JP2021120662A - Radioactive waste liquid treatment system and method for treating radioactive waste liquid - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性廃液処理システム及び放射性廃液の処理方法に係り、特に、原子力プラントから発生した廃樹脂の洗浄で発生した放射性廃液の処理に適用するのに好適な放射性廃液処理システム及び放射性廃液の処理方法に関する。 The present invention relates to a radioactive liquid waste treatment system and a method for treating radioactive liquid waste, and in particular, a radioactive liquid waste treatment system and radioactive liquid waste suitable for treatment of radioactive liquid waste generated by cleaning waste resin generated from a nuclear plant. Regarding the processing method.
原子力プラントの原子炉冷却材浄化系、燃料プール冷却材浄化系等から発生するセルロース系のろ過助材、イオン交換樹脂等を含むフィルタスラッジその他の放射性有機廃棄物は、貯蔵タンクに長期間貯蔵保管されている。これらの放射性有機廃棄物は、原子力プラントの運転に伴って定常的に発生する。放射性有機廃棄物の保管スペースを確保するためには、現在貯蔵中の放射性有機廃棄物の体積を効率的に減らす減容処理技術が必要となる。 Cellulose-based filtration aids generated from nuclear reactor coolant purification systems, fuel pool coolant purification systems, etc., filter sludge containing ion exchange resins, and other radioactive organic waste are stored in storage tanks for a long period of time. Has been done. These radioactive organic wastes are constantly generated during the operation of nuclear power plants. In order to secure a storage space for radioactive organic waste, volume reduction treatment technology that efficiently reduces the volume of radioactive organic waste currently being stored is required.
イオン交換樹脂は、スチレン・ジビニルベンゼンを基材としており、化学的に安定であるため、長期間安全に貯蔵することが可能である。しかしながら、その安定性のために分解処理が難しく、イオン交換樹脂を減容する場合には、通常、高温での熱分解処理が必要となる。 The ion exchange resin is based on styrene / divinylbenzene and is chemically stable, so that it can be safely stored for a long period of time. However, the decomposition treatment is difficult due to its stability, and when the volume of the ion exchange resin is reduced, a thermal decomposition treatment at a high temperature is usually required.
熱分解処理、及び熱分解処理以外の方法で放射性有機廃棄物を減容する方法が知られており、それらの減容方法の一部が、特開2015−64334号公報に記載されている。この特開2015−64334号公報には、放射性有機廃棄物を減容するだけでなく、さらに、放射性有機廃棄物に含まれる放射性物質の濃度を低減することができる減容方法が記載されている。特開2015−64334号公報に記載された減容方法では、具体的には、有機酸水溶液によって、放射性有機廃棄物に含まれているクラッド(コバルト60等の放射性核種、酸化鉄等を含む)をコバルト60等の放射性核種と共に溶解し、有機酸塩水溶液によって、放射性有機廃棄物、例えば、廃樹脂であるイオン交換樹脂に吸着されている放射性核種(コバルト60、セシウム137等)をイオン交換樹脂から溶離させる。さらに、クラッド(酸化鉄等)の溶解に用いられた有機酸水溶液に含まれる有機酸、及び放射性核種を溶離する際に用いられた有機酸塩水溶液に含まれる有機酸塩のそれぞれをオゾン等により分解し、有機酸及び有機酸塩の分解後に残留する、放射性核種を含む廃液を乾燥粉体化し、得られた放射性核種を含む粉体を固形化剤(セメント等)により固化処理する。 Methods for reducing the volume of radioactive organic waste by methods other than the thermal decomposition treatment and the thermal decomposition treatment are known, and some of these volume reduction methods are described in JP-A-2015-64334. Japanese Unexamined Patent Publication No. 2015-64334 describes a volume reduction method capable of not only reducing the volume of radioactive organic waste but also reducing the concentration of radioactive substances contained in the radioactive organic waste. .. In the volume reduction method described in JP-A-2015-64334, specifically, a clad (including a radionuclide such as cobalt-60, iron oxide, etc.) contained in radioactive organic waste by an organic acid aqueous solution is used. Is dissolved together with a radionuclide such as cobalt-60, and the radionuclide (cobalt-60, cesium-137, etc.) adsorbed on the radioactive organic waste, for example, an ion-exchange resin which is a waste resin, is dissolved in the organic acid salt aqueous solution to the ion-exchange resin. Elute from. Further, each of the organic acid contained in the organic acid aqueous solution used for dissolving the clad (iron oxide, etc.) and the organic acid salt contained in the organic acid aqueous solution used for elution of the radioactive nuclei is prepared by ozone or the like. The waste liquid containing the radioactive nuclei, which is decomposed and remains after the decomposition of the organic acid and the organic acid salt, is made into a dry powder, and the obtained powder containing the radioactive nuclei is solidified with a solidifying agent (cement or the like).
特開2019−70581号公報に記載された汚染水処理方法は、汚染水を弱アルカリ性とするpH緩衝工程、及びpH緩衝工程の後に、汚染水に含まれる放射性核種を吸着除去する放射性核種吸着除去工程を含み、放射性核種吸着工程の前に、汚染水に含まれるナトリウムがカルシウムに対して過剰となるように、汚染水の水質を制御する。 The contaminated water treatment method described in JP-A-2019-70581 is a radionuclide adsorption removal method for adsorbing and removing radionuclides contained in contaminated water after a pH buffering step of making the contaminated water weakly alkaline and a pH buffering step. Including the step, before the radionuclide adsorption step, the water quality of the contaminated water is controlled so that the sodium contained in the contaminated water becomes excessive with respect to calcium.
特開2002−257980号公報に記載された核燃料の再処理方法は、フッ化処理工程及び溶媒抽出工程を含んでいる。フッ化処理工程では、原子炉から取り出された使用済燃料集合体に含まれる核燃料物質にフッ素を接触させ、核燃料物質に含まれるウランをフッ素と反応させて揮発性のUF6に変換させる。核燃料物質に含まれるウランの一部もしくは大部分をUF6として揮発除去した後、残ったウラン、及びプルトニウムを、溶媒抽出工程において回収する。溶媒抽出工程は、硝酸を含む溶解液によって残留する核燃料物質を溶解する溶解工程、トリブチルリン酸(TBP)を含む抽出液を溶解された核燃料物質を含む溶解液に接触させ、溶解液に含まれるウラン及びプルトニウムを抽出液側に移行させる共除染工程、及び抽出されたウラン及びプルトニウムを含む抽出液を硝酸濃度が低い硝酸水溶液と接触させ、抽出液に含まれるウラン及びプルトニウムを硝酸水溶液側に移行させる逆抽出工程を含んでいる。 The nuclear fuel reprocessing method described in JP-A-2002-257980 includes a fluorination treatment step and a solvent extraction step. In the fluorination treatment step, fluorine is brought into contact with the nuclear fuel material contained in the spent fuel assembly taken out from the nuclear reactor, and uranium contained in the nuclear fuel material is reacted with fluorine to convert it into volatile UF 6. After volatilizing and removing part or most of the uranium contained in the nuclear fuel material as UF 6 , the remaining uranium and plutonium are recovered in the solvent extraction step. The solvent extraction step is a dissolution step of dissolving the remaining nuclear fuel substance by the solution containing nitric acid, and the extract containing tributylphosphate (TBP) is brought into contact with the solution containing the dissolved nuclear fuel substance and contained in the solution. The co-decontamination step of transferring uranium and plutonium to the extract side, and the extracted extract containing uranium and plutonium are brought into contact with a nitrate aqueous solution having a low nitrate concentration, and the uranium and plutonium contained in the extract are moved to the nitrate aqueous solution side. Includes a back-extraction step to transition.
原子力プラントの原子炉の炉心には、多数の燃料集合体が装荷されている。各燃料集合体は、被覆管内に核燃料物質を充填した複数の燃料棒を有する。炉心には、冷却材、具体的には冷却水が供給され、この冷却水は燃料集合体内の燃料棒内の核燃料物質の核分裂によって発生する熱で加熱される。原子炉内を流れる冷却水の一部は、原子炉冷却材浄化系に設けられる浄化装置に供給され、冷却水に含まれる放射性核種が浄化装置によって除去される。 A large number of fuel assemblies are loaded in the core of a nuclear reactor. Each fuel assembly has a plurality of fuel rods filled with nuclear fuel material in a cladding tube. A coolant, specifically cooling water, is supplied to the core, and the cooling water is heated by the heat generated by the nuclear fission of the nuclear fuel material in the fuel rods in the fuel assembly. A part of the cooling water flowing in the reactor is supplied to a purification device provided in the reactor coolant purification system, and the radionuclides contained in the cooling water are removed by the purification device.
沸騰水型原子力プラントにおいては、原子炉内の冷却水を供給する原子炉冷却材浄化系の浄化系配管に設けられた浄化装置で、冷却水の浄化が行われる(特開2018−48831号公報参照)。その浄化装置の内部には、冷却水を浄化するイオン交換樹脂が存在する。加圧水型原子力プラントにおいても、原子炉内の冷却水を浄化する原子炉冷却材浄化系が設けられ、この原子炉冷却材浄化系には、イオン交換樹脂が内部に存在する浄化装置が設けられる。 In a boiling water reactor, the cooling water is purified by a purification device provided in the purification system piping of the reactor cooling material purification system that supplies the cooling water in the reactor (Japanese Patent Laid-Open No. 2018-48831). reference). Inside the purification device, there is an ion exchange resin that purifies the cooling water. A pressurized water reactor is also provided with a reactor coolant purification system that purifies the cooling water in the reactor, and this reactor coolant purification system is provided with a purification device in which an ion exchange resin is present.
また、特開2014−66647号公報は、放射性物質を含む液を吸着材に接触させることにより、放射性物質を吸着材に吸着させて、さらに吸着材を含む液をクロスフローろ過して、放射性物質を吸着した吸着材と吸着処理後の液を分離する方法が記載する。 Further, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2014-66647 describes that a liquid containing a radioactive substance is brought into contact with the adsorbent to adsorb the radioactive substance to the adsorbent, and the liquid containing the adsorbent is cross-flow filtered to obtain the radioactive substance. A method for separating the adsorbent that has adsorbed the above and the liquid after the adsorption treatment is described.
もし、炉心に装荷されている燃料集合体に含まれる燃料棒の被覆管が、万が一、破損した場合には、燃料棒内の核燃料物質、すなわち、ウラン(U)、アメリシウム(Am)、プルトニウム(Pu)、ネプツニウム(Np)及びキュリウム(Cm)等のα核種であるアクチノイドが冷却水中に漏洩する。それらのα核種を含む冷却水が原子炉冷却材浄化系の浄化装置に導かれ、それぞれのα核種がその浄化装置内のイオン交換樹脂によって除去される。α核種の半減期は、超半減期である。 If the cladding of the fuel rods contained in the fuel assembly loaded in the core is damaged, the nuclear fuel materials in the fuel rods, that is, uranium (U), americium (Am), plutonium (Am), plutonium ( Actinides, which are α-nuclear species such as Pu), plutonium (Np) and curium (Cm), leak into the cooling water. The cooling water containing those α-nuclide is guided to the purification device of the reactor coolant purification system, and each α-nuclide is removed by the ion exchange resin in the purification device. The half-life of α-nuclide is the super half-life.
α核種を吸着している、廃樹脂であるイオン交換樹脂に、特開2015−64334号公報に記載されているように、有機酸水溶液及び有機酸塩水溶液を順次接触させて、イオン交換樹脂に含まれているクラッドを溶解し、イオン交換樹脂に吸着されている放射性核種を溶離させる。このとき、そのイオン交換樹脂によって除去されたα核種も、溶離されて有機酸水溶液及び有機酸塩水溶液のそれぞれの中に移行する。 As described in JP-A-2015-64334, an organic acid aqueous solution and an organic acid salt aqueous solution are sequentially brought into contact with an ion exchange resin, which is a waste resin adsorbing α nuclei, to form an ion exchange resin. The contained clad is dissolved and the radioactive nuclei adsorbed on the ion exchange resin are eluted. At this time, the α-nuclide removed by the ion exchange resin is also eluted and transferred into each of the organic acid aqueous solution and the organic acid salt aqueous solution.
α核種を含む有機酸水溶液に含まれる有機酸及びα核種を含む有機酸塩水溶液に含まれる有機酸塩を分解して除去し、その後、α核種が残留する水溶液を濃縮すると、超半減期のα核種を含む放射性廃棄物が多量に発生する。超半減期のα核種を含む放射性廃棄物の発生量を低減することが望ましい。 When the organic acid contained in the organic acid aqueous solution containing α-nuclide and the organic acid salt contained in the organic acid salt aqueous solution containing α-nuclide are decomposed and removed, and then the aqueous solution in which α-nuclide remains is concentrated, the super-half-life is achieved. A large amount of radioactive waste containing α-nuclide is generated. It is desirable to reduce the amount of radioactive waste containing α-nuclide with a super half-life.
特開2014−66647号公報に記載された方法では、放射性物質を含む液を吸着材に接触させているが、放射性物質を含む液の水質によっては、吸着材で放射性物質を吸着しても、十分に吸着しきれずに、吸着材を分離した後の液に放射性物質がある程度残ることがある。 In the method described in JP-A-2014-66647, a liquid containing a radioactive substance is brought into contact with the adsorbent. However, depending on the water quality of the liquid containing the radioactive substance, even if the radioactive substance is adsorbed by the adsorbent, the radioactive substance may be adsorbed. Radioactive substances may remain in the liquid after the adsorbent is separated due to insufficient adsorption.
本発明の目的は、放射性廃液に含まれるα核種を除去するα核種除去装置をコンパクトにできる放射性廃液処理システム及び放射性廃液の処理方法を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a radioactive liquid waste treatment system and a method for treating radioactive liquid waste, which can make an α-nuclide removing device for removing α-nuclides contained in radioactive liquid waste compact.
上記した目的を達成する本発明の特徴は、α核種を含む前記放射性廃液の水質を調整する水質調整装置と、その水質調整装置の下流に配置されて、水質が調整された記放射性廃液が供給されるフィルタとを備えたことにある。 The feature of the present invention that achieves the above-mentioned object is that a water quality adjusting device for adjusting the water quality of the radioactive liquid waste containing α-nuclide and a radioactive waste liquid having the water quality adjusted downstream of the water quality adjusting device are supplied. It is equipped with a filter that is used.
α核種を含む前記放射性廃液の水質を調整する水質調整装置と、その水質調整装置の下流に配置されて、水質が調整された放射性廃液が供給されるフィルタとを備えているため、水質調整装置によってα核種を含む放射性廃液の水質を調整することにより、放射性廃液内で生成されて析出するα核種のコロイドをフィルタで除去することができ、放射性廃液に含まれるα核種を低減することができる。 A water quality adjusting device for adjusting the water quality of the radioactive effluent containing α-nuclide and a filter arranged downstream of the water quality adjusting device to supply the radioactive effluent having the adjusted water quality. By adjusting the water quality of the radioactive effluent containing α-nuclide, the colloid of α-nuclide generated and precipitated in the radioactive effluent can be removed by a filter, and the α-nuclide contained in the radioactive effluent can be reduced. ..
好ましくは、フィルタから流出するα核種のイオンを含む放射性廃液が供給されてα核種吸着材が内部に存在し、このα核種吸着材によってα核種のイオンを吸着してα核種のイオンを放射性廃液から除去するα核種除去装置を備えることが望ましい。 Preferably, a radioactive liquid containing α-nuclide ions flowing out of the filter is supplied and an α-nuclide adsorbent exists inside, and the α-nuclide adsorbent adsorbs α-nuclide ions to adsorb α-nuclide ions to the radioactive waste liquid. It is desirable to have an α-nuclide removal device for removing from.
好ましくは、フィルタから流出するα核種のイオンを含む放射性廃液にα核種吸着材を注入するα核種吸着材注入装置と、α核種のイオンを含む放射性廃液が供給され、内部に存在するα核種吸着材によってα核種のイオンを吸着してα核種のイオンを放射性廃液から除去するα核種除去装置とを備えることが望ましい。 Preferably, an α-nuclide adsorbent injection device that injects an α-nuclide adsorbent into a radioactive liquid containing α-nuclide ions flowing out of the filter and an α-nuclide adsorbent that is supplied with a radioactive liquid containing α-nuclide ions and exists inside are adsorbed. It is desirable to provide an α-nuclide removing device that adsorbs α-nuclide ions by the material and removes α-nuclide ions from the radioactive liquid waste liquid.
上記した目的は、α核種を含む放射性廃液にpH調整剤を注入して放射性廃液内でα核種のコロイドを生成し、生成されたα核種のコロイドをフィルタによって除去することによっても達成できる。 The above-mentioned object can also be achieved by injecting a pH adjuster into a radioactive liquid containing α-nuclide to generate a colloid of α-nuclide in the radioactive liquid waste, and removing the produced colloid of α-nuclide with a filter.
本発明によれば、放射性廃液に含まれるα核種を除去するα核種除去装置をコンパクト化することができる。 According to the present invention, it is possible to make the α-nuclide removing device for removing the α-nuclide contained in the radioactive liquid waste compact.
放射性有機廃棄物である陽イオン交換樹脂に吸着されているα核種を含む放射性核種の脱離によって発生した、α核種を含む放射性廃液にpH調整剤を注入し、α核種及びpH調整剤を含む放射性廃液をα核種吸着材を有するα核種除去装置に供給し、α核種除去装置内でα核種吸着材によって放射性廃液に含まれるα核種を除去する放射性廃液の処理方法が、特願2018−210315号(出願日:2018年11月8日)によって提案されている。発明者は、特願2018−210315号で提案された放射性廃液の処理方法を詳細に検討した。この結果、発明者は、その放射性廃液の処理方法において、放射性廃液に含まれるα核種を除去するために多量のα核種吸着材が必要となり、α核種除去装置が大型化するという課題が存在することを認識した。α核種吸着材としては、例えば、フェライト(Fe3O4)及び活性炭等を使用することができる。なお、フェライト及び活性炭に限らず、α核種を吸着できる吸着材であれば、α核種吸着材として使用できる。 A pH adjuster is injected into a radioactive liquid solution containing α nuclides generated by desorption of radio nuclides containing α nuclides adsorbed on a cation exchange resin which is a radioactive organic waste, and contains α nuclides and a pH adjuster. Japanese Patent Application No. 2018-210315 is a method for treating a radioactive liquid waste liquid in which a radioactive liquid is supplied to an α-nuclide removing device having an α-nuclide adsorbent and the α-nuclide contained in the radioactive liquid is removed by the α-nuclide adsorbent in the α-nuclide removing device. Proposed by issue (Filing date: November 8, 2018). The inventor examined in detail the method for treating radioactive liquid waste proposed in Japanese Patent Application No. 2018-210315. As a result, the inventor needs a large amount of α-nuclide adsorbent in order to remove α-nuclide contained in the radioactive liquid waste in the method for treating the radioactive liquid waste, and there is a problem that the α-nuclide removing device becomes large in size. I realized that. As the α-nuclide adsorbent, for example, ferrite (Fe 3 O 4 ), activated carbon, or the like can be used. Not limited to ferrite and activated carbon, any adsorbent capable of adsorbing α-nuclide can be used as an α-nuclide adsorbent.
発明者らは、α核種除去装置をコンパクトにするために、どのようにすればα核種除去装置内のα核種吸着材の量を減少できるかについて種々の検討を行った。 The inventors have conducted various studies on how to reduce the amount of the α-nuclide adsorbent in the α-nuclide removing device in order to make the α-nuclide removing device compact.
特願2018−210315号では、α核種吸着材としてフェライト(Fe3O4)を使用し、α核種除去装置内にフェライト粒子を充填した3つのフェライト層を形成している。上流のフェライト層から下流のフェライト層に向かうほど、フェライト粒子の粒径が小さくなっている。このように、特願2018−210315号で用いられるα核種除去装置は、内部に3つのフェライト層を有しており、多量のフェライトを使用している。 In Japanese Patent Application No. 2018-210315, ferrite (Fe 3 O 4 ) is used as the α-nuclide adsorbent, and three ferrite layers filled with ferrite particles are formed in the α-nuclide removing device. The particle size of the ferrite particles becomes smaller from the upstream ferrite layer to the downstream ferrite layer. As described above, the α-nuclide removing device used in Japanese Patent Application No. 2018-210315 has three ferrite layers inside and uses a large amount of ferrite.
発明者による検討の結果、放射性廃液に含まれるα核種であるウラン、プルトニウム及びネプチニウムは、放射性廃液のpHを8未満にすることによってコロイドになり、粒径が大きくなることが判明した。このため、発明者は、コロイドになって粒径が大きくなったα核種(例えば、ウラン、プルトニウム及びネプチニウム)をα核種除去装置の上流で除去すれば、α核種除去装置に供給されるα核種の量が減少し、α核種除去装置内のα核種吸着材の量を減少できるのではと考えた。フィルタをα核種除去装置の上流に配置することによってコロイドになったα核種を除去することができ、α核種除去装置に供給されるα核種の量を減少させることが可能になる。 As a result of the examination by the inventor, it was found that the α-nuclides uranium, plutonium and neptinium contained in the radioactive liquid waste become colloids and the particle size becomes large when the pH of the radioactive liquid waste is set to less than 8. Therefore, if the inventor removes α-nuclides (for example, uranium, plutonium, and neptinium) that have become colloidal and have a large particle size upstream of the α-nuclide removing device, the α-nuclide supplied to the α-nuclide removing device. It was thought that the amount of α-nuclide adsorbent in the α-nuclide removal device could be reduced by reducing the amount of α-nuclide. By arranging the filter upstream of the α-nuclide removing device, the colloidal α-nuclide can be removed, and the amount of α-nuclide supplied to the α-nuclide removing device can be reduced.
発明者は、放射性廃液に含まれるα核種の除去がその放射性廃液の水質によって受ける影響を検討した。 The inventor investigated the influence of the water quality of the radioactive liquid waste on the removal of α-nuclide contained in the radioactive liquid waste.
α核種を含む放射性廃液へのアルカリ(例えば、水酸化ナリウム)の注入を行うことによって放射性廃液の水質調整を行うことにより、放射性廃液に含まれるα核種のうちU(ウラン)、Pu(プルトニウム)及びNp(ネプツニウム)のそれぞれの化学形態をコロイドにすることができる。粒径が大きいコロイドになったU、Pu及びNpのそれぞれは、フィルタで捕捉することができ、放射性廃液から除去することができる。その放射性廃液の水質調整のために、アルカリと共に、酸、水質調整用の酸化剤(以下、水質調整用酸化剤という)及び還元剤の少なくとも1つを注入してもよい。 U (uranium) and Pu (plutonium) among the α nuclei contained in the radioactive effluent by adjusting the water quality of the radioactive effluent by injecting alkali (for example, nalium hydroxide) into the radioactive effluent containing the α nuclei. And each chemical form of Np (plutonium) can be colloidal. Each of U, Pu and Np, which have become colloids having a large particle size, can be captured by a filter and removed from the radioactive liquid waste. In order to adjust the water quality of the radioactive liquid waste, at least one of an acid, an oxidizing agent for adjusting the water quality (hereinafter referred to as an oxidizing agent for adjusting the water quality) and a reducing agent may be injected together with the alkali.
アルカリとしては水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウム及び炭酸ナトリウムのいずれかを用いる。酸としては、例えば、希硝酸、希硫酸及び希塩酸等が用いられる。水質調整用酸化剤としては有機酸及び有機酸塩のいずれかを用いる。還元剤としては、例えば、ヒドラジン、ホルムヒドラジン、ヒドラジンカルボアミド及びカルボヒドラジド等のヒドラジン誘導体、ヒドロキシルアミン、アスコルビン酸及び亜硫酸塩のいずれかが用いられる。特に、アスコルビン酸及び亜硫酸塩は、還元剤ではあるが、酸化還元電位調整剤と称する。酸化還元電位調整剤は弱酸性である。上記の還元剤のうち酸化還元電位調整剤以外の還元剤は、弱アルカリ性であり、便宜的に、アルカリ性還元剤という。「還元剤」との表現は、酸化還元電位調整剤及びアルカリ性還元剤を含む。 As the alkali, any one of sodium hydroxide, potassium hydroxide, calcium hydroxide and sodium carbonate is used. As the acid, for example, dilute nitric acid, dilute sulfuric acid, dilute hydrochloric acid and the like are used. As the oxidizing agent for water quality adjustment, either an organic acid or an organic acid salt is used. As the reducing agent, for example, any one of hydrazine derivatives such as hydrazine, formhydrazine, hydrazinecarbamide and carbhydrazide, hydroxylamine, ascorbic acid and sulfites is used. In particular, ascorbic acid and sulfites are called redox potential regulators, although they are reducing agents. The redox potential modifier is weakly acidic. Among the above-mentioned reducing agents, the reducing agents other than the oxidation-reduction potential adjusting agent are weakly alkaline and are referred to as alkaline reducing agents for convenience. The expression "reducing agent" includes a redox potential modifier and an alkaline reducing agent.
pH調整剤のうち酸、水質調整用酸化剤及び酸化還元電位調整剤は放射性廃液を酸性にする作用を有し、アルカリ及びアルカリ性還元剤は放射性廃液をアルカリ性にする作用を有する。放射性廃液の酸化還元電位を調整するためには、酸化還元電位調整剤を用いることが望ましい。 Among the pH adjusters, the acid, the water quality adjusting oxidizing agent and the oxidation-reduction potential adjusting agent have the effect of acidifying the radioactive waste liquid, and the alkali and the alkaline reducing agent have the effect of making the radioactive waste liquid alkaline. In order to adjust the redox potential of the radioactive liquid waste, it is desirable to use an oxidation-reduction potential modifier.
α核種を含む放射性廃液の水質を上記のように調整して水質が調整された放射性廃液をフィルタに供給し、フィルタを通過した放射性廃液に残留しているα核種の割合を調べた。フィルタに流入する前の放射性廃液に含まれているα核種の量に対する、フィルタから流出した放射性廃液に含まれるα核種の割合を、α核種の残留率という。α核種のうちU、Pu及びNpは、放射性廃液の水質調整により、粒径の大きなコロイドになるため、フィルタによって除去することが可能になる。 The water quality of the radioactive effluent containing α-nuclide was adjusted as described above, and the radioactive effluent having the adjusted water quality was supplied to the filter, and the proportion of α-nuclide remaining in the radioactive effluent that passed through the filter was examined. The ratio of α-nuclide contained in the radioactive liquid waste discharged from the filter to the amount of α-nuclide contained in the radioactive liquid waste before flowing into the filter is called the residual ratio of α-nuclide. Of the α nuclides, U, Pu and Np become colloids having a large particle size by adjusting the water quality of the radioactive liquid waste, and can be removed by a filter.
U、Pu及びNpを含む放射性廃液を上記のように水質調整を行い、フィルタによって除去される割合への、放射性廃液のpHによる影響を調べた。図6に、U、Pu及びNpのうち代表としてUに及ぼすpHの影響を示した。フィルタから排出された放射性廃液におけるUの残留率は、図6に基づいて、アルカリ性(pH9)で最も大きくなり、中性(pH7)及び酸性(pH4)で小さくなることが分った。放射性廃液のpHを7以下にすれば、フィルタによるUの除去率が高くなり、フィルタから排出された放射性廃液におけるUの残留率が小さくなる。一方で、放射性廃液のpHを9以上にすればフィルタによるUの除去率が小さくなり、フィルタから排出された放射性廃液におけるUの残留率が大きくなることが確認できた。Pu及びNpにおいても、Uと同様な傾向がみられた。これは、U、Pu及びNpが放射性廃液のpHによってそれぞれの粒径を変化させていることを示している。 The water quality of the radioactive liquid waste containing U, Pu and Np was adjusted as described above, and the effect of the pH of the radioactive liquid waste on the ratio of the radioactive liquid waste removed by the filter was investigated. FIG. 6 shows the effect of pH on U as a representative of U, Pu and Np. Based on FIG. 6, the residual rate of U in the radioactive liquid discharged from the filter was found to be the largest in alkaline (pH 9) and smaller in neutral (pH 7) and acidic (pH 4). When the pH of the radioactive liquid waste is set to 7 or less, the removal rate of U by the filter becomes high, and the residual rate of U in the radioactive liquid discharged from the filter becomes small. On the other hand, it was confirmed that when the pH of the radioactive waste liquid was set to 9 or more, the removal rate of U by the filter decreased, and the residual rate of U in the radioactive liquid discharged from the filter increased. Similar trends to U were observed in Pu and Np. This indicates that U, Pu and Np change their respective particle sizes depending on the pH of the radioactive liquid waste.
さらに、発明者は、pH7からpH9の間において、放射性廃液のpHの、フィルタによるU、Pu及びNpのそれぞれの除去に与える影響についても調べた。この結果、放射性廃液のpHが8未満の領域では、フィルタによるU、Pu及びNpのそれぞれの除去率が高くなった。放射性廃液のpHが8以上になると、U、Pu及びNpのそれぞれがイオンになるため、U、Pu及びNpのそれぞれをフィルタで除去することができなくなった。また、放射性廃液のpHが4未満になると、放射性廃液内に生成されたα核種のコロイドが溶解し、フィルタで除去することができなくなる。このため、放射性廃液のpHは、4以上8未満(4≦pH<8)の範囲にすることが望ましい。
Furthermore, the inventor also investigated the effect of the pH of the radioactive liquid waste on the removal of U, Pu and Np by the filter between
放射性廃液のpHを6にした状態で、放射性廃液の酸化還元電位を、図7に示すように、「−0.5V」、「0V」及び「0.2V」に変化させた場合には、放射性廃液に含まれるα核種を、さらに、効率良く放射性廃液から除去することができ、フィルタから排出された放射性廃液におけるα核種の残留率は、酸化還元電位が低くなるほど、小さくなる。さらに、図8に示すように、放射性廃液の溶存炭酸濃度を低減すると、さらに、フィルタから排出された放射性廃液におけるα核種の残留率を低減できる。放射性廃液の溶存炭酸濃度が低くなるほど、その放射性廃液におけるα核種の残留率は低くなる。なお、溶存炭酸濃度の低減には、脱溶存炭酸剤、例えば、亜硫酸ナトリウム、N2(窒素)ガス、Arガスのいずれかを放射性廃液に注入すると良い。 When the oxidation-reduction potential of the radioactive liquid is changed to "-0.5V", "0V" and "0.2V" as shown in FIG. 7 while the pH of the radioactive liquid is set to 6. The α-nuclide contained in the radioactive effluent can be more efficiently removed from the radioactive effluent, and the residual rate of the α-nuclide in the radioactive effluent discharged from the filter becomes smaller as the oxidation-reduction potential becomes lower. Further, as shown in FIG. 8, if the dissolved carbonic acid concentration of the radioactive liquid waste is reduced, the residual rate of α-nuclide in the radioactive liquid waste discharged from the filter can be further reduced. The lower the dissolved carbonic acid concentration of the radioactive liquid waste, the lower the residual rate of α-nuclide in the radioactive liquid waste. In order to reduce the dissolved carbon dioxide concentration, it is advisable to inject any of a dissolved carbonic acid agent, for example, sodium sulfite, N 2 (nitrogen) gas, or Ar gas into the radioactive liquid waste.
放射性廃液に含まれるU、Pu及びNp以外の他のα核種(例えば、アメリシウム、キュリウム等の溶解性のα核種)については、放射性廃液の水質調整を行っても、コロイドが成長しないため、フィルタで除去することができない。このため、アメリシウム及びキュリウムは、フィルタの下流に配置されたα核種除去装置内に存在するα核種吸着材に吸着させて除去する。 For α-nuclides other than U, Pu and Np contained in the radioactive effluent (for example, soluble α-nuclides such as americium and curium), even if the water quality of the radioactive effluent is adjusted, colloids do not grow, so filters are used. Cannot be removed with. Therefore, americium and curium are removed by adsorbing to an α-nuclide adsorbent existing in the α-nuclide removing device arranged downstream of the filter.
水質調整工程で水質が調整された、放射性核種を含む放射性廃液をフィルタに通水した後、放射性廃液にα核種吸着材を注入することにより、α核種除去装置内で、アメリシウム及びキュリウム等の溶解性のα核種のイオン除去工程S7が実施される。α核種吸着材としては、フェライト(Fe3O4)、キレート樹脂、活性炭、オキシン添着活性炭、ゼオライト、チタン酸及びフェロシアン化物のいずれかが用いられる。 After passing the radioactive effluent containing radionuclides whose water quality was adjusted in the water quality adjustment step through the filter, the α-nuclide adsorbent is injected into the radioactive effluent to dissolve americium, curium, etc. in the α-nuclide removal device. The ion removal step S7 of the sex α-nuclide is carried out. As the α-nuclide adsorbent, any one of ferrite (Fe 3 O 4 ), chelate resin, activated carbon, oxine-impregnated activated carbon, zeolite, titanic acid and ferrocyanide is used.
発明者は、放射性廃液に含まれるα核種の除去に関する実験を行った。この結果を、図9を用いて説明する。図9は、放射性廃液に含まれるα核種の2つの除去方法で或る方法「A」及び方法「B」のそれぞれに対する、フィルタから排出された放射性廃液におけるα核種の残留率を示している。 The inventor conducted an experiment on the removal of α-nuclide contained in radioactive liquid waste. This result will be described with reference to FIG. FIG. 9 shows the residual ratio of α-nuclide in the radioactive liquid waste discharged from the filter for each of the methods “A” and the method “B” in the two methods for removing the α-nuclide contained in the radioactive liquid waste.
図9に示す方法「A」は、陽イオン交換樹脂に吸着されたα核種、例えば、ウラン及びやアメリシウムを含む有機酸塩水溶液であるシュウ酸アンモニア水溶液により溶離させ、シュウ酸アンモニア水溶液に含まれるシュウ酸アンモニアをオゾンで分解し、溶離したアメリシウム(濃度はppbオーダー)を除去しないで(未処理の状態で)、アメリシウムを含む水をそのまま排出したケースである。このため、方法「A」では、排出される水のウラン残留率(α核種の残留率)は100%である。 The method "A" shown in FIG. 9 is eluted with an aqueous solution of ammonia oxalate, which is an aqueous organic acid salt solution containing an α-nucleus species adsorbed on a cation exchange resin, for example, uranium and americium, and is contained in the aqueous solution of ammonia oxalate. This is a case where ammonia oxalate is decomposed with ozone and the eluted water (concentration is on the order of ppb) is not removed (in an untreated state), and water containing americium is discharged as it is. Therefore, in the method "A", the uranium residual rate (residual rate of α-nuclide) of the discharged water is 100%.
図9に示す方法「B」は、溶離したウラン及びアメリシウムを含むシュウ酸アンモニア水溶液のシュウ酸アンモニアをオゾンで分解し、この分解で生成されるウラン及びアメリシウムを含む水に、水の水質を調整するアルカリ性還元剤であるヒドラジンを注入してその水のpHを4以上8未満の範囲内の5に調節し、pHが5である、ウランやアメリシウムを含む水にフェライト(Fe3O4)を注入したケースである。方法「B」における、フェライトを供給する前の水のウラン及びアメリシウムの濃度は、方法「A」における水のアメリシウム濃度と同じである。方法「B」では、アメリシウム残留率(α核種の残留率)は、約6.7%となり、その残留率は方法「A」の約1/15になる。 Method "B" shown in FIG. 9 decomposes ammonia oxalate in an aqueous solution of ammonia oxalate containing eluted uranium and americium with ozone, and adjusts the water quality to water containing uranium and americium produced by this decomposition. Hydrazin, which is an alkaline reducing agent, is injected to adjust the pH of the water to 5 in the range of 4 or more and less than 8, and ferrite (Fe 3 O 4 ) is added to water containing uranium or americium having a pH of 5. This is the case of injection. The concentration of uranium and americium in the water before supplying ferrite in the method "B" is the same as the concentration of americium in the water in the method "A". In the method "B", the residual rate of americium (residual rate of α-nuclide) is about 6.7%, and the residual rate is about 1/15 of that of the method "A".
したがって、有機酸塩分解後のα核種を含む水にpH調整剤を注入してその水のpHを4以上8未満の範囲に調節し、pHが調節された、α核種を含む水にフェライトを供給することによって、その水に含まれるα核種を著しく除去できることが分かった。なお、pH調整剤としては、酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリが用いられる。 Therefore, a pH adjuster is injected into water containing α-nuclide after decomposition of an organic acid salt to adjust the pH of the water to a range of 4 or more and less than 8, and ferrite is added to the pH-adjusted water containing α-nuclide. It was found that by supplying the water, the α-nuclide contained in the water can be significantly removed. As the pH adjusting agent, an acid, an oxidizing agent for adjusting water quality, a reducing agent and an alkali are used.
前述のように、α核種吸着材を放射性廃液に注入するので、α核種吸収材の粒子を細かくすることができ、α核種吸収剤の比表面積を増加させることが可能になる。また、α核種吸着材を放射性廃液に注入することにより、α核種吸着材が放射性廃液に浸漬される時間を制御することが可能になる。これにより、所望のα核種吸着量となる時間までα核種吸着材を放射性廃液に浸漬させるように、制御することができる。 As described above, since the α-nuclide adsorbent is injected into the radioactive liquid waste liquid, the particles of the α-nuclide absorber can be made finer, and the specific surface area of the α-nuclide absorber can be increased. Further, by injecting the α-nuclide adsorbent into the radioactive waste liquid, it becomes possible to control the time during which the α-nuclide adsorbent is immersed in the radioactive waste liquid. Thereby, it is possible to control so that the α-nuclide adsorbent is immersed in the radioactive liquid waste until the time when the desired amount of α-nuclide is adsorbed.
したがって、α核種吸着材のα核種除去性能を向上して、α核種を含む放射性廃棄物の発生量をさらに低減することができる。 Therefore, the α-nuclide removal performance of the α-nuclide adsorbent can be improved, and the amount of radioactive waste containing the α-nuclide can be further reduced.
そして、α核種吸収材をα核種除去装置内に充填して、α核種除去装置内にα核種吸着材の層を形成した構成と比較しても、α核種吸着材を放射性廃液に注入する場合は、α核種の除去性能が向上して、α核種を含む放射性廃棄物の発生量を低減することが可能になる。 Then, even when compared with the configuration in which the α-nuclide absorber is filled in the α-nuclide removing device and the layer of the α-nuclide adsorbent is formed in the α-nuclide removing device, the α-nuclide adsorbent is injected into the radioactive liquid waste liquid. Improves the removal performance of α-nuclide and makes it possible to reduce the amount of radioactive waste containing α-nuclide.
α核種吸着材、特に上記のフェライトは、α核種を吸着する性能(吸着性能)が、放射性廃液のpH及び酸化還元電位(Eh)によって変化する。このため、放射性廃液のpHを、pH調整剤の注入により、前述の4以上8未満の範囲内のpHにし、放射性廃液の酸化還元電位を、酸化還元電位調整剤の注入により、特定の酸化還元電位の範囲内にすれば、α核種吸着材の吸着性能を十分に発揮することができる。 The α-nuclide adsorbent, particularly the above-mentioned ferrite, has a performance (adsorption performance) of adsorbing α-nuclide, which changes depending on the pH and oxidation-reduction potential (Eh) of the radioactive liquid waste. Therefore, the pH of the radioactive effluent is set to a pH within the range of 4 or more and less than 8 by injecting a pH adjusting agent, and the redox potential of the radioactive effluent is set to a specific redox by injecting an oxidation-reduction potential adjusting agent. If it is within the range of the potential, the adsorption performance of the α-nuclide adsorbent can be sufficiently exhibited.
そして、上述した放射性廃液処理システムにおいて、特に、水質調整装置がα核種を含む放射性廃液にpH及び還元酸化電位調整剤を注入する構成としたときには、放射性廃液のpH及び酸化還元電位を調整することができ、放射性廃液のpH及び酸化還元電位を、α核種吸着材の吸着性能を十分に発揮できる特定のpH及び酸化還元電位の範囲内にできる。 Then, in the above-mentioned radioactive liquid waste treatment system, particularly when the water quality adjusting device is configured to inject a pH and reduction oxidation potential adjusting agent into the radioactive liquid containing α-nuclide, the pH and oxidation-reduction potential of the radioactive liquid are adjusted. The pH and oxidation-reduction potential of the radioactive liquid waste can be set within the range of a specific pH and oxidation-reduction potential at which the adsorption performance of the α-nuclide adsorbent can be sufficiently exhibited.
これにより、放射性廃液に含まれる超半減期のα核種がα核種吸着材によって除去されやすくなり、α核種を除去した後の放射性廃液に含まれるα核種が著しく低減されるため、α核種を吸着した使用済α核種吸着材の量が少なくなる。その結果、α核種を含む放射性廃棄物の発生量を低減できる。 This makes it easier for the α-nuclide adsorbent to remove the α-nuclide with a super half-life contained in the radioactive effluent, and the α-nuclide contained in the radioactive effluent after removing the α-nuclide is significantly reduced, so that the α-nuclide is adsorbed. The amount of used α-nuclide adsorbent used is reduced. As a result, the amount of radioactive waste containing α-nuclide can be reduced.
以上に述べた、放射性廃液の水質調整を実施してα核種を粒径の大きなコロイドを生成し、このコロイドを含む放射性廃液をフィルタに通水し、フィルタによってα核種、特に、U,Pu及びNpの前述のコロイドを除去することによってフィルタから排出された放射性廃液に含まれるα核種を低減するという放射性廃液の処理方法に基づいて創成された本発明の実施例を以下に説明する。 The above-mentioned water quality adjustment of the radioactive effluent is carried out to generate a colloid having a large particle size for the α nuclide, and the radioactive effluent containing this colloid is passed through the filter, and the α nuclide, particularly U, Pu and An embodiment of the present invention created based on a method for treating radioactive effluent, which reduces α-nuclide contained in the radioactive effluent discharged from the filter by removing the above-mentioned colloid of Np, will be described below.
本発明の好適な一実施例である実施例1の放射性廃液の処理方法を、図1ないし図4を用いて説明する。本実施例は、沸騰水型原子力プラントで発生する放射性有機廃棄物の処理を行う放射性廃液の処理方法である。 The method for treating the radioactive liquid waste of Example 1, which is a preferred embodiment of the present invention, will be described with reference to FIGS. 1 to 4. This embodiment is a method for treating radioactive liquid waste that treats radioactive organic waste generated in a boiling water reactor.
まず、図1を参照して、本実施例の放射性廃液の処理方法の概要を説明する。図1は、実施例1の放射性廃液の処理方法の手順を示すフローチャートである。 First, the outline of the method for treating the radioactive liquid waste of this embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a flowchart showing a procedure of a method for treating radioactive liquid waste according to Example 1.
原子力プラント、例えば、運転を経験している沸騰水型原子力プラントの原子炉圧力容器内の炉心に装荷された燃料集合体、または燃料貯蔵プールに保管された使用済燃料集合体に含まれる燃料棒の被覆管が、万が一、破損した場合には、燃料棒内の核燃料物質(α核種であるウラン、プルトニウム、ネプツニウム及びキュリウム等を含む)が、原子炉圧力容器内の冷却水中、または燃料貯蔵プール内の冷却水中に漏洩する。そして、原子炉圧力容器内の冷却水中に漏洩したα核種は、原子炉冷却材浄化系の浄化装置内のイオン交換樹脂によって除去される。また、燃料貯蔵プール内の冷却水中に漏洩したα核種は、燃料プール冷却材浄化系の浄化装置内のイオン交換樹脂によって除去される。 Fuel rods contained in a nuclear plant, for example, a fuel assembly loaded in the core of a reactor pressure vessel of a boiling water nuclear plant that is experiencing operation, or a spent fuel assembly stored in a fuel storage pool. In the unlikely event that the cladding tube is damaged, the nuclear fuel material (including α nuclei such as uranium, plutonium, neptunium and curium) in the fuel rods will be removed from the cooling water in the reactor pressure vessel or the fuel storage pool. Leaks into the cooling water inside. Then, the α-nuclide leaked into the cooling water in the reactor pressure vessel is removed by the ion exchange resin in the purification device of the reactor cooling material purification system. Further, the α-nuclide leaked into the cooling water in the fuel storage pool is removed by the ion exchange resin in the purification device of the fuel pool cooling material purification system.
沸騰水型原子力プラントの原子炉冷却材浄化系及び燃料プール冷却材浄化系等から発生する、セルロース系のろ過助材、イオン交換樹脂等を含むフィルタスラッジ(放射性有機廃棄物)は、高線量樹脂貯蔵タンクに長期間に亘って貯蔵される。その高線量樹脂貯蔵タンク内に貯蔵されている放射性有機廃棄物は、所定の貯蔵期間が経過した後、高線量樹脂貯蔵タンクから取り出される。 Filter sludge (radioactive organic waste) containing cellulosic filtration aids, ion exchange resins, etc. generated from the reactor coolant purification system and fuel pool coolant purification system of boiling water reactors is a high-dose resin. It is stored in a storage tank for a long period of time. The radioactive organic waste stored in the high-dose resin storage tank is taken out from the high-dose resin storage tank after a predetermined storage period has elapsed.
高線量樹脂貯蔵タンクから取り出された、陽イオン交換樹脂を含む放射性有機廃棄物に対して、第一洗浄工程(クラッド溶解工程)S1が実施される。この第一洗浄工程S1では、還元性のある有機酸の水溶液(例えば、シュウ酸水溶液)が放射性有機廃棄物に接触され、その水溶液に含まれるその有機酸によって、放射性有機廃棄物に含まれる鉄酸化物などのクラッドが溶解される。クラッドに含まれているコバルト60等の放射性核種は、クラッドの溶解によって有機酸水溶液中に移行する。 The first cleaning step (clad dissolution step) S1 is carried out on the radioactive organic waste containing the cation exchange resin taken out from the high-dose resin storage tank. In this first cleaning step S1, an aqueous solution of a reducing organic acid (for example, an aqueous solution of oxalic acid) is brought into contact with the radioactive organic waste, and the organic acid contained in the aqueous solution causes iron contained in the radioactive organic waste. Clads such as oxides are dissolved. Radionuclides such as cobalt-60 contained in the clad are transferred into the organic acid aqueous solution by dissolving the clad.
第一洗浄工程S1において有機酸を用いる理由は、有機酸の主たる構成元素が炭素、水素、酸素及び窒素であるため、第一洗浄工程S1において発生する洗浄廃液である有機酸水溶液を、例えば、オゾンを用いて酸化処理(後述の廃液分解工程S4)をしたときに、廃液中に不揮発性の残渣を生じないからである。有機酸としては、例えば、ギ酸、シュウ酸、酢酸またはクエン酸を用いることが望ましい。 The reason why the organic acid is used in the first cleaning step S1 is that the main constituent elements of the organic acid are carbon, hydrogen, oxygen and nitrogen, so that the organic acid aqueous solution which is the cleaning waste liquid generated in the first cleaning step S1 is used, for example. This is because no non-volatile residue is generated in the waste liquid when the oxidation treatment (the waste liquid decomposition step S4 described later) is performed using ozone. As the organic acid, for example, formic acid, oxalic acid, acetic acid or citric acid is preferably used.
第一洗浄工程S1において発生する、クラッドの溶解成分を含む、洗浄廃液である有機酸水溶液(クラッド溶解液)に対して、廃液分解工程S4が実施される。この廃液分解工程(有機酸及び有機酸塩のいずれかの分解工程)S4では、過酸化水素またはオゾン等の分解用の酸化剤(以下、分解用酸化剤という)が有機酸水溶液中に曝気され、その分解用酸化剤の酸化作用により有機酸が分解される。 The waste liquid decomposition step S4 is carried out on the organic acid aqueous solution (clad solution) which is the cleaning waste solution containing the clad dissolving component generated in the first cleaning step S1. In this waste liquid decomposition step (decomposition step of either organic acid or organic acid salt) S4, an oxidizing agent for decomposition such as hydrogen peroxide or ozone (hereinafter referred to as a decomposition oxidizing agent) is exposed to the organic acid aqueous solution. , The organic acid is decomposed by the oxidizing action of the oxidizing agent for decomposition.
第一洗浄工程S1が施されて、クラッドが溶解された放射性有機廃棄物に対して、第二洗浄工程(放射性核種溶離工程)S2が実施される。この第二洗浄工程S2では、有機酸塩水溶液が、クラッドが溶解された放射性有機廃棄物に接触され、その水溶液に含まれる有機酸塩によって、放射性有機廃棄物に吸着されたα核種等の放射性核種が溶離される。 The first cleaning step S1 is performed, and the second cleaning step (radionuclide elution step) S2 is carried out on the radioactive organic waste in which the clad is dissolved. In this second cleaning step S2, the organic acid salt aqueous solution is brought into contact with the radioactive organic waste in which the clad is dissolved, and the radioactive acid such as α nuclei adsorbed on the radioactive organic waste by the organic acid salt contained in the aqueous solution is radioactive. The nuclei are eluted.
第二洗浄工程S2で使用される有機酸塩は、水溶液中で解離し、水素イオンよりも陽イオン交換樹脂に吸着されやすい陽イオンを生じる有機酸塩であることが望ましい。すなわち、有機酸塩は、その主たる構成元素が炭素、水素、酸素及び窒素であって、第二洗浄工程S2の終了後において洗浄廃液である有機酸塩水溶液を、例えば、オゾンを用いて酸化処理(廃液分解工程S4)をしたときに、廃液中に不揮発性の残渣を生じないものであることが望ましい。有機酸塩としては、例えば、ギ酸、シュウ酸、酢酸またはクエン酸のアンモニウム塩、バリウム塩またはセシウム塩を用いることが望ましい。なお、有機酸塩として、ギ酸ヒドラジンを用いてもよい。 The organic acid salt used in the second washing step S2 is preferably an organic acid salt that dissociates in an aqueous solution to generate cations that are more easily adsorbed on the cation exchange resin than hydrogen ions. That is, the organic acid salt has carbon, hydrogen, oxygen and nitrogen as its main constituent elements, and after the completion of the second cleaning step S2, the organic acid salt aqueous solution which is a cleaning waste liquid is oxidized using, for example, ozone. It is desirable that no non-volatile residue is generated in the waste liquid when the (waste liquid decomposition step S4) is performed. As the organic acid salt, for example, it is desirable to use an ammonium salt, barium salt or cesium salt of formic acid, oxalic acid, acetic acid or citric acid. In addition, hydrazine formate may be used as an organic acid salt.
アンモニウム塩は、酸化処理により、窒素ガス及び水に分解されるため、バリウム塩及びセシウム塩に比べて、放射性廃棄物の発生量を低減することができる。ギ酸、シュウ酸、酢酸またはクエン酸のアンモニウム塩、バリウム塩またはセシウム塩は、水溶液中で解離して、NH4+、Ba2+またはCs+になる。NH4+、Ba2+またはCs+は、水素イオンよりも陽イオン交換樹脂に吸着されやすい陽イオンである。 Since the ammonium salt is decomposed into nitrogen gas and water by the oxidation treatment, the amount of radioactive waste generated can be reduced as compared with the barium salt and the cesium salt. The ammonium salt, barium salt or cesium salt of formic acid, oxalic acid, acetic acid or citric acid dissociates in aqueous solution to NH 4+ , Ba 2+ or Cs + . NH 4+ , Ba 2+ or Cs + are cations that are more easily adsorbed on the cation exchange resin than hydrogen ions.
第二洗浄工程S2において発生する、溶離されたα核種等の放射性核種を含む、洗浄廃液である有機酸塩水溶液に対して、廃液分解工程S4が実施される。廃液分解工程(有機酸及び有機酸塩のいずれかの分解工程)S4では、オゾンまたは過酸化水素等の分解用酸化剤が有機酸塩水溶液中に曝気され、その分解用酸化剤により有機酸塩が分解される。 The waste liquid decomposition step S4 is carried out on the organic acid salt aqueous solution which is a cleaning waste liquid containing radioactive nuclides such as eluted α nuclides generated in the second washing step S2. In the waste liquid decomposition step (decomposition step of either organic acid or organic acid salt) S4, a decomposition oxidizing agent such as ozone or hydrogen peroxide is exposed to the organic acid salt aqueous solution, and the organic acid salt is decomposed by the decomposition oxidizing agent. Is disassembled.
廃液分解工程S4で有機酸または有機酸塩が分解されて残った、放射性核種を含む残留水溶液(放射性廃液)に、α核種のコロイド生成工程S5が実施される。α核種のコロイド生成工程S5では、酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリうちの少なくとも1つの注入を行うことにより、その放射性廃液の水質を調整して、具体的には、放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲に調整して、放射性廃液に含まれるα核種の一部の化学形態をコロイドにする。α核種の残りの核種は、放射性廃液の水質を調整してもイオンのままである。α核種に含まれるU,PU及びNpは、粒径の大きなコロイドになり、α核種に含まれるアメリシウム及びキュリウムは放射性廃液中でイオンのままである。 The colloid production step S5 of α-nuclide is carried out in the residual aqueous solution (radionuclide) containing the radionuclide remaining after the organic acid or the organic acid salt is decomposed in the waste liquid decomposition step S4. In the α-nuclide colloid generation step S5, the water quality of the radioactive effluent is adjusted by injecting at least one of an acid, an oxidizing agent for adjusting the water quality, a reducing agent, and an alkali. The pH is adjusted to the range of 4 or more and less than 8, and some chemical forms of α-nuclide contained in the radioactive liquid liquid are made colloid. The remaining nuclides of α-nuclide remain ions even if the water quality of the radioactive liquid waste is adjusted. U, PU and Np contained in the α nuclide become colloids having a large particle size, and americium and curium contained in the α nuclide remain ions in the radioactive liquid waste liquid.
α核種のコロイド除去工程S6では、α核種吸着材を注入するよりも前に放射性廃液に注入されたpH調整剤、例えば、還元剤は、放射性廃液に含まれた状態で排出される。そして、放射性廃液の水質調整により、放射性廃液内で生成された、α核種の一部であるU,PU及びNpのそれぞれの粒径の大きなコロイドは、α核種のコロイド除去工程S6において、フィルタによって除去される。 In the α-nuclide colloid removal step S6, the pH adjuster, for example, the reducing agent, which is injected into the radioactive liquid waste before the α-nuclide adsorbent is injected, is discharged in a state of being contained in the radioactive liquid waste. Then, the colloids having large particle sizes of U, PU, and Np, which are a part of the α-nuclide, produced in the radioactive liquid waste by adjusting the water quality of the radioactive liquid waste are subjected to a filter in the colloid removal step S6 of the α-nuclide. Will be removed.
放射性廃液内に残存する、U,PU及びNpのそれぞれの粒径の小さなコロイド、U,PU及びNpのそれぞれのイオン、及びα核種の残りのアメリシウム及びキュリウムは、フィルタを通過し、フィルタの下流に配置されたα核種除去装置内のα核種吸着材に吸着されて除去される(α核種のイオン除去工程S7)。α核種吸着材は、フィルタを通過した放射性廃液に注入されてα核種除去装置内に導かれる。 The small colloids of U, PU and Np, the ions of U, PU and Np, and the remaining americium and curium of the α nuclide that remain in the radioactive liquid liquid pass through the filter and are downstream of the filter. It is adsorbed and removed by the α-nuclide adsorbent in the α-nuclide removing device arranged in (α-nuclide ion removing step S7). The α-nuclide adsorbent is injected into the radioactive liquid waste that has passed through the filter and guided into the α-nuclide removal device.
α核種のイオン除去工程S7の次の吸着材分離工程S8では、α核種除去装置から排出された放射性廃液からα核種吸着材を分離する。その後、その放射性廃液にα核種のコロイド生成工程S5において注入されたpH調整剤が分解可能であるかを判定する(pH調整剤判定工程S9)。pH調整剤が、例えば、分解可能なpH調整剤であるとき、その判定が「YES」となり、α核種除去装置から排出された、そのpH調整剤を含む放射性廃液は、触媒(例えば、貴金属)を内部に有する分解装置に供給される。そのpH調整剤は、分解装置内で、その触媒と分解装置に供給される分解用酸化剤(例えば、過酸化水素)の作用によって分解される(分解可能なpH調整剤の分解工程S10)。 In the adsorbent separation step S8 following the α-nuclide ion removal step S7, the α-nuclide adsorbent is separated from the radioactive liquid discharged from the α-nuclide removal device. Then, it is determined whether the pH adjuster injected into the radioactive liquid waste in the colloid production step S5 of the α-nuclide can be decomposed (pH adjuster determination step S9). When the pH adjuster is, for example, a decomposable pH adjuster, the determination is "YES", and the radioactive liquid waste containing the pH adjuster discharged from the α nuclide remover is a catalyst (for example, a noble metal). Is supplied to a decomposition device having an internal structure. The pH adjuster is decomposed in the decomposition apparatus by the action of the catalyst and the decomposition oxidizing agent (for example, hydrogen peroxide) supplied to the decomposition apparatus (decomposition step S10 of the decomposable pH adjuster).
なお、pH調整剤として酸(例えば、希硝酸水溶液)を放射性廃液に注入した場合、及びα核種のコロイド生成工程S5において分解可能なpH調整剤を用いない水質調整が実施された場合には、上記の判定が「No」となり、分解可能なpH調整剤の分解工程S10が実施されない。 When an acid (for example, a dilute nitric acid aqueous solution) is injected into the radioactive liquid waste liquid as a pH adjuster, or when the water quality is adjusted without using a decomposable pH adjuster in the α nuclei colloid production step S5, the water quality is adjusted. The above determination becomes "No", and the decomposition step S10 of the decomposable pH adjuster is not carried out.
減容工程S11では、pH調整剤を含まない放射性廃液(注入された酸を含む放射性廃液を含む)に対し、濃縮処理または乾燥粉体化処理が施される。容器充填または固化工程S12では、濃縮処理により発生した濃縮廃液、または乾燥粉体化処理によって発生した放射性廃棄物の粉体が、容器内に充填されて保管され、またはセメント等の固形剤により容器内で固化される。 In the volume reduction step S11, the radioactive waste liquid containing no pH adjuster (including the radioactive waste liquid containing the injected acid) is subjected to a concentration treatment or a dry powder treatment. In the container filling or solidification step S12, the concentrated waste liquid generated by the concentration treatment or the powder of the radioactive waste generated by the dry powdering treatment is filled in the container and stored, or the container is filled with a solid agent such as cement. Solidified within.
次に、実施例1のステップS1〜S12の各工程を含む放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理システムの構造の一例を、図2を参照して説明する。 Next, an example of the structure of the radioactive waste liquid treatment system used in the method for treating the radioactive liquid waste including the steps S1 to S12 of Example 1 will be described with reference to FIG.
その放射性廃液処理システム1は、放射性有機廃棄物を処理する化学洗浄部10、及び化学洗浄部10から排出される洗浄廃液(放射性廃液)を処理する廃液処理部19を備えている。化学洗浄部10では、図1に示した各工程のうち、クラッドを溶解する第一洗浄工程S1、及び放射性核種を放射性有機廃棄物から溶離させる第二洗浄工程S2が行われる。
The radioactive liquid
化学洗浄部10は、第一受入タンク3、化学反応槽(洗浄槽)4、洗浄液供給タンク6、有機酸槽7、有機酸塩槽8及び移送水槽9を有する。また、高線量樹脂貯蔵タンク2が化学洗浄部10の前段に配置され、第二受入タンク11及び焼却設備(またはセメント固化設備)12が化学洗浄部10の下流に配置される。
The
移送ポンプ22を設けた有機廃棄物供給管23が、高線量樹脂貯蔵タンク2と第一受入タンク3を接続する。化学反応槽4が、移送ポンプ24を設けた有機廃棄物移送管25によって第一受入タンク3に接続されている。加熱装置5が化学反応槽4の周囲に配置される。洗浄液供給タンク6が、移送ポンプ32を設けた洗浄液供給管33によって、化学反応槽4に接続されている。化学反応槽4の底部に接続されて移送ポンプ34及び弁35が設けられた戻り配管36が、洗浄液供給タンク6に接続される。
An organic
有機酸水溶液、例えば、シュウ酸水溶液が充填された有機酸槽7に接続されて弁26が設けられた配管29が、洗浄液供給タンク6に接続される。有機酸槽7に充填されたシュウ酸水溶液は飽和水溶液であり、そのシュウ酸水溶液のシュウ酸濃度は、例えば、0.8mol/Lである。有機酸塩水溶液、例えば、ギ酸ヒドラジン水溶液が充填された有機酸塩槽8に接続されて弁27が設けられた配管30が、弁26よりも下流で配管29に接続される。移送水となる水が充填された移送水槽9に接続されて弁28が設けられた配管31が、弁27よりも下流で配管30に接続される。
A
弁37が設けられて化学反応槽4の底部に接続された配管38が、第二受入タンク11に接続されている。第二受入タンク11に接続された配管が、焼却設備(またはセメント固化設備)12に接続される。
A
また、廃液処理部19は、廃液分解装置13、水質調整装置54、α核種除去装置14、α核種吸着材注入装置69、α核種吸着材分離装置72、分解装置107、酸化剤供給装置108及び処理水回収タンク18を有する。移送ポンプ34と弁35の間で戻り配管36に接続されて弁39が設けられた配管40が、廃液分解装置13に接続されている。移送ポンプ43及び弁44が設けられた配管45が、廃液分解装置13、水質調整装置54及びα核種除去装置14に接続されている。配管45は、「α核種を含む放射性廃液を導く放射性廃液供給管」である。
Further, the waste
廃液分解装置13は、図3に示すように、廃液貯槽で構成され、その廃液貯槽内の底部にオゾン噴射管51が設置されている。このオゾン噴射管51には、多数の噴射孔が形成されている。オゾン噴射管51は、オゾン供給管52によりオゾン供給装置50に接続されている。配管40は廃液分解装置13の廃液貯槽に接続される。配管45の一端部は廃液貯槽内に挿入されている。さらに、廃液分解装置13の廃液貯槽には、ガス排気管53が接続される。
As shown in FIG. 3, the waste
配管46が、α核種除去装置14、α核種吸着材分離装置72、分解装置107及び処理水回収タンク18に接続される。α核種吸着材注入装置69は、α核種除去装置14に連絡される。
The
水質調整装置54、α核種除去装置14及びα核種吸着材注入装置69のそれぞれの詳細な構造は、図4を用いて順次説明する。
The detailed structures of the water
まず、水質調整装置54について説明する。水質調整装置54は、α核種除去装置14に接続された配管45に設けられ、pH調整剤注入装置55及びpH計49Aを有する。pH調整剤注入装置55は、還元剤注入装置17、酸注入装置56、酸化剤注入装置75及びアルカリ注入装置79を有する。
First, the water
還元剤注入装置17は、還元剤供給装置85、酸化還元電位調整剤供給装置89、混合槽17A、及び弁41が設けられた注入配管42を有する。還元剤供給装置85は、還元剤槽86、及び弁87が設けられた注入配管88を有する。注入配管88は、還元剤槽86に接続され、混合槽17Aに接続される配管88に接続される。還元剤槽86には、アルカリ性還元剤水溶液、例えば、ヒドラジン水溶液が充填される。酸化還元電位調整剤供給装置89は、酸化還元電位調整剤槽90、及び弁91が設けられた注入配管92を有する。注入配管92は、酸化還元電位調整剤槽90に接続され、さらに、配管93に接続される。酸化還元電位調整剤槽90には、酸化還元電位調整剤水溶液、例えば、アスコルビン酸水溶液が充填される。混合槽17Aに接続された注入配管42は、移送ポンプ41(図2参照)と後述のα核種除去装置15の間で配管45に接続される。
The reducing
酸注入装置56は、酸槽57、及び弁58が設けられた注入配管59Aを有する。注入配管59Aは、酸槽57に接続され、さらに、弁41の下流で注入配管42に接続される。酸槽57には、酸水溶液、例えば、希硝酸水溶液が充填される。
The
酸化剤注入装置75は、酸化剤槽76、及び弁77が設けられた注入配管78を有する。酸化剤槽76に接続された注入配管78は、弁41の下流で注入配管42に接続される。酸化剤槽76には、水質調整用酸化剤水溶液、例えば、シュウ酸水溶液が充填される。
The
アルカリ注入装置79は、アルカリ槽80、及び弁81が設けられた注入配管82を有する。注入配管82は、アルカリ槽80に接続され、さらに、弁77の下流で注入配管78に接続される。アルカリ槽80には、アルカリ水溶液、例えば、水酸化ナトリウム水溶液が充填される。
The
また、pH計49Aが、還元剤注入装置17に接続された注入配管42及び配管45の接続点よりも下流の部分で配管45に取り付けられる。α核種濃度計65が、pH計49Aが配管45に取り付けられた部分と、配管45と配管67との接続点との間で、配管45に取り付けられる。なお、その配管67は、移送ポンプ34と弁35の間で、化学洗浄部10の戻り配管36に接続される。
Further, the
還元剤注入装置17からアルカリ還元剤であるヒドラジン(還元剤槽86内に存在)、アルカリ注入装置79からアルカリである水酸化ナトリウム及び還元剤注入装置54から酸化還元電位調整剤であるアスコルビン酸(酸化還元電位調整剤槽90内に存在)のうち少なくとも1つの物質を配管45に注入することにより、配管45内を流れる放射性廃液をアルカリ性に調整することができ、その放射性廃液を還元雰囲気に調整することが可能になる。また、酸注入装置56から酸である希硝酸、酸化剤注入装置75から水質調整用酸化剤であるシュウ酸及び還元剤注入装置54から酸化還元電位調整剤であるアスコルビン酸のうち少なくとも1つの物質を配管45に注入することにより、配管45内を流れる放射性廃液を酸性に調整することができ、その放射性廃液を還元雰囲気に調整することが可能になる。
Hydrazin (existing in the reducing agent tank 86) which is an alkali reducing agent from the reducing
フィルタ66が、水質調整装置54とα核種除去装置14の間で、具体的には、α核種濃度計65が配管45に取り付けられた位置とα核種除去装置14の間で、配管45に設置される(図4参照)。フィルタ66は、例えば、μmオーダー以下の孔径を有する膜を有する。なお、フィルタ66は、α核種濃度計65の配管45への取り付け位置と、配管67と配管45の接続点との間で、配管に設置される。
The
α核種除去装置14は、図4に示すように、フィルタ66の下流に配置されて配管45に接続され、配管45を通して水質調整装置54によって水質が調整された放射性廃液を収容するケーシングを有している。スペース領域15、及びα核種吸着材であるフェライト粒子が多く存在する領域16が、そのケーシング内に形成されている。スペース領域15は領域16よりも上流に位置している。磁化率測定装置49Bが、α核種除去装置14のケーシングの、領域16に対向する外面に設置されている。
As shown in FIG. 4, the α-
α核種吸着材注入装置69は、図4に示すように、α核種吸着材、例えば、フェライト(Fe3O4)の粒子が充填される吸着材槽70、及び弁72Aが設けられた注入配管71を有する。注入配管71の一端は吸着材槽70に接続され、注入配管71の他端はα核種除去装置14内のスペース領域15内に挿入されている。α核種吸着材注入装置69の吸着材槽70から注入配管71を通して、α核種除去装置14のケーシング内のスペース領域15に存在する放射性廃液に、α核種吸着材であるフェライト粒子を注入することができる。
As shown in FIG. 4, the α-nuclide
α核種吸着材分離装置72は、フィルタ66と同様に、例えば、μmオーダー以下の孔径を有する膜を有する。化学洗浄部10の戻り配管36の移送ポンプ34と弁35の間に接続された配管68が、α核種吸着材分離装置72に接続される。そして、α核種吸着材分離装置72においてろ過してα核種吸着材が分離されたろ過水である放射性廃液は、配管68を通じて戻り配管36に戻る。これにより、ろ過水を循環水として循環させることができる。
Similar to the
なお、戻り配管36と配管67及び68との各接続部よりも各配管36,67及び68の上流側(化学反応槽4側、水質調整装置54側、α核種吸着材分離装置72側)には、図示しない弁を設ける。これにより、化学反応槽4からの水と、配管67からの水と、及び配管68からのろ過水とを切り替えることができる。
In addition, on the upstream side (
分解装置107は、内部に、例えば、ルテニウムを活性炭の表面に添着した活性炭触媒を充填している。
The
酸化剤供給装置108は、薬液タンク109及び供給配管110を有する。薬液タンク109は、弁111を有する供給配管110によって分解装置107に接続される。この薬液タンク109内には、分解用酸化剤である過酸化水素が充填される。なお、分解用酸化剤として、過酸化水素の替りに、オゾン、または酸素を溶解した水を用いてもよい。
The
さらに、処理水回収タンク18の下流側に、乾燥粉体化装置20及び固化設備21が配置される。移送ポンプ47を設けた配管48が、処理水回収タンク18と乾燥粉体化装置20を接続する。乾燥粉体化装置20に接続された配管49が、固化設備21に接続される。なお、乾燥粉体化装置20の替りに、放射性廃液の濃縮装置を用いてもよい。
Further, a
次に、図2に示した放射性廃液処理システム1を用いた、本実施例の放射性廃液の処理方法を、詳細に説明する。
Next, a method for treating the radioactive liquid waste of this embodiment using the radioactive liquid
沸騰水型原子力プラントの原子炉冷却材浄化系及び燃料プール冷却浄化系等から排出されて、高線量樹脂貯蔵タンク2に所定の長期間貯蔵された放射性有機廃棄物は、セルロース系のろ過助材、イオン交換樹脂、等を含む。高線量樹脂貯蔵タンク2に貯蔵された放射性有機廃棄物は、配管(図示せず)によって、移送水槽(図示せず)内の水を高線量樹脂貯蔵タンク2に供給することにより、移送し易いスラリーの状態になる。高線量樹脂貯蔵タンク2内の放射性有機廃棄物には、原子炉冷却材浄化系及び燃料プール冷却浄化系等で冷却水から除去されたクラッドが含まれており、クラッドにはコバルト60等の放射性核種が含まれている。また、高線量樹脂貯蔵タンク2に貯蔵されたイオン交換樹脂には、コバルト60、セシウム137、炭素14、塩素36等のα核種以外の放射性核種のイオンが吸着されている。さらに、そのイオン交換樹脂には、前述したように、α核種(ウラン、プルトニウム、アメリシウム、ネプツニウム及びキュリウム等)が吸着されている。
Radioactive organic waste discharged from the reactor cooling material purification system and fuel pool cooling purification system of a boiling water reactor and stored in the high-dose
移送ポンプ22を駆動することにより、放射性有機廃棄物を約10wt%含むスラリーが、所定量、高線量樹脂貯蔵タンク2から有機廃棄物供給管23を通して第一受入タンク3に移送される。第一受入タンク3内の放射性有機廃棄物のスラリーは、移送ポンプ24の駆動により、有機廃棄物移送管25を通して化学反応槽4に供給される。化学反応槽4内で、放射性有機廃棄物スラリーの水位が所定レベルに達したとき、移送ポンプ24が停止され、そのスラリーの化学反応槽4への供給が停止される。
By driving the
その後、移送ポンプ34が駆動され、化学反応槽4内のスラリーに含まれる水が、放射性廃液(以下、「第三放射性廃液」とする)として、戻り配管36及び配管40を通して廃液分解装置13の廃液貯槽(図示せず)に導かれる。このとき、弁35は閉じており、弁39は開いている。廃液貯槽に導かれた第三放射性廃液は、移送ポンプ43の駆動により、配管45を通してα核種除去装置14に導かれる。化学反応槽4内で、放射性有機廃棄物スラリーに含まれる水はα核種を含んでいないので、廃液貯槽内の第三放射性廃液は、α核種を含んでおらず、α核種以外の放射性核種を含んでいる。このため、α核種を含んでいない第三放射性廃液に対する、水質調整装置54を用いた水質調整は行われない。
After that, the
第三放射性廃液が、α核種除去装置14内を通過し、配管46に排出されて処理水回収タンク18に導かれる。その第三放射性廃液がα核種除去装置14に供給された際、α核種吸着材注入装置69から注入された、α核種除去装置14内のフェライト粒子は、α核種、及びα核種以外の放射性核種を吸着しない。なお、第三放射性廃液に含まれるコロイド性の物質及び固形分は、第三放射性廃液がα核種除去装置14に流入する前にフィルタ66によって除去される。第三放射性廃液がα核種を含んでいないため、分解可能なpH調整剤の分解工程S10における分解可能なpH調整剤である還元剤(例えば、ヒドラジン)の分解も行われない。
The third radioactive liquid waste passes through the α-
もし、第三放射性廃液がα核種を含んでいる場合には、後述の第一放射性廃液及び第2放射性廃液に対して実施されるα核種のコロイド生成工程S5から分解可能なpH調整剤の分解工程S10の工程までの各工程が、第三放射性廃液に対しても実施される。pH調整剤判定工程S9が「NO」である場合には、分解可能なpH調整剤の分解工程S10は実施されない。第三放射性廃液がα核種を含んでいるか、いないかは、廃液分解装置13の廃液貯槽の外面付近に配置した放射線検出器で検出された放射線強度に基づいて判定される。検出された放射線強度が設定値以下であれば、第三放射性廃液にはα核種が含まれていないと判定し、その放射線強度が設定値を超えた場合には、第三放射性廃液にはα核種が含まれていると判定する。
If the third radioactive effluent contains α-nuclide, decomposition of the pH adjuster that can be decomposed from the α-nuclide colloid generation step S5 carried out for the first radioactive effluent and the second radioactive effluent, which will be described later. Each step up to the step of step S10 is also carried out for the third radioactive liquid waste. When the pH adjuster determination step S9 is "NO", the decomposition step S10 of the decomposable pH adjuster is not carried out. Whether or not the third radioactive liquid contains α-nuclide is determined based on the radiation intensity detected by the radiation detector arranged near the outer surface of the waste liquid storage tank of the waste
廃液貯槽内の第三放射性廃液のα核種除去装置14への移送が終了したとき、移送ポンプ43が停止される。処理水回収タンク18内に回収された第三放射性廃液は、所定量、移送ポンプ47を駆動することにより、配管48を通して乾燥粉体化装置20に供給される。α核種以外の放射性核種を含む第三放射性廃液は、乾燥粉体化装置20で紛体化される(減容工程S11)。
When the transfer of the third radioactive liquid waste in the waste liquid storage tank to the α-
その後、乾燥粉体化装置20で生成された紛体は、固化設備21(または充填設備)に移送される。固化設備21では、その粉体が固化容器内に充填され、その固化容器内に固化材(例えば、セメント)が注入される。固化容器内の紛体は、固化材によって固化される(容器充填または固化工程S12)。固化された粉体が内部に存在し、密封された固化容器は、保管場所において保管される。保管されるこの固化容器内には、超半減期のα核種が存在していない。また、充填設備を用いる場合には、容器内に粉体を充填し、粉体を充填した容器を密封した後、その容器が保管場所に保管される。
After that, the powder produced by the
そして、第一洗浄工程S1が実施される。放射性有機廃棄物スラリーの水分が排出されて放射性有機廃棄物が残留している化学反応槽4には、移送ポンプ32の駆動により、72g/L程度のシュウ酸水溶液(シュウ酸濃度が0.8mol/L)が、洗浄液供給タンク6から洗浄液供給管33を通して供給される。このシュウ酸水溶液は、有機酸水溶液である。洗浄液供給タンク6への、シュウ酸濃度0.8mol/Lのシュウ酸水溶液の供給は、弁26を開いたとき、配管29を通して有機酸槽7から行われる。このとき、弁27及び弁28は全閉状態である。シュウ酸水溶液の替りにクエン酸水溶液を用いてもよい。これらの有機酸は、還元性を有する。
Then, the first cleaning step S1 is carried out. In the
加熱装置5によって、化学反応槽4内のシュウ酸水溶液が加熱される。シュウ酸水溶液の加熱温度は、100℃未満とする。化学反応槽4内に供給されたシュウ酸水溶液に含まれるシュウ酸は、化学反応槽4内の放射性有機廃棄物に付着したクラッドを溶解する(第一洗浄工程S1)。このクラッドの溶解によって、クラッドに含まれた放射性核種、例えば、コバルト60は、シュウ酸水溶液中に移行する。
The
化学反応槽4内でのシュウ酸水溶液によるクラッドの溶解によって生じた、シュウ酸水溶液に含まれるクラッド成分を、化学反応槽4で沈殿させる。クラッド溶解成分の沈殿によって生じた、化学反応槽4内の上澄み液であるシュウ酸水溶液のみを、移送ポンプ34の駆動により、戻り配管36を通して洗浄液供給タンク6に回収する。このとき、弁39は閉じており、弁35は開いている。洗浄液供給タンク6に回収されたシュウ酸水溶液は、化学反応槽4に供給され、化学反応槽4内でクラッドの溶解に再使用される。
The clad component contained in the oxalic acid aqueous solution generated by the dissolution of the clad with the oxalic acid aqueous solution in the
第一洗浄工程S1では、放射性有機廃棄物の一部であるイオン交換樹脂が有機酸であるシュウ酸に浸漬されるため、イオン交換樹脂に吸着されている放射性核種の一部が、イオン交換樹脂から脱離される。具体的には、シュウ酸が解離して生じる水素イオン及びシュウ酸イオンが、それぞれ陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂に吸着されている放射性核種とイオン交換されるため、一部の放射性核種(α核種、及びα核種以外の放射性核種)がイオン交換樹脂から脱離される。 In the first cleaning step S1, since the ion exchange resin which is a part of the radioactive organic waste is immersed in the oxalic acid which is an organic acid, a part of the radionuclides adsorbed on the ion exchange resin is an ion exchange resin. Be separated from. Specifically, hydrogen ions and oxalate ions generated by dissociation of oxalic acid are ion-exchanged with radioactive nuclei adsorbed on the cation exchange resin and the anion exchange resin, respectively, so that some radioactive nuclei ( α nuclei and radioactive nuclei other than α nuclei) are desorbed from the ion exchange resin.
化学反応槽4内でのクラッドの溶解が終了した後、弁35が閉じられて弁39が開けられる。化学反応槽4内の、クラッドの溶解に供用され、クラッドに含まれていた放射性核種(例えば、コバルト60等)、及びシュウ酸が解離して生じる前述の水素イオン及びシュウ酸イオンとのイオン交換により、放射性有機廃棄物の一部であるそれぞれの陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂から脱離された一部の放射性核種(α核種、及びα核種以外の放射性核種のそれぞれ)を含むシュウ酸水溶液(以下、「第一放射性廃液」とする)は、移送ポンプ34の駆動により、配管36及び配管40を通して、廃液分解装置13の廃液貯槽に移送される。
After the dissolution of the clad in the
なお、化学洗浄部10の化学反応槽4から廃液処理部19の廃液分解装置13への第一放射性廃液及び後述の第二放射性廃液のそれぞれの移送は、例えば、戻り配管36に取り付けられたサンプリング弁(図示せず)を介して採取された第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれを定期的に分析し、採取された第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれに含まれるα核種の濃度が所定の濃度になったときに行われる。採取された第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれのα核種濃度が所定の濃度になったことは、第一洗浄工程S1において化学反応槽4内の放射性有機廃棄物に付着したクラッドが化学反応槽4内の有機酸水溶液中に十分に溶解されたこと、及び化学反応槽4内の放射性有機廃棄物(例えば、陽イオン交換樹脂)に吸着されたα核種が化学反応槽4内の有機酸塩水溶液中に十分に溶離されたことを意味する。
The transfer of the first radioactive liquid waste and the second radioactive liquid waste described later from the
廃液分解装置13の廃液貯槽へのシュウ酸を含む第一放射性廃液の移送が終了した後、廃液分解工程S4が実施される。廃液分解工程S4では、オゾンが、オゾン供給装置50からオゾン供給管52を通して、所定時間、廃液貯槽内のオゾン噴射管51に供給され、オゾン噴射管51に形成された多数の噴射孔から、廃液貯槽内の第一放射性廃液中に噴射される。第一放射性廃液に含まれる有機成分であるシュウ酸が、噴射されたオゾンにより分解される。シュウ酸は、オゾンと反応して、炭酸ガスと水に分解される。廃液貯槽内に噴射されたオゾンの残り、及び炭酸ガスが、廃液貯槽に接続されたガス排気管53を通してオフガス処理装置(図示せず)に供給され、ガス排気管53に排出されたガスに含まれる放射性ガスが、オフガス処理装置で取り除かれる。
After the transfer of the first radioactive liquid containing oxalic acid to the waste liquid storage tank of the waste
廃液分解装置13の廃液貯槽内での、第一放射性廃液に含まれるシュウ酸の分解(廃液分解工程S4)が終了した後、廃液貯槽へのオゾンの供給が停止されて移送ポンプ43が駆動され、シュウ酸分解後において廃液貯槽内に残留する、脱離されたα核種、及びα核種以外の放射性核種のそれぞれを含む水溶液、すなわち、第一放射性廃液が、配管45を通して水質調整装置54に供給される。このとき、弁44は開いている。
After the decomposition of oxalic acid contained in the first radioactive liquid waste (waste liquid decomposition step S4) in the waste liquid storage tank of the waste
上述した廃液分解工程S4の後に、α核種のコロイド生成工程S5が実施される。本実施例では、水質調整装置54において、pH調整剤注入装置55から注入配管42を通してpH調整剤が配管45内の第一放射性廃液に注入される。本実施例において、配管45内の第一放射性廃液に注入されるpH調整剤としては、酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリが用いられる。
After the above-mentioned waste liquid decomposition step S4, the α nuclide colloid production step S5 is carried out. In this embodiment, in the water
pH調整剤として酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリを用いることにより、水質調整装置54によって、α核種のコロイド生成工程S5において、酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリのうち該当するpH調整剤を配管45内の第一放射性廃液に注入する注入することができる。酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリのうちどれを注入するかは、水質調整前の第一放射性廃液の性状及び水質調整後における第一放射性廃液の目標とする性状に応じて決められる。
By using an acid, a water quality adjusting oxidant, a reducing agent and an alkali as the pH adjusting agent, the water
本実施例では、α核種のコロイド生成工程S5において、配管45内のα核種を含む第一放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲内のpHに調節するために、該当するpH調整剤が水質調整装置54から配管45に注入される。水質調整後の第一放射性廃液のpHを酸性、例えば、「4」にする場合には、第一放射性廃液に酸注入装置56から酸である所定量の希硝酸水溶液を注入する。第一放射性廃液のpHを中性の「7」にする場合には、酸注入装置56から所定量の希硝酸水溶液及びアルカリ注入装置79からアルカリである所定量の水酸化ナトリウムを第一放射性廃液に注入する。また、第一放射性廃液のpHを、例えば、弱アルカリ性の「7.8」にする場合には、酸注入装置56から所定量の希硝酸水溶液、及びアルカリ注入装置79からの所定量の水酸化ナトリウムを第一放射性廃液に注入し、さらに、還元剤注入装置17の還元剤供給装置85から、例えば、アルカリ性還元剤である所定量のヒドラジンを注入する。第一放射性廃液のpHを、例えば、弱酸性の「6.5」にする場合には、酸注入装置56から所定量の希硝酸水溶液、アルカリ注入装置79からの所定量の水酸化ナトリウムのそれぞれを第一放射性廃液に注入し、さらに、酸化剤注入装置75から、例えば、水質調整用酸化剤である所定量のシュウ酸(有機酸)を注入する。第一放射性廃液のpHを、例えば、酸性の「4.5」にする場合には、酸注入装置56から所定量の希硝酸水溶液、及び還元剤注入装置17の還元剤供給装置85から、例えば、アルカリ性還元剤である所定量のヒドラジンを注入する。また、第一放射性廃液のpHを「7」付近の弱アルカリ性にする場合には、所定量の希硝酸水溶液、所定量の水酸化ナトリウム、所定量のヒドラジン及び所定量のシュウ酸を注入し、ヒドラジンの注入量をシュウ酸の注入量よりも若干多くする。第一放射性廃液のpHを「7」付近の弱酸性にする場合には、所定量の希硝酸水溶液、所定量の水酸化ナトリウム、所定量のヒドラジン及び所定量のシュウ酸を注入し、シュウ酸の注入量をヒドラジンの注入量よりも若干多くする。
In this embodiment, in the α-nuclide colloid production step S5, in order to adjust the pH of the first radioactive liquid containing the α-nuclide in the
α核種を含む第一放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲内のpHに調節する場合において、第一放射性廃液の酸化還元電位を調整する場合には、還元剤注入装置17における酸化還元電位調整剤供給装置89の酸化還元電位調整剤槽90内の酸化還元電位調整剤水溶液、例えば、アスコルビン酸水溶液を配管45内の第一放射性廃液に注入すればよい。アスコルビン酸水溶液の注入量は、弁91の開度制御により調節される。アスコルビン酸水溶液を注入すると、第一放射性廃液のpHは酸性側に変化する。このため、アスコルビン酸水溶液による第一放射性廃液のpHの酸性側への変化を、アルカリ性還元剤である、例えば、ヒドラジン水溶液を、還元剤注入装置54の還元剤供給装置85によって第一放射性廃液に注入することにより補い、第一放射性廃液のpHを上記の所定のpH値に調整すればよい。
When adjusting the pH of the first radioactive liquid containing α nuclei to a pH within the range of 4 or more and less than 8, and adjusting the redox potential of the first radioactive liquid, the redox potential in the reducing
酸の注入は、酸注入装置56の酸槽57内の希硝酸水溶液を、弁58を開くことにより注入配管59A及び42を通して配管45内に注入することによって行われる。希硝酸水溶液の注入量は、弁58の開度を制御することによって調節される。アルカリの注入は、アルカリ注入装置79のアルカリ槽80内の水酸化ナトリウム水溶液を、弁81を開くことにより注入配管82及び42を通して配管45内に注入することによって行われる。水酸化ナトリウム水溶液の注入量は、弁81の開度を制御することによって調節される。
The acid is injected by injecting the dilute nitric acid aqueous solution in the
アルカリ性還元剤の注入は、還元剤注入装置17における還元剤供給装置85の還元剤槽86内のヒドラジン水溶液を、弁87を開くことにより注入配管88及び配管93を通して混合槽17Aに供給し、さらに、混合槽17Aから注入配管42を通して配管45内に注入することによって行われる。このとき、弁41は開いている。ヒドラジン水溶液の注入量は、弁87の開度を制御することによって調節される。酸化還元電位調整剤水溶液の注入は、還元剤注入装置54における酸化還元電位調整剤供給装置89の酸化還元電位調整剤槽90内のアスコルビン酸水溶液を、弁91を開くことにより注入配管92及び配管93を通して混合槽17Aに供給し、さらに、混合槽17Aから注入配管42を通して配管45内に注入することによって行われる。このときも、弁56は開いている。アスコルビン酸水溶液の注入量は、弁91の開度を制御することによって調節される。水質調整用酸化剤の注入は、酸化剤注入装置75の酸化剤槽76内のシュウ酸水溶液を、弁77を開くことにより注入配管78及び42を通して配管45内に注入することによって行われる。シュウ酸水溶液の注入量は、弁77の開度を制御することによって調節される。
To inject the alkaline reducing agent, the hydrazine aqueous solution in the reducing
ヒドラジン水溶液及びアスコルビン酸水溶液の両者を第一放射性廃液に注入する場合には、還元剤供給装置85からのヒドラジン水溶液及び酸化還元電位調整剤供給装置89からのアスコルビン酸水溶液のそれぞれを、混合槽17Aに供給して混合し、混合されたヒドラジン水溶液及びアスコルビン酸水溶液を混合槽17Aから注入配管42を通して配管45内に注入すればよい。
When both the hydrazine aqueous solution and the ascorbic acid aqueous solution are injected into the first radioactive waste liquid, the hydrazine aqueous solution from the reducing
本実施例で、前述のように、水質調整装置54による配管45へのpH調整剤の注入によって水質が調整された配管45内の第一放射性廃液のpHが、pH計49Aで測定される。pH計49AのpH測定値に基づいて、配管45への注入が必要なpH調整剤を供給するpH調整剤注入装置54の該当する注入装置(還元剤注入装置17、酸注入装置56、酸化剤注入装置75及びアルカリ注入装置79のうちの少なくとも一つの注入装置)の弁の開度を制御し、第一放射性廃液のpHが所定の値になるように、該当する注入装置から配管45へのpH調整剤の注入量を調節する。
In this embodiment, as described above, the pH of the first radioactive liquid waste liquid in the
廃液分解装置13から配管45に排出された、水質調整が行われる前の第一放射性廃液のpHは、例えば、6である。配管45内を流れるpH6の第一放射性廃液が、注入配管42と配管45の接続点に到達したとき、pH調整剤が水質調整装置54から注入配管42を通してその第一放射性廃液に注入される。pH調整剤の注入により、第一放射性廃液のpHは、4以上8未満の範囲内の、例えば、7.8に調整される。第一放射性廃液のpHを7.8にする場合には、アルカリ注入装置79のアルカリ槽80内の水酸化ナトリウム水溶液を、所定量、弁81を開くことにより注入配管82及び42を通して配管45内に注入する。さらに、酸注入装置56の酸槽57内の希硝酸水溶液を、所定量、弁58を開くことにより注入配管59A及び42を通して配管45内に注入し、還元剤供給装置85の還元剤槽86内のヒドラジン水溶液を、所定量、弁87を開くことにより注入配管42を通して配管45内に注入する。このpH調整は、例えば、水酸化ナトリウム水溶液及び希硝酸水溶液を水酸化ナトリウムの注入量が若干多くなるよう注入して第一放射性廃液のpHを中性の7よりも少し大きくし、第一放射性廃液のpHが7.8になるように、ヒドラジン水溶液を注入することにより行われる。また、酸化還元電位の調整を行う場合には、酸化還元電位調整剤供給装置89の酸化還元電位調整剤槽90内のアスコルビン酸水溶液を、弁91を開くことにより注入配管42を通して配管45内に注入する。このような各pH調整剤の注入量の調節は、pH計49Aで測定された第一放射性廃液のpHの測定値に基づいて弁58,77,81,87及び92のうちの該当する弁の開度を制御することによって行われる。このとき、酸化剤注入装置75の弁77は閉じている。
The pH of the first radioactive liquid waste discharged from the waste
以上に述べた、α核種のコロイド生成工程S5において、水質調整装置54により実施される第一放射性廃液の水質調整、例えば、第一放射性廃液のpH調整は、後述の第二放射性廃液に対しても実施される。
In the above-mentioned α-nuclide colloid production step S5, the water quality adjustment of the first radioactive liquid waste carried out by the water
第一放射性廃液のpHを7.8にする場合には、水酸化ナトリウム水溶液を第一放射性廃液のpHを8以上の、例えば、8にし、その後、酸化剤注入装置75の酸化剤槽76内の、例えば、シュウ酸をpH8の第一放射性廃液に注入して、第一放射性廃液のpHを7.8にしてもよい。ただし、この場合には、シュウ酸の注入により第一放射性廃液のpHが8未満の7.8になるまで、第一放射性廃液のpHが8未満を一時的に越えるため、第一放射性廃液に含まれるU,Pu及びNpのそれぞれはコロイド及び固形分にならなくイオンの状態のままである。イオン状態のU,Pu及びNpのそれぞれは、フィルタ66で除去されず、α核種除去装置14内に流入する。このため、希硝酸及び水酸化ナトリウムのうちの少なくとも一つを注入することによって第一放射性廃液のpHが4以上8未満の範囲内のpH値になるように調整し、その後、還元剤及び水質調整用酸化剤のうちの少なくとも一つを注入することによって第一放射性廃液のpHを目標のpH値に調整するとよい。
When the pH of the first radioactive liquid waste is set to 7.8, the pH of the first radioactive liquid waste solution is set to 8 or more, for example, 8, and then the inside of the oxidizing
酸である、例えば、希硝酸及びアルカリである、例えば、水酸化ナトリウムは、放射性廃液のpH及び酸化還元電位を大きく変化させることができ、還元剤である、例えば、ヒドラジン及び水質調整用還元剤である、例えば、シュウ酸によれば、希硝酸及び水酸化ナトリウムよりも放射性廃液のpH及び酸化還元電位の変化が小さくなる。 Acids, such as dilute nitrates and alkalis, such as sodium hydroxide, can significantly change the pH and redox potential of radioactive effluents and are reducing agents such as hydrazine and water quality adjusting reducing agents. For example, according to oxalic acid, the change in pH and redox potential of the radioactive effluent is smaller than that of dilute nitric acid and sodium hydroxide.
水質調整が行われて該当するpH調整剤(例えば、水酸化ナトリウム、希硝酸及びヒドラジン)を含む第一放射性廃液のpHが、4以上8未満の範囲内の値に調整されると、第一放射性廃液に含まれるα核種のうちU,Pu及びNpのそれぞれのコロイド及び固形分が第一放射性廃液内で生成されて、第一放射性廃液内に析出する。第一放射性廃液のpHが4以上8未満の範囲内の値に調整された場合でも、α核種のうちAm及びCmは、コロイド及び固形分にならなくイオンのままである。 When the water quality is adjusted and the pH of the first radioactive liquid waste containing the corresponding pH adjuster (for example, sodium hydroxide, dilute nitrate and hydrazine) is adjusted to a value within the range of 4 or more and less than 8, the first Of the α-nuclides contained in the radioactive waste liquid, the colloids and solids of U, Pu and Np are generated in the first radioactive liquid waste and precipitated in the first radioactive liquid waste. Even when the pH of the first radioactive liquid waste is adjusted to a value in the range of 4 or more and less than 8, Am and Cm of α nuclides do not become colloids and solids and remain ions.
その後、α核種のコロイド除去工程S6が実施される。このα核種のコロイド除去工程S6において、pHが上記の範囲内に調整された第一放射性廃液はフィルタ66に供給される。前述の水質調整によって生成された、第一放射性廃液に含まれている粒径の大きなコロイド及び固形分は、フィルタ66内のμmオーダー以下の孔径を有する膜を用いたクロスフローフィルタ方式によりろ過され、その膜によって除去される。すなわち、粒径の大きなコロイド及び固形分はフィルタ66によって除去される。
Then, the colloid removal step S6 of the α nuclide is carried out. In the colloid removal step S6 of the α-nuclide, the first radioactive liquid waste whose pH is adjusted within the above range is supplied to the
フィルタ66を通過した第一放射性廃液内に残っているα核種の量、特に、U,Pu及びNpのそれぞれの量が著しく低減される。フィルタ66を通過した第一放射性廃液は、U,Pu及びNpのそれぞれの、フィルタ66で除去できない粒径が小さいコロイド及び固形分、U,Pu及びNpのそれぞれのイオン、及びα核種であるAm及びCmのそれぞれのイオンを含んでいる。フィルタ66を通過したpH7.8の第一放射性廃液は、α核種除去装置14内のスペース領域15に流入する。
The amount of α-nuclide remaining in the first radioactive liquid waste that has passed through the
フィルタ66から排出されたα核種の濃度が所定濃度以下に低減された第一放射性廃液の一部は、配管67を通して戻り配管36に戻される。なお、フィルタ66から排出された第一放射性廃液のα核種の濃度は、α核種濃度計65によって測定される。配管67を通して戻り配管36に戻された、α核種の濃度が所定濃度以下に低減された第一放射性廃液を、洗浄液供給タンク6から化学反応槽4に供給して再利用することにより、放射性廃液の排出量を低減することができる。
A part of the first radioactive liquid waste in which the concentration of α-nuclide discharged from the
α核種のイオン除去工程S7では、まず、フィルタ66から排出された第一放射性廃液をα核種除去装置14に供給するとき、フェライト粒子をα核種吸着材注入装置69によりα核種除去装置14内のスペース領域15に注入する。具体的には、α核種吸着材注入装置69において、弁72Aを開いて吸着材槽70内のフェライト粒子を、注入配管71を通してそのスペース領域15に注入する。
In the α-nuclide ion removal step S7, first, when the first radioactive liquid waste discharged from the
α核種除去装置14に流入する第一放射性廃液のpHが、α核種のコロイド生成工程S5において、4以上8未満の範囲内の7.8に調整されているため、第一放射性廃液に含まれる、価数が「3〜5」である各α核種(U,Pu,Np,Am及びCm)の価数が、スペース領域15内で「3」に調整される。第一放射性廃液に含まれる、価数が「3」に調整された各α核種は、アルカリ性還元剤(例えば、ヒドラジン)の存在下で、領域16においてフェライト粒子に効率良く吸着されて除去される(α核種のイオン除去工程S7)。図4において、α核種除去装置14内に示される〇はα核種吸着材(フェライト粒子)であり、◇はα核種である。第一放射性廃液に含まれる、フィルタ66を通過した粒径の小さいコロイド及び固形分は、フェライト粒子によって除去される。α核種除去装置14に設けられた磁化率測定装置49Bは、α核種除去装置14内にフェライトが存在しているかを検出する。
Since the pH of the first radioactive liquid flowing into the α-
ここで、放射性廃液内のα核種の除去率に及ぼすα核種吸着材の比表面積の影響を、図10を参照して説明する。図10は、α核種吸着材であるフェライト粒子のサイズと、フェライト粒子1g当たりのα核種の吸着量の関係を示している。図10では、フェライト粒子のサイズを粒状(粒径≧100μm)及び微粉状(粒径≦1μm)とし、粒状(粒径≧100μm)及び微粉状(粒径≦1μm)のそれぞれのα核種の吸着量を比較している。図10に示すように、フェライト粒子を微粉状とした場合には、フェライト粒子を粒状とした場合と比較して、フェライト粒子1g当りのα核種の吸着量が100倍以上に向上する。 Here, the effect of the specific surface area of the α-nuclide adsorbent on the removal rate of α-nuclide in the radioactive liquid waste will be described with reference to FIG. FIG. 10 shows the relationship between the size of the ferrite particles, which are the α-nuclide adsorbent, and the amount of α-nuclide adsorbed per 1 g of the ferrite particles. In FIG. 10, the sizes of the ferrite particles are granular (particle size ≥ 100 μm) and fine powder (particle size ≤ 1 μm), and adsorption of each of the granular (particle size ≥ 100 μm) and fine powder (particle size ≤ 1 μm) α nuclides. The amount is being compared. As shown in FIG. 10, when the ferrite particles are in the form of fine powder, the amount of α-nuclide adsorbed per 1 g of the ferrite particles is improved 100 times or more as compared with the case where the ferrite particles are in the form of granules.
α核種除去装置14内でα核種が吸着されたフェライト粒子は、使用済みフェライト粒子として、第一放射性廃液と共に、α核種除去装置14から排出されて、配管46を通してα核種吸着材分離装置72に供給される。α核種吸着材分離装置72において、第一放射性廃液に含まれてα核種が吸着されたフェライト粒子が、例えば、μmオーダー以下の孔径を有する膜を用いたクロスフローフィルタ方式によるろ過により、第一放射性廃液から分離される(吸着材分離工程S8)。α核種吸着材分離装置72でのフェライト粒子の分離は、クロスフローフィルタ方式の替りにデッドエンドフィルタ方式で行ってもよい。α核種が吸着されたフェライト粒子が分離された第一放射性廃液は、α核種吸着材分離装置72から配管46に排出される。α核種吸着材分離装置72において、膜によってろ過されたろ液は、配管68を通して戻り配管36に供給される。
The ferrite particles on which the α-nuclide is adsorbed in the α-
α核種のコロイド生成工程S5において、第一放射性廃液(または後述の第二放射性廃液)に注入される酸(例えば、希硝酸)及びアルカリ(例えば、水酸化ナトリウム)は分解不可能なpH調整剤であり、アルカリ性還元剤(例えば、ヒドラジン)及び酸化還元電位調整剤(例えば、アスコルビン酸)は分解可能なpH調整剤である。もし、α核種のコロイド生成工程S5において、第一放射性廃液に水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)を注入した場合には、この水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)も分解可能なpH調整剤である。 In the α nuclei colloid production step S5, the acid (for example, dilute nitrate) and alkali (for example, sodium hydroxide) injected into the first radioactive liquid (or the second radioactive liquid described later) are indestructible pH adjusters. The alkaline reducing agent (eg, hydrazine) and the oxidation-reducing potential regulator (eg, ascorbic acid) are degradable pH regulators. If a water quality adjusting oxidant (for example, oxalic acid) is injected into the first radioactive liquid in the α-nuclide colloid production step S5, the water quality adjusting oxidant (for example, oxalic acid) can also be decomposed. It is a pH adjuster.
本実施例では、α核種のコロイド生成工程S5において、第一放射性廃液のpHを7.8に調整するために、前述したように、分解不可能なpH還元剤である希硝酸及び水酸化ナトリウムが第一放射性廃液に注入されているが、及び分解可能なヒドラジン及びアスコルビン酸が第一放射性廃液に注入されているので、pH調整剤判定工程S9における「pH調整剤が分解可能なpH調整剤であるか」の判定が「YES」になり、α核種除去装置14のフェライト粒子によりα核種、コロイド性の物質及び固形分が除去された、ヒドラジン及びアスコルビン酸を含む第一放射性廃液は、α核種吸着材分離装置72から、配管46を通して分解装置107に導かれる。
In this example, in order to adjust the pH of the first radioactive liquid to 7.8 in the α-nuclide colloid production step S5, as described above, dilute nitrate and sodium hydroxide which are non-decomposable pH reducers are used. Is injected into the first radioactive effluent, and decomposable hydrazine and ascorbic acid are injected into the first radioactive effluent. The determination of "is" is "YES", and the first radioactive liquid containing hydrazine and ascorbic acid from which α nuclides, colloidal substances and solids have been removed by the ferrite particles of the α
第一放射性廃液に含まれるヒドラジン及びアスコルビン酸は、分解装置107内で分解される。すなわち、弁111を開いて、薬液タンク109内の過酸化水素を、供給配管110を通して分解装置107に供給する。分解装置107内で、活性炭触媒及び過酸化水素の作用により、第一放射性廃液に含まれるヒドラジンが窒素及び水に分解され、アスコルビン酸が酸素及び水に分解される(分解可能なpH調整剤の分解工程S10)。分解装置107から排出された、α核種及びヒドラジンを含んでいなく希硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでいる第一放射性廃液は、配管46を通して処理水回収タンク18に導かれる。
Hydrazine and ascorbic acid contained in the first radioactive liquid waste are decomposed in the
α核種のコロイド生成工程S5において、pHを7にするために希硝酸水溶液及び水酸化ナトリウムが第一放射性廃液に注入された場合には、第一放射性廃液には分解可能なpH調整剤(ヒドラジン及びシュウ酸)が含まれていないため、pH調整剤判定工程S9の判定が「No」になる。このため、α核種除去装置14から排出された、希硝酸及び水酸化ナトリウムを含む第一放射性廃液は、分解装置107に導かれるが、この場合には弁111が閉じられているため、薬液タンク109内の過酸化水素が分解装置107に供給されない。希硝酸及び水酸化ナトリウムを含む第一放射性廃液は、そのまま、分解装置107から排出され、処理水回収タンク18に導かれる。
In the α-nuclide colloid production step S5, when a dilute aqueous nitric acid solution and sodium hydroxide are injected into the primary radioactive effluent to bring the pH to 7, a pH adjuster (hydrazine) that can be decomposed into the primary radioactive effluent is used. And oxalic acid) are not contained, so that the determination in the pH adjuster determination step S9 is “No”. Therefore, the first radioactive liquid waste containing dilute nitric acid and sodium hydroxide discharged from the α-
第一放射性廃液のpHを、例えば、6にする場合には、α核種のコロイド生成工程S5において、希硝酸水溶液及び水酸化ナトリウム水溶液と共に水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)を第一放射性廃液に注入する。pHが6である第一放射性廃液内で生成されるU,Pu及びNpのそれぞれの粒径の大きなコロイド及び固形分は、フィルタ66で除去される(α核種のコロイド除去工程S6)。フィルタ66から排出されてそのコロイド及び固形分が除去された第一放射性廃液がα核種除去装置14に供給されて、第一放射性廃液に含まれるα核種のイオンがα核種除去装置14内でフェライト粒子に吸着されて除去される(α核種のイオン除去工程S7)。
When the pH of the first radioactive effluent is set to 6, for example, in the colloid production step S5 of the α-nuclide, the water quality adjusting oxidizing agent (for example, oxalic acid) is first radioactive together with the dilute nitric acid aqueous solution and the sodium hydroxide aqueous solution. Inject into the waste liquid. Colloids and solids having a large particle size of U, Pu and Np produced in the first radioactive liquid waste having a pH of 6 are removed by the filter 66 (colloid removal step S6 of α-nuclide). The first radioactive effluent discharged from the
第一放射性廃液に含まれるフェライト粒子がα核種吸着材分離装置72によって分離され、フェライト粒子を含まないpHが6である第一放射性廃液を対象に、pH調整剤判定工程S9の判定が行われる。pHが6である第一放射性廃液には、分解可能なpH調整剤として水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)が含まれているため、pH調整剤判定工程S9の判定が「YES」になる。その第一放射性廃液は、分解装置107に供給され、分解装置107内で活性炭触媒及び薬液タンク109内の過酸化水素の作用によって、第一放射性廃液に含まれる水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)が分解される。例えば、シュウ酸は、分解装置107内で二酸化炭素及び水に分解される。第一放射性廃液に含まれる水質調整用酸化剤(例えば、シュウ酸)の分解によって、第一放射性廃液の量を低減できる。
The ferrite particles contained in the first radioactive liquid waste are separated by the α-
前述した処理水回収タンク18内の第一放射性廃液(ヒドラジンまたはシュウ酸が分解されて希硝酸及び水酸化ナトリウムを含む第一放射性廃液)は、移送ポンプ47を駆動して配管48により乾燥粉体化装置20に供給されて紛体化される(減容工程S11)。乾燥粉体化装置20で生成された、α核種を含まない紛体は、配管49を通して固化設備21に移送されて固化容器内に充填され、その固化容器内に固化材が注入されて固化される(容器充填または固化工程S12)。この固化容器は、密封された後、保管場所に保管される。保管されるこの固化容器内には、超半減期のα核種が存在していない。
The first radioactive liquid waste (the first radioactive liquid waste in which hydrazine or oxalic acid is decomposed and contains dilute nitrate and sodium hydroxide) in the treated
ここで、第一放射性廃液に希硝酸を注入した場合には、この第一放射性廃液の粉体化により生成された粉体は硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでおり、この粉体を固化容器内で溶融したガラスにより固化して生成されたガラス固化体も、硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでいる。 Here, when dilute nitric acid is injected into the first radioactive liquid waste liquid, the powder produced by powdering the first radioactive liquid waste liquid contains nitric acid and sodium hydroxide, and this powder is contained in the solidification container. The vitrified material produced by solidifying with the glass melted in (1) also contains nitric acid and sodium hydroxide.
上述したように第一放射性廃液の処理が行われ、固化設備21で固化が実行された状態では、まだ化学反応槽4内に、クラッドが溶解された、陽イオン交換樹脂を含む放射性有機廃棄物が、残留している。引き続き、この陽イオン交換樹脂を含む放射性有機廃棄物の処理を行う。
As described above, in the state where the first radioactive liquid waste is treated and the
移送ポンプ32の駆動によって、40〜400g/L程度のギ酸ヒドラジン水溶液(有機酸塩水溶液)が、洗浄液供給タンク6から洗浄液供給管33を通して、放射性有機廃棄物が残留する化学反応槽4内に連続的に供給される。ギ酸ヒドラジン水溶液のギ酸ヒドラジンの濃度は、溶液1L当たりの溶質(ギ酸ヒドラジン)の質量である。化学反応槽4に供給されるギ酸ヒドラジン水溶液は、pH7程度の中性液である。洗浄液供給タンク6へのギ酸ヒドラジン水溶液の供給は、弁27を開くことによって、配管30及び配管29を通して有機酸塩槽8から行われる。弁26及び弁28は閉じている。
By driving the
放射性有機廃棄物は、化学反応槽4内でギ酸ヒドラジン水溶液と接触する。化学反応槽4内では、この接触によって、放射性有機廃棄物である陽イオン交換樹脂に吸着された、α核種であるウラン、プルトニウム、アメリシウム、ネプツニウム及びキュリウム、及びα核種以外の放射性核種であるコバルト60、セシウム137、炭素14、塩素36のそれぞれのイオンが、ギ酸ヒドラジン水溶液中に溶離する(第二洗浄工程S2)。
The radioactive organic waste comes into contact with the aqueous solution of hydrazine formate in the
化学反応槽4内からギ酸ヒドラジン水溶液のみを回収し、回収されたギ酸ヒドラジン水溶液は、戻り配管36を通して洗浄液供給タンク6に移送される。このとき、弁35は開いており、弁39は閉じている。洗浄液供給タンク6に移送されたギ酸ヒドラジン水溶液は、再び、化学反応槽4に供給され、陽イオン交換樹脂に吸着された各放射性核種の溶離に使用される。ギ酸ヒドラジン水溶液の代わりに、シュウ酸、酢酸及びクエン酸のいずれかのヒドラジン塩の水溶液を用いてもよい。これらの有機酸塩は、水素イオンよりも陽イオン交換樹脂に吸着されやすい陽イオンを生じる有機酸塩である。
Only the hydrazine formate aqueous solution is recovered from the
放射性有機廃棄物である陽イオン交換樹脂にシュウ酸水溶液を接触させた場合では、陽イオン交換樹脂に吸着されているコバルト60に対する除染性能(除染係数)がDF4程度である。これに対して、陽イオン交換樹脂にギ酸ヒドラジン水溶液を接触させた場合では、除染性能がDF20以上となり、シュウ酸水溶液を接触させた場合よりも、除染性能が向上した。シュウ酸水溶液のみを用いてDF20以上の除染性能を得るためには、繰り返し、シュウ酸を添加する必要がある。これに対して、ギ酸ヒドラジン水溶液を用いた場合には、その繰り返しが不要となり、使用する洗浄剤の量、すなわち、シュウ酸の量を低減することができる。 When an aqueous oxalic acid solution is brought into contact with a cation exchange resin which is a radioactive organic waste, the decontamination performance (decontamination coefficient) of cobalt-60 adsorbed on the cation exchange resin is about DF4. On the other hand, when the hydrazine formate aqueous solution was brought into contact with the cation exchange resin, the decontamination performance was DF20 or higher, and the decontamination performance was improved as compared with the case where the oxalic acid aqueous solution was brought into contact with the resin. In order to obtain decontamination performance of DF20 or higher using only the oxalic acid aqueous solution, it is necessary to add oxalic acid repeatedly. On the other hand, when the hydrazine formate aqueous solution is used, the repetition becomes unnecessary, and the amount of the cleaning agent used, that is, the amount of oxalic acid can be reduced.
ここで、除染係数DFは、(除染前の計数率)/(除染後の計数率)で算出される数値である。なお、ギ酸ヒドラジンによる除染(イオン溶離)は、シュウ酸による除染(クラッド溶解)の後に行う。よって、有機酸水溶液によるクラッドの溶解のみを実施する場合には、有機酸塩水溶液を用いたイオンの溶離は行わないため、除染係数DFは、(除染前の計数率)/(クラッド溶解のみの計数率)で計算される値となる。一方、イオンの溶離も行う場合には、除染係数DFは、(除染前の計数率)/(クラッド溶解及びイオン溶離の後の計数率)で計算される値となる。 Here, the decontamination coefficient DF is a numerical value calculated by (counting rate before decontamination) / (counting rate after decontamination). Decontamination with hydrazine formate (ion elution) is performed after decontamination with oxalic acid (clad dissolution). Therefore, when only the clad is dissolved with the organic acid aqueous solution, the ions are not eluted with the organic acid aqueous solution, so that the decontamination coefficient DF is (counting rate before decontamination) / (clad dissolution). It is a value calculated by the count rate of only). On the other hand, when ion elution is also performed, the decontamination coefficient DF is a value calculated by (counting rate before decontamination) / (counting rate after clad dissolution and ion elution).
化学反応槽4内での放射性核種の溶離(第二洗浄工程S2)が終了した後、弁35を閉じて弁39を開き、移送ポンプ34を駆動する。化学反応槽4内の、溶離されたα核種及びα核種以外の放射性核種を含むギ酸ヒドラジン水溶液(以下、「第二放射性廃液」とする)が、配管36及び配管40を通して、前述した廃液分解装置13の廃液貯槽に移送される。
After the elution of radionuclides in the chemical reaction vessel 4 (second cleaning step S2) is completed, the
その廃液分解装置13の廃液貯槽へのギ酸ヒドラジン水溶液の移送が終了した後、弁25を開いて化学反応層4内に残存する放射性有機廃棄物は、配管26によって第二受入タンク11に導かれる。第二受入タンク11から取り出された放射性有機廃棄物は、所定量、焼却設備12に移送され、焼却設備12で焼却される。焼却により生成された灰は、固化容器内でセメント等の固化剤により固化される(焼却または固化工程S3)。
After the transfer of the hydrazine formate aqueous solution to the waste liquid storage tank of the waste
その廃液分解装置13の廃液貯槽へのギ酸ヒドラジン水溶液の移送が終了した後、廃液分解工程S4が実施される。この廃液分解工程S4では、オゾン供給装置50からのオゾンが、その廃液貯槽内のギ酸ヒドラジン水溶液中に噴射される。ギ酸ヒドラジン水溶液に含まれるギ酸及びヒドラジンが、噴射されたオゾンにより分解される。ギ酸は窒素ガスと水に、また、ヒドラジンは炭酸ガスと水に分解される。廃液貯槽内に噴射されたオゾンの残り、炭酸ガス及び窒素ガスが、廃液貯槽に接続されたガス排気管53を通してオフガス処理装置(図示せず)に供給される。
After the transfer of the hydrazine formate aqueous solution to the waste liquid storage tank of the waste
第二洗浄工程S2の後に実施された、廃液分解装置13の廃液貯槽内でのギ酸及びヒドラジンの分解(廃液分解工程S4)が終了した後、その廃液貯槽へのオゾンの供給が停止されて移送ポンプ43が駆動され、ギ酸及びヒドラジンの分解後においてその廃液貯槽内に残留する、α核種及びα核種以外の放射性核種を含む第二放射性廃液が、配管45を通して水質調整装置54に供給される。このとき、弁44は開いている。
After the decomposition of formic acid and hydrazine in the waste liquid storage tank of the waste liquid decomposition apparatus 13 (waste liquid decomposition step S4), which was carried out after the second cleaning step S2, is completed, the supply of ozone to the waste liquid storage tank is stopped and transferred. The
本実施例では、第二放射性廃液に対しても、前述の第一放射性廃液と同様に、廃液分解工程S4の後にα核種のコロイド生成工程S5が実施される。水質調整装置54によって、pH調整剤注入装置55から注入配管42を通して該当するpH調整剤が配管45内の第二放射性廃液に注入される。本実施例において、配管45内の第二放射性廃液に注入されるpH調整剤としては、酸、水質調整用酸化剤、還元剤及びアルカリが用いられる。pH調整剤の注入により、第二放射性廃液のpHは4以上8未満の範囲内のpHに調整される。第二放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲内のpHにすることによって、α核種のうちU,PU及びNpのそれぞれの粒径の大きなコロイド及び固形分が第二放射性廃液内で生成される。
In this embodiment, the α-nuclide colloid production step S5 is carried out after the waste liquid decomposition step S4 for the second radioactive liquid as well as the above-mentioned first radioactive liquid. The water
廃液分解装置13から配管45に排出された、水質調整が行われる前の第二放射性廃液のpHは、例えば、6である。配管45内を流れるpH6の第二放射性廃液が、注入配管42と配管45の接続点に到達したとき、第一放射性廃液と同様に、pH調整剤が水質調整装置54から注入配管42を通してその第二放射性廃液に注入される。第二放射性廃液のpHを、4以上8未満の範囲内の、例えば、7.8にする場合には、アルカリ槽80内の水酸化ナトリウム水溶液を、所定量、弁81を開くことにより配管45内に注入する。さらに、酸槽57内の希硝酸水溶液を、所定量、弁58を開くことにより配管45内に注入し、還元剤槽17A内のヒドラジン水溶液を、所定量、弁41を開くことにより配管45内に注入する。このpH調整は、例えば、水酸化ナトリウム水溶液及び希硝酸水溶液を水酸化ナトリウムの注入量が若干多くなるよう注入して第二放射性廃液のpHを中性の7よりも少し大きくし、第二放射性廃液のpHが7.8になるように、ヒドラジン水溶液を注入することにより行われる。また、酸化還元電位の調整を行う場合には、酸化還元電位調整剤供給装置89の酸化還元電位調整剤槽90内のアスコルビン酸水溶液を、弁91を開くことにより注入配管42を通して配管45内の第二放射性廃液に注入する。このような各pH調整剤の注入量の調節は、pH計49Aで測定された第二放射性廃液のpHの測定値に基づいて弁41,58及び80の内の該当する弁の開度を制御することによって行われる。このとき、酸化剤注入装置75の弁77は閉じている。
The pH of the second radioactive liquid waste discharged from the waste
第二放射性廃液のpHが7.8に調整されると、第二放射性廃液に含まれているα核種のうちU,Pu及びNpのそれぞれが、コロイド及び固形分となって第二放射性廃液内に析出する。第二放射性廃液に含まれているα核種のうちAm及びCmは、イオンのままである。Pu及びNpのそれぞれのコロイド及び固形分を含む第二放射性廃液は、フィルタ66に供給される。第二放射性廃液に含まれた粒径の大きなコロイド及び固形分は、フィルタ66内のμmオーダー以下の孔径を有する膜を用いたクロスフローフィルタ方式によりろ過され、その膜によって除去される(α核種のコロイド除去工程S6)。
When the pH of the second radioactive liquid waste is adjusted to 7.8, U, Pu and Np of the α nuclides contained in the second radioactive liquid waste become colloids and solids, respectively, in the second radioactive liquid waste. Precipitates in. Among the α nuclides contained in the second radioactive liquid waste, Am and Cm remain ions. The second radioactive liquid waste containing the colloids and solids of Pu and Np, respectively, is supplied to the
フィルタ66を通過して、フィルタ66で除去できない粒径が小さい、U,Pu及びNpのそれぞれのコロイド及び固形分、U,Pu及びNpのそれぞれのイオン、及びα核種であるAm及びCmのそれぞれのイオンを含むpH7.8の第二放射性廃液は、α核種除去装置14内のスペース領域15に流入する。第一放射性廃液の場合と同様に、フェライト粒子をα核種吸着材注入装置69からそのスペース領域15に注入する。
The colloids and solids of U, Pu and Np, the ions of U, Pu and Np, and the α nuclides Am and Cm, which have a small particle size that cannot be removed by the
第二放射性廃液のpHが7.8であるため、第二放射性廃液に含まれる、価数が「3〜5」である各α核種(U,Pu,Np,Am及びCm)の価数が、スペース領域15内で「3」に調整される。第二放射性廃液に含まれる、価数が「3」に調整された各α核種は、還元剤(例えば、ヒドラジン)の存在下で、領域16においてフェライト粒子に効率良く吸着されて除去される(α核種のイオン除去工程S7)。
Since the pH of the second radioactive liquid waste is 7.8, the valence of each α-nuclide (U, Pu, Np, Am and Cm) contained in the second radioactive liquid waste and having a valence of "3 to 5" is high. , Adjusted to "3" within the
α核種除去装置14内でα核種が吸着されたフェライト粒子は、使用済みフェライト粒子として、第二放射性廃液と共に、α核種除去装置14から排出されて、配管46を通してα核種吸着材分離装置72に供給される。第二放射性廃液に含まれてα核種が吸着されたフェライト粒子は、α核種吸着材分離装置72内に存在する、例えば、μmオーダー以下の孔径を有する膜を用いたクロスフローフィルタ方式によるろ過により、第二放射性廃液から分離される(吸着材分離工程S8)。α核種が吸着されたフェライト粒子が分離された第二放射性廃液は、α核種吸着材分離装置72から配管46に排出される。
The ferrite particles on which the α-nuclide is adsorbed in the α-
α核種のコロイド生成工程S5において、分解可能なpH調整剤である還元剤、例えば、ヒドラジンが第二放射性廃液に注入されているので、pH調整剤判定工程S9の判定が「YES」になる。このため、pH7.8の、ヒドラジンを含む、配管46内の第二放射性廃液は、α核種吸着材分離装置72から分解装置107に導かれる。
In the α-nuclide colloid production step S5, a reducing agent which is a decomposable pH adjuster, for example, hydrazine is injected into the second radioactive liquid waste, so that the determination in the pH adjuster determination step S9 is “YES”. Therefore, the second radioactive liquid waste having a pH of 7.8 and containing hydrazine in the
第二放射性廃液に含まれるヒドラジンは、第一放射性廃液に含まれるヒドラジンと同様に、分解装置107内で、活性炭触媒及び過酸化水素の作用により分解される(還元剤の分解工程S10)。分解装置107から排出された、α核種及びヒドラジンを含んでいなく希硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでいる第一放射性廃液は、配管46を通して処理水回収タンク18に導かれる。
The hydrazine contained in the second radioactive liquid waste is decomposed by the action of the activated carbon catalyst and hydrogen peroxide in the
α核種のコロイド生成工程S5において、分解不可能なpH調整剤(例えば、希硝酸及び水酸化ナトリウム)が水質調整装置54から第二放射性廃液に注入され、この第二放射性廃液に分解可能なpH調整剤(例えば、ヒドラジン及びシュウ酸)が注入されない場合には、pH調整剤判定工程S9の判定が「No」になり、α核種除去装置14から排出されたその第二放射性廃液は、薬液タンク109から過酸化水素が供給されず、分解装置107を、そのまま通過して、処理水回収タンク18に導かれる。
In the α-nuclide colloid production step S5, a non-decomposable pH adjuster (for example, dilute nitrate and sodium hydroxide) is injected into the second radioactive liquid from the
処理水回収タンク18内の第二放射性廃液(ヒドラジンまたはシュウ酸が分解されて希硝酸及び水酸化ナトリウムを含む第一放射性廃液)は、移送ポンプ47を駆動して配管48により乾燥粉体化装置20に供給されて紛体化される(減容工程S11)。乾燥粉体化装置20で生成された、α核種を含まない紛体は、配管49を通して固化設備21に移送されて固化容器内に充填され、その固化容器内に固化材が注入されて固化される(容器充填または固化工程S12)。この固化容器は、密封された後、保管場所に保管される。保管されるこの固化容器内には、超半減期のα核種が存在していない。
The second radioactive liquid waste (the first radioactive liquid waste in which hydrazine or oxalic acid is decomposed and contains dilute nitrate and sodium hydroxide) in the treated
ここで、第二放射性廃液に希硝酸を注入した場合には、この第二放射性廃液の粉体化により生成された粉体は硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでおり、この粉体を固化容器内で溶融したガラスにより固化して生成されたガラス固化体も、硝酸及び水酸化ナトリウムを含んでいる。 Here, when dilute nitric acid is injected into the second radioactive waste liquid, the powder produced by powdering the second radioactive waste liquid contains nitric acid and sodium hydroxide, and this powder is contained in the solidification container. The vitrified material produced by solidifying with the glass melted in (1) also contains nitric acid and sodium hydroxide.
本実施例によれば、α核種を含む放射性廃液(第一放射性廃液及び後述の第二放射性廃液のそれぞれ)にpH調整剤(アルカリ、酸、水質調整用酸化剤及び還元剤の少なくとも1つ)を注入することによって放射性廃液内に超半減期のα核種のうちU,Pu及びNpのコロイドを生成することができる。生成されたコロイドはα核種のコロイド除去工程S6においてフィルタ66によって除去されるため、α核種除去装置14に流入する放射性廃液に含まれる超半減期のα核種の濃度が低減される。このため、α核種除去装置14に注入するα核種吸着材(例えば、フェライト粒子)の量を減少させることができ、α核種吸着材の使用量を低減できる。これにより、α核種除去装置14は、よりコンパクトになる。
According to this example, a pH adjuster (alkaline, acid, at least one of an oxidizing agent for adjusting water quality and a reducing agent) is added to the radioactive liquid waste containing α-nuclide (each of the first radioactive liquid waste and the second radioactive liquid liquid described later). By injecting, U, Pu and Np colloids of α nuclides having a super half-life can be produced in the radioactive liquid waste. Since the produced colloid is removed by the
特に、α核種のコロイドは、α核種のコロイド生成工程S5において、pH調整剤をα核種を含む放射性廃液に注入し、この放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲内のpHにすることによって、放射性廃液内で生成することができる。 In particular, for the α-nuclide colloid, in the α-nuclide colloid production step S5, a pH adjusting agent is injected into the radioactive liquid waste containing the α-nuclide, and the pH of this radioactive liquid waste is set to a pH within the range of 4 or more and less than 8. , Can be produced in radioactive liquid waste.
フィルタ66で除去されなかった、放射性廃液に含まれるα核種のイオンは、α核種のイオン除去工程S7において、α核種除去装置14内でα核種吸着材によって除去できる。
The α-nuclide ions contained in the radioactive liquid waste, which were not removed by the
本実施例では、α核種のコロイド除去工程S6におけるフィルタ66によるα核種のコロイドの除去、その後のα核種のイオン除去工程S7におけるα核種除去装置14でのα核種のイオンの除去の二段階で、α核種を除去することができる。
In this embodiment, there are two steps: removal of the α-nuclide colloid by the
粒状のα核種吸着材がα核種吸着材注入装置69からα核種除去装置14内のα核種を含む放射性廃液中に注入されるため、α核種除去装置14内でその放射性廃液と接触するα核種吸着材の表面積が増大し、α核種吸着材によって除去されるα核種が増加する。特に、α核種吸着材の粒径を1μm以下にすることにより、α核種吸着材粒子のα核種の吸着量が著しく増加する。
Since the granular α-nuclide adsorbent is injected from the α-nuclide
また、α核種除去装置14へα核種吸着材粒子を注入することにより、特願2018−210315号の明細書に記載された、α核種吸着材粒子が充填されたα核種吸着材層が内部に形成されたα核種除去装置にα核種を含む放射性廃液を供給する場合に比べて、α核種吸着材粒子がα核種除去装置14内の放射性廃液に浸漬される時間を制御することができる。これにより、α核種吸着材粒子のα核種吸着量が所定のα核種吸着量となる時間まで、α核種吸着材粒子を放射性廃液に浸漬させるように制御することができる。
Further, by injecting the α-nuclide adsorbent particles into the α-
そして、所定のα核種吸着量となる所定の時間までα核種吸着材粒子を放射性廃液に浸漬させた後に、α核種除去装置14からα核種吸着材分離装置72へのα核種吸着材粒子を含む放射性廃液の供給が可能となる。このため、α核種を含む放射性廃棄物を低減できる。
Then, after immersing the α-nuclide adsorbent particles in the radioactive liquid waste until a predetermined time for adsorbing a predetermined α-nuclide, the α-nuclide adsorbent particles from the α-
本実施例によれば、第一洗浄工程S1において、有機酸水溶液(例えば、シュウ酸水溶液)を用いて、放射性有機廃棄物に混在している酸化鉄成分を溶解させることができる。さらに、本実施例によれば、第二洗浄工程S2において、放射性有機廃棄物である陽イオン交換樹脂に吸着された、α核種のイオンを含む放射性核種イオンを、有機酸塩水溶液(例えば、ギ酸ヒドラジン水溶液)の陽イオン交換樹脂への接触によって陽イオン交換樹脂から脱離させることにより、放射性有機廃棄物に含まれる放射性核種の濃度を低減することができ、高線量の放射性廃棄物の量を低減することができる。特に、有機酸水溶液によっても陽イオン交換樹脂から脱離されずに陽イオン交換樹脂に吸着されて残っているα核種のイオンを含む放射性核種のイオンを、有機酸塩水溶液を放射性有機廃棄物に接触させることにより、効率良く、陽イオン交換樹脂から脱離させることができる。 According to this embodiment, in the first cleaning step S1, an organic acid aqueous solution (for example, an oxalic acid aqueous solution) can be used to dissolve the iron oxide component mixed in the radioactive organic waste. Further, according to the present embodiment, in the second cleaning step S2, the radionuclide ion containing the α-nuclide ion adsorbed on the cation exchange resin which is the radioactive organic waste is converted into an organic acid salt aqueous solution (for example, formic acid). By desorbing from the cation exchange resin by contacting the hydrazine aqueous solution) with the cation exchange resin, the concentration of radionuclides contained in the radioactive organic waste can be reduced, and the amount of high-dose radioactive waste can be reduced. Can be reduced. In particular, the ions of radioactive nuclei including the ions of α nuclei remaining adsorbed on the cation exchange resin without being desorbed from the cation exchange resin by the organic acid aqueous solution are brought into contact with the organic acid salt aqueous solution to the radioactive organic waste. By doing so, it can be efficiently desorbed from the cation exchange resin.
本実施例によれば、α核種を含む放射性廃液に還元剤、例えば、ヒドラジンを注入して放射性廃液のpHを調節するため、放射性廃液に含まれる超半減期のα核種が、α核種除去装置14に注入したフェライト(α核種吸着材)によって除去されやすくなる。このため、放射性廃液に含まれるα核種がα核種除去装置14において除去され、α核種除去装置14から流出する放射性廃液に含まれる超半減期のα核種が著しく低減される。この結果、α核種除去装置14から流出する放射性廃液の放射線線量が著しく低減され、超半減期のα核種を含む放射性廃棄物(例えば、固化体)の発生量を低減できる。
According to this embodiment, in order to adjust the pH of the radioactive effluent by injecting a reducing agent, for example, hydrazine into the radioactive effluent containing the α-nuclide, the α-nuclide having an ultra-half-life contained in the radioactive effluent is an α-nuclide removing device. It is easily removed by the ferrite (α-nuclide adsorbent) injected into 14. Therefore, the α-nuclide contained in the radioactive effluent is removed by the α-
化学反応槽4から戻り配管36に排出された第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれのα核種濃度が所定の濃度になったときに、化学反応槽4から廃液分解装置13にα核種を含む第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれを移送することにより、第一放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれに含まれるα核種吸着材におけるα核種の吸着性能を十分に発揮させることができる。
When the α-nuclide concentration of each of the first radioactive liquid and the second radioactive liquid discharged from the
本実施例では、α核種除去装置14内に存在するα核種吸着材が、使用済のα核種吸着材として、α核種吸着材分離装置72で分離される。分離されたα核種吸着材は、固化容器(以下、「第1固化容器」という)内に収納される。その後、例えば、溶融したガラスが、α核種を吸着している所定量の使用済α核種吸着材が収納された第1固化容器内に充填される。溶融したガラスが固化した後、所定量の使用済α核種吸着材が収納された第1固化容器が密封される。
In this embodiment, the α-nuclide adsorbent existing in the α-
高線量樹脂貯蔵タンク2内に貯蔵されている放射性有機廃棄物にα核種が吸着された陽イオン交換樹脂が含まれているときに、前述した特開2015−64334号公報に記載された放射性有機廃棄物の処理方法を実施すると、放射性有機廃棄物に含まれているクラッドを溶解した有機酸水溶液、陽イオン交換樹脂からα核種を脱離させた有機酸塩水溶液のそれぞれには、α核種が含まれている。α核種を含む有機酸水溶液の有機酸を分解用酸化剤で分解して生成された第一放射性廃液、及びα核種を含む有機酸塩水溶液の有機酸塩を分解用酸化剤で分解して生成された第二放射性廃液のそれぞれは、粉体化されて別々の固化容器(以下、「第2固化容器」という)内に充填され、その後、例えば、溶融されたガラスが各第2固化容器内に充填される。第一放射性廃液の、α核種を含む粉体を固化する溶融ガラスが第2固化容器内で固化された後に、この第2固化容器が密封される。第二放射性廃液の、α核種を含む粉体を固化する溶融ガラスが第2固化容器内で固化された後に、この第2固化容器が密封される。
When the radioactive organic waste stored in the high-dose
ここで、本実施例の処理方法と特開2015−64334号公報に記載された処理方法とを、比較する。これらの処理方法において、第一洗浄工程S1及び第二洗浄工程S2の実施の対象となる放射性有機廃棄物の量が同じであって溶解されるクラッドの量及び脱離されるα核種の量が同じであり、発生する第一放射性廃液の量及び第二放射性廃液の量が同じであるとする。このとき、本実施例で発生する、α核種を吸着したフェライトを第1固化容器内でガラス固化することにより生成されたガラス固化体の個数は、特開2015−64334号公報に記載された処理方法で発生した、第一放射性廃液の、α核種を含む粉体を第2固化容器内でガラス固化することにより生成されたガラス固化体の個数と、第二放射性廃液の、α核種を含む粉体を第2固化容器内でガラス固化することにより生成されたガラス固化体の個数の合計よりも少なくなる。すなわち、本実施例で発生する、α核種を含むガラス固化体(α核種を含む放射性廃棄物)は、特開2015−64334号公報記載された処理方法で発生する、α核種を含むガラス固化体(α核種を含む放射性廃棄物)よりも低減できる。 Here, the processing method of this example and the processing method described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2015-64334 are compared. In these treatment methods, the amount of radioactive organic waste to be carried out in the first cleaning step S1 and the second cleaning step S2 is the same, and the amount of clad to be dissolved and the amount of α-nuclide to be desorbed are the same. It is assumed that the amount of the first radioactive liquid waste and the amount of the second radioactive liquid waste generated are the same. At this time, the number of vitrified wastes produced by vitrifying the ferrite adsorbed with α nuclei in the first solidification vessel, which is generated in this example, is the treatment described in JP-A-2015-64334. The number of vitrified wastes produced by vitrifying the powder containing α-nucleus in the first radioactive liquid waste generated by the method in the second solidification vessel, and the powder containing α-nucleus in the second radioactive liquid waste. It is less than the total number of vitrified wastes produced by vitrifying the body in the second solidification vessel. That is, the vitrified body containing α-nuclide (radioactive waste containing α-nuclide) generated in this example is a vitrified body containing α-nuclide generated by the treatment method described in JP-A-2015-64334. It can be reduced more than (radioactive waste containing α-nuclide).
本実施例によれば、クラッドを溶解した有機酸水溶液に含まれる有機酸(例えば、シュウ酸)、及びα核種を溶離した有機酸塩水溶液に含まれる有機酸塩(例えば、ギ酸ヒドラジン)が、分解用酸化剤を用いた酸化処理により分解されるため、α核種を含む放射性廃液の量が低減され、α核種除去後の放射性廃液の濃縮または粉体化によって、発生する放射性廃棄物の量が低減される。 According to this example, the organic acid contained in the organic acid aqueous solution in which the clad is dissolved (for example, oxalic acid) and the organic acid salt contained in the organic acid salt aqueous solution in which α nuclei are eluted (for example, hydrazine formate) are used. Since it is decomposed by oxidation treatment using a decomposition oxidant, the amount of radioactive waste liquid containing α nuclei is reduced, and the amount of radioactive waste generated by concentration or powdering of radioactive liquid after removal of α nuclei is reduced. It will be reduced.
本実施例によれば、有機酸水溶液による、放射性有機廃棄物に含まれるクラッドの溶解(第一洗浄工程S1)、及び有機酸塩水溶液による、放射性有機廃棄物である陽イオン交換樹脂に吸着されたα核種の脱離(第二洗浄工程S2)を、一つの洗浄槽(例えば、化学反応槽4)内で順番に実施するので、放射性廃液処理システムをよりコンパクト化できる。 According to this embodiment, the clad contained in the radioactive organic waste is dissolved by the organic acid aqueous solution (first cleaning step S1), and the organic acid salt aqueous solution is adsorbed by the cation exchange resin which is the radioactive organic waste. Since the desorption of the α nuclei (second cleaning step S2) is sequentially carried out in one cleaning tank (for example, the chemical reaction tank 4), the radioactive liquid waste treatment system can be made more compact.
実施例1において、水質調整装置54の替りに、図5に示す水質調整装置54Aを用いることができる。水質調整装置54Aは、水質調整装置54におけるpH調整剤注入装置55及びpH計49Aと共に、脱溶存炭酸剤注入装置59、酸化還元電位測定装置63及び炭酸濃度計64を備えている。脱溶存炭酸剤注入装置59は、脱溶存炭酸剤槽60、及び弁61が設けられた注入配管62を有する。脱溶存炭酸剤槽60に接続された注入配管62は、pH計49Aの配管45への取り付け位置とフィルタ66の間で配管45に接続される。脱溶存炭酸剤槽60には、脱溶存炭酸剤として、亜硫酸ナトリウム、N2ガス及びArガス等が充填される。
In the first embodiment, the water
酸化還元電位測定装置63は、pH計49Aの配管45への取り付け位置と、注入配管62と配管45の接続位置との間で、配管45に取り付けられる。炭酸濃度計64は、注入配管62と配管45の接続位置と、α核種濃度計65の配管45への取り付け位置との間で、配管45に取り付けられる。
The redox
水質調整装置54Aを用いた場合における第1放射性廃液及び第二放射性廃液のそれぞれに対して実施されるα核種のコロイド生成工程S5を、以下に説明する。
The α-nuclide colloid production step S5 carried out for each of the first radioactive liquid waste and the second radioactive liquid waste liquid when the water
廃液分解工程S4において、廃液分解装置13の廃液貯槽内の第一放射性廃液に含まれるシュウ酸が分解された後、α核種、及びα核種以外の放射性核種を含む第一放射性廃液が、配管45を通して水質調整装置54Aに供給される。
In the waste liquid decomposition step S4, after the oxalic acid contained in the first radioactive liquid in the waste liquid storage tank of the waste
α核種のコロイド生成工程S5において、水質調整装置54Aから注入配管42を通して配管45内の第一放射性廃液に注入される。pH調整剤の注入により、第一放射性廃液のpHは、4以上8未満の範囲内の、例えば、7.8に調整される。このとき、前述したように、水質調整装置54Aのアルカリ注入装置79から水酸化ナトリウム水溶液が、酸注入装置56から希硝酸水溶液が、還元剤注入装置17からヒドラジン水溶液が、それぞれ所定量、配管45内に注入される。
In the α-nuclide colloid generation step S5, the water quality is injected from the water
さらに、α核種のコロイド生成工程S5では、第一放射性廃液における溶存炭素の量を調整するために、弁61を開くことによって脱溶存炭酸剤注入装置59の脱溶存炭酸剤槽60内の脱溶存炭酸剤、例えば、亜硫酸ナトリウムが、注入配管62を通して配管45に注入される。亜硫酸ナトリウムの注入によりpHが7.8の第一放射性廃液に溶存している炭素の量が減少する。
Further, in the α-nuclide colloid formation step S5, in order to adjust the amount of dissolved carbon in the first radioactive liquid, the valve 61 is opened to dissolve the dissolved
水質調整装置54Aを用いることによって、前述したように、第一放射性廃液のpHを4以上8未満の範囲内の、例えば、7.8に調整することができ、第一放射性廃液に溶存している炭素の量を減少させることができる。このため、水質調整装置54により第一放射性廃液のpH調整だけを行う場合に比べて、水質調整装置54Aを用いて第一放射性廃液のpH調整及び第一放射性廃液の溶存炭素量の減少を実施する場合には、第一放射性廃液に含まれているα核種のうちのU,Pu及びNpのそれぞれのコロイドの生成量が増加する。このため、フィルタ66でより多くのコロイドを除去することができ、フィルタ66で除去されるα核種の量が増加する。それだけ、フィルタ66からα核種除去装置14に供給される第一放射性廃液に含まれるα核種の量が少なくなり、α核種除去装置14に注入されるα核種吸着材の量も減らすことができる。
By using the water
S1…第一洗浄工程、S2…第二洗浄工程、S4…廃液分解工程、S5…α核種のコロイド生成工程、S6…α核種のコロイド除去工程、S7…α核種のイオン除去工程、S8…吸着材分離工程、1…放射性廃液処理システム、4…化学反応槽、7…有機酸槽、8…有機酸塩槽、9…移送水槽、10…化学洗浄部、13…廃液分解装置、14…α核種除去装置、17…還元剤注入装置、17A…還元剤槽、19…廃液処理部、49A…pH計、49B…磁化率測定装置、50…オゾン供給装置、51…オゾン噴射管、54,54A…水質調整装置54…pH調整剤注入装置、56…酸注入装置、59…脱溶存炭酸剤注入装置、66…フィルタ、69…α核種吸着材注入装置、72…α核種吸着材分離装置、75…酸化剤注入装置、79…アルカリ注入装置、107…分解装置。
S1 ... 1st cleaning step, S2 ... 2nd cleaning step, S4 ... Waste liquid decomposition step, S5 ... α nuclei colloid production step, S6 ... α nuclei colloid removal step, S7 ... α nuclei ion removal step, S8 ... Adsorption Material separation process, 1 ... Radioactive waste liquid treatment system, 4 ... Chemical reaction tank, 7 ... Organic acid tank, 8 ... Organic acid salt tank, 9 ... Transfer water tank, 10 ... Chemical cleaning unit, 13 ... Waste liquid decomposition device, 14 ... α Colloid removal device, 17 ... reducing agent injection device, 17A ... reducing agent tank, 19 ... waste liquid treatment unit, 49A ... pH meter, 49B ... magnetization rate measuring device, 50 ... ozone supply device, 51 ... ozone injection tube, 54, 54A ... Water
Claims (16)
前記α核種を含む前記放射性廃液の水質を調整する水質調整装置と、
前記水質調整装置の下流に配置されて、前記水質が調整された前記放射性廃液が供給されるフィルタとを備えたことを特徴とする放射性廃液処理システム。 A radioactive liquid waste treatment system that treats radioactive liquid waste containing α-nuclide.
A water quality adjusting device for adjusting the water quality of the radioactive liquid waste containing the α-nuclide, and
A radioactive liquid waste treatment system, which is arranged downstream of the water quality adjusting device and includes a filter to which the radioactive liquid waste having the adjusted water quality is supplied.
前記洗浄槽に接続され、有機酸水溶液を貯留する有機酸槽と、
前記洗浄槽に接続され、有機酸塩水溶液を貯留する有機酸塩槽と、
前記洗浄槽から排出される、前記α核種を含む放射性核種を含んでいる前記有機酸水溶液に含まれる有機酸の分解、及び前記洗浄槽から排出される、前記α核種を含む放射性核種を含んでいる前記有機酸塩水溶液に含まれる有機酸塩の分解を順次行う廃液分解装置と、
前記廃液分解装置に接続され、前記有機酸及び前記有機酸塩のそれぞれの分解によって生成されて前記廃液分解装置から排出される前記α核種を含む前記放射性廃液を前記フィルタに導く放射性廃液供給管を備え、
前記水質調整装置が前記放射性廃液供給管に接続されている請求項1ないし7のいずれか1項に記載の放射性廃液処理システム。 A cleaning tank to which radioactive organic waste is supplied and
An organic acid tank connected to the washing tank and storing an aqueous organic acid solution,
An organic acid salt tank connected to the washing tank and storing an aqueous organic acid salt solution,
Decomposition of the organic acid contained in the organic acid aqueous solution containing the radioactive nuclei containing the α nuclei discharged from the washing tank, and including the radioactive nuclei containing the α nuclei discharged from the washing tank. A waste liquid decomposition device that sequentially decomposes the organic acid salt contained in the organic acid salt aqueous solution,
A radioactive liquid waste supply pipe connected to the waste liquid decomposition device and guiding the radioactive liquid containing the α-nuclide, which is generated by the decomposition of each of the organic acid and the organic acid salt and discharged from the waste liquid decomposition device, to the filter. Prepare,
The radioactive liquid waste treatment system according to any one of claims 1 to 7, wherein the water quality adjusting device is connected to the radioactive liquid waste supply pipe.
前記クラッドの溶解の後に、前記放射性有機廃棄物に有機酸塩水溶液を接触させて前記放射性有機廃棄物に吸着されているα核種を溶離させ、
前記クラッドを溶解させた、前記α核種を含む放射性核種を含んでいる前記有機酸水溶液に含まれる有機酸の分解、及び前記α核種を溶離させた、前記α核種を含む放射性核種を含んでいる前記有機酸塩水溶液に含まれる有機酸塩の分解を順次行い、
前記有機酸及び前記有機酸塩のそれぞれの分解によって生成される前記α核種を含む前記放射性廃液を前記フィルタに供給し、
前記α核種を含む前記放射性廃液が前記フィルタに到達する前に、前記pH調整剤の前記α核種を含む前記放射性廃液への注入が行われる請求項9ないし14のいずれか1項に記載の放射性廃液の処理方法。 The organic acid aqueous solution is brought into contact with the radioactive organic waste to dissolve the clad adhering to the radioactive organic waste.
After dissolution of the clad, an aqueous organic acid salt solution is brought into contact with the radioactive organic waste to elute the α-nuclide adsorbed on the radioactive organic waste.
It contains the decomposition of the organic acid contained in the organic acid aqueous solution containing the radioactive nuclei containing the α nuclei in which the clad is dissolved, and the radioactive nuclei containing the α nuclei in which the α nuclei are eluted. The organic acid salt contained in the organic acid salt aqueous solution is sequentially decomposed, and then
The radioactive liquid waste containing the α-nuclide produced by the decomposition of the organic acid and the organic acid salt is supplied to the filter.
The radioactivity according to any one of claims 9 to 14, wherein the pH adjusting agent is injected into the radioactive liquid waste containing the α-nuclide before the radioactive liquid waste containing the α-nuclide reaches the filter. Waste liquid treatment method.
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