JP2018115926A - Method for removing radioactive material in gas, scrubber for removing radioactive material in gas, and filter vent device - Google Patents
Method for removing radioactive material in gas, scrubber for removing radioactive material in gas, and filter vent device Download PDFInfo
- Publication number
- JP2018115926A JP2018115926A JP2017006146A JP2017006146A JP2018115926A JP 2018115926 A JP2018115926 A JP 2018115926A JP 2017006146 A JP2017006146 A JP 2017006146A JP 2017006146 A JP2017006146 A JP 2017006146A JP 2018115926 A JP2018115926 A JP 2018115926A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gas
- radioactive
- silver nitrate
- aqueous solution
- iodine
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 22
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 title claims description 18
- SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N silver(1+) nitrate Chemical compound [Ag+].[O-]N(=O)=O SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 184
- 229910001961 silver nitrate Inorganic materials 0.000 claims abstract description 92
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 claims abstract description 79
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims abstract description 47
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims abstract description 32
- 238000007599 discharging Methods 0.000 claims description 19
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 abstract description 118
- 239000011630 iodine Substances 0.000 abstract description 118
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 abstract description 117
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 116
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 abstract description 16
- 238000003672 processing method Methods 0.000 abstract description 10
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 146
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 33
- 229910021612 Silver iodide Inorganic materials 0.000 description 24
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 24
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 description 18
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 15
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 description 15
- 239000004332 silver Substances 0.000 description 15
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 14
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 14
- JKFYKCYQEWQPTM-UHFFFAOYSA-N 2-azaniumyl-2-(4-fluorophenyl)acetate Chemical compound OC(=O)C(N)C1=CC=C(F)C=C1 JKFYKCYQEWQPTM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 229940045105 silver iodide Drugs 0.000 description 12
- 230000001629 suppression Effects 0.000 description 12
- INQOMBQAUSQDDS-UHFFFAOYSA-N iodomethane Chemical compound IC INQOMBQAUSQDDS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- LRHPLDYGYMQRHN-UHFFFAOYSA-N N-Butanol Chemical compound CCCCO LRHPLDYGYMQRHN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 9
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 description 8
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 8
- PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N iodine Chemical compound II PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 7
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 7
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 7
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 7
- PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L Sodium Sulfate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]S([O-])(=O)=O PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 6
- -1 iodine ions Chemical class 0.000 description 6
- 229910052938 sodium sulfate Inorganic materials 0.000 description 6
- 235000011152 sodium sulphate Nutrition 0.000 description 6
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 5
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 5
- 239000012085 test solution Substances 0.000 description 5
- 239000000463 material Substances 0.000 description 4
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 150000002894 organic compounds Chemical class 0.000 description 3
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 3
- 229910001220 stainless steel Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000010935 stainless steel Substances 0.000 description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 3
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 2
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 2
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 2
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 2
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000000835 fiber Substances 0.000 description 2
- 238000002290 gas chromatography-mass spectrometry Methods 0.000 description 2
- 238000001095 inductively coupled plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 2
- ICIWUVCWSCSTAQ-UHFFFAOYSA-M iodate Chemical compound [O-]I(=O)=O ICIWUVCWSCSTAQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 229940005633 iodate ion Drugs 0.000 description 2
- XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-M iodide Chemical compound [I-] XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 2
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 2
- 238000010248 power generation Methods 0.000 description 2
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 2
- 230000000630 rising effect Effects 0.000 description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 2
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 2
- 238000013022 venting Methods 0.000 description 2
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004809 Teflon Substances 0.000 description 1
- 229920006362 Teflon® Polymers 0.000 description 1
- 239000002250 absorbent Substances 0.000 description 1
- 230000002745 absorbent Effects 0.000 description 1
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 238000009835 boiling Methods 0.000 description 1
- 239000012159 carrier gas Substances 0.000 description 1
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 1
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 238000011049 filling Methods 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 238000004949 mass spectrometry Methods 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 230000007935 neutral effect Effects 0.000 description 1
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001782 photodegradation Methods 0.000 description 1
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 1
- 230000005258 radioactive decay Effects 0.000 description 1
- 230000002000 scavenging effect Effects 0.000 description 1
- AKHNMLFCWUSKQB-UHFFFAOYSA-L sodium thiosulfate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]S([O-])(=O)=S AKHNMLFCWUSKQB-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 235000019345 sodium thiosulphate Nutrition 0.000 description 1
- GGCZERPQGJTIQP-UHFFFAOYSA-N sodium;9,10-dioxoanthracene-2-sulfonic acid Chemical compound [Na+].C1=CC=C2C(=O)C3=CC(S(=O)(=O)O)=CC=C3C(=O)C2=C1 GGCZERPQGJTIQP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Structure Of Emergency Protection For Nuclear Reactors (AREA)
Abstract
Description
本発明は、ガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置に関する。さらに詳述すると、本発明は、原子力発電設備において用いられるガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置に関する。 The present invention relates to a method for removing radioactive material in gas, a scrubber for removing radioactive material in gas, and a filter vent device. More specifically, the present invention relates to a method for removing radioactive material in gas, a scrubber for removing radioactive material in gas, and a filter vent device used in nuclear power generation facilities.
沸騰水型原子炉等において事故が発生した際には、原子炉圧力容器を格納している原子炉格納容器の破損を防ぐために、原子炉格納容器内からガスを排出するベント操作が行われることがある。このベント操作においては、原子炉格納容器内のガスから放射性物質を十分に除去した上で屋外環境に排出することが求められる。 When an accident occurs in a boiling water reactor, etc., a vent operation is performed to discharge gas from the reactor containment vessel in order to prevent damage to the reactor containment vessel containing the reactor pressure vessel. There is. In this venting operation, it is required that the radioactive material is sufficiently removed from the gas in the reactor containment vessel and then discharged to the outdoor environment.
ベント操作において放射性物質を除去する従来技術としては、例えば特許文献１に記載の技術が知られている。特許文献１に記載の技術に関する具体的構成を図６に示す。
原子炉圧力容器１０２を格納する原子炉格納容器１０１内のガスは、ドライウェル１０３から降下するベント管１０４を介して、サプレッションチャンバー１０５に貯留されているサプレッションプール水１０５ａに放出され、サプレッションプール水１０５ａを通過した後に原子炉格納容器１０１から排出される。
原子炉格納容器１０１から排出されたガスは、第一の配管１０６を通過し、第一の配管１０６の先端に接続されたノズル１０９を介して、フィルタベント容器１０８に貯留されているスクラバ水１０８ａに放出（噴出）される。スクラバ水１０８ａに放出されたガスは、スクラバ水１０８ａを上昇して液面から放出され、スクラバ水１０８ａの液面よりも上方に配設されたフィルタ１０７ａ及び銀ゼオライト層１０７ｂを順に通過した後、フィルタベント容器１０８から排出される。なお、銀ゼオライトとは、銀又は銀塩が添着されたゼオライトを意味している。
フィルタベント容器１０８から排出されたガスは、第二の配管１１１を通過し、スタック１１２から屋外環境に排出される。
As a conventional technique for removing radioactive substances in a vent operation, for example, a technique described in Patent Document 1 is known. A specific configuration related to the technique described in Patent Document 1 is shown in FIG.
The gas in the reactor containment vessel 101 that stores the reactor pressure vessel 102 is discharged to the suppression pool water 105 a stored in the suppression chamber 105 through the vent pipe 104 that descends from the dry well 103, and the suppression pool water. After passing through 105a, it is discharged from the reactor containment vessel 101.
The gas discharged from the reactor containment vessel 101 passes through the first pipe 106, and the scrubber water 108a stored in the filter vent container 108 through the nozzle 109 connected to the tip of the first pipe 106. Is released (spouted). The gas released to the scrubber water 108a rises up the scrubber water 108a, is released from the liquid surface, and sequentially passes through the filter 107a and the silver zeolite layer 107b disposed above the liquid surface of the scrubber water 108a. It is discharged from the filter vent container 108. Silver zeolite means zeolite to which silver or silver salt is impregnated.
The gas discharged from the filter vent container 108 passes through the second pipe 111 and is discharged from the stack 112 to the outdoor environment.
特許文献１に記載の技術において、原子炉格納容器１０１内のガスに含まれる放射性エアロゾル及び放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガス（Ｉ２）の大部分は、サプレッションプール水１０５ａ及びスクラバ水１０８ａ並びにフィルタ１０７ａによる水滴除去によって捕捉される。放射性エアロゾルは液相と接触することで物理的に捕捉されるからである。また、放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガスは水溶性を呈するからである。なお、以降の説明では、「放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガス」を「放射性ヨウ素ガス」と呼ぶ。
一方、原子炉格納容器１０１内のガスに含まれる放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素は、サプレッションプール水１０５ａ及びスクラバ水１０８ａ並びにフィルタ１０７ａによる水滴除去によっては捕捉されず、フィルタ１０７ａの上方に設置された銀ゼオライト層１０７ｂに吸着されて捕捉される。
なお、放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素とは、放射性ヨウ素を含有する有機化合物であり、少なくとも１つ以上の炭素−ヨウ素結合を持つ有機化合物等が挙げられる。このような有機化合物としては、例えばヨウ化メチル等が挙げられる。以降の説明では、「放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素」を「放射性有機ヨウ素」と呼ぶ。
In the technique described in Patent Document 1, most of the radioactive aerosol and iodine gas (I 2 ) contained in the gas in the reactor containment vessel 101 contain suppression pool water 105a, scrubber water 108a, and filter 107a. Captured by removing water droplets. This is because the radioactive aerosol is physically captured by contact with the liquid phase. In addition, iodine gas containing radioactive iodine exhibits water solubility. In the following description, “iodine gas containing radioactive iodine” is referred to as “radioactive iodine gas”.
On the other hand, the organic iodine containing radioactive iodine contained in the gas in the reactor containment vessel 101 is not captured by the water droplet removal by the suppression pool water 105a, the scrubber water 108a, and the filter 107a, and is installed above the filter 107a. It is adsorbed and captured by the silver zeolite layer 107b.
The organic iodine containing radioactive iodine is an organic compound containing radioactive iodine, and examples thereof include an organic compound having at least one carbon-iodine bond. Examples of such an organic compound include methyl iodide. In the following description, “organic iodine containing radioactive iodine” is referred to as “radioactive organic iodine”.
ところで、銀ゼオライトの放射性有機ヨウ素の吸着性能は、湿潤環境下では低下してしまうことが知られている。そこで、例えば特許文献２では、銀ゼオライトをフィルタベント装置１１０の内部ではなく外部に設置するようにしている。具体的には、フィルタベント装置１１０の後段に銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔を設置し、さらにこの吸着塔とフィルタベント装置１１０の間に、フィルタベント装置１１０から排出されるガス成分（例えば水素）により発熱が生じる発熱手段を設けるようにしている。このような構成を採用することにより、フィルタベント装置１１０から排出されるガスを発熱手段で加熱して、吸着塔内に充填された銀ゼオライト粒子を加熱し、吸着塔内において結露が発生するのを防いで、銀ゼオライトの放射性有機ヨウ素の吸着性能を安定して発揮させるようにしている。 By the way, it is known that the radioactive organic iodine adsorption performance of silver zeolite is lowered in a humid environment. Therefore, for example, in Patent Document 2, silver zeolite is installed outside the filter vent device 110 instead of inside. Specifically, an adsorption tower filled with silver zeolite particles is installed at the subsequent stage of the filter vent apparatus 110, and further, a gas component (for example, hydrogen) discharged from the filter vent apparatus 110 is interposed between the adsorption tower and the filter vent apparatus 110. ) Is provided with heat generating means for generating heat. By adopting such a configuration, the gas discharged from the filter vent device 110 is heated by the heating means, the silver zeolite particles filled in the adsorption tower are heated, and dew condensation occurs in the adsorption tower. In this way, the adsorption performance of silver zeolite for radioactive organic iodine is stably exhibited.
しかしながら、特許文献２に記載の技術では、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔とフィルタベント装置との間に発熱手段を設け、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔内を加熱し続けて結露を防止する必要があり、構成が複雑化してしまう。また、ベント操作初期において、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔内は十分に加熱されていない状況にあることから、吸着塔内で結露が生じやすい。したがって、ベント操作初期においては放射性有機ヨウ素の吸着性能が十分に発揮されない可能性もある。このように、銀ゼオライト粒子等の固体吸着材を利用した乾式処理方式により放射性有機ヨウ素を捕捉する際には、結露に関する問題がつきまとうことになる。 However, in the technique described in Patent Document 2, a heating means is provided between the adsorption tower filled with silver zeolite particles and the filter vent device, and the inside of the adsorption tower filled with silver zeolite particles is continuously heated to prevent condensation. It is necessary and the configuration becomes complicated. Further, in the initial stage of the vent operation, the inside of the adsorption tower filled with the silver zeolite particles is not sufficiently heated, so that dew condensation is likely to occur in the adsorption tower. Therefore, there is a possibility that the adsorption performance of radioactive organic iodine is not sufficiently exhibited in the initial stage of the vent operation. As described above, when radioactive organic iodine is captured by a dry processing method using a solid adsorbent such as silver zeolite particles, a problem relating to dew condensation is accompanied.
そこで、本発明者等は、乾式処理方式に代えて、結露に関する問題を特に考慮する必要のない湿式処理方式を採用して放射性有機ヨウ素を捕捉することについて検討した。放射性有機ヨウ素を湿式処理方式で捕捉することができれば、液相と接触することで物理的に捕捉される放射性エアロゾルについてもスクラバ液の種類によらず一括して捕捉することができる。また、使用するスクラバ液の種類によっては、放射性ヨウ素ガスも一括して捕捉することができると考えられる。したがって、例えばフィルタベント装置内において、放射性エアロゾルや放射性ヨウ素ガスのみならず、放射性有機ヨウ素も一括して捕捉することが可能になると考えられる。 Therefore, the present inventors have examined the capture of radioactive organic iodine by adopting a wet processing method that does not require special consideration of the problem related to condensation instead of the dry processing method. If radioactive organic iodine can be captured by a wet processing method, the radioactive aerosol that is physically captured by contact with the liquid phase can also be captured collectively regardless of the type of scrubber liquid. In addition, depending on the type of scrubber liquid used, it is considered that radioactive iodine gas can also be captured collectively. Therefore, for example, in the filter vent apparatus, it is considered that not only radioactive aerosol and radioactive iodine gas but also radioactive organic iodine can be captured collectively.
しかしながら、湿式処理方式により、放射性有機ヨウ素、放射性エアロゾル、及び放射性ヨウ素ガスを一括して捕捉する手法は未だ確立されていない。例えば特許文献２では、スクラバ液として水に代えて水酸化ナトリウム水溶液や硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いることも提案されているが、このようなアルカリ水溶液を用いても、その効果は放射性ヨウ素ガスの捕捉効果の向上にとどまり、放射性有機ヨウ素を捕捉することはできない。 However, a method for collectively capturing radioactive organic iodine, radioactive aerosol, and radioactive iodine gas by a wet processing method has not yet been established. For example, Patent Document 2 proposes to use an aqueous alkali solution such as an aqueous sodium hydroxide solution or an aqueous sodium sulfate solution instead of water as the scrubber solution. The improvement of the gas trapping effect is limited, and radioactive organic iodine cannot be trapped.
そこで、本発明は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、湿式処理方式により、当該ガス中の放射性有機ヨウ素、さらには放射性ヨウ素ガス及び放射性エアロゾルを捕捉して除去することのできるガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置を提供することを課題とする。 Therefore, the present invention captures and removes radioactive organic iodine, as well as radioactive iodine gas and radioactive aerosol in the gas by a wet processing method in a path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment. It is an object of the present invention to provide a method for removing a radioactive substance in gas, a scrubber for removing the radioactive substance in gas, and a filter vent device.
かかる課題を解決するため、本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、当該ガスを遮光下にて硝酸銀水溶液中に放出させる工程を含むようにしている。 In order to solve this problem, the method for removing a radioactive substance in a gas according to the present invention includes a step of releasing the gas in a reactor containment vessel into a silver nitrate aqueous solution under light shielding in a path for discharging the gas in a reactor containment vessel to an outdoor environment. Is included.
また、かかる課題を解決するため、本発明のガス中放射性物質除去用スクラバは、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、当該ガスを硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部とを有するものとしている。 In order to solve such a problem, the radioactive substance removal scrubber of the present invention is installed in a path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment, and has a light shielding property in which an aqueous silver nitrate solution is stored. It has a scrubber tank and a gas release part for releasing the gas into the aqueous silver nitrate solution.
さらに、かかる課題を解決するため、本発明のフィルタベント装置は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、当該ガスを前記硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部と、硝酸銀水溶液の液面よりも上方に配設されるフィルタとを有し、硝酸銀水溶液を通過したガスがフィルタを通過した上でスクラバタンクから排出されるものとしている。 Furthermore, in order to solve such a problem, the filter vent device of the present invention is installed in a path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment, a light-shielding scrubber tank in which a silver nitrate aqueous solution is stored, A gas discharge part for discharging the gas into the silver nitrate aqueous solution and a filter disposed above the liquid surface of the silver nitrate aqueous solution, and after the gas that has passed through the silver nitrate aqueous solution has passed through the filter, from the scrubber tank It is supposed to be discharged.
本発明によれば、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、湿式処理方式により、当該ガス中の放射性有機ヨウ素、さらには放射性ヨウ素ガス及び放射性エアロゾルを捕捉して除去することが可能となる。 According to the present invention, the radioactive organic iodine in the gas, and further, the radioactive iodine gas and the radioactive aerosol are captured and removed by the wet processing method in the path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment. It becomes possible.
しかも、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスはともに硝酸銀水溶液と反応して不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素原子の再放出を抑えることもできる。 Moreover, both the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas react with the silver nitrate aqueous solution to form insoluble silver iodide (AgI) precipitates, which are stably held in the silver nitrate aqueous solution. Therefore, the re-release of radioactive iodine atoms contained in the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas once captured can be suppressed.
以下、本発明を実施するための形態について、図面に基づいて詳細に説明する。 Hereinafter, embodiments for carrying out the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、当該ガスを遮光下にて硝酸銀水溶液中に放出させる工程を含むようにしている。 The method for removing a radioactive substance in gas of the present invention includes a step of discharging the gas in the reactor containment vessel into a silver nitrate aqueous solution under light shielding in a path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment.
以下、本発明のガス中放射性物質除去方法の実施形態の例として、本発明のフィルタベント装置を用いる例を第一の実施形態として説明し、本発明のガス中放射性物質除去用スクラバを用いる例を第二の実施形態として説明する。 Hereinafter, as an example of an embodiment of the method for removing a radioactive substance in gas of the present invention, an example using the filter vent device of the present invention will be described as a first embodiment, and an example of using the scrubber for removing a radioactive substance in gas of the present invention will be described. Will be described as a second embodiment.
＜第一の実施形態＞
本発明のフィルタベント装置の実施形態の一例を図１に示す。図１に示すフィルタベント装置９は、原子炉格納容器内のガス３を屋外環境に排出する経路内、具体的には原子炉格納容器の後段に設置され、スクラバ液４が貯留されている遮光性のスクラバタンク１と、ガス３をスクラバ液４中に放出させるガス放出部１０と、スクラバ液４の液面よりも上方に配設されるフィルタ５とを有し、スクラバ液４を通過したガス３がフィルタ５を通過した上でスクラバタンク１から排出されるものとしている。そして、本発明では、スクラバ液４として硝酸銀水溶液を用いることが大きな特徴である。
<First embodiment>
An example of an embodiment of the filter vent apparatus of the present invention is shown in FIG. A filter vent device 9 shown in FIG. 1 is installed in a path for discharging the gas 3 in the reactor containment vessel to the outdoor environment, specifically, in the rear stage of the reactor containment vessel, and is a light shielding device that stores the scrubber liquid 4. A scrubber tank 1, a gas discharge part 10 for releasing the gas 3 into the scrubber liquid 4, and a filter 5 disposed above the liquid level of the scrubber liquid 4. It is assumed that the gas 3 passes through the filter 5 and is discharged from the scrubber tank 1. In the present invention, the use of an aqueous silver nitrate solution as the scrubber liquid 4 is a great feature.
遮光性のスクラバタンク１は、例えば従来のフィルタベント装置のスクラバタンクと同様、原子炉格納容器内のガス３の導入経路及び放出経路以外を密封構造としたステンレス鋼性の容器である。ステンレス鋼を用いることで、遮光性は確保される。つまり、本発明では、従来のフィルタベント装置のスクラバタンクをそのまま利用することができ、好都合である。
但し、スクラバタンク１は、ステンレス鋼性の容器には限定されず、遮光性を有する他の材質で構成されるものとしても勿論よい。また、一種類の材質により構成されるものには限定されず、二種以上の材質を組み合わせてもよい。例えば、金属製の容器の内面（スクラバ液４との接触面）にテフロン（登録商標）等のフッ素樹脂コーティングを施したものを用いるようにしてもよい。
The light-shielding scrubber tank 1 is a stainless steel container having a sealed structure other than the introduction path and the discharge path of the gas 3 in the reactor containment vessel, for example, like the scrubber tank of a conventional filter vent device. By using stainless steel, light shielding is ensured. That is, in the present invention, the scrubber tank of the conventional filter vent device can be used as it is, which is convenient.
However, the scrubber tank 1 is not limited to a stainless steel container, and may naturally be made of another material having a light shielding property. Moreover, it is not limited to what is comprised with one type of material, You may combine 2 or more types of materials. For example, an inner surface of a metal container (a contact surface with the scrubber liquid 4) coated with a fluororesin such as Teflon (registered trademark) may be used.
原子炉格納容器から排出されたガス３は第一のガス流動管路２を通過し、ガス放出部１０を介してスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）される。本実施形態において、ガス放出部１０は、複数のノズルを備えるものとしているが、必ずしもこのような構成には限定されず、ガス３をスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）させて、ガス３と硝酸銀水溶液を気液接触させることができるものであれば特に制限されない。 The gas 3 discharged from the reactor containment vessel passes through the first gas flow line 2 and is discharged (spouted) into the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 through the gas discharge unit 10. In the present embodiment, the gas discharge unit 10 includes a plurality of nozzles, but is not necessarily limited to such a configuration, and the gas 3 is discharged (spouted) into a silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4. There is no particular limitation as long as the gas 3 can be brought into gas-liquid contact with the aqueous silver nitrate solution.
スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素は、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素に含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。 The radioactive organic iodine contained in the gas 3 released to the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 reacts with the silver nitrate by contacting with the silver nitrate aqueous solution, and precipitates insoluble silver iodide (AgI). Stable in aqueous solution. Thereby, the re-release of radioactive iodine contained in the radioactive organic iodine once captured can be suppressed.
また、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性ヨウ素ガスについても、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出も抑えることができる。
なお、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いた場合には、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する。したがって、スクラバ液にガスを放出することで生じる飛沫にこれらのイオンが同伴し、フィルタ５で捕捉されることなくスクラバタンク１の外部に放出されることがある。また、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する場合、スクラバ液のｐＨ変化が生じ、このｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出され、スクラバタンク１の外部に放出されることもある。
これに対し、本発明の場合には、放射性ヨウ素ガスをスクラバ液４としての硝酸銀水溶液中に不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿として保持できるので、飛沫にヨウ素イオンやヨウ素酸イオンが同伴したり、ｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出したりすることによって、放射性ヨウ素がスクラバタンク１の外部に放出されるのを抑えることができる。
Further, the radioactive iodine gas contained in the gas 3 released to the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 also reacts with the silver nitrate by contacting with the silver nitrate aqueous solution, resulting in precipitation of insoluble silver iodide (AgI). Thus, it is stably held in the aqueous silver nitrate solution. Thereby, the re-release of radioactive iodine contained in the radioactive iodine gas once captured can also be suppressed.
When water or an alkaline aqueous solution such as a sodium hydroxide aqueous solution and a sodium sulfate aqueous solution is used as the scrubber liquid, radioactive iodine gas exists in the form of iodine ions or iodate ions in the scrubber liquid. Therefore, these ions may accompany the droplets generated by discharging the gas into the scrubber liquid and may be released outside the scrubber tank 1 without being captured by the filter 5. Moreover, when radioactive iodine gas exists in the form of iodine ion or iodate ion in the scrubber liquid, the pH change of the scrubber liquid occurs, and the radioactive iodine gas is re-released due to this pH change, and the scrubber tank 1 Sometimes released to the outside.
In contrast, in the case of the present invention, radioactive iodine gas can be retained as an insoluble silver iodide (AgI) precipitate in the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4, so that iodine ions and iodate ions are accompanied by droplets. It is possible to suppress the release of radioactive iodine to the outside of the scrubber tank 1 by releasing the radioactive iodine gas again due to the change in pH.
さらに、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性エアロゾルは、硝酸銀水溶液と接触することで物理的に捕捉され、除去される。 Furthermore, the radioactive aerosol contained in the gas 3 released to the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 is physically captured and removed by contact with the silver nitrate aqueous solution.
このように、本発明では、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを一括して硝酸銀水溶液に捕捉し、ガス３から除去することができる。しかも、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、スクラバ液として硝酸銀水溶液を用いることで、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いた従来技術と比較して、放射性有機ヨウ素の捕捉を可能としながらも、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができるという圧倒的に優れた効果が奏される。 Thus, in the present invention, radioactive organic iodine, radioactive iodine gas, and radioactive aerosol contained in the gas 3 released to the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 are collectively captured in the silver nitrate aqueous solution, Can be removed. In addition, the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas trapped in the silver nitrate aqueous solution are precipitated as insoluble silver iodide (AgI) and are stably held in the silver nitrate aqueous solution. Therefore, by using a silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid, while enabling scavenging of radioactive organic iodine, compared to the conventional technique using water or an alkaline aqueous solution such as a sodium hydroxide aqueous solution and a sodium sulfate aqueous solution as the scrubber liquid, The overwhelmingly excellent effect that re-release of radioactive iodine contained in radioactive organic iodine and radioactive iodine gas can be suppressed is achieved.
なお、原子炉格納容器内は不活性ガスである窒素ガスで満たされていることから、原子炉格納容器内のガス３は窒素ガスを主体として構成される。したがって、硝酸銀は放射性有機ヨウ素や放射性ヨウ素ガス以外の物質との化学反応による消費を受けにくい。しかも、硝酸銀水溶液は遮光下に置かれることから、光劣化も生じにくい。このように、所期の目的である放射性有機ヨウ素や放射性ヨウ素ガスの捕捉のために利用されるまでの間、硝酸銀を安定に維持することができる点において、本発明は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に適用するのに極めて適しているといえる。 Since the reactor containment vessel is filled with nitrogen gas, which is an inert gas, the gas 3 in the reactor containment vessel is mainly composed of nitrogen gas. Therefore, silver nitrate is not easily consumed by chemical reaction with substances other than radioactive organic iodine or radioactive iodine gas. In addition, since the silver nitrate aqueous solution is placed under light shielding, it is less likely to cause photodegradation. Thus, in the point that silver nitrate can be stably maintained until it is used for capturing the intended radioactive organic iodine and radioactive iodine gas, the present invention It can be said that it is extremely suitable to be applied in a route for exhausting the gas to the outdoor environment.
ここで、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度については、フィルタベント装置において要求される除染能力に応じて設定される。例えば、放射性有機ヨウ素について要求されるＤＦ（DecontaminationFactor：除染係数）が５０である場合、硝酸銀濃度は１０ｗｔ％程度とすることが好ましい。また、放射性有機ヨウ素について要求されるＤＦが５０を超える場合には、硝酸銀濃度は１０ｗｔ％超とすることが好ましい。なお、硝酸銀濃度が１０ｗｔ％の場合、放射性ヨウ素ガスについてのＤＦ値は１００を超えることから、フィルタベント装置において一般的に要求される放射性ヨウ素ガスに対する除染能力値も満たすものとできる。 Here, the silver nitrate concentration of the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 is set according to the decontamination capability required in the filter vent device. For example, when the DF (Decontamination Factor) required for radioactive organic iodine is 50, the silver nitrate concentration is preferably about 10 wt%. Moreover, when DF requested | required about radioactive organic iodine exceeds 50, it is preferable that a silver nitrate density | concentration shall be over 10 wt%. When the silver nitrate concentration is 10 wt%, the DF value for the radioactive iodine gas exceeds 100, so that the decontamination ability value for the radioactive iodine gas generally required in the filter vent apparatus can also be satisfied.
スクラバ液４としての硝酸銀水溶液を通過して上昇したガス３は、さらにフィルタ５を通過し、当該フィルタ５を通過する間に硝酸銀水溶液によって捕集しきれなかったエアロゾルや飛沫がフィルタ５に捕集される。
なお、放射性ヨウ素は自己発熱（放射性崩壊）することから、飛沫の放射性ヨウ素濃度が高いほど、飛沫の水分が蒸発しやすくなる。この場合、飛沫がフィルタベント装置９内の上昇流に同伴する過程で小さくなりやすく、飛沫がフィルタ５に捕捉されにくくなって、放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されてしまうことがある。また、フィルタ５に捕捉された飛沫から水分が蒸発し、放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されてしまうこともある。
これに対し、本発明では、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、飛沫の放射性ヨウ素濃度は低減されており、放射性ヨウ素の自己発熱に起因する飛沫当たりの発熱量が小さくなるので、飛沫の水分が蒸発しにくい。したがって、フィルタベント装置９内の上昇流に同伴する過程で飛沫がフィルタ５に捕捉されやすい。また、フィルタ５に捕捉された飛沫からの水分の蒸発を抑制して、飛沫に含まれる放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されるのを抑えやすい。
フィルタ５は、捕集対象物の特性などが考慮された上で適当なものが適宜選択される。具体的には、例えばステンレス繊維フィルタなどの金属繊維フィルタが用いられるが、必ずしもこのようなフィルタに限定されるものではない。フィルタ５を通過したガス３は放出経路６からスクラバタンク１の外部へと放出される。
The gas 3 rising after passing through the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4 further passes through the filter 5, and aerosols and droplets that could not be collected by the silver nitrate aqueous solution while passing through the filter 5 are collected in the filter 5. Is done.
Since radioactive iodine self-heats (radioactive decay), the higher the concentration of radioactive iodine in the droplets, the more easily the water in the droplets evaporates. In this case, the droplets are likely to be reduced in the process of accompanying the upward flow in the filter vent device 9, and the droplets are not easily captured by the filter 5, and radioactive iodine may be discharged outside the filter vent device 9. . In addition, moisture may evaporate from the droplets captured by the filter 5, and radioactive iodine may be discharged outside the filter vent device 9.
In contrast, in the present invention, the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas trapped in the silver nitrate aqueous solution are precipitated as insoluble silver iodide (AgI) and are stably held in the silver nitrate aqueous solution. Accordingly, the concentration of radioactive iodine in the droplets is reduced, and the amount of heat generated per droplet due to self-heating of radioactive iodine is reduced, so that the moisture in the droplets is difficult to evaporate. Therefore, splashes are easily captured by the filter 5 in the process accompanying the upward flow in the filter vent device 9. In addition, it is easy to suppress the evaporation of moisture from the droplets captured by the filter 5 and to prevent the radioactive iodine contained in the droplets from being discharged to the outside of the filter vent device 9.
An appropriate filter 5 is appropriately selected in consideration of the characteristics of the collection object. Specifically, for example, a metal fiber filter such as a stainless fiber filter is used, but the filter is not necessarily limited to such a filter. The gas 3 that has passed through the filter 5 is discharged from the discharge path 6 to the outside of the scrubber tank 1.
本発明のフィルタベント装置によれば、 原子炉格納容器から排出されたガス３に含まれる放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを一括してスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に捕捉し、除去することが可能となる。したがって、本発明のフィルタベント装置の後段に乾式処理設備（例えば、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔）を設置することなく、ガス中放射性物質を除去するための構成の簡素化を図ることも可能となる。
しかも、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持されるので、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。
なお、硝酸銀水溶液は中性であり、しかも不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿の生成に伴って生じる硝酸の量も微量であることから、フィルタベント装置を構成する部材の腐食も殆ど起こらない。したがって、フィルタベント装置を構成する部材に対して高度な耐腐食性が要求されることもない。
According to the filter vent apparatus of the present invention, radioactive organic iodine, radioactive iodine gas, and radioactive aerosol contained in the gas 3 discharged from the reactor containment vessel are collectively captured and removed by the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 4. It becomes possible to do. Therefore, it is possible to simplify the configuration for removing radioactive substances in the gas without installing a dry processing facility (for example, an adsorption tower packed with silver zeolite particles) after the filter vent apparatus of the present invention. It becomes.
Moreover, the radioactive organic iodine and radioactive iodine gas trapped in the silver nitrate aqueous solution are precipitated in insoluble silver iodide (AgI) and are stably retained in the silver nitrate aqueous solution, so that they are contained in the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas. The re-release of radioactive iodine can be suppressed.
The aqueous solution of silver nitrate is neutral, and the amount of nitric acid produced with the formation of insoluble silver iodide (AgI) precipitates is very small, so that the members constituting the filter vent apparatus hardly corrode. . Therefore, high corrosion resistance is not required for the members constituting the filter vent device.
＜第二の実施形態＞
本発明のガス中放射性物質除去用スクラバの実施形態の一例を図２に示す。図２に示すガス中放射性物質除去用スクラバ１１は、原子炉格納容器内のガス３を屋外環境に排出する経路内、具体的には、フィルタベント装置９’の後段に設置される。本実施形態において、フィルタベント装置９’の構成は、スクラバ液４’として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いたこと以外については、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９と同様である。つまり、フィルタベント装置９’は、スクラバ液４’として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いる従来型のフィルタベント装置である。
<Second Embodiment>
An example of an embodiment of the scrubber for removing radioactive material in gas of the present invention is shown in FIG. The scrubber 11 for removing radioactive material in gas shown in FIG. 2 is installed in a path for discharging the gas 3 in the reactor containment vessel to the outdoor environment, specifically, in the rear stage of the filter vent device 9 ′. In this embodiment, the configuration of the filter vent device 9 ′ is the same as that of the filter vent according to the first embodiment except that water or an aqueous alkali solution such as an aqueous sodium hydroxide solution and an aqueous sodium sulfate solution is used as the scrubber liquid 4 ′. This is the same as the device 9. That is, the filter vent device 9 ′ is a conventional filter vent device that uses water or an alkaline aqueous solution such as a sodium hydroxide aqueous solution and a sodium sulfate aqueous solution as the scrubber liquid 4 ′.
ガス中放射性物質除去用スクラバ１１は、スクラバ液１４が貯留されている遮光性のスクラバタンク１３と、ガス３をスクラバ液１４中に放出させるガス放出部１５とを有するものとしている。そして、本発明では、スクラバ液１４として硝酸銀水溶液を用いることが大きな特徴である。 The scrubber 11 for removing radioactive substances in the gas has a light-shielding scrubber tank 13 in which the scrubber liquid 14 is stored, and a gas discharge portion 15 that discharges the gas 3 into the scrubber liquid 14. In the present invention, a silver nitrate aqueous solution is used as the scrubber liquid 14.
第二の実施形態では、従来型のフィルタベント装置９’において、ガス３に含まれる放射性エアロゾル及び放射性ヨウ素ガスは実質的に除去されている。したがって、第二の実施形態では、従来型のフィルタベント装置９’では除去することができない放射性有機ヨウ素が実質的な除去対象物質となる。 In the second embodiment, in the conventional filter vent device 9 ′, the radioactive aerosol and the radioactive iodine gas contained in the gas 3 are substantially removed. Therefore, in the second embodiment, radioactive organic iodine that cannot be removed by the conventional filter vent device 9 ′ is a substantial substance to be removed.
スクラバタンク１３やガス放出部１５の構成については、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９におけるスクラバタンク１やガス放出部１０と同様の構成を採用することができる。なお、除去対象物質が実質的に放射性有機ヨウ素のみであることを踏まえて、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９におけるスクラバタンク１よりも小型化してもよい。 About the structure of the scrubber tank 13 and the gas discharge | release part 15, the structure similar to the scrubber tank 1 and the gas discharge | release part 10 in the filter vent apparatus 9 concerning 1st embodiment is employable. In addition, based on the fact that the substance to be removed is substantially only radioactive organic iodine, it may be made smaller than the scrubber tank 1 in the filter vent device 9 according to the first embodiment.
スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度については、ガス中放射性物質除去用スクラバにおいて要求される除染能力に応じて設定される。 The silver nitrate concentration of the aqueous silver nitrate solution as the scrubber liquid 14 is set according to the decontamination capability required in the scrubber for removing radioactive substances in the gas.
従来型のフィルタベント装置９’から排出されたガス３は第二のガス流動管路１２を通過し、ガス放出部１５を介してスクラバ液１４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）される。硝酸銀水溶液を通過して上昇したガス３は、放出経路１６からスクラバタンク１の外部へと放出される。 The gas 3 discharged from the conventional filter vent device 9 ′ passes through the second gas flow line 12 and is discharged (spouted) into the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 14 through the gas discharge portion 15. The gas 3 rising through the silver nitrate aqueous solution is discharged from the discharge path 16 to the outside of the scrubber tank 1.
スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素は、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素に含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。 The radioactive organic iodine contained in the gas 3 released into the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 14 reacts with the silver nitrate by coming into contact with the silver nitrate aqueous solution, resulting in the precipitation of insoluble silver iodide (AgI). Stable in aqueous solution. Thereby, the re-release of radioactive iodine contained in the radioactive organic iodine once captured can be suppressed.
なお、上述したように、従来型のフィルタベント装置９’においては、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いていることから、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する。したがって、スクラバ液にガスを放出することで生じる飛沫にこれらのイオンが同伴し、フィルタ５で捕捉されることなくスクラバタンク１の外部に放出されることがある。また、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する場合、スクラバ液のｐＨ変化が生じ、このｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出され、スクラバタンク１の外部に放出されることもある。
第二の実施形態にかかる本発明のガス中放射性物質除去用スクラバによれば、このようにスクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素についても捕捉することができる。スクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素は、スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、再放出が抑えられる。
また、フィルタベント装置９’で捕捉できずスクラバタンク１の外部に放出された放射性エアロゾルについても捕捉することができる。
As described above, in the conventional filter vent device 9 ′, water or an alkaline aqueous solution such as an aqueous solution of sodium hydroxide and an aqueous solution of sodium sulfate is used as the scrubber solution, so that radioactive iodine gas is contained in the scrubber solution. It exists in the form of iodine ions or iodate ions. Therefore, these ions may accompany the droplets generated by discharging the gas into the scrubber liquid and may be released outside the scrubber tank 1 without being captured by the filter 5. Moreover, when radioactive iodine gas exists in the form of iodine ion or iodate ion in the scrubber liquid, the pH change of the scrubber liquid occurs, and the radioactive iodine gas is re-released due to this pH change, and the scrubber tank 1 Sometimes released to the outside.
According to the scrubber for removing radioactive substances in gas according to the second embodiment of the present invention, it is possible to capture the radioactive iodine gas released to the outside of the scrubber tank 1 or the radioactive iodine derived from the radioactive iodine gas in this way. it can. The radioactive iodine gas released to the outside of the scrubber tank 1 or the radioactive iodine derived from the radioactive iodine gas reacts with the silver nitrate by contacting with the silver nitrate aqueous solution as the scrubber liquid 14, and precipitates insoluble silver iodide (AgI). Thus, it is stably held in the silver nitrate aqueous solution. Therefore, re-release is suppressed.
Further, it is possible to capture the radioactive aerosol that is not captured by the filter vent device 9 ′ and is released to the outside of the scrubber tank 1.
このように、第二の実施形態にかかる本発明のガス中放射性物質除去用スクラバによれば、除去対象物質である放射性有機ヨウ素をしっかりと捕捉しながらも、スクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素、さらには放射性エアロゾルについてもしっかりと捕捉することができるとともに再放出も抑えることができる。 As described above, according to the scrubber for removing radioactive material in gas according to the second embodiment of the present invention, the radioactive organic iodine as the material to be removed is firmly captured and released to the outside of the scrubber tank 1. Radioactive iodine gas, radioactive iodine derived from radioactive iodine gas, and also radioactive aerosol can be firmly captured and re-release can be suppressed.
しかも、放射性有機ヨウ素を湿式処理方式で捕捉することができるので、乾式処理方式のように結露を防ぐための加熱手段を設ける等といった複雑な構成を採用する必要がない。また、乾式処理方式のようにベント操作初期に吸着等内で結露等が発生することにより放射性有機ヨウ素の吸着性能が低下する等の問題が生じないので、ベント操作初期からしっかりと放射性有機ヨウ素の捕捉性能を安定して発揮することができる。 In addition, since radioactive organic iodine can be captured by a wet processing method, it is not necessary to employ a complicated configuration such as providing a heating means for preventing condensation as in the dry processing method. In addition, unlike the dry treatment method, there is no problem such as the adsorption performance of radioactive organic iodine being reduced due to the occurrence of condensation within the adsorption operation at the beginning of the venting operation. Capturing performance can be exhibited stably.
上述の形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。 The above-described embodiment is an example of a preferred embodiment of the present invention, but is not limited thereto, and various modifications can be made without departing from the gist of the present invention.
例えば、本発明のガス中放射性物質除去方法を、原子力発電設備のサプレッションチャンバー内において適用してもよい。サプレッションチャンバー内は通常遮光されており、しかも窒素ガスで満たされていることから、サプレッションチャンバー内のサプレッションプール水を硝酸銀水溶液とし、原子炉格納容器内に充満するガスをサプレッションプール水に放出することで、当該ガスを遮光下にて硝酸銀水溶液中に放出させる工程が実施されることになる。したがって、サプレッションプール水に放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを捕捉し、ガス中からこれらの放射性物質を除去した上でガスを排出することが可能となる。しかも、上述したように、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持されるので、再放出を抑えることもできる。
つまり、本発明において、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路には、上述したフィルタベント装置やフィルタベント装置後段だけでなく、サプレッションチャンバー内等も包含される。
また、本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路の１個所のみで実施するようにしてもよいし、２個所以上で実施するようにしてもよい。
For example, you may apply the radioactive substance removal method in gas of this invention in the suppression chamber of nuclear power generation equipment. Since the suppression chamber is normally shielded from light and filled with nitrogen gas, the suppression pool water in the suppression chamber is made into a silver nitrate aqueous solution, and the gas filling the reactor containment vessel is released to the suppression pool water. Thus, a step of releasing the gas into the silver nitrate aqueous solution under light shielding is performed. Therefore, radioactive organic iodine, radioactive iodine gas, and radioactive aerosol can be captured in the suppression pool water, and the gas can be discharged after removing these radioactive substances from the gas. Moreover, as described above, radioactive organic iodine and radioactive iodine gas trapped in the silver nitrate aqueous solution are precipitated as insoluble silver iodide (AgI) and are stably held in the silver nitrate aqueous solution, so that re-release is suppressed. You can also.
That is, in the present invention, the path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment includes not only the above-described filter vent device and the latter stage of the filter vent device but also the inside of the suppression chamber.
In addition, the method for removing radioactive material in gas according to the present invention may be performed at only one place on the path for discharging the gas in the reactor containment vessel to the outdoor environment, or at two or more places. Also good.
また、上述の第一の実施形態にかかる本発明のフィルタベント装置について、フィルタ５を省略した形態、つまり、第二の実施形態において説明した形態のガス中放射性物質除去用スクラバを用いるようにしてもよい。 Moreover, about the filter vent apparatus of this invention concerning the above-mentioned 1st embodiment, it is made to use the form which omitted the filter 5, ie, the scrubber for radioactive substance removal in gas of the form demonstrated in 2nd embodiment. Also good.
以下に本発明の実施例を説明するが、本発明はこれら実施例に限られるものではない。 Examples of the present invention will be described below, but the present invention is not limited to these examples.
［実施例１］
硝酸銀水溶液による有機ヨウ素の除去性能について、有機ヨウ素としてヨウ化メチルを用いて検討した。
[Example 1]
The removal performance of organic iodine by silver nitrate aqueous solution was examined using methyl iodide as organic iodine.
＜実験方法＞
各種濃度に調整した硝酸銀水溶液２０ｍＬとヨウ化メチルガス３０ｍＬ（１０ｐｐｍ）とを５０ｍＬ容器に封入し、上下に振って攪拌した。なお、攪拌時間は、フィルタベント装置での気液接触時間を想定して２秒間に設定した。
攪拌を停止した後、５０ｍＬ容器内の上部空間のガスを吸引してヨウ化メチル吸収液（１−ブタノール）に吸収させ、ヨウ化メチルが溶け込んだ１−ブタノールに対してＧＣ−ＭＳ（ガスクロマトグラフ質量分析）を行い、１−ブタノール中のヨウ化メチル濃度を計測した。
そして、ＧＣ−ＭＳによる計測結果から５０ｍＬ容器内の上部空間のガス中のヨウ化メチル濃度を算出し、初期濃度（１０ｐｐｍ）との比から除染係数（ＤＦ）を得た。
<Experiment method>
20 mL of a silver nitrate aqueous solution adjusted to various concentrations and 30 mL (10 ppm) of methyl iodide gas were sealed in a 50 mL container, and the mixture was shaken up and down and stirred. The stirring time was set at 2 seconds assuming the gas-liquid contact time in the filter vent device.
After the stirring is stopped, the gas in the upper space in the 50 mL container is sucked and absorbed in the methyl iodide absorbing solution (1-butanol), and GC-MS (gas chromatograph is used for 1-butanol in which methyl iodide is dissolved. Mass spectrometry) was performed, and the methyl iodide concentration in 1-butanol was measured.
And the methyl iodide density | concentration in the gas of the upper space in a 50 mL container was computed from the measurement result by GC-MS, and the decontamination coefficient (DF) was obtained from ratio with initial stage concentration (10 ppm).
＜実験結果＞
硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度［ｗｔ％］に対するヨウ化メチルの除去性能を図３に示す。
ヨウ化メチルの除去性能は硝酸銀水溶液の濃度に比例することが明らかとなった。
また、硝酸銀濃度を１０ｗｔ％以上とすることで、フィルタベント装置において要求されるＤＦ５０を上回ることが明らかとなった。したがって、硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度は１０ｗｔ％以上とすることが好ましいと考えられる。
また、実験終了後に不溶性の沈殿が確認されたことから、捕捉したヨウ化メチルは銀との反応によりヨウ化銀（ＡｇＩ）となり、硝酸銀水溶液中に安定に保持できることも明らかとなった。
<Experimental result>
FIG. 3 shows the removal performance of methyl iodide with respect to the silver nitrate concentration [wt%] of the aqueous silver nitrate solution.
It became clear that the removal performance of methyl iodide was proportional to the concentration of the aqueous silver nitrate solution.
Moreover, it became clear that it exceeded the DF50 requested | required in a filter vent apparatus by making silver nitrate concentration into 10 wt% or more. Therefore, it is considered that the silver nitrate concentration of the aqueous silver nitrate solution is preferably 10 wt% or more.
Moreover, since insoluble precipitation was confirmed after completion of the experiment, it was revealed that the trapped methyl iodide was converted to silver iodide (AgI) by reaction with silver and can be stably held in the aqueous silver nitrate solution.
［実施例２］
硝酸銀水溶液によるヨウ素（Ｉ２）の除去性能について検討した。
[Example 2]
The removal performance of iodine (I 2 ) with an aqueous silver nitrate solution was examined.
＜実験方法＞
実験に使用した装置の構成を図４に示す。図４に示す実験装置は、ヨウ素発生装置において固体（粒）状のヨウ素を加熱することにより発生させたヨウ素ガスを、キャリアガス（空気）で搬送し、ヨウ素発生装置の後段に設置した第１段目の容器内の試験溶液と第１段目の容器の後段に設置した第２段目の容器内の溶液とに順次通気させる構成とした。
第１段目の容器内の試験溶液は、硝酸銀水溶液又は水酸化ナトリウム水溶液とした。
第２段目の容器内の溶液は、ヨウ素ガスに対して９９％以上の吸収効率を有する吸収剤であるチオ硫酸ナトリウムと水酸化ナトリウムの混合液とした。以下、この溶液のことを吸収液と呼ぶ。
実験終了後の吸収液のヨウ素濃度をＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合プラズマ質量分析法）により測定した。
<Experiment method>
The configuration of the apparatus used for the experiment is shown in FIG. The experimental apparatus shown in FIG. 4 is a first apparatus in which iodine gas generated by heating solid (grain) iodine in an iodine generator is transported by a carrier gas (air) and installed at a stage subsequent to the iodine generator. The test solution in the second-stage container and the solution in the second-stage container installed after the first-stage container were sequentially vented.
The test solution in the first stage container was a silver nitrate aqueous solution or a sodium hydroxide aqueous solution.
The solution in the second-stage container was a mixed solution of sodium thiosulfate and sodium hydroxide, which is an absorbent having an absorption efficiency of 99% or more with respect to iodine gas. Hereinafter, this solution is referred to as an absorbing solution.
The iodine concentration of the absorbing solution after the experiment was measured by ICP-MS (inductively coupled plasma mass spectrometry).
実験は、以下の手順で実施した。
まず、第１段目の容器内に試験溶液を収容することなく実験を実施し、吸収液のヨウ素濃度を得た。これを入口濃度とした。
次いで、第１段目の容器内に試験溶液として各種濃度の硝酸銀水溶液又は０．５ｗｔ％水酸化ナトリウム水溶液を収容して実験を実施し、試験溶液として第１段目の容器に収容した硝酸銀水溶液又は水酸化ナトリウム水溶液にヨウ素ガスが吸収された後の吸収液のヨウ素濃度を得た。これを出口濃度とした。
これらの実験により得られた入口濃度及び出口濃度から除染係数（ＤＦ）を得た。
The experiment was performed according to the following procedure.
First, an experiment was conducted without storing the test solution in the first-stage container, and the iodine concentration of the absorbing solution was obtained. This was taken as the inlet concentration.
Next, an experiment was conducted by containing various concentrations of silver nitrate aqueous solution or 0.5 wt% sodium hydroxide aqueous solution as a test solution in the first-stage container, and the silver nitrate aqueous solution contained in the first-stage container as the test solution. Or the iodine concentration of the absorption liquid after iodine gas was absorbed in the sodium hydroxide aqueous solution was obtained. This was taken as the outlet concentration.
The decontamination factor (DF) was obtained from the inlet concentration and outlet concentration obtained by these experiments.
＜実験結果＞
硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度に対するヨウ素の除去性能を図５に示す。
いずれの濃度の硝酸銀水溶液も、水酸化ナトリウム水溶液を用いた場合と同等のヨウ素除去性能を発揮し、フィルタベント装置において要求されるＤＦ１００を上回ることが明らかとなった。
また、実施例１の結果も踏まえて総合的に判断すると、硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度を１０ｗｔ％以上とすることで、フィルタベント装置において要求される放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスの双方についての除去性能を満足することができることが明らかとなった。
<Experimental result>
FIG. 5 shows the iodine removal performance with respect to the silver nitrate concentration of the aqueous silver nitrate solution.
It has been clarified that the silver nitrate aqueous solution of any concentration exhibits iodine removal performance equivalent to that in the case of using the sodium hydroxide aqueous solution and exceeds the DF100 required in the filter vent apparatus.
Moreover, when judging comprehensively based on the results of Example 1, the removal performance of both the radioactive organic iodine and the radioactive iodine gas required in the filter vent device is achieved by setting the silver nitrate concentration of the silver nitrate aqueous solution to 10 wt% or more. It became clear that can be satisfied.
１ （フィルタベント装置の）スクラバタンク
２ 第一のガス流動管路
３ 放射性物質を含むガス
４、４’ （フィルタベント装置の）スクラバ液
５ フィルタ
６ （フィルタベント装置の）放出経路
９、９’ フィルタベント装置
１０ （フィルタベント装置の）ガス放出部
１１ ガス中放射性物質除去スクラバ
１２ 第二のガス流動管路
１３ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）スクラバタンク
１４ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）スクラバ液
１５ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）ガス放出部
１６ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）放出経路
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Scrubber tank (of filter vent apparatus) 1st gas flow line 3 Gas 4 and 4 'containing radioactive substance Scrubber liquid 5 (of filter vent apparatus) Filter 6 Release path 9, 9' (of filter vent apparatus) Filter vent device 10 Gas discharge section 11 (of filter vent device) Gas radioactive material removal scrubber 12 Second gas flow line 13 Scrubber tank 14 (of gas radioactive material removal scrubber) Gas radioactive material removal scrubber Scrubber liquid 15 (for scrubber for removing radioactive material in gas) Gas discharge part 16 (for scrubber for removing radioactive material in gas) Release path
Claims (3)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2017006146A JP6866020B2 (en) | 2017-01-17 | 2017-01-17 | Method for removing radioactive substances in gas, scrubber for removing radioactive substances in gas, and filter vent device |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2017006146A JP6866020B2 (en) | 2017-01-17 | 2017-01-17 | Method for removing radioactive substances in gas, scrubber for removing radioactive substances in gas, and filter vent device |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2018115926A true JP2018115926A (en) | 2018-07-26 |
| JP6866020B2 JP6866020B2 (en) | 2021-04-28 |
Family
ID=62984038
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2017006146A Active JP6866020B2 (en) | 2017-01-17 | 2017-01-17 | Method for removing radioactive substances in gas, scrubber for removing radioactive substances in gas, and filter vent device |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP6866020B2 (en) |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62276499A (en) * | 1986-05-26 | 1987-12-01 | 株式会社東芝 | Reducer for radioactive iodine |
| JPH1062594A (en) * | 1996-08-19 | 1998-03-06 | Hitachi Ltd | Device for removing iodine |
| JP2016186427A (en) * | 2015-03-27 | 2016-10-27 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | Filter vent method, filter vent device, and nuclear power plant |
-
2017
- 2017-01-17 JP JP2017006146A patent/JP6866020B2/en active Active
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62276499A (en) * | 1986-05-26 | 1987-12-01 | 株式会社東芝 | Reducer for radioactive iodine |
| JPH1062594A (en) * | 1996-08-19 | 1998-03-06 | Hitachi Ltd | Device for removing iodine |
| JP2016186427A (en) * | 2015-03-27 | 2016-10-27 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | Filter vent method, filter vent device, and nuclear power plant |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP6866020B2 (en) | 2021-04-28 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Haefner | Methods of gas phase capture of iodine from fuel reprocessing off-gas: a literature survey | |
| JP6371936B2 (en) | Tritium adsorbent, method for separating tritium from water, and method for regenerating tritium adsorbent | |
| KR101996976B1 (en) | Filler for filter vents, and filter vent device | |
| JP5684102B2 (en) | Method and apparatus for treating radioactive cesium-containing material | |
| JP6866020B2 (en) | Method for removing radioactive substances in gas, scrubber for removing radioactive substances in gas, and filter vent device | |
| EP1222666A1 (en) | Metal alloy storage product and treatment process for radioactive waste | |
| WO2020121714A1 (en) | Organic iodine collection device and organic iodine collection method | |
| US20210316248A1 (en) | Organic iodine trapping apparatus | |
| WO2020012912A1 (en) | Organic iodine collection device | |
| KR101636976B1 (en) | A iodine absorbent material containing salts and a radioactive iodine removal system using the same | |
| EP2517772B1 (en) | Method for cleaning a used denitration catalyst | |
| JP2023032621A (en) | Cesium adsorbent and method for treating cesium-containing polluted water | |
| JPS62289222A (en) | Gas adsorption and capture apparatus | |
| KR101619073B1 (en) | Double scrubber apparatus for controlling revolatilization of volatility radioactive substance | |
| JP2014041111A (en) | Radioactive cesium adsorbent | |
| JP2011115772A (en) | Method and apparatus for treating waste liquid | |
| Pletser et al. | Temperature dependent volatilisation behaviour of Cs from two commercial adsorbents used at Fukushima measured using novel experimental apparatus | |
| Jubin | Advances in Off-Gas Treatment for Used Nuclear Fuel Processing | |
| KR101538349B1 (en) | Method of capturing radioactive iodide and apparatus for capturing radioactive iodide | |
| Kulyukhin et al. | Gas-phase UV photolysis of CH 3 131 I | |
| KR102107406B1 (en) | Method and Apparatus for Radioactive Material Removal of Radioactive Waste | |
| JP7456916B2 (en) | Iodine collection equipment and nuclear structures | |
| JP7281393B2 (en) | Organic iodine remover and organic iodine remover | |
| Unit | Evaluation | |
| Voskresenskaya et al. | Catching RuO4 on Solid Sorbents |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20191220 |
|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20200907 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20201007 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20201202 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20210406 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20210406 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6866020 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |