JP2017521555A5 - - Google Patents

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Description

[0004]本発明は、二酸化炭素を還元するための方法及びシステムである。本方法は、ガス拡散電極を含むアノードを含む電気化学セルのアノード液領域において水素ガスを受容すること、電気化学セルのアノード液領域においてアノード液供給流を受容すること、そして、カソードを含む電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液供給流を受容することを含み得る。本方法は、アノードとカソードの間に、二酸化炭素を少なくとも1種類の還元生成物に還元するのに十分な電位を印加することを含み得る。 [0004] The present invention is a method and system for reducing carbon dioxide. Electrical The method comprising to receive hydrogen gas in the anolyte space of the electrochemical cell comprising an anode comprising a gas diffusion electrode, it receives the anolyte feed stream in the anolyte region of the electrochemical cell and a cathode in catholyte region of cell, to receive the catholyte feed stream comprising carbon dioxide and an alkali metal bicarbonate, may include. The method can include applying a potential between the anode and the cathode sufficient to reduce carbon dioxide to at least one reduction product.

[00236]本発明及びそれに伴う有利性の多くは上記の記載によって理解されると考えられ、開示されている主題から逸脱することなく、又はその重要な有利性の全部を犠牲にすることなく、形態、構成、及び構成要素の配置において種々の変更を行うことができることは明らかであろう。記載された形態は単に例示に過ぎず、かかる変更を包含及び包容することが特許請求の意図である。
[発明の態様]
[1]
ガス拡散電極を含むアノードを含む電気化学セルのアノード液領域において水素ガスの供給流を受容すること;
電気化学セルのアノード液領域においてアノード液供給流を受容すること;
カソードを含む電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液供給流を受容すること;
電気化学セルのアノードとカソードの間に、二酸化炭素を還元生成物に還元するのに十分な電位を印加すること
を含む、二酸化炭素を還元する方法。
[2]
カソードを含む電気化学セルのカソード液領域において二酸化炭素ガスの供給流を受容すること
を更に含む、[1]の方法。
[3]
カソードはガス拡散電極を含む、[2]の方法。
[4]
電気化学セルへのアノード液供給流は水及びハロゲン化水素を含む、[1]の方法。
[5]
ハロゲン化水素は臭化水素又は塩化水素の少なくとも1つを含む、[4]の方法。
[6]
還元生成物はアルカリ金属ギ酸塩である、[4]の方法。
[7]
熱反応によってアルカリ金属ギ酸塩をアルカリ金属シュウ酸塩に転化すること;
電気化学的酸性化電解槽においてアルカリ金属シュウ酸塩を受容すること;
電気化学的酸性化電解槽において、アルカリ金属シュウ酸をシュウ酸に転化すること、及びアルカリ金属水酸化物、水素、及びハロゲンを共生成すること;
を更に含む、[6]の方法。
[8]
アノードを含む電気化学セルのアノード液領域において、水及びハロゲン化水素を含むアノード液供給流を受容すること;
ガス拡散電極を含むカソードを含む電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素ガスの供給流を受容すること;
電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液供給流を受容すること;
電気化学セルのアノードとカソードの間に、二酸化炭素をアルカリ金属ギ酸塩に還元してハロゲンを共生成させるのに十分な電位を印加すること
を含む、二酸化炭素を還元する方法。
[9]
ハロゲン化水素は臭化水素又は塩化水素の少なくとも1つを含む、[8]の方法。
[10]
熱反応によってアルカリ金属ギ酸塩をアルカリ金属シュウ酸に転化すること;
電気化学的酸性化電解槽においてアルカリ金属シュウ酸塩を受容すること;
電気化学的酸性化電解槽において、アルカリ金属シュウ酸塩をシュウ酸に転化すること、及びアルカリ金属水酸化物、水素、及びハロゲンを共生成すること
を更に含む、[8]の方法。
[11]
第1のセル区画;
第1のセル区画内に配置されている、ガス拡散電極を含むアノード;
第2のセル区画;
第2のセル区画内に配置されているカソード;
第1のセル区画と第2のセル区画の間に介在されているセパレーター;
を含む電気化学セル;並びに
第1のセル区画に接続されており、水素ガスを第1のセル区画に供給するように構成されている水素ガス入口;
第1のセル区画に接続されており、アノード液を第1のセル区画に供給するように構成されているアノード液入口;
第2のセル区画に接続されており、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液を第2のセル区画に供給するように構成されているカソード液入口;及び
アノード及びカソードと操作可能に接続されており、アノード及びカソードに電力を供給して、カソードにおいて二酸化炭素を還元生成物に還元するように構成されているエネルギー源
を含む、二酸化炭素を還元するためのシステム。
[12]
電気化学セルは、アノード液入口からアノード液を受容するように構成されている、第1のセル区画内のアノードトリクルベッド溶液分配器を更に含む、[11]のシステム。
[13]
電気化学セルは、アノード液をアノードトリクルベッド溶液分配器中に分配するように構成されている、アノード液入口とアノードトリクルベッド溶液分配器の間の堰型流れ分配器を更に含む、[12]のシステム。
[14]
電気化学セルは、水素ガス入口から水素ガスを受容するように構成されているガスプレナムを含むアノード集電装置を更に含む、[11]のシステム。
[15]
アノードのガス拡散電極は、水素ガスをアノードのガス拡散電極に通過させるように構成されている、アノード集電装置のガスプレナムと近接している少なくとも1つの流路を含む、[14]のシステム。
[16]
アノードのガス拡散電極は、炭素布部分及び触媒層を含む、[15]のシステム。
[17]
第2のセル区画に接続されており、二酸化炭素ガスを第2のセル区画に供給するように構成されている二酸化炭素ガス入口を更に含む、[11]のシステム。
[18]
カソードはガス拡散電極を含む、[17]のシステム。
[19]
電気化学セルは、カソード液入口からカソード液を受容するように構成されている、第2のセル区画内のカソードトリクルベッド溶液分配器を更に含む、[18]のシステム。
[20]
電気化学セルは、カソード液をカソード液トリクルベッド溶液分配器中に分配するように構成されている、カソード液入口とカソードトリクルベッド溶液分配器の間の堰型流れ分配器を更に含む、[19]のシステム。
[21]
電気化学セルは、二酸化炭素ガス入口から二酸化炭素ガスを受容するように構成されているガスプレナムを含むカソード集電装置を更に含む、[18]のシステム。
[22]
カソードのガス拡散電極は、二酸化炭素ガスをカソードのガス拡散電極に通過させるように構成されている、カソード集電装置のガスプレナムと近接している少なくとも1つの流路を含む、[21]のシステム。
[00236] Many of the advantages of the present invention and the accompanying attendant will be understood by the foregoing description, without departing from the disclosed subject matter or without sacrificing all of its significant advantages. It will be apparent that various changes can be made in form, configuration and arrangement of components. The form described is merely exemplary and it is the intention of the claims to encompass and encompass such modifications.
[Aspect of the Invention]
[1]
Receiving a hydrogen gas feed stream in an anolyte region of an electrochemical cell including an anode including a gas diffusion electrode;
Receiving an anolyte feed stream in the anolyte region of the electrochemical cell;
Receiving a catholyte feed stream comprising carbon dioxide and alkali metal bicarbonate in the catholyte region of the electrochemical cell comprising the cathode;
Apply sufficient potential between the anode and cathode of the electrochemical cell to reduce carbon dioxide to the reduction product.
A method for reducing carbon dioxide, comprising:
[2]
Receiving a carbon dioxide gas feed stream in the catholyte region of an electrochemical cell containing a cathode.
The method of [1], further comprising:
[3]
The method of [2], wherein the cathode includes a gas diffusion electrode.
[4]
The method of [1], wherein the anolyte feed stream to the electrochemical cell comprises water and hydrogen halide.
[5]
The method according to [4], wherein the hydrogen halide contains at least one of hydrogen bromide or hydrogen chloride.
[6]
The method according to [4], wherein the reduction product is an alkali metal formate.
[7]
Converting alkali metal formate to alkali oxalate by thermal reaction;
Receiving alkali metal oxalate in an electrochemical acidification cell;
Converting alkali metal oxalic acid to oxalic acid and co-generating alkali metal hydroxide, hydrogen, and halogen in an electrochemical acidification cell;
The method of [6], further comprising:
[8]
Receiving an anolyte feed stream comprising water and hydrogen halide in the anolyte region of the electrochemical cell comprising the anode;
Receiving a feed stream of carbon dioxide gas in the catholyte region of an electrochemical cell including a cathode including a gas diffusion electrode;
Receiving a catholyte feed stream comprising carbon dioxide and alkali metal bicarbonate in the catholyte region of the electrochemical cell;
Apply sufficient potential between the anode and cathode of the electrochemical cell to reduce carbon dioxide to alkali metal formate to co-generate halogen.
A method for reducing carbon dioxide, comprising:
[9]
The method according to [8], wherein the hydrogen halide contains at least one of hydrogen bromide or hydrogen chloride.
[10]
Converting alkali metal formate to alkali metal oxalic acid by thermal reaction;
Receiving alkali metal oxalate in an electrochemical acidification cell;
Converting alkali metal oxalate to oxalic acid and co-generating alkali metal hydroxide, hydrogen, and halogen in an electrochemical acidification cell
The method of [8], further comprising:
[11]
A first cell compartment;
An anode including a gas diffusion electrode disposed within the first cell compartment;
A second cell compartment;
A cathode disposed in the second cell compartment;
A separator interposed between the first cell compartment and the second cell compartment;
An electrochemical cell comprising: and
A hydrogen gas inlet connected to the first cell compartment and configured to supply hydrogen gas to the first cell compartment;
An anolyte inlet connected to the first cell compartment and configured to supply anolyte to the first cell compartment;
A catholyte inlet connected to the second cell compartment and configured to supply a catholyte comprising carbon dioxide and alkali metal bicarbonate to the second cell compartment; and
An energy source operably connected to the anode and cathode and configured to supply power to the anode and cathode to reduce carbon dioxide to a reduction product at the cathode.
A system for reducing carbon dioxide, including:
[12]
The system of [11], wherein the electrochemical cell further comprises an anode trickle bed solution distributor in the first cell compartment configured to receive the anolyte from the anolyte inlet.
[13]
The electrochemical cell further includes a weir-type flow distributor between the anolyte inlet and the anode trickle bed solution distributor configured to distribute the anolyte into the anodic trickle bed solution distributor [12]. System.
[14]
The system of [11], wherein the electrochemical cell further includes an anode current collector including a gas plenum configured to receive hydrogen gas from the hydrogen gas inlet.
[15]
[14] The system of [14], wherein the anode gas diffusion electrode includes at least one flow path proximate to a gas plenum of the anode current collector configured to pass hydrogen gas through the gas diffusion electrode of the anode.
[16]
The system according to [15], wherein the gas diffusion electrode of the anode includes a carbon cloth portion and a catalyst layer.
[17]
[11] The system of [11], further comprising a carbon dioxide gas inlet connected to the second cell compartment and configured to supply carbon dioxide gas to the second cell compartment.
[18]
The system of [17], wherein the cathode includes a gas diffusion electrode.
[19]
The system of [18], wherein the electrochemical cell further comprises a cathodic trickle bed solution distributor in the second cell compartment configured to receive the catholyte from the catholyte inlet.
[20]
The electrochemical cell further includes a weir-type flow distributor between the catholyte inlet and the cathode trickle bed solution distributor configured to distribute the catholyte into the catholyte trickle bed solution distributor [19 ] System.
[21]
[18] The system of [18], wherein the electrochemical cell further comprises a cathode current collector including a gas plenum configured to receive carbon dioxide gas from the carbon dioxide gas inlet.
[22]
The system of [21], wherein the cathode gas diffusion electrode includes at least one flow path proximate to the gas plenum of the cathode current collector configured to pass carbon dioxide gas through the gas diffusion electrode of the cathode. .

Claims (22)

ガス拡散電極を含むアノードを含む電気化学セルのアノード液領域において水素ガスの供給流を受容すること
電気化学セルのアノード液領域においてアノード液供給流を受容すること
カソードを含む電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液供給流を受容すること
電気化学セルのアノードとカソードの間に、二酸化炭素を還元生成物に還元するのに十分な電位を印加すること
を含む、二酸化炭素を還元する方法。
To receive a feed stream of the hydrogen gas in the anolyte space of the electrochemical cell comprising an anode comprising a gas diffusion electrode;
To receive the anolyte feed stream in the anolyte region of the electrochemical cell;
In the catholyte region electrochemical cell including a cathode, to receive the catholyte feed stream comprising carbon dioxide and an alkali metal bicarbonate salt;
Between the anode and the cathode of an electrochemical cell, including <br/> applying the potential sufficient to reduce the reduction product of carbon dioxide, a method of reducing carbon dioxide.
カソードを含む電気化学セルのカソード液領域において二酸化炭素ガスの供給流を受容すること
を更に含む、請求項1に記載の方法。
In the catholyte region electrochemical cell including a cathode further comprises a <br/> to receive the feed stream of carbon dioxide gas, the method according to claim 1.
カソードはガス拡散電極を含む、請求項2に記載の方法。   The method of claim 2, wherein the cathode comprises a gas diffusion electrode. 電気化学セルへのアノード液供給流は水及びハロゲン化水素を含む、請求項1に記載の方法。   The method of claim 1, wherein the anolyte feed stream to the electrochemical cell comprises water and hydrogen halide. ハロゲン化水素は臭化水素又は塩化水素の少なくとも1つを含む、請求項4に記載の方法。   The method of claim 4, wherein the hydrogen halide comprises at least one of hydrogen bromide or hydrogen chloride. 還元生成物はアルカリ金属ギ酸塩である、請求項4に記載の方法。   5. A process according to claim 4, wherein the reduction product is an alkali metal formate. 熱反応によってアルカリ金属ギ酸塩をアルカリ金属シュウ酸塩に転化すること
電気化学的酸性化電解槽においてアルカリ金属シュウ酸塩を受容すること
電気化学的酸性化電解槽において、アルカリ金属シュウ酸をシュウ酸に転化すること及びアルカリ金属水酸化物、水素、及びハロゲンを共生成すること
を更に含む、請求項6に記載の方法。
The conversion of the alkali metal formate salt to an alkali metal oxalate by thermal reaction;
To receive the alkali metal oxalate in the electrochemical acidification electrolyzer;
In the electrochemical acidification electrolytic cell, the conversion of alkali metal oxalate oxalic acid, and an alkali metal hydroxide, hydrogen, and co generate halogen;
The method of claim 6, further comprising:
アノードを含む電気化学セルのアノード液領域において、水及びハロゲン化水素を含むアノード液供給流を受容すること
ガス拡散電極を含むカソードを含む電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素ガスの供給流を受容すること
電気化学セルのカソード液領域において、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液供給流を受容すること
電気化学セルのアノードとカソードの間に、二酸化炭素をアルカリ金属ギ酸塩に還元してハロゲンを共生成させるのに十分な電位を印加すること
を含む、二酸化炭素を還元する方法。
In anolyte area of an electrochemical cell including an anode, to receive the anolyte feed stream containing water and hydrogen halide;
In the catholyte region of electrochemical cell comprising a cathode comprising gas diffusion electrodes, that receive a feed stream of carbon dioxide gas;
In the catholyte region of the electrochemical cell, to receive the catholyte feed stream comprising carbon dioxide and an alkali metal bicarbonate salt;
Between the anode and the cathode of an electrochemical cell, including <br/> applying a potential sufficient carbon dioxide to cause co-product halide is reduced to alkali metal formate salt, a method of reducing carbon dioxide.
ハロゲン化水素は臭化水素又は塩化水素の少なくとも1つを含む、請求項8に記載の方法。   The method of claim 8, wherein the hydrogen halide comprises at least one of hydrogen bromide or hydrogen chloride. 熱反応によってアルカリ金属ギ酸塩をアルカリ金属シュウ酸に転化すること
電気化学的酸性化電解槽においてアルカリ金属シュウ酸塩を受容すること
電気化学的酸性化電解槽においてアルカリ金属シュウ酸塩をシュウ酸に転化すること及びアルカリ金属水酸化物、水素、及びハロゲンを共生成すること
を更に含む、請求項8に記載の方法。
The conversion of the alkali metal formate salt to an alkali metal oxalate by thermal reaction;
To receive the alkali metal oxalate in the electrochemical acidification electrolyzer;
In the electrochemical acidification electrolytic cell, the conversion of alkali metal oxalate oxalic acid, and further comprising an alkali metal hydroxide, hydrogen, and <br/> co produce a halogen, in claim 8 The method described.
第1のセル区画;
第1のセル区画内に配置されている、ガス拡散電極を含むアノード;
第2のセル区画;
第2のセル区画内に配置されているカソード;
第1のセル区画と第2のセル区画の間に介在されているセパレーター;
を含む電気化学セル;並びに
第1のセル区画に接続されており、水素ガスを第1のセル区画に供給するように構成されている水素ガス入口;
第1のセル区画に接続されており、アノード液を第1のセル区画に供給するように構成されているアノード液入口;
第2のセル区画に接続されており、二酸化炭素及びアルカリ金属重炭酸塩を含むカソード液を第2のセル区画に供給するように構成されているカソード液入口;及び
アノード及びカソードと操作可能に接続されており、アノード及びカソードに電力を供給して、カソードにおいて二酸化炭素を還元生成物に還元するように構成されているエネルギー源
を含む、二酸化炭素を還元するためのシステム。
A first cell compartment;
An anode including a gas diffusion electrode disposed within the first cell compartment;
A second cell compartment;
A cathode disposed in the second cell compartment;
A separator interposed between the first cell compartment and the second cell compartment;
A hydrogen gas inlet connected to the first cell compartment and configured to supply hydrogen gas to the first cell compartment;
An anolyte inlet connected to the first cell compartment and configured to supply anolyte to the first cell compartment;
A catholyte inlet connected to the second cell compartment and configured to supply a catholyte comprising carbon dioxide and alkali metal bicarbonate to the second cell compartment; and operably with the anode and the cathode A system for reducing carbon dioxide, comprising an energy source connected and configured to supply power to the anode and cathode to reduce carbon dioxide to a reduction product at the cathode.
電気化学セルは、アノード液入口からアノード液を受容するように構成されている、第1のセル区画内のアノードトリクルベッド溶液分配器を更に含む、請求項11に記載のシステム。   The system of claim 11, wherein the electrochemical cell further comprises an anodic trickle bed solution distributor in the first cell compartment configured to receive the anolyte from the anolyte inlet. 電気化学セルは、アノード液をアノードトリクルベッド溶液分配器中に分配するように構成されている、アノード液入口とアノードトリクルベッド溶液分配器の間の堰型流れ分配器を更に含む、請求項12に記載のシステム。   The electrochemical cell further comprises a weir-type flow distributor between the anolyte inlet and the anode trickle bed solution distributor configured to distribute the anolyte into the anode trickle bed solution distributor. The system described in. 電気化学セルは、水素ガス入口から水素ガスを受容するように構成されているガスプレナムを含むアノード集電装置を更に含む、請求項11に記載のシステム。   The system of claim 11, wherein the electrochemical cell further comprises an anode current collector including a gas plenum configured to receive hydrogen gas from a hydrogen gas inlet. アノードのガス拡散電極は、水素ガスをアノードのガス拡散電極に通過させるように構成されている、アノード集電装置のガスプレナムと近接している少なくとも1つの流路を含む、請求項14に記載のシステム。   15. The anode gas diffusion electrode of claim 14, comprising at least one flow path proximate to a gas plenum of an anode current collector configured to pass hydrogen gas through the gas diffusion electrode of the anode. system. アノードのガス拡散電極は、炭素布部分及び触媒層を含む、請求項15に記載のシステム。   The system of claim 15, wherein the anode gas diffusion electrode comprises a carbon cloth portion and a catalyst layer. 第2のセル区画に接続されており、二酸化炭素ガスを第2のセル区画に供給するように構成されている二酸化炭素ガス入口を更に含む、請求項11に記載のシステム。   The system of claim 11, further comprising a carbon dioxide gas inlet connected to the second cell compartment and configured to supply carbon dioxide gas to the second cell compartment. カソードはガス拡散電極を含む、請求項17に記載のシステム。   The system of claim 17, wherein the cathode comprises a gas diffusion electrode. 電気化学セルは、カソード液入口からカソード液を受容するように構成されている、第2のセル区画内のカソードトリクルベッド溶液分配器を更に含む、請求項18に記載のシステム。   The system of claim 18, wherein the electrochemical cell further comprises a cathodic trickle bed solution distributor in the second cell compartment configured to receive catholyte from the catholyte inlet. 電気化学セルは、カソード液をカソード液トリクルベッド溶液分配器中に分配するように構成されている、カソード液入口とカソードトリクルベッド溶液分配器の間の堰型流れ分配器を更に含む、請求項19に記載のシステム。   The electrochemical cell further comprises a weir-type flow distributor between the catholyte inlet and the cathode trickle bed solution distributor configured to distribute the catholyte into the catholyte trickle bed solution distributor. 19. The system according to 19. 電気化学セルは、二酸化炭素ガス入口から二酸化炭素ガスを受容するように構成されているガスプレナムを含むカソード集電装置を更に含む、請求項18に記載のシステム。   The system of claim 18, wherein the electrochemical cell further comprises a cathode current collector including a gas plenum configured to receive carbon dioxide gas from a carbon dioxide gas inlet. カソードのガス拡散電極は、二酸化炭素ガスをカソードのガス拡散電極に通過させるように構成されている、カソード集電装置のガスプレナムと近接している少なくとも1つの流路を含む、請求項21に記載のシステム。   24. The cathode gas diffusion electrode includes at least one flow path proximate to a cathode current collector gas plenum configured to pass carbon dioxide gas through the cathode gas diffusion electrode. System.
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