JP2018188711A - Metal-carbon particle composite material and production method thereof - Google Patents

Metal-carbon particle composite material and production method thereof Download PDF

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a metal-carbon particle composite material of which physical anisotropy in a planar direction of an entire composite material is alleviated and a production method thereof.SOLUTION: A metal-carbon particle composite material 20 is obtained by joining and integrating a metal layer B made of a metal matrix 21 and a carbon particle dispersion layer C in which carbon particles 1 are dispersed in the metal matrix 21 in a state where a plurality of these layers are alternately laminated. An orientation direction E of the carbon particle 1 of at least one carbon particle dispersion layer C of a plurality of carbon particle dispersion layers C is different from the orientation direction E of the carbon particle 1 of at least the another carbon particle dispersion layer C.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材、その製造方法及び冷却器に関する。   The present invention relates to a metal-carbon particle composite material including a metal matrix and carbon particles dispersed in the metal matrix, a manufacturing method thereof, and a cooler.

なお、本発明に係る金属−炭素粒子複合材の上下方向は限定されるものではないが、本明細書では、複合材の構成を理解し易くするため、複合材の厚さ方向及び積層体の厚さ方向をそれぞれ複合材の上下方向及び積層体の上下方向と定義する。   Although the vertical direction of the metal-carbon particle composite material according to the present invention is not limited, in this specification, in order to facilitate understanding of the configuration of the composite material, the thickness direction of the composite material and the laminate The thickness direction is defined as the vertical direction of the composite material and the vertical direction of the laminate, respectively.

金属−炭素粒子複合材は一般に高い熱伝導性と低い線膨張性を有している。この種の複合材の製造方法を開示した文献として、特許第5150905号公報(特許文献1)、特許第4441768号公報(特許文献2)及び特開2006−1232号公報(特許文献3)がある。   Metal-carbon particle composite materials generally have high thermal conductivity and low linear expansion. Documents disclosing a method for manufacturing this type of composite material include Japanese Patent No. 5150905 (Patent Document 1), Japanese Patent No. 4441768 (Patent Document 2), and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2006-1232 (Patent Document 3). .

特許第5150905号公報は、シート状又はフォイル状の金属支持体上に炭素粒子としての炭素繊維を含有する皮膜が形成されたプリフォームを形成し、これを複数積み重ねて積層体を形成し、積層体を加熱圧接することでプリフォーム同士を一体化させることにより、金属−炭素粒子複合材としての金属基炭素繊維複合材を製造する方法を開示している。この方法では、得られる複合材において熱伝導率が高くなるのは炭素繊維が配向した一方向のみである。   Japanese Patent No. 5150905 discloses a preform in which a film containing carbon fibers as carbon particles is formed on a sheet-like or foil-like metal support, and a plurality of these are stacked to form a laminate, A method for producing a metal-based carbon fiber composite material as a metal-carbon particle composite material by integrating preforms by heat-welding the body is disclosed. In this method, in the obtained composite material, the thermal conductivity is increased only in one direction in which the carbon fibers are oriented.

特許第4441768号公報は、鱗状黒鉛粉末と所定の鱗状金属粉末との混合体を用いて焼結前駆体を形成し、焼結前駆体を加圧しながら焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての金属−黒鉛複合材を製造する方法を開示している。この方法では、製造時において金属粉末の取り扱いが難しいし、製造コストが高いという問題がある。   Japanese Patent No. 4441768 discloses a metal-carbon particle composite by forming a sintered precursor using a mixture of scaly graphite powder and a predetermined scaly metal powder, and sintering the sintered precursor while applying pressure. A method for producing a metal-graphite composite material as a material is disclosed. This method has problems that it is difficult to handle the metal powder at the time of manufacture and that the manufacturing cost is high.

特開2006−1232号公報は、結晶系カーボン材層と金属層とが積層され複合化された複合体をホットプレス焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての高熱伝導・低熱膨張複合材を製造する方法を開示している。この方法では、複合体の焼結が難しく、そのため、接合が不十分で接合界面のずれが生じやすいと考えられる。   Japanese Patent Laid-Open No. 2006-1232 discloses a high thermal conductivity / low thermal expansion composite as a metal-carbon particle composite by hot pressing sintering a composite in which a crystalline carbon material layer and a metal layer are laminated and combined. A method of manufacturing a material is disclosed. In this method, it is difficult to sinter the composite, and therefore, it is considered that the joining is insufficient and the joining interface tends to shift.

金属−炭素粒子複合材を開示したその他の文献として、特開2015−25158号公報(特許文献4)及び特開2015−217655号公報(特許文献5)がある。   As other documents disclosing metal-carbon particle composite materials, there are JP-A-2015-25158 (Patent Document 4) and JP-A-2015-217655 (Patent Document 5).

而して、上記特許第5150905号公報に開示された製造方法で得られる金属−炭素粒子複合材は、金属マトリックスからなる金属層と金属マトリックス中に炭素繊維(炭素粒子として)が分散した炭素繊維分散層(炭素粒子分散層として)とが交互に複数積層した状態に接合一体化されたものである。   Thus, the metal-carbon particle composite material obtained by the manufacturing method disclosed in the above-mentioned Japanese Patent No. 5150905 includes a metal layer composed of a metal matrix and carbon fibers (as carbon particles) dispersed in the metal matrix. The dispersion layers (as carbon particle dispersion layers) are joined and integrated in a state where a plurality of layers are alternately laminated.

ここで以下では、金属−炭素粒子複合材において、金属層と炭素粒子分散層との積層方向を複合材の厚さ方向(即ち複合材の上下方向)と定義する。また、複合材の厚さ方向に対して垂直な面を複合材の「平面」とし、複合材の厚さ方向に対して垂直な面方向を複合材の「平面方向」とする。   Hereinafter, in the metal-carbon particle composite material, the stacking direction of the metal layer and the carbon particle dispersion layer is defined as the thickness direction of the composite material (that is, the vertical direction of the composite material). Further, a plane perpendicular to the thickness direction of the composite material is defined as a “plane” of the composite material, and a plane direction perpendicular to the thickness direction of the composite material is defined as the “planar direction” of the composite material.

特許第5150905号公報Japanese Patent No. 5150905 特許第4441768号公報Japanese Patent No. 4441768 特開2006−1232号公報JP 2006-1232 A 特開2015−25158号公報Japanese Patent Laying-Open No. 2015-25158 特開2015−217655号公報JP2015-217655A

上記特許第5150905号公報の金属−炭素粒子複合材では、各炭素繊維分散層の炭素繊維の繊維軸方向が複合材の平面内で全て一方向に揃っている場合、複合材の物性(例:熱伝導率、線膨張係数)が複合材の平面内における炭素繊維の配向方向とその直角方向とで大きく相異する。そのため、複合材が加熱されたときに複合材が歪み易いという難点があった。   In the metal-carbon particle composite material of the above-mentioned Japanese Patent No. 5150905, when the fiber axis directions of the carbon fibers of each carbon fiber dispersion layer are all aligned in one direction within the plane of the composite material, the physical properties of the composite material (example: The thermal conductivity and linear expansion coefficient) greatly differ between the orientation direction of the carbon fibers in the plane of the composite material and the direction perpendicular thereto. Therefore, there has been a problem that the composite material is easily distorted when the composite material is heated.

本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、複合材全体の平面方向の物性の異方性が緩和された金属−炭素粒子複合材及びその製造方法を提供すること、並びに、温度変化に対して高い信頼性を有する冷却器を提供することにある。   The present invention has been made in view of the above-described technical background, and an object thereof is to provide a metal-carbon particle composite material in which anisotropy of physical properties in the planar direction of the entire composite material is relaxed, and a method for producing the same. And it is providing the cooler which has high reliability with respect to a temperature change.

本発明は以下の手段を提供する。   The present invention provides the following means.

[1] 金属マトリックスからなる金属層と前記金属マトリックス中に炭素粒子が分散した炭素粒子分散層とが交互に複数積層した状態に接合一体化されており、
前記複数の炭素粒子分散層のうち少なくとも一つの前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が他の少なくとも一つの前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向と相異している、金属−炭素粒子複合材。
[1] A metal layer composed of a metal matrix and a carbon particle dispersion layer in which carbon particles are dispersed in the metal matrix are joined and integrated in a state of being alternately stacked.
The metal-carbon in which the orientation direction of the carbon particles of at least one of the plurality of carbon particle dispersion layers is different from the orientation direction of the carbon particles of at least one other carbon particle dispersion layer. Particle composite material.

[2] 前記金属層と前記炭素粒子分散層は、複合材の厚さ方向において前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が規則的に変化するように交互に複数積層された状態に配列している前項1記載の金属−炭素粒子複合材。   [2] The metal layer and the carbon particle dispersion layer are arranged in a state where a plurality of layers are alternately laminated so that the orientation direction of the carbon particles of the carbon particle dispersion layer regularly changes in the thickness direction of the composite material. 2. The metal-carbon particle composite material according to 1 above.

[3] 前記金属マトリックスがアルミニウムマトリックスである前項1又は2記載の金属−炭素粒子複合材。   [3] The metal-carbon particle composite material according to item 1 or 2, wherein the metal matrix is an aluminum matrix.

[4] 発熱体を冷却する冷却器であって、
積層状に接合一体化された複数の冷却器構成層を備え、
前記複数の構成層のうち少なくとも一つが前項1〜3のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材製である、冷却器。
[4] A cooler for cooling the heating element,
A plurality of cooler constituent layers joined and integrated in a laminated manner,
A cooler in which at least one of the plurality of constituent layers is made of the metal-carbon particle composite material according to any one of the preceding items 1 to 3.

[5] 炭素粒子を含む塗工液を金属箔の塗工予定表面に塗工することにより前記金属箔の前記塗工予定表面に炭素粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔を裁断して素材箔を得る工程と、
前記素材箔を複数積層して積層体を形成する工程と、
前記積層体を焼結する工程と、を備え、
前記積層体を形成する工程では、前記複数の素材箔を、少なくとも一つの前記素材箔における前記塗工液の塗工方向が他の少なくとも一つの前記素材箔における前記塗工液の塗工方向と相異するように積層する、金属−炭素粒子複合材の製造方法。
[5] A step of obtaining a coating foil in which a carbon particle layer is formed on the planned coating surface of the metal foil by coating a coating liquid containing carbon particles on the planned coating surface of the metal foil;
Cutting the coating foil to obtain a material foil;
Forming a laminate by laminating a plurality of the material foils;
A step of sintering the laminate,
In the step of forming the laminate, the coating direction of the coating liquid in at least one of the material foils is the coating direction of the coating liquid in the at least one other material foil of the plurality of material foils. A method for producing a metal-carbon particle composite material that is laminated differently.

[6] 前記積層体を形成する工程では、前記素材箔を、前記積層体の厚さ方向において前記素材箔における前記塗工液の塗工方向が規則的に変化するように複数積層する前項5記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。   [6] In the step of forming the laminate, the material foil is laminated in a plurality of numbers so that the coating direction of the coating liquid in the material foil regularly changes in the thickness direction of the laminate. The manufacturing method of the metal-carbon particle composite material of description.

[7] 前記積層体を形成する工程では、前記素材箔を複数積層して第1積層体を形成し、その後、前記第1積層体を裁断して第2積層体を得、
前記積層体を焼結する工程では、前記積層体としての前記第2積層体を焼結する前項5又は6記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
[7] In the step of forming the laminated body, a plurality of the material foils are laminated to form a first laminated body, and then the first laminated body is cut to obtain a second laminated body,
7. The method for producing a metal-carbon particle composite material according to 5 or 6 above, wherein in the step of sintering the laminate, the second laminate as the laminate is sintered.

[8] 前記金属箔がアルミニウム箔である前項5〜7のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。   [8] The method for producing a metal-carbon particle composite material according to any one of items 5 to 7, wherein the metal foil is an aluminum foil.

本発明は以下の効果を奏する。   The present invention has the following effects.

前項[1]によれば、金属−炭素粒子複合材において、複数の炭素粒子分散層のうち少なくとも一つの炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が他の少なくとも一つの炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向と相異していることにより、複合材全体の平面方向の物性の異方性を緩和することができる。   According to the preceding item [1], in the metal-carbon particle composite material, the orientation direction of the carbon particles of at least one carbon particle dispersion layer among the plurality of carbon particle dispersion layers is the carbon particles of at least one other carbon particle dispersion layer. By being different from the orientation direction, the anisotropy of physical properties in the planar direction of the entire composite material can be relaxed.

前項[2]では、金属層と炭素粒子分散層は、複合材の厚さ方向において炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が規則的に変化するように交互に複数積層された状態に配列していることにより、複合材全体の平面方向の物性の異方性を確実に緩和することができる。   In the previous item [2], the metal layers and the carbon particle dispersion layers are arranged in a state where a plurality of layers are alternately laminated so that the orientation direction of the carbon particles of the carbon particle dispersion layer regularly changes in the thickness direction of the composite material. Accordingly, the anisotropy of the physical properties in the planar direction of the entire composite material can be surely reduced.

前項[3]では、金属マトリックスがアルミニウムマトリックスであることにより、複合材の軽量化を図ることができるし、複合材の加工性を高めることができる。   In the above item [3], since the metal matrix is an aluminum matrix, the weight of the composite material can be reduced, and the workability of the composite material can be improved.

前項[4]では、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有する冷却器を提供できる。   In the preceding item [4], it is possible to provide a cooler having high reliability against temperature changes such as a cooling / heating cycle.

前項[5]によれば、積層体を形成する工程では、複数の素材箔を、少なくとも一つの素材箔における塗工液の塗工方向が他の少なくとも一つの素材箔における塗工液の塗工方向と相異するように積層することにより、得られる複合材全体の平面方向の物性の異方性を緩和することができる。   According to the preceding item [5], in the step of forming the laminate, the application direction of the coating liquid in at least one material foil is applied to the plurality of material foils in the at least one other material foil. By laminating so as to be different from the direction, the anisotropy of the physical properties in the planar direction of the entire composite material obtained can be relaxed.

前項[6]では、得られる複合材全体の平面方向の物性の異方性を確実に緩和することができる。   In the preceding item [6], the anisotropy of the physical properties in the planar direction of the entire composite material to be obtained can be surely reduced.

前項[7]では、第1積層体を裁断して第2積層体を得るので、平面方向の断面積が小さな積層体を容易に得ることができる。そして、この第2積層体を焼結することにより、平面方向の断面積が小さな複合材を容易に得ることができる。   In the previous item [7], since the second laminate is obtained by cutting the first laminate, a laminate having a small cross-sectional area in the plane direction can be easily obtained. And the composite material with a small cross-sectional area of a plane direction can be easily obtained by sintering this 2nd laminated body.

前項[8]では、得られる複合材の軽量化を図ることができるし、複合材の加工性を高めることができる。   In the previous item [8], the obtained composite material can be reduced in weight, and the workability of the composite material can be improved.

図1は、本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材の概略断面図である。FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a metal-carbon particle composite material according to an embodiment of the present invention. 図2は、同複合材の製造方法を示す流れ図である。FIG. 2 is a flowchart showing a method for manufacturing the composite material. 図3は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。FIG. 3 is a schematic diagram illustrating a process of obtaining a coating foil. 図4Aは、グラビアロールの周面における格子型セルの配列状態を示す平面図である。FIG. 4A is a plan view showing an arrangement state of lattice-type cells on the peripheral surface of the gravure roll. 図4Bは、図4Aの格子型セルの形状を示す斜視図である。FIG. 4B is a perspective view showing the shape of the lattice-type cell of FIG. 4A. 図5Aは、グラビアロールの周面におけるピラミッド型セルの配列状態を示す平面図である。FIG. 5A is a plan view showing an arrangement state of pyramidal cells on the peripheral surface of the gravure roll. 図5Bは、図5Aのピラミッド型セルの形状を示す斜視図である。FIG. 5B is a perspective view showing the shape of the pyramidal cell of FIG. 5A. 図6Aは、グラビアロールの周面における亀甲型セルの配列状態を示す平面図である。FIG. 6A is a plan view showing an arrangement state of turtle shell cells on the peripheral surface of the gravure roll. 図6Bは、図6Aの亀甲型セルの形状を示す斜視図である。FIG. 6B is a perspective view showing the shape of the turtle shell cell of FIG. 6A. 図7Aは、グラビアロールの周面における円型セルの配列状態を示す平面図である。FIG. 7A is a plan view showing an arrangement state of circular cells on the peripheral surface of the gravure roll. 図7Bは、図7Aの円型セルの形状を示す斜視図である。FIG. 7B is a perspective view showing the shape of the circular cell of FIG. 7A. 図8Aは、セルの底面が平坦状である場合のセルの側面図である。FIG. 8A is a side view of the cell when the bottom surface of the cell is flat. 図8Bは、セルの底面が凹曲面状である場合のセルの側面図である。FIG. 8B is a side view of the cell when the bottom surface of the cell has a concave curved surface shape. 図8Cは、セルの底面が凹錐面状である場合のセルの側面図である。FIG. 8C is a side view of the cell when the bottom surface of the cell has a concave conical shape. 図9は、セルの内周側面に連絡口が設けられている場合のセルの斜視図である。FIG. 9 is a perspective view of the cell when a communication port is provided on the inner peripheral side surface of the cell. 図10は、塗工箔を裁断して複数の素材箔を得る工程を説明する概略図である。FIG. 10 is a schematic diagram illustrating a process of cutting a coating foil to obtain a plurality of material foils. 図11は、素材箔を複数積層して積層体を形成する工程を説明する概略図である。FIG. 11 is a schematic diagram illustrating a process of forming a laminate by laminating a plurality of material foils. 図12は、積層体を焼結する工程を説明する概略図である。FIG. 12 is a schematic view for explaining a step of sintering the laminated body. 図13は、積層体を加熱する時の昇温曲線の一例を示す図(グラフ)である。FIG. 13 is a diagram (graph) illustrating an example of a temperature rise curve when a laminated body is heated. 図14は、同複合材の概略斜視図である。FIG. 14 is a schematic perspective view of the composite material. 図15は、冷却器の概略側面図である。FIG. 15 is a schematic side view of the cooler. 図16は、積層体を形成する工程における素材箔の積層方向の配列の幾つかの例を示す概略図である。FIG. 16 is a schematic diagram illustrating some examples of the arrangement of the material foils in the stacking direction in the step of forming a stacked body. 図17は、図16に付された符号の素材箔を示す概略平面図である。FIG. 17 is a schematic plan view showing a material foil having a reference numeral attached to FIG. 図18は、複合材の炭素繊維分散層の積層方向の配列の幾つかの例を示す概略図である。FIG. 18 is a schematic diagram illustrating some examples of the arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layers of the composite material. 図19は、第1積層体を裁断して複数の第2積層体を得る場合を説明する概略図である。FIG. 19 is a schematic diagram illustrating a case where a plurality of second stacked bodies are obtained by cutting the first stacked body.

次に、本発明の幾つか実施形態について図面を参照して以下に説明する。   Next, several embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.

図1に示すように、本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材(金属−炭素粒子複合体)20は、金属マトリックス(ドットハッチングで示す)21からなる金属層Bと、金属マトリックス21中に炭素粒子としての炭素繊維1が分散した炭素粒子分散層としての炭素繊維分散層Cとが交互に複数積層した状態に接合一体化されて形成されたものである。炭素繊維1は各炭素繊維分散層C中に多数分散している。   As shown in FIG. 1, a metal-carbon particle composite (metal-carbon particle composite) 20 according to an embodiment of the present invention includes a metal layer B composed of a metal matrix (shown by dot hatching) 21, and a metal matrix. The carbon fiber dispersion layer C as a carbon particle dispersion layer in which carbon fibers 1 as carbon particles are dispersed in 21 is joined and integrated into a state where a plurality of layers are alternately laminated. A large number of carbon fibers 1 are dispersed in each carbon fiber dispersion layer C.

複合材20において、複数の炭素繊維分散層Cのうち、符号「C1」が付された炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eは、複合材20の長さ方向(即ち図1の紙面の左右方向)である。符号「C2」が付された炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eは、炭素繊維分散層C1の炭素繊維1の配向方向Eと相異する方向であり、詳述すると複合材20の幅方向(即ち図1の紙面に垂直な方向)である。金属層Bと炭素繊維分散層Cとの積層方向である複合材20の厚さ方向は、複合材20の上下方向(即ち図1の紙面の上下方向)と一致している。   In the composite material 20, among the plurality of carbon fiber dispersion layers C, the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C labeled with “C1” is the length direction of the composite material 20 (that is, in FIG. 1). The horizontal direction of the paper). The orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C to which the symbol “C2” is attached is a direction different from the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C1, and more specifically, the composite material 20 1 in the width direction (that is, the direction perpendicular to the paper surface of FIG. 1). The thickness direction of the composite material 20, which is the stacking direction of the metal layer B and the carbon fiber dispersion layer C, coincides with the vertical direction of the composite material 20 (that is, the vertical direction of the paper surface of FIG. 1).

複合材20では、複数の炭素繊維分散層Cのうち少なくとも一つの炭素繊維分散層C1の炭素繊維1の配向方向Eは他の少なくとも一つの炭素繊維分散層C2の炭素繊維1の配向方向Eと相異している。これにより、複合材全体の平面方向の物性(特に熱特性)の異方性が緩和されている。なお熱特性には熱伝導率(熱伝導性)、線膨張係数(線熱膨張性)等が含まれる。   In the composite material 20, the orientation direction E of the carbon fibers 1 of at least one carbon fiber dispersion layer C1 among the plurality of carbon fiber dispersion layers C is the same as the orientation direction E of the carbon fibers 1 of at least one other carbon fiber dispersion layer C2. It is different. Thereby, the anisotropy of the physical property (especially thermal characteristic) of the whole composite material is relieved. The thermal characteristics include thermal conductivity (thermal conductivity), linear expansion coefficient (linear thermal expansion), and the like.

詳述すると、複合材20において、金属層Bと炭素繊維分散層Cは、複合材20の厚さ方向(即ち複合材20の上下方向)において炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eが規則的に変化するように交互に複数積層された状態に配列している。さらに詳述すると、金属層Bと炭素繊維分散層Cは、複合材20の厚さ方向において炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eが平面視で時計回り(又は反時計回り)に90°ずつ変化するように交互に複数積層された状態に配列している。これにより、複合材20では複合材全体の平面方向の物性の異方性が確実に緩和されている。   More specifically, in the composite material 20, the metal layer B and the carbon fiber dispersion layer C are oriented in the thickness direction of the composite material 20 (that is, the vertical direction of the composite material 20), and the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C. Are arranged in a state of being stacked alternately so as to change regularly. More specifically, in the metal layer B and the carbon fiber dispersion layer C, the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C is clockwise (or counterclockwise) in plan view in the thickness direction of the composite material 20. A plurality of layers are alternately stacked so as to change by 90 °. Thereby, in the composite material 20, the anisotropy of the physical property of the whole composite material in the plane direction is reliably relieved.

ここで、炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向とは炭素粒子分散層の炭素粒子の最長軸の配向方向を意味している。したがって、炭素粒子が本実施形態のように炭素繊維1である場合、炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eとは炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の繊維軸の配向方向を意味している。   Here, the orientation direction of the carbon particles in the carbon particle dispersion layer means the orientation direction of the longest axis of the carbon particles in the carbon particle dispersion layer. Therefore, when the carbon particles are carbon fibers 1 as in this embodiment, the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C means the orientation direction of the fiber axes of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C. doing.

次に、本実施形態の複合材20の製造方法について以下に説明する。   Next, the manufacturing method of the composite material 20 of this embodiment is demonstrated below.

複合材20の製造方法は、図2に示すように、塗工箔を得る工程S1と、素材箔を得る工程S2と、積層体を形成する工程S3と、積層体を焼結する工程S4とを含んでおり、この記載の順にこれらの工程が行われる。   As shown in FIG. 2, the manufacturing method of the composite material 20 includes a step S1 for obtaining a coating foil, a step S2 for obtaining a material foil, a step S3 for forming a laminate, and a step S4 for sintering the laminate. These steps are performed in the order of this description.

塗工箔を得る工程S1は、図3に示すように、炭素粒子としての炭素繊維1を含む塗工液5を長尺な帯状金属箔10(即ち金属箔10の条材)の塗工予定表面10aに一方向に連続的に層状に塗工することにより、金属箔10の塗工予定表面10aに炭素繊維層11が形成(塗工)された長尺な帯状塗工箔12(即ち塗工箔12の条材)を得る工程である。本実施形態では、塗工液5の塗工方向Dは金属箔10の長さ方向である。   As shown in FIG. 3, in step S1 for obtaining a coating foil, a coating solution 5 containing carbon fibers 1 as carbon particles is coated with a long strip-shaped metal foil 10 (that is, a strip of the metal foil 10). By coating the surface 10a continuously in one direction in a layered manner, a long strip-shaped coating foil 12 (that is, coated) in which the carbon fiber layer 11 is formed (coated) on the surface 10a to be coated of the metal foil 10 is applied. This is a process for obtaining the strip material of the working foil 12. In the present embodiment, the coating direction D of the coating liquid 5 is the length direction of the metal foil 10.

金属箔10の塗工予定表面10aは、金属箔10の厚さ方向の両側の表面のうち少なくとも一方の片側の表面である。本実施形態では、塗工予定表面10aは金属箔10の厚さ方向の一方の片側の表面であり、詳述すると金属箔10の上表面である。   The application surface 10 a of the metal foil 10 is a surface on at least one side of both surfaces in the thickness direction of the metal foil 10. In the present embodiment, the planned coating surface 10a is a surface on one side in the thickness direction of the metal foil 10, and more specifically the upper surface of the metal foil 10.

塗工液5は、上述したように炭素繊維1を含むものであり、更にバインダー2とバインダー2用溶剤3とを混合状態に含んでいる。   The coating liquid 5 contains the carbon fiber 1 as described above, and further contains a binder 2 and a solvent 2 for the binder 2 in a mixed state.

塗工箔を得る工程S1は、更に、金属箔10の塗工予定表面10aに形成された炭素繊維層11から溶剤3を除去する工程S1aを含んでいる(図2参照)。   The step S1 for obtaining the coating foil further includes a step S1a for removing the solvent 3 from the carbon fiber layer 11 formed on the surface 10a to be coated of the metal foil 10 (see FIG. 2).

素材箔を得る工程S2は、図10に示すように、塗工箔12を所定の形状に裁断することにより塗工箔12から素材箔13を切り出す工程である。すなわち、素材箔13は、塗工箔12を裁断した裁断片からなるものである。素材箔13の形状は例えば円形状である。   The process S2 for obtaining the material foil is a process of cutting the material foil 13 from the coating foil 12 by cutting the coating foil 12 into a predetermined shape as shown in FIG. That is, the material foil 13 is made of a cut piece obtained by cutting the coating foil 12. The shape of the material foil 13 is, for example, a circular shape.

積層体を形成する工程S3は、図11に示すように、素材箔13を複数積層して積層体15を形成する工程である。   The step S3 of forming a laminate is a step of forming a laminate 15 by laminating a plurality of material foils 13, as shown in FIG.

積層体15を焼結する工程S4では、図12に示すように、積層体15を積層体15の厚さ方向に加圧しながら加熱することにより積層体15を焼結し、これにより素材箔13を焼結一体化する。この工程S4は、積層体15を加熱することにより積層体15からバインダー2を除去する工程S4aを含んでいる(図2参照)。   In step S4 of sintering the laminate 15, as shown in FIG. 12, the laminate 15 is heated by pressing the laminate 15 in the thickness direction of the laminate 15, thereby sintering the material foil 13. Sintered and integrated. This process S4 includes process S4a which removes the binder 2 from the laminated body 15 by heating the laminated body 15 (refer FIG. 2).

次に、各工程について以下に詳細に説明する。   Next, each step will be described in detail below.

<塗工箔12を得る工程S1>
図3に示すように、本工程S1で使用される塗工液5は、上述したように炭素繊維1とバインダー2と溶剤3とを混合状態に含むものであり、例えば次のようにして得られる。
<Step S1 for obtaining coating foil 12>
As shown in FIG. 3, the coating liquid 5 used in this step S1 contains the carbon fiber 1, the binder 2, and the solvent 3 in a mixed state as described above. For example, the coating liquid 5 is obtained as follows. It is done.

多数の炭素繊維1とバインダー2と溶剤3とを混合容器7内に入れてこれらを撹拌器8により撹拌混合する。これにより、炭素繊維1とバインダー2と溶剤3とを混合状態に含有した塗工液5が得られる。なお必要に応じて、分散剤、消泡剤、表面調整剤、粘度調整剤などを更に混合容器7内に入れて撹拌混合することで塗工液5にこれらを添加しても良い。   A large number of carbon fibers 1, a binder 2, and a solvent 3 are placed in a mixing container 7 and these are stirred and mixed by a stirrer 8. Thereby, the coating liquid 5 containing the carbon fiber 1, the binder 2, and the solvent 3 in a mixed state is obtained. If necessary, a dispersing agent, an antifoaming agent, a surface adjusting agent, a viscosity adjusting agent, and the like may be further added to the coating liquid 5 by mixing them in the mixing container 7 and stirring and mixing them.

撹拌器8は限定されるものではなく、撹拌羽根付き撹拌器、プラネタリーミキサー、ホモディスパー、ビーズミルなどを使用可能である。   The stirrer 8 is not limited, and a stirrer with a stirring blade, a planetary mixer, a homodisper, a bead mill, or the like can be used.

炭素繊維1、バインダー2及び溶剤3についての具体的な説明は後述する。   Specific descriptions of the carbon fiber 1, the binder 2, and the solvent 3 will be described later.

塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工するための塗工方法は、限定されるものではない。好ましくは、塗工液5の塗工は、同図に示すように、金属箔10を巻き出す巻出しロール37aと金属箔10を巻き取る巻取りロール37bとを用いたロールtoロール方式により行われる。   The coating method for coating the coating liquid 5 on the coating scheduled surface 10a of the metal foil 10 is not limited. Preferably, the coating liquid 5 is applied by a roll-to-roll method using an unwinding roll 37a for unwinding the metal foil 10 and a winding roll 37b for unwinding the metal foil 10, as shown in FIG. Is called.

巻出しロール37aと巻取りロール37bとの間には、塗工装置としてのグラビア塗工装置(例:グラビアコーター)30と乾燥装置としての乾燥炉38とが金属箔10の送り方向Fに並んで設置されている。   Between the unwinding roll 37a and the winding roll 37b, a gravure coating device (eg, gravure coater) 30 as a coating device and a drying furnace 38 as a drying device are arranged in the feeding direction F of the metal foil 10. It is installed at.

グラビア塗工装置30は、詳述するとダイレクトグラビア塗工装置(例:ダイレクトグラビアコーター)であり、グラビアロール31、バックアップロール33、グラビアロール31の周面31aに塗工液5を付着させる塗工液付着手段35などを備えている。   The gravure coating apparatus 30 is a direct gravure coating apparatus (for example, a direct gravure coater) in detail. The gravure roll 31, the backup roll 33, and the coating liquid 5 is attached to the peripheral surface 31 a of the gravure roll 31. The liquid adhesion means 35 etc. are provided.

グラビアロール31の周面31aにはその全体に亘って多数のセル(凹部)32が整然と配列して設けられている(図4A、5A、6A及び7A参照)。隣り合うセル32間には隔壁部31bが形成されており、この隔壁部31bによって各セル32が仕切られている。バックアップロール33は、グラビアロール31に対向して配置されている。   On the peripheral surface 31a of the gravure roll 31, a large number of cells (concave portions) 32 are arranged in an orderly manner over the entire surface (see FIGS. 4A, 5A, 6A and 7A). A partition wall 31b is formed between adjacent cells 32, and each cell 32 is partitioned by the partition wall 31b. The backup roll 33 is disposed to face the gravure roll 31.

グラビアロール31の回転方向は、通常、金属箔10の送り方向Fと同じ方向に設定される。グラビアロール31の周速度は、通常、金属箔10の送り速度と等しく設定される。   The rotation direction of the gravure roll 31 is normally set to the same direction as the feeding direction F of the metal foil 10. The peripheral speed of the gravure roll 31 is normally set equal to the feed speed of the metal foil 10.

塗工液付着手段35は、塗工液5を収容した塗工液パン(図示せず)を備えたものであり、グラビアロール31の周面31aの周方向の一部がパン内の塗工液5に接触した状態でグラビアロール31がその中心軸を中心に回転することにより、グラビアロール31の周面31aに塗工液5が付着されるように構成されている。パン内の塗工液5中の炭素繊維1はその繊維軸方向がランダムになるように塗工液5中に分散している。   The coating liquid adhering means 35 includes a coating liquid pan (not shown) containing the coating liquid 5, and a part of the circumferential surface 31a of the gravure roll 31 in the circumferential direction is coated in the pan. The gravure roll 31 rotates around its central axis in contact with the liquid 5, so that the coating liquid 5 is attached to the peripheral surface 31 a of the gravure roll 31. The carbon fibers 1 in the coating liquid 5 in the pan are dispersed in the coating liquid 5 so that the fiber axis directions are random.

乾燥炉38は、金属箔10の塗工予定表面10aに形成された炭素繊維層11を加熱乾燥することにより炭素繊維層11中に含まれている溶剤3を炭素繊維層11から蒸発除去するためのものである。   The drying furnace 38 evaporates and removes the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11 from the carbon fiber layer 11 by heating and drying the carbon fiber layer 11 formed on the planned coating surface 10 a of the metal foil 10. belongs to.

図3に示したグラビア塗工装置30は上述したようにロールtoロール方式のものである。このグラビア塗工装置30では、巻出しロール37aから巻き出された金属箔10は、グラビアロール31とバックアップロール33との間と、乾燥炉38内とを所定の送り速度で略水平方向に順次通過したのち巻取りロール37bに巻き取られる。   The gravure coating apparatus 30 shown in FIG. 3 is a roll-to-roll system as described above. In the gravure coating apparatus 30, the metal foil 10 unwound from the unwinding roll 37a is sequentially sequentially supplied in a substantially horizontal direction between the gravure roll 31 and the backup roll 33 and in the drying furnace 38 at a predetermined feed rate. After passing, it is taken up by the take-up roll 37b.

金属箔10の送り方向Fは金属箔10の長さ方向に設定されており、この送り方向Fに平行な方向がグラビア塗工装置30(詳述するとグラビア塗工装置30のグラビアロール31)による金属箔10の塗工予定表面10aへの塗工液5の塗工方向Dである。また金属箔10はその塗工予定表面10aが上側に向けられた状態で送り方向Fに送られる。   The feed direction F of the metal foil 10 is set to the length direction of the metal foil 10, and the direction parallel to the feed direction F is determined by the gravure coating device 30 (specifically, the gravure roll 31 of the gravure coating device 30). This is the coating direction D of the coating liquid 5 onto the coating-scheduled surface 10 a of the metal foil 10. Further, the metal foil 10 is fed in the feeding direction F with the coating surface 10a facing upward.

グラビアロール31は金属箔10の上側(即ち塗工予定表面10a側)に金属箔10をその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されている。また、バックアップロール33は金属箔10の下側に金属箔10をその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されている。   The gravure roll 31 is disposed on the upper side of the metal foil 10 (that is, on the surface 10a to be coated) so as to traverse the metal foil 10 over the entire width direction. Moreover, the backup roll 33 is arrange | positioned in the aspect which crosses the metal foil 10 over the whole width direction under the metal foil 10. As shown in FIG.

巻出しロール37aから巻き出された金属箔10は、グラビア塗工装置30のグラビアロール31とバックアップロール33との間を通過する際に、グラビアロール31によって金属箔10の塗工予定表面10aに塗工液5が金属箔10の長さ方向に連続的に塗工される。   When the metal foil 10 unwound from the unwinding roll 37 a passes between the gravure roll 31 and the backup roll 33 of the gravure coating apparatus 30, the gravure roll 31 causes the metal foil 10 to be applied on the surface 10 a to be coated. The coating liquid 5 is continuously applied in the length direction of the metal foil 10.

すなわち、グラビアロール31が回転することにより、グラビアロール31の周面31aに塗工液付着手段35により塗工液5が付着して各セル32内に入る。そして、グラビアロール31の回転に伴い、グラビアロール31の周面31aに付着した余分な塗工液5がドクターブレード(スクレーパ)34により掻き取られる。その後、グラビアロール31の周面31aが金属箔10の塗工予定表面10aに当接することによりセル32内の塗工液5が金属箔10の塗工予定表面10a上に転写塗工されて、当該転写塗工された塗工液5からなる炭素繊維層11が塗工予定表面10a上に形成される。これにより、金属箔10の塗工予定表面10a上に炭素繊維層11が形成された長尺な帯状塗工箔12(即ち塗工箔12の条材)が得られる。   That is, as the gravure roll 31 rotates, the coating liquid 5 adheres to the peripheral surface 31 a of the gravure roll 31 by the coating liquid attachment means 35 and enters each cell 32. Then, along with the rotation of the gravure roll 31, excess coating liquid 5 adhering to the peripheral surface 31 a of the gravure roll 31 is scraped off by a doctor blade (scraper) 34. Then, the coating liquid 5 in the cell 32 is transferred onto the coating application surface 10a of the metal foil 10 by the peripheral surface 31a of the gravure roll 31 coming into contact with the application application surface 10a of the metal foil 10, A carbon fiber layer 11 made of the transfer-coated coating solution 5 is formed on the planned coating surface 10a. Thereby, the elongate strip | belt-shaped coating foil 12 (namely, strip material of the coating foil 12) in which the carbon fiber layer 11 was formed on the coating expected surface 10a of the metal foil 10 is obtained.

グラビア塗工装置30のグラビアロール31において、セル32の形状は例えばカップ状であってセル32の周囲が全周に亘って略閉鎖された形状である。   In the gravure roll 31 of the gravure coating apparatus 30, the shape of the cell 32 is, for example, a cup shape, and the periphery of the cell 32 is substantially closed over the entire circumference.

具体的にはセル32の形状は、格子型32A(図4A及びABを見よ)、ピラミッド型32B(図5A及び5Bを見よ)、亀甲型32C(図6A及び6Bを見よ)及び円型32D(図7A及び7Bを見よ)からなる群より選択される少なくとも一つであることが望ましい。   Specifically, the shape of the cell 32 includes a lattice type 32A (see FIGS. 4A and AB), a pyramid type 32B (see FIGS. 5A and 5B), a turtle shell type 32C (see FIGS. 6A and 6B), and a circular type 32D (see FIG. Preferably at least one selected from the group consisting of: see FIGS. 7A and 7B.

格子型セル32Aは、図4A及び4Bに示すように四角錐台状に凹んで形成されている。   As shown in FIGS. 4A and 4B, the lattice type cell 32A is formed to be recessed in a quadrangular pyramid shape.

ピラミッド型セル32Bは、図5A及び5Bに示すように四角錐状に凹んで形成されている。   As shown in FIGS. 5A and 5B, the pyramid type cell 32B is formed to be recessed in a quadrangular pyramid shape.

亀甲型セル32C、は図6A及び6Bに示すように六角錐台状に凹んで形成されている。   As shown in FIGS. 6A and 6B, the turtle shell cell 32C is formed in a hexagonal truncated cone shape.

円型セル32Dは、図7A及び7Bに示すように円錐台状に凹んで形成されている。   As shown in FIGS. 7A and 7B, the circular cell 32D is formed in a truncated cone shape.

さらに、セル32(例:格子型、ピラミッド型、亀甲型、円型)の底面32bの形状は限定されるものではなく、例えば、図8Aに示すように平坦状であっても良いし、図8Bに示すように凹曲面状(例:凹球面状)であっても良いし、図8Cに示すように凹錐面状(例:凹角錐面状、凹円錐面状)であっても良いし、更に、これらの形状のうち少なくとも二つが組み合わされた形状であっても良い。   Further, the shape of the bottom surface 32b of the cell 32 (eg, lattice type, pyramid type, turtle shell type, circular type) is not limited, and may be flat as shown in FIG. 8A, for example. As shown in FIG. 8B, it may have a concave curved surface shape (eg, concave spherical shape), or may have a concave cone surface shape (eg, concave pyramid surface shape, concave conical surface shape) as shown in FIG. 8C. Furthermore, a shape in which at least two of these shapes are combined may be used.

さらに本実施形態では、セル32は、セル32の周囲が全周に亘って完全に閉鎖された形状であることが望ましいが、これに限定されるものではなく、図9に示すように、セル32の内周側面32aの一部に、セル32内の塗工液5の一部が隣りのセル32内へ流れうるようにするための小さな連絡口32cが形成された形状であっても良い。   Furthermore, in this embodiment, it is desirable that the cell 32 has a shape in which the periphery of the cell 32 is completely closed over the entire circumference. However, the present invention is not limited to this, and as shown in FIG. A shape in which a small communication port 32 c for allowing a part of the coating liquid 5 in the cell 32 to flow into the adjacent cell 32 may be formed in a part of the inner peripheral side surface 32 a of the 32. .

セル32の大きさは、セル32内に平均繊維長の炭素繊維1がセル32の開口面と略平行な状態で入るのに十分な大きさであり、且つ、セル32内に入った平均繊維長の炭素繊維1がセル32内でセル32の内周方向に360°回転可能な大きさであることが望ましい。具体的には、セル32の口形状に内接する円N(詳述するとセル32の開口周縁32dに内接する円N)の直径Wは炭素繊維1の平均繊維長よりも大きければ特に限定されるものではないが、炭素繊維1の平均繊維長に対して1.2倍以上に設定されていることが望ましい。   The size of the cell 32 is sufficient to allow the carbon fibers 1 having an average fiber length to enter the cell 32 in a state substantially parallel to the opening surface of the cell 32, and the average fiber that has entered the cell 32. It is desirable that the long carbon fiber 1 has a size capable of rotating 360 ° in the inner circumferential direction of the cell 32 in the cell 32. Specifically, the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 (specifically, the circle N inscribed in the opening peripheral edge 32d of the cell 32) is particularly limited as long as it is larger than the average fiber length of the carbon fibers 1. Although it is not a thing, it is desirable to set 1.2 times or more with respect to the average fiber length of the carbon fiber 1.

なお、図4A、5A及び6Aではセル32の口形状に内接する円Nは二点鎖線で示されており、図7Aではセル32の口形状に内接する円Nはセル32の開口周縁32dと一致する。   4A, 5A, and 6A, the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 is indicated by a two-dot chain line, and in FIG. 7A, the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 is the opening peripheral edge 32d of the cell 32. Match.

このように、セル32の形状がカップ状であり、且つ、セル32の口形状に内接する円Nの直径Wが炭素繊維1の平均繊維長に対して1.2倍以上に設定されることにより、グラビアロール31の周面31aに塗工液5が付着した時、塗工液5中の炭素繊維1がセル32内に確実に入る。そして、セル32内の塗工液5がグラビアロール31の回転に伴い金属箔10の塗工予定表面10aに転写塗工される。その結果、炭素繊維層11が金属箔10の塗工予定表面10a上に形成される。   Thus, the shape of the cell 32 is cup-shaped, and the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 is set to 1.2 times or more with respect to the average fiber length of the carbon fiber 1. Thus, when the coating liquid 5 adheres to the peripheral surface 31 a of the gravure roll 31, the carbon fiber 1 in the coating liquid 5 surely enters the cell 32. Then, the coating liquid 5 in the cell 32 is transferred and applied to the planned coating surface 10 a of the metal foil 10 as the gravure roll 31 rotates. As a result, the carbon fiber layer 11 is formed on the planned coating surface 10 a of the metal foil 10.

セル32の口形状に内接する円Nの直径Wの上限については限定されるものではなく、例えば2500μmである。   The upper limit of the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 is not limited and is, for example, 2500 μm.

セル32の開口周縁32dの形状が正方形状(例:格子型32A、ピラミッド型32B)である場合は、セル32の口形状に内接する円Nの直径Wは、セル32の形状が亀甲型32Cや円型32Dである場合よりも大きい方が望ましく、特に炭素繊維1の平均繊維長に対して1.5倍以上であることが非常に望ましい。   When the shape of the opening peripheral edge 32d of the cell 32 is a square shape (eg, lattice type 32A, pyramid type 32B), the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 32 is the turtle shell type 32C. It is desirable that the size is larger than the case of the circular shape 32D, and it is particularly desirable that it is 1.5 times or more the average fiber length of the carbon fiber 1.

炭素繊維1は繊維状の炭素粒子であれば使用可能であり、具体的には例えば、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維及びカーボンナノファイバー(例:気相成長カーボンファイバー、カーボンナノチューブ)からなる群より選択される一種の炭素繊維か又は2種以上の混合炭素繊維が用いられる。   The carbon fiber 1 can be used as long as it is a fibrous carbon particle, and specifically includes, for example, a PAN-based carbon fiber, a pitch-based carbon fiber, and a carbon nanofiber (eg, vapor-grown carbon fiber, carbon nanotube). One kind of carbon fiber selected from the group or two or more kinds of mixed carbon fibers are used.

PAN系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維のうち特にピッチ系炭素繊維を用いることが望ましい。その理由は、ピッチ系炭素繊維の繊維軸方向の熱伝導率がPAN系炭素繊維のそれよりも大きく、そのためより高い熱伝導率を有する複合材20を得られるからである。   Of the PAN-based carbon fibers and pitch-based carbon fibers, it is particularly desirable to use pitch-based carbon fibers. The reason is that the thermal conductivity in the fiber axis direction of the pitch-based carbon fiber is larger than that of the PAN-based carbon fiber, and therefore, the composite material 20 having a higher thermal conductivity can be obtained.

炭素繊維1の長さは限定されるものではない。炭素繊維1の平均繊維長の上限は例えば1mmであり、その下限は例えば10μmである。   The length of the carbon fiber 1 is not limited. The upper limit of the average fiber length of the carbon fiber 1 is, for example, 1 mm, and the lower limit is, for example, 10 μm.

炭素繊維1の繊維直径は限定されるものではなく、炭素繊維1の平均繊維直径は例えば0.1nm〜20μmである。炭素繊維1がPAN系炭素繊維やピッチ系炭素繊維である場合は、炭素繊維1は例えばチョップドファイバーやミルドファイバーであってその平均繊維直径は例えば5μm〜15μmである。炭素繊維1が気相成長カーボンナノファイバーである場合は、炭素繊維1の平均繊維直径は例えば0.1nm〜20μmである。   The fiber diameter of the carbon fiber 1 is not limited, and the average fiber diameter of the carbon fiber 1 is, for example, 0.1 nm to 20 μm. When the carbon fiber 1 is a PAN-based carbon fiber or a pitch-based carbon fiber, the carbon fiber 1 is, for example, a chopped fiber or a milled fiber, and the average fiber diameter is, for example, 5 μm to 15 μm. When the carbon fiber 1 is a vapor growth carbon nanofiber, the average fiber diameter of the carbon fiber 1 is, for example, 0.1 nm to 20 μm.

バインダー2は、炭素繊維1に金属箔10の塗工予定表面10aへの付着力を付与し、これにより炭素繊維層11中の炭素繊維1が金属箔10の塗工予定表面10aから脱落するのを抑制するためのものであり、通常、樹脂からなる。   The binder 2 gives the carbon fiber 1 adhesion to the planned coating surface 10 a of the metal foil 10, whereby the carbon fiber 1 in the carbon fiber layer 11 falls off the planned coating surface 10 a of the metal foil 10. Is usually made of resin.

さらに、バインダー2は、非酸化雰囲気中にて200℃〜450℃の温度で炭化せずに昇華又は分解などにより消失するものを用いることが望ましい。そのようなバインダー2として、アクリル系樹脂、ポリエチレングリコール系樹脂、ブチレンゴム樹脂、フェノール樹脂、セルロース系樹脂などが好適に使用される。これらのバインダー2は一般に常温で固形である。   Furthermore, it is desirable to use the binder 2 that disappears by sublimation or decomposition without carbonizing at a temperature of 200 ° C. to 450 ° C. in a non-oxidizing atmosphere. As such a binder 2, an acrylic resin, a polyethylene glycol resin, a butylene rubber resin, a phenol resin, a cellulose resin, or the like is preferably used. These binders 2 are generally solid at room temperature.

溶剤3は、バインダー2を常温で溶解するものであることが望ましく、水、アルコール系溶剤、炭化水素系溶剤、エステル系溶剤、エーテル系溶剤などが好適に使用される。   The solvent 3 is desirably one that dissolves the binder 2 at room temperature, and water, alcohol solvents, hydrocarbon solvents, ester solvents, ether solvents, and the like are preferably used.

塗工液5は、炭素繊維1とバインダー2を質量比で75:25〜99.5:0.5の割合で含有していることが望ましい。この場合には、塗工箔12を得る工程S1において炭素繊維1を金属箔10の塗工予定表面10aに確実に付着させることができるし、バインダー2を除去する工程S4aにおいてバインダー2を確実に消失除去することができる。特に望ましくは、塗工液5は炭素繊維1とバインダー2を質量比で80:20〜99:1の割合で含有していることが良い。   The coating liquid 5 preferably contains the carbon fiber 1 and the binder 2 in a mass ratio of 75:25 to 99.5: 0.5. In this case, the carbon fiber 1 can be reliably attached to the coating intended surface 10a of the metal foil 10 in the step S1 of obtaining the coating foil 12, and the binder 2 is surely attached in the step S4a of removing the binder 2. It can be eliminated. It is particularly desirable that the coating liquid 5 contains the carbon fiber 1 and the binder 2 in a mass ratio of 80:20 to 99: 1.

塗工箔12を得る工程S1では、炭素繊維層11に含まれる炭素繊維1の塗工量が40g/m以下になるように塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工することが望ましい。その理由は次のとおりである。 In step S1 of obtaining the coating foil 12, the coating liquid 5 is applied to the planned coating surface 10a of the metal foil 10 so that the coating amount of the carbon fiber 1 contained in the carbon fiber layer 11 is 40 g / m 2 or less. It is desirable to work. The reason is as follows.

すなわち、炭素繊維層11に含まれる炭素繊維1の塗工量が40g/m以下になるように塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工する場合には、積層体15を焼結する工程S4において金属箔10の金属が炭素繊維層11内の空隙の略全部に十分に浸透するとともに積層体15が確実に焼結される。これにより、複合材20の強度(機械的強度等)を確実に高めることができる。さらに、複合材20の製造時間を短縮化するため、炭素繊維層11に含まれる炭素繊維1の塗工量は30g/m以下であることが特に望ましい。 That is, in the case where the coating liquid 5 is applied to the planned coating surface 10a of the metal foil 10 so that the coating amount of the carbon fibers 1 contained in the carbon fiber layer 11 is 40 g / m 2 or less, the laminate In step S <b> 4 of sintering 15, the metal of the metal foil 10 sufficiently permeates substantially all of the voids in the carbon fiber layer 11, and the laminate 15 is reliably sintered. Thereby, the intensity | strength (mechanical strength etc.) of the composite material 20 can be raised reliably. Furthermore, in order to shorten the manufacturing time of the composite material 20, it is particularly desirable that the coating amount of the carbon fiber 1 contained in the carbon fiber layer 11 is 30 g / m 2 or less.

また、得られる複合材20において炭素繊維1の体積が複合材20全体の体積に対して50%未満になるように、塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工することが望ましく、これにより、積層体15を焼結する工程S4において金属箔10の金属を炭素繊維層11内に確実に浸透させることができて、積層体15を確実に強固に焼結することができる。   In addition, the coating liquid 5 is applied to the coating surface 10 a of the metal foil 10 so that the volume of the carbon fiber 1 is less than 50% of the total volume of the composite material 20 in the obtained composite material 20. In this way, the metal of the metal foil 10 can be surely permeated into the carbon fiber layer 11 in the step S4 of sintering the laminated body 15, and the laminated body 15 can be surely sintered firmly. it can.

金属箔10は、塗工に耐えうるものであればその材料に限定されるものではない。特に、金属箔10はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方であることが望ましい。その理由は、高い熱伝導率を有する複合材20を確実に得られるからである。   The metal foil 10 is not limited to the material as long as it can withstand coating. In particular, the metal foil 10 is desirably at least one of an aluminum foil and a copper foil. The reason is that the composite material 20 having high thermal conductivity can be reliably obtained.

金属箔10がアルミニウム箔である場合において、アルミニウム箔の材料は限定されるものではなく、A1000系、A3000系、A6000系等が用いられる。一般に、アルミニウム箔の材料は、得られる複合材20の物性(熱伝導率、線膨張係数など)が所望する設定値になるように複数種のアルミニウム材料の中から適宜選択される。金属箔10がアルミニウム箔である場合には、複合材20の金属マトリックス21がアルミニウムマトリックスになる。そのため、複合材20の軽量化を図ることができるし、複合材20の加工性を高めることができる。   When the metal foil 10 is an aluminum foil, the material of the aluminum foil is not limited, and A1000 series, A3000 series, A6000 series, and the like are used. In general, the material of the aluminum foil is appropriately selected from a plurality of types of aluminum materials so that the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient, etc.) of the obtained composite material 20 are set to desired values. When the metal foil 10 is an aluminum foil, the metal matrix 21 of the composite 20 is an aluminum matrix. Therefore, the weight of the composite material 20 can be reduced, and the workability of the composite material 20 can be improved.

金属箔10が銅箔である場合において、銅箔の種類及び材料は限定されるものではなく、電解銅箔、圧延銅箔などが用いられる。一般に、銅箔の材料は、得られる複合材20の物性(熱伝導率、線膨張係数など)が所望する設定値になるように複数種の銅材料の中から適宜選択される。   When the metal foil 10 is a copper foil, the type and material of the copper foil are not limited, and an electrolytic copper foil, a rolled copper foil, and the like are used. In general, the material of the copper foil is appropriately selected from a plurality of types of copper materials so that the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient, etc.) of the obtained composite material 20 become desired set values.

金属箔10の厚さは限定されるものではなく、得られる複合材20の物性が所望する設定値になるように金属箔10の厚さを選択可能である。   The thickness of the metal foil 10 is not limited, and the thickness of the metal foil 10 can be selected so that the physical properties of the obtained composite material 20 become a desired set value.

ここで、市販されている金属箔(アルミニウム箔、銅箔)10の最薄の厚さは6μmであることから、金属箔10の厚さの下限は6μmであることが金属箔10を容易に入手可能である点で特に望ましい。金属箔10の厚さの上限は通常100μmであり、特に概ね50μmであることが望ましい。   Here, since the thinnest thickness of the commercially available metal foil (aluminum foil, copper foil) 10 is 6 μm, the lower limit of the thickness of the metal foil 10 is easily 6 μm. It is particularly desirable in that it is available. The upper limit of the thickness of the metal foil 10 is usually 100 μm, and particularly preferably about 50 μm.

金属箔10の幅は限定されるものではなく、複合材20の用途などに応じて設定され、例えば10mm〜1200mmに設定される。   The width | variety of the metal foil 10 is not limited, It sets according to the use of the composite material 20, etc., for example, is set to 10 mm-1200 mm.

溶剤3を除去する工程S1aは、図3に示すように、塗工箔12が乾燥炉38内を通過することにより行われる。すなわち、塗工箔12が乾燥炉38内を通過した時に炭素繊維層11が乾燥炉38により加熱乾燥され、これにより炭素繊維層11に含まれている溶剤3が炭素繊維層11から蒸発除去される。その後、塗工箔12は巻取りロール37bに巻き取られる。   Step S1a for removing the solvent 3 is performed by passing the coating foil 12 through the drying furnace 38 as shown in FIG. That is, when the coating foil 12 passes through the drying furnace 38, the carbon fiber layer 11 is heated and dried by the drying furnace 38, whereby the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11 is evaporated and removed from the carbon fiber layer 11. The Thereafter, the coating foil 12 is wound around the winding roll 37b.

乾燥炉38による溶剤3の除去条件は、炭素繊維層11に含まれている溶剤3を炭素繊維層11から蒸発除去可能な条件であれば限定されるものではなく、通常、乾燥温度60℃〜250℃で乾燥時間1min〜120minである。   The conditions for removing the solvent 3 by the drying furnace 38 are not limited as long as the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11 can be removed from the carbon fiber layer 11 by evaporation. The drying time is 1 min to 120 min at 250 ° C.

さらに、溶剤3を除去した後では炭素繊維層11内に大きな空隙が生じていることもあるので、押圧ロール(図示せず)で炭素繊維層11をその厚さ方向に押圧して炭素繊維層11のかさ密度を高めることも可能である。   Furthermore, after removing the solvent 3, there may be a large gap in the carbon fiber layer 11, so the carbon fiber layer 11 is pressed in the thickness direction with a pressing roll (not shown). It is also possible to increase the bulk density of 11.

<素材箔13を得る工程S2>
図10に示すように、素材箔13を得る工程S2では、巻取りロール37bから巻き解かれた塗工箔12を受けダイ(図示せず)で支持した状態で裁断装置40に備えられた裁断刃(打ち抜きパンチ)41で所定形状に裁断する(打ち抜く)。これにより、塗工箔12の裁断片からなる素材箔13を塗工箔12から複数切り出す。
<Step S2 for obtaining material foil 13>
As shown in FIG. 10, in the step S2 of obtaining the material foil 13, the cutting device 40 is provided with the cutting foil 40 unwound from the winding roll 37b and supported by a die (not shown). The blade (punching punch) 41 is cut into a predetermined shape (punching). Thereby, a plurality of material foils 13 made of the cut pieces of the coating foil 12 are cut out from the coating foil 12.

図10中の矢印「D」は、上述したように塗工箔12を得る工程S1における金属箔10の塗工予定表面10aへの塗工液5の塗工方向を示しており、矢印「E」は上述したように塗工箔12の炭素繊維層11の炭素繊維1の配向方向を示している。   The arrow “D” in FIG. 10 indicates the direction of application of the coating liquid 5 to the coating application surface 10a of the metal foil 10 in the step S1 of obtaining the coating foil 12 as described above, and the arrow “E”. "Indicates the orientation direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the coating foil 12 as described above.

炭素繊維1の配向方向Eは一般に塗工液5の塗工方向Dによって決定されるものであり、炭素繊維1は塗工液5の塗工方向Dに対して所定の方向に配向する。本実施形態では、炭素繊維1の配向方向Eは塗工液5の塗工方向Dと一致している。   The orientation direction E of the carbon fiber 1 is generally determined by the coating direction D of the coating liquid 5, and the carbon fiber 1 is oriented in a predetermined direction with respect to the coating direction D of the coating liquid 5. In the present embodiment, the orientation direction E of the carbon fiber 1 coincides with the coating direction D of the coating liquid 5.

なお同図では、塗工箔12及び素材箔13における塗工液5の塗工方向Dを分かり易くするため、塗工箔12及び素材箔13の表面には塗工液5の塗工方向Dを表示する細線が描かれている。その他の図(図11、17及び図19)でも同じである。   In the figure, in order to make the coating direction D of the coating solution 5 in the coating foil 12 and the material foil 13 easy to understand, the coating direction D of the coating solution 5 is applied to the surface of the coating foil 12 and the material foil 13. A thin line is displayed. The same applies to the other figures (FIGS. 11, 17 and 19).

<積層体15を形成する工程S3>
図11に示すように、積層体15を形成する工程S3では、素材箔13を複数積層することにより素材箔13の積層体15を形成する。積層体15はプリフォーム(焼結素材)として用いられる。
<Process S3 for Forming Laminate 15>
As shown in FIG. 11, in step S <b> 3 for forming the laminate 15, the laminate 15 of the material foil 13 is formed by laminating a plurality of material foils 13. The laminate 15 is used as a preform (sintered material).

素材箔13の積層枚数は限定されるものではなく、所望する複合材20の厚さなどに応じて設定され、例えば5〜1000枚に設定される。   The number of stacked material foils 13 is not limited, and is set according to the desired thickness of the composite material 20, for example, 5 to 1000 sheets.

素材箔13の積層順序について以下に説明する。   The stacking order of the material foils 13 will be described below.

積層体15を形成する工程S3では、複数の素材箔13を、少なくとも一つの素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが他の少なくとも一つの素材箔13における塗工液5の塗工方向Dと相異するように積層する。望ましくは、素材箔13を、積層体15の厚さ方向(即ち積層体15の上下方向)において素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが規則的に変化するように複数積層する。   In the step S3 of forming the laminated body 15, the coating direction 5 of the coating liquid 5 on at least one material foil 13 is applied to the plurality of material foils 13 with the coating liquid 5 on at least one other material foil 13. The layers are stacked so as to be different from the direction D. Desirably, a plurality of material foils 13 are laminated so that the coating direction D of the coating liquid 5 on the material foil 13 regularly changes in the thickness direction of the laminate 15 (that is, the vertical direction of the laminate 15).

本実施形態では、図1に示した複合材20を製造するため、素材箔13を、素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが交互に直角になるように複数積層する。すなわち、素材箔13を、積層体15の厚さ方向において素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが平面視で時計回り(又は反時計回り)に90°ずつ変化するように複数積層する。   In this embodiment, in order to manufacture the composite material 20 shown in FIG. 1, a plurality of material foils 13 are laminated so that the coating directions D of the coating liquid 5 on the material foils 13 are alternately perpendicular. That is, a plurality of the material foils 13 are laminated so that the coating direction D of the coating liquid 5 on the material foil 13 changes 90 degrees clockwise (or counterclockwise) in plan view in the thickness direction of the laminate 15. To do.

このように素材箔13が複数積層されることにより、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が小さくなる(詳述すると消失する)ように緩和されている。換言すると、積層体15では、素材箔13は、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が緩和されるような規則的な配列で複数積層されている。   Thus, by laminating | stacking two or more raw material foil 13, the orientation of the planar direction of the carbon fiber 1 of the carbon fiber layer 11 of the whole laminated body is eased so that it may become small (it lose | disappears in detail). In other words, in the laminate 15, a plurality of material foils 13 are laminated in a regular arrangement so that the orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire laminate is relaxed.

<積層体15を焼結する工程S4>
図12に示すように、積層体15を焼結する工程S4では、まず加圧加熱焼結装置などの焼結装置(接合装置)50の焼結室51内に積層体15を配置する。そして、焼結装置50によって所定の焼結雰囲気中にて積層体15をその厚さ方向(即ち素材箔13の積層方向)に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体15を焼結し、これにより素材箔13を焼結一体化する。その結果、図14に示した複合材20が得られる。この複合材20の概略断面図は図1に示されている。
<Step S4 of Sintering Laminate 15>
As shown in FIG. 12, in step S <b> 4 of sintering the laminated body 15, first, the laminated body 15 is disposed in a sintering chamber 51 of a sintering apparatus (joining apparatus) 50 such as a pressure heating sintering apparatus. Then, the laminated body 15 is heated at a predetermined sintering temperature while being pressed in the thickness direction (that is, the lamination direction of the material foil 13) in a predetermined sintering atmosphere by the sintering apparatus 50. The material foil 13 is sintered and integrated by sintering. As a result, the composite material 20 shown in FIG. 14 is obtained. A schematic cross-sectional view of the composite material 20 is shown in FIG.

この工程S4では、積層体15が上述のように加圧加熱されることにより、炭素繊維層11がその厚さ方向に圧縮されて金属箔10の金属の一部が炭素繊維層11内に浸透して炭素繊維層11内に存在する微細な空隙(例:炭素繊維層11中の炭素繊維1間の隙間)に充填されて、当該空隙が略消滅する。これにより、得られる複合材20の密度を複合材20の理論密度の95%以上にすることができる。   In this step S4, the laminate 15 is pressurized and heated as described above, so that the carbon fiber layer 11 is compressed in the thickness direction, and a part of the metal of the metal foil 10 penetrates into the carbon fiber layer 11. Then, the fine voids (eg, the gaps between the carbon fibers 1 in the carbon fiber layer 11) existing in the carbon fiber layer 11 are filled, and the voids substantially disappear. Thereby, the density of the obtained composite material 20 can be 95% or more of the theoretical density of the composite material 20.

なお、複合材20の理論密度とは、複合材20が金属箔10の金属と炭素繊維1とだけで形成されており且つ複合材20の内部に空隙が全く存在しない場合における複合材20の密度を意味する。   The theoretical density of the composite material 20 is the density of the composite material 20 when the composite material 20 is formed only of the metal of the metal foil 10 and the carbon fiber 1 and no voids are present inside the composite material 20. Means.

また、上述したように金属箔10の金属の一部が炭素繊維層11内に浸透することによって、各炭素繊維層11中の炭素繊維1は複合材20の金属マトリックス21中に分散した状態になり、即ち積層体15の各炭素繊維層11は複合材20の各炭素繊維分散層Cになる。また、積層体15の各金属箔10は複合材20の各金属層Bになる。   Further, as described above, when a part of the metal of the metal foil 10 penetrates into the carbon fiber layer 11, the carbon fibers 1 in each carbon fiber layer 11 are dispersed in the metal matrix 21 of the composite material 20. That is, each carbon fiber layer 11 of the laminate 15 becomes each carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20. Further, each metal foil 10 of the laminate 15 becomes each metal layer B of the composite material 20.

焼結装置50としては、ホットプレス装置(例:真空ホットプレス装置)、放電プラズマ焼結装置などが好適に用いられる。   As the sintering apparatus 50, a hot press apparatus (eg, vacuum hot press apparatus), a discharge plasma sintering apparatus, or the like is preferably used.

積層体15への加圧は、例えば、焼結装置50に備えられた一対の押圧パンチ52、52で積層体15をその厚さ方向の両側から挟んで加圧することにより行われる。   The pressurization to the laminated body 15 is performed by, for example, pressing the laminated body 15 from both sides in the thickness direction with a pair of press punches 52 and 52 provided in the sintering apparatus 50.

焼結雰囲気は非酸化雰囲気であることが望ましい。非酸化雰囲気は、不活性ガス雰囲気(例:窒素ガス雰囲気、アルゴンガス雰囲気)、真空雰囲気などを含む。   The sintering atmosphere is preferably a non-oxidizing atmosphere. The non-oxidizing atmosphere includes an inert gas atmosphere (eg, nitrogen gas atmosphere, argon gas atmosphere), a vacuum atmosphere, and the like.

焼結温度とは、積層体15を焼結する温度を意味する。具体的には焼結温度は、金属箔10の金属の融点以下の温度に設定され、特に、金属箔10の金属の融点と当該融点よりも50℃程度低い温度との間の温度に設定されることが積層体15を確実に良好に焼結できる点で望ましい。金属箔10が例えばアルミニウム箔である場合、焼結温度は550℃〜620℃の範囲に設定されることが望ましい。   The sintering temperature means a temperature at which the laminate 15 is sintered. Specifically, the sintering temperature is set to a temperature equal to or lower than the melting point of the metal of the metal foil 10, and in particular, set to a temperature between the melting point of the metal of the metal foil 10 and a temperature about 50 ° C. lower than the melting point. It is desirable that the laminate 15 can be reliably sintered satisfactorily. When the metal foil 10 is, for example, an aluminum foil, the sintering temperature is desirably set in the range of 550 ° C to 620 ° C.

積層体15への加圧力は限定されるものではなく、積層体15を軽く押圧する程度の加圧力でも良い。さらに、積層体15への加熱時に積層体15を加圧すると金属箔10の金属の流動性が向上することがあるので、積層体15への加圧により金属箔10の金属が積層体15から流れ出ない程度の加圧力で加圧するか、あるいは金属箔10の金属が積層体15から流れ出ないように金型(図示せず)内で積層体15を加圧することが特に望ましい。   The pressure applied to the stacked body 15 is not limited, and may be a pressure that lightly presses the stacked body 15. Furthermore, since the fluidity of the metal of the metal foil 10 may be improved when the laminate 15 is pressurized when heated to the laminate 15, the metal of the metal foil 10 is removed from the laminate 15 by the pressurization to the laminate 15. It is particularly desirable to pressurize with a pressing force that does not flow out, or pressurize the laminated body 15 in a mold (not shown) so that the metal of the metal foil 10 does not flow out of the laminated body 15.

もし互いに重なり合う素材箔13、13間に空隙が残った状態で積層体15が焼結されると、当該空隙の部分が複合材20の内部欠陥になる。そこで、この欠陥の発生を抑制するため、積層体15を焼結雰囲気として真空雰囲気中にて加圧すること又は/及び積層体15を金型内にて加圧することが望ましい。   If the laminated body 15 is sintered in a state where a gap remains between the material foils 13 and 13 that overlap each other, the gap portion becomes an internal defect of the composite material 20. Therefore, in order to suppress the occurrence of this defect, it is desirable to pressurize the laminate 15 as a sintering atmosphere in a vacuum atmosphere and / or pressurize the laminate 15 in the mold.

本実施形態では、バインダー2を除去する工程S4aは、積層体15を焼結する工程S4における積層体15を初期温度としての約室温から焼結温度まで加熱する途中で焼結装置50により行われる。この場合におけるバインダー2の除去工程S4aを以下に説明する。   In the present embodiment, the step S4a for removing the binder 2 is performed by the sintering apparatus 50 in the course of heating the laminate 15 in the step S4 for sintering the laminate 15 from about room temperature as the initial temperature to the sintering temperature. . The binder removal step S4a in this case will be described below.

図13は、積層体15を焼結する工程S4において積層体15を加熱する時の温度曲線の一例を示す図(グラフ)である。   FIG. 13 is a diagram (graph) illustrating an example of a temperature curve when the laminated body 15 is heated in the step S4 of sintering the laminated body 15.

同図中のT1〜T2(但し、T1<T2)の温度範囲は、積層体15の素材箔13の炭素繊維層11に含まれているバインダー2が昇華又は分解などにより消失する範囲であり、通常200℃〜450℃である。T3は焼結温度であり、T2よりも高い温度である(即ちT3>T2)。   The temperature range of T1 to T2 (where T1 <T2) in the figure is a range in which the binder 2 contained in the carbon fiber layer 11 of the material foil 13 of the laminate 15 disappears due to sublimation or decomposition, Usually, it is 200 ° C to 450 ° C. T3 is a sintering temperature and is higher than T2 (that is, T3> T2).

積層体15を焼結する工程S4では、積層体15の温度が約室温から焼結温度T3まで上昇するように焼結装置50により積層体15を加熱する途中における積層体15の温度がT1〜T2の範囲内である時に、バインダー2が昇華又は分解などにより消失して積層体15(詳述すると積層体15の素材箔13の炭素繊維層11)から除去される。   In the step S4 of sintering the laminated body 15, the temperature of the laminated body 15 during the heating of the laminated body 15 by the sintering apparatus 50 so that the temperature of the laminated body 15 rises from about room temperature to the sintering temperature T3 is T1. When within the range of T2, the binder 2 disappears by sublimation or decomposition and is removed from the laminate 15 (more specifically, the carbon fiber layer 11 of the material foil 13 of the laminate 15).

積層体15の温度がT1〜T2の温度範囲内である時間Δtは、バインダー2を積層体15から除去しうる時間であれば限定されるものではなく、焼結装置50による積層体15の昇温速度、積層体15に含まれているバインダー2の全量、積層体15の厚さ(例:素材箔13の積層枚数)、焼結雰囲気などに応じて設定されるものであり、通常10min以上に設定される。   The time Δt during which the temperature of the laminate 15 is within the temperature range of T1 to T2 is not limited as long as the binder 2 can be removed from the laminate 15, and the temperature of the laminate 15 is increased by the sintering device 50. It is set according to the temperature rate, the total amount of the binder 2 contained in the laminate 15, the thickness of the laminate 15 (eg, the number of laminated material foils 13), the sintering atmosphere, etc., usually 10 min or more Set to

また、積層体15の温度がT1〜T2の温度範囲内である時に昇温を一旦停止したり昇温速度を緩やかにしたりすることにより上記時間Δtを長くし、これによりバインダー2の除去を確実に行うようにすることも可能である。   Further, when the temperature of the laminated body 15 is within the temperature range of T1 to T2, the time Δt is lengthened by temporarily stopping the temperature increase or slowing the temperature increase rate, thereby reliably removing the binder 2. It is also possible to do so.

このように、バインダー2を除去する工程S4aを、積層体15を焼結する工程S4における積層体15を焼結温度T3まで加熱する途中で行うことにより、複合材20の製造工程数を削減することができて複合材20の製造を容易に行える。   Thus, the number of manufacturing steps of the composite material 20 is reduced by performing the step S4a for removing the binder 2 in the course of heating the laminate 15 in the step S4 for sintering the laminate 15 to the sintering temperature T3. Therefore, the composite material 20 can be easily manufactured.

なお本発明は、バインダー2を除去する工程S4aが、焼結装置50により積層体15を焼結する工程S4から独立して行われることを排除するものではない。   In addition, this invention does not exclude that process S4a which removes the binder 2 is performed independently from process S4 which sinters the laminated body 15 with the sintering apparatus 50. FIG.

この場合、バインダー2を除去する工程S4aは、積層体15を形成する工程S3の後であって且つ積層体15を焼結する工程S4の前に行われることが望ましい。その理由は、積層体15の形成時に炭素繊維層11中の炭素繊維1が金属箔10の塗工予定表面10aから脱落するのを確実に抑制できるからである。さらにこの場合、バインダー2を除去する工程S4aを行った後であって且つ積層体15を焼結する工程S4を行う前においては、積層体15を非酸化雰囲気中に配置しておくこと又は/及び積層体15の温度を300℃以下に設定しておくことが望ましい。その理由は、炭素繊維1の酸化消耗を確実に抑制できるし、金属箔10がアルミニウム箔である場合にアルミニウム箔の酸化を確実に抑制できるからである。   In this case, the step S4a for removing the binder 2 is desirably performed after the step S3 for forming the laminated body 15 and before the step S4 for sintering the laminated body 15. The reason is that it is possible to reliably suppress the carbon fibers 1 in the carbon fiber layer 11 from dropping from the planned coating surface 10 a of the metal foil 10 when the laminate 15 is formed. Furthermore, in this case, after performing the step S4a for removing the binder 2 and before performing the step S4 for sintering the laminated body 15, the laminated body 15 is placed in a non-oxidizing atmosphere or / And it is desirable to set the temperature of the laminated body 15 to 300 degrees C or less. The reason is that the oxidation consumption of the carbon fiber 1 can be reliably suppressed, and the oxidation of the aluminum foil can be reliably suppressed when the metal foil 10 is an aluminum foil.

本実施形態の複合材20及びその製造方法には次の利点がある。   The composite material 20 and its manufacturing method of the present embodiment have the following advantages.

積層体15を形成する工程S3では、複数の素材箔13を、少なくとも一つの素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが他の少なくとも一つの素材箔13における塗工液5の塗工方向Dと相異するように積層している。これにより、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が緩和されている。そして、この積層体15を焼結することにより、複合材全体の平面方向の物性(例:熱伝導率、線膨張係数)の異方性を緩和することができる。   In the step S3 of forming the laminated body 15, the coating direction 5 of the coating liquid 5 on at least one material foil 13 is applied to the plurality of material foils 13 with the coating liquid 5 on at least one other material foil 13. The layers are stacked so as to be different from the direction D. Thereby, the orientation of the carbon fiber 1 in the planar direction of the carbon fiber layer 11 of the entire laminate is relaxed. And the anisotropy of the physical property (Example: thermal conductivity, linear expansion coefficient) of the planar direction of the whole composite material can be relieved by sintering this laminated body 15. FIG.

この工程Sを詳述すると、素材箔13を、積層体15の厚さ方向において素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが規則的に変化するように複数積層しているので、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が確実に緩和されている。そして、この積層体15を焼結することにより、複合材全体の平面方向の物性の異方性を確実に緩和することができる。   If this process S is explained in full detail, since the material foil 13 is laminated | stacked so that the coating direction D of the coating liquid 5 in the material foil 13 may change regularly in the thickness direction of the laminated body 15, it is laminated. The orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the whole body is reliably relaxed. And by sintering this laminated body 15, the anisotropy of the physical property of the whole composite material of the planar direction can be relieve | moderated reliably.

しかも、本実施形態では、上述したように塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工するための塗工装置がグラビア塗工装置30であり、グラビア塗工装置30のグラビアロール31のセル32の形状がカップ状であり、更に、セル22の口形状に内接する円Nの直径Wが炭素繊維1の平均繊維長に対して1.2倍以上に設定されている。これにより、金属箔10の塗工予定表面10a内における炭素繊維1の配向方向が比較的ランダムになるように炭素繊維層11を金属箔10の塗工予定表面10a上に形成することができる。そのため、素材箔13の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が大幅に緩和されている。   In addition, in the present embodiment, as described above, the coating apparatus for applying the coating liquid 5 to the planned coating surface 10 a of the metal foil 10 is the gravure coating apparatus 30, and the gravure of the gravure coating apparatus 30 The shape of the cell 32 of the roll 31 is cup-shaped, and the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is set to 1.2 times or more with respect to the average fiber length of the carbon fiber 1. Thereby, the carbon fiber layer 11 can be formed on the application surface 10a of the metal foil 10 so that the orientation direction of the carbon fibers 1 in the application surface 10a of the metal foil 10 becomes relatively random. Therefore, the orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the material foil 13 is greatly relaxed.

このような素材箔13を、上述したように積層体15の厚さ方向において素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが規則的に変化するように複数積層することにより、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が大幅に緩和されている。そして、この積層体15を焼結することにより、複合材全体の平面方向の物性の異方性を大幅に緩和することができる。   By laminating a plurality of such material foils 13 so that the coating direction D of the coating liquid 5 on the material foils 13 regularly changes in the thickness direction of the laminate 15 as described above, the entire laminate is obtained. The orientation of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 in the planar direction is greatly relaxed. And by sintering this laminated body 15, the anisotropy of the physical property of the whole composite material of the plane direction can be remarkably eased.

ここで、塗工装置はグラビア塗工装置30であることが上述した理由により望ましいが、本発明では、塗工装置はグラビア塗工装置30であることに限定されるものではなく、その他に、ロールコート装置、3本ロールコート装置(例えばオフセットタイプのもの)、ダイコート装置、ナイフコート装置、カーテンコート装置、バーコート装置、ドクターブレードコート装置、スプレー塗布装置等であっても良い。すなわち、本発明において、塗工箔12を得る工程S1では、塗工液5を金属箔10の塗工予定表面10aにグラビアコート法により塗工することが望ましいが、その他に、ロールコート法、3本ロールコート法(例えばオフセットタイプのもの)、ダイコート法、ナイフコート法、カーテンコート法、バーコート法、ドクターブレードコート法、スプレー塗布法等の塗工方法により塗工しても良い。   Here, although it is desirable for the reason described above that the coating apparatus is the gravure coating apparatus 30, in the present invention, the coating apparatus is not limited to being the gravure coating apparatus 30, in addition, A roll coater, a three roll coater (for example, offset type), a die coater, a knife coater, a curtain coater, a bar coater, a doctor blade coater, a spray coater, etc. may be used. That is, in the present invention, in the step S1 of obtaining the coating foil 12, it is desirable to apply the coating liquid 5 to the planned coating surface 10a of the metal foil 10 by the gravure coating method. Coating may be performed by a coating method such as a three-roll coating method (for example, an offset type), a die coating method, a knife coating method, a curtain coating method, a bar coating method, a doctor blade coating method, or a spray coating method.

本実施形態の複合材20は、上述したように複合材全体の平面方向の物性の異方性が緩和されているので、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有している。したがって、複合材20は、図15に示した冷却器60を構成する複数の冷却器構成層のうち少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。   As described above, the composite material 20 of the present embodiment has high reliability against temperature changes such as a cooling cycle because the anisotropy of the physical properties in the planar direction of the entire composite material is relaxed. Therefore, the composite material 20 can be suitably used as a material of at least one constituent layer among the plurality of cooler constituent layers constituting the cooler 60 shown in FIG.

冷却器60は、冷却対象物としての発熱体66(二点鎖線で示す)を冷却するものであり、複数の冷却器構成層として、配線層61、絶縁層62、緩衝層63及び冷却層64を備えている。そして、上から下へ順に、配線層61、絶縁層62、緩衝層63及び冷却層64が積層された状態でろう付け等の所定の接合手段によりこれらの層61〜64が接合一体化されることにより冷却器60が形成されている。   The cooler 60 cools a heating element 66 (indicated by a two-dot chain line) as an object to be cooled, and includes a wiring layer 61, an insulating layer 62, a buffer layer 63, and a cooling layer 64 as a plurality of cooler constituent layers. It has. Then, in order from top to bottom, these layers 61 to 64 are joined and integrated by a predetermined joining means such as brazing in a state where the wiring layer 61, the insulating layer 62, the buffer layer 63, and the cooling layer 64 are laminated. Thus, the cooler 60 is formed.

発熱体66としては、例えば、パワーモジュール素子等の電子素子が挙示される。発熱体66がパワーモジュール素子である場合、冷却器60はパワーモジュール用冷却器である。なお、パワーモジュールは、ハイブリッドカー(HEV)、電気自動車(EV)、電車などの車両に用いられたり、風力発電、太陽光発電などのエネルギー分野に用いられたりする。   Examples of the heating element 66 include electronic elements such as power module elements. When the heating element 66 is a power module element, the cooler 60 is a power module cooler. The power module is used for vehicles such as a hybrid car (HEV), an electric vehicle (EV), and a train, or used in an energy field such as wind power generation and solar power generation.

配線層61の上面からなる搭載面61aには発熱体66がはんだ付け等の所定の接合手段により接合される。   A heating element 66 is bonded to the mounting surface 61a formed from the upper surface of the wiring layer 61 by a predetermined bonding means such as soldering.

絶縁層62は電気絶縁性を有しており、通常、セラミックからなる。   The insulating layer 62 has electrical insulation and is usually made of ceramic.

緩衝層63は、冷却器60に発生する熱応力等の応力を緩和するための層である。   The buffer layer 63 is a layer for relaxing stress such as thermal stress generated in the cooler 60.

冷却層64は、発熱体66の熱を放散して発熱体66を冷却するための層であり、例えば冷却部材(放熱部材を含む)からなり、複数の放熱フィン64aを有している。   The cooling layer 64 is a layer for dissipating the heat of the heat generating element 66 to cool the heat generating element 66, and is made of, for example, a cooling member (including a heat radiating member) and has a plurality of heat radiating fins 64a.

上記の冷却器60では、詳述すると、上述した複数の構成層のうち絶縁層62を除く構成層(即ち、配線層61、緩衝層63及び冷却層64)からなる群より選択される少なくとも一つが本実施形態の複合材製である。したがって、冷却器60は、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性(例:高い接合信頼性)を有している。   In detail, in the cooler 60 described above, at least one selected from the group consisting of constituent layers (that is, the wiring layer 61, the buffer layer 63, and the cooling layer 64) excluding the insulating layer 62 among the plurality of constituent layers described above. One is made of the composite material of this embodiment. Therefore, the cooler 60 has high reliability (eg, high bonding reliability) with respect to temperature changes such as a cooling / heating cycle.

本発明では、積層体15を形成する工程S3における素材箔13の積層方向の配列は上記実施形態に示したものに限定されるものではない。素材箔13の配列の幾つかの例を図16に示す。図17は、図16中の符号「A1」〜「A4」の素材箔13の種類を示すものである。なお本発明は、図16に示した素材箔13の配列に限定されるものではない。   In this invention, the arrangement | sequence of the lamination direction of the raw material foil 13 in process S3 which forms the laminated body 15 is not limited to what was shown to the said embodiment. Some examples of the arrangement of the material foils 13 are shown in FIG. FIG. 17 shows the types of material foils 13 denoted by reference numerals “A1” to “A4” in FIG. The present invention is not limited to the arrangement of the material foils 13 shown in FIG.

図17(a)〜(d)中の矢印Dは、各素材箔13における塗工液5の塗工方向を示している。各素材箔13の炭素繊維層11の炭素繊維1の配向方向Eは塗工液5の塗工方向Dによって決定されるものであり、例えば塗工液5の塗工方向Dと一致している。   An arrow D in FIGS. 17A to 17D indicates the coating direction of the coating liquid 5 in each material foil 13. The orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of each material foil 13 is determined by the coating direction D of the coating liquid 5, for example, coincides with the coating direction D of the coating liquid 5. .

図17(a)に示した種類「A1」の素材箔13における塗工液5の塗工方向Dと図17(b)に示した種類「A2」の素材箔13おける塗工液5の塗工方向Dとのなす角度は90°である。図17(a)に示した種類「A1」の素材箔13における塗工液5の塗工方向Dと図17(c)に示した種類「A3」の素材箔13おける塗工液5の塗工方向Dとのなす角度は45°である。図17(c)に示した種類「A3」の素材箔13における塗工液5の塗工方向Dと図17(d)に示した種類「A4」の素材箔13における塗工液5の塗工方向Dとのなす角度は90°である。   The coating direction D of the coating solution 5 on the material foil 13 of the type “A1” shown in FIG. 17A and the coating of the coating solution 5 on the material foil 13 of the type “A2” shown in FIG. The angle formed with the process direction D is 90 °. The coating direction D of the coating solution 5 on the material foil 13 of the type “A1” shown in FIG. 17A and the application of the coating solution 5 on the material foil 13 of the type “A3” shown in FIG. The angle formed with the process direction D is 45 °. The coating direction D of the coating liquid 5 on the material foil 13 of the type “A3” shown in FIG. 17C and the application of the coating liquid 5 on the material foil 13 of the type “A4” shown in FIG. The angle formed with the process direction D is 90 °.

図16(a)に示した積層体15の素材箔13の積層方向の配列の単位は、上記実施形態の図1に示した積層体15のそれと基本的に同じである。すなわち、図16(a)の積層体15の素材箔13の配列の単位はA1/A2という単位である。この配列単位全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この積層体15では、素材箔13は、この配列単位が積層体15の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って複数積層されている。   The unit of arrangement in the stacking direction of the material foils 13 of the laminate 15 shown in FIG. 16A is basically the same as that of the laminate 15 shown in FIG. 1 of the above embodiment. That is, the unit of arrangement of the material foils 13 of the laminate 15 in FIG. 16A is a unit of A1 / A2. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire array unit is relaxed. And in this laminated body 15, the raw material foil 13 is laminated | stacked in accordance with the lamination rule that this arrangement unit is repeated over the whole thickness direction of the laminated body 15. FIG.

図16(b)に示した積層体15の素材箔13の積層方向の配列の単位は、A1/A1/A2/A2という単位である。この配列単位全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この積層体15では、素材箔13は、この配列単位が積層体15の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って複数積層されている。   The unit of arrangement in the stacking direction of the material foil 13 of the laminate 15 shown in FIG. 16B is a unit of A1 / A1 / A2 / A2. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire array unit is relaxed. And in this laminated body 15, the raw material foil 13 is laminated | stacked in accordance with the lamination rule that this arrangement unit is repeated over the whole thickness direction of the laminated body 15. FIG.

図16(c)に示した積層体15の素材箔13の積層方向の配列の単位は、A1/A2/A3/A4という単位である。この配列単位全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この積層体15では、素材箔13は、この配列単位が積層体15の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って複数積層されている。   The unit of arrangement in the stacking direction of the material foil 13 of the laminate 15 shown in FIG. 16C is a unit of A1 / A2 / A3 / A4. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire array unit is relaxed. And in this laminated body 15, the raw material foil 13 is laminated | stacked in accordance with the lamination rule that this arrangement unit is repeated over the whole thickness direction of the laminated body 15. FIG.

図16(d)に示した積層体15の素材箔13の積層方向の配列の単位は、A1/A3/A2/A4という単位である。この配列単位全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この積層体15では、素材箔13は、この配列単位が積層体15の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って複数積層されている。   The unit of arrangement in the stacking direction of the material foils 13 of the laminate 15 shown in FIG. 16D is a unit of A1 / A3 / A2 / A4. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire array unit is relaxed. And in this laminated body 15, the raw material foil 13 is laminated | stacked in accordance with the lamination rule that this arrangement unit is repeated over the whole thickness direction of the laminated body 15. FIG.

図16(e)に示した積層体15の素材箔13の積層方向の配列の単位は、A1/A3/A2/A4/A4/A2/A3/A1という単位である。この配列単位全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この積層体15では、素材箔13は、この配列単位が積層体15の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って複数積層されている。   The unit of arrangement in the stacking direction of the material foil 13 of the laminate 15 shown in FIG. 16E is a unit of A1 / A3 / A2 / A4 / A4 / A2 / A3 / A1. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber layer 11 of the entire array unit is relaxed. And in this laminated body 15, the raw material foil 13 is laminated | stacked in accordance with the lamination rule that this arrangement unit is repeated over the whole thickness direction of the laminated body 15. FIG.

したがって、図16(a)〜(e)の積層体15では、いずれも、素材箔13は、積層体15の厚さ方向において素材箔13における塗工液5の塗工方向Dが積層体15の厚さ方向の全体に亘って所定の積層規則に従って変化するように複数積層されている。これにより、積層体全体の炭素繊維層11の炭素繊維1の平面方向の配向性が緩和されている。   Therefore, in any of the laminates 15 of FIGS. 16A to 16E, the material foil 13 has a coating direction D of the coating liquid 5 in the material foil 13 in the thickness direction of the laminate 15. A plurality of layers are stacked so as to change in accordance with a predetermined stacking rule over the entire thickness direction. Thereby, the orientation of the carbon fiber 1 in the planar direction of the carbon fiber layer 11 of the entire laminate is relaxed.

図18は、複合材20の炭素繊維分散層Cの配列の幾つかの例を示す概略図である。なお本発明は、図18に示した炭素繊維分散層Cの配列に限定されるものではない。   FIG. 18 is a schematic diagram illustrating some examples of the arrangement of the carbon fiber dispersion layers C of the composite material 20. The present invention is not limited to the arrangement of the carbon fiber dispersion layers C shown in FIG.

同図中の符号「C1」、「C2」、「C3」、「C4」、「C5」及び「C6」は、複合材20中の炭素繊維分散層Cの種類を示している。種類「C1」〜「C6」の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向は互いに相異している。なお同図では、複合材20の炭素繊維分散層Cの配列を理解し易くするため、複合材20の厚さ方向に隣り合う炭素繊維分散層C、C間に配置された金属層(図1参照、符号「B」)は図示省略されている。   Reference numerals “C 1”, “C 2”, “C 3”, “C 4”, “C 5”, and “C 6” in the figure indicate the types of the carbon fiber dispersion layers C in the composite material 20. The orientation directions of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layers C of the types “C1” to “C6” are different from each other. In the figure, in order to facilitate understanding of the arrangement of the carbon fiber dispersion layers C of the composite material 20, a metal layer (see FIG. 1) disposed between the carbon fiber dispersion layers C and C adjacent in the thickness direction of the composite material 20. Reference (reference “B”) is omitted.

図18(a)に示した複合材20の炭素繊維分散層Cの積層方向の配列の単位は、上記実施形態の図1に示した複合材20のそれと基本的に同じである。すなわち、図18(a)の複合材20の炭素繊維分散層Cの配列の単位は、C1/C2という単位である。この配列単位全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この複合材20では、炭素繊維分散層Cは、この配列単位が複合材20の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って配列している。   The unit of arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 shown in FIG. 18A is basically the same as that of the composite material 20 shown in FIG. That is, the unit of arrangement of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 in FIG. 18A is a unit of C1 / C2. The orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire array unit is relaxed. In the composite material 20, the carbon fiber dispersion layers C are arranged in accordance with a lamination rule that the arrangement unit is repeated over the entire thickness direction of the composite material 20.

図18(b)に示した複合材20の炭素繊維分散層Cの積層方向の配列の単位は、C1/C1/C2/C2という単位である。この配列単位全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この複合材20では、炭素繊維分散層Cは、この配列単位が複合材20の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って配列している。   The unit of arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 shown in FIG. 18B is a unit of C1 / C1 / C2 / C2. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire array unit is relaxed. In the composite material 20, the carbon fiber dispersion layers C are arranged in accordance with a lamination rule that the arrangement unit is repeated over the entire thickness direction of the composite material 20.

図18(c)に示した複合材20の炭素繊維分散層Cの積層方向の配列の単位は、C1/C2/C3という単位である。この配列単位全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この複合材20では、炭素繊維分散層Cは、この配列単位が複合材20の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って配列している。   The unit of the arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 shown in FIG. 18C is a unit of C1 / C2 / C3. The orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire array unit is relaxed. In the composite material 20, the carbon fiber dispersion layers C are arranged in accordance with a lamination rule that the arrangement unit is repeated over the entire thickness direction of the composite material 20.

図18(d)に示した複合材20の炭素繊維分散層Cの積層方向の配列の単位は、C1/C2/C3/C3/C2/C1という単位である。この配列単位全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この複合材20では、炭素繊維分散層Cは、この配列単位が複合材20の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って配列している。   The unit of the arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 shown in FIG. 18D is a unit of C1 / C2 / C3 / C3 / C2 / C1. The orientation in the planar direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire array unit is relaxed. In the composite material 20, the carbon fiber dispersion layers C are arranged in accordance with a lamination rule that the arrangement unit is repeated over the entire thickness direction of the composite material 20.

図18(e)に示した複合材20の炭素繊維分散層Cの積層方向の配列の単位は、C1/C2/C3/C4/C5/C6という単位である。この配列単位全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性は緩和されている。そして、この複合材20では、炭素繊維分散層Cは、この配列単位が複合材20の厚さ方向の全体に亘って繰り返されるという積層規則に従って配列している。   The unit of the arrangement in the stacking direction of the carbon fiber dispersion layer C of the composite material 20 shown in FIG. 18E is a unit of C1 / C2 / C3 / C4 / C5 / C6. The orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire array unit is relaxed. In the composite material 20, the carbon fiber dispersion layers C are arranged in accordance with a lamination rule that the arrangement unit is repeated over the entire thickness direction of the composite material 20.

したがって、図18(a)〜(e)の複合材20では、いずれも、炭素繊維分散層Cは、複合材20の厚さ方向において炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の配向方向Eが複合材20の厚さ方向の全体に亘って所定の積層規則に従って変化するように配列している。これにより、複合材全体の炭素繊維分散層Cの炭素繊維1の平面方向の配向性が緩和されている。   Therefore, in any of the composite materials 20 in FIGS. 18A to 18E, the carbon fiber dispersion layer C is combined with the orientation direction E of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C in the thickness direction of the composite material 20. It arrange | positions so that it may change according to a predetermined | prescribed lamination rule over the whole thickness direction of the material 20. As shown in FIG. Thereby, the orientation in the plane direction of the carbon fibers 1 of the carbon fiber dispersion layer C of the entire composite material is relaxed.

また本発明に係る複合材の製造方法では、積層体を形成する工程S3及び積層体を焼結する工程S4は以下のように行われても良い。   Moreover, in the manufacturing method of the composite material which concerns on this invention, process S3 which forms a laminated body, and process S4 which sinters a laminated body may be performed as follows.

すなわち、図19に示すように、積層体を形成する工程S3では、素材箔13を複数積層して第1積層体15aを形成し、その後、第1積層体15aを積層状態のままでその厚さ方向に裁断装置(図示せず)により所定形状に裁断して少なくとも一つの第2積層体15bを得ても良い。そして、積層体を焼結する工程S4では、積層体としての第2積層体15bをその厚さ方向に加圧しながら加熱して焼結し、これにより第2積層体15bを構成する素材箔13を焼結一体化する。本実施形態では、第1積層体15aを裁断して得られた第2積層体15bの数は複数であり詳述すると例えば四つである。   That is, as shown in FIG. 19, in the step S3 of forming a laminated body, a plurality of material foils 13 are laminated to form a first laminated body 15a, and then the first laminated body 15a is left in a laminated state with its thickness. At least one second laminated body 15b may be obtained by cutting in a predetermined shape by a cutting device (not shown) in the vertical direction. And in process S4 which sinters a laminated body, it heats and sinters, pressing the 2nd laminated body 15b as a laminated body in the thickness direction, Thereby, material foil 13 which comprises the 2nd laminated body 15b Sintered and integrated. In the present embodiment, the number of the second stacked bodies 15b obtained by cutting the first stacked body 15a is plural, and for example, four in detail.

第1積層体15aは、複数の素材箔13を、少なくとも一つの素材箔13における塗工液の塗工方向(D、図11参照)が他の少なくとも一つの素材箔13における塗工液の塗工方向(D)と相異するように積層されたものである。望ましくは、第1積層体15aは、第1積層体15aの厚さ方向において素材箔13における塗工液の塗工方向(D)が規則的に変化するように複数積層されたものである。第1積層体15aの積層規則は、例えば上述の実施形態で示した積層規則と同じである。   In the first laminate 15a, the plurality of material foils 13 are coated with the coating liquid in at least one material foil 13 whose coating direction (D, see FIG. 11) is at least one material foil 13. It is laminated so as to be different from the working direction (D). Desirably, the 1st laminated body 15a is laminated | stacked so that the coating direction (D) of the coating liquid in the raw material foil 13 may change regularly in the thickness direction of the 1st laminated body 15a. The stacking rule of the first stacked body 15a is, for example, the same as the stacking rule shown in the above embodiment.

第2積層体15bは、詳述すると、第1積層体15aを積層状態のままでその厚さ方向に裁断装置としての打ち抜き装置(図示せず)等により所定形状に打ち抜くことにより得られたものである。打ち抜き装置としては打ち抜きパンチを備えた打ち抜きプレス装置等が用いられる。第2積層体15bは略柱状(詳述すると略円柱状)に形成されている。第2積層体15bの平面方向の断面積は第1積層体15aのそれよりも小さい。   More specifically, the second laminated body 15b is obtained by punching the first laminated body 15a into a predetermined shape in the thickness direction with a punching device (not shown) as a cutting device in the thickness direction. It is. As the punching device, a punching press device provided with a punching punch or the like is used. The second laminated body 15b is formed in a substantially columnar shape (in detail, a substantially cylindrical shape). The cross-sectional area in the planar direction of the second stacked body 15b is smaller than that of the first stacked body 15a.

第2積層体15bの直径(即ち、第2積層体15bを構成する素材箔13の直径)は限定されるものではなく、例えば20〜200mmである。   The diameter of the 2nd laminated body 15b (namely, the diameter of the raw material foil 13 which comprises the 2nd laminated body 15b) is not limited, For example, it is 20-200 mm.

このように、第1積層体15aをその厚さ方向に裁断して(打ち抜いて)第2積層体15bを得ることにより、平面方向の断面積が小さな積層体を容易に形成することができる。そして、この第2積層体15bを焼結することにより、平面方向の断面積が小さな複合材を容易に得ることができる。   Thus, by cutting (punching) the first stacked body 15a in the thickness direction to obtain the second stacked body 15b, a stacked body having a small cross-sectional area in the plane direction can be easily formed. And the composite material with a small cross-sectional area of a plane direction can be easily obtained by sintering this 2nd laminated body 15b.

以上で本発明の幾つかの実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々に変更可能である。   Although several embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications can be made without departing from the scope of the present invention.

本発明では、積層体15を形成する工程S3において、素材箔として、炭素繊維層11が金属箔10の塗工予定表面10aに形成された素材箔13と、炭素繊維層以外の炭素粒子層が金属箔10の塗工予定表面10aに形成された素材箔とを用いて、積層体15を形成しても良い。   In this invention, in process S3 which forms the laminated body 15, as the raw material foil, the carbon fiber layer 11 is formed on the coating scheduled surface 10a of the metal foil 10, and the raw material foil 13 and the carbon particle layer other than the carbon fiber layer are provided. The laminated body 15 may be formed using the material foil formed on the surface 10a to be coated of the metal foil 10.

炭素繊維層以外の炭素粒子層の炭素粒子としては、天然黒鉛粒子、人造黒鉛粒子及び熱分解黒鉛粒子からなる群より選択される少なくとも一種の炭素粒子が例えば用いられる。これらの炭素粒子の最長軸方向の平均長さは限定されるものではなく、その上限は例えば1mmであり、その下限は例えば10μmである。   As the carbon particles in the carbon particle layer other than the carbon fiber layer, for example, at least one carbon particle selected from the group consisting of natural graphite particles, artificial graphite particles, and pyrolytic graphite particles is used. The average length in the longest axial direction of these carbon particles is not limited, and the upper limit is, for example, 1 mm, and the lower limit is, for example, 10 μm.

また本発明では、炭素繊維層11は天然黒鉛粒子、人造黒鉛粒子及び熱分解黒鉛粒子からなる群より選択される少なくとも一種の炭素粒子も含有するものであることを排除するものではない。   In the present invention, it is not excluded that the carbon fiber layer 11 also contains at least one carbon particle selected from the group consisting of natural graphite particles, artificial graphite particles, and pyrolytic graphite particles.

また本発明では、金属箔10は、その厚さ方向の一方の片側の表面と他方の片側の表面とをそれぞれ塗工予定表面とするものであって、塗工箔12(素材箔13)は、金属箔10の一方の塗工予定表面に炭素繊維粒子層が形成されるとともに金属箔10の他方の塗工予定表面に炭素繊維層以外の炭素粒子層が形成されたものであっても良い。   In the present invention, the metal foil 10 has a surface on one side in the thickness direction and a surface on the other side as the surfaces to be coated, and the coating foil 12 (material foil 13) is In addition, a carbon fiber particle layer may be formed on one application planned surface of the metal foil 10 and a carbon particle layer other than the carbon fiber layer may be formed on the other application planned surface of the metal foil 10. .

また本発明では、グラビア塗工装置30は、上記実施形態で示したようにダイレクトグラビア塗工装置であることが特に望ましいが、その他に例えばオフセットグラビア塗工装置(例:オフセットグラビアコーター)であっても良い。   Further, in the present invention, the gravure coating apparatus 30 is particularly preferably a direct gravure coating apparatus as shown in the above embodiment, but in addition, for example, an offset gravure coating apparatus (eg, offset gravure coater). May be.

また、本発明に係る複合材は、上記実施形態で示したようなパワーモジュール用冷却器60の構成層の材料として用いられることに限定されるものではなく、その他に、照明機器の構成部材の材料、携帯・モバイル端末の構成部材の材料、ヒートスプレッダーの構成部材の材料、ヒートパイプの構成部材の材料、電池モジュールの構成部材の材料などとしても用いることができる。   In addition, the composite material according to the present invention is not limited to being used as a material of the constituent layer of the power module cooler 60 as shown in the above embodiment, but in addition to the constituent members of the lighting equipment. It can also be used as a material, a component material of a portable / mobile terminal, a material of a heat spreader, a material of a heat pipe, a material of a battery module, and the like.

本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材、その製造方法及び冷却器に利用可能である。   INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be used for a metal-carbon particle composite material including a metal matrix and carbon particles dispersed in the metal matrix, a manufacturing method thereof, and a cooler.

1:炭素繊維(炭素粒子)
5:塗工液
10:金属箔
10a:塗工予定表面
11:炭素繊維層(炭素粒子層)
12:塗工箔
13:素材箔
15:積層体
15a:第1積層体
15b:第2積層体
20:金属−炭素粒子複合材
21:金属マトリックス
B:金属層
C:炭素繊維分散層(炭素粒子分散層)
30:塗工装置
D:塗工液の塗工方向
E:炭素繊維の配向方向
1: Carbon fiber (carbon particles)
5: Coating liquid 10: Metal foil 10a: Planned coating surface 11: Carbon fiber layer (carbon particle layer)
12: coating foil 13: material foil 15: laminate 15a: first laminate 15b: second laminate 20: metal-carbon particle composite material 21: metal matrix B: metal layer C: carbon fiber dispersion layer (carbon particles Dispersion layer)
30: Coating apparatus D: Coating direction of coating liquid E: Orientation direction of carbon fiber

Claims (8)

金属マトリックスからなる金属層と前記金属マトリックス中に炭素粒子が分散した炭素粒子分散層とが交互に複数積層した状態に接合一体化されており、
前記複数の炭素粒子分散層のうち少なくとも一つの前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が他の少なくとも一つの前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向と相異している、金属−炭素粒子複合材。
A metal layer composed of a metal matrix and a carbon particle dispersion layer in which carbon particles are dispersed in the metal matrix are joined and integrated in a state where a plurality of layers are alternately laminated,
The metal-carbon in which the orientation direction of the carbon particles of at least one of the plurality of carbon particle dispersion layers is different from the orientation direction of the carbon particles of at least one other carbon particle dispersion layer. Particle composite material.
前記金属層と前記炭素粒子分散層は、複合材の厚さ方向において前記炭素粒子分散層の炭素粒子の配向方向が規則的に変化するように交互に複数積層された状態に配列している請求項1記載の金属−炭素粒子複合材。   The metal layer and the carbon particle dispersion layer are arranged in a state where a plurality of layers are alternately laminated so that the orientation direction of the carbon particles of the carbon particle dispersion layer regularly changes in the thickness direction of the composite material. Item 4. The metal-carbon particle composite material according to Item 1. 前記金属マトリックスがアルミニウムマトリックスである請求項1又は2記載の金属−炭素粒子複合材。   The metal-carbon particle composite material according to claim 1 or 2, wherein the metal matrix is an aluminum matrix. 発熱体を冷却する冷却器であって、
積層状に接合一体化された複数の冷却器構成層を備え、
前記複数の構成層のうち少なくとも一つが請求項1〜3のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材製である、冷却器。
A cooler for cooling the heating element,
A plurality of cooler constituent layers joined and integrated in a laminated manner,
A cooler in which at least one of the plurality of constituent layers is made of the metal-carbon particle composite material according to claim 1.
炭素粒子を含む塗工液を金属箔の塗工予定表面に塗工することにより前記金属箔の前記塗工予定表面に炭素粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔を裁断して素材箔を得る工程と、
前記素材箔を複数積層して積層体を形成する工程と、
前記積層体を焼結する工程と、を備え、
前記積層体を形成する工程では、前記複数の素材箔を、少なくとも一つの前記素材箔における前記塗工液の塗工方向が他の少なくとも一つの前記素材箔における前記塗工液の塗工方向と相異するように積層する、金属−炭素粒子複合材の製造方法。
A step of obtaining a coating foil in which a carbon particle layer is formed on the planned coating surface of the metal foil by coating a coating liquid containing carbon particles on the planned coating surface of the metal foil;
Cutting the coating foil to obtain a material foil;
Forming a laminate by laminating a plurality of the material foils;
A step of sintering the laminate,
In the step of forming the laminate, the coating direction of the coating liquid in at least one of the material foils is the coating direction of the coating liquid in the at least one other material foil of the plurality of material foils. A method for producing a metal-carbon particle composite material that is laminated differently.
前記積層体を形成する工程では、前記素材箔を、前記積層体の厚さ方向において前記素材箔における前記塗工液の塗工方向が規則的に変化するように複数積層する請求項5記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。   6. The step of forming the laminate, wherein a plurality of the material foils are laminated so that a coating direction of the coating liquid in the material foils regularly changes in a thickness direction of the laminate. A method for producing a metal-carbon particle composite material. 前記積層体を形成する工程では、前記素材箔を複数積層して第1積層体を形成し、その後、前記第1積層体を裁断して第2積層体を得、
前記積層体を焼結する工程では、前記積層体としての前記第2積層体を焼結する請求項5又は6記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
In the step of forming the laminated body, a plurality of the material foils are laminated to form a first laminated body, and then the first laminated body is cut to obtain a second laminated body,
The method for producing a metal-carbon particle composite material according to claim 5 or 6, wherein, in the step of sintering the laminate, the second laminate as the laminate is sintered.
前記金属箔がアルミニウム箔である請求項5〜7のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。   The said metal foil is aluminum foil, The manufacturing method of the metal-carbon particle composite material in any one of Claims 5-7.
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