JP2018140378A - 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置 - Google Patents

分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置 Download PDF

Info

Publication number
JP2018140378A
JP2018140378A JP2017049187A JP2017049187A JP2018140378A JP 2018140378 A JP2018140378 A JP 2018140378A JP 2017049187 A JP2017049187 A JP 2017049187A JP 2017049187 A JP2017049187 A JP 2017049187A JP 2018140378 A JP2018140378 A JP 2018140378A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
deuterium
mixed gas
graphite
light hydrogen
graphene
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2017049187A
Other languages
English (en)
Inventor
秀彦 杉本
Hidehiko Sugimoto
秀彦 杉本
浩暉 山田
Koki Yamada
浩暉 山田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Individual
Original Assignee
Individual
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Individual filed Critical Individual
Priority to JP2017049187A priority Critical patent/JP2018140378A/ja
Publication of JP2018140378A publication Critical patent/JP2018140378A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Abstract

【課題】重水素を分離する新たな方法及び装置などを提供する。【解決手段】反応処理部12は、電気分解部11で電気分解された混合気体にグラフェン(炭素を二次元状に配置したもの)をさらすことで、グラフェンと混合気体とを反応させる。3重水素は、軽水素よりもグラフェン(炭素)と結合しやすい。これは、各原子それぞれのゼロ点振動エネルギーが異なることによる。従って、当該反応では、3重水素原子をグラフェンと優先的に結合させることができる。この結合により、3重水素を、軽水素よりも優先的に混合気体から分離できる。【選択図】図1

Description

本発明は、分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置に関する。
例えば、特許文献1には、トリチウム含有水を、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含むトリチウム吸着材に接触させることにより、前記トリチウムの吸着処理を実施するトリチウム分離システムが開示されている。
特開2017−15543号公報
現在、トリチウム等の重水素(軽水素の同位体)を分離する方法として、上記特許文献1とは別の新たな方法等も望まれている。また、重水素を含有する水の生成方法等も望まれている。
この発明は、重水素を分離する新たな方法及び装置と、重水素を含有する水を生成する新たな方法及び装置と、を提供することを目的とする。
(1)上記目的を達成するため、本発明の第1の観点に係る分離方法、分離装置は、
軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離する。
(2)上記目的を達成するため、本発明の第2の観点に係る分離方法、分離装置は、
軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離する。
(3)上記目的を達成するため、本発明の第3の観点に係る生成方法、生成装置は、
軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離し、
前記グラファイトと結合させた前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する。
(4)上記目的を達成するため、本発明の第4の観点に係る生成方法、生成装置は、
軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離し、
置換した前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する。
(5)上記重水素の一例は、2重水素又は3重水素である。グラファイトの一例は、グラフェンである。グラフェンの例には、コロネン(C2412)も含まれる。また、グラファイトに軽水素が結合したものの一例は、グラファン(グラフェンと軽水素とが結合したもの)である。グラファンの例には、テトラコサヒドロコロネン(C2436)も含まれる。グラフェン、グラファン、グラファイトなどは、巨視的なサイズであっても、ナノサイズであってもよい。
本発明によれば、新たな分離方法、分離装置、生成方法、又は、生成装置を提供できる。
本発明の一実施形態に係る分離システムの一例を示す図である。
本発明の一実施形態に係る分離システム1は、図1に示すように、電気分解部11、反応処理部12、グラファン処理部13を備える。
電気分解部11には、処理対象である処理水が供給される。処理水は、3重水素(トリチウム;T)を含む水、具体的には、水分子(HO)と3重水分子(TO、THO)との混合水であるものとする。電気分解部11は、当該処理水を電気分解する。3重水素は、軽水素(H)と同様の性質を有する。従って、電気分解の方法は、水(HO)を軽水素と酸素とに分解する各種方法と同じ方法を採用できる。このような電気分解により、処理水は、軽水素、3重水素からなる混合気体と、酸素と、に分解される。電気分解された混合気体は、配管等を介して反応処理部12に供給される。
反応処理部12は、電気分解部11で電気分解された混合気体にグラフェン(炭素を二次元状に配置したもの)をさらすことで、グラフェンと混合気体とを反応させる。3重水素は、軽水素よりもグラフェン(炭素)と結合しやすい。これは、各原子それぞれのゼロ点振動エネルギーが異なることによる。従って、当該反応では、3重水素原子をグラフェンと優先的に結合させることができる。この結合により、3重水素を、軽水素よりも優先的に混合気体から分離できる。
混合気体にグラフェンをさらすときの条件は、グラフェンと軽水素とを結合させ、グラフェン(C)を生成するときと同様の条件であればよい。上記のように、3重水素は、軽水素の同位体であり、軽水素と同様の性質を有するので、このような条件であれば、グラフェンと3重水素との結合を期待できる。一例として、混合気体を、アルゴンとともに低圧下でプラズマ状態に変化させ、当該プラズマ状態の混合気体にグラフェンをさらす(低圧下で軽水素・3重水素−アルゴン混合プラズマにグラフェンをさらす)。
グラフェンと混合気体との反応では、グラフェンの炭素原子1つに、水素原子(3重水素原子等の水素の同位体を含む)1つが結合するので、混合気体と反応させるグラフェンの面積により、混合気体から分離する3重水素の量を制御できる。例えば、混合気体中の3重水素の量に対し、グラフェンの面積が大きければ、当該混合気体から3重水素を全て分離できる。このときには、グラフェンに軽水素が結合することもある。一方、混合気体中の3重水素の量に対し、グラフェンの面積が小さければ、当該混合気体から3重水素を全て分離できないが、混合気体中の3重水素の量を減らすことができるとともに、グラフェンに、軽水素と3重水素とのうちの3重水素のみを結合させることができる。なお、この場合には、複数前のグラフェンを使用することで、多くの(あるいは全ての)3重水素を混合気体から分離できる。なお、グラフェンと、軽水素及び3重水素のうちの少なくとも3重水素と、が結合したものも、ここではグラファンと呼ぶ。
軽水素及び3重水素と、炭素とが結合したグラファンのうちの軽水素は、3重水素と置換される(物質として安定するため)。従って、グラフェンと軽水素とが結合すると考えられる場合(グラフェンの面積が大きい場合など)には、軽水素を含むグラファンを新たな混合気体(3重水素を含む気体)にさらすことで、前記のような置換を生じさせてもよい。軽水素を含むグラファンを新たな混合気体にさらすときの条件としては、例えば、下記のようなものが考えられる(理論的には、両者を接触させるのみでも置換は起こる)。例えば、上記と同様に、新たな混合気体を低圧下で軽水素・3重水素−アルゴン混合プラズマの状態にする。例えば、グラファンに電圧をかけたり、混合気体を撹拌等したり、又は、グラファン又は混合気体を加熱したりする(これらの任意の組みあわせであってもよい)。グラファンの軽水素を3重水素に置換することで、グラファンに含まれる3重水素の割合を増やすことができ、効率的に3重水素を捉えることができる。
グラファンにどの程度の3重水素が含まれるかは、当該グラファンの振動スペクトル等を分析することにより判定できる。従って、振動スペクトルを計測する計測装置と、当該計測装置で計測した振動スペクトルが予め用意された所定条件を満たしたかを判定する制御部(コンピュータ等)とを設けてもよい。この場合、制御部は、前記所定条件を満たしたと判定できる場合に、グラファンにおける3重水素の割合(軽水素+3重水素に対する割合)が十分に大きくなったとして、グラファンの取り出し等を指示する。
グラファン処理部13は、反応処理部12で生成されたグラファンを酸素にさらして脱水素化(3重水素などの水素同位体を取り除くことを含む)する。当該脱水素化で使用される酸素(酸素ガス)は、電気分解部11で分解された酸素を用いることができる。また、グラファンを酸素にさらすときの条件としては、以下のようなものが考えられる(理論的には、両者を接触させるのみでも反応は起こる)。例えば、酸素をプラズマ状態の気体としたり、グラファンに電圧をかけたり、酸素ガスを撹拌等したり、又は、酸素ガス又はグラファンについて加熱を行ったりする(これらの任意の組み合わせでもよい)。脱水素化により、グラファンをグラフェンに戻すことができ、戻したグラフェンを反応処理部12で再度使用できる。また、脱水素化により、3重水素水が生成される。なお、グラファン処理部13は、酸素を用いずに、グラファンをアルゴン雰囲気中等で加熱することにより脱水素化を行ってもよい。
上記構成によれば、効率良く処理水ないし混合気体から3重水素を分離することが可能である。例えば、核分裂で生成された3重水素を含む汚染水(TO、THO)から3重水素を効率良く分離できる。また、グラフェンを再利用できる。さらに、処理水よりも3重水素が濃縮された3重水素水を得ることができる。特に、グラフェンに3重水素のみを結合させることができた場合、100%の3重水素水を得ることができる。
この発明は、上記実施の形態などに限定されず、上記実施の形態を変更してもよい。以下に上記実施の形態の変形例を例示するが、各変形例の少なくとも一部は矛盾が生じない限り組み合わせることができる。なお、上記実施の形態の構成や下記変形例の構成は、上記「発明が解決しようとする課題」等に係る構成であるか否かに関わらず、どの構成であっても省略できる(その場合には、別の発明となりうる)。
反応処理部12は、グラフェンの代わりにグラファンを用い、混合気体にグラファンをさらすことで、混合気体の3重水素と、グラファンの軽水素との置換を発生させ、3重水素を混合気体から分離してもよい。混合気体にグラファンをさらすときの条件としては、例えば、上記で説明した置換と同様のものが考えられる。例えば、上記と同様に、新たな混合気体を低圧下で軽水素・3重水素−アルゴン混合プラズマの状態にする。例えば、グラファンに電圧をかけたり、混合気体を撹拌等したり、又は、グラファン又は混合気体を加熱したりする(これらの任意の組みあわせであってもよい)。このような場合、グラファン処理部13は、置換後のグラファンを上記と同様の方法で脱水素化し、脱水素化した後のグラファン(グラフェン)に軽水素を結合させる(通常のグラファンの製造方法を採用できる)。
3重水素を2重水素(D)に代えてもよい。この場合、処理水及び混合気体は、2重水素を有する。グラフェン(炭素)との結合の優先順位は、優先度の高いものから順に、2重水素、軽水素の順となる。グラファンの軽水素は、2重水素が置換される。従って、処理水が2重水素を含む場合、2重水の分離を容易に行え、上記グラファン処理部13により、2重水(DO)を得ることができる。同様に、3重水素を4重水素等に代えてもよい。2重水素、4重水素等は、3重水素と同様に水素の同位体であるので、3重水素についてした上記説明は、2重水素、4重水素等にも適用できる。
自然界の水には、一定量の2重水が含まれる。従って、例えば、以下のような方法により、純度の高い2重水(2重水素と酸素とからなる水分子のみによって構成された水)が得られる。例えば、自然界の水を電気分解して得られる混合気体(2重水素を含む気体)にグラフェン(グラファンでもよい)をさらして2重水素及び軽水素(2重水素が足りない分)とグラフェンとを結合させる(グラファンの場合には、2重水素への置換を生じさせる)。この結合(または置換)により得られるグラファン(グラフェンに2重水素及び軽水素を結合させたもの)を、他の混合気体(自然界の他の水を電気分解して得られる、2重水素を含む気体)にさらし、軽水素と当該他の混合気体の2重水素との置換を生じさせる。このような置換を繰り返し行うこと(グラファンを順次他の混合気体にさらしていくこと)で、グラファンの軽水素の割合を下げ、代わりに2重水素の割合を上げることができる。従って、当該置換の繰り返しの回数を所定回数以上とすれば、例えば、2重水素のみが結合したグラファンを得ることができ、このグラファンと酸素とを反応させることで、純度が高い2重水(DO)を得ることができる。どの程度の量の二重水素が結合しているかは、上記のように振動スペクトルにより特定すればよい。また、グラフェン(グラファンでもよい)を小さくし、混合気体にさらした際、グラフェンと結合する原子をすべて2重水素にするようにし、このようにして得られる複数のグラファン(CmDn)と酸素とを反応させることで、純度が高い2重水を得ることができる。
処理水及び混合気体は、3重水素及び2重水素を含有するものであってもよい。グラフェン(炭素)との結合の優先順位は、優先度の高いものから順に、3重水素、2重水素、軽水素の順となる(中性子の数が多いほど、重くなり、反応の優先順位が高い)。グラファンの軽水素は、2重水素又は3重水素に置換される。2重水素は、3重水素に置換される。このようなことからすると、グラフェンやグラファンを用いることで、3重水素を優先的に分離できる。
上記のような、重水素(2重水素、3重水素等を総称して、重水素と呼ぶ。)と炭素との結合、及び、重水素への置換は、炭素一般にいえると考えられ、上記実施の形態の考えは、グラフェン等に限らず、グラファイト一般(例えば、グラフェンを2〜3層に重ねたものなど)に拡張できると考えられる。上記したように、水素の同位体(軽水素、重水素を含む)について、炭素との結合の優先度(エネルギー)の違い(上記の置換も、この違いから生じる)を利用することで、水素の同位体の分離を特別な処理無しに(軽水素と炭素とを結合させるのと同じ条件により)、容易に同位体の分離を実現できる。
処理水を、軽水素及び重水素の混合気体と、酸素とに分解する方法は、電気分解以外の方法であってもよい。
処理対象の混合気体は、軽水素及び重水素を含むものであればよく、混合気体を得る方法は、どのようなものであってもよい。
なお、グラファンに含まれる水素(軽水素でも重水素でもよい)と酸素とを反応(結合)させて水(通常の水でも、重水でもよい。)を生成する際、熱が発生する。従って、以下のような熱発生装置も考えられる。グラファンに含まれる水素(軽水素でも重水素でもよい)と酸素とを反応(結合)させ、熱を発生させる熱発生装置。このような熱発生装置では、反応後のグラファンはグラフェンとなっており、水素と当該グラフェンとを結合させることで、当該グラファンを再利用できる。
グラファン反応部13を省略してもよい。重水素を有するグラファンは、そのまま、廃棄、処理等してもよい。
グラファン又はグラフェンを気体(混合気体や酸素)にさらすとは、混合気体や酸素雰囲気中にグラファン又はグラフェンを供給にすること、及び、グラファン又はグラフェンを配置した空間に混合気体や酸素ガスを流すことを含む。
1・・・分離システム、11・・・電気分解部、12・・・反応処理部、13・・・グラファン反応部

Claims (10)

  1. 軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離する分離ステップを有する、
    分離方法。
  2. 軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離する分離ステップを有する、
    分離方法。
  3. 前記重水素を含む水を前記混合気体と酸素とに分解する分解ステップをさらに有する、
    分離方法。
  4. 前記重水素と結合した前記グラファイトを加熱する又は酸素にさらすことで前記グラファイトから前記重水素を取り出し、取り出した後のグラファイトを、新たに行われる前記分離ステップで使用する、
    請求項1又は2に記載の分離方法。
  5. 軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離する分離ステップと、
    前記分離ステップで前記グラファイトと結合させた前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する生成ステップと、
    を有する生成方法。
  6. 軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離する分離ステップと、
    前記分離ステップで置換した前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する生成ステップと、
    を有する生成方法。
  7. 軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離する分離部を有する、
    分離装置。
  8. 軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離する分離部を有する、
    分離装置。
  9. 軽水素と重水素とを含む混合気体にグラファイトをさらすことで前記重水素を前記グラファイトと結合させ、前記混合気体から前記重水素を分離する分離部と、
    前記分離部で前記グラファイトと結合させた前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する生成部と、
    を有する生成装置。
  10. 軽水素と重水素とを含む混合気体に、軽水素と結合したグラファイトをさらすことで、前記グラファイトと結合している前記軽水素を、当該混合気体に含まれる前記重水素に置換し、前記混合気体から前記重水素を分離する分離部と、
    前記分離部で置換した前記重水素と、酸素と、を反応させて、前記重水素を含む水を生成する生成部と、
    を有する生成装置。
JP2017049187A 2017-02-26 2017-02-26 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置 Pending JP2018140378A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017049187A JP2018140378A (ja) 2017-02-26 2017-02-26 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017049187A JP2018140378A (ja) 2017-02-26 2017-02-26 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2018140378A true JP2018140378A (ja) 2018-09-13

Family

ID=63526287

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2017049187A Pending JP2018140378A (ja) 2017-02-26 2017-02-26 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2018140378A (ja)

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5012499A (ja) * 1973-06-05 1975-02-08
JPH0519095A (ja) * 1991-07-10 1993-01-26 Hitachi Ltd トリチウム汚染気体処理方法
JP2007155355A (ja) * 2005-11-30 2007-06-21 Toshiba Corp 原子力発電設備
JP2008296089A (ja) * 2007-05-29 2008-12-11 National Institutes Of Natural Sciences 水素同位体の分離・濃縮方法
JP2015021877A (ja) * 2013-07-22 2015-02-02 矢内 誠 放射性物質除去装置と放射性汚染水を固化する方法。
WO2016027479A1 (ja) * 2014-08-18 2016-02-25 ペルメレック電極株式会社 トリチウム水を含む原料水の処理方法
EP3053638A1 (en) * 2015-02-09 2016-08-10 Karlsruher Institut für Technologie Advanced method for the treatment and the tritium recovery from tritiated water

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5012499A (ja) * 1973-06-05 1975-02-08
JPH0519095A (ja) * 1991-07-10 1993-01-26 Hitachi Ltd トリチウム汚染気体処理方法
JP2007155355A (ja) * 2005-11-30 2007-06-21 Toshiba Corp 原子力発電設備
JP2008296089A (ja) * 2007-05-29 2008-12-11 National Institutes Of Natural Sciences 水素同位体の分離・濃縮方法
JP2015021877A (ja) * 2013-07-22 2015-02-02 矢内 誠 放射性物質除去装置と放射性汚染水を固化する方法。
WO2016027479A1 (ja) * 2014-08-18 2016-02-25 ペルメレック電極株式会社 トリチウム水を含む原料水の処理方法
EP3053638A1 (en) * 2015-02-09 2016-08-10 Karlsruher Institut für Technologie Advanced method for the treatment and the tritium recovery from tritiated water

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS, vol. 2013, Vol.23, No.13, Page.1628-1635, JPN6021047845, ISSN: 0004987906 *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. CO2 conversion in a gliding arc plasma: 1D cylindrical discharge model
Snoeckx et al. Plasma-based dry reforming: improving the conversion and energy efficiency in a dielectric barrier discharge
Takeuchi et al. Plasma–liquid interfacial reaction in decomposition of perfluoro surfactants
Ramakers et al. Combining CO2 conversion and N2 fixation in a gliding arc plasmatron
Xian et al. The mechanism of defect induced hydroxylation on pyrite surfaces and implications for hydroxyl radical generation in prebiotic chemistry
Sheng et al. Oxidation behavior of Ni/Al2O3 catalyst in nonthermal plasma-enabled catalysis
Khadir et al. Methane conversion using a dielectric barrier discharge reactor at atmospheric pressure for hydrogen production
Zhang et al. Dry reforming of methane in a nanosecond repetitively pulsed discharge: chemical kinetics modeling
JP2006272090A (ja) 酸素同位体の濃縮方法及び濃縮装置
Zhang et al. Simulation and experiment on the catalytic degradation of high-concentration SF6 on TiO2 surface under UV light
KR102094881B1 (ko) 플라즈마-촉매를 이용한 메탄올, 포름알데하이드 및 c2 이상의 탄화수소 중 어느 하나 이상을 생산하는 방법 및 메탄 전환 장치
JP2018140378A (ja) 分離方法、分離装置、生成方法、及び、生成装置
US20170117066A1 (en) Metal oxygen fusion reactor
KR102272722B1 (ko) 수소 분리 장치 및 이를 이용한 수소 분리 방법
EP2718935A1 (en) Electricity generation
JP2009121939A (ja) トリチウム回収システム
JP2005272159A (ja) 内包フラーレンの製造方法及び製造装置
Maeda et al. Alcohol additive effect in hydrogen generation from water with carbon by photochemical reaction
JP2016175820A (ja) アンモニアの製造方法及び化合物製造装置
Hannachi et al. Mean absorption coefficient of H2O–air–MgCl2/CaCl2/NaCl thermal plasmas
Koh et al. A computational study of adsorption and vibrations of UF6 on graphene derivatives: Conditions for 2D enrichment
JP6172684B2 (ja) 酸素同位体濃縮方法
Hafemeister Relativistic corrections to the electron density at the nuclear surface and to the alkali halide overlap integrals
JP2022107895A (ja) 硫酸及び水素生成システム
El‐Shafie et al. Comprehensive assessment of hydrogen production in argon‐water vapors plasmolysis

Legal Events

Date Code Title Description
A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20170607

A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20200224

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20210121

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20210209

A601 Written request for extension of time

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A601

Effective date: 20210409

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20210609

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20211207

A601 Written request for extension of time

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A601

Effective date: 20220204

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20220405

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20220906

A601 Written request for extension of time

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A601

Effective date: 20221104

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20230214