JP2019220085A - フィラーの体積を算出する方法、システム及びプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】複数のフィラー粒子を有するフィラーの体積を算出可能な方法を提供する。【解決手段】フィラーの体積を算出する方法は、予め設定された結合相互作用Ｕ０により複数のフィラー粒子１０が結合された複数のフィラー１と、フィラー粒子１０と混ざり合うように非結合相互作用Ｕ２，Ｕ３が設定された複数の添加粒子２と、を有する混合モデルＭ３を、添加粒子２の数を異ならせて複数生成するステップＳＴ２と、各々の混合モデルＭ３について所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルＭ３の体積を算出するステップＳＴ３と、混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数との関係を近似直線に近似するステップＳＴ４と、近似直線から得られる添加粒子２の数が０のときの混合モデルＭ３の体積を、複数のフィラー１の体積として算出するステップＳＴ５と、を含む。【選択図】図２

Description

本発明は、複数のフィラー粒子で構成されるフィラーの体積を算出する方法、システム及びプログラムに関する。

産業用ゴムにおいては、カーボンブラックやシリカなどの充填剤であるフィラーをゴムに混合することにより、力学特性を用途に応じて調節する。フィラーを充填したゴムにおけるフィラーの充填量は、配合物（フィラーを充填したゴム）における純物質（ゴム）に基づくフィラーの体積比（フィラー体積分率）で定義されることが多い。現実世界では、フィラーの密度が既知であることから重量からフィラーの体積を求めることができ、体積が変化することはない。ゴムの体積も同様に求めることができるため、配合物の体積分率を厳密に求めることができる。

分子シミュレーションにおいては、生成したモデルが現実世界の物質を適切に再現できているかを検証する際に、フィラーの体積分率が必要となる。しかし、分子シミュレーションにおいては、フィラーとゴムとを混合させてモデルを生成することができるが、フィラーの体積を求める手法が提案されていない。

上記に関して直接関連があるとは言えないが、参考として、特許文献１には、電子線透過画像を用いて体積分率を算出するとの記載がある。

特開２０１５−９４７５０号公報

１つのフィラーの体積を単純な手法で計算することは、難しい又は不可能であると発明者は考えている。

例えば、１つのフィラーに関し、図６に示すように、１つのフィラー１は、複数のフィラー粒子１０で構成される。各々のフィラー粒子１０には相互作用が設定されているので、各々のフィラー粒子１０の座標を中心とする一定範囲内（例えば球内）がフィラー１の体積である、と単純に計算できるわけではない。一例として、複数のフィラー粒子１０の相互作用によって同図における領域Ａｒ１に他の粒子が侵入できない場合には、当該領域Ａｒ１はフィラー１の体積に含めると考えることができる。また、図中の領域Ａｒ２は、領域Ａｒ１とフィラー粒子１０との距離が同じであるものの、他の粒子の侵入が許容される場合には、当該領域Ａｒ２はフィラーの体積に含めないと考えることができる。

例えば、複数のフィラーに関し、図６に示すように、フィラー１の形状が球のような対象形状ではなく非対称形状である場合には、複数のフィラー同士の立体障害（ひっかかり）に応じて、複数のフィラー全体の体積のバラツキが非常に大きくなる。また、図７に示すように、複数のフィラーの配置が変化して膨張及び収縮し、体積が定まらずに変化してしまう。また、複数のフィラーの配置変化に伴って圧力計算に直接反映されるため、圧力が変化してしまう。これらの体積変化及び圧力変化により、数値計算が不安定となる。すなわち、予め定めた温度及び体積において、フィラーの体積を算出することが単純な方法では不可能である。

本発明は、予め定められた温度及び圧力において、複数のフィラー粒子を有するフィラーの体積を算出可能な方法、システム及びプログラムを提供することである。

本発明のフィラーの体積を算出する方法は、
１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
予め設定された結合相互作用により複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、前記フィラー粒子と混ざり合うように非結合相互作用が設定された複数の添加粒子と、を有する混合モデルを、前記添加粒子の数を異ならせて複数生成するステップと、
各々の混合モデルについて所定温度及び所定圧力を含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルの体積を算出するステップと、
前記混合モデルの体積と前記添加粒子の数との関係を近似直線に近似するステップと、
前記近似直線から得られる前記添加粒子の数が０のときの前記混合モデルの体積を、前記複数のフィラーの体積として算出するステップと、
を含む。

このようにすれば、添加粒子に設定された非結合相互作用がフィラー粒子と混ざり合うように設定されているので、フィラー粒子同士の間の隙間を添加粒子が埋め、混合モデルすなわち複数のフィラーの膨張及び収縮が抑制又は防止され、圧力及び体積のバラツキが防止され又は著しく抑制することができる。
複数のフィラーだけが系に存在する場合には、フィラー粒子同士の間に空間が存在するので、系全体の体積をそのままフィラーの体積とすることができない。しかし、このような混合モデルであれば、フィラー粒子同士の間の隙間を添加粒子が埋めているので、混合モデルの系全体の体積が、フィラー及び添加粒子の体積の合計値を表すことになる。よって、添加粒子の数が異なる複数の混合モデルの体積に基づき、複数のフィラーの体積を算出することが可能となる。

フィラーの体積を算出するシステムを示すブロック図。 上記システムが実行する処理ルーチンを示すフローチャート。 １５４個のフィラー粒子を結合して楕円体状に形成したフィラーを４０個配置した様子を示す図。 １５４個のフィラー粒子が結合されたフィラーを４０個有し、添加粒子を３万個有する混合モデルを示す図。 混合モデルの体積と添加粒子の数との関係を近似した近似直線を示す図。 複数のフィラー粒子で構成される１つのフィラーを示す図。 複数のフィラーの配置変化により体積及び圧力が変動することを示す図。

以下、本発明の一実施形態を、図面を参照して説明する。

［フィラーの体積を算出するシステム］
本実施形態のシステム３は、図７に示すように、複数のフィラー粒子１０が結合相互作用Ｕ_０によって結合されたフィラー１の体積を算出する。

図１に示すように、システム３は、初期設定部３０と、混合モデル生成部３１と、混合モデル体積算出部３２と、近似部３３と、フィラー体積算出部３４と、を有する。これら各部３０〜３３は、ＣＰＵ、メモリ、各種インターフェイス等を備えたパソコン等の情報処理装置において予め記憶されている図２に示す処理ルーチンをＣＰＵが実行することによりソフトウェア及びハードウェアが協働して実現される。

図１に示す初期設定部３０は、キーボードやマウス等の既知の操作部を介してユーザからの操作を受け付け、解析対象となるフィラーモデル及び添加粒子モデルに関するデータの設定、分子動力学計算に必要な解析条件などの各種設定を実行し、これら設定値をメモリに記憶する。図１に示すように、メモリには、フィラーモデルデータＭ１、添加粒子モデルデータＭ２が記憶されている。フィラーモデルデータＭ１は、図７に示すように、複数のフィラー粒子１０が結合相互作用Ｕ_０によって結合された１つのフィラーを表すモデルデータである。フィラーモデルデータＭ１は、フィラー１を構成する各々のフィラー粒子１０の座標と、結合された関係にあるフィラー粒子１０同士の間に作用する結合相互作用Ｕ_０と、フィラー粒子１０同士の間に作用する非結合相互作用Ｕ_１と、（本明細書では区別のために第１非結合相互作用Ｕ_１と表記する）を有する。本実施形態では、図３に示すように、１５４個のフィラー粒子１０を結合して楕円体状に形成したフィラー１を用いている。図３は、フィラー１が４０個配置した様子を示す図である。図中にて黒の球がフィラー粒子１０を示している。フィラー粒子１０同士の間に作用する結合相互作用Ｕ_０は、ＦＥＮＥ−ＬＪ（レナードジョーンズ）が設定されている。フィラー粒子１０同士の間に作用する非結合相互作用Ｕ_１には、ＷＣＡ（斥力のみのＬＪポテンシャル）が設定されている。勿論、これは一例であって、その他の設定が可能である。添加粒子モデルデータＭ２は、混合モデルＭ３を生成するために用いる粒子に関するデータである。

図１に示す混合モデル生成部３１は、図４に示すように、複数のフィラー１と複数の添加粒子２とを有する混合モデルＭ３を、添加粒子２の数を異ならせて複数生成する。添加粒子２は、フィラー１を溶解させる溶媒としての機能が発現するように、複数のフィラー１と混ざり合うように非結合相互作用Ｕ_２，Ｕ_３が設定されている。添加粒子２に関連する非結合相互作用には、添加粒子２同士に作用する非結合相互作用Ｕ_２（区別のために第２非結合相互作用Ｕ_２と表記する）と、フィラー粒子１０と添加粒子２との間に作用する非結合相互作用Ｕ_３（区別のために第３非結合相互作用Ｕ_３と表記する）と、がある。本実施形態では、第１非結合相互作用Ｕ_１、第２非結合相互作用Ｕ_２、及び、第３非結合相互作用Ｕ_３は、全て同一であり、ＷＣＡ（斥力のみのＬＪポテンシャル）である。もちろん、添加粒子２がフィラー粒子１０と混ざり合うのであれば、第１〜第３非結合相互作用は、これに限定されず、種々設定可能である。

図４は、１５４個のフィラー粒子１０が結合されたフィラー１を４０個有し、添加粒子２を３万個有する混合モデルＭ３を示す図である。図中にて黒の球がフィラー粒子１０を示し、グレーの球が添加粒子２を示している。本実施形態では、混合モデル生成部３１は、図５に示すように、８つの混合モデルＭ３を生成しているが、これに限定されない。例えば、混合モデル生成部３１は、好ましくは２以上、更に好ましくは３つ以上の混合モデルＭ３を生成することが好ましい。

図１に示す混合モデル体積算出部３２は、分子動力学計算実行部３２ａを有する。分子動力学計算実行部３２ａは、各々の混合モデルＭ３について所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを含む条件のもとで分子動力学計算を実行する。分子動力学計算実行部３２ａは、混合モデルＭ３の平衡化処理を実行する。平衡化処理では、混合モデルＭ３の体積がほぼ一定になる（体積変化が閾値以下になる）まで各分子の挙動を計算する。混合モデル体積算出部３２は、平衡化後の各々の混合モデルＭ３の体積を算出する。体積の算出方法としては、混合モデルＭ３を構成する各粒子の座標に基づき、全ての粒子を含むように粒子を配置するための最小の立法体又は直方体の計算領域（セル）の体積を、混合モデルＭ３の体積とする。各々の混合モデルＭ３の体積を表すデータＤ１は、メモリに記憶される。

図１に示す近似部３３は、図５に示すように、混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数との関係を近似直線に近似する。同図に示すように、ｘ軸を添加粒子２の数とし、ｙ軸を混合モデルＭ３の体積として、最小二乗法により近似直線ｙ＝ａｘ＋ｂに近似した。同図の例は、温度Ｔ＝１．０、圧力４．８５で平衡化した場合の混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数のプロットと、近似結果を示す。単位はＬＪ（レナードジョーンズ）単位である。同図に示すように、近似式はｙ＝１．４３９３３ｘ＋６５２１．８６５６８であり、Ｒ^２＝０．９９９９７であった。Ｒ^２は相関係数の二乗であり決定係数とよばれる。１．０に近いほど正確に近似できていることを示す。

図１に示すフィラー体積算出部３４は、近似直線から得られる添加粒子２の数が０のときの混合モデルＭ３の体積を、複数のフィラー１の体積として算出する。図５に示すように、近似直線が定まっていれば、近似直線の延長上に添加粒子２の数が０のときの体積を算出できる。同図の例では、近似直線の式の切片の値「６５２１．８６５６８」が４０個のフィラー１の体積である。更に、フィラー体積算出部３４は、複数（図５の例では４０個）のフィラーの体積［６５２１．８６５６８］とフィラー１の数［４０個］とに基づき、フィラー１つあたりの体積を算出する。フィラー１つあたりの体積は、６５２１．８６５６８／４０＝１６３．０５である。

なお、本実施形態では、フィラー粒子１０と添加粒子２とが混ざり合うように、第１非結合相互作用Ｕ_１、第２非結合相互作用Ｕ_２、及び、第３非結合相互作用Ｕ_３は、全て同一である。これにより、いかなる温度及び圧力でも、フィラー粒子１０と添加粒子２とが混ざり合うことになるが、非結合相互作用はこれに限定されない。例えば、第１非結合相互作用Ｕ_１と第２非結合相互作用Ｕ_２の差、第２非結合相互作用Ｕ_２と第３非結合相互作用Ｕ_３の差、及び、第１非結合相互作用Ｕ_１と第３非結合相互作用Ｕ_３の差が、それぞれ小さければ相分離を起こさずに混ざり合うことになる。すなわち、言い換えれば、Ｕ_１とＵ_２を定める相互作用パラメータの比が０．９以上１．１以下であり、かつＵ_３を定める相互作用パラメータがＵ_１とＵ_２を定める相互作用パラメータの間にあることが望ましい。例えば、相互作用パラメータとしては、相互作用の強さを表すεパラメータ、粒子サイズを表すσパラメータが挙げられる。εを例にすれば、ε_１がＵ_１を定める相互作用パラメータの一つであり、ε_２がＵ_２を定める相互作用パラメータの一つであり、ε_３がＵ_３を定める相互作用パラメータの一つであるとすれば、０．９≦ε_１／ε_２≦１．１が成立し、ε_１≦ε_２の場合はε_１≦ε_３≦ε_２が成立し、ε_２＜ε_１の場合はε_２≦ε_３≦ε_１が成立する。

［フィラーの体積を算出する方法］
図１に示すシステム３を用いて、フィラー１の体積を算出する方法について、図２を用いて説明する。

まず、ステップＳＴ１において、初期設定部３０は、解析対象となるフィラーモデルデータＭ１、添加粒子モデルデータＭ２、各種モデルの相互作用、分子動力学計算に必要な解析条件（温度、圧力など）などの各種設定を行い、これらの設定値をメモリに記憶する。

次のステップＳＴ２において、混合モデル生成部３１は、結合相互作用Ｕ_０により複数のフィラー粒子１０が結合された複数のフィラー１と、フィラー粒子１０と混ざり合うように非結合相互作用Ｕ２，Ｕ_３が設定された複数の添加粒子２と、を有する混合モデルＭ３を、添加粒子２の数を異ならせて複数生成する。

次のステップＳＴ３において、混合モデル体積算出部３２は、各々の混合モデルＭ３について所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルＭ３の体積を算出する。

次のステップＳＴ４において、近似部３３は、混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数との関係を近似直線に近似する。

次のステップＳＴ５において、フィラー体積算出部３４は、近似直線から得られる添加粒子２の数が０のときの混合モデルＭ３の体積を、複数のフィラー１の体積として算出する。

次のステップＳＴ６において、フィラー体積算出部３４は、複数のフィラー１の体積とフィラー１の数とに基づき、フィラー１つあたりの体積を算出する。

以上のように、本実施形態のフィラーの体積を算出する方法は、
１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
予め設定された結合相互作用Ｕ_０により複数のフィラー粒子１０が結合された複数のフィラー１と、フィラー粒子１０と混ざり合うように非結合相互作用Ｕ_２，Ｕ_３が設定された複数の添加粒子２と、を有する混合モデルＭ３を、添加粒子２の数を異ならせて複数生成するステップＳＴ２と、
各々の混合モデルＭ３について所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルＭ３の体積を算出するステップＳＴ３と、
混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数との関係を近似直線に近似するステップＳＴ４と、
近似直線から得られる添加粒子２の数が０のときの混合モデルＭ３の体積を、複数のフィラー１の体積として算出するステップＳＴ５と、
を含む。

本実施形態のフィラーの体積を算出するシステム３は、
予め設定された結合相互作用Ｕ_０により複数のフィラー粒子１０が結合された複数のフィラー１と、フィラー粒子１０と混ざり合うように非結合相互作用Ｕ_２，Ｕ_３が設定された複数の添加粒子２と、を有する混合モデルＭ３を、添加粒子２の数を異ならせて複数生成する混合モデル生成部３１と、
各々の混合モデルＭ３について所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルＭ３の体積を算出する混合モデル体積算出部３２と、
混合モデルＭ３の体積と添加粒子２の数との関係を近似直線に近似する近似部３３と、
近似直線から得られる添加粒子２の数が０のときの混合モデルＭ３の体積を、複数のフィラー１の体積として算出するフィラー体積算出部３４と、
を備える。

このようにすれば、添加粒子２に設定された非結合相互作用Ｕ_２，Ｕ_３がフィラー粒子１０と混ざり合うように設定されているので、フィラー粒子１０同士の間の隙間を添加粒子２が埋め、混合モデルＭ３すなわち複数のフィラー１の膨張及び収縮が抑制又は防止され、圧力及び体積のバラツキが防止され又は著しく抑制することができる。
図３及び図７に示すように、複数のフィラー１だけが系に存在する場合には、フィラー粒子１０同士の間に空間が存在するので、系全体の体積をそのままフィラーの体積とすることができない。しかし、このような混合モデルＭ３であれば、フィラー粒子１０同士の間の隙間を添加粒子２が埋めているので、混合モデルＭ３の系全体の体積が、フィラー１及び添加粒子２の体積の合計値を表すことになる。よって、添加粒子２の数が異なる複数の混合モデルＭ３の体積に基づき、複数のフィラー１の体積を算出することが可能となる。

本実施形態の方法は、複数のフィラー１の体積とフィラー１の数とに基づき、フィラー１つあたりの体積を算出するステップＳＴ６と、を含む。
本実施形態のシステム３において、フィラー体積算出部３４は、複数のフィラー１の体積とフィラー１の数とに基づき、フィラー１つあたりの体積を算出する。

このようにすれば、フィラー１つあたりの体積を算出可能となる。

本実施形態の方法及びシステム３において、フィラー粒子１０同士の間に作用する第１非結合相互作用Ｕ_１、添加粒子２同士の間に作用する第２非結合相互作用Ｕ_２、及び、フィラー粒子１０と添加粒子２の間に作用する第３非結合相互作用Ｕ_３が設定されており、第１非結合相互作用Ｕ_１と第２非結合相互作用Ｕ_２の差、第２非結合相互作用Ｕ_２と第３非結合相互作用Ｕ_３の差、及び、第１非結合相互作用Ｕ_１と第３非結合相互作用Ｕ_３の差は、０又は所定の大きさ以下である。

このように非結合相互作用Ｕ_１，Ｕ_２，Ｕ_３を設定すれば、フィラー粒子１０と添加粒子２とが混ざり合いやすいので、フィラー粒子１０同士の間の隙間を添加粒子２が埋め、混合モデルＭ３すなわち複数のフィラー１の膨張及び収縮が抑制又は防止され、圧力及び体積のバラツキが防止され又は著しく抑制することができる。

本実施形態の方法及びシステム３において、第１非結合相互作用Ｕ_１、第２非結合相互作用Ｕ_２、及び、第３非結合相互作用Ｕ_３は、全て同一である。

このようにすれば、いかなる温度及び圧力でも、フィラー粒子と添加粒子とが混ざり合うので、いかなる温度及び圧力でもフィラーの体積を算出可能である。

本実施形態に係るプログラムは、上記方法をコンピュータに実行させるプログラムである。このプログラムを実行することによっても、上記方法の奏する作用効果を得ることが可能となる。

以上、本発明の実施形態について図面に基づいて説明したが、具体的な構成は、これらの実施形態に限定されるものでないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明だけではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。

例えば、図１に示す各部３０〜３４は、所定プログラムをコンピュータのＣＰＵで実行することで実現しているが、各部を専用回路で構成してもよい。また、本実施形態では１つのコンピュータにおけるプロセッサが各部３０〜３４を実装しているが、少なくとも１又は複数のプロセッサに分散して実装してもよい。

上記の各実施形態で採用している構造を他の任意の実施形態に採用することは可能である。各部の具体的な構成は、上述した実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形が可能である。

１…フィラー
１０…フィラー粒子
２…添加粒子
３…システム
３１…混合モデル生成部
３２…混合モデル体積算出部
３３…近似部
３４…フィラー体積算出部
Ｕ_０…結合相互作用
Ｕ_１…第１非結合相互作用
Ｕ_２…第２非結合相互作用
Ｕ_３…第３非結合相互作用
Ｐ…所定圧力
Ｔ…所定温度
Ｍ３…混合モデル

Claims (9)

1. １又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
   予め設定された結合相互作用により複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、前記フィラー粒子と混ざり合うように非結合相互作用が設定された複数の添加粒子と、を有する混合モデルを、前記添加粒子の数を異ならせて複数生成するステップと、
   各々の混合モデルについて所定温度及び所定圧力を含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルの体積を算出するステップと、
   前記混合モデルの体積と前記添加粒子の数との関係を近似直線に近似するステップと、
   前記近似直線から得られる前記添加粒子の数が０のときの前記混合モデルの体積を、前記複数のフィラーの体積として算出するステップと、
   を含む、フィラーの体積を算出する方法。
2. 前記複数のフィラーの体積と前記フィラーの数とに基づき、前記フィラー１つあたりの体積を算出するステップと、を含む、請求項１に記載の方法。
3. 前記フィラー粒子同士の間に作用する第１非結合相互作用、前記添加粒子同士の間に作用する第２非結合相互作用、及び、前記フィラー粒子と前記添加粒子の間に作用する第３非結合相互作用が設定されており、
   前記第１非結合相互作用と前記第２非結合相互作用の差、前記第２非結合相互作用と前記第３非結合相互作用の差、及び、前記第１非結合相互作用と前記第３非結合相互作用の差は、０又は所定の大きさ以下である、請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記第１非結合相互作用、前記第２非結合相互作用、及び、前記第３非結合相互作用は、全て同一である、請求項３に記載の方法。
5. 予め設定された結合相互作用により複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、前記フィラー粒子と混ざり合うように非結合相互作用が設定された複数の添加粒子と、を有する混合モデルを、前記添加粒子の数を異ならせて複数生成する混合モデル生成部と、
   各々の混合モデルについて所定温度及び所定圧力を含む条件のもとで分子動力学計算により平衡化し、平衡化後の各々の混合モデルの体積を算出する混合モデル体積算出部と、
   前記混合モデルの体積と前記添加粒子の数との関係を近似直線に近似する近似部と、
   前記近似直線から得られる前記添加粒子の数が０のときの前記混合モデルの体積を、前記複数のフィラーの体積として算出するフィラー体積算出部と、
   を備える、フィラーの体積を算出するシステム。
6. 前記フィラー体積算出部は、前記複数のフィラーの体積と前記フィラーの数とに基づき、前記フィラー１つあたりの体積を算出する、請求項５に記載のシステム。
7. 前記フィラー粒子同士の間に作用する第１非結合相互作用、前記添加粒子同士の間に作用する第２非結合相互作用、及び、前記フィラー粒子と前記添加粒子の間に作用する第３非結合相互作用が設定されており、
   前記第１非結合相互作用と前記第２非結合相互作用の差、前記第２非結合相互作用と前記第３非結合相互作用の差、及び、前記第１非結合相互作用と前記第３非結合相互作用の差は、０又は所定の大きさ以下である、請求項５又は６に記載のシステム。
8. 前記第１非結合相互作用、前記第２非結合相互作用、及び、前記第３非結合相互作用は、全て同一である、請求項７に記載のシステム。
9. 請求項１〜４に記載の方法をコンピュータに実行させるプログラム。