JP2021057109A - 集電体および電気化学セルスタック - Google Patents
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Abstract
【課題】優れたガス透過性、導電性、熱伝達性、およびセルスタックを圧着した際の緩衝性を備える電気化学セルスタックの集電体および電気化学セルスタックを提供すること。【解決手段】本発明の実施形態によれば、セパレータと平板型のセルとの間に配置される電気化学セルスタックの集電体であって、この集電体には、前記平板型のセルに供給されるガスの流路が前記電気化学セルスタックの積層方向に垂直な向きに延びて設けられる。また、本発明の他の実施形態によれば、セパレータと平板型のセルとの間に配置される電気化学セルスタックの集電体であって、この集電体には、前記電気化学セルスタックの積層方向に突出した凸部または積層方向にくぼんだ凹部が設けられる。【選択図】図２
Description
本発明の実施形態は、集電体および電気化学セルスタックに関する。
平板型の電気化学セルスタック（以下ではセルスタックという）は、平板型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）および固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の最小構成単位であるセルと、集電体と、セパレータとを順次積層した積層体である。このセルがＳＯＦＣに搭載される場合には、燃料極に燃料ガス（水素や一酸化炭素）を、空気極に空気をそれぞれの供給ガスとして外部から供給する。その結果、セルでは電気化学反応を生じて電気エネルギーが生成される。一方、このセルがＳＯＥＣに搭載される場合には、外部から燃料極に供給ガスである燃料ガス（水蒸気）を供給すると共に、セルに対して電気エネルギーが印加される。その結果、セルでは電気分解反応を生じて水蒸気から酸素と水素とが生成される。
セルスタックに用いられる集電体としては、例えば金属繊維を編み込んで形成された金属繊維ニットで構成された集電体が知られている。この他に、塑性変形された領域を含む金属薄層を、一般的な集電体と電極との間に設けた構成が知られている。
集電体には、燃料ガスや空気をセルに供給できる程度のガス透過性、導電性、熱伝達性、およびセルスタックを圧着した際の緩衝性が要求される。
そこで、本発明が解決しようとする課題は、優れたガス透過性、導電性、熱伝達性、およびセルスタックを圧着した際の緩衝性を備える電気化学セルスタックの集電体および電気化学セルスタックを提供することである。
上記の課題を解決するために、実施形態に係る集電体は、セパレータと平板型のセルとの間に配置される電気化学セルスタックの集電体であって、この集電体には、前記平板型のセルに供給されるガスの流路が前記電気化学セルスタックの積層方向に垂直な向きに延びて設けられる。
本発明によれば、優れたガス透過性、導電性、熱伝達性、およびセルスタックを圧着した際の緩衝性を備えることができる。
実施形態に係る電気化学セルスタックについて、図１および図２を用いて説明する。図１は、実施形態に係るセルスタックを示す図であり、（ａ）は、燃料ガス流路を含む断面における断面図を、（ｂ）は空気流路を含む断面における断面図をそれぞれ示している。以降の説明においては、電気化学セルをセル、電気化学セルスタックをセルスタックと表記して説明する。また、以降の説明において積層方向とは、後述するセル１１およびセパレータ１２を積層する方向（ｚ方向）を示し、その方向や特定の面を表す際には、特段の指定がない限り積層方向を基準として表記する。例えば、上面とは積層方向を基準とした上面、側面とは積層方向を基準とした側面、下側とは積層方向を基準とした下側をそれぞれ示す。なお、ここでいう積層方向と重力方向とは、必ずしも一致しない。
図１に示すように、セルスタック１は、平板型のセル１０と、セパレータ１２と、燃料極側集電体１４ａと、空気極側集電体１４ｃと、封止板１６と、シール材１８とを備える。
平板型のセル１０は、燃料極１０ａと、電解質１０ｃと、空気極１０ｅと、燃料極多孔質基材１０ｇとを備える。セル１０は、燃料極多孔質基材１０ｇ、燃料極１０ａ、電解質１０ｃ、および空気極１０ｅの順に積層される。なお、ここでいう平板型のセル１０の形状については、例えば、正方形や長方形、円形などが挙げられる。
燃料極１０ａには、一般的に金属と固体酸化物の混合焼結体（サーメット）が用いられる。燃料極１０ａの材料としては、例えば、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）などが挙げられる。
電解質１０ｃは、固体酸化物からなり、酸素イオン導電性を有する。電解質１０ｃの材料としては、例えば、緻密な安定化ジルコニアやペロブスカイト型酸化物、セリア系固溶体の成形体などが挙げられる。
空気極１０ｅには、一般的にペロブスカイト型酸化物やこれらの一部サイトを置換した酸化物が用いられる。例えばＬａＳｒＭｎ酸化物、ＬａＳｒＣｏ酸化物、ＬａＳｒＣｏＦｅ酸化物、ＬａＳｒＦｅ酸化物などが挙げられる。また、電解質に用いている固体酸化物との混合体なども用いられ、例えば、ＬＳＭ−ＹＳＺ、ＬＳＭ−ＳｃＳＺ、ＬＳＣ−ＳＤＣ、ＬＳＣ−ＧＤＣなどが挙げられる。
燃料極多孔質基材１０ｇは、セル１０の支持基材となる層であり、燃料極１０ａに一体的に接合した状態で設けられる。燃料極多孔質基材１０ｇは、セル１０の支持体として機能するため、セル１０の機械的強度の維持または向上を図ることができる。
セパレータ１２は、セル１０の周囲を囲むように配置され、緻密かつ導電性を有する材料で構成されている。セパレータ１２の材料としては、例えば金属やセラミックスが挙げられる。この材料は、セル１０と熱膨張係数が近いものが望ましい。また、セパレータ１２は、全体形状が例えば矩形の板状に構成され、その中央部分に凹部からなるセル収容部１２ａを有する。セル１０はセパレータ１２のセル収容部１２ａ内に設置される。
燃料極側集電体１４ａは、燃料極多孔質基材１０ｇ（セル１０の燃料極１０ａ側）とセパレータ１２のセル収容部１２ａとの間に、空気極側集電体１４ｃは、空気極１０ｅとこの空気極１０ｅの上部に位置するセパレータ１２との間に、それぞれ配置される。燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃは、弾性を有する導電性材料で構成される。この導電性材料には、例えばステンレス素材、鉄、ニッケル、チタン、Ａｇ、Ｐｔ、Ａｕ、またはこれらの合金素材が挙げられる。
電解質１０ｃの上面には、緻密層からなる封止板１６が配置される。封止板１６は板状に構成され、同じセル１０を構成する燃料極１０ａと空気極１０ｅとのガス雰囲気を隔てている。そして、封止板１６とセパレータ１２の間のシールは、封止板１６の上に、加圧することによって変形する、コンプレッシブなシール材１８を設置することにより達成している。なお、セパレータ１２及び封止板１６には、各セル１０に燃料ガスを供給するための燃料ガス流路２０ａと、各セル１０に空気を供給するための空気流路２０ｃとがそれぞれ形成されている。
以上のような構造を有する単位ユニットが、任意の数だけ積み上げられ、セルスタック１となる。なお、積層方向の両側端部（図２における上側端部と下側端部）には、エンドプレート（図示省略）などが配置される。そして、これらが、締結手段、例えば、複数のボルトやナット（図示省略）によって締め付けられて固定される。なお、図１（ａ）および（ｂ）において、同一構造のセパレータ１２等が配置される部分の一部の図示を省略している。
次に、図１に示す燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃの詳細な構成について説明する。図２は、実施形態に係る集電材を示す図であり、（ａ）は燃料極側集電体の斜視図を、（ｂ）は空気極側集電体の斜視図をそれぞれ示している。
図２（ａ）および（ｂ）に示すように、燃料極側集電体１４ａには燃料ガス流路２４ａが、空気極側集電体１４ｃには空気流路２４ｃがそれぞれ設けられる。これらの流路は積層方向（ｚ方向）から見た場合に、互いに直行する方向に延びている。すなわち、燃料ガス流路２４ａは、図１（ｂ）に示す断面から見て凹凸状に形成された燃料極側集電体１４ａの凸部内側に設けられ、ｘ軸の向きに延びている。燃料ガス流路２４ａの端部は、燃料ガス流路２０ａから燃料極１０ａに燃料ガスを供給できるように、燃料ガス流路２０ａに連結される。一方、空気流路２４ｃは、図１（ａ）に示す断面から見て凹凸状に形成された空気極側集電体１４ｃの凹部外側に設けられ、ｙ軸の向きに延びている。空気流路２４ｃの端部は、空気流路２０ｃから空気極１０ｅに空気を供給できるように、空気流路２０ｃに連結される。なお、本実施形態では、燃料ガス流路２４ａを構成する凸部、および空気流路２４ｃを構成する凹部が矩形の場合を例示しているが、必ずしもその断面（ｘｚ断面またはｙｚ断面）形状は矩形である必要はなく、例えば波線状の曲面でもよい。
セルスタック１をＳＯＦＣとして動作させる場合には、外部から燃料ガス流路２０ａに燃料ガスを、空気流路２０ｃに空気をそれぞれ導入する。ＳＯＦＣとして動作させる場合の燃料ガスは、例えば、水素を主成分とするガスや炭化水素系燃料を改質したガス、アンモニアなどが挙げられる。この燃料ガスは、燃料ガス流路２０ａ、２４ａを順次経て各単位ユニットの燃料極多孔質基材１０ｇから燃料極１０ａに供給される。また、空気は、空気流路２０ｃ、２４ｃを順次経て各単位ユニットの空気極１０ｅに供給される。燃料ガスと空気とは、セル１０での発電反応（電気エネルギーを生成する反応）の反応物として用いられる。反応物として用いられなかった燃料ガスは、燃料ガス流路２４ａ、２０ａを順次経て、空気は、空気流路２４ｃ、２０ｃを順次経て、それぞれ外部へ排出される。
一方、セルスタック１をＳＯＥＣとして動作させる場合には、外部から燃料ガス流路２０ａに燃料ガスを導入する。ＳＯＥＣとして動作させる場合の燃料ガスは、例えば、水蒸気や二酸化炭素を少なくとも含むガスなどが挙げられる。この燃料ガスは、燃料ガス流路２０ａ、２４ａを順次経て各単位ユニットの燃料極多孔質基材１０ｇから燃料極１０ａに供給され、セル１０での電気分解反応の反応物として用いられる。電気分解反応の反応物として用いられなかった燃料ガスは、燃料流路２４ａ、２０ａを順次経て外部へ排出される。
上述した実施形態によれば、セル１０に供給される燃料ガスや空気の流路を燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃに設けることにより、セル１０と圧着するセパレータ１２の下面やセル収容部１２ａを平坦にすることができる。燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃは弾性を有する導電性材料で構成されるため、セル１０とセパレータ１２との電気的な接続およびセル１０へのガス透過性を保ちつつ、セルスタック１を圧着した場合には、セル１０とセパレータ１２との高さの差などに合わせて流路の形状（燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃの凹凸状の形状）を変形させ、セル１０とセパレータ１２との圧着面を従来よりも広くすることができる。そして、セル１０とセパレータ１２との圧着面が従来よりも広くなるため、セル１０やセパレータ１２で発生する熱をより効率的に除去することができる。さらに、燃料ガスや空気の流路が、弾性を有する導電性材料で構成された燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃに設けられるため、セルスタック１を圧着した場合でも、流路の形状（燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃの凹凸状の形状）の変形を通して、セル１０とセパレータ１２との間に生じる応力を緩和すること（緩衝性を備えること）ができる。
なお、本実施形態においては、積層方向から見た場合の燃料極側集電体１４ａの面積が、積層方向から見た場合の燃料極多孔質基材１０ｇの面積よりも大きいことが好ましい。加えて、積層方向から見た場合の空気極側集電体１４ｃの面積が、積層方向から見た場合の空気極１０ｅの面積よりも大きいことが好ましい。このような面積の大小関係を満たすことで、セル１０とセパレータ１２との電気的な接続と、その圧着とをより効果的に行うことができる。
また、本実施形態においては、燃料極側集電体に燃料ガス流路を、空気極側集電体に空気流路をそれぞれ設けた場合を例示して説明したが、必ずしも燃料極側集電体および空気極側集電体の双方に流路が設けられる必要はなく、燃料極側集電体および空気極側集電体の少なくとも一方が本実施形態に示す燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃであればよい。ただし、燃料極側集電体と空気極側集電体の一方の集電体のみを本実施形態に示す集電体とした場合（すなわち、他方が従来の集電体である場合）には、従来の集電体と接するセパレータに、セルへ燃料ガスまたは空気を供給する流路が設けられることが好ましい。
さらに、本実施形態においては、燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃが弾性を有する導電性材料で構成される場合を例示して説明したが、例えばこれらの少なくとも一方の母材は弾性を有する部材とし、その表面に導電性を有する層をコーティングした構成としてもよい。
さらに、本実施形態では、セル１０の支持体として燃料極多孔質基材１０ｇが設けられる場合を例示して説明したが、例えばセル１０の支持体として、燃料極多孔質基材１０ｇの代わりに空気極多孔質基材を空気極１０ｅに一体的に接合した状態で設けてもよいし、支持体を設けない構成としてもよい。ただし、燃料極多孔質基材１０ｇの代わりに空気極多孔質基材を空気極１０ｅに一体的に接合した状態で設ける場合は、セルスタック１の圧着時に燃料極側集電体１４ａが燃料極１０ａと圧着し、空気極側集電体１４ｃが空気極多孔質基材と圧着する。また、支持体を設けない構成とする場合には、セルスタック１の圧着時に燃料極側集電体１４ａが燃料極１０ａと圧着し、空気極側集電体１４ｃが空気極１０ｅと圧着する。
さらに、本実施形態の変形例として、例えば図３（ａ）に示すように、燃料極側集電体１４ａを、その面上（ｘｙ平面上）に複数の凸部３４ａが設けられた構成としてもよいし、例えば図３（ｂ）に示すように、空気極側集電体１４ｃを、その面上（ｘｙ平面上）に複数の凹部３４ｃが設けられた構成としてもよい。ここでいう凸部３４ａは、セル収容部１２ａから燃料極多孔質基材１０ｇの側に突出（積層方向（ｚ方向）に突出）し、凹部３４ｃは、セパレータ１２の下面から空気極１０ｅの側にくぼんでいる（積層方向（ｚ方向）にくぼんでいる）。この変形例における燃料極側集電体１４ａは、セルスタック１の圧着時に凸部３４ａが燃料極多孔質基材１０ｇと圧着する。また、この変形例における空気極側集電体１４ｃは、セルスタック１の圧着時に凹部３４ｃが空気極１０ｅと圧着する。
さらに、本実施形態の他の変形例として、例えば燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃの少なくとも一方の面上（ｘｙ平面上）に、複数の爪部が設けられた構成としてもよい。この爪部は、燃料極側集電体１４ａおよび空気極側集電体１４ｃの少なくとも一方の面上から所定の傾斜角で一方向に一様に延びた構成としてもよいし、この爪部の先端近傍の面積が、この爪部の他の部分の面積よりも大きい構成としてもよい。
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の趣旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
１．セルスタック、１０．セル、１０ａ．燃料極、１０ｃ．電解質、１０ｅ．空気極、１０ｇ．燃料極多孔質基材、１２．セパレータ、１２ａ．セル収容部、１４ａ．燃料極側集電体、１４ｃ．空気極側集電体、１６．封止板、１８．シール材、２０ａ、２４ａ．燃料ガス流路、２０ｃ、２４ｃ．空気流路、３４ａ．凸部、３４ｃ．凹部
Claims (5)
- セパレータと平板型のセルとの間に配置される電気化学セルスタックの集電体であって、
この集電体には、前記平板型のセルに供給されるガスの流路が前記電気化学セルスタックの積層方向に垂直な向きに延びて設けられる電気化学セルスタックの集電体。 - セパレータと平板型のセルとの間に配置される電気化学セルスタックの集電体であって、
この集電体には、前記電気化学セルスタックの積層方向に突出した凸部または積層方向にくぼんだ凹部が設けられる電気化学セルスタックの集電体。 - 前記集電体は弾性を有する請求項１または２に記載された電気化学セルスタックの集電体。
- 前記集電体の少なくとも表面は導電性を有する請求項１から３のいずれかに記載された電気化学セルスタックの集電体。
- 請求項１から４のいずれかに記載された集電体を備える電気化学セルスタック。
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| JP2018200763A (ja) * | 2017-05-25 | 2018-12-20 | 日本特殊陶業株式会社 | 電気化学反応単位および電気化学反応セルスタック |
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