JP2023044738A - 加圧装置、それを用いた顕微ラマン散乱測定装置、ｘ線回折装置、および光学顕微鏡装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 超高圧まで連続加圧を可能とする加圧装置およびそれを用いた測定装置を提供すること。【解決手段】 本発明の試料に圧力を印加する加圧装置は、試料を挟持するダイヤモンドアンビルセルと、ダイヤモンドアンビルセルに機械的に圧力を印加する押圧機構と、ダイヤモンドアンビルセルに電気信号による圧力を印加するアクチュエータと、アクチュエータがダイヤモンドアンビルセルに印加する圧力を検知する圧力センサとを備える。加圧装置は、押圧機構、アクチュエータおよび圧力センサの動作を制御する制御機構をさらに備えてもよい。【選択図】 図１

Description

本発明は、加圧装置およびそれを用いた測定装置に関し、詳細には、ダイヤモンドアンビルセルを用いた超高圧加圧装置に関する。

ダイヤモンドアンビルセル（ＤＡＣ）の加圧は依然として多くの場合、バネの力を使った手動によるねじ込み操作によりをおこなわれおり、Ｘ線回折・ラマン散乱測定等で格子の圧縮率をはじめとする結晶構造に関するデータの収集をおこなう際、都度加圧と位置調整を必要とするため、データ精度が失われる原因となっている。

また、１００万気圧を超える圧力発生領域は、その発生原理の必然から極小部分に限られるため、精緻な技量が必要とされ、さらに、その最高到達目標圧力が高くなればなるほど、圧力－荷重曲線が急峻となることにより圧力制御が困難となっている。そこで、いくつかの自動加圧による連続加圧が試みられてきた（例えば、非特許文献１～３を参照）。

例えば、非特許文献１は、てこの原理を利用したレバー式ＤＡＣにパルスモータをとりつけ加圧する方法を開示する。非特許文献２は、ヘリウムガス等の高圧ガスを使用するガス圧メンブレンによるＤＡＣ加圧方法を開示する。最近では、非特許文献３は、ピエゾアクチュエータを利用する加圧方法を開示する。

従来のバネの力やねじによる加圧は、都度加圧が必要となり、加圧の連続性に欠け、データの稠密性に影響する。非特許文献２によるガス圧メンブレンを利用した加圧は、高圧ガスの使用が不可欠であり。アンビルの破損時にメンブレンが不可逆的に損傷するので、再利用が困難である。ガス圧制御によるメンブレンの膨張には遅れがあり、圧力の追従性に限界がある。

非特許文献１のようなパルスモータ等による機械的加圧方式は、Ｘ線窓を確保することが困難であるため、てこの原理による間接加圧を必要とし、パルス制御にも限界がある。また、非特許文献３のようなピエゾアクチュエータのみの加圧では、ストロークに限度があり、加圧開始点が把握できないと効率的加圧に支障が生じる。一般的なピエゾアクチュエータはＸ線を透過する穴がないため、高圧下でＸ線回折実験をおこなうことが難しい。

Ｈ．－Ｋ．Ｍａｏ，ら，Ｔｈｅｏｒｙ ａｎｄ Ｐｒａｃｔｉｃｅ－Ｄｉａｍｏｎｄ－Ａｎｖｉｌ Ｃｅｌｌｓ ａｎｄ Ｐｒｏｂｅｓ ｆｏｒ Ｈｉｇｈ Ｐ－Ｔ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｓｔｕｄｉｅｓ，Ｃｈａｐｔｅｒ Ｄｅｃｅｍｂｅｒ ２００７，ＤＯＩ：１０．１０１６／Ｂ９７８－０４４４５２７４８－６／０００３７－７ Ｓｔａｎｉｓｌａｖ Ｖ．Ｓｉｎｏｇｅｉｋｉｎら，Ｒｅｖ．Ｓｃｉ．Ｉｎｓｔｒｕｍ． ８６，０７２２０９（２０１５） Ｗ．Ｊ．Ｅｖａｎｓら，Ｒｅｖｉｅｗ ｏｆ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ ７８，０７３９０４（２００７）

以上から、本発明の課題は、超高圧まで連続加圧を可能とする加圧装置およびそれを用いた測定装置を提供することである。

本発明による試料に圧力を印加する加圧装置は、例えば図１、図２に示すように、試料Ｓを挟持するダイヤモンドアンビルセル１１０と、ダイヤモンドアンビルセル１１０に機械的に圧力を印加する押圧機構１２０と、ダイヤモンドアンビルセル１１０に電気信号による圧力を印加するアクチュエータ１３０と、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知する圧力センサ１４０とを備え、これにより上記課題を解決する。
前記押圧機構は、ステッピングモータ、油圧ピストン装置およびガス圧メンブレン装置からなる群から選択されてもよい。
前記アクチュエータは、積層型ピエゾアクチュエータであってもよい。
前記アクチュエータは、中空であってもよい。
前記アクチュエータのストロークは、５０μｍ以上２００μｍ以下の範囲であってもよい。
前記圧力センサは、水晶圧電式センサであってもよい。
前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御する制御機構を備えてもよい。
前記制御機構は、例えば図４に示すように、（Ａ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加し、（Ｂ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記圧力センサが前記アクチュエータによる圧力値を測定し、前記アクチュエータが圧力開始点となるよう調整し、（Ｃ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記圧力開始点に調整された前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに連続的に圧力を印加するように、前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御してもよい。
前記制御機構は、例えば図４に示すように、（Ｄ）前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力を印加し、（Ｅ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力を印加した状態で、前記圧力センサが前記アクチュエータによる圧力値を測定し、前記アクチュエータが圧力開始点となるよう調整し、（Ｆ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力が印加した状態で、前記圧力開始点に調整された前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加するように、前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御してもよい。
前記制御機構は、前記動作（Ｄ）、前記動作（Ｅ）および前記動作（Ｆ）を繰り返すように前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御してもよい。
前記制御機構は、前記アクチュエータに電圧を印加するアクチュエータ駆動回路と、前記圧力センサの圧力を変換し、測定する変換測定部と、前記押圧機構に駆動電流を送るモータ駆動回路と、前記アクチュエータ駆動回路、前記変換測定部および前記モータ駆動回路を制御する中央演算処理部とを備えてもよい。
前記アクチュエータ駆動回路に接続されたファンクションジェネレータをさらに備えてもよい。
前記モータ駆動回路に接続されたコントローラをさらに備えてもよい。
前記ダイヤモンドアンビルセルと前記アクチュエータとの間に軸受をさらに備えてもよい。
本発明による顕微ラマン散乱測定装置は、上述の加圧装置を備え、これにより上記課題を解決する。
本発明によるＸ線回折装置は、上述の加圧装置を備え、これにより上記課題を解決する。
本発明による光学顕微鏡装置は、上述の加圧装置を備え、これにより上記課題を解決する。
本発明による試料に圧力を印加する加圧装置において、例えば図１に示すように、好ましくは、押圧機構１２０は、ステッピングモータ１２１により駆動される回転テーブル１２５を有すると共に、回転テーブル１２５は、アクチュエータ１３０が貫通する中空部を有し、押圧機構１２０は、回転テーブル１２５の中空部１２５ａを貫通したアクチュエータ１３０の端部を収容する凹状収容室１２７を備えるとよい。このように構成すると、アクチュエータ１３０が押圧機構に設けられる凹状収容室に収容されることが可能となり、ダイヤモンドアンビルセルの取り付け位置が低くてすむため、例えば、顕微ラマン散乱測定装置、Ｘ線回折装置、光学顕微鏡装置との組み合わせが容易になる。

本発明の加圧装置は、アクチュエータを備えるため、連続的にダイヤモンドアンビルセルの試料に加圧することができる。さらに、機械的に圧力を印加する押圧機構を備えるため、アクチュエータによる連続的加圧と、押圧機構による段階的な大きな加圧とを併用することにより、ストロークを長く保つことが可能となり、超高圧までの連続加圧を可能にする。特に、圧力センサを備えるため、アクチュエータがダイヤモンドアンビルセルに印加する圧力を検知し、アクチュエータの加圧開始点の特定を可能にする。その結果、ダイヤモンドアンビルセルの破壊を防ぎながら、３５０ＧＰａといった超高圧までの連続加圧を可能にする。本発明の加圧装置をＸ線回折装置や顕微ラマン散乱装置に搭載すれば、高圧下においても、高精度な測定データを提供できる。

本発明の加圧装置を示す模式図で、一部を断面図で表している。 ダイヤモンドアンビルを示す模式図 本発明の加圧装置の制御機構の一実施例を示すブロック図 本発明の加圧装置の制御機構による押圧機構１２０、アクチュエータ１３０および圧力センサ１４０の動作制御を示すフローチャート ピエゾアクチュエータへ印加する電圧と圧力との関係（Ａ）、および、圧力センサが検知した荷重と圧力との関係（Ｂ）を示す図 ピエゾアクチュエータへ印加する電圧と圧力との関係（Ａ）、および、実行数と加圧変化との関係（Ｂ）を示す図

以下、図面を参照しながら本発明の実施の形態を説明する。なお、同様の要素には同様の番号を付し、その説明を省略する。

本発明の加圧装置について説明する。
図１は、本発明の加圧装置を示す模式図で、一部を断面図で表している。
図２は、ダイヤモンドアンビルを示す模式図である。

本発明の加圧装置１００は、試料Ｓを挟持するダイヤモンドアンビルセル１１０と、ダイヤモンドアンビルセル１１０に機械的に圧力を印加する押圧機構１２０と、ダイヤモンドアンビルセル１１０に電気信号による圧力を印加するアクチュエータ１３０と、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知する圧力センサ１４０とを備える。本発明の加圧装置１００は、機械的な押圧機構１２０とアクチュエータ１３０との併用により、連続的に３５０ＧＰａといった超高圧まで試料に圧力を印加できる。

図２に、ダイヤモンドアンビルセル１１０内のダイヤモンドアンビル２１０を拡大して示す。一対のダイヤモンドアンビル２１０は、ガスケット２２０を介して試料Ｓを挟持するようになっている。ダイヤモンドアンビル２１０の最先端は平坦となっており、その面積が小さいほど、試料Ｓにかかる荷重は大きくなる。試料Ｓは、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）などの圧力媒体物質とともに保持されてよい。一対のダイヤモンドアンビル２１０は、下台座および上台座で挟持され、治具に装着される。

ダイヤモンドアンビル２１０は、２２０ｎｍからテラヘルツ、ミリ波、さらにはマイクロ波までの非常に広い波長帯の光を透過することから、例えば、ダイヤモンドアンビル２１０の上部より赤外線レーザを照射し、高圧状態の試料Ｓを加熱することが可能である。また、ダイヤモンドアンビル２１０の下部よりＸ線を入射すれば、高圧状態の試料ＳについてＸ線回折パターンを測定できる。あるいは、ダイヤモンドアンビル２１０の上部より単色光を入射し、高圧状態の試料Ｓのラマン散乱スペクトルを測定できる。

押圧機構１２０は、機械的にダイヤモンドアンビルセル１１０に圧力を印加するが、本明細書において、機械的に圧力を印加するとは、ダイヤモンドアンビルセル１１０に、てこの原理、バネの力、ねじの力などによる加圧であり、段階的に加圧をするものを意図する。

押圧機構１２０としての回転テーブル用筐体１２０には、ステッピングモータ１２１、手動ダイヤル１２２、筒状収容室周壁１２３、筒状収容室底板１２４、凹状収容室１２７、押しピン１２８が収容されている。回転テーブル用筐体１２０の上面には、回転テーブル１２５とシェル係合部１２６が露出している。押しピン挿入穴１２９は、押しピン１２８を挿入するために、筒状収容室底板１２４の底板に沿って設けられている。

手動ダイヤル１２２は、ステッピングモータ１２１に代わり、回転テーブル１２５の回転を操作する場合に用いる。筒状収容室周壁１２３と筒状収容室底板１２４は、凹状収容室１２７囲う筒状の収容室の隔壁を形成するもので、圧力センサ１４０と、アクチュエータ１３０の圧力センサ１４０側の端部が収容されている。筒状収容室周壁１２３と筒状収容室底板１２４は、ここでは、回転テーブル用筐体１２０の一部としても用いられる構造となっている。押しピン１２８は押しピン挿入穴１２９から装着されて、下蓋部１３４を押圧する構造となっている。押しピン１２８により、回転テーブル用筐体１２０とシリンダチューブ１３１が、下蓋部１３４、筒状連結部１３２、ネジ部１３３を、介して一体的に保持される。
回転テーブル１２５は中央部１２５ａが中空で、シリンダチューブ１３１が貫通する中空部内径を有している。シェル係合部１２６は、一端が回転テーブル１２５に取り付けられ、他端がシリンダチューブ１３１の係合面に取り付けられている。シリンダチューブ１３１の係合面は、例えばシリンダチューブ１３１の周面に形成された平坦面で、例えば周面に４か所設けられている。シェル係合部１２６は、シリンダチューブ１３１の係合面に係止しやすいように、例えばＶノッチ型の溝を形成したＶ字ブロックを２個組み合わせたものでもよい。Ｖ字ブロックのＶノッチ型の溝の面が、シリンダチューブ１３１の係合面に当接した状態で、取り付けられる。

ステッピングモータ１２１の回転運動は、移動ガイドとしての、例えばクロスローラベアリング（図示せず）によって、回転テーブル１２５の回転運動に変換される。回転テーブル１２５とシリンダチューブ１３１の係合状態は、回転テーブル１２５の回転運動が、シェル係合部１２６を介して、シリンダチューブ１３１の伸縮に変換されるように構成されている。

この結果、ステッピングモータ１２１の回転運動は、モータの軸が一定の角度ずつ回転することにより、モータの回転角に連動して、回転テーブル１２５を介して、シリンダチューブ１３１が伸縮して、ダイヤモンドアンビルセル１１０を機械的に押圧もしくは減圧する。ステッピングモータ付きの回転テーブルを用いると、角度の設定により精度よく段階的に加圧ができる点が好ましい。

なお、この実施例では、ステッピングモータを用いる場合を示しているが、油圧ピストン装置またはガス圧メンブレン装置を用いてもよい。これらは、てこの原理、バネの力、ねじの力、あるいは、油圧・ガス圧増圧装置による加圧を可能とする。油圧ピストン装置あるいはガス圧メンブレン装置を使用する際には、増圧装置とともに用いるとよい。

アクチュエータ１３０は、外部からの電気信号を物理的な伸縮運動に変化できるものであれば特に制限はないが、代表的には、電気信号として電圧を力に変換する圧電素子である。中でも、積層型ピエゾアクチュエータであってよい。積層型であれば、電圧の印加によって、圧電素子の積層数に応じて、数ｎｍ～数百μｍの範囲の伸縮が可能である。このようなナノメートルオーダの伸縮により、押圧機構１２０とは異なる連続的加圧が可能となる。

例えば、数μｍの伸び分に相当するダイヤモンドアンビルセル１１０に印加される圧力は、例えば、ステッピングモータである押圧機構１２０において１°回転させた場合に印加する圧力のわずか０．１％に相当する。すなわち、押圧機構１２０とアクチュエータ１３０とを併用することにより、押圧機構１２０で印加される最小圧力ステップの間を、０．１％ステップで埋めることができる。このようにして、連続加圧を可能にする。
このような圧電素子は、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ_３）、ニオブ酸カリウム（ＫＮＮ、（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ_３）等の薄膜からなる。

アクチュエータ１３０のストローク（すなわち、最大伸縮の幅）には制限はない。ストロークが短ければ、押圧機構１２０との連動を多く制御すればよく、ストロークが長ければ、押圧機構１２０との連動を少なく制御すればよい。アクチュエータ１３０のストロークは、好ましくは、５０μｍ以上２００μｍ以下の範囲である。この範囲であれば、特別なアクチュエータとすることなく、超高圧（３５０ＧＰａまで）まで連続加圧可能な加圧装置を提供できる。中でも、ストロークが６０μｍ以上１００μｍ以下の範囲を有するアクチュエータは、入手が容易である。

アクチュエータ１３０は、好ましくは、図１に示すように、中空である。これにより、Ｘ線やレーザなどの各種光源と受光部とを組み合わせ、Ｘ線回折パターン、ラマン散乱スペクトル等の測定を可能にする。

アクチュエータ１３０は、押圧機構１２０に噛合されたシリンダチューブ１３１に装填されていてよく、アクチュエータ１３０の伸縮に応じて、シリンダチューブ１３１内でアクチュエータ１３０は位置調整され得る。シリンダチューブ１３１の上端には、ダイヤモンドアンビルセル１１０が篏合されており、押圧機構１２０による圧力、ならびに、アクチュエータ１３０による圧力を、効率的にダイヤモンドアンビルセル１１０に印加できる。

シリンダチューブ１３１の周面には、シェル係合部１２６と係合するための平坦面が設けられている。シリンダチューブ１３１の下端には、筒状連結部１３２が取り付けられている。筒状連結部１３２の内側周面にはネジ部１３３としての雌ネジが形成されており、シリンダチューブ１３１の下端の周面外側に形成されたネジ部１３３としての雄ネジと螺合する。筒状連結部１３２は、下端周面に下蓋部１３４を螺着するためのネジが形成してある。下蓋部１３４は、アクチュエータ１３０の下端側に設けられた圧力センサ１４０を覆っている。

図示しないが、ダイヤモンドアンビルセル１１０とアクチュエータ１３０との間に軸受を備えてもよい。これにより、ダイヤモンドアンビルセル１１０の下面とアクチュエータ１３０との間で生じる回転方向の摩擦が低減する。その結果、せん断応力によるアクチュエータの破損を防止できる。

圧力センサ１４０は、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知するものであれば特に制限はないが、例示的には、水晶式圧力センサ、ひずみゲージ式圧力センサ、半導体圧力センサなどがある。中でも、圧電効果を利用した水晶圧電式センサであれば、高荷重を測定でき、繰り返し利用できるため好ましい。
ここでは、圧力センサ１４０は、アクチュエータ１３０の下端と回転テーブル１２５の間に設けられているが、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知できれば良いので、アクチュエータ１３０のダイヤモンドアンビルセル１１０側に設けられていてもよい。

圧力センサ１４０は、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力値を検知するが、アクチュエータ１３０による圧力値が０であり、圧力値を検知し始める点をアクチュエータ１３０の加圧開始点となるように、アクチュエータ１３０が調整される。アクチュエータ１３０の調整は、印加電圧、位置調整によって行われる。設定した加圧開始点からアクチュエータ１３０のストローク分だけ常に連続的な加圧が可能である。

当然ながら、圧力センサ１４０を用いれば、アクチュエータ１３０のストロークが最大値であることを検知して、加圧終了点を設定することもできる。設定した加圧終了点からアクチュエータ１３０のストローク分だけ連続的な減圧も可能である。

本発明の加圧装置１００は、好ましくは、図１に示すように、押圧機構１２０、アクチュエータ１３０および圧力センサ１４０の動作を制御する制御機構１５０を備える。これにより、超高圧（３５０ＧＰａ）までの連続加圧を自動で行うことができる。
制御機構１５０と押圧機構１２０のステッピングモータ１２１との間は、モータ駆動線１５１で接続されている。制御機構１５０とアクチュエータ１３０との間は、アクチュエータ駆動線１５２で接続されている。制御機構１５０と圧力センサ１４０の間は、センサ接続線１５３で接続されている。

図４は、本発明の加圧装置の制御機構による押圧機構１２０、アクチュエータ１３０および圧力センサ１４０の動作制御を示すフローチャートである。制御機構１５０は、好ましくは、次のようにして、押圧機構１２０、アクチュエータ１３０および圧力センサ１４０の動作を制御する。

動作（Ａ）：まず、押圧機構１２０がダイヤモンドアンビルセル１１０に機械的な圧力を印加する。例えば、押圧機構１２０がステッピングモータであれば、所定角度だけモータを回転させればよい。

動作（Ｂ）：次いで、押圧機構１２０が圧力を印加した状態で、圧力センサ１４０は、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知し、制御機構１５０は、その圧力値を検知し始める状態となるようにアクチュエータ１３０を調整する。このとき、好ましくは、アクチュエータ１３０のストロークは０であり、全く伸びていない状態である。このようにして、アクチュエータ１３０の圧力開始点が設定される。

例えば、アクチュエータ１３０が圧力を印加している場合には、印加電圧を調整し、アクチュエータ１３０のストロークを０にし、加圧直前となるようにする。例えば、アクチュエータ１３０が圧力を印加していない場合には、シリンダチューブ１３１内のアクチュエータ１３０の位置を調整し、加圧直前となるように位置調整する。このときも、アクチュエータ１３０のストロークが０である。

動作（Ｃ）：次いで、押圧機構１２０が圧力を印加した状態で、加圧開始点に調整されたアクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に連続的に圧力を印加する。例えば、アクチュエータ１３０が積層型ピエゾアクチュエータであれば、電圧を徐々に印加するだけで、アクチュエータ１３０のストロークだけダイヤモンドアンビルセル１１０に圧力を印加できるが、アクチュエータ１３０の伸縮量を制御することにより、ストローク内で細かく圧力を印加できる。

制御機構１５０は、押圧機構１２０、アクチュエータ１３０および圧力センサ１４０の上述した動作（Ａ）～（Ｃ）に続いて、押圧機構１２０による加圧、および、アクチュエータ１３０による加圧を繰り返すことにより、超高圧（例えば３５０ＧＰａ）まで連続的に試料に圧力を印加することができる。

アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に連続的に圧力印加するようアクチュエータ１３０を制御すること（動作（Ｃ））に続く動作を詳細に説明する。

動作（Ｄ）：制御機構１５０は、アクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に圧力を印加した状態で、押圧機構１２０がダイヤモンドアンビルセル１１０にさらなる圧力を印加する。例えば、アクチュエータ１３０が積層型ピエゾアクチュエータであり、押圧機構１２０がステッピングモータであれば、積層型ピエゾアクチュエータに印加した電圧を維持した状態で、所定角度だけさらにモータを回転させればよい。これにより、アクチュエータ１３０とダイヤモンドアンビルセル１１０とが物理的に近接するため、アクチュエータ１３０による圧力はダイヤモンドアンビルセル１１０にさらに印加される。

なお、動作（Ｄ）に先立って、アクチュエータ１３０への電圧を除去し、ダイヤモンドアンビルセル１１０に印加される圧力を減圧してもよい。また、この減圧をアクチュエータ１３０のストロークだけ連続的に行ってもよい。

動作（Ｅ）：次いで、押圧機構１２０がさらなる圧力を印加した状態で、圧力センサ１４０はアクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に印加する圧力を検知し、その圧力値を検知し始める状態となるようにアクチュエータ１３０を調整する。この動作（Ｅ）は、上述した動作（Ｂ）と同様である。

動作（Ｆ）：次いで、押圧機構１２０がさらなる圧力を印加した状態で、再度圧力開始点に調整されたアクチュエータ１３０がダイヤモンドアンビルセル１１０に連続的に圧力を印加する。動作（Ｆ）は、動作（Ｃ）と同様であるが、押圧機構１２０が印加する圧力が異なっている。このため、新たな圧力範囲において、アクチュエータ１３０の伸縮量を制御することにより、細かく圧力を印加できる。

このようにして、動作（Ｄ）～動作（Ｆ）を繰り返すことにより、超高圧（例えば３５０ＧＰａ）まで連続的に圧力を印加できる。本発明の装置を用いれば、ダイヤモンドアンビル２１０が破壊するまで加圧でき、しかも破壊の終点を特定することができる。ここでは、超高圧まで加圧する動作について説明してきたが、アクチュエータ１３０のストロークが０である加圧開始点に代えて、ストロークの最大値を減圧開始点とし、逆の動作を行うことにより、超高圧から連続的に減圧することも可能であることは、当業者であれば容易に理解する。

図３は、本発明の加圧装置の制御機構の一実施例を示すブロック図である。

制御機構１５０は、好ましくは、アクチュエータ１３０に電圧を印加するアクチュエータ駆動回路３１０と、圧力センサ１４０の圧力を変換し、測定する変換測定部３２０と、押圧機構１２０に駆動電流を送るモータ駆動回路３３０と、アクチュエータ駆動回路３１０、変換測定部３２０およびモータ駆動回路３３０を制御する中央演算処理部３４０とを備える。これにより、上述の動作（Ａ）～（Ｆ）による超高圧までの加圧、あるいは、その逆の超高圧からの減圧を可能にする。

アクチュエータ駆動回路３１０にはファンクションジェネレータ３５０がさらに接続されてもよい。これにより、アクチュエータ駆動回路３１０は、ファンクションジェネレータ３５０から出力される電気信号の波形（パルス信号）を有するパルス電圧を増幅し、アクチュエータ１３０に印加できる。すなわち、パルス幅に応じて、連続的にアクチュエータ１３０に電圧を印加できるので、連続的な加圧あるいは減圧を可能にする。例えば、１Ｈｚのパルス電圧を用いれば、１秒周期で電圧を印加できるので、周期的な加減圧を可能にする。なお、ファンクションジェネレータはパルスジェネレータであってもよい。また、アクチュエータ駆動回路３１０は、パルス電圧を増幅して出力する電圧増幅機能をそなえてもよい。

変換測定部３２０は、圧力センサ１４０の圧力を電荷量等の電気信号に変換し、測定するものであれば特に制限はない。例示的には、変換測定部３２０としてチャージアンプを使用できる。

モータ駆動回路３３０は駆動電流を押圧機構１２０に送り、押圧機構１２０を作動させるが、好ましくは、モータ駆動回路３３０にパルス信号を与えるコントローラ（図示せず）に接続される。これにより、パルス信号の周波数を加減することによって、ステッピングモータのトルクを調整でき、角度制御を可能にする。

中央演算処理部３４０は、コントローラが生成するパルス信号の周波数を設定し、設定したパルス信号をコントローラに出力させるための制御信号、ならびに、パルス信号の出力をコントローラに停止させるための制御信号をコントローラに出力する。これにより、押圧機構１２０は、コントローラからのパルス信号に基づいてモータ駆動回路３３０が駆動し、機械的にダイヤモンドアンビルセル１１０に圧力を印加する。パルス信号の周波数によっては、ダイヤモンドアンビルセル１１０に印加している圧力を減圧することができることは言うまでもない。

中央演算処理部３４０は、変換測定部３２０で変換された電気信号を読み取り、アクチュエータ１３０が加圧開始点となるよう調整する。中央演算処理部３４０は電気信号を読み取り、ファンクションジェネレータ３５０が生成するパルス信号の周波数を設定し、設定したパルス信号をファンクションジェネレータ３５０に出力させるための制御信号、ならびに、パルス信号の出力をファンクションジェネレータ３５０に停止させるための制御信号をファンクションジェネレータ３５０に出力する。

ここで、中央演算処理部３４０は、アクチュエータ１３０が加圧状態にあると判定すれば、アクチュエータ１３０のストロークを０にし、加圧直前となるようパルス信号を設定し、アクチュエータ１３０が加圧状態にないと判定すれば、シリンダチューブ１３１内のアクチュエータ１３０の位置を調整し、加圧直前となるよう位置調整部（図示せず）に制御信号を出力する。このようにして、アクチュエータ１３０の加圧開始点が調整される。なお、位置調整部に替えて、ユーザが手動にてアクチュエータ１３０の位置を調整してもよい。

あるいは、中央演算処理部３４０は、アクチュエータ１３０のストロークの最大値が減圧開始点となるようパルス信号を設定してもよい。この場合には、連続的な減圧を可能にする。

アクチュエータ１３０の加圧開始点が設定されると、中央演算処理部３４０は、ファンクションジェネレータ３５０が生成するパルス信号の周波数を設定し、設定したパルス信号をファンクションジェネレータ３５０に出力させるための制御信号、ならびに、パルス信号の出力をファンクションジェネレータ３５０に停止させるための制御信号をファンクションジェネレータ３５０に出力する。これにより、アクチュエータ１３０は、押圧機構１２０の圧力印加に対して、例えば０．１％ステップで連続的にダイヤモンドアンビルセル１１０に圧力を印加する。

中央演算処理部３４０は、押圧機構１２０による機械的な段階的圧力の印加と、アクチュエータ１３０による微細な連続的圧力の印加とを繰り返し行うプログラムが記録されたメモリ（図示せず）を備えてもよい。これにより、超高圧（例えば３５０ＧＰａ）までの加圧／超高圧からの減圧を自動的に行うことができる。また、キーボード、タッチパネルなどの入力装置（図示せず）を介して、押圧機構１２０のためのパルス信号の設定、アクチュエータ１３０のためのパルス信号の設定をしてもよく、これら設定値をメモリに記録させてもよい。

このような中央演算処理部３４０は、ハードウェアロジックによって構成されてもよいし、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）を備えたパーソナルコンピュータを用いてソフトウェアによって実現されてもよい。

上述したように、本発明の加圧装置１００に、各種光源、あるいは、Ｘ線源、散乱光や回折光を受光する受光部等を備えることにより、Ｘ線回折装置や顕微ラマン散乱測定装置を構築できる。また、本発明の加圧装置１００を顕微鏡に搭載すれば、高圧状態の試料を観察可能な光学顕微鏡装置を提供できる。当然ながら、これら各種測定装置を複数組み合わせてもよい。

次に具体的な実施例を用いて本発明を詳述するが、本発明がこれら実施例に限定されないことに留意されたい。

［例１］
例１では、図１の加圧装置１００において、先端０．０４ｍｍφのベベルド型ダイヤモンドアンビルセル１１０に試料として金とＳｃＮ（窒化スカンジウム）との混合物をセットし、試料に印加される圧力の変化を調べた。押圧機構１２０は、モータ駆動回路３３０およびコントローラ付きステッピングモータ（中央精機株式会社製、ＡＲＳ－１３６－ＨＰ）であり、アクチュエータ１３０は、中空積層圧電アクチュエータ（Ｐｉｅｚｏｓｙｓｔｅｍ Ｊｅｎａ ＧｍｂＨ製、ＨＰＳｔ １０００／２５－１５／８０ ＶＳ３５、チタン酸ジルコン酸鉛、ストローク長：８０μｍ）であった。以降では単にピエゾアクチュエータと称する。圧力センサ１４０は、水晶圧電式センサ（ＨＢＫ製、ＣＬＰ／６２ＫＮ）であった。

ピエゾアクチュエータには、アクチュエータ駆動回路３１０としてピエゾアクチュエータアンプ（Ｐｉｅｚｏｓｙｓｔｅｍ Ｊｅｎａ ＧｍｂＨ製、ＳＶＲ １０００）およびファンクションジェネレータ３５０（株式会社エヌエフ回路設計ブロック製、ＷＦ１９７３）を接続し、これらを中央演算処理部３４０としてＣＰＵを備えたパーソナルコンピュータに接続した。

水晶圧電式センサには、変換測定部３２０として圧電センサアンプ（ＨＢＫ製、ＣＭＤ６００）を接続し、イーサネットハブを介して、コンピュータに接続した。なお、圧力変化を、Ｘ線回折による金の格子定数から決定した（例えば、Ｔａｋｕ Ｔｓｕｃｈｉｙａ，ＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＧＥＯＰＨＹＳＩＣＡＬ ＲＥＳＥＡＲＣＨ， ＶＯＬ． １０８， ＮＯ． Ｂ１０， ２４６２，２００３）。

ピエゾアクチュエータを取り付けたシリンダチューブ下部に水晶圧電式センサを取り付け、下部ふたを閉めた。シリンダチューブを押圧機構（ステッピングモータ）に固定した。ダイヤモンドアンビルセルに試料を装填して、ダイヤモンドアンビルセルの上部ねじ１１１（図１）により適度に押圧した状態で、シリンダ上部ねじにダイヤモンドアンビルセルをねじ込んだ。

次に、ステッピングモータを作動させ、ダイヤモンドアンビルセルに機械的に加圧した。水晶圧電式センサによりピエゾアクチュエータの加圧開始点を調整した。その後、ファンクションジェネレータにより発生させたパルス信号（電圧）をピエゾアクチュエータアンプに入力し、その１２０倍の電圧をピエゾアクチュエータに供給し、アクチュエータを伸長させダイヤモンドアンビルセルを加圧した。このようにして得られた試料への圧力変化の様子を図４に示す。

図５は、ピエゾアクチュエータへ印加する電圧と圧力との関係（Ａ）、および、圧力センサが検知した荷重と圧力との関係（Ｂ）を示す図である。

図５によれば、３８ＧＰａで加圧開始点に調整されたアクチュエータを用いれば、３８ＧＰａから１３０ＧＰａまで連続的に加圧できることが示された。ピエゾアクチュエータにより、１００ＧＰａを超えるような超高圧下でも０．１％の圧力刻みで超高圧実験をおこなうことが可能になった。

次に、ピエゾアクチュエータによる加圧で、ピエゾアクチュエータアンプの供給電圧が最大電圧に到達した時点（すなわち、ピエゾアクチュエータの最大ストロークまで伸長させた時点）で、ステッピングモータを５～１０°回転させ、ダイヤモンドアンビルセルにさらに加圧した。なお、ステッピングモータの加圧前に、ピエゾアクチュエータへの電圧を除去してもよい。

ここで、水晶圧電式センサによりピエゾアクチュエータの加圧開始点を再度調整した。次いで、水晶圧電式センサが感応し始めた点から、ピエゾアクチュエータに電圧供給し、加圧を始めた。この過程を繰り返すことで、ダイヤモンドアンビルが破壊することなく、３１１ＧＰａまで加圧できることを確認した。

［例２］
例２では、図１の加圧装置１００において、先端０．３ｍｍφのフラット型ダイヤモンドアンビルセル１１０に試料として金とＮａＣｌとの混合物をセットし、試料に印加される圧力の変化を調べた。圧力変化は、ダイヤモンドのラマン散乱スペクトルから決定した（例えば、Ｙｕｉｃｈｉ Ａｋａｈａｍａら，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ９６，３７４８，２００４）。

例２においても、例１と同様にして、ステッピングモータによる機械的加圧、ピエゾアクチュエータの加圧開始点の調整、ピエゾアクチュエータのストロークだけ連続的加圧、次いで、ピエゾアクチュエータの連続的減圧をし、これら過程を繰り返した。このようにして得られた試料への圧力変化の様子を図５に示す。

図６は、ピエゾアクチュエータへ印加する電圧と圧力との関係（Ａ）、および、実行数と加圧変化との関係（Ｂ）を示す図である。

図６（Ａ）によれば、ピエゾアクチュエータとステッピングモータとの併用により、最大５０．１ＧＰａまで連続的に加圧できることが示された。例２では、例１と異なり試料と接触する面積が大きいため、到達圧力が異なっていることに留意されたい。

図６（Ａ）において、ピエゾアクチュエータにおける加圧過程（図中の１の挙動）と減圧過程（図中の２の挙動）の曲線が同一線上にない理由は、ピエゾアクチュエータ伸縮のヒステリシスと、加圧中の試料室の変形のためである。試料室が加圧のために薄くなっても、ステッピングモータによりストロークを進めることができるため、段階的かつ連続的に加圧を進めることができる。

［例３］
例３では、図１の加圧装置１００において、先端０．０６ｍｍφのベベルド型ダイヤモンドアンビルセルを用いた以外は、例１と同様であるため、説明を省略する。例１と同様にして、ステッピングモータとピエゾアクチュエータとを併用したところ、２５０ＧＰａまで連続的に加圧できることを確認した。その後、ダイヤモンドアンビルは、加圧中に破壊した。このことから、この先端サイズのダイヤモンドアンビルの終点（破壊点）は、２５０ＧＰａであると特定できた。

本発明の加圧装置を用いれば、超高圧まで連続的に加圧できので、高精度なデータを収集できる。また、本発明の加圧装置を用いれば、ダイヤモンドの破壊の終点を特定できるので、アンビルの破損を防ぐことができ、超高圧加圧装置として有効である。また、本実施例の加圧装置を用いれば、３５０ＧＰａの超高圧まで連続的に加圧できる。

１００ 加圧装置
１１０ ダイヤモンドアンビルセル
１１１ 上部ねじ
１２０ 押圧機構（回転テーブル用筐体）
１２１ ステッピングモータ
１２２ 手動ダイヤル
１２３ 筒状収容室周壁
１２４ 筒状収容室底板
１２５ 回転テーブル
１２５ａ 中空部
１２６ シェル係合部
１２７ 凹状収容室
１２８ 押しピン
１２９ 押しピン挿入穴
１３０ アクチュエータ
１３１ アクチュエータシェル
１３２ 筒状連結部
１３３ ネジ部
１３４ 下蓋部
１４０ 圧力センサ
１５０ 制御機構
１５１ モータ駆動線
１５２ アクチュエータ駆動線
１５３ センサ接続線
２１０ ダイヤモンドアンビル
３１０ アクチュエータ駆動回路
３２０ 変換測定部
３３０ モータ駆動回路
３４０ 中央演算処理部
３５０ ファンクションジェネレータ

Claims (18)

1. 試料に圧力を印加する加圧装置であって、
   前記試料を挟持するダイヤモンドアンビルセルと、
   前記ダイヤモンドアンビルセルに機械的に圧力を印加する押圧機構と、
   前記ダイヤモンドアンビルセルに電気信号による圧力を印加するアクチュエータと、
   前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに印加する圧力を検知する圧力センサと
   を備える、加圧装置。
2. 前記押圧機構は、ステッピングモータ、油圧ピストン装置およびガス圧メンブレン装置からなる群から選択される、請求項１に記載の加圧装置。
3. 前記押圧機構は、前記ステッピングモータにより駆動される回転テーブルを有すると共に、
   前記回転テーブルは、前記アクチュエータが貫通する中空部を有し、
   前記押圧機構は、前記回転テーブルの中空部を貫通した前記アクチュエータの端部を収容する凹状収容室を備える、請求項２に記載の加圧装置。
4. 前記アクチュエータは、積層型ピエゾアクチュエータである、請求項１～３のいずれかに記載の加圧装置。
5. 前記アクチュエータは、中空である、請求項１～４のいずれかに記載の加圧装置。
6. 前記アクチュエータのストロークは、５０μｍ以上２００μｍ以下の範囲である、請求項１～５のいずれかに記載の加圧装置。
7. 前記圧力センサは、水晶圧電式センサである、請求項１～６のいずれかに記載の加圧装置。
8. 前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御する制御機構を備える、請求項１～７のいずれかに記載の加圧装置。
9. 前記制御機構は、
   （Ａ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加し、
   （Ｂ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記圧力センサが前記アクチュエータによる圧力値を測定し、前記アクチュエータが圧力開始点となるよう調整し、
   （Ｃ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記圧力開始点に調整された前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに連続的に圧力を印加する、
   ように前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御する、請求項８に記載の加圧装置。
10. 前記制御機構は、
    （Ｄ）前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加した状態で、前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力を印加し、
    （Ｅ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力を印加した状態で、前記圧力センサが前記アクチュエータによる圧力値を測定し、前記アクチュエータが圧力開始点となるよう調整し、
    （Ｆ）前記押圧機構が前記ダイヤモンドアンビルセルにさらなる圧力が印加した状態で、前記圧力開始点に調整された前記アクチュエータが前記ダイヤモンドアンビルセルに圧力を印加する、
    ように前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御する、請求項９に記載の加圧装置。
11. 前記制御機構は、前記動作（Ｄ）、前記動作（Ｅ）および前記動作（Ｆ）を繰り返すように前記押圧機構、前記アクチュエータおよび前記圧力センサの動作を制御する、請求項１０に記載の加圧装置。
12. 前記制御機構は、
    前記アクチュエータに電圧を印加するアクチュエータ駆動回路と、
    前記圧力センサの圧力を変換し、測定する変換測定部と、
    前記押圧機構に駆動電流を送るモータ駆動回路と、
    前記アクチュエータ駆動回路、前記変換測定部および前記モータ駆動回路を制御する中央演算処理部と
    を備える、請求項８～１１のいずれかに記載の加圧装置。
13. 前記アクチュエータ駆動回路に接続されたファンクションジェネレータをさらに備える、請求項１２に記載の加圧装置。
14. 前記モータ駆動回路に接続されたコントローラをさらに備える、請求項１２または１３に記載の加圧装置。
15. 前記ダイヤモンドアンビルセルと前記アクチュエータとの間に軸受をさらに備える、請求項１～１４のいずれかに記載の加圧装置。
16. 請求項１～１５のいずれかに記載の加圧装置を備えた顕微ラマン散乱測定装置。
17. 請求項１～１５のいずれかに記載の加圧装置を備えたＸ線回折装置。
18. 請求項１～１５のいずれかに記載の加圧装置を備えた光学顕微鏡装置。

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