JP2019185939A - Manufacturing method for gas diffusion layer of fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池のガス拡散層の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell.
燃料電池セルにガス拡散層(Gas Diffusion Layer、GDL)を設けることによって、燃料電池内において適切に燃料を供給することができる。ガス拡散層は、基材と、基材の上に設けられたマイクロポーラス層(Micro Porous Layer、MPL)と、を、備える。マイクロポーラス層は、基材の上に塗布されたマイクロポーラス層形成材を焼成することによって形成される。 By providing a gas diffusion layer (Gas Diffusion Layer, GDL) in the fuel cell, fuel can be appropriately supplied in the fuel cell. The gas diffusion layer includes a base material and a microporous layer (MPL) provided on the base material. A microporous layer is formed by baking the microporous layer forming material apply | coated on the base material.
マイクロポーラス層形成材を塗布すると、マイクロポーラス層形成材の一部が基材に含浸することがある。マイクロポーラス層形成材が含浸すると、ガス拡散層のガス拡散性が低下する虞がある。そこで、基材を撥水性物質でコーティングした後に、マイクロポーラス層形成材を塗布することによって、マイクロポーラス層形成材が基材に含浸することを抑制する技術が知られている。
例えば、特許文献1には、粒子状の撥水性物質を含有する分散液を、基材に塗布した後に加熱することによって、基材をコーティングする技術が開示されている。
When the microporous layer forming material is applied, a part of the microporous layer forming material may be impregnated into the base material. When the microporous layer forming material is impregnated, there is a possibility that the gas diffusibility of the gas diffusion layer is lowered. Therefore, a technique is known in which the base material is prevented from being impregnated with the microporous layer forming material by coating the base material with a water-repellent substance and then applying the microporous layer forming material.
For example, Patent Document 1 discloses a technique for coating a substrate by applying a dispersion containing a particulate water-repellent substance to the substrate and then heating the dispersion.
発明者らは、燃料電池のガス拡散層の製造方法に関し、以下の課題を見出した。
マイクロポーラス層の厚みが薄くなると、ガス拡散層のガス拡散性が、高くなる。また、マイクロポーラス層は、均一な厚みを有することが好ましい。均一かつ薄いマイクロポーラス層を形成するためには、水分量が多いマイクロポーラス層形成材を用いる必要がある。水分量が多いマイクロポーラス層形成材は、基材に含浸しやすい。
Inventors discovered the following subjects regarding the manufacturing method of the gas diffusion layer of a fuel cell.
When the thickness of the microporous layer is reduced, the gas diffusibility of the gas diffusion layer is increased. The microporous layer preferably has a uniform thickness. In order to form a uniform and thin microporous layer, it is necessary to use a microporous layer forming material having a large amount of moisture. A microporous layer forming material having a large amount of moisture is easily impregnated into the substrate.
そこで、例えば、基材をコーティングする撥水性物質を増量することによって、基材の撥水性を高めることが考えられる。しかしながら、コーティングする撥水性物質を増量すると、ガス拡散層全体が、もろくなる。したがって、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、高い撥水性を有する燃料電池のガス拡散層の製造方法が求められていた。 Therefore, for example, it is conceivable to increase the water repellency of the substrate by increasing the amount of the water-repellent substance that coats the substrate. However, when the amount of the water repellent material to be coated is increased, the entire gas diffusion layer becomes brittle. Therefore, there has been a demand for a method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell having high water repellency while suppressing the amount of water-repellent substance that coats the substrate.
本発明は、このような問題点に鑑みなされたものであり、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、高い撥水性を有する燃料電池のガス拡散層の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of such problems, and provides a method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell having high water repellency while suppressing the amount of the water repellant material coating the substrate. With the goal.
上記目的を達成するための一態様は、基材に撥水性物質を含有する分散液を塗布した後に、前記基材上にマイクロポーラス層形成材を塗布する、燃料電池のガス拡散層の製造方法であって、前記基材に前記分散液を塗布する工程と、前記分散液が塗布された前記基材を前記撥水性物質の融点以上の温度で加熱することによって、前記撥水性物質を前記基材に固着する工程と、加熱された前記基材上に、さらに前記分散液を塗布する工程と、前記分散液が塗布された前記基材上に、前記マイクロポーラス層形成材を塗布する工程と、を備える。 One aspect for achieving the above object is a method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell, in which a dispersion containing a water-repellent substance is applied to a substrate, and then a microporous layer forming material is applied on the substrate. The step of applying the dispersion to the substrate, and heating the substrate coated with the dispersion at a temperature equal to or higher than the melting point of the water-repellent material. A step of fixing to a material, a step of further applying the dispersion on the heated substrate, and a step of applying the microporous layer forming material on the substrate on which the dispersion has been applied. .
本発明に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法は、分散液が塗布された基材を撥水性物質の融点以上の温度で加熱することによって、撥水性物質を基材に固着する工程と、加熱された基材上に、さらに分散液を塗布する工程と、分散液が塗布された基材上に、マイクロポーラス層形成材を塗布する工程と、を備える。撥水性物質の融点以上の温度で加熱した後に冷却することを繰り返すことによって、基材の撥水性を高めることができる。 The method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell according to the present invention includes a step of fixing the water-repellent substance to the substrate by heating the substrate coated with the dispersion at a temperature equal to or higher than the melting point of the water-repellent substance; The method further includes a step of applying a dispersion on the heated substrate, and a step of applying a microporous layer forming material on the substrate on which the dispersion is applied. By repeating cooling after heating at a temperature equal to or higher than the melting point of the water repellent material, the water repellency of the substrate can be increased.
また、分散液及びマイクロポーラス層形成材は、互いに混ざりにくい。そのため、分散液が塗布された基材上に、マイクロポーラス層形成材を塗布する工程を行うことによって、マイクロポーラス層形成材が基材に含浸することを抑制することができる。したがって、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制することができる。 Also, the dispersion and the microporous layer forming material are difficult to mix with each other. Therefore, it can suppress that a microporous layer forming material impregnates a base material by performing the process of apply | coating a microporous layer forming material on the base material with which the dispersion liquid was apply | coated. Therefore, the amount of the water repellent material that coats the substrate can be suppressed.
本発明によれば、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、高い撥水性を有する燃料電池のガス拡散層の製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the manufacturing method of the gas diffusion layer of the fuel cell which has high water repellency can be provided, suppressing the quantity of the water repellency substance which coats a base material.
以下、図面を参照して本発明の実施の形態について説明する。ただし、本発明が以下の実施の形態に限定される訳ではない。また、説明を明確にするため、以下の記載及び図面は、適宜、簡略化されている。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. However, the present invention is not limited to the following embodiment. In addition, for clarity of explanation, the following description and drawings are simplified as appropriate.
(第1の実施の形態)
まず、図1を参照して、第1の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法を用いて製造されたガス拡散層(第1の実施の形態に係るガス拡散層)の構成について説明する。図1は、第1の実施の形態に係るガス拡散層の模式断面図である。ガス拡散層1は、図1に示すように、基材2及びマイクロポーラス層4を備える。ガス拡散層1は、例えば、燃料電池セルのガス拡散層として好適である。
(First embodiment)
First, with reference to FIG. 1, the structure of the gas diffusion layer (gas diffusion layer which concerns on 1st Embodiment) manufactured using the manufacturing method of the gas diffusion layer of the fuel cell which concerns on 1st Embodiment Will be described. FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a gas diffusion layer according to the first embodiment. As shown in FIG. 1, the gas diffusion layer 1 includes a substrate 2 and a microporous layer 4. The gas diffusion layer 1 is suitable as a gas diffusion layer of a fuel cell, for example.
なお、当然のことながら、図1及びその他の図面に示した右手系xyz直交座標は、構成要素の位置関係を説明するための便宜的なものである。通常、z軸正方向が鉛直上向き、xy平面が水平面であり、図面間で共通である。 As a matter of course, the right-handed xyz orthogonal coordinates shown in FIG. 1 and other drawings are convenient for explaining the positional relationship of the components. Usually, the z-axis positive direction is vertically upward, and the xy plane is a horizontal plane, which is common between the drawings.
ガス拡散層1は、図1に示すように、基材2と、基材2の上に形成されたマイクロポーラス層4と、を備える板状構造体である。ガス拡散層1は、触媒層(不図示)及びセパレーター(不図示)に挟持される。ガス拡散層1を燃料電池内に設けることによって、燃料である水素や空気等を電極に供給することができる。 As shown in FIG. 1, the gas diffusion layer 1 is a plate-like structure including a base material 2 and a microporous layer 4 formed on the base material 2. The gas diffusion layer 1 is sandwiched between a catalyst layer (not shown) and a separator (not shown). By providing the gas diffusion layer 1 in the fuel cell, hydrogen, air, or the like, which is a fuel, can be supplied to the electrode.
基材2は、導電性材料を用いて構成される。基材2は、例えば、カーボンペーパーやカーボンフェルト等の炭素繊維材料を用いて構成される。基材2を構成する炭素繊維材料は、多数の孔を有する。基材2が有する多数の孔の直径は、10μm〜100μm程度である。したがって、燃料電池内において発生した気体は、基材2を透過することができる。 The substrate 2 is configured using a conductive material. The base material 2 is comprised using carbon fiber materials, such as carbon paper and a carbon felt, for example. The carbon fiber material constituting the substrate 2 has a large number of holes. The diameter of many holes which the base material 2 has is about 10 micrometers-100 micrometers. Therefore, the gas generated in the fuel cell can permeate the base material 2.
基材2の上には、図1に示すように、マイクロポーラス層4が形成されている。マイクロポーラス層4は、マイクロポーラス層形成材を基材2の上に塗布した後に焼成することによって形成される。マイクロポーラス層形成材は、炭素粉末を含有するペーストである。マイクロポーラス層形成材が含有する炭素粉末の一次直径は、0.1μm以下である。マイクロポーラス層形成材は、さらに、フッ素樹脂等の撥水性物質を含有する場合もある。 A microporous layer 4 is formed on the substrate 2 as shown in FIG. The microporous layer 4 is formed by applying a microporous layer forming material on the substrate 2 and then baking it. The microporous layer forming material is a paste containing carbon powder. The primary diameter of the carbon powder contained in the microporous layer forming material is 0.1 μm or less. The microporous layer forming material may further contain a water-repellent substance such as a fluororesin.
基材2の上にマイクロポーラス層形成材を塗布すると、マイクロポーラス層形成材に含有される炭素粉末の一部が、基材2が有する多数の孔に含浸する虞がある。そこで、マイクロポーラス層形成材を塗布する前に、撥水性物質3を含有する分散液を基材2に塗布する。分散液は、粒子状の撥水性物質3を水に分散させた液体である。撥水性物質3は、例えば、フッ素樹脂である。詳細は後述するが、分散液が塗布された基材2を加熱すると、撥水性物質が基材2に固着する。つまり、分散液が塗布された基材2を加熱すると、基材2は、撥水性物質3によってコーティングされる。 When a microporous layer forming material is applied on the base material 2, there is a possibility that a part of the carbon powder contained in the microporous layer forming material is impregnated into a large number of holes of the base material 2. Therefore, before applying the microporous layer forming material, a dispersion containing the water repellent material 3 is applied to the substrate 2. The dispersion is a liquid in which the particulate water repellent material 3 is dispersed in water. The water repellent material 3 is, for example, a fluororesin. Although details will be described later, when the substrate 2 coated with the dispersion is heated, the water-repellent substance is fixed to the substrate 2. That is, when the substrate 2 coated with the dispersion is heated, the substrate 2 is coated with the water repellent material 3.
基材2が撥水性物質3によってコーティングされていると、マイクロポーラス層形成材を基材2の上に塗布する際に、基材2が有する多数の孔にマイクロポーラス層形成材が含浸することを抑制することができる。撥水性物質3によってコーティングされた基材2は、コーティングされていない場合よりも、硬くなる。そのため、撥水性物質3によってコーティングされた基材2は、もろい。したがって、基材2にコーティングされる撥水性物質3の量は、可能な限り少ないことが好ましい。コーティングされる撥水性物質3の量を可能な限り少なくすることによって、ガス拡散層1の柔軟性を保つことができる。 When the substrate 2 is coated with the water-repellent substance 3, when the microporous layer forming material is applied onto the substrate 2, the microporous layer forming material is impregnated into a large number of holes of the substrate 2. Can be suppressed. The base material 2 coated with the water repellent material 3 becomes harder than the case where it is not coated. Therefore, the base material 2 coated with the water repellent material 3 is fragile. Therefore, it is preferable that the amount of the water repellent material 3 coated on the substrate 2 is as small as possible. The flexibility of the gas diffusion layer 1 can be maintained by reducing the amount of the water repellent material 3 to be coated as much as possible.
次に、図2〜7を参照して、第1の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法について説明する。図2は、第1の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。図3は、分散液が塗布された基材の模式断面図である。図4は、乾燥された基材の模式断面図である。図5は、乾燥後に分散液がさらに塗布された基材の模式断面図である。図6は、マイクロポーラス層形成材が塗布された基材の模式断面図である。 Next, a method for manufacturing the gas diffusion layer of the fuel cell according to the first embodiment will be described with reference to FIGS. FIG. 2 is a flowchart showing a method of manufacturing the gas diffusion layer of the fuel cell according to the first embodiment. FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a substrate coated with a dispersion. FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of the dried substrate. FIG. 5 is a schematic cross-sectional view of a substrate on which a dispersion liquid is further applied after drying. FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of a base material to which a microporous layer forming material is applied.
第1の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法では、まず、分散液を塗布する工程(ステップS11)を行う。具体的には、撥水性物質3を含有する分散液を、基材2に塗布する。分散液を塗布する工程(ステップS11)を行うと、図3に示すように、基材2が有する多数の孔に、撥水性物質3を含有する分散液が含浸する。 In the method for manufacturing the gas diffusion layer of the fuel cell according to the first embodiment, first, the step of applying the dispersion (step S11) is performed. Specifically, a dispersion containing the water repellent material 3 is applied to the substrate 2. When the step of applying the dispersion liquid (step S11) is performed, the dispersion liquid containing the water repellent material 3 is impregnated into the numerous holes of the base material 2, as shown in FIG.
次に、基材を加熱する工程(ステップS12)を行う。具体的には、撥水性物質3の融点以上の温度で、分散液が塗布された基材2を加熱する。撥水性物質3の融点は、350℃〜360℃程度である。基材を加熱する工程(ステップS12)を行うと、基材2に含浸した分散液の水分が蒸発する。また、基材を加熱する工程(ステップS12)を行うと、図4に示すように、融解した撥水性物質3が、基材2を構成する炭素繊維に固着する。 Next, the process of heating the substrate (step S12) is performed. Specifically, the substrate 2 coated with the dispersion is heated at a temperature equal to or higher than the melting point of the water repellent material 3. The melting point of the water repellent material 3 is about 350 ° C. to 360 ° C. When the step of heating the base material (step S12) is performed, the water content of the dispersion liquid impregnated in the base material 2 evaporates. When the step of heating the substrate (step S12) is performed, the melted water-repellent substance 3 is fixed to the carbon fibers constituting the substrate 2 as shown in FIG.
次に、分散液を塗布する工程(ステップS13)を行う。具体的には、撥水性物質3を含有する分散液を、基材2に塗布する。基材2が有する多数の孔に含浸した分散液の水分は、基材を加熱する工程(ステップS12)において蒸発している。したがって、分散液を塗布する工程(ステップS13)を行うと、図5に示すように、基材2が有する多数の孔に、撥水性物質3を含有する分散液が含浸する。また、分散液を塗布する工程(ステップS13)を行うと、基材2は室温程度まで冷却される。 Next, a step of applying the dispersion (step S13) is performed. Specifically, a dispersion containing the water repellent material 3 is applied to the substrate 2. The water in the dispersion liquid impregnated in the numerous holes of the base material 2 is evaporated in the step of heating the base material (step S12). Therefore, when the step of applying the dispersion (step S13) is performed, the dispersion containing the water-repellent substance 3 is impregnated into a large number of holes of the substrate 2 as shown in FIG. Moreover, if the process (step S13) of apply | coating a dispersion liquid is performed, the base material 2 will be cooled to about room temperature.
分散液を塗布する工程(ステップS13)において塗布される分散液の量は、分散液を塗布する工程(ステップS11)において塗布される分散液の量と合わせて、所定量の撥水性物質3を基材2に塗布することができる量である。分散液を塗布する工程(ステップS11)において、分散液を基材2に塗布する方法は、特に限定されない。分散液は、例えば、スプレー塗布で基材2に塗布される。分散液が含有する撥水性物質3は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)である。 The amount of the dispersion applied in the step of applying the dispersion (step S13) is equal to the amount of the dispersion applied in the step of applying the dispersion (step S11). This is the amount that can be applied to the substrate 2. In the step of applying the dispersion (step S11), the method for applying the dispersion to the substrate 2 is not particularly limited. The dispersion is applied to the substrate 2 by spray coating, for example. The water repellent material 3 contained in the dispersion is, for example, polytetrafluoroethylene (PTFE).
次に、マイクロポーラス層形成材を塗布する工程(ステップS14)を行う。具体的には、分散液が塗布された基材2の上に、図6に示すように、マイクロポーラス層形成材を塗布する。マイクロポーラス層形成材は、炭素粉末を含有する。 Next, a step of applying a microporous layer forming material (step S14) is performed. Specifically, as shown in FIG. 6, a microporous layer forming material is applied on the base material 2 to which the dispersion liquid has been applied. The microporous layer forming material contains carbon powder.
分散液は、極性を有さない液体である。マイクロポーラス層形成材は、極性を有する液体である。したがって、分散液及びマイクロポーラス層形成材は、互いに混ざりにくい。マイクロポーラス層形成材を塗布する工程(ステップS14)を行う際には、基材2が有する多数の孔に分散液が含浸している。そのため、基材2が有する多数の孔に、マイクロポーラス層形成材が含浸することが抑制される。 The dispersion is a liquid having no polarity. The microporous layer forming material is a liquid having polarity. Therefore, the dispersion and the microporous layer forming material are difficult to mix with each other. When the step of applying the microporous layer forming material (step S14) is performed, the dispersion liquid is impregnated in the numerous holes of the base material 2. Therefore, it is suppressed that the microporous layer forming material is impregnated into a large number of holes of the base material 2.
次に、基材を加熱する工程(ステップS15)を行う。具体的には、撥水性物質3の融点以上の温度で、分散液及びマイクロポーラス層形成材が塗布された基材2を加熱する。基材を加熱する工程(ステップS15)を行うと、図7に示すように、マイクロポーラス層形成材が焼成されてマイクロポーラス層を形成する。また、基材2が有する多数の孔に含浸された分散液の水分が蒸発する。 Next, the process (step S15) of heating a base material is performed. Specifically, the substrate 2 coated with the dispersion and the microporous layer forming material is heated at a temperature equal to or higher than the melting point of the water repellent material 3. When the step of heating the substrate (step S15) is performed, the microporous layer forming material is baked to form a microporous layer as shown in FIG. Moreover, the water | moisture content of the dispersion liquid which impregnated many holes which the base material 2 has evaporates.
第1の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法では、基材2が有する多数の孔が分散液によって埋められた状態でマイクロポーラス層形成材を塗布するため、マイクロポーラス層形成材が基材2に含浸することを抑制することができる。したがって、基材2をコーティングする撥水性物質3の量を抑制することができる。また、詳細は後述するが、分散液を塗布する工程(ステップS11)において塗布された撥水性物質3は、合計2回加熱及び冷却が行われているため、結晶度が高い。つまり、基材2の撥水性が高い。このような構成によって、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、高い撥水性を有する燃料電池のガス拡散層を製造することができる。 In the method for manufacturing the gas diffusion layer of the fuel cell according to the first embodiment, since the microporous layer forming material is applied in a state where a large number of holes of the base material 2 are filled with the dispersion liquid, Impregnation of the base material 2 with the material can be suppressed. Therefore, the amount of the water-repellent substance 3 that coats the substrate 2 can be suppressed. Moreover, although mentioned later for details, since the water-repellent substance 3 apply | coated in the process (step S11) of apply | coating a dispersion liquid is heated and cooled a total of 2 times, its crystallinity is high. That is, the water repellency of the base material 2 is high. With such a configuration, it is possible to manufacture a gas diffusion layer of a fuel cell having high water repellency while suppressing the amount of the water repellant material that coats the substrate.
なお、分散液を塗布する工程(ステップS13)において、基材2に塗布される液体は、マイクロポーラス層形成材と混ざりにくい液体であれば、他の液体であってもよい。分散液を塗布する工程(ステップS13)において塗布される液体は、例えば、ヘキサン、ベンゼン、トルエン、ジエチルエーテル、クロロホルム、酢酸エチル、塩化メチレン等の無極性溶媒であってもよい。分散液を塗布する工程(ステップS13)において基材2に無極性溶媒を塗布する場合、分散液を塗布する工程(ステップS11)において、十分量の撥水性物質3を基材2に塗布する。 In the step of applying the dispersion (step S13), the liquid applied to the substrate 2 may be another liquid as long as it is difficult to mix with the microporous layer forming material. The liquid applied in the step of applying the dispersion (step S13) may be a nonpolar solvent such as hexane, benzene, toluene, diethyl ether, chloroform, ethyl acetate, or methylene chloride. When applying a nonpolar solvent to the substrate 2 in the step of applying the dispersion (step S13), a sufficient amount of the water-repellent substance 3 is applied to the substrate 2 in the step of applying the dispersion (step S11).
(第2の実施の形態)
次に、図8〜11を参照して、第2の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法について説明する。図8は、第2の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。図9は、分散液が塗布された基材の模式断面図である。図10は、乾燥された基材の模式断面図である。図11は、マイクロポーラス層形成材が塗布された基材の模式断面図である。
(Second Embodiment)
Next, with reference to FIGS. 8-11, the manufacturing method of the gas diffusion layer of the fuel cell which concerns on 2nd Embodiment is demonstrated. FIG. 8 is a flowchart showing a method for manufacturing a gas diffusion layer of a fuel cell according to the second embodiment. FIG. 9 is a schematic cross-sectional view of a substrate coated with a dispersion. FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of a dried substrate. FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of a base material to which a microporous layer forming material is applied.
第2の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法では、まず、分散液を塗布する工程(ステップS21)を行う。具体的には、撥水性物質3を含有する分散液を、基材2に塗布する。分散液を塗布する工程(ステップS21)において塗布される分散液の量は、基材2をコーティングするのに十分な量の撥水性物質3を含有する量である。分散液を塗布する工程(ステップS21)を行うと、図9に示すように、基材2が有する多数の孔に分散液が含浸する。 In the method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell according to the second embodiment, first, a step of applying a dispersion (step S21) is performed. Specifically, a dispersion containing the water repellent material 3 is applied to the substrate 2. The amount of the dispersion applied in the step of applying the dispersion (step S21) is an amount containing a sufficient amount of the water-repellent substance 3 for coating the substrate 2. When the step of applying the dispersion (step S21) is performed, as shown in FIG.
次に、基材を加熱する工程(ステップS22)を行う。具体的には、撥水性物質3の融点以上の温度で、分散液が塗布された基材2を加熱する。基材を加熱する工程(ステップS22)を行うと、基材2に含浸した分散液の水分が蒸発する。また、基材を加熱する工程(ステップS22)を行うと、図10に示すように、融解した撥水性物質3が、基材2を構成する炭素繊維に固着する。 Next, the process (step S22) of heating a base material is performed. Specifically, the substrate 2 coated with the dispersion is heated at a temperature equal to or higher than the melting point of the water repellent material 3. When the step of heating the base material (step S22) is performed, the water content of the dispersion liquid impregnated in the base material 2 evaporates. Further, when the step of heating the substrate (step S22) is performed, the melted water-repellent substance 3 is fixed to the carbon fibers constituting the substrate 2, as shown in FIG.
次に、基材を冷却する工程(ステップS23)を行う。具体的には、基材を加熱する工程(ステップS22)において乾燥された基材2を、320℃以下まで冷却する。基材2を冷却する方法は、特に限定されない。基材2は、例えば、自然放冷によって室温程度まで冷却される。 Next, a process of cooling the base material (step S23) is performed. Specifically, the substrate 2 dried in the step of heating the substrate (step S22) is cooled to 320 ° C. or lower. The method for cooling the substrate 2 is not particularly limited. The base material 2 is cooled to about room temperature by natural cooling, for example.
次に、基材を加熱する工程(ステップS24)を行う。具体的には、撥水性物質3の融点以上の温度で、分散液が塗布された基材2を加熱する。基材を加熱する工程(ステップS24)を行うと、基材2に固着している撥水性物質3の結晶度が高くなる。撥水性物質3の結晶化が進むと、基材2の撥水性は、高くなる。 Next, the process of heating the substrate (step S24) is performed. Specifically, the substrate 2 coated with the dispersion is heated at a temperature equal to or higher than the melting point of the water repellent material 3. When the process of heating the substrate (step S24) is performed, the crystallinity of the water repellent material 3 fixed to the substrate 2 is increased. As crystallization of the water repellent material 3 proceeds, the water repellency of the substrate 2 increases.
ステップS22〜24は、例えば、途中部に冷却ゾーンが設けられた一連のロールを用いて行われてもよい。また、撥水性物質3は、融点以上まで加熱された後にゆっくりと冷却することによって、結晶度が高まることが知られている。基材を加熱する工程(ステップS24)を行った後に、基材2をゆっくりと冷却すると、基材2の撥水性をさらに他まめることができる。 Steps S22 to S24 may be performed using, for example, a series of rolls provided with a cooling zone in the middle. In addition, it is known that the water-repellent substance 3 is increased in crystallinity by being slowly cooled after being heated to a melting point or higher. If the base material 2 is cooled slowly after performing the process of heating the base material (step S24), the water repellency of the base material 2 can be further improved.
次に、マイクロポーラス層形成材を塗布する工程(ステップS25)を行う。具体的には、基材を加熱する工程(ステップS24)において撥水性が高められた基材2の上に、図11に示すように、マイクロポーラス層形成材を塗布する。基材2の撥水性が高いため、マイクロポーラス層形成材を塗布しても、含浸しにくい。 Next, a step of applying a microporous layer forming material (step S25) is performed. Specifically, as shown in FIG. 11, a microporous layer forming material is applied on the base material 2 whose water repellency has been increased in the step of heating the base material (step S24). Since the base material 2 has high water repellency, it is difficult to impregnate even if a microporous layer forming material is applied.
なお、マイクロポーラス層形成材を塗布する工程(ステップS25)を行う前に、分散液又は無極性溶媒を基材2に塗布する工程を、さらに行ってもよい。分散液又は無極性溶媒を塗布する工程を行うことによって、マイクロポーラス層形成材が基材2に含浸することをさらに抑制することができる。 In addition, you may further perform the process of apply | coating a dispersion liquid or a nonpolar solvent to the base material 2 before performing the process (step S25) of apply | coating a microporous layer forming material. By performing the step of applying the dispersion or the nonpolar solvent, the base material 2 can be further prevented from being impregnated with the microporous layer forming material.
次に、基材を加熱する工程(ステップS26)を行う。基材を加熱する工程(ステップS26)を行うと、マイクロポーラス層形成材が焼成されてマイクロポーラス層が形成される。上記の構成によって、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、マイクロポーラス層形成材が基材に含浸することを抑制することができる。 Next, the process of heating the substrate (step S26) is performed. When the step of heating the substrate (step S26) is performed, the microporous layer forming material is baked to form a microporous layer. With the above configuration, it is possible to suppress the base material from being impregnated with the microporous layer-forming material while suppressing the amount of the water-repellent substance that coats the base material.
図12は、撥水性物質の熱量を測定したグラフである。図12において、点線は、基材を加熱する工程(ステップS24)を行う前における撥水性物質3の示差走査熱量測定(Differential Scanning Calorimetry、DSC)の結果を示す。実線は、基材を加熱する工程(ステップS24)を行った後における撥水性物質3の示差走査熱量測定の結果を示す。 FIG. 12 is a graph obtained by measuring the amount of heat of the water repellent material. In FIG. 12, a dotted line shows the result of the differential scanning calorimetry (DSC) of the water-repellent substance 3 before performing the process (step S24) of heating a base material. A solid line shows the result of differential scanning calorimetry of the water-repellent material 3 after performing the step of heating the substrate (step S24).
基材を加熱する工程(ステップS24)を行う前における撥水性物質3は、図12に示すように、示差走査熱量測定のピーク値が約341℃であった。一方、基材を加熱する工程(ステップS24)を行った後における撥水性物質3は、示差走査熱量測定のピーク値が約327℃であった。また、基材を加熱する工程(ステップS24)を行う前に比較して、ピークがシャープになっていた。このことから、基材を加熱する工程(ステップS24)を行うことによって、撥水性物質3の結晶度が高くなることが確認された。 As shown in FIG. 12, the water repellent material 3 before the step of heating the substrate (step S24) had a differential scanning calorimetry peak value of about 341 ° C. On the other hand, the water repellent material 3 after the step of heating the substrate (step S24) had a differential scanning calorimetry peak value of about 327 ° C. Further, the peak was sharper than before the step of heating the substrate (step S24). From this, it was confirmed that the crystallinity of the water-repellent substance 3 is increased by performing the step of heating the substrate (step S24).
第2の実施の形態に係る燃料電池のガス拡散層の製造方法では、基材を冷却する工程(ステップS23)を行った後に、基材を加熱する工程(ステップS26)を行っている。つまり、基材2に固着した撥水性物質3を、一度320℃以下まで冷却した後に再び加熱することによって、撥水性物質3の結晶度を高めることができる。 In the method for manufacturing the gas diffusion layer of the fuel cell according to the second embodiment, after the step of cooling the base material (step S23), the step of heating the base material (step S26) is performed. That is, the crystallinity of the water-repellent substance 3 can be increased by once cooling the water-repellent substance 3 fixed to the substrate 2 to 320 ° C. or less and then heating it again.
図13は、第2の実施の形態に係るガス拡散層の断面写真である。図13において、点線は、基材2及びマイクロポーラス層4の境界を示す。ガス拡散層1は、図13に示すように、基材2とマイクロポーラス層4との境界が明確であった。つまり、マイクロポーラス層形成材が基材2に含浸することが抑制されている。 FIG. 13 is a cross-sectional photograph of the gas diffusion layer according to the second embodiment. In FIG. 13, the dotted line indicates the boundary between the substrate 2 and the microporous layer 4. As shown in FIG. 13, the gas diffusion layer 1 has a clear boundary between the substrate 2 and the microporous layer 4. That is, impregnation of the substrate 2 with the microporous layer forming material is suppressed.
図14は、2回目の基材を加熱する工程(ステップS24)を行わずにマイクロポーラス層形成材を塗布したガス拡散層の断面写真である。基材を加熱する工程(ステップS24)を行わない場合、図14に示すように、基材2とマイクロポーラス層4との境界が不明確であった。つまり、マイクロポーラス層形成材が基材2に含浸している。 FIG. 14 is a cross-sectional photograph of a gas diffusion layer to which a microporous layer forming material is applied without performing the second heating of the substrate (step S24). When the step of heating the substrate (step S24) was not performed, the boundary between the substrate 2 and the microporous layer 4 was unclear as shown in FIG. That is, the substrate 2 is impregnated with the microporous layer forming material.
上記の構成によって、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、マイクロポーラス層形成材が基材に含浸することを抑制することができる。 With the above configuration, it is possible to suppress the base material from being impregnated with the microporous layer-forming material while suppressing the amount of the water-repellent substance that coats the base material.
(実施例1)
次に、図15を参照して、実施例1について説明する。図15は、実施例1に係るガス拡散層の平面写真である。
Example 1
Next, Example 1 will be described with reference to FIG. FIG. 15 is a plan photograph of the gas diffusion layer according to Example 1.
[基材]
実施例1では、基材として、カーボンペーパーを使用した。カーボンペーパーは、ポリアクリロニトリルを原料とする炭素繊維材料であった。カーボンペーパーの目付重量は、約5.0mg/cm2であった。カーボンペーパーの厚みは、約170μmであった。
[Base material]
In Example 1, carbon paper was used as a base material. The carbon paper was a carbon fiber material made from polyacrylonitrile. The weight per unit area of the carbon paper was about 5.0 mg / cm 2 . The thickness of the carbon paper was about 170 μm.
[分散液]
実施例1では、分散液として、PTFE60%分散液をイオン交換水で希釈したものを使用した。
[Dispersion]
In Example 1, a dispersion obtained by diluting a PTFE 60% dispersion with ion-exchanged water was used.
[マイクロポーラス層形成材]
実施例1では、マイクロポーラス層形成材として、PTFE及びアセチレンブラックを2:3(乾燥質量比)で脱イオン水に分散させたものを使用した。マイクロポーラス層形成材の固体分含量は10%であった。PTFEの平均粒子径は、0.2μmであった。アセチレンブラックの平均一次粒子径は、35nmであった。マイクロポーラス層形成材の粘度は、約400mPa・s(50s−1)であった。マイクロポーラス層形成材の粘度は、E型粘度計を用いて測定された。
[Microporous layer forming material]
In Example 1, as the microporous layer forming material, PTFE and acetylene black dispersed in deionized water at 2: 3 (dry mass ratio) were used. The solid content of the microporous layer forming material was 10%. The average particle diameter of PTFE was 0.2 μm. The average primary particle diameter of acetylene black was 35 nm. The viscosity of the microporous layer forming material was about 400 mPa · s (50 s −1 ). The viscosity of the microporous layer forming material was measured using an E-type viscometer.
[ガス拡散層の製造手順]
まず、基材に分散液を塗布した(ステップS11)。そして、分散液が塗布された基材を、熱風乾燥によって360℃で3分間加熱した(ステップS12)。加熱された基材は、冷却された後に質量測定が行われた。基材の質量に対して0.25mg/cm2のPTFEが、基材に固着していた。次に、さらなる分散液を基材に塗布した(ステップS13)。塗布された分散液は、基材に含浸した。なお、1回目の塗布に用いた分散液と、2回目の塗布に用いた分散液と、は、同じ濃度の分散液であった。ステップS13が行われた基材には、基材の質量に対して0.45mg/cm2のPTFEが固着していた。
[Production procedure of gas diffusion layer]
First, the dispersion was applied to the substrate (Step S11). And the base material with which the dispersion liquid was apply | coated was heated for 3 minutes at 360 degreeC by hot-air drying (step S12). The heated substrate was measured for mass after being cooled. 0.25 mg / cm 2 of PTFE was fixed to the substrate with respect to the mass of the substrate. Next, the further dispersion liquid was apply | coated to the base material (step S13). The applied dispersion was impregnated into the substrate. The dispersion used for the first application and the dispersion used for the second application were the same concentration. 0.45 mg / cm 2 of PTFE was fixed to the base material on which Step S13 was performed with respect to the weight of the base material.
分散液が含浸した基材の上に、ダイコーターを用いてマイクロポーラス層形成材を塗布した(ステップS14)。塗布されたマイクロポーラス層形成材は、1cm2あたり15mg(乾燥重量1.5mg/cm2)であった。マイクロポーラス層形成材が塗布された基材は、360℃で3分間加熱された(ステップS15)。以上のような手順で、実施例1に係るガス拡散層を製造した。 On the base material impregnated with the dispersion, a microporous layer forming material was applied using a die coater (step S14). Coated microporous layer forming member was 1 cm 2 per 15 mg (dry weight 1.5mg / cm 2). The substrate coated with the microporous layer forming material was heated at 360 ° C. for 3 minutes (step S15). The gas diffusion layer according to Example 1 was manufactured by the procedure as described above.
[撥水性の評価]
上記の手順で製造されたガス拡散層の撥水性を評価するために、転落角測定を行った。転落角測定を行う際には、ます、ガス拡散層の上に2μgの液滴を滴下した。液滴が滴下されたガス拡散層を徐々に傾けていき、液滴が流動して転落する角度を測定した。転落角測定に使用した液滴は、5%エタノール水溶液であった。転落角の測定を3回行った後に、平均値を算出した。実施例1に係るガス拡散層の転落角は、1.5°であった。転落角が小さいほど、撥水性が高い。例えば、転落角が10°以下であるガス拡散層は、撥水性が良好である。
[Evaluation of water repellency]
In order to evaluate the water repellency of the gas diffusion layer produced by the above procedure, the falling angle was measured. When measuring the falling angle, 2 μg droplets were dropped on the gas diffusion layer. The gas diffusion layer to which the droplets were dropped was gradually tilted, and the angle at which the droplets flowed and dropped was measured. The droplet used for the falling angle measurement was a 5% ethanol aqueous solution. After measuring the sliding angle three times, the average value was calculated. The falling angle of the gas diffusion layer according to Example 1 was 1.5 °. The smaller the falling angle, the higher the water repellency. For example, a gas diffusion layer having a falling angle of 10 ° or less has good water repellency.
[SEM観察]
走査型電子顕微鏡(Scanning Electron Microscope、SEM)を用いて、実施例1に係るガス拡散層の構造を観察した。図15は、実施例1に係るガス拡散層の平面写真である。実施例1に係るガス拡散層は、図15に示すように、表面が平滑であった。また、マイクロポーラス層の厚みは、20μm〜40μmであった。
[SEM observation]
The structure of the gas diffusion layer according to Example 1 was observed using a scanning electron microscope (SEM). FIG. 15 is a plan photograph of the gas diffusion layer according to Example 1. As shown in FIG. 15, the gas diffusion layer according to Example 1 had a smooth surface. Moreover, the thickness of the microporous layer was 20 μm to 40 μm.
(実施例2)
次に、図16を参照して、実施例2について説明する。図16は、実施例2に係るガス拡散層の平面写真である
(Example 2)
Next, Example 2 will be described with reference to FIG. FIG. 16 is a plan photograph of a gas diffusion layer according to Example 2.
[基材]
実施例2では、基材として、カーボンペーパーを使用した。カーボンペーパーは、ポリアクリロニトリルを原料とする炭素繊維材料であった。カーボンペーパーの目付重量は、約5.0mg/cm2であった。カーボンペーパーの厚みは、約200μmであった。カーボンペーパーの空隙率は、約80%であった。
[Base material]
In Example 2, carbon paper was used as the base material. The carbon paper was a carbon fiber material made from polyacrylonitrile. The weight per unit area of the carbon paper was about 5.0 mg / cm 2 . The thickness of the carbon paper was about 200 μm. The porosity of the carbon paper was about 80%.
[分散液]
実施例2では、分散液として、PTFE60%分散液をイオン交換水で希釈したものを使用した。
[Dispersion]
In Example 2, a dispersion obtained by diluting a PTFE 60% dispersion with ion-exchanged water was used as the dispersion.
[マイクロポーラス層形成材]
実施例2では、マイクロポーラス層形成材として、PTFE及びアセチレンブラックを2:3(乾燥質量比)で脱イオン水に分散させたものを使用した。マイクロポーラス層形成材の固体分含量は10%であった。PTFEの平均粒子径は、0.2μmであった。アセチレンブラックの平均一次粒子径は、35nmであった。マイクロポーラス層形成材の粘度は、約400mPa・s(50s−1)であった。マイクロポーラス層形成材の粘度は、E型粘度計を用いて測定された。
[Microporous layer forming material]
In Example 2, a microporous layer forming material in which PTFE and acetylene black were dispersed in deionized water at a ratio of 2: 3 (dry mass ratio) was used. The solid content of the microporous layer forming material was 10%. The average particle diameter of PTFE was 0.2 μm. The average primary particle diameter of acetylene black was 35 nm. The viscosity of the microporous layer forming material was about 400 mPa · s (50 s −1 ). The viscosity of the microporous layer forming material was measured using an E-type viscometer.
[ガス拡散層の製造手順]
まず、基材に分散液を塗布した(ステップS21)。そして、分散液が塗布された基材を、熱風乾燥によって360℃で3分間加熱した(ステップS22)。加熱された基材は、冷却された後に質量測定が行われた。基材の質量に対して0.5mg/cm2のPTFEが、基材に固着していた。次に、加熱された基材を自然放冷した(ステップS23)。冷却された基材は、360℃で3分間、さらに加熱された(ステップS24)。ステップS24が行われた基材には、基材の質量に対して0.45mg/cm2のPTFEが固着していた。
[Production procedure of gas diffusion layer]
First, the dispersion was applied to the substrate (Step S21). And the base material with which the dispersion liquid was apply | coated was heated for 3 minutes at 360 degreeC by hot-air drying (step S22). The heated substrate was measured for mass after being cooled. PTFE of 0.5 mg / cm 2 was fixed to the substrate with respect to the mass of the substrate. Next, the heated base material was naturally cooled (step S23). The cooled substrate was further heated at 360 ° C. for 3 minutes (step S24). 0.45 mg / cm 2 of PTFE was fixed to the base material on which Step S24 was performed.
ステップS24が行われた基材の上に、ダイコーターを用いてマイクロポーラス層形成材を塗布した(ステップS25)。塗布されたマイクロポーラス層形成材は、1cm2あたり15mg(乾燥重量1.5mg/cm2)であった。マイクロポーラス層形成材が塗布された基材は、260℃で3分間加熱された(ステップS26)。以上のような手順で、実施例2に係るガス拡散層を製造した。 A microporous layer forming material was applied on the base material on which step S24 was performed using a die coater (step S25). Coated microporous layer forming member was 1 cm 2 per 15 mg (dry weight 1.5mg / cm 2). The substrate coated with the microporous layer forming material was heated at 260 ° C. for 3 minutes (step S26). The gas diffusion layer according to Example 2 was manufactured by the procedure as described above.
[撥水性の評価]
上記の手順で製造されたガス拡散層の撥水性を評価するために、転落角測定を行った。転落角測定を行う際には、ます、ガス拡散層の上に2μgの液滴を滴下した。液滴が滴下されたガス拡散層を徐々に傾けていき、液滴が流動して転落する角度を測定した。転落角測定に使用した液滴は、5%エタノール水溶液であった。転落角の測定を3回行った後に、平均値を算出した。実施例2に係るガス拡散層の転落角は、1.9°であった。
[Evaluation of water repellency]
In order to evaluate the water repellency of the gas diffusion layer produced by the above procedure, the falling angle was measured. When measuring the falling angle, 2 μg droplets were dropped on the gas diffusion layer. The gas diffusion layer to which the droplets were dropped was gradually tilted, and the angle at which the droplets flowed and dropped was measured. The droplet used for the falling angle measurement was a 5% ethanol aqueous solution. After measuring the sliding angle three times, the average value was calculated. The falling angle of the gas diffusion layer according to Example 2 was 1.9 °.
[SEM観察]
走査型電子顕微鏡を用いて、実施例1に係るガス拡散層の構造を観察した。図16は、実施例2に係るガス拡散層の平面写真である。実施例2に係るガス拡散層は、図16に示すように、表面が平滑であった。また、マイクロポーラス層の厚みは、20μm〜50μmであった。
[SEM observation]
The structure of the gas diffusion layer according to Example 1 was observed using a scanning electron microscope. FIG. 16 is a plane photograph of the gas diffusion layer according to Example 2. As shown in FIG. 16, the surface of the gas diffusion layer according to Example 2 was smooth. Moreover, the thickness of the microporous layer was 20 μm to 50 μm.
(比較例1)
比較例1では、ステップS22において、250℃で3.5分間基材を加熱した。加熱された基材には、基材の質量に対して0.25mg/cm2のPTFEが、基材に固着していた。また、比較例1では、ステップS24を行わなかった。上記以外の工程や、材料、及び解析方法は、実施例2と同様であるため、説明を省略する。
(Comparative Example 1)
In Comparative Example 1, the substrate was heated at 250 ° C. for 3.5 minutes in Step S22. In the heated base material, 0.25 mg / cm 2 of PTFE was fixed to the base material with respect to the mass of the base material. In Comparative Example 1, step S24 was not performed. Since other processes, materials, and analysis methods are the same as those in the second embodiment, the description thereof is omitted.
転落角測定を行ったところ、比較例1に係るガス拡散層の転落角は、2.7であった。比較例1に係るガス拡散層は、マイクロポーラス層の厚みが40μm〜60μmであった。 When the falling angle was measured, the falling angle of the gas diffusion layer according to Comparative Example 1 was 2.7. In the gas diffusion layer according to Comparative Example 1, the thickness of the microporous layer was 40 μm to 60 μm.
(比較例2)
比較例2では、ステップS22において、250℃で3.5分間基材を加熱した。加熱された基材には、基材の質量に対して0.25mg/cm2のPTFEが、基材に固着していた。また、比較例2では、ステップS24を行わなかった。上記以外の工程や、材料、及び解析方法は、実施例2と同様であるため、説明を省略する。
(Comparative Example 2)
In Comparative Example 2, the substrate was heated at 250 ° C. for 3.5 minutes in Step S22. In the heated base material, 0.25 mg / cm 2 of PTFE was fixed to the base material with respect to the mass of the base material. In Comparative Example 2, step S24 was not performed. Since other processes, materials, and analysis methods are the same as those in the second embodiment, the description thereof is omitted.
転落角測定を行ったところ、比較例2に係るガス拡散層の転落角は、2.6であった。比較例2に係るガス拡散層は、マイクロポーラス層の厚みが100μm〜120μmであった。 When the falling angle was measured, the falling angle of the gas diffusion layer according to Comparative Example 2 was 2.6. In the gas diffusion layer according to Comparative Example 2, the thickness of the microporous layer was 100 μm to 120 μm.
以上で説明した本実施の形態に係る発明により、基材をコーティングする撥水性物質の量を抑制しつつ、高い撥水性を有する燃料電池のガス拡散層の製造方法を提供することができる。 With the invention according to the present embodiment described above, it is possible to provide a method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell having high water repellency while suppressing the amount of the water repellant material that coats the substrate.
なお、本発明は上記実施の形態に限られたものではなく、趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更することが可能である。第1の実施の形態では、分散液が塗布された基材上にマイクロポーラス層形成材を塗布する場合を説明した。しかしながら、本発明は、基材に分散液を塗布した状態で、基材上にマイクロポーラス層形成材を塗布する技術であれば、どのような技術にも適用することができる。本発明は、例えば、粉末状のマイクロポーラス層形成材を用いてマイクロポーラス層を形成する技術等にも適用することができる。 Note that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and can be changed as appropriate without departing from the spirit of the present invention. In the first embodiment, the case where the microporous layer forming material is applied onto the substrate on which the dispersion liquid has been applied has been described. However, the present invention can be applied to any technique as long as it is a technique for applying a microporous layer forming material on a substrate in a state where a dispersion is applied to the substrate. The present invention can also be applied to, for example, a technique for forming a microporous layer using a powdery microporous layer forming material.
1 ガス拡散層
2 基材
3 撥水性物質
4 マイクロポーラス層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Gas diffusion layer 2 Base material 3 Water-repellent substance 4 Microporous layer
Claims (1)
前記基材に前記分散液を塗布する工程と、
前記分散液が塗布された前記基材を前記撥水性物質の融点以上の温度で加熱することによって、前記撥水性物質を前記基材に固着する工程と、
加熱された前記基材上に、さらに前記分散液を塗布する工程と、
前記分散液が塗布された前記基材上に、前記マイクロポーラス層形成材を塗布する工程と、を備える、
燃料電池のガス拡散層の製造方法。 A method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell, wherein a microporous layer forming material is applied on the substrate after applying a dispersion containing a water-repellent substance to the substrate,
Applying the dispersion to the substrate;
Fixing the water-repellent substance to the substrate by heating the substrate coated with the dispersion at a temperature equal to or higher than the melting point of the water-repellent substance;
A step of further applying the dispersion on the heated substrate;
Applying the microporous layer forming material on the substrate on which the dispersion has been applied, and
A method for producing a gas diffusion layer of a fuel cell.
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JP2021163668A (en) * | 2020-04-01 | 2021-10-11 | 株式会社豊田中央研究所 | Fuel cell gas diffusion layer |
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