JP2021154230A - ガス状生成物を得るための装置およびガス状生成物を得るための方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】ガス状原料を触媒の存在下で化学反応させてガス状生成物を得るための、新たな装置および方法を提供する。【解決手段】ガス状生成物を得るための装置は、第一ガス流入口から第一ガス流出口までを連通する第一反応管内腔を有する第一反応管１１０と、第一伝熱媒体流入口１９から第一伝熱媒体流出口２０までを連通する第一伝熱媒体管内腔を有する第一伝熱媒体管とを具備し、第一反応管内腔に触媒が置かれており、第一反応器と同様の機構を有する第二反応器２１０と、第一ガス流出口と第二ガス流入口とを繋いで、第一反応管内腔と第二反応管内腔とを連通させる連結管とを含む。【選択図】図１
Description
本発明は、ガス状生成物を得るための装置およびガス状生成物を得るための方法に関する。より詳細に、本発明は、ガス状原料を触媒の存在下で化学反応させてガス状生成物を得るための装置および方法に関する。
ガス状生成物を得るための装置および方法として種々の提案がなされている。
例えば、特許文献１は、気体状態の反応物の発熱反応によって、製品ガスと、前記製品ガスが溶存する生成水とを生成させる反応部と、前記発熱反応によって発生する熱を除去する冷却水を冷却する冷却塔と、前記反応部と前記冷却塔との間で冷却水を循環させる冷却水循環系統と、前記反応部において生成された生成水を、前記冷却水循環系統内へ混合させる混合手段とを備える生成装置を開示している。
例えば、特許文献１は、気体状態の反応物の発熱反応によって、製品ガスと、前記製品ガスが溶存する生成水とを生成させる反応部と、前記発熱反応によって発生する熱を除去する冷却水を冷却する冷却塔と、前記反応部と前記冷却塔との間で冷却水を循環させる冷却水循環系統と、前記反応部において生成された生成水を、前記冷却水循環系統内へ混合させる混合手段とを備える生成装置を開示している。
特許文献２は、第一流体が通過する内管（伝熱管）群と、第二流体が通過する外管（胴体）とを備え、複数本の伝熱管群が、それらの両端を第一流体導入側及び第一流体排出側にそれぞれ位置する導入側・排出側保持板に保持させて配設されてなる多管式熱交換器において、前記各伝熱管の流路の壁面に、長手方向の所定間隔（所定ピッチ）で板状又は瘤状の突起部が形成されていることを特徴とする多管式熱交換器を開示している。
特許文献３は、プロセスフロー順に、ａ）複数の反応チューブを含む第１シェルアンドチューブ反応段であって、前記第１反応段の反応チューブは、プロピレンを酸化してアクロレインを生成するための第１触媒を含む、第１シェルアンドチューブ反応段と、ｂ）段間熱交換器と、ｃ）オープン段間領域と、ｄ）複数の反応チューブを含む第２シェルアンドチューブ反応段であって、前記第２反応段の反応チューブは、アクロレインを酸化してアクリル酸を生成するための第２触媒を含む、第２シェルアンドチューブ反応段とを含み、前記第２反応段の反応チューブが２２．３ｍｍ超の直径を有する、プロピレンからアクリル酸を製造するための単一シェルオープン段間反応器を開示している。
特許文献４は、セラミックスの隔壁により仕切られて一方の端面から他方の端面まで軸方向に貫通し、第一の流体である加熱体が流通する複数のセルを有するハニカム構造の第一流体流通部と、セラミックスの隔壁により仕切られて軸方向と直交する方向に貫通し、前記第一流体流通部と前記隔壁によって隔たれて熱伝導可能とされており、第二の流体が流通し、前記第一流体流通部を流通する前記第一の流体の熱を前記隔壁を介して受け取り、流通する前記第二の流体である被加熱体へ熱を伝達するためのセルを有する第二流体流通部とが、交互に複数一体として形成され、前記第一流体流通部側の前記セルが前記第二流体流通部側の前記セルより小さく、前記隔壁の密度が０．５〜５ｇ／ｃｍ３、かつ前記隔壁の熱伝導率が１０〜３００Ｗ／ｍＫである熱交換体を備え、前記第一流体流通部の壁面に触媒が担持されているセラミックス熱交換器を開示している。
特許文献５は、水素を含む気体を複数のプロセスマイクロチャネルの中へ少なくとも１秒あたり０．０１メートルの空塔速度で流し、フィッシャー・トロプシュ合成生成物を含む液体を前記複数のプロセスマイクロチャネルの中へ流し、前記複数のプロセスマイクロチャネルは水素化分解触媒を含み、前記液体は前記水素化触媒の少なくとも一部上に膜を形成し、前記気体は前記液体に接触し、前記水素が前記水素化分解触媒の存在の下で前記フィッシャー・トロプシュ合成生成物と反応することで、水素化分解されたフィッシャー・トロプシュ合成生成物を形成させるステップであって、前記水素化分解されたフィッシャー・トロプシュ合成生成物は５つ以上の炭素原子を有する１つ以上の直鎖脂肪族炭化水素を含むステップ、および前記水素化分解されたフィッシャー・トロプシュ合成生成物を前記複数のプロセスマイクロチャネルから取り出すステップを含み、前記熱は、前記複数のプロセスマイクロチャネルから熱交換器へ移動する、前記複数のプロセスマイクロチャネルを含むマイクロチャネル反応器内でフィッシャー・トロプシュ合成生成物を水素化分解するプロセスを開示している。
本発明の課題は、ガス状原料を触媒の存在下で化学反応させてガス状生成物を得るための新たな装置および方法を提供することである。
上記課題を解決するために以下の形態を包含する本発明を完成するに至った。
〔１〕 第一ガス流入口と第一ガス流出口とを有し且つ第一ガス流入口から第一ガス流出口までを連通する第一反応管内腔を有する第一反応管と、
第一伝熱媒体流入口と第一伝熱媒体流出口とを有し且つ第一伝熱媒体流入口から第一伝熱媒体流出口までを連通する第一伝熱媒体管内腔を有する第一伝熱媒体管とを具備し、
第一反応管は、
第一反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第一ガス流入口にてガス状原料が第一反応管内腔に流入し、第一反応管内腔にてガス状原料を触媒と接触させて化学反応させ、第一ガス流出口にて第一反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物が流出する、機構を有し、
第一伝熱媒体管は、
第一伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第一伝熱媒体管内腔に流入し、第一伝熱媒体流出口にて第一伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第一反応管が第一伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第一伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第一反応管壁を介して第一反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第一反応器と、
第二ガス流入口と第二ガス流出口とを有し且つ第二ガス流入口から第二ガス流出口までを連通する第二反応管内腔を有する第二反応管と、
第二伝熱媒体流入口と第二伝熱媒体流出口とを有し且つ第二伝熱媒体流入口から第二伝熱媒体流出口までを連通する第二伝熱媒体管内腔を有する第二伝熱媒体管とを具備し、
第二反応管は、
第二反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第二ガス流入口にて第一ガス混合物が第二反応管内腔に流入し、第二反応管内腔にて第一ガス混合物を触媒と接触させて化学反応させ、第二ガス流出口にて第二反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物が流出する、機構を有し、
第二伝熱媒体管は、
第二伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第二伝熱媒体管内腔に流入し、第二伝熱媒体流出口にて第二伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第二反応管が第二伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第二伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第二反応管壁を介して第二反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第二反応器と、
第一ガス流出口と第二ガス流入口とを繋いで、第一反応管内腔と第二反応管内腔とを連通させる、連結管とを含む、
ガス状生成物を得るための装置。
第一伝熱媒体流入口と第一伝熱媒体流出口とを有し且つ第一伝熱媒体流入口から第一伝熱媒体流出口までを連通する第一伝熱媒体管内腔を有する第一伝熱媒体管とを具備し、
第一反応管は、
第一反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第一ガス流入口にてガス状原料が第一反応管内腔に流入し、第一反応管内腔にてガス状原料を触媒と接触させて化学反応させ、第一ガス流出口にて第一反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物が流出する、機構を有し、
第一伝熱媒体管は、
第一伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第一伝熱媒体管内腔に流入し、第一伝熱媒体流出口にて第一伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第一反応管が第一伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第一伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第一反応管壁を介して第一反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第一反応器と、
第二ガス流入口と第二ガス流出口とを有し且つ第二ガス流入口から第二ガス流出口までを連通する第二反応管内腔を有する第二反応管と、
第二伝熱媒体流入口と第二伝熱媒体流出口とを有し且つ第二伝熱媒体流入口から第二伝熱媒体流出口までを連通する第二伝熱媒体管内腔を有する第二伝熱媒体管とを具備し、
第二反応管は、
第二反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第二ガス流入口にて第一ガス混合物が第二反応管内腔に流入し、第二反応管内腔にて第一ガス混合物を触媒と接触させて化学反応させ、第二ガス流出口にて第二反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物が流出する、機構を有し、
第二伝熱媒体管は、
第二伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第二伝熱媒体管内腔に流入し、第二伝熱媒体流出口にて第二伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第二反応管が第二伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第二伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第二反応管壁を介して第二反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第二反応器と、
第一ガス流出口と第二ガス流入口とを繋いで、第一反応管内腔と第二反応管内腔とを連通させる、連結管とを含む、
ガス状生成物を得るための装置。
〔２〕 第一反応管における平均滞留時間が、第二反応管における平均滞留時間よりも短い、〔１〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔３〕 連結管は、第一ガス混合物から副生成物を除去する機構を有する、〔１〕または〔２〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔４〕 第一反応管は、反応管壁の内側面から内に向かって突き出した伝熱フィンを有する、〔１〕〜〔３〕のいずれかひとつに記載のガス体生成装置。
〔５〕 伝熱フィンが第一ガス流入口に近い側の部分だけに設けられている、〔４〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔５〕 伝熱フィンが第一ガス流入口に近い側の部分だけに設けられている、〔４〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔６〕 第一反応管の径方向断面が、扁平形状である、〔１〕〜〔５〕のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置。
〔７〕 第二反応管の径方向断面が、扁平形状である、〔１〕〜〔６〕のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置。
〔８〕 第一反応管が複数あり、各第一反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、〔６〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔９〕 第二反応管が複数あり、各第二反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、〔７〕または〔８〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔７〕 第二反応管の径方向断面が、扁平形状である、〔１〕〜〔６〕のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置。
〔８〕 第一反応管が複数あり、各第一反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、〔６〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔９〕 第二反応管が複数あり、各第二反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、〔７〕または〔８〕に記載のガス状生成物を得るための装置。
〔１０〕 〔１〕〜〔９〕のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置において、
ガス状原料を第一ガス流入口にて第一反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第一伝熱媒体流入口にて第一伝熱媒体管内腔に供給し、第一伝熱媒体管内腔に流し且つ第一伝熱媒体管内腔から第一伝熱媒体流出口にて排出することによって、第一反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、
第一反応管内腔から第一ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物を排出すること、
第一ガス混合物を第二ガス流入口にて第二反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第二伝熱媒体流入口にて第二伝熱媒体管内腔に供給し、第二伝熱媒体管内腔に流し且つ第二伝熱媒体管内腔から第二伝熱媒体流出口にて排出することによって、第二反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、および
第二反応管内腔から第二ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物を排出すること、
を含む、
ガス状生成物を得るための方法。
ガス状原料を第一ガス流入口にて第一反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第一伝熱媒体流入口にて第一伝熱媒体管内腔に供給し、第一伝熱媒体管内腔に流し且つ第一伝熱媒体管内腔から第一伝熱媒体流出口にて排出することによって、第一反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、
第一反応管内腔から第一ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物を排出すること、
第一ガス混合物を第二ガス流入口にて第二反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第二伝熱媒体流入口にて第二伝熱媒体管内腔に供給し、第二伝熱媒体管内腔に流し且つ第二伝熱媒体管内腔から第二伝熱媒体流出口にて排出することによって、第二反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、および
第二反応管内腔から第二ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物を排出すること、
を含む、
ガス状生成物を得るための方法。
〔１１〕 ガス状原料が水素ガスおよび二酸化炭素ガスを含むものであり、ガス状生成物が一酸化炭素、メタノールまたはメタンを含むものである、〔１０〕に記載の方法。
本発明のガス状生成物を得るための装置および方法は、反応管内の温度分布を所定範囲内に均一に制御でき、ホットスポットに係る不具合を防ぐことができる。本発明のガス状生成物を得るための装置および方法は、ＣＯ２を利用してメタンガスおよび水を生成する化学反応などにおいて好ましく用いられる。
図面を参照しながら本発明を説明する。ただし、本発明は図面に示した態様のものに限定されない。
本発明のガス状生成物を得るための装置1は、第一反応器110と第二反応器210と連結管とを含むものである。本発明の装置においては、第二反応器の下流に追加の連結管を介して第三反応器310を有してもよく、第三反応器の下流にさらに追加の連結管を介して第四反応器410を有してもよい。
第一反応器110は、第一反応管112と第一伝熱媒体管113とを有する。
第一伝熱媒体管113は、第一伝熱媒体流入口116と第一伝熱媒体流出口117とを有し且つ第一伝熱媒体流入口から第一伝熱媒体流出口までを連通する第一伝熱媒体管内腔124を有する。第一伝熱媒体管の径方向断面は、例えば、円形、卵形、楕円形、長円形、角丸四角形、四角形などであることができる。
第一反応管112は、第一ガス流入口104と第一ガス流出口105とを有し且つ第一ガス流入口から第一ガス流出口までを連通する第一反応管内腔123を有する。第一反応管の径方向断面は、例えば、円形、卵形、楕円形、長円形、角丸四角形、四角形などであることができ、好ましくは扁平形状である。該扁平形状は、レクタングル（長方形、角丸長方形）またはオーバル（卵形、長円形、楕円形）であることが好ましい。扁平形状のアスペクト比（長手方向の長さ／短手方向の長さ）は、下限が、好ましくは１．２、より好ましくは１．５、さらに好ましくは２であり、上限が、好ましくは２０、より好ましくは１０、さらに好ましくは５である。本発明の装置においては、第一反応管112が複数あることが好ましく、各第一反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されていることが好ましい。第一反応管の配置の例としては、図５、７および９のごとく径方向断面が角丸四角形である第一伝熱媒体管内腔に第一反応管が縦および横に複数列並んだ態様、図１０のごとく径方向断面が角丸四角形である第一伝熱媒体管内腔に縦に一列並べる態様、図１１のごとき径方向断面が円形である第一伝熱媒体管内腔に並べる態様などを挙げることができる。
第一ガス流入口104は第一伝熱媒体流入口116または第一伝熱媒体流出口117と区別されており、第一ガス流入口にてガス状原料が第一反応管内腔に流入する。第一ガス流入口と第一伝熱媒体流入口または第一伝熱媒体流出口との区別は、例えば、第一反応管のガス流入口側の端部を保持する板25によって行うことができる。
第一反応器の上流には、ガス状原料を調製するための装置、例えば、ガス状原料を構成する各成分を所定の割合で混ぜ合わせるための混合機構や、ガス状原料を構成する各成分を貯蔵するためのタンクや、コンプレッサ11、熱交換器22などを設置することができる。原料が、液化二酸化炭素のように液体となっている場合には、安全に気化させるなどのために、蒸発器14などを設けることができる。ガス状原料を構成する成分は反応器で行う化学反応に応じて適宜選択でき、例えば、二酸化炭素のメタン化反応に用いられるガス状原料は、水素ガスと二酸化炭素ガスとを少なくとも含むものである。第一反応管内腔123へのガス状原料8の流入量は、第一反応器で行う化学反応に応じて適宜設定できる。
第一伝熱媒体流入口116にて伝熱媒体19が第一伝熱媒体管内腔124に流入する。伝熱媒体は、所望の化学反応を行うための温度範囲において変質せず、流動性を維持できるものであれば、特に限定されない。伝熱媒体の具体例としては、グリセリン、ポリグリコールなどの多価アルコール類； アニソール、ジフェニルエーテル、フェノールなどのフェノ−ルおよびフェノール性エーテル； ターフェニルなどのポリフェニル類、ｏ−ジクロルベンゼン、ポリクロルポリフェニルなどの塩素化ベンゼンおよびポリフェニル； テトラアリルケイ酸塩などのケイ酸エステル類； ナフタレン誘導体、鉱油などの分留タールおよび石油類； 硝酸ナトリウム、亜硝酸ナトリウム、硝酸カリウムなどの硝酸塩および亜硝酸塩（Heat Transfer Salt）； シリコーン類； フッ素化合物； グリコール類； Ｎａ金属、Ｋ金属、Ｐｂ金属、Ｐｂ−Ｂｉ共融混合物、Ｎａ−Ｋ合金などの融解金属および合金； などを挙げることができる。
第一伝熱媒体流入口116と第一伝熱媒体流出口117とは、その配置において、特に制限されないが、伝熱媒体が第一反応管の径方向断面の扁平形状における長手方向の面（図３に示すような反応管の広い方の投影面）に対して平行な方向で流れやすくするように、図５、７、９、１０または１１のごとく、配置することが好ましい。また、伝熱媒体が第一反応管の径方向断面の扁平形状における短手方向の面（図４に示すような反応管の狭い方の投影面）に対して直交する方向で流れやすくするように、図２４に示すような仕切板27を設けて、蛇行させることができる。また、第一伝熱媒体管壁の内側面に沿って、らせん状に伝熱媒体が流れるように誘導するために、らせん状の仕切板を設けてもよい。なお、仕切板は、第一反応管の中間部を保持するように反応管が貫通可能な孔を有する。
第一反応管内腔123に触媒が置かれており、第一反応管内腔にてガス状原料を触媒と接触させて化学反応させる。
触媒として、粉末、顆粒、ペレット、平板、波板、コルゲート、ハニカムなどの形状のものを適宜用いることができる。触媒は、第一反応管内腔に装填もしくは充填してもよいし、第一反応管壁の内側面に付着させてもよい。
触媒として、粉末、顆粒、ペレット、平板、波板、コルゲート、ハニカムなどの形状のものを適宜用いることができる。触媒は、第一反応管内腔に装填もしくは充填してもよいし、第一反応管壁の内側面に付着させてもよい。
第一反応管は、板状触媒を装填したときに、板状触媒の位置を安定させるために、第一反応管壁の内側面から内に向かって突き出した挟持部を有してもよい。挟持部は、その形状や数は特に限定されず、例えば、図１７，１８に示すように突起が相互に向かい合うようにしたもの、図１５，１６に示すように突起が互い違いに向き合うようにしたもの、図１９，２０に示すようなＴ字状の突起が互い違いに向き合うようにしたものなどを挙げることができる。挟持部を熱伝導性の高い材料で構成し、板状触媒に接触するように設置することによって後述する伝熱フィン2としての役割を担わせることもできる。
触媒は、第一反応器で行う化学反応に応じて、適宜、選択することができる。例えば、二酸化炭素のメタン化反応においては、Ｎｉ系触媒、白金族金属系触媒、その他の貴金属系触媒等などを用いることができる。メタネーション触媒の具体例としては、ニッケルアルミネート（ＮｉＡｌｘＯｙ）、Ｒｕ／ＮｉＡｌｘＯｙ、Ｒｕ／Ａｌ２Ｏ３、Ｒｕ／ＴｉＯ２、Ｎｉ／ＴｉＯ２、Ｒｕ-Ｎｉ／ＴｉＯ２などを挙げることができる。
第一ガス流出口105は第一伝熱媒体流入口116または第一伝熱媒体流出口117と区別されており、第一ガス流出口にてガス状生成物を含む第一ガス混合物109が第一反応管内腔123から流出する。第一ガス流出口と第一伝熱媒体流入口または第一伝熱媒体流出口との区別は、例えば、第一反応管の第一ガス流出口側の端部を保持する板26によって行うことができる。第一伝熱媒体流出口にて伝熱媒体が第一伝熱媒体管内腔から流出する。流出した伝熱媒体はリサイクルすることができる。
第一ガス流出口105にて流出する第一ガス混合物109は、ガス状生成物以外に、未反応のガス状原料、ガス状副生物などを含むことがある。二酸化炭素のメタン化反応で得られる、ガス状生成物はメタンであり、副生成物は水である。
第一反応管112は第一伝熱媒体管内腔124に挿通されていて、第一伝熱媒体管内腔124内の伝熱媒体19が第一反応管壁を介して第一反応管内腔123内のものとの間で熱交換する機構を有する。第一反応管112は、第一反応管壁の内側面から内に向かって突き出した伝熱フィン2を有することが好ましい。また、第一反応管は、反応管壁の外側面から外に向かって突き出した伝熱フィンをさらに有することができる。
一般に、管型反応器においては、反応管の流れ方向の温度分布が不均一になりやい。発熱量の多い化学反応においてはホットスポットが発生することもある。ホットスポットの発生を抑制し、反応管の流れ方向の温度分布を均一化することが好ましい。
伝熱媒体流入口16をホットスポットが発生するおそれのある部分に近い位置に設置したり、仕切板によって伝熱媒体管内腔を分割し、分割されたそれぞれに伝熱媒体流入口および伝熱媒体流出口を設け、分割された伝熱媒体管内腔に流す伝熱媒体のそれぞれの温度を、ホットスポットが発生するおそれのある部分に近い側において、相対的に低くしたりすることができる。また、伝熱フィンをホットスポットが発生するおそれのある部分の近辺に多めに設け、その部分における熱移動量を増やすことによって、反応管の流れ方向の温度分布を均一化することができる。
伝熱媒体流入口16をホットスポットが発生するおそれのある部分に近い位置に設置したり、仕切板によって伝熱媒体管内腔を分割し、分割されたそれぞれに伝熱媒体流入口および伝熱媒体流出口を設け、分割された伝熱媒体管内腔に流す伝熱媒体のそれぞれの温度を、ホットスポットが発生するおそれのある部分に近い側において、相対的に低くしたりすることができる。また、伝熱フィンをホットスポットが発生するおそれのある部分の近辺に多めに設け、その部分における熱移動量を増やすことによって、反応管の流れ方向の温度分布を均一化することができる。
伝熱フィンは、触媒の置かれた範囲のうちガス流入口4に近い側の部分だけに設けられていてもよいし、触媒の置かれた範囲のうちガス流出口5に近い側の部分だけに設けられていてもよいし、触媒の置かれた範囲の全部に設けられていてもよい。触媒の置かれた範囲のうちガス流入口4に近い側の部分だけに伝熱フィンを設けた反応管において、図１３は粒状触媒を充填した反応管12のガス流入口4に近い側の断面（Ｃ−Ｃ断面）を示す図であり、図１４は粒状触媒を充填した反応管12のガス流出口5に近い側の断面（Ｄ−Ｄ断面）を示す図である。
第二反応器210は、第二反応管212と第二伝熱媒体管213とを有する。第二反応管および第二伝熱媒体管は、第一反応管および第一伝熱媒体管について説明したものと同様のものである。第二反応器が有する機構は、第一反応器について説明した機構と同様のものである。
第二ガス流入口204は第二伝熱媒体流入口216または第二伝熱媒体流出口217と区別されており、第二ガス流入口にて第一ガス混合物109が第二反応管内腔に流入する。第二ガス流入口と第二伝熱媒体流入口または第二伝熱媒体流出口との区別は、例えば、第二反応管の流入口側の端部を保持する板によって行うことができる。第二伝熱媒体流入口216にて伝熱媒体が第二伝熱媒体管内腔に流入する。第二反応管内腔に触媒が置かれており、第二反応管内腔にて第一ガス混合物を触媒と接触させて化学反応させる。触媒は、第二反応器で行う化学反応に応じて、適宜、選択することができる。第二ガス流出口は第二伝熱媒体流入口または第二伝熱媒体流出口と区別されており、第二ガス流出口にてガス状生成物を含む第二ガス混合物が第二反応管内腔から流出する。第二伝熱媒体流出口にて伝熱媒体が第二伝熱媒体管内腔からそれぞれ流出する。流出した伝熱媒体はリサイクルすることができる。
第二ガス流出口205にて流出する第二ガス混合物209は、ガス状生成物以外に、未反応のガス状原料、ガス状副生物などを含むことがある。二酸化炭素のメタン化反応で得られる、ガス状生成物はメタンであり、副生成物は水である。
第二ガス流出口205にて流出する第二ガス混合物209は、ガス状生成物以外に、未反応のガス状原料、ガス状副生物などを含むことがある。二酸化炭素のメタン化反応で得られる、ガス状生成物はメタンであり、副生成物は水である。
連結管は、第一ガス流出口と第二ガス流入口とを繋いで、第一反応管内腔と第二反応管内腔とを連通させる。連結管は、第一ガス混合物に含まれる副生成物（メタン化反応では水）を凝縮させて、第一ガス混合物から副生成物を除去する機構を有することが好ましい。
第一反応管における平均滞留時間、および第二反応管における平均滞留時間は、特に制限されない。ホットスポットの発生するおそれのある反応管における平均滞留時間を短くして、ホットスポット発生を抑制することができる。本発明においては、第一反応管における平均滞留時間が、第二反応管における平均滞留時間よりも短いことが好ましい。平均滞留時間の調節は、例えば、第一反応管の総容積を第二反応管の総容積よりも小さくすることによって行うことができる。総容積の調整は、例えば、反応管の本数を変えることによって行うことができる。
第三反応器310は、第三反応管312と第三伝熱媒体管313とを有する。第四反応器410は、第四反応管と第四伝熱媒体管とを有する。第三反応管および第三伝熱媒体管ならびに第四反応管および第四伝熱媒体管は、第一反応管および第一伝熱媒体管について説明したものと同様のものである。第三反応器および第四反応器が有する機構は、第一反応器について説明した機構と同様のものである。第三反応器および第四反応器に繋ぐための連結管は、第一反応器と第二反応器において説明した連結管と同様のものである。第三反応管および／または第四反応管における平均滞留時間は、特に制限されない。第三反応管および／または第四反応管における平均滞留時間は、第二反応管における平均滞留時間よりも長いことが好ましい。
第二反応器210の後段（第三反応器および／または第四反応器を設置した場合は最後段の反応器の下流）には、ガス状生成物を分離精製する装置、例えば、冷却器、凝縮器、気液セパレータ、膜分離装置、吸着分離装置、吸収分離装置、蒸留分離装置、深冷分離装置などを設置してもよい。分離精製において得られる未反応のガス状原料または水は、リサイクルすることができる。
図２１〜２３は、本発明のガス状生成物を得るための装置の別の一例を示すものである。図２１に示す装置においては、二つの反応器の間を繋ぐ連結管の太さが、反応器の太さと同じである。各反応器の構造や機構は、既に述べたものと同様である。
本発明のガス状生成物を得るための装置は、それの製造方法によって特に限定されない。たとえば、反応管および伝熱媒体管ならびに付属物をそれぞれ用意し、それらを溶接、螺合などによって組み立てることで、製造することができる。
複雑な形状を有する反応管、伝熱媒体管、付属物または反応器は、それらの３Ｄデータに基づいて、その断面形状を積層していくことでひと塊の金属製立体物として形成することを含む方法で、製造することができる。
３Ｄデータは、目的部品の３Ｄ形状データであってもよい。３ＤＣＡＤにて３Ｄ形状データを設計することができる。３Ｄデータは、３Ｄ形状データを変換して得られる、例えば、ＳＴＬ(Stereolithography)データであってもよい。ＳＴＬデータは、３次元の立体形状を小さな三角形（ポリゴン）の集合体で表現するものである。
断面形状の積層による金属製立体物の形成（造形）は、パウダーベッドフュージョン（ＰＢＦ）法、メタルデポジッション法、材料押出堆積（ＦＤＭ）法、液体金属インクジェット法、バインダージェット法、ＰＢＦによる積層造形中に切削を行うハイブリッド法などで行うことができる。これらのうち、パウダーベッドフュージョン（ＰＢＦ）法、またはメタルデポジッション法が好ましい。
パウダーベッドフュージョン法は、金属粉末を敷き詰め、熱源となるレーザや電子ビームで造形する部分を溶融・凝固させる方法である。金属粉末を敷き詰め、溶融・凝固を繰り返すことで造形する。造形終了後には、固化していない粉末を取り除いて造形物を取り出す。
パウダーベッドフュージョン法には、レーザビーム熱源方式、電子ビーム熱源方式などがある。
パウダーベッド・レーザビーム熱源方式は、敷き詰められた金属粉材料にレーザビームを照射して、溶融・凝固または焼結させて積層造形する。レーザビーム熱源方式は、通常、窒素などの不活性雰囲気中で溶融凝固がなされる。レーザビーム熱源方式はレーザを照射する際の位置決めをミラーの角度を変えて行う。
パウダーベッド・電子ビーム熱源方式は、敷き詰められた金属粉材料に電子ビームを高真空中で照射し衝突させることで、運動エネルギーを熱に変換し粉末を溶融させる電子ビーム熱源方式は、通常、真空中で溶融凝固がなされる。電子ビーム熱源方式は、磁界によるレンズを用いて電子ビームの向きを変える。その結果、電子ビーム熱源方式は、高速な位置決めが可能である。
メタルデポジッション法は、溶融した金属材料を所定の場所に積層・凝固させて造形する方法である。メタルデポジッション方法は、造形終了後のパウダー除去の作業を要しない。
メタルデポジッション法には、金属粉末を材料とするレーザビーム熱源方式、合金ワイヤーを材料とするアーク放電方式などがある。
メタルデポジッション・レーザビーム熱源方式は、ノズルから金属パウダーを噴射すると同時にレーザ光を照射することで金属パウダーを溶融池に供給、凝固させて造形を行う。溶融ノズルまたはステージを移動させることによって立体形状を描く。金属粉の供給経路を切り替えることで、異種金属の造形ができる。レーザ出力が大きいので、高速造形に適する。
メタルデポジッション・アーク放電方式は、金属ワイヤー先端のアーク放電により金属ワイヤーを溶融し、これを積層することによって造形する。装置価格や材料費が比較的安く、高速造形ができる。
造形の後、応力緩和、強度向上などのために、熱処理することができる。熱処理における、温度、時間、雰囲気などの条件は、使用する金属材料などに応じて適宜設定できる。
本発明のガス状生成物を得るための方法は、本発明のガス状生成物を得るための装置1において、ガス状原料8を第一ガス流入口104にて第一反応管内腔123に供給すること、伝熱媒体を第一伝熱媒体流入口116にて第一伝熱媒体管内腔124に供給し、第一伝熱媒体管内腔に流し且つ第一伝熱媒体管内腔から第一伝熱媒体流出口117にて排出することによって、第一反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、第一反応管内腔から第一ガス流出口105にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物109を排出すること、第一ガス混合物を第二ガス流入口204にて第二反応管内腔223に供給すること、伝熱媒体を第二伝熱媒体流入口216にて第二伝熱媒体管内腔224に供給し、第二伝熱媒体管内腔に流し且つ第二伝熱媒体管内腔から第二伝熱媒体流出口217にて排出することによって、第二反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、および第二反応管内腔から第二ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物209を排出すること、を含む。
第三反応器310をさらに有する装置においては、第二ガス混合物209を第三ガス流入口304にて第三反応管内腔323に供給すること、伝熱媒体を第三伝熱媒体流入口316にて第三伝熱媒体管内腔324に供給し、第三伝熱媒体管内腔に流し且つ第三伝熱媒体管内腔から第三伝熱媒体流出口317にて排出することによって、第三反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、第三反応管内腔から第三ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第三ガス混合物309を排出すること、を含む。
第四反応器410をさらに有する装置においては、第三ガス混合物309を第四ガス流入口404にて第四反応管内腔423に供給すること、伝熱媒体を第四伝熱媒体流入口416にて第四伝熱媒体管内腔424に供給し、第四伝熱媒体管内腔に流し且つ第四伝熱媒体管内腔から第四伝熱媒体流出口にて排出することによって、第四反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、第四反応管内腔から第四ガス流出口417にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第四ガス混合物409を排出すること、を含む。
ＣＯ（一酸化炭素）、メタノールまたはメタンの製造方法においては、ガス状原料として、ＣＯ２（二酸化炭素）とＨ２（水素）を含むガスを使用し、ＣＯ２の還元反応を行う。
流入させるＣＯ２とＨ２を含むガスの量は、反応速度、反応管内腔の容量などに応じて、適宜設定できる。
ＣＯ２とＨ２との比率によって、ＣＯ２の還元反応は次のように進行する。
ＣＯ２ ＋ Ｈ２ → ＣＯ ＋ Ｈ２Ｏ
ＣＯ２ ＋ ３Ｈ２ → ＣＨ３ＯＨ ＋ Ｈ２Ｏ
ＣＯ２ ＋ ４Ｈ２ → ＣＨ４ ＋ ２Ｈ２Ｏ
流入させるＣＯ２とＨ２を含むガスの量は、反応速度、反応管内腔の容量などに応じて、適宜設定できる。
ＣＯ２とＨ２との比率によって、ＣＯ２の還元反応は次のように進行する。
ＣＯ２ ＋ Ｈ２ → ＣＯ ＋ Ｈ２Ｏ
ＣＯ２ ＋ ３Ｈ２ → ＣＨ３ＯＨ ＋ Ｈ２Ｏ
ＣＯ２ ＋ ４Ｈ２ → ＣＨ４ ＋ ２Ｈ２Ｏ
本発明のガス状生成物を得るための装置および方法は、ＣＯ２（二酸化炭素）とＨ２（水素）を含むガスからＣＯ（一酸化炭素）、メタノールまたはメタンを製造する方法以外のＣ１化学合成法などにも好ましく用いることができる。Ｃ１化学合成法として、例えば、メタンと水（水蒸気）との反応で一酸化炭素と水素とを製造する方法、メタンと二酸化炭素との反応で一酸化炭素と水素とを製造する方法、一酸化炭素と水との反応で二酸化炭素と水素とを製造する方法、メタンと水との反応で二酸化炭素と水素とを製造する方法、一酸化炭素と水素との反応でメタンと二酸化炭素を製造する方法、一酸化炭素と水素との反応でメタノールを製造する方法、一酸化炭素と水素との反応でアセトンと水を製造する方法、メタンと酸素との反応で一酸化炭素と水素、エチレンと水、またはメタノールを製造する方法などを挙げることができる。
本発明においては、ＣＯ２の還元反応により得られる生成物（ＣＯ（一酸化炭素）、メタノールまたはメタン）ならびに未反応物（主にＣＯ２）を、分離精製することができる。分離精製法としては、膜分離法、吸着分離法、吸収分離法、蒸留分離法、深冷分離法等を挙げることができる。メタンの分離精製においては、膜分離法が、分離選択性、分離速度、安価でコンパクトな設備という観点から好ましい。
メタンの分離精製において得られる未反応物（主にＣＯ２）と低濃度のメタンは、上記メタンの製造方法におけるガス状原料として使用することができる。
メタンの分離精製において得られる未反応物（主にＣＯ２）と低濃度のメタンは、上記メタンの製造方法におけるガス状原料として使用することができる。
また、分離精製によって得られるメタンを燃料としてガスタービンに供給することができる。このガスタービンにより発電することができる。
ガスタービンからの燃焼排ガスは、通常、二酸化炭素を含むので、これを上記メタンの製造方法におけるガス状原料として使用することができる。
ガスタービンからの燃焼排ガスは、通常、二酸化炭素を含むので、これを上記メタンの製造方法におけるガス状原料として使用することができる。
本発明は、各種の化学反応において使用することができる。本発明は、水の電気分解などにて生成する水素の活用、人や動物の呼吸によって若しくは燃料などの燃焼によって生成する二酸化炭素の活用、水の製造、または燃料などとしてのメタンの製造において、有用である。本発明は、宇宙ステーション、宇宙船、ロケットなどにおいても、利用できる。
1：ガス状生成物を得るための装置
2：伝熱フィン
3：粒状触媒
4：ガス流入口
104：第一ガス流入口
204：第二ガス流入口
304：第三ガス流入口
404：第四ガス流入口
5：ガス流出口
105：第一ガス流出口
205：第二ガス流出口
305：第三ガス流出口
405：第四ガス流出口
6：板状触媒（平板）
7：板状触媒（波板）
8：ガス状原料
G1：原料ガス
LG2：液化原料ガス
9：ガス状生成物を含むガス
109：第一ガス混合物
209：第二ガス混合物
309：第三ガス混合物
409：第四ガス混合物
10：反応器
110：第一反応器
210：第二反応器
310：第三反応器
410：第四反応器
11：コンプレッサ
12：反応管
112：第一反応管
212：第二反応管
312：第三反応管
412：第四反応管
13：伝熱媒体管
113：第一伝熱媒体管
213：第二伝熱媒体管
313：第三伝熱媒体管
413：第四伝熱媒体管
14：蒸発器
15：冷却器
16：伝熱媒体流入口
116：第一伝熱媒体流入口
216：第二伝熱媒体流入口
316：第三伝熱媒体流入口
416：第四伝熱媒体流入口
17：伝熱媒体流出口
117：第一伝熱媒体流出口
217：第二伝熱媒体流出口
317：第三伝熱媒体流出口
317：第四伝熱媒体流出口
18：気液セパレータ
19：伝熱媒体（流入）
20：伝熱媒体（流出）
21：ドレイン
22：熱交換器
23：反応管内腔
123：第一反応管内腔
223：第二反応管内腔
323：第三反応管内腔
423：第四反応管内腔
24：伝熱媒体管内腔
124：第一伝熱媒体管内腔
224：第二伝熱媒体管内腔
324：第三伝熱媒体管内腔
424：第四伝熱媒体管内腔
25：流入側保持板
26：流出側保持板
27：仕切板
2：伝熱フィン
3：粒状触媒
4：ガス流入口
104：第一ガス流入口
204：第二ガス流入口
304：第三ガス流入口
404：第四ガス流入口
5：ガス流出口
105：第一ガス流出口
205：第二ガス流出口
305：第三ガス流出口
405：第四ガス流出口
6：板状触媒（平板）
7：板状触媒（波板）
8：ガス状原料
G1：原料ガス
LG2：液化原料ガス
9：ガス状生成物を含むガス
109：第一ガス混合物
209：第二ガス混合物
309：第三ガス混合物
409：第四ガス混合物
10：反応器
110：第一反応器
210：第二反応器
310：第三反応器
410：第四反応器
11：コンプレッサ
12：反応管
112：第一反応管
212：第二反応管
312：第三反応管
412：第四反応管
13：伝熱媒体管
113：第一伝熱媒体管
213：第二伝熱媒体管
313：第三伝熱媒体管
413：第四伝熱媒体管
14：蒸発器
15：冷却器
16：伝熱媒体流入口
116：第一伝熱媒体流入口
216：第二伝熱媒体流入口
316：第三伝熱媒体流入口
416：第四伝熱媒体流入口
17：伝熱媒体流出口
117：第一伝熱媒体流出口
217：第二伝熱媒体流出口
317：第三伝熱媒体流出口
317：第四伝熱媒体流出口
18：気液セパレータ
19：伝熱媒体（流入）
20：伝熱媒体（流出）
21：ドレイン
22：熱交換器
23：反応管内腔
123：第一反応管内腔
223：第二反応管内腔
323：第三反応管内腔
423：第四反応管内腔
24：伝熱媒体管内腔
124：第一伝熱媒体管内腔
224：第二伝熱媒体管内腔
324：第三伝熱媒体管内腔
424：第四伝熱媒体管内腔
25：流入側保持板
26：流出側保持板
27：仕切板
Claims (11)
- 第一ガス流入口と第一ガス流出口とを有し且つ第一ガス流入口から第一ガス流出口までを連通する第一反応管内腔を有する第一反応管と、
第一伝熱媒体流入口と第一伝熱媒体流出口とを有し且つ第一伝熱媒体流入口から第一伝熱媒体流出口までを連通する第一伝熱媒体管内腔を有する第一伝熱媒体管とを具備し、
第一反応管は、
第一反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第一ガス流入口にてガス状原料が第一反応管内腔に流入し、第一反応管内腔にてガス状原料を触媒と接触させて化学反応させ、第一ガス流出口にて第一反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物が流出する、機構を有し、
第一伝熱媒体管は、
第一伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第一伝熱媒体管内腔に流入し、第一伝熱媒体流出口にて第一伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第一反応管が第一伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第一伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第一反応管壁を介して第一反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第一反応器と、
第二ガス流入口と第二ガス流出口とを有し且つ第二ガス流入口から第二ガス流出口までを連通する第二反応管内腔を有する第二反応管と、
第二伝熱媒体流入口と第二伝熱媒体流出口とを有し且つ第二伝熱媒体流入口から第二伝熱媒体流出口までを連通する第二伝熱媒体管内腔を有する第二伝熱媒体管とを具備し、
第二反応管は、
第二反応管内腔に触媒が置かれており、且つ
第二ガス流入口にて第一ガス混合物が第二反応管内腔に流入し、第二反応管内腔にて第一ガス混合物を触媒と接触させて化学反応させ、第二ガス流出口にて第二反応管内腔から前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物が流出する、機構を有し、
第二伝熱媒体管は、
第二伝熱媒体流入口にて伝熱媒体が第二伝熱媒体管内腔に流入し、第二伝熱媒体流出口にて第二伝熱媒体管内腔から伝熱媒体が流出する、機構を有し、且つ
第二反応管が第二伝熱媒体管内腔に挿通されていて、第二伝熱媒体管内腔内の伝熱媒体が第二反応管壁を介して第二反応管内腔内のものとの間で熱交換する、機構を有する、第二反応器と、
第一ガス流出口と第二ガス流入口とを繋いで、第一反応管内腔と第二反応管内腔とを連通させる、連結管とを含む、
ガス状生成物を得るための装置。 - 第一反応管における平均滞留時間が、第二反応管における平均滞留時間よりも短い、請求項１に記載のガス状生成物を得るための装置。
- 連結管は、第一ガス混合物から副生成物を除去する機構を有する、請求項１または２に記載のガス状生成物を得るための装置。
- 第一反応管は、反応管壁の内側面から内に向かって突き出した伝熱フィンを有する、請求項１〜３のいずれかひとつに記載のガス体生成装置。
- 伝熱フィンが第一ガス流入口に近い側の部分だけに設けられている、請求項４に記載のガス状生成物を得るための装置。
- 第一反応管の径方向断面が、扁平形状である、請求項１〜５のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置。
- 第二反応管の径方向断面が、扁平形状である、請求項１〜６のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置。
- 第一反応管が複数あり、各第一反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、請求項６に記載のガス状生成物を得るための装置。
- 第二反応管が複数あり、各第二反応管はそれらの径方向断面の扁平形状における長手方向が相互に平行になるように配置されている、請求項７または８に記載のガス状生成物を得るための装置。
- 請求項１〜９のいずれかひとつに記載のガス状生成物を得るための装置において、
ガス状原料を第一ガス流入口にて第一反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第一伝熱媒体流入口にて第一伝熱媒体管内腔に供給し、第一伝熱媒体管内腔に流し且つ第一伝熱媒体管内腔から第一伝熱媒体流出口にて排出することによって、第一反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、
第一反応管内腔から第一ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第一ガス混合物を排出すること、
第一ガス混合物を第二ガス流入口にて第二反応管内腔に供給すること、
伝熱媒体を第二伝熱媒体流入口にて第二伝熱媒体管内腔に供給し、第二伝熱媒体管内腔に流し且つ第二伝熱媒体管内腔から第二伝熱媒体流出口にて排出することによって、第二反応管内腔内のものの温度を制御しながら化学反応を行うこと、および
第二反応管内腔から第二ガス流出口にて前記化学反応で得られるガス状生成物を含む第二ガス混合物を排出すること、
を含む、
ガス状生成物を得るための方法。 - ガス状原料が水素ガスおよび二酸化炭素ガスを含むものであり、ガス状生成物が一酸化炭素、メタノールまたはメタンを含むものである、請求項１０に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2020058195A JP2021154230A (ja) | 2020-03-27 | 2020-03-27 | ガス状生成物を得るための装置およびガス状生成物を得るための方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2020058195A JP2021154230A (ja) | 2020-03-27 | 2020-03-27 | ガス状生成物を得るための装置およびガス状生成物を得るための方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2021154230A true JP2021154230A (ja) | 2021-10-07 |
Family
ID=77916445
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2020058195A Pending JP2021154230A (ja) | 2020-03-27 | 2020-03-27 | ガス状生成物を得るための装置およびガス状生成物を得るための方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2021154230A (ja) |
-
2020
- 2020-03-27 JP JP2020058195A patent/JP2021154230A/ja active Pending
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Legal Events
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| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20220121 |
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| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20230127 |
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20231219 |
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