JP2021140862A - Separator and manufacturing method thereof - Google Patents

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Abstract

To provide a separator and a manufacturing method thereof that can suppress the occurrence of a short circuit by simple manufacturing.SOLUTION: A separator 10 for a secondary battery made of a non-woven fabric includes a first layer 11 having a gap 23 having an opening area of 0.03 mm2 or more and 0.8 mm2 or less, and a second layer 12 attached to the first layer 11 so as to cover the gap 23 and the periphery of the gap 23. In the separator 10, the gap 23 is closed by the second layer 12 such that a short circuit does not occur.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本開示は、セパレータおよびセパレータの製造方法に関する。 The present disclosure relates to a separator and a method for producing the separator.

二次電池のセパレータに不織布を用いる構成が知られている。特許文献１に開示される電解紡糸装置は、ノズルと収集体との間に電界を生じさせることで、ノズルから排出された原料液をファイバとして収集体上に堆積する構成となっている。この電解紡糸装置は、電界を変化させることで、堆積体に形成されたピンホール等の開口部分の補修等を行う。特許文献２に開示される電極組立体の製造方法は、第１導電性ネットワーク層が分離膜の第１主面上に積層され、第２導電性ネットワーク層が分離膜の第２主面上に積層される。第１導電性ネットワーク層及び第２導電性ネットワーク層は、各金属繊維で構成された繊維層（不織布構造）である。 It is known that a non-woven fabric is used as a separator for a secondary battery. The electrolytic spinning apparatus disclosed in Patent Document 1 has a configuration in which an electric field is generated between a nozzle and a collector, so that a raw material liquid discharged from the nozzle is deposited on the collector as a fiber. This electrolytic spinning device repairs openings such as pinholes formed in the sediment by changing the electric field. In the method for manufacturing an electrode assembly disclosed in Patent Document 2, the first conductive network layer is laminated on the first main surface of the separation membrane, and the second conductive network layer is placed on the second main surface of the separation membrane. Stacked. The first conductive network layer and the second conductive network layer are fiber layers (nonwoven fabric structure) composed of each metal fiber.

特開２０１７−１６６０７７号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2017-166077 特表２０１９−５１１０９９号公報Special Table 2019-511099

二次電池のセパレータに不織布を用いる構成では、空隙が大きすぎる場合に、正極と負極の接触による短絡や、デンドライトの発生による短絡等の問題が生じる。特許文献１の技術では、不織布の開口を補修する構成であるが、電界を精度良く調整してファイバの体積を制御することが必要になる。特許文献２の技術では、電極体に不織布を多層に用いる構成であるが、セパレータの短絡を抑えるための技術は開示されていない。 In the configuration in which the non-woven fabric is used as the separator of the secondary battery, if the void is too large, problems such as a short circuit due to contact between the positive electrode and the negative electrode and a short circuit due to the generation of dendrite occur. In the technique of Patent Document 1, the opening of the non-woven fabric is repaired, but it is necessary to accurately adjust the electric field to control the volume of the fiber. In the technique of Patent Document 2, a non-woven fabric is used in multiple layers for the electrode body, but a technique for suppressing a short circuit of the separator is not disclosed.

本開示は、簡易な製造によって短絡の発生を抑えることができるセパレータおよびセパレータの製造方法を提供することを目的としている。 An object of the present disclosure is to provide a separator and a method for manufacturing a separator, which can suppress the occurrence of a short circuit by simple manufacturing.

本開示のセパレータは、不織布から構成される二次電池用のセパレータであって、開口面積が０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下の空隙部を有する第１層と、前記空隙部及び前記空隙部の周辺を覆うように前記第１層に付着した第２層と、を備え、前記第２層により、短絡が生じないように前記空隙部が閉じられている。 The separator of the present disclosure provides a separator for a secondary battery composed of a nonwoven fabric, a first layer opening area has a 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less of the gap portion, the gap portion and the gap A second layer attached to the first layer is provided so as to cover the periphery of the portion, and the gap portion is closed by the second layer so as not to cause a short circuit.

本開示のセパレータの製造方法は、合成樹脂製の繊維を含む不織布から構成される二次電池用のセパレータの製造方法であって、開口面積が０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下の空隙部を有する第１層を形成する第１層形成工程と、前記空隙部及び前記空隙部の周辺を覆うように第２層を前記第１層に付着する付着工程と、を備える。 Method for producing a separator of the present disclosure provides a method for producing a separator for a secondary battery composed of a nonwoven fabric comprising synthetic resin fibers, the opening area of 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less of the gap portion The present invention includes a first layer forming step of forming the first layer having the above, and a bonding step of adhering the second layer to the first layer so as to cover the gap portion and the periphery of the gap portion.

本開示によれば、簡易な製造によって短絡の発生を抑えることができるセパレータおよびセパレータの製造方法を提供することができる。 According to the present disclosure, it is possible to provide a separator and a method for manufacturing a separator, which can suppress the occurrence of a short circuit by simple manufacturing.

図１は、実施形態１における二次電池用のセパレータを模式的に示す斜視図である。FIG. 1 is a perspective view schematically showing a separator for a secondary battery according to the first embodiment. 図２は、繊維集合体から第１層および不織布片を作成する工程を説明する説明図である。FIG. 2 is an explanatory diagram illustrating a step of producing the first layer and the non-woven fabric piece from the fiber aggregate. 図３は、不織布片から第２層を作成する工程を説明する説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram illustrating a step of creating a second layer from the non-woven fabric piece. 図４は、エレクトロスピニング装置の概略構成図である。FIG. 4 is a schematic configuration diagram of an electrospinning device. 図５は、紡糸液の塗布工程を説明する説明図である。FIG. 5 is an explanatory diagram illustrating a step of applying the spinning liquid. 図６は、電圧の印加工程を説明する説明図である。FIG. 6 is an explanatory diagram illustrating a voltage application process. 図７は、繊維噴出工程を説明する説明図である。FIG. 7 is an explanatory diagram illustrating a fiber ejection process. 図８は、繊維の分裂工程および捕集工程を説明する説明図である。FIG. 8 is an explanatory diagram illustrating a fiber splitting step and a fiber collecting step. 図９は、繊維集合体における短絡の検査の流れを例示するフローチャートである。FIG. 9 is a flowchart illustrating a flow of inspection for a short circuit in a fiber assembly. 図１０は、繊維集合体を一対の導電板で挟んだ状態で導通状態を検査する工程を説明する説明図である。FIG. 10 is an explanatory diagram illustrating a step of inspecting a conduction state in a state where the fiber aggregate is sandwiched between a pair of conductive plates. 図１１は、繊維集合体の短絡箇所を探索する工程を説明する説明図である。FIG. 11 is an explanatory diagram illustrating a step of searching for a short-circuited portion of the fiber assembly.

＜実施形態１＞
本実施形態は、図１に示す二次電池用のセパレータ１０及びセパレータ１０の製造に本発明を適用したものである。 <Embodiment 1>
In this embodiment, the present invention is applied to the manufacture of the separator 10 and the separator 10 for the secondary battery shown in FIG.

（二次電池の構成）
本実施形態の二次電池は、例えばリチウムイオン電池であり、絶縁性樹脂により形成されたケース（図示略）を備えている。二次電池は、ケースの内部に、電解液とともに電極積層体が収容されている。電極積層体は、複数枚の正極部材、複数枚の負極部材、および複数枚のセパレータ１０を有している。１枚の正極部材と１枚の負極部材との間に１枚のセパレータ１０が介在するように、正極部材、負極部材、及びセパレータが積層されている。 (Configuration of secondary battery)
The secondary battery of the present embodiment is, for example, a lithium ion battery, and includes a case (not shown) formed of an insulating resin. In the secondary battery, an electrode laminate is housed inside the case together with the electrolytic solution. The electrode laminate has a plurality of positive electrode members, a plurality of negative electrode members, and a plurality of separators 10. The positive electrode member, the negative electrode member, and the separator are laminated so that one separator 10 is interposed between one positive electrode member and one negative electrode member.

図１に示すセパレータ１０は、合成樹脂製の繊維を含む不織布から構成されている。セパレータ１０の厚みは、例えば２０μｍ以上５０μｍ以下である。セパレータ１０を構成する繊維の外径は、例えば０．１μｍ以上１μｍ以下である。ここで、セパレータ１０を構成する繊維の外径は、例えば複数本（１０本など）の繊維の外径の平均値である。 The separator 10 shown in FIG. 1 is made of a non-woven fabric containing fibers made of synthetic resin. The thickness of the separator 10 is, for example, 20 μm or more and 50 μm or less. The outer diameter of the fibers constituting the separator 10 is, for example, 0.1 μm or more and 1 μm or less. Here, the outer diameter of the fibers constituting the separator 10 is, for example, the average value of the outer diameters of a plurality of fibers (10 fibers, etc.).

セパレータ１０は、第１層１１と、第２層１２と、を備えている。第１層１１は、例えば、ポリアクリロニトリル繊維を含む不織布である。第１層１１を構成する繊維の外径は、例えば０．１μｍ以上１μｍ以下である。ここで、第１層１１を構成する繊維の外径は、例えば複数本（１０本など）の繊維の外径の平均値である。 The separator 10 includes a first layer 11 and a second layer 12. The first layer 11 is, for example, a non-woven fabric containing polyacrylonitrile fibers. The outer diameter of the fibers constituting the first layer 11 is, for example, 0.1 μm or more and 1 μm or less. Here, the outer diameter of the fibers constituting the first layer 11 is, for example, the average value of the outer diameters of a plurality of fibers (10 fibers, etc.).

第１層１１は、上面２１から下面２２に亘って貫通する空隙部２３を有する。空隙部２３の開口面積は、０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下である。ここで、空隙部２３の開口面積は、例えば走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を用いて取得した第１層１１の二次元画像から測定される。二次元画像における空隙部２３に相当する部分とそれ以外の部分を２値化し、空隙部２３の部分の面積を測定することで、空隙部２３の開口面積を求めることができる。なお、空隙部２３は、開口領域の径が例えば０．２ｍｍ以上１．０ｍｍ以下として規定されてもよい。ここで、開口領域の径とは、開口領域を平行な２本の線分で挟み込んだときの最長距離である。第１層１１の厚みは、例えば２０μｍ以上５０μｍ以下である。第１層１１の空隙率は、例えば７０％以上９０％以下である。なお、第１層１１の空隙率は、後述する計算方法で算出される。 The first layer 11 has a gap portion 23 penetrating from the upper surface 21 to the lower surface 22. The opening area of the gap portion 23 is 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less. Here, the opening area of the void portion 23 is measured from a two-dimensional image of the first layer 11 acquired using, for example, a scanning electron microscope (SEM). The opening area of the gap portion 23 can be obtained by binarizing the portion corresponding to the gap portion 23 and the portion other than the gap portion 23 in the two-dimensional image and measuring the area of the portion of the gap portion 23. The gap portion 23 may be defined as having an opening region having a diameter of, for example, 0.2 mm or more and 1.0 mm or less. Here, the diameter of the opening region is the longest distance when the opening region is sandwiched between two parallel line segments. The thickness of the first layer 11 is, for example, 20 μm or more and 50 μm or less. The porosity of the first layer 11 is, for example, 70% or more and 90% or less. The porosity of the first layer 11 is calculated by a calculation method described later.

第２層１２は、例えば、ポリアクリロニトリル繊維を含む不織布である。第２層１２を構成する繊維の外径は、例えば０．１μｍ以上１μｍ以下である。ここで、第２層１２を構成する繊維の外径は、例えば複数本（１０本など）の繊維の外径の平均値である。第２層１２の厚みは、例えば２０μｍ以上５０μｍ以下である。第２層１２は、開口面積が例えば０．０３ｍｍ２以上の空隙部が形成されていない。なお、第２層１２は、図１では四角形状で示されているが、その他の形状（円形状等）であってもよい。 The second layer 12 is, for example, a non-woven fabric containing polyacrylonitrile fibers. The outer diameter of the fibers constituting the second layer 12 is, for example, 0.1 μm or more and 1 μm or less. Here, the outer diameter of the fibers constituting the second layer 12 is, for example, the average value of the outer diameters of a plurality of fibers (10 fibers, etc.). The thickness of the second layer 12 is, for example, 20 μm or more and 50 μm or less. The second layer 12 does not have a void portion having an opening area of, for example, 0.03 mm 2 or more. Although the second layer 12 is shown in a quadrangular shape in FIG. 1, it may have another shape (circular shape or the like).

第２層１２は、空隙部２３及び空隙部２３の周辺を覆うように第１層１１に付着している。すなわち、第２層１２は、空隙部２３の開口を閉塞している。第２層１２は、第１層１１に対して、第１層１１の厚み方向で重なっている。第２層１２は、静電気力によって第１層１１に付着している。すなわち、第２層１２は、第１層１１に静電気力によって引き付けられている。空隙部２３は、第２層１２により短絡が生じないように閉じられている。すなわち、第２層１２は、第１層１１の空隙部２３を閉塞することで、正極部材と負極部材の接触による短絡や、デンドライトの発生による短絡等を防ぐ。 The second layer 12 is attached to the first layer 11 so as to cover the gap 23 and the periphery of the gap 23. That is, the second layer 12 closes the opening of the gap 23. The second layer 12 overlaps the first layer 11 in the thickness direction of the first layer 11. The second layer 12 is attached to the first layer 11 by electrostatic force. That is, the second layer 12 is attracted to the first layer 11 by an electrostatic force. The gap 23 is closed by the second layer 12 so as not to cause a short circuit. That is, the second layer 12 closes the gap portion 23 of the first layer 11 to prevent a short circuit due to contact between the positive electrode member and the negative electrode member, a short circuit due to the generation of dendrite, and the like.

（紡糸装置の構成）
図４に示す紡糸装置５０は、エレクトロスピニング装置として構成されている。紡糸装置５０は、紡糸液（ポリマー溶液）から極細繊維を紡糸し、極細繊維からなる繊維集合体（不織布）を連続して形成する装置である。 (Structure of spinning equipment)
The spinning device 50 shown in FIG. 4 is configured as an electrospinning device. The spinning device 50 is a device that spins ultrafine fibers from a spinning solution (polymer solution) to continuously form a fiber aggregate (nonwoven fabric) composed of ultrafine fibers.

紡糸液は、極細繊維を形成する樹脂材料を溶質とし、この溶質を揮発性の溶媒に溶解または分散させたものである。溶質は、例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）等の合成繊維である。溶媒は、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡＣ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）等の化合物である。 The spinning liquid is a solute made of a resin material that forms ultrafine fibers, and the solute is dissolved or dispersed in a volatile solvent. The solute is, for example, a synthetic fiber such as polyacrylonitrile (PAN). The solvent is, for example, a compound such as N, N-dimethylformamide (DMF), N, N-dimethylacetamide (DMAC), tetrahydrofuran (THF) and the like.

紡糸装置５０は、図４に示すように、捕集部材（基材）５１と、コレクタ電極５２と、紡糸液供給装置５３と、紡糸電極５４と、電源５５と、を備えている。 As shown in FIG. 4, the spinning device 50 includes a collecting member (base material) 51, a collector electrode 52, a spinning liquid supply device 53, a spinning electrode 54, and a power supply 55.

捕集部材５１は、可撓性を有する材料、例えば不織布等の捕集布によって形成されている。捕集部材５１は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの材料を用いて形成されている。捕集部材５１は、例えば、送り出しローラ（図示略）および巻き取りローラ（図示略）の間で水平状態にされ、下側の面に繊維集合体（母材）４０が積層される。繊維集合体４０が積層された捕集部材５１は、巻き取りローラによって巻き取られて、ロールの形態にされる。なお、繊維集合体４０の使用に際しては、繊維集合体４０が積層された捕集部材５１をロールから引き出しつつ、捕集部材５１から繊維集合体４０が剥離される。 The collecting member 51 is formed of a flexible material, for example, a collecting cloth such as a non-woven fabric. The collecting member 51 is formed by using a material such as polypropylene (PP), polyethylene (PE), or polyethylene terephthalate (PET). The collecting member 51 is, for example, placed in a horizontal state between a feeding roller (not shown) and a winding roller (not shown), and a fiber aggregate (base material) 40 is laminated on the lower surface. The collecting member 51 on which the fiber aggregate 40 is laminated is wound by a winding roller to form a roll. When using the fiber assembly 40, the fiber assembly 40 is peeled from the collection member 51 while pulling out the collection member 51 on which the fiber assembly 40 is laminated from the roll.

コレクタ電極５２は、送り出しローラ及び巻き取りローラの間であって、捕集部材５１の上側に配置されている。コレクタ電極５２は、金属等の導電性材料によって、捕集部材５１の幅方向（捕集部材５１の送り出し方向に直交する方向（水平方向））に延びる平板状に形成されている。コレクタ電極５２は、捕集部材５１の上面に接触または接近している。 The collector electrode 52 is located between the sending roller and the winding roller, and is arranged above the collecting member 51. The collector electrode 52 is formed of a conductive material such as metal in a flat plate shape extending in the width direction of the collecting member 51 (direction orthogonal to the feeding direction of the collecting member 51 (horizontal direction)). The collector electrode 52 is in contact with or close to the upper surface of the collecting member 51.

紡糸液供給装置５３は、後述する紡糸電極５４に紡糸液を供給するための装置である。紡糸液供給装置５３は、貯留槽５６（図５参照）、ポンプ（図示略）、タンク（図示略）等を備えている。貯留槽５６は、紡糸に必要な量の紡糸液を貯留するためのものであり、直線状に延びる円管状のチューブによって構成されている。貯留槽５６は、例えば、ＰＦＡ等のフッ素樹脂によって形成されている。 The spinning liquid supply device 53 is a device for supplying the spinning liquid to the spinning electrode 54, which will be described later. The spinning liquid supply device 53 includes a storage tank 56 (see FIG. 5), a pump (not shown), a tank (not shown), and the like. The storage tank 56 is for storing an amount of spinning liquid required for spinning, and is composed of a circular tubular tube extending linearly. The storage tank 56 is made of, for example, a fluororesin such as PFA.

貯留槽５６は、捕集部材５１の幅方向に平行となるように、捕集部材５１の下方に配置されている。すなわち、貯留槽５６は、コレクタ電極５２に平行となるように配置されている。なお、図５では、貯留槽５６を二点鎖線で仮想的に示し、図４、図６〜図８では、貯留槽５６を省略している。貯留槽５６の上部のうち、最も高い部分（頂部）であって、長手方向に沿う方向に一定間隔で離間した複数箇所に、円形の紡糸孔５７が開けられている。貯留槽５６の内部空間は、紡糸液６０で満たされている。タンクには、貯留槽５６へ供給される紡糸液６０が貯留されている。ポンプは、タンクと貯留槽５６との間をつなぐ配管に設けられ、タンク内の紡糸液６０を貯留槽５６内に供給する。 The storage tank 56 is arranged below the collection member 51 so as to be parallel to the width direction of the collection member 51. That is, the storage tank 56 is arranged so as to be parallel to the collector electrode 52. In addition, in FIG. 5, the storage tank 56 is virtually shown by a two-dot chain line, and in FIGS. 4, 6 to 8, the storage tank 56 is omitted. Circular spinning holes 57 are formed in the highest portion (top) of the upper portion of the storage tank 56 at a plurality of locations separated at regular intervals in the longitudinal direction. The internal space of the storage tank 56 is filled with the spinning liquid 60. The spinning liquid 60 supplied to the storage tank 56 is stored in the tank. The pump is provided in a pipe connecting the tank and the storage tank 56, and supplies the spinning liquid 60 in the tank into the storage tank 56.

紡糸電極５４は、金属等の導電性材料によって形成されている。紡糸電極５４の少なくとも一部は、貯留槽５６の内部に配置されている。貯留槽５６内では、紡糸電極５４の全体が紡糸液６０に浸漬されている。具体的には、貯留槽５６内では、紡糸電極５４は、紡糸孔５７との間に紡糸液６０を介在させた状態で紡糸液６０に浸漬された部分を含んでいる。電源５５は、直流電源によって構成されている。電源５５のプラス電極は、紡糸電極５４に電気的に接続されている。電源５５のマイナス電極は、コレクタ電極５２に電気的に接続されている。 The spinning electrode 54 is made of a conductive material such as metal. At least a part of the spinning electrode 54 is arranged inside the storage tank 56. In the storage tank 56, the entire spinning electrode 54 is immersed in the spinning liquid 60. Specifically, in the storage tank 56, the spinning electrode 54 includes a portion immersed in the spinning liquid 60 with the spinning liquid 60 interposed between the spinning electrode 54 and the spinning hole 57. The power supply 55 is composed of a DC power supply. The positive electrode of the power supply 55 is electrically connected to the spinning electrode 54. The negative electrode of the power supply 55 is electrically connected to the collector electrode 52.

（繊維集合体の製造方法）
図５〜図８を用いて、繊維集合体４０の製造方法について説明する。紡糸装置５０が動作すると、捕集部材５１は、コレクタ電極５２の下面に接触または接近した状態で、送り出しローラから巻き取りローラに向けて一定速度で送られる。そして、図５に示すように、紡糸液６０を紡糸電極５４に塗布する。紡糸液供給装置５３のポンプが動作すると、タンク内の紡糸液６０が貯留槽５６に供給される。これにより、紡糸液６０が紡糸電極５４に均一に塗布される。 (Manufacturing method of fiber aggregate)
A method for producing the fiber aggregate 40 will be described with reference to FIGS. 5 to 8. When the spinning device 50 operates, the collecting member 51 is fed from the feeding roller toward the winding roller at a constant speed in a state of being in contact with or close to the lower surface of the collector electrode 52. Then, as shown in FIG. 5, the spinning liquid 60 is applied to the spinning electrode 54. When the pump of the spinning liquid supply device 53 operates, the spinning liquid 60 in the tank is supplied to the storage tank 56. As a result, the spinning liquid 60 is uniformly applied to the spinning electrode 54.

続いて、図６に示すように、紡糸電極５４とコレクタ電極５２との間に電圧を印加する。紡糸電極５４をプラス電極とし、コレクタ電極５２をマイナス電極として、両電極間に電源５５から電圧が印加される。これにより、貯留槽５６内の紡糸液６０の全体がプラスに帯電される。紡糸電極５４の周りの帯電の分布は、周方向に均一となるように紡糸液６０を帯電させる。 Subsequently, as shown in FIG. 6, a voltage is applied between the spinning electrode 54 and the collector electrode 52. A voltage is applied from the power source 55 between the spinning electrode 54 as a positive electrode and the collector electrode 52 as a negative electrode. As a result, the entire spinning liquid 60 in the storage tank 56 is positively charged. The spinning liquid 60 is charged so that the distribution of the charge around the spinning electrode 54 is uniform in the circumferential direction.

続いて、貯留槽５６の紡糸孔５７から繊維を噴出させる。紡糸孔５７において露出している紡糸液６０の表面には、電荷が誘発され蓄積される。この電荷は、互いに反発し合い、その反発力は紡糸液６０の表面張力に対抗する。紡糸液６０は、コレクタ電極５２に向かう電気力線に沿って作用する静電気力（クーロン力）により吸引される。静電気力が紡糸液６０の表面張力に打ち勝つと、図７に示すように、帯電した紡糸液６０が複数の紡糸孔５７から噴出し始める。そして、図８に示すように、帯電した紡糸液６０のジェット６１が複数の紡糸孔５７から一斉に、コレクタ電極５２に向けてそれぞれ噴射される。 Subsequently, the fibers are ejected from the spinning holes 57 of the storage tank 56. Electric charges are induced and accumulated on the surface of the spinning liquid 60 exposed in the spinning holes 57. The charges repel each other, and the repulsive force opposes the surface tension of the spinning liquid 60. The spinning liquid 60 is sucked by an electrostatic force (Coulomb force) acting along the lines of electric force toward the collector electrode 52. When the electrostatic force overcomes the surface tension of the spinning liquid 60, as shown in FIG. 7, the charged spinning liquid 60 starts to be ejected from the plurality of spinning holes 57. Then, as shown in FIG. 8, jets 61 of the charged spinning liquid 60 are simultaneously ejected from the plurality of spinning holes 57 toward the collector electrodes 52, respectively.

続いて、繊維を分裂させ、捕集部材５１に捕集させる。各ジェット６１の表面積が体積に比較して大きいため、ジェット６１中の溶媒が効率良く蒸発する。また、この蒸発によりジェット６１の体積が減少し、電荷密度がより高くなる。そのため、帯電した紡糸液６０の反発力が増して、各ジェット６１がさらに細いジェット６１へ分裂していく。そして、このような過程を経ながら、０．１μｍ以上１μｍ以下の繊維径を有する極細繊維が紡糸されるとともに、極細繊維からなる繊維集合体４０が捕集部材５１の下側の面に捕集される。これにより、例えば開口面積が例えば０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下の空隙部を有する繊維集合体４０が形成される。 Subsequently, the fibers are split and collected by the collecting member 51. Since the surface area of each jet 61 is large compared to the volume, the solvent in the jet 61 evaporates efficiently. In addition, this evaporation reduces the volume of the jet 61 and increases the charge density. Therefore, the repulsive force of the charged spinning liquid 60 increases, and each jet 61 splits into finer jets 61. Then, through such a process, ultrafine fibers having a fiber diameter of 0.1 μm or more and 1 μm or less are spun, and the fiber aggregate 40 made of the ultrafine fibers is collected on the lower surface of the collecting member 51. Will be done. Thus, for example, fiber assembly 40 having an open area, for example, 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less of voids formed.

（空隙率の測定方法）
繊維集合体４０を、例えば４０ｍｍ×４０ｍｍの大きさに打ち抜き、不織布片を形成する。続いて、不織布片の重量（ｇ）を電子天秤で測定する。続いて、測定した重量を打ち抜いた面積（例えば４０ｍｍ×４０ｍｍ）で割り、目付を算出する。続いて、例えばシックネスゲージを用いて不織布片の厚さを測定する。続いて、以下の（１）式および（２）式を用いて、繊維集合体４０の空隙率を算出する。
繊維充填率（％）＝目付（ｇ／ｍ２）／不織布片の厚さ（ｍｍ）／密度（ｇ／ｃｍ３）／１０００×１００ （１）式
空隙率（％）＝１００−繊維充填率（％） （２）式 (Measuring method of porosity)
The fiber assembly 40 is punched to a size of, for example, 40 mm × 40 mm to form a non-woven fabric piece. Subsequently, the weight (g) of the non-woven fabric piece is measured with an electronic balance. Subsequently, the measured weight is divided by the punched area (for example, 40 mm × 40 mm) to calculate the basis weight. Subsequently, the thickness of the non-woven fabric piece is measured using, for example, a thickness gauge. Subsequently, the porosity of the fiber assembly 40 is calculated using the following equations (1) and (2).
Fiber filling rate (%) = Grain (g / m 2 ) / Thickness of non-woven fabric piece (mm) / Density (g / cm 3 ) / 1000 × 100 (1) formula Porosity (%) = 100-Fiber filling rate (%) Equation (2)

（繊維集合体の短絡検査方法）
繊維集合体４０の短絡の検査方法は、図９のように行われる。まず、図１０に示すように、電極積層体１００を作成する。具体的には、負極部材１０２、繊維集合体４０、正極部材１０１、繊維集合体４０、負極部材１０２・・・の順に積層し、電極積層体１００を作成する（ステップＳ１１）。続いて、電極積層体１００を一対の導電板１０３で挟み、テスター１０４で電極積層体１００の導通（短絡）状態を検査する（ステップＳ１２）。 (Short circuit inspection method for fiber aggregates)
The method for inspecting the short circuit of the fiber assembly 40 is performed as shown in FIG. First, as shown in FIG. 10, the electrode laminate 100 is prepared. Specifically, the negative electrode member 102, the fiber assembly 40, the positive electrode member 101, the fiber assembly 40, the negative electrode member 102 ... Are laminated in this order to create the electrode laminated body 100 (step S11). Subsequently, the electrode laminate 100 is sandwiched between a pair of conductive plates 103, and the continuity (short circuit) state of the electrode laminate 100 is inspected with a tester 104 (step S12).

電極積層体１００の導通が検出されない場合（ステップＳ１３でＮｏ）、図９の検査が終了する。一方で、電極積層体１００の導通が検出された場合（ステップＳ１３でＹｅｓ）、図１１に示すように、上側の導電板１０３を外し、電極積層体１００の導通箇所（空隙部）を探索する（ステップＳ１４）。具体的には、電極積層体１００にテスター１０４を接続した状態で、電極積層体１００に対して、順次異なる箇所に局所的に圧力をかける。テスター１０４で導通が検出された箇所を、電極積層体１００の導通箇所とする。 When the continuity of the electrode laminate 100 is not detected (No in step S13), the inspection of FIG. 9 ends. On the other hand, when the continuity of the electrode laminate 100 is detected (Yes in step S13), as shown in FIG. 11, the upper conductive plate 103 is removed, and the conduction portion (void portion) of the electrode laminate 100 is searched for. (Step S14). Specifically, with the tester 104 connected to the electrode laminate 100, pressure is locally applied to the electrode laminate 100 at different locations in sequence. The portion where continuity is detected by the tester 104 is defined as the conduction portion of the electrode laminate 100.

続いて、電極積層体１００の導通箇所に、別途用意した不織布（繊維集合体４０）を積層する（ステップＳ１５）。すなわち、繊維集合体４０における導通箇所（空隙部）を、別の繊維集合体４０で閉塞する。具体的には、電極積層体１００を構成する全部または一部の電極積層体１００において、局所的に圧力をかけた箇所に、別の繊維集合体４０を積層する。続いて、不織布を積層した箇所に対して、テスター１０４で導通状態を検査する（ステップＳ１６）。導通箇所（空隙部）が繊維集合体４０で閉塞されることで、テスター１０４で導通が検出されなくなる。 Subsequently, a separately prepared non-woven fabric (fiber aggregate 40) is laminated on the conductive portion of the electrode laminate 100 (step S15). That is, the conduction portion (void portion) in the fiber assembly 40 is closed by another fiber assembly 40. Specifically, in all or a part of the electrode laminate 100 constituting the electrode laminate 100, another fiber aggregate 40 is laminated at a position where pressure is locally applied. Subsequently, the continuity state is inspected by the tester 104 with respect to the portion where the non-woven fabric is laminated (step S16). Since the conduction portion (void portion) is blocked by the fiber aggregate 40, the continuity cannot be detected by the tester 104.

（セパレータの製造方法）
次に、セパレータ１０の製造方法について説明する。まず、繊維集合体４０の製造方法によって捕集部材（基材）５１上に形成された繊維集合体４０から、第１層１１および第２層１２を作成する工程（第１層形成工程および第２層形成工程）を行う。例えば、繊維集合体４０を、図２に示す一点鎖線に沿って切断することで、第１層１１と不織布片１３とに分断する。繊維集合体４０を切断した状態で、サイズの大きい方を第１層１１とし、サイズの小さい方を不織布片１３とする。例えば、繊維集合体４０を、捕集部材５１に捕集された状態で捕集部材５１とともに切断する。第２層１２は、図３に示すように、不織布片１３をさらに小さく切断して作成される。図３に示すように不織布片１３は、第２層１２と不織布片１４とに分断する。第２層１２は、捕集部材５１から剥がすことで、静電気を帯電させる。捕集部材５１は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの材料を用いて形成されている。また、第２層１２は、例えば、ポリアクリロニトリル繊維を含む不織布で構成されている。そのため、第２層１２を捕集部材５１から剥がす際に静電気が生じ易くなっている。 (Manufacturing method of separator)
Next, a method for manufacturing the separator 10 will be described. First, a step of preparing the first layer 11 and the second layer 12 from the fiber aggregate 40 formed on the collecting member (base material) 51 by the method for producing the fiber aggregate 40 (first layer forming step and first layer). Two-layer formation step) is performed. For example, the fiber assembly 40 is divided into the first layer 11 and the non-woven fabric piece 13 by cutting along the alternate long and short dash line shown in FIG. In the state where the fiber aggregate 40 is cut, the larger size is used as the first layer 11, and the smaller size is used as the non-woven fabric piece 13. For example, the fiber assembly 40 is cut together with the collecting member 51 in a state of being collected by the collecting member 51. As shown in FIG. 3, the second layer 12 is formed by cutting the non-woven fabric piece 13 into smaller pieces. As shown in FIG. 3, the non-woven fabric piece 13 is divided into a second layer 12 and a non-woven fabric piece 14. The second layer 12 is charged with static electricity by being peeled off from the collecting member 51. The collecting member 51 is formed by using a material such as polypropylene (PP), polyethylene (PE), or polyethylene terephthalate (PET). The second layer 12 is made of, for example, a non-woven fabric containing polyacrylonitrile fibers. Therefore, static electricity is likely to be generated when the second layer 12 is peeled off from the collecting member 51.

続いて、空隙部２３及び空隙部２３の周辺を覆うように第２層１２を第１層１１に付着する工程（付着工程）を行い、図１に示すセパレータ１０を作成する。第２層１２によって、空隙部２３の開口を閉塞する。第２層１２を、第１層１１に対して、第１層１１の厚み方向で重ならせる。付着工程では、第２層１２を第１層１１に静電気力によって付着させる。第２層１２は、第１層１１に静電気力によって引き付けられる。空隙部２３は、第２層１２により短絡が生じないように閉じられる。これにより、第２層１２は、第１層１１の空隙部２３を閉塞することで、正極部材と負極部材の接触による短絡や、デンドライトの発生による短絡等を防ぐ。 Subsequently, a step of adhering the second layer 12 to the first layer 11 (adhesion step) so as to cover the gap 23 and the periphery of the gap 23 is performed to prepare the separator 10 shown in FIG. The opening of the gap 23 is closed by the second layer 12. The second layer 12 is overlapped with the first layer 11 in the thickness direction of the first layer 11. In the attachment step, the second layer 12 is attached to the first layer 11 by an electrostatic force. The second layer 12 is attracted to the first layer 11 by an electrostatic force. The gap 23 is closed by the second layer 12 so as not to cause a short circuit. As a result, the second layer 12 closes the gap portion 23 of the first layer 11 to prevent a short circuit due to contact between the positive electrode member and the negative electrode member, a short circuit due to the generation of dendrite, and the like.

続いて、本実施形態の作用効果について説明する。本実施形態のセパレータ１０は、空隙部２３を有する第１層１１と、空隙部２３及び空隙部２３の周辺を覆うように第１層１１に付着した第２層１２と、を備えている。セパレータ１０は、第２層１２により、短絡が生じないように空隙部２３が閉じられているため、正極部材と負極部材に挟まれた構成において、正極部材と負極部材の接触による短絡や、デンドライトの発生による短絡等を防ぐことができる。特に、セパレータ１０は、第１層１１の空隙部２３を第２層１２で閉塞するという簡易な製造によって、短絡の発生を抑えることができる。 Subsequently, the action and effect of this embodiment will be described. The separator 10 of the present embodiment includes a first layer 11 having a gap portion 23, and a second layer 12 attached to the first layer 11 so as to cover the gap portion 23 and the periphery of the gap portion 23. In the separator 10, the gap 23 is closed by the second layer 12 so that a short circuit does not occur. Therefore, in a configuration sandwiched between the positive electrode member and the negative electrode member, a short circuit due to contact between the positive electrode member and the negative electrode member or dendrite It is possible to prevent a short circuit due to the occurrence of. In particular, the separator 10 can suppress the occurrence of a short circuit by a simple manufacturing in which the gap portion 23 of the first layer 11 is closed by the second layer 12.

本実施形態のセパレータ１０では、第２層１２が、静電気力によって第１層１１に付着している。そのため、第２層１２を第１層１１に接着剤を用いて付着させる工程や、熱溶着で付着される工程を行う必要がなく、第２層１２を容易に第１層１１に付着させることができる。 In the separator 10 of the present embodiment, the second layer 12 is attached to the first layer 11 by electrostatic force. Therefore, it is not necessary to perform a step of adhering the second layer 12 to the first layer 11 using an adhesive or a step of adhering the second layer 12 to the first layer 11 by heat welding, and the second layer 12 can be easily adhered to the first layer 11. Can be done.

本実施形態のセパレータ１０では、第１層１１及び第２層１２が、ポリアクリロニトリル繊維を含む。そのため、第１層１１及び第２層１２に静電気を帯電させ易くなる。 In the separator 10 of the present embodiment, the first layer 11 and the second layer 12 contain polyacrylonitrile fibers. Therefore, the first layer 11 and the second layer 12 are easily charged with static electricity.

本実施形態のセパレータ１０では、第１層１１及び第２層１２の空隙率が、７０％以上９０％以下である。このような空隙率で構成される第１層１１の空隙部２３を、第２層１２で効果的に閉じることができる。 In the separator 10 of the present embodiment, the porosity of the first layer 11 and the second layer 12 is 70% or more and 90% or less. The void portion 23 of the first layer 11 having such a porosity can be effectively closed by the second layer 12.

本実施形態のセパレータ１０の製造方法は、空隙部２３を有する第１層１１を形成する第１層形成工程と、空隙部２３及び空隙部２３の周辺を覆うように第２層１２を第１層１１に付着する付着工程と、を備える。そのため、第１層１１の空隙部２３を第２層１２で閉塞するという簡易な製造によって、セパレータ１０の短絡の発生を抑えることができる。 In the method for producing the separator 10 of the present embodiment, the first layer forming step of forming the first layer 11 having the gap portion 23 and the second layer 12 are first formed so as to cover the gap portion 23 and the periphery of the gap portion 23. A bonding step of adhering to the layer 11 is provided. Therefore, the occurrence of a short circuit of the separator 10 can be suppressed by a simple manufacturing in which the gap portion 23 of the first layer 11 is closed by the second layer 12.

本実施形態のセパレータ１０の製造方法では、付着工程において、第２層１２を第１層１１に静電気力によって付着させる。そのため、第２層１２を第１層１１に接着剤を用いて付着させる工程や、熱溶着で付着される工程を行う必要がなく、第２層１２を容易に第１層１１に付着させることができる。 In the method for manufacturing the separator 10 of the present embodiment, the second layer 12 is attached to the first layer 11 by an electrostatic force in the attachment step. Therefore, it is not necessary to perform a step of adhering the second layer 12 to the first layer 11 using an adhesive or a step of adhering the second layer 12 to the first layer 11 by heat welding, and the second layer 12 can be easily adhered to the first layer 11. Can be done.

本実施形態のセパレータ１０の製造方法では、第２層１２は、捕集部材５１の上に形成される。第２層１２を捕集部材５１から剥がすことで、第２層１２に静電気を帯電させる。そのため、第２層１２に静電気を帯電させるための特殊な装置等を使用することなく、第２層１２に静電気を帯電させることができる。 In the method for manufacturing the separator 10 of the present embodiment, the second layer 12 is formed on the collecting member 51. By peeling the second layer 12 from the collecting member 51, the second layer 12 is charged with static electricity. Therefore, the second layer 12 can be charged with static electricity without using a special device or the like for charging the second layer 12.

＜他の実施形態＞
本発明は、上記記述及び図面によって説明した実施形態に限定されるものではなく、例えば次のような実施の形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
（１）上記実施形態において、繊維集合体４０の短絡の検査方法では、テスター１０４を用いて空隙部２３の位置を特定したが、目視で確認できる場合には空隙部２３の位置を目視で特定してもよい。
（２）上記実施形態において、第２層１２は、静電気力によって第１層１１に付着している構成であったが、接着剤を用いて付着される構成や、熱溶着で付着される構成であってもよい。
（３）上記実施形態において、セパレータ１０の製造方法では、第１層１１と第２層１２とを同じ繊維集合体４０から切断して作成したが、別々の繊維集合体４０から切断して作成してもよい。また、セパレータ１０の製造方法において、第１層１１と第２層１２は、異なる種類の繊維から構成された繊維集合体によって作成してもよい。例えば、第２層１２の空隙率は、第１層１１の空隙率より大きくてもよい。 <Other embodiments>
The present invention is not limited to the embodiments described in the above description and drawings, and for example, the following embodiments are also included in the technical scope of the present invention.
(1) In the above embodiment, in the method for inspecting the short circuit of the fiber assembly 40, the position of the gap 23 is specified by using the tester 104, but if it can be visually confirmed, the position of the gap 23 is visually specified. You may.
(2) In the above embodiment, the second layer 12 is attached to the first layer 11 by electrostatic force, but is attached by using an adhesive or by heat welding. It may be.
(3) In the above embodiment, in the method for producing the separator 10, the first layer 11 and the second layer 12 are cut from the same fiber aggregate 40 to be produced, but are produced by cutting from different fiber aggregates 40. You may. Further, in the method for producing the separator 10, the first layer 11 and the second layer 12 may be made of fiber aggregates composed of different types of fibers. For example, the porosity of the second layer 12 may be larger than the porosity of the first layer 11.

前述の例は単に説明を目的とするものでしかなく、本発明を限定するものと解釈されるものではない。本発明を典型的な実施形態の例を挙げて説明したが、本発明の記述および図示において使用された文言は、限定的な文言ではなく説明的および例示的なものであると理解される。ここで詳述したように、その形態において本発明の範囲または本質から逸脱することなく、添付の特許請求の範囲内で変更が可能である。ここでは、本発明の詳述に特定の構造、材料および実施形態を参照したが、本発明をここにおける開示事項に限定することを意図するものではなく、むしろ、本発明は添付の特許請求の範囲内における、機能的に同等の構造、方法、使用の全てに及ぶものとする。 The above examples are for illustration purposes only and are not to be construed as limiting the invention. Although the present invention has been described with reference to typical embodiments, the language used in the description and illustration of the invention is understood to be descriptive and exemplary rather than restrictive. As described in detail here, modifications can be made within the scope of the appended claims without departing from the scope or nature of the invention in that form. Although specific structures, materials and embodiments have been referred to herein in detail of the invention, it is not intended to limit the invention to the disclosures herein, but rather the invention is claimed in the accompanying claims. It shall cover all functionally equivalent structures, methods and uses within the scope.

１０…セパレータ
１１…第１層
１２…第２層
１３，１４…不織布片
２１…上面
２２…下面
２３…空隙部
４０…繊維集合体（母材）
５０…紡糸装置
５１…捕集部材（基材）
５２…コレクタ電極
５３…紡糸液供給装置
５４…紡糸電極
５５…電源
５６…貯留槽
５７…紡糸孔
６０…紡糸液
６１…ジェット
１００…電極積層体
１０１…正極部材
１０２…負極部材
１０３…導電板
１０４…テスター 10 ... Separator 11 ... First layer 12 ... Second layer 13, 14 ... Non-woven fabric piece 21 ... Upper surface 22 ... Lower surface 23 ... Void part 40 ... Fiber aggregate (base material)
50 ... Spinning device 51 ... Collection member (base material)
52 ... Collector electrode 53 ... Spinning liquid supply device 54 ... Spinning electrode 55 ... Power supply 56 ... Storage tank 57 ... Spinning hole 60 ... Spinning liquid 61 ... Jet 100 ... Electrode laminate 101 ... Positive electrode member 102 ... Negative electrode member 103 ... Conductive plate 104 …tester

Claims (7)

不織布から構成される二次電池用のセパレータであって、
開口面積が０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下の空隙部を有する第１層と、
前記空隙部及び前記空隙部の周辺を覆うように前記第１層に付着した第２層と、を備え、
前記第２層により、短絡が生じないように前記空隙部が閉じられている、セパレータ。 A separator for a secondary battery made of non-woven fabric.
A first layer opening area has a 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less of the gap portion,
A second layer attached to the first layer so as to cover the gap portion and the periphery of the gap portion is provided.
A separator in which the gap is closed by the second layer so as not to cause a short circuit. 前記第２層は、静電気力によって前記第１層に付着している、請求項１に記載のセパレータ。 The separator according to claim 1, wherein the second layer is attached to the first layer by electrostatic force. 前記第１層及び前記第２層は、ポリアクリロニトリル繊維を含む請求項１又は請求項２に記載のセパレータ。 The separator according to claim 1 or 2, wherein the first layer and the second layer contain polyacrylonitrile fibers. 前記第１層及び前記第２層の空隙率は、７０％以上９０％以下である、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載のセパレータ。 The separator according to any one of claims 1 to 3, wherein the porosity of the first layer and the second layer is 70% or more and 90% or less. 合成樹脂製の繊維を含む不織布から構成される二次電池用のセパレータの製造方法であって、
開口面積が０．０３ｍｍ２以上０．８ｍｍ２以下の空隙部を有する第１層を形成する第１層形成工程と、
前記空隙部及び前記空隙部の周辺を覆うように第２層を前記第１層に付着する付着工程と、を備える、セパレータの製造方法。 A method for manufacturing a separator for a secondary battery, which is composed of a non-woven fabric containing synthetic resin fibers.
A first layer forming step of opening area to form a first layer having a 0.03 mm 2 or more 0.8 mm 2 or less of the gap portion,
A method for producing a separator, comprising a bonding step of adhering a second layer to the first layer so as to cover the gap portion and the periphery of the gap portion. 前記付着工程では、前記第２層を前記第１層に静電気力によって付着させる、請求項５に記載のセパレータの製造方法。 The method for manufacturing a separator according to claim 5, wherein in the attachment step, the second layer is attached to the first layer by an electrostatic force. 前記第２層は、基材の上に形成され、
前記第２層を前記基材から剥がすことで、前記第２層に静電気を帯電させる、請求項６に記載のセパレータの製造方法。 The second layer is formed on the substrate and
The method for manufacturing a separator according to claim 6, wherein the second layer is charged with static electricity by peeling the second layer from the base material.
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