JP2021054706A - ガス製造装置、ガス製造システムおよびガス製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
また、地球規模の施策としても、気候変動に関する国際連合枠組条約の京都議定書にもあるように、地球温暖化の原因となる二酸化炭素について、先進国における削減率を、1990年を基準として各国別に定め、共同で約束期間内に削減目標値を達成することが定められている。
その他、例えば、特許文献1には、二酸化炭素から有価物質に変換する技術が開示されている。具体的には、ジルコニウムを含む酸化セリウムを用いて、二酸化炭素から一酸化炭素を製造する製造装置が開示されている。
そこで、本発明の目的は、二酸化炭素を含む原料ガスから、一酸化炭素を含む生成ガスを効率よく製造することができるガス製造装置(すなわち、工業的に有利な製造装置)、ガス製造システムおよびガス製造方法を提供することにある。
前記原料ガスを供給する原料ガス供給部と、
前記原料ガス供給部に接続され、前記還元体を収納する少なくとも1つの反応器を備える反応部と、
前記原料ガス供給部と前記反応器との間に設けられ、前記原料ガス中に含まれる酸素の濃度を調整する濃度調整部と、
前記濃度調整部において、前記原料ガス中に含まれる前記酸素の濃度を1体積%未満に調整することを特徴とする。
(3) 本発明のガス製造装置では、前記反応器は、前記原料ガスとの接触によって生じる前記二酸化炭素の還元反応により前記一酸化炭素を生成させる前記還元体を収納するとともに、前記二酸化炭素から離脱した酸素原子の少なくとも一部を前記還元反応の系内で分離可能であることが好ましい。
当該ガス製造装置は、さらに、前記二酸化炭素との接触により酸化された前記還元剤を還元する還元物質を含む還元ガスを供給する還元ガス供給部を有し、
各前記反応器は、前記原料ガス供給部および前記還元ガス供給部の少なくとも一方に接続され、各前記反応器に供給する前記原料ガスと前記還元ガスとを切換可能または前記反応器同士の間で前記還元剤を移動可能であることが好ましい。
(6) 本発明のガス製造装置は、さらに、各前記反応器に接続され、互いに独立したガスラインを有することが好ましい。
(7) 本発明のガス製造装置では、前記金属酸化物は、第3族〜第12族に属する金属元素から選択される少なくとも1種を含有することが好ましい。
二酸化炭素を含む原料ガスを生成する原料ガス生成部と、
本発明のガス製造装置とを備え、
前記ガス製造装置が、前記原料ガス供給部を介して前記原料ガス生成部に接続されていることを特徴とする。
前記還元体を収納する少なくとも1つの反応器と、前記原料ガスとを準備し、
前記反応器内において前記還元体に前記原料ガスを接触させて、前記二酸化炭素を前記一酸化炭素に変換し、
前記反応器を通過したガスをそのまま、または、前記反応器を通過したガスから前記一酸化炭素を精製することにより、前記生成ガスとして回収するのに際して、
前記反応器に供給するのに先立って、前記原料ガス中に含まれる酸素の濃度を1体積%未満に調整することを特徴とする。
該複数の反応器および前記原料ガスとともに、さらに、前記二酸化炭素との接触により酸化された前記還元剤を還元する還元物質を含む還元ガスを準備し、
前記原料ガスと前記還元ガスとを供給する前記反応器を切り換えることにより、各前記反応器内において前記還元剤に前記原料ガスと前記還元ガスとを交互に接触させて、前記二酸化炭素を前記一酸化炭素に変換した後、前記酸化された還元剤を還元することが好ましい。
前記混合ガスをそのまま、または、前記混合ガスから前記一酸化炭素を精製することにより、前記生成ガスとして回収することが好ましい。
(12) 本発明のガス製造方法では、各前記反応器を通過した後のガスを、互いに独立して処理することが好ましい。
図1は、本発明のガス製造システムの一実施形態を示す概略図であり、図2は、図1の反応器の構成(第1構成例)を模式的に示す断面図であり、図3は、図1の排ガス加熱部の構成を示す概略図である。
図1に示すガス製造システム100は、二酸化炭素を含む排ガス(原料ガス)を生成する炉(原料ガス生成部)20と、接続部2を介して炉20に接続されたガス製造装置1とを備えている。
なお、本明細書中では、ガスの流れ方向に対して上流側を単に「上流側」、下流側を単に「下流側」とも記載する。
ゴミ焼却場にける燃焼炉(焼却炉)の場合、内容物(廃棄物)としては、例えば、プラスチック廃棄物、生ゴミ、都市廃棄物(MSW)、廃棄タイヤ、バイオマス廃棄物、家庭ゴミ(布団、紙類)、建築部材等が挙げられる。なお、これらの廃棄物は、1種を単独で含んでいても、2種以上を含んでいてもよい。
ゴミ焼却場にける燃焼炉からの排ガスの場合、二酸化炭素が5〜15体積%、窒素が60〜70体積%、酸素が5〜10体積%、水蒸気が15〜25体積%で含まれる。
また、転炉からの排ガス(転炉ガス)は、転炉において鋼を製造する際に発生するガスであり、二酸化炭素が15〜20体積%、一酸化炭素が50〜60体積%、窒素が15〜25体積%、水素が1〜5体積%で含まれる。
また、高炉ガスや転炉ガスは、炉から排出された未処理のガスをそのまま使用してもよく、例えば、一酸化炭素等を除去する処理を施した後の処理済みガスを使用してもよい。未処理の高炉ガスおよび転炉ガスは、それぞれ上述のようなガス組成であり、処理済みガスは、燃焼炉からの排ガスで示したガス組成に近いガス組成となる。本明細書では、以上のようなガス(ガス製造装置1に供給される前のガス)をいずれも排ガスと呼ぶ。
ガス製造装置1は、炉20から排出され、接続部2を介して供給される排ガス(二酸化炭素を含む原料ガス)と、排ガス中に含まれる二酸化炭素を還元する金属酸化物を含む還元剤とを接触させて、一酸化炭素を含む生成ガス(合成ガス)を製造する。
ガス製造装置1は、主に、接続部2と、還元ガス供給部3と、2つの反応器4a、4bと、接続部2と各反応器4a、4bとを接続するガスラインGL1と、還元ガス供給部3と各反応器4a、4bとを接続するガスラインGL2と、各反応器4a、4bに接続されたガスラインGL4とを有している。
本実施形態では、接続部2が、排ガスを反応器4a、4bに供給する原料ガス供給部を構成している。
なお、必要に応じて、ガスラインGL1、ガスラインGL2およびガスラインGL4の途中の所定の箇所には、ガスを移送するためのポンプを配置してもよい。例えば、後述する圧縮部6で排ガスの圧力を比較的低く調整する場合には、ポンプを配置することにより、ガス製造装置1内でガスを円滑に移送することができる。
かかる構成により、炉20から接続部2を介して供給された排ガスは、ガスラインGL1を通過して、各反応器4a、4bに供給される。
ガス切換部8は、例えば、分岐ガスラインと、この分岐ガスラインの途中に設けられたバルブのような流路開閉機構とを含んで構成することができる。
本実施形態の還元剤4Rは、例えば、粒子状(顆粒状)、鱗片状、ペレット状等であることが好ましい。かかる形状の還元剤4Rであれば、管体41への充填効率を高めることができ、管体41内に供給されるガスとの接触面積をより増大させることができる。
還元剤4Rが粒子状である場合、その体積平均粒径は、特に限定されないが、1〜50mmであることが好ましく、3〜30mmであることがより好ましい。この場合、還元剤4Rと排ガス(二酸化炭素)との接触面積をさらに高め、二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率をより向上させることができる。同様に、還元物質を含む還元ガスによる還元剤4Rの再生(還元)もより効率よく行うことができる。
粒子状の還元剤4Rは、より球形度が高まることから、転動造粒により製造された成形体であることが好ましい。
これらの中では、還元剤4Rで網状体を作製し、ハウジング42内に配置する構成が好ましい。かかる構成の場合、各反応器4a、4b内で排ガスおよび還元ガスの通過抵抗が高まるのを防止しつつ、還元剤4Rと排ガスおよび還元ガスとの接触の機会を十分に確保することもできる。
なお、2つの反応器4a、4bの容積は、互いにほぼ等しく設定され、処理する排ガスの量(炉20のサイズやガス製造装置1のサイズ)に応じて、適宜設定される。
濃度調整部5は、排ガス中に含まれる二酸化炭素の濃度を高める(換言すれば、二酸化炭素を濃縮する)ように調整する。排ガスは、酸素等の不要ガス成分も含む。濃度調整部5で排ガス中に含まれる二酸化炭素の濃度を高めることにより、排ガス中に含まれる不要ガス成分の濃度を相対的に低くすることができる。このため、還元剤4Rによる二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率に、不要ガス成分が悪影響を及ぼすのを防止または抑制することができる。
濃度調整部5は、排ガス中に含まれる酸素を除去する酸素除去装置により構成することが好ましい。これにより、ガス製造装置1に持ち込まれる酸素の量を低減すること(すなわち、排ガス中に含まれる酸素の濃度を低くなるように調整すること)ができる。このため、排ガスのガス組成を爆発範囲から乖離させ、排ガスの引火を未然に防止することができる。なお、ガス製造装置1の中でも、酸素除去装置での電気エネルギーの消費が大きいため、後述するような再生可能エネルギーとしての電力を使用することが有効である。
排ガス中に含まれる酸素を除去する酸素除去装置は、低温分離方式(深冷方式)の分離器、圧力スイング吸着(PSA)方式の分離器、膜分離方式の分離器、温度スイング吸着(TSA)方式の分離器、化学吸収方式の分離器、化学吸着方式の分離器等のうちの1種または2種以上を用いて構成することができる。
なお、濃度調整部5では、排ガス中に二酸化炭素を追加することにより、二酸化炭素が高濃度になるように調整してもよい。
かかる圧縮部6は、例えば、遠心式圧縮機、軸流式圧縮機のようなターボ圧縮機、往復動圧縮機(レシプロ圧縮機)、ダイアフラム式圧縮機、シングルスクリュー圧縮機、ツインスクリュー圧縮機、スクロール圧縮機、ロータリー圧縮機、ロータリーピストン型圧縮機、スライドベーン型圧縮機のような容積圧縮機、低圧に対応可能なルーツブロワー(二葉送風機)、遠心式のブロワー等で構成することができる。
圧縮部6を通過した後の排ガスの圧力は、特に限定されないが、0〜1MPaGであることが好ましく、0〜0.5MPaGであることがより好ましく、0.01〜0.5MPaGであることがさらに好ましい。この場合、ガス製造装置1の耐圧性を必要以上に高めることなく、反応器4a、4bにおける二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率をさらに向上させることができる。
かかる微成分除去部7は、例えば、気液分離器、保護器(ガードリアクター)およびスクラバー(吸収塔)のうちの少なくとも1種の処理器で構成することができる。
複数の処理器を使用する場合、それらの配置順序は任意であるが、気液分離器と保護器とを組み合わせて使用する場合、気液分離器を保護器より上流側に配置するのが好ましい。この場合、排ガス中からの微成分の除去効率をより高めることができるとともに、保護器の使用期間(寿命)を延長することができる。
気液分離器は、例えば、単なる容器、旋回流式分離器、遠心分離器、表面張力式分離器等で構成することができる。これらの中でも、気液分離器は、構成が単純であり、安価であること等から、単なる容器で構成することが好ましい。この場合、容器内の気液界面には、気体の通過は許容するが、液体の通過を阻止するフィルタを配置するようにしてもよい。
また、この場合、容器の底部には、液体ラインを接続し、その途中にバルブを設けるようにしてもよい。かかる構成によれば、容器内に貯留された凝縮水は、バルブを開放することにより、液体ラインを介して、ガス製造装置1外に排出することができる。
なお、液体ラインを後述するタンク30に接続して、排出する凝縮水を再利用するようにしてもよい。
かかる保護器は、排ガス中に含まれる微成分であって、還元剤4Rとの接触により還元剤4Rの活性を低下させる成分(不活化成分)を捕捉可能な物質を備えていることが好ましい。
かかる構成によれば、排ガスが保護器を通過する際に、保護器内の物質が不活化成分と反応(捕捉)することにより、反応器4a、4b内の還元剤4Rに到達するのを阻止または抑制して保護すること(すなわち、活性の低下を防止すること)ができる。このため、還元剤4Rによる二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率が、不活化成分の悪影響により極端に低下するのを防止または抑制することができる。
また、不活化成分としては、硫黄、水銀、硫黄化合物、ハロゲン化合物、有機シリコーン、有機リンおよび有機金属化合物から選択される少なくとも1種であることが好ましく、硫黄および硫黄化合物から選択される少なくとも1種であることがより好ましい。かかる不活化成分を予め除去しておけば、還元剤4Rの活性が急激に低下するのを効果的に防止することができる。
なお、上記物質は、還元剤4Rの不活化成分と同一の成分により活性が低下する物質であればよく、酸化鉄、酸化亜鉛のような金属酸化物が上記不活化成分の捕捉能に優れる点で好ましい。
特に、保護器を圧縮部6(気液分離器)と排ガス加熱部10との間に配置する場合には、上記物質の熱による劣化を防止しつつ、不活化成分の除去効率を向上させることができる。
排ガス加熱部10は、例えば、図3に示すように、電熱器101と、熱交換器(エコノマイザ)102とで構成することができる。
熱交換器102は、反応器4a、4bを通過した後のガス(混合ガス)を排出するガスラインGL4(後述参照)を構成する一部の配管を屈曲させ、ガスラインGL1を構成する配管に接近させて構成されている。かかる構成によれば、反応器4a、4bを通過した後の高温のガス(混合ガス)の熱を利用して、反応器4a、4bに供給する前の排ガスを熱交換により加熱するため、熱の有効利用を図ることができる。
また、排ガス加熱部10では、電熱器101および熱交換器102のいずれか一方を省略してもよい。
排ガス加熱部10では、電熱器101に代えて、燃焼炉等を使用することもできる。ただし、電熱器101を使用すれば、その動力源として、再生可能エネルギーとしての電力(電気エネルギー)を使用できるため、環境への負荷を低減することができる。
再生可能エネルギーとしては、太陽光発電、風カ発電、水力発電、波力発電、潮力発電、バイオマス発電、地熱発電、太陽熱および地中熱から選択される少なくとも1つを利用した電気エネルギーが使用可能である。
この場合、排気ガスラインの途中には、好ましくはバルブが設けられる。
仮に、ガス製造装置1(ガスラインGL1)内の圧力が必要以上に上昇した場合には、バルブを開放することにより、排気ガスラインを介してベント部から排ガスの一部を排出(放出)することができる。これにより、ガス製造装置1の圧力の上昇による破損を未然に防止することができる。
還元ガス供給部3は、二酸化炭素との接触により酸化された還元剤4Rを還元する還元物質を含む還元ガスを供給する。本実施形態の還元ガス供給部3は、水の電気分解により水素を発生させる水素発生装置で構成され、この水素発生装置に水を貯留したガス製造装置1外のタンク(還元ガス原料貯留部)30が接続されている。かかる構成により、水素発生装置(還元ガス供給部3)から供給された水素(還元物質)を含む還元ガスが、ガスラインGL2を通過して、各反応器4a、4bに供給される。
水素発生装置によれば、多量の水素を比較的安価かつ簡便に生成することができる。また、ガス製造装置1内で発生する凝縮水を再利用できるという利点もある。なお、ガス製造装置1の中でも、水素発生装置での電気エネルギーの消費が大きいため、上述したような再生可能エネルギーとしての電力を使用することが有効である。
また、ガス製造装置1外のコークス炉に接続部を介してガスラインGL2を接続し、コークス炉からの排ガスを還元ガスとして使用するようにしてもよい。この場合、接続部が還元ガス供給部を構成する。コークス炉からの排ガスは、水素およびメタンを主成分とし、水素を50〜60体積%で含むためである。
ガスラインGL2の途中には、還元ガス加熱部11が設けられている。この還元ガス加熱部11は、反応器4a、4bに供給する前の還元ガスを加熱する。還元ガス加熱部11で反応前(酸化前)の還元ガスを予め加熱しておくことにより、反応器4a、4bにおける還元ガスによる還元剤4Rの還元(再生)反応をより促進することができる。
還元ガス加熱部11が熱交換器を備えれば、反応器4a、4bを通過した後の高温のガス(例えば、混合ガス)の熱を利用して、反応器4a、4bに供給する前の還元ガスを熱交換により加熱するため、熱の有効利用を図ることができる。
なお、下記式1および式2では、還元剤4Rに含まれる金属酸化物が酸化鉄(FeOx−1)である場合を一例として示している。
式1: CO2 + FeOx−1 → CO + FeOx
式2: H2 + FeOx → H2O + FeOx−1
その後、ガス切換部8においてガスラインを上記と反対に切り換えることにより、反応器4aでは上記式2の反応を進行させ、反応器4bでは上記式1の反応を進行させることができる。
かかる還元剤加熱部を設けることにより、排ガスまたは還元ガスと還元剤4Rとの反応における温度を高温に維持して、二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率の低下を好適に防止または抑制するとともに、還元ガスによる還元剤4Rの再生をさらに促進することができる。
つまり、ガス製造装置1には、還元剤4Rの種類(発熱反応または吸熱反応)の違いによって、還元剤4Rの温度を調整する還元剤温調部を設けることが好ましい。
なお、還元剤温調部の好適な構成については、後に詳述する。
例えば、バルブの開度を調整することにより、反応器4a、4bを通過する排ガスおよび還元ガスの通過速度(すなわち、還元剤4Rによる排ガスの処理速度および還元ガスによる還元剤4Rの処理速度)を設定することができる。
本実施形態では、反応器4a、4bおよびガス切換部8により、反応部4が構成されている。
このため、ガス切換部8の流路切換状態(バルブの開閉状態)を変更して、反応器4a、4bのそれぞれで異なる反応を行えば、混合ガスを連続して製造することができ、最終的には、生成ガスも連続して製造することもできる。また、反応器4a、4bにおいて交互に同一の反応を繰り返し行うため、混合ガス中に含まれる一酸化炭素の濃度を安定化させ、結果として、生成ガス中に含まれる一酸化炭素の濃度を安定化させることもできる。
したがって、上述したガス製造装置1(ガス製造システム100)は、二酸化炭素から一酸化炭素を連続かつ安定して製造することができ、工業的に有利である。
また、各反応器4a、4bから排出されるガスの成分が、供給するガスを切り換える度に変化し易い。このため、各反応器4a、4bから排出されたガスの後処理工程が複雑になってしまう場合がある。
ここで、混合ガス中に含まれる一酸化炭素の濃度は、通常、特定の範囲(混合ガス全体に対して所定の体積%)に調整するのが好ましい。この濃度が低過ぎると、後述するガス精製部9の性能にもよるが、一酸化炭素を高濃度で含む生成ガスを得るのが難しくなる傾向がある。一方、この濃度の上限値を超えて高くしても、最終的に得られる生成ガス中に含まれる一酸化炭素の濃度をさらに高める効果のそれ以上の増大が期待できない。
また、ガスラインGL4の途中には、ガス精製部9が設けられている。
ガス精製部9では、混合ガスから一酸化炭素を精製して、高濃度の一酸化炭素を含む生成ガスを回収する。なお、混合ガス中の一酸化炭素濃度が十分に高い場合には、ガス精製部9を省略してもよい。
かかるガス精製部9は、例えば、冷却器、気液分離器、ガス分離器、分離膜およびスクラバー(吸収塔)のうちの少なくとも1種の処理器で構成することができる。
複数の処理器を使用する場合、それらの配置順序は任意であるが、冷却器と気液分離器とガス分離器とを組み合わせて使用する場合、この順で配置するのが好ましい。この場合、混合ガスからの一酸化炭素の精製効率をより高めることができる。
かかる冷却器は、配管の周囲に冷媒を通過させるためのジャケットを配置したジャケット式の冷却装置、反応器4a、4bと同様の構成(図2参照)とし、管体内に混合ガスを、管体の周囲に冷媒をそれぞれ通過させる多管式の冷却装置、エアフィンクーラー等を含んで構成することができる。
気液分離器は、微成分除去部7の気液分離器と同様に構成することができ、好ましくは単なる容器で構成することができる。この場合、容器内の気液界面には、気体の通過は許容するが、液体の通過を阻止するフィルタを配置するようにしてもよい。
また、この場合、容器の底部には、液体ラインを接続し、その途中にバルブを設けるようにしてもよい。かかる構成によれば、容器内に貯留された凝縮水は、バルブを開放することにより、液体ラインを介して、ガス製造装置1外に排出(放出)することができる。
なお、液体ラインを上述したタンク30に接続して、排出する凝縮水を再利用するようにしてもよい。
また、ガスラインGL4の気液分離器とガス分離器との間には、バルブを設けるようにしてもよい。この場合、バルブの開度を調整することにより、混合ガスの処理速度(生成ガスの製造速度)を調節することができる。
したがって、比較的低い濃度(75〜90体積%)で一酸化炭素を含む生成ガスを利用可能な分野では、混合ガスから一酸化炭素を精製することなく、そのまま次工程に供給することができる。すなわち、ガス分離器を省略することができる。
かかる分野としては、例えば、生成ガスから微生物(例えば、クロストリジウム等)による発酵により有価物質(例えば、エタノール等)を合成する分野、生成ガスを燃料または還元剤として使用して鉄鋼を製造する分野、電気デバイスを製造する分野、一酸化炭素を合成原料とする化学品(ホスゲン、酢酸等)を合成する分野等が挙げられる。
かかる分野としては、例えば、生成ガスを還元剤として使用する分野(高炉)、生成ガスを燃料として使用して火力により発電する分野、生成ガスを原料として化学品を製造する分野、生成ガスを燃料として使用する燃料電池の分野等が挙げられる。
[1]まず、ガス切換部8においてガスライン(流路)を切り換えることにより、接続部2と反応器4aとを連通し、還元ガス供給部3と反応器4bとを連通する。
[2]次に、この状態で、炉20から接続部2を介して排ガスの供給を開始する。
炉20から供給される排ガスは、通常、50〜300℃の高温であるが、濃度調整部5に至るまでに、30〜50℃にまで冷却される。
[4]次に、排ガスは、圧縮部6を通過する。これにより、排ガスの圧力が上昇する。
[5]次に、排ガスは、微成分除去部7を通過する。これにより、圧縮部6で排ガスを圧縮した際に生じる凝縮水や、還元剤4Rの活性を低下させる不活化成分が排ガスから除去される。
[7]次に、排ガスは、反応器4aに供給される。反応器4aでは、還元剤4Rにより排ガス中の二酸化炭素が一酸化炭素に還元される。このとき、還元剤4Rは、酸化される。
上記工程[6]における排ガスの加熱温度は、300〜700℃であることが好ましく、450〜700℃であることがより好ましく、600〜700℃であることがさらに好ましく、650〜700℃であることが特に好ましい。排ガスの加熱温度を上記範囲に設定すれば、例えば、二酸化炭素を一酸化炭素へ変換する際の吸熱反応による還元剤4Rの急激な温度低下を防止または抑制することができるため、反応器4aにおける二酸化炭素の還元反応をより円滑に進行させることができる。
[9]次に、水素を含む還元ガスは、還元ガス加熱部11を通過する。これにより、還元ガスが加熱される。
[10]次に、還元ガスは、反応器4bに供給される。反応器4bでは、還元ガス(水素)により酸化状態の還元剤4Rが還元(再生)される。
上記工程[9]における還元ガスの加熱温度は、300〜700℃であることが好ましく、450〜700℃であることがより好ましく、600〜700℃であることがさらに好ましく、650〜700℃であることが特に好ましい。還元ガスの加熱温度を上記範囲に設定すれば、例えば、酸化状態の還元剤4Rを還元(再生)する際の吸熱反応による還元剤4Rの急激な温度低下を防止または抑制することができるため、反応器4bにおける還元剤4Rの還元反応をより円滑に進行させることができる。
なお、排ガスの加熱温度Xと還元ガスの加熱温度Yとを異ならせる場合、還元ガスによる還元剤4Rの還元反応に要する熱量が、還元剤4Rによる二酸化炭素の還元反応に要する熱量よりも大きくなる傾向にあるため、還元ガスの加熱温度Yを排ガスの加熱温度Xより高く設定することが好ましい。
なお、条件IIの検出には、反応器4a、4bの入口および出口ポート付近にそれぞれガス濃度センサを配置しておけばよい。このガス濃度センサの検出値に基づいて、二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率を計算により求めることができる。
また、上記条件IIにおける所定の値は、50〜100%であることが好ましく、60〜100%であることがより好ましく、70〜100%であることがさらに好ましい。なお、所定値の上限は、95%以下であってもよく、90%以下であってもよい。
いずれの場合も、二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率が極端に低下する前に、反応器4a、4bの切り換えが可能であり、結果として、一酸化炭素を高濃度で含む混合ガスを安定して得ることができ、よって、一酸化炭素を高濃度で含む生成ガスを製造することもできる。
また、反応器4a、4bに供給する還元ガスの圧力は、大気圧であってもよく、加圧(排ガスと同程度)であってもよい。
[12]次に、混合ガスは、ガス精製部9に至るまでに、100〜300℃にまで冷却される。
[13]次に、混合ガスは、ガス精製部9を通過する。これにより、例えば、生成された凝縮水および凝縮水に溶解する二酸化炭素等が除去される。その結果、混合ガスから一酸化炭素が精製され、一酸化炭素を高濃度で含む生成ガスが得られる。
なお、得られる生成ガスの温度は、20〜50℃である。
[14]次に、生成ガスは、生成ガス排出部40からガス製造装置1外に排出され、次工程に供される。
図4は、還元剤加熱部の構成を示す概略図であり、図5は、還元剤加熱部の他の構成を示す概略図である。
図4に示す還元剤加熱部12は、図2に示す多管式の反応器4a、4bにおいて、複数の管体41とハウジング42とで画成される空間43に供給する媒体と、媒体を空間43に移送する移送装置121と、媒体を加熱する加熱装置122とを備えている。
かかる構成によれば、加熱装置122で加熱された媒体が、媒体ラインML1を循環する際に、反応器4a、4bの空間43に供給される。これにより、還元剤4Rが管体41を介して間接的に加熱される。また、2つの反応器4a、4bの還元剤4Rの加熱温度をほぼ等しく設定することもできる。
還元剤4Rの加熱温度は、300〜700℃であることが好ましく、650〜700℃であることがより好ましい。加熱温度が高過ぎると、還元剤4Rを構成する金属酸化物の種類にもよるが、還元剤4Rが劣化して活性が低下し易くなる傾向がある。一方、加熱温度が低過ぎると、高濃度で一酸化炭素を含む生成ガスの製造に要する時間が長くなる傾向がある。
加熱装置122は、電熱器のみで構成することができる他、電熱器と排ガス加熱部10で記載したのと同様の熱交換器とで構成することもできる。
後者の構成によれば、反応器4a、4bを通過した後の高温のガスの熱を利用して、反応器4a、4bに供給する前の媒体を熱交換により加熱するため、熱の有効利用を図ることができる。
なお、媒体として気体を使用する場合、移送装置121は、送風機で構成することができる。また、媒体として液体を使用する場合、移送装置121は、ポンプで構成することができる。
なお、還元剤加熱部12は、媒体(加熱ガス)を用いる構成に代えて、電気ヒーターで構成することもできる。この場合、電気ヒーターによる加熱は、反応器4a、4bのハウジング42に対して行ってよいし、還元剤4Rが充填された管体41に対して別個に行ってもよい。
本構成例では、媒体ラインML2の大気の供給口側から順に、移送装置121(送風機)と、第1熱交換器123と、電熱器で構成された加熱装置124とが配置され、大気の排出口側に、第2熱交換器125が配置されている。
第1熱交換器123および第2熱交換器125は、それぞれ熱交換器102と同様の構成を有していることが好ましい。
第1熱交換器123は、反応器4a、4bの管体41内を通過した後のガス(例えば、混合ガス)と、反応器4a、4bの空間43に供給する前の大気との間で熱交換する。一方、第2熱交換器125は、反応器4a、4bの空間43を通過した後の大気と、反応器4a、4bに供給する前の排ガスとの間で熱交換する。
なお、第2熱交換器125は、反応器4a、4bに供給する前の排ガスとの間で熱交換する構成に代えて、反応器4a、4bに供給する前の還元ガスとの間で熱交換する構成としてもよく、反応器4a、4bに供給する前の排ガスおよび還元ガスの双方との間で熱交換する構成としてもよい。
また、図5に示す構成例によれば、図4に示す構成例より、移送装置121に接触する媒体の温度が低くなるため、比較的安価な耐熱性の低い移送装置でも使用可能であるという利点がある。
これに対して、還元剤加熱部12を図4および図5に示す構成とすることにより、移送装置121および加熱装置122、124の動力源として、上述したような再生可能エネルギーとしての電力(電気エネルギー)を使用できるため、環境への負荷を低減することができる。
また、ガス製造装置1内に存在する可燃ガスへの引火の可能性をより確実に低減することができるという利点もある。
マイクロ波の照射により還元剤4Rを加熱する構成によれば、還元剤4Rを比較的短時間で、目的の温度まで加熱することができる。また、還元剤4Rの表面付近のみならず、中心部まで均一に加熱し易い。さらに、還元剤4Rの加熱温度を精密に制御し易い。よって、照射装置を使用すれば、生成ガスの製造効率をより高めることができる。加えて、かかる照射装置は、図4および図5に示す構成と比較して、小型化が可能である。
また、マイクロ波の照射の場合、還元剤4Rの表面付近のみを局所的(優先的)に目的とする温度に上昇させることができる。このため、高温で反応が進行する場合(吸熱反応の場合)には、その効率を高め易い。この場合、還元剤4Rの表面付近のみの温度を上昇させるだけのエネルギーを投入すればよいので、エネルギー効率も向上する。
なお、マイクロ波の照射を行う場合、電波法に準拠した電波の漏洩対策が適切に講じられる。
マイクロ波の照射を連続的に行えば、二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率および還元ガスによる還元剤4Rの再生(還元)効率がさらに高まることを、本発明者らは知見している。その理由は、必ずしも明確ではないが、反応器4a、4b内に供給される排ガス中に含まれる二酸化炭素、還元ガス中に含まれる水素および還元剤4Rが、連続的に照射されるマイクロ波により活性化されることが要因であると考えられる。
一方、マイクロ波の照射を間欠的に行う場合には、二酸化炭素の一酸化炭素への変換および還元ガスによる還元剤4Rの再生(還元)の際の吸熱反応に必要なエネルギー分だけを補償するように、所定のタイミングでマイクロ波を照射すればよいので、エネルギー効率を高めることができる。
なお、照射装置は、反応器4a、4bの内部に配置してもよく、外部に配置してもよい。上述したように、濃度調整部5により、排ガスのガス組成を爆発範囲から乖離させておけば、マイクロ波の照射条件によらず、排ガスに対する着火源となることを好適に防止することができる。
また、照射装置の動力源には、電気エネルギーが使用されるため、この電気エネルギーを再生可能エネルギーに切り換え易いというメリットもある。
図6は、本発明のガス製造装置と炉との接続部(原料ガス供給部)付近の構成を示す概略図である。
図6に示すように、炉20は、排ガスを大気に排出する煙突21を備えている。煙突21の高さ方向の途中には、分岐部22にガスライン23の一端部が接続されている。また、このガスライン23の他端部は、ガス製造装置1の接続部2に接続されている。
炉20から供給される排ガスは、水蒸気の他、酸化ガス成分(SOx、HCl等)も含むため、冷却部13での冷却により、酸化ガス成分とともに、水蒸気を凝縮させ、酸化ガス成分が溶解した凝縮水(酸性水溶液)として除去することが好ましい。これにより、ガスラインGL1を構成する配管の腐食を好適に防止することができる。
本構成例では、冷却装置131で排ガスを冷却することにより酸性水溶液が生成され、この酸性水溶液は、容器132に貯留され、排ガスと分離される。また、容器132内の気液界面には、気体の通過は許容するが、液体の通過を阻止するフィルタを配置するようにしてもよい。
かかる構成の場合、分岐部22と冷却装置131との離間距離(図6中、L1)は、特に限定されないが、10m以下が好ましく、1〜5mであることがより好ましい。離間距離L1を上記範囲に設定すれば、ガスラインGL1の目的としない箇所において、酸性ガスが溶解した凝縮水(酸性水溶液)が生成されるのを阻止して、ガスラインGL1を構成する配管の腐食をより確実に防止することができる。
したがって、このようなトラブルを防ぐために、ガスライン23中の排ガスを加熱することが好ましい。加熱温度は、凍結が生じない温度であればよいが、酸露点温度(例えば、120℃)以上であることが好ましく、120〜150℃であることがより好ましい。これにより、ガスライン23を構成する配管が破損するのを防止しつつ、酸性ガスが溶解した凝縮水の生成による配管の腐食も好適に防止することができる。
なお、ガスライン23中の排ガスを加熱するには、例えば、ガスライン23を構成する配管の周囲に電熱線(ヒータ)を巻回して配置すればよい。また、耐腐食目的の場合、ヒーターを用いず、耐腐食性の樹脂材料(例えば、フッ素系樹脂材料)で構成される樹脂ライニング配管等を用いてもよい。
なお、本構成例においては、必要に応じて、容器132を省略してもよい。
<ガス製造方法>
本実施形態のガス製造方法は、上記排ガス(原料ガス)と、上記還元剤4Rとを接触させて、一酸化炭素を含む生成ガスを製造する方法であり、I:還元剤4Rを内部に配置した複数の反応器4a、4bと、排ガスとを準備し、II:各反応器4a、4b内において還元剤4Rに排ガスを接触させて、二酸化炭素を一酸化炭素に変換し、III:反応器4a、4bを通過したガスをそのまま、または、反応器4a、4bを通過したガスから一酸化炭素を精製することにより、生成ガスとして回収するのに際して、反応器4a、4bに供給するのに先立って、排ガス中に含まれる酸素の濃度を1体積%未満に調整する。
上記ガス製造装置1、ガス製造システム100を使用して製造された生成ガスは、通常、一酸化炭素の濃度が60体積%以上、好ましくは75体積%以上、より好ましくは90体積%以上である。
また、上述したような生成ガスは、微生物(例えば、クロストリジウム等)による発酵により有価物質(例えば、エタノール等)を合成する分野、燃料または還元剤として使用して鉄鋼を製造する分野、電気デバイスを製造する分野、一酸化炭素を合成原料とする化学品(ホスゲン、酢酸等)を製造する分野、還元剤として使用する分野(高炉)、燃料として使用して火力により発電する分野、燃料として使用する燃料電池の分野等において使用することができる。
かかる二酸化炭素の還元反応の系内で酸素原子の少なくとも一部を分離可能な反応器には、図7に示す構成を採用することもできる。
本発明における反応器は、二酸化炭素を電気分解により一酸化炭素に変換する構成を採用することもできる。以下、かかる構成(第2構成例)について説明する。
反応器4cは、ハウジング42と、ハウジング42内に設けられたカソード45、アノード46および固体電解質層47と、カソード45およびアノード46に電気的に接続された電源48とを有している。
かかる構成において、ハウジング42内の空間は、カソード(還元体)45、アノード46および固体電解質層47の積層体によって、左右に区画されている。
ハウジング42は、カソード側入口ポート421aと、カソード側出口ポート421bと、アノード側入口ポート422aと、アノード側出口ポート422bとを備えている。カソード側入口ポート421aおよびカソード側出口ポート421bは、ハウジング42内の左側空間のカソード室に連通し、アノード側入口ポート422aおよびアノード側出口ポート422bは、ハウジング42内の右側空間のアノード室に連通している。
担体は、例えば、炭素繊維織物(カーボンクロス、カーボンフェルト等)、カーボンペーパーのような炭素材料で構成することができる。
また、触媒としては、例えば、白金、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウムのような白金族金属、金のような遷移金属、これらの金属の合金、これらの金属と他の金属との合金等が挙げられる。
固体電解質層47は、例えば、スルホン酸基を有するフッ素系ポリマー膜(ナフィオン(登録商標)等)、スルホ系イオン交換樹脂膜等で構成することができる。
電源48には、再生可能エネルギーとしての電力を発生する電源を使用することが好ましい。これにより、生成ガスの製造におけるエネルギー効率をより向上させることができる。
このように、カソード45において二酸化炭素から離脱した酸素原子の少なくとも一部は、酸素イオンとして還元反応の系(反応場)内で分離され、アノード46において酸素に変換される。
かかる反応器としては、二酸化炭素と水素とを同時に還元剤4Rに接触させて、二酸化炭素の一酸化炭素への変換と、水素(還元物質)の水(還元物質の酸化物)への変換とを行う逆水性ガスシフト反応を利用する装置が挙げられる。
この反応器では、二酸化炭素から離脱した酸素原子の少なくとも一部は、還元反応の系(反応場)内から分離されることなく、水素と反応して水を生成する。
ただし、上述したような、二酸化炭素から離脱した酸素原子の少なくとも一部を、還元反応の系(反応場)内で分離可能な反応器を使用すれば、反応生成物である一酸化炭素と水とが系内に共存し難くなるため、化学平衡の制約による二酸化炭素の一酸化炭素への変換効率の低下を防止または抑制することができる。
次に、かかる構成のガス製造システム100について説明する。
図8は、本発明のガス製造システムの他の実施形態を示す概略図であり、図9は、図8の精製器の構成を模式的に示す断面図である。
以下、図8に示すガス製造システム100について、図1に示すガス製造システム100との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
図8に示すガス製造システム100は、さらに、分岐ガスラインGL4a、GL4bの途中に設けられた精製器14a、14bを有している。すなわち、各精製器14a、14bは、対応する反応器4a、4bの下流側に接続され、反応器4a、4b及び精製器14a、14bを順次通過したガスは、ガス合流部J4において合流する。
各精製器14a、14bは、還元剤4Rとの接触により生成した水(還元物質の酸化物)と水素(還元物質)との分離、および、一酸化炭素と二酸化炭素との分離のうちの少なくとも一方が可能に構成されていることが好ましい。特に、分離筒141は、その壁部を水(水蒸気)または一酸化炭素を透過させ、水素または二酸化炭素と分離するように構成されることが好ましい。
これらのガスラインGL14a、GL14bは、それぞれガスラインGL1およびガスラインGL2の途中に接続されてもよい。これにより、未反応の水素および二酸化炭素を再利用することができる。
分岐ガスラインGL4a、GL4bに排出されるガスには、水または一酸化炭素以外の他のガス成分が含まれていてもよいし、ガスラインGL14a、GL14bに排出されるガスにも、水素または二酸化炭素以外の他のガス成分が含まれていてもよい。
なお、精製器14a、14bによる分離後のガス成分の温度の低下をより確実に防止する観点からは、分離筒141を加熱する加熱装置(例えば、上記マイクロ波を照射する照射装置等)を設けるようにしてもよい。
かかる分離筒141は、金属、無機酸化物または金属有機構造体(Metal Organic Frameworks:MOF)で構成されていることが好ましい。この場合、分離筒161に優れた耐熱性を付与し易い。ここで、金属としては、例えば、チタン、アルミニウム、銅、ニッケル、クロム、コバルトまたはこれらを含む合金等が挙げられる。無機酸化物としては、例えば、シリカ、ゼオライト等が挙げられる。また、金属有機構造体としては、例えば、硝酸亜鉛水和物とテレフタル酸ジアニオンとの構造体、硝酸銅水和物とトリメシン酸トリアニオンとの構造体等が挙げられる。金属を用いる場合、分離筒141は、好ましくは、空孔率が80%以上の多孔質材料で構成される。
分離筒141の空孔率は、特に限定されないが、5〜95%であることが好ましく、10〜90%であることがより好ましく、20〜60%であることがさらに好ましい。これにより、分離筒141の機械的強度が極端に低下するのを防止しつつ、水または一酸化炭素の透過率を十分に高く維持することができる。
なお、分離筒141の形状は、特に限定されず、円筒状、四角形、六角形のような角筒状等が挙げられる。
すなわち、図9に示すように、反応器4a、4bを通過した水素(H2)および水(H2O)から、分離筒141を介して水をハウジング142内の空間143に移動させるように構成するのが好ましい。
この場合、分離筒141の平均空孔径は、600pm以下であるのが好ましく、400〜500pmであるのがより好ましい。これにより、水と水素との分離効率をより向上させることができる。
なお、ハウジング142内の空間143は、減圧してもよいし、キャリアガス(スウィープガス)を通過させるようにしてもよい。キャリアガスとしては、例えば、ヘリウム、アルゴンのような不活性ガス等が挙げられる。
分離筒141に親水性を付与する方法としては、無機酸化物中の金属元素の比率を変更(例えば、Al/Si比を高める等)して分離筒141の極性を向上させる方法、分離筒141を親水性ポリマーで被覆する方法、分離筒141を親水性基(極性基)を有するカップリング剤で処理する方法、分離筒141に対してプラズマ処理、コロナ放電処理等を行う方法等が挙げられる。
さらに、分離筒141の表面電位を調整することにより、水に対する親和性を制御するようにしてもよい。
なお、精製器は、ガスラインGL4の途中であって、ガス合流部J4とガス精製部9との間に設けるようにしてもよい。
また、精製器14a、14bを設ける場合、上記ガス精製部9を省略するようにしてもよい。
例えば、本発明のガス製造装置およびガス製造システムは、それぞれ上記実施形態に対して、他の任意の追加の構成を有していてもよく、同様の機能を発揮する任意の構成と置換されていてよく、一部の構成が省略されていてもよい。
また、本発明のガス製造方法は、上記実施形態に対して、任意の目的の工程が追加されていてもよい。
この場合、ガスラインGL1を分岐させることなく、反応器4a、4bの一方の入口ポートに接続し、ガスラインGL2も分岐させることなく、反応器4a、4bの他方の入口ポートに接続すればよい。
また、この場合、反応器4a、4bの一方が向流立型の反応器で構成され、他方が並流立型の反応器で構成される。なお、反応器4a、4bの双方を、十字流式の反応器で構成するようにしてもよい。
また、上記実施形態では、反応器に供給する前の排ガス(原料ガス)、還元ガスまたは加熱用の媒体と、混合ガスとの間で熱交換する構成の熱交換器について説明したが、各反応器から排出され、混合ガスとされる前のガスと熱交換する構成の熱交換器を採用するようにしてもよい。
1…ガス製造装置
2…接続部
3…還元ガス供給部
4…反応部
4a、4b…反応器
41…管体、42…ハウジング、43…空間、44…隔壁部、4R…還元剤
4c…反応器
421a…カソード側入口ポート、421b…カソード側出口ポート、
422a…アノード側入口ポート、422b…アノード側出口ポート、
45…カソード、46…アノード、47…固体電解質層、48…電源
5…濃度調整部
6…圧縮部
7…微成分除去部
8…ガス切換部
9…ガス精製部
10…排ガス加熱部
101…電熱器、102…熱交換器
11…還元ガス加熱部
12…還元剤加熱部
121…移送装置、122…加熱装置、123…第1熱交換器、124…電熱器、
125…第2熱交換器
13…冷却部
131…冷却装置、132…容器
14a、14b…精製器
141…分離筒、142…ハウジング、143…空間
20…炉
21…煙突、22…分岐部、23…ガスライン
30…タンク
40…生成ガス排出部
GL1…ガスライン
GL2…ガスライン
GL3a、GL3b…ガスライン
GL4…ガスライン
GL4a、GL4b…分岐ガスライン、J4…ガス合流部
GL14a、GL14b…ガスライン
L1…離間距離
L2…離間距離
Claims (12)
- 二酸化炭素を含む原料ガスと、前記二酸化炭素を還元する還元体とを接触させて、一酸化炭素を含む生成ガスを製造するガス製造装置であって、
前記原料ガスを供給する原料ガス供給部と、
前記原料ガス供給部に接続され、前記還元体を収納する少なくとも1つの反応器を備える反応部と、
前記原料ガス供給部と前記反応器との間に設けられ、前記原料ガス中に含まれる酸素の濃度を調整する濃度調整部と、
前記濃度調整部において、前記原料ガス中に含まれる前記酸素の濃度を1体積%未満に調整することを特徴とするガス製造装置。 - 前記濃度調整部は、前記原料ガス中に含まれる前記酸素を除去する酸素除去装置を備える請求項1に記載のガス製造装置。
- 前記反応器は、前記原料ガスとの接触によって生じる前記二酸化炭素の還元反応により前記一酸化炭素を生成させる前記還元体を収納するとともに、前記二酸化炭素から離脱した酸素原子の少なくとも一部を前記還元反応の系内で分離可能である請求項1または2に記載のガス製造装置。
- 前記少なくとも1つの反応器は、二酸化炭素を還元する金属酸化物を含む還元剤を前記還元体として収納する複数の反応器を含み、
当該ガス製造装置は、さらに、前記二酸化炭素との接触により酸化された前記還元剤を還元する還元物質を含む還元ガスを供給する還元ガス供給部を有し、
各前記反応器は、前記原料ガス供給部および前記還元ガス供給部の少なくとも一方に接続され、各前記反応器に供給する前記原料ガスと前記還元ガスとを切換可能または前記反応器同士の間で前記還元剤を移動可能である請求項3に記載のガス製造装置。 - さらに、前記反応器を通過した後のガス同士を合流させて、混合ガスを生成するガス合流部を有する請求項4に記載のガス製造装置。
- さらに、各前記反応器に接続され、互いに独立したガスラインを有する請求項4に記載のガス製造装置。
- 前記金属酸化物は、第3族〜第12族に属する金属元素から選択される少なくとも1種を含有する請求項1〜6のいずれか1項に記載のガス製造装置。
- 二酸化炭素を含む原料ガスを生成する原料ガス生成部と、
請求項1〜6のいずれか1項に記載のガス製造装置とを備え、
前記ガス製造装置が、前記原料ガス供給部を介して前記原料ガス生成部に接続されていることを特徴とするガス製造システム。 - 二酸化炭素を含む原料ガスと、前記二酸化炭素を還元する還元体とを接触させて、一酸化炭素を含む生成ガスを製造するガス製造方法であって、
前記還元体を収納する少なくとも1つの反応器と、前記原料ガスとを準備し、
前記反応器内において前記還元体に前記原料ガスを接触させて、前記二酸化炭素を前記一酸化炭素に変換し、
前記反応器を通過したガスをそのまま、または、前記反応器を通過したガスから前記一酸化炭素を精製することにより、前記生成ガスとして回収するのに際して、
前記反応器に供給するのに先立って、前記原料ガス中に含まれる酸素の濃度を1体積%未満に調整することを特徴とするガス製造方法。 - 前記少なくとも1つの反応器は、二酸化炭素を還元する金属酸化物を含む還元剤を前記還元体として収納する複数の反応器を含み、
該複数の反応器および前記原料ガスとともに、さらに、前記二酸化炭素との接触により酸化された前記還元剤を還元する還元物質を含む還元ガスを準備し、
前記原料ガスと前記還元ガスとを供給する前記反応器を切り換えることにより、各前記反応器内において前記還元剤に前記原料ガスと前記還元ガスとを交互に接触させて、前記二酸化炭素を前記一酸化炭素に変換した後、前記酸化された還元剤を還元する請求項9に記載のガス製造方法。 - 前記反応器を通過した後のガス同士を合流させて、混合ガスを生成し、
前記混合ガスをそのまま、または、前記混合ガスから前記一酸化炭素を精製することにより、前記生成ガスとして回収する請求項10に記載のガス製造方法。 - 各前記反応器を通過した後のガスを、互いに独立して処理する請求項10に記載のガス製造方法。
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