JP2022552493A - ナノサイズ粉体先進材料、その製造及び使用方法 - Google Patents

ナノサイズ粉体先進材料、その製造及び使用方法 Download PDF

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Abstract

本開示は、先行技術の方法及び装置に内在する大規模実現性、継続性、及び品質に関する既知の課題の少なくとも一部に取り組む、先進ナノサイズ粉体材料を製造するための方法及び装置を説明する。様々な用途に使用することができる、有利な化学的及び／又は物理的特性を有するナノサイズ化粉体も説明される。ナノ粒子製造装置は、流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給するための供給機構、プラズマジェットを反応域中に生成するよう構成されるプラズマ装置であって、プラズマジェットは、プラズマジェットの流線と供給路の集合点で前駆体材料に衝突して反応物気体混合物を製造し、プラズマジェットの流線は、供給路に対してある角度をなす、プラズマ装置、及び反応物気体混合物を受けて核形成を促し、ナノ粒子を製造する冷却域を含む。

Description

関連出願の相互参照
本出願は、２０２０年９月１７日に出願された米国仮特許出願第６３／０７９，８２０号、２０１９年１０月９日に出願された第６２／９１３，００９号、２０１９年１０月９日に出願された第６２／９１３，００１号、２０１９年１０月９日に出願された第６２／９１３，０２５号、２０１９年１１月８日に出願された第６２／９３２，５４４号、２０１９年１１月８日に出願された第６２／９３２，５５７号、及び２０１９年１１月８日に出願された第６２／９３２，５６２号の利益を主張する。上記に挙げられた各文書の内容は、その全てが参照により本明細書に組み込まれる。
本開示は、全体として、エネルギー関連用途に使用できるナノサイズ粉体先進材料の分野に関する。
ケイ素含有先進ナノサイズ粉体材料は、光起電技術、電池技術、及び熱電技術といった幾つかのエネルギー関連用途に関する解決手段として提案されている。リチウムイオン電池用途において、ケイ素含有先進粉体材料は、ケイ素の高いリチウム貯蔵能（グラファイトと比較し質量で約１０倍高い）により、高容量アノードの開発が可能となるため、最先端グラファイト材料の代替手段として提案されている。しかし、リチウムを貯蔵・放出する際に体積が急激に膨張・収縮するため、バルクケイ素は急速に劣化する。これらの変化は、電極材料との電子伝導ネットワークにおける接触損失、及び／又は電極材料粒子の破損を誘発すると考えられる。その結果、電池容量は低下し、その結果寿命が短くなる。ナノサイズ化ケイ素含有先進粉体材料は、例えばナノサイズ粒子の平均粒子径が３００ナノメートル未満である場合、体積変化及び応力変化の制御を補助することにより、結果として得られるアノードのサイクル性能を向上させる。
ナノサイズ化ケイ素含有先進粉体材料を使用することで得られる有利な性質にも拘わらず、そのような用途のための高純度ナノサイズケイ素含有先進粉体材料の製造は、依然としてコストが高く、効率が悪く、大規模実現性に乏しい。
ＷＯ２０１８／１５７２５６ ＣＡ３，０２４，４７３ ＵＳ７，５７２，３１５ ＵＳ９，７１８，１３１ ＵＳ９，５１６，７３４ ＵＳ８，０１３，２６９
本概要は、以下の詳細な説明で更に説明される概念の選択を簡略化して導入するために提供される。本概要は、特許請求の範囲に記載される発明の主題の重要な態様又は本質的な態様を特定することを意図するものではない。
本開示は、先行技術の方法及び装置に内在する大規模実現性、継続性、及び品質に関する既知の課題の少なくとも一部に取り組む、先進ナノサイズ粉体材料を製造するための方法及び装置を説明する。様々な用途に使用できる、有利な化学的及び／又は物理的性質を有するナノサイズ化粉体も説明される。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示はナノ粒子に関し、ナノ粒子の粒子径分布は２０ｎｍから１５０ｎｍであり、大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で１０ｐｐｍ未満である。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、ドープ剤の含有量がナノ粒子の動径分布に沿って実質的に均一であるナノ粒子に関する。
明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示はコアを有するナノ粒子に関し、ナノ粒子はコア中にケイ素合金を有し、合金は、ケイ素及びコア中の動径分布が実質的に均一な元素からなる。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示はケイ素合金のナノ粒子に関し、合金は、ケイ素及びコア中の動径分布が実質的に均一な元素からなる。
一部の実施形態において、前述のナノ粒子は、１つ又は複数の以下の特徴を更に含んでよい。
・粒子径分布は２０ｎｍから１５０ｎｍであり、大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で１０ｐｐｍ未満である。
・大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で０．５ｐｐｍ未満である。
・数平均粒子径Ｄ５０は１００ｎｍ以下であり、体積平均粒子径Ｄ５０は３００ｎｍ以下である。
・体積平均粒子径Ｄ９０は、７００ｎｍ以下、好ましくは、６００ｎｍ以下である。
・体積平均粒子径Ｄ９５は、１０００ｎｍ未満、好ましくは、７００ｎｍ未満である。
・数平均粒子径Ｄ１０は、６０ｎｍ以下、好ましくは、４０ｎｍ以下である。
・数平均粒子径Ｄ５０は、１００ｎｍ以下である。
・数平均粒子径Ｄ９０は、２００ｎｍ以下である。
・平均粒子径が３００ｎｍを超える粒子は、個数で１．５％未満であり、且つ体積／質量で３０％未満である。
・平均粒子径が１０μｍを超える粒子を含まない。
・コアは、ケイ素、ゲルマニウム、ガリウム、又はＳｉＧｅｙを含み、ここでｙは０から１である。
・ケイ素の純度は少なくとも９９．９５％である。
・コアは、単結晶シリコン又は多結晶シリコンを含む。
・コアは、ｎドープシリコン又はｐドープシリコンを含む。
・コアはＳｉＮｘ合金を含み、不動態層は窒化物層であり、ここでｘは０から１である。
・ほぼ定比のＳｉＮｘ合金を形成するコア全体に亘って、ナノ粒子の窒素含有量は実質的に均一である。
・窒化物層の厚さは約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｎｍ未満である。
・ＳｉＯｘ及びＳｉＯＨ表面種は含まれず、ここでｘは０から１である。
・不動態層は、酸化物層又は窒化物層である。
・酸化物層の厚さは、約０．３ｎｍから約１．０ｎｍである。
・窒化物層の厚さは、約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｎｍ未満である。
・１０００ｐｐｍ未満の炭素を有する。
・１５００ｐｐｍ未満の窒素を有する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給するための供給機構、反応域中にプラズマジェットを生成するよう構成されるプラズマ装置であって、プラズマジェットは、プラズマジェットの流線と供給路の集合点で前駆体材料に衝突して反応物気体混合物を製造し、プラズマジェットの流線は、供給路に対してある角度をなす、プラズマ装置、及び反応物気体混合物を受けて核形成を促し、ナノ粒子を製造する冷却域を含む、ナノ粒子製造装置に関する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給するための供給機構、反応域中にプラズマを生成するよう構成されるプラズマ装置であって、プラズマは、前駆体材料と接触して反応物気体混合物を製造する、プラズマ装置、反応域を含む反応チャンバであって、反応チャンバは、長手方向軸を有し、装置は、予熱気体を噴射し、長手方向軸の少なくとも一部に沿って反応チャンバ中に放射状の予熱気体流を生成するよう構成される、反応チャンバ、及び反応物気体混合物を受けて核形成を促し、ナノ粒子を製造する冷却域を含む、ナノ粒子製造装置に関する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給する工程、反応域中にプラズマジェットを生成する工程、及び前駆体材料をプラズマジェットに接触させる工程であって、プラズマジェットは、プラズマジェットの流線と供給路の集合点で前駆体材料に衝突して反応物気体混合物を製造し、プラズマジェットの流線は、供給路に対してある角度をなす、工程、及び反応物気体混合物を冷却域で冷却して核形成を促し、ナノ粒子を製造する工程を含む、ナノ粒子製造方法に関する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給する工程であって、反応域は反応チャンバ内にあり、反応チャンバは、長手方向軸を有する、工程、反応域中にプラズマを生成する工程であって、プラズマは前駆体材料と接触して反応物気体混合物を製造する、工程、予熱気体を噴射し、長手方向軸の少なくとも一部に沿って反応チャンバ中に放射状の予熱気体流を生成する工程、及び、反応物気体混合物を冷却域で冷却して核形成を促し、ナノ粒子を製造する工程を含む、ナノ粒子製造方法に関する。
一部の実施形態において、前述の方法及び装置は、１つ又は複数の以下の特徴を更に含んでよい。
・長尺構造を含む供給機構が、流体状の前駆体材料を集合点へ供給し、長尺構造は、前駆体を受けるためのチャネルを画定する。
・チャネルは、出口端を有し、集合点は、供給路に沿って出口端の下流に存在する。
・供給機構は、流体状の前駆体物質を集合点へ供給するための複数の長尺構造を含む。
・供給機構は、反応域の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む。
・供給機構は、装置の長手方向軸の周りに配置される複数の長尺構造を含む。
・プラズマ装置は、プラズマジェットを反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む。
・プラズマジェットは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される。
・気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む。
・供給機構は、反応域中にキャリアガスを更に供給する。
・キャリアガスは、前駆体材料が反応域中に噴射される前、同時、又は後に前駆体材料と混合される。
・キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む。
・キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む。
・供給機構は、キャリアガスの相対流量を調整して反応域中の前駆体材料の濃度を制御するよう構成される。
・反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前駆体材料を含む。
・供給機構は、反応域中、冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給する。
・添加ガス又はドープ剤は、前駆体材料が反応域中に噴射される前、同時、又は後に前駆体材料と混合される。
・添加ガス又はドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる。
・添加ガス又はドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む。
・添加ガス又はドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む。
・添加ガス又はドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む。
・添加ガス又はドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む。
・添加ガス又はドープ剤の相対流量を調整して反応域中、冷却域中、又はその両方への添加ガス又はドープ剤の濃度を制御する。
・供給路の角度に対するプラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である。
・プラズマ装置は出口を有するノズルを含み、プラズマジェットは、出口から反応域中へ放出される。
・反応域は、長手方向軸を有する反応チャンバに含まれる。
・気体を噴射し、長手方向軸の少なくとも一部に沿って反応チャンバ中に放射状の気体流を生成する。
・放射状の気体流を生成する気体の温度は、集合点の下流領域まで反応域を拡張させ、集合点の下流に存在する前駆体材料により追加の量の反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である。
・放射状の気体流を生成する気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む。
・放射状の気体流を生成する気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む。
・放射状の気体流は、気体混合物中の反応種が反応チャンバの内壁に到達することを防止する。
・放射状の気体流を生成す気体の相対流量を調整してナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御する。
・放射状の気体流を生成する気体の温度を調整してナノ粒子の結晶化度を制御する。
・ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアが結晶構造を有し、非晶質層がコアを完全に包含するコアシェル形状を有する。
・放射状の気体流を生成する気体は、反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、放射状の気体流を形成する。
・拡散壁は、反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を反応チャンバの上部に含み、追加の拡散出口は、放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、反応チャンバの集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される。
・多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる。
・多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む。
・拡散壁は、放射状の気体流を生成する気体が通過することができる複数の開口を含む。
・冷却域は、冷却チャンバ内にあり、冷却チャンバは、反応域と流体連通する。
・チャンバは、冷却域の下流にある。
・反応チャンバから流れる気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで冷却チャンバ中で冷却される。
・冷却チャンバは、冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射するよう構成される噴射モジュールを含む。
・冷却ガスは、冷却チャンバの内壁にナノ粒子が付着することを防止する。
・冷却ガスの温度及び／又は流量を制御する。
・噴射モジュールは、（ｉ）冷却ガスを冷却チャンバの長手方向に沿って噴射して長手方向ガスを形成させるか、（ｉｉ）冷却ガスを噴射して冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成させるか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を行うよう構成される。
・長手方向ガス及び放射状冷却ガスは、同一の気体である。
・長手方向ガス及び放射状冷却ガスは、異なる気体である。
・冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む。
・噴射モジュールは、対応する複数の冷却ガスを噴射するための複数の噴射モジュールからなる第一の噴射モジュールである。
・冷却域から粉体回収機中にナノ粒子を回収し、粉体回収機は、重力によってナノ粒子を回収するよう構成される。
・粉体回収機は、冷却域の下流に存在する。
・粉体回収機は、サイクロンを含む。
・サイクロンによって、ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分ける。
・冷却域から粉体回収機中にナノ粒子を回収し、ここでナノ粒子は、冷却域から粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動する。
・導管を通して冷却域から粉体回収機へナノ粒子を輸送し、粉体回収機は、導管を介して冷却域と流体連通する。
・ナノ粒子は、導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって導管を通して輸送される。
・冷却域から粉体回収機中にナノ粒子を回収し、粉体回収機は、サイクロンを含む。
・プラズマジェットのプラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは約８０ｋＷの電力レベルで生成される。
・ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される。
・前駆体材料は、Ｓｉ、Ｇｅ、又はＧａ及び第ＩＩＩ族元素含有分子を含む。
・Ｓｉ含有分子は、シラン、トリクロロシラン、又は四塩化ケイ素を含む。
・少なくとも１ｋｇ／時、好ましくは１ｋｇ／時から３ｋｇ／時の速度でナノ粒子を製造する。
・プラズマジェットは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである。
・プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、アノード、カソード、及び電解質を少なくとも含むリチウム二次電池であって、アノードは、ケイ素又はその合金のナノサイズ化粒子を含み、ここで電池の最初の５０回の充電及び／又は放電サイクルにおける充電容量は、初回充電容量値の少なくとも８０％以内に留まる、リチウム二次電池にも関する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、アノード、カソード、及び電解質を少なくとも含むリチウム二次電池であって、アノードは、ケイ素又はその合金のナノサイズ化粒子を含み、ここで電池の最初の１００回の充電及び／又は放電サイクルにおける充電容量は、初回充電容量値の少なくとも８０％以内に留まる、リチウム二次電池にも関する。
本明細書で具体化され、且つ広範に説明されるように、本開示は、リチウム二次電池用アノード電極にも関し、アノード電極は、ケイ素又はその合金のナノサイズ化粒子を含み、２０００ｍＡｈ／ｇ以上の充電容量を有する。
本開示で説明され、相互に排他的でない典型的な実施形態の全ての特徴は、互いに組み合わされうる。一実施形態の要素は、更に言及されることなく、他の実施形態で利用されうる。本発明の他の態様及び特徴は、添付の図面と併せて以下の具体的実施形態の説明を検討することで当業者に明らかになるだろう。
添付の図面を参照し、具体的な典型的実施形態の詳細な説明を以下に提供する。
ナノサイズ粉体製造装置の断面図を示す図である。 図１の装置と共に使用するためのプラズマ生成装置の断面図を示す図である。 プラズマ生成装置、反応チャンバ、及び冷却チャンバの一部を含む、図１の装置の上部の断面図を示す図である。 ナノサイズ粒子の様々な結晶構造を示す図である。 図１の装置に前駆体材料を噴射するための噴射器の出口の断面図を示す図である。 図１の装置に前駆体材料を噴射するための噴射器の出口の断面図を示す図である。 図１の装置の高温壁領域を含む反応チャンバに関する実施形態の断面図を示す図である。 図１の装置の高温壁領域を含む反応チャンバに関する実施形態の断面図を示す図である。 図１の装置と共に使用するための冷却チャンバの冷却域の断面図を示す図である。 図１の装置を含む組立体の実装の図解を示す図である。 シランの転換率（％）に与える動的高温壁気体温度（Ｋ）の影響に関するグラフを示す図である。 シランの転換率（％）に与える噴射器シースガス流（リットル毎分）の影響に関するグラフを示す図である。 シランの転換率（％）に与える噴射器シース間隙（ｍｍ）の影響に関するグラフを示す図である。 シランの転換率（％）に与える噴射器の種類の影響に関するグラフを示す図である。 第一の粉体のＸＲＤピーク形状を表す図である（ＢＥＴ＝１２．１４ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝２１２ｎｍ）（Ｏ％＝０．２０）（Ｃ％＝０．０６６）（Ｎ％＝１．２００）（Ｈ％＝０．０２０）。 図１４Ａの粉体の走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示す図である。 第二の粉体のＸＲＤピーク形状を表す図である（ＢＥＴ＝２３．２５ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝１１１ｎｍ）（Ｏ％＝１．２０）（Ｃ％＝０．０３０）（Ｎ％＝０．５５０）（Ｈ％＝０．０２０）。 図１５Ａの粉体のＳＥＭ画像を示す図である。 第三の粉体のＸＲＤピーク形状を表す図である（ＢＥＴ＝４９．４ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝５２ｎｍ）（Ｏ％＝２．１０）（Ｃ％＝０．０２９）（Ｎ％＝０．３６０）（Ｈ％＝０．０３８）。 図１６Ａの粉体のＳＥＭ画像を示す図である。 シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体のＳＥＭ画像である。 シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体のＳＥＭ画像である。 シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体のＳＥＭ画像である。 ミクロンサイズのケイ素前駆体材料を使用する先行技術のプラズマトーチ法で製造されたケイ素粉体（ＢＥＴ＝３２．３８ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８０ｎｍ）（Ｏ％＝１．３５）（Ｎ％＝４．００）のＳＥＭ画像を示す図である。 ミクロンサイズのケイ素前駆体材料を使用する先行技術のプラズマトーチ法で製造されたケイ素粉体（ＢＥＴ＝３２．３８ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８０ｎｍ）（Ｏ％＝１．３５）（Ｎ％＝４．００）のＳＥＭ画像を示す図である。 図１８Ａ及び図１８Ｂの粉体の体積密度（％）での粒子径分布（ＰＳＤ）（μｍ単位で分粒）のグラフを示す図である。 図１８Ａ及び図１８Ｂの粉体の数密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す図である。 シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体（ＢＥＴ＝３１．０４ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８３ｎｍ） （Ｏ％＝１．８０）（Ｎ％＝０．７５）のＳＥＭ画像を示す図である。 シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体（ＢＥＴ＝３１．０４ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８３ｎｍ） （Ｏ％＝１．８０）（Ｎ％＝０．７５）のＳＥＭ画像を示す図である。 図２１Ａ及び図２１Ｂの粉体の体積密度（％）での粒子径分布（ＰＳＤ）（μｍ単位で分粒）のグラフを示す図である。 図２１Ａ及び図２２Ｂの粉体の数密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す図である。 粒子径分布（ＰＳＤ）が狭いＳｉナノ粒子粉体をアノード材料に含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の、広いＰＳＤとの相対的な比較を表す図である。 Ｓｉナノ粒子粉体をアノード材料に含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の、ミクロンサイズＳｉ粉体、及びグラファイトとの相対的な比較を表す図である。 ＳｉＮｘ複合ナノ粒子粉体をアノード材料に含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の、大きなＰＳＤを有するミクロンサイズＳｉ粉体との相対的な比較を表す図である。 平均粒子径に与えるシラン濃度の影響を表す図である。
図中、実施形態は例として説明される。明細書の記載及び図面は、説明及び理解の補助のみを目的とし、本開示の限界の定義となることを意図しないことを明確に理解すべきである。
本発明の概論を表す添付の図面と共に、本発明の１つ又は複数の実施形態に関する詳細な説明を以下に提供する。本発明は、そのような実施形態に関連して説明されるが、本発明はいかなる実施形態にも限定されない。本発明の保護範囲は、特許請求の範囲のみによって限定される。数々の具体的な詳細は、本発明の十分な理解をもたらすために以下の説明に記載される。これらの詳細は、限定されない例を目的として提供され、本発明は、これらの具体的詳細の一部又は全てを伴わずに特許請求の範囲に従って実施されうる。明確性を目的として、本発明が不必要に不明瞭にならないよう、本発明に関連する技術分野で知られる技術的要素は詳細に記載されていない。
本開示は、先行技術の方法及び装置に内在する大規模実現性、継続性、及び品質に関する既知の課題の少なくとも一部に取り組む、先進ナノサイズ粉体材料を製造するための方法及び装置を説明する。様々な用途に使用することができる、有利な化学的及び／又は物理的性質を有するナノサイズ化粉体も説明される。
ナノサイズ粉体特性
本開示のナノサイズ粉体（本明細書において、「ナノ粒子」又は「ナノ粉体」とも称される）は、ミクロンサイズの前駆体材料を利用する先行技術の蒸発過程（例えば、それらの全てがそれぞれ参照により本明細書に組み込まれる、ＷＯ２０１８／１５７２５６、ＣＡ３，０２４，４７３及びＵＳ７，５７２，３１５）を使用して製造される粉体と比較し、顕著で驚くべき予期せぬ差異を有する。例えば、本明細書で説明されるナノ粒子粉体は、より均一な粒子径及びより狭い粒子径分布（ＰＳＤ）を有するのに対し、そのような先行技術の蒸発過程を使用して製造される粉体は、はるかに広いＰＳＤを有し、大部分が大型及び超大型のミクロン粒子であり、多くの用途において望ましくない。また、先行技術の蒸発過程を使用して製造される粉体と比較し、説明されるナノ粒子粉体は、ドープをより良好に制御／調整する。このようなドープの制御／調整により、様々な用途において粉体に望まれる特性をより柔軟に実現させることができる。
一部の実施形態において、ナノ粒子粉体は、球状又はほぼ球状の外観を有し、粉体は、その製造中に使用される操作条件に基本的に依存し、離散、又は様々な程度で部分的に凝集しうる。酸化、窒化、又は炭化といった表面修飾をナノ粒子粉体に施すことができる。
一部の実施形態において、ＰＳＤは、プラズマ処理後の分級工程の実施を必要とすることなく達成されうる。そのようなＰＳＤは、本分野の既知の方法で得られるものとは逆に、例えば、粒子の大きさが粗大な大きさに偏らず、より小さい大きさに偏るよう、厳格に制御される。（本文中の他の部分で述べられるように）そのようなより小さい大きさを得ることに技術的利点があるだけでなく、製造過程から得られるナノ粒子粉体の大きさが粗大でないほど廃棄される材料（カットオフ分級値に満たない材料）が減り、その結果収率が上がるという経済的利点もある。粉体は、少なくとも８０％の粒子の大きさが１５０ｎｍ未満である、例えば、少なくとも８５％、９０％、９５％、又は９９％の粒子の大きさが１５０ｎｍ未満である、平均ＰＳＤを有しうる。
ナノ粒子粉体は、以下の粒子サイズに関する特徴の１つ又は複数を含みうる：２０ｎｍから３５０ｎｍ、２０ｎｍから３００ｎｍ、若しくは２０ｎｍから２００ｎｍ、若しくは２０ｎｍから１５０ｎｍの範囲内、又はそれらの中の任意の範囲内のＰＳＤ、Ｄ９０≦２００ｎｍ、Ｄ９０≦１５０ｎｍ、又はＤ９０≦１３０ｎｍ、１２０ｎｍ以下のメジアン径（Ｄ５０）、１００ｎｍ以下のメジアン径（Ｄ５０）、８０ｎｍ以下のメジアン径（Ｄ５０）、又は５０ｎｍ以下のメジアン径（Ｄ５０）、３０ｎｍから１２０ｎｍの間、又は４０ｎｍから１００ｎｍの間、又は５０ｎｍから８０ｎｍの間、又は約６０ｎｍのＤ５０（個数）、３５０ｎｍを超える大きさの粒子が１００ｐｐｍ未満、１０ｐｐｍ未満、１ｐｐｍ未満、又は０．５ｐｐｍ未満を示す、Ｄ９９≦２５０ｎｍ、又はＤ９９≦２３０ｎｍ、凝集粒子が１００ｐｐｍ未満、凝集粒子が５０ｐｐｍ未満、凝集粒子が２５ｐｐｍ未満、凝集粒子が１０ｐｐｍ未満、凝集粒子が１ｐｐｍ未満、又は一部の実施形態において、検出可能な凝集粒子がない。
粒子形態の組成物の粒子サイズに関する特徴は、レーザ回折分光法、透過電子顕微鏡、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）等が例として挙げられるがこれに限定されない、本分野で既知の技術を使用して決定されうる。ＳＥＭ画像は、精度及び／又は統計的有意性を確保するために少なくとも組成物のＤ５０に依存して変化する、分析中の組成物の所定領域の画像である。例えば、１２０ｎｍのＤ５０は、５μｍ当たり５μｍの組成物の領域を要しうるが、８０ｎｍのＤ５０は、３μｍ当たり３μｍの組成物の領域を要し、５０ｎｍのＤ５０は、２μｍ当たり２μｍの組成物の領域を要しうる。本明細書に開示される粉体は、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する粒子を３個未満含む、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する粒子を２個未満含む、又は組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定さした際に１μｍを超える大きさを有する検出可能な粒子を１個含むか若しくは含まない、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像において６５０ｎｍを超える大きさを有する粒子を３個未満含む、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する粒子を２個未満含む、又は組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する検出可能な粒子を１個含むか若しくは含まない、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像において３５０ｎｍを超える大きさを有する粒子を３個未満含む、組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する粒子を２個未満含む、又は組成物の５０００倍のＳＥＭ画像で測定した際に１μｍを超える大きさを有する検出可能な粒子を１個含むか若しくは含まないという特徴を含みうる。
一部の実施形態において、ナノ粒子粉体は、先行技術の蒸発過程を使用して製造される粉体と比較し、より制御された方法でドープ元素を組み込みうる。例えば、ドープ剤の分散状態をより均一にすることもできるため、ナノ粒子粉体におけるドープ剤の含有量は、より柔軟でありえ、ナノ粒子粉体の不動態層の厚さは、より安定となりうる。ナノ粒子粉体へのドープをより良好に制御できることより、特定の用途のためにナノ粒子粉体の他の性質をより柔軟に調整することができる。
一部の実施形態において、ナノ粒子粉体は、４％を超えない、例えば、３％を超えない、１．５％を超えない、又は０．７５％を超えないドープ剤を組み込みうる。ドープ剤の例は、本文中の他の部分で更に述べられる。
ナノサイズ粉体を製造するための装置及び方法
本明細書で説明されるナノサイズ粉体は、流体状の前駆体材料を蒸発、及び／又は反応させて反応物気体混合物を得る方法を使用して製造されうる。前駆体を十分に蒸発、及び／又は反応させて結果として得られるナノサイズ粉体中に所望の化学組成を形成するよう、反応域中の前駆体材料の温度及び滞留時間を制御することを可能にする方法及び装置が説明される。反応物気体混合物の冷却速度を制御し、本明細書で説明される、粒子径に関して所望の特徴を有するナノサイズ化粉体を得る方法も説明される。
図１から図３は、前駆体材料１３０（「原料」又は「コア前駆体」と称される場合がある）の蒸発及び／又は反応によってナノサイズ粒子粉体を製造するための装置１００の詳細な正面図を示す。装置１００は、プラズマ１１２を発生させるプラズマ生成装置１２０、反応チャンバ１４０、及び冷却チャンバ５００（「急冷域」又は「急冷区間」を画定する）を含みうる。装置１００は、粉体回収機６００を更に含む。装置１００は、説明を必要としないと考えられ、本明細書で更に説明されない、筐体、フランジ、ボルト等といった他の部品を含む。
図１から図３に示されるプラズマ生成装置１２０は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチ、より具体的には高周波（ＲＦ）誘導結合プラズマトーチである。ＩＣＰトーチの例として、ＴＥＫＮＡ Ｐｌａｓｍａ Ｓｙｓｔｅｍｓ社から商品化されているＰＬ－５０、ＰＮ－５０、ＰＬ－３５、ＰＮ－３５、ＰＬ－７０、ＰＮ－７０、又はＰＮ－１００が挙げられる。一部の実施形態において、プラズマ生成装置１２０は、例えば、直流（ＤＣ）プラズマトーチ（例えば、Ｐｒａｘａｉｒ社、Ｏｅｒｌｉｋｏｎ－Ｍｅｔｃｏ社、Ｐｙｒｏｇｅｎｅｓｉｓ社、及びＮｏｒｔｈｗｅｓｔ Ｍｅｔｔｅｃｈ社から商品化されているもの）といった別の種類のプラズマトーチでありうる。
プラズマ生成装置１２０は、外筒トーチ本体１８１、内筒プラズマ閉込チューブ１１０、及び同軸に配置される少なくとも１つの誘導コイル１２６を含む。外筒トーチ本体１８１は、成形可能な複合材料、例えば成形可能な複合セラミック材料から製造されうる。内筒プラズマ閉込チューブ１１０は、セラミック材料から製造されえ、トーチ本体１８１と同軸である。誘導コイル１２６は、トーチ本体１８１と同軸にトーチ本体１８１に埋設されてＲＦ（高周波）電磁場を生じさせ、ＲＦ電磁場のエネルギーによってプラズマ閉込チューブ１１０に閉じ込められるプラズマ１１２を点弧させ、且つ維持する。
プラズマは、アルゴン及び／又はヘリウムといったプラズマ中心ガス２０から生成され、水素、酸素、窒素又はそれらの任意の組み合わせを更に含みうる。プラズマ中心ガス２０は、通常、トーチ本体１８１上端のプラズマ生成装置１２０のヘッド１８５を通してプラズマ閉込チューブ１１０内に供給される。ＲＦ電流は、電力リード線（不図示）を介して誘導コイル１２６に供給される。プラズマ中心ガス２０は、その流れがトーチ本体１８１と同軸となるようプラズマ生成装置１２０に導入されうる。代わりに、プラズマ中心ガス２０は、その流れがトーチ本体１８１に対してある角度をなすようプラズマ生成装置１２０に導入されうる。
装置１００は、少なくとも１種のプラズマシースガス４０を、プラズマ閉込チューブ１１０内の、下流又は上流の１個所又は複数個所に噴射するよう構成されうる。例えば、図３に示されるように、ヘッド１８５は、プラズマ中心ガス２０用の入口と隣接するプラズマシースガス４０用の入口を含む。プラズマシースガス４０は、チューブ中心におけるプラズマの放出を安定化させることができ、プラズマの放出によって生じる高温流束からプラズマ閉込チューブ１１０を保護することができる。一部の実装形態において、プラズマ１１２は、プラズマ中心ガス２０のみ、又はプラズマ中心ガス２０及びプラズマシースガス４０の両方から生成されうる。プラズマシースガス４０は、本分野で知られる任意のプラズマシースガスであってよい。一部の実施形態において、プラズマシースガスは、アルゴン、水素、又はそれらの混合物を含む。
プラズマ生成装置１２０は、図２Ａに示される出口を通して、又は図２Ｂに示される出口ノズルを介して反応チャンバ１４０と流体連通する。ノズルは、制限されることなく、水冷金属若しくは放射冷却耐熱性材料、又はその両方の組み合わせから形成されてよい。例えば、ノズルは、中心開口といった単一の出口を含み、且つ単一のプラズマジェットを生成するよう構成されてよい。代わりに、ノズルは、対応する複数のプラズマジェットを生成するための放射状開口、例えばマイクロプラズマジェットチャネルといった複数の出口を含んでよい。代わりに、ノズルは、そのような中心開口と複数の放射状開口の両方を含んでよい。複数の放射状開口は、互いに角度が等間隔となるようノズルに配置されてよい。放射状開口は、プラズマの各画分を反応域１２８へ流し、プラズマジェット１１２を生成させるよう設計されうる。放射状開口の数、及びプラズマヘッド１８５の中心の幾何学的縦軸に対するそれらの仰角は、所望されるプラズマトーチの長手方向軸周りのプラズマジェット流線の分布の関数として選択されてよい。適切なノズルの例は、例えば、その全てが参照により本明細書に組み込まれるＵＳ９，７１８，１３１に記載される。
装置１００は、反応域１２８中に前駆体材料１３０を噴射する、１つ又は複数の前駆体噴射器１１４１～１１４ｉを更に含む。例えば、図に示されるように、反応域１２８は、プラズマ生成装置１２０の下流の反応チャンバ１４０内に設置されてよい。代わりに、１つ又は複数の前駆体噴射器１１４１～１１４ｉがトーチ本体１８１と同軸となってプラズマ１１２中に前駆体材料１３０を噴射するよう構成されうるよう、反応域１２８の少なくとも一部は、プラズマ閉込チューブ１１０（不図示）内に設置されてよい。
反応域１２８がプラズマ生成装置１２０の下流に設置される場合、装置１００は、プラズマ生成装置１２０の下流に存在する集合点で反応域１２８中に前駆体材料１３０を噴射するよう構成される、１つ又は複数の噴射器１１４１～１１４ｉを含んでよい。例えば、装置１００は、集合点で反応域１２８中に前駆体材料１３０を噴射するよう各々が構成される２つの噴射器１１４１～１１４ｉを、互いに１８０°の間隔を置いて含んでよい。例えば、装置１００は、集合点で反応域１２８中に前駆体材料１３０を噴射するよう各々が構成される３つの噴射器１１４１～１１４ｉを、互いに１２０°の間隔を置いて含んでよい。このような実施形態において、装置１００中に存在する前駆体噴射器１１４１～１１４ｉの数に拘わらず、噴射器は、プラズマ１１２の流線が前駆体材料１３０の流線に衝突する集合点で前駆体材料１３０の流線が交わるよう構成される。
一部の実施形態において、噴射器１１４１～１１４ｉは、装置１００の長手方向軸に沿って連続して配置される噴射点に、それぞれ設置される。例えば、反応域１２８における実質的にプラズマ１１２が放出される位置に１つの噴射点を設置することができ、反応チャンバ１４０内の距離を置いた下流の位置に少なくとも別の噴射点を設置することができる。異なる噴射点で反応物気体組成を変化させることにより、コアからシェルまでナノサイズ化粉体粒子の組成を徐々に変化させることができる。
上記の装置１００の全ての構成において、プラズマ１１２は、反応物気体混合物の製造を可能とする温度で前駆体材料１３０を加熱する。例えば、衝突が起こる点で加熱が行われる。加えて、装置１００の長手方向軸に沿って延びるプラズマ生成装置１２０下方のプラズマ１１２の一部分であるプラズマ残光１４６に沿って加熱が行われうる。一部の実施形態において、このプラズマ１１２の一部分は、反応チャンバ１４０の少なくとも一部内まで延びる。すなわち、反応域１２８は、衝突点の更に下流に位置する点まで拡張されうる。加えて、更に下流の、後で更に説明される動的高温壁領域１３４中で加熱が行われうる。
プラズマによって製造される反応物気体混合物は、化学変化、例えば前駆体材料１３０の解離又は分解を経て生じる。前駆体材料１３０は、噴射器１１４１～１１４ｉを介して装置１００中に噴射され、ナノサイズ化粉体粒子の少なくとも一部を形成する化学元素を含有する。本文中の他の部分で更に説明されるように、前躯体の性質（例えば、化学組成）、それらの濃度、及び適用される操作パラメータ（例えば、温度）は、ナノサイズ化粉体を製造する方法がより効率的となるよう、及び／又は、ナノサイズ化粉体がより高品質となる（例えば、ナノサイズ化粉体の特定の性質が向上されうる）よう個別に選択されうる。
一部の実施形態において、前駆体材料１３０は、噴射器１１４１～１１４ｉを通して前駆体材料１３０が装置１００中に噴射される前、同時、又は後に、キャリアガスと混合されうる。キャリアガスは、通常、前駆体材料１３０と反応しない気体である。キャリアガスは、プラズマ中心ガス２０の気体と同一の種類でありえ、且つ／又は気体混合物を含むことができ、前駆体材料１３０の輸送を容易にすることができる。反応域１２８中の前駆体材料１３０の濃度制御を可能とし、その結果、例えば不均一な粉体組成（例えば、一部の粒子が第一の化学組成を有し、他の一部の粒子が第二の化学組成を有し、第一と第二の化学組成は異なる）を得るよう、キャリアガスの相対流量は経時的に調整されうる。キャリアガスは、装置１００中への噴射前に前駆体材料１３０を安定化させることができる。一部の実施形態において、キャリアガスは、前駆体材料１３０の自然発火の可能性を低減することができ、その結果、工業環境における前駆体材料１３０の取り扱いを容易にする。
反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前駆体材料１３０を含んでもよく、例えば、前駆体材料１３０は、コアラジカル（ｃｏｒｅｒ ａｄｉｃａｌ）及び少なくとも１つの副生成物に解離しうる。例えば、前駆体材料１３０がケイ素又はケイ素合金前駆体を含む場合、装置１００は、前駆体材料１３０から蒸気を製造することが可能な温度でプラズマ１１２を生成するプラズマ生成装置１２０を含有し、ここで蒸気は解離ケイ素原子を含んでよい。
従来の単一プローブプラズマシステムにおいて、米国特許９，７８１，１３１で説明されるように、前駆体材料の噴射は、プラズマ装置と同軸であり、プラズマ気体流と平行である。そのようなシステムにおいて、プラズマと比較して低温である、噴射される前駆体材料は、プラズマ残光のコア中に低温領域を形成し、その結果、温度は噴射流線全体を通して不均一となる。このプラズマ残光における比較的低温な領域において、前駆体材料は、完全に解離又は化学変換することができない。前駆体材料１３０の噴射がプラズマ１１２流に対して「軸外」となるよう構成される、本明細書に説明される装置１００は、有利なことに、従来の単一プローブシステムに伴うこの問題を軽減することができる。
従って、装置１００において、噴射器１１４１～１１４ｉは、プラズマ１１２流に対して「軸外」となるよう構成される。すなわち、噴射器１１４１～１１４ｉは、先行技術のプラズマ装置のプラズマ残光における相対的に低温な領域の形成を最小化する（又は防ぐ）よう、プラズマ１１２の長手方向と交わる方向に前駆体材料１３０を噴射する。例えば、図２に示されるように、噴射器１１４１～１１４ｉは、例えば約１０°から約６０°、約１０°から約３０°の間、約１５°から約２０°の間の任意の値といった、その中のあらゆる値を含む約１０°から約８０°の間でありうる角度αでプラズマ１１２の長手方向と交わる方向に前駆体材料１３０を噴射する。
いかなる特定の理論に拘束されるものではないが、噴射器１１４１～１１４ｉのプローブに「軸外」構成を使用することで、噴射器１１４１～１１４ｉを通して噴射される流体はプラズマ１１２流線に傾斜して衝突し、これにより混合が促進され、且つ噴射される流体に亘って温度がより均一となるため、噴射される前駆体材料１３０はプラズマ１１２のプラズマ残光１４６中でより良好に混合されると考えられる。これにより、次いで、エネルギーは、プラズマ１１２から噴射される前駆体材料１３０へより均一に伝達され、反応種の滞留時間は、高温領域におけるそれらの軌道の変化を通して顕著に増大し、その結果、解離又は化学転換が確実となる。これらの利点は、同様に噴射器１１４１～１１４ｉを通して噴射されるあらゆるドープ剤及び／又は添加ガスにも当てはまりうると考えられる。
例えば、一部の実施形態において、噴射器１１４１～１１４ｉは、前駆体材料１３０、及び任意選択で添加ガス又はドープ剤を噴射し、残光域１４６、反応域１２８、又は動的高温壁領域１３４の少なくとも１つにおいて、上記のように均一なエネルギー伝達、及び増大した滞留時間に曝すよう構成される。この構成により、温度及び滞留時間が増大する。従って、当業者は、噴射される前駆体材料１３０（及び任意選択で噴射器１１４１～１１４ｉを通して噴射される任意の添加ガス／ドープ剤）を、少なくとも６０％、例えば少なくとも７０％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は少なくとも１００％の噴射された前駆体材料１３０が反応して反応物気体混合物を形成するよう、十分に高い温度及び十分に長い滞留時間に曝すことができる。
ケイ素又はケイ素合金のナノサイズ化粉体を製造する際、前駆体材料１３０及び任意選択で噴射器１１４１～１１４ｉを通して噴射される任意の添加ガス／ドープ剤は、プラズマ１１２の残光１４６、反応域１２８、又は動的高温壁領域１３４の少なくとも１つにおいて、４００℃から１４００℃の間の範囲内の任意の温度、例えば近似的に４００℃、４５０℃、５００℃、５５０℃、６００℃、６５０℃、７００℃、又は７５０℃等といった少なくとも４００℃の温度に、０．２秒から１．０秒の範囲内の任意の滞留時間といった少なくとも０．２秒の滞留時間曝される。例えば、ＳｉＨ４の６０％を分解するために必要な温度及び滞留時間は、例えば、６３７℃／０．８秒、又は６５７℃／０．５秒、又は６９０℃／０．２秒でありえ、ＳｉＨ４の８５％を分解するために必要な温度及び滞留時間は、例えば、６７０℃／０．８秒、又は６９０℃／０．５秒、又は７２４℃／０．２秒でありうる。
一部の実施形態において、前駆体材料１３０は、流体状（例えば気体又は液体）である。例えば、一部の実装形態において、ケイ素ナノサイズ粒子を製造する際、前駆体材料１３０は、シラン（ＳｉＨ４）、トリクロロシラン（ＳｉＣｌ３Ｈ）、又はそれらの任意の混合物を含みうる。
当業者であれば、プラズマ１１２の残光１４６、反応域１２８、又は動的高温壁領域１３４の少なくとも１つで反応して所望の反応物気体混合物を形成し、冷却されてナノサイズ粒子を形成することができる、ＩＩＩ、ＩＶ、Ｖ族元素（一般的に周期表に参照されるメンデレーエフの族）を含有する可能性のある全ての分子に本開示が拡張されうることを理解するだろう。
一部の実施形態において、前駆体材料１３０は、前駆体材料１３０が噴射器１１４１～１１４ｉを通して装置１００中に噴射される前、同時、又は後に、添加ガス若しくはドープ剤ガス又はそれらの前駆体と混合され、反応物気体混合物中に存在する元素の合金を含む粉体を生成する。添加ガス若しくはドープ剤ガス又はそれらの前駆体は、通常、前駆体材料１３０と反応することができる、及び／又はプラズマ１１２の残光１４６、反応域１２８、又は拡張された動的高温壁領域１３４（反応域１２８の下流に拡張する）の少なくとも１つにおける高い温度で反応することができる流体（気体又は液体）であり、結果としてドープ剤が粉体粒子中に存在する。
一部の実施形態において、添加ガス若しくはドープ剤ガス又はそれらの前駆体は、その中のあらゆる値を含む０から約５０００ｐｐｍの濃度、例えば、最大で２０００ｐｐｍ、最大で１０００ｐｐｍ、最大で５００ｐｐｍ、最大で２００ｐｐｍ、最大で１００ｐｐｍ等、を有するよう噴射されうる。当業者であれば、濃度又は噴射位置を変化させることで添加剤／ドープ濃度の分布が変更され、上流への噴射で添加剤／ドープの粒子コアへの浸透が促され、下流への噴射で添加剤／ドープが粒子表面付近に優先的に留まることを容易に理解するだろう。
一部の実施形態において、添加ガス若しくはドープ剤ガス又はそれらの前駆体の相対流量は、プラズマ１１２の残光１４６、反応域１２８、又は拡張された動的高温壁領域１３４の少なくとも１つにおけるドープ剤又はその前駆体の濃度の制御を可能とし、例えば、その結果不均一な粉体組成を得るよう、経時的に調整されうる。
前駆体材料１３０と任意選択のドープ剤の混合物の例は、以下の少なくとも１つを含みうる。
・前駆体材料１３０は、シラン（ＳｉＨ４）、トリクロロシラン（ＳｉＣｌ３Ｈ）、ゲルマン（ＧｅＨ４）又はそれらの混合物を含む。
・前駆体材料１３０又はドープ剤は、ジガラン（Ｇａ２Ｈ３）若しくはアルシン（ＡｒＨ３）又はそれらの混合物を含む。
・１００００００：１から１０００００：１の間、例えば１０００００：１から１００００：１の間、１００００：１から１０００：１の間、１０００：１から１００：１の間、１００：１から１０：１の間、又はそれ以上の比で、前駆体材料１３０はシラン（ＳｉＨ４）を、ドープ剤はジボラン（Ｂ２Ｈ６）を含み、ケイ素粒子へのｐ型ドープを達成する。
・１００００００：１から１０００００：１の間、例えば１０００００：１から１００００：１の間、１００００：１から１０００：１の間、１０００：１から１００：１の間、１００：１から１０：１の間、又はそれ以上の比で、前駆体材料１３０はシラン（ＳｉＨ４）を、ドープ剤はホスフィン（ＰＨ３）を含み、ケイ素粒子へのｎ型ドープを達成する。
・１：０から１：１の間、例えば１：１から１：２の間、１：２から１：４の間、又はそれ以上の体積比で、前駆体材料１３０はシラン（ＳｉＨ４）を、ドープ剤はアンモニア（ＮＨ３）を含んでＳｉＮｘ合金を生成し、ここでｘは０から１、例えば０．５から０．９等である。
例えば、ナノ粒子粉体が、窒素がドープされたケイ素又はケイ素合金粒子である場合、ナノ粒子粉体は、窒化物層を有する。一部の実施形態において、窒化物層の厚さは、０．７５ｎｍ以下、例えば０．５０ｎｍ以下、０．２５ｎｍ以下、０．１０ｎｍ以下、０．０６ｎｍ以下、又はそれ以下でありうる。
一部の実施形態において、ナノ粒子粉体は、比較的多量のドープ剤を含む。ドープ剤Ｘは、１：０３から１：１の間、例えば１：０．４から１：０．９の間、１：０．５から１：０．８の間、及び１：０．６から１：０．７の間のＳｉ：Ｘの割合で材料中に存在しうる。
例えば、Ｓｉナノサイズ粒子に窒素がドープされる場合、ナノサイズ粒子は、ほぼ定比のＳｉＮｘ合金を形成するよう、ナノ粒子の体積全体を通して実質的に均一な窒素含有量を呈しうる。
一部の実施形態において、ナノ粒子粉体は、高い純度を有する。例えば、ナノ粒子粉体は、少なくとも９９．９５％、又は少なくとも９９．９６％、９９．９７％、９９．９８％、９９．９９％、９９．９９５％、及びそれ以上（例えば、少なくとも９９．９９８％）の純度を有しうる。例えば、ナノ粒子粉体がケイ素又はケイ素合金コアを含む場合、コアは、少なくとも９９．９５％のケイ素又はケイ素合金を含みうる。
一部の実施形態において、前駆体材料１３０は、加えて、又は代わりに、前駆体材料１３０が噴射器１１４１～１１４ｉを通して装置１００中に噴射される前、同時、又は後に、添加ガス又はドープ剤と混合されうる。前駆体材料１３０が噴射器１１４１～１１４ｉを通して装置１００中に噴射されると同時、又は後に、前駆体材料１３０に添加ガス又はドープ剤が混合される実施形態において、添加ガス又はドープ剤は、前駆体材料１３０と同一の噴射器１１４１～１１４ｉを通して、又は異なる噴射器１１４１～１１４ｉを通して装置１００中に噴射されうる。
一部の実施形態において、プラズマ生成装置１２０、反応チャンバ１４０、及び急冷チャンバ５００の少なくとも１つの中に添加ガス又はドープ剤が存在することで、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせることができ、コア及び層を有する構造の粒子がもたらされる。
通常原子層堆積（ＡＬＤ：ａｔｏｍｉｃ ｌａｙｅｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）反応器内で行われる化学蒸着（ＣＶＤ：Ｃｈｅｃｍｉｃａｌ ｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）は、従来のナノサイズ粒子の製造後にナノサイズ粒子上に不動態層を堆積させるために使用されうる。しかし、そのような場合、ナノサイズ粒子は、ナノサイズ粒子が製造されるプラズマ装置からＡＬＤ反応器へナノサイズ粒子を輸送する間、空気に曝されうる。本開示において、ナノサイズ粒子は、有利なことに、酸素／空気及び水分／水に曝される可能性が生じる前に、その場で（装置１００内で）不動態層に被覆されうるため、従来のＣＶＤ法が直面する問題が防止される。
一部の実施形態において、不動態層の存在は、酸素／空気、及び／又は水分／水に対するナノサイズ化粉体の反応性を低減することができ、それにより酸化物層形成の低減又は遅延が防止される。不動態層の化学組成は、選択される添加ガスに依存する。例えば、酸素といった添加ガスを使用すると酸化物層がもたらされ、ケイ素又はケイ素合金の粉体を製造する際にアンモニア又は窒素を使用するとケイ素（Ｓｉ３Ｎ４、又は定比若しくは不定比の、他の任意のＳｉ－Ｎ化合物ＳｉｘＮｙ）又はケイ素合金の窒化物からなる不動態層がもたらされ、又はメタン若しくはアセチレンといった添加ガスを使用すると非晶質炭素不動態層がもたらされる。
一部の実施形態において、反応チャンバ１４０及び／又は急冷チャンバ５００内に存在する添加ガスは、粒子成長抑制剤としても機能しうる。これは、ナノサイズ粒子の直径（例えば、粒子径分布、すなわち「ＰＳＤ」）の制御に有用でありうる。例えば、反応チャンバ１４０及び／又は急冷チャンバ５００中に噴射される酸素といった気体種の濃度は、ナノサイズ粒子の大きさを、成長抑制剤を使用せずに得られる通常の直径よりも小さいサイズ範囲内に制御することを可能とし、直径は成長抑制剤の濃度に反比例する。
添加ガスの濃度又は噴射位置を変化させると、添加ガスの濃度分布が変更される。例えば、装置１００の上流への噴射は、添加ガス中に存在する元素の粒子コアへの浸透を促し、装置１００の下流への噴射は、添加ガス中に存在する元素を粒子表面付近及び／又は不動態層中に優先的に留まらせることができる。
例えば、添加ガスは、Ｈ２Ｏ若しくはＣＯ２といった種を含有する酸素、Ｎ２、ＮＨ３といったＮ含有気体、ＣＨ４若しくはＣ２Ｈ２といった炭素系気体、又は当業者によって適することが見出される他の任意の気体でありうる。反応チャンバ１４０及び／又は急冷チャンバ５００中に噴射される添加ガスの濃度は、０から５０００ｐｐｍ、例えば５００ｐｐｍ未満でありうる。
装置１００の構造的特徴に戻ると、図５及び図６は、噴射器１１４１～１１４ｉの実装に関する断面図を示す。ここで、噴射器１１４１は、前駆体材料１３０を単独で、又はキャリアガス、添加ガス、若しくはドープ剤と組み合わせて装置１００中に噴射するためのチャネル２０８を含む。チャネル２０８は、少なくとも部分的に環状内面６１０によって画定される。環状内面６１０の半径方向外側は、少なくとも部分的に環状内面６２０によって画定される、シースガス２０１を噴射するためのチャネル２０６である。チャネル２０６は、シースガス２０１が内腔２０９内を流れるよう構成されうる。環状外面６３０は、環状内面６２０の半径方向外側に配置され、２つの表面は、冷却流体２０５を循環させるよう構成されるチャネル２０３、２０４を共同して区画する。一部の実施形態において、冷却流体２０５は、噴射器１１４１の過熱を防ぐための、高圧で高速度の冷却流体（例えば、水）でありうる。外面６３０及び内面６２０は、噴射器１１４１の先端２０２を画定する点で合流し、断面Ｄ３を有する外部出口を形成する。一方で、チャネル２０６は、断面Ｄ２を有する中間出口を形成し、チャネル２０８は、断面Ｄ１を有する内部出口を形成し、ここでＤ３＞Ｄ２＞Ｄ１である。図６に最も良く示されるように、外部出口は、内部出口から間隔δだけ下流の平面に延びる。
運転中、チャネル２０６は、装置１００中へシースガス２０１を運び、チャネル２０８から流出する前駆体材料１３０（及び／又はキャリアガス、添加ガス、若しくはドープ剤）への曝露から冷却された先端２０２を隔離することを可能とし、それによって先端２０２を含む噴射器１１４１の外部出口上へ前駆体材料１３０が凝結することを防ぐ、低減する、又は最小限に抑える。従って、そうでなければより頻繁に噴射器１１４１の出口で生じる最終的な凝結を清掃するために必要とされうる停止時間にかかるリスクが少ないため、適切なシースガス２０１の流れによって、より持続的な装置１００の運転を可能とすることができる。
従来のプラズマ反応器における反応域の温度勾配は比較的急であり、例えば、反応チャンバ中の軸方向に沿った温度が非常に高く、反応チャンバの壁に向かう広い領域においては温度が比較的低くなる放射状の勾配が存在しうる。加えて、又は代わりに、軸勾配が存在しうる。更に、従来のプラズマ反応器は、前駆体が噴射される際に顕著な負荷効果を伴う。前駆体材料又はシースガスの流量が増大すると、噴射域の一部の領域における温度は、好ましくない範囲まで降下する可能性があり、その結果、処理効率が低下し、非晶質ナノ粒子が得られ、得られる粒子の品質が低下する。
従来のプラズマ反応器に伴うこれらの特有の問題は、所望の温度まで予熱された気体が反応チャンバ１４０中に噴射されて動的高温壁領域１３４を形成する（図３に示される）少なくとも一部の実施形態によって有利なことに軽減される。動的高温壁領域１３４の存在は、プラズマ１１２と前駆体材料１３０との当初の接触点の下流の領域まで反応域１２８を拡張し、高温及び滞留時間への前駆体材料１３０の曝露を最大化する。すなわち、動的高温壁領域１３４への高温気体の噴射により、軸に沿った温度分布がより平坦になり、その結果、高温領域における滞留時間が延長する。
図７Ａ及び図７Ｂは、反応チャンバ１４０中に所望の温度（例えば６００℃）まで予熱された気体３０２を噴射するための入口１５４を含む図３の反応チャンバ１４０の詳細を示す。当業者であれば、気体３０２及び前述の添加ガスが１つであり、且つ同一でありうることを容易に理解するだろう。
所望の温度まで予熱された気体３０２は、次いで、反応チャンバ１４０内に配置され、且つ反応チャンバ１４０の外壁７１０と多孔質内壁３０５との間に挟まれる拡散壁３０３を通って流れ、放射状の予熱気体流３０４を形成する。放射状の予熱気体流３０４は、反応種、例えば前駆体材料１３０及び／若しくは任意のキャリアガス、添加ガス、若しくはドープ剤中に存在する反応種、並びに／又は気体混合物中に存在する反応種が反応チャンバ１４０の内壁３０５に到達することを防止する「動的高温壁」領域１３４を生じさせる。従って、動的高温壁領域１３４の存在は、残存する前駆体材料１３０及び／又は反応種の、多くの場合すぐ上流に形成された既存のシード３０６（「発生期の粒子」又は「噴霧固体」とも称される）上への不均一熱分解を通した反応を確実に完了させるのに十分なエネルギーを提供しつつ、不均一な分解及び反応種の内壁３０５への化学蒸着を防止、低減、又は最小化する。
図７Ｂに示されるように、拡散壁は、反応チャンバ１４０内に配置され、且つ反応チャンバ１４０の上部で反応チャンバ１４０の外壁７１０と多孔質内壁３０５との間に挟まれる追加の拡散壁出口３３３を含みうる。追加の拡散壁出口３３３は、予熱気体の少なくとも一部を、噴射プローブ噴射器１１４１～１１４ｉ先端２０２の近傍の領域７０で反応チャンバ１４０に入るように噴射するよう構成される。更に、拡散壁出口３３３は、前駆体材料１３０及び／又は任意のキャリアガス、添加ガス、若しくはドープ剤が反応器中に噴射され次第、前駆体材料１３０及び／又は任意のキャリアガス、添加ガス、若しくはドープ剤の適時な混合、分散、及び転換を確実にする。
運転時、プラズマ１１２及びプラズマ残光１４６により、前駆体材料１３０は非常に急速に加熱され、次いで、そのような高い温度が放射状の予熱気体流３０４によって維持される動的高温壁領域１３４中へ流れる気体混合物が生成される。これにより、高い温度で前駆体材料１３０を分解及び／又は蒸発させることが有利なことに可能となり、はるかに高い処理能力が得られる。例えば、本発明者らは、１ｋｇ／時から３ｋｇ／時、一部の実施形態ではそれ以上といった少なくとも１ｋｇ／時の処理能力でシランを含む前駆体材料１３０を処理することができた。
動的高温壁領域１３４の導入は、発生期の粒子３０６の凝集を介する粒子の成長を制限するために、噴霧された発生期の粒子３０６（「ナノ粒子シード」又は「ナノ粒子の発生期のシード」とも称される）並びに前駆体材料１３０及び／又は任意のドープ剤を調整可能に希釈することも可能にする。より希薄なナノサイズ粒子エアロゾルは、粒子の平均自由行程を増大させるによって、発生期の粒子３０６の衝突確率を制限する。また、濃度がより低いと、ナノ粒子シード表面への気体の拡散速度は遅くなる。更に、温度がより低いと結晶化度は低くなり、温度がより高いと結晶化度は高くなるため、動的高温壁領域１３４中の気体温度を調整することで、形成されるナノサイズ粒子の結晶化度を変更することができる。
一部の実施形態において、ナノサイズ粒子の結晶化度を制御することで、多くの有利な特徴がもたらされうる。例えば、ケイ素ナノサイズ粒子の製造において、ナノサイズ粒子の非晶質成分に水素原子を組み込んでＳｉ：Ｈを形成することができ、これは、薄膜太陽電池産業で使用される。本明細書で説明される方法及び装置は、有利なことに、意図される用途のためにナノサイズ粒子の特性を調整することを可能にする。
放射状の予熱気体流３０４は、任意の適切な量でありうる。例えば、一部の実施形態において、気体流は、５０から２０００標準リットル毎分（「ｓｌｐｍ」）の範囲内、例えば、５０から２００ｓｌｐｍ、２００から５００ｓｌｐｍ、５００から１０００ｓｌｐｍ、１０００から２０００ｓｌｐｍの間、及びそれ以上（例えば、少なくとも２０００ｓｌｐｍ）でありうる。
図３に示されるような加熱素子７００、例えば熱交換器によって気体３０２に熱エネルギーを与えることができる。気体３０２に与えられる熱エネルギーは、追加で又は代わりに加熱素子の役割も果たす多孔質壁３０５を通して実現されうる。このような実施形態において、熱エネルギーは、誘導加熱、抵抗加熱、又は赤外線加熱によって多孔質壁３０５にもたらされうる。後者の場合において、赤外線放出器は、多孔質壁３０５と実質的に同軸に位置付けられうる。赤外線放出器は、気体拡散壁３０３の位置に位置付けられうる。熱エネルギーは、赤外線放出器が拡散壁３０３としての役割も果たし、伝達、放射、及び間接的には多孔質壁３０５を加熱することにより気体３０２を加熱するよう、赤外線放出器及び多孔質壁３０５の両方によって気体３０２に伝達されうる。多孔質壁３０５は、金属、セラミック、又は複合材料を含む他の任意の多孔質耐熱材料から作られうる。
動的高温壁領域１３４は、経済的実行可能性及び効率性を維持しつつ、前駆体材料１３０を最大限完全に反応させるよう、適切な任意の長さを有しうる。例えば、一部の実施形態において、動的高温壁領域１３４は、装置１００の長手方向に、約１００ｍｍから２００ｍｍの間、例えば約２００ｍｍから４００ｍｍ、４００ｍｍから７００ｍｍ、７００ｍｍから１０００ｍｍの間、及びそれ以上（例えば、少なくとも１０００ｍｍ）の長さを有しうる。同様に、動的高温壁領域１３４の多孔質壁３０５は、装置１００の長手方向に、約１００ｍｍから２００ｍｍの間、例えば約２００ｍｍから４００ｍｍ、４００ｍｍから７００ｍｍ、７００ｍｍから１０００ｍｍ、及びそれ以上（例えば、少なくとも１０００ｍｍ）の、対応する長さを有しうる。同様に、動的高温壁領域１３４の拡散壁３０３は、装置１００の長手方向に、約１００ｍｍから２００ｍｍの間、例えば２００ｍｍから４００ｍｍ、４００ｍｍから７００ｍｍ、７００ｍｍから１０００ｍｍの間、及びそれ以上（例えば、少なくとも１０００ｍｍ）の、対応する長さを有しうる。
拡散壁３０３は、気体３０２が通過することができる複数の開口１６８ｎを含む。気体拡散壁３０３上で、複数の開口１６８ｎは、任意の適切な方法でその寸法が決められ、且つ配置されうる。例えば、気体拡散壁３０３上で、複数の開口１６８ｎは、実質的に均一な形状、寸法、及び配列の少なくとも１つを有しうる。例えば、気体拡散壁３０３上で、複数の開口１６８ｎは、全てが実質的な円形形状を有し、且つ実質的に均一な配列で配置されうる。一部の実施形態において、複数の開口１６８ｎは、装置１００の長手方向に細長い形状を有しうる。複数の開口１６８ｎは、装置１００の接線方向に細長い形状を有しうる。複数の開口１６８ｎの寸法は、下流に沿って増大するか、又は下流に沿って減少することができる。拡散壁３０３の上流部に配置される開口１６８ｎは、拡散壁３０３の下流部に配置される開口１６８ｎよりも多く存在しうる。一方で、他の実施形態において、拡散壁３０３の下流部に配置される開口１６８ｎは、拡散壁３０３の上流部に配置される開口１６８ｎよりも多く存在しうる。他の実装例も可能である。
当業者に明らかであるように、本明細書で説明される「動的高温壁」の設計及び操作は、先行技術の設計と異なる。本開示において、装置１００は、噴射された気体３０２が均一で連続的な放射状気体流３０４をもたらすよう構成されるため、表面上への粉体の堆積を防止する。本開示によって得られる他の有利な特徴として、反応／転換率が増大すること（補助加熱）、ナノサイズ粒子の形態及び結晶化度を制御すること（滞留時間の延長）、粒子径を制御すること（希釈効果）、粉体の堆積、沈着、詰まり等を避けることが挙げられるが、これらに限定されない。
本明細書で説明される方法及び装置によって幾つかの結晶構造が得られうる。方法におけるパラメータは、１回の操作で製造される所与の粉体バッチのナノ粒子が１つ又は複数の結晶構造を有するよう制御されうる。図４は、各々が異なる結晶構造を有する、ナノサイズ粒子４１０、４２０、４３０、４４０の説明図を示す。例えば、ナノ粒子４１０は、単結晶４０１構造で示され、ナノ粒子４２０は、多結晶４０１、４０２構造で示され、ナノ粒子４３０は、間に非晶質域４０６を含む結晶化域４０３で示され、ナノ粒子４４０は、コアが結晶構造４０５を有し、非晶質層４０６がコアを完全に包含するコアシェル形状で示される。
図３に示されるように装置１００の下部で反応チャンバに接続されうる冷却チャンバ５００を図８に示す。冷却チャンバ５００は、少なくとも１つの冷却域１３２（「急冷域」とも称される）を画定し、冷却域１３２は、液滴からの核形成及び成長が制御可能となるような大きさ及び構成を有する。一部の実施形態において、冷却チャンバ５００は、少なくとも１つの冷却域１３２が動的高温壁領域１３４と流体連通するよう、反応チャンバ１４０と流体連通する。
反応チャンバ１４０から流れる気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで冷却チャンバ５００中で冷却される。冷却チャンバ５００は、長手方向冷却ガス５０２（冷却チャンバ５００の長手方向に沿って噴射される）を噴射するよう構成される噴射モジュール５０３、又は放射状冷却ガス５０４を噴射するよう構成される噴射モジュール５０５を含む。一部の実施形態において、冷却チャンバ５００は、長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４をそれぞれ噴射するための噴射モジュール５０３及び噴射モジュール５０５を両方含みうる。他の実施形態において、冷却チャンバ５００は、対応する複数の冷却ガス（不図示）を噴射するための複数の噴射モジュールを含みうる。
長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４のいずれか又は両方の組成は、先に説明された成長抑制剤を運ぶよう選択されうる。従って、長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４は、例えば、１つであり、且つ同一でありうる。
一部の実施形態において、冷却ガスの化学組成は、装置中に噴射される１つ又は複数の他の気体と同一であってよい。一部の実施形態において、冷却ガスは、有利には再循環された気体で構成され、ここで装置１００の下部出口で装置１００から回収される気体が再循環され、所望の温度まで冷却され、本明細書で説明される冷却ガスの１つ又は両方として装置１００中に再噴射される。例えば、表２Ａ及び表２Ｂに挙げられる気体、すなわち３０アルゴン＋９５アルゴン＋１５Ｈ２＋５０又は１５０アルゴン、及び２５０Ｎ２を装置中に噴射する場合、以下の化学組成を有する再循環冷却ガスが得られる：アルゴン４０％、Ｈ２３％、及びＮ２５７％、又はアルゴン５１％、Ｈ２３％、及びＮ２４６％。
一部の実施形態において、１つ又は複数の冷却ガスを冷却チャンバ５００中に噴射することで気体を更に希釈することは、高温ナノサイズ粒子の凝集の防止に有用でありえ、その結果、ナノサイズ粒子の大きさの制御にも寄与しうる。
冷却チャンバ５００中に導入される長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４のいずれか又は両方の温度及び／又は流量は、反応物気体混合物の凝結速度にも影響を与え、ナノサイズ化粉体粒子の大きさ及びＰＳＤを制御することができ、装置１００の内壁５０６に粒子が付着することを防止することができる。具体的には、より低温な急冷ガスは、反応物気体混合物が凝結する速度を増大させるため、ＰＳＤを減少させる。逆に、より高温な急冷ガスは、一般的に、ＰＳＤを増大させる。同様に、コアが添加ガスと反応する時間は、より高い温度で長くなり、より厚い不動態層をもたらしうる。一方、一般的に、より低い温度でより薄い不動態層がもたらされうる。従って、長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４のいずれか又は両方が冷却チャンバ５００中に導入される温度及び／又は流量は、ＰＳＤを調整するだけでなく、所望される厚さの不動態層を生じさせるよう制御されうる。温度範囲は、必然的に、反応物気体混合物の化学組成に依存する。例えば、ケイ素又はケイ素合金のナノサイズ化粒子を製造する場合、長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４のいずれか又は両方は、４２０から６００℃の範囲、又は３００から４２０℃の範囲中から選択される温度といった反応が実質的に停止する温度、例えば４２０℃か又はそれ以下となるまで、冷却チャンバ５００中に噴射されうる。
従って、一部の実施形態において、本開示で得られる粒子の成長及び結晶化度の性質は、装置１００中に噴射される気体、例えば、前駆体材料１３０と混合される気体、反応チャンバ１４０中に噴射される気体、及び冷却チャンバ５００中に噴射される気体の流量、化学組成、及び温度を調整することによって制御されうる。
本開示を鑑み、幾つかの変形例が当業者に明らかであろう。例えば、一部の実施形態において、第一の添加ガスを前駆体材料１３０と共に導入することができ、同時に任意選択で第一の添加ガスと同一の性質又は異なる性質の第二の添加ガスを、放射状の予熱気体流３０４の形態で動的高温壁領域１３４中に導入することができ、同時に任意選択で第一及び第二の添加ガスと同一の性質又は異なる性質の第三の添加ガスを、長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４のいずれか又は両方の形態で冷却区間１３２（本明細書において、「急冷区間」とも称される）中に導入することができる。そのような添加ガスの噴射点、流量、及び温度に関する柔軟性により、当業者は粒子の成長及び性質に対する総合的な影響を制御及び調整することができる。
いかなる特定の理論に拘束されるものではないが、粒子のコアと添加ガスとの反応は、反応を可能にする温度範囲内の温度でコアが添加ガスと接触する際に起きると考えられる。気体種／温度により、粒子の半径を通る拡散も重要でありえる。この温度範囲は、コア及び添加ガスの両方の性質に依存する。また、この温度範囲の下端は、反応物気体混合物が凝結してコアを形成する温度よりも低い必要があり、そうでない場合、反応を起こすべき温度でコアが形成されない。例えば、粒子がケイ素又はケイ素合金から製造され、且つ添加ガスがＮ２である場合、反応温度は、約３２６５℃（ケイ素の蒸発点）未満であると同時に、Ｓｉ及びＮ２が利用可能な滞留時間内に反応する最低温度を上回っている必要がある。
更に、いかなる特定の理論に拘束されるものではないが、不動態層の厚さは、多くの因子に依存しうるが、粒子のコアの表面における添加ガス（不動態層気体前駆体）の反応の程度によって、及び粒子のコアの表面上、より広くは粒子上への添加ガスの拡散性の程度によって最終的には決定されると考えられる。一般的に、反応の規模が大きいと不動態層は厚くなり、反応の規模が小さいと不動態層は薄くなる。代わりに、ケイ素系ナノ粒子を製造する際、ケイ素自体は不動態層中を外面まで拡散することができ、成長が進む。装置の不動態層が形成されうる区間、例えば反応域１３４又は急冷区間１３２の一部、例えば、温度が蒸気の凝結が起こるほど十分に低いが、粒子と不動態層気体前駆体との反応が起こるほど十分に高い急冷区間１３２の部分にコアが滞在する時間を増加させることによって不動態層の厚さが増大することが試験により示されている。これは、急冷区間１３２の当該部分の体積の増大、急冷区間１３２における不動態層気体前駆体の濃度の増大、不動態層気体前駆体の温度の増大、及び例えば参照により本明細書に組み込まれるＵＳ９，５１６，７３４に説明されるような補助的な加熱による滞留時間の延長の１つ又は複数によって増大されうる。
ナノ粒子層における電子及びイオンの拡散特性を保存することが望まれる一部の実施形態において、不動態層の厚さを制御することでも幾つかの利点がもたらされうる。例えば、そのような用途において、不動態層の厚さは、最大で約５ｎｍ、又は最大で約３ナノメートルでありうる。従って、そのような不動態層を生じさせるために、ナノサイズ粒子の組成及び不動態化気体前躯体を考慮し、上記の因子の１つ又は複数を調整することができる。
図９は、ナノサイズ化粒子を製造するために本明細書で説明される方法を工業規模で実施するための組立体９００を示す。組立体９００は、装置１００、並びに装置１００と流体連通して装置１００の反応チャンバ１４０中及び冷却チャンバ５００中に気体を噴射する気体分配器３０を含む。示されるように、噴射される気体は、素子７００によって所望の温度で予熱され、且つ反応チャンバ１４０中に噴射される気体３０２、並びに冷却チャンバ５００の異なる位置に噴射される長手方向冷却ガス５０２及び放射状冷却ガス５０４を含む。前述したように、気体３０２、５０２、５０４は、様々な用途及び所望されるナノサイズ粒子の性質によって同一でありうるか、又は異なりうる。
一旦形成されると、ナノサイズ粒子は、ナノサイズ粒子のＰＳＤに従い、下流のサイクロン（不図示）中で気体流から分離され、粉体回収点１７８へ及び／又は装置１００と流体連通する回収フィルタ９１０中に送られ、且つ粉体回収点１８８へ送られうる。ナノサイズ粒子は、重力によって下流のサイクロン及び／若しくは回収フィルタ９１０へ輸送されうるか、又は気体によって、若しくは吸引によって進みうる。ナノサイズ粒子は、下流のサイクロン及び／又は回収フィルタ９１０へ、装置１００に対して鉛直以外の方向に輸送されうる。
任意選択で、気体流からナノサイズ粒子を分離した後に得られる排出気体の少なくとも一部は、再循環され、少なくとも１つの圧縮機（不図示）を使用して本方法へ送り返されうる。任意選択で、気体流からナノサイズ粒子を分離した後に得られる排出気体の少なくとも一部は、排ガスを生成する除害システム９２０を通して処理されうる。組立体９００は、特定の位置に３つの気体ポンプユニット（ＧＰＵ）２、８、３３を含むよう図９に示されるが、異なる用途で、及び／又は異なる位置に３つを超えるＧＰＵ又は３つ未満のＧＰＵを使用することもできる。
この組立体９００において、気体前駆体は、実質的に装置１００の高温域に導入され、ここで高温域は熱プラズマによって生成され、気体前駆体はその原子的構成要素に分解し始める。複数の噴射器により、プラズマの出口下流に気体原料を噴射することが可能となり、気体の均一な反応が確実となる。複数の噴射器を使用することにより、より多くの原料を投入することができる。トーチの下流には動的高温壁領域もあり、連続的に更新される仮想表面であって、固体反応器壁から反応種を遠ざけて不均一な分解及び化学蒸着を防止する、仮想表面が放射状の高温気体の流れによって形成される。動的高温壁は、系に追加のエネルギーも供給し、かつてない速度で原料を完全に分解させ、その結果、経済的に実行可能なナノメートル粉体の製造を可能とする。
非限定的な変形例として、流体状の前駆体材料は、１つ又は複数のＤＣプラズマトーチのプラズマ気体中に直接噴射されうる。また、これは、プラズマ熱源の下流又は上流の複数の噴射プローブと併用することができる。
電池用途
本明細書で説明されるナノ粒子粉体は、特にこれらのナノ粒子粉体がケイ素又はケイ素合金系である場合、有利な性質を有する充電式電気化学電池の製造に使用されうる。通常、充電式電気化学電池は、リチウム二次電池用正電極、負電極、及び電解質層で構成されるリチウム二次電池である。
通常、正電極は、例えばエキスパンドメタル（例えば、米国のＥｘｍｅｔ社から市販されるエキスパンドメタル箔等）を含むアルミニウム箔からなり、任意選択で炭素系保護膜を有する正極集電体（例えば、米国のＥｘｏｐａｃｋ（登録商標）Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｃｏａｔｉｎｇ社から市販される集電体等）、並びにバインダ及び一般的には電導性添加剤を含む、Ｃ－ＡｘＭ（ＸＯ４）ｙを含む正極活物質の層を有する。正極活物質の層に含有されるバインダとして、この種のリチウム二次電池用の正極活物質層用のバインダとして通常使用される既知の樹脂材料を使用することができる。例として、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリビニルピロリドン、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、及びそれらの混合物が挙げられる。これらの中でも、ポリフッ化ビニリデン及び誘導体が、リチウムイオン型電池に通常使用され、ＰＥＯ及び誘導体が、リチウム金属ポリマー電池に通常使用される。正極活物質の層に含有される電導性添加剤として、この種のリチウム二次電池に通常使用される、いかなる限定もされないが、球（粒状）形態、薄片形態、繊維形態等の既知の導電剤を使用することができる。例として、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維、ナノチューブ、グラフェン、気相成長導電性繊維（ＶＧＣＦ）、及びそれらの混合物が挙げられる。
具体的には、負電極は、その上が負極活物質とバインダを混合することによって得られる材料で被覆されたコレクタを含有しうる。負極活物質は、本明細書で説明されるケイ素又はケイ素合金ナノサイズ粒子を単独で、又は他の任意の活性物質と併用して含む。例として、天然グラファイト、人工グラファイト、非黒鉛化炭素、及び黒鉛化炭素といった炭素材料、金属リチウム、リチウム合金、及び錫化合物といった金属材料、リチウム遷移金属窒化物、結晶化酸化金属、非晶質酸化金属、ＴｉＯ２又は炭素被覆ＴｉＯ２といった酸化チタン、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２又は炭素被覆Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２といった酸化チタンリチウム、並びに導電性ポリマーが挙げられる。バインダは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）といった正電極に使用されうるバインダとして示されるバインダが例として挙げられる、既知の有機又は無機バインダでありうる。負電極のコレクタの例として、メッシュ、打ち抜き金属、発泡金属、板状に加工された箔等の形態の銅及びニッケルが挙げられる。
電解質層は、正電極層及び負電極層に保持され、且つ電解液、電解質塩を含有するポリマー、ポリマーゲル電解質、又は可塑化若しくは非可塑化ポリマー電解質を含有する。電解液又はポリマーゲル電解質が使用される場合、通常、セパレータが併用される。セパレータは、正電極と負電極とを電気的に絶縁し、電解液等を保持する。
電解液は、リチウム二次電池に通常使用される任意の電解液でありえ、有機電解液、ポリマー電解質、又はイオン性液体の通常の例、及びそれらの混合物が例として挙げられる。電解質塩の例として、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＣ（ＦＳＯ２）３、リチウムビス（オキサラト）ホウ酸塩、リチウムジフルオロ（オキサラト）ホウ酸塩、リチウムテトラフルオロ（オキサラト）リン酸塩、Ｌｉ２Ｂ１２ＦｘＨ１２－ｘ（１０≦ｘ≦１２）、ＬｉＩ、ＬｉＡｌＣｌ４、ＮａＣｌＯ４、ＮａＢＦ４、及びＮａＩ、特にＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４といった無機リチウム塩、及びＬｉＮ（ＳＯ２ＣｘＦ２ｘ＋１）（ＳＯ２ＣｙＦ２ｙ＋１）（ここでｘ及びｙは、それぞれ独立して０又は１から４の整数を表し、ｘ＋ｙは２から８である）で表される有機リチウム塩が挙げられる。有機リチウム塩の具体例として、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ３）（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｃ３Ｆ７）、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）（ＳＯ２Ｃ３Ｆ７）、及びＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）（ＳＯ２Ｃ４Ｆ９）が挙げられる。これらの中でも、電気特性が優れるため、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｆ）２、及びＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２が電解質として通常使用される。電解質塩は、単一で、又は２つ若しくはそれ以上の種類の組み合わせとして使用されうる。
電解質塩を溶解させるための有機溶媒は、特に制限されることなく、リチウム二次電池の非水電解液に通常使用される任意の有機溶媒でありえ、例として炭酸塩化合物、ラクトン化合物、エーテル化合物、スルホラン化合物、ジオキソラン化合物、ケトン化合物、ニトリル化合物、及びハロゲン化炭化水素化合物が挙げられる。具体的な例として、炭酸ジメチル、炭酸メチルエチル、炭酸ジエチル、炭酸エチレン、炭酸フルオロエチレン、炭酸プロピレン、エチレングリコールジメチルカーボナート、プロピレングリコールジメチルカーボナート、エチレングリコールジエチルカーボナート、及び炭酸ビニレンといった炭酸塩化合物、δブチロラクトンといったラクトン化合物、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、及び１，４－ジオキサンといったエーテル化合物、スルホラン及び３－メチルスルホランといったスルホラン化合物、１，３－ジオキサンといったジオキサン化合物、４－メチル－２－ペンタノンといったケトン化合物、アセトニトリル、プロピオニトリル、バレロニトリル、及びベンゾニトリルといったニトリル化合物、１，２－ジクロロエタンといったハロゲン化炭化水素化合物、並びにギ酸メチル、ジメチルホルムアミド、ジエチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、イミダゾリウム塩、及び４級アンモニウム塩といったイオン性液体が挙げられる。有機溶媒は、これらの溶媒の混合物でありうる。有機溶媒の中でも、電解質の溶解性、誘電率、及び粘度に優れるため、通常、炭酸化合物からなる群から選択される少なくとも１つの非水溶媒が含有される。ポリマー電解質又はポリマーゲル電解質に使用されるポリマー化合物の例として、エーテル、エステル、シロキサン、アクリロニトリル、フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレン、アクリレート、メタクリレート、スチレン、酢酸ビニル、塩化ビニル、オキセタン等のポリマー、コポリマー、及びそれらの架橋生成物が挙げられ、ポリマーは、単一で、又はそれらの２つ若しくはそれ以上の種類の組み合わせとして使用されうる。ポリマー構造は特に限定されず、ポリマーは、ポリエチレンオキシドといったエーテル構造を有しうる。
リチウム二次電池において、電解液は、液体系セル用のセル容器に収容され、電解液中に溶解したポリマーを有する前駆体液は、ゲル系用のセル容器に収容され、又はその中に溶解した電解質塩を有する架橋前のポリマーは、固体電解質系セル用のセル容器に収容される。
セパレータは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリオレフィン、ポリテトラフルオロエチレン等で形成される多孔質樹脂、セラミック、及び不織布といった、リチウム二次電池に通常使用される任意のセパレータでありうる。セパレータは、リチウム金属ポリマー電池用のポリエチレンオキシドといった、エーテル構造を有するドライポリマー又は可塑化ポリマーでありうる。
試験される電池は、グローブボックス内で組み立てられ、封止される「ボタン」型電池でありうる。例えば、そのような電池は、カソード材料（例えば、４．５ｍｇ／ｃｍ２の担持量のＣ－ＬｉＦｅＰＯ４）を含む被膜を担持するアルミニウムの炭素処理シート、本明細書で説明される（ケイ素又はケイ素合金ナノサイズ粒子を含む）アノード材料を含有するフィルム、及びＥＣ／ＤＥＣ（３／７）混合物中で１ＭのＬｉＰＦ６溶液を含浸させた厚さが２５μｍのセパレータ（Ｃｅｌｇａｒｄ社から供給される）を含みうる。当業者であれば、本明細書の教示を鑑み、試験電池の他の変形例を想起することができるため、簡潔にするために、その更なる説明は本明細書に記載しない。
電池は、インテンシオスタティックなサイクルで、本分野で知られる手順の通りに試験されうる。例えば、２５℃、Ｃ／１２のレートで、最初に４Ｖ以下の残留電位からの酸化、次いで４Ｖと２．２Ｖの間の還元、続く２．２から４Ｖの範囲の充電／放電サイクルで電池を試験することができる。代わりに、又は加えて、４５℃の温度、Ｃ／８のレート、及び／又は６０℃の温度、Ｃ／８のレートで試験することができる。
定義
別段の規定がない限り、本明細書で使用される全ての技術的及び科学的用語は、本発明が関連する分野の当業者に通常理解される意味と同一の意味を有する。別段の記載がないか、又は文脈による別段の要求がない限り、本明細書で使用される以下の各用語は、下記の定義を有する。
本明細書で使用される、「粉体粒子」という用語は、全体として、ミクロンサイズ化粒子及びナノサイズ粒子を含むがこれらに限定されない微粒子状物質に関する。
本明細書で使用される、「プラズマ」という用語は、全体として、高温で部分的にイオン化された状態の気体に関する。
本明細書で使用される、「プラズマトーチ」という用語は、全体として、気体をプラズマに変化させることができる装置に関する。
本明細書で使用される、「誘導結合プラズマトーチ」という用語は、全体として、エネルギー源として電流を使用し、エネルギーのプラズマへの電磁誘導を生じさせるプラズマトーチの種類に関する。
本明細書で使用される、「噴射プローブ」という用語は、全体として、供給材料を投入又は供給するための長細い導管に関する。一部の実施形態において、そのような噴射プローブは、冷却流体を使用して冷却されうる。
以下の実施例は、本明細書で説明される特定の組成物を製造及び実施する典型的な形態の一部を説明する。これらの実施例は、例示のみを目的とし、本明細書で説明される組成物及び方法の範囲を限定することを意図しないことを理解するべきである。
（実施例１）
本実施例において、シランの分解によってケイ素ナノ粒子を得るための標準的な操作条件が説明される。
標準的な操作条件は、プラズマトーチ操作条件、シラン噴射方法、高温気体の流量及び温度、反応器中の急冷ガス流の分布、並びに系内の操作圧力を含む。Ｔａｂｌｅ １（表１）は、実験データを取得する際に使用される操作条件、すなわちプラズマ出力が７７－８０ｋＷ、プラズマ中心ガス流が３０リットル毎分（ｌｐｍ）のアルゴン、プラズマシースガス流が９５ｌｐｍのアルゴン及び１５ｌｐｍのＨ２であること含み、３つのＳＧ１２７０プローブ（１２０°の間隔を空け、下方噴射角は１５－２０°である）を使用してＰＮ－５０プラズマトーチの下にシランを噴射した。反応器中に導入される気体は、以下の２種類に分けられる：魚尾状モジュール中の２５０ｌｐｍの未使用Ｎ２、及び反応器中の様々な位置の８５００ｌｐｍの再循環（Ａｒ＋Ｈ２＋Ｎ２）混合物気体であり、そのうち１５００ｌｐｍは、反応域頂部への噴射前に５００℃まで加熱された。反応器の圧力は、１４．５ｐｓｉａに維持された。
Figure 2022552493000002
（実施例２）
本実施例において、シランの分解を通してケイ素ナノ粒子を得るための代替的な操作条件、及びそれによって得られたナノ粒子が説明される。
Ｔａｂｌｅ ２（表２）は、代替的な操作条件を使用して実施された幾つかの試験運転、及び得られた粉体の分析結果を記載する。代替的な操作条件は、総シラン噴射速度、希釈アルゴン流量、魚尾状モジュール頂部を流れる急冷ガス、及び不働態化酸素流量の１つ又は複数であった。
フィルタ底部（ＦＢ）、並びに反応器の壁及び底部（ＲＷＢ）から粉体をそれぞれ回収した。フィルタ底部から回収された粉体に基づいて生成速度を評価し、生成速度と供給速度の対比に基づいて（ＳｉＨ４からＳｉへの完全転換を想定し）収率を算出した。
ＢＥＴ、Ｍａｌｖｅｒｎ社のＰＳＤ、ＸＲＤ、ＦＥ－ＳＥＭ、ＬＥＣＯ社のＯ％、Ｃ％、Ｎ％、Ｈ％、及びＩＣＰ－ＭＳによってナノ粒子粉体を分析した。ＢＥＴ比表面積に基づいて平均粒子径を評価し、Ｓｈｅｒｒｅｒの式を使用して結晶子径を算出した。
Figure 2022552493000003
これらの試験の結果は、平均粒子径が５２から２１２ｎｍの範囲で変動するナノサイズ化ケイ素粉体を製造することができることを示す。生成速度は、約１ｋｇ／時から３．６５ｋｇ／時まで変化し、回収収率は、４１．６から９７．２質量％まで変化した。酸素含有量及び他の添加剤又は不純物は、操作条件によって制御されうる。製造される粉体の大部分は、球形又はほぼ球形であり、２４から４２ｎｍの範囲で変動する結晶子径を有する。
（実施例３）
本実施例において、本明細書で説明される装置及び方法の実施形態を使用し、シランの分解を通してケイ素ナノ粒子を得た。
下記のＴａｂｌｅ ３（表３）は、粒子径が異なる３種のＳｉ粉体を記載する。平均粒子径が２１２、１１３、及び５２ｎｍの粉体が、それぞれ３７．５、２５、及び１６．６７％のシラン噴射濃度で製造された。
Figure 2022552493000004
（実施例４）
本実施例において、本明細書で説明される装置及び方法の実施形態を使用し、シランの分解を通してケイ素ナノ粒子を得、前駆体としてマイクロケイ素粉体を使用する先行技術の装置及び方法を用いて得られたケイ素ナノ粒子（比較）と比較した。
Ｔａｂｌｅ ４（表４）は、前駆体としてマイクロケイ素粉体を使用して製造されたナノＳｉ粉体と、前駆体としてシランを使用して製造されたナノＳｉ粉体との比較である。
Figure 2022552493000005
比較粉体と本開示の実施形態に係る粉体は、概ね互いに類似しているように見える。しかし、粒子径分布及び純度に重要な差異が認められる。マイクロケイ素から製造された比較粉体は、ナノ粉体生成物中にマイクロサイズ化粒子を含む広範なサイズ分布を有する。これらのマイクロサイズ化粒子は、プラズマ過程における不完全な蒸発に由来し、粉体収集器へも汚染物質として運び込まれた。これらのマイクロサイズ化粒子は、シラン前駆体から製造されたナノＳｉ粉体中に存在しない。最終的に、生成物粉体の純度は、前駆体の純度と直接関係していた。シランは、マイクロサイズ化ケイ素粉体よりもはるかに純度が高いため、シランから製造されたナノＳｉも純粋なものであった。
（実施例５）
図１０から図１３は、シミュレーション結果である。
図１０は、シランの転換率（％）に与える動的高温壁気体の温度（Ｋ）の好ましい影響を示す。図１１は、シランの転換率（％）に与える噴射器シースガス流の影響のグラフを示す。図１２は、噴射器シース間隙（ｍｍ）とシランの転換率（％）の好ましい関係を示す。図１３は、シランの転換率（％）に与える２種類の噴射器の影響を示す。
（実施例６）
系内の様々な気体体積の影響を調べるため、異なる試験を実施した。Ｔａｂｌｅ １（表１）は、標準的な操作パラメータを示し、Ｔａｂｌｅ ２（表２）は、粉体に関して測定された関連する幾つかのデータと共に、試験用の代替的な操作パラメータを示す。興味を引くパラメータは、シラン供給速度、シラン希釈気体体積、及び急冷体積であった。シラン供給速度は、装置中に噴射されるシランの体積流量に単純に対応する。
希釈気体は、シラン噴射プローブを通して装置中に導かれる。図５に示されるように、これは、間隙空間２０９中の流れ２０１として表される。シラン及び希釈気体は、３プローブ構成で噴射される。プローブの位置は、要素１３０によって図１に示され、３プローブ構成において、プローブは、反応器の軸の周りに三回回転対称（すなわち１２０°）で配分される。冷却ガス（急冷ガス）は、ＦＴ１がＦＴ２の上流にある２つの分離した区間である高温区間の直後に噴射される。両区間は、図８に示される構成の領域５０３に含まれる。他の全ての気体流は、Ｔａｂｌｅ １（表１）に示される。
図１４Ａは、第一の粉体のＸＲＤピーク形状を表す（ＢＥＴ＝１２．１４ｍ２／ｇ）（ｄＰ＝２１２ｎｍ）（Ｏ％＝０．２０）（Ｃ％＝０．０６６）（Ｎ％＝１．２００）（Ｈ％＝０．０２０）。図１４Ｂは、図１４Ａの粉体のＳＥＭ画像を示す。粉体は、Ｔａｂｌｅ ２（表２）の試験＃１に示される条件を使用して合成された。条件は、低シラン供給速度、低希釈、低急冷条件に相当する。ＸＲＤプロファイルから得られた結晶子径は４２ｎｍであり、ＢＥＴから得られた直径は２１２ｎｍである。
図１５Ａは、第二の粉体のＸＲＤピーク形状を表す（ＢＥＴ＝２３．２５ｍ２／ｇ）（ｄＰ＝１１１ｎｍ）（Ｏ％＝１．２０）（Ｃ％＝０．０３０）（Ｎ％＝０．５５０）（Ｈ％＝０．０２０）。図１５Ｂは、図１５Ａの粉体のＳＥＭ画像を示す。粉体は、Ｔａｂｌｅ ２（表２）の試験＃３に示される条件を使用して合成された。条件は、高シラン供給速度、高希釈、高急冷条件に相当する。ＸＲＤプロファイルから得られた結晶子径は３５．９ｎｍであり、ＢＥＴから得られた直径は１０９ｎｍである。
図１６Ａは、第三の粉体のＸＲＤピーク形状を表す（ＢＥＴ＝４９．４ｍ２／ｇ）（ｄＰ＝５２ｎｍ）（Ｏ％＝２．１０）（Ｃ％＝０．０２９）（Ｎ％＝０．３６０）（Ｈ％＝０．０３８）。図１６Ｂは、図１６Ａの粉体のＳＥＭ画像を示す。粉体は、Ｔａｂｌｅ ２（表２）の試験＃５に示される条件を使用して合成された。条件は、低シラン供給速度、高希釈、高急冷条件に相当する。ＸＲＤプロファイルから得られた結晶子径は２４．５ｎｍであり、ＢＥＴから得られた直径は５２ｎｍである。
より高い急冷体積、より高い希釈体積、及びより低い供給速度は、全てより小さい粒子径の生成に寄与すると思われる。これは、核生成及び成長動態が阻害され、且つ凝結種の希釈を通した凝集が抑制されることに起因しうる。
図１７Ａ、図１７Ｂ、及び図１７Ｃは、シランを前駆体材料として製造されるケイ素粉体のＳＥＭ画像をそれぞれ示す。これらの図は、それぞれＴａｂｌｅ ２（表２）の試験＃１、３、及び５の条件を用い、他の全てのパラメータは、Ｔａｂｌｅ １（表１）に従って合成された粒子の大きさを比較するものである。
（実施例７）
図１８から図２３は、先行技術の方法及び装置に従う固体原料から合成された粉体（比較粉体）と、本明細書で説明される装置及び方法で合成された粉体との比較を表す。
Ｔａｂｌｅ ２（表２）における試験＃６の条件を用い、他の全てのパラメータはＴａｂｌｅ １（表１）に従って本開示に係る粉体を合成した。ＵＳ８，０１３，２６９で説明される方法に従う誘導プラズマ系で比較粉体を合成した。ケイ素粉体供給速度は４．５ｇ／分、プラズマ出力は４５ｋＷであった。トーチに使用された気体は、９０ｓｌｐｍのＡｒ及び１０ｓｌｐｍのＨ２であった。
図１８Ａ及び図１８Ｂは、図２１Ａ及び図２１Ｂに相当する先行技術を示す。
図１８Ａ及び図１８Ｂは、ミクロンサイズケイ素固体前駆体材料を使用し、先行技術のプラズマトーチ法で製造された比較ケイ素粉体（ＢＥＴ＝３２．３８ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８０ｎｍ）（Ｏ％＝１．３５）（Ｎ％＝４．００）のＳＥＭ画像をそれぞれ示す。図２１Ａ及び図２１Ｂは、シランを前駆体材料として製造されたケイ素粉体（ＢＥＴ＝３１．０４ｍ２／ｇ）（ｄｐ＝８３ｎｍ）（Ｏ％＝１．８０）（Ｎ％＝０．７５）のＳＥＭ画像をそれぞれ示す。
図２１Ａに大きな粒子が存在しないことがわかるだろう。反対に、先行技術の方法で使用された固体原料の不完全な蒸発に起因する大きな粒子が図１８Ａにおいて観察される。訓練を受けた観察者であれば、図１８Ｂに提示されるサイズ分布が図２１Ｂと比較して広い、すなわち粒子径分布が比較粉体でより広いことも認識するだろう。
図２０は、図１８Ａ及び図１８Ｂの比較粉体の数密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す。図２３は、図２１Ａ及び図２２Ｂの粉体の数密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す。予想される通り、図２０は、図２３よりも広い分布を提示し、分布はより大きい粒子（＞１２０ｎｍ）を中心（Ｄ５０）とする。図１９は、図１８Ａ及び図１８Ｂの比較粉体の体積密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す。図２２は、図２１Ａ及び図２１Ｂの粉体の体積密度（％）でのＰＳＤ（μｍ単位で分粒）のグラフを示す。
比較粉体の体積分布は、一次分布及び二次分布を示す。後者は、蒸発しなかった原料に起因し、先に言及された観察結果と一致する。この二次分布は数分布にはみられず、エネルギー密度の計算に質量及び体積が含まれるエネルギー貯蔵といった用途において、大きな粒子が不均衡な影響を与えうることを明らかにする。
（実施例８）
図２４から図２６は、本開示のナノ粒子、又は固体原料材料を使用する先行技術の方法で得られる比較ナノ粒子をアノード材料に含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の比較を表す。
図２４は、粒子径分布（ＰＳＤ）が狭いＳｉナノ粒子粉体をアノード材料に含む充電式リチウム電池充電容量挙動の、広いＰＳＤとの相対的な比較を表す。広いＰＳＤとは、試料の大部分の直径の大きさが臨界のカットオフ径１５０ｎｍを超えることを意味する。前述されたように、これらのより大きな粒子は、膨潤及び崩壊が起こるにつれてアノードから徐々に断絶され、これは、減少する電荷容量に表れている。
図２５は、Ｓｉナノ粒子／グラファイト複合アノードを含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の、同一の組成のＳｉマイクロ粒子／グラファイト複合アノードとの比較を表す。１５０ｎｍのカットオフ径よりも大きい粒子が崩壊し、アノードから断絶されるにつれ、容量は、徐々にグラファイトアノードを有するセルの容量となる傾向にある。粒子がナノサイズ化されるとより多くの容量が残る。本分野を熟知する人であれば、全てのケイ素が断絶される場合、ミクロンサイズ粒子の傾向は、純粋なグラファイトアノードよりも低い値となる傾向にあるはずであることを認識するだろうが、その影響は簡略化のため省略した。
図２６は、アノード材料にＳｉＮｘ複合ナノ粒子粉体を含む充電式リチウム電池の充電容量挙動の、広いＰＳＤを有するＳｉミクロンサイズ粉体との相対的な比較を表す。最初は均一であったＳｉＮｘ複合ナノ粒子は、リチオ化により、Ｎに富む区域と純Ｓｉ区域が分離する二相性材料へ転換する。この形態変化は、粒子の完全性を保存しつつ、従ってアノードへの接続を保存しつつケイ素を拡張させることができる。図２６は、複合体のリチオ化の程度が低いために、ＳｉＮｘ複合体の初期の容量が純粋なケイ素粒子の容量より低いことを示す。しかし、電荷容量は充電放電サイクルを経て保存される。一方でマイクロサイズ化粒子は崩壊し、電池容量へ関与しなくなる。従って、ＳｉＮｘ複合体の曲線は一定の値を示すのに対し、マイクロサイズ化Ｓｉ粒子の曲線は、減衰する値を示す。
図２７は、本明細書に開示される１つ又は複数の表に報告される結果のグラフによる説明を示し、得られるナノ粒子の平均粒子径に与えるシラン濃度の影響を表す。
本明細書に開示される技術は、蓄積及び充電／放電の両方の特性おいてセルの性能を向上させることが示された新規セル成分の大量生産を可能にする。そのため、有利に市場で展開され、当産業のバリューチェーンの「セル成分」分野の有力企業に競争優位性をもたらす。
本技術は、妥当なコストで大量生産するための解決手段と同時に性能の向上をもたらす。これは、近年では一方が他方とは反対に進展しているリチウムイオン電池のコスト及び性能のいずれもの進展に適合する。
明細書の全体を通して引用される全ての文献は、あらゆる目的のため、それらの全てが参照により本明細書に組み込まれる。
本開示の全体を通して、読者の利便性のために表題及び副題を使用することがあるが、これらは決して本発明の範囲を制限するものではないことに留意されたい。更に、ある種の理論を本明細書で提示及び開示することがあるが、正しいか間違っているかに拘わらず、あらゆる特定の理論や作用機構にとらわれずに本開示に従って発明が実施される限り、それらは決して本発明の範囲を制限するものではない。
明細書の全体を通して引用される全ての文献は、あらゆる目的のため、それらの全てが参照により本明細書に組み込まれる。
明細書全体を通して、「一部の実施形態」等への言及は、発明に関連して説明される特定の要素（例えば、特徴、構造、及び／又は特性）が、本明細書で説明される少なくとも１つの実施形態に含まれ、他の実施形態には存在してもしなくてもよいことを意味する。加えて、説明される発明に関する特徴が、任意の適切な方法で様々な実施形態に組み合わされうることを理解されるべきである。
当業者は、本明細書全体を通して、用語の前に使用される「１つの（ａ）」という語は、その語が付されるものを１つ又は複数を含有する実施形態を包含することを理解するだろう。当業者は、本明細書全体を通して、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「含有する（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」、又は「を特徴とする（ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄ ｂｙ）」と同義である「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語が、包括的又はオープンエンドな用語であり、記載されない追加の要素又は方法の工程を除外しないことも理解するだろう。
別段の規定がない限り、本明細書で使用される全ての技術的及び科学的用語は、本発明が関連する分野の当業者に通常理解される意味と同一の意味を有する。矛盾する場合、定義を含め本文書が支配する。
本開示で使用されるように、「おおよそ（ａｒｏｕｎｄ）」、「約（ａｂｏｕｔ）」、又は「近似的に（ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ）」という語は、本分野で一般的に受け入れられる許容誤差の範囲内であることを全体として意味するものとする。従って、本明細書で与えられる数値的量は、明示的に定められない場合、「おおよそ（ａｒｏｕｎｄ）」、「約（ａｂｏｕｔ）」、「近似的に（ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ）」という語が推察されうるよう、そのような許容誤差を全体として含む。
本開示の様々な実施形態を記載し説明したが、本説明を踏まえ、数々の変更及び変形が可能であることが当業者に明らかであろう。発明の範囲は、添付される特許請求の範囲においてより具体的に規定される。
２０ プラズマ中心ガス
３０ 気体分配器
４０ プラズマシースガス
１００ 装置
１１０ 内筒プラズマ閉込チューブ
１１２ プラズマ
１１４１～１１４ｉ 前躯体噴射器
１２０ プラズマ生成装置
１２６ 誘導コイル
１２８ 反応域
１３０ 前駆体材料
１３４ 動的高温壁領域
１４０ 反応チャンバ
１４６ プラズマ残光
１８１ 外筒トーチ本体
１８５ ヘッド
２０１ シースガス
２０５ 冷却流体
３０２ 気体
３０３ 拡散壁
３０５ 多孔質内壁
３０６ シード
３０４ 予熱気体流
３３３ 拡散壁出口
５００ 冷却チャンバ
５０２ 長手方向冷却ガス
５０３ 噴射モジュール
５０４ 放射状冷却ガス
５０５ 噴射モジュール
６００ 粉体回収機
７１０ 外壁
９００ 組立体
９１０ 回収フィルタ

Claims (400)

  1. － 流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給するための供給機構、
    － 前記反応域中にプラズマジェットを生成するよう構成されるプラズマ装置であって、前記プラズマジェットは、前記プラズマジェットの流線と前記供給路の集合点で前記前駆体材料に衝突して反応物気体混合物を製造し、前記プラズマジェットの流線は、前記供給路に対してある角度をなす、プラズマ装置、及び
    － 前記反応物気体混合物を受けて核形成を促し、ナノ粒子を製造する冷却域
    を含む、ナノ粒子製造装置。
  2. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記集合点へ供給するための長尺構造を含み、前記長尺構造は、前記前駆体材料を受けるためのチャネルを画定する、請求項１に記載の装置。
  3. 前記チャネルは、出口端を有し、前記集合点は、前記供給路に沿って前記出口端の下流に存在する、請求項２に記載の装置。
  4. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記集合点へ供給するための複数の長尺構造を含む、請求項２又は３に記載の装置。
  5. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む、請求項１に記載の装置。
  6. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸の周りに配置される複数の長尺構造を含む、請求項１に記載の装置。
  7. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１２０°の３本の長尺構造を含む、請求項６に記載の装置。
  8. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１８０°の２本の長尺構造を含む、請求項６に記載の装置。
  9. 前記前駆体材料は、気体状態である、請求項１から８のいずれか一項に記載の装置。
  10. 前記プラズマ装置は、前記プラズマジェットを前記反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む、請求項１から９のいずれか一項に記載の装置。
  11. 前記プラズマジェットは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される、請求項１から１０のいずれか一項に記載の装置。
  12. 前記気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１１に記載の装置。
  13. 前記供給機構は、前記反応域中にキャリアガスを更に供給する、請求項１から１２のいずれか一項に記載の装置。
  14. 前記キャリアガスは、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１３に記載の装置。
  15. 前記キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む、請求項１３又は１４に記載の装置。
  16. 前記キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１５に記載の装置。
  17. 前記供給機構は、前記キャリアガスの相対流量を調整して前記反応域中の前記前駆体材料の濃度を制御するよう構成される、請求項１３から１６のいずれか一項に記載の装置。
  18. 前記反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前記前駆体材料を含む、請求項１から１７のいずれか一項に記載の装置。
  19. 前記供給機構は、前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給する、請求項１から１８のいずれか一項に記載の装置。
  20. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１９に記載の装置。
  21. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる、請求項１９又は２０に記載の装置。
  22. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項１９から２１のいずれか一項に記載の装置。
  23. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む、請求項２２に記載の装置。
  24. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む、請求項１９から２１のいずれか一項に記載の装置。
  25. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む、請求項１９から２１のいずれか一項に記載の装置。
  26. 前記添加ガス又は前記ドープ剤の相対流量を調整して前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方への前記添加ガス又は前記ドープ剤の濃度を制御するよう構成される、請求項１９から２５のいずれか一項に記載の装置。
  27. 前記供給路の角度に対する前記プラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である、請求項１から２６のいずれか一項に記載の装置。
  28. 前記プラズマ装置は出口を含むノズルを含み、前記プラズマジェットは、前記出口から前記反応域中へ放出される、請求項１から２７のいずれか一項に記載の装置。
  29. 前記反応域は、長手方向軸を有する反応チャンバに含まれ、前記装置は、気体を噴射して前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の気体流を生成するよう構成される、請求項１から２８のいずれか一項に記載の装置。
  30. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度は、前記集合点の下流領域まで前記反応域を拡張させ、前記集合点の下流に存在する前駆体材料により追加の量の前記反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である、請求項２９に記載の装置。
  31. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項３０に記載の装置。
  32. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む、請求項３１に記載の装置。
  33. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記装置から再循環される気体である、請求項３１に記載の装置。
  34. 前記放射状の気体流は、前記気体混合物中の反応種が前記反応チャンバの内壁に到達することを防止する、請求項２９から３２のいずれか一項に記載の装置。
  35. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の相対流量を調整して前記ナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御するよう構成される、請求項２９から３４のいずれか一項に記載の装置。
  36. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度を調整して前記ナノ粒子の結晶化度を制御するよう構成される、請求項２９から３５のいずれか一項に記載の装置。
  37. 前記ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアシェル形状であって、コアは結晶構造を有し、非晶質層が前記コアを完全に包含する、コアシェル形状を有する、請求項３６に記載の装置。
  38. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、前記反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、前記放射状の気体流を形成する、請求項２９から３７のいずれか一項に記載の装置。
  39. 前記拡散壁は、前記反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、前記反応チャンバの前記外壁と前記多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を前記反応チャンバの上部に含み、前記追加の拡散出口は、前記放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、前記反応チャンバの前記集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される、請求項３８に記載の装置。
  40. 前記多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる、請求項３８又は３９に記載の装置。
  41. 前記多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む、請求項４０に記載の装置。
  42. 前記拡散壁は、前記放射状の気体流を生成する前記気体が通過することができる複数の開口を含む、請求項３８から４１のいずれか一項に記載の装置。
  43. 前記冷却域は、冷却チャンバ内にあり、前記冷却チャンバは、前記反応域と流体連通する、請求項１から４２のいずれか一項に記載の装置。
  44. 前記チャンバは、前記装置の下部にある、請求項４３に記載の装置。
  45. 前記反応チャンバから流れる前記気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで前記冷却チャンバ中で冷却される、請求項４３又は４４に記載の装置。
  46. 前記冷却チャンバは、前記冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射するよう構成される噴射モジュールを含む、請求項４３から４５のいずれか一項に記載の装置。
  47. 前記冷却ガスは、前記冷却チャンバの内壁に前記ナノ粒子が付着することを防止する、請求項４６に記載の装置。
  48. 前記噴射モジュールは、前記冷却ガスの温度及び／又は流量を制御するよう構成される、請求項４７に記載の装置。
  49. 前記噴射モジュールは、（ｉ）前記冷却ガスを前記冷却チャンバの長手方向に沿って噴射して長手方向ガスを形成させるか、（ｉｉ）前記冷却ガスを噴射して前記冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成させるか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を行うよう構成される、請求項４６から４８のいずれか一項に記載の装置。
  50. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、同一の気体である、請求項４９に記載の装置。
  51. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、異なる気体である、請求項４９に記載の装置。
  52. 前記冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む、請求項４６から４９のいずれか一項に記載の装置。
  53. 前記噴射モジュールは、対応する複数の冷却ガスを噴射するための複数の噴射モジュールからなる第一の噴射モジュールである、請求項４６から５２のいずれか一項に記載の装置。
  54. 粉体回収機であって、重力によって前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含む、請求項１から５３のいずれか一項に記載の装置。
  55. 前記粉体回収機は、前記冷却域の下流に存在する、請求項５４に記載の装置。
  56. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項５４又は５５に記載の装置。
  57. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項５６に記載の装置。
  58. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記装置は、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動するよう構成される、請求項１から５３のいずれか一項に記載の装置。
  59. 前記粉体回収機は、それを通って前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ移動する導管によって前記冷却域と流体連通する、請求項５８に記載の装置。
  60. 前記装置は、前記導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって前記導管を通して前記ナノ粒子を輸送するよう構成される、請求項５９に記載の装置。
  61. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項５８から６０のいずれか一項に記載の装置。
  62. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項６１に記載の装置。
  63. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記粉体回収機はサイクロンを含む、請求項１から５３のいずれか一項に記載の装置。
  64. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項６３に記載の装置。
  65. 前記プラズマジェットのプラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは約８０ｋＷの電力レベルで生成される、請求項１から６４のいずれか一項に記載の装置。
  66. 前記ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される、請求項１から６５のいずれか一項に記載の装置。
  67. 前記プラズマジェットは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである、請求項１から６６のいずれか一項に記載の装置。
  68. 前記プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである、請求項１から６７のいずれか一項に記載の装置。
  69. － 流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給する工程、
    － 前記反応域中にプラズマジェットを生成し、前記前駆体材料を前記プラズマジェットに接触させる工程であって、前記プラズマジェットは前記プラズマジェットの流線と前記供給路の集合点で前記前駆体材料に衝突して反応物気体混合物を製造し、前記プラズマジェットの流線は前記供給路に対してある角度をなす、工程、及び
    － 前記反応物気体混合物を冷却域で冷却して核形成を促し、ナノ粒子を製造する工程
    を含む、ナノ粒子製造方法。
  70. 長尺構造を含む供給機構が、流体状の前記前駆体材料を集合点へ供給し、前記長尺構造は、前記前駆体材料を受けるためのチャネルを画定する、請求項６９に記載の方法。
  71. 前記チャネルは、出口端を有し、前記集合点は、前記供給路に沿って前記出口端の下流に存在する、請求項７０に記載の方法。
  72. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記集合点へ供給するための複数の長尺構造を含む、請求項７０又は７１に記載の方法。
  73. 前記供給機構は、前記反応域の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む、請求項７０又は７１に記載の方法。
  74. 前記前駆体材料は、気体状態である、請求項６９から７３のいずれか一項に記載の方法。
  75. 前記プラズマ装置は、前記プラズマジェットを前記反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む、請求項６９から７４のいずれか一項に記載の方法。
  76. 前記プラズマジェットは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される、請求項６９から７５のいずれか一項に記載の方法。
  77. 前記気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項７６に記載の方法。
  78. 前記供給機構は、前記反応域中にキャリアガスを更に供給する、請求項７０又は７１に記載の方法。
  79. 前記キャリアガスは、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項７８に記載の方法。
  80. 前記キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む、請求項７８又は７９に記載の方法。
  81. 前記キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項８０に記載の方法。
  82. 前記供給機構は、前記キャリアガスの相対流量を調整して前記反応域中の前記前駆体材料の濃度を制御するよう構成される、請求項７０又は７１に記載の方法。
  83. 前記反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前記前駆体材料を含む、請求項６９から８２のいずれか一項に記載の方法。
  84. 前記供給機構は、前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給するよう構成される、請求項７０又は７１に記載の方法。
  85. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項８４に記載の方法。
  86. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる、請求項８４又は８５に記載の方法。
  87. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項８４から８６のいずれか一項に記載の方法。
  88. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む、請求項８７に記載の方法。
  89. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む、請求項８４から８６のいずれか一項に記載の方法。
  90. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む、請求項８４から８６のいずれか一項に記載の方法。
  91. 前記添加ガス又は前記ドープ剤の相対流量を調整して前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方への前記添加ガス又は前記ドープ剤の濃度を制御するよう構成される、請求項８４から９０のいずれか一項に記載の方法。
  92. 前記供給路の角度に対する前記プラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である、請求項６９から９１のいずれか一項に記載の方法。
  93. 前記プラズマ装置は、出口を有するノズルを含み、前記プラズマジェットは、前記出口から前記反応域中へ放出される、請求項６９から９２のいずれか一項に記載の方法。
  94. 前記前駆体材料は、液体又は気体状態である、請求項６９から９３のいずれか一項に記載の方法。
  95. 前記反応域は、長手方向軸を有する反応チャンバに含まれ、前記方法は、気体を噴射して前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の気体流を生成する工程を更に含む、請求項６９から９４のいずれか一項に記載の方法。
  96. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度は、前記集合点の下流領域まで前記反応域を拡張させ、前記集合点の下流に存在する前駆体材料により追加の量の前記反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である、請求項９５に記載の方法。
  97. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項９６に記載の方法。
  98. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む、請求項９７に記載の方法。
  99. 前記放射状の気体流は、前記気体混合物中の反応種が前記反応チャンバの内壁に到達することを防止する、請求項９５から９８のいずれか一項に記載の方法。
  100. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の相対流量を調整して前記ナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御する工程を含む、請求項９５から９９のいずれか一項に記載の方法。
  101. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度を調整して前記ナノ粒子の結晶化度を制御する工程を含む、請求項９５から１００のいずれか一項に記載の方法。
  102. 前記ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアシェル形状であって、コアは結晶構造を有し、非晶質層が前記コアを完全に包含する、コアシェル形状を有する、請求項１０１に記載の方法。
  103. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、前記反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、前記放射状の気体流を形成する、請求項２９から１０２のいずれか一項に記載の方法。
  104. 前記拡散壁は、前記反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、前記反応チャンバの前記外壁と前記多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を前記反応チャンバの上部に含み、前記追加の拡散出口は、前記放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、前記反応チャンバの前記集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される、請求項１０３に記載の方法。
  105. 前記多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる、請求項１０３又は１０４に記載の方法。
  106. 前記多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む、請求項１０５に記載の方法。
  107. 前記拡散壁は、前記放射状の気体流を生成する前記気体が通過することができる複数の開口を含む、請求項１０３から１０６のいずれか一項に記載の方法。
  108. 前記冷却域は、冷却チャンバ内にあり、前記冷却チャンバは、前記反応域と流体連通する、請求項６９から１０７のいずれか一項に記載の方法。
  109. 前記チャンバは、前記方法の下部にある、請求項１０８に記載の方法。
  110. 前記反応チャンバから流れる前記気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで前記冷却チャンバ中で冷却される、請求項１０８又は１０９に記載の方法。
  111. 前記冷却チャンバは、前記冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射するよう構成される噴射モジュールを含む、請求項１０８から１１０のいずれか一項に記載の方法。
  112. 前記冷却ガスは、前記冷却チャンバの内壁に前記ナノ粒子が付着することを防止する、請求項１１１に記載の方法。
  113. 前記冷却ガスの温度及び／又は流量を制御する工程を含む、請求項１１２に記載の方法。
  114. 前記噴射モジュールは、（ｉ）前記冷却ガスを前記冷却チャンバの長手方向に沿って噴射して長手方向ガスを形成させるか、（ｉｉ）前記冷却ガスを噴射して前記冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成させるか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を行うよう構成される、請求項１１１から１１３のいずれか一項に記載の方法。
  115. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、同一の気体である、請求項１１４に記載の方法。
  116. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、異なる気体である、請求項１１４に記載の方法。
  117. 前記冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む、請求項１１１から１１４のいずれか一項に記載の方法。
  118. 前記噴射モジュールは、対応する複数の冷却ガスを噴射するための複数の噴射モジュールからなる第一の噴射モジュールである、請求項１１１から１１７のいずれか一項に記載の方法。
  119. 前記冷却域から粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記粉体回収機は、重力によって前記ナノ粒子を回収するよう構成される、請求項６９から１１８のいずれか一項に記載の方法。
  120. 前記粉体回収機は、前記冷却域の下流に存在する、請求項１１９に記載の方法。
  121. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項１１９又は１２０に記載の方法。
  122. 前記サイクロンによって、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分ける工程を含む、請求項１２１に記載の方法。
  123. 前記冷却域から粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記ナノ粒子は、前記冷却域から前記粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動する、請求項６９から１１８のいずれか一項に記載の方法。
  124. 導管を通して前記冷却域から前記粉体回収機へ前記ナノ粒子を輸送する工程を含み、前記粉体回収機は、前記導管を介して前記冷却域と流体連通する、請求項１２３に記載の方法。
  125. 前記ナノ粒子は、前記導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって前記導管を通して輸送される、請求項１２４に記載の方法。
  126. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項１２３から１２５のいずれか一項に記載の方法。
  127. 前記サイクロンによって、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分ける工程を含む、請求項１２６に記載の方法。
  128. 前記冷却域から粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項６９から１１８のいずれか一項に記載の方法。
  129. 前記サイクロンによって、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分ける工程を含む、請求項１２８に記載の方法。
  130. 前記プラズマジェットのプラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは約８０ｋＷの電力レベルで生成される、請求項６９から１２９のいずれか一項に記載の方法。
  131. 前記ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される、請求項６９から１３０のいずれか一項に記載の方法。
  132. 前記前駆体材料は、Ｓｉ、Ｇｅ、又はＧａ及び第ＩＩＩ族元素含有分子を含む、請求項６９から１３１のいずれか一項に記載の方法。
  133. 前記Ｓｉ含有分子は、シラン、トリクロロシラン、又は四塩化ケイ素を含む、請求項１３２に記載の方法。
  134. 少なくとも１ｋｇ／時、好ましくは少なくとも３ｋｇ／時の速度でナノ粒子を製造する、請求項６９から１３３のいずれか一項に記載の方法。
  135. 前記プラズマジェットは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである、請求項６９から１３４のいずれか一項に記載の装置。
  136. 前記プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである、請求項６９から１３５のいずれか一項に記載の装置。
  137. ナノ粒子であって、前記ナノ粒子の粒子径分布は、２０ｎｍから１５０ｎｍであり、大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で１０ｐｐｍ未満である、ナノ粒子。
  138. 大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で０．５ｐｐｍ未満である、請求項１３７に記載のナノ粒子。
  139. 数平均粒子径Ｄ５０は１００ｎｍ以下であり、体積平均粒子径Ｄ５０は３００ｎｍ以下である、請求項１３７又は１３８に記載のナノ粒子。
  140. 体積平均粒子径Ｄ９０は、７００ｎｍ以下、好ましくは、６００ｎｍ以下である、請求項１３７から１３９のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  141. 体積平均粒子径Ｄ９５は、１０００ｎｍ未満、好ましくは、７００ｎｍ未満である、請求項１３７から１４０のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  142. 数平均粒子径Ｄ１０は、６０ｎｍ以下、好ましくは、４０ｎｍ以下である、請求項１３７から１４１のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  143. 数平均粒子径Ｄ５０は、１００ｎｍ以下である、請求項１３７から１４２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  144. 数平均粒子径Ｄ９０は、２００ｎｍ以下である、請求項１３７から１４３のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  145. 平均粒子径が３００ｎｍを超える粒子は、個数で１．５％未満であり、且つ体積／質量で３０％未満である、請求項１３７から１４４のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  146. 平均粒子径が１０μｍを超える粒子を含まない、請求項１３７から１４５のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  147. ケイ素、ゲルマニウム、ガリウム、又はＳｉｘＧｅｙを含む、請求項１３７から１４６のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  148. 前記ケイ素の純度は少なくとも９９．９５％である、請求項１４７に記載のナノ粒子。
  149. 前記ケイ素は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンである、請求項１４７に記載のナノ粒子。
  150. 前記ケイ素は、ｎドープシリコン又はｐドープシリコンを含む、請求項１４７に記載のナノ粒子。
  151. ＳｉＮｘ合金を含み、ｘは０から１である、請求項１４７に記載のナノ粒子。
  152. コア及び前記コアを覆う層を有し、前記層の厚さは約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｍｍ未満である、請求項１５１に記載のナノ粒子。
  153. ＳｉＯｘ及びＳｉＯＨ表面種を実質的に含まず、ｘは０から２である、請求項１３７から１５２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  154. 前記層は、酸化物層又は窒化物層である、請求項１５２に記載のナノ粒子。
  155. 前記酸化物層の厚さは約０．３ｎｍから約１．０ｎｍである、請求項１５４に記載のナノ粒子。
  156. 前記窒化物層の厚さは約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｎｍ未満である、請求項１５４に記載のナノ粒子。
  157. １０００ｐｐｍ未満の炭素を有する、請求項１３７から１５６のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  158. １５００ｐｐｍ未満の窒素を有する、請求項１３７から１５７のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  159. ナノ粒子であって、前記ナノ粒子の動径分布に沿って実質的に均一な含有量のドープ剤を有する、ナノ粒子。
  160. 前記ナノ粒子の粒子径分布は、２０ｎｍから１５０ｎｍであり、大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で１０ｐｐｍ未満である、請求項１５９に記載のナノ粒子。
  161. 大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で０．５ｐｐｍ未満である、請求項１５９又は１６０に記載のナノ粒子。
  162. 数平均粒子径Ｄ５０は１００ｎｍ以下であり、体積平均粒子径Ｄ５０は３００ｎｍ以下である、請求項１５９から１６１のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  163. 体積平均粒子径Ｄ９０は、７００ｎｍ以下、好ましくは、６００ｎｍ以下である、請求項１５９から１６２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  164. 体積平均粒子径Ｄ９５は、１０００ｎｍ未満、好ましくは、７００ｎｍ未満である、請求項１５９から１６３のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  165. 数平均粒子径Ｄ１０は、６０ｎｍ以下、好ましくは、４０ｎｍ以下である、請求項１５９から１６４のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  166. 数平均粒子径Ｄ５０は、１００ｎｍ以下である、請求項１５９から１６５のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  167. 数平均粒子径Ｄ９０は、２００ｎｍ以下である、請求項１５９から１６６のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  168. 平均粒子径が３００ｎｍを超える粒子は、個数で１．５％未満であり、且つ体積／質量で３０％未満である、請求項１５９から１６７のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  169. 平均粒子径が１０μｍを超える粒子を含まない、請求項１５９から１６８のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  170. １５００ｐｐｍ未満の窒素を含む、請求項１５９から１６９のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  171. 合金は、ＳｉＮｘ合金であり、ｘは０から１である、請求項１５９から１６９のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  172. ケイ素の純度は少なくとも９９．９５％である、請求項１７０に記載のナノ粒子。
  173. コアを覆う不動態層を更に含む、請求項１５９から１７２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  174. Ｓｉ及びＮは、ほぼ定比の合金を形成する、請求項１７０から１７２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  175. 前記不動態層は、窒化物層である、請求項１７３に記載のナノ粒子。
  176. 前記窒化物層の厚さは、約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｎｍ未満である、請求項１７５に記載のナノ粒子。
  177. １０００ｐｐｍ未満の炭素を有する、請求項１５９から１７６のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  178. － 流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給するための供給機構、
    － 前記反応域中にプラズマを生成するよう構成されるプラズマ装置であって、前記プラズマは、前記前駆体材料と接触して反応物気体混合物を製造する、プラズマ装置、
    － 前記反応域を含む反応チャンバであって、前記反応チャンバは長手方向軸を有し、前記装置は、予熱気体を噴射し、前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の予熱気体流を生成するよう構成される、反応チャンバ、及び
    － 前記反応物気体混合物を受けて核形成を促し、ナノ粒子を製造する冷却域
    を含む、ナノ粒子製造装置。
  179. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給するための長尺構造を含み、前記長尺構造は、前記前駆体材料を受けるためのチャネルを画定する、請求項１７８に記載の装置。
  180. 前記チャネルは、出口端を有し、前記反応域は、前記供給路に沿って前記出口端の下流に存在する、請求項１７９に記載の装置。
  181. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給するための複数の長尺構造を含む、請求項１７９又は１８０に記載の装置。
  182. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む、請求項１７８に記載の装置。
  183. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸の周りに配置される複数の長尺構造を含む、請求項１７８に記載の装置。
  184. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１２０°の３本の長尺構造を含む、請求項１８３に記載の装置。
  185. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１８０°の２本の長尺構造を含む、請求項１８３に記載の装置。
  186. 前記前駆体材料は、気体状態である、請求項１７８から１８５のいずれか一項に記載の装置。
  187. 前記プラズマ装置は、前記プラズマを前記反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む、請求項１７８から１８６のいずれか一項に記載の装置。
  188. 前記プラズマは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される、請求項１７８から１８７のいずれか一項に記載の装置。
  189. 前記気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１８８に記載の装置。
  190. 前記供給機構は、前記反応域中にキャリアガスを更に供給する、請求項１７８から１８９のいずれか一項に記載の装置。
  191. 前記キャリアガスは、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１９０に記載の装置。
  192. 前記キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む、請求項１９０又は１９１に記載の装置。
  193. 前記キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１９２に記載の装置。
  194. 前記供給機構は、前記キャリアガスの相対流量を調整して前記反応域中の前記前駆体材料の濃度を制御するよう構成される、請求項１９０から１９３のいずれか一項に記載の装置。
  195. 前記反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前記前駆体材料を含む、請求項１７８から１９４のいずれか一項に記載の装置。
  196. 前記供給機構は、前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給する、請求項１７８から１９５のいずれか一項に記載の装置。
  197. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１９６に記載の装置。
  198. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる、請求項１９６又は１９７に記載の装置。
  199. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  200. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む、請求項１９９に記載の装置。
  201. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  202. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  203. 前記添加ガス又は前記ドープ剤の相対流量を調整して前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方への前記添加ガス又は前記ドープ剤の濃度を制御するよう構成される、請求項１９６から２０２のいずれか一項に記載の装置。
  204. 前記プラズマ装置は、前記反応域中にプラズマジェットを生成するよう構成され、前記プラズマジェットは、前記プラズマジェットの流線と前記供給路との集合点で前記前駆体材料に衝突して前記反応物気体混合物を製造し、前記プラズマジェットの流線は、前記供給路に対してある角度をなす、請求項１７８から２０３のいずれか一項に記載の装置。
  205. 前記供給路の角度に対する前記プラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である、請求項２０４に記載の装置。
  206. 前記プラズマ装置は出口を含むノズルを含み、前記プラズマジェットは、前記出口から前記反応域中へ放出される、請求項１７８から２０５のいずれか一項に記載の装置。
  207. 前記反応域は、長手方向軸を有する反応チャンバに含まれ、前記装置は、気体を噴射して前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の気体流を生成するよう構成される、請求項１７８から２０６のいずれか一項に記載の装置。
  208. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度は、前記反応域の下流領域まで前記反応域を拡張させ、前記反応域の下流に存在する前駆体材料により追加の量の前記反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である、請求項２０７に記載の装置。
  209. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項２０８に記載の装置。
  210. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む、請求項２０９に記載の装置。
  211. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記装置から再循環される気体である、請求項２０９に記載の装置。
  212. 前記放射状の気体流は、前記気体混合物中の反応種が前記反応チャンバの内壁に到達することを防止する、請求項２０７から２１０のいずれか一項に記載の装置。
  213. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の相対流量を調整して前記ナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御するよう構成される、請求項２０７から２１２のいずれか一項に記載の装置。
  214. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度を調整して前記ナノ粒子の結晶化度を制御するよう構成される、請求項２０７から２１３のいずれか一項に記載の装置。
  215. 前記ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアシェル形状であって、コアは結晶構造を有し、非晶質層が前記コアを完全に包含する、コアシェル形状を有する、請求項２１４に記載の装置。
  216. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、前記反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、前記放射状の気体流を形成する、請求項２０７から２１５のいずれか一項に記載の装置。
  217. 前記拡散壁は、前記反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、前記反応チャンバの前記外壁と前記多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を前記反応チャンバの上部に含み、前記追加の拡散出口は、前記放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、前記反応チャンバの前記集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される、請求項２１６に記載の装置。
  218. 前記多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる、請求項２１６又は２１７に記載の装置。
  219. 前記多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む、請求項２１８に記載の装置。
  220. 前記拡散壁は、前記放射状の気体流を生成する前記気体が通過することができる複数の開口を含む、請求項２１６から２１９のいずれか一項に記載の装置。
  221. 前記冷却域は、冷却チャンバ内にあり、前記冷却チャンバは、前記反応域と流体連通する、請求項１７８から２２０のいずれか一項に記載の装置。
  222. 前記チャンバは、前記装置の下部にある、請求項２２１に記載の装置。
  223. 前記反応チャンバから流れる前記気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで前記冷却チャンバ中で冷却される、請求項２２１又は２２２に記載の装置。
  224. 前記冷却チャンバは、前記冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射するよう構成される噴射モジュールを含む、請求項２２１から２２３のいずれか一項に記載の装置。
  225. 前記冷却ガスは、前記冷却チャンバの内壁に前記ナノ粒子が付着することを防止する、請求項２２４に記載の装置。
  226. 前記噴射モジュールは、前記冷却ガスの温度及び／又は流量を制御するよう構成される、請求項２２５に記載の装置。
  227. 前記噴射モジュールは、（ｉ）前記冷却ガスを前記冷却チャンバの長手方向に沿って噴射して長手方向ガスを形成させるか、（ｉｉ）前記冷却ガスを噴射して前記冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成させるか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を行うよう構成される、請求項２２４から２２６のいずれか一項に記載の装置。
  228. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、同一の気体である、請求項２２７に記載の装置。
  229. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、異なる気体である、請求項２２７に記載の装置。
  230. 前記冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む、請求項２２４から２２７のいずれか一項に記載の装置。
  231. 前記噴射モジュールは、対応する複数の冷却ガスを噴射するための複数の噴射モジュールからなる第一の噴射モジュールである、請求項２２４から２３０のいずれか一項に記載の装置。
  232. 粉体回収機であって、重力によって前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含む、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  233. 前記粉体回収機は、前記冷却域の下流に存在する、請求項２３２に記載の装置。
  234. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項２３２又は２３３に記載の装置。
  235. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項５６に記載の装置。
  236. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記装置は、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動するよう構成される、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  237. 前記粉体回収機は、それを通って前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ移動する導管によって前記冷却域と流体連通する、請求項２３６に記載の装置。
  238. 前記装置は、前記導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって前記導管を通して前記ナノ粒子を輸送するよう構成される、請求項２３７に記載の装置。
  239. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項２３６から２３８のいずれか一項に記載の装置。
  240. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項２３９に記載の装置。
  241. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記粉体回収機はサイクロンを含む、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  242. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項２４１に記載の装置。
  243. 前記プラズマジェットのプラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは８０ｋＷの電力レベルで生成される、請求項１７８から２４２のいずれか一項に記載の装置。
  244. 前記ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される、請求項１７８から２４３のいずれか一項に記載の装置。
  245. 前記プラズマは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである、請求項１７８から２４４のいずれか一項に記載の装置。
  246. 前記プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである、請求項１７８から２４５のいずれか一項に記載の装置。
  247. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給するための長尺構造を含み、前記長尺構造は、前記前駆体材料を受けるためのチャネルを画定する、請求項１７８に記載の装置。
  248. 前記チャネルは、出口端を有し、前記反応域は、前記供給路に沿って前記出口端の下流に存在する、請求項１７９に記載の装置。
  249. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給するための複数の長尺構造を含む、請求項１７９又は１８０に記載の装置。
  250. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む、請求項１７８に記載の装置。
  251. 前記供給機構は、前記装置の長手方向軸の周りに配置される複数の長尺構造を含む、請求項１７８に記載の装置。
  252. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１２０°の３本の長尺構造を含む、請求項１８３に記載の装置。
  253. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１８０°の２本の長尺構造を含む、請求項１８３に記載の装置。
  254. 前記前駆体材料は、気体状態である、請求項１７８から１８５のいずれか一項に記載の装置。
  255. 前記プラズマ装置は、前記プラズマを前記反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む、請求項１７８から１８６のいずれか一項に記載の装置。
  256. 前記プラズマは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される、請求項１７８から１８７のいずれか一項に記載の装置。
  257. 前記気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１８８に記載の装置。
  258. 前記供給機構は、前記反応域中にキャリアガスを更に供給する、請求項１７８から１８９のいずれか一項に記載の装置。
  259. 前記キャリアガスは、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１９０に記載の装置。
  260. 前記キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む、請求項１９０又は１９１に記載の装置。
  261. 前記キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１９２に記載の装置。
  262. 前記供給機構は、前記キャリアガスの相対流量を調整して前記反応域中の前記前駆体材料の濃度を制御するよう構成される、請求項１９０から１９３のいずれか一項に記載の装置。
  263. 前記反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前記前駆体材料を含む、請求項１７８から１９４のいずれか一項に記載の装置。
  264. 前記供給機構は、前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給する、請求項１７８から１９５のいずれか一項に記載の装置。
  265. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項１９６に記載の装置。
  266. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる、請求項１９６又は１９７に記載の装置。
  267. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  268. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む、請求項１９９に記載の装置。
  269. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  270. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む、請求項１９６から１９８のいずれか一項に記載の装置。
  271. 前記添加ガス又は前記ドープ剤の相対流量を調整して前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方への前記添加ガス又は前記ドープ剤の濃度を制御するよう構成される、請求項１９６から２０２のいずれか一項に記載の装置。
  272. 前記プラズマ装置は、前記反応域中にプラズマジェットを生成するよう構成され、前記プラズマジェットは、前記プラズマジェットの流線と前記供給路との集合点で前記前駆体材料に衝突して前記反応物気体混合物を製造し、前記プラズマジェットの流線は、前記供給路に対してある角度をなす、請求項１７８から２０３のいずれか一項に記載の装置。
  273. 前記供給路の角度に対する前記プラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である、請求項２０４に記載の装置。
  274. 前記プラズマ装置は出口を含むノズルを含み、前記プラズマジェットは、前記出口から前記反応域中へ放出される、請求項１７８から２０５のいずれか一項に記載の装置。
  275. 前記反応域は、長手方向軸を有する反応チャンバに含まれ、前記装置は、気体を噴射して前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の気体流を生成するよう構成される、請求項１７８から２０６のいずれか一項に記載の装置。
  276. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度は、前記反応域の下流領域まで前記反応域を拡張させ、前記反応域の下流に存在する前駆体材料により追加の量の前記反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である、請求項２０７から２７５のいずれか一項に記載の装置。
  277. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項２０８に記載の装置。
  278. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む、請求項２０９に記載の装置。
  279. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記装置から再循環される気体である、請求項２０９に記載の装置。
  280. 前記放射状の気体流は、前記気体混合物中の反応種が前記反応チャンバの内壁に到達することを防止する、請求項２０７から２１０のいずれか一項に記載の装置。
  281. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の相対流量を調整して前記ナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御するよう構成される、請求項２０７から２１２のいずれか一項に記載の装置。
  282. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度を調整して前記ナノ粒子の結晶化度を制御するよう構成される、請求項２０７から２１３のいずれか一項に記載の装置。
  283. 前記ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアシェル形状であって、コアは結晶構造を有し、非晶質層が前記コアを完全に包含する、コアシェル形状を有する、請求項２１４に記載の装置。
  284. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、前記反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、前記放射状の気体流を形成する、請求項２０７から２１５のいずれか一項に記載の装置。
  285. 前記拡散壁は、前記反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、前記反応チャンバの前記外壁と前記多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を前記反応チャンバの上部に含み、前記追加の拡散出口は、前記放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、前記反応チャンバの前記集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される、請求項２１６に記載の装置。
  286. 前記多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる、請求項２１６又は２１７に記載の装置。
  287. 前記多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む、請求項２１８に記載の装置。
  288. 前記拡散壁は、前記放射状の気体流を生成する前記気体が通過することができる複数の開口を含む、請求項２１６から２１９のいずれか一項に記載の装置。
  289. 前記冷却域は、冷却チャンバ内にあり、前記冷却チャンバは、前記反応域と流体連通する、請求項１７８から２２０のいずれか一項に記載の装置。
  290. 前記チャンバは、前記装置の下部にある、請求項２２１に記載の装置。
  291. 前記反応チャンバから流れる前記気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで前記冷却チャンバ中で冷却される、請求項２２１又は２２２に記載の装置。
  292. 前記冷却チャンバは、前記冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射するよう構成される噴射モジュールを含む、請求項２２１から２２３のいずれか一項に記載の装置。
  293. 前記冷却ガスは、前記冷却チャンバの内壁に前記ナノ粒子が付着することを防止する、請求項２２４に記載の装置。
  294. 前記噴射モジュールは、前記冷却ガスの温度及び／又は流量を制御するよう構成される、請求項２２５に記載の装置。
  295. 前記噴射モジュールは、（ｉ）前記冷却ガスを前記冷却チャンバの長手方向に沿って噴射して長手方向ガスを形成させるか、（ｉｉ）前記冷却ガスを噴射して前記冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成させるか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を行うよう構成される、請求項２２４から２２６のいずれか一項に記載の装置。
  296. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、同一の気体である、請求項２２７に記載の装置。
  297. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、異なる気体である、請求項２２７に記載の装置。
  298. 前記冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む、請求項２２４から２２７のいずれか一項に記載の装置。
  299. 前記噴射モジュールは、対応する複数の冷却ガスを噴射するための複数の噴射モジュールからなる第一の噴射モジュールである、請求項２２４から２３０のいずれか一項に記載の装置。
  300. 粉体回収機であって、重力によって前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含む、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  301. 前記粉体回収機は、前記冷却域の下流に存在する、請求項２３２に記載の装置。
  302. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項２３２又は２３３に記載の装置。
  303. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項５６に記載の装置。
  304. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記装置は、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動するよう構成される、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  305. 前記粉体回収機は、それを通って前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ移動する導管によって前記冷却域と流体連通する、請求項２３６に記載の装置。
  306. 前記装置は、前記導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって前記導管を通して前記ナノ粒子を輸送するよう構成される、請求項２３７に記載の装置。
  307. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項２３６から２３８のいずれか一項に記載の装置。
  308. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項２３９に記載の装置。
  309. 粉体回収機であって、前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機中に回収されるよう構成される、粉体回収機を更に含み、前記粉体回収機はサイクロンを含む、請求項１７８から２３１のいずれか一項に記載の装置。
  310. 前記サイクロンは、大きさに従って前記ナノ粒子を２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項２４１に記載の装置。
  311. 前記プラズマジェットのプラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは８０ｋＷの電力レベルで生成される、請求項１７８から２４２のいずれか一項に記載の装置。
  312. 前記ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される、請求項１７８から２４３のいずれか一項に記載の装置。
  313. 前記プラズマは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである、請求項１７８から２４４のいずれか一項に記載の装置。
  314. 前記プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである、請求項１７８から２４５のいずれか一項に記載の装置。
  315. － 流体状の前駆体材料を供給路に沿って反応域へ供給する工程であって、前記反応域は反応チャンバ内にあり、前記反応チャンバは、長手方向軸を有する、工程、
    － 前記反応域中にプラズマを生成する工程であって、前記プラズマは前記前駆体材料と接触して反応物気体混合物を製造する、工程、
    － 予熱気体を噴射し、前記長手方向軸の少なくとも一部に沿って前記反応チャンバ中に放射状の予熱気体流を生成する工程、及び、
    － 前記反応物気体混合物を冷却域で冷却して核形成を促し、ナノ粒子を製造する工程
    を含む、ナノ粒子製造方法。
  316. 長尺構造を含む供給機構が、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給し、前記長尺構造は、前記前駆体材料を受けるためのチャネルを画定する、請求項３１５に記載の方法。
  317. 前記チャネルは、出口端を有し、前記反応域は、前記供給路に沿って前記出口端の下流に存在する、請求項３１６に記載の方法。
  318. 前記供給機構は、流体状の前記前駆体材料を前記反応域へ供給するための複数の長尺構造を含む、請求項３１６又は３１７に記載の方法。
  319. 前記供給機構は、前記方法の長手方向軸に沿って連続して配置される複数の長尺構造を含む、請求項３１６に記載の方法。
  320. 前記供給機構は、前記方法の長手方向軸の周りに配置される複数の長尺構造を含む、請求項３１６に記載の方法。
  321. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１２０°の３本の長尺構造を含む、請求項３２０に記載の方法。
  322. 前記複数の長尺構造は、各々の間の角度が１８０°の２本の長尺構造を含む、請求項３２０に記載の方法。
  323. 前記前駆体材料は、気体状態である、請求項３１６から３２２のいずれか一項に記載の方法。
  324. 前記プラズマ装置は、前記プラズマを前記反応域中に放出するための出口を有するノズルを含む、請求項３１６から３２３のいずれか一項に記載の方法。
  325. 前記プラズマは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む気体から生成される、請求項３１６から３２４のいずれか一項に記載の方法。
  326. 前記気体は、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項３２５に記載の方法。
  327. 前記供給機構は、前記反応域中にキャリアガスを更に供給する、請求項３１６から３２６のいずれか一項に記載の方法。
  328. 前記キャリアガスは、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項３２７に記載の方法。
  329. 前記キャリアガスは、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの組み合わせを含む、請求項３２７又は３２８に記載の方法。
  330. 前記キャリアガスは、水素、酸素、窒素、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項３２９に記載の方法。
  331. 前記供給機構は、前記キャリアガスの相対流量を調整して前記反応域中の前記前駆体材料の濃度を制御するよう構成される、請求項３２７から３３０のいずれか一項に記載の方法。
  332. 前記反応物気体混合物は、解離形態又は化学変換された形態の前記前駆体材料を含む、請求項３１６から３３１のいずれか一項に記載の方法。
  333. 前記供給機構は、前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方に添加ガス又はドープ剤を更に供給する、請求項３１６から３３２のいずれか一項に記載の方法。
  334. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、前記前駆体材料が前記反応域中に噴射される前、同時、又は後に前記前駆体材料と混合される、請求項３３３に記載の方法。
  335. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、ナノサイズ粒子上に不動態層を生じさせる、請求項３３３又は３３４に記載の方法。
  336. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項３３３から３３５のいずれか一項に記載の方法。
  337. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、ＮＨ３、ＣＨ４、又はＣ２Ｈ２を含む、請求項３３６に記載の方法。
  338. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、メンデレーエフ第ＩＩＩ族、第ＩＶ族、又は第Ｖ族元素を含有する分子を含む、請求項３３３から３３５のいずれか一項に記載の方法。
  339. 前記添加ガス又は前記ドープ剤は、Ｇａ２Ｈ３、ＡｒＨ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３を含む、請求項３３３から３３５のいずれか一項に記載の方法。
  340. 前記添加ガス又は前記ドープ剤の相対流量を調整して前記反応域中、前記冷却域中、又はその両方への前記添加ガス又は前記ドープ剤の濃度を制御するよう構成される、請求項３３３から３３９のいずれか一項に記載の方法。
  341. 前記反応域中にプラズマジェットを生成する工程であって、前記プラズマジェットは前記プラズマジェットの流線と前記供給路との集合点で前記前駆体材料に衝突して前記反応物気体混合物を製造し、前記プラズマジェットの流線は、前記供給路に対してある角度をなす、工程を更に含む、請求項３１６から３４０のいずれか一項に記載の方法。
  342. 前記供給路の角度に対する前記プラズマジェットの流線の角度は、約１０°から約８０°の間、好ましくは１０°から約６０°の間、より好ましくは約１０°から約３０°の間、更に好ましくは約１５°から約２０°の間である、請求項３４１に記載の方法。
  343. 前記プラズマを、出口を含むノズルから放出し、前記プラズマは、前記出口から前記反応域へ放出される、請求項３１６から３４２のいずれか一項に記載の方法。
  344. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度は、前記反応域の下流領域まで前記反応域を拡張させ、前記反応域の下流に存在する前駆体材料により追加の量の前記反応物気体混合物を製造させるのに十分な温度である、請求項３１５から３４３のいずれか一項に記載の方法。
  345. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、酸素含有分子、窒素含有分子、又は炭素含有分子を含む、請求項３１５から３４４のいずれか一項に記載の方法。
  346. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、Ａｒ、Ｎ２、又はＨｅを含む、請求項３１５から３４４のいずれか一項に記載の方法。
  347. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記方法から再循環される気体である、請求項３１５から３４４のいずれか一項に記載の方法。
  348. 前記放射状の気体流は、前記気体混合物中の反応種が前記反応チャンバの内壁に到達することを防止する、請求項３１５から３４７のいずれか一項に記載の方法。
  349. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の相対流量を調整して前記ナノ粒子の発生期のシードの希釈を制御する工程を更に含む、請求項３１５から３４８のいずれか一項に記載の方法。
  350. 前記放射状の気体流を生成する前記気体の温度を調整して前記ナノ粒子の結晶化度を制御する工程を更に含む、請求項３１５から３４９のいずれか一項に記載の方法。
  351. 前記ナノ粒子は、単結晶構造、多結晶構造、間に非晶質域を含む結晶化域を含む構造、又はコアシェル形状であって、コアは結晶構造を有し、非晶質層が前記コアを完全に包含する、コアシェル形状を有する、請求項３５０に記載の方法。
  352. 前記放射状の気体流を生成する前記気体は、前記反応チャンバ内に配置される拡散壁であって、前記反応チャンバの外壁と多孔質内壁との間に挟まれる、拡散壁を通って流れ、前記放射状の気体流を形成する、請求項３１５から３５１のいずれか一項に記載の方法。
  353. 前記拡散壁は、前記反応チャンバ内に配置される追加の拡散出口であって、前記反応チャンバの前記外壁と前記多孔質内壁との間に挟まれる、追加の拡散出口を前記反応チャンバの上部に含み、前記追加の拡散出口は、前記放射状の気体流を生成する気体の少なくとも一部を、前記反応チャンバの前記集合点近傍の領域に入るように噴射するよう構成される、請求項３５２に記載の方法。
  354. 前記多孔質内壁は、多孔質耐熱材料から作られる、請求項３５２又は３５３に記載の方法。
  355. 前記多孔質耐熱材料は、金属又はセラミック材料を含む、請求項３５４に記載の方法。
  356. 前記拡散壁は、前記放射状の気体流を生成する前記気体が通過することができる複数の開口を含む、請求項３５２から３５５のいずれか一項に記載の方法。
  357. 前記冷却域は、冷却チャンバ内にあり、前記冷却チャンバは、前記反応域と流体連通する、請求項３１６から３５６のいずれか一項に記載の方法。
  358. 前記チャンバは、前記反応域の下流にある、請求項３５７に記載の方法。
  359. 前記反応チャンバから流れる前記気体混合物は、反応が実質的に停止する温度まで前記冷却チャンバ中で冷却される、請求項３５７又は３５８に記載の方法。
  360. 前記冷却チャンバ中に冷却ガスを噴射する工程を更に含む、請求項３５７から３５９のいずれか一項に記載の方法。
  361. 前記冷却ガスは、前記冷却チャンバの内壁に前記ナノ粒子が付着することを防止する、請求項３６０に記載の方法。
  362. 前記冷却ガスの温度及び／又は流量を制御する工程を更に含む、請求項３６０又は３６１に記載の方法。
  363. 前記冷却ガスは、（ｉ）前記冷却チャンバの長手方向に沿って噴射されて長手方向ガスを形成するか、（ｉｉ）前記冷却チャンバ中に放射状冷却ガスを形成するか、又は（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方を形成する、請求項３６０から３６２のいずれか一項に記載の方法。
  364. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、同一の気体である、請求項３６３に記載の方法。
  365. 前記長手方向ガス及び前記放射状冷却ガスは、異なる気体である、請求項３６３に記載の方法。
  366. 前記冷却ガスは、ナノ粒子成長抑制剤を含む、請求項３６０から３６３のいずれか一項に記載の方法。
  367. 粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記粉体回収機は、重力によって前記冷却域から前記粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収するよう構成される、請求項３１６から３６６のいずれか一項に記載の方法。
  368. 前記粉体回収機は、前記冷却域の下流に存在する、請求項３６７に記載の方法。
  369. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項３６７又は３６８に記載の方法。
  370. 前記サイクロンは、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項３６９に記載の方法。
  371. 粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記粉体回収機は、前記冷却域から前記粉体回収機中に前記ナノ粒子が回収されるよう構成され、前記ナノ粒子は、前記冷却域から前記粉体回収機へ、鉛直方向以外の方向に沿って移動する、請求項３１６から３６６のいずれか一項に記載の方法。
  372. 前記粉体回収機は、それを通って前記ナノ粒子が前記冷却域から前記粉体回収機へ移動する導管によって前記冷却域と流体連通する、請求項３７１に記載の方法。
  373. 前記導管を通る気体状媒体の流れを生じさせることによって前記導管を通して前記ナノ粒子を輸送する工程を含む、請求項３７２に記載の方法。
  374. 前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項３７１から３７３のいずれか一項に記載の方法。
  375. 前記サイクロンは、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項３７４に記載の方法。
  376. 粉体回収機中に前記ナノ粒子を回収する工程を更に含み、前記粉体回収機は、前記冷却域から粉体回収機中に前記ナノ粒子が回収されるよう構成され、前記粉体回収機は、サイクロンを含む、請求項３１６から３６６のいずれか一項に記載の方法。
  377. 前記サイクロンは、前記ナノ粒子を大きさに従って２つ以上の分級物に分けるよう構成される、請求項３７６に記載の方法。
  378. プラズマは、５から４５０ｋＷの間、好ましくは８０ｋＷの電力レベルで生成される、請求項３１６から３７７のいずれか一項に記載の方法。
  379. 前記ナノ粒子の大部分は、球状粒子で構成される、請求項３１６から３７８のいずれか一項に記載の方法。
  380. 前記プラズマは、複数のプラズマジェットからなる第一のプラズマジェットである、請求項３１６から３７９のいずれか一項に記載の方法。
  381. 前記プラズマ装置は、直流（ＤＣ）プラズマトーチ又は誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）トーチである、請求項３１６から３８０のいずれか一項に記載の方法。
  382. ケイ素及びコア中の動径分布が実質的に均一である元素のケイ素合金を有するナノ粒子。
  383. 粒子径分布は２０ｎｍから１５０ｎｍであり、大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で１０ｐｐｍ未満である、請求項３８２に記載のナノ粒子。
  384. 大きさが１０００ｎｍを超える粒子は、個数で０．５ｐｐｍ未満である、請求項３８２又は３８３に記載のナノ粒子。
  385. 数平均粒子径Ｄ５０は１００ｎｍ以下であり、体積平均粒子径Ｄ５０は３００ｎｍ以下である、請求項３８２から３８４のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  386. 体積平均粒子径Ｄ９０は、７００ｎｍ以下、好ましくは、６００ｎｍ以下である、請求項３８２から３８５のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  387. 体積平均粒子径Ｄ９５は、１０００ｎｍ未満、好ましくは、７００ｎｍ未満である、請求項３８２から３８６のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  388. 数平均粒子径Ｄ１０は、６０ｎｍ以下、好ましくは、４０ｎｍ以下である、請求項３８２から３８７のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  389. 数平均粒子径Ｄ５０は、１００ｎｍ以下である、請求項３８２から３８８のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  390. 数平均粒子径Ｄ９０は、２００ｎｍ以下である、請求項３８２から３８９のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  391. 平均粒子径が３００ｎｍを超える粒子は、個数で１．５％未満であり、且つ体積／質量で３０％未満である、請求項３８２から３９０のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  392. 平均粒子径が１０μｍを超える粒子を含まない、請求項３８２から３９１のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  393. １５００ｐｐｍ未満の窒素を有する、請求項３８２から３９２のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  394. 前記合金は、ＳｉＮｘ合金であり、ｘは０から１である、請求項３８２から３９３のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  395. ケイ素の純度は少なくとも９９．９５％である、請求項３８２から３９４のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  396. コアを覆う層を更に含む、請求項３８２から３９５のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  397. Ｓｉ及びＮは、ほぼ定比の合金を形成する、請求項３８２から３９５のいずれか一項に記載のナノ粒子。
  398. 前記層は、窒化物層である、請求項３９６に記載のナノ粒子。
  399. 前記窒化物層の厚さは、約０．０６から約２．０ｎｍ、好ましくは０．５ｎｍ未満である、請求項３９８に記載のナノ粒子。
  400. １０００ｐｐｍ未満の炭素を有する、請求項３８２から３９９のいずれか一項に記載のナノ粒子。
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