JP2018153716A - 反応装置 - Google Patents

Abstract

【課題】反応管における反応温度の均一化を図ることによりメタネーション反応の反応効率を従来よりも上昇させる反応装置。【解決手段】入力ガスＸ５を触媒５ｂの存在下でメタネーション反応させる１あるいは複数の反応管５ａを備える反応装置５であって、反応管５ａは、シェル５ｃ内に隣接配置されており、一端（上端）が入力ガスＸ５の流入口Ｐ１であり、他端がメタネーション反応後ガスＸ６の流出口Ｐ２であって、反応管５ａは一端に加えて途中部位に前記入力ガスＸ５の２箇所の流入口Ｐ３，Ｐ４が、反応温度分布が均一になるように位置設定された反応装置。【選択図】図１

Description

本発明は、反応装置に関する。

下記特許文献１には、反応物ガスの流れを制御する分配器を備えた触媒反応器床が開示されている。この触媒反応器床によれば、水素及び窒素を含む冷却された原料ガスである合成ガスを、触媒と反応したガスが流れる方向と反対方向に流し熱交換させることによって、反応熱を除去し、ホットスポット等による反応効率低下を防ぐことができる。また、上記触媒反応器床は、アンモニア合成以外の発熱不均質触媒反応器で用いることができる。

特許第２６３５２８３号公報

ところで、メタネーション反応は発熱反応であり、複数の反応管を備えた多管式の反応装置でメタネーション反応を行わせた場合、各反応管の上流側における反応温度が極端に高くなることが知られている。このような極端に高い反応領域は、メタネーション反応（発熱反応）の反応速度の低下を招来させる。そして、この結果としてメタネーション反応の反応効率を低下させる。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、反応管における反応温度の均一化を図ることによりメタネーション反応の反応効率を従来よりも上昇させることを目的とするものである。

上記目的を達成するために、本発明では、反応装置に係る第１の解決手段として、入力ガスを触媒の存在下でメタネーション反応させる１あるいは複数の反応管を備える反応装置であって、前記反応管は、一端に加えて途中部位に前記入力ガスの流入口を備える、という手段を採用する。

本発明では、反応装置に係る第２の解決手段として、上記第１の解決手段において、前記途中部位の前記流入口は、反応温度の分布が均一になるように位置設定される、という手段を採用する。

本発明では、反応装置に係る第３の解決手段として、上記第１または第２の解決手段において、隣り合う一対の前記流入口間あるいは前記流入口の下流側に各々充填される前記触媒は、前記入力ガスの分圧に応じて充填量が調整される、という手段を採用する。

本発明では、反応装置に係る第４の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、各々の前記流入口における前記入力ガスの流量を調節する流量調節手段をさらに備える、という手段を採用する。

本発明では、反応装置に係る第５の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、前記途中部位の前記流入口の前段に設けられる補助流路と、前記補助流路に充填されて前記入力ガスに圧損を与える充填材とをさらに備える、という手段を採用する。

本発明では、反応装置に係る第６の解決手段として、上記第１〜第５のいずれかの解決手段において、前記反応管は所定のシェル内に収容され、前記シェル内を冷却用の熱媒が流通する、という手段を採用する。

本発明によれば、反応管における反応温度の均一化を図ることが可能であり、以ってメタネーション反応の反応効率を従来よりも上昇させることができる。

本発明の第１実施形態に係るメタネーション反応器５及び当該メタネーション反応器５を備えたガス製造設備の全体構成を示すシステム構成図である。 本発明の第１実施形態に係るメタネーション反応器５のＸ−Ｘ断面図である。 本発明の第１実施形態に係るメタネーション反応器５の反応部の温度を示すグラフである。 本発明の第２実施形態に係るメタネーション反応器５Ａの概要図である。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態について説明する。
〔第１実施形態〕
本第１実施形態におけるガス製造設備は、ガス化炉で生成された原料ガスＸ１からメタン（ＣＨ_４）を主成分とする製品ガスＸ８を製造する設備（プラント）であり、図１に示すように、触媒反応装置Ａは、シフト反応器１、冷却器２、脱硫・脱炭酸装置３、温度調節器４、メタネーション反応器５、循環ポンプ６、冷却器７、冷却器８及び脱炭酸装置９を備える。これら構成要素のうち、メタネーション反応器５は、本発明における反応装置に相当する。

なお、上記ガス化炉は、例えば石炭やバイオマスを原料として水素（Ｈ_２）と一酸化炭素（ＣＯ）とが含有する原料ガスＸ１を生成する原料供給源である。このようなガス化炉には、例えば燃焼反応を行う燃焼炉とガス化反応を行うガス化炉とを備えたガス火炉を用いることができる。

シフト反応器１は、水蒸気Ｘ２を用いたシフト反応により上記原料ガスＸ１における成分ガスのモル比を調節する反応器である。後段のメタネーション反応は、３対１のモル比で水素（Ｈ２）と一酸化炭素（ＣＯ）とが反応する。このシフト反応器１は、このようなメタネーション反応に鑑みて、水素（Ｈ_２）と一酸化炭素（ＣＯ）とのモル比が３対１よりも小さい原料ガスＸ１のモル比を以下の反応式（１）に示すシフト反応を行わせることにより３対１に調整したシフト反応後ガスＸ３を生成する。
ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ⇔Ｈ_２＋ＣＯ_２＋Ｑ１（熱量） （１）

上記反応式（１）に示すようにシフト反応は発熱反応であり、よってシフト反応後ガスＸ３は原料ガスＸ１が加熱された加熱ガスである。冷却器２は、シフト反応後ガスＸ３を冷却すると共に水を蒸発させて水蒸気Ｘ２を発生させる。この水蒸気Ｘ２は、上述したシフト反応用に原料ガスＸ１に混合されてシフト反応器１に供給される。

脱硫・脱炭酸装置３は、シフト反応後ガスＸ３に含まれる硫黄（Ｓ）分と二酸化炭素（炭酸分）とを除去した処理後ガスＸ４を生成する。すなわち、原料ガスＸ１は、上述したように石炭やバイオマスに由来するものであり、よって硫黄（Ｓ）分が不可避的に含まれている。また、上述したシフト反応では、目的物である水素（Ｈ_２）に加えて二酸化炭素（ＣＯ_２）が生成される。脱硫・脱炭酸装置３は、シフト反応後ガスＸ３を冷却処理することにより、後段のメタネーション反応の促進を阻害する要因となる硫黄（Ｓ）分と炭酸分である二酸化炭素（ＣＯ_２）とを除去する。

温度調節器４は、上記処理後ガスＸ４を加熱することにより入力ガスＸ５の温度を調節する加熱装置である。メタネーション反応は熱力学的平衡反応であり、反応速度が反応温度に依存する。したがって、メタネーション反応において、所望の反応速度を維持するためには反応温度の管理が極めて重要である。この温度調節器４は、後段のメタネーション反応の反応速度を管理するために、処理後ガスＸ４の加熱量を調節することにより、メタネーション反応器５に入力される入力ガスＸ５の温度を所定の目標温度に設定する。

メタネーション反応器５Ａは、入力ガスＸ５をメタネーション反応させる反応装置である。このメタネーション反応器５は、図示するように４本（複数）の反応管５ａ、触媒５ｂ（メタネーション触媒）、シェル５ｃ及び３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆを備えた多管式の反応装置であり、入力ガスＸ５を各反応管内で触媒反応（メタネーション反応）させることによりメタネーション反応後ガスＸ６を生成する。なお、上記３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆは、本発明の流量調節手段に相当する。

複数の反応管５ａは、例えば、図示するように中空円筒状の直管であり、シェル５ｃ内に隣接配置されている。各々の反応管５ａは、一端（上端）が入力ガスＸ５の流入口Ｐ１であり、他端がメタネーション反応後ガスＸ６の流出口Ｐ２である。また、各々の反応管５ａには、途中部位の２箇所に入力ガスＸ５の流入口Ｐ３、Ｐ４が設けられている。
複数の反応管５ａは、その断面が円ではなく楕円や多角形でもよく、多角形の場合、角が曲率を有していてもよい。

このような２箇所の流入口Ｐ３、Ｐ４のうち、流入口Ｐ３は、反応管５ａにおける入力ガスＸ５あるいはメタネーション反応後ガスＸ６の流れ方向（図中、上から下向き）において上流側に位置し、流入口Ｐ４は、上記流れ方向（図中、上から下向き）において下流側に位置する。また、各々の反応管５ａの途中部位に設けられた流入口Ｐ３，Ｐ４は、各々の反応管５ａにおける個々の反応部Ｒ１〜Ｒ３、つまり流入口Ｐ１と流入口Ｐ３との間、流入口Ｐ３と流入口Ｐ４との間、また流入口Ｐ４と流出口Ｐ２との間における反応温度の分布が平坦（均一）になるように位置設定されている。なお、この位置設定の詳細については後述する。

触媒５ｂは、各々の反応管５ａに充填されており、メタネーション反応を促進させる。この触媒５ｂは、図示するように隣り合う一対の流入口間、つまり流入口Ｐ１と流入口Ｐ３との間及び流入口Ｐ３と流入口Ｐ４との間、また流入口Ｐ４の下流側つまり流入口Ｐ４と流出口Ｐ２との間に各々充填されている。

このような反応管５ａの各部に充填された触媒５ｂのうち、流入口Ｐ１と流入口Ｐ３との間の触媒５ｂは、充填量が流入口Ｐ３と流入口Ｐ４との間の触媒５ｂの充填量よりも少なく、また流入口Ｐ３と流入口Ｐ４との間の触媒５ｂは、充填量が流入口Ｐ４と流出口Ｐ２との間の触媒５ｂの充填量よりも少ない。すなわち、各々の反応管５ａでは、触媒５ｂの充填量が上流側が下流側よりも順次少なく、換言すると下流側が上流側よりも順次多くなっている。

シェル５ｃは、複数の反応管５ａを収容する円筒状部材である。図２に示すように、シェル５ｃ内には複数の反応管５ａが軸中心から等距離となるように設けられている。また、このシェル５ｃにおいて、各々の反応管５ａの隙間には熱媒Ｘ７が入力ガスＸ５の対向流として流通している。すなわち、メタネーション反応器５は、複数の反応管５ａ内を流れる入力ガスＸ５及びメタネーション反応後ガスＸ６が熱媒Ｘ７と熱交換（間接熱交換）する熱交換機能を併せ持つ。熱媒Ｘ７は、例えば石油系オイルである。

メタネーション反応は、以下の反応式（２）に示すように１モルの一酸化炭素（ＣＯ）と３モルの水素（Ｈ_２）とから１モルのメタン（ＣＨ_４）及び水（Ｈ_２Ｏ）が生成される発熱反応である。このメタネーション反応において所望の反応速度を維持するためには、入力ガスＸ５の温度管理に加えて反応管５ａの温度管理が極めて重要である。メタネーション反応器５は、この観点から、メタネーション反応器５は、所定の熱媒Ｘ７と各反応管５ａとを熱交換（間接熱交換）させることにより当該各反応管５ａが目標温度を維持するように冷却する。
ＣＯ＋３Ｈ_２⇔ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ＋Ｑ２（熱量） （２）

このようなメタネーション反応では、触媒（メタネーション触媒）の表面に一酸化炭素（ＣＯ）等に由来する炭素分が析出（炭素析出）する。この炭素析出はメタネーション触媒の活性を低下させるので、所望の反応速度を維持するためには炭素析出を抑制する必要がある。本実施形態に係るガス製造設備では、入力ガスＸ５に水蒸気Ｘ２を混合させることにより上記炭素析出を抑制している。

３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆは、３つの流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４に対応して設けられており、各流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４に入流する入力ガスＸ５（正確には水蒸気Ｘ２が含まれている）の圧力及び流量を調整する。すなわち、３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆのうち、圧力・流量制御計５ｄは、流入口Ｐ１における入力ガスＸ５の圧力及び流量を調整し、圧力・流量制御計５ｅは、流入口Ｐ３における入力ガスＸ５の圧力及び流量を調整し、また圧力・流量制御計５ｆは、流入口Ｐ４における入力ガスＸ５の圧力及び流量を調整する。

これら３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆは、例えば流入口Ｐ１に流入する入力ガスＸ５の流量が最も少なく、また流入口Ｐ４に流入する入力ガスＸ５の流量が最も多くなるように、つまり入力ガスＸ５の流量がＰ１＜Ｐ３＜Ｐ４の関係となるように設定する。詳細については後述するが、このような流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４に対する入力ガスＸ５の流量設定は、各々の反応管５ａにおける各反応部Ｒ１〜Ｒ３の反応温度の分布を平坦（均一）にするためである。

循環ポンプ６は、上記熱媒Ｘ７をメタネーション反応器５と冷却器７との間で循環させる駆動装置である。この循環ポンプ６は、メタネーション反応器５で加熱された熱媒Ｘ７を回収して冷却器７に供給させると共に、当該冷却器７で冷却された熱媒Ｘ７をメタネーション反応器５に供給する。

冷却器７は、上記熱媒Ｘ７を水と熱交換（間接熱交換）させることにより冷却すると共に水蒸気Ｘ２を生成する。すなわち、この冷却器７は、式（２）メタネーション反応（発熱反応）によって各反応管５ａで発生する熱によって加熱される熱媒Ｘ７を冷却すると共に各反応管５ａの熱を加熱源として水蒸気Ｘ２を生成させる。

脱炭酸装置８は、メタネーション反応後ガスＸ６に脱炭酸処理を施すことにより製品ガスＸ８を生成する。上述したようにメタネーション反応では、一酸化炭素（ＣＯ）と水素（Ｈ_２）とからメタン（ＣＨ_４）と水（Ｈ_２Ｏ）とが生成されるが、熱力学的平衡により、二酸化炭素（ＣＯ_２）と一酸化炭素ガス（ＣＯ）の共存条件となるシフト反応が生じ、二酸化炭素（ＣＯ_２）及び未反応の一酸化炭素（ＣＯ）が製品ガスＸ８に不可避的に含まれる。この脱炭酸装置８は、メタネーション反応後ガスＸ６に含まれる二酸化炭素（ＣＯ_２）及び一酸化炭素（ＣＯ）を炭酸分として除去する。

次に、このように構成されたガス製造設備の動作、特にメタネーション反応器５の動作について詳しく説明する。

このガス製造設備では、原料ガスＸ１が水蒸気Ｘ２と混合されてシフト反応器１に供給される。シフト反応器１では、原料ガスＸ１に含まれる水素（Ｈ_２）と一酸化炭素（ＣＯ）とのモル比が水蒸気Ｘ２を用いたシフト反応によって３対１に調整され、シフト反応後ガスＸ３として脱硫・脱炭酸装置３に出力される。

そして、シフト反応後ガスＸ３は、シフト反応器１と脱硫・脱炭酸装置３との間に設けられた冷却器２を通過する際に水と熱交換（間接熱交換）されることにより水蒸気Ｘ２を発生させる。一方、脱硫・脱炭酸装置３では、シフト反応後ガスＸ３に含まれる硫黄（Ｓ）分及び炭酸分（二酸化炭素）が除去され、シフト反応によって生成された一酸化炭素（ＣＯ）と水素（Ｈ_２）とを成分とする処理後ガスＸ４が温度調節器４に出力される。

この処理後ガスＸ４は、温度調節器４によってメタネーション反応に最適化された温度に調整され、入力ガスＸ５としてメタネーション反応器５に出力される。この入力ガスＸ５は、途中で水蒸気Ｘ２が混合されてメタネーション反応器５に入力される。そして、このメタネーション反応器５では、水蒸気Ｘ２の作用によってメタネーション触媒での炭素析出が抑制されつつ、入力ガスＸ５に含まれる一酸化炭素（ＣＯ）と水素（Ｈ_２）とからメタン（ＣＨ_４）と水（Ｈ_２Ｏ）とが生成され、このメタン（ＣＨ_４）と水（Ｈ_２Ｏ）とを主成分とするメタネーション反応後ガスＸ６が脱炭酸装置８に出力される。

そして、この脱炭酸装置８では、メタネーション反応後ガスＸ６から炭酸分（一酸化炭素）が除去されることにより製品ガスＸ８が生成される。この製品ガスＸ８は、メタネーション反応によって生成されたメタン（ＣＨ_４）を主成分とする可燃性ガスである。

ここで、メタネーション反応器５では、メタネーション反応によって発生する熱が熱媒Ｘ７に伝熱することにより反応管５ａから除去される。すなわち、メタネーション反応における反応温度は、熱媒Ｘ７の冷却効果によって所定の目標温度に維持される。この結果、メタネーション反応における反応速度は、所定の目標速度に設定・維持される。一方、熱媒Ｘ７は、このようなメタネーション反応器５を冷却することに伴って加熱される。そして、この熱媒Ｘ７は、冷却器７で水と熱交換することによって水蒸気Ｘ２を発生させる。

また、メタネーション反応器５は、各々の反応管５ａが３つの流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４を備えており、また当該３つの流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４に対応して３つの圧力・流量制御計５ｄ〜５ｆが設けられており、各々の流入口Ｐ１、Ｐ３，Ｐ４に流入する入力ガスＸ５の圧力及び流量が調節される。すなわち、このメタネーション反応器５では、入力ガスＸ５を各々の反応管５ａの一端（上端）のみに供給するのではなく、一端（上端）と途中部位の２ヶ所の合計３ヶ所に分配供給する。

この結果、各々の反応管５ａの長さ方向における反応部の反応温度の分布は、図３に示すように平坦化（均一化）される。すなわち、入力ガスＸ５を各々の反応管５ａの一端（上端）のみに供給した場合、図３に一点鎖線で示すように各々の反応管５ａの上流近傍において反応温度が極端に高くなるが、入力ガスＸ５を各々の反応管５ａの３ヶ所に分配供給した場合には、図３に実線で示すように反応温度の最高値（ピーク温度）が低下し、全体として平坦化（均一化）する。なお、この実線で示す３つのピーク温度は、各々の反応管５ａの反応部Ｒ１〜Ｒ３に対応する。

上述した高いピーク温度は、発熱反応であるメタネーション反応の反応速度を理論速度に対して低下させるが、高いピーク温度の低下は、このような反応速度の低下を抑制するので、従来よりもメタネーション反応器５における反応効率を入力ガスＸ５を各々の反応管５ａの一端のみに供給した場合よりも向上させる。すなわち、本第１実施形態に係るメタネーション反応器５によれば、反応効率を従来よりも向上させることが可能である。

また、図３に実線で示した３つのピーク温度は、反応管５ａの３ヶ所に分配供給する入力ガスＸ５の流量及び流入口Ｐ１（一端）に対する２つの流入口Ｐ３，Ｐ４の位置に依存する。したがって、３つの流入口Ｐ１，Ｐ３，Ｐ４における入力ガスＸ５の流量及び位置は、３つのピーク温度がより平坦化（均一化）するように設定することが好ましい。

さらに、各々の反応管５ａの反応部Ｒ１〜Ｒ３における入力ガスＸ５の分圧は、各反応部Ｒ１〜Ｒ３においてメタネーション反応後ガスＸ６が生成されるので、各々の反応管５ａの下流側程低くなる。この入力ガスＸ５の分圧低下に起因する反応速度の低下を補うためには、反応部Ｒ１〜Ｒ３における触媒５ｂの充填量を各々の反応管５ａの下流側程多くする必要がある。メタネーション反応器５では、触媒５ｂの充填量の変化を実現するために、反応部Ｒ１〜Ｒ３の長さを下流側程長く設定している。

〔第２実施形態〕
次に、第２実施形態におけるガス製造設備について説明する。このガス製造設備は、第１実施形態のメタネーション反応器５に代えて、図４に示すメタネーション反応器５Ａを備える。したがって、以下では第１実施形態におけるガス製造設備の構成要素と同一の構成要素については説明を省略する。

第２実施形態に係るメタネーション反応器５Ａは、上述した４本の反応管５ａに加えて、２本の補助管５ｇ，５ｈを備えている。これら２本の補助管５ｇ，５ｈのうち、一方の補助管５ｇは、一端が流入口Ｐ３に接続された所定の長さ管状部材であり、内部にダミー充填材５ｉが充填されている。また、他方の補助管５ｈは、一端が流入口Ｐ４に接続された所定の長さ管状部材であり、内部にダミー充填材５ｊが充填されている。

このような２本の補助管５ｇ，５ｈは、流入口Ｐ３，Ｐ４の前段に設けられており、入力ガスＸ５が流通する補助流路を形成している。また、各々の補助管５ｇ，５ｈには、ダミー充填材５ｉ，５ｊが充填されているので、入力ガスＸ５に対して圧損を与える。すなわち、このメタネーション反応器５Ａにおける各々の補助管５ｇ，５ｈ及びダミー充填材５ｉ，５ｊは、入力ガスＸ５に圧損を与えることにより各々の流入口Ｐ３，Ｐ４に流入する入力ガスＸ５の流量を調節する。

このようなメタネーション反応器５Ａでは、ダミー充填材５ｉ，５ｊの充填量に応じて入力ガスＸ５に与える圧損が変化するので、図３に実線で示したように各反応部Ｒ１〜Ｒ３における反応温度の分布がより平坦（均一）になるようにダミー充填材５ｉ，５ｊの充填量が調節される。

このような第２実施形態に係るメタネーション反応器５Ａによれば、メタネーション反応器５における反応効率を入力ガスＸ５を各々の反応管５ａの一端のみに供給した場合よりも向上させることができると共に、補助管５ｇ，５ｈ及びダミー充填材５ｉ，５ｊという簡易な手段によって各流入口Ｐ１，Ｐ３，Ｐ４における入力ガスＸ５の流量バランスを設定することができる。

なお、本発明は上記各実施形態に限定されるものではなく、例えば以下のような変形例が考えられる。
（１）上記各実施形態では、メタネーション反応器５，５Ａを用いたガス製造設備について説明したが、ガス製造設備におけるメタネーション反応器５，５Ａ以外の構成は、各実施形態の構成に限定されない。

（２）上記各実施形態では、４本の反応管５ａを設けたが、本発明はこれに限定されない。反応管５ａの本数は、４本以外の本数、例えば１本（１つ）でもよい。

（３）上記第２実施形態では、ダミー充填材５ｉ，５ｊの充填量によって各流入口Ｐ１，Ｐ３，Ｐ４における入力ガスＸ５の流量バランスを設定したが、本発明はこれに限定されない。ダミー充填材５ｉ，５ｊの充填量に加えて、補助管５ｇ，５ｈの管径を調節することにより入力ガスＸ５の流量バランスを設定しても良い。

１ シフト反応器
２ 冷却器
３ 脱硫・脱炭酸装置
４ 温度調節器
５，５Ａ メタネーション反応器（反応装置）
５ａ 反応管
５ｂ 触媒
５ｃ シェル
５ｄ〜５ｆ 圧力・流量制御計（流量調節手段）
５ｇ，５ｈ 補助管
５ｉ，５ｊ ダミー充填材
６ 循環ポンプ
７ 冷却器
８ 脱炭酸装置
Ｐ１，Ｐ３，Ｐ４ 流入口
Ｐ２ 流出口
Ｒ１〜Ｒ２ 反応部
Ｘ１ 原料ガス
Ｘ２ 水蒸気
Ｘ３ シフト反応後ガス
Ｘ４ 処理後ガス
Ｘ５ 入力ガス
Ｘ６ メタネーション反応後ガス
Ｘ７ 熱媒
Ｘ８ 製品ガス

Claims (6)

1. 入力ガスを触媒の存在下でメタネーション反応させる１あるいは複数の反応管を備える反応装置であって、
   前記反応管は、一端に加えて途中部位に前記入力ガスの流入口を備えることを特徴とする反応装置。
2. 前記途中部位の前記流入口は、反応温度の分布が均一になるように位置設定されることを特徴とする請求項１記載の反応装置。
3. 隣り合う一対の前記流入口間あるいは前記流入口の下流側に各々充填される前記触媒は、前記入力ガスの分圧に応じて充填量が調整されることを特徴とする請求項１または２記載の反応装置。
4. 各々の前記流入口における前記入力ガスの流量を調節する流量調節手段をさらに備えることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置。
5. 前記途中部位の前記流入口の前段に設けられる補助流路と、
   前記補助流路に充填されて前記入力ガスに圧損を与える充填材とをさらに備えることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置。
6. 前記反応管は所定のシェル内に収容され、前記シェル内を冷却用の熱媒が流通することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の反応装置。
   

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