JP2017075209A - Polypropylene resin composition, spin-dyeing material using the same as raw material, and molded body using the same as raw material - Google Patents

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全弘 長田
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全弘 長田
貴也 杉本
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a polypropylene resin composition good in moldability and excellent in rigidity (flexure elastic modulus), impact resistance and transparency, a spin-dyeing material using the same as a raw material and a molded body using the same as a raw material.SOLUTION: A polypropylene resin composition contains a component A satisfying conditions a1 to a3 of 55 to 85 wt.% and a component B satisfying a condition b of 15 to 45 wt.%, where total A and B is 100 wt.%. a1: the component A contains a propylene homopolymer (A1) of 40 to 90 wt.% and a propylene-α-olefin random copolymer (A2) of 10 to 60 wt.%, where total of (A1) and (A2) is 100 wt.%. a2: MFR (230°C, 2.16 kg load) of whole of the component A is 0.5 to 200 g/10 min. a3: the component A has melting peak temperature (Tm) in a range of 110 to 170°C (DSC method). b: the component B is at least one kind of elastomer.SELECTED DRAWING: None

Description

本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体に関し、さらに詳しくは、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体に関する。   The present invention relates to a polypropylene resin composition, a raw material made from the same, and a molded body made from the same, and more specifically, in addition to moldability, rigidity (flexural modulus), impact properties (impact strength) The present invention also relates to a polypropylene resin composition having excellent transparency, a raw material made from the same, and a molded body made from the same.

ポリプロピレン系樹脂組成物は、物性、成形性、リサイクル性及び経済性などに優れた樹脂材料として、その使用分野が拡がり、中でもドアトリム、インストルメントパネル、ピラーなどの自動車部品、テレビ、掃除機などの電気機器部品の分野などでは、プロピレン系樹脂や、プロピレン系樹脂にエラストマー(ゴム)を複合強化した複合ポリプロピレン系樹脂などのポリプロピレン系樹脂組成物が、成形性、物性バランス、リサイクル性や経済性などに優れるため、その成形体を含め様々な分野で広く用いられている。そして、実際に製品として使用される際には、一部では顔料などで着色された前記組成物の成形体が用いられているものの、その多くは無着色や着色の前記組成物の成形体を塗装して用いられているのが、現状である。しかしながら、これらの分野においては、生産工程の自動化・高効率化(コスト低減化)や溶剤規制などから、成形体の無塗装化が促進(すなわち、ポリプロピレン系着色樹脂組成物の成形体がそのまま使用)されつつある。   Polypropylene-based resin compositions are used as resin materials with excellent physical properties, moldability, recyclability and economy, and their fields of use have expanded. Among them, automotive parts such as door trims, instrument panels and pillars, televisions, vacuum cleaners, etc. In the field of electrical equipment parts, polypropylene resin compositions such as propylene resin and composite polypropylene resin in which an elastomer (rubber) is reinforced with propylene resin are used for moldability, physical property balance, recyclability, economy, etc. Therefore, it is widely used in various fields including the molded body. And when it is actually used as a product, although a molded body of the composition colored in part with a pigment or the like is used, most of the molded body of the composition is uncolored or colored. The current situation is that it is used after painting. However, in these fields, non-coating of molded products is promoted (ie, molded products of polypropylene-based colored resin compositions are used as they are due to automation and high efficiency of production processes (cost reduction) and solvent regulations). )

無塗装の成形体においては、高機能化、大型化、薄肉化、形状の多様化・複雑化、物性
などが高水準で求められると同時に、より良好な成形体外観、すなわち発色性の向上が求められている。ここで発色性とは、着色に使用する顔料などの本来の色合をより良好に発現し、成形体とした際に目視にて確認できる、という特性をいう。これを高めるには、例えば着色樹脂組成物及び成形体において、マトリックスのプロピレン系樹脂自体などの透明性がより良好である(透明度が高い)ことが必要である。なぜなら、もし前記透明性が不良であれば、着色成分(顔料など)本来の色合の発現性をプロピレン系樹脂自身が阻害するからである。また、プロピレン系樹脂の透明性が不良であるということは、目視にて確認できる着色成分が成形体表層に近い部分だけになることを意味する。その為、目視にて確認できる着色成分の厚みが不足し、該着色成分本来の色合の発現性が不足するおそれがあるからである。
In unpainted molded products, high performance, large size, thinning, diversification / complexity of shapes, physical properties, etc. are required at a high level, and at the same time, the appearance of the molded product is improved, that is, the color development is improved. It has been demanded. Here, the color developability refers to a characteristic that the original color of a pigment used for coloring can be expressed better and can be visually confirmed when formed into a molded body. In order to increase this, for example, in the colored resin composition and the molded product, it is necessary that the transparency of the propylene-based resin itself of the matrix is better (high transparency). This is because if the transparency is poor, the propylene-based resin itself inhibits the original color tone of the coloring component (pigment, etc.). Moreover, that the transparency of the propylene-based resin is poor means that the coloring component that can be visually confirmed is only a portion close to the surface of the molded body. For this reason, the thickness of the colored component that can be visually confirmed is insufficient, and there is a risk that the original color tone of the colored component may be insufficient.

これまでにも、アルミフレーク顔料などの光輝材や金属粉末を含有するメタリック色を始めとするポリプロピレン系着色樹脂組成物及びその成形体などにおいて、剛性や耐衝撃性等の機械物性及び発色性のバランスの改良、向上に関しては、様々な手法が提案されている(例えば、特許文献1及び2参照)。
特許文献1には、ポリプロピレン系重合体に特定の水添スチレン系ブロック重合体を組み合わせる事で、高い剛性と耐衝撃性、顔料を添加した際の発色性とウエルドのバランスを満たす樹脂組成物が開示されている。しかしながら、水添スチレン系ブロック重合体はその製造工程に水添工程を有する為、製造工程が複雑であり、それが故に経済性に問題が生じる場合が有ることが知られている。即ち、特許文献1の技術では特定の水添スチレン系ブロック重合体を多量に使用するため、工業規模での実用面においては、経済性から採用される可能性は低いと言わざるを得ない。故に、水添スチレン系ブロック重合体の使用量をなるべく少なくし、より簡便な製造工程で製造可能な他のエラストマーを使用しても、種々の機械物性や発色性をバランスよく、良好に保つことが可能な技術の開発が求められていた。
また、特許文献2には、特定のプロピレン系重合体に繊維状無機充填材、熱可塑性エラストマー及び着色剤を組み合わせた樹脂組成物が開示されている。この技術は、剛性と衝撃強度、及びウエルドラインが良好なレベルでバランスしているが、機械物性向上のため無機充填剤を添加されており、発色性(透明性)のより一層の向上が望まれていた。
So far, in polypropylene-based colored resin compositions including metallic colors containing glitter materials such as aluminum flake pigments and metal powders, and molded articles thereof, mechanical properties such as rigidity and impact resistance and coloring properties are exhibited. Various methods have been proposed for improving and improving balance (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
Patent Document 1 discloses a resin composition that satisfies the balance between high rigidity and impact resistance, color developability when a pigment is added, and weld by combining a specific hydrogenated styrene block polymer with a polypropylene polymer. It is disclosed. However, it is known that a hydrogenated styrene-based block polymer has a hydrogenation process in its production process, so that the production process is complicated, which may cause a problem in economy. That is, in the technique of Patent Document 1, since a specific hydrogenated styrene block polymer is used in a large amount, it must be said that it is unlikely to be adopted from an economical point of view on a practical scale on an industrial scale. Therefore, even if other elastomers that can be manufactured with a simpler manufacturing process are used with the reduced amount of hydrogenated styrenic block polymer as much as possible, various mechanical properties and color developability can be kept in good balance. There was a need to develop technology that could
Patent Document 2 discloses a resin composition obtained by combining a specific propylene polymer with a fibrous inorganic filler, a thermoplastic elastomer, and a colorant. This technology balances rigidity, impact strength, and weld line at a good level, but an inorganic filler is added to improve mechanical properties, and further improvement in color development (transparency) is expected. It was rare.

特開2011−116827号公報JP 2011-116828 A 特開2009−35713号公報JP 2009-35713 A

本発明の課題は、上記従来技術の問題点等に鑑み、成形性が良好であり、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)及び透明性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体を提供することにある。   An object of the present invention is to provide a polypropylene resin composition having good moldability and excellent rigidity (bending elastic modulus), impact properties (impact strength) and transparency, in view of the above-mentioned problems of the prior art. An object of the present invention is to provide a raw material used as a raw material and a molded body using the raw material.

本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、特定のプロピレン重合体に、エチレン−α−オレフィンエラストマー及びスチレン系エラストマーとからなる群から選ばれる少なくとも一種のエラストマーを、特定の割合で配合してなるポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体が上記の課題を解決できることを見出し、これらの知見に基き、本発明を完成するに至った。   As a result of intensive studies to solve the above problems, the inventors of the present invention have, as a specific propylene polymer, at least one elastomer selected from the group consisting of an ethylene-α-olefin elastomer and a styrene-based elastomer, Found that a polypropylene resin composition blended at a specific ratio, a raw material made from it and a molded body made from the same can solve the above problems, and based on these findings, completed the present invention It came to do.

すなわち、本発明の第1の発明によれば、成分(A)及び(B)の合計100重量%基準で、下記の条件(A−i)〜(A−iii)を満足する成分(A)55〜85重量%と、下記の条件(B−i)を満足する成分(B)15〜45重量%とを含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
条件(A−i):成分(A)は、下記の条件(A1−i)〜(A1−iii)を満足するプロピレン単独重合体(A1)40〜90重量%と、下記の条件(A2−i)〜(A2−iv)を満足するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)10〜60重量%とを含有する(但し、プロピレン単独重合体(A1)とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)との合計を100重量%とする)。
条件(A1−i):プロピレン単独重合体(A1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A1−ii):DSC法による測定において、プロピレン単独重合体(A1)は、150〜175℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A1−iii):プロピレン単独重合体(A1)のJIS K7161により測定された引張強さが25〜50MPaである。
条件(A2−i):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A2−ii):DSC法による測定において、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、110〜150℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A2−iii):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のJIS K7161により測定された引張強さが15〜35MPaである。
条件(A2−iv):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のα−オレフィンは、炭素原子数が2〜8のα−オレフィン(但し、炭素原子数3を除く)であり、かつ該α−オレフィンの含有量は、0.1〜5重量%である(但し、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)中のプロピレン及びα−オレフィン含有量の合計を100重量%とする)。
条件(A−ii):成分(A)全体のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜200g/10分である。
条件(A−iii):DSC法による測定において、成分(A)は、110〜170℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(B−i): 成分(B)は、下記の条件(B1−i)〜(B1−iii)を満足する成分(B1)と、下記の条件(B2−i)〜(B2−iii)を満足する成分(B2)とからなる群から選ばれる少なくとも一種のエラストマーである。
条件(B1−i):成分(B1)は、エチレン−α−オレフィンエラストマーであって、該α−オレフィンは、炭素原子数が4〜8のα−オレフィンである。
条件(B1−ii):成分(B1)の密度が0.86〜0.92g/cmである。
条件(B1−iii):成分(B1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(B2−i):成分(B2)は、スチレン系エラストマーである。
条件(B2−ii):成分(B2)の密度が0.88〜0.94g/cmである。
条件(B2−iii):成分(B2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が1〜30g/10分である。
That is, according to the first aspect of the present invention, the component (A) that satisfies the following conditions (Ai) to (A-iii) on the basis of the total of 100% by weight of the components (A) and (B): A polypropylene resin composition comprising 55 to 85% by weight and 15 to 45% by weight of component (B) satisfying the following condition (Bi) is provided.
Condition (Ai): Component (A) is a propylene homopolymer (A1) that satisfies the following conditions (A1-i) to (A1-iii): 40 to 90% by weight; i) to (A2-iv) satisfying 10 to 60% by weight of a propylene-α-olefin random copolymer (A2) (provided that the propylene homopolymer (A1) and the propylene-α-olefin random copolymer) The total with the polymer (A2) is 100% by weight).
Condition (A1-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene homopolymer (A1) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A1-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene homopolymer (A1) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 150 to 175 ° C.
Condition (A1-iii): The tensile strength of propylene homopolymer (A1) measured by JIS K7161 is 25-50 MPa.
Condition (A2-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A2-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene-α-olefin random copolymer (A2) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 150 ° C.
Condition (A2-iii): The tensile strength of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) measured by JIS K7161 is 15 to 35 MPa.
Condition (A2-iv): The α-olefin of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is an α-olefin having 2 to 8 carbon atoms (excluding 3 carbon atoms), and The α-olefin content is 0.1 to 5% by weight (provided that the total content of propylene and α-olefin in the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 100% by weight. ).
Condition (A-ii): The entire component (A) has a melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of 0.5 to 200 g / 10 minutes.
Condition (A-iii): In the measurement by the DSC method, the component (A) shows a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 170 ° C.
Condition (Bi): Component (B) includes component (B1) satisfying the following conditions (B1-i) to (B1-iii) and the following conditions (B2-i) to (B2-iii): At least one elastomer selected from the group consisting of the component (B2) satisfying
Condition (B1-i): Component (B1) is an ethylene-α-olefin elastomer, and the α-olefin is an α-olefin having 4 to 8 carbon atoms.
Condition (B1-ii): The density of the component (B1) is 0.86 to 0.92 g / cm 3 .
Condition (B1-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B1) is 0.5 to 100 g / 10 minutes.
Condition (B2-i): Component (B2) is a styrene elastomer.
Condition (B2-ii): The density of the component (B2) is 0.88 to 0.94 g / cm 3 .
Condition (B2-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B2) is 1 to 30 g / 10 minutes.

また、本発明の第2の発明によれば、第1の発明に於いて、ポリプロピレン系樹脂組成物が、更に下記条件(ア)を満足するポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
条件(ア):プロピレン単独重合体(A1)を構成するプロピレン単独重合体のうち、最も密度が高いプロピレン単独重合体(A1‘)の密度d(A1’)と、成分(B)を構成するエラストマ―のうち、最も密度が低い成分(B‘)の密度d(B’)とが、以下の式(1)の関係を満足する。
1.0≧d(B‘)/d(A1’)≧0.963 式(1)
In addition, according to the second invention of the present invention, in the first invention, there is provided a polypropylene resin composition in which the polypropylene resin composition further satisfies the following condition (a).
Condition (a): Among the propylene homopolymers constituting the propylene homopolymer (A1), the density d (A1 ′) of the propylene homopolymer (A1 ′) having the highest density and the component (B) are constituted. Among the elastomers, the density d (B ′) of the lowest density component (B ′) satisfies the relationship of the following formula (1).
1.0 ≧ d (B ′) / d (A1 ′) ≧ 0.963 Formula (1)

また、本発明の第3の発明によれば、第1及び第2の発明に於いて、成分(B)が、成分(B1)としてエチレン−オクテンエラストマーを含むポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。   According to the third invention of the present invention, there is provided a polypropylene resin composition in which the component (B) contains an ethylene-octene elastomer as the component (B1) in the first and second inventions. .

また、本発明の第4の発明によれば、第1乃至第3の何れかに記載の発明に於いて、成分(B)が、成分(B1)及び成分(B2)を共に含み、かつ下記の条件(B−ii)を満足するポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
条件(B−ii)
成分(B)は、成分(B1)60〜95重量%と、成分(B2)5〜40重量%とを含有する(但し、成分(B1)と成分(B2)との合計を100重量%とする)。
According to a fourth aspect of the present invention, in the first to third aspects of the invention, the component (B) includes both the component (B1) and the component (B2), and A polypropylene resin composition that satisfies the following condition (B-ii) is provided.
Condition (B-ii)
The component (B) contains 60 to 95% by weight of the component (B1) and 5 to 40% by weight of the component (B2) (provided that the total of the component (B1) and the component (B2) is 100% by weight. To do).

また、本発明の第5の発明によれば、第1乃至第4の何れかに記載の発明に於いて、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)がメタロセン系ランダム共重合体であるポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。   According to the fifth aspect of the present invention, in the first to fourth aspects, the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is a metallocene random copolymer. A polypropylene resin composition is provided.

また、本発明の第6の発明によれば、第1乃至第5の何れかに記載の発明に係わるポリプロピレン系樹脂組成物と、顔料とが原料である原着材料が提供される。   According to a sixth aspect of the present invention, there is provided a raw material made from a polypropylene resin composition according to any one of the first to fifth aspects and a pigment as raw materials.

また、本発明の第7の発明によれば、第1乃至第5の何れかに記載の発明に係わるポリプロピレン系樹脂組成物又は第6に記載の発明に係わる原着材料が原料である成形体が提供される   Further, according to the seventh invention of the present invention, a molded product in which the polypropylene resin composition according to any one of the first to fifth inventions or the raw material according to the sixth invention is a raw material. Will be provided

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体は、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性に優れている。特に透明性に優れているということは、顔料を含有した原着材料とする際に、良好な発色性を示すことを意味している。
そのため、ドアトリム、インストルメントパネル、ピラー類、グローブボックス、コンソールボックス、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドア、ファンシュラウドなどの自動車用内外装部品及びエンジンルーム内部品などの自動車部品をはじめ、テレビ、掃除機などの電気機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途のうち、顔料を入れる用途、中でも光輝材を入れる用途に於いて、好適に用いることができる。
In addition to moldability, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from it and the molded body made from it are excellent in rigidity (flexural modulus), impact (impact strength) and transparency. ing. In particular, the fact that it is excellent in transparency means that it exhibits a good color development property when it is used as an original material containing a pigment.
Therefore, automotive interior and exterior parts such as door trims, instrument panels, pillars, glove boxes, console boxes, armrests, grip knobs, various trims, ceiling parts, housings, mudguards, bumpers, fenders, back doors, fan shrouds, etc. In addition, automotive parts such as engine room parts, electric equipment parts such as televisions and vacuum cleaners, various industrial parts, housing equipment parts such as toilet seats, building material parts, etc. Can be preferably used in the application of putting in.

本発明は、特定の成分(A)55〜85重量%と、エチレン−α−オレフィンエラストマー(以下、単に成分(B1)ともいう。)及びスチレン系エラストマー(以下、単に成分(B2)ともいう。)からなる群から選ばれる少なくとも1種のエラストマー(B)(以下、単に成分(B)ともいう。)15〜45重量%とを、含有してなるポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体に関する。   In the present invention, the specific component (A) is 55 to 85% by weight, an ethylene-α-olefin elastomer (hereinafter also simply referred to as component (B1)) and a styrene-based elastomer (hereinafter simply referred to as component (B2)). And a polypropylene resin composition containing 15 to 45% by weight of at least one elastomer (B) (hereinafter also simply referred to as component (B)) selected from the group consisting of The present invention relates to a raw material and a molded body using the raw material.

以下、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体について、各項目毎に、詳細に説明する。   Hereinafter, the polypropylene resin composition of the present invention, the production method thereof, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material will be described in detail for each item.

[I]ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分
1.成分(A)
本発明に用いられる成分(A)は、下記の条件(A−i)〜(A−iii)を満足する。
条件(A−i):成分(A)は、下記の条件(A1−i)〜(A1−iii)を満足するプロピレン単独重合体(A1)40〜90重量%と、下記の条件(A2−i)〜(A2−iv)を満足するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)10〜60重量%とを含有する(但し、プロピレン単独重合体(A1)とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)との合計を100重量%とする)。
条件(A1−i):プロピレン単独重合体(A1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A1−ii):DSC法による測定において、プロピレン単独重合体(A1)は、150〜175℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A1−iii):プロピレン単独重合体(A1)のJIS K7161により測定された引張強さが25〜50MPaである。
条件(A2−i):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A2−ii):DSC法による測定において、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、110〜150℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A2−iii):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のJIS K7161により測定された引張強さが15〜35MPaである。
条件(A2−iv):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のα−オレフィンは、炭素原子数が2〜8のα−オレフィン(但し、炭素原子数3を除く)であり、かつ該α−オレフィンの含有量は、0.1〜5重量%である(但し、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)中のプロピレン及びα−オレフィン含有量の合計を100重量%とする)。
条件(A−ii):成分(A)全体のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜200g/10分である。
条件(A−iii):DSC法による測定において、成分(A)は、110〜170℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
[I] Components of a polypropylene resin composition Ingredient (A)
The component (A) used in the present invention satisfies the following conditions (Ai) to (A-iii).
Condition (Ai): Component (A) is a propylene homopolymer (A1) that satisfies the following conditions (A1-i) to (A1-iii): 40 to 90% by weight; i) to (A2-iv) satisfying 10 to 60% by weight of a propylene-α-olefin random copolymer (A2) (provided that the propylene homopolymer (A1) and the propylene-α-olefin random copolymer) The total with the polymer (A2) is 100% by weight).
Condition (A1-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene homopolymer (A1) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A1-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene homopolymer (A1) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 150 to 175 ° C.
Condition (A1-iii): The tensile strength of propylene homopolymer (A1) measured by JIS K7161 is 25-50 MPa.
Condition (A2-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A2-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene-α-olefin random copolymer (A2) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 150 ° C.
Condition (A2-iii): The tensile strength of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) measured by JIS K7161 is 15 to 35 MPa.
Condition (A2-iv): The α-olefin of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is an α-olefin having 2 to 8 carbon atoms (excluding 3 carbon atoms), and The α-olefin content is 0.1 to 5% by weight (provided that the total content of propylene and α-olefin in the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 100% by weight. ).
Condition (A-ii): The entire component (A) has a melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of 0.5 to 200 g / 10 minutes.
Condition (A-iii): In the measurement by the DSC method, the component (A) shows a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 170 ° C.

(1)各要件について
(1−1)条件(A−i)
本発明に用いられる成分(A)は、後述する条件(A1−i)〜(A1−iii)を満足するプロピレン単独重合体(A1)(以下、単に成分(A1)と略記することがある)40〜90重量%と、後述する条件(A2−i)〜(A2−iv)を満足するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)(以下、単に成分(A2)と略記することがある)10〜60重量%とを含有する(但し、プロピレン単独重合体(A1)とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)との合計を100重量%とする)。成分(A)は、成分(A1)及び成分(A2)の合計100重量%基準で、プロピレン単独重合体(A1)50〜80重量%と、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)20〜50重量%が好ましく、プロピレン単独重合体(A1)55〜75重量%と、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)25〜45重量%とを含有するのが更に好ましい。このような態様とすることにより、より高い剛性(曲げ弾性率)を保ったまま、良好な衝撃強度と透明性を達成することが可能となり、より物性バランスに優れた本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を得ることが可能となる。
(1) About each requirement (1-1) Condition (A-i)
The component (A) used in the present invention is a propylene homopolymer (A1) that satisfies the following conditions (A1-i) to (A1-iii) (hereinafter sometimes simply referred to as component (A1)). Propylene-α-olefin random copolymer (A2) satisfying the following conditions (A2-i) to (A2-iv) of 40 to 90% by weight (hereinafter sometimes simply referred to as component (A2)). 10 to 60% by weight (provided that the total of the propylene homopolymer (A1) and the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 100% by weight). Component (A) is a propylene homopolymer (A1) 50 to 80% by weight based on a total of 100% by weight of component (A1) and component (A2), and propylene-α-olefin random copolymer (A2) 20 -50 wt% is preferable, and it is more preferable to contain propylene homopolymer (A1) 55-75 wt% and propylene-α-olefin random copolymer (A2) 25-45 wt%. By adopting such an embodiment, it becomes possible to achieve good impact strength and transparency while maintaining higher rigidity (flexural modulus), and the polypropylene resin composition of the present invention having a better physical property balance. Things can be obtained.

(1−2)条件(A−ii):メルトフローレート(MFR)
本発明に用いられる成分(A)全体のメルトフローレート(以下、MFRと略記することがある)(230℃、2.16kg荷重)は、0.5〜200g/10分の範囲にあることが必要であり、好ましくは3〜150g/10分、より好ましくは5〜50g/10分の範囲である。成分(A)全体のMFRをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、高い剛性(曲げ弾性率)を保ちながら、同時に良好な成形性や優れた衝撃強度を得ることが可能となる。即ち、MFRが0.5g/10分未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性(流動性)が低下する場合がある。一方、MFRが200g/10分を超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。
また、成分(A)全体のMFRは、プロピレン単独重合体(A1)のMFRとプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のMFRを適宜選択することにより、調整することができる。なお、プロピレン単独重合体(A1)のMFRとプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のMFRは、各々を製造する際に使用する触媒の種類や重合の温度、圧力を変えるか、または、一般的な手法としては、水素等の連鎖移動剤を重合時に添加し、その添加量を調整する方法等により、容易に調整することができる。
なお、本明細書において、MFRは、JIS K7210に準拠し、試験温度=230℃、荷重=2.16kgで測定した値である。
(1-2) Condition (A-ii): Melt flow rate (MFR)
The melt flow rate (hereinafter sometimes abbreviated as MFR) (230 ° C., 2.16 kg load) of the entire component (A) used in the present invention is in the range of 0.5 to 200 g / 10 minutes. Necessary, preferably in the range of 3 to 150 g / 10 min, more preferably 5 to 50 g / 10 min. By setting the MFR of the entire component (A) within such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material have high rigidity (flexural modulus). ) While maintaining good moldability and excellent impact strength. That is, when the MFR is less than 0.5 g / 10 min, the moldability (fluidity) is lowered in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same, and the molded body made from the raw material. There is a case. On the other hand, if the MFR exceeds 200 g / 10 minutes, the impact strength may be reduced.
The MFR of the entire component (A) can be adjusted by appropriately selecting the MFR of the propylene homopolymer (A1) and the MFR of the propylene-α-olefin random copolymer (A2). In addition, the MFR of the propylene homopolymer (A1) and the MFR of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) are different in the type of catalyst used in the production of each, the polymerization temperature and pressure, or As a general method, a chain transfer agent such as hydrogen can be added during polymerization and the amount added can be adjusted easily.
In the present specification, MFR is a value measured at a test temperature = 230 ° C. and a load = 2.16 kg in accordance with JIS K7210.

(1−3)条件(A−iii):融解ピーク温度(Tm)
本発明に用いられる成分(A)は、DSC(示差走査熱量計)法により測定された融解ピーク温度(Tm)(以下、Tmと略記することがある)のピークを、110℃〜175℃の範囲に示すことが必要であり、好ましくは114℃〜170℃、より好ましくは118℃〜168℃の範囲である。成分(A)が、融解ピーク温度(Tm)のピークをこの範囲に示すことにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)と衝撃強度を共に良好な範囲とすることができる。即ち、融解ピーク温度(Tm)が110℃未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)が低下する場合がある。一方、融解ピーク温度(Tm)175℃を超えると、衝撃強度などが低下するおそれがある。
なお、本明細書において、融解ピーク温度(Tm)は、後記する実施例の項に記述する方法により決定されるが、同等の装置を用いて測定、決定することも可能である。
また、融解ピーク温度(Tm)の制御は、例えば、成分(A1)と成分(A2)を製造する際に使用する触媒の種類を選択したり、使用するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)製造時の重合槽に供給するプロピレンとα−オレフィンの量比を、適宜調整する等により、可能である。融解ピーク温度(Tm)を、例えば、110℃〜175℃に制御するためには、使用する触媒の種類にも依存するが、α−オレフィン含有量を概ね0.1〜10重量%程度の範囲で調整することにより、所望の融解ピーク温度(Tm)を有する重合体を製造することができる。
(1-3) Condition (A-iii): Melting peak temperature (Tm)
Component (A) used in the present invention has a peak of melting peak temperature (Tm) (hereinafter sometimes abbreviated as Tm) measured by a DSC (Differential Scanning Calorimetry) method at 110 ° C. to 175 ° C. It is necessary to show in the range, preferably 114 ° C. to 170 ° C., more preferably 118 ° C. to 168 ° C. When component (A) shows the peak of melting peak temperature (Tm) in this range, the polypropylene-based resin composition of the present invention, the raw material made from it, and the molded body made from it have rigidity. Both (flexural modulus) and impact strength can be in a favorable range. That is, when the melting peak temperature (Tm) is less than 110 ° C., the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material have rigidity (flexural modulus). May decrease. On the other hand, when the melting peak temperature (Tm) exceeds 175 ° C., impact strength and the like may be reduced.
In the present specification, the melting peak temperature (Tm) is determined by the method described in the Examples section described later, but can be measured and determined using an equivalent apparatus.
The melting peak temperature (Tm) can be controlled, for example, by selecting the type of catalyst used when producing the component (A1) and the component (A2) or by using a propylene-α-olefin random copolymer ( A2) It is possible by appropriately adjusting the amount ratio of propylene and α-olefin supplied to the polymerization tank during production. In order to control the melting peak temperature (Tm) to, for example, 110 ° C. to 175 ° C., the α-olefin content is generally in the range of about 0.1 to 10% by weight, depending on the type of catalyst used. By adjusting in step (b), a polymer having a desired melting peak temperature (Tm) can be produced.

(1−4)条件(A−iv):引張強さ
本発明に用いられる成分(A)のJIS K7161により測定された引張強さは、通常は20〜50MPaの範囲であり、好ましくは25〜45MPaの範囲である。引張強さをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、高い剛性を保ったまま、良好な衝撃強度を達成することが容易となる。即ち、引張強さが20MPa未満であると、剛性が低下する場合が有り、引張強さが45MPaを超えると衝撃強度が低下する場合が有る。
(1-4) Condition (A-iv): Tensile strength The tensile strength measured by JIS K7161 of the component (A) used in the present invention is usually in the range of 20 to 50 MPa, preferably 25 to 25 MPa. The range is 45 MPa. By setting the tensile strength within such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material can have a good impact while maintaining high rigidity. It is easy to achieve strength. That is, if the tensile strength is less than 20 MPa, the rigidity may decrease, and if the tensile strength exceeds 45 MPa, the impact strength may decrease.

(1−5)条件(A1−i):MFR
本発明に用いられるプロピレン単独重合体(A1)は、メルトフローレート(MFR)(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分であることが必要であり、好ましくは3〜80g/10分、より好ましくは5〜50g/10分の範囲にあることが必要である。成分(A1)のMFRをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性(流動性)と衝撃強度を良好な範囲に保つことが容易となる。即ち、MFRが0.5g/10分未満であると、本発明のポリプロピレン複合組成物及びその成形体において、成形性(流動性)が低下するおそれがある。一方、100g/10分を超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。
また、成分(A1)のMFRは、重合の温度や圧力を変えるか、または、一般的な手法としては、水素等の連鎖移動剤を重合時に添加する方法により、容易に調整することができるのは、前述の通りである。
(1-5) Condition (A1-i): MFR
The propylene homopolymer (A1) used in the present invention is required to have a melt flow rate (MFR) (230 ° C., 2.16 kg load) of 0.5 to 100 g / 10 min, preferably 3 to It is necessary to be in the range of 80 g / 10 min, more preferably 5-50 g / 10 min. By setting the MFR of the component (A1) in such a range, in the polypropylene resin composition of the present invention, a raw material made from the raw material, and a molded body made from the raw material, moldability (fluidity) and It becomes easy to keep the impact strength within a good range. That is, if the MFR is less than 0.5 g / 10 min, the moldability (fluidity) may be lowered in the polypropylene composite composition of the present invention and the molded body thereof. On the other hand, if it exceeds 100 g / 10 minutes, the impact strength may decrease.
Further, the MFR of the component (A1) can be easily adjusted by changing the polymerization temperature and pressure, or, as a general method, by adding a chain transfer agent such as hydrogen during the polymerization. Is as described above.

(1−6)条件(A1−ii):融解ピーク温度(Tm)
本発明に用いられるプロピレン単独重合体(A1)は、DSC(示差走査熱量計)法により測定された融解ピーク温度(Tm)が150℃〜175℃の範囲にあることが必要であり、好ましくは153℃〜170℃、より好ましくは155℃〜168℃の範囲である。Tmをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)と衝撃強度を良好なものとすることが可能となる。即ち、Tmが150℃未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)が低下するおそれがある。一方、Tmが175℃を超えると、衝撃強度などが低下するおそれがある。
なお、本明細書において、融解ピーク温度(Tm)は、後記する実施例の項に記述する方法により決定される。
また、成分(A1)の融解ピーク温度(Tm)の制御は、例えば、成分(A1)を製造する際に使用する触媒の種類を選択したりすることにより調整することが可能であるのは、前述の通りである。
(1-6) Condition (A1-ii): Melting peak temperature (Tm)
The propylene homopolymer (A1) used in the present invention is required to have a melting peak temperature (Tm) measured by a DSC (Differential Scanning Calorimetry) method in a range of 150 ° C. to 175 ° C., preferably It is in the range of 153 ° C to 170 ° C, more preferably 155 ° C to 168 ° C. By setting Tm in such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same, and the molded body made from the raw material have good rigidity (flexural modulus) and impact strength. It becomes possible. That is, when the Tm is less than 150 ° C., the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material may have reduced rigidity (flexural modulus). . On the other hand, when Tm exceeds 175 ° C., impact strength and the like may be reduced.
In this specification, the melting peak temperature (Tm) is determined by the method described in the section of Examples described later.
In addition, the control of the melting peak temperature (Tm) of the component (A1) can be adjusted, for example, by selecting the type of catalyst used when the component (A1) is produced. As described above.

(1−7)条件(A1−iii):引張強さ
本発明に用いられるプロピレン単独重合体(A1)は、JIS K7161により測定された引張強さが25〜50MPaである必要があり、好ましくは30〜45MPa、より好ましくは34〜42MPaの範囲である。引張強さをこのような範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、高い剛性を保ったまま、良好な衝撃強度を達成することが可能となる。即ち、引張強さが25MPa以下であると、剛性(曲げ弾性率)が低下するおそれがあり、引張強さが50MPaを超えると、衝撃強度が悪化する場合が有る。
(1-7) Condition (A1-iii): Tensile Strength The propylene homopolymer (A1) used in the present invention needs to have a tensile strength measured by JIS K7161 of 25-50 MPa, preferably It is in the range of 30 to 45 MPa, more preferably 34 to 42 MPa. By setting the tensile strength in such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material can have good impact while maintaining high rigidity. It is possible to achieve strength. That is, if the tensile strength is 25 MPa or less, the rigidity (flexural modulus) may be reduced, and if the tensile strength exceeds 50 MPa, the impact strength may be deteriorated.

(1−8)条件(A2−i):MFR
本発明に用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、メルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分の範囲であり、好ましくは3〜80g/10分、より好ましくは5〜50g/10分の範囲にあることが必要である。MFRをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性(流動性)と衝撃強度を良好な範囲に保つことが容易となる。即ち、MFRが0.5g/10分未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性(流動性)が低下するおそれがある。一方、100g/10分を超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。
(1-8) Condition (A2-i): MFR
The propylene-α-olefin random copolymer (A2) used in the present invention has a melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) in the range of 0.5 to 100 g / 10 min, preferably 3 to 80 g. / 10 minutes, more preferably in the range of 5-50 g / 10 minutes. By setting the MFR in such a range, the moldability (fluidity) and impact strength are good in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material. It is easy to keep in range. That is, when the MFR is less than 0.5 g / 10 min, the moldability (fluidity) is lowered in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same, and the molded body made from the raw material. There is a risk. On the other hand, if it exceeds 100 g / 10 minutes, the impact strength may decrease.

(1−9)条件(A2−ii):融解ピーク温度(Tm)
本発明に用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、DSC(示差走査熱量計)法により測定された融解ピーク温度(Tm)が110℃〜150℃の範囲にあることが必要であり、好ましくは115℃〜145℃、より好ましくは118℃〜140℃の範囲である。Tmをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)と衝撃強度を良好なものとすることが可能となる。即ち、Tmが110℃未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とするにおいて、剛性(曲げ弾性率)が低下するおそれがある。一方、Tmが150℃を超えると、衝撃強度などが低下するおそれがある。
また、融解ピーク温度(Tm)の制御は、成分(A2)を製造する際の重合槽に供給するプロピレンとα−オレフィンの量比を、適宜調整する等により可能である。融解ピーク温度(Tm)を、例えば110℃〜150℃に、制御するためには、使用する触媒の種類にも依存するが、α−オレフィン含有量が概ね0.1〜10w%程度の範囲で調整することにより、所望の融解ピーク温度(Tm)を有する成分(A2)を製造することができる。
(1-9) Condition (A2-ii): Melting peak temperature (Tm)
The propylene-α-olefin random copolymer (A2) used in the present invention must have a melting peak temperature (Tm) measured by a DSC (Differential Scanning Calorimetry) method in a range of 110 ° C to 150 ° C. Preferably, it is in the range of 115 ° C to 145 ° C, more preferably 118 ° C to 140 ° C. By setting the Tm within such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the dressing material using the polypropylene resin composition, and the molded body using the material as a raw material have good rigidity (flexural modulus) and impact strength. It becomes possible. That is, when Tm is less than 110 ° C., the rigidity (flexural modulus) may be lowered in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same, and the raw material. On the other hand, when Tm exceeds 150 ° C., impact strength and the like may be reduced.
The melting peak temperature (Tm) can be controlled by appropriately adjusting the amount ratio of propylene and α-olefin supplied to the polymerization tank when the component (A2) is produced. In order to control the melting peak temperature (Tm) to, for example, 110 ° C. to 150 ° C., depending on the type of catalyst used, the α-olefin content is in the range of about 0.1 to 10 w%. By adjusting, the component (A2) having a desired melting peak temperature (Tm) can be produced.

(vi)条件(A2−iii):引張強さ
本発明に用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、JIS K7161により測定された引張強さが15〜35MPaである必要があり、好ましくは18〜32MPa、より好ましくは20〜30MPaの範囲である。引張強さがこの範囲であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、高い剛性を保ったまま、良好な衝撃強度を達成することが可能となる。即ち、引張強さが15MPa以下であると、剛性(曲げ弾性率)が低下するおそれがあり、引張強さが35MPaを超えると、衝撃強度が悪化する場合が有る。
(Vi) Condition (A2-iii): Tensile strength The propylene-α-olefin random copolymer (A2) used in the present invention needs to have a tensile strength measured by JIS K7161 of 15 to 35 MPa. The range is preferably 18 to 32 MPa, more preferably 20 to 30 MPa. When the tensile strength is within this range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same, and the molded body made from the same can achieve good impact strength while maintaining high rigidity. It becomes possible to do. That is, if the tensile strength is 15 MPa or less, the rigidity (flexural modulus) may be reduced, and if the tensile strength exceeds 35 MPa, the impact strength may be deteriorated.

(vii)条件(A2−iv):α−オレフィンの含有量
本発明に用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)中のプロピレン及びα−オレフィン含有量の合計を100重量%とすると、α−オレフィンの含有量が0.1〜5重量%の範囲である必要がある。また、該α−オレフィンは、炭素原子数が2〜8のα−オレフィン(但し、炭素原子数3を除く)である。
該α−オレフィンの含有量は、0.2〜4.5重量%が好ましく、0.3〜4重量%が更に好ましく、0.5〜3.5重量%が特に好ましい。α−オレフィンの含有量が上記範囲にあると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)や衝撃強度を良好なものとすることが可能となる。
また、α−オレフィン含有量を所定の範囲に制御するためには、成分(A2)の製造時に、重合槽に供給するプロピレンとα−オレフィンの量比を、適宜調整すればよい。供給比率と得られるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体中のα−オレフィン含量の関係は、当業者に周知の技術事項であり、メタロセン触媒を用いる場合、その種類によって異なるが、供給比率の調整により、必要とするα−オレフィン含有量を有する成分(A2)を製造することができる。
(Vii) Condition (A2-iv): Content of α-olefin The propylene-α-olefin random copolymer (A2) used in the present invention is propylene in the propylene-α-olefin random copolymer (A2). When the total α-olefin content is 100% by weight, the α-olefin content needs to be in the range of 0.1 to 5% by weight. The α-olefin is an α-olefin having 2 to 8 carbon atoms (excluding 3 carbon atoms).
The content of the α-olefin is preferably 0.2 to 4.5% by weight, more preferably 0.3 to 4% by weight, and particularly preferably 0.5 to 3.5% by weight. When the content of the α-olefin is in the above range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material have rigidity (flexural modulus) and impact strength. It becomes possible to make it favorable.
In order to control the α-olefin content within a predetermined range, the amount ratio of propylene and α-olefin supplied to the polymerization tank may be appropriately adjusted during the production of the component (A2). The relationship between the supply ratio and the α-olefin content in the resulting propylene-α-olefin random copolymer is a technical matter well known to those skilled in the art. When a metallocene catalyst is used, it varies depending on the type, but the adjustment of the supply ratio Thus, the component (A2) having the required α-olefin content can be produced.

成分(A2)に用いられる炭素原子数3(プロピレン)を除く炭素原子数2〜8のα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、1−ブテン、2−メチル−1−プロペン、1−ペンテン、2−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、2−エチル−1−ブテン、2,3−ジメチル−1−ブテン、2−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、3,3−ジメチル−1−ブテン、1−ヘプテン、メチル−1−ヘキセン、ジメチル−1−ペンテン、エチル−1−ペンテン、トリメチル−1−ブテン、1−オクテン等を挙げることができる。
また、プロピレンと共重合させる炭素原子数3(プロピレン)を除く炭素数2〜8のα−オレフィンであるコモノマーは、1種用いてもよいし、また、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
Examples of the α-olefin having 2 to 8 carbon atoms excluding 3 carbon atoms (propylene) used in the component (A2) include ethylene, 1-butene, 2-methyl-1-propene, 1-pentene, 2 -Methyl-1-butene, 3-methyl-1-butene, 1-hexene, 2-ethyl-1-butene, 2,3-dimethyl-1-butene, 2-methyl-1-pentene, 3-methyl-1 -Pentene, 4-methyl-1-pentene, 3,3-dimethyl-1-butene, 1-heptene, methyl-1-hexene, dimethyl-1-pentene, ethyl-1-pentene, trimethyl-1-butene, -Octene etc. can be mentioned.
Moreover, the comonomer which is a C2-C8 alpha olefin except the carbon atom number 3 (propylene) copolymerized with propylene may be used 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. .

プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)としては、具体的に、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−ブテン−1ランダム共重合体、プロピレン−ペンテン−1ランダム共重合体、プロピレン−ヘキセン−1ランダム共重合体、プロピレン−オクテン−1ランダム共重合体のような二元共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン−1ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ヘキセン−1ランダム共重合体のような三元共重合体などが挙げられ、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン−1ランダム共重合体などが好ましく、物性バランスに優れ、入手が容易なプロピレン−エチレンランダム共重合体が特に好ましい。   Specific examples of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) include propylene-ethylene random copolymer, propylene-butene-1 random copolymer, propylene-pentene-1 random copolymer, propylene-hexene. -1 random copolymers, binary copolymers such as propylene-octene-1 random copolymers, propylene-ethylene-butene-1 random copolymers, propylene-ethylene-hexene-1 random copolymers Terpolymers such as propylene-ethylene random copolymer and propylene-ethylene-butene-1 random copolymer are preferable, and the propylene-ethylene random copolymer is excellent in physical property balance and easily available. Is particularly preferred.

(2)配合量比
本発明に用いられる成分(A)の配合量は、成分(A)及び成分(B)の合計100重量%基準で、55〜85重量%、好ましくは60〜80重量%、さらに好ましくは65〜75重量%である。言い換えると、成分(B)の配合量は、15〜45重量%、好ましくは20〜40重量%、さらに好ましくは25〜35重量%である。
成分(A)の配合量をこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、曲げ弾性率、衝撃強度、成形性(MFR)及び透明性を全て良好で、更に引張強さも良好で、バランスがいいものとすることが可能となる。即ち、成分(A)の配合量が55重量%未満であると、本発明の組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体の剛性(曲げ弾性率)や成形性および透明性などが悪化するおそれがある。一方、成分(A)の配合量が85重量%を超えると、衝撃強度などが低下するおそれがある。
(2) Blending ratio The blending amount of component (A) used in the present invention is 55 to 85% by weight, preferably 60 to 80% by weight, based on the total of 100% by weight of component (A) and component (B). More preferably, it is 65 to 75% by weight. In other words, the amount of component (B) is 15 to 45% by weight, preferably 20 to 40% by weight, and more preferably 25 to 35% by weight.
By setting the blending amount of the component (A) in such a range, in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material, the flexural modulus, impact strength Further, the moldability (MFR) and transparency are all good, the tensile strength is also good, and the balance can be good. That is, when the blending amount of the component (A) is less than 55% by weight, the rigidity (flexural modulus) and moldability of the composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material. In addition, transparency may be deteriorated. On the other hand, when the amount of component (A) exceeds 85% by weight, impact strength and the like may be reduced.

(3)成分(A1)及び成分(A2)の製造方法
成分(A1)及び成分(A2)の製造方法は、条件(A1−i)〜(A1−iii)及び条件(A2−i)〜(A2−iv)を満足する重合体を得ることができる限り、特に限定されず、公知の製造方法により、製造することができる。
本発明に用いられる成分(A1)及び成分(A2)を得るために用いられる触媒は、特に限定されるものではなく、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒(例えば、「ポリプロピレンハンドブック」(1998年5月15日 初版第1刷発行)等に記載)、あるいはメタロセン触媒(例えば、特開平5−295022号公報等に記載)が使用できる。
(3) Manufacturing method of component (A1) and component (A2) The manufacturing method of component (A1) and component (A2) is the conditions (A1-i) to (A1-iii) and the conditions (A2-i) to ( The polymer is not particularly limited as long as a polymer satisfying A2-iv) can be obtained, and can be produced by a known production method.
The catalyst used for obtaining the component (A1) and the component (A2) used in the present invention is not particularly limited, and a known catalyst can be used. For example, a so-called Ziegler-Natta catalyst (for example, described in “Polypropylene Handbook” (published on May 15, 1998, first edition)) or a metallocene catalyst (for example, Japanese Patent Laid-Open No. Hei 5), which combines a titanium compound and an organic aluminum -295022 etc.) can be used.

特に本発明に於いて用いられる成分(A2)の製造には、メタロセン触媒を用いるのが好ましい。即ち、本発明で用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)がメタロセン系ランダム共重合体であるのが好ましい。これは、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)を得るためにメタロセン触媒を使用した、所謂メタロセン系ランダム共重合体を用いることにより、剛性(曲げ弾性率)を良好な範囲に維持したまま、良好な透明性を得ることが可能になるからである。   In particular, it is preferable to use a metallocene catalyst for the production of the component (A2) used in the present invention. That is, the propylene-α-olefin random copolymer (A2) used in the present invention is preferably a metallocene random copolymer. This is to maintain the rigidity (flexural modulus) in a good range by using a so-called metallocene random copolymer using a metallocene catalyst to obtain a propylene-α-olefin random copolymer (A2). This is because good transparency can be obtained.

本発明に用いられる成分(A1)及び成分(A2)を得るために用いられる重合プロセスは、特に限定されるものではなく、公知の重合プロセスが使用可能である。例えば、スラリー重合法、バルク重合法、気相重合法等が使用できる。また、バッチ重合法や連続重合法のいずれも用いることができ、所望により、二段及び三段等の複数段の連続重合法を用いてもよい。また、2種以上のプロピレン系重合体を機械的に溶融混練することによっても、製造することができる。
また、成分(A1)及び成分(A2)として使用可能なポリプロピレン樹脂は、種々の製品が多くの会社から市販されており、例えば、成分(A1)として使用可能な製品としては日本ポリプロ社製のノバテックシリーズを、成分(A2)として使用可能な製品としては日本ポリプロ社製のウィンテックシリーズ等を挙げることができる。これら市販の製品から所望の物性を有する製品を購入し、使用することも、可能である。
The polymerization process used for obtaining the component (A1) and the component (A2) used in the present invention is not particularly limited, and a known polymerization process can be used. For example, a slurry polymerization method, a bulk polymerization method, a gas phase polymerization method and the like can be used. Further, either batch polymerization method or continuous polymerization method can be used, and if desired, a multi-stage continuous polymerization method such as two-stage or three-stage may be used. It can also be produced by mechanically melting and kneading two or more propylene polymers.
In addition, as for the polypropylene resin that can be used as the component (A1) and the component (A2), various products are commercially available from many companies. For example, products that can be used as the component (A1) are manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd. Examples of products that can use Novatec series as component (A2) include Wintech series manufactured by Nippon Polypro. It is also possible to purchase and use products having desired physical properties from these commercially available products.

(4)成分(A)の製造方法
本発明に用いられる成分(A)は、上記成分(A1)、成分(A2)、さらに必要に応じ、後述する任意添加成分を必要な配合割合で配合して、タンブラーミキサー、スーパーミキサー、ヘンシェルミキサー、スクリューブレンダー、リボンブレンダーなどの公知の方法で混合したり、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダ−プラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて混練・造粒することによって製造することができる。
(4) Production method of component (A) The component (A) used in the present invention comprises the above-mentioned component (A1), component (A2), and optional addition components to be described later, if necessary, in a necessary blending ratio. Ordinary methods such as tumbler mixer, super mixer, Henschel mixer, screw blender, ribbon blender, single screw extruder, twin screw extruder, Banbury mixer, roll mixer, Brabender-plastograph, kneader etc. It can manufacture by kneading and granulating using the kneading machine.

この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが望ましく、通常は二軸押出機が用いられる。この混練・造粒の際には、上記各成分の配合物を同時に混練してもよいし、また、製造効率向上を図るべく、各成分を一括、例えば、成分(A1)、成分(A2)及び後述する成分(B)や必要に応じて用いられる任意添加成分を一括して混練・造粒することもできる。このような一括混練した場合でも、成分(A1)及び成分(A2)のみを用いて混練した場合に、条件(A−i)〜(A−iii)を満足していることは言うまでもない。   In this case, it is desirable to select a kneading and granulating method capable of improving the dispersion of each component, and usually a twin screw extruder is used. In this kneading and granulation, the above-mentioned blends of the respective components may be kneaded at the same time. Also, in order to improve the production efficiency, the respective components are collectively treated, for example, the component (A1) and the component (A2). And the component (B) mentioned later and the arbitrary addition component used as needed can also be knead | mixed and granulated collectively. Even when such batch kneading is performed, it goes without saying that the conditions (Ai) to (A-iii) are satisfied when kneaded using only the component (A1) and the component (A2).

2.成分(B)
本発明に用いられる成分(B)は、下記の条件(B1−i)〜(B1−iii)を満足する成分(B1)と、下記の条件(B2−i)〜(B2−iii)を満足する成分(B2)とからなる群から選ばれる少なくとも一種のエラストマーである。
条件(B1−i):成分(B1)は、エチレン−α−オレフィンエラストマーであって、該α−オレフィンは、炭素原子数が4〜8のα−オレフィンである。
条件(B1−ii):成分(B1)の密度が0.86〜0.92g/cmである。
条件(B1−iii):成分(B1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(B2−i):成分(B2)がスチレン系エラストマーである。
条件(B2−ii):成分(B2)の密度が0.88〜0.94g/cmである。
条件(B2−iii):成分(B2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が1〜30g/10分である。
2. Ingredient (B)
The component (B) used in the present invention satisfies the following conditions (B1-i) to (B1-iii) and the following conditions (B2-i) to (B2-iii): And at least one elastomer selected from the group consisting of component (B2).
Condition (B1-i): Component (B1) is an ethylene-α-olefin elastomer, and the α-olefin is an α-olefin having 4 to 8 carbon atoms.
Condition (B1-ii): The density of the component (B1) is 0.86 to 0.92 g / cm 3 .
Condition (B1-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B1) is 0.5 to 100 g / 10 minutes.
Condition (B2-i): Component (B2) is a styrene-based elastomer.
Condition (B2-ii): The density of the component (B2) is 0.88 to 0.94 g / cm 3 .
Condition (B2-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B2) is 1 to 30 g / 10 minutes.

(1)各要件について
(1−1)条件(B−i)
本発明に用いられる成分(B)は、下記の条件(B1−i)〜(B1−iii)を満足する成分(B1)と、下記の条件(B2−i)〜(B2−iii)を満足する成分(B2)とからなる群から選ばれる少なくとも一種のエラストマーである。成分(B)としてこの様なエラストマーを使用することにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体を、成形性(流動性)が良好で、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性などの性能をより優れたものとすることができる。
(1) About each requirement (1-1) Condition (Bi)
The component (B) used in the present invention satisfies the following conditions (B1-i) to (B1-iii) and the following conditions (B2-i) to (B2-iii): And at least one elastomer selected from the group consisting of component (B2). By using such an elastomer as the component (B), the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material have good moldability (fluidity). Thus, performances such as rigidity (flexural modulus), impact properties (impact strength), and transparency can be further improved.

(1−2)条件(B1−i)
本発明に用いられる成分(B1)は、エチレン−α−オレフィンエラストマーであり、該α−オレフィンは、炭素原子数が4〜8のα−オレフィンである。
上記エチレン−α−オレフィンエラストマーとしては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー(EPR)、エチレン・ブテン共重合体エラストマー(EBR)、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー(EHR)、エチレン・オクテン共重合体エラストマー(EOR)などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー;エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどを挙げることができる。
中でも、エチレン−オクテン共重合体エラストマー(EOR)やエチレン−ブテン共重合体エラストマー(EBR)を使用すると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性などの性能がより優れ、更に入手も容易で、経済性にも優れることが多いことなどの点から好ましい。特に成分(B1)としてエチレン−オクテン共重合体エラストマー(EOR)を用い、成分(B)が成分(B1)としてエチレン−オクテン共重合体エラストマー(EOR)を含むようにすると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性などの性能が特に優れ、更に入手も容易で、経済性にも優れるので、特に好ましい。
(1-2) Condition (B1-i)
The component (B1) used in the present invention is an ethylene-α-olefin elastomer, and the α-olefin is an α-olefin having 4 to 8 carbon atoms.
Examples of the ethylene-α-olefin elastomer include an ethylene / propylene copolymer elastomer (EPR), an ethylene / butene copolymer elastomer (EBR), an ethylene / hexene copolymer elastomer (EHR), and an ethylene / octene copolymer. Ethylene / α-olefin copolymer elastomers such as united elastomer (EOR); ethylene / α-olefins such as ethylene / propylene / ethylidene norbornene copolymers, ethylene / propylene / butadiene copolymers, ethylene / propylene / isoprene copolymers Examples thereof include olefin / diene terpolymer elastomer.
Among these, when an ethylene-octene copolymer elastomer (EOR) or an ethylene-butene copolymer elastomer (EBR) is used, the polypropylene resin composition of the present invention, a raw material made from it, and a raw material as a raw material. In molded products, in addition to moldability, performance such as rigidity (flexural modulus), impact properties (impact strength), and transparency is much better, more easily available, and often more economical. To preferred. In particular, when an ethylene-octene copolymer elastomer (EOR) is used as the component (B1) and the component (B) contains the ethylene-octene copolymer elastomer (EOR) as the component (B1), the polypropylene-based polymer of the present invention is used. In addition to moldability, the resin composition, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material, are particularly excellent in performance such as rigidity (flexural modulus), impact (impact strength), and transparency. Furthermore, it is particularly preferable because it is easily available and is economical.

(1−3)条件(B1−ii):密度
本発明に用いられる成分(B1)は、その密度が0.86〜0.92g/cm、好ましくは0.863〜0.90g/cm、さらに好ましくは0.865〜0.88g/cmの範囲内にある。密度をこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)と衝撃強度を共に良好なものとすることが可能となる。即ち、密度が0.86g/cm未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)が低下する傾向となり、一方、密度が0.92g/cmを超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。
(1-3) Condition (B1-ii): Density The component (B1) used in the present invention has a density of 0.86 to 0.92 g / cm 3 , preferably 0.863 to 0.90 g / cm 3. More preferably, it is in the range of 0.865 to 0.88 g / cm 3 . By setting the density in such a range, both the rigidity (bending elastic modulus) and impact strength are good in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from it and the molded body made from it. Can be made. That is, when the density is less than 0.86 g / cm 3 , the rigidity (flexural modulus) is lowered in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material. On the other hand, if the density exceeds 0.92 g / cm 3 , the impact strength may be reduced.

(1−4)条件(B1−iii):メルトフローレート(MFR)
本発明に用いられる成分(B1)のMFR(230℃、2.16kg荷重)は、0.5〜100g/10分の範囲であり、好ましくは1.5〜50g/10分、さらに好ましくは2〜15g/10分の範囲である。MFRをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、良好な成形性を保ちつつ、衝撃強度を好適な範囲とすることが可能となる。即ち、MFRが0.5g/10分未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体の成形性(流動性)が低下する傾向となり、一方、MFRが100g/10分を超えると、衝撃強度が低下する場合がある。
なお、成分(B1)として使用可能なエチレン−α−オレフィンエラストマーは、種々の製品が多くの会社から市販されており、例えば、ダウ・ケミカル社製のエンゲージシリーズや、三井化学社製のタフマーシリーズ等を挙げることができる。これら市販の製品から所望の物性を有する製品を購入し、使用することが可能である。
(1-4) Condition (B1-iii): Melt flow rate (MFR)
The MFR (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B1) used in the present invention is in the range of 0.5 to 100 g / 10 minutes, preferably 1.5 to 50 g / 10 minutes, more preferably 2 It is in the range of ˜15 g / 10 minutes. By setting the MFR in such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material, and suitable impact strength while maintaining good moldability It is possible to set the range. That is, when the MFR is less than 0.5 g / 10 min, the moldability (fluidity) of the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material is lowered. On the other hand, if the MFR exceeds 100 g / 10 min, the impact strength may be reduced.
Various ethylene-α-olefin elastomers that can be used as component (B1) are commercially available from many companies. For example, Engage series manufactured by Dow Chemical Co., Ltd. and Tuffmer manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. Series etc. can be mentioned. A product having desired physical properties can be purchased from these commercially available products and used.

(1−5)条件(B2−i):
本発明に用いられる成分(B2)は、スチレン系エラストマーである。
上記スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー(SBS)、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー(SIS)、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー(SEB)、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー(SEP)、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー(SEBS)、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー(SEBC)、水添スチレン・ブタジエンエラストマー(HSBR)、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー(SEPS)、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー(SEEPS)、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー(SBBS)などを挙げることができる。中でも、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、衝撃強度が良好となり、入手が容易で、経済性にも優れるという点から、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー(SEBS)が好ましい。
(1-5) Condition (B2-i):
The component (B2) used in the present invention is a styrene elastomer.
Examples of the styrene elastomer include styrene / butadiene / styrene triblock copolymer elastomer (SBS), styrene / isoprene / styrene triblock copolymer elastomer (SIS), and styrene-ethylene / butylene copolymer elastomer (SEB). ), Styrene-ethylene / propylene copolymer elastomer (SEP), styrene-ethylene / butylene-styrene copolymer elastomer (SEBS), styrene-ethylene / butylene-ethylene copolymer elastomer (SEBC), hydrogenated styrene / butadiene Elastomer (HSBR), Styrene-ethylene / propylene-styrene copolymer elastomer (SEPS), Styrene-ethylene / ethylene / propylene-styrene copolymer elastomer (SEEPS) Styrene - butadiene butylene - styrene copolymer elastomer (SBBS) can be exemplified. Among them, in the polypropylene resin composition of the present invention, a raw material made from the same and a molded body made from the same, the impact strength is good, the availability is easy, and the styrene is excellent. -Ethylene / butylene-styrene copolymer elastomer (SEBS) is preferred.

(1−6)条件(B2−ii):密度
本発明に用いられる成分(B2)は、その密度が0.88〜0.94g/cmの範囲であり、0.88〜0.92g/cmが好ましい。密度をこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)と衝撃強度を共に良好なものとすることが可能となる。即ち、密度が0.88g/cm未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、剛性(曲げ弾性率)が低下する傾向となり、一方、密度が0.94g/cmを超えると、衝撃強度が低下するおそれがある。
(1-6) Condition (B2-ii): Density The component (B2) used in the present invention has a density in the range of 0.88 to 0.94 g / cm 3 and 0.88 to 0.92 g / cm. cm 3 is preferred. By setting the density in such a range, both the rigidity (bending elastic modulus) and impact strength are good in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from it and the molded body made from it. Can be made. That is, when the density is less than 0.88 g / cm 3 , the rigidity (flexural modulus) is lowered in the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material. On the other hand, if the density exceeds 0.94 g / cm 3 , the impact strength may be reduced.

(1−7)条件(B2−iii):メルトフローレート(MFR)
本発明に用いられる成分(B2)のMFR(230℃、2.16kg荷重)は、1〜30g/10分の範囲内であり、好ましくは2〜15g/10分、更に好ましくは3〜10g/10分、より好ましくは4〜5g/10分の範囲内である。MFRをこの様な範囲とすることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体において、良好な成形性を保ちつつ、衝撃強度を好適な範囲とすることが可能となる。即ち、MFRが1g/10分未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体の成形性(流動性)が低下する傾向となり、一方、MFRが30g/10分を超えると、衝撃強度が低下する場合がある。
(1-7) Condition (B2-iii): Melt flow rate (MFR)
The MFR (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B2) used in the present invention is in the range of 1 to 30 g / 10 minutes, preferably 2 to 15 g / 10 minutes, more preferably 3 to 10 g / It is within the range of 10 minutes, more preferably 4 to 5 g / 10 minutes. By setting the MFR in such a range, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material, and suitable impact strength while maintaining good moldability It is possible to set the range. That is, when the MFR is less than 1 g / 10 min, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the moldability (fluidity) of the molded body made from the raw material tend to be lowered. On the other hand, if the MFR exceeds 30 g / 10 minutes, the impact strength may be reduced.

なお、成分(B2)として使用可能なスチレン系エラストマーは、種々の製品が多くの会社から市販されており、例えば、旭化成社製のタフテックシリーズ等を挙げることができる。これら市販の製品から、所望の物性を有する製品を購入し、使用することが可能である。   In addition, as for the styrene-type elastomer which can be used as a component (B2), various products are marketed from many companies, for example, the Asahi Kasei Corporation Tuftec series etc. can be mentioned. From these commercially available products, products having desired physical properties can be purchased and used.

(2)条件(B−ii):配合量比
本発明において、成分(B)は成分(B1)と成分(B2)を共に含み、かつ、下記の条件(B−ii)を満足するのが好ましい。
条件(B−ii)
成分(B)は、成分(B1)60〜95重量%と、成分(B2)5〜40重量%とを含有する(但し、成分(B1)と成分(B2)との合計を100重量%とする)。
(2) Condition (B-ii): Blending ratio In the present invention, component (B) includes both component (B1) and component (B2), and satisfies the following condition (B-ii): preferable.
Condition (B-ii)
The component (B) contains 60 to 95% by weight of the component (B1) and 5 to 40% by weight of the component (B2) (provided that the total of the component (B1) and the component (B2) is 100% by weight. To do).

即ち、成分(B)における成分(B1)と成分(B2)の配合量は、成分(B1)及び成分(B2)の合計100重量%基準で、成分(B1)が60〜95重量%であり、好ましくは65〜85重量%、さらに好ましくは70〜80重量%である。言い換えると、成分(B2)が5〜40重量%、好ましくは15〜35重量%、さらに好ましくは20〜30重量%である。このような態様とすることにより、より高い剛性(曲げ弾性率)を保ったまま、良好な衝撃強度を達成することが可能となると共に、成形性(流動性)も良好となり、より物性バランスに優れた本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を得ることが可能となる。即ち、成分(B1)の配合量が60重量%未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の剛性(曲げ弾性率)や成形性などが悪化するおそれがある。一方、成分(B1)の配合量が95重量%を超えると、衝撃性などが低下する傾向となる。   That is, the blending amount of the component (B1) and the component (B2) in the component (B) is 60 to 95% by weight of the component (B1) based on the total of 100% by weight of the component (B1) and the component (B2). , Preferably 65 to 85% by weight, more preferably 70 to 80% by weight. In other words, the component (B2) is 5 to 40% by weight, preferably 15 to 35% by weight, and more preferably 20 to 30% by weight. By adopting such an embodiment, it is possible to achieve a good impact strength while maintaining a higher rigidity (flexural modulus), as well as a good moldability (fluidity), and a better balance of physical properties. An excellent polypropylene resin composition of the present invention can be obtained. That is, when the blending amount of the component (B1) is less than 60% by weight, the rigidity (flexural modulus) and moldability of the polypropylene resin composition of the present invention and the molded product thereof may be deteriorated. On the other hand, when the amount of the component (B1) exceeds 95% by weight, impact properties and the like tend to decrease.

(3)条件(ア):密度比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、更に下記条件(ア)を満足するのが好ましい。
条件(ア):プロピレン単独重合体(A1)を構成するプロピレン単独重合体のうち、最も密度が高いプロピレン単独重合体(A1‘)の密度d(A1’)と、成分(B)を構成するエラストマ―のうち、最も密度が低い成分(B‘)の密度d(B’)とが、以下の式(1)の関係を満足する。
1.0≧d(B‘)/d(A1’)≧0.963 式(1)
また、以下の式(1‘)の関係を満足するのが好ましい。
0.98≧d(B‘)/d(A1’)≧0.964 式(1‘)
(3) Condition (A): Density ratio It is preferable that the polypropylene resin composition of the present invention further satisfies the following condition (A).
Condition (a): Among the propylene homopolymers constituting the propylene homopolymer (A1), the density d (A1 ′) of the propylene homopolymer (A1 ′) having the highest density and the component (B) are constituted. Among the elastomers, the density d (B ′) of the lowest density component (B ′) satisfies the relationship of the following formula (1).
1.0 ≧ d (B ′) / d (A1 ′) ≧ 0.963 Formula (1)
Moreover, it is preferable to satisfy the relationship of the following formula | equation (1 ').
0.98 ≧ d (B ′) / d (A1 ′) ≧ 0.964 Formula (1 ′)

この式は、プロピレン単独重合体(A1)を構成するプロピレン単独重合体の密度と、成分(B)を構成するエラストマ―の密度との比が1.0に近い、即ち両者の密度が同じような値であることを意味している。ここで一般的に、プロピレン単独重合体(A1)は結晶性である為に、成分(B)を構成するエラストマ―よりも密度が大きくなる。また一般的に、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)の密度は、プロピレン単独重合体(A1)の密度とエラストマーである成分(B)の密度との中間に位置する。即ち、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が条件(ア)を満足するということは、成分(A)を構成する成分(A1)及び成分(A2)並びに成分(B)の密度がほぼ同じ値(近い密度)であることを意味している。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が条件(ア)を満足することにより、これらの成分を混練する際の混合・分散が容易かつ均質になり、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体を、成形性(流動性)が良好で、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性などの性能をより優れたものとすることができると共に、より効率的に製造することが可能となる。   In this formula, the ratio of the density of the propylene homopolymer constituting the propylene homopolymer (A1) and the density of the elastomer constituting the component (B) is close to 1.0, that is, the density of both is the same. It means that it is a correct value. In general, since the propylene homopolymer (A1) is crystalline, the density is higher than that of the elastomer constituting the component (B). Generally, the density of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is located between the density of the propylene homopolymer (A1) and the density of the component (B) that is an elastomer. That is, the fact that the polypropylene resin composition of the present invention satisfies the condition (a) means that the density of the component (A1), the component (A2) and the component (B) constituting the component (A) is almost the same value ( Means close density). When the polypropylene resin composition of the present invention satisfies the condition (a), mixing and dispersion during kneading of these components becomes easy and homogeneous, and the polypropylene resin composition of the present invention is used as a raw material. The raw material to be molded and the molded body made from the same have excellent moldability (fluidity), and more excellent performance such as rigidity (flexural modulus), impact (impact strength), and transparency. In addition, it is possible to manufacture more efficiently.

3.原着材料
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、原着材料用ポリプロピレン系樹脂組成物として用いるのが、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の特性を良好に生かすことができ好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物と、顔料とが原料である本発明の原着材料は、該原着材料を成形体とする時に成形性(流動性)が良好で、得られる成形体の剛性(曲げ弾性率)、衝撃性(衝撃強度)および透明性などの性能が優れている。ここで透明性に優れているということは、顔料を含有した原着材料とする際に、良好な発色性を示すことを意味している。
(1)顔料
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物と顔料とを原料として、本発明の原着材料を得ることができる。ここで顔料の中でも光輝材を用いるのが、透明性に優れて良好な発色性を示すという本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の特徴を良好に発揮することができるので好ましい。
3. Original Adhesive Material The polypropylene resin composition of the present invention is preferably used as a polypropylene resin composition for an original material because the characteristics of the polypropylene resin composition of the present invention can be utilized well.
The raw material of the present invention, which is made from the polypropylene resin composition of the present invention and a pigment, has good moldability (fluidity) when the raw material is formed into a molded body, and the rigidity of the resulting molded body Performances such as (flexural modulus), impact properties (impact strength), and transparency are excellent. Here, being excellent in transparency means that a good color developability is exhibited when making an original material containing a pigment.
(1) Pigment The raw material of the present invention can be obtained using the polypropylene resin composition of the present invention and the pigment as raw materials. Here, among the pigments, it is preferable to use a glittering material because the characteristics of the polypropylene resin composition of the present invention, which is excellent in transparency and exhibits good color developability, can be exhibited well.

ここで、光輝材以外の顔料としては、黒色系のカーボンブラック、鉄黒;白色系の酸化チタン、亜鉛華、リトボン、鉛白;青色系の紺青、群青、コバルトブルー、フタロシアニンブルー、インダンスレンブルーRS、ファーストスカイブルーレーキ、アルカリブルーレーキ、ビクトリアブルーレーキ;赤色系の弁柄、鉛炭、モリブデンレッド、カドミウムレッド、レーキレッドC、レーキレッドD、ブリリアントカーミン6B、リソールレッド、パーマネントレッド4R、ウォッチングレッド、チオインジゴレッド、アリザリンレッド、キナクリドンレッド、ローダミンレーキ、オレンジレーキ、ベンズイミダゾロンレッド、ピラゾロンレッド、縮合アゾレッド、ペリレンレッド、パーマネントカーミンFB、キナクリドンマゼンダ;黄色系の黄鉛、カドミウムイエロー、チタンイエロー、鉄黄、イソインドリノンイエロー、ベンジジンイエロー、ファーストイエロー、フラボンスロンイエロー、ナフトールイエロー、キノリンイエロー、ベンズイミダゾロンイエロー、HRイエロー、縮合アゾイエロー;緑色系のクロムグリーン、酸化クロム、ギネグリーン、スピネルグリーン、フタロシアニングリーン、ピグメントグリーンB、ナフトールグリーン、アシッドグリーンレーキ、マラカイトグリーンレーキ;橙色系のクロムオレンジ、カドミウムオレンジ、ベンズイミダゾロンオレンジ、ペリノンオレンジ;茶系の亜鉛フェライト;紫色系のマンガン紫、コバルト紫、紫弁柄、ファーストバイオレットB、メチルバイオレットレーキ、ジオキサジンバイオレット等を挙げることができる。   Here, the pigments other than the glittering material include black carbon black, iron black; white titanium oxide, zinc white, lithbon, lead white; blue bitumen, ultramarine blue, cobalt blue, phthalocyanine blue, and indanthrene. Blue RS, First Sky Blue Lake, Alkaline Blue Lake, Victoria Blue Lake; red-based petal, lead charcoal, molybdenum red, cadmium red, lake red C, lake red D, brilliant carmine 6B, resol red, permanent red 4R, Watching Red, Thioindigo Red, Alizarin Red, Quinacridone Red, Rhodamine Lake, Orange Lake, Benzimidazolone Red, Pyrazolone Red, Condensed Azo Red, Perylene Red, Permanent Carmine FB, Quinacridone Magenta Yellow lead, cadmium yellow, titanium yellow, iron yellow, isoindolinone yellow, benzidine yellow, first yellow, flavonthrone yellow, naphthol yellow, quinoline yellow, benzimidazolone yellow, HR yellow, condensed azo yellow; green chrome green Chrome oxide, guine green, spinel green, phthalocyanine green, pigment green B, naphthol green, acid green rake, malachite green rake; orange chrome orange, cadmium orange, benzimidazolone orange, perinone orange; tea zinc Ferrites; purple manganese purple, cobalt purple, purple petals, first violet B, methyl violet lake, dioxazine violet, etc. Kill.

本発明に用いられる顔料の中でも、光輝材が原料として好ましく用いられる。光輝剤としては、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に混合した際、他の顔料と共存、または単独で金属感(メタリック調)を発現する性質を有する物質が該当する。具体的には、アルミニウム等の金属フレーク;アルミニウム箔、蒸着アルミニウム箔等の金属箔;天然または合成雲母に酸化チタン、酸化鉄などの金属酸化物をコートしたパールマイカ、金属酸化物の皮膜層の厚みを変化させ基材と皮膜の屈折率差を利用し、反射光の干渉を発色に利用する干渉マイカ、酸化鉄などの有色酸化物で被覆した着色マイカ等;銅粉、亜鉛粉、フロンズ粉、ステンレス粉、アルミニウム粉等の金属粉;金属、合金又はその酸化物(具体的には金、銀、銀合金、真鍮、ブロンズ、チタン、二酸化チタンなど)を被覆したガラスフレーク等が挙げられる。好ましくは、金属フレーク、パールマイカ、干渉マイカ、及び金属被覆したガラスフレークであり、より好ましくはアルミニウムフレークである。   Among the pigments used in the present invention, a bright material is preferably used as a raw material. As the brightening agent, a substance having the property of coexisting with other pigments or exhibiting a metallic feeling (metallic tone) alone when mixed in the polypropylene resin composition of the present invention is applicable. Specifically, metal flakes such as aluminum; metal foils such as aluminum foil and vapor-deposited aluminum foil; pearl mica coated with metal oxides such as titanium oxide and iron oxide on natural or synthetic mica, and a film layer of metal oxide Interference mica that uses the difference in refractive index between the substrate and the film by changing the thickness and uses interference of reflected light for color development, colored mica coated with a colored oxide such as iron oxide, etc .; copper powder, zinc powder, and Freunds powder And metal powders such as stainless steel powder and aluminum powder; glass flakes coated with metal, alloy or oxide thereof (specifically, gold, silver, silver alloy, brass, bronze, titanium, titanium dioxide, etc.). Metal flakes, pearl mica, interference mica, and metal-coated glass flakes are preferable, and aluminum flakes are more preferable.

光輝剤の形状としては、フレーク状、粉状などがあるが、特にフレーク状であるものが
好ましい。さらにその平均粒径が5〜200μm、特に40〜90μmであることが好ま
しい。光輝剤の平均粒径が5μm未満では、高輝感が不充分な場合があり、平均粒径が200μmを超えると、逆に高輝感がなくなり、高級な質感が損なわれる場合がある。又これらの範囲を外れると、衝撃性能も低下する場合がある。なお、光輝剤の平均粒径の測定はレーザー回折式粒度分布測定装置を用いて決定すればよい。
As the shape of the brightening agent, there are flakes, powders and the like, and those having a flakes are particularly preferable. Furthermore, it is preferable that the average particle diameter is 5-200 micrometers, especially 40-90 micrometers. If the average particle size of the brightening agent is less than 5 μm, the high luster feeling may be insufficient, and if the average particle size exceeds 200 μm, the high luster feeling may be lost and the high quality texture may be impaired. Further, if it is out of these ranges, the impact performance may be lowered. The average particle size of the brightening agent may be determined using a laser diffraction particle size distribution measuring device.

本発明において、顔料の配合量は、ポリプロピレン系樹脂組成物100重量部あたり、通常は0.01〜20重量部、好ましくは0.05〜15重量部、更に好ましくは0.1〜10重量部、より好ましくは0.15〜5重量部、特に好ましくは0.2〜2重量部である。配合量を上記範囲とすることにより、調色が容易で良好な発色性を得ることが可能になり、特に光輝材を用いた場合は良好な金属感を得ることが可能になると共に、良好な機械物性を得ることが可能となる。即ち、顔料の配合量が上記範囲未満では調色が難しい場合や、光輝剤を用いた場合はメタリック調外観の発現が不十分である場合がある。また、顔料の配合量が上記範囲を超えると、顔料や光輝剤の添加効果が飽和するうえに、機械物性が低下する場合がある、といった問題が生じるおそれがある。   In the present invention, the amount of the pigment is usually 0.01 to 20 parts by weight, preferably 0.05 to 15 parts by weight, more preferably 0.1 to 10 parts by weight per 100 parts by weight of the polypropylene resin composition. More preferably, it is 0.15-5 weight part, Most preferably, it is 0.2-2 weight part. By adjusting the blending amount within the above range, it is possible to obtain a good colorability with easy toning, and in particular, when a glittering material is used, it is possible to obtain a good metal feeling and good It becomes possible to obtain mechanical properties. In other words, when the blending amount of the pigment is less than the above range, toning may be difficult, or when a brightening agent is used, the appearance of the metallic tone appearance may be insufficient. Moreover, when the compounding quantity of a pigment exceeds the said range, there exists a possibility that the problem that a mechanical physical property may fall may arise while the addition effect of a pigment or a brightening agent is saturated.

顔料や光輝剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物に直接配合することもできるが、顔料や光輝剤の取り扱いや配合の操作性から、マスターバッチの形態で使用することが好ましい。例えば、ポリエチレンワックス、ポリエチレン等をマトリックス成分とした、顔料や光輝材の含有量が20〜80重量%のマスターバッチを利用できる。   Although the pigment and the brightening agent can be directly blended into the polypropylene resin composition, it is preferably used in the form of a masterbatch from the handling of the pigment and the brightening agent and the operability of blending. For example, a masterbatch having a pigment or glittering material content of 20 to 80% by weight using polyethylene wax or polyethylene as a matrix component can be used.

4.任意添加成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、上記成分(A)、成分(B)以外に、さらに必要に応じ、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、たとえば所期の効果をさらに向上させたり、他の性能・効果を付与するため、任意添加成分を配合することができる。任意添加成分の添加量としては、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、0.2〜2.0重量%である。
任意添加成分として具体的には、非イオン系などの帯電防止剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、物理発泡剤などの発泡剤、有機金属塩系などの分散剤、フェノール系などの酸化防止剤、無機化合物などの中和剤、脂肪酸アミド系などの滑剤、窒素化合物などの金属不活性剤、非イオン系などの界面活性剤、チアゾール系などの抗菌・防黴剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、蛍光増白剤、気泡防止(消泡)剤、架橋剤、過酸化物、プロセスオイル(配合油)、ブロッキング防止剤、可塑剤、上記成分(A)以外のポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリアミドやポリエステルなどの熱可塑性樹脂、タルクなどのフィラー、上記成分(B)以外のエラストマー(ゴム様重合体)、その他添加剤などを挙げることができる。これらの成分は、二種以上併用してもよく、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に、後から添加してもよいし、各成分に添加されていてもよく、それぞれの成分においても二種以上併用してもよい。
4). Optional addition component In the polypropylene-based resin composition of the present invention, in addition to the above components (A) and (B), if necessary, the desired effects can be further increased within a range not significantly impairing the effects of the present invention. In order to improve or impart other performances and effects, optional additives can be blended. The addition amount of the optional additive component is 0.2 to 2.0% by weight based on the whole polypropylene resin composition.
Specific optional components include non-ionic antistatic agents, hindered amine light stabilizers, benzotriazole ultraviolet absorbers, physical foaming agents, and organic metal salt dispersions. Agents, phenolic antioxidants, inorganic compounds, neutralizing agents, fatty acid amides, lubricants, nitrogen compounds, metal deactivators, nonionic surfactants, thiazoles, etc. Flame retardants such as glazes, halogen compounds, fluorescent brighteners, bubble prevention (antifoaming) agents, crosslinking agents, peroxides, process oils (blending oils), antiblocking agents, plasticizers, other than the above component (A) Polyolefins such as polypropylene, thermoplastic resins such as polyamide and polyester, fillers such as talc, elastomers (rubber-like polymers) other than the above component (B), and other additives And the like. These components may be used in combination of two or more, and may be added later to the polypropylene resin composition of the present invention, or may be added to each component. You may use together.

[II]ポリプロピレン系樹脂組成物の製造
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上記成分(A)、成分(B)、さらに必要に応じ、上記任意添加成分を上記配合割合で配合して、タンブラーミキサー、スーパーミキサー、ヘンシェルミキサー、スクリューブレンダー、リボンブレンダーなどの公知の方法で混合したり、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダ−プラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて混練・造粒することによって製造することができる。
[II] Production of Polypropylene Resin Composition The polypropylene resin composition of the present invention comprises the above component (A), component (B), and, if necessary, the above optional additive components in the above blending ratio. Ordinary kneading machines such as mixers, super mixers, Henschel mixers, screw blenders, ribbon blenders, etc., or single kneaders, twin screw extruders, Banbury mixers, roll mixers, brabender-plastographs, kneaders, etc. It can manufacture by kneading and granulating using.

この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが望ましく、通常は二軸押出機が用いられる。この混練・造粒の際には、上記各成分の配合物を同時に混練してもよいし、また、性能向上を図るべく、各成分を分割、例えば、先ず成分(A)、成分(B)の一部または全部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒することもできる。   In this case, it is desirable to select a kneading and granulating method capable of improving the dispersion of each component, and usually a twin screw extruder is used. In this kneading and granulation, the above-mentioned blends of the respective components may be kneaded at the same time, and each component is divided in order to improve performance, for example, first, component (A), component (B) It is also possible to knead a part or all of the above, and then knead and granulate the remaining components.

[III]原着材料の製造
本発明の原着材料は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、顔料、さらに必要に応じ、上記任意添加成分を上記配合割合で配合して、タンブラーミキサー、スーパーミキサー、ヘンシェルミキサー、スクリューブレンダー、リボンブレンダーなどの公知の方法で混合したり、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダ−プラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて混練・造粒することによって製造することができる。なお、顔料はそのまま用いてもよく、他の樹脂によって希釈された、所謂マスターバッチとして用いてもよい。また、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の製造時に顔料を添加し、直接原着材料を製造することも出来る。
[III] Manufacture of raw material The raw material of the present invention includes the polypropylene resin composition of the present invention, a pigment, and, if necessary, the above optional additive components in the above mixing ratio, and a tumbler mixer and a super mixer. , Mixing by known methods such as Henschel mixer, screw blender, ribbon blender, etc., or kneading using ordinary kneaders such as single screw extruder, twin screw extruder, Banbury mixer, roll mixer, Brabender-plastograph, kneader -It can be manufactured by granulating. The pigment may be used as it is, or may be used as a so-called master batch diluted with another resin. Moreover, a pigment can be added at the time of manufacture of the said polypropylene resin composition, and a raw material can also be manufactured directly.

何れの場合も、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが望ましく、通常は二軸押出機が用いられる。この混練・造粒の際には、上記各成分の配合物を同時に混練してもよいし、また、性能向上を図るべく、各成分を分割、例えば、先ず成分(A)、成分(B)の一部または全部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒することもできる。   In any case, it is desirable to select a kneading and granulating method capable of improving the dispersion of each component, and a twin-screw extruder is usually used. In this kneading and granulation, the above-mentioned blends of the respective components may be kneaded at the same time, and each component is divided in order to improve performance, for example, first, component (A), component (B) It is also possible to knead a part or all of the above, and then knead and granulate the remaining components.

[IV]原着材料の成形、用途
1.成形
本発明の原着材料の成形は、射出成形(ガス射出成形も含む)または射出圧縮成形(プレスインジェクション、ホットフロースタンピング成形、ガス射出圧縮成形も含む)により行われるのが好ましく、その場合、射出成形や射出圧縮成形の技術と、いわゆる発泡成形技術や膨張成形技術とを組み合わせて所望の成形体を得ることもできる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の成形には、また、必要に応じて、中空成形、押出成形、圧縮(プレス)成形、発泡(膨張)成形、シート成形、熱成形、スタンピング成形、粉末成形などの種々の成形法を適用することもでき、それにより所望の成形体を得ることもできる。
[IV] Molding and application of raw materials Molding The raw material of the present invention is preferably molded by injection molding (including gas injection molding) or injection compression molding (including press injection, hot flow stamping molding, gas injection compression molding). A desired molded article can be obtained by combining injection molding or injection compression molding techniques with so-called foam molding techniques or expansion molding techniques.
For the molding of the polypropylene resin composition, various types of molding such as hollow molding, extrusion molding, compression (press) molding, foaming (expansion) molding, sheet molding, thermoforming, stamping molding, powder molding, etc., as necessary. A molding method can also be applied, whereby a desired molded body can be obtained.

2.用途、その他
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)と衝撃性および透明性に優れているため、それを原料とする原着材料は成形性、剛性(曲げ弾性率)と衝撃性に加え、発色性が良好である。その為、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドア、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途に、好適に用いることができる
2. Applications and others Since the polypropylene resin composition of the present invention is excellent in rigidity (flexural modulus), impact properties and transparency in addition to moldability, the raw material made from the raw material is moldability, rigidity ( In addition to flexural modulus and impact properties, it has good color development. Therefore, automotive interior and exterior such as instrument panels, glove boxes, console boxes, door trims, armrests, grip knobs, various trims, ceiling parts, housings, pillars, mudguards, bumpers, fenders, back doors, fan shrouds, etc. It can be suitably used for applications such as parts in engine rooms, electric and electronic equipment parts such as TVs and vacuum cleaners, various industrial parts, housing equipment parts such as toilet seats, and building material parts.

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体が良好な剛性(曲げ弾性率)を示すということは、実用に際し十分な剛性を有していることを意味する。その剛性(曲げ弾性率)の測定は、JIS K7203に準拠して、試験温度=23℃で測定された値で、単位はMPaである。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体においては、曲げ弾性率が1000MPa以上であると実用に供することが可能であり、良好である。特に、引張強さが1100MPa以上であると好ましい。   The fact that the polypropylene-based resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material show good rigidity (flexural modulus) has sufficient rigidity in practical use. Means that. The measurement of the rigidity (flexural modulus) is a value measured at a test temperature = 23 ° C. according to JIS K7203, and the unit is MPa. In the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material, it can be put to practical use when the bending elastic modulus is 1000 MPa or more. In particular, the tensile strength is preferably 1100 MPa or more.

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体が良好な衝撃強度を示すということは、実際の使用時に、衝撃によるエネルギーを吸収し、高い衝撃強度を有していることを意味する。その衝撃強度の測定は、JIS K7111に準拠し、試験温度=23℃にて測定した値で、単位はkJ/mである。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体においては、衝撃強度が27kJ/m以上であると、実用に供することが可能であり、良好である。特に、衝撃強度が30kJ/m以上であると、好ましい。 The polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded article made from the raw material show good impact strength. It means having strength. The measurement of the impact strength is a value measured at a test temperature = 23 ° C. according to JIS K7111, and the unit is kJ / m 2 . In the polypropylene resin composition and the molded body thereof according to the present invention, when the impact strength is 27 kJ / m 2 or more, it can be put to practical use and is good. In particular, the impact strength is preferably 30 kJ / m 2 or more.

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体が良好な成形性を示すということは、種々の成形体を容易に製造し得ることを意味する。その成形性の評価は、MFRの測定値によって行われ、JIS K7210に準拠し、試験温度=230℃、荷重=2.16kgで測定した値で、単位はg/10分である。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体においては、MFRが20g/10分以上であると、実用に供することが可能であり、良好である。特に、MFRが25g/10分以上であると好ましい。   The fact that the polypropylene-based resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material and the molded body made from the raw material exhibit good moldability means that various molded bodies can be easily produced. . The moldability is evaluated based on the measured value of MFR, measured in accordance with JIS K7210 at a test temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kg, and the unit is g / 10 minutes. In the polypropylene resin composition of the present invention and the molded product thereof, when the MFR is 20 g / 10 min or more, it can be put to practical use and is good. In particular, the MFR is preferably 25 g / 10 min or more.

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体が良好な透明性を示すということは、種々の顔料を用いて原着材料とした時の、発色性が良好であることを意味する。その透明性の評価は、JIS K7105に準拠し測定されたヘーズの値によって評価される。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体においては、ヘーズが90以下であると実用に供することが可能であり、良好である。特に、ヘーズが60以下であると好ましい。   The polypropylene-based resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material exhibit good transparency means that when the raw material is made using various pigments, It means that color developability is good. The transparency is evaluated by the haze value measured according to JIS K7105. In the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the raw material, and the molded body made from the raw material, the haze of 90 or less can be put to practical use and is good. In particular, the haze is preferably 60 or less.

本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例で用いた評価法、分析の各法および材料は、以下の通りである。
EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.
The evaluation methods, analysis methods and materials used in the examples are as follows.

1.評価方法、分析方法
(1)メルトフローレート(MFR):
JIS K7210に準拠し、試験温度=230℃、荷重=2.16kgで測定した(単位はg/10分)。
なお、ポリプロピレン系樹脂組成物全体のMFRについては、以下の評価基準で、成形性の判定を行った。
○:20g/10分以上。
×:20g/10分未満。
1. Evaluation method, analysis method (1) Melt flow rate (MFR):
In accordance with JIS K7210, measurement was performed at a test temperature = 230 ° C. and a load = 2.16 kg (unit: g / 10 minutes).
In addition, about the MFR of the whole polypropylene resin composition, the moldability was determined according to the following evaluation criteria.
○: 20 g / 10 min or more.
X: Less than 20 g / 10 minutes.

(2)曲げ弾性率
JIS K7203に準拠し、試験温度23℃、試験速度2.0mm/分で測定した(単位はMPa)。試験片は、東芝機械社製EC75SX射出成形機を用い、成形温度200℃、金型温度40℃で厚さ4.0mm、幅10.0mm、長さ80.0mmの試験片を成形し使用した。
なお、ポリプロピレン系樹脂組成物全体の曲げ弾性率については、以下の評価基準で、判定を行った。
○:1000MPa以上。
×:1000MPa未満。
(2) Flexural modulus Measured according to JIS K7203 at a test temperature of 23 ° C. and a test speed of 2.0 mm / min (unit: MPa). The test piece used was an EC75SX injection molding machine manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd., and a test piece having a thickness of 4.0 mm, a width of 10.0 mm, and a length of 80.0 mm was molded and used at a molding temperature of 200 ° C. and a mold temperature of 40 ° C. .
In addition, about the bending elastic modulus of the whole polypropylene resin composition, it determined by the following evaluation criteria.
○: 1000 MPa or more.
X: Less than 1000 MPa.

(3)衝撃強度(シャルピー衝撃強度(ノッチ付)):
JIS K7111(ノッチ付)に準拠し、試験温度23℃で測定した(単位はkJ/m)。試験片は、東芝機械社製EC75SX射出成形機を用い、成形温度200℃、金型温度40℃でノッチ付き(ノッチ半径0.25mm)、厚さ4.0mm、幅10.0mm、長さ80.0mmの試験片を成形し使用した。
なお、ポリプロピレン系樹脂組成物全体の衝撃強度については、以下の評価基準で、判定を行った。
○:30kJ/m以上。
△:27kJ/m以上、30kJ/m未満
×:27kJ/m未満。
(3) Impact strength (Charpy impact strength (notched)):
Based on JIS K7111 (with notch), it was measured at a test temperature of 23 ° C. (unit: kJ / m 2 ). The test piece was an EC75SX injection molding machine manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd., with a molding temperature of 200 ° C., a mold temperature of 40 ° C., and a notch (notch radius of 0.25 mm), a thickness of 4.0 mm, a width of 10.0 mm, and a length of 80 A 0.0 mm test piece was molded and used.
In addition, about the impact strength of the whole polypropylene resin composition, it determined by the following evaluation criteria.
○: 30 kJ / m 2 or more.
△: 27kJ / m 2 or more, 30 kJ / m 2 less ×: 27kJ / m less than 2.

(4)ヘーズ
下記の要領で試験片を作製し、JIS K7105に準拠し測定した。
・成形機:東芝機械社製EC20型射出成形機。
・金型:評価用試験片(80×40×1t(mm))1個取り。
・成形条件:成形温度200℃、金型温度40℃、射出圧力50MPa、射出時間8秒、冷却時間12秒。
なお、ポリプロピレン系樹脂組成物全体のヘーズについては、以下の評価基準で、判定を行った。
○:60以下。
△:60を超え、90以下
×:90を超える。
(4) Haze A test piece was prepared in the following manner and measured according to JIS K7105.
-Molding machine: Toshiba Machine EC20 type injection molding machine.
Mold: One test specimen for evaluation (80 × 40 × 1 t (mm)) is taken.
Molding conditions: molding temperature 200 ° C., mold temperature 40 ° C., injection pressure 50 MPa, injection time 8 seconds, cooling time 12 seconds.
In addition, about the haze of the whole polypropylene resin composition, it determined by the following evaluation criteria.
○: 60 or less.
Δ: Over 60, 90 or less ×: Over 90

(5)総合評価
メルトフローレート(MFR)、曲げ弾性率、シャルピー衝撃強度及びヘーズの4項目の判定結果に基づき、以下の評価基準で、総合評価を行った。以下の評価のうち、△、○の評価が実用可能なレベルである。
○:4項目についての評価が全て○であり、非常に良好である。
△:4項目について×評価が全く無く、△評価が存在するが実用可能である。
×:4項目について1つ以上の×評価が有り、実用に適していない。
(5) Comprehensive evaluation Based on the determination results of four items of melt flow rate (MFR), flexural modulus, Charpy impact strength and haze, comprehensive evaluation was performed according to the following evaluation criteria. Among the following evaluations, evaluations of Δ and ○ are practical levels.
○: All the evaluations on the four items are ○, which is very good.
Δ: There is no evaluation at all for the four items, and Δ evaluation exists but it is practical.
X: There are one or more x evaluations for four items, which are not suitable for practical use.

(6)引張強さ:
JIS K7161に準拠し、試験温度23℃、試験速度50mm/分で測定した(単位はMPa)。なお、試験片は、東芝機械社製EC75SX射出成形機を用い、成形温度200℃、金型温度40℃でダンベル形引張試験片(タイプA)を成形し使用した。
(6) Tensile strength:
Based on JIS K7161, the measurement was performed at a test temperature of 23 ° C. and a test speed of 50 mm / min (unit: MPa). The test piece used was an EC75SX injection molding machine manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd., and a dumbbell-shaped tensile test piece (type A) was molded at a molding temperature of 200 ° C. and a mold temperature of 40 ° C.

(7)融解ピーク温度(Tm):
セイコー・インスツルメンツ社製DSC6200型を用い、サンプル5.0mgを採り、200℃で5分間保持後、40℃まで10℃/分の降温スピードで結晶化させ、さらに10℃/分の昇温スピードで融解させて測定した。
(7) Melting peak temperature (Tm):
Using a Seiko Instruments DSC6200 model, take 5.0 mg of sample, hold it at 200 ° C for 5 minutes, crystallize it to 40 ° C at a rate of 10 ° C / min. Measured after melting.

(8)α−オレフィンの含有量(エチレン含有量)
プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体として用いたプロピレン−エチレンランダム共重合体中のエチレン含有量は、プロトン完全デカップリング法により、以下の条件に従って、13C−NMRスペクトルを解析することにより求めた。
・機種:日本電子(株)製 GSX−400(炭素核共鳴周波数100MHz以上)
・溶媒:o−ジクロベンゼン+重ベンゼン(4:1(体積比))
・濃度:100mg/mL
・温度:130℃
・パルス角:90°
・パルス間隔:15秒
・積算回数:5,000回以上
スペクトルの帰属は、例えば、Macromolecules 17,1950 (1984)などを参考に行えばよい。上記条件により測定されたスペクトルの帰属は、下記表1の通りである。表1中Sαα等の記号は、Carmanら(Macromolecules 10,536(1977))の表記法に従い、Pは、メチル炭素、Sは、メチレン炭素、Tは、メチン炭素を、それぞれ表わす。
(8) α-olefin content (ethylene content)
The ethylene content in the propylene-ethylene random copolymer used as the propylene-α-olefin random copolymer was determined by analyzing a 13 C-NMR spectrum according to the following conditions by a proton complete decoupling method. .
-Model: GSX-400 (carbon nuclear resonance frequency of 100 MHz or more) manufactured by JEOL Ltd.
Solvent: o-dichlorobenzene + heavy benzene (4: 1 (volume ratio))
Concentration: 100 mg / mL
・ Temperature: 130 ℃
・ Pulse angle: 90 °
・ Pulse interval: 15 seconds ・ Number of integrations: 5,000 times or more The attribution of the spectrum may be performed with reference to Macromolecules 17, 1950 (1984), for example. The attribution of spectra measured under the above conditions is as shown in Table 1 below. Table 1 Symbols such as S alpha alpha in accordance with conventions of Carman et al. (Macromolecules 10,536 (1977)), P is methyl carbon, S is a methylene carbon, T is a methine carbon represented respectively.

Figure 2017075209
Figure 2017075209

以下、「P」を共重合体連鎖中のプロピレン単位、「E」をエチレン単位とすると、連鎖中には、PPP、PPE、EPE、PEP、PEE、およびEEEの6種類のトリアッドが存在し得る。Macromolecules 15,1150 (1982)などに記されているように、これらトリアッドの濃度と、スペクトルのピーク強度とは、以下の(1)〜(6)の関係式で結び付けられる。
[PPP]=k×I(Tββ) …(1)
[PPE]=k×I(Tβδ) …(2)
[EPE]=k×I(Tδδ) …(3)
[PEP]=k×I(Sββ) …(4)
[PEE]=k×I(Sβδ) …(5)
[EEE]=k×{I(Sδδ)/2+I(Sγδ)/4} …(6)
ここで[ ]はトリアッドの分率を示し、例えば、[PPP]は、全トリアッド中のPPPトリアッドの分率である。したがって、
[PPP]+[PPE]+[EPE]+[PEP]+[PEE]+[EEE]=1 … (7)
である。
また、kは定数であり、Iはスペクトル強度を示し、例えば、I(Tββ)はTββに帰属される28.7ppmのピークの強度を意味する。
上記(1)〜(7)の関係式を用いることにより、各トリアッドの分率が求まり、さらに下式によりエチレン含有量が求まる。
エチレン含有量(モル%)=([PEP]+[PEE]+[EEE])×100
なお、本発明に係るプロピレンランダム共重合体には、少量のプロピレン異種結合(2,1−結合及び/又は1,3−結合)が含まれ、それにより、表2の微小なピークを生じる。
Hereinafter, when “P” is a propylene unit in a copolymer chain and “E” is an ethylene unit, six types of triads of PPP, PPE, EPE, PEP, PEE, and EEE may exist in the chain. . As described in Macromolecules 15, 1150 (1982), the concentration of these triads and the peak intensity of the spectrum are linked by the following relational expressions (1) to (6).
[PPP] = k × I (T ββ ) (1)
[PPE] = k × I (T βδ ) (2)
[EPE] = k × I (T δδ ) (3)
[PEP] = k × I (S ββ ) (4)
[PEE] = k × I (S βδ ) (5)
[EEE] = k × {I (S δδ ) / 2 + I (S γδ ) / 4} (6)
Here, [] indicates the fraction of triads, for example, [PPP] is the fraction of PPP triads in all triads. Therefore,
[PPP] + [PPE] + [EPE] + [PEP] + [PEE] + [EEE] = 1 (7)
It is.
Further, k is a constant, I indicates the spectral intensity, and for example, I (T ββ ) means the intensity of the peak at 28.7 ppm attributed to T ββ .
By using the relational expressions (1) to (7) above, the fraction of each triad is obtained, and the ethylene content is obtained from the following expression.
Ethylene content (mol%) = ([PEP] + [PEE] + [EEE]) × 100
The propylene random copolymer according to the present invention contains a small amount of a propylene hetero bond (2,1-bond and / or 1,3-bond), thereby producing the minute peak shown in Table 2.

Figure 2017075209
Figure 2017075209

正確なエチレン含有量を求めるには、これら異種結合に由来するピークも考慮して計算に含める必要があるが、異種結合由来のピークの完全な分離・同定が困難であり、また、異種結合量が少量であることから、プロピレン−エチレンランダム共重合体のエチレン含有量は、実質的に異種結合を含まないチーグラー・ナッタ系触媒で製造された共重合体の解析と同じく式(1)〜(7)の関係式を用いて求めることとする。
エチレン含有量のモル%から重量%への換算は、以下の式を用いて行う。
エチレン含有量(重量%)=(28×X/100)/{28×X/100+42×(1−X/100)}×100
ここで、Xは、モル%表示でのエチレン含有量である。
In order to obtain an accurate ethylene content, it is necessary to include the peaks derived from these heterogeneous bonds in the calculation, but it is difficult to completely separate and identify the peaks derived from the heterogeneous bonds. Therefore, the ethylene content of the propylene-ethylene random copolymer is the same as in the analysis of the copolymer produced with a Ziegler-Natta catalyst that does not substantially contain a heterogeneous bond. It is determined using the relational expression 7).
The conversion of the ethylene content from mol% to wt% is performed using the following formula.
Ethylene content (% by weight) = (28 × X / 100) / {28 × X / 100 + 42 × (1−X / 100)} × 100
Here, X is the ethylene content in mol%.

(9)密度
JIS K7112に準拠し、試験温度=23℃にて測定した。試験片は、東芝機械社製EC75SX射出成形機を用い、成形温度200℃、金型温度40℃で厚さ4.0mm、幅10.0mm、長さ80.0mmの試験片を成形し使用した。
(9) Density Based on JIS K7112, it was measured at a test temperature of 23 ° C. The test piece used was an EC75SX injection molding machine manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd., and a test piece having a thickness of 4.0 mm, a width of 10.0 mm, and a length of 80.0 mm was molded and used at a molding temperature of 200 ° C. and a mold temperature of 40 ° C. .

2.材料
(1)成分(A):
(1−1)成分(A1):プロピレン単独重合体
・A1−a:ノバテックPP、MA04A(日本ポリプロ社製)
チーグラー系触媒を用いて製造されたプロピレン単独重合体、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)40g/10分、融解ピーク温度(Tm)=166℃、引張強さ:40MPa、密度0.900g/cm
2. Material (1) Component (A):
(1-1) Component (A1): Propylene homopolymer A1-a: Novatec PP, MA04A (manufactured by Nippon Polypro)
Propylene homopolymer produced using a Ziegler catalyst, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 40 g / 10 min, melting peak temperature (Tm) = 166 ° C., tensile strength: 40 MPa, density 0.900 g / cm 3 .

(1−2)成分(A2):プロピレン−α−オレフィン共重合体
・A2−a:ウィンテック、WMG03(日本ポリプロ社製)
メタロセン系触媒を用いて製造された、プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン濃度:0.9重量%)、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)30g/10分、融解ピーク温度(Tm)=142℃、引張強さ:30MPa。
(1-2) Component (A2): Propylene-α-olefin copolymer A2-a: Wintech, WMG03 (manufactured by Nippon Polypro)
Propylene-ethylene random copolymer (ethylene concentration: 0.9% by weight), melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 30 g / 10 min, melting peak temperature, produced using a metallocene catalyst (Tm) = 142 ° C., tensile strength: 30 MPa.

(2)成分(B)
以下、成分(B)の密度は、カタログ値である。
(2−1)成分(B1):エチレン−α−オレフィンエラストマー
・B1−a:エンゲージ、EG8200(ダウ・ケミカル社製)
エチレン−オクテン共重合エラストマー、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)10g/10分、密度0.870g/cm、形状=ペレット。
(2) Component (B)
Hereinafter, the density of the component (B) is a catalog value.
(2-1) Component (B1): Ethylene-α-olefin elastomer B1-a: Engagement, EG8200 (manufactured by Dow Chemical Company)
Ethylene-octene copolymer elastomer, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 10 g / 10 min, density 0.870 g / cm 3 , shape = pellet.

(2−2)成分(B1):エチレン−α−オレフィンエラストマー
・B1−b:タフマー、A4070S(三井化学株式会社製)
エチレン−ブテン共重合エラストマー、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)6.7g/10分、密度0.870g/cm、形状=ペレット。
(2-2) Component (B1): Ethylene-α-olefin elastomer B1-b: Tuffmer, A4070S (Mitsui Chemicals)
Ethylene-butene copolymer elastomer, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 6.7 g / 10 min, density 0.870 g / cm 3 , shape = pellet.

(2−3)成分(B1):エチレン−α−オレフィンエラストマー
・B1−c:タフマー、A4050S(三井化学株式会社製)
エチレン−ブテン共重合エラストマー、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)6.7g/10分、密度0.864g/cm、形状=ペレット。
(2-3) Component (B1): Ethylene-α-olefin elastomer B1-c: Tafmer, A4050S (Mitsui Chemicals)
Ethylene-butene copolymer elastomer, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 6.7 g / 10 min, density 0.864 g / cm 3 , shape = pellet.

(2−4)成分(B1):エチレン−α−オレフィンエラストマー
・B1−d:タフマー、A1050S(三井化学株式会社製)
エチレン−ブテン共重合エラストマー、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)2.2g/10分、密度0.862g/cm、形状=ペレット。
(2-4) Component (B1): Ethylene-α-olefin elastomer B1-d: Tuffmer, A1050S (Mitsui Chemicals)
Ethylene-butene copolymer elastomer, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 2.2 g / 10 min, density 0.862 g / cm 3 , shape = pellet.

(2−5)成分(B2):スチレン系エラストマー
・B2−a:タフテック、H1062(旭化成社製)
水添スチレン系熱可塑性エラストマー、メルトフローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重)4.5g/10分、密度0.890g/cm、形状=ペレット。
(2-5) Component (B2): Styrenic elastomer B2-a: Tuftec, H1062 (Asahi Kasei Co., Ltd.)
Hydrogenated styrene-based thermoplastic elastomer, melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) 4.5 g / 10 min, density 0.890 g / cm 3 , shape = pellet.

3.実施例及び比較例
[実施例1〜5及び比較例1]
(1)ポリプロピレン系樹脂組成物の製造及び評価
表3に示す割合の前記成分(A)及び成分(B)と、成分(A)及び成分(B)の合計100重量部当たり、BASF社製「IRGANOX1010」を0.1重量部と、BASF社製「IRGAFOS168」を0.05重量部とを混合し、混練装置(テクノベル社製「KZW−15−MG」型2軸押出機)を用いて、混練条件:温度=200℃、スクリュー回転数=400rpm、吐出量=3kg/Hrにて混練、造粒し、ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを製造した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物について、評価を行った。結果を表3に示す。
なお、表3において、各成分の配合量は成分(A)と成分(B)との合計に対する重量%で示した。また、カッコ内の数値は、成分(A)((A1)と(A2)との合計)に対する(A1)及び(A2)の重量%、又は成分(B)((B1)と(B2)との合計)に対する(B1)及び(B2)の重量%を示している。
3. Examples and Comparative Examples [Examples 1 to 5 and Comparative Example 1]
(1) Production and Evaluation of Polypropylene Resin Composition Per 100 parts by weight of the total amount of the component (A) and component (B) and the component (A) and component (B) shown in Table 3 0.1 part by weight of IRGANOX1010 "and 0.05 part by weight of" IRGAFOS168 "manufactured by BASF are mixed, and using a kneading apparatus (" KZW-15-MG "type twin screw extruder manufactured by Technobel) Kneading conditions: Temperature = 200 ° C., screw rotation speed = 400 rpm, discharge rate = 3 kg / Hr, kneading and granulating to produce polypropylene resin composition pellets. The obtained polypropylene resin composition was evaluated. The results are shown in Table 3.
In Table 3, the blending amount of each component is shown as% by weight with respect to the total of component (A) and component (B). The numerical values in parentheses are the weight percentages of (A1) and (A2) relative to component (A) (the sum of (A1) and (A2)), or component (B) ((B1) and (B2) %) Of (B1) and (B2).

Figure 2017075209
Figure 2017075209

4.評価
表3に示す結果から、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体の発明要件を満たしている実施例1〜5は、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性および透明性に優れている。透明性に優れていることは、顔料(光輝材)を用いて原着材料とした時に、発色性が良好であることを意味する。
このように、実施例1〜5は全ての評価に於いて良好または実用レベルに達していると判定されるため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドア、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途のうち、顔料(光輝材)を入れる用途に於いて、好適に用いることができることが明白になっている。
4). Evaluation From the results shown in Table 3, Examples 1 to 5 satisfying the invention requirements of the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from the same and the molded body made from the raw material, the moldability In addition, it has excellent rigidity (flexural modulus), impact properties and transparency. The excellent transparency means that the color developability is good when a pigment (brighting material) is used as an original material.
Thus, since Examples 1 to 5 are judged to have reached good or practical levels in all evaluations, the polypropylene resin composition of the present invention includes an instrument panel, a glove box, a console box, Door trims, armrests, grip knobs, various trims, ceiling parts, housings, pillars, mudguards, bumpers, fenders, back doors, fan shrouds, and other automotive interior and engine room parts, TVs, vacuum cleaners, etc. It has become clear that it can be suitably used in applications where pigments (brilliant materials) are used among applications such as electrical / electronic equipment parts, various industrial parts, toilet equipment parts such as toilet seats, and building material parts. .

一方、上記本発明の特定事項を満たさない、比較例1に示す組成を持ったポリプロピレン系樹脂組成物は、これらの性能バランスが不良で、少なくとも何れか1つの評価項目で実用できないと、判定されており、実施例1〜5に対して見劣りしている。   On the other hand, the polypropylene resin composition having the composition shown in Comparative Example 1 that does not satisfy the specific matters of the present invention is determined to have a poor performance balance and cannot be practically used in at least one of the evaluation items. It is inferior to Examples 1-5.

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、それを原料とする原着材料及びそれを原料とする成形体は、成形性に加え、剛性(曲げ弾性率)、衝撃性および透明性に優れている。そのため、インストルメントパネル、グローブボックス、コンソールボックス、ドアトリム、肘掛け、グリップノブ、各種トリム類、天井部品、ハウジング類、ピラー類、マッドガード、バンパー、フェンダー、バックドア、ファンシュラウドなどの自動車用内外装及びエンジンルーム内部品をはじめ、テレビ・掃除機などの電気電子機器部品、各種工業部品、便座などの住宅設備機器部品、建材部品などの用途のうち、顔料(光輝材)を入れる用途に於いて、好適に用いることができる。   In addition to moldability, the polypropylene resin composition of the present invention, the raw material made from it and the molded body made from it are excellent in rigidity (flexural modulus), impact and transparency. Therefore, automotive interior and exterior such as instrument panels, glove boxes, console boxes, door trims, armrests, grip knobs, various trims, ceiling parts, housings, pillars, mudguards, bumpers, fenders, back doors, fan shrouds, etc. Among applications such as engine room parts, electrical and electronic equipment parts such as TVs and vacuum cleaners, various industrial parts, housing equipment parts such as toilet seats, building material parts, etc. It can be used suitably.

Claims (7)

成分(A)及び(B)の合計100重量%基準で、下記の条件(A−i)〜(A−iii)を満足する成分(A)55〜85重量%と、下記の条件(B−i)を満足する成分(B)15〜45重量%とを含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
条件(A−i):成分(A)は、下記の条件(A1−i)〜(A1−iii)を満足するプロピレン単独重合体(A1)40〜90重量%と、下記の条件(A2−i)〜(A2−iv)を満足するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)10〜60重量%とを含有する(但し、プロピレン単独重合体(A1)とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)との合計を100重量%とする)。
条件(A1−i):プロピレン単独重合体(A1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A1−ii):DSC法による測定において、プロピレン単独重合体(A1)は、150〜175℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A1−iii):プロピレン単独重合体(A1)のJIS K7161により測定された引張強さが25〜50MPaである。
条件(A2−i):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(A2−ii):DSC法による測定において、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)は、110〜150℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(A2−iii):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のJIS K7161により測定された引張強さが15〜35MPaである。
条件(A2−iv):プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)のα−オレフィンは、炭素原子数が2〜8のα−オレフィン(但し、炭素原子数3を除く)であり、かつ該α−オレフィンの含有量は、0.1〜5重量%である(但し、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)中のプロピレン及びα−オレフィン含有量の合計を100重量%とする)。
条件(A−ii):成分(A)全体のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜200g/10分である。
条件(A−iii):DSC法による測定において、成分(A)は、110〜175℃の範囲に融解ピーク温度(Tm)のピークを示す。
条件(B−i): 成分(B)は、下記の条件(B1−i)〜(B1−iii)を満足する成分(B1)と、下記の条件(B2−i)〜(B2−iii)を満足する成分(B2)とからなる群から選ばれる少なくとも一種のエラストマーである。
条件(B1−i):成分(B1)は、エチレン−α−オレフィンエラストマーであって、該α−オレフィンは、炭素原子数が4〜8のα−オレフィンである。
条件(B1−ii):成分(B1)の密度が0.86〜0.92g/cmである。
条件(B1−iii):成分(B1)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5〜100g/10分である。
条件(B2−i):成分(B2)は、スチレン系エラストマーである。
条件(B2−ii):成分(B2)の密度が0.88〜0.94g/cmである。
条件(B2−iii):成分(B2)のメルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が1〜30g/10分である。
Component (A) 55-85% by weight satisfying the following conditions (Ai) to (A-iii) on the basis of the total of 100% by weight of components (A) and (B), and the following conditions (B- A polypropylene resin composition comprising a component (B) satisfying i) in an amount of 15 to 45% by weight.
Condition (Ai): Component (A) is a propylene homopolymer (A1) that satisfies the following conditions (A1-i) to (A1-iii): 40 to 90% by weight; i) to (A2-iv) satisfying 10 to 60% by weight of a propylene-α-olefin random copolymer (A2) (provided that the propylene homopolymer (A1) and the propylene-α-olefin random copolymer) The total with the polymer (A2) is 100% by weight).
Condition (A1-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene homopolymer (A1) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A1-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene homopolymer (A1) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 150 to 175 ° C.
Condition (A1-iii): The tensile strength of propylene homopolymer (A1) measured by JIS K7161 is 25-50 MPa.
Condition (A2-i): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 0.5 to 100 g / 10 min.
Condition (A2-ii): In the measurement by the DSC method, the propylene-α-olefin random copolymer (A2) exhibits a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 150 ° C.
Condition (A2-iii): The tensile strength of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) measured by JIS K7161 is 15 to 35 MPa.
Condition (A2-iv): The α-olefin of the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is an α-olefin having 2 to 8 carbon atoms (excluding 3 carbon atoms), and The α-olefin content is 0.1 to 5% by weight (provided that the total content of propylene and α-olefin in the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is 100% by weight. ).
Condition (A-ii): The entire component (A) has a melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of 0.5 to 200 g / 10 minutes.
Condition (A-iii): In the measurement by the DSC method, the component (A) shows a peak of melting peak temperature (Tm) in the range of 110 to 175 ° C.
Condition (Bi): Component (B) includes component (B1) satisfying the following conditions (B1-i) to (B1-iii) and the following conditions (B2-i) to (B2-iii): At least one elastomer selected from the group consisting of the component (B2) satisfying
Condition (B1-i): Component (B1) is an ethylene-α-olefin elastomer, and the α-olefin is an α-olefin having 4 to 8 carbon atoms.
Condition (B1-ii): The density of the component (B1) is 0.86 to 0.92 g / cm 3 .
Condition (B1-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B1) is 0.5 to 100 g / 10 minutes.
Condition (B2-i): Component (B2) is a styrene elastomer.
Condition (B2-ii): The density of the component (B2) is 0.88 to 0.94 g / cm 3 .
Condition (B2-iii): The melt flow rate (230 ° C., 2.16 kg load) of the component (B2) is 1 to 30 g / 10 minutes.
ポリプロピレン系樹脂組成物が、更に下記条件(ア)を満足する請求項1に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件(ア):プロピレン単独重合体(A1)を構成するプロピレン単独重合体のうち、最も密度が高いプロピレン単独重合体(A1‘)の密度d(A1’)と、成分(B)を構成するエラストマ―のうち、最も密度が低い成分(B‘)の密度d(B’)とが、以下の式(1)の関係を満足する。
1.0≧d(B‘)/d(A1’)≧0.963 式(1)
The polypropylene resin composition according to claim 1, wherein the polypropylene resin composition further satisfies the following condition (a).
Condition (a): Among the propylene homopolymers constituting the propylene homopolymer (A1), the density d (A1 ′) of the propylene homopolymer (A1 ′) having the highest density and the component (B) are constituted. Among the elastomers, the density d (B ′) of the lowest density component (B ′) satisfies the relationship of the following formula (1).
1.0 ≧ d (B ′) / d (A1 ′) ≧ 0.963 Formula (1)
成分(B)が、成分(B1)としてエチレン−オクテンエラストマーを含む請求項1又は2に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。   The polypropylene resin composition according to claim 1 or 2, wherein the component (B) contains an ethylene-octene elastomer as the component (B1). 成分(B)が、成分(B1)及び成分(B2)を共に含み、かつ下記の条件(B−ii)を満足する請求項1乃至3の何れか1項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件(B−ii)
成分(B)は、成分(B1)60〜95重量%と、成分(B2)5〜40重量%とを含有する(但し、成分(B1)と成分(B2)との合計を100重量%とする)。
The polypropylene resin composition according to any one of claims 1 to 3, wherein the component (B) includes both the component (B1) and the component (B2) and satisfies the following condition (B-ii).
Condition (B-ii)
The component (B) contains 60 to 95% by weight of the component (B1) and 5 to 40% by weight of the component (B2) (provided that the total of the component (B1) and the component (B2) is 100% by weight. To do).
プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体(A2)がメタロセン系ランダム共重合体である請求項1乃至4の何れか1項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。   The polypropylene resin composition according to any one of claims 1 to 4, wherein the propylene-α-olefin random copolymer (A2) is a metallocene random copolymer. 請求項1乃至5の何れか1項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物と、顔料とが原料である原着材料。   A raw material made from the polypropylene resin composition according to any one of claims 1 to 5 and a pigment. 請求項6に記載の原着材料が原料である成形体。   The molded object whose raw material of Claim 6 is a raw material.
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