JP2022164598A - 燃料電池スタック用のガラスセラミックシール材 - Google Patents

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Abstract

【課題】燃料電池スタック用のガラスセラミックシール材を提供する。【解決手段】ガラスセラミックシールは、酸化物ベースで、２５モル％～５５モル％のＳｉＯ２、２０モル％～４５モル％のＣａＯ、５モル％～３０モル％のＭｇＯ、及び０モル％～１５モル％のＡｌ２Ｏ３を含む一次成分を８０モル％～１００モル％含む前駆物質から形成されている。【選択図】図４Ｂ

Description

本開示は、概して、ガラスセラミックシール材、特に、燃料電池スタック用のガラスセラミックシール材を対象とする。
高温形燃料電池システム、例えば固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）システムでは、酸化剤流が燃料電池のカソード側を通過し、燃料流が燃料電池のアノード側を通過する。酸化剤流は典型的には空気であり、燃料流は炭化水素燃料、例えばメタン、天然ガス、ペンタン、エタノール又はメタノールであってよい。燃料電池は、７５０℃～９５０℃の典型的な温度で動作し、負に帯電した酸素イオンの、カソードフローストリームからアノードフローストリームへの移動を可能にし、ここでイオンは、自由水素又は炭化水素分子中の水素と結合して水蒸気を生成し、及び／又は、一酸化炭素と結合して二酸化炭素を生成する。負に帯電したイオンからの過剰電子は、アノードとカソードとの間に完成された電気回路を介して燃料電池のカソード側に戻され、その結果、回路を介して電流が流れるようになる。
燃料電池スタックは、内部又は外部に燃料及び空気用のマニホールドを備えることができる。内部マニホールド型のスタックでは、燃料及び空気は、スタック内に含まれるライザを用いて各セルに分配される。換言すれば、ガスは、各燃料電池の支持層、例えば電解質層の開口部又は孔、及び各セルのガスフローセパレータを介して流れる。また、外部マニホールド型のスタックでは、スタックは燃料及び空気の入口側及び出口側で開口しており、燃料及び空気は、スタックのハードウェアとは独立して導入及び回収される。例えば、入口及び出口の燃料並びに空気は、スタックと、スタックが配置されるマニホールドハウジングとの間の別個の通路を流れる。
燃料電池スタックは、多くの場合、プレーナ形の要素、チューブ又は他のジオメトリの形態の多数のセルから構築される。燃料と空気とは、電気化学的に活性な表面に供給されなければならず、その表面は大きくなり得る。燃料電池スタックの構成要素の１つは、スタック内の個々のセルを分離する、いわゆるガスフローセパレータ（プレーナ形のスタックではガスフローセパレータプレートと呼ばれる）である。ガスフローセパレータプレートは、スタック内の１つのセルの燃料極（つまり、アノード）に流れる燃料、例えば水素又は炭化水素燃料を、スタック内の隣接するセルの空気極（つまり、カソード）に流れる酸化剤、例えば空気から分離する。多くの場合、ガスフローセパレータプレートは、一方のセルの燃料極と、隣接するセルの空気極とを電気的に接続するインターコネクトとしても使用される。この場合、インターコネクトとして機能するガスフローセパレータプレートは、導電性材料で製造されるか、又は導電性材料を含む。
本開示の様々な実施形態によれば、ガラスセラミックシールは、酸化物ベースで、２５モル％～５５モル％のＳｉＯ２、２０モル％～４５モル％のＣａＯ、５モル％～３０モル％のＭｇＯ、及び０モル％～１５モル％のＡｌ２Ｏ３を含む一次成分を、８０モル％～１００モル％含む前駆物質から形成されている。
本開示の様々な実施形態によれば、燃料電池スタックは、互いに積層されたインターコネクトと、インターコネクトの間に配置されたガラスセラミックシールであって、ガラスセラミックシールの結晶相は、主にディオプサイド結晶を含む、ガラスセラミックシールと、インターコネクトの間に配置された固体酸化物形燃料電池とを備える。
本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を構成する添付の図面は、本発明の例示的な実施形態を示しており、上記の一般的な説明及び下記の詳細な説明とともに、本発明の特徴を説明するのに役立つ。
従来の燃料電池コラムの斜視図である。 図１Ａのコラムに含まれる１つのカウンタフロー型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）スタックの斜視図である。 図１Ｂのスタックの一部の側断面図である。 図１Ｂのスタックの従来のインターコネクトの空気側の平面図である。 従来のインターコネクトの燃料側の平面図である。 本開示の様々な実施形態による燃料電池スタックの斜視図である。 図３Ａのスタックの一部の分解斜視図である。 図３Ａのスタックに含まれるインターコネクトの燃料側の平面図である。 図３Ａのスタックに含まれる燃料電池の概略図である。 本開示の様々な実施形態による図３Ｃのクロスフロー型のインターコネクトの空気側を示す平面図である。 本開示の様々な実施形態による図３Ｃのクロスフロー型のインターコネクトの燃料側を示す平面図である。 図３Ｃのインターコネクトの空気側を示す平面図である。 図５Ａのインターコネクトの変形バージョンを示す平面図である。 本開示の様々な実施形態による図４Ａ及び４Ｂの２つのインターコネクト、並びに図３Ａの燃料電池スタック内に組み立てられた燃料電池を示す断面斜視図である。 図６Ａのインターコネクトの燃料側の燃料電池及びシールの重なりを示す平面図である。
様々な実施形態を、添付の図面を参照して詳細に説明する。図面は、必ずしも原寸に比例しておらず、本発明の様々な特徴を説明することを意図している。可能な限り、同じ又は類似の部材を参照するために、図面全体にわたって同じ参照番号が使用される。特定の実施例及び実施形態への言及は、例示目的であり、本発明又は特許請求の範囲を限定することを意図するものではない。
本明細書では、範囲は、「約」が付いている特定の値から、及び／又は「約」が付いている別の特定の値までとして表され得る。そのような範囲が表される場合、例は、ある特定の値から、及び／又は他の特定の値までを含む。同様に、先行する「約」又は「実質的に」を使用することによって値が近似値として表される場合、特定の値が別の態様を形成すると理解されるであろう。いくつかの実施形態では、「約Ｘ」の値は、Ｘ±１％の値を含み得る。さらに、各範囲の終点は、他の終点との関連で、また他の終点とは独立的に、有意であると理解される。
図１Ａは、従来の燃料電池コラム３０の斜視図であり、図１Ｂは、図１Ａのコラム３０に含まれる１つのカウンタフロー型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）スタック２０の斜視図であり、図１Ｃは、図１Ｂのスタック２０の一部の側断面図である。
図１Ａ及び図１Ｂを参照すると、コラム３０は、１つ又は複数のスタック２０、燃料入口導管３２、アノード排気導管３４及びアノードフィード／リターンアセンブリ３６（例えばアノードスプリッタプレート（ＡＳＰ）３６）を含んでよい。また、コラム３０は、サイドバッフル３８及び圧縮アセンブリ４０を含んでもよい。燃料入口導管３２は、ＡＳＰ３６に流体接続され、各ＡＳＰ３６に燃料供給を提供するように構成され、アノード排気導管３４は、ＡＳＰ３６に流体接続され、各ＡＳＰ３６からアノード燃料排気を受け取るように構成されている。
ＡＳＰ３６は、スタック２０の間に配置され、スタック２０に、炭化水素燃料を含む燃料供給を提供するように、また、スタック２０からアノード燃料排気を受け取るように構成されている。例えば、ＡＳＰ３６は、以下に述べるように、スタック２０内に形成された内部燃料ライザ通路２２に流体接続されてよい。
図１Ｃを参照すると、スタック２０は、ガスフローセパレータプレート又はバイポーラプレートと呼ばれることもあるインターコネクト１０によって分離された複数の燃料電池１を含む。各燃料電池１は、カソード電極３、固体酸化物電解質５及びアノード電極７を含む。
各インターコネクト１０は、スタック２０内の隣接する燃料電池１同士を電気的に接続する。特に、インターコネクト１０は、１つの燃料電池１のアノード電極７を、隣接する燃料電池１のカソード電極３に電気的に接続することができる。図１Ｃは、下側の燃料電池１が２つのインターコネクト１０の間に配置されていることを示している。
各インターコネクト１０は、燃料通路８Ａ及び空気通路８Ｂを少なくとも部分的に画定するリブ１２を含む。インターコネクト１０は、スタック内の１つのセルの燃料極（つまり、アノード７）に流れる燃料、例えば炭化水素燃料を、スタック内の隣接するセルの空気極（つまり、カソード３）に流れる酸化剤、例えば空気から分離するガス－燃料セパレータとして作用することができる。スタック２０の一方の端部には、空気又は燃料をそれぞれ端部電極に供給するための空気エンドプレート又は燃料エンドプレート（図示せず）が設けられてよい。
図２Ａは、従来のインターコネクト１０の空気側の平面図であり、図２Ｂは、インターコネクト１０の燃料側の平面図である。図１Ｃ及び図２Ａを参照すると、空気側は、空気通路８Ｂを含む。空気は、空気通路８Ｂを通って、隣接する燃料電池１のカソード電極３に流れる。特に、空気は、矢印で示される第１の方向Ａにインターコネクト１０を横切って流れることができる。
燃料がカソード電極に接触するのを防止するために、インターコネクト１０の燃料孔２２Ａをリングシール２３が取り囲んでよい。インターコネクト１０の空気側の周囲部分には、帯状の周囲シール２４が配置される。シール２３，２４は、ガラス材料から形成されてよい。周囲部分は、リブ又は通路を含まない隆起した部分のうちの平坦部分の形態であってよい。周囲領域の表面は、リブ１２の頂部と同一平面であってよい。
図１Ｃ及び図２Ｂを参照すると、インターコネクト１０の燃料側は、燃料通路８Ａ及び燃料マニホールド２８（例えば燃料プレナム）を含んでよい。燃料は、燃料孔２２Ａのうちの１つから、隣接するマニホールド２８に流入し、燃料通路８Ａを通って、隣接する燃料電池１のアノード７に流れる。過剰な燃料は、他方の燃料マニホールド２８に流入し、次に、隣接する燃料孔２２Ａに流入してよい。特に、燃料は、矢印で示されるように、第２の方向Ｂにインターコネクト１０を横切って流れることができる。第２の方向Ｂは、第１の方向Ａに対して直交していてよい（図２Ａ参照）。
インターコネクト１０の燃料側の周囲領域には、枠状のシール２６が配置される。周囲領域は、リブ又は通路を含まない隆起した部分のうちの平坦部分であってよい。周囲領域の表面は、リブ１２の頂部と同一平面であってよい。
したがって、図１Ａ、図１Ｂ、図１Ｃ、図２Ａ及び図２Ｂに示すような従来のカウンタフロー型の燃料電池コラムは、複雑な燃料分配システム（燃料レール及びアノードスプリッタプレート）を含み得る。さらに、内部燃料ライザの使用は、燃料電池及び対応するシールに孔を必要とすることがあり、それにより、燃料電池の作用面積を減少させ、燃料電池１のセラミック電解質にクラックを発生させるおそれがある。
燃料マニホールド２８は、インターコネクト１０の比較的大きな領域を占める可能性があり、これにより、インターコネクト１０と、隣接する燃料電池との間の接触面積が約１０％減少する可能性がある。また、燃料マニホールド２８は比較的深いので、燃料マニホールド２８は、インターコネクト１０の比較的薄い領域に相当する。インターコネクト１０は、一般的に粉末冶金圧縮工程によって形成されるので、燃料マニホールド領域の密度は、インターコネクト材料の理論密度限界に近づく可能性がある。したがって、高密度の燃料マニホールド領域をさらに圧縮することができないため、圧縮工程で使用される圧縮プレスのストロークの長さが制限され得る。その結果、圧縮ストロークの制限によって、インターコネクト１０の他の場所で達成される密度が、より低いレベルに制限される可能性がある。結果として生じる密度のばらつきは、局所的な偏差につながる可能性があり、これは、インターコネクト１０と燃料電池１との間の接触量を減少させ、スタックの歩留まり及び／又は性能を低下させる可能性がある。
燃料電池システムの設計における別の重要な検討事項は、稼働効率の領域にある。稼働効率を達成するためには、燃料利用率を最大化することが重要な要素である。燃料利用率とは、稼働中に消費される燃料の量と、燃料電池に供給される燃料の量との比である。燃料電池のサイクル寿命を維持するための重要な要素は、作用面積に燃料を適切に分配することにより、燃料電池の作用面積での燃料欠乏を回避することであり得る。いくつかの流れ範囲通路が、その通路の領域で生じる電気化学反応を維持するのに十分な燃料を受け取れないような燃料の不均一な分配がある場合、その通路に隣接する燃料電池領域で燃料欠乏をもたらす可能性がある。燃料をより均一に分配するために、従来のインターコネクトの設計は、流れ範囲全体にわたる通路の深さの変動を含む。これは、製造プロセスの複雑さをもたらすだけでなく、これらの寸法を正確に測定するために複雑な計測を必要とする可能性がある。燃料が燃料孔及び分配マニホールドを通して分配されることによって、様々な通路ジオメトリが制約される可能性がある。
この複雑なジオメトリと燃料マニホールドとを解消するための１つの可能な解決策は、より広い燃料開口部を持たせ、燃料流れ範囲全体にわたってより一層均一な燃料分配を確保することである。燃料マニホールドの形成が密度のばらつきの要因であるため、燃料マニホールドを無くすことで、インターコネクトのより均一な密度と透過性とが可能になるはずである。したがって、従来の燃料マニホールドを使用することなく燃料電池に均一に燃料を分配する一方で、燃料電池との均一な接触を提供する改良されたインターコネクトが必要とされている。
燃料電池システムのホットボックスのサイズを拡大する際の全体的な制約のために、ホットボックスの設置面積を増加させることなく、燃料利用率及び燃料電池の作用面積を最大化するように設計された改良されたインターコネクトもまた必要とされている。
クロスフロー型の燃料電池システム
図３Ａは、本開示の様々な実施形態による燃料電池スタック３００の斜視図である。図３Ｂは、図３Ａのスタック３００の一部の分解斜視図である。図３Ｃは、スタック３００に含まれるインターコネクト４００の燃料側の平面図である。図３Ｄは、スタック３００に含まれる燃料電池の概略図である。
図３Ａ～図３Ｄを参照すると、ＡＳＰを有さないがゆえに燃料電池コラムと呼ぶこともできる燃料電池スタック３００は、ガスフローセパレータプレート又はバイポーラプレートと呼ぶこともできるインターコネクト４００によって分離される複数の燃料電池３１０を含む。１つ又は複数のスタック３００は、共通のエンクロージャ又は「ホットボックス」内で燃料電池発電システムの他の構成要素（例えば、１つ又は複数のアノード排ガス酸化剤、燃料改質器、流体導管及びマニホールドなど）と熱的に一体化されてよい。
インターコネクト４００は、導電性の金属材料から製造される。例えば、インターコネクト４００はクロム合金、例えばＣｒ－Ｆｅ合金を含んでよい。インターコネクト４００は、典型的には、Ｃｒ粉末とＦｅ粉末との混合物又はＣｒ－Ｆｅ合金粉末であってよいＣｒ－Ｆｅ粉末のプレス及び焼結を含む粉末冶金技術を用いて製作することにより、所望のサイズ及び形状のＣｒ－Ｆｅインターコネクトを形成することができる（例えば、「ネットシェイプ」又は「ニアネットシェイプ」工程）。典型的なクロム合金インターコネクト４００は、重量で約９０％を超えるクロム、例えば重量で約９４～９６％（例えば９５％）のクロムを含む。インターコネクト４００はまた、重量で約１０％未満の鉄、例えば重量で約４～６％（例えば５％）の鉄、重量で約２％未満、例えば重量で約０～１％の他の材料、例えばイットリウム又はイットリア、及び残留不純物又は不可避の不純物を含んでもよい。
各燃料電池３１０は、固体酸化物電解質３１２、アノード３１４及びカソード３１６を含んでよい。いくつかの実施形態では、アノード３１４及びカソード３１６は、電解質３１２に印刷されてもよい。他の実施形態では、導電層３１８、例えばニッケルメッシュが、アノード３１４と、隣接するインターコネクト４００との間に配置されてよい。燃料電池３１０は、従来の燃料電池の燃料孔のような貫通孔を備えない。したがって、燃料電池３１０は、そのような貫通孔の存在に起因して発生し得るクラックを回避する。
スタック３００の最上部のインターコネクト４００及び最下部のインターコネクト４００は、それぞれ、空気又は燃料を隣接する端部の燃料電池３１０に提供するための特徴を有する異なる形態の空気側エンドプレート又は燃料側エンドプレートであってよい。本明細書で使用されている場合、「インターコネクト」とは、２つの燃料電池３１０の間に配置されたインターコネクト、又はスタック端部に配置され、１つの燃料電池３１０のみに直接隣接するエンドプレートのいずれかを意味し得る。スタック３００は、ＡＳＰ及びそれに関連するエンドプレートを含まないので、スタック３００は、２つのエンドプレートのみを含み得る。その結果、コラム内ＡＳＰの使用に関連したスタック寸法の変化を回避することができる。
スタック３００は、サイドバッフル３０２、燃料プレナム３０４及び圧縮アセンブリ３０６を含んでよい。サイドバッフル３０２は、セラミック材料で形成可能であり、積層された燃料電池３１０及びインターコネクト４００を含む燃料電池スタック３００の互いに反対側の側面に配置されてよい。サイドバッフル３０２は、圧縮アセンブリ３０６がスタック３００に圧力を加えることができるように、燃料プレナム３０４と圧縮アセンブリ３０６とを接続してよい。サイドバッフル３０２は、各バッフルプレートが燃料電池スタック３００の３つの側面の少なくともそれぞれの一部を覆うような、湾曲したバッフルプレートであってよい。例えば、一方のバッフルプレートは、スタック３００の燃料入口ライザ側を完全に覆い、スタックの隣接する表側及び裏側を部分的に覆ってよく、他方のバッフルプレートは、スタックの燃料出口ライザ側を完全に覆い、スタックの表側及び裏側の隣接する部分を部分的に覆う。スタックの表側及び裏側のカバーされていない残りの部分によって、空気がスタック３００を貫流することが可能になる。湾曲したバッフルプレートは、スタックの一側面のみを覆う従来のバッフルプレート３８と比較して、スタックを通過する空気流の制御を改善する。燃料プレナム３０４は、スタック３００の下方に配置されてよく、スタック３００に水素含有燃料供給を提供するように構成されてよく、スタック３００からアノード燃料排気を受け取ることができる。燃料プレナム３０４は、燃料プレナム３０４の下方に配置された燃料入口兼出口導管３０８に接続されてよい。
各インターコネクト４００は、スタック３００内の隣接する燃料電池３１０同士を電気的に接続する。特に、インターコネクト４００は、１つの燃料電池３１０のアノード電極を、隣接する燃料電池３１０のカソード電極に電気的に接続することができる。図３Ｃに示すように、各インターコネクト４００は、空気を第１の方向Ａに流して、空気を、隣接する燃料電池３１０のカソードに提供することができるように構成することができる。また、各インターコネクト４００は、燃料を第２の方向Ｆに流して、燃料を、隣接する燃料電池３１０のアノードに提供することができるように構成することもできる。方向ＡとＦは、互いに直交していてよいか、又は実質的に互いに直交していてよい。したがって、インターコネクト４００をクロスフロー型のインターコネクトと呼ぶことができる。
インターコネクト４００は、インターコネクト４００にわたって延在して燃料分配のために構成された燃料孔を含んでよい。例えば、燃料孔は、１つ又は複数の燃料入口４０２、及びアノード排気出口４０４と呼ぶこともできる１つ又は複数の燃料出口４０４を含んでよい。燃料入口４０２及び燃料出口４０４は、燃料電池３１０の周囲の外側に配置可能である。したがって、燃料電池３１０は、燃料を流すための対応する貫通孔なしに形成可能である。燃料入口４０２の合計長さ及び／又は燃料出口４０４の合計長さは、インターコネクト４００の対応する長さ、例えば方向Ａに占める長さの少なくとも７５％であってよい。
一実施形態では、図３Ｂに示すように、各インターコネクト４００は、インターコネクト４００のネック部分４１２によって分離された２つの燃料入口４０２を含む。しかし、２つよりも多くの燃料入口４０２が含まれてよく、例えば、２つ～４つのネック部分４１２によって分離された３つ～５つの入口が含まれてよい。一実施形態では、図３Ｂに示すように、各インターコネクト４００は、インターコネクト４００のネック部分４１４によって分離された２つの燃料出口４０４を含む。しかし、２つよりも多くの燃料出口４０４が含まれてよく、例えば、２つ～４つのネック部分４１４によって分離された３つ～５つの出口が含まれてよい。
隣接するインターコネクト４００の燃料入口４０２は、スタック３００内で整列されて、１つ又は複数の燃料入口ライザ４０３を形成することができる。隣接するインターコネクト４００の燃料出口４０４は、スタック３００内で整列されて、１つ又は複数の燃料出口ライザ４０５を形成することができる。燃料入口ライザ４０３は、燃料プレナム３０４から受け取った燃料を燃料電池３１０に分配するように構成することができる。燃料出口ライザ４０５は、燃料電池３１０から受け取ったアノード排気を燃料プレナム３０４に提供するように構成することができる。
図１Ａに示した関連技術の平坦なサイドバッフル３８とは異なり、サイドバッフル３０２は、インターコネクト４００の縁部を取り囲むように湾曲させることができる。特に、サイドバッフル３０２は、インターコネクト４００の燃料入口４０２及び燃料出口４０４を取り囲むように配置することができる。したがって、サイドバッフルは、サイドバッフル３０２間で露出しかつ図４Ａ及び図４Ｂに関して詳細に記載されるインターコネクト４００の空気通路を通る空気流をより効率的に制御することができる。
様々な実施形態では、スタック３００は、少なくとも３０個、少なくとも４０個、少なくとも５０個又は少なくとも６０個の燃料電池を含んでよく、これらの燃料電池には、燃料ライザ４０３，４０５のみを使用して燃料を提供することができる。換言すれば、従来の燃料電池システムと比較して、クロスフロー型の構成は、図１Ａに示されたＡＳＰ又はスタックの外部燃料マニホールド、例えば外部導管３２，３４を必要とせずに、多数の燃料電池に燃料を提供することができる。
各インターコネクト４００は、導電性材料、例えばセルの固体酸化物電解質と同様の熱膨張率（例えば０～１０％の差）を有する金属合金（例えばクロム鉄合金）で製造されてよいか、又は同導電性材料を含んでよい。例えば、インターコネクト４００は、金属（例えば、４～６重量％の鉄、任意選択的には１重量％以下のイットリウム及び平衡クロム合金などのクロム鉄合金）を含んでよく、所定の燃料電池３１０のアノード側、つまり燃料側と、隣接する燃料電池３１０のカソード側、つまり空気側とを電気的に接続してよい。アノードと各インターコネクト４００との間に導電性接触層、例えばニッケル接触層（例えばニッケルメッシュ）が設けられてよい。別の任意の導電性接触層が、カソード電極と各インターコネクト４００との間に設けられてよい。
稼働中に酸化環境（例えば空気）にさらされるインターコネクト４００の表面、例えばインターコネクト４００のカソードに面する側は、インターコネクト上の酸化クロム表面層の成長速度を低下させて、燃料電池のカソードを劣化させ得るクロム蒸気種の蒸発を抑制するために、保護コーティング層でコーティングされていてよい。典型的には、ペロブスカイト、例えばランタンストロンチウムマンガナイト（ＬＳＭ）を含むことができるコーティング層を溶射コーティング又は浸漬コーティング工程を用いて形成することができる。代替的には、スピネル、例えば（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４スピネル（ＭＣＯ）などの他の金属酸化物コーティングをＬＳＭの代わりに又はＬＳＭに加えて使用することができる。Ｍｎ２－ｘＣｏ１＋ｘＯ４（０≦ｘ≦１）、又はｚ（Ｍｎ３Ｏ４）＋（１－ｚ）（Ｃｏ３Ｏ４）と表記され、式中、（１／３≦ｚ≦２／３）であるか、又は（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４と表記される組成を有する任意のスピネルを使用することができる。他の実施形態では、ＬＳＭとＭＣＯとの混合層又はＬＳＭ層とＭＣＯ層とのスタックをコーティング層として使用してよい。
図４Ａ及び図４Ｂは、本開示の様々な実施形態によるクロスフロー型のインターコネクト４００の空気側及び燃料側をそれぞれ示す平面図である。図４Ａを参照すると、インターコネクト４００の空気側は、載置された燃料電池３１０のカソードに空気を提供するように構成された空気通路４０８を少なくとも部分的に画定するように構成されたリブ４０６を含んでよい。インターコネクト４００の空気側は、空気通路４０８を含む空気流れ範囲４２０と、空気流れ範囲４２０の互いに反対側の２つの側面に配置されたライザシール面４２２とに分けることができる。ライザシール面４２２の一方は、燃料入口４０２を取り囲んでよく、他方のライザシール面４２２は、燃料出口４０４を取り囲んでよい。空気通路４０８及びリブ４０６は、空気通路４０８及びリブ４０６がインターコネクト４００の互いに反対側の周縁部で終端するように、インターコネクト４００の空気側を完全に横切って延在可能である。換言すれば、スタック３００に組み立てられたとき、空気通路４０８及びリブ４０６の互いに反対側の端部は、スタックの互いに反対側の（例えば表側及び裏側）外面に配置され、吹き付けられた空気がスタックを貫流することを可能にする。したがって、スタックは、外部に空気用のマニホールドを備えてよい。
ライザシール面４２２上にライザシール４２４が配置されてよい。例えば、１つのライザシール４２４は、燃料入口４０２を取り囲んでよく、１つのライザシール４２４は、燃料出口４０４を取り囲んでよい。ライザシール４２４は、燃料及び／又はアノード排気が空気流れ範囲４２０に入って、燃料電池３１０のカソードに接触してしまうのを防止することができる。また、ライザシール４２４は、燃料が燃料電池スタック１００（図３Ａ参照）から漏れ出してしまうのを防止するように機能することもできる。
図４Ｂを参照すると、インターコネクト４００の燃料側は、載置された燃料電池３１０のアノードに燃料を提供するように構成された燃料通路４１８を少なくとも部分的に画定するリブ４１６を含んでよい。インターコネクト４００の燃料側は、燃料通路４１８を含む燃料流れ範囲４３０と、燃料流れ範囲４３０並びに燃料入口４０２及び燃料出口４０４を取り囲む周囲シール面４３２とに分けることができる。リブ４１６及び燃料通路４１８は、空気側通路４０８及びリブ４０６が延在する方向に対して直交する方向又は実質的に直交する方向に延在してよい。
周囲シール面４３２上に枠状の周囲シール４３４が配置されてよい。周囲シール４３４は、空気が燃料流れ範囲４３０に入って、隣接する燃料電池３１０のアノードに接触してしまうのを防止するように構成することができる。また、周囲シール４３４は、燃料が燃料ライザ４０３，４０５を出て、燃料電池スタック３００（図３Ａ及び図３Ｂ参照）から漏れ出してしまうのを防止するように機能することができる。
シール４２４，４３４は、以下で詳細に説明するように、ガラス又はセラミックのシール材を含んでよい。シール材は、低い導電率を有してよい。いくつかの実施形態では、シール４２４，４３４は、インターコネクト４００上にシール材の１つ又は複数の層を印刷し、その後、焼結することによって形成可能である。
図５Ａは、本開示の様々な実施形態による、ライザシール４２４を有さないインターコネクト４００の空気側を示す平面図であり、図５Ｂは、図５Ａのインターコネクト４００の変形バージョンを示す平面図である。
従来のカウンタフロー型の燃料電池システムの設計では、燃料電池電解質は、燃料電池電解質が、隣接するインターコネクト間の誘電体層として機能するように、インターコネクトを完全に覆う。クロスフロー型の設計では、インターコネクトは燃料電池の周囲を越えて延在してよい。このことは、スタックが傾斜している場合に、又はシールが時間の経過とともに導電性になる場合に、インターコネクト間の電気的な短絡をもたらすおそれがある。
図５Ａ及び図５Ｂを参照すると、インターコネクト４００は、任意選択的には、ライザシール面４２２上に配置された誘電体層４４０を含んでよい。例えば、図５Ａに示すように、各誘電体層４４０は、環状であってよく、対応するライザシール面４２２の全て又は実質的に全てを覆ってよい。例えば、図５Ａの実施形態では、誘電体層４４０は、Ｄ字形であってもよく、図４Ａに示された載置されるライザシール４２４と実質的に同じ形状を有してよい。他の実施形態では、図５Ｂに示すように、誘電体層４４０は、Ｃ字形であってよく、対応するライザシール面４２２の一部、例えばインターコネクト４００の外周に隣接する部分しか覆わなくてよい。誘電体層４４０は、隣接するインターコネクト４００間に電気的な絶縁バリアを形成し、対応するスタックが傾斜している場合に、又はシールが導電性になる場合に、電気的な短絡を防止する。
誘電体層４４０は、アルミナ、ジルコン（ケイ酸ジルコニウム）、炭化ケイ素、結晶質ガラス（例えば石英又はガラスセラミック）、又は他の高温誘電体材料を含んでよい。いくつかの実施形態では、誘電体層４４０は、腐食バリア材料又は腐食バリア層を含んでよい。例えば、誘電体層４４０は、耐食性ガラス、アルミナ、ジルコンなどを含む複合材料を含んでよい。例えば、いくつかの実施形態では、誘電体層４４０は、ＳＯＦＣスタック３００のインターコネクト４００の表面に被着された、少なくとも９０重量％のガラス（例えば、約９９～１００重量％の非晶質ガラス及び０～１重量％の結晶相などの９０～１００重量％のガラス）を含む、実質的にガラスバリア前駆体層から形成されたガラスセラミック層を含む。一実施形態では、少なくとも９０重量％のガラスを含むガラスバリア前駆体層は、酸化物重量ベースで、４５～５５重量％のシリカ（ＳｉＯ２）、５～１０重量％の酸化カリウム（Ｋ２Ｏ）、２～５重量％の酸化カルシウム（ＣａＯ）、２～５重量％の酸化バリウム（ＢａＯ）、０～１重量％の三酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、１５～２５重量％のアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）及び２０～３０重量％ジルコニア（ＺｒＯ２）を含む。
いくつかの実施形態では、ガラスバリア前駆体層は、重量で、少なくとも９０％のガラス（例えば、約９９～１００重量％の非晶質ガラス及び０～１重量％の結晶相などの約９０～１００重量％のガラス）を含む。例えば、ガラスバリア前駆体層は、酸化物重量ベースで、約３０％～約６０％、例えば約３５％～約５５％のシリカ（ＳｉＯ２）、約０．５％～約１５％、例えば約１％～約１２％の三酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、約０．５％～約５％、例えば約１％～約４％のアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、約２％～約３０％、例えば約５％～約２５％の酸化カルシウム（ＣａＯ）、約２％～約２５％、例えば約５％～約２０％の酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、約０％～約３５％、例えば約２０％～約３０％の酸化バリウム（ＢａＯ）、約０％～約２０％、例えば約１０％～約１５％の酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）、及び約２％～約１２％、例えば約５％～約１０％の酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）を含んでよい。いくつかの実施形態では、ガラスバリア前駆体の材料は、ゼロでない量、例えば少なくとも０．５重量％の量のＢａＯ及び／又はＳｒＯの少なくとも一方、例えば、ゼロでない量、例えば少なくとも０．５重量％の量のＢａＯ及びＳｒＯの両方を含んでよい。
いくつかの実施形態では、ＬＳＭ／ＭＣＯコーティングの一部又は全部を、インターコネクト４００の空気側においてライザシール４２４の周囲の領域で除去して、ＬＳＭ／ＭＣＯ材料からライザシール４２４へのＭｎの拡散を防止し、それにより、ライザシール４２４が導電性になってしまうのを防止することができる。他の実施形態では、ライザシール４２４は、ＬＳＭ／ＭＣＯコーティング、例えば上述したホウケイ酸ガラスセラミック組成物と反応しない結晶質ガラス又はガラスセラミック材料で形成されていてよい。
誘電体層４４０は、独立した層、例えばテープ形成層及び焼結層から形成されてよく、燃料電池スタックの組み立て中にインターコネクト４００間に配置されてよい。他の実施形態では、誘電体層４４０は、誘電体材料をインク、ペースト又はスラリーの形態で分散させ、その後、インターコネクト４００上にスクリーン印刷、パッド印刷、エアロゾルスプレーすることによって形成可能である。いくつかの実施形態では、誘電体層４４０は、溶射工程、例えば大気プラズマ溶射（ＡＰＳ）工程によって形成可能である。例えば、誘電体層４４０は、ＡＰＳ工程によって堆積させられたアルミナを含んでもよい。
誘電体層４４０は、インターコネクト４００上に直接堆積されてよい。例えば、誘電体層４４０は、ライザシール面４２２上（つまり、ライザシール面４２２が空気流れ範囲４２０と接触し、誘電体層４４０がＬＳＭ／ＭＣＯコーティングと重なり合う小さなオーバラップ領域（例えば継ぎ目）を除いた、ライザシール４２４では覆われるが、ＬＳＭ／ＭＣＯコーティングでは覆われない領域内の燃料入口４０２及び燃料出口４０４の周囲のインターコネクト４００の部分）に直接配置されてよく、それにより、インターコネクト４００の露出面からのＣｒ蒸発が防止される。このように、ＬＳＭ／ＭＣＯコーティングは、空気通路４０８及びリブ４０６を含む空気流れ範囲４２０のインターコネクト４００の表面には配置されるが、燃料入口４０２及び燃料出口４０４を取り囲むインターコネクト４００のライザシール面４２２には配置されない。誘電体層４４０は、ＬＳＭ／ＭＣＯコーティングによって覆われていない燃料入口４０２及び燃料出口４０４を取り囲む領域のインターコネクト４００のライザシール面、並びにライザシール面４２２に隣接する空気流れ範囲４２０内のＬＳＭ／ＭＣＯコーティングの縁部に配置される。代替的には、誘電体層４４０は省略可能であり、燃料ライザ開口部の周囲には誘電体層４４０が堆積させられない。
燃料電池スタック及び／又はその構成要素は、コンディショニング及び／又は焼結されてよい。「焼結」は、燃料電池スタックにシールを形成するために、ガラスシール前駆体材料又はガラスセラミックシール前駆体材料を加熱、溶融及び／又はリフローするプロセスを含み、このプロセスは、空気及び／又は不活性ガス中で、高められた温度（例えば、６００～１０００℃）で実施可能である。「コンディショニング」は、アノード電極中の金属酸化物（例えば、酸化ニッケル）をサーメット電極（例えば、ニッケル、及びセラミック材料、例えば安定化ジルコニア又はドープセリアなど）中の金属（例えば、ニッケル）に還元するプロセス、及び／又は性能特性化／試験中にスタック３００を加熱するプロセスを含み、燃料がスタックを通って流れる間、高められた温度（例えば、７５０～９００℃）で実施可能である。燃料電池スタック３００の焼結及びコンディショニングは、同じ熱サイクル中に（つまり、焼結とコンディショニングとの間にスタックを室温まで冷却することなく）実施可能である。
図６Ａは、本開示の様々な実施形態による、図４Ａ及び図４Ｂの２つのインターコネクト４００、並びに図３Ａの燃料電池スタック３００に組み立てられた燃料電池３１０を示す断面斜視図である。図６Ｂは、図６Ａのインターコネクト４００の燃料側の燃料電池３１０、及びシール４２４，４３４の重なりを示す平面図である。
図４Ａ、図４Ｂ、図６Ａ及び図６Ｂを参照すると、燃料電池スタックに組み立てられたとき、燃料電池３１０は、各インターコネクト４００の空気流れ範囲４２０及び燃料流れ範囲４３０に面するように、インターコネクト４００間に配置される。ライザシール４２４は、燃料電池３１０の空気側の第１の対向する側面に接触してよく、周囲シール４３４は、燃料電池３１０の燃料側の第２の対向する側面に接触してよい。燃料入口４０２及び燃料出口４０４に隣接する周囲シール４３４の部分は、ライザシール４２４の対応する部分と重なり得る。さらに、燃料電池３１０の一部は、例えば燃料電池３１０の角隅で、シール４２４，４３４の重なり合う部分の間に配置可能である。したがって、燃料電池３１０及びシール４２４，４３４の重なり合う部分の合計厚さは、シール４２４，４３４の重なり合う部分の厚さよりも大きくなり得る。
それゆえ、組立て中及び／又は焼結中に、燃料電池３１０の角隅に応力が加えられる場合があり、その結果、燃料電池３１０に損傷、例えばクラックの生じた角隅が生じ得る。したがって、本開示の様々な実施形態は、燃料電池３１０を組立て及び／又は焼結工程中の損傷から保護するように構成された方法及びスタック構成を提供する。
さらに、シール４２４，４３４が燃料電池３１０の角隅と重なっているので、燃料電池３１０の周囲に沿って燃料電池３１０の角隅と、ライザシール４２４の各々の下（例えば電解質３１２の下）、及び周囲シール４３４の上との間にギャップＧが形成され得る。スタック３００が圧縮されると、インターコネクト４００及びシール４２４，４３４を介して、ギャップＧに隣接する燃料電池３１０の支持されていない縁部に下向きの力が伝達される可能性があり、この下向きの力は、隣接するギャップＧによって、レバーアーム効果を生じさせ得る。
本開示の様々な実施形態によると、電解質３１２の縁部を支持するために、導電層３１８（例えばニッケルメッシュ）がギャップＧ内に延在させられてよい。いくつかの実施形態では、アノード３１４及び／又はカソード３１６は、導電層３１８をギャップＧ内に延在させることと組み合わせて、ライザシール４２４の下の電解質を覆うように延在させてもよい。他の実施形態では、ライザシール４２４の下の電解質３１２の片側又は両側に１つ又は複数の電解質補強層３２５が形成されてよい。
電解質補強層３２５は、セラミック材料、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）、及び／又はアルミナから形成されてよい。電解質補強層３２５は、焼結助剤、例えば金属又は金属酸化物材料、例えばＴｉ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｇ、Ｈｆ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｓｎ、これらの酸化物、及びこれらの組合せを含んでいてもよい。例えば、電解質補強層３２５は、約０．１～約８０重量％（例えば５０～７５重量％）の安定化ジルコニアと、約０．１～約６０重量％（例えば２０～４５重量％）のアルミナと、約０．１～約３０重量％（例えば１～５重量％）の焼結助剤（例えば金属又は金属酸化物材料）とを含んでいてもよい。
電解質補強層３２５は、アノード３１４及び／又はカソード３１６と実質的に同じ厚さを有してよく、導電層３１８とともに燃料電池３１０の縁部をさらに支持してよい。いくつかの実施形態では、電解質補強層３２５は、燃料電池３１０のカソード側に配置されてよく、クロムゲッタリング材料、例えばマンガン酸化コバルトスピネルから形成されてよい。このように、電解質補強層３２５は、燃料電池３１０に供給される空気からクロムを除去するように構成されてよい。
シール材
再び図４Ａ及び図４Ｂを参照すると、シール４２４，４３４は、１つの燃料電池システムに多数の異なる機能を提供するように構成されてよい。例えば、シール４２４，４３４は、隣接するインターコネクト４００間の気密結合剤として働いてよく、これにより、高い燃料利用率と最小限の燃料漏れとを達成することができる。シール４２４，４３４は、燃料電池稼働中の熱勾配から生じる応力を補償するように十分可撓性になるように構成されてもよい。シール４２４，４３４は、インターコネクト４４０及び／又は燃料電池のＣＴＥに一致するＣＴＥを有するように構成されてもよい。さらに、シール４２４，４３４は、長時間にわたり高い動作温度に耐え、かつ酸化雰囲気及び還元雰囲気中で他のスタック構成要素に対して高い化学安定性を有するように構成されてよい。
それゆえ、シール４２４，４３４は、良好なぬれ性及び流動性を提供しかつ非晶相を保持して熱サイクル中に自己回復をもたらすガラスシール材料又はガラス／セラミックシール材料で形成されてよい。いくつかの実施形態では、シール材は、インターコネクト４００及び燃料電池の熱膨張係数（ＣＴＥ）に近似的に一致するＣＴＥを有していてよい。例えば、シール材は、燃料電池スタックのインターコネクト及び／又は燃料電池のＣＴＥの＋／－１０％、又は＋／－５％の範囲内のＣＴＥを有していてよい。例えば、シール材は、約１０パーツ・パー・ミリオン（ｐｐｍ）／°Ｋ（１ｐｐｍ＝０．０００１％）のＣＴＥを有するインターコネクト４００及び燃料電池３１０を含む燃料電池スタックにおいて使用された場合、約９ｐｐｍ／°Ｋ～約１１ｐｐｍ／°Ｋの範囲のＣＴＥを有していてよい。
シール材は、ジルコニアをベースとした電解質材料、クロムを含有するインターコネクト材料（例えば４～６重量％のＦｅと平衡するクロムと不純物とを含むＣｒ－Ｆｅ合金など）、及びマンガン酸化物、コバルト酸化物などを含むコーティングに対して化学的に不活性であるが、多くの適切なシール材とは化学反応してもよい。シール材は、約１０００℃未満の焼結温度を有していてもよく、空気及び／又は水素にさらされる場合には、ＳＯＦＣシステム動作温度（例えば７００～９００℃）において安定的であり得る。シール材は高い誘電率を有していてよく、これにより、シール材は、隣接するインターコネクト４００を電気的に絶縁するように構成されてよい。
いくつかの実施形態では、シール４２４，４３４は、Ｓｉ、Ｃａ、Ｍｇ及び任意にはＡｌを含む一次成分を含むシール材で形成されてよい。いくつかの実施形態では、一次成分前駆物質は、ＳｉＯ２、ＣａＯ、ＭｇＯ及び任意にはＡｌ２Ｏ３を含んでいてよい。シール材は、任意の二次成分を含んでいてもよい。二次成分前駆物質は、ゼロでない量（例えば少なくとも０．３モル％）のＢ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｒＯ、Ｌａ２Ｏ３、ＺｒＯ２及び／又はＹ２Ｏ３を含んでいてよい。いくつかの実施形態では、シール材は、一次成分としてＳｉ、Ｃａ、Ａｌ及びＭｇの酸化物を含んでいてよく、任意には、二次成分としてＢ２Ｏ３、ＢａＯ、ＳｒＯ、Ｌａ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３又はこれらの任意の組合せを含んでいてよい。いくつかの実施形態では、シール材は二次成分を省いてもよい（すなわち０～０．３モルパーセント未満の二次成分を含んでいてよい）。
例えば、シール前駆物質は、約７０モル％～約１００モル％、例えば約８０モル％～１００モル％、約９０モル％～約１００モル％、又は約９２．５モル％～約１００モル％の範囲の量の一次成分と、平衡する二次成分とを含んでいてよい。例えば、シール材は約２０モル％～０モル％、約１０モル％～約０．３モル％、又は約７．５モル％～約０．８５モル％の二次成分を含んでいてよい。
様々な実施形態において、前駆物質がインターコネクトに被着され焼結された後に、シール材は結晶相及び非晶相を含んでいてよい。例えば、シール材は、ディオプサイド（（ＣａＯ）１－ｘ（ＭｇＯ）ｘ）２（ＳｉＯ２）２、ただし０．３≦ｘ≦１．０、例えば（ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６））、オケルマナイト（Ｃａ２ＭｇＳｉ２Ｏ７）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ４）、ウォラストナイト（ＣａＳｉＯ３）、アノーサイト（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）、及び／又はケイ酸マグネシウムアルミニウムの結晶のうちの少なくとも１つを含む結晶相を含んでいてよい。一実施形態では、結晶相は主として（例えば結晶相の少なくとも５０モルパーセント、例えば５０～９９モルパーセント、例えば６０～９５モルパーセント）ディオプサイドを、少量（例えば１～４０、例えば５～２０モルパーセント）のアノーサイト、ウォラストナイト及び一般式ＭｇＯＡｌ２Ｏ３４ＳｉＯ２のケイ酸マグネシウムアルミニウムとともに含んでいる。
いくつかの実施形態では、シール材は、体積比で、約５５％～約８５％の結晶相及び約４５％～約２５％の非晶相、例えば約６０％～約８０％の結晶相及び約４０％～約２０％の非晶相、約６５％～約７５％の結晶相及び約３５％～約２５％の非晶相、又は約７０％の結晶相及び約３０％の非晶相を含んでいてよい。
いくつかの実施形態では、シール前駆物質は、酸化物ベースで、モル％で、約２５％～約５５％、例えば約３０％～約５０％又は約３２％～約５０％の範囲の量のＳｉＯ２；約２０％～約４５％、例えば約２１％～約４３％又は約２２％～約４１％の範囲の量のＣａＯ；約５％～約３０％、例えば約６％～約２７％、約７％～約２７％又は約５％～約２５％の範囲の量のＭｇＯ；及び約０％～約１５％、例えば約０．５％～約１５％又は約１％～約１４％の範囲の量のＡｌ２Ｏ３を含んでいてよい。
シール材は、任意の二次成分を含んでいてもよい。例えば様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約１０％、例えば約１％～約８％又は約０．５％～約７％の範囲の量のＢ２Ｏ３を含んでいてよい。様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約５％、例えば約０．８％～約２％の範囲又は約１％の量のＢａＯを含んでいてよい。様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約５％、例えば約０．３％～約２％の範囲又は約０．４％の量のＳｒＯを含んでいてよい。様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約５％、例えば約０．３％～約３％又は約０．７５％～約１．５％の範囲の量のＬａ２Ｏ３を含んでいてよい。様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約５％、例えば約１％～約４％又は約２％～約３％の範囲の量のＺｒＯ２を含んでいてよい。様々な実施形態において、シール前駆物質は、追加的に、モル％で、約０％～約５％、例えば約０．３％～約１％の範囲の量のＹ２Ｏ３を含んでいてよい。上記数値は全て、酸化物ベースである。
様々な実施形態によれば、シール前駆物質は、酸化物ベースで、約９０モル％～９９．７モル％の一次成分、例えば約９１モル％～約９９．５モル％又は約９１．２５モル％～約９８．５モル％の一次成分と、約０．３モル％～約１０モル％、例えば約０．５モル％～約９モル％又は約１．５モル％～約８．７５モル％の二次成分とを含んでいてよい。例えば、シール前駆物質は、酸化物ベースで、約３０．２５モル％～約５１．５モル％のＳｉＯ２、例えば約３１．２５モル％～約５０．５モル％のＳｉＯ２；約２０．７５モル％～約４２．７５モル％のＣａＯ、例えば約２１．７５モル％～約４１．７５モル％のＣａＯ；約５．５モル％～約２８．５モル％のＭｇＯ、例えば約６．５モル％～約２７．５モル％のＭｇＯ；及び約０．５モル％～約１５モル％のＡｌ２Ｏ３、例えば約０．７５モル％～約１４モル％のＡｌ２Ｏ３；少なくとも、約０．２５モル％～約８．５モル％のＢ２Ｏ３、例えば約０．５モル％～約７．５モル％のＢ２Ｏ３；約０モル％～約２モル％のＢａＯ、例えば約０．５モル％～約１．５モル％のＢａＯ；約０モル％～約０．７５モル％のＳｒＯ、例えば約０．２５モル％～約０．５モル％のＳｒＯ；約０モル％～約２．２５モル％のＬａ２Ｏ３、例えば約０．５モル％～約２モル％のＬａ２Ｏ３；及び約０モル％～約３．５モル％のＺｒＯ２、例えば約１．４モル％～約３．４モル％又は約１．９～約２．９のＺｒＯ２のうちの１つを含んでいてよい。
様々な実施形態によれば、シール材は、約９８モル％～１００モル％の一次成分、例えば約９９．５モル％～１００モル％の一次成分と、約０モル％～約２モル％の二次成分、例えば約０モル％～０．５モル％の二次成分を含んでいてよい。いくつかの実施形態では、シール材は、０．５モル％未満の二次成分を含んでいてよい。例えば、シール材は、約３６．７５モル％～約４４．２５モル％のＳｉＯ２、例えば約３７．７５モル％～約４３．２５モル％のＳｉＯ２；約３０．２５モル％～約４０．７５モル％のＣａＯ、例えば約３１．２５モル％～約３９．７５モル％のＣａＯ；約７．７５モル％～約１９．７５モル％のＭｇＯ、例えば約８．７５モル％～約１８．７５モル％のＭｇＯ；及び約５．５モル％～約１５モル％のＡｌ２Ｏ３、例えば約６．５モル％～約１４モル％のＡｌ２Ｏ３を含んでいてよい。
様々な実施形態において、シール前駆物質は、一次成分及び二次成分の酸化物以外の酸化物を含まないか、又は０．３モル％未満含んでいてよい。例えば、シール前駆物質は、０モル％～約０．２５モル％のアルカリ金属、例えばナトリウム、カリウム、及び／又はこれらの酸化物を含んでいてよい。例えば、シール材は、このようなアルカリ金属を０．２５モル％未満又は０．１モル％未満含んでいてよい。特に、特定の理論に縛られることは望まないが、シール材からＮａやＫなどの反応性物質を排除することにより、シール材の化学安定性を高めることができると考えられる。ただし、ホウ素は特定の条件下で反応性物質であることが知られているが、シール材の化学安定性を大幅に低下させることなしに少量のホウ素がシール材に含まれていてもよい。
いくつかの実施形態では、シール前駆物質は、０モル％～約０．２５モル％のＢａ、Ｓｒ又はこれらの酸化物を含んでいてよい。例えば、シール前駆物質は０．２５モル％未満又は０．１モル％未満のＢａ及び／又はＳｒを含んでいてよい。特に、如何なる特定の理論にも縛られることは望まないが、シール材からＢａ及び／又はＳｒを排除することにより、ＣＴＥの、インターコネクトとの望ましくない不整合量を生じ得る長石（例えばセルシアン型長石）の結晶相の形成が防止されると考えられる。このように、シール材からＢａ及び／又はＳｒを排除することにより、インターコネクトと一致する、より良好なＣＴＥが提供され得る。
以下の表１は、本開示の様々な実施形態に基づくガラスセラミックシール材を形成するために用いることができる７種のシール前駆物質の組成をモル％で示すものである。
Figure 2022164598000002
上記前駆物質から焼結された焼結ガラスセラミック組成物は、燃料電池の動作条件下で熱的かつ化学的に安定している。さらに、ガラスセラミック組成物は、燃料電池スタックのインターコネクト及び燃料電池のＣＴＥと近似的に一致するＣＴＥを有している。焼結後にガラスセラミックシール組成物は、約７０体積％の結晶相及び約３０体積％の非晶相を有していてよい。
固体酸化物形燃料電池のインターコネクト、エンドプレート及び電解質は、様々な実施形態において上述されているが、実施形態は、任意の別種の燃料電池のインターコネクト若しくはエンドプレート、例えば、溶融炭酸塩形、リン酸形若しくはＰＥＭ形燃料電池の電解質、インターコネクト若しくはエンドプレート又は燃料電池システムに関連しない他の任意の形状の金属物体、金属合金物体、圧縮金属粉末物体若しくはセラミック物体を含むことができる。
前述の方法の説明は、単に例示的な例として提供されたにすぎず、様々な実施形態の工程が提示された順序で実行されなければならないことを要求又は暗示することを意図するものではない。当業者であれば理解できるように、前述の実施形態の工程の順序は、任意の順序で実行可能である。「その後」、「次に」、「次」などの単語は、必ずしも工程の順序を限定することを意図したものではなく、これらの単語は、方法の説明を通して読者をガイドするために使用され得る。さらに、例えば冠詞「ａ」、「ａｎ」又は「ｔｈｅ」を使用した単数形での請求項の要素へのいかなる言及も、要素を単数形に限定すると解釈されるべきではない。
さらに、本明細書に記載される任意の実施形態の任意の工程又は構成要素は、他の任意の実施形態で使用可能である。
開示された態様の上記説明は、当業者が本発明を製造又は使用することを可能にするために提供される。これらの態様に対する様々な変形形態は、当業者には容易に明らかであり、本明細書に定義される一般原則は、本発明の範囲から逸脱することなく、他の態様に適用され得る。したがって、本発明は、本明細書に示される態様に限定されることを意図するものではなく、本明細書に開示された原理及び新規の特徴と一致する最も広い範囲に従うものとする。

Claims (20)

  1. 酸化物ベースで、
    ２５モル％～５５モル％のＳｉＯ２、
    ２０モル％～４５モル％のＣａＯ、
    ５モル％～３０モル％のＭｇＯ、及び
    ０モル％～１５モル％のＡｌ２Ｏ３
    を含む一次成分を、８０モル％～１００モル％含む前駆物質から形成されている、ガラスセラミックシール。
  2. 前記前駆物質が、酸化物ベースで、
    ３０．２５モル％～５１．５モル％のＳｉＯ２、
    ２０．７５モル％～４２．７５モル％のＣａＯ、
    ５．５モル％～２８．５モル％のＭｇＯ、及び
    ０．５モル％～約１５モル％のＡｌ２Ｏ３
    を含む、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  3. さらに、酸化物ベースで、
    ０％～１０％のＢ２Ｏ３、
    ０％～５％のＢａＯ、
    ０％～５％のＳｒＯ、
    ０％～５％のＬａ２Ｏ３、
    ０％～５％のＺｒＯ２、及び
    ０％～５％のＹ２Ｏ３
    を含む二次成分を、０．３モル％～２０モル％含む、請求項２記載のガラスセラミックシール。
  4. 前記前駆物質が、酸化物ベースで、
    ０．２５モル％～８．５モル％のＢ２Ｏ３、
    約０モル％～約２モル％のＢａＯ、
    約０モル％～約０．７５モル％のＳｒＯ、
    ０モル％～２．２５モル％のＬａ２Ｏ３、及び
    ０モル％～３．５モル％のＺｒＯ２
    を含む、請求項３記載のガラスセラミックシール。
  5. 前記前駆物質が、酸化物ベースで、９０モル％～９９．７モル％の前記一次成分と、０．３モル％～１０モル％の前記二次成分とを含む、請求項３記載のガラスセラミックシール。
  6. 前記前駆物質が、酸化物ベースで、０モル％～０．３モル％未満の、前記一次成分及び前記二次成分以外のあらゆる酸化物を含む、請求項３記載のガラスセラミックシール。
  7. 前記ガラスセラミックシールが、０．２５モル％未満のＢａ及びＳｒを含む、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  8. 前記ガラスセラミックシールが、０．２５モル％未満のＮａ及びＫを含む、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  9. 前記前駆物質が、酸化物ベースで、
    ３０．２５モル％～５１．５モル％のＳｉＯ２、
    ２０．７５モル％～４２．７５モル％のＣａＯ、
    ５．５モル％～２８．５モル％のＭｇＯ、及び
    ０．５モル％～約１５モル％のＡｌ２Ｏ３
    を含む、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  10. 前記ガラスセラミックシールが、体積比で、５５％～８５％の結晶相と、４５％～１５％の非晶相とを有する、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  11. 前記ガラスセラミックシール材が、体積比で、６０％～８０％の結晶相と、４０％～２０％の非晶相とを有する、請求項１０記載のガラスセラミックシール。
  12. 前記結晶相が、主にディオプサイドの結晶を含む、請求項１０記載のガラスセラミックシール。
  13. 前記結晶相が、オケルマナイト、モンティセライト、ウォラストナイト及びアノーサイトの結晶のうちの少なくとも１つをさらに含む、請求項１０記載のガラスセラミックシール。
  14. 前記結晶相が、アノーサイト、ウォラストナイト及びケイ酸マグネシウムアルミニウムの結晶をさらに含む、請求項１０記載のガラスセラミックシール。
  15. 前記ガラスセラミックシールが、１０００℃未満の焼結温度を有する、請求項１記載のガラスセラミックシール。
  16. 互いに積層されたインターコネクトと、
    前記インターコネクトの間に配置された請求項１記載のガラスセラミックシールと、
    前記インターコネクトの間に配置された固体酸化物形燃料電池と
    を備える、燃料電池スタック。
  17. 前記インターコネクトの熱膨張係数が、前記固体酸化物形燃料電池の熱膨張係数の＋／－１０％の範囲内であり、
    前記ガラスセラミックシールの熱膨張係数が、前記インターコネクトの熱膨張係数の＋／－１０％の範囲内であり、
    前記ガラスセラミックシールが、体積比で、６０％～８０％の結晶相と、４０％～２０％の非晶相とを有し、
    前記結晶相が、ディオプサイド、オケルマナイト、モンティセライト、ウォラストナイト及びアノーサイトの結晶のうちの少なくとも１つを含む、
    請求項１６記載の燃料電池スタック。
  18. 互いに積層されたインターコネクトと、
    前記インターコネクトの間に配置されたガラスセラミックシールであって、該ガラスセラミックシールの結晶相は、主にディオプサイド結晶を含む、ガラスセラミックシールと、
    前記インターコネクトの間に配置された固体酸化物形燃料電池と
    を備える、前記燃料電池スタック。
  19. 前記インターコネクトの熱膨張係数が、前記固体酸化物形燃料電池の熱膨張係数の＋／－１０％の範囲内であり、
    前記ガラスセラミックシールの熱膨張係数が、前記インターコネクトの熱膨張係数の＋／－１０％の範囲内であり、
    前記ガラスセラミックシールが、体積比で、６０％～８０％の結晶相と、４０％～２０％の非晶相とを有し、
    前記結晶相が、オケルマナイト、モンティセライト、ウォラストナイト及びアノーサイトの結晶のうちの少なくとも１つをさらに含む、
    請求項１８記載の燃料電池スタック。
  20. 前記結晶相が、アノーサイト、ウォラストナイト及びケイ酸マグネシウムアルミニウムの結晶をさらに含む、請求項１８記載の燃料電池スタック。


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