JP2022135396A - Rubber composition for tires - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、主として空気入りタイヤのトレッド部に使用することを意図したタイヤ用ゴム組成物に関する。 The present invention relates to a tire rubber composition intended primarily for use in the tread portion of pneumatic tires.
冬用タイヤ以外の一般的な空気入りタイヤ（所謂ノーマルタイヤやサマータイヤ）では、降雨時等に濡れた路面を走行する際のウェット性能に優れることが求められる。また、燃費性能を高くするため転がり抵抗を小さくすることが求められる。特に、路面と接触するトレッド部に使用されるタイヤ用ゴム組成物においては、これら性能の両立が求められる。 General pneumatic tires other than winter tires (so-called normal tires and summer tires) are required to have excellent wet performance when driving on wet road surfaces such as when it rains. In addition, it is required to reduce rolling resistance in order to improve fuel efficiency. In particular, a rubber composition for a tire used in a tread portion that comes into contact with a road surface is required to have both of these properties.
例えば、ウェット性能を向上する方法として、シリカを多量に配合することが知られている（例えば、特許文献１を参照）。しかしながら、単にシリカの配合量を多くしただけでは、必ずしも十分に転がり抵抗を低減することはできない。そこで、比表面積が大きいシリカを配合することも検討されているが、比表面積が大きいシリカを配合した場合、未加硫のコンパウンドの粘度が高くなるため、押出時にヤケが発生する等の不具合が生じやすくなり、押出加工性が悪化することが懸念される。そのため、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を確保するための対策が求められている。 For example, blending a large amount of silica is known as a method for improving wet performance (see, for example, Patent Document 1). However, simply increasing the amount of silica compounded does not necessarily sufficiently reduce the rolling resistance. Therefore, blending silica with a large specific surface area is also being considered, but when silica with a large specific surface area is blended, the viscosity of the unvulcanized compound increases, causing problems such as burning during extrusion. It is feared that it is likely to occur and the extrusion workability is deteriorated. Therefore, there is a demand for measures to ensure good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance.
本発明の目的は、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を確保することを可能にしたタイヤ用ゴム組成物を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a rubber composition for a tire that can ensure good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance.
上記目的を達成する本発明のタイヤ用ゴム組成物は、スチレンブタジエンゴムを７０質量％以上と、チタン触媒により合成されたブタジエンゴム５質量％以上３０質量％以下とを含むジエン系ゴムに対して、カーボンブラックおよびシリカを含む充填剤が配合され、前記ジエン系ゴム１００質量部に対する前記カーボンブラックおよび前記シリカの配合量の合計が７０質量部以上１３０質量部以下であることを特徴とする。 The rubber composition for tires according to the present invention, which achieves the above object, contains 70% by mass or more of styrene-butadiene rubber and 5% by mass or more and 30% by mass or less of butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst with respect to the diene rubber. , a filler containing carbon black and silica is blended, and the total amount of the carbon black and silica blended with respect to 100 parts by mass of the diene rubber is 70 parts by mass or more and 130 parts by mass or less.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、上述の配合であるため、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を確保することができる。特に、カーボンブラックおよびシリカを含む充填剤が適度に配合されることで、優れたウェット性能と低転がり抵抗性をバランスよく両立することができる。その一方で、ブタジエンゴムとしてチタン触媒により合成されたものを用いることで、前述の性能を損なうことなく、良好な押出加工性を発揮することが可能になる。 Since the rubber composition for a tire of the present invention has the above-described formulation, it is possible to ensure good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance. In particular, by appropriately blending a filler containing carbon black and silica, both excellent wet performance and low rolling resistance can be achieved in a well-balanced manner. On the other hand, by using a butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst, it is possible to exhibit good extrusion processability without impairing the aforementioned performance.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、スチレンブタジエンゴム中に、ビニル含有量が３５質量％以下である溶液重合スチレンブタジエンゴムが８０質量％以上含まれることが好ましい。このようにビニル含有量が少ないスチレンブタジエンゴムを多く含むことで、ウェット性能をより効果的に高めることができる。 The rubber composition for tires of the present invention preferably contains 80% by mass or more of a solution-polymerized styrene-butadiene rubber having a vinyl content of 35% by mass or less in the styrene-butadiene rubber. By containing a large amount of styrene-butadiene rubber having a low vinyl content, wet performance can be more effectively improved.
本発明のタイヤ用ゴム組成物においては、シリカとして、ＢＥＴ比表面積が異なる２種類のシリカを配合することが好ましい。特に、２種類のシリカの一方のＢＥＴ比表面積が１５０ｍ2／ｇ以上２００ｍ2／ｇ以下であることが好ましい。また、２種類のシリカの他方のＢＥＴ比表面積が２００ｍ2／ｇ以上であることが好ましい。これにより、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を、より高度に両立することができる。尚、ＢＥＴ比表面積は、ＩＳＯ ５７９４／１に準拠して測定するものとする。 In the rubber composition for tires of the present invention, it is preferable to blend two types of silica having different BET specific surface areas as silica. In particular, one of the two types of silica preferably has a BET specific surface area of 150 m 2 /g or more and 200 m 2 /g or less. Moreover, it is preferable that the BET specific surface area of the other of the two types of silica is 200 m 2 /g or more. This makes it possible to achieve both improved wet performance and reduced rolling resistance at a higher level. Incidentally, the BET specific surface area shall be measured according to ISO 5794/1.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、空気入りタイヤのトレッド部に好適に用いることができる。本発明のタイヤ用ゴム組成物をトレッド部に用いた空気入りタイヤは、上述のゴム物性によって、優れたウェット性能および低燃費性能を発揮することができる。 The tire rubber composition of the present invention can be suitably used for the tread portion of a pneumatic tire. A pneumatic tire using the rubber composition for a tire of the present invention in the tread portion can exhibit excellent wet performance and fuel efficiency performance due to the rubber physical properties described above.
本発明のタイヤ用ゴム組成物において、ゴム成分はジエン系ゴムであり、スチレンブタジエンゴムおよびブタジエンゴムを必ず含む。スチレンブタジエンゴムとしては、タイヤ用ゴム組成物に通常用いられる溶液重合スチレンブタジエンゴムまたは乳化重合スチレンブタジエンゴムを例示できるが、本発明では、特に、溶液重合スチレンブタジエンゴムを用いるとよい。一方、ブタジエンゴムは、チタン触媒により合成されたものを必ず使用する。このように、溶液重合スチレンブタジエンゴムとチタン触媒により合成されたブタジエンゴムを併用することで、ウェット性能を向上しながら、転がり抵抗を低減し、且つ、良好な押出加工性を発揮することが可能になる。尚、ブタジエンゴムが、チタン触媒以外（例えば、コバルト触媒、ニッケル触媒、ネオジム触媒など）で合成されたものであると、ウェット性能や低転がり性能を確保できても、押出加工性が悪化し、ゴムシートに加工した際などにシート肌の悪化やヤケ等の不具合が生じやすくなる。 In the rubber composition for tires of the present invention, the rubber component is a diene rubber, and necessarily includes styrene-butadiene rubber and butadiene rubber. Examples of the styrene-butadiene rubber include solution-polymerized styrene-butadiene rubbers and emulsion-polymerized styrene-butadiene rubbers commonly used in rubber compositions for tires. In the present invention, solution-polymerized styrene-butadiene rubbers are particularly preferred. On the other hand, a butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst is always used. In this way, by using solution-polymerized styrene-butadiene rubber and butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst together, it is possible to improve wet performance, reduce rolling resistance, and exhibit good extrusion processability. become. If the butadiene rubber is synthesized using a catalyst other than a titanium catalyst (for example, a cobalt catalyst, a nickel catalyst, a neodymium catalyst, etc.), even if wet performance and low rolling performance can be ensured, extrusion processability deteriorates. When processed into a rubber sheet, problems such as deterioration of the sheet surface and discoloration are likely to occur.
スチレンブタジエンゴムの配合量は、ジエン系ゴム１００質量部中に７０質量％以上、好ましくは７０質量％以上９５質量％以下、より好ましくは７５質量％以上９０質量％以下である。チタン触媒により合成されたブタジエンゴムの配合量は、ジエン系ゴム１００質量部中に５質量％以上３０質量％以下、好ましくは１０質量％以上２５質量％以下である。スチレンブタジエンゴムとチタン触媒により合成されたブタジエンゴムを併用するにあたって、配合量を上記のように設定することで、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を発揮するには有利になる。スチレンブタジエンゴムの配合量が７０質量％未満であると、ウェット性能を向上する効果が十分に得られない。チタン触媒により合成されたブタジエンゴムの配合量が５質量％未満であると、押出加工性を改善する効果が十分に見込めなくなる。チタン触媒により合成されたブタジエンゴムの配合量が３０質量％を超えると、ウェット性能が低下する。 The amount of the styrene-butadiene rubber compounded is 70% by mass or more, preferably 70% by mass or more and 95% by mass or less, more preferably 75% by mass or more and 90% by mass or less in 100% by mass of the diene rubber. The amount of the butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst is 5% by mass or more and 30% by mass or less, preferably 10% by mass or more and 25% by mass or less in 100 parts by mass of the diene rubber. When using both styrene-butadiene rubber and butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst, by setting the compounding amount as described above, both improved wet performance and reduced rolling resistance can be achieved while exhibiting good extrusion processability. It will be advantageous to If the amount of styrene-butadiene rubber is less than 70% by mass, the effect of improving wet performance cannot be sufficiently obtained. If the amount of the butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst is less than 5% by mass, the effect of improving extrusion processability cannot be sufficiently expected. When the amount of the butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst exceeds 30% by mass, the wet performance deteriorates.
上述のスチレンブタジエンゴムは、ビニル含有量が好ましくは３５質量％以下、より好ましくは１０質量％以上３５質量％以下である溶液重合スチレンブタジエンゴム（以下、低ビニル含有ＳＢＲという）を含んでいるとよい。このような低ビニル含有ＳＢＲを含む場合、その配合量は、上述のスチレンブタジエンゴム中に好ましくは８０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上９５質量％以下である。上述の低ビニル含有ＳＢＲを含有することで、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を発揮するには有利になる。上述の低ビニル含有ＳＢＲのビニル含有量が３５質量％を超えると、ウェット性能が低下する。上述の低ビニル含有ＳＢＲの配合量が８０質量％未満であると、ウェット性能が低下する。上述の低ビニル含有ＳＢＲ以外に他のスチレンブタジエンゴムを含む場合、そのビニル含有量は特に限定されない。また、上述の低ビニル含有ＳＢＲに該当するスチレンブタジエンゴムを２種以上併用してもよい。その場合、２種の低ビニル含有ＳＢＲの配合量の合計を好ましくは８０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上９５質量％以下にするとよい。尚、スチレンブタジエンゴムのビニル含有量は、赤外分光分析（ハンプトン法）により測定するものとする。スチレンブタジエンゴムにおけるビニル含有量の増減は、触媒等によって通常の方法で適宜調整することができる。 The styrene-butadiene rubber described above contains a solution-polymerized styrene-butadiene rubber (hereinafter referred to as low vinyl content SBR) having a vinyl content of preferably 35% by mass or less, more preferably 10% by mass or more and 35% by mass or less. good. When such low-vinyl content SBR is included, the amount thereof is preferably 80% by mass or more, more preferably 80% by mass or more and 95% by mass or less in the styrene-butadiene rubber described above. Containing the above-mentioned low-vinyl content SBR is advantageous for exhibiting good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance. When the vinyl content of the low vinyl content SBR exceeds 35% by mass, the wet performance is degraded. If the content of the low-vinyl-containing SBR is less than 80% by mass, the wet performance deteriorates. When other styrene-butadiene rubbers are included in addition to the low vinyl content SBR described above, the vinyl content is not particularly limited. Also, two or more of the styrene-butadiene rubbers corresponding to the low-vinyl-containing SBR may be used in combination. In that case, the total content of the two types of low-vinyl content SBR is preferably 80% by mass or more, more preferably 80% by mass or more and 95% by mass or less. Incidentally, the vinyl content of the styrene-butadiene rubber shall be measured by infrared spectroscopic analysis (Hampton method). The increase or decrease of the vinyl content in the styrene-butadiene rubber can be appropriately adjusted by a conventional method using a catalyst or the like.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、上述のブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム以外に、他のジエン系ゴムを含有することができる。他のジエン系ゴムとしては、タイヤ用ゴム組成物に一般的に使用可能なゴムを用いることができる。他のジエン系ゴムは、単独または任意のブレンドとして使用することができる。 The rubber composition for tires of the present invention can contain other diene rubbers in addition to the above-mentioned butadiene rubber and styrene-butadiene rubber. As other diene-based rubbers, rubbers generally usable for rubber compositions for tires can be used. Other diene-based rubbers can be used alone or in any blends.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、上述のジエン系ゴムに対して、カーボンブラックおよびシリカを含む充填剤が必ず配合される。このように充填剤を配合することで、ゴム組成物のゴム硬度を高くし、空気入りタイヤにしたとき、操縦安定性を優れたものにすることができる。充填剤は、上述のカーボンブラックおよびシリカを必ず含むが、カーボンブラックおよびシリカ以外の他の充填剤を配合することもできる。他の充填材として、例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、タルク、クレー、アルミナ、水酸化アルミニウム、酸化チタン、硫酸カルシウムを挙げることができる。これら他の充填剤は単独または２種以上を組合わせて使用してもよい。 In the rubber composition for tires of the present invention, a filler containing carbon black and silica is necessarily blended with the above diene rubber. By blending the filler in this manner, the rubber hardness of the rubber composition can be increased, and the steering stability of the pneumatic tire can be improved. The filler must contain the carbon black and silica described above, but fillers other than carbon black and silica can also be blended. Other fillers include, for example, calcium carbonate, magnesium carbonate, talc, clay, alumina, aluminum hydroxide, titanium oxide, and calcium sulfate. These other fillers may be used alone or in combination of two or more.
このように充填剤を配合するにあたって、カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計は、上述のジエン系ゴム１００質量部に対して７０質量部以上１３０質量部以下、好ましくは８０質量部以上１２０質量部以下である。カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計が７０質量部未満であると、ゴム硬度が低くなり、操縦安定性を十分に確保することができない。カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計が１３０質量部を超えると、フィラーのゴムへの分散が悪くなるため押出加工が難しくなり、結果として転がり抵抗が大きくなる。カーボンブラックおよびシリカの個々の配合量は、特に限定されないが、カーボンブラックについては好ましくは１質量部～５０質量部、より好ましくは１質量部～４０質量部配合するとよく、シリカについては好ましくは２０質量部～１２９質量部、より好ましくは４０質量部～１１９質量部配合するとよい。特に、シリカの配合量を上述の範囲に設定することで、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を発揮するには有利になる。 In blending the filler in this way, the total amount of carbon black and silica blended is 70 parts by mass or more and 130 parts by mass or less, preferably 80 parts by mass or more and 120 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber. It is below. If the total amount of carbon black and silica is less than 70 parts by mass, the rubber hardness will be low and sufficient steering stability cannot be ensured. If the total amount of carbon black and silica exceeds 130 parts by mass, the dispersion of the filler in the rubber becomes poor, making extrusion difficult, resulting in increased rolling resistance. The individual amounts of carbon black and silica are not particularly limited, but the amount of carbon black is preferably 1 part by mass to 50 parts by mass, more preferably 1 part by mass to 40 parts by mass, and the amount of silica is preferably 20 parts by mass. It is preferable to blend 40 to 119 parts by mass, more preferably 40 to 119 parts by mass. In particular, setting the amount of silica to be blended within the range described above is advantageous for exhibiting good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance.
本発明で使用されるカーボンブラックは、沃素吸着量が好ましくは１００ｇ／ｋｇ以上、より好ましくは１００ｇ／ｋｇ～１５０ｇ／ｋｇであるとよい。カーボンブラックの沃素吸着量を１００ｇ／ｋｇ以上にすることで、ゴム組成物の物性を良好にして、操縦安定性と乗心地を両立することができる。カーボンブラックの沃素吸着量が１００ｇ／ｋｇを下回ると、操縦安定性と乗心地を両立することができない。尚、カーボンブラックの沃素吸着量は、ＪＩＳ Ｋ６２１７‐１に準拠して測定した値とする。 The carbon black used in the present invention preferably has an iodine adsorption amount of 100 g/kg or more, more preferably 100 g/kg to 150 g/kg. By setting the iodine adsorption amount of the carbon black to 100 g/kg or more, the physical properties of the rubber composition can be improved, and both steering stability and riding comfort can be achieved. If the iodine adsorption amount of carbon black is less than 100 g/kg, both steering stability and ride comfort cannot be achieved. The iodine adsorption amount of carbon black is a value measured according to JIS K6217-1.
本発明で使用されるシリカとして、例えば湿式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム等を例示することができる。またシランカップリング剤による表面処理が施された表面処理シリカを使用してもよい。これらは、単独または２種以上を組合わせて使用してもよい。特に、ＢＥＴ比表面積が異なる２種類のシリカを併用することが好ましい。 Examples of silica used in the present invention include wet silica (hydrous silicic acid), dry silica (anhydrous silicic acid), calcium silicate, and aluminum silicate. Surface-treated silica that has been surface-treated with a silane coupling agent may also be used. These may be used alone or in combination of two or more. In particular, it is preferable to use together two types of silica having different BET specific surface areas.
単独のシリカを用いる場合、そのＢＥＴ比表面積は、好ましくは１５０ｍ2／ｇ～３５０ｍ2／ｇ、より好ましくは１５０ｍ2／ｇ～３００ｍ2／ｇであるとよい。単独のシリカを用いる場合に、シリカのＢＥＴ比表面積を上述の範囲に設定することで、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を発揮するには有利になる。この場合、シリカのＢＥＴ比表面積が１５０ｍ2／ｇ未満であるとウェット性能が低下する。シリカのＢＥＴ比表面積が３００ｍ2／ｇを超えると低燃費性能が低下する。 When silica alone is used, its BET specific surface area is preferably 150 m 2 /g to 350 m 2 /g, more preferably 150 m 2 /g to 300 m 2 /g. When using silica alone, setting the BET specific surface area of silica to the above range is advantageous for exhibiting good extrusion processability while achieving both improvement in wet performance and reduction in rolling resistance. . In this case, if the BET specific surface area of silica is less than 150 m 2 /g, the wet performance will deteriorate. If the BET specific surface area of silica exceeds 300 m 2 /g, the fuel economy performance will deteriorate.
ＢＥＴ比表面積が異なる２種類のシリカを併用する場合、一方のシリカのＢＥＴ比表面積を、好ましくは１５０ｍ2／ｇ以上２００ｍ2／ｇ以下、より好ましくは１５０ｍ2／ｇ以上１８５ｍ2／ｇ以下に設定するとよい。また、他方のシリカのＢＥＴ比表面積を、好ましくは２００ｍ2／ｇ以上、より好ましくは２００ｍ2／ｇ以上３００ｍ2／ｇ以下に設定するとよい。また、２種類のシリカのＢＥＴ比表面積の差が、好ましくは５ｍ2／ｇ以上９０ｍ2／ｇ以下、より好ましくは１５ｍ2／ｇ以上７５ｍ2／ｇ以下であるとよい。このように２種類のシリカのそれぞれのＢＥＴ比表面積を適切な範囲に設定することで、ウェット性能の向上と転がり抵抗の低減を両立しながら、良好な押出加工性を発揮するには有利になる。一方のシリカ（相対的にＢＥＴ比表面積が小さい方のシリカ）のＢＥＴ比表面積が１５０ｍ2／ｇ未満であると、ウェット性能が低下する。一方のシリカ（相対的にＢＥＴ比表面積が小さい方のシリカ）のＢＥＴ比表面積が２００ｍ2／ｇを超えると、低燃費性能が低下する。他方のシリカ（相対的にＢＥＴ比表面積が大きい方のシリカ）のＢＥＴ比表面積が２００ｍ2／ｇ未満であると、ウェット性能が低下する。 When two types of silica having different BET specific surface areas are used together, the BET specific surface area of one silica is preferably 150 m 2 /g or more and 200 m 2 /g or less, more preferably 150 m 2 /g or more and 185 m 2 /g or less. This should be set. Also, the BET specific surface area of the other silica is preferably set to 200 m 2 /g or more, more preferably 200 m 2 /g or more to 300 m 2 /g or less. Also, the difference in BET specific surface area between the two types of silica is preferably 5 m 2 /g or more and 90 m 2 /g or less, more preferably 15 m 2 /g or more and 75 m 2 /g or less. By setting the BET specific surface area of each of the two types of silica in an appropriate range in this way, it is advantageous to exhibit good extrusion processability while simultaneously improving wet performance and reducing rolling resistance. . If the BET specific surface area of one silica (silica having a relatively smaller BET specific surface area) is less than 150 m 2 /g, the wet performance will deteriorate. If the BET specific surface area of one silica (silica having a relatively smaller BET specific surface area) exceeds 200 m 2 /g, the fuel economy performance will deteriorate. If the BET specific surface area of the other silica (silica having a relatively large BET specific surface area) is less than 200 m 2 /g, the wet performance will deteriorate.
ＢＥＴ比表面積が異なる２種類のシリカを併用する場合、一方のシリカ（相対的にＢＥＴ比表面積が小さい方のシリカ）の配合量Ａと他方のシリカ（相対的にＢＥＴ比表面積が大きい方のシリカ）の配合量Ｂとの比Ａ：Ｂは、好ましくは９９：１～５５：４５、より好ましくは９５：５～６５：３５にするとよい。このように２種類のシリカをバランスよく併用することで、２種類のシリカを併用することによる効果をより効果的に発揮することができる。 When two types of silica with different BET specific surface areas are used together, the blending amount A of one silica (silica with a relatively smaller BET specific surface area) and the other silica (silica with a relatively larger BET specific surface area) ) to the blending amount B is preferably 99:1 to 55:45, more preferably 95:5 to 65:35. By using two types of silica together in a well-balanced manner in this way, the effect of using two types of silica together can be exhibited more effectively.
上記のようにシリカを配合するにあたって、シランカップリング剤を併用することが好ましい。シランカップリング剤により、シリカの分散性を改良することができる。シランカップリング剤の配合量は、シリカの配合量の好ましくは４質量％～２０質量％、より好ましくは４質量％～１６質量％、更に好ましくは５質量％～１５質量％であるとよい。シランカップリング剤の配合量が４質量％未満であると、シリカの分散性を十分に改良することができない。シランカップリング剤の配合量が２０質量％を超えると、ゴム組成物が早期加硫を起こしやすくなり、成形加工性が悪化する虞がある。 In blending silica as described above, it is preferable to use a silane coupling agent in combination. A silane coupling agent can improve the dispersibility of silica. The amount of the silane coupling agent blended is preferably 4% to 20% by mass, more preferably 4% to 16% by mass, and still more preferably 5% to 15% by mass of the amount of silica blended. If the amount of the silane coupling agent is less than 4% by mass, the dispersibility of silica cannot be sufficiently improved. If the amount of the silane coupling agent is more than 20% by mass, the rubber composition tends to undergo premature vulcanization, which may deteriorate moldability.
シランカップリング剤としては、タイヤ用ゴム組成物に使用可能なものであれば特に制限されるものではないが、例えば、ビス‐（３‐トリエトキシシリルプロピル）テトラサルファイド、ビス（３‐トリエトキシシリルプロピル）ジサルファイド、３‐トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラサルファイド、γ‐メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３‐オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン等の硫黄含有シランカップリング剤を例示することができる。なかでもメルカプト基を有するシランカップリング剤が好ましく、シリカとの親和性を高くしその分散性を改良することができる。これらシランカップリング剤は、単独で配合してもよいし、複数を組合わせて配合してもよい。 The silane coupling agent is not particularly limited as long as it can be used in tire rubber compositions. silylpropyl)disulfide, 3-trimethoxysilylpropylbenzothiazole tetrasulfide, γ-mercaptopropyltriethoxysilane, 3-octanoylthiopropyltriethoxysilane, and other sulfur-containing silane coupling agents. Among them, a silane coupling agent having a mercapto group is preferable, and can increase the affinity with silica and improve its dispersibility. These silane coupling agents may be blended singly or in combination.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、上述のジエン系ゴムに対して、オイルを配合することができる。オイルとしては、天然オイル、合成オイル、可塑剤など、ゴム組成物の調製時に添加されるオイルを例示することができる。このようにオイルを配合するにあたって、その配合量は、調製時に添加されるオイルとジエン系ゴムが含有する油展成分の合計（以下、オイル成分の合計という）に基づいて決定するとよい。具体的には、オイル成分の合計を、カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計の４５％以下、好ましくは２０％～４０％とする。このように適量のオイルを含有することで、ウェット性能、低転がり性能、および押出加工性をバランスよく両立することができる。オイル成分の合計が４５％を超えると、ゴム硬度が低下して、ドライ性能（特にドライ路面における操縦安定性）が悪化する。尚、ジエン系ゴムが含有する油展成分を除いたオイル（ゴム組成物の調製時に添加されるオイル）の配合量は、ジエン系ゴム１００質量部に対して、例えば５質量部～２０質量部に設定することができる。 In the rubber composition for tires of the present invention, oil can be blended with the diene rubber described above. Oils that are added during preparation of the rubber composition, such as natural oils, synthetic oils, and plasticizers, can be exemplified as oils. When blending the oil in this manner, the blending amount should be determined based on the total amount of the oil added during preparation and the oil extender component contained in the diene rubber (hereinafter referred to as the total oil component). Specifically, the total amount of the oil component is 45% or less, preferably 20% to 40%, of the total amount of carbon black and silica. By containing an appropriate amount of oil in this manner, wet performance, low rolling performance, and extrusion workability can be achieved in a well-balanced manner. If the total oil component content exceeds 45%, the rubber hardness is lowered and the dry performance (especially steering stability on dry road surfaces) is deteriorated. The amount of the oil excluding the oil extender contained in the diene rubber (the oil added during the preparation of the rubber composition) is, for example, 5 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber. can be set to
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、加硫または架橋剤、加硫促進剤、老化防止剤、可塑剤、加工助剤、液状ポリマー、テルペン系樹脂、熱硬化性樹脂などのタイヤ用ゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤を、本発明の目的を阻害しない範囲内で配合することができる。また、かかる添加剤は一般的な方法で混練してゴム組成物とし、加硫または架橋するのに使用することができる。これらの添加剤の配合量は本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。 The rubber composition for tires of the present invention includes vulcanizing or crosslinking agents, vulcanization accelerators, anti-aging agents, plasticizers, processing aids, liquid polymers, terpene resins, thermosetting resins, and other rubber compositions for tires. Various additives commonly used in the present invention can be blended within a range that does not impede the object of the present invention. Also, such additives can be kneaded in a conventional manner to form a rubber composition and used for vulcanization or cross-linking. The blending amount of these additives can be a conventional general blending amount as long as it does not contradict the object of the present invention.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、上述のように、ウェット性能および低転がり性能に優れ、且つ、製造時には良好な押出加工性を発揮する。そのため、本発明のタイヤ用ゴム組成物は、空気入りタイヤ（特に、サマータイヤ）のトレッド部に好適に用いることができる。本発明のタイヤ用ゴム組成物をトレッド部に用いた空気入りタイヤは、上述のゴム物性によって、優れたウェット性能と低燃費性能を発揮することができる。 As described above, the rubber composition for tires of the present invention exhibits excellent wet performance and low rolling performance, and exhibits good extrusion processability during production. Therefore, the rubber composition for tires of the present invention can be suitably used for the tread portion of pneumatic tires (especially summer tires). A pneumatic tire using the rubber composition for tires of the present invention in the tread portion can exhibit excellent wet performance and low fuel consumption performance due to the rubber physical properties described above.
以下、実施例によって本発明を更に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES The present invention will be further described with reference to examples below, but the scope of the present invention is not limited to these examples.
表３に示す配合剤を共通配合とし、表１～２に示す配合からなるタイヤ用ゴム組成物（標準例１、比較例１～６、実施例１～１２）を調製するにあたり、それぞれ硫黄および加硫促進剤を除く成分を、１.７Ｌの密閉式バンバリーミキサーで５分間混練りした後、ミキサーから放出して室温冷却した。これを１.７Ｌの密閉式バンバリーミキサーに投入し、硫黄および加硫促進剤を加えて混合することにより、タイヤ用ゴム組成物を調製した。 Using the compounding agents shown in Table 3 as a common compounding, in preparing tire rubber compositions (Standard Example 1, Comparative Examples 1-6, Examples 1-12) having the compoundings shown in Tables 1 and 2, sulfur and The ingredients except the vulcanization accelerator were kneaded in a 1.7 L internal Banbury mixer for 5 minutes, then discharged from the mixer and cooled to room temperature. A rubber composition for a tire was prepared by putting this into a 1.7 L internal Banbury mixer, adding sulfur and a vulcanization accelerator, and mixing.
尚、表１～２の「ＳＢＲ１」、「ＳＢＲ２」、「ＳＢＲ３」の欄については、製品の配合量に加えて、括弧内に油展成分を除く正味の配合量を記載した。表１～２の「充填剤合計」は、カーボンブラックの配合量とシリカの配合量の合計を示す。 In the columns of "SBR1", "SBR2", and "SBR3" in Tables 1 and 2, in addition to the compounding amount of the product, the net compounding amount excluding the oil extension component is described in parentheses. "Filler total" in Tables 1 and 2 indicates the total amount of carbon black and silica.
得られたタイヤ用ゴム組成物を使用して、以下に示す方法で押出加工性の評価を行った。また、得られたタイヤ用ゴム組成物をトレッドゴムに使用した空気入りタイヤ（タイヤサイズ：２２５/４５Ｒ１８）を加硫成形し、以下に示す方法で、ウェット性能、低燃費性能の評価を行った。 Using the obtained rubber composition for tires, extrusion processability was evaluated by the method shown below. In addition, a pneumatic tire (tire size: 225/45R18) using the obtained rubber composition for tires as a tread rubber was vulcanized and molded, and wet performance and fuel economy performance were evaluated by the following methods. .
押出加工性
各タイヤ用ゴム組成物を使用して、ＡＳＴＭ Ｄ ２２３０‐７７に準拠して、ガーベダイを用いて押出サンプルを作成し、各押出サンプルの外観（エッジの鋭さと表面肌の平滑性を目視で評価した。評価結果は、外観に異常がない場合を「〇」、エッジ切れやヤケ等の不具合が生じた場合を「×」で示した。
Extrusion processability Using each tire rubber composition, an extrusion sample was prepared using a Gerbe die in accordance with ASTM D 2230-77, and the appearance of each extrusion sample (edge sharpness and surface smoothness The evaluation results were visually evaluated, and the evaluation results were indicated by "O" when there was no abnormality in appearance, and by "X" when defects such as edge breakage and burning occurred.
ウェット性能
得られた空気入りタイヤを標準リム（リムサイズ：２２５/４５Ｒ１８）に組み付け、空気圧２５０ｋＰａを充填し、試験車両に装着し、ウェット路面上を走行させ、初速４０ｋｍ／時で制動をかけたときの制動距離を測定した。評価結果は、測定値の逆数を用いて、標準例１の値を１００とする指数で示した。この指数値が大きいほど制動距離が短く、ウェット性能に優れることを意味する。
Wet performance When the obtained pneumatic tire is mounted on a standard rim (rim size: 225/45R18), filled with air pressure of 250 kPa, mounted on a test vehicle, run on a wet road surface, and braked at an initial speed of 40 km/h. of the braking distance was measured. The evaluation results were expressed as indices with the value of Standard Example 1 being 100, using the reciprocal of the measured value. A larger index value means a shorter braking distance and better wet performance.
低燃費性能
各試験タイヤをリムサイズ２２５/４５Ｒ１８のホイールに組み付けて、ＩＳＯ２８５８０に準拠して、ドラム径１７０７．６ｍｍのドラム試験機を用い、空気圧２５０ｋＰａ、荷重４．８ｋＮ、速度８０ｋｍ／ｈの条件で転がり抵抗を測定した。評価結果は、測定値の逆数を用いて、標準例１を１００とする指数にて示した。この指数値が大きいほど転がり抵抗が低く、低燃費性能に優れることを意味する。
Low fuel consumption performance Each test tire was mounted on a wheel with a rim size of 225/45R18, and in accordance with ISO28580, using a drum tester with a drum diameter of 1707.6 mm, under the conditions of air pressure of 250 kPa, load of 4.8 kN, and speed of 80 km/h. Rolling resistance was measured. The evaluation results were shown as indices with Standard Example 1 being 100, using the reciprocal of the measured value. A higher index value means lower rolling resistance and better fuel efficiency.
表１～３において使用した原材料の種類を下記に示す。
・ＳＢＲ１：溶液重合スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製ＮＩＰＯＬ ＮＳ５６０（スチレン含有量：４１質量％、ビニル含有量：３１質量％、ゴム成分１００質量部に対しオイル分２０質量％を含む油展品）
・ＳＢＲ２：溶液重合スチレンブタジエンゴム、日本ゼオン社製ＮＩＰＯＬ ＮＳ５４０（スチレン含有量：４２質量％、ビニル含有量：２９質量％、ゴム成分１００質量部に対しオイル分２５質量％を含む油展品）
・ＳＢＲ３：溶液重合スチレンブタジエンゴム、旭化成社製ＴＵＦＤＥＮＥ Ｆ３４２０（スチレン含有量：３６質量％、ビニル含有量：４１質量％、ゴム成分１００質量部に対しオイル分２５質量％を含む油展品）
・ＢＲ１：チタン触媒により合成されたブタジエンゴム、ＶＯＲＯＮＥＺＨＳＹＮＴＨＥＺＫＡＵＣＨＵＫ ＪＳＣ社製ＢＲ‐１２０３ Ｔｉ
・ＢＲ２：ネオジム触媒により合成されたブタジエンゴム、ＶＯＲＯＮＥＺＨＳＹＮＴＨＥＺＫＡＵＣＨＵＫ ＪＳＣ社製ＢＲ‐１２４３ Ｎｄ
・ＢＲ３：コバルト触媒により合成されたブタジエンゴム、日本ゼオン社製ＮＩＰＯＬ ＢＲ １２２０
・ＣＢ１：カーボンブラック、キャボットジャパン社製ＶＵＬＣＡＮ ７ＨＪ
・シリカ１：Ｅｖｏｎｉｋ社製ＵＬＴＲＡＳＩＬ ７０００ＧＲ（ＢＥＴ比表面積：１６０ｍ2／ｇ）
・シリカ２：Ｓｏｌｖａｙ社製ＺＥＯＳＩＬ ＰＲＥＭＩＵＭ ２００ＭＰ（ＢＥＴ比表面積：２１０ｍ2／ｇ）
・シリカ３：Ｅｖｏｎｉｃ社製ＺＥＯＳＩＬ １１６５ＭＰ（ＢＥＴ比表面積：１１５ｍ2／ｇ）
・アロマオイル：Ｋｌａｕｓ Ｄｈｌｅｋｅ ＫＧ社製ＶＩＶＡＴＥＣ ５００
・加工助剤：Ｓｔｒｕｋｔｏｌ社製ＳＴＲＵＫＴＯＬ Ａ５０Ｐ
・老化防止剤：ＬＡＮＸＥＳＳ社製ＶＵＬＫＡＮＯＸ ４０２０
・ワックス：ＮＩＰＰＯＮ ＳＥＩＲＯ社製ＯＺＯＡＣＥ‐００１５Ａ
・カップリング剤：シランカップリング剤、Ｅｖｏｎｉｋ社製Ｓｉ６９
・亜鉛華：ＺＭ Ｓｉｌｅｓｉａ社製Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ
・ステアリン酸：ＩＯＩ Ａｃｉｄｃｈｅｍ社製ＰＡＬＭＡＣ １６００
・加硫促進剤：住友化学社製ソクシノールＤ‐Ｇ（ＤＰＧ）
・硫黄：細井化学工業社製油処理イオウ
The types of raw materials used in Tables 1 to 3 are shown below.
・SBR1: Solution-polymerized styrene-butadiene rubber, NIPOL NS560 manufactured by Nippon Zeon (styrene content: 41% by mass, vinyl content: 31% by mass, oil extended product containing 20% by mass of oil per 100% by mass of rubber component)
・SBR2: Solution-polymerized styrene-butadiene rubber, NIPOL NS540 manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd. (styrene content: 42% by mass, vinyl content: 29% by mass, oil extended product containing 25% by mass of oil per 100 parts by mass of rubber component)
・SBR3: Solution-polymerized styrene-butadiene rubber, TUFDENE F3420 manufactured by Asahi Kasei Corporation (styrene content: 36% by mass, vinyl content: 41% by mass, oil extended product containing 25% by mass of oil per 100 parts by mass of rubber component)
BR1: butadiene rubber synthesized with a titanium catalyst, VORONEZHSYNTHEZKAUCHUK JSC BR-1203 Ti
BR2: butadiene rubber synthesized with a neodymium catalyst, VORONEZHSYNTHEZKAUCHUK JSC BR-1243 Nd
BR3: Butadiene rubber synthesized with a cobalt catalyst, NIPOL BR 1220 manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.
・ CB1: Carbon black, VULCAN 7HJ manufactured by Cabot Japan
・Silica 1: ULTRASIL 7000GR manufactured by Evonik (BET specific surface area: 160 m 2 /g)
Silica 2: ZEOSIL PREMIUM 200MP manufactured by Solvay (BET specific surface area: 210 m 2 /g)
Silica 3: ZEOSIL 1165MP manufactured by Evonic (BET specific surface area: 115 m 2 /g)
・ Aroma oil: VIVATEC 500 manufactured by Klaus Dhleke KG
・ Processing aid: Struktol A50P manufactured by Struktol
・ Anti-aging agent: VULKANOX 4020 manufactured by LANXESS
・Wax: OZOACE-0015A manufactured by NIPPON SEIRO
Coupling agent: silane coupling agent, Si69 manufactured by Evonik
・ Zinc white: Zinc Oxide manufactured by ZM Silesia
- Stearic acid: PALMAC 1600 manufactured by IOI Acidchem
・Vulcanization accelerator: Soxinol DG (DPG) manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
・Sulfur: Hosoi Chemical Co., Ltd. oil processing sulfur
表１から明らかなように、実施例１～１２のタイヤ用ゴム組成物は、標準例１に対して、ウェット性能および低燃費性能を同等以上に改善しながら、押出加工性を良好に発揮し、これら性能を高度に両立した。 As is clear from Table 1, the rubber compositions for tires of Examples 1 to 12 exhibited good extrusion processability while improving wet performance and fuel economy performance to the same level or more as compared to Standard Example 1. , These performances are highly compatible.
一方、比較例１は、ブタジエンゴムの配合量が多いため、ウェット性能と押出加工性が悪化した。比較例２は、ブタジエンゴムの配合量が少ないため、低燃費性能が悪化した。比較例３は、シリカの配合量が少ない結果、充填剤合計（カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計）が少ないため、ウェット性能が悪化した。比較例４は、シリカの配合量が多い結果、充填剤合計（カーボンブラックおよびシリカの配合量の合計）が多いため、低燃費性能および押出加工性が悪化した。比較例５は、触媒の異なるブタジエンゴム（ネオジム触媒により合成されたＢＲ２）を使用しているため、押出加工性が悪化した。比較例６は、触媒の異なるブタジエンゴム（コバルト触媒により合成されたＢＲ３）を使用しているため、押出加工性が悪化した。 On the other hand, in Comparative Example 1, the amount of butadiene rubber compounded was large, so wet performance and extrusion processability were deteriorated. In Comparative Example 2, since the compounding amount of butadiene rubber was small, the fuel economy performance deteriorated. In Comparative Example 3, the amount of silica blended was small, and as a result, the total amount of filler (total amount of carbon black and silica blended) was small, resulting in poor wet performance. In Comparative Example 4, as a result of the large amount of silica compounded, the total amount of filler (the total amount of carbon black and silica compounded) was large, resulting in poor fuel efficiency and extrudability. Comparative Example 5 used a butadiene rubber with a different catalyst (BR2 synthesized with a neodymium catalyst), resulting in poor extrusion processability. Comparative Example 6 used a butadiene rubber with a different catalyst (BR3 synthesized with a cobalt catalyst), resulting in poor extrusion processability.
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