JP2017183198A - Manufacturing method of fuel cell seal body, and rubber gasket for fuel cell used therein - Google Patents

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晋次 北
山本 健次
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宏和 林
Hirokazu Hayashi
宏和 林
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a manufacturing method of fuel cell seal body capable of manufacturing a fuel cell seal body having no risk of contamination by burrs, and deterioration of setting resistance of rubber gasket, and bonding integration of the rubber gasket and a metal member is made well, and to provide a rubber gasket for fuel cell for use therein.SOLUTION: A manufacturing method of fuel cell seal body includes a step of coating a part of the surface of a rubber gasket for fuel cell composed of a peroxide crosslinked rubber with primer, a step of adhering the primer coated surface of in the rubber gasket for fuel cell to a metal member for fuel cell, a step of fixing the rubber gasket for fuel cell to the adhesion surface of the rubber gasket for fuel cell and metal member for fuel cell, while crimping so that the compression ratio becomes 5-70%, and a step of bonding the rubber gasket for fuel cell and metal member for fuel cell, by heating at 50-120°C for 24 hours, in the crimped and fixed state.SELECTED DRAWING: None

Description

本発明は、燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材とが接着され一体化した燃料電池シール体の製造方法、およびそれに用いられる燃料電池用ゴムガスケットに関するものである。   The present invention relates to a method of manufacturing a fuel cell seal body in which a fuel cell rubber gasket and a fuel cell metal member are bonded and integrated, and a fuel cell rubber gasket used therefor.

燃料電池は、ガスの電気化学反応により電気を発生させ、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待される。   The fuel cell generates electricity by the electrochemical reaction of gas, has high power generation efficiency, cleans the discharged gas, and has very little influence on the environment. Among these, the polymer electrolyte fuel cell can be operated at a relatively low temperature and has a large power density. For this reason, various uses, such as a power generation and an automotive power source, are expected.

固体高分子型燃料電池においては、膜電極接合体(MEA)等をセパレータで挟持したセルが発電単位となる。MEAは、電解質となる高分子膜(電解質膜)と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層(燃料極(アノード)触媒層、酸素極(カソード)触媒層)と、からなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガスを拡散させるための多孔質層が配置される。燃料極側には水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。   In a polymer electrolyte fuel cell, a cell in which a membrane electrode assembly (MEA) or the like is sandwiched between separators is a power generation unit. The MEA includes a polymer membrane (electrolyte membrane) serving as an electrolyte, a pair of electrode catalyst layers (a fuel electrode (anode) catalyst layer, an oxygen electrode (cathode) catalyst layer) disposed on both sides in the thickness direction of the electrolyte membrane, Consists of. On the surface of the pair of electrode catalyst layers, a porous layer for further diffusing gas is disposed. A fuel gas such as hydrogen is supplied to the fuel electrode side, and an oxidant gas such as oxygen or air is supplied to the oxygen electrode side. Power generation is performed by an electrochemical reaction at the three-phase interface between the supplied gas, the electrolyte, and the electrode catalyst layer. The polymer electrolyte fuel cell is configured by fastening a cell laminate in which a large number of the cells are laminated with end plates or the like arranged at both ends in the cell lamination direction.

セパレータには、各々の電極に供給されるガスの流路や、発電の際の発熱を緩和するための冷媒の流路が形成される。例えば、各々の電極に供給されるガスが混合すると、発電効率が低下する等の問題が生じる。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有する。このため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合、ガスおよび冷媒の漏れを防止すると共に、セル内を湿潤状態に保持するためには、MEAおよび多孔質層の周囲や、隣り合うセパレータ間のシール性を確保することが重要となる。これらの構成部材をシールするシール部材としては、例えば、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合ゴム(EPDM)、エチレン−プロピレン共重合ゴム(EPM)等をポリマーとする過酸化物架橋系ゴムからなるシール部材(ゴムガスケット)が提案されている(特許文献1、2参照)。
上記のように過酸化物架橋系ゴムを用いている理由は、硫黄架橋系ゴムでは、その架橋成分である硫黄により、燃料電池の発電が阻害されるおそれがあるからである。
The separator is formed with a flow path of gas supplied to each electrode and a flow path of refrigerant for relaxing heat generation during power generation. For example, when the gas supplied to each electrode is mixed, problems such as a decrease in power generation efficiency occur. The electrolyte membrane has proton conductivity in a state containing water. For this reason, it is necessary to keep the electrolyte membrane in a wet state during operation. Therefore, in order to prevent gas mixing, gas and refrigerant leakage, and to keep the inside of the cell moist, it is important to ensure the sealing performance around the MEA and the porous layer and between adjacent separators. It becomes. As a sealing member for sealing these constituent members, for example, an ethylene-propylene-diene terpolymer rubber (EPDM), an ethylene-propylene copolymer rubber (EPM), or the like is used. Seal members (rubber gaskets) have been proposed (see Patent Documents 1 and 2).
The reason why the peroxide cross-linked rubber is used as described above is that, in the sulfur cross-linked rubber, there is a possibility that the power generation of the fuel cell may be hindered by sulfur as a cross-linking component.

特開2009−94056号公報JP 2009-94056 A 特開2014−65248号公報JP 2014-65248 A

上記ゴムガスケットには、接着タイプと非接着タイプとがある。上記特許文献1および2に示されるゴムガスケットは、その材料中に接着成分を含んだ接着タイプであり、その未加硫ゴムを、接着シールする構成部材間に配置して架橋することにより、加硫接着がなされる。しかしながら、このような加硫接着を行うと、ゴムガスケット材料によるバリが発生しやすく、そのバリによってセパレータ等の構成部材が汚染されるといった問題がある。   The rubber gasket includes an adhesive type and a non-adhesive type. The rubber gaskets shown in Patent Documents 1 and 2 above are adhesive types that contain an adhesive component in the material. The unvulcanized rubber is placed between the constituent members to be adhesively sealed and crosslinked. Sulfur bonding is performed. However, when such vulcanization adhesion is performed, burrs due to the rubber gasket material are likely to occur, and there is a problem that constituent members such as separators are contaminated by the burrs.

そこで、上記のようなバリを発生させないよう、非接着タイプのゴムガスケットを、熱硬化性接着剤の塗布により接着させるといった、後接着を行うことも検討されている。しかしながら、上記接着剤を熱硬化させる際の高熱により、ゴムガスケットの耐へたり性が悪くなるおそれがある。   Therefore, it has been studied to perform post-adhesion such that a non-adhesive type rubber gasket is adhered by application of a thermosetting adhesive so as not to generate burrs as described above. However, the high heat at the time of thermosetting the adhesive may deteriorate the sag resistance of the rubber gasket.

本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、バリによる汚染や、ゴムガスケットの耐へたり性悪化のおそれがなく、ゴムガスケットと金属部材との接着一体化が良好になされた燃料電池シール体を製造することができる、燃料電池シール体の製造方法、およびそれに用いられる燃料電池用ゴムガスケットの提供を、その目的とする。   The present invention has been made in view of such circumstances, and there is no risk of contamination due to burrs or deterioration of the sag resistance of the rubber gasket, and the fuel cell in which the rubber gasket and the metal member are well bonded and integrated. It is an object of the present invention to provide a method for producing a fuel cell seal body that can produce a seal body, and a rubber gasket for a fuel cell used therein.

上記の目的を達成するために、本発明は、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケット表面の一部にプライマーを塗布する工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面を燃料電池用金属部材に密着させる工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との密着面に対し、上記燃料電池用ゴムガスケットを、その圧縮率が5〜70%となるよう圧着したまま固定する工程と、上記圧着固定した状態で、50〜120℃で24時間以上の加熱を行い、燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との接着を行う工程と、を備えていることを特徴とする燃料電池シール体の製造方法を、第一の要旨とする。   In order to achieve the above object, the present invention comprises a step of applying a primer to a part of the surface of a rubber gasket for a fuel cell made of peroxide-crosslinked rubber, and a primer-coated surface of the rubber gasket for a fuel cell as a fuel. The fuel cell rubber gasket is pressure-bonded to the contact surface between the fuel cell rubber gasket and the fuel cell metal member so that the compression ratio is 5 to 70%. And a step of heating at 50 to 120 ° C. for 24 hours or more and bonding the fuel cell rubber gasket to the fuel cell metal member in the state of being crimped and fixed. A fuel cell sealing body manufacturing method characterized by the above is a first gist.

また、本発明は、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケットの表面の一部に、プライマー層が形成されてなることを特徴とする燃料電池用ゴムガスケットを、第二の要旨とする。   In addition, the present invention provides a rubber gasket for a fuel cell, characterized in that a primer layer is formed on a part of the surface of a rubber gasket for a fuel cell made of peroxide-crosslinked rubber. To do.

すなわち、本発明者らは、前記課題を解決するため鋭意研究を重ねた。その研究の過程で、シランカップリング剤等のプライマーを、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との接着に用いることを想起した。従来、上記のようなプライマーのみではゴムガスケットと金属部材との接着を行うことは難しいとされてきた。しかしながら、ゴムガスケット側にプライマーを塗布し、その塗布面を金属部材に密着させ、その密着面に対しゴムガスケットを、圧縮率5〜70%で24時間以上圧縮したまま固定して圧着させると、耐へたり性に影響がでるほど高温で接着させなくとも、50〜120℃の温度で良好な接着がなされることを突き止めた。このように高温でなくとも良好な接着がなされることから、高温によりゴムガスケットの耐へたり性が悪化する問題も解消することができ、その結果、所期の目的が達成できることを見いだし、本発明に到達した。   That is, the present inventors have intensively studied to solve the above problems. In the course of that research, we recalled the use of a primer such as a silane coupling agent for the adhesion between a fuel cell rubber gasket made of peroxide-crosslinked rubber and a fuel cell metal member. Conventionally, it has been difficult to bond a rubber gasket and a metal member with only the primer as described above. However, when a primer is applied to the rubber gasket side, the application surface is adhered to the metal member, and the rubber gasket is fixed and pressure-bonded to the adhesion surface while being compressed at a compression rate of 5 to 70% for 24 hours or more. It has been found that good adhesion can be achieved at a temperature of 50 to 120 ° C. even if adhesion is not performed at such a high temperature that the sag resistance is affected. Since good adhesion is achieved even at high temperatures, it is possible to eliminate the problem of deterioration of the rubber gasket sag resistance due to high temperatures, and as a result, it was found that the intended purpose can be achieved. The invention has been reached.

本発明の燃料電池シール体の製造方法は、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケット表面の一部にプライマーを塗布する工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面を燃料電池用金属部材に密着させる工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との密着面に対し、上記燃料電池用ゴムガスケットを、その圧縮率が5〜70%となるよう圧着したまま固定する工程と、上記圧着固定した状態で、50〜120℃で24時間以上の加熱を行い、燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との接着を行う工程とを備えている。このことから、バリによる汚染や、ゴムガスケットの耐へたり性悪化のおそれがなく、ゴムガスケットと金属部材との接着一体化が良好になされた燃料電池シール体を製造することができる。   The method for producing a fuel cell seal body according to the present invention includes a step of applying a primer to a part of a surface of a rubber gasket for a fuel cell made of a peroxide-crosslinked rubber, and a primer application surface of the rubber gasket for a fuel cell. The fuel cell rubber gasket is pressure-bonded to the contact surface between the fuel cell rubber gasket and the fuel cell metal member so that the compression ratio is 5 to 70%. A step of fixing, and a step of heating at 50 to 120 ° C. for 24 hours or more in a state where the above-described pressure-fixing is performed, thereby bonding the fuel cell rubber gasket to the fuel cell metal member. Therefore, there is no fear of contamination due to burrs or deterioration of the sag resistance of the rubber gasket, and a fuel cell seal body in which the rubber gasket and the metal member are well bonded and integrated can be manufactured.

特に、燃料電池用ゴムガスケット表面の一部にプライマーを塗布する工程の後、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面に、部分的に粘着剤を塗布し、粘着剤層の形成を行う工程を備え、上記粘着剤層が部分的に形成されたプライマー塗布面を、燃料電池用金属部材に密着させると、ゴムガスケットと金属部材との初期の接着性を高めることができる。   In particular, after the step of applying a primer to a part of the surface of the fuel cell rubber gasket, a step of partially applying an adhesive to the primer application surface of the fuel cell rubber gasket to form an adhesive layer. When the primer application surface on which the pressure-sensitive adhesive layer is partially formed is brought into close contact with the metal member for a fuel cell, the initial adhesiveness between the rubber gasket and the metal member can be improved.

また、上記プライマーとして、シランカップリング剤系プライマー、シアノアクリレート系接着剤、エポキシ系接着剤、ウレタン系接着剤、および変性オレフィン系接着剤からなる群から選ばれた少なくとも一つを用いると、ゴムガスケットと金属部材との接着一体化が良好になされるようになる。   When at least one selected from the group consisting of a silane coupling agent primer, a cyanoacrylate adhesive, an epoxy adhesive, a urethane adhesive, and a modified olefin adhesive is used as the primer, a rubber Adhesive integration of the gasket and the metal member can be satisfactorily performed.

また、上記粘着剤として、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤、およびゴム系粘着剤からなる群から選ばれた少なくとも一つを用いると、ゴムガスケットと金属部材との初期の接着性を高めることができる。   In addition, when at least one selected from the group consisting of an acrylic pressure-sensitive adhesive, a silicone pressure-sensitive adhesive, a urethane pressure-sensitive adhesive, and a rubber pressure-sensitive adhesive is used as the pressure-sensitive adhesive, the initial stage of the rubber gasket and the metal member is used. Adhesion can be improved.

そして、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケットの表面の一部に、プライマー層が形成されてなる本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、予め量産して準備しておくことができ、先に述べたような本発明の燃料電池シール体の製造方法を行う際に利用することで、その製造現場で、プライマーの塗布工程を省略することができる。   The fuel cell rubber gasket of the present invention in which a primer layer is formed on a part of the surface of a fuel cell rubber gasket made of peroxide-crosslinked rubber can be mass-produced in advance and prepared. By applying the method for producing the fuel cell seal body of the present invention as described above, the primer coating step can be omitted at the production site.

また、上記燃料電池用ゴムガスケットが、そのプライマー層上に、部分的に粘着剤層が形成されてなるものであると、初期の接着性に優れるようになる。   Further, when the rubber gasket for a fuel cell is such that a pressure-sensitive adhesive layer is partially formed on the primer layer, the initial adhesiveness is excellent.

燃料電池シール体の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of a fuel cell seal body. 燃料電池用ゴムガスケットを使用した一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example using the rubber gasket for fuel cells.

つぎに、本発明の実施の形態について詳しく説明する。ただし、本発明は、この実施の形態に限られるものではない。   Next, embodiments of the present invention will be described in detail. However, the present invention is not limited to this embodiment.

本発明の燃料電池シール体の製造方法は、先にも述べたように、過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケット(以下、単に「ゴムガスケット」という場合がある。)表面の一部にプライマーを塗布する工程(第1の工程)と、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面を燃料電池用金属部材(以下、単に「金属部材」という場合がある。)に密着させる工程(第2の工程)と、上記燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との密着面に対し、上記燃料電池用ゴムガスケットを、その圧縮率が5〜70%となるよう圧着したまま固定する工程(第3の工程)と、上記圧着固定した状態で、50〜120℃で24時間以上の加熱を行い、燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との接着を行う工程(第4の工程)とを備えている。このことから、バリによる汚染や、ゴムガスケットの耐へたり性悪化のおそれがなく、ゴムガスケットと金属部材との接着一体化が良好になされた燃料電池シール体を製造することができる。   As described above, the method for producing a fuel cell seal body of the present invention is a surface of a rubber gasket for a fuel cell (hereinafter sometimes simply referred to as “rubber gasket”) made of peroxide-crosslinked rubber. A step of applying a primer to the part (first step), and a step of bringing the primer-coated surface of the fuel cell rubber gasket into close contact with a metal member for fuel cell (hereinafter sometimes simply referred to as “metal member”) ( The fuel cell rubber gasket is fixed to the contact surface between the fuel cell rubber gasket and the fuel cell metal member while being compressed so that the compression ratio is 5 to 70%. A step (third step) and a step of heating the rubber gasket for fuel cell and the metal member for fuel cell (heating step) by heating at 50 to 120 ° C. for 24 hours or more in the above-mentioned pressure-bonded state (first step) And a step) and. Therefore, there is no fear of contamination due to burrs or deterioration of the sag resistance of the rubber gasket, and a fuel cell seal body in which the rubber gasket and the metal member are well bonded and integrated can be manufactured.

ここで、燃料電池シール体の一例を図1に示す。図1は、複数枚のセルが積層されてなる燃料電池における単一のセル1を主として示したものであり、セル1は、MEA2と、ガス拡散層(GDL)3と、ゴムガスケット4aと、セパレータ5と、プライマー層6を備えている。本発明の製造方法では、金属部材であるセパレータ5と、ゴムガスケット4aとの接着を、プライマー層6を介して行う際の接着方法に、その特徴を有する。
また、図2は、矩形薄板状を呈し、長手方向に延在する溝が合計六つ凹設された、上述の断面凹凸形状を呈するセパレータ5の周縁部に、プライマー層6を介して、矩形状で断面凸部形状のゴムガスケット4bが設けられてなる部材である。そして、本発明の製造方法では、金属部材であるセパレータ5と、ゴムガスケット4bとの接着を、プライマー層6を介して行う際の接着方法に、その特徴を有する。
なお、図1に示すセル1のセパレータ5上に、後付けで、プライマー層6を介して、図2に示すような形状のゴムガスケット4bを接着することもでき、そのようにしたセル1を複数枚積層することにより、燃料電池シール体を構成してもよい。また、図2に示すような、プライマー層6を介してセパレータ5とゴムガスケット4bとが接着された部材を、図1に示すセパレータ5に代えて用い、セル1を構成してもよい。
Here, an example of the fuel cell seal body is shown in FIG. FIG. 1 mainly shows a single cell 1 in a fuel cell in which a plurality of cells are stacked. The cell 1 includes an MEA 2, a gas diffusion layer (GDL) 3, a rubber gasket 4a, A separator 5 and a primer layer 6 are provided. The manufacturing method of the present invention is characterized by the bonding method when the separator 5 which is a metal member and the rubber gasket 4a are bonded via the primer layer 6.
Further, FIG. 2 shows a rectangular thin plate shape, in which a total of six grooves extending in the longitudinal direction are recessed, and the separator 5 exhibiting the above-described cross-sectional uneven shape is rectangularly interposed via the primer layer 6. This is a member provided with a rubber gasket 4b having a convex shape in cross section. And in the manufacturing method of this invention, it has the characteristics in the adhesion | attachment method at the time of adhering the separator 5 which is a metal member, and the rubber gasket 4b through the primer layer 6. FIG.
A rubber gasket 4b having a shape as shown in FIG. 2 can be adhered to the separator 5 of the cell 1 shown in FIG. 1 via a primer layer 6 as a retrofit, and a plurality of such cells 1 are arranged. The fuel cell seal body may be configured by laminating the sheets. 2 may be used instead of the separator 5 shown in FIG. 1 to form a cell 1 using a member in which the separator 5 and the rubber gasket 4b are bonded via the primer layer 6 as shown in FIG.

上記ゴムガスケット4a,4bは、エチレン−プロピレンゴム(EPM)、エチレン−プロピレン−ジエンゴム(EPDM)、天然ゴム、アクリルニトリル・ブタジエンゴム(NBR)、フッ素ゴム(FKM)、シリコーンゴム(Q)等をポリマーとし、有機過酸化物を架橋剤する、過酸化物架橋系ゴム組成物を、プレス成形等して架橋することにより得られるものである。なお、上記ゴム組成物には、必要に応じ、軟化剤、架橋助剤、補強剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等の、各種添加剤を配合しても差し支えない。また、上記のようにして得られたゴムガスケット4a,4bの硬度(JIS−A)は、通常、10〜90°の範囲であり、好ましくは40〜70°の範囲である。   The rubber gaskets 4a and 4b are made of ethylene-propylene rubber (EPM), ethylene-propylene-diene rubber (EPDM), natural rubber, acrylonitrile-butadiene rubber (NBR), fluorine rubber (FKM), silicone rubber (Q), etc. It is obtained by crosslinking a peroxide-crosslinked rubber composition, which is a polymer and has an organic peroxide crosslinking agent, by press molding or the like. The rubber composition may contain various additives such as a softening agent, a crosslinking aid, a reinforcing agent, a plasticizer, an anti-aging agent, a tackifier, and a processing aid as necessary. . Further, the hardness (JIS-A) of the rubber gaskets 4a and 4b obtained as described above is usually in the range of 10 to 90 °, and preferably in the range of 40 to 70 °.

そして、図1におけるゴムガスケット4aは、矩形枠状を呈しており、MEA2やガス拡散層3の周縁部、およびセパレータ5に接着され、MEA2やガス拡散層3の周縁部を封止している。なお、図1において、ゴムガスケット4aは、上下に分かれた2個の部材を使用しているが、両者を合わせた単一のゴムガスケットであっても差し支えない。
また、図2におけるゴムガスケット4bは、矩形状で断面凸部形状を呈しており、プライマー層6を介して、セパレータ5上に接着されている。そして、上記ゴムガスケット4bは、複数枚のセル1の積層において、そのセル1同士の間をシールする役割を担う。
The rubber gasket 4a in FIG. 1 has a rectangular frame shape, and is bonded to the peripheral portion of the MEA 2 and the gas diffusion layer 3 and the separator 5, and seals the peripheral portion of the MEA 2 and the gas diffusion layer 3. . In FIG. 1, the rubber gasket 4 a uses two members that are divided into upper and lower parts, but a single rubber gasket that combines them may be used.
Further, the rubber gasket 4 b in FIG. 2 has a rectangular shape and a cross-sectional convex shape, and is bonded onto the separator 5 via the primer layer 6. And the said rubber gasket 4b bears the role which seals between the cells 1 in lamination | stacking of the several cell 1. FIG.

なお、図1に示すMEA2は、図示しないが、電解質膜を挟んで積層方向両側に配置されている一対の電極からなる。電解質膜および一対の電極は、矩形薄板状を呈している。上記MEA2を挟んで積層方向両側には、ガス拡散層3が配置されている。上記ガス拡散層3は、多孔質層で、矩形薄板状を呈している。
また、図1および図2に示すセパレータ5は、チタン等の金属製のものが好ましく、導通信頼性の観点から、DLC膜(ダイヤモンドライクカーボン膜)やグラファイト膜等の炭素薄膜を有する金属セパレータが特に好ましい。上記セパレータ5は、矩形薄板状を呈しており、長手方向に延在する溝が合計六つ凹設されており、この溝により、セパレータ5の断面は、凹凸形状を呈している。セパレータ5は、ガス拡散層3の積層方向両側に、対向して配置されている。ガス拡散層3とセパレータ5との間には、凹凸形状を利用して、電極にガスを供給するためのガス流路7が区画されている。そして、固体高分子型燃料電池等の燃料電池の作動時には、燃料ガスおよび酸化剤ガスが、各々ガス流路7を通じて供給される。
Although not shown, the MEA 2 shown in FIG. 1 includes a pair of electrodes disposed on both sides in the stacking direction with the electrolyte membrane interposed therebetween. The electrolyte membrane and the pair of electrodes have a rectangular thin plate shape. Gas diffusion layers 3 are disposed on both sides in the stacking direction with the MEA 2 interposed therebetween. The gas diffusion layer 3 is a porous layer and has a rectangular thin plate shape.
The separator 5 shown in FIGS. 1 and 2 is preferably made of a metal such as titanium. From the viewpoint of conduction reliability, a metal separator having a carbon thin film such as a DLC film (diamond-like carbon film) or a graphite film is used. Particularly preferred. The separator 5 has a rectangular thin plate shape and is provided with a total of six grooves extending in the longitudinal direction. The cross section of the separator 5 has an uneven shape due to the grooves. The separators 5 are opposed to each other on both sides of the gas diffusion layer 3 in the stacking direction. A gas flow path 7 for supplying gas to the electrode is defined between the gas diffusion layer 3 and the separator 5 by using an uneven shape. When a fuel cell such as a solid polymer fuel cell is operated, fuel gas and oxidant gas are supplied through the gas flow paths 7 respectively.

つぎに、本発明の燃料電池シール体の製造方法を、順を追って説明する。まず、前記第1の工程において、ゴムガスケット表面の一部に塗布されるプライマー(図1および図2におけるプライマー層6の形成材料)としては、シランカップリング剤系プライマー、シアノアクリレート系接着剤、エポキシ系接着剤、ウレタン系接着剤、変性オレフィン(無水マレイン酸など)系接着剤等が、単独であるいは二種以上併せて用いられる。なかでも、ゴムガスケットと金属部材との接着一体化が、より良好になされる観点から、シランカップリング剤系プライマーが好ましく用いられる。上記シランカップリング剤系プライマーは、その主要成分がシランカップリング剤であり、ビニル系シランカップリング剤、アミノ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤、メタクリル系シランカップリング等が用いられるが、なかでも、ゴムガスケットのゴムとの反応性に優れるビニル系シランカップリング剤が、特に好ましく用いられる。   Next, the manufacturing method of the fuel cell seal body of the present invention will be described step by step. First, in the first step, as a primer applied to a part of the rubber gasket surface (a material for forming the primer layer 6 in FIGS. 1 and 2), a silane coupling agent primer, a cyanoacrylate adhesive, Epoxy adhesives, urethane adhesives, modified olefin (such as maleic anhydride) adhesives and the like are used alone or in combination of two or more. Among these, a silane coupling agent-based primer is preferably used from the viewpoint of better adhesion and integration between the rubber gasket and the metal member. The main component of the silane coupling agent primer is a silane coupling agent, and a vinyl silane coupling agent, an amino silane coupling agent, an acrylic silane coupling agent, a methacrylic silane coupling, or the like is used. However, among them, a vinyl silane coupling agent that is excellent in the reactivity of the rubber gasket with the rubber is particularly preferably used.

なお、上記プライマーを塗布し、乾燥させることにより形成されるプライマー層の厚みは、通常、0.001〜1μmであり、好ましくは0.01〜0.3μmである。
また、上記第1の工程において、ゴムガスケット側にプライマーを塗布することにより、接着強度が高くなる。また、基材側と金属部材側の両方にプライマーを塗布することによって接着強度はより高くなる。さらに、接着強度を高めるには、金属部材側、ゴムガスケット側、あるいはその双方に、プラズマ処理、エキシマ処理、イトロ処理、コロナ処理等の表面処理を施してもよい。
In addition, the thickness of the primer layer formed by apply | coating and drying the said primer is 0.001-1 micrometer normally, Preferably it is 0.01-0.3 micrometer.
In the first step, the adhesive strength is increased by applying a primer to the rubber gasket side. Moreover, adhesive strength becomes higher by apply | coating a primer to both the base material side and the metal member side. Further, in order to increase the adhesive strength, surface treatment such as plasma treatment, excimer treatment, itro treatment, corona treatment, etc. may be performed on the metal member side, the rubber gasket side, or both.

なお、上記第1の工程の後、必要に応じ、ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面に、部分的に粘着剤を塗布し、粘着剤層の形成を行ってもよい。このように粘着剤層を形成すると、ゴムガスケットと金属部材との初期の接着性を高めることができる。すなわち、プライマーの接着力は、発現するまでに一定の時間がかかるため、発現までの間のシール性を強化する目的として、上記のように粘着剤層を形成することが好ましい。なお、粘着剤層のみでは、時間経過とともに粘着力が低下してくるため、長期的なシール性は得られない。また、上記プライマー塗布面積の3〜80%、好ましくは10〜70%、さらに好ましくは15〜60%、に粘着剤層を形成することが、初期および長期の接着性を高める観点から好ましい。   In addition, after the said 1st process, you may apply | coat an adhesive partially to the primer application surface in a rubber gasket, and may form an adhesive layer as needed. When the pressure-sensitive adhesive layer is formed in this way, the initial adhesiveness between the rubber gasket and the metal member can be improved. That is, since the adhesive force of the primer takes a certain time to develop, it is preferable to form the pressure-sensitive adhesive layer as described above for the purpose of enhancing the sealing performance until the primer is developed. In addition, since only the pressure-sensitive adhesive layer decreases the adhesive strength with time, long-term sealing properties cannot be obtained. In addition, it is preferable to form the pressure-sensitive adhesive layer in 3 to 80%, preferably 10 to 70%, more preferably 15 to 60% of the primer application area from the viewpoint of improving the initial and long-term adhesiveness.

上記粘着剤層の材料である粘着剤としてはアクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤、および、天然ゴムなどのゴム系粘着剤等が、単独であるいは二種以上併せて用いられる。すなわち、これら粘着剤であると、ゴムガスケットと金属部材との初期の接着性を、より高めることができるからである。   As the pressure-sensitive adhesive that is the material of the pressure-sensitive adhesive layer, an acrylic pressure-sensitive adhesive, a silicone pressure-sensitive adhesive, a urethane pressure-sensitive adhesive, and a rubber-based pressure sensitive adhesive such as natural rubber are used alone or in combination. . That is, these pressure-sensitive adhesives can further improve the initial adhesiveness between the rubber gasket and the metal member.

なお、上記粘着剤を塗布し、乾燥させることにより形成される粘着剤層の厚みは、通常、0.5〜50μmであり、好ましくは1〜20μmである。   In addition, the thickness of the adhesive layer formed by apply | coating the said adhesive and making it dry is 0.5-50 micrometers normally, Preferably it is 1-20 micrometers.

ここで、上記のような、プライマー層が形成されたゴムガスケットや、さらにそのプライマー層上に部分的に粘着剤層が形成されたゴムガスケットは、予め量産して準備しておくことができる。このように予め量産して準備しておくと、本発明の燃料電池シール体の製造方法を行う際に、このものを利用することで、その製造現場でプライマーの塗布工程(第1の工程)を省略することができる。   Here, the rubber gasket in which the primer layer is formed as described above and the rubber gasket in which the pressure-sensitive adhesive layer is partially formed on the primer layer can be mass-produced and prepared in advance. If mass production is prepared in advance in this way, a primer application step (first step) is performed at the manufacturing site by using this when performing the method of manufacturing a fuel cell seal body of the present invention. Can be omitted.

つぎに、前記第2の工程では、上記ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面の、金属部材への密着が行われる。このように、プライマー塗布面を、金属部材に密着させる必要があるため、粘着剤層を形成する場合は、プライマー塗布面全面に粘着剤層を形成するのではなく、部分的に(プライマー塗布面積の3〜80%に)粘着剤層を形成する必要がある。   Next, in the second step, the primer application surface of the rubber gasket is adhered to the metal member. As described above, since the primer application surface needs to be in close contact with the metal member, when forming the pressure-sensitive adhesive layer, instead of forming the pressure-sensitive adhesive layer on the entire primer application surface, partially (primer application area) It is necessary to form a pressure-sensitive adhesive layer.

前記第3の工程では、ゴムガスケットと金属部材との密着面に対し、上記ゴムガスケットを、その圧縮率が5〜70%となるよう圧着し固定するといったことが行われる。上記圧縮率は、好ましくは10〜50%の範囲である。すなわち、上記圧縮率が低すぎると、所望の接着性を得ることができず、逆に、上記圧縮率が高すぎると、その圧縮によりゴム破壊が生じるからである。上記圧縮率は、非圧縮状態のゴムガスケットの厚み(100%)に対し、ゴムガスケットが圧縮された分の厚みの割合を示すものである。したがって、上記圧縮率は、非圧縮状態のゴムガスケットの寸法と、固定治具や金型等により設定された圧縮状態のゴムガスケットの寸法により決定される。また、上記第3の工程を経た後の粘着剤層の面積は、プライマー塗布面積に対して5〜90%、好ましくは15〜75%、さらに好ましくは20〜65%である。   In the third step, the rubber gasket is pressure-bonded and fixed to the contact surface between the rubber gasket and the metal member so that the compression ratio is 5 to 70%. The compression ratio is preferably in the range of 10 to 50%. That is, if the compression ratio is too low, desired adhesiveness cannot be obtained, and conversely, if the compression ratio is too high, rubber breakage occurs due to the compression. The compression ratio indicates the ratio of the thickness of the rubber gasket compressed relative to the thickness (100%) of the rubber gasket in an uncompressed state. Therefore, the compression ratio is determined by the size of the rubber gasket in an uncompressed state and the size of the rubber gasket in a compressed state set by a fixing jig or a mold. The area of the pressure-sensitive adhesive layer after the third step is 5 to 90%, preferably 15 to 75%, more preferably 20 to 65% with respect to the primer application area.

前記第4の工程では、上記圧着固定した状態で、50〜120℃で24時間以上の加熱を行い、ゴムガスケットと金属部材との接着が行われる。上記工程において、好ましくは、60〜110℃で24〜100時間の加熱が行われる。このように非常に低温であることから、ゴムガスケットの耐へたり性を悪化させるおそれもない。なお、上記温度が低すぎると、所望の接着性を得ることができない。   In the fourth step, the rubber gasket and the metal member are bonded to each other by heating at 50 to 120 ° C. for 24 hours or longer in the above-described pressure-bonded state. In the said process, Preferably, the heating for 24 to 100 hours is performed at 60-110 degreeC. Thus, since it is very low temperature, there is also no possibility of deteriorating the sag resistance of the rubber gasket. In addition, when the said temperature is too low, desired adhesiveness cannot be obtained.

このような工程を経て得られた本発明の燃料電池シール体は、そのゴムガスケットと金属部材との接着一体化が良好になされている。また、上記接着が後接着であることから、バリによる汚染もなく、さらに、接着時に高熱に曝されていないことから、ゴムガスケットの耐へたり性も良好である。そして、本発明の燃料電池シール体は、非接着タイプのゴムガスケットを設置しただけの場合よりも、経年によるゴムガスケットの位置ずれやへたりが発生しにくいことから、シール漏れの問題をより解消することができる。   In the fuel cell seal body of the present invention obtained through such steps, the rubber gasket and the metal member are well bonded and integrated. Moreover, since the said adhesion | attachment is post-adhesion, there is no contamination by a burr | flash, Furthermore, since it is not exposed to the high heat at the time of adhesion | attachment, the sag-resistance of a rubber gasket is also favorable. The fuel cell seal body of the present invention eliminates the problem of seal leakage because it is less likely to cause misalignment and sag of the rubber gasket over time than when a non-adhesive rubber gasket is installed. can do.

つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。ただし、本発明は、その要旨を超えない限り、これら実施例に限定されるものではない。   Next, examples will be described together with comparative examples. However, the present invention is not limited to these examples as long as the gist thereof is not exceeded.

[実施例1〜10、比較例1〜5]
≪ゴムガスケットサンプルの作製≫
EPDM(住友化学社製、エスプレン 505)100重量部と、有機過酸化物(日油社製、パーヘキサ 25B−40)6重量部と、軟化剤であるパラフィン系プロセスオイル(出光興産社製、ダイアナプロセスオイルPW380)20重量部と、カーボンブラック(東海カーボン社製、シースト S)50重量部とを、バンバリーミキサーおよびオープンロールを用いて混練することにより、ゴム組成物を調製した。
そして、上記ゴム組成物を180℃で10分間保持することにより架橋させ、それにより得られたゴム片を切り出し、ゴムガスケットサンプル(厚み1mm、大きさ5mm×30mm)を作製した。
[Examples 1 to 10, Comparative Examples 1 to 5]
≪Preparation of rubber gasket sample≫
100 parts by weight of EPDM (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., Esprene 505), 6 parts by weight of organic peroxide (manufactured by NOF Corporation, Perhexa 25B-40), and paraffinic process oil as a softening agent (manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd., Diana) A rubber composition was prepared by kneading 20 parts by weight of process oil PW380) and 50 parts by weight of carbon black (manufactured by Tokai Carbon Co., Ltd., Seast S) using a Banbury mixer and an open roll.
And the said rubber composition was bridge | crosslinked by hold | maintaining at 180 degreeC for 10 minute (s), the rubber piece obtained by it was cut out, and the rubber gasket sample (thickness 1mm, magnitude | size 5mm x 30mm) was produced.

≪ゴムガスケットサンプルと金属部材との接着≫
まず、上記ゴムガスケットサンプルの一面全面にプライマー(ロード社製、Chemlok C607)を塗布し、室温で10分間乾燥させて、0.05μmの厚みのプライマー層を形成した(比較例5を除く)。また、実施例6〜10では、粘着剤(セメダイン社製のBBX909を酢酸エチルに溶かし、固形分70%にした粘着剤)を樹脂フィルム上に塗工して、100℃で10分間乾燥させてシート状にしたものを用いてガスケットサンプルのプライマー形成面に転写し、20μmの厚みの粘着剤層を形成した。上記粘着剤層は、プライマー塗布面積の50%とした。なお、比較例5では、プライマー層の形成を行わず、ゴムガスケットサンプルの一面全面に、上記と同様の粘着剤層(20μm)の形成を行った。
そして、このようにしてプライマー層ないし粘着剤層が形成されたゴムガスケットサンプルの一面に対し、30mm×50mmに切削したチタン基材(TR270C、厚み0.1mm)を貼り合わせた後、上記ゴムガスケットサンプルの圧縮率が所定の値となるよう、SUS治具を用いて締結した。そして、この締結物を、熱風炉により、所定の温度条件で24時間熱処理した。その後、すみやかに締結を開放し、目的とする接着体(チタン基材上にゴムガスケットサンプルが接着一体化されたもの)を得た。
なお、上記圧縮率および熱処理温度は、後記の表1および表2に示す値に設定した。
≪Adhesion between rubber gasket sample and metal member≫
First, a primer (Chemok C607, manufactured by Lord Corporation) was applied to the entire surface of the rubber gasket sample, and dried at room temperature for 10 minutes to form a primer layer having a thickness of 0.05 μm (except for Comparative Example 5). In Examples 6 to 10, a pressure-sensitive adhesive (pressure-sensitive adhesive in which BBX909 manufactured by Cemedine Co., Ltd. was dissolved in ethyl acetate to a solid content of 70%) was applied onto the resin film and dried at 100 ° C. for 10 minutes. The sheet was transferred to the primer forming surface of the gasket sample to form an adhesive layer having a thickness of 20 μm. The pressure-sensitive adhesive layer was 50% of the primer application area. In Comparative Example 5, the pressure-sensitive adhesive layer (20 μm) was formed on the entire surface of the rubber gasket sample without forming the primer layer.
And after sticking the titanium base material (TR270C, thickness 0.1mm) cut | disconnected to 30 mm x 50 mm with respect to one surface of the rubber gasket sample in which the primer layer or the adhesive layer was formed in this way, the said rubber gasket The sample was fastened using a SUS jig so that the compression ratio of the sample became a predetermined value. And this fastening thing was heat-processed by predetermined temperature conditions for 24 hours with the hot stove. Thereafter, the fastening was immediately released to obtain a target adhesive body (a rubber gasket sample bonded and integrated on a titanium base material).
The compression ratio and heat treatment temperature were set to the values shown in Tables 1 and 2 below.

このようにして得られた実施例および比較例の接着体に関し、下記の基準に従って、各特性の評価を行った。その結果を、後記の表1および表2に併せて示した。   With respect to the adhesive bodies of Examples and Comparative Examples thus obtained, each characteristic was evaluated according to the following criteria. The results are shown in Tables 1 and 2 below.

<剥離力>
上記接着体作製後、23℃の環境下で所定時間放置した。ここで、後記の表に示す「初期」とは、2時間放置したものであり、「100H後」とは、100時間放置したものであり、「500H後」とは、500時間放置したものである。上記放置した後、そのチタン基材上のゴムガスケットサンプルを、卓上引張試験機を用いて剥離し、剥離力を0.2N/mm以上要したものを○と評価し、0.2N/mm未満の剥離力で剥離したものを×と評価した。
<Peeling force>
After producing the above-mentioned adhesive, it was left for a predetermined time in an environment of 23 ° C. Here, “Initial” shown in the table below is that which has been left for 2 hours, “After 100 hours” is that which has been left for 100 hours, and “After 500 hours” is what has been left for 500 hours. is there. After leaving the above, the rubber gasket sample on the titanium base material was peeled off using a desktop tensile tester, and the one requiring a peeling force of 0.2 N / mm or more was evaluated as ○, and less than 0.2 N / mm What peeled with the peeling force of was evaluated as x.

<へたり性>
上記接着体作製後、23℃の環境下で500時間放置した。そして、上記接着体におけるゴムガスケットサンプルの厚み(サンプルの最終厚み)をレーザーセンサにて測定し、下記の式により圧縮永久歪み率を算出した。
圧縮永久歪み率(%)={(サンプルの初期厚み−サンプルの最終厚み)/(サンプルの初期厚み−サンプル締結時の厚み)}×100
そして、下記の表において、上記圧縮永久歪み率が25%以下の場合を○と評価し、圧縮永久歪み率が25%よりも大きい場合を×と評価した。
<Heatiness>
After producing the above-mentioned bonded body, it was left in an environment at 23 ° C. for 500 hours. And the thickness (final thickness of a sample) of the rubber gasket sample in the said adhesive body was measured with the laser sensor, and the compression set rate was computed by the following formula.
Compression set rate (%) = {(initial thickness of sample−final thickness of sample) / (initial thickness of sample−thickness when fastening sample)} × 100
And in the following table | surface, the case where the said compression set rate was 25% or less was evaluated as (circle), and the case where a compression set rate was larger than 25% was evaluated as x.

Figure 2017183198
Figure 2017183198

Figure 2017183198
Figure 2017183198

上記表の結果から、実施例では、圧縮率が5〜70%となるよう圧着したまま50〜120℃で24時間加熱を行い、接着を行っていることから、いずれも、その接着力が高く、剥離しにくい(剥離力評価が高い)ことがわかる。特に、実施例6〜10では、粘着剤層を形成していることから、「初期」の剥離力評価も高かった。
また、実施例では、いずれも、上記加熱が50〜120℃の低温条件であることから、へたり性評価も良好であった。
From the results of the above table, in the examples, the adhesive strength is high because heating is performed at 50 to 120 ° C. for 24 hours while being compressed so that the compression rate becomes 5 to 70%. It can be seen that it is difficult to peel off (the peel strength evaluation is high). In particular, in Examples 6 to 10, since the pressure-sensitive adhesive layer was formed, the “initial” peel strength evaluation was also high.
Moreover, in all of the examples, since the heating was performed at a low temperature of 50 to 120 ° C., the evaluation of sagability was good.

これに対し、比較例1では、接着時の熱処理温度がやや低く、所望の接着性を得ることができなかった。比較例2では、接着時の熱処理温度がやや高く、所望の接着性を得ることはできたものの、その熱処理温度に影響し、へたり性評価が悪かった。比較例3では、接着時の圧縮率が低すぎ、所望の接着性を得ることができなかった。なお、比較例3では、500時間放置後も接着性が得られなかったため、へたり性評価は行わなかった。比較例4では、接着時の圧縮率が高すぎ、接着体サンプル作製時にゴム破壊が生じたため、評価を行うことができなかった。比較例5では、粘着剤層により「初期」の接着性は得られたが、100時間放置後では所望の接着性が得られず、500時間放置後も同様に接着性が得られなかったため、へたり性評価は行わなかった。   On the other hand, in Comparative Example 1, the heat treatment temperature at the time of bonding was somewhat low, and the desired adhesiveness could not be obtained. In Comparative Example 2, the heat treatment temperature at the time of bonding was slightly high and desired adhesiveness could be obtained, but the heat treatment temperature was affected and the evaluation of sagability was poor. In Comparative Example 3, the compression rate at the time of bonding was too low, and the desired adhesion could not be obtained. In Comparative Example 3, since the adhesiveness was not obtained even after being left for 500 hours, the sag evaluation was not performed. In Comparative Example 4, the compression rate at the time of bonding was too high, and rubber breakage occurred at the time of producing the bonded sample, so that evaluation could not be performed. In Comparative Example 5, the “initial” adhesiveness was obtained by the pressure-sensitive adhesive layer, but the desired adhesiveness was not obtained after being left for 100 hours, and the adhesiveness was not obtained similarly after being left for 500 hours. No sagging evaluation was performed.

本発明の燃料電池シール体の製造方法は、金属セパレータ等の燃料電池用金属部材と、それをシールするゴムガスケットとの接着一体化を良好に行うことを実現し得るものである。また、本発明の燃料電池用ゴムガスケットは、上記製造方法を行ううえで、好ましく用いることができる。   The method for producing a fuel cell seal body of the present invention can achieve good adhesion and integration between a fuel cell metal member such as a metal separator and a rubber gasket for sealing the metal member. Further, the rubber gasket for a fuel cell of the present invention can be preferably used in carrying out the above production method.

1 セル
2 MEA
3 ガス拡散層
4a ゴムガスケット
4b ゴムガスケット
5 セパレータ
6 プライマー層
7 ガス流路
1 cell 2 MEA
3 Gas diffusion layer 4a Rubber gasket 4b Rubber gasket 5 Separator 6 Primer layer 7 Gas flow path

Claims (6)

過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケット表面の一部にプライマーを塗布する工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面を燃料電池用金属部材に密着させる工程と、上記燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との密着面に対し、上記燃料電池用ゴムガスケットを、その圧縮率が5〜70%となるよう圧着したまま固定する工程と、上記圧着固定した状態で、50〜120℃で24時間以上の加熱を行い、燃料電池用ゴムガスケットと燃料電池用金属部材との接着を行う工程と、を備えていることを特徴とする燃料電池シール体の製造方法。   A step of applying a primer to a part of the surface of a rubber gasket for a fuel cell made of peroxide-crosslinked rubber, a step of closely adhering a primer coating surface of the rubber gasket for a fuel cell to a metal member for a fuel cell, and the fuel cell In the state where the rubber gasket for a fuel cell is fixed to the adhesion surface between the rubber gasket for a fuel cell and the metal member for a fuel cell while being compressed so that the compression ratio is 5 to 70%, A method for producing a fuel cell sealing body, comprising: a step of heating at 50 to 120 ° C. for 24 hours or more to bond a rubber gasket for a fuel cell and a metal member for a fuel cell. 燃料電池用ゴムガスケット表面の一部にプライマーを塗布する工程の後、上記燃料電池用ゴムガスケットにおけるプライマー塗布面に、部分的に粘着剤を塗布し、粘着剤層の形成を行う工程を備え、上記粘着剤層が部分的に形成されたプライマー塗布面を、燃料電池用金属部材に密着させる、請求項1記載の燃料電池シール体の製造方法。   After the step of applying a primer to a part of the surface of the fuel cell rubber gasket, a step of partially applying an adhesive to the primer application surface of the fuel cell rubber gasket to form an adhesive layer, The method for producing a fuel cell seal body according to claim 1, wherein the primer-coated surface on which the pressure-sensitive adhesive layer is partially formed is brought into close contact with the metal member for fuel cell. 上記プライマーとして、シランカップリング剤系プライマー、シアノアクリレート系接着剤、エポキシ系接着剤、ウレタン系接着剤、および変性オレフィン系接着剤からなる群から選ばれた少なくとも一つを用いる、請求項1または2記載の燃料電池シール体の製造方法。   The at least one selected from the group consisting of a silane coupling agent primer, a cyanoacrylate adhesive, an epoxy adhesive, a urethane adhesive, and a modified olefin adhesive is used as the primer. 3. A method for producing a fuel cell seal body according to 2. 上記粘着剤として、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤、およびゴム系粘着剤からからなる群から選ばれた少なくとも一つを用いる、請求項2または3記載の金具付き燃料電池シール体の製造方法。   The fuel cell with a metal fitting according to claim 2 or 3, wherein at least one selected from the group consisting of an acrylic adhesive, a silicone adhesive, a urethane adhesive, and a rubber adhesive is used as the adhesive. Manufacturing method of sealing body. 過酸化物架橋系ゴムからなる燃料電池用ゴムガスケットの表面の一部に、プライマー層が形成されてなることを特徴とする燃料電池用ゴムガスケット。   A rubber gasket for a fuel cell, wherein a primer layer is formed on a part of the surface of a rubber gasket for a fuel cell made of peroxide-crosslinked rubber. 上記プライマー層上に、部分的に粘着剤層が形成されてなる、請求項5記載の燃料電池用ゴムガスケット。   The rubber gasket for a fuel cell according to claim 5, wherein an adhesive layer is partially formed on the primer layer.
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