JP2021160289A - Molded body, transfer sheet and manufacturing method of molded body - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、成形体、転写シート及び成形体の製造方法に関する。 The present invention relates to a molded product, a transfer sheet, and a method for producing a molded product.
任意の被着体の表面に防眩性の機能を付与することが求められる場合がある。このような場合、例えばインサート成形が行われている。
インサート成形とは、基材上に防眩層を有する防眩フィルムを射出成形の金型内に配置し、基材側に射出樹脂を流し込み、防眩フィルムの基材側と、被着体である射出樹脂とを一体化して、成形体を得る手段である。
It may be required to impart an antiglare function to the surface of an arbitrary adherend. In such a case, for example, insert molding is performed.
In insert molding, an antiglare film having an antiglare layer on a base material is placed in an injection molding mold, injection resin is poured into the base material side, and the base material side of the antiglare film and the adherend are used. It is a means for obtaining a molded product by integrating it with a certain injection resin.
しかし、インサート成形の場合、被着体と防眩層との間に、比較的厚みの厚い基材が存在するため、成形体全体の厚みが増したり、被着体の風合いが損なわれたりするという問題がある。 However, in the case of insert molding, since a relatively thick base material exists between the adherend and the antiglare layer, the thickness of the entire molded body may increase or the texture of the adherend may be impaired. There is a problem.
一方、インサート成形以外の手段として、転写シートを用いたインモールド成形によって、被着体上に防眩層を形成する手段が提案されている（特許文献１）。 On the other hand, as a means other than insert molding, a means for forming an antiglare layer on an adherend by in-mold molding using a transfer sheet has been proposed (Patent Document 1).
しかし、転写シートを用いたインモールド成形によって得られた成形体は、所望の防眩性が得られない事例が頻発した。 However, in the molded product obtained by in-mold molding using a transfer sheet, there were frequent cases where the desired antiglare property could not be obtained.
本発明は、所望の防眩性を備えた成形体を提供することを目的とする。また、本発明は、当該成形体を簡易に製造し得る転写シート及び成形体の製造方法を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a molded product having a desired antiglare property. Another object of the present invention is to provide a transfer sheet and a method for producing a molded product, which can easily produce the molded product.
上記課題を解決する本発明は、以下の［１］〜［３］を提供する。
［１］被着体上に転写層を有する成形体であって、前記転写層は、少なくとも、前記被着体に接するヒートシール層と、前記ヒートシール層の前記被着体とは反対側に位置する防眩層とを有し、前記ヒートシール層のインデンテーション硬さが２９０ＭＰａ以上である、成形体。
［２］第一離型基材上に転写層及び第二離型基材を有してなり、前記転写層は、少なくとも、前記第一離型基材に接するインデンテーション硬さが２９０ＭＰａ以上のヒートシール層と、前記ヒートシール層の前記第一離型基材とは反対側に位置する防眩層とを有する、転写シート。
［３］下記（１）〜（２）の工程を順に行う、成形体の製造方法。
（１）前記［２］に記載の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面と被着体とを加熱圧着した積層体を得る工程。
（２）前記積層体から前記第二離型基材を剥離し、被着体上に転写層を有する成形体を得る工程。
The present invention that solves the above problems provides the following [1] to [3].
[1] A molded body having a transfer layer on an adherend, wherein the transfer layer is at least on a side opposite to the heat seal layer in contact with the adherend and the adherend of the heat seal layer. A molded body having an antiglare layer located and having an indentation hardness of the heat seal layer of 290 MPa or more.
[2] A transfer layer and a second release base material are provided on the first release base material, and the transfer layer has at least an indentation hardness of 290 MPa or more in contact with the first release base material. A transfer sheet having a heat-sealing layer and an antiglare layer located on the opposite side of the heat-sealing layer from the first release base material.
[3] A method for producing a molded product, in which the following steps (1) and (2) are sequentially performed.
(1) A step of peeling off the first release base material of the transfer sheet according to the above [2] to obtain a laminate in which the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the adherend are heat-bonded. ..
(2) A step of peeling the second release base material from the laminated body to obtain a molded product having a transfer layer on the adherend.
本発明の成形体は、成形体の表面に所望の防眩性を備えたものとすることができる。また、本発明の転写シート及び成形体の製造方法は、防眩性が良好な成形体を簡易に製造することができる。 The molded product of the present invention can have a desired antiglare property on the surface of the molded product. In addition, the method for producing a transfer sheet and a molded product of the present invention can easily produce a molded product having good antiglare properties.
［成形体］
本発明の成形体は、被着体上に転写層を有する成形体であって、前記転写層は、少なくとも、前記被着体に接するヒートシール層と、前記ヒートシール層の前記被着体とは反対側に位置する防眩層とを有し、前記ヒートシール層のインデンテーション硬さが２９０ＭＰａ以上であるものである。
[Molded product]
The molded body of the present invention is a molded body having a transfer layer on an adherend, and the transfer layer includes at least a heat seal layer in contact with the adherend and the adherend of the heat seal layer. Has an antiglare layer located on the opposite side, and the indentation hardness of the heat seal layer is 290 MPa or more.
図１は、本発明の成形体の一実施形態を示す断面図である。
図１の成形体１００は、被着体１０上に転写層２０を有している。また、図１の成形体の転写層２０は、被着体に接するヒートシール層２１と、ヒートシール層２１の被着体１０とは反対側に位置する防眩層２３とを有している。さらに、図１の成形体の転写層２０は、ヒートシール層２１と防眩層２３との間にマイグレーション抑制層２２を有するとともに、防眩層２３のヒートシール層２１とは反対側に位置する低屈折率層２４を有している。
FIG. 1 is a cross-sectional view showing an embodiment of a molded product of the present invention.
The molded
＜被着体＞
被着体の材質は特に限定されず、ガラス及びセラミック等の無機物、樹脂から選ばれる１種、又はこれらの混合物等が挙げられる。
<Subject>
The material of the adherend is not particularly limited, and examples thereof include inorganic substances such as glass and ceramics, one selected from resins, and mixtures thereof.
本発明の成形体は、被着体が樹脂を含むことが好ましい。また、当該樹脂は、射出樹脂であることが好ましい。
本発明の成形体は、例えば、転写層のヒートシール層側の面と、被着体とを加熱圧着することにより得ることができる。一般的な加熱圧着のプロセスでは、被着体側に生じた力がヒートシール層を介して防眩層に伝わる場合がある。特に、インモールド成形による加熱圧着の場合には、型内に射出した溶融樹脂が転写層のヒートシール層側にぶつかった際の圧力は大きく、当該大きな圧力がヒートシール層を介して防眩層に伝わることになる。この際、圧力によってヒートシール層が変形すると、当該変形によるひずみが防眩層に伝わり、防眩層が変形しやすくなると考えられる。
本発明の成形体は、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上とすることにより、ヒートシール層の変形を抑制し、ひいては防眩層の変形を抑制し、成形体の表面に所望の防眩性を備えたものとすることができるという効果を奏する。
なお、被着体側から転写層側に向かう圧力は、被着体が樹脂を含む場合に生じやすい。このため、被着体が樹脂を含む場合には、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上とする効果をより際立ったものとすることができる点で好適である。
所望の防眩性を備えるか否かは、例えば、転写前の転写層の透過像鮮明度と、成形体の透過像鮮明度との変化率で評価することができる。
In the molded product of the present invention, it is preferable that the adherend contains a resin. Further, the resin is preferably an injection resin.
The molded product of the present invention can be obtained, for example, by heat-bonding the surface of the transfer layer on the heat-sealed layer side and the adherend. In a general heat-bonding process, the force generated on the adherend side may be transmitted to the antiglare layer via the heat seal layer. In particular, in the case of heat pressure bonding by in-mold molding, the pressure when the molten resin injected into the mold hits the heat seal layer side of the transfer layer is large, and the large pressure is applied to the antiglare layer via the heat seal layer. Will be transmitted to. At this time, if the heat seal layer is deformed by the pressure, the strain due to the deformation is transmitted to the antiglare layer, and it is considered that the antiglare layer is easily deformed.
In the molded product of the present invention, by setting the indent hardness of the heat seal layer to 290 MPa or more, the deformation of the heat seal layer is suppressed, and thus the deformation of the antiglare layer is suppressed, and the desired prevention on the surface of the molded body is suppressed. It has the effect of being able to have glare.
The pressure from the adherend side toward the transfer layer side is likely to occur when the adherend contains a resin. Therefore, when the adherend contains a resin, it is preferable in that the effect of setting the indentation hardness of the heat seal layer to 290 MPa or more can be made more remarkable.
Whether or not the desired antiglare property is provided can be evaluated, for example, by the rate of change between the transmitted image sharpness of the transfer layer before transfer and the transmitted image sharpness of the molded product.
インモールド成形を行う場合には、被着体として、射出成形可能な熱可塑性樹脂もしくは熱硬化性樹脂を用いることが好ましく、その中でも熱可塑性樹脂がより好ましい。
熱可塑性樹脂としては、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ＡＢＳ樹脂（耐熱ＡＢＳ樹脂を含む）、ＡＳ樹脂、ＡＮ樹脂、ポリフェニレンオキサイド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリブチレンテフタレート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、およびポリフェニレンサルファイド系樹脂等が挙げられる。
これらの中でも、透明性及び耐候性の観点からはアクリル系樹脂が好適であり、耐衝撃性の観点からはポリカーボネート系樹脂が好ましい。
When in-mold molding is performed, it is preferable to use an injection-moldable thermoplastic resin or thermosetting resin as the adherend, and among them, the thermoplastic resin is more preferable.
The thermoplastic resins include polystyrene resins, polyolefin resins, ABS resins (including heat-resistant ABS resins), AS resins, AN resins, polyphenylene oxide resins, polycarbonate resins, polyacetal resins, acrylic resins, and polyethylene terephthalates. Examples thereof include resins, polybutylene tephthalate-based resins, polysulfone-based resins, and polyphenylene sulfide-based resins.
Among these, an acrylic resin is preferable from the viewpoint of transparency and weather resistance, and a polycarbonate resin is preferable from the viewpoint of impact resistance.
なお、インモールド成形を行う場合には、射出材料は、射出成形可能な樹脂の他に、添加剤（例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤等）を含んでいてもよい。 When in-mold molding is performed, the injection material may contain an additive (for example, an ultraviolet absorber, an antioxidant, etc.) in addition to the injection-moldable resin.
被着体の形状も特に限定されず、平板状のものであってもよいし、三次元形状を有するものであってもよい。また、被着体の厚みも特に限定されない。
また、被着体は予め成形されたものであってもよいし、インモールド成形のように工程の最中に成形されるものであってもよい。
The shape of the adherend is not particularly limited, and may be a flat plate or a three-dimensional shape. Further, the thickness of the adherend is not particularly limited.
Further, the adherend may be preformed or may be molded during the process as in in-mold molding.
＜転写層＞
転写層は、少なくとも、前記被着体に接するヒートシール層と、前記ヒートシール層の前記被着体とは反対側に位置する防眩層とを有する。
転写層は、ヒートシール層及び防眩層以外の層（その他の層）を有していてもよい。その他の層としては、例えば、ヒートシール層と防眩層との間に位置するマイグレーション抑制層、防眩層のヒートシール層とは反対側に位置する反射防止層が挙げられる。
<Transfer layer>
The transfer layer has at least a heat-sealing layer in contact with the adherend and an antiglare layer of the heat-sealing layer located on the opposite side of the adherend to the adherend.
The transfer layer may have a layer (other layer) other than the heat seal layer and the antiglare layer. Examples of other layers include a migration suppression layer located between the heat seal layer and the antiglare layer, and an antireflection layer located on the opposite side of the antiglare layer from the heat seal layer.
《ヒートシール層》
ヒートシール層は、転写層を構成する層のうち最も被着体側に位置してなり、被着体に接する層である。
《Heat seal layer》
The heat seal layer is a layer that is located closest to the adherend side among the layers constituting the transfer layer and is in contact with the adherend.
ヒートシール層のインデンテーション硬さは２９０ＭＰａ以上であることを要する。ヒートシール層のインデンテーション硬さが２９０ＭＰａ未満の場合、被着体側から転写層側に向けて圧力が生じた際に、当該圧力がヒートシール層を介して防眩層に伝わることを抑制できず、所望の防眩性を得ることができない。通常、被着体との密着性を良好にするため、ヒートシール層は柔らかく設計する。本発明では、あえてヒートシール層のインデンテーション硬さを硬めにすることにより、所望の防眩性を得ることを可能としている。
なお、ヒートシール層のインデンテーション硬さが硬すぎる場合、被着体との密着性が低下する傾向がある。このため、ヒートシール層のインデンテーション硬さは２９０〜４８０ＭＰａであることが好ましく、３００〜４６０ＭＰａであることがより好ましく、３３０〜４３０ＭＰａであることがさらに好ましく、３５０〜４００ＭＰａであることがよりさらに好ましい。
The indentation hardness of the heat seal layer needs to be 290 MPa or more. When the indentation hardness of the heat seal layer is less than 290 MPa, when a pressure is generated from the adherend side to the transfer layer side, it cannot be suppressed that the pressure is transmitted to the antiglare layer through the heat seal layer. , The desired antiglare property cannot be obtained. Normally, the heat seal layer is designed to be soft in order to improve the adhesion to the adherend. In the present invention, it is possible to obtain a desired antiglare property by intentionally increasing the indentation hardness of the heat seal layer.
If the indentation hardness of the heat seal layer is too hard, the adhesion to the adherend tends to decrease. Therefore, the indentation hardness of the heat seal layer is preferably 290 to 480 MPa, more preferably 300 to 460 MPa, further preferably 330 to 430 MPa, and even more preferably 350 to 400 MPa. preferable.
ヒートシール層は、少なくとも熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
ヒートシール層の熱可塑性樹脂としては、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ウレタン系樹脂、スチレン系樹脂及びアミド系樹脂等が挙げられる。
The heat seal layer preferably contains at least a thermoplastic resin.
Examples of the thermoplastic resin of the heat seal layer include acrylic resin, polyester resin, urethane resin, styrene resin, and amide resin.
また、ヒートシール層は、熱可塑性樹脂に加えて、硬化性樹脂組成物の硬化物を含むことが好ましい。ヒートシール層が硬化性樹脂組成物の硬化物を含むことにより、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上にしやすくできる。
なお、通常は、被着体との密着性を良好にするため、ヒートシール層は柔らかく設計する。言い換えると、通常は、ヒートシール層に硬化性樹脂組成物の硬化物を積極的に含ませる構成は採用しない。
Further, the heat seal layer preferably contains a cured product of the curable resin composition in addition to the thermoplastic resin. By including the cured product of the curable resin composition in the heat seal layer, the indentation hardness of the heat seal layer can be easily increased to 290 MPa or more.
Normally, the heat seal layer is designed to be soft in order to improve the adhesion to the adherend. In other words, usually, a structure in which the heat-sealing layer positively contains a cured product of the curable resin composition is not adopted.
ヒートシール層が熱可塑性樹脂及び硬化性樹脂組成物の硬化物を含む場合、熱可塑性樹脂と硬化性樹脂組成物の硬化物との配合比は、質量基準で４０：６０〜９５：５であることが好ましく、５０：５０〜９０：１０であることがより好ましく、６０：４０〜８５：１５であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂９５に対して、硬化性樹脂組成物の硬化物の配合量を５以上とすることにより、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上にしやすくできる。また、熱可塑性樹脂４０に対して、硬化性樹脂組成物の硬化物の配合量を６０以下とすることにより、ヒートシール層のインデンテーション硬さが硬くなりすぎることを抑制したり、熱可塑性樹脂に基づくヒートシール層の接着性を維持しやすくできる。
When the heat seal layer contains a cured product of the thermoplastic resin and the curable resin composition, the blending ratio of the thermoplastic resin and the cured product of the curable resin composition is 40:60 to 95: 5 on a mass basis. It is preferably 50:50 to 90:10, more preferably 60:40 to 85:15.
By setting the blending amount of the cured product of the curable resin composition to 5 or more with respect to the thermoplastic resin 95, the indentation hardness of the heat seal layer can be easily increased to 290 MPa or more. Further, by setting the blending amount of the cured product of the curable resin composition to 60 or less with respect to the thermoplastic resin 40, it is possible to prevent the indentation hardness of the heat seal layer from becoming too hard, or to prevent the thermoplastic resin from becoming too hard. It is possible to easily maintain the adhesiveness of the heat seal layer based on the above.
硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物が挙げられる。 Examples of the curable resin composition include a thermosetting resin composition and an ionizing radiation curable resin composition.
熱硬化性樹脂組成物は、少なくとも熱硬化性樹脂を含む組成物であり、加熱により、硬化する樹脂組成物である。
熱硬化性樹脂としては、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、フェノール樹脂、尿素メラミン樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂組成物には、必要に応じて硬化剤が添加される。
The thermosetting resin composition is a composition containing at least a thermosetting resin, and is a resin composition that is cured by heating.
Examples of the thermosetting resin include acrylic resin, urethane resin, phenol resin, urea melamine resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, and silicone resin. A curing agent is added to the thermosetting resin composition as needed.
電離放射線硬化性樹脂組成物は、電離放射線硬化性官能基を有する化合物（以下、「電離放射線硬化性化合物」ともいう）を含む組成物である。電離放射線硬化性官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、アリル基等のエチレン性不飽和結合基、及びエポキシ基、オキセタニル基等が挙げられる。電離放射線硬化性化合物としては、エチレン性不飽和結合基を有する化合物が好ましく、エチレン性不飽和結合基を２つ以上有する化合物がより好ましく、中でも、エチレン性不飽和結合基を２つ以上有する、多官能性（メタ）アクリレート系化合物が更に好ましい。多官能性（メタ）アクリレート系化合物としては、モノマー及びオリゴマーのいずれも用いることができる。
なお、電離放射線とは、電磁波又は荷電粒子線のうち、分子を重合あるいは架橋し得るエネルギー量子を有するものを意味し、通常、紫外線（ＵＶ）又は電子線（ＥＢ）が用いられるが、その他、Ｘ線、γ線などの電磁波、α線、イオン線などの荷電粒子線も使用可能である。
本明細書において、（メタ）アクリレートとは、アクリレート又はメタクリレートを意味し、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸又はメタクリル酸を意味し、（メタ）アクリロイル基とは、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味する。
The ionizing radiation curable resin composition is a composition containing a compound having an ionizing radiation curable functional group (hereinafter, also referred to as “ionizing radiation curable compound”). Examples of the ionizing radiation curable functional group include an ethylenically unsaturated group such as a (meth) acryloyl group, a vinyl group and an allyl group, and an epoxy group and an oxetanyl group. As the ionizing radiation curable compound, a compound having an ethylenically unsaturated bond group is preferable, a compound having two or more ethylenically unsaturated bond groups is more preferable, and a compound having two or more ethylenically unsaturated bond groups is particularly preferable. Polyfunctional (meth) acrylate compounds are more preferred. As the polyfunctional (meth) acrylate compound, either a monomer or an oligomer can be used.
The ionizing radiation means an electromagnetic wave or a charged particle beam having an energy quantum capable of polymerizing or cross-linking a molecule, and usually, an ultraviolet ray (UV) or an electron beam (EB) is used. Electromagnetic waves such as X-rays and γ-rays, and charged particle beams such as α-rays and ion-rays can also be used.
In the present specification, (meth) acrylate means acrylate or methacrylate, (meth) acrylic acid means acrylic acid or methacrylic acid, and (meth) acryloyl group means acryloyl group or methacryloyl group. means.
多官能性（メタ）アクリレート系化合物のうち、２官能（メタ）アクリレート系モノマーとしては、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡテトラエトキシジアクリレート、ビスフェノールＡテトラプロポキシジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート等が挙げられる。
３官能以上の（メタ）アクリレート系モノマーとしては、例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性トリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
また、上記（メタ）アクリレート系モノマーは、分子骨格の一部を変性しているものでもよく、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、カプロラクトン、イソシアヌル酸、アルキル、環状アルキル、芳香族、ビスフェノール等による変性がなされたものも使用することができる。
Among the polyfunctional (meth) acrylate-based compounds, the bifunctional (meth) acrylate-based monomers include ethylene glycol di (meth) acrylate, bisphenol A tetraethoxydiacrylate, bisphenol A tetrapropoxydiacrylate, and 1,6-hexane. Examples thereof include diol diacrylate.
Examples of the trifunctional or higher functional (meth) acrylate-based monomer include trimethylolpropane tri (meth) acrylate, pentaerythritol tri (meth) acrylate, pentaerythritol tetra (meth) acrylate, dipentaerythritol hexa (meth) acrylate, and di. Examples thereof include pentaerythritol tetra (meth) acrylate and isocyanuric acid-modified tri (meth) acrylate.
Further, the (meth) acrylate-based monomer may be one in which a part of the molecular skeleton is modified, and is modified with ethylene oxide, propylene oxide, caprolactone, isocyanuric acid, alkyl, cyclic alkyl, aromatic, bisphenol and the like. Can also be used.
また、多官能性（メタ）アクリレート系オリゴマーとしては、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート等のアクリレート系重合体等が挙げられる。
ウレタン（メタ）アクリレートは、例えば、多価アルコール及び有機ジイソシアネートとヒドロキシ（メタ）アクリレートとの反応によって得られる。
また、好ましいエポキシ（メタ）アクリレートは、３官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレート、２官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等と多塩基酸と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレート、及び２官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等とフェノール類と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレートである。
上記電離放射線硬化性化合物は１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上記電離放射線硬化性化合物の中でも、多官能性（メタ）アクリレート系オリゴマーが好ましく、その中でも、多官能性ウレタン（メタ）アクリレート系オリゴマーがより好ましい。
Examples of the polyfunctional (meth) acrylate-based oligomer include acrylate-based polymers such as urethane (meth) acrylate, epoxy (meth) acrylate, polyester (meth) acrylate, and polyether (meth) acrylate.
Urethane (meth) acrylate is obtained, for example, by reacting a polyhydric alcohol or an organic diisocyanate with a hydroxy (meth) acrylate.
Further, the preferable epoxy (meth) acrylate is a (meth) acrylate obtained by reacting a (meth) acrylic acid with a trifunctional or higher functional aromatic epoxy resin, an alicyclic epoxy resin, an aliphatic epoxy resin or the like, and a bifunctional epoxy resin. (Meta) acrylate obtained by reacting the above aromatic epoxy resin, alicyclic epoxy resin, aliphatic epoxy resin, etc. with polybasic acid and (meth) acrylic acid, and bifunctional or higher functional aromatic epoxy resin, It is a (meth) acrylate obtained by reacting an alicyclic epoxy resin, an aliphatic epoxy resin or the like with phenols and (meth) acrylic acid.
The ionizing radiation curable compound may be used alone or in combination of two or more. Among the ionizing radiation curable compounds, a polyfunctional (meth) acrylate-based oligomer is preferable, and among them, a polyfunctional urethane (meth) acrylate-based oligomer is more preferable.
電離放射線硬化性化合物が紫外線硬化性化合物である場合には、電離放射線硬化性組成物は、光重合開始剤や光重合促進剤等の添加剤を含むことが好ましい。
光重合開始剤としては、アセトフェノン、ベンゾフェノン、α−ヒドロキシアルキルフェノン、ミヒラーケトン、ベンゾイン、ベンジルジメチルケタール、ベンゾイルベンゾエート、α−アシルオキシムエステル、チオキサントン類等から選ばれる１種以上が挙げられる。
また、光重合促進剤は、硬化時の空気による重合阻害を軽減させ硬化速度を速めることができるものであり、例えば、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミルエステル、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸エチルエステル等から選ばれる１種以上が挙げられる。
When the ionizing radiation curable compound is an ultraviolet curable compound, the ionizing radiation curable composition preferably contains an additive such as a photopolymerization initiator or a photopolymerization accelerator.
Examples of the photopolymerization initiator include one or more selected from acetophenone, benzophenone, α-hydroxyalkylphenone, Michler ketone, benzoin, benzyl dimethyl ketal, benzoyl benzoate, α-acyl oxime ester, thioxanthones and the like.
Further, the photopolymerization accelerator can reduce the polymerization inhibition by air at the time of curing and accelerate the curing rate. For example, from p-dimethylaminobenzoic acid isoamyl ester, p-dimethylaminobenzoic acid ethyl ester and the like. One or more selected species can be mentioned.
ヒートシール層は、本発明の効果を阻害しない範囲で、レベリング剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤及び帯電防止剤等の添加剤を含んでいてもよい。 The heat seal layer may contain additives such as a leveling agent, an ultraviolet absorber, an antioxidant, and an antistatic agent as long as the effects of the present invention are not impaired.
ヒートシール層の厚みは、０．５〜５．０μｍであることが好ましく、０．６〜４．０μｍであることがより好ましく、０．７〜２．０μｍであることがさらに好ましく、０．８〜１．６μｍであることがさらに好ましい。
ヒートシール層の厚みを０．５μｍ以上とすることにより、ヒートシール層と被着体との密着力を良好にしやすくできる。
また、ヒートシール層の厚みを５．０μｍ以下とすることにより、防眩層の変形を抑制し、成形体の表面に所望の防眩性を備えたものとしやすくできる。ヒートシール層の厚みが薄い方が、ヒートシール層の変形の絶対量が小さくなり、防眩層に伝わるひずみも小さくなるためである。
The thickness of the heat seal layer is preferably 0.5 to 5.0 μm, more preferably 0.6 to 4.0 μm, still more preferably 0.7 to 2.0 μm, and 0. It is more preferably 8 to 1.6 μm.
By setting the thickness of the heat seal layer to 0.5 μm or more, it is possible to easily improve the adhesion between the heat seal layer and the adherend.
Further, by setting the thickness of the heat seal layer to 5.0 μm or less, deformation of the antiglare layer can be suppressed, and the surface of the molded product can be easily provided with desired antiglare properties. This is because the thinner the heat seal layer, the smaller the absolute amount of deformation of the heat seal layer, and the smaller the strain transmitted to the antiglare layer.
ヒートシール層及び防眩層等の各層は、例えば、各層を構成する成分を含む塗布液を塗布、乾燥し、必要に応じて電離放射線を照射することにより形成できる。これらの塗布液には、各層を構成する成分を溶解すること、塗布液の粘度を調整することなどを目的として、溶剤を含むことが好ましい。また、各層を構成する成分、及び、目的とする粘度に応じて、溶剤の種類及び量を調製することが好ましい。 Each layer such as the heat seal layer and the antiglare layer can be formed, for example, by applying a coating liquid containing the components constituting each layer, drying, and irradiating ionizing radiation as necessary. It is preferable that these coating liquids contain a solvent for the purpose of dissolving the components constituting each layer, adjusting the viscosity of the coating liquids, and the like. Further, it is preferable to prepare the type and amount of the solvent according to the components constituting each layer and the target viscosity.
−インデンテーション硬さの測定方法−
ヒートシール層のインデンテーション硬さを測定するためには、ヒートシール層の断面が露出した測定用のサンプルを作製する必要がある。該サンプルは例えば、下記（Ａ１）〜（Ａ２）の工程で作製できる。
-Measurement method of indentation hardness-
In order to measure the indentation hardness of the heat seal layer, it is necessary to prepare a measurement sample in which the cross section of the heat seal layer is exposed. The sample can be prepared, for example, by the following steps (A1) to (A2).
（Ａ１）成形体を任意の大きさ（例えば、縦１０ｍｍ×横３ｍｍの短冊状）に切断してなるカットサンプルを作製した後、該カットサンプルを樹脂で包埋してなる包埋サンプルを作製する。包埋用の樹脂はエポキシ樹脂が好ましい。
包埋サンプルは、例えば、シリコン包埋板（シリコンカプセル）内にカットサンプルを配置した後に包埋用の樹脂を流し込み、さらに、包埋用の樹脂を硬化させた後（以下に例示するストルアス社製のエポキシ樹脂の場合、常温で１２時間放置して硬化することが好ましい）、シリコン包埋板（シリコンカプセル）から、カットサンプル及びこれを包む包埋用の樹脂を取り出すことにより得ることができる。シリコン包埋板（シリコンカプセル）は、例えば、堂阪イーエム社製のものが挙げられる。包埋用のエポキシ樹脂は、例えば、ストルアス社製の商品名「エポフィックス」と、同社製の商品名「エポフィックス用硬化剤」とを１０：１．２で混合したものを用いることができる。
(A1) After preparing a cut sample obtained by cutting a molded product into an arbitrary size (for example, a strip shape having a length of 10 mm and a width of 3 mm), the cut sample is embedded with a resin to prepare an embedded sample. do. Epoxy resin is preferable as the resin for embedding.
For the embedding sample, for example, after arranging the cut sample in a silicon embedding plate (silicon capsule), the embedding resin is poured, and then the embedding resin is cured (Sturus Co., Ltd. illustrated below). In the case of an epoxy resin made of the above product, it is preferable to leave it at room temperature for 12 hours to cure it), and it can be obtained by taking out a cut sample and a resin for embedding that encloses the cut sample from a silicon embedding plate (silicon capsule). .. Examples of the silicon embedding plate (silicon capsule) include those manufactured by Dosaka EM. As the epoxy resin for embedding, for example, a mixture of the product name "Epofix" manufactured by Struas and the product name "Curing agent for Epofix" manufactured by the same company can be used at a ratio of 10: 1.2. ..
（Ａ２）包埋サンプルをダイヤモンドナイフでサンプルを垂直に切断し、成形体の断面が露出してなる、インデンテーション硬さ測定用のサンプルを作製する。包埋サンプルは、カットサンプルの中心を通るように切断することが好ましい。
包埋サンプルを切断する装置としては、例えば、ライカマイクロシステムズ社製の商品名「ウルトラミクロトーム ＥＭ ＵＣ７」が挙げられる。
(A2) The embedded sample is cut vertically with a diamond knife to prepare a sample for indentation hardness measurement in which the cross section of the molded product is exposed. The embedded sample is preferably cut so as to pass through the center of the cut sample.
Examples of the device for cutting the embedded sample include the trade name "Ultra Microtome EM UC7" manufactured by Leica Microsystems.
ヒートシール層の断面のインデンテーション硬さは、上述したサンプルの切断面に対して、バーコビッチ圧子（材質：ダイヤモンド三角錐）を垂直に押し込んで測定する。ここで、バーコビッチ圧子を押し込む位置は、ヒートシール層の厚み方向の略中心とすることが好ましい。略中心とは、ヒートシール層の厚みをＴ［μｍ］と定義した際に、ヒートシール層の厚み方向の中心からのズレが±０．１Ｔ以内であることを意味する。 The indentation hardness of the cross section of the heat seal layer is measured by pressing a Berkovich indenter (material: diamond triangular pyramid) perpendicularly to the cut surface of the sample described above. Here, the position where the Berkovich indenter is pushed is preferably substantially at the center in the thickness direction of the heat seal layer. The substantially center means that when the thickness of the heat seal layer is defined as T [μm], the deviation from the center in the thickness direction of the heat seal layer is within ± 0.1 T.
インデンテーション硬さは、下記の条件で測定することが好ましい。
＜測定条件＞
・使用圧子：バーコビッチ圧子（型番：ＴＩ−００３９、ＢＲＵＫＥＲ社製）
・押し込み条件：荷重制御方式
・最大荷重：５０μＮ
・荷重印加時間：１０秒間（荷重変化率：５μＮ／ｓｅｃ）
・保持時間：５秒間
・保持荷重：５０μＮ
・荷重除荷時間：１０秒間（荷重変化率：−５μＮ／ｓｅｃ）
The indentation hardness is preferably measured under the following conditions.
<Measurement conditions>
-Indenter used: Berkovich indenter (model number: TI-0039, manufactured by Bruker)
・ Pushing condition: Load control method ・ Maximum load: 50 μN
-Load application time: 10 seconds (load change rate: 5 μN / sec)
・ Holding time: 5 seconds ・ Holding load: 50 μN
・ Load unloading time: 10 seconds (load change rate: -5 μN / sec)
インデンテーション硬さは、下記のようにして算出することができる。
まず、押し込み荷重Ｆ（Ｎ）に対応する押し込み深さｈ（ｎｍ）を連続的に測定し、荷重−変位曲線を作成する。作成した荷重−変位曲線を解析し、最大押し込み荷重Ｆｍａｘ（Ｎ）を、圧子とプラスチックフィルムとが接している投影面積Ａｐ（ｍｍ２）で除した値として、インデンテーション硬さＨＩＴを算出することができる（下記式（１））。
ＨＩＴ＝Ｆｍａｘ／Ａｐ …（１）
ここで、Ａｐは標準試料の溶融石英（ＢＲＵＫＥＲ社製の５−００９８）を用いてＯｌｉｖｅｒ−Ｐｈａｒｒ法で圧子先端曲率を補正した接触投影面積である。
The indentation hardness can be calculated as follows.
First, the indentation depth h (nm) corresponding to the indentation load F (N) is continuously measured, and a load-displacement curve is created. Load created - by analyzing the displacement curve, the maximum indentation load F max (N), as divided by the projected area and the indenter and the plastic film in contact A p (mm 2), the indentation hardness H IT It can be calculated (the following formula (1)).
H IT = F max / Ap ... (1)
Here, A p is the contact projection area obtained by correcting the indenter tip curvature in Oliver-Pharr method using fused quartz standard samples (5-0098 of BRUKER Corp.).
本明細書において、ヒートシール層のインデンテーション硬さは、１０個のサンプルの測定値の平均値を意味する。 In the present specification, the indentation hardness of the heat seal layer means the average value of the measured values of 10 samples.
本明細書において、インデンテーション硬さ、並びに後述する表面形状等の各種の測定の雰囲気は、特に断りのない限り、温度２３℃±５℃、湿度４０〜６５％とする。また、測定の前に、前記雰囲気にサンプルを３０分以上晒すものとする。 In the present specification, the atmosphere of various measurements such as the indentation hardness and the surface shape described later is set to a temperature of 23 ° C. ± 5 ° C. and a humidity of 40 to 65% unless otherwise specified. In addition, the sample shall be exposed to the atmosphere for 30 minutes or more before the measurement.
《防眩層》
防眩層は、ヒートシール層の被着体とは反対側に位置する層である。防眩層は、転写層の表面（≒成形体の表面）を凹凸化し、成形体に防眩性を付与する役割を有する。
防眩層は、バインダー樹脂及び粒子を含むことが好ましい。
《Anti-glare layer》
The antiglare layer is a layer located on the opposite side of the heat seal layer from the adherend. The antiglare layer has a role of making the surface of the transfer layer (≈ the surface of the molded body) uneven and imparting antiglare properties to the molded body.
The antiglare layer preferably contains a binder resin and particles.
防眩層のバインダー樹脂は、硬化性樹脂組成物の硬化物及び熱可塑性樹脂が挙げられる。
防眩層のバインダー樹脂は、硬化性樹脂組成物の硬化物を主成分として含むことが好ましい。また、防眩層のバインダー樹脂の実施形態としては、硬化性樹脂組成物の硬化物及び熱可塑性樹脂を含むものも挙げられる。
バインダー樹脂として、硬化性樹脂組成物の硬化物を主成分として含む場合、防眩層の硬度を上げ、防眩層の変形を抑制しやすくできる。一方、バインダー樹脂として、硬化性樹脂組成物の硬化物及び熱可塑性樹脂を含む場合、硬化性樹脂組成物の硬化物により所定の硬度を付与しつつ、ヒートシール層に生じたひずみを熱可塑性樹脂で緩和し、防眩層の変形を抑制しやすくできる。
Examples of the binder resin of the antiglare layer include a cured product of a curable resin composition and a thermoplastic resin.
The binder resin of the antiglare layer preferably contains a cured product of the curable resin composition as a main component. In addition, examples of the binder resin for the antiglare layer include those containing a cured product of a curable resin composition and a thermoplastic resin.
When the binder resin contains a cured product of the curable resin composition as a main component, the hardness of the antiglare layer can be increased and deformation of the antiglare layer can be easily suppressed. On the other hand, when the binder resin contains a cured product of the curable resin composition and a thermoplastic resin, the strain generated in the heat seal layer is applied to the thermoplastic resin while imparting a predetermined hardness by the cured product of the curable resin composition. It can be alleviated and the deformation of the antiglare layer can be easily suppressed.
防眩層のバインダー樹脂の主成分が硬化性樹脂組成物の硬化物である場合、硬化性樹脂組成物の硬化物の含有量は、全バインダー樹脂の５０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、より好ましくは９９質量％以上である。 When the main component of the binder resin of the antiglare layer is a cured product of the curable resin composition, the content of the cured product of the curable resin composition is preferably 50% by mass or more of the total binder resin, more preferably. It is preferably 70% by mass or more, more preferably 90% by mass or more, more preferably 95% by mass or more, and more preferably 99% by mass or more.
防眩層のバインダー樹脂として、硬化性樹脂組成物の硬化物と熱可塑性樹脂とを含む場合、硬化性樹脂組成物の硬化物と熱可塑性樹脂との配合比は、９９：１〜７０：３０であることが好ましく、９５：５〜８５：１５であることがより好ましい。 When the cured product of the curable resin composition and the thermoplastic resin are contained as the binder resin of the antiglare layer, the blending ratio of the cured product of the curable resin composition and the thermoplastic resin is 99: 1 to 70:30. It is preferably 95: 5 to 85:15, and more preferably 95: 5 to 85:15.
硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物が挙げられ、変形抑制の観点から、電離放射線硬化性樹脂組成物が好ましい。
防眩層のバインダー樹脂としての、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物は、汎用の材料を用いることができ、例えば、ヒートシール層で例示したものが挙げられる。
Examples of the curable resin composition include a thermosetting resin composition and an ionizing radiation curable resin composition, and the ionizing radiation curable resin composition is preferable from the viewpoint of suppressing deformation.
As the thermoplastic resin, the thermosetting resin composition and the ionizing radiation curable resin composition as the binder resin of the antiglare layer, general-purpose materials can be used, and examples thereof include those exemplified by the heat seal layer. ..
粒子は、有機粒子及び無機粒子から選ばれる１種又は２種以上を用いることができる。
有機粒子としては、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリル−スチレン共重合体、メラミン樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ベンゾグアナミン−メラミン−ホルムアルデヒド縮合物、シリコーン、フッ素系樹脂及びポリエステル系樹脂等からなる粒子が挙げられる。無機粒子としては、シリカ、アルミナ、アンチモン、ジルコニア及びチタニア等からなる粒子が挙げられる。
粒子は、球形、円盤状、ラグビーボール状、不定形等の形状が挙げられ、また、これら形状の中空粒子、多孔質粒子及び中実粒子等が挙げられる。これらの中でも、凹凸形状の制御しやすさの観点からは、球形の中実粒子が好適である。
As the particles, one kind or two or more kinds selected from organic particles and inorganic particles can be used.
Examples of the organic particles include particles composed of polymethylmethacrylate, polyacrylic-styrene copolymer, melamine resin, polycarbonate, polystyrene, polyvinyl chloride, benzoguanamine-melamine-formaldehyde condensate, silicone, fluororesin, polyester resin and the like. Can be mentioned. Examples of the inorganic particles include particles made of silica, alumina, antimony, zirconia, titania and the like.
Examples of the particles include spherical, disk-shaped, rugby ball-shaped, amorphous and the like, and hollow particles, porous particles, solid particles and the like having these shapes can be mentioned. Among these, spherical solid particles are preferable from the viewpoint of easy control of the uneven shape.
防眩層中の粒子の平均粒子径は、防眩層の厚みにより異なるため一概には言えないが、０．１〜１０．０μｍが好ましく、０．２〜５．０μｍであることがより好ましい。粒子は、平均粒子径の異なる２種以上の粒子を用いることもできる。 The average particle size of the particles in the antiglare layer varies depending on the thickness of the antiglare layer and cannot be unequivocally determined, but is preferably 0.1 to 10.0 μm, more preferably 0.2 to 5.0 μm. .. As the particles, two or more kinds of particles having different average particle diameters can be used.
粒子の平均粒子径は、以下の（ｉ）〜（iii）の作業により算出できる。
（ｉ）防眩フィルムを光学顕微鏡にて透過観察画像を撮像する。倍率は５００〜２０００倍が好ましい。
（ii）観察画像から任意の１０個の大粒子を抽出し、個々の粒子の粒子径を算出する。粒子径は、粒子の断面を任意の平行な２本の直線で挟んだとき、該２本の直線間距離が最大となるような２本の直線の組み合わせにおける直線間距離として測定される。
（iii）同じサンプルの別画面の観察画像において同様の作業を５回行って、合計５０個分の粒子径の数平均から得られる値を粒子の平均粒子径とする。
The average particle size of the particles can be calculated by the following operations (i) to (iii).
(I) The antiglare film is imaged as a transmission observation image with an optical microscope. The magnification is preferably 500 to 2000 times.
(Ii)
(Iii) The same operation is performed 5 times on the observation image on another screen of the same sample, and the value obtained from the number average of the particle sizes of a total of 50 particles is taken as the average particle size of the particles.
ただし、光学的に粒子が観察できないときは以下の（iv）〜（vi）による。
（iv）防眩フィルムから、粒子の中心を通る断面となるような切片をミクロトームにて作製する。切片の厚さは７０ｎｍ〜１００ｎｍが好ましい。中心を通る断面となる切片を得るためには、１つの粒子につき連続で複数の切片を作製し、各切片から（ｖ）の作業により算出した粒子径が極大となる切片を、中心を通る断面となる切片とすることができる。
（ｖ）得られた切片を走査型電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）にて観察して粒子径を算出する。粒子径の算出方法は（ii）と同様とする。倍率は５０００〜２００００倍が好ましい。
（vi）この作業を２０個分の粒子に対して行って、２０個分の粒子径の数平均から得られる値を粒子の平均粒子径とする。
However, if the particles cannot be observed optically, the following (iv) to (vi) shall be applied.
(Iv) From the antiglare film, a section having a cross section passing through the center of the particle is prepared by a microtome. The thickness of the section is preferably 70 nm to 100 nm. In order to obtain a section having a cross section passing through the center, a plurality of sections are continuously prepared for one particle, and a section having a maximum particle diameter calculated from each section by the operation (v) is selected as a cross section passing through the center. Can be an intercept.
(V) The obtained section is observed with a scanning electron microscope (STEM) to calculate the particle size. The method for calculating the particle size is the same as in (ii). The magnification is preferably 5000 to 20000 times.
(Vi) This operation is performed on 20 particles, and the value obtained from the number average of the particle sizes of 20 particles is taken as the average particle size of the particles.
防眩層中の粒子の含有量は、目的とする防眩性の程度により異なるため一概にはいえないが、バインダー樹脂１００質量部に対して、０．５〜５０質量部であることが好ましく、１．０〜２５質量部であることがより好ましく、１．５〜２０質量部であることがさらに好ましい。 The content of the particles in the antiglare layer varies depending on the desired degree of antiglare, so it cannot be unconditionally determined, but it is preferably 0.5 to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the binder resin. , 1.0 to 25 parts by mass, more preferably 1.5 to 20 parts by mass.
防眩層は、本発明の効果を阻害しない範囲で、レベリング剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤及び帯電防止剤等の添加剤を含んでいてもよい。 The antiglare layer may contain additives such as a leveling agent, an ultraviolet absorber, an antioxidant and an antistatic agent as long as the effects of the present invention are not impaired.
防眩層の厚みは、１〜３０μｍであることが好ましく、２〜１５μｍであることがより好ましく、３〜７μｍであることがさらに好ましい。 The thickness of the antiglare layer is preferably 1 to 30 μm, more preferably 2 to 15 μm, and even more preferably 3 to 7 μm.
《マイグレーション抑制層》
転写層は、ヒートシール層と防眩層との間に位置するマイグレーション抑制層を有していてもよい。
マイグレーション抑制層は、ヒートシール層の成分が防眩層に移行（マイグレーション）することを抑制する役割を有する。防眩層中にヒートシール層の成分が移行した場合、防眩層の防眩性が変化する場合がある。このため、ヒートシール層と防眩層との間にマイグレーション抑制層を配置することによって、成形体の表面に所望の防眩性を付与しやすくできる。なお、ヒートシール層の成分は、「熱」及び「被着体側から転写層側に向かう圧力」により、防眩層側に移行しやすくなると考えられる。
<< Migration suppression layer >>
The transfer layer may have a migration suppression layer located between the heat seal layer and the antiglare layer.
The migration suppressing layer has a role of suppressing the migration (migration) of the components of the heat seal layer to the antiglare layer. When the components of the heat seal layer are transferred into the antiglare layer, the antiglare property of the antiglare layer may change. Therefore, by arranging the migration suppressing layer between the heat seal layer and the antiglare layer, it is possible to easily impart desired antiglare properties to the surface of the molded product. It is considered that the components of the heat seal layer are likely to move to the antiglare layer side due to "heat" and "pressure from the adherend side to the transfer layer side".
マイグレーション抑制層は、主成分として、硬化性樹脂組成物の硬化物を含むことが好ましい。主成分とは、マイグレーション抑制層の全固形分の５０質量％以上を意味し、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。 The migration suppressing layer preferably contains a cured product of the curable resin composition as a main component. The main component means 50% by mass or more of the total solid content of the migration suppressing layer, preferably 60% by mass or more, and more preferably 70% by mass or more.
マイグレーション抑制層の硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物が挙げられ、電離放射線硬化性樹脂組成物が好ましい。
マイグレーション抑制層の熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物は、汎用の材料を用いることができ、例えば、ヒートシール層で例示したものが挙げられる。
Examples of the curable resin composition of the migration suppressing layer include a thermosetting resin composition and an ionizing radiation curable resin composition, and an ionizing radiation curable resin composition is preferable.
As the thermosetting resin composition and the ionizing radiation curable resin composition of the migration suppressing layer, general-purpose materials can be used, and examples thereof include those exemplified by the heat seal layer.
マイグレーション抑制層は、硬化性樹脂組成物の硬化物に加えて、熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。 The migration suppressing layer may contain a thermoplastic resin in addition to the cured product of the curable resin composition.
マイグレーション抑制層は、本発明の効果を阻害しない範囲で、レベリング剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤及び帯電防止剤等の添加剤を含んでいてもよい。
なお、マイグレーション抑制層は、マイグレーション抑制の観点から粒子を実質的に含有しないことが好ましい。実質的に含有しないとは、マイグレーション抑制層の全固形分の０．１質量％以下であることを意味し、好ましくは０．０１質量％以下、より好ましくは０質量％である。
The migration suppressing layer may contain additives such as a leveling agent, an ultraviolet absorber, an antioxidant and an antistatic agent as long as the effects of the present invention are not impaired.
The migration suppression layer preferably contains substantially no particles from the viewpoint of migration suppression. The term "substantially free" means that the total solid content of the migration suppressing layer is 0.1% by mass or less, preferably 0.01% by mass or less, and more preferably 0% by mass.
マイグレーション抑制層の厚みは、０．５〜５．０μｍであることが好ましく、０．７〜４．０μｍであることがより好ましく、１．０〜３．０μｍであることがさらに好ましい。
マイグレーション抑制層の厚みを０．５μｍ以上とすることにより、マイグレーションを抑制しやすくできる。また、マイグレーション抑制層の厚みを５．０μｍ以下とすることにより、成形性を良好にしやすくできる。
The thickness of the migration suppression layer is preferably 0.5 to 5.0 μm, more preferably 0.7 to 4.0 μm, and even more preferably 1.0 to 3.0 μm.
By setting the thickness of the migration suppression layer to 0.5 μm or more, migration can be easily suppressed. Further, by setting the thickness of the migration suppressing layer to 5.0 μm or less, the moldability can be easily improved.
《反射防止層》
転写層は、成形体に反射防止性を付与する観点から、防眩層のヒートシール層とは反対側に位置する反射防止層を有していてもよい。
反射防止層は、例えば、低屈折率層の単層構造、高屈折率層と低屈折率層との積層構造が挙げられる。
《Anti-reflective layer》
The transfer layer may have an antireflection layer located on the opposite side of the heat seal layer of the antiglare layer from the viewpoint of imparting antireflection property to the molded product.
Examples of the antireflection layer include a single-layer structure of a low refractive index layer and a laminated structure of a high refractive index layer and a low refractive index layer.
−低屈折率層−
低屈折率層は、転写層を構成する層のうち、最も被着体から離れた位置に配置することが好ましい。すなわち、低屈折率層は、成形体の最表面に配置することが好ましい。
なお、低屈折率層よりも防眩層側に後述する高屈折率層を低屈折率層に隣接して形成することで、反射防止性をより高めることができる。
-Low index of refraction layer-
The low refractive index layer is preferably arranged at a position farthest from the adherend among the layers constituting the transfer layer. That is, the low refractive index layer is preferably arranged on the outermost surface of the molded product.
By forming a high refractive index layer, which will be described later, adjacent to the low refractive index layer on the antiglare layer side of the low refractive index layer, the antireflection property can be further enhanced.
低屈折率層の屈折率は、１．１０〜１．４８が好ましく、１．２０〜１．４５がより好ましく、１.２６〜１．４０がより好ましく、１．２８〜１．３８がより好ましく、１．３０〜１．３５がより好ましい。
また、低屈折率層の厚みは、８０〜１２０ｎｍが好ましく、８５〜１１０ｎｍがより好ましく、９０〜１０５ｎｍがより好ましい。また、低屈折率層の厚みは、中空粒子等の低屈折率粒子の平均粒子径よりも大きいことが好ましい。
The refractive index of the low refractive index layer is preferably 1.10 to 1.48, more preferably 1.20 to 1.45, more preferably 1.26 to 1.40, and more preferably 1.28 to 1.38. Preferably, 1.30 to 1.35 is more preferable.
The thickness of the low refractive index layer is preferably 80 to 120 nm, more preferably 85 to 110 nm, and even more preferably 90 to 105 nm. Further, the thickness of the low refractive index layer is preferably larger than the average particle size of low refractive index particles such as hollow particles.
低屈折率粒子は、中空粒子及び非中空粒子が挙げられる。
中空粒子及び非中空粒子の材質は、シリカ及びフッ化マグネシウム等の無機化合物、有機化合物のいずれであってもよいが、低屈折率化及び強度の観点からシリカが好ましい。以下、中空シリカ粒子及び非中空シリカ粒子を中心として説明する。
Examples of low refractive index particles include hollow particles and non-hollow particles.
The material of the hollow particles and the non-hollow particles may be any of an inorganic compound such as silica and magnesium fluoride, and an organic compound, but silica is preferable from the viewpoint of low refractive index and strength. Hereinafter, hollow silica particles and non-hollow silica particles will be mainly described.
中空シリカ粒子とは、シリカからなる外殻層を有し、当該外殻層に囲まれた粒子内部が空洞であり、該空洞内部に空気を含む粒子をいう。中空シリカ粒子は、空気を含むことにより、シリカ本来の屈折率に比べて気体の占有率に比例して屈折率が低下する粒子である。非中空シリカ粒子とは、中空シリカ粒子のように内部が空洞となっていない粒子である。非中空シリカ粒子は、例えば中実のシリカ粒子である。
中空シリカ粒子及び非中空シリカ粒子の形状は、特に限定はなく、真球状、回転楕円体状、及び、球体に近似できる多面体形状等の略球状などであってもよい。なかでも、耐擦傷性を考慮すると、真球状、回転楕円体状または略球状であることが好ましい。
Hollow silica particles refer to particles having an outer shell layer made of silica, the inside of the particles surrounded by the outer shell layer is a cavity, and the inside of the cavity contains air. Hollow silica particles are particles whose refractive index decreases in proportion to the gas occupancy rate as compared with the original refractive index of silica due to the inclusion of air. Non-hollow silica particles are particles that are not hollow inside, such as hollow silica particles. The non-hollow silica particles are, for example, solid silica particles.
The shapes of the hollow silica particles and the non-hollow silica particles are not particularly limited, and may be a spherical shape, a spheroidal shape, or a substantially spherical shape such as a polyhedral shape that can be approximated to a sphere. Among them, in consideration of scratch resistance, it is preferably a true sphere, a spheroid, or a substantially sphere.
中空シリカ粒子は、内部に空気を含むことから、低屈折率層全体の屈折率を低下させる役割を果たす。空気の比率を高めた粒子径の大きい中空シリカ粒子を用いることにより、低屈折率層の屈折率をより低下させることができる。一方で、中空シリカ粒子は、機械的強度に劣る傾向がある。特に、空気の比率を高めた粒子径の大きい中空シリカ粒子を用いた場合、低屈折率層の耐擦傷性を低下させやすい傾向がある。
非中空シリカ粒子は、バインダー樹脂中に分散することにより、低屈折率層の耐擦傷性を向上させる役割を果たす。
Since the hollow silica particles contain air inside, they play a role of lowering the refractive index of the entire low refractive index layer. By using hollow silica particles having a large particle size with an increased proportion of air, the refractive index of the low refractive index layer can be further reduced. On the other hand, hollow silica particles tend to be inferior in mechanical strength. In particular, when hollow silica particles having a large particle size with an increased proportion of air are used, the scratch resistance of the low refractive index layer tends to be lowered.
The non-hollow silica particles play a role of improving the scratch resistance of the low refractive index layer by dispersing in the binder resin.
中空シリカ粒子の平均粒子径は、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましく、６０ｎｍ以上８０ｎｍ以下であることがより好ましい。
また、非中空シリカ粒子の平均粒子径は、５ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以上１５ｎｍ以下であることがより好ましい。
The average particle size of the hollow silica particles is preferably 50 nm or more and 100 nm or less, and more preferably 60 nm or more and 80 nm or less.
The average particle size of the non-hollow silica particles is preferably 5 nm or more and 20 nm or less, and more preferably 10 nm or more and 15 nm or less.
中空シリカ粒子及び非中空シリカ粒子は、表面がシランカップリング剤で被覆されていることが好ましい。（メタ）アクリロイル基又はエポキシ基を有するシランカップリング剤を用いることがより好ましい。
シリカ粒子にシランカップリング剤による表面処理を施すことにより、シリカ粒子とバインダー樹脂との親和性が向上し、シリカ粒子の凝集が生じにくくなる。シランカップリング剤は汎用のものを用いることができる。
The surfaces of the hollow silica particles and the non-hollow silica particles are preferably coated with a silane coupling agent. It is more preferable to use a silane coupling agent having a (meth) acryloyl group or an epoxy group.
By subjecting the silica particles to a surface treatment with a silane coupling agent, the affinity between the silica particles and the binder resin is improved, and the aggregation of the silica particles is less likely to occur. A general-purpose silane coupling agent can be used.
中空シリカ粒子の含有量が多くなるほど、バインダー樹脂中の中空シリカ粒子の充填率が高くなり、低屈折率層の屈折率が低下する。このため、中空シリカ粒子の含有量は、バインダー樹脂１００質量部に対して１００質量部以上であることが好ましく、１５０質量部以上であることがより好ましい。
一方で、バインダー樹脂に対する中空シリカ粒子の含有量が多すぎると、バインダー樹脂から露出する中空シリカ粒子が増加する上、粒子間を結合するバインダー樹脂が少なくなる。このため、中空シリカ粒子が損傷したり、脱落したりしやすくなって、低屈折率層の耐擦傷性等の機械的強度が低下する傾向がある。このため、中空シリカ粒子の含有量は、バインダー樹脂１００質量部に対して４００質量部以下であることが好ましく、３００質量部以下であることがより好ましい。
As the content of the hollow silica particles increases, the filling rate of the hollow silica particles in the binder resin increases, and the refractive index of the low refractive index layer decreases. Therefore, the content of the hollow silica particles is preferably 100 parts by mass or more, and more preferably 150 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the binder resin.
On the other hand, if the content of the hollow silica particles with respect to the binder resin is too large, the number of hollow silica particles exposed from the binder resin increases and the amount of the binder resin bonded between the particles decreases. For this reason, the hollow silica particles tend to be easily damaged or fall off, and the mechanical strength such as scratch resistance of the low refractive index layer tends to decrease. Therefore, the content of the hollow silica particles is preferably 400 parts by mass or less, and more preferably 300 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the binder resin.
非中空シリカ粒子の含有量が少ないと、低屈折率層の表面に非中空シリカ粒子が存在していても硬度上昇に影響を及ぼさないことがある。また、非中空シリカ粒子を多量に含有すると、バインダー樹脂の重合による収縮ムラを抑制することができる。このため、非中空シリカ粒子の含有量は、バインダー樹脂１００質量部に対して１０質量部以上であることが好ましく、２０質量部以上であることがより好ましい。
一方で、非中空シリカ粒子の含有量が多すぎると、非中空シリカが凝集しやすくなり、バインダー樹脂の収縮ムラが生じる場合がある。このため、非中空シリカ粒子の含有量は、バインダー樹脂１００質量部に対して１５０質量部以下であることが好ましく、１００質量部以下であることがより好ましく、７０質量部以下であることがさらに好ましい。
If the content of the non-hollow silica particles is low, even if the non-hollow silica particles are present on the surface of the low refractive index layer, they may not affect the increase in hardness. Further, when a large amount of non-hollow silica particles are contained, uneven shrinkage due to polymerization of the binder resin can be suppressed. Therefore, the content of the non-hollow silica particles is preferably 10 parts by mass or more, and more preferably 20 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the binder resin.
On the other hand, if the content of the non-hollow silica particles is too large, the non-hollow silica tends to aggregate, which may cause uneven shrinkage of the binder resin. Therefore, the content of the non-hollow silica particles is preferably 150 parts by mass or less, more preferably 100 parts by mass or less, and further preferably 70 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the binder resin. preferable.
低屈折率層のバインダー樹脂は、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物を含むことが好ましい。低屈折率層の電離放射線硬化性樹脂組成物は、汎用の材料を用いることができ、例えば、ヒートシール層で例示したものが挙げられる。 The binder resin of the low refractive index layer preferably contains a cured product of the ionizing radiation curable resin composition. As the ionizing radiation curable resin composition of the low refractive index layer, a general-purpose material can be used, and examples thereof include those exemplified by the heat seal layer.
−高屈折率層−
高屈折率層は、低屈折率層よりも防眩層側に必要に応じて形成される。なお、後述するハードコート層を有する場合、高屈折率層は、ハードコート層と低屈折率層との間に形成することが好ましい。
-High refractive index layer-
The high refractive index layer is formed on the antiglare layer side of the low refractive index layer as needed. When the hard coat layer described later is provided, the high refractive index layer is preferably formed between the hard coat layer and the low refractive index layer.
高屈折率層は、屈折率が１．５３〜１．８５が好ましく、１．５４〜１．８０がより好ましく、１．５５〜１．７５がより好ましく、１．５６〜１．７０がより好ましい。
また、高屈折率層の厚みは、２００ｎｍ以下が好ましく、５０〜１８０ｎｍがより好ましく、７０〜１５０ｎｍがさらに好ましい。なお、高屈折率ハードコート層とする場合には、ハードコート層の厚みに準じることが好ましい。
The high refractive index layer preferably has a refractive index of 1.53 to 1.85, more preferably 1.54 to 1.80, more preferably 1.55 to 1.75, and more preferably 1.56 to 1.70. preferable.
The thickness of the high refractive index layer is preferably 200 nm or less, more preferably 50 to 180 nm, and even more preferably 70 to 150 nm. In the case of a high refractive index hard coat layer, it is preferable to follow the thickness of the hard coat layer.
高屈折率層は、例えば、バインダー樹脂組成物及び高屈折率粒子を含む高屈折率層形成用塗布液から形成することができる。該バインダー樹脂組成物としては、例えば、後述するハードコート層で例示する硬化性樹脂組成物が挙げられる。 The high refractive index layer can be formed from, for example, a coating liquid for forming a high refractive index layer containing a binder resin composition and high refractive index particles. Examples of the binder resin composition include curable resin compositions exemplified by the hard coat layer described later.
高屈折率粒子としては、五酸化アンチモン（１．７９）、酸化亜鉛（１．９０）、酸化チタン（２．３〜２．７）、酸化セリウム（１．９５）、スズドープ酸化インジウム（１．９５〜２．００）、アンチモンドープ酸化スズ（１．７５〜１．８５）、酸化イットリウム（１．８７）及び酸化ジルコニウム（２．１０）等が挙げられる。 Examples of high refractive index particles include antimony pentoxide (1.79), zinc oxide (1.90), titanium oxide (2.3 to 2.7), cerium oxide (1.95), and tin-doped indium oxide (1. 95 to 2.00), antimony-doped tin oxide (1.75 to 1.85), yttrium oxide (1.87), zirconium oxide (2.10) and the like.
高屈折率粒子の平均粒子径は、２ｎｍ以上が好ましく、５ｎｍ以上がより好ましく、１０ｎｍ以上がさらに好ましい。また、高屈折率粒子の平均粒子径は、白化抑制及び透明性の観点から、２００ｎｍ以下が好ましく、１００ｎｍ以下がより好ましく、８０ｎｍ以下がより好ましく、６０ｎｍ以下がより好ましく、３０ｎｍ以下がより好ましい。高屈折率粒子の平均粒子径が小さいほど透明性が良好であり、特に、６０ｎｍ以下とすることにより透明性を極めて良好にすることができる。 The average particle size of the high-refractive index particles is preferably 2 nm or more, more preferably 5 nm or more, and even more preferably 10 nm or more. The average particle size of the high-refractive index particles is preferably 200 nm or less, more preferably 100 nm or less, more preferably 80 nm or less, more preferably 60 nm or less, and even more preferably 30 nm or less from the viewpoint of whitening suppression and transparency. The smaller the average particle size of the high-refractive index particles, the better the transparency. In particular, the transparency can be made extremely good by setting the particle size to 60 nm or less.
高屈折率粒子又は低屈折率粒子の平均粒子径は、以下の（ｙ１）〜（ｙ３）の作業により算出できる。
（ｙ１）高屈折率層又は低屈折率層の断面をＴＥＭ又はＳＴＥＭで撮像する。ＴＥＭ又はＳＴＥＭの加速電圧は１０ｋｖ〜３０ｋＶ、倍率は５万〜３０万倍とすることが好ましい。
（ｙ２）観察画像から任意の１０個の粒子を抽出し、個々の粒子の粒子径を算出する。粒子径は、粒子の断面を任意の平行な２本の直線で挟んだとき、該２本の直線間距離が最大となるような２本の直線の組み合わせにおける直線間距離として測定される。粒子が凝集している場合、凝集した粒子を一個の粒子とみなして測定する。
（ｙ３）同じサンプルの別画面の観察画像において同様の作業を５回行って、合計５０個分の粒子径の数平均から得られる値を、高屈折率粒子又は低屈折率粒子の平均粒子径とする。
The average particle size of the high-refractive index particles or the low-refractive index particles can be calculated by the following operations (y1) to (y3).
(Y1) The cross section of the high refractive index layer or the low refractive index layer is imaged by TEM or STEM. The acceleration voltage of TEM or STEM is preferably 10 kv to 30 kV, and the magnification is preferably 50,000 to 300,000 times.
(Y2)
(Y3) The same operation is performed 5 times on the observation image on another screen of the same sample, and the value obtained from the number average of the particle diameters for a total of 50 particles is the average particle diameter of the high refractive index particles or the low refractive index particles. And.
高屈折率層及び低屈折率層は、本発明の効果を阻害しない範囲で、レベリング剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤及び帯電防止剤等の添加剤を含んでいてもよい。 The high refractive index layer and the low refractive index layer may contain additives such as a leveling agent, an ultraviolet absorber, an antioxidant, and an antistatic agent as long as the effects of the present invention are not impaired.
＜表面物性＞
本発明の成形体は、成形体の転写層側の表面の、カットオフ値０．２５ｍｍにおけるＪＩＳ Ｂ０６０１：１９９４の算術平均粗さＲａ（Ｒａ０．２５）が０．０２〜０．３０μｍであることが好ましい。Ｒａは、０．０４〜０．２０μｍであることがより好ましく、０．０６〜０．１０μｍであることがさらに好ましい。
Ｒａ０．２５を０．０２μｍ以上とすることにより、防眩性を付与しやすくできる。また、Ｒａ０．２５を０．３０μｍ以下とすることにより、成形体が白っぽく見えることを抑制しやすくできる。
<Surface physical characteristics>
In the molded product of the present invention, the arithmetic mean roughness Ra (Ra0.25) of JIS B0601: 1994 at a cutoff value of 0.25 mm on the surface of the molded product on the transfer layer side is 0.02 to 0.30 μm. Is preferable. Ra is more preferably 0.04 to 0.20 μm, and even more preferably 0.06 to 0.10 μm.
By setting Ra0.25 to 0.02 μm or more, it is possible to easily impart antiglare properties. Further, by setting Ra0.25 to 0.30 μm or less, it is possible to easily suppress the appearance of the molded product as whitish.
成形体のＲａ０．２５及び反射率は、任意の１０箇所の測定値の最小値及び最大値を除外した８箇所の測定値の平均値として算出することが好ましい。成形体のＲａ０．２５の測定条件は、後述する第一離型基材のＲａ０．２５の測定条件とすることが好ましい。 The Ra0.25 and reflectance of the molded product are preferably calculated as the average value of the measured values at 8 points excluding the minimum and maximum values of the measured values at any 10 points. The measurement condition of Ra0.25 of the molded product is preferably the measurement condition of Ra0.25 of the first release base material described later.
本発明の成形体は、成形体の転写層側の表面の反射率が２．０％以下であることが好ましく、１．５％以下であることがより好ましく、１．０％以下であることがさらに好ましい。 In the molded product of the present invention, the reflectance of the surface of the molded product on the transfer layer side is preferably 2.0% or less, more preferably 1.5% or less, and 1.0% or less. Is even more preferable.
本明細書において、反射率とは、ＣＩＥ１９３１標準表色系の視感反射率Ｙ値のことをいう。
また、反射率を測定する際は、成形体の被着体側の面に、透明粘着剤層を介して黒色板を貼り合わせたサンプルを作製し、該サンプルの離型層側から入射角５°で光を入射させて測定するものとする。反射率を測定する際の光源はＤ６５とすることが好ましい。
サンプルの透明粘着剤層と接する部材（例えば透明プラスチックフィルム）と、透明粘着剤層との屈折率差は０．１５以内とすることが好ましく、０．１０以内とすることがより好ましい。また、黒色板は、ＪＩＳ Ｋ７３６１−１：１９９７の全光線透過率が１％以下のものが好ましく、０％のものがより好ましい。また、黒色板を構成する樹脂の屈折率と、透明粘着剤層との屈折率差は０．１５以内とすることが好ましく、０．１０以内とすることがより好ましい。
In the present specification, the reflectance means the visual reflectance Y value of the CIE 1931 standard color system.
When measuring the reflectance, a sample is prepared in which a black plate is attached to the surface of the molded body on the adherend side via a transparent adhesive layer, and the incident angle is 5 ° from the release layer side of the sample. It shall be measured by injecting light with. The light source for measuring the reflectance is preferably D65.
The difference in refractive index between the member in contact with the transparent pressure-sensitive adhesive layer of the sample (for example, a transparent plastic film) and the transparent pressure-sensitive adhesive layer is preferably 0.15 or less, and more preferably 0.10 or less. The black plate preferably has a total light transmittance of JIS K7361-1: 1997 of 1% or less, and more preferably 0%. Further, the difference in the refractive index between the refractive index of the resin constituting the black plate and the transparent pressure-sensitive adhesive layer is preferably 0.15 or less, and more preferably 0.10 or less.
［転写シート］
本発明の転写シートは、第一離型基材上に転写層及び第二離型基材を有してなり、前記転写層は、少なくとも、前記第一離型基材に接するインデンテーション硬さが２９０ＭＰａ以上のヒートシール層と、前記ヒートシール層の前記第一離型基材とは反対側に位置する防眩層とを有するものである。
[Transfer sheet]
The transfer sheet of the present invention comprises a transfer layer and a second release base material on a first release base material, and the transfer layer has at least an indentation hardness in contact with the first release base material. It has a heat-sealing layer having a temperature of 290 MPa or more and an antiglare layer located on the opposite side of the heat-sealing layer from the first release base material.
本発明の転写シートは、第一離型基材上に転写層を形成し、その後、転写層上に第二離型基材を積層することにより製造してなるものであることが好ましい。さらに、本発明の転写シートは、第二離型基材と転写層との剥離強度（以下、「剥離強度２」と称する。）が、第一離型基材と転写層との剥離強度（以下、「剥離強度１」と称する。）よりも大きいことが好ましい。
転写シートを上記のように構成することにより、被着体に転写層を転写した際に、転写層の機能を発揮しやすくできる。理由を以下に示す。
The transfer sheet of the present invention is preferably produced by forming a transfer layer on a first release base material and then laminating a second release base material on the transfer layer. Further, in the transfer sheet of the present invention, the peel strength between the second release base material and the transfer layer (hereinafter referred to as "peeling strength 2") is the peel strength between the first release base material and the transfer layer (hereinafter, referred to as "peeling strength 2"). Hereinafter, it is preferably larger than "peeling strength 1").
By configuring the transfer sheet as described above, when the transfer layer is transferred to the adherend, the function of the transfer layer can be easily exerted. The reason is shown below.
任意の基材に機能層を形成した場合、機能層の厚み方向において機能が略均一である場合もあるが、多くの場合は、機能層の厚み方向において機能が偏在する。言い換えると、機能層の表面側と、機能層の基材側とでは、機能が異なる場合が多い。そして、通常の機能性塗料は機能層の表面側で十分に機能を発揮するように設計されている。
上記のように構成した転写シートを用いて、後述する本発明の成形体の製造方法の工程（１）〜（２）に沿って成形体を製造することにより、機能層の製造時の厚み方向の上下と、成形体に転写された際の機能層の厚み方向の上下とを同一にすることができるため、転写層に含まれる機能層（防眩層等）の機能を発揮しやすくできる。
When the functional layer is formed on an arbitrary base material, the functions may be substantially uniform in the thickness direction of the functional layer, but in many cases, the functions are unevenly distributed in the thickness direction of the functional layer. In other words, the functions of the surface side of the functional layer and the base material side of the functional layer are often different. And ordinary functional paints are designed to fully exert their functions on the surface side of the functional layer.
By manufacturing the molded product according to the steps (1) and (2) of the method for manufacturing the molded product of the present invention described later using the transfer sheet configured as described above, the thickness direction at the time of manufacturing the functional layer Since the upper and lower parts of the functional layer can be made the same as the upper and lower parts in the thickness direction of the functional layer when transferred to the molded product, the function of the functional layer (antiglare layer, etc.) included in the transfer layer can be easily exerted.
＜第一離型基材＞
第一離型基材は、転写層と剥離可能であるものであれば特に制限されることなく使用でき、プラスチックフィルムが好適に用いられる。第一離型基材は転写の前に剥離して転写時には残存しないものである。
<First release base material>
The first release base material can be used without particular limitation as long as it can be peeled off from the transfer layer, and a plastic film is preferably used. The first release base material is peeled off before transfer and does not remain at the time of transfer.
第一離型基材として用いるプラスチックフィルムとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体等のビニル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル等のアクリル系樹脂、ポリスチレン等のスチレン系樹脂、ナイロン６又はナイロン６６等のポリアミド系樹脂、トリアセチルセルロース等のセルロース系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリイミド系樹脂の１種又は２種以上から形成したプラスチックフィルムが挙げられる。 Examples of the plastic film used as the first release base material include polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, ethylene / vinyl acetate copolymer, ethylene / vinyl alcohol copolymer and the like. Vinyl resin, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene terephthalate and other polyester resins, poly (meth) methyl acrylate, poly (meth) ethyl acrylate and other acrylic resins, polystyrene and other styrene resins, nylon 6 Alternatively, a plastic film formed from one or more of a polyamide resin such as nylon 66, a cellulose resin such as triacetyl cellulose, a polycarbonate resin, and a polyimide resin can be mentioned.
第一離型基材は、転写層との剥離性を良好にする観点、及び、剥離強度２を剥離強度１よりも大きくする観点から、表面がフッ素系離型剤及びシリコーン系離型剤等の離型剤で離型処理されたものであることが好ましい。
また、前述した２つの観点から、第一離型基材の表面形状は略平滑であることが好ましい。具体的には、第一離型基材の転写層を形成する側の表面は、カットオフ値０．２５ｍｍにおけるＪＩＳ Ｂ０６０１：１９９４の算術平均粗さＲａ（Ｒａ０．２５）が０．０２μｍ未満であることが好ましい。第一離型基材のＲａ０．２５は、例えば、１００ｍｍ×１００ｍｍにカットした第一離型基材の転写層を積層しない側の面に、透明粘着剤（日立化成工業社製、商品名「ＤＡ−１０００」）を介して黒色アクリル板（クラレ製、商品名「コモグラス ５０２Ｋ」）を貼り合わせた評価用サンプルを作製し、該サンプルを水平面に置き、下記の測定条件で測定できる。第一離型基材のＲａ０．２５は、任意の１０箇所の測定値の最小値及び最大値を除外した８箇所の測定値の平均値として算出することが好ましい。
The surface of the first release base material is a fluorine-based release agent, a silicone-based release agent, etc. from the viewpoint of improving the peelability from the transfer layer and making the release strength 2 larger than the release strength 1. It is preferable that the mold is released with the release agent of.
Further, from the above two viewpoints, it is preferable that the surface shape of the first release base material is substantially smooth. Specifically, on the surface of the first release substrate on the side where the transfer layer is formed, the arithmetic mean roughness Ra (Ra0.25) of JIS B0601: 1994 at a cutoff value of 0.25 mm is less than 0.02 μm. It is preferable to have. Ra0.25 of the first release base material is, for example, a transparent adhesive (manufactured by Hitachi Kasei Kogyo Co., Ltd., trade name " An evaluation sample is prepared by attaching a black acrylic plate (manufactured by Kuraray, trade name "Comoglas 502K") via DA-1000 "), and the sample is placed on a horizontal plane and can be measured under the following measurement conditions. Ra0.25 of the first release base material is preferably calculated as the average value of the measured values at 8 points excluding the minimum value and the maximum value of the measured values at any 10 points.
＜Ｒａ０．２５の測定条件＞
・基準長さ（粗さ曲線のカットオフ値λｃ）：０．２５ｍｍ
・評価長さ（基準長さ（カットオフ値λｃ）×５）：１．２５ｍｍ
・触針の送り速さ：０．１ｍｍ／ｓ
・縦倍率：１００００倍
・横倍率：５０倍
・スキッド：用いない（測定面に接触なし）
・カットオフフィルタ種類：ガウシャン
・ＪＩＳモード：ＪＩＳ１９９４
<Measurement conditions for Ra0.25>
-Reference length (cutoff value of roughness curve λc): 0.25 mm
-Evaluation length (reference length (cutoff value λc) x 5): 1.25 mm
・ Feeding speed of stylus: 0.1 mm / s
・ Vertical magnification: 10000 times ・ Horizontal magnification: 50 times ・ Skid: Not used (no contact with the measurement surface)
-Cut-off filter type: Gaussian-JIS mode: JIS1994
第一離型基材は、剥離帯電を抑制する観点から帯電防止層を有するものであってもよい。 The first release base material may have an antistatic layer from the viewpoint of suppressing peeling charge.
第一離型基材の厚みは特に限定されないが、取り扱い性の観点から、１０〜５００μｍであることが好ましく、２０〜４００μｍであることがより好ましく、３０〜３００μｍであることがさらに好ましい。
なお、第一離型基材の厚みをＴ１、第二離型基材の厚みをＴ２とした場合、第一離型基材を剥離した後の取り扱い性の観点から、Ｔ２／Ｔ１は、１．００超であることが好ましく、１．１０以上であることがより好ましく、１．２０以上であることがさらに好ましい。また、転写シートのカール抑制の観点から、Ｔ２／Ｔ１は、２．００以下であることが好ましく、１．８０以下であることがより好ましく、１．６０以下であることがさらに好ましい。
The thickness of the first release base material is not particularly limited, but from the viewpoint of handleability, it is preferably 10 to 500 μm, more preferably 20 to 400 μm, and even more preferably 30 to 300 μm.
When the thickness of the first release base material is T1 and the thickness of the second release base material is T2, T2 / T1 is 1 from the viewpoint of handleability after the first release base material is peeled off. It is preferably more than .00, more preferably 1.10 or more, and even more preferably 1.20 or more. Further, from the viewpoint of curl suppression of the transfer sheet, T2 / T1 is preferably 2.00 or less, more preferably 1.80 or less, and further preferably 1.60 or less.
＜転写層＞
転写シートの転写層を構成する層（ヒートシール層及び防眩層、並びに、必要に応じて有するマイグレーション抑制層及び反射防止層）の実施の形態は、成形体で述べた通りである。
なお、上述したように、転写層は、第一離型基材上に形成することが好ましい。
<Transfer layer>
The embodiment of the layers (heat seal layer and antiglare layer, and if necessary, migration suppression layer and antireflection layer) constituting the transfer layer of the transfer sheet is as described in the molded product.
As described above, the transfer layer is preferably formed on the first release base material.
＜第二離型基材＞
第二離型基材は転写時に残存するものである。
第二離型基材は、転写層と剥離可能であるものであれば特に制限されることなく使用でき、プラスチックフィルムが好適に用いられる。
第二離型基材として用いるプラスチックフィルムとしては、第一離型基材のプラスチックフィルムで例示したものと同様のものを用いることができる。
<Second mold release base material>
The second release base material remains at the time of transfer.
The second release base material can be used without particular limitation as long as it can be peeled off from the transfer layer, and a plastic film is preferably used.
As the plastic film used as the second release base material, the same ones as those exemplified in the plastic film of the first release base material can be used.
第二離型基材の転写層側の表面は略平滑であることが好ましい。具体的には、第二離型基材の転写層側の表面は、カットオフ値０．２５ｍｍにおけるＪＩＳ Ｂ０６０１：１９９４の算術平均粗さＲａ（Ｒａ０．２５）が０．０２μｍ未満であることが好ましい。第二離型基材のＲａ０．２５は、第一離型基材のＲａ０．２５と同様の手法により測定できる。 The surface of the second release base material on the transfer layer side is preferably substantially smooth. Specifically, the surface of the second release substrate on the transfer layer side has an arithmetic mean roughness Ra (Ra0.25) of JIS B0601: 1994 at a cutoff value of 0.25 mm, which is less than 0.02 μm. preferable. Ra0.25 of the second release base material can be measured by the same method as Ra0.25 of the first release base material.
第二離型基材は転写時に残存するため、被着体への形状追従性が良好であることが好ましい。具体的には、第二離型基材は、ＪＩＳ Ｋ７１２７：１９９９に準じた引張特性試験による破断時の伸び率が７０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。なお、第二離型基材が伸びやすい場合、転写層上に第二離型基材を積層した後に、第二離型基材に縮もうとする力が生じ、転写層から第一離型基材が剥がれやすくなる。このため、第二離型基材として伸びやすいものを用いた場合、剥離強度１を大きくすることが好ましい（剥離強度１は、好ましくは４０ｍＮ／２５ｍｍ以上、より好ましくは５０ｍＮ／２５ｍｍ以上）。 Since the second release base material remains at the time of transfer, it is preferable that the shape followability to the adherend is good. Specifically, the second release base material preferably has an elongation rate at break of 70% or more, more preferably 80% or more, according to a tensile property test according to JIS K7127: 1999. When the second release base material is easily stretchable, a force is generated to shrink the second release base material after laminating the second release base material on the transfer layer, and the first release base material is released from the transfer layer. The base material is easily peeled off. Therefore, when a stretchable second release base material is used, it is preferable to increase the peel strength 1 (the peel strength 1 is preferably 40 mN / 25 mm or more, more preferably 50 mN / 25 mm or more).
第二離型基材は、剥離強度２を剥離強度１よりも大きくしつつ、転写層と剥離可能とする観点から、表面に接着力の弱い接着剤層を有することが好ましい。
第二離型基材の表面の接着剤層に含まれる接着剤は、剥離強度２が後述する範囲となるような接着力の弱い接着剤を用いることが好ましい。
The second release base material preferably has an adhesive layer having a weak adhesive force on the surface from the viewpoint of making the peel strength 2 larger than the peel strength 1 and allowing the second release base material to be peeled from the transfer layer.
As the adhesive contained in the adhesive layer on the surface of the second release base material, it is preferable to use an adhesive having a weak adhesive strength such that the peel strength 2 is in the range described later.
第二離型基材は、剥離帯電を抑制する観点から帯電防止層を有するものであってもよい。
第二離型基材の厚みは特に限定されないが、第一離型基材を剥離した後の取り扱い性及び被着体への形状追従性の観点から、５〜１００μｍであることが好ましく、１０〜８０μｍであることがより好ましく、２０〜７０μｍであることがさらに好ましい。
The second release base material may have an antistatic layer from the viewpoint of suppressing peeling charge.
The thickness of the second release base material is not particularly limited, but is preferably 5 to 100 μm from the viewpoint of handleability after peeling off the first release base material and shape followability to the adherend. It is more preferably ~ 80 μm, and even more preferably 20 to 70 μm.
＜剥離強度＞
転写シートに含まれる２枚の離型基材のうち、第一離型基材は転写の前に剥離して転写時には残存しないものの、第二離型基材は転写時に残存するものである。転写前に第一離型基材のみを剥離可能とするため、転写シートは、第二離型基材と転写層との剥離強度（剥離強度２）を、第一離型基材と転写層との剥離強度（剥離強度１）よりも大きくすることが好ましい。
<Peeling strength>
Of the two release base materials contained in the transfer sheet, the first release base material is peeled off before transfer and does not remain at the time of transfer, but the second release base material remains at the time of transfer. Since only the first release base material can be peeled off before transfer, the transfer sheet has a peel strength (peeling strength 2) between the second release base material and the transfer layer, and the first release base material and the transfer layer. It is preferable that the peel strength is larger than the peel strength (peeling strength 1).
剥離強度２と剥離強度１との差（剥離強度２−剥離強度１）は、転写前に第一離型基材のみを剥離しやすくする観点から、１５ｍＮ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、４０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがより好ましく、１００ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。なお、該差が大き過ぎると、転写後に第二離型基材を剥離しにくくなる場合があることから、該差は４５０ｍＮ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、更には３５０ｍＮ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。
剥離強度１は、第一離型基材の脱落を抑制する観点から、１０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、２０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがより好ましく、３０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。また、剥離強度１は、剥離強度２との差を出しやすくする観点から、９０ｍＮ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、７０ｍＮ／２５ｍｍ以下であることがより好ましい。
剥離強度２は、剥離強度１との差を出しやすくする観点から、１００ｍＮ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、１２０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがより好ましく、１４０ｍＮ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。また、剥離強度２は、第二離型基材を剥離する際に、第二離型基材が有する接着剤層及び転写層が凝集破壊することを抑制する観点から、６００ｍＮ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、５００ｍＮ／２５ｍｍ以下であることがより好ましく、更には４００ｍＮ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。
本明細書において、剥離強度は、ＪＩＳ Ｚ０２３７：２００９の１８０度はく離試験に準拠して測定することができる。なお、剥離強度を測定する雰囲気は、２３℃、湿度４０〜６５％とすることが好ましい。また、剥離強度を測定する前に、サンプルを前記雰囲気に３０分馴染ませることが好ましい。測定は、１サンプルにつき３回実施し、その平均値を剥離強度とする。
The difference between the peel strength 2 and the peel strength 1 (peeling strength 2-peeling strength 1) is preferably 15 mN / 25 mm or more, preferably 40 mN, from the viewpoint of facilitating peeling of only the first release base material before transfer. It is more preferably / 25 mm or more, and further preferably 100 mN / 25 mm or more. If the difference is too large, it may be difficult to peel off the second release base material after transfer. Therefore, the difference is preferably 450 mN / 25 mm or less, and further 350 mN / 25 mm or less. Is preferable.
The peel strength 1 is preferably 10 mN / 25 mm or more, more preferably 20 mN / 25 mm or more, and further preferably 30 mN / 25 mm or more from the viewpoint of suppressing the first release base material from falling off. .. Further, the peel strength 1 is preferably 90 mN / 25 mm or less, and more preferably 70 mN / 25 mm or less, from the viewpoint of making it easy to make a difference from the peel strength 2.
The peel strength 2 is preferably 100 mN / 25 mm or more, more preferably 120 mN / 25 mm or more, and further preferably 140 mN / 25 mm or more, from the viewpoint of making it easy to make a difference from the peel strength 1. Further, the peel strength 2 is 600 mN / 25 mm or less from the viewpoint of suppressing the cohesive failure of the adhesive layer and the transfer layer of the second release base material when the second release base material is peeled off. It is preferably 500 mN / 25 mm or less, and more preferably 400 mN / 25 mm or less.
In the present specification, the peel strength can be measured according to the 180 degree peeling test of JIS Z0237: 2009. The atmosphere for measuring the peel strength is preferably 23 ° C. and a humidity of 40 to 65%. Further, it is preferable to allow the sample to acclimatize to the atmosphere for 30 minutes before measuring the peel strength. The measurement is carried out three times per sample, and the average value is taken as the peel strength.
［成形体の製造方法］
本発明の成形体の製造方法は、下記（１）〜（２）の工程を順に行うものである。
（１）上述した本発明の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面と被着体とを加熱圧着した積層体を得る工程。
（２）前記積層体から前記第二離型基材を剥離し、被着体上に転写層を有する成形体を得る工程。
[Manufacturing method of molded product]
In the method for producing a molded product of the present invention, the following steps (1) and (2) are sequentially performed.
(1) A step of peeling off the first release base material of the transfer sheet of the present invention described above to obtain a laminate in which the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the adherend are heat-bonded.
(2) A step of peeling the second release base material from the laminated body to obtain a molded product having a transfer layer on the adherend.
＜工程（１）＞
工程（１）は、上述した本発明の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面と被着体とを加熱圧着した積層体を得る工程である。
<Process (1)>
In the step (1), the first release base material of the transfer sheet of the present invention described above is peeled off to obtain a laminate in which the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the adherend are heat-bonded. It is a process.
《被着体》
被着体の材質は特に限定されず、ガラス及びセラミック等の無機物並びに樹脂から選ばれる１種、又はこれらの混合物等が挙げられる。
《Subject》
The material of the adherend is not particularly limited, and examples thereof include one selected from inorganic substances such as glass and ceramics and resins, or a mixture thereof.
インモールド成形を行う場合には、被着体として、射出成形可能な熱可塑性樹脂もしくは熱硬化性樹脂を用いることが好ましく、その中でも熱可塑性樹脂がより好ましい。
熱可塑性樹脂としては、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ＡＢＳ樹脂（耐熱ＡＢＳ樹脂を含む）、ＡＳ樹脂、ＡＮ樹脂、ポリフェニレンオキサイド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリブチレンテフタレート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、およびポリフェニレンサルファイド系樹脂等が挙げられる。
これらの中でも、透明性及び耐候性の観点からはアクリル系樹脂が好適であり、耐衝撃性の観点からはポリカーボネート系樹脂が好ましい。
When in-mold molding is performed, it is preferable to use an injection-moldable thermoplastic resin or thermosetting resin as the adherend, and among them, the thermoplastic resin is more preferable.
The thermoplastic resins include polystyrene resins, polyolefin resins, ABS resins (including heat-resistant ABS resins), AS resins, AN resins, polyphenylene oxide resins, polycarbonate resins, polyacetal resins, acrylic resins, and polyethylene terephthalates. Examples thereof include resins, polybutylene tephthalate-based resins, polysulfone-based resins, and polyphenylene sulfide-based resins.
Among these, an acrylic resin is preferable from the viewpoint of transparency and weather resistance, and a polycarbonate resin is preferable from the viewpoint of impact resistance.
また、被着体の形状も特に限定されず、平板状のものであってもよいし、三次元形状を有するものであってもよい。また、被着体の厚みも特に限定されない。
また、被着体は予め成形されたものであってもよいし、インモールド成形のように工程（１）の最中に成形されるものであってもよい。
Further, the shape of the adherend is not particularly limited, and may be a flat plate shape or a three-dimensional shape. Further, the thickness of the adherend is not particularly limited.
Further, the adherend may be pre-molded or may be molded during the step (1) as in in-mold molding.
《加熱圧着》
工程（１）における加熱圧着は、ロール転写機による加熱圧着、インモールド成形時の射出樹脂による加熱圧着が挙げられる。
《Heat crimping》
Examples of the heat crimping in the step (1) include heat crimping with a roll transfer machine and heat crimping with an injection resin at the time of in-mold molding.
本発明の成形体の製造方法は、工程（１）として、下記（ａ）〜（ｃ）の工程を有することが好ましい。
工程（１）として、下記（ａ）〜（ｃ）の工程を行い、その後工程（２）を行うことは、いわゆる「インモールド成形」を意味する。インモールド成形の場合、被着体側から転写層側に向かって大きな圧力がかかりやすいため、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上とする効果をより際立ったものとすることができる。
The method for producing a molded product of the present invention preferably has the following steps (a) to (c) as the step (1).
Performing the following steps (a) to (c) as the step (1) and then performing the step (2) means so-called "in-mold molding". In the case of in-mold molding, a large pressure is likely to be applied from the adherend side to the transfer layer side, so that the effect of setting the indentation hardness of the heat seal layer to 290 MPa or more can be made more remarkable.
（ａ）上述した本発明の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面をインモールド成形用金型の内側に向けて配置する工程。
（ｂ）前記インモールド成形用金型内に樹脂を射出注入する工程。
（ｃ）前記転写層のヒートシール層側の面と、前記樹脂とを一体化させた積層体を得る工程。
(A) A step of peeling off the first release base material of the transfer sheet of the present invention described above and arranging the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side toward the inside of the in-mold molding die.
(B) A step of injecting resin into the in-mold molding die.
(C) A step of obtaining a laminate in which the surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the resin are integrated.
＜工程（２）＞
工程（２）は、前記積層体から前記第二離型基材を剥離し、被着体上に転写層を有する成形体を得る工程である。
<Process (2)>
The step (2) is a step of peeling the second release base material from the laminated body to obtain a molded product having a transfer layer on the adherend.
以下、実施例及び比較例を挙げて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は、実施例に記載の形態に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be specifically described with reference to Examples and Comparative Examples. The present invention is not limited to the embodiments described in the examples.
１．測定及び評価
１−１．成形体のヒートシール層のインデンテーション硬さ
明細書本文の（Ａ１）及び（Ａ２）に例示した好適な手法に沿って、ヒートシール層の断面が露出した測定用のサンプルを作製した。
包埋サンプルを切断する装置は、ライカマイクロシステムズ社製の商品名「ウルトラミクロトーム ＥＭ ＵＣ７」を用いた。また、包埋サンプル中のカットサンプルの中心を通るように切断した。なお、切断の際は、最初は大まかに切断し（粗トリミング）、最終的には、「SPEED：1.00mm/s」、「FEED：70nm」の条件で精密にトリミングし、サンプルの中心を通る切断面が略平坦となるようにした。また、精密トリミング後に、切断面に、異物及び凹凸等の測定の障害になるものがないことを顕微鏡で確認した。
次いで、測定用サンプルを用いて、露出したヒートシール層の断面にバーコビッチ圧子（材質：ダイヤモンド三角錐）を垂直に押し込み、下記の測定条件でインデンテーション硬さを測定した。バーコビッチ圧子を押し込む位置は、ヒートシール層の厚み方向の略中心とした。１０個のサンプルの測定値の平均値を、各実施例及び比較例のインデンテーション硬さとした。結果を表１に示す。
＜測定条件＞
・使用圧子：バーコビッチ圧子（型番：ＴＩ−００３９、ＢＲＵＫＥＲ社製）
・押し込み条件：荷重制御方式
・最大荷重：５０μＮ
・荷重印加時間：１０秒間（荷重変化率：５μＮ／ｓｅｃ）
・保持時間：５秒間
・保持荷重：５０μＮ
・荷重除荷時間：１０秒間（荷重変化率：−５μＮ／ｓｅｃ）
1. 1. Measurement and evaluation 1-1. Indentation hardness of the heat-sealed layer of the molded body A sample for measurement in which the cross section of the heat-sealed layer was exposed was prepared according to the preferred methods exemplified in (A1) and (A2) of the main text of the specification.
As a device for cutting the embedded sample, the trade name "Ultra Microtome EM UC7" manufactured by Leica Microsystems, Inc. was used. It was also cut so as to pass through the center of the cut sample in the embedded sample. When cutting, first roughly cut (coarse trimming), and finally, precisely trim under the conditions of "SPEED: 1.00mm / s" and "FEED: 70nm", and pass through the center of the sample. The cut surface was made to be substantially flat. In addition, after precision trimming, it was confirmed with a microscope that there were no foreign substances, irregularities, or other obstacles to the measurement on the cut surface.
Next, using a measurement sample, a Berkovich indenter (material: diamond triangular pyramid) was vertically pushed into the cross section of the exposed heat seal layer, and the indentation hardness was measured under the following measurement conditions. The position where the Berkovich indenter is pushed is approximately the center in the thickness direction of the heat seal layer. The average value of the measured values of the 10 samples was taken as the indentation hardness of each Example and Comparative Example. The results are shown in Table 1.
<Measurement conditions>
-Indenter used: Berkovich indenter (model number: TI-0039, manufactured by Bruker)
・ Pushing condition: Load control method ・ Maximum load: 50 μN
-Load application time: 10 seconds (load change rate: 5 μN / sec)
・ Holding time: 5 seconds ・ Holding load: 50 μN
・ Load unloading time: 10 seconds (load change rate: -5 μN / sec)
１−２．透過像鮮明度（ＪＩＳ Ｋ７３７４：２００７の透過像鮮明度）
実施例及び比較例の転写シートに関して、第一離型基材上に転写層を形成した段階（転写層上に第二離型基材を積層していない段階）の透過像鮮明度を測定した。光入射面は低屈折率層側（第一離型基材とは反対側）とした。測定装置は、スガ試験機社製の写像性測定器（商品名：ＩＣＭ−１Ｔ）を用いた。４つの光学櫛の幅（０．２５ｍｍ、０．５ｍｍ、１．０ｍｍ及び２．０ｍｍ）の透過像鮮明度の合計を表１に示す。
実施例及び比較例の成形体の透過像鮮明度を測定した。光入射面は低屈折率層側（被着体とは反対側）とした。測定装置は転写シートの測定と同じのものを用いた。４つの光学櫛の幅（０．２５ｍｍ、０．５ｍｍ、１．０ｍｍ及び２．０ｍｍ）の透過像鮮明度の合計を表１に示す。
また、転写シートの透過像鮮明度の合計と、成形体の透過像鮮明度の合計との比を表１に示す。「成形体の透過像鮮明度／転写シートの透過像鮮明度」が１．５０以下であれば合格レベルである。表１中に、該比が１．５０以下のものを「〇」、１．５０超のものを「×」と記載した。
1-2. Transmission image sharpness (JIS K7374: 2007 transmission image sharpness)
With respect to the transfer sheets of Examples and Comparative Examples, the transmission image sharpness at the stage where the transfer layer was formed on the first release base material (the stage where the second release base material was not laminated on the transfer layer) was measured. .. The light incident surface was on the low refractive index layer side (the side opposite to the first release base material). As the measuring device, a mapping measuring device (trade name: ICM-1T) manufactured by Suga Test Instruments Co., Ltd. was used. Table 1 shows the total transmission image sharpness of the widths of the four optical combs (0.25 mm, 0.5 mm, 1.0 mm and 2.0 mm).
The transmission image sharpness of the molded articles of Examples and Comparative Examples was measured. The light incident surface was on the low refractive index layer side (opposite to the adherend). The same measuring device as that used for the transfer sheet measurement was used. Table 1 shows the total transmission image sharpness of the widths of the four optical combs (0.25 mm, 0.5 mm, 1.0 mm and 2.0 mm).
Table 1 shows the ratio of the total transmission image sharpness of the transfer sheet to the total transmission image sharpness of the molded product. If the "transmission image sharpness of the molded product / transmission image sharpness of the transfer sheet" is 1.50 or less, it is a passing level. In Table 1, those having a ratio of 1.50 or less are described as "○", and those having a ratio of more than 1.50 are described as "x".
１−３．密着性
実施例及び比較例の成形体の転写層側の面に１ｍｍ角碁盤目カットを１００マス入れ、ニチバン製セロテープ（登録商標）Ｎｏ．４０５（産業用２４ｍｍ）を貼り、ヘラで擦って密着させ９０度方向に３回急速剥離を行った。残っている升目を目視確認し、表１に％表示した。
1-3.
２．転写シート及び成形体の作製
［実施例１］
表面が離型処理されてなる厚み３８μｍ、サイズ２００ｍｍ×６００ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（第一離型基材）上に、下記処方のヒートシール層形成用塗布液１を塗布、乾燥（１００℃、６０秒）、紫外線照射し、厚み０．８μｍのヒートシール層を形成した。
次いで、ヒートシール層上に、下記処方のマイグレーション抑制層形成用塗布液１を塗布、乾燥（７０℃、３０秒）、紫外線照射し、厚み２．０μｍのマイグレーション抑制層を形成した。
次いで、マイグレーション抑制層上に、下記処方の防眩層形成用塗布液１を塗布、乾燥（７０℃、３０秒）、紫外線照射し、厚み５．０μｍの防眩層を形成した。
次いで、防眩層上に、下記処方の低屈折率層形成用塗布液１を塗布、乾燥（５０℃、６０秒）、紫外線照射し、厚み１００ｎｍ、屈折率１．３０の低屈折率層を形成した。
次いで、厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に感圧接着剤層を有してなる第二離型基材（サンエー化研社製、商品名「SAT TS1050TRL」）を準備し、低屈折率層上に該第二離型基材の接着剤層側の面を貼り合わせ、実施例１の転写シートを得た。実施例１の転写シートは、第一離型基材、ヒートシール層、マイグレーション抑制層、防眩、低屈折率層及び第二離型基材をこの順に有している。
2. Preparation of Transfer Sheet and Mold [Example 1]
On a polyethylene terephthalate film (first mold release base material) having a thickness of 38 μm and a size of 200 mm × 600 mm whose surface has been released, the coating liquid 1 for forming a heat seal layer according to the following formulation is applied and dried (100 ° C., 60 ° C.). Second), it was irradiated with ultraviolet rays to form a heat seal layer having a thickness of 0.8 μm.
Next, the coating liquid 1 for forming a migration suppressing layer according to the following formulation was applied onto the heat seal layer, dried (70 ° C., 30 seconds), and irradiated with ultraviolet rays to form a migration suppressing layer having a thickness of 2.0 μm.
Next, the coating liquid 1 for forming an antiglare layer having the following formulation was applied onto the migration suppressing layer, dried (70 ° C., 30 seconds), and irradiated with ultraviolet rays to form an antiglare layer having a thickness of 5.0 μm.
Next, the coating liquid 1 for forming a low refractive index layer of the following formulation is applied onto the antiglare layer, dried (50 ° C., 60 seconds), and irradiated with ultraviolet rays to form a low refractive index layer having a thickness of 100 nm and a refractive index of 1.30. Formed.
Next, a second release base material (manufactured by Sun A. Kaken Co., Ltd., trade name "SAT TS1050TRL") having a pressure-sensitive adhesive layer on a polyethylene terephthalate film having a thickness of 50 μm was prepared and placed on the low refractive index layer. The surface of the second release base material on the adhesive layer side was bonded to obtain a transfer sheet of Example 1. The transfer sheet of Example 1 has a first release base material, a heat seal layer, a migration suppression layer, an antiglare layer, a low refractive index layer, and a second release base material in this order.
次いで、転写シートの第一離型基材を剥離し、ヒートシール層を露出させた。第二離型基材を残存させて転写シートから第一離型基材を剥離できるため、実施例１の転写シートは、剥離強度１よりも剥離強度２の方が大きいことを示している。
次いで、インモールド成形用金型内に、ヒートシール層を露出させた転写シートを配置した。その際、ヒートシール層側の面が金型の内側（射出樹脂と接する側）を向くように配置した。
次いで、金型を締め、金型内に射出樹脂（ポリカーボネート樹脂）を注入し、転写シートのヒートシール層側の面と、射出樹脂からなる被着体（厚み１．３ｍｍ）とを加熱圧着してなる積層体を得た。
次いで、積層体から第二離型基材を剥離し、被着体上に転写層を有する実施例１の成形体を得た。実施例１の成形体は、被着体、ヒートシール層、マイグレーション抑制層、防眩及び低屈折率層をこの順に有している。
Next, the first release base material of the transfer sheet was peeled off to expose the heat seal layer. Since the first release base material can be peeled from the transfer sheet while the second release base material remains, the transfer sheet of Example 1 shows that the peel strength 2 is larger than the peel strength 1.
Next, a transfer sheet with the heat seal layer exposed was placed in the in-mold molding die. At that time, the surface on the heat seal layer side was arranged so as to face the inside of the mold (the side in contact with the injection resin).
Next, the mold is tightened, the injection resin (polycarbonate resin) is injected into the mold, and the surface of the transfer sheet on the heat seal layer side and the adherend made of the injection resin (thickness 1.3 mm) are heat-bonded. A laminate was obtained.
Next, the second release base material was peeled off from the laminated body to obtain a molded product of Example 1 having a transfer layer on the adherend. The molded product of Example 1 has an adherend, a heat seal layer, a migration suppressing layer, an antiglare layer, and a low refractive index layer in this order.
＜ヒートシール層形成用塗布液１＞
・熱可塑性樹脂 １８．６質量部
（ポリエステル系ウレタン樹脂、東洋紡社製、商品名：バイロンUR８２１０）
・紫外線硬化性化合物 １．４８質量部
（多官能ウレタンアクリレートオリゴマー、大成ファインケミカル社製、商品名：8UX-０１５A）
・フッ素系レベリング剤 ０．０７質量部
（DIC社製、商品名：MEGAFACE F-568）
・光重合開始剤 ０．１５質量部
（IGM Resins B.V.社、商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ １８４）
・希釈溶剤 ７９．７質量部
（MEK単独）
<Coating liquid for forming heat seal layer 1>
-Thermoplastic resin 18.6 parts by mass (polyester urethane resin, manufactured by Toyobo Co., Ltd., trade name: Byron UR8210)
-UV curable compound 1.48 parts by mass (polyfunctional urethane acrylate oligomer, manufactured by Taisei Fine Chemical Co., Ltd., trade name: 8UX-015A)
-Fluorine-based leveling agent 0.07 parts by mass (manufactured by DIC, trade name: MEGAFACE F-568)
-Photopolymerization initiator 0.15 parts by mass (IGM Resins BV, trade name: Omnirad 184)
-Diluting solvent 79.7 parts by mass (MEK alone)
＜マイグレーション抑制層形成用塗布液１＞
・紫外線硬化性化合物 ４０．８質量部
（アクリルポリマー、大成ファインケミカル社製、商品名：８KX-０７７）
・紫外線硬化性化合物 ４．１質量部
（多官能ウレタンアクリレート、第一工業製薬社製、商品名：GX-8871A（70））
・フッ素系レベリング剤 ０．１５質量部
（DIC社製、商品名：MEGAFACE F-560）
・光重合開始剤 ０．７７質量部
（IGM Resins B.V.社、商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ １８４）
・希釈溶剤 ５４．２質量部
（MEK/IPA＝７０/３０の混合液）
<Coating liquid 1 for forming a migration suppression layer>
-UV curable compound 40.8 parts by mass (acrylic polymer, manufactured by Taisei Fine Chemical Co., Ltd., trade name: 8KX-077)
-UV curable compound 4.1 parts by mass (polyfunctional urethane acrylate, manufactured by Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd., trade name: GX-8871A (70))
・ Fluorine-based leveling agent 0.15 parts by mass (manufactured by DIC, trade name: MEGAFACE F-560)
-Photopolymerization initiator 0.77 parts by mass (IGM Resins BV, trade name: Omnirad 184)
-Diluting solvent 54.2 parts by mass (MEK / IPA = 70/30 mixed solution)
＜防眩層形成用塗布液１＞
・紫外線硬化性化合物 ２５．１質量部
（アクリルポリマー、大成ファインケミカル社製、商品名：８KX-０７７）
・紫外線硬化性化合物 ２５．４質量部
（多官能アクリレート、日本化薬社製、商品名：ＰＥＴ-３０）
・光重合開始剤 １．０質量部
（IGM Resins B.V.社、商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ １８４）
・有機粒子 １．４質量部
（スチレンアクリル粒子、平均粒子径３．９μｍ）
・有機粒子 ６．６質量部
（スチレンアクリル粒子、平均粒子径３．５μｍ）
・無機粒子 ２．８質量部
（ヒュームドシリカ、平均粒子径２５０μｍ）
・シリコーン系レベリング剤 ０．３０質量部
（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、商品名：ＴＳＦ４４６０）
・希釈溶剤 ３７．４質量部
（トルエン/IPA/ PMA＝47/33/20混合液）
<Applying liquid for forming an antiglare layer 1>
-UV curable compound 25.1 parts by mass (acrylic polymer, manufactured by Taisei Fine Chemical Co., Ltd., trade name: 8KX-077)
-UV curable compound 25.4 parts by mass (polyfunctional acrylate, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name: PET-30)
-Photopolymerization initiator 1.0 part by mass (IGM Resins BV, trade name: Omnirad 184)
-Organic particles 1.4 parts by mass (styrene acrylic particles, average particle size 3.9 μm)
-Organic particles 6.6 parts by mass (styrene acrylic particles, average particle size 3.5 μm)
-Inorganic particles 2.8 parts by mass (humped silica, average particle size 250 μm)
-Silicone-based leveling agent 0.30 parts by mass (manufactured by Momentive Performance Materials, trade name: TSF4460)
-Diluting solvent 37.4 parts by mass (toluene / IPA / PMA = 47/33/20 mixture)
＜低屈折率層形成用塗布液１＞
・紫外線硬化性化合物 ０．６質量部
（３〜４官能のアルコキシ化ペンタエリスリトールアクリレート、新中村化学工業社製、商品名：ＮＫエステル ＡＴＭ−４ＰＬ）
・光重合開始剤 ０．１質量部
（IGM Resins B.V.社、商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ １２７）
・中空シリカ １．８８質量部
（平均粒子径６０ｎｍ）
・中実シリカ ０．３質量部
（平均粒子径１２ｎｍ）
・フッ素系防汚剤 １．１６質量部
（ＤＩＣ社製、商品名：MEGAFACE Ｆ−５６８）
・希釈溶剤 ９２．７質量部（メチルイソブチルケトンとプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートとの９０／１０の混合液）
<Coating liquid 1 for forming a low refractive index layer>
-UV curable compound 0.6 parts by mass (3-4 functional alkoxylated pentaerythritol acrylate, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Industry Co., Ltd., trade name: NK ester ATM-4PL)
-Photopolymerization initiator 0.1 parts by mass (IGM Resins BV, trade name: Omnirad 127)
-Hollow silica 1.88 parts by mass (average particle size 60 nm)
-Solid silica 0.3 parts by mass (average particle size 12 nm)
-Fluorine-based antifouling agent 1.16 parts by mass (manufactured by DIC, trade name: MEGAFACE F-568)
92.7 parts by mass of diluting solvent (90/10 mixture of methyl isobutyl ketone and propylene glycol monomethyl ether acetate)
［実施例２］
ヒートシール層の厚みを２．４μｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２の転写シート及び成形体を得た。
[Example 2]
A transfer sheet and a molded product of Example 2 were obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the heat seal layer was changed to 2.4 μm.
［実施例３］
防眩層形成用塗布液１を、下記の防眩層形成用塗布液２に変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例３の転写シート及び成形体を得た。
[Example 3]
A transfer sheet and a molded product of Example 3 were obtained in the same manner as in Example 1 except that the antiglare layer forming coating liquid 1 was changed to the following antiglare layer forming coating liquid 2.
＜防眩層形成用塗布液２＞
・紫外線硬化性化合物 ２３．７質量部
（多官能ウレタンアクリレート、DIC社製、商品名：ルクシディアＥＲＳ−５４３）
・紫外線硬化性化合物 １８．５質量部
（アクリルポリマー、DIC社製、商品名：ルクシディアEKS-796）
・紫外線吸収剤 ０．７４質量部
（ヒドロキシフェニルトリアジン系、BASFジャパン株式会社製、商品名：Ｔｉｎｕｖｉｎ４７７）
・紫外線硬化性化合物 １.８５質量部
（アクリル樹脂、荒川化学社製、商品名：ＤＳＲ-１）
・光重合開始剤 ０．８４質量部
（IGM Resins B.V.社、商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ １８４）
・有機粒子 ５．１７質量部
（スチレン粒子、平均粒子径２．０μｍ）
・有機粒子 ０．７２質量部
（ヒュームドシリカ、平均粒子径２００ｎｍ）
・シリコーン系レベリング剤 ０．２７質量部
（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、商品名：ＴＳＦ４４６０）
・希釈溶剤 ４８．３質量部
（トルエン/ＩＰＡ＝６０/４０の混合液）
<Applying liquid for forming an antiglare layer 2>
-UV curable compound 23.7 parts by mass (polyfunctional urethane acrylate, manufactured by DIC Corporation, trade name: Luxidia ERS-543)
・ UV curable compound 18.5 parts by mass (acrylic polymer, manufactured by DIC Corporation, trade name: Luxidia EKS-796)
-UV absorber 0.74 parts by mass (hydroxyphenyl triazine type, manufactured by BASF Japan Ltd., trade name: Tinuvin 477)
-UV curable compound 1.85 parts by mass (acrylic resin, manufactured by Arakawa Chemical Co., Ltd., trade name: DSR-1)
-Photopolymerization initiator 0.84 parts by mass (IGM Resins BV, trade name: Omnirad 184)
-Organic particles 5.17 parts by mass (styrene particles, average particle size 2.0 μm)
-Organic particles 0.72 parts by mass (humped silica,
-Silicone-based leveling agent 0.27 parts by mass (manufactured by Momentive Performance Materials, trade name: TSF4460)
-Diluting solvent 48.3 parts by mass (toluene / IPA = 60/40 mixed solution)
［実施例４］
ヒートシール層形成用塗布液１を、下記のヒートシール層形成用塗布液２に変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例４の転写シート及び成形体を得た。
[Example 4]
A transfer sheet and a molded product of Example 4 were obtained in the same manner as in Example 1 except that the coating liquid 1 for forming a heat seal layer was changed to the coating liquid 2 for forming a heat seal layer described below.
＜ヒートシール層形成用塗布液２＞
・熱可塑性樹脂 １０質量部
（ポリエステル系樹脂、東洋紡社製、商品名：バイロン-UR4800）
・フッ素系レベリング剤 ０．１５質量部
（DIC社製、商品名：MEGAFACE F‐５６０）
・希釈溶剤 ９０質量部
（MEK単独）
<Coating liquid 2 for forming a heat seal layer>
・
-Fluorine-based leveling agent 0.15 parts by mass (manufactured by DIC, trade name: MEGAFACE F-560)
-Diluting solvent 90 parts by mass (MEK alone)
［比較例１］
ヒートシール層形成用塗布液１を、下記のヒートシール層形成用塗布液３に変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例１の転写シート及び成形体を得た。
[Comparative Example 1]
A transfer sheet and a molded product of Comparative Example 1 were obtained in the same manner as in Example 1 except that the coating liquid 1 for forming a heat seal layer was changed to the coating liquid 3 for forming a heat seal layer described below.
＜ヒートシール層形成用塗布液３＞
・熱可塑性樹脂 １０質量部
（ポリエステル系ウレタン樹脂、東洋紡社製、商品名：バイロンUR8210）
・フッ素系レベリング剤 ０．１５質量部
（DIC社製、商品名：MEGAFACE F‐５６０）
・希釈溶剤 ９０質量部
（MEK単独）
<Coating liquid for forming heat seal layer 3>
・
-Fluorine-based leveling agent 0.15 parts by mass (manufactured by DIC, trade name: MEGAFACE F-560)
-Diluting solvent 90 parts by mass (MEK alone)
表１の結果から、実施例１〜４のようにヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上とすることにより、透過像鮮明度の変化が小さいことが確認できる。このことは、ヒートシール層のインデンテーション硬さを２９０ＭＰａ以上とすることにより、成形体の表面に所望の防眩性を付与し得ることを意味している。 From the results in Table 1, it can be confirmed that the change in transmitted image sharpness is small when the indentation hardness of the heat seal layer is set to 290 MPa or more as in Examples 1 to 4. This means that the desired antiglare property can be imparted to the surface of the molded product by setting the indentation hardness of the heat seal layer to 290 MPa or more.
１０：被着体
２０：転写層
２１：ヒートシール層
２２：マイグレーション抑制層
２３：防眩層
２４：低屈折率層
３０：第一離型基材
４０：第二離型基材
４１：基材
４２：剥離可能な接着剤層
１００：成形体
２００：転写シート
10: Adhesive 20: Transfer layer 21: Heat seal layer 22: Migration suppression layer 23: Antiglare layer 24: Low refractive index layer 30: First release base material 40: Second release base material 41: Base material 42: Detachable adhesive layer 100: Molded body 200: Transfer sheet
Claims (9)
（１）請求項６又は７に記載の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面と被着体とを加熱圧着した積層体を得る工程。
（２）前記積層体から前記第二離型基材を剥離し、被着体上に転写層を有する成形体を得る工程。 A method for manufacturing a molded product, in which the following steps (1) and (2) are sequentially performed.
(1) The first release base material of the transfer sheet according to claim 6 or 7 is peeled off to obtain a laminate in which the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the adherend are heat-bonded. Process.
(2) A step of peeling the second release base material from the laminated body to obtain a molded product having a transfer layer on the adherend.
（ａ）請求項６又は７に記載の転写シートの前記第一離型基材を剥離し、露出した前記転写層のヒートシール層側の面をインモールド成形用金型の内側に向けて配置する工程。
（ｂ）前記インモールド成形用金型内に樹脂を射出注入する工程。
（ｃ）前記転写層のヒートシール層側の面と、前記樹脂とを一体化させた積層体を得る工程。 The method for producing a molded product according to claim 8, wherein the step (1) includes the following steps (a) to (c).
(A) The first release base material of the transfer sheet according to claim 6 or 7 is peeled off, and the exposed surface of the transfer layer on the heat seal layer side is arranged toward the inside of the in-mold molding die. Process to do.
(B) A step of injecting resin into the in-mold molding die.
(C) A step of obtaining a laminate in which the surface of the transfer layer on the heat seal layer side and the resin are integrated.
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