JP2020531271A - 温度スイング吸着方法 - Google Patents

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Abstract

水および少なくとも１つの副成分を含むガス状混合物（１１１）から標的成分を取り除くための温度スイング吸着方法であって、上記方法は、（ａ）標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された少なくとも１つの廃棄ストリーム（１１２）を提供する、少なくとも１つの吸着工程；（ｂ）前記標的成分が充填された吸着剤の脱着温度（Ｔdes）への加熱および脱着された標的成分を含む第１の排出ストリーム（１１６）の提供を含む脱着工程；（ｃ）調整工程；（ｄ）固体吸着剤を前記脱着温度（Ｔdes）より低い温度にして、ある量の標的成分および水を含む少なくとも１つの第２の排出ストリーム（１１７）を提供する少なくとも１つの標的成分を放出する工程；（ｅ）上記第２の排出ストリーム（１１７）から水を分離する工程；および（ｆ）そのようにして得られる水が除去されたストリームを上記吸着工程または上記吸着工程の少なくとも１つに付す工程を含む。

Description

本発明は、１つまたは複数の副成分を含む湿性のガス状混合物から標的成分を分離する方法に関する。特に、本発明は、上記標的成分の固体吸着剤への温度スイング吸着を伴う方法に関する。
ガス状混合物に含まれる標的成分の分離は、いくつかの分野、例えば化学薬品、燃料、食物、電力の生産において非常に重要である。分離は、環境問題のため、および／または工業的なプロセスにおける原料としてのそのような標的成分の使用のために望ましい。
多成分のガス状混合物からの標的成分の分離は、ガス状混合物が上記標的成分を選択的に取り除くのに適切な化合物を含む溶液と接触させられる、薬品洗浄を介して、または固体吸着剤上の選択的吸着を介して本質的に行うことができる。後者は、例えば、より少ない再生の消費量、大気中に溶媒排出量がないこと、およびより少ない腐食の問題という、前者よりも利点を有している。
ガス状混合物における少なくとも１つの副成分からの標的成分の分離のための吸着方法は、温度スイング吸着（ＴＳＡ）である。この方法は、吸着および再生（脱着）をそれぞれ行うために、固体吸着剤の加熱および冷却の交互の相を要する。
ＴＳＡプロセスのいくつかの商用適用がある。副成分として、窒素、水蒸気および不純物（例えばアルゴン、酸素）を含む煙道ガスからの二酸化炭素（ＣＯ2）の捕捉に使用されるＴＳＡプロセスについて以下に述べる。上記適用は非限定的な例として解釈される。
水の存在は、そのようなＴＳＡプロセスの性能にマイナスの影響を与えるかもしれず、ＣＯ2の吸着に有害であり得る。水は、煙道ガス条件でのＣＯ2吸着に使用される特定の吸着剤（例えば１３Ｘゼオライト）に対してＣＯ2よりも強く吸着されるが、Ｎ2および不純物（Ａｒ、Ｏ2）は、通常ＣＯ2よりも少ない吸着量であり、それ故、ＣＯ2を中間成分とする。結果として、生産性は低下する。生産性は、吸着剤の質量または体積単位当たりおよび単位時間当たりのＣＯ2の回収量として定義される。
水の除去にさまざまな方法が使用されてもよい。
第１の方法によれば、煙道ガスは、吸着剤に接触する前に脱水を受ける。その例は、特許文献１に開示されている。しかし、脱水は、追加のコストを伴う追加の装置（つまり乾燥機）において実施される。さらに、脱水の工程には、機械的および熱的なエネルギーの高い消費が伴う。別の欠点は、乾燥機が幾分かのＣＯ2も吸着し、したがって、乾燥機自体の再生の間にＣＯ2の損失を引き起こす可能性があることである。
別の方法によれば、ＴＳＡプロセスは、異なる吸着材料の重ねられた層を含む、特に水を選択的に吸着するのに適した第１材料の第１層および標的成分を選択的に吸着するのに適した第２材料の第２層を含む、固体吸着剤上で実施される。したがって、水は第１材料により除去され、標的成分は第２材料により除去される。上記材料は、好ましくは同じ温度範囲で再生される。
代替的には、副成分よりおよび水よりも標的成分の吸着に対して選択的である吸着剤が使用される。そのような吸着剤の例としては、特許文献２に示されているものなどの、特定の金属有機材料（ＭＯＭｓ）である。しかし、上記吸着材料は一般的ではなく、非常に高価である。
特許文献３は、ＴＳＡシステムおよびそれを使用して流体を精製する方法を開示している。
米国特許第８，５９１，６２７号明細書 米国特許第９，１３８，７１９号明細書 米国特許出願公開第２０１４／０３２６１３６号明細書
本発明は、先行技術の欠点を克服することを目的とする。より詳細には、本発明の目的は、乾燥および湿潤の両方の供給材料を処理して、関連プラントのエネルギー消費および複雑性を制限しながら高純度および高回収率を達成することができ、水およびＣＯ2に親和性のある一般的な吸着材料上で実施することができる、温度スイング吸着方法を提供することである。
この目的は、請求項１による、水および少なくとも１つの副成分を含むガス状混合物から標的成分を取り除く温度スイング吸着方法によって到達される。
上記方法は、
（ａ）固体吸着剤上に標的成分を吸着し、標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された少なくとも１つの廃棄ストリームを提供する、少なくとも１つの吸着工程と；
（ｂ）上記標的成分が充填された吸着剤の脱着温度（Ｔdes）への加熱およびある量の標的成分の脱着を含み、少なくとも部分的に再生された吸着剤と脱着された標的成分を含む第１の排出ストリームとを提供する、脱着工程と；
（ｃ）上記少なくとも部分的に再生された吸着剤を調整温度（Ｔcon）まで冷却する、調整工程とを含み、
（ｄ）固体吸着剤を上記脱着温度（Ｔdes）より低い温度にして、ある量の標的成分および水を含む少なくとも１つの第２の排出ストリームを提供する、少なくとも１つの標的成分を放出する工程と、
（ｅ）上記第２の排出ストリームから水を分離し、少なくとも１つの水が除去されたストリームを生産する工程と、
（ｆ）上記水が除去されたストリームを上記吸着工程または上記吸着工程の少なくとも１つに付す工程とを特徴とする。
上記少なくとも１つの標的成分を放出する工程（ｄ）は、上記脱着工程（ｂ）の前または後に実施される。
上記方法は１つまたは複数の吸着工程を含み得、各吸着工程は標的成分が除去された１つの廃棄ストリームを提供する。いくつかの実施形態では、上記方法は単一の吸着工程を含み、１つの廃棄ストリームのみが提供される。他の実施形態では、上記方法は複数の吸着工程を含み、複数の廃棄ストリームが提供される。
上記方法は１つまたは複数の標的成分を放出する工程を含み得、各工程は１つの第２の排出ストリームを提供する。いくつかの実施形態では、上記方法は単一の標的成分を放出する工程を含み、１つの排出ストリームのみが提供される。他の実施形態では、上記方法は複数の標的成分を放出する工程を含み、複数の排出ストリームが提供される。結果として、上記第２の排出ストリームの数に応じて、１つまたは複数の水が除去されたストリームが生成される。
いくつかの実施形態では、上記方法は１つの吸着工程のみを含み、上記水が除去されたストリームまたは上記水が除去されたストリームの少なくとも１つが上記吸着工程に付される。他の実施形態では、上記方法は複数の吸着工程を含み、上記水が除去されたストリームまたは上記水が除去されたストリームの少なくとも１つがそれらの吸着工程のうちの少なくとも１つに付される。いくつかの実施形態によれば、１つよりも多くの水が除去されたストリームが生成され、好ましくは、各々が吸着工程にさらされる。
好ましい実施形態によれば、上記工程（ｅ）は、上記第２排出ストリームを冷却し、そこに含まれる水の少なくとも一部を液化する工程を含み、また液化された水を分離し、それにより上記水が除去されたストリームを得る工程も含む。
第１の実施形態では、上記標的成分を放出する工程または上記標的成分を放出する工程の少なくとも１つは、脱着工程（ｂ）の前に行われ、標的成分が充填された吸着剤を上記脱着温度（Ｔdes）より低い温度に加熱する工程を含む。当該実施形態によれば、標的成分は脱着により放出される。
第２の実施形態では、上記標的成分を放出する工程または上記標的成分を放出する工程の少なくとも１つは、上記廃棄ストリームの少なくとも一部または上記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て脱着工程後（ｂ）の後に行われる。好ましくは、上記廃棄ストリームまたは上記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つは、全てまたはほぼ全てが当該工程に使用される。
好ましくは、上記第２の実施形態によれば、標的成分を放出する工程は、上記少なくとも部分的に再生された吸着剤を、好ましくは上記調整温度（Ｔcon）より高い温度に冷却することを含み、上記冷却は、上記廃棄ストリームの少なくとも一部または上記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て行われ、任意には、上記工程（ｄ）に付される前に冷却される。
この第２の実施形態によれば、標的成分は、廃棄ストリームまたは廃棄ストリームのうちの少なくとも１つに含まれる少なくとも１つの副成分による吸着されていない標的成分の置換によって放出される。標的成分はまた、脱着工程（ｂ）の間に事前に脱着されていないある量の標的成分の脱着によって部分的に放出されてもよい。
本発明の方法は、１つよりも多くの上記標的成分を放出する工程を含み得、それらの工程うちの１つは上記脱着工程（ｂ）の前に実施され、別の工程は、その後に、上記廃棄ストリームの少なくとも一部または上記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つであって、任意にはそこに付される前に冷却されるものの助けを得て行われる。例えば、本発明の方法は２つの標的成分を放出する工程を含む。
特に好ましい実施形態によれば、上記方法は、吸着剤または吸着剤の多層を含む複数の反応器において実施され、各反応器は上記工程（ａ）から（ｆ）を行う。上記吸着剤は好ましくは固定床吸着剤である。
好ましくは、１つの反応器によって提供される上記水が除去されたストリームまたは上記水が除去されたストリームの少なくとも１つは、上記吸着工程または上記吸着工程のうちの１つを実行中の複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器に付される。
１つの反応器によって提供される上記水が除去されたストリームまたは上記水が除去されたストリームの少なくとも１つは、適切なタンクにおける中間貯蔵を伴って、または伴わないで、上記吸着工程または上記吸着工程のうちの１つを行っている上記少なくとも１つの他の反応器に付されてもよい。
いくつかの実施形態によれば、脱着工程（ｂ）は、吸着剤と接触している熱媒体との直接的な熱交換を含む。したがって、脱着工程（ｂ）で伝達される熱のすべてまたは一部は、直接的な熱交換によって伝達される。
好ましくは、上記熱媒体は、主に標的成分を含むストリームである。例えば、上記熱媒体は、標的成分を含む上記で特定された第１および第２の排出ストリームによって提供される。
同様に、調整工程（ｃ）は、吸着剤と接触している冷却媒体との直接的な熱交換を含み得る。したがって、調整工程（ｃ）で伝達される熱のすべてまたは一部は、直接的な熱交換によって伝達される。
好ましくは、上記冷却媒体は、標的成分が除去され、好ましくは上記少なくとも１つの副成分を含むストリームである。例えば、上記冷却媒体は、標的成分が除去された上記で特定された少なくとも１つの廃棄ストリームによって提供される。
他の実施形態によれば、脱着（ｂ）および調整（ｃ）工程の少なくともの１つは間接的な熱交換を含む。そのような実施形態では、熱のすべてまたは一部は間接的な熱交換によって伝達される。
さらなる実施形態は、上記脱着工程（ｂ）および／または上記調整工程（ｃ）のための直接的な熱交換および間接的な熱交換の両方を含む。したがって、工程（ｂ）および／または（ｃ）で伝達された熱は、部分的には直接的な熱交換によって、また部分的には間接的な熱交換によって伝達されてもよい。
好ましくは、脱着温度（Ｔdes）は、２５０℃以下、好ましくは２００℃以下、およびより好ましくは１７０℃以下である。好ましくは、調整温度（Ｔcon）は、６０℃以下、好ましくは４０℃以下である。
間接的な熱交換は、熱交換が吸着剤と熱伝達（加熱または冷却）媒体との間の境界面で起こることを示す。いくつかの実施形態では、プレートまたはチューブなどの適切な熱交換体が吸着剤に浸され、それに上記媒体が供給される。いくつかの実施形態では、吸着剤が充填されたチューブ、およびチューブの外部、例えば、吸着器の外殻側に供給される熱交換媒体が使用される。
直接的な熱交換は、吸着剤が熱媒体または冷却媒体と直接接触され、熱交換体の導入を避けることができ、それにより、熱慣性が減少し、良好な熱交換が保障されるという利点を有する。他方、間接的な熱交換は、吸着剤と加熱媒体または冷却媒体との間の接触がないことにより、吸着剤のより高い作用能力が保障され、熱交換流体の選択のより一層の自由を提供するため好ましい。
上述のように、本発明の方法が複数の反応器において実施される好ましい実施形態に対して、以下で参照がなされる。実施形態１は、脱着工程（ｂ）の後に行われる１つの標的成分を放出する工程を含む方法について言及し、実施形態２は、脱着工程（ｂ）の前に実施される１つの標的成分を放出する工程を含む方法について言及し、実施形態３は、２つの標的成分を放出する工程、すなわち、脱着工程（ｂ）の前に行われる工程と脱着工程（ｂ）の後に行われる工程とを含む方法について言及している。
実施形態１
脱着工程（ｂ）の後に行われる標的成分を放出する工程は、脱着工程（ｂ）により事前に放出されていないさらなる量の標的成分を放出する効果を有する。
上記さらなる量の標的成分は、廃棄ストリームに含まれる少なくとも１つの副成分による吸着されていない標的成分の置換によって放出され、また脱着工程（ｂ）の間に事前に脱着されていないある量の標的成分の脱着によって部分的に放出されてもよい。上記廃棄ストリームはパージストリームとして作用し、それゆえ、また便宜のため、上記標的成分を放出する工程は「パージ工程」とも呼ばれる。
上記パージ工程から放出された標的成分は、その後、吸着工程下の別の反応器に再循環され、そこで回収される。上記再循環は、上記パージ工程の排出ストリームに含まれる水の少なくとも部分的な除去の後に行われる。したがって、上記パージ工程は標的成分の回収率の増加をもたらす。さらに、本出願人は、驚くべきことに、上記工程は、吸着熱によって差し引かれたエネルギーにより、はるかに速く行われることを発見し、これはサイクルの生産性にとって有益である。
好ましくは、上記パージ工程は、複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器によって提供される上記廃棄ストリームの少なくとも一部または上記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て行われる。
上記廃棄ストリームの少なくとも一部は、適切なタンクにおける中間貯蔵を伴い、または伴わず、廃棄ストリームを提供する上記少なくとも１つの他の反応器から上記パージ工程下の反応器に受け渡してもよい。
より好ましくは、上記パージ工程に付される廃棄ストリームまたはその一部および上記吸着工程または上記吸着工程の少なくとも１つに付される少なくとも１つの水が除去されたストリームは、２つの異なる反応器によって提供される。言い換えると、好ましい実施形態によれば、上記の一連の工程を実行中の一般的な反応器は、複数の反応器のうちの１つの反応器から廃棄ストリームを得て、別の反応器から水が除去されたストリームを得るため、少なくとも２つの他の反応器とインタフェース接続する。
上記廃棄ストリームまたはその一部は、何の熱交換もなしで、すなわち、反応器間に熱交換器なしで、上記パージ工程を行っている反応器に供給されてもよい。代替的に、上記廃棄ストリームまたはその一部は、パージ工程に付される前に冷却されてもよい。好ましくは、上記廃棄ストリームまたはその一部は外部熱交換器において冷却される。当該外部冷却は、続く調整工程（ｃ）に必要とされる時間をさらに短縮する。
好ましくは、上記廃棄ストリームまたはその一部は、調整温度（Ｔcon）より低い温度に冷却される。好ましくは、それは５℃から４０℃の範囲の温度に冷却される。異なる実施形態によれば、それは周囲温度（例えば２５℃）または周囲温度未満（例えば１０℃）に冷却することができる。
特定の実施形態では、上記方法は複数の反応器において実施され、ここで、第１の反応器は上記パージ工程を行い、上述の第２排出ストリームを提供し、上述の第２排出ストリームは上記工程（ｅ）にさらされて、上記水が除去されたストリームを生成し；第２の反応器は上記少なくとも１つの吸着工程を実施して、上記少なくとも１つの廃棄ストリームを提供し；上記水が除去されたストリームの少なくとも一部は上記吸着工程を行っている上記第２の反応器に再循環され、そして、上記廃棄ストリームの少なくとも一部は上記パージ工程を行っている上記第１の反応器に供給され、それにより、上記第１の反応器と上記第２の反応器との間に閉じたループが形成される。
好ましい実施形態によれば、上記方法は複数の反応器において実施され、ここで、各反応器は第１の吸着工程および第２の吸着工程を行い、後者は、上記第１の吸着工程の後かつ上記脱着工程（ｂ）の前に実施される。
したがって、上記第１の吸着工程は、好ましくは、上記ガス状混合物の投入ストリームを固体吸着剤と接触させること、および上記投入ストリームからの標的成分の吸着を含み、標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された第１の廃棄ストリームを提供する。好ましくは、第１の吸着工程中に、投入ストリームにおける全量または略全量の標的成分が吸着される。第１の吸着工程中に、投入ストリームに含まれる少なくともいくらかの水が標的成分と一緒に吸着される。
第２の吸着工程は、好ましくは、充填した吸着剤を、工程（ｅ）を実行中の複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器によって提供される水が除去されたストリームまたは水が除去されたストリームの少なくとも１つと接触させる工程を含み、ここで、上記水が除去されたストリームに含まれるある量の標的成分が吸着され、標的成分が除去された第２の廃棄ストリームが生成される。
水が除去されたストリームは、任意には、上記第２の吸着工程に付される前に加熱される。この任意の熱交換によって、続く脱着工程（ｂ）に必要とされる時間が有利に短縮される。
第２の吸着工程には、上記水が除去されたストリームに含まれる標的成分の一部の吸着を伴い、これにより吸着熱が放出される。したがって、第２の吸着工程は、回収された標的成分の純度を増大させる。さらに、本出願人は、驚くべきことに、第２の吸着工程が、放出された吸着熱により、より速く行われることを見出した。これは、特にサイクルの生産性にとって有益である。
好ましくは、上記パージ工程は、上記第２の吸着工程を実行中の上記複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器によって提供される第２の廃棄ストリームの少なくとも一部の助けを得て行われる。
好ましくは、上記第１の廃棄ストリームは、前述の工程（ｃ）の間に吸着剤を調整温度（Ｔcon）に冷却するために少なくとも部分的に使用される。上記第１の廃棄ストリームの少なくとも一部は、任意には、調整工程（ｃ）に付される前に冷却される。
特定の実施形態によれば、パージ工程を行っている第１の反応器と第２の吸着工程を行っている第２の反応器との間に閉じたループが形成される。
上記廃棄ストリームおよび上記水が除去されたストリームが、それぞれ、上記パージストリームおよび上記第２の吸着工程の前に冷却および加熱される実施形態は、熱交換の点でより大きな柔軟性を提供する。
実施形態２
さらなる量の標的成分が脱着を介して放出されるため、脱着工程（ｂ）の前に行われる標的成分を放出する工程は、「さらなる脱着工程」とも呼ばれる。
上記さらなる脱着工程および続く工程（ｅ）から結果として生じる水が除去されたストリームは、好ましくは、上記少なくとも１つの吸着工程を実行中の上記複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器に再循環される。
特定の実施形態では、本発明の方法は複数の反応器において実施され、ここで、各反応器は単一の吸着工程を行う。上記吸着工程は、好ましくは、上記ガス状混合物の投入ストリームを固体吸着剤と接触させること、および上記投入ストリームから標的成分を吸着させることを含み、標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された廃棄ストリームを提供する。
好ましくは、水が除去されたストリームは、ガス状混合物供給ストリームと混合されて、吸着工程（ａ）を行っている上記少なくとも１つの他の反応器への投入ストリームを形成する。
吸着工程（ａ）中に、上記少なくとも１つの副成分の一部は、標的成分と一緒に不可避的に吸着され、上記さらなる脱着工程が、吸着剤から上記少なくとも１つの副成分を放出するために行われる。
上記さらなる脱着工程中に、標的成分の一部が副成分と一緒に脱着されるが、これは、上記さらなる脱着工程中に放出される第２の排出ストリームが標的成分の一部も含むことを意味している。上記さらなる脱着工程は、前の吸着工程（ａ）中に吸着される主に副成分からなるストリームを脱着するように、および標的成分の脱着を低減するように制御される。この目的のために、上記さらなる脱着工程は適切な低温で実施される。より詳細には、上記さらなる脱着工程では、続く脱着工程（ｂ）の間に到達される温度（Ｔdes）より低い温度に達する。より好ましくは、上記さらなる脱着工程の温度は、続く脱着工程（ｂ）の温度（Ｔdes）よりも少なくとも４０℃低い。
上記さらなる脱着工程の温度は、ほとんどの副成分を脱着させ、同時に標的成分の顕著な脱着を避けるような方法で選択される。したがって、大部分の標的成分は吸着剤に残って、続く脱着工程（ｂ）で放出され、上記さらなる脱着工程の第２の排出ストリームは、かなりの量の少なくとも１つの副成分を含む。好ましい実施形態では、上記第２の排出ストリームは、主に上記少なくとも１つの副成分を含む。
好ましくは、上記第２の排出ストリームは、２０％以上の副成分、より好ましくは５０％以上の副成分を含む。典型的な実施形態では、３０〜８０％、より好ましくは５０〜８０％の副成分を含む。
上記工程の間に脱着される標的成分は、適切なタンクにおける相対的に水が除去されたストリームの中間貯蔵後に、同じ反応器内で回収されてもよく、または吸着工程（ａ）を行っている別の反応器内で、任意には、適切なタンクにおける相対的に水が除去されたストリームの中間貯蔵後に、回収されてもよい。
より詳細には、いくつかの実施形態によれば、上記第２の排出ストリームは、中間貯蔵なしで、さらなる脱着工程下の反応器から吸着工程（ａ）下の別の反応器に受け渡される。これは、上記第２の排出ストリームを受け渡す２つの異なる反応器のさらなる脱着工程と吸着工程（ａ）とが同調され、１つの反応器がさらなる脱着工程を行う一方で、もう１つの反応器が吸着工程（ａ）を行うことを意味する。
他の実施形態では、上記第２排出ストリームは、適切なタンクにおける中間貯蔵を伴い、さらなる脱着工程下の反応器から吸着工程（ａ）下の別の反応器に受け渡される。これは、ガス状生成物を受け渡す２つの異なる反応器のさらなる脱着工程と吸着工程（ａ）とが同調していないことを意味する。上記中間貯蔵を伴う実施形態は、２つの反応器の上記工程の持続時間が異なってもよいため、より大きな柔軟性を提供する。
上記さらなる脱着工程は、間接的な熱交換または吸着剤と接触している熱媒体との直接的な熱交換を含み得る。好ましくは、上記熱媒体は、主に標的成分を含むストリームである。
実施形態３
上記方法は好ましくは複数の反応器において実施され、ここで各反応器は、実施形態１について既に上述したように、第１の吸着工程および第２の吸着工程を行う。
本実施形態によれば、本発明の方法は複数の反応器において実施され、ここで、各反応器は、実施形態２におけるように主脱着の前に標的成分を放出する工程（すなわちさらなる脱着工程）を行い、第１の水が除去されたストリームを提供し、そして、その後、実施形態１におけるように標的成分を放出する工程（すなわちパージ工程）を行い、第２の水が除去されたストリームを提供する。好ましくは、上記第１の水が除去されたストリームは上記第１の吸着工程に再循環され、上記第２の水が除去されたストリームは上記第２の吸着工程に再循環される。
上記標的成分を放出する工程のうちの１つまたは両方の間に放出される標的成分は、中間貯蔵後に同じ反応器内で、または任意には適切なタンクにおける中間保存後に吸着下の別の反応容器内で回収することができる。
脱着工程（ｂ）の前に行われる標的成分を放出する工程の持続時間は、好ましくは第２の吸着工程の持続時間の３倍から１０倍であり、より好ましくは６倍である。さらに、脱着工程（ｂ）の持続時間は、好ましくは第２の吸着工程の持続時間の１５倍から７０倍である。調整工程（ｃ）の持続時間は、好ましくは、脱着工程（ｂ）の前の標的成分を放出する工程の持続時間の１０倍から５０倍である。
上記の持続時間によって、高い値の純度および回収率だけでなく、高生産性および低エネルギー消費の達成が可能になる。
実際に、脱着（ｂ）または調整（ｃ）の工程のより短い持続時間は、ＣＯ2純度およびＣＯ2回収率を損なうであろう。一方で、より長い持続時間は、純度および回収率の点で有益であるが、サイクルの生産性にとっては不利益であろう。
第２の吸着工程のより短い持続時間は、代わりにエネルギー消費を減少させ、生産性を向上させるが、ＣＯ2純度を損なうであろう。一方で、より長い持続時間は、ＣＯ2純度を高めるが、生産性を悪化させ、エネルギー需要を増加させるであろう。
したがって、本出願人が見出した持続時間は最適に近い値を表している。
本発明の好ましい適用によれば、標的成分は二酸化炭素である。好ましくは、上記少なくとも１つの副成分は窒素を含む。
好ましくは、上記ガス状混合物は煙道ガスである。本発明の好ましい適用において、ガス状混合物は、例えばアンモニアプラント、メタノールプラント、尿素プラント、化石燃料火力発電所のいずれかの煙道ガスであり得る。
本発明の別の目的は、アンモニア、メタノールまたは尿素のプラントまたは化石燃料火力発電所の煙道ガスを処理するための上記方法の使用である。メタノールまたは尿素のプラントの場合、いくつかの実施形態は、回収されたＣＯ2の、原料としての使用を含む。
本発明にはいくつかの利点がある。
まず、その方法に供給するガス状混合物に含まれる水は、標的成分を含む水が除去されたストリームとして吸着に適切に再循環されるいくつかの内部のストリームからの工程（ｅ）を介した除去のおかげで蓄積しない。
さらに、標的成分を含む水が除去されたストリームの吸着への再循環および標的成分が除去された廃棄ストリームの前述のパージ工程への再循環によって、ＴＳＡプロセスの性能が向上する。特に、水が除去されたストリームによって、脱着工程の間に生じる再生の前に、吸着材料は標的成分（例えばＣＯ2）が豊富になり、それにより、標的成分の純度および回収率の両方が改善される。回収率を増加し、吸着材の標的成分に対する能力が次のサイクルにおいてより大きくなるように、廃棄ストリームは、調整前に標的成分を置換させ、そして任意には脱着させることによって吸着材料を「洗浄」する。
さらに、液化を介した水の分離は、ストリームをより低い温度の吸着剤に再循環するときに生じるであろう水の吸着材料を覆う液化を防ぐため、特に利点がある。これは、吸着が好ましくは比較的低い温度、すなわち６０℃以下で生じることを考慮すると、さらにより利点がある。内部の再循環からの水の除去によって、標的成分のための吸着剤の有効容量が増加される。
別の利点は比較的低い再生温度（上記で脱着温度Ｔdesとも呼ばれる）であり、これは好ましくは２００℃未満である。これは、吸着材料がわずかな量の水を含むという事実に起因しており、そうでなければ、大量の水により高い脱着温度が必要とされるであろう（例えば３００℃）。
液化を介する水の分離はまた、比較的高い露点を有する方法のストリーム（すなわち、前述の標的成分を放出する工程を出るストリーム）上で実施されるため有利である。
さらに、水の液化は、吸着剤の再生とは対照的に、非常に簡単な技術であり、何ら顕著なエネルギー消費を伴わない。
本発明の方法のおかげで、追加コストや機械的および熱的なエネルギーの高消費を伴う乾燥機などの、水の除去のための追加の装置は必要とされない。
本発明はまた、いくつかの反応器を同調的に動作させることが可能であり、異なる反応器の動作サイクルは時間的に適切にシフトされる。これは、連続的な動作が望まれるほとんどの用途にとって有利である。
サイクルのスケジューリングは、任意の必要なアイドル時間を含む、サイクルの工程の数、順序、および持続時間、ならびに連続的な動作を実施するために必要とされる反応器の数および接続を決定することにある。これは、単位時間および吸着剤質量当たりの生成される標的化合物の量として定義される、サイクルの効果的な生産性に対する効果を有している。
スケジュールは、課された制約、例えば、連続的な供給、連続的な生産、工程の同調に依存する。本発明のＴＳＡサイクルに関して考慮され得るさらなる制約は、別の反応器が脱着工程（ｂ）を開始すると同時に調整工程（ｃ）を開始する反応器を有し、したがって、反応器に存在する高温の熱流体の再利用を可能にして、別の反応器の熱を上昇させること（いわゆる温度等化）である。
煙道ガスからのＣＯ2捕捉のために、スケジューリングは、連続的な供給を処理する、および／または常時標的成分のストリームを連続的に生成する可能性を確かなものとする。
本発明の利点は、好ましくかつ非限定的な実施形態の以下の説明の助けにより明らかになるであろう。
本発明の様々な実施形態による、煙道ガスから二酸化炭素を取り除くための温度スイング吸着方法のブロック図である。 本発明の様々な実施形態による、煙道ガスから二酸化炭素を取り除くための温度スイング吸着方法のブロック図である。 本発明の様々な実施形態による、煙道ガスから二酸化炭素を取り除くための温度スイング吸着方法のブロック図である。 本発明の様々な実施形態による、煙道ガスから二酸化炭素を取り除くための温度スイング吸着方法のブロック図である。 本発明の様々な実施形態による、煙道ガスから二酸化炭素を取り除くための温度スイング吸着方法のブロック図である。
図１の実施形態
図１を参照すると、本発明の方法は、例えば反応器１０１、１０２、１０３を含む複数の反応器において行われる。各反応器１０１〜１０３は、標的成分のための吸着剤、例えばＣＯ2吸着用ゼオライト１３Ｘなどの固定床を含む。
各反応器は多くの工程、すなわち、第１の吸着工程（ａ）、第２の吸着工程（ａ１）、脱着工程（ｂ）、パージ工程（ｂ１）、調整工程（ｃ）および液化工程を行う。反応器は相互接続されており、上記方法の工程のいくつかの間に、反応器は１つまたは複数のストリームを１つまたは複数の他の反応器と交換してもよい。図１において、ブロック（ａ）、（ａ１）、（ｂ）、（ｂ１）、（ｃ）は、上記方法の工程を行っている間の反応器１０１、１０２、１０３を示している。
第１の吸着工程（ａ）中に、処理されるガス、例えば煙道ガスが反応器に入れられ、標的成分が吸着され、結果として廃棄ストリームが生じ、部分的に吸着剤に標的成分が充填される。第２の吸着工程（ａ１）中に、吸着剤が、パージ工程（ｂ１）を行っている別の反応器の流出物を液化させることによって得られる標的成分の豊富なストリームと接触させられる。結果として、さらなる量の標的成分が吸着され、１つまたは複数の副成分が送出され、それにより、別の廃棄ストリームが産生される。脱着工程（ｂ）中に、吸着剤が直接的または間接的な熱交換によって加熱され、結果として、標的成分の脱着および吸着剤の部分的な再生が生じる。パージ工程（ｂ１）中に、部分的に再生された吸着剤は、第１の吸着工程（ａ）を行っている間に別の反応器から得られた（主に１つまたは複数の副成分を含む）廃棄ストリームの少なくとも一部と接触させられる。工程（ｃ）は、サイクルを再び開始するために吸着剤を吸着温度に戻す、調整工程である。
上記工程および反応器間の上記相互作用は、反応器１０１の作業サイクルを参照してより詳細に説明される。
第１の吸着工程（ａ）
燃焼プロセスから生じ、主に二酸化炭素（ＣＯ2）、窒素（Ｎ2）および水（Ｈ2Ｏ）を含む煙道ガス１１１が反応器１０１に供給され、ここでＣＯ2およびいくらかの水が反応器のゼオライト床上に吸着され、それらは、窒素と比較して上記吸着剤とのより高い親和性を有している。
結果として、工程（ａ）はＣＯ2が充填された吸着剤および主にＮ2を含む第１の廃棄ストリーム１１２を提供する。上記廃棄ストリーム１１２の一部１１３は、以下に説明するように、脱着工程（ｂ）前に行われるパージ工程（ｂ１）を実行中の別の反応器において（例えば反応器１０３において）使用することができる。廃棄ストリーム１１２の残りの部分１１４は送出（export）され、換気されてもよく、または適切な場合にはさらなる領域に使用されてもよい。例えば、アンモニアのプラントでは、窒素に富んだ上記ストリーム１１４はアンモニアの合成に使用することができる。
好ましくは、第１の吸着工程（ａ）は、周囲温度、例えば１５℃から３０℃の範囲の温度で行われる。好ましくは、上記工程（ａ）は上向流で実施され、これは、煙道ガス１１１が反応器１０１の底部から供給され、廃棄ストリーム１１２が上部から反応器１０１を出ることを意味している。
第２の吸着工程（ａ１）
反応器１０１は、ガス状のＣＯ2に富んだストリーム１２８を受ける。上記ストリーム１２８は、パージ工程（ｂ１）を実行中の別の反応器（例えば反応器１０２）の排出ストリーム１２７を、水１２９の除去のための専用の液化装置１０４における液化工程に付すことにより得られる。したがって、上記ＣＯ2に富んだストリーム１２８は、水も取り除かれ、水が除去されたストリームと呼ばれる。
上記水が除去されたストリーム１２８は、反応器１０１の底部に供給され、これは、工程（ａ１）が工程（ａ）と同じ流れ方向で実施されることを意味している。
上記水が除去されたストリーム１２８は、任意には、上記反応器１０１に入る前に外部熱交換器１０において加熱される。例えば、上記ストリーム１２６は、任意には３４３Ｋ（７０℃）の温度に加熱される。
上記工程（ａ１）中に、ＣＯ2に富んだストリーム１２８に含まれる二酸化炭素の一部は、第１の吸着工程（ａ）の結果として既に部分的にＣＯ2が充填されている吸着床上に吸着され、主にＮ2を含む第２の廃棄ストリーム１１５が得られ、これは、上述のストリーム１１２と同様に、送出されて、換気され得るか、または上記方法において使用され得る。
いくつかの実施形態では、反応器１０１の第２の吸着工程（ａ１）および反応器１０２のパージ工程（ｂ１）は同調され、これは、反応器１０２の出口で液化装置１０４を出る水が除去されたストリーム１２８が中間貯蔵なしで反応器１０１に入ることを意味している。他の実施形態では、上記水が除去されたストリーム１２８は、適切なタンク（図示せず）内に貯蔵され、続いて、上述の工程（ａ１）のために反応器１０１に導入される。中間貯蔵を伴う後者の実施形態は、２つの反応器の工程（ａ１）および（ｂ１）の持続時間を異なるものとすることができるため、より大きな柔軟性を提供し得る。
脱着工程（ｂ）
ＣＯ2が充填された吸着剤は、例えば４２０Ｋ（１４７℃）に加熱され、結果として、ＣＯ2が脱着されて、高純度のＣＯ2のストリーム１１６が生成され、反応器１０１の吸着剤が部分的に再生される。
脱着工程（ｂ）は、間接的な熱交換または直接的な熱交換のいずれかによって行うことができる。
間接的な熱交換の場合、好ましくは、反応器の端部の一方は開いたままで、もう一方は閉じたままであり、これは半開放の加熱工程であることを意味している。
直接的な熱交換の場合、吸着剤との直接的な接触のために反応器に高温の再生媒体が供給される。好ましくは、反応器１０１の両端が開いたままにされ、上記再生媒体が工程（ａ）および（ａ１）に対して反対側に、すなわち上部から底部に流れる。好ましくは、上記再生媒体は、主にＣＯ2（すなわち、標的成分）でできている。
パージ工程（ｂ１）
反応器１０１における吸着剤は、別の反応器（例えば反応器１０３）の第１の吸着工程（ａ）から結果として生じる廃棄ストリーム１３２の一部１３３でパージされる。上記廃棄ストリーム１３２は、反応器１０１から得られる前述のストリーム１１２と組成が類似している。
上記一部１３３は、好ましくは上部から反応器１０１に供給され、これは、工程（ｂ１）が、工程（ａ）および（ａ１）に対して反対の流れ方向で実施されることを意味している。
上記廃棄ストリーム１３３は、任意には、反応器１０１に入る前に外部熱交換器２０において冷却される。例えば、廃棄ストリーム１３３は２８３Ｋ（１０℃）の温度に冷却される。
上記工程（ｂ１）中に、廃棄ストリーム１３３は、回収率が増加されるように、吸着されていないＣＯ2の少なくとも一部を反応器から除く（displacing）（および任意にはＣＯ2のさらなる部分を脱着させる）ことによって吸着剤を「洗浄」し、それにより、ＣＯ2に富んだストリーム１１７を形成する。上記ＣＯ2に富んだストリーム１１７は、前述したＣＯ2に富んだストリーム１２７と同様に、別の反応器の第２の吸着工程（ａ１）で使用することができる。
いくつかの実施形態では、反応器１０３を出る廃棄ストリーム１３３が、中間貯蔵なしで反応器１０１に通されるように、反応器１０３の第１の吸着工程（ａ）、反応器１０１の液化工程およびパージ工程（ｂ１）は同調される。他の実施形態では、上記ストリーム１３３用の貯蔵タンクが提供される。
調整工程（ｃ）
サイクルを再開するために、吸着剤は吸着温度まで冷却される。上記調整工程（ｃ）は、反応器１０１の一端が開いたままにされ、他端が閉じたままにされている、一定圧力で、または反応器１０１の両端が閉じられている、わずかに真空の状態で実施することができる。
反応器１０２および１０３などの他の反応器も同じ工程を行う。
図２の実施形態
図２を参照すると、本発明の方法は、例えば反応器２０１、２０２、２０３を含む、複数の反応器においてで行われる。各反応器２０１〜２０３は、標的成分のための吸着剤、例えば、ＣＯ2吸着用のゼオライト１３Ｘなどの固定床を含む。
各反応器は多くの工程、すなわち、吸着工程（ａ）、第１の脱着工程（ａ２）、第２および主脱着工程（ｂ）、調整工程（ｃ）および液化工程を行う。図２では、ブロック（ａ）、（ａ２）、（ｂ）、（ｃ）は、上記方法の工程を実行中の反応器２０１、２０２、２０３を示している。
吸着工程（ａ）中に、処理されるガス、例えば、煙道ガスは反応器に入れられ、標的成分が優先的に吸着され、結果として廃棄ストリームが生じ、吸着剤に標的成分が充填される。第１の脱着工程（ａ２）中に、吸着剤から１つまたは複数の副成分を取り除くために、吸着剤がわずかに加熱され、これは、結果として標的成分の一部の脱着にもつながる。第２の（主）脱着工程（ｂ）中に、吸着剤は直接的または間接的な熱交換によって加熱され、結果として標的成分の脱着および吸着剤の再生が生じる。調整工程（ｃ）中に、工程（ａ）でサイクルを再開するために、吸着剤の温度が下げられる。
上記の工程は、ここで反応器２０１および好ましい実施形態を参照して説明される。
吸着工程（ａ）
主に二酸化炭素（ＣＯ2）、窒素（Ｎ2）および水（Ｈ2Ｏ）を含む燃焼煙道ガス２１１が、主にＮ2および少量のＣＯ2を含むガス状生成物２３２と混合され、得られる混合物２４０が反応器２０１に供給される。上記ガス状生成物２３２は、上記第１の脱着工程（ａ２）を行う複数のうちの別の反応器（例えば反応器２０３）の排出ストリーム２３０を、水２３３の除去のための専用の液化装置２０４における液化工程に付すことにより得られる。上記ストリーム２３８は水が除去されたストリームとも呼ばれる。
吸着工程（ａ）中に、ＣＯ2およびいくらかの水が、反応器２０１のゼオライト床上に吸着されて、ＣＯ2が充填された吸着剤が提供され、および主にＮ2を含むＣＯ2が除去された流出物２１２が送出され、これは換気され得るか、または適切な場合にはさらなる領域のために使用され得る。例えば、アンモニアのプラントでは、窒素に富んだ上記ストリーム２１２が、アンモニアの合成に使用され得る。Ｎ2のごく一部もゼオライト床上に吸着されるが、このような一部は吸着されたＣＯ2よりもはるかに小さい。
いくつかの実施形態では、反応器２０１の吸着工程（ａ）、反応器２０３の液化工程および第１の脱着工程（ａ２）が同調され、これは、液化装置２０４からのガス状生成物２３２が中間貯蔵なしで反応器２０１に入ることを意味している。他の実施形態では、上記ガス生成物２３２は、反応器２０３の外側の適切なタンク内に貯蔵され、続いて、工程（ａ）下の反応器２０１に導入される。
第１の脱着工程（ａ２）
反応器２０１に含まれるＣＯ2が充填された吸着剤は、続く主脱着工程（ｂ）の温度より低い選択温度に加熱される。例えば、上記第１の脱着工程（ａ２）中吸着剤により到達される温度は、３６０と３８０Ｋの間（８７〜１０７℃）に含まれる。
上記工程（ａ２）中に、いくつかの窒素、水および少量のＣＯ2が脱着されて、ガス状生成物２２０が提供される。上記工程（ａ２）中、圧力は一定に保たれ、反応器の下端のみが開いたままにされる。
そのようにして得られるガス状生成物２２０は、続いて、専用の液化装置２０５における液化工程に付され、水が除去されたストリーム２２２および水２２３が提供される。上記ストリーム２２２は、その後、そこに含まれるＣＯ2を回収するために、前述したガス生成物２３２と同様に、反応器２０２の煙道ガスの供給材料と混合される。例えば、上記ガス状生成物２２２は、第２の反応器２０２に入れられた煙道ガス２２１と混合されて、混合物２５０を形成する。
いくつかの実施形態では、ガス状生成物２２２を、同じ反応器２０１における吸着工程（ａ）に付すこともできる。そのような場合、上記ガス状生成物２２２は、反応器に再循環される前に適切なタンク（図示せず）内に貯蔵される。
第２の（主）脱着工程（ｂ）および調整工程（ｃ）
まだＣＯ2が充填されている吸着剤は、例えば４２０Ｋ（１４７℃）まで加熱され、結果として、ＣＯ2は脱着されて、高純度のＣＯ2の流れ２１６が生成され、反応器２０１の吸着剤は再生される。
再生された吸着剤は、続いて、サイクルを再開するために、吸着温度、例えば周囲温度まで冷却される。
図３の実施形態
図３を参照すると、本発明の方法は、例えば反応器３０１、３０２、３０３を含む、複数の反応器において実施され、各反応器３０１〜３０３は、標的成分のための吸着剤、例えば、ＣＯ2吸着用のゼオライト１３Ｘなどの固定床を含む。
各反応器は、第１の実施の形態と同じ順序である一連の工程を、第２の実施形態と同じさらなる脱着工程（ａ２）を追加して行う。上記さらなる脱着工程（ａ２）は、第２の吸着工程（ａ１）の後かつ脱着工程（ｂ）前に実施される。便宜のため、上記さらなる脱着工程（ａ２）および上記脱着工程（ｂ）は、それぞれ、第１の脱着工程および第２の（主）脱着工程（ｂ）とも呼ばれる。
これらの工程は第１および第２の実施形態と共通しているため、簡潔にするために詳細には説明しない。
工程（ａ１）および（ｂ１）をさらなる脱着工程（ａ２）と組み合わせることで相乗効果が生じ、工程（ａ２）の高回収率および高純度ならびに工程（ａ１）および（ｂ１）の低エネルギー消費を得ることができる。
反応器３０１を参照すると、主に二酸化炭素（ＣＯ2）、窒素（Ｎ2）および水（Ｈ2Ｏ）を含むガス状混合物３１１が、主にＮ2および少量のＣＯ2を含み、かつ残存水も含むガス状生成物３２２と混合されて、ガス状の投入ストリーム３４０が提供される。上記ガス状生成物３２２は、第１の脱着工程（ａ２）の流出物３２０に実施される液化工程から得られる。上記液化工程は、液化装置３０５において行われ、水３２３の分離もする。したがって、上記ガス状生成物３２２は、流出物３２０よりも少ない水を含み、水が除去されたストリームとも呼ばれる。
上記投入ストリーム３４０は、吸着工程（ａ）のために反応器３０１に供給され、ここで、廃棄ストリーム３１２が生成され、吸着剤にＣＯ2およびいくらかの水が充填される。廃棄ストリームの一部３１３を別の反応器のパージ工程（ｂ１）で使用することができ、残りの部分３１４は送出または換気される。
その後、反応器３０１は、水３２９の除去のための専用の液化装置３０４における液化工程に、パージ工程（ｂ１）を行っている複数の反応器のうちの別の反応器（例えば反応器３０２）の排出ストリーム３２７を付すことによって得られる、水が除去されたストリーム３２８の助けを得て、第２の吸着工程（ａ１）を受ける。上記水が除去されたストリームは、任意には、反応器３０１に供給される前に交換器１０’において加熱される。
その後、反応器３０１は第１の脱着工程（ａ２）を受け、その間、反応器３０１に含まれるＣＯ2が充填された吸着剤はさらに加熱される。上記工程（ａ２）の間の吸着剤により到達される温度は、続く主脱着工程（ｂ）の間の到達される温度よりも低い。例えば、吸着剤は、上記工程（ａ２）の間、３６０と３８０Ｋの間（すなわち８７と１０７℃の間）の範囲の温度まで加熱される。
上記工程（ａ２）中、窒素、水および少量のＣＯ2は脱着されて、ガス状生成物３２０が提供される。上記工程（ａ２）中、反応器の下端のみが開いたままにされる。
上記ガス状生成物３２０は液化装置３０５において液化され、前述の水が除去されたストリーム３２２が提供される。
いくつかの実施形態では、上記水が除去されたストリーム３２２は、そこに含まれるＣＯ2を回収するために、タンク３０内に貯蔵され、続いて煙道ガス３１１と混合されて、第１の吸着工程（ａ）下の反応器３０１に供給するガス状ストリーム３４０が提供される。他の実施形態（図示せず）では、上記水が除去されたストリーム３２２は、別の反応器、例えば反応器３０２または３０３の煙道ガスの供給材料と混合される。
第１の脱着工程（ａ２）後に、反応器２０１は、一連の第２の（主）脱着（ｂ）、パージ（ｂ１）および調整（ｃ）の工程を受け、これらは第１の実施形態の同じ工程に相当する。特に、パージ工程（ｂ１）は、任意には熱交換器２０’における中間冷却を伴って、別の反応器、例えば反応器３０３から得られる廃棄ストリーム３３３の助けを得て実施される。主脱着工程（ｂ）ではＣＯ2のストリーム３１６が放出される。
反応器３０２および３０３などの他の反応器も同じ工程を行う。
図４の実施形態
図４を参照すると、本発明の方法は、例えば反応器４０１、４０２、４０３を含む、複数の反応器において実施され、各反応器４０１〜４０３は、標的成分ための吸着剤、例えば、ＣＯ2吸着用のゼオライト１３Ｘなどの固定床を含む。
各反応器は多くの工程を行い、これらは第１の実施形態と同じ順序であり、パージ工程（ｂ１）下の反応器に、第２の吸着工程（ａ１）を行っている少なくとも別の反応器の流出廃棄ストリームが供給され、上記別の反応器には水が除去されたストリームが供給されて、閉じたループが形成される点で異なる。
これらの工程は第１の実施形態と共通しているため、簡潔にするために詳細には説明しない。
第１の吸着工程（ａ）中に、主にＣＯ2、Ｎ2および水を含む湿性の煙道ガス４１１が反応器４０１に入れられ、ここでＣＯ2およびいくらかの水が吸着されて、結果として第１の廃棄ストリーム４１２が生じ、吸着剤にＣＯ2が部分的に充填される。
第２の吸着工程（ａ１）中に、吸着剤はＣＯ2に富んだストリーム４２８と接触させられる。上記ストリーム４２８は、パージ工程（ｂ１）を実施している複数の反応器のうちの別の反応器（例えば反応器４０２）の排出ストリーム４２７を、水４２９の除去のための専用の凝縮器４０４における凝縮工程に付すことによって、および任意には水が除去されたストリーム４２８を熱交換器１０’’にさらすことによって得られる。結果として、さらなる量のＣＯ2が吸着され、Ｎ2が排出され、それにより、第２の廃棄ストリーム４１５が生成される。上記第２の廃棄ストリームは、上記工程（ｂ１）を実施している間に上記別の反応器４０２に再循環され、それによって、反応器４０１と４０２との間に閉じたループが形成される。
脱着工程（ｂ）中に、吸着剤は直接的または間接的な熱交換によって加熱され、結果としてストリーム４１６としてのＣＯ2の脱着および吸着剤の再生が生じる。
パージ工程（ｂ１）は、別の反応器（例えば反応器４０３）の工程（ａ１）から得られた第２の廃棄ストリーム４３５の助けを得て行われる。上記工程（ｂ１）の流出物は、ＣＯ2に富んだストリーム４１７であり、水４１９の除去のために液化装置４０６に供給され、結果として生じる水が除去されたストリーム４１８は、熱交換器２０’’を通る随意の通路を介して上記別の反応器の工程（ａ１）に再循環され、それによって、反応器４０１と４０３との間に閉じたループが形成される。
調整工程（ｃ）は、別の反応器（例えば反応器４０３）の吸着工程（ａ）から得られ、任意には熱交換器５０を通過する、（主にＮ2を含む）第１の廃棄ストリーム４３２の少なくとも一部４３３の助けを得て行われる。工程（ａ）でのサイクルを再び開始するために、上記工程（ｃ）は、吸着剤を吸着温度に戻す。
図５の実施形態
図５を参照すると、本発明の方法は、例えば反応器５０１、５０２、５０３を含む、複数の反応器において実施され、各反応器５０１〜５０３は、標的成分のための吸着剤、例えば、ＣＯ2吸着用のゼオライト１３Ｘなどの固定床を含む。
各反応器は、第３の実施形態と同じ順序で一連の工程を行うが、パージ工程（ｂ１）下の反応器に、第２の吸着工程（ａ１）を行っている少なくとも別の反応器の流出廃棄ストリームが供給され、上記別の反応器には、第４の実施形態におけるように水が除去されたストリームが供給され、それにより、複数の反応器のうちの２つの反応器間で閉じたループが形成される点で異なる。
反応器５０１を参照すると、主にＣＯ2、Ｎ2および水を含むガス状混合物５１１が、主にＮ2および少量のＣＯ2を含み、かつ残存水も含むガス状生成物５２２と混合されて、ガス状の投入ストリーム５４０が提供される。上記ガス状生成物５２２は、第１の脱着工程（ａ２）の流出物５２０上に実施される液化工程から得られ、これにより液化した水５２３も分離される。上記液化工程は液化装置５０５において行われ、上記ガス状生成物５２２は水が除去されたストリームとも呼ばれる。
上記投入ストリーム５４０は吸着工程（ａ）のために反応器５０１に供給され、ここで、廃棄ストリーム５１２が生成され、吸着剤にＣＯ2が充填される。
その後、反応器５０１は第２の吸着工程（ａ１）を受け、吸着剤はＣＯ2に富んだストリーム５２８と接触させられる。上記ストリーム５２８は、任意には熱交換器１０’’’における中間加熱を伴い、水５２９の除去のための専用の液化装置５０４における液化工程に、上記パージ工程（ｂ１）を行っている複数の反応器のうちの別の反応器（例えば反応器３０２）の排出ストリーム５２７を付すことによって得られる。結果として、さらなる量のＣＯ2が吸着され、Ｎ2が排出され、それにより、第２の廃棄ストリーム５１５が産生される。上記第２の廃棄ストリーム５１５は、上記工程（ｂ１）を実行中の上記別の反応器５０２に再循環され、それにより、反応器５０１と５０２との間に閉じたループが形成される。
その後、反応器５０１は第１の脱着工程（ａ２）を受け、その間、反応器５０１に含まれるＣＯ2が充填された吸着剤はさらに加熱される。上記工程（ａ２）中、窒素、水、および少量のＣＯ2が脱着されて、ガス状生成物５２０が提供される。上記ガス状生成物５２０は液化装置５０５において液化され、前述の水が除去されたストリーム５２２が提供される。
いくつかの実施形態では、上記水が除去されたストリーム５２２は、そこに含まれるＣＯ2を回収するために、タンク３０内に貯蔵され、続いて煙道ガス５１１と混合されて、吸着工程（ａ）下の反応器５０１に供給するガス状ストリーム５４０が提供される。他の実施形態（図示せず）では、上記水が除去されたストリーム５２２は、別の反応器、例えば反応器５０２または５０３の煙道ガスの供給材料と混合される（図示せず）。
第１の脱着工程（ａ２）後に、反応器２０１は、一連の第２の（主）脱着（ｂ）、パージ（ｂ１）および調整（ｃ）の工程を受け、これらは第４の実施形態の同じ工程に相当する。
特に、パージ工程（ｂ１）は、別の反応器（例えば、反応器５０３）の工程（ａ１）から得られた第２の廃棄ストリーム５３５の助けを得て行われる。上記工程（ｂ１）の流出物は、ＣＯ2に富んだストリーム５１７であり、水５１９の除去のための液化装置５０６に供給され、結果として生じる水が除去されたストリーム５１８は、熱交換器２０’’’を通る随意の通路を介して上記別の反応器の工程（ａ１）に再循環される。
調整工程（ｃ）は、別の反応器（例えば反応器５０３から）の吸着工程（ａ）から得られ、および任意には熱交換器５０’を通過する、（主にＮ2を含む）第１の廃棄ストリーム５３２の少なくとも一部５３３の助けを得て行われる。工程（ａ）でサイクルを再び開始するために、上記工程（ｃ）は吸着剤を吸着温度に戻す。

Claims (21)

  1. 標的成分以外に水および少なくとも１つの副成分を含むガス状混合物（１１１）から標的成分を取り除くための温度スイング吸着方法であって、前記方法が：
    （ａ）固体吸着剤上に標的成分を吸着し、標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された少なくとも１つの廃棄ストリーム（１１２）を提供する、少なくとも１つの吸着工程と；
    （ｂ）前記標的成分が充填された吸着剤の脱着温度（Ｔdes）までの加熱およびある量の標的成分の脱着を含み、少なくとも部分的に再生された吸着剤と脱着された標的成分を含む第１の排出ストリーム（１１６）とを提供する、脱着工程と、
    （ｃ）前記少なくとも部分的に再生された吸着剤を調整温度（Ｔcon）まで冷却する、調整工程とを含み、
    （ｄ）固体吸着剤を前記脱着温度（Ｔdes）より低い温度にして、ある量の標的成分および水を含む少なくとも１つの第２排出ストリーム（１１７）を提供する、少なくとも１つの標的成分を放出する工程と、
    （ｅ）前記第２排出ストリーム（１１７）から水を分離し、少なくとも１つの水が除去されたストリームを生産する工程と、
    （ｆ）前記水が除去されたストリームを前記吸着工程または前記吸着工程の少なくとも１つに付す工程とを特徴とし、
    ここで、前記少なくとも１つの標的成分を放出する工程が、前記脱着工程（ｂ）の前または後に実施される、方法。
  2. 前記工程（ｅ）が、前記第２排出ストリーム（１１７）を冷却し、そこに含まれる水の少なくとも一部を液化する工程を含み、また液化された水を分離し、前記水が除去されたストリームを得る工程も含む、請求項１記載の方法。
  3. 前記標的成分を放出する工程または前記標的成分を放出する工程の少なくとも１つが、脱着工程（ｂ）の前に行われ、標的成分が充填された吸着剤を前記脱着温度（Ｔdes）より低い温度まで加熱する工程を含む、請求項１または２記載の方法。
  4. 前記標的成分を放出する工程または前記標的成分を放出する工程の少なくとも１つが、脱着工程（ｂ）の後に行われ、前記少なくとも部分的に再生された吸着剤を、好ましくは前記調整温度（Ｔcon）より高い温度まで冷却する工程を含み、前記冷却が、任意に、前記標的成分を放出する工程に付される前に冷却される、前記廃棄ストリーム（１３２）の少なくとも一部（１３３）または前記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て行われる、請求項１または２記載の方法。
  5. １つよりも多くの前記標的成分を放出する工程を含み、それらの工程うちの１つが前記脱着工程（ｂ）前に行われ、もう１つの工程が、前記脱着工程の後、前記廃棄ストリーム（１３２）の少なくとも一部（１３３）または前記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て行われ、前記廃棄ストリームは、任意には、そこに付される前に冷却される、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
  6. 前記方法が、吸着剤を含む複数の反応器（１０１、１０２、１０３）において実施され、各反応器が、前記工程（ａ）から（ｆ）を行う、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
  7. １つの反応器（１０２）によって提供される前記水が除去されたストリーム（１２８）または前記水が除去されたストリームの少なくとも１つが、前記吸着工程（ａ）または前記吸着工程のうちの１つを実行中の複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器（１０１）に付される、請求項６記載の方法。
  8. 前記水が除去されたストリーム（１２８）または前記水が除去されたストリームの少なくとも１つが、適切なタンク内の中間貯蔵を伴って、または伴わないで、前記吸着工程（ａ）または前記吸着工程のうちの１つを行っている前記少なくとも１つの他の反応器（１０１）に付される、請求項７記載の方法。
  9. 前記標的成分を放出する工程または前記標的成分を放出する工程の少なくとも１つが、脱着工程（ｂ）の後に行われ、前記複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器（１０３）によって提供される前記廃棄ストリーム（１１２）の少なくとも一部（１３３）または前記廃棄ストリームのうちの少なくとも１つの助けを得て、少なくとも部分的に再生された吸着剤を、好ましくは前記調整温度（Ｔcon）より高い温度まで冷却する工程を含む、請求項６〜８のいずれか１項に記載の方法。
  10. 前記廃棄ストリーム（１１２）の少なくとも一部（１３３）が、適切なタンク内の中間貯蔵を伴って、または伴わないで、前記少なくとも１つの他の反応器（１０３）から前記標的成分を放出する工程（ｄ）下の反応器（１０１）に受けとられる、請求項９に記載の方法。
  11. 前記標的成分を放出する工程に付される廃棄ストリーム（１３３）または廃棄ストリームの少なくとも１つ、および前記吸着工程または前記吸着工程のうちの少なくとも１つに付される水が除去されたストリーム（１２８）または水が除去されたストリームの少なくとも１つが、２つの異なる反応器（１０３、１０２）によって提供される、請求項９または１０記載の方法。
  12. 第１の反応器（４０２）が、第２排出ストリーム（４２７）を提供する脱着工程（ｂ）の前に前記標的成分を放出する工程を実施し、前記第２排出ストリームは、前記水が除去されたストリーム（４２８）を生成する前記工程（ｅ）に付され、
    第２の反応器（４０１）が、前記少なくとも１つの廃棄ストリーム（４１５）を提供する前記少なくとも１つの吸着工程を行い、および
    前記水が除去されたストリーム（４２８）の少なくとも一部が、吸着工程を行っている前記第２の反応器（４０１）にさらされ、前記廃棄ストリーム（４１５）の少なくとも一部が前記第１の反応器（４０２）の標的成分を放出する工程（ｄ）に使用され、それにより、前記第１の反応器と前記第２の反応器との間に閉じたループが形成される、請求項１１記載の方法。
  13. 前記複数の反応器の各反応器（１０１、４０１）が、第１の吸着工程および第２の吸着工程を行い、前記第２の吸着工程が、前記第１の吸着工程の後かつ前記脱着工程（ｂ）の前に実施され、
    前記第１の吸着工程が、前記ガス状混合物の投入ストリーム（１１１、４１１）を固体吸着剤と接触させ、前記投入ストリーム（１１１、４１１）から標的成分を吸着させて、標的成分が充填された吸着剤および標的成分が除去された第１の廃棄ストリーム（１１２、４１２）を提供することを含み、
    前記第２の吸着工程が、前記充填した吸着剤を、前記工程（ｅ）を実行中の前記複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器（１０２、４０２）により提供される水が除去されたストリーム（１２８、４２８）または水が除去されたストリームの少なくとも１つと接触させることを含み、ここで、前記水が除去されたストリーム（１２８、４２８）に含まれるある量の標的成分が吸着され、標的成分が除去された第２の廃棄ストリーム（１１５、４１５）が生成される、
    請求項９〜１２のいずれか１項に記載の方法。
  14. 脱着工程（ｂ）の後に行われる前記標的成分を放出する工程が、前記第２の吸着工程を実行中の前記複数の反応器のうちの少なくとも１つの他の反応器（４０３）によって提供される第２の廃棄ストリーム（４３５）の少なくとも一部の助けを得て実施される、請求項１３に記載の方法。
  15. 前記調整工程（ｃ）が、前記第１の吸着工程（ａ）を実行中の前記複数の反応器のうちの前記少なくとも１つの他の反応器（４０３）によって提供される第１の廃棄ストリーム（４３２）の少なくとも一部（４３３）によって実施され、前記第１の廃棄ストリーム（４３２）の少なくとも一部（４３３）が、任意には、前記調整工程（ｃ）に付される前に冷却される、請求項１４に記載の方法。
  16. 複数の反応器のうちの各反応器が、脱着工程（ｂ）の前に１つの標的成分を放出する工程をさらに行い、工程（ｂ）の前に行われる標的成分を放出する工程から結果として生じる第１の水が除去されたストリーム（３２２、５２２）および工程（ｂ）の後に行われる標的成分を放出する工程から結果として生じる第２の水が除去されたストリームを提供し、前記第１のストリーム（３２２、５２２）が、前記第１の吸着工程を行っている反応器（３０１、５０１）に供給され、前記第２のストリームが、前記第２の吸着工程を行っている反応器に供給される、請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の方法。
  17. 脱着温度（Ｔdes）が、２５０℃以下、好ましくは２００℃以下、およびより好ましくは１７０℃以下である、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の方法。
  18. 調整温度（Ｔcon）が、６０℃以下、好ましくは４０℃以下である、請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法。
  19. 前記標的成分が二酸化炭素である、請求項１〜１８のいずれか１項に記載の方法。
  20. 前記ガス状混合物が煙道ガスである、請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
  21. 前記煙道ガスが、アンモニアプラント、メタノールプラント、尿素プラント、化石燃料火力発電所のいずれかの煙道ガスである、請求項２０記載の方法。
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