JP2017015543A - Tritium concentration measurement device and tritium separation system - Google Patents

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JP2017015543A JP2015132069A JP2015132069A JP2017015543A JP 2017015543 A JP2017015543 A JP 2017015543A JP 2015132069 A JP2015132069 A JP 2015132069A JP 2015132069 A JP2015132069 A JP 2015132069A JP 2017015543 A JP2017015543 A JP 2017015543A
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慎吾 山▲崎▼
Shingo Yamazaki
慎吾 山▲崎▼
隆 霜島
Takashi Shimojima
隆 霜島
大胤 堤
Otane Tsutsumi
大胤 堤
石原 伸夫
Nobuo Ishihara
伸夫 石原
眞樹 今野
Masaki Konno
眞樹 今野
良太 平野
Ryota Hirano
良太 平野
涼吉 ▲濱▼口
涼吉 ▲濱▼口
Ryokichi Hamaguchi
洋介 向井
Yosuke Mukai
洋介 向井
田村 和久
Kazuhisa Tamura
和久 田村
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a tritium concentration measurement device that continuously measures the concentration of tritium in a tritium-containing water.SOLUTION: The tritium concentration measurement device causes tritium to be adsorbed by immersing a main body having a tritium adsorbent containing manganese oxide with a spinel crystal structure containing hydrogen or lithium, into a tritium-containing water, and measures the concentration of tritium based on the physical quantity showing an index of an electron beam from the absorbed tritium.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本開示は、トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測するトリチウム濃度計測装置、及び、該トリチウム濃度計測装置を備えるトリチウム分離システムに関する。   The present disclosure relates to a tritium concentration measuring device that measures the tritium concentration of tritium-containing water, and a tritium separation system including the tritium concentration measuring device.

核分裂反応を利用する原子力施設では、核分裂反応によって生じた放射性物質を含む廃水が生成される。このような廃水には様々な放射性物質が含まれている。セシウムやストロンチウムをはじめとする大半の放射性物質は、技術の進歩によって、既存の浄化設備でも比較的除去可能であるが、トリチウム(T)のように分離が困難な物質も存在する。特にトリチウムは水素(H)の放射性同位体であり、典型的には、同位体水(TO、THO)やトリチウムイオン()として通常の水(HO)の中に存在するため、他の同位体と分離することが困難である。 In a nuclear facility that uses a fission reaction, wastewater containing radioactive materials generated by the fission reaction is generated. Such wastewater contains various radioactive substances. Most radioactive materials such as cesium and strontium can be relatively removed by existing purification facilities due to technological advances, but there are also materials that are difficult to separate such as tritium (T). In particular, tritium is a radioisotope of hydrogen (H), and is typically present in normal water (H 2 O) as isotope water (T 2 O, THO) or tritium ion ( 3 T + ). Therefore, it is difficult to separate from other isotopes.

トリチウムの分離技術として、他の同位体との僅かな沸点差を利用する蒸留プロセスが知られているが、大がかりな設備が必要となるためコストが高く、大容量の廃水処理には向いていない。またトリチウム含有水の分離以外による処理方法としては、長期的に廃水を貯留することによって放射能減衰を図る方法もあるが、トリチウムの半減期は約12年と長い。そのため、やはり大容量の廃水を処理するためには大規模な貯留設備が必要となってしまい、適していない。   As a tritium separation technology, a distillation process that uses a slight difference in boiling point from other isotopes is known, but it requires a large amount of equipment and is expensive and unsuitable for treating large volumes of wastewater. . Further, as a treatment method other than the separation of tritium-containing water, there is a method of attenuating radioactivity by storing wastewater for a long time, but the half-life of tritium is as long as about 12 years. Therefore, in order to treat a large amount of wastewater, a large-scale storage facility is required, which is not suitable.

このような課題を解決するための一つの手掛かりとして、特許文献1では、トリチウムを吸着により分離可能な新規な材料として、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンが開示されている。このような新規材料による吸着反応では、従来の蒸留プロセスに比べてエネルギー消費が少なく、簡易な設備でトリチウム分離が可能であることが期待されている。   As one clue for solving such a problem, Patent Document 1 discloses hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure as a novel material capable of separating tritium by adsorption. In such an adsorption reaction using a new material, it is expected that the energy consumption is less than that of a conventional distillation process, and tritium can be separated with simple equipment.

国際公開WO2015/037734A1International Publication WO2015 / 037734A1

特許文献1によれば、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンによるトリチウム吸着効果は、該物質がトリチウム含有水と接触した後、しばらくの間は良好に得られる一方で、所定時間が経過すると一度吸着されたトリチウムが放出される性質が示されている。そのため、トリチウム含有水からトリチウム分離を行う際には、然るべきタイミングでトリチウム含有水からトリチウム吸着材を離脱させなければ、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムが再びトリチウム含有水に放出されてしまい、トリチウムの分離性能が低下してしまうという問題がある。   According to Patent Document 1, the tritium adsorption effect by hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure is obtained for a while after the substance comes into contact with tritium-containing water, while the predetermined time is It shows the property that once adsorbed tritium is released. Therefore, when separating tritium from tritium-containing water, if the tritium adsorbent is not released from the tritium-containing water at an appropriate timing, the tritium adsorbed on the tritium adsorbent will be released again into the tritium-containing water. There is a problem in that the separation performance of the is reduced.

このような問題を解決するためには、処理対象であるトリチウム含有水についてトリチウム濃度を連続的に監視し、トリチウム濃度が十分に低減されたタイミングで吸着処理を終了させることで、その後のトリチウム放出による濃度悪化を回避する必要がある。ここでトリチウム濃度の測定手法の幾つかは従来から知られているものも存在するが、これは以下に説明するように、上記用途には適さない。従来の典型的なトリチウム濃度の測定方法としては、例えば、測定対象であるトリチウム含有水を採取し、それを標準の発光物質を加えて標準セルに入れ、液体シンチレーションカウンタにて一定時間の発光量で検知する方法がある。この手法はバッチ式で実施されるため、特定の対象のトリチウム濃度を連続的に監視する用途には向いていない。また原子力設備で排出されるトリチウム含有水は例えば1MBq/L程度の低い線量率であるため、従来方法ではトリチウム濃度を定量的に測定するには分単位を要することからも、トリチウム濃度を監視する用途としては、タイムラグが大きく、向いていない。   In order to solve such problems, the tritium concentration of the tritium-containing water to be treated is continuously monitored, and the adsorption treatment is terminated at a timing when the tritium concentration is sufficiently reduced, so that the subsequent tritium release It is necessary to avoid the concentration deterioration due to. Here, some of the methods for measuring the tritium concentration are conventionally known, but as described below, this is not suitable for the above application. As a conventional method for measuring tritium concentration, for example, tritium-containing water to be measured is collected, added with a standard luminescent material, placed in a standard cell, and the amount of luminescence for a certain time using a liquid scintillation counter. There is a method to detect with. Because this approach is implemented in a batch mode, it is not suitable for applications that continuously monitor the tritium concentration of a particular target. Since tritium-containing water discharged from nuclear facilities has a low dose rate of, for example, about 1 MBq / L, the tritium concentration is monitored because the conventional method requires a minute unit to measure the tritium concentration quantitatively. As a use, the time lag is large and it is not suitable.

本発明の少なくとも1実施形態は上述の問題点に鑑みなされたものであり、トリチウム含有水のトリチウム濃度を連続的に計測可能なトリチウム濃度計測装置、及び、当該トリチウム濃度計測装置を備えるトリチウム分離システムを提供することを目的とする。   At least one embodiment of the present invention has been made in view of the above-described problems, and a tritium concentration measuring device capable of continuously measuring the tritium concentration of tritium-containing water, and a tritium separation system including the tritium concentration measuring device. The purpose is to provide.

(1)本発明の少なくとも1実施形態に係るトリチウム濃度計測装置は上記課題を解決するために、トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測するトリチウム濃度計測装置であって、本体と、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含み、前記本体に前記トリチウム含有水に接触可能に配置されたトリチウム吸着材と、前記トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線の指標を示す物理量を計測する計測手段と、前記物理量に基づいて、前記トリチウム濃度を算出する算出手段とを備える。 (1) A tritium concentration measuring apparatus according to at least one embodiment of the present invention is a tritium concentration measuring apparatus for measuring the tritium concentration of tritium-containing water in order to solve the above-described problem, and has a main body and a spinel crystal structure. A tritium adsorbent containing hydrogen or lithium-containing manganese oxide and arranged on the main body so as to be in contact with the tritium-containing water, and a physical quantity indicating an index of an electron beam from tritium adsorbed on the tritium adsorbent is measured. Measuring means, and calculating means for calculating the tritium concentration based on the physical quantity.

上記(1)の構成によれば、トリチウム吸着材が設けられた本体が測定対象であるトリチウム含有水に浸漬されると、トリチウム吸着材がトリチウム含有水に接触し、トリチウム吸着材に含まれるスピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンにトリチウムが吸着される。計測手段はトリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線の指標を示す物理量を計測し、算出手段によってトリチウム濃度が算出される。ここで、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムはトリチウム含有水中に比べて大幅に濃縮されているため、計測手段はトリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線を計測することにより、良好な計測精度が得られる。このように本構成では、バッチ式ではなく、計測対象であるトリチウム含有水からトリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線を計測することによりトリチウム濃度が算出できる。これは、トリチウム濃度の連続的な監視にも適用可能である。   According to the configuration of (1) above, when the main body provided with the tritium adsorbent is immersed in the tritium-containing water to be measured, the tritium adsorbent comes into contact with the tritium-containing water, and the spinel contained in the tritium adsorbent. Tritium is adsorbed to hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a crystal structure. The measuring means measures a physical quantity indicating an index of an electron beam from tritium adsorbed on the tritium adsorbent, and the tritium concentration is calculated by the calculating means. Here, since the tritium adsorbed on the tritium adsorbent is greatly concentrated compared to the tritium-containing water, the measurement means can measure the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent, so that good measurement is possible. Accuracy is obtained. Thus, in this configuration, the tritium concentration can be calculated by measuring the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent from the tritium-containing water that is the measurement target, instead of the batch type. This is also applicable to continuous monitoring of tritium concentration.

(2)幾つかの実施形態では、上記(1)の構成において、前記本体は、接地線を介して接地された導体であり、前記計測手段は、前記物理量として前記接地線を流れる電流値を検知する。 (2) In some embodiments, in the configuration of (1), the main body is a conductor that is grounded via a ground wire, and the measurement unit calculates a current value flowing through the ground wire as the physical quantity. Detect.

上記(2)の構成によれば、接地線には、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムから放出される電子線によって電子の流れが誘起され、電流が流れる。この電流の大きさは、トリチウムの吸着量に対応するため、当該電流値を検知することによりトリチウム濃度を好適に計測できる。   According to the configuration of (2) above, an electron flow is induced in the ground wire by the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent, and a current flows. Since the magnitude of this current corresponds to the amount of tritium adsorbed, the tritium concentration can be suitably measured by detecting the current value.

(3)幾つかの実施形態では、上記(2)の構成において、複数の前記導体が前記接地線に対して並列に接続されており、前記計測手段は、前記物理量として、前記複数の導体から前記接地線に流れる電流値の合計を計測する。 (3) In some embodiments, in the configuration of the above (2), the plurality of conductors are connected in parallel to the ground line, and the measuring unit is configured as the physical quantity from the plurality of conductors. The total value of the current flowing through the ground line is measured.

上記(3)の構成によれば、例えばトリチウム含有水のトリチウム濃度が低いことによりトリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線が微弱である場合であっても、同等の構成を接地線に対して並列に複数設けることにより、各々からの電流値の合計を物理量として計測することで、濃度計測が可能となる。すなわち、高精度なトリチウム濃度が可能である。   According to the configuration of (3) above, even if the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent is weak due to, for example, the tritium concentration of the tritium-containing water being low, an equivalent configuration is used as the ground wire. On the other hand, by providing a plurality in parallel, the concentration can be measured by measuring the total current value from each as a physical quantity. That is, a highly accurate tritium concentration is possible.

(4)幾つかの実施形態では、上記(1)の構成において、前記トリチウム吸着材に接触して配置され、前記電子線により発行可能な蛍光体を更に備え、前記計測手段は、前記物理量として、前記蛍光体から発せられた光を計測する。 (4) In some embodiments, in the configuration of (1), the phosphor further includes a phosphor disposed in contact with the tritium adsorbent and issuable by the electron beam, and the measurement unit includes the physical quantity as the physical quantity. , Light emitted from the phosphor is measured.

上記(4)の構成によれば、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムから放出される電子線は、該トリチウム吸着材に接触する蛍光体を発光させる。蛍光体から発せられる光強度は、トリチウム吸着材の吸着量に依存するため、計測手段は発光量を物理量として検知することにより、トリチウム濃度を計測できる。   According to the configuration of (4) above, the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent causes the phosphor that contacts the tritium adsorbent to emit light. Since the light intensity emitted from the phosphor depends on the adsorption amount of the tritium adsorbent, the measurement means can measure the tritium concentration by detecting the light emission amount as a physical quantity.

(5)幾つかの実施形態では、上記(4)の構成において、前記本体は透過性材料を含み、外表面が前記トリチウム吸着材で覆われ、且つ、内表面が反射膜で覆われた円筒形状を有しており、前記計測手段は、前記円筒形状の内側を介して出力される光を前記物理量として計測する。 (5) In some embodiments, in the configuration of (4), the main body includes a permeable material, an outer surface is covered with the tritium adsorbent, and an inner surface is covered with a reflective film. The measuring means measures light output through the inside of the cylindrical shape as the physical quantity.

上記(5)の構成によれば、本体の外表面を覆うトリチウム吸着材に吸着されたトリチウムから放出される電子線によって蛍光体が発光する。蛍光体から発せられる光は、透明性材料を含む本体を透過し、円筒形状の内側を介して出力される。円筒形状の内表面は反射膜で覆われているため、蛍光体からの光は広範囲に亘って集光され、良好な計測精度が得られる。   According to the configuration of (5) above, the phosphor emits light by the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent covering the outer surface of the main body. The light emitted from the phosphor passes through the main body including the transparent material and is output through the inside of the cylindrical shape. Since the cylindrical inner surface is covered with a reflective film, the light from the phosphor is condensed over a wide range, and good measurement accuracy can be obtained.

(6)幾つかの実施形態では、上記(1)の構成において、前記本体は、前記電子線により発光可能な蛍光体を含む透過性材料からなり、前記本体と前記トリチウム吸着材との間に設けられ、接地線に接続された導体膜とを備え、前記計測手段は、前記物理量として前記接地線に流れる電流、及び、前記蛍光体から発せられる光を計測する。 (6) In some embodiments, in the configuration of (1), the main body is made of a transmissive material including a phosphor that can emit light by the electron beam, and the main body and the tritium adsorbent are interposed between the main body and the tritium adsorbent. And a conductor film connected to a ground line, wherein the measuring unit measures a current flowing through the ground line as the physical quantity and light emitted from the phosphor.

上記(6)の構成によれば、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムから放射される電子線のうち一部は、本体とトリチウム吸着材との間に設けられた導体膜に電流を誘起させる一方で、残りは薄い導体膜を透過し、本体に含まれた蛍光体を発光させる。計測部は、このように生じた電流及び光の双方を計測することにより、精度よくトリチウム濃度を計測できる。   According to the configuration of (6) above, a part of the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent induces a current in the conductor film provided between the main body and the tritium adsorbent. Then, the remainder passes through the thin conductive film, and the phosphor contained in the main body emits light. The measurement unit can measure the tritium concentration with high accuracy by measuring both the current and the light thus generated.

(7)本発明の少なくとも1実施形態に係るトリチウム分離システムは上記課題を解決するために、前記トリチウム含有水から前記トリチウムを分離するトリチウム分離システムであって、前記トリチウム含有水を、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含むトリチウム吸着材に接触させることにより、前記トリチウムの吸着処理を実施し、上記(1)から(6)のいずれか1構成に記載のトリチウム濃度計測装置によって、前記トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測することによりモニタリングする。 (7) A tritium separation system according to at least one embodiment of the present invention is a tritium separation system that separates the tritium from the tritium-containing water in order to solve the above-described problem, and the tritium-containing water is converted into a spinel crystal structure. The tritium adsorption treatment is carried out by bringing the tritium adsorbent into contact with a tritium adsorbent containing hydrogen or lithium-containing manganese oxide, and the tritium concentration measuring device according to any one of (1) to (6) above Monitoring is performed by measuring the tritium concentration of the tritium-containing water.

上記(7)の構成によれば、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含むトリチウム吸着材を利用してトリチウム含有水の分離処理を実施する際に、上述のトリチウム濃度計測装置によって、トリチウム濃度を連続的に監視することができる。これにより、トリチウム吸着の進行具合を監視しながら、適切なタイミングで吸着処理を完了することができる。   According to the configuration of (7) above, when the tritium-containing water is separated using the tritium adsorbent containing hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure, The tritium concentration can be monitored continuously. Thus, the adsorption process can be completed at an appropriate timing while monitoring the progress of tritium adsorption.

(8)幾つかの実施形態では、上記(7)の構成において、前記トリチウム濃度計測装置によって計測された前記トリチウム濃度が予め設定された目標値以下となるタイミングで、前記吸着処理を終了させる。 (8) In some embodiments, in the configuration of (7), the adsorption process is terminated at a timing when the tritium concentration measured by the tritium concentration measuring device is equal to or lower than a preset target value.

上記(8)の構成によれば、トリチウム濃度を連続的に監視しながら、目標とする吸着効果が得られたタイミングで吸着処理を完了できる。これにより、吸着開始から所定期間が経過した後に、トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムが再び放出することによって、トリチウム分離性能が低下することを効果的に回避することができる。   According to the configuration of (8) above, the adsorption process can be completed at the timing when the target adsorption effect is obtained while continuously monitoring the tritium concentration. Thereby, it is possible to effectively avoid a decrease in the tritium separation performance due to the release of tritium adsorbed on the tritium adsorbent again after a predetermined period has elapsed since the start of adsorption.

本発明の少なくとも1実施形態によれば、トリチウム含有水のトリチウム濃度を連続的に計測可能なトリチウム濃度計測装置、及び、当該トリチウム濃度計測装置を備えるトリチウム分離システムを提供できる。   According to at least one embodiment of the present invention, a tritium concentration measuring device capable of continuously measuring the tritium concentration of tritium-containing water and a tritium separation system including the tritium concentration measuring device can be provided.

本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置の全体構成を示す模式図である。It is a mimetic diagram showing the whole tritium concentration measuring device composition concerning some embodiments of the present invention. 図1のA−A線断面図である。It is the sectional view on the AA line of FIG. 図1の変形例を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the modification of FIG. 本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置の全体構成を示す模式図である。It is a mimetic diagram showing the whole tritium concentration measuring device composition concerning some embodiments of the present invention. 図4の本体近傍の断面構造を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the cross-sectional structure of the main body vicinity of FIG. 図5の変形例を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the modification of FIG. 本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置の全体構成を示す模式図である。It is a mimetic diagram showing the whole tritium concentration measuring device composition concerning some embodiments of the present invention. 本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム分離システムの全体構成を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the whole structure of the tritium separation system which concerns on some embodiment of this invention. 図8のトリチウム分離システムによって実施されるトリチウム分離方法を工程毎に示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the tritium separation method implemented by the tritium separation system of FIG. 8 for every process. トリチウム吸着材による反応時間に対するトリチウム濃度の推移の一例を示すグラフである。It is a graph which shows an example of transition of the tritium density | concentration with respect to the reaction time by a tritium adsorption material.

以下、添付図面を参照して本発明の幾つかの実施形態について説明する。ただし、実施形態として記載されている又は図面に示されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、本発明の範囲をこれに限定する趣旨ではなく、単なる説明例にすぎない。
例えば、「ある方向に」、「ある方向に沿って」、「平行」、「直交」、「中心」、「同心」或いは「同軸」等の相対的或いは絶対的な配置を表す表現は、厳密にそのような配置を表すのみならず、公差、若しくは、同じ機能が得られる程度の角度や距離をもって相対的に変位している状態も表すものとする。
また例えば、四角形状や円筒形状等の形状を表す表現は、幾何学的に厳密な意味での四角形状や円筒形状等の形状を表すのみならず、同じ効果が得られる範囲で、凹凸部や面取り部等を含む形状も表すものとする。
一方、一の構成要素を「備える」、「具える」、「具備する」、「含む」、又は、「有する」という表現は、他の構成要素の存在を除外する排他的な表現ではない。
Hereinafter, some embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. However, the dimensions, materials, shapes, relative arrangements, etc. of the components described in the embodiments or shown in the drawings are not intended to limit the scope of the present invention, but are merely illustrative examples. Absent.
For example, expressions expressing relative or absolute arrangements such as “in a certain direction”, “along a certain direction”, “parallel”, “orthogonal”, “center”, “concentric” or “coaxial” are strictly In addition to such an arrangement, it is also possible to represent a state of relative displacement with an angle or a distance such that tolerance or the same function can be obtained.
In addition, for example, expressions representing shapes such as quadrangular shapes and cylindrical shapes not only represent shapes such as quadrangular shapes and cylindrical shapes in a strict geometric sense, but also within the range where the same effect can be obtained. A shape including a chamfered portion or the like is also expressed.
On the other hand, the expressions “comprising”, “comprising”, “comprising”, “including”, or “having” one constituent element are not exclusive expressions for excluding the existence of the other constituent elements.

図1は本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置1Aの全体構成を示す模式図であり、図2は図1のA−A線断面図である。   FIG. 1 is a schematic diagram showing an overall configuration of a tritium concentration measuring apparatus 1A according to some embodiments of the present invention, and FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA of FIG.

トリチウム濃度計測装置1Aは、例えば原子力設備の廃水であるトリチウム含有水2に含まれるトリチウムの濃度を計測するための装置であり、トリチウム吸着材4が表面に設けられた本体6をトリチウム含有水2に浸漬することにより使用される。本実施例では特に、本体6は例えば金属などの導体を含んで構成された電極であり、その表面にトリチウム吸着材4が付着して構成されている。   The tritium concentration measuring device 1A is a device for measuring the concentration of tritium contained in, for example, tritium-containing water 2 that is waste water of nuclear facilities, and the main body 6 provided with the tritium adsorbent 4 on the surface is connected to the tritium-containing water 2. It is used by soaking in. Particularly in the present embodiment, the main body 6 is an electrode configured to include a conductor such as metal, and the tritium adsorbent 4 is attached to the surface thereof.

トリチウム吸着材4は、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含む。スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンは、トリチウム含有水に接触した際に、トリチウムを取り込む吸着効果を有する。特許文献1によれば、当該材料は、当該吸着反応は、酸化マンガンのスピネル結晶構造に含有されている水素イオン又はリチウムイオンが、水中のトリチウムイオンとイオン交換することで、水中のトリチウムイオンがスピネル結晶構造内に移動し、さらに結晶内の酸素原子との弱い共有結合(強い水素結合)によって固相内に捕捉され、結果として水中のトリチウム濃度が減じるとされている。図2では、トリチウム吸着材4に対してトリチウム含有水2中のトリチウムが付着する様子が模式的に示されている。   The tritium adsorbent 4 contains hydrogen having a spinel crystal structure or lithium-containing manganese oxide. Hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure has an adsorption effect of taking in tritium when in contact with tritium-containing water. According to Patent Document 1, the adsorbing reaction of the material is such that hydrogen ions or lithium ions contained in the spinel crystal structure of manganese oxide are ion-exchanged with tritium ions in water. It moves into the spinel crystal structure and is further trapped in the solid phase by weak covalent bonds (strong hydrogen bonds) with oxygen atoms in the crystal, resulting in a decrease in tritium concentration in the water. In FIG. 2, a state in which tritium in the tritium-containing water 2 is attached to the tritium adsorbent 4 is schematically shown.

トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムは放射性物質であり、β線を主とする電子線を放出する。β線は、強度が弱く且つ到達距離が短いため、液体シンチレーションカウンタでも検知に時間を要するが、以下に説明するように本構成によって好適に検知することができる。   Tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 is a radioactive substance and emits an electron beam mainly composed of β rays. Since β rays are weak in intensity and have a short reach distance, it takes time to detect even with a liquid scintillation counter, but can be suitably detected with this configuration as described below.

まずトリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムは、トリチウム含有水2のトリチウム濃度に比べて大幅に濃縮された形で捕捉されている(典型的には1000倍程度に濃縮される)。一般的にトリチウムから放出されるβ線は微弱であるため検知が困難であるが、このように濃縮されて存在するトリチウムからβ線を計測することにより、検知が容易になる。またβ線は到達距離が短いが、トリチウムが吸着されるトリチウム吸着材4は導体である本体2上に設けられているため、β線によって本体6に電子の流れが誘起される。   First, tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 is captured in a form that is greatly concentrated as compared to the tritium concentration of the tritium-containing water 2 (typically concentrated about 1000 times). In general, β-rays emitted from tritium are weak and difficult to detect, but detection is facilitated by measuring β-rays from tritium present in a concentrated manner. Although the β-ray has a short reach, the tritium adsorbent 4 on which tritium is adsorbed is provided on the main body 2 that is a conductor, and therefore, an electron flow is induced in the main body 6 by the β-ray.

本体6には接地線8が接続されているため、本体6に誘起された電子の流れは、地面との電位差に基づいて電流Iとなる。当該電流Iは、接地線8に設けられた電流検知センサ10によって検知される。電流検知センサ10の検知値は、例えばコンピュータのような電子演算器である算出手段12に送られ、トリチウム濃度として算出される。   Since the ground wire 8 is connected to the main body 6, the flow of electrons induced in the main body 6 becomes a current I based on a potential difference from the ground. The current I is detected by a current detection sensor 10 provided on the ground line 8. The detection value of the current detection sensor 10 is sent to the calculation means 12 which is an electronic calculator such as a computer, for example, and is calculated as the tritium concentration.

ここで接地線8に生じる電流Iの大きさは、トリチウム吸着材4の吸着量に対応することから、算出手段12では電流検知センサ10の検知値に基づいてトリチウム濃度を算出する。電流Iとトリチウム濃度との関係については、予め実験的、理論的或いはシミュレーション的な手法によって把握しておき、所定の演算式に基づいて算出可能に構成しておくとよい。   Here, since the magnitude of the current I generated in the grounding wire 8 corresponds to the amount of adsorption of the tritium adsorbent 4, the calculation means 12 calculates the tritium concentration based on the detection value of the current detection sensor 10. The relationship between the current I and the tritium concentration may be grasped in advance by an experimental, theoretical, or simulation method and configured to be able to be calculated based on a predetermined arithmetic expression.

以上説明したように、本実施例によれば、バッチ式ではなく、計測対象であるトリチウム含有水2からトリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムからの電子線を電流として計測することによりトリチウム濃度が算出できる。また従来の液体シンチレーションカウンタは、数mL規模の液体で処理するため、容量の大きな対象を計測することが困難であり、またバッチ処理のためリアルタイムで濃度計測をすることも困難であった。一方、本実施例では、処理対象が貯留された槽内に浸漬することで測定が行われるため、処理対象の容量に関わらず計測が可能である。またバッチ処理によらず、吸着されたトリチウムから放出される電子線に基づく電流検知によって計測できるため、連続的な監視が可能であり、処理速度を早めることによってリアルタイム計測も可能となる。   As described above, according to the present embodiment, the tritium concentration is determined by measuring the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 from the tritium-containing water 2 to be measured as a current instead of the batch type. It can be calculated. Moreover, since the conventional liquid scintillation counter processes with several mL scale liquid, it is difficult to measure an object with a large capacity, and it is also difficult to measure the concentration in real time for batch processing. On the other hand, in the present embodiment, the measurement is performed by immersing in the tank in which the processing target is stored, and thus measurement is possible regardless of the capacity of the processing target. Moreover, since it can measure by the electric current detection based on the electron beam discharge | released from the adsorbed tritium irrespective of a batch process, continuous monitoring is possible and real-time measurement is also attained by increasing a processing speed.

続いて図3を参照して、上記実施例の変形例について説明する。図3は図1のトリチウム濃度計測装置の変形例1Bを示す模式図である。   Next, a modification of the above embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 3 is a schematic diagram showing a modified example 1B of the tritium concentration measuring apparatus of FIG.

変形例1Bでは、トリチウム吸着材4が表面に設けられた本体6が複数備えられており、これらが接地線8に対して並列に接続されている。接地線8には、各トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出される電子線によって各本体6に流れる電流値ia、ib、ic及びidの合成電流Iが流れる。   In the modified example 1B, a plurality of main bodies 6 having tritium adsorbents 4 provided on the surface thereof are provided, and these are connected in parallel to the ground wire 8. A combined current I of current values ia, ib, ic, and id flowing through the main body 6 by the electron beam emitted from the tritium adsorbed on each tritium adsorbent 4 flows through the ground line 8.

電流検知センサ10は合成電流I(=ia+ib+ic+id)を検知し、算出手段12によりトリチウム濃度が演算により求められる。このように本実施例では、複数の電流の合成電流Iに基づいてトリチウム濃度を算出する。そのため、例えばトリチウム含有水2のトリチウム濃度が低いことによりトリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムからの電子線が微弱である場合であっても、同等の構成を接地線8に対して並列に複数設けることにより、各々からの電流値の合計を物理量として計測することで、濃度計測が可能となる。その結果、高精度なトリチウム濃度が可能である。   The current detection sensor 10 detects the combined current I (= ia + ib + ic + id), and the tritium concentration is calculated by the calculation means 12. Thus, in this embodiment, the tritium concentration is calculated based on the combined current I of a plurality of currents. Therefore, for example, even when the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 is weak because the tritium concentration of the tritium-containing water 2 is low, a plurality of equivalent configurations are arranged in parallel with the ground line 8. By providing, it is possible to measure the concentration by measuring the total of the current values from each as a physical quantity. As a result, a highly accurate tritium concentration is possible.

図4は本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置1Cの全体構成を示す模式図であり、図5は図4の本体6近傍の断面構造を示す模式図である。   FIG. 4 is a schematic diagram showing an overall configuration of a tritium concentration measuring apparatus 1C according to some embodiments of the present invention, and FIG. 5 is a schematic diagram showing a cross-sectional structure in the vicinity of the main body 6 of FIG.

トリチウム濃度計測装置1Cは、上述の実施例と同様に、トリチウム含有水2のトリチウム濃度を計測するための装置であり、トリチウム吸着材4が表面に設けられた本体6がトリチウム含有水2に浸漬されて使用される。本体6はその表面を覆うようにトリチウム吸着材4が設けられているが、本実施例ではトリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出される電子線によって発光可能な蛍光体14を備えることに特徴がある。   The tritium concentration measuring device 1 </ b> C is a device for measuring the tritium concentration of the tritium-containing water 2 as in the above-described embodiment, and the main body 6 provided with the tritium adsorbent 4 on the surface is immersed in the tritium-containing water 2. Have been used. The main body 6 is provided with the tritium adsorbing material 4 so as to cover the surface. In this embodiment, the main body 6 includes a phosphor 14 that can emit light by an electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbing material 4. There are features.

図5に示されるように、蛍光体14は本体6とトリチウム吸着材4との間に設けられている。そのため、トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出される電子線は、それに接触する蛍光体14に容易に到達できるように構成されている。その結果、トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出された電子線によって、蛍光体14が発光することとなる。   As shown in FIG. 5, the phosphor 14 is provided between the main body 6 and the tritium adsorbent 4. Therefore, the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 is configured to easily reach the phosphor 14 in contact therewith. As a result, the phosphor 14 emits light by the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4.

また本体6は透過性材料を含んで円筒形状に構成されている。本実施例では特に、本体6はガラス材料からなり、蛍光体14から発せられた光が透過可能になっている。その結果、蛍光体14から発せられた光は本体6を透過した後、円筒形状の内側を通って、光検出センサ16が配置された端部に向かって出力される。   The main body 6 includes a permeable material and is formed in a cylindrical shape. Particularly in the present embodiment, the main body 6 is made of a glass material, and light emitted from the phosphor 14 can be transmitted. As a result, the light emitted from the phosphor 14 passes through the main body 6, passes through the inside of the cylindrical shape, and is output toward the end where the light detection sensor 16 is disposed.

円筒形状を有する本体6の端部近傍には、光検知センサ16が設けられている。光検知センサ16は、円筒形状の内側を通って伝達される上記光を検知する。光検知センサ16の検知信号は、光検知器18に送られ、対応する電気信号に変換された後、算出手段12に送られる。算出手段12では、取得した電気信号に基づいてトリチウム濃度を算出する。   A light detection sensor 16 is provided in the vicinity of the end of the main body 6 having a cylindrical shape. The light detection sensor 16 detects the light transmitted through the inside of the cylindrical shape. The detection signal of the light detection sensor 16 is sent to the light detector 18, converted into a corresponding electrical signal, and then sent to the calculation means 12. The calculation means 12 calculates the tritium concentration based on the acquired electrical signal.

また図6に示されるように、トリチウム吸着材4及び蛍光体14間に、反射膜20が設けられていてもよい。この場合、反射膜20は、電子線を透過する一方で光が反射するように、例えば薄い金属膜などで形成される。これにより、トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出される電子線は、反射膜20を透過して蛍光体14を発光させ、蛍光体14から発せられる光は、本体6を透過して円筒形状の内側に到達した後、当該反射膜20による光反射によって光検知センサ18が設けられた端部に向かって導かれる。これにより、測定に必要な検知光を好適に光検知センサ18に導くことができるので、良好な測定精度が得られる。
尚、図6では、反射膜20はトリチウム吸着材4及び蛍光体14間の全体に亘って設けられているが、部分的に設けられていてもよい。
Further, as shown in FIG. 6, a reflective film 20 may be provided between the tritium adsorbent 4 and the phosphor 14. In this case, the reflective film 20 is formed of, for example, a thin metal film so that light is reflected while transmitting the electron beam. As a result, the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 is transmitted through the reflective film 20 to cause the phosphor 14 to emit light, and the light emitted from the phosphor 14 is transmitted through the main body 6 to form a cylinder. After reaching the inside of the shape, the light is reflected by the reflective film 20 and guided toward the end where the light detection sensor 18 is provided. Thereby, since the detection light required for measurement can be suitably guided to the light detection sensor 18, good measurement accuracy can be obtained.
In FIG. 6, the reflective film 20 is provided over the entire area between the tritium adsorbent 4 and the phosphor 14, but may be provided partially.

なお、本体6の内表面のうち反射膜20が設けられる範囲は、本体6の該表面に設けられた蛍光体14からの光が十分に内側に透過可能でありつつ、且つ、内側に透過した光が端部に向かって効率的に集光されるように設定されるとよい。   In addition, the range in which the reflective film 20 is provided on the inner surface of the main body 6 is such that light from the phosphor 14 provided on the surface of the main body 6 can be sufficiently transmitted to the inside and transmitted to the inside. It is good to set so that light may be efficiently condensed toward an edge part.

以上説明したように、本実施例によれば、バッチ式ではなく、計測対象であるトリチウム含有水2からトリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムからの電子線を光として計測することによりトリチウム濃度が算出できる。また従来の液体シンチレーションカウンタは、数mL規模の液体で処理するため、容量の大きな対象を計測することが困難であり、またバッチ処理のためリアルタイムで濃度計測をすることも困難であった。一方、本実施例では、処理対象が貯留された槽内に浸漬することで測定が行われるため、処理対象の容量に関わらず計測が可能である。またバッチ処理によらず、吸着されたトリチウムから放出される電子線に基づく光検知によって計測できるため、連続的な監視が可能であり、処理速度を早めることによってリアルタイム計測も可能となる。   As described above, according to the present embodiment, the tritium concentration is not measured by the batch method but by measuring the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 from the tritium-containing water 2 to be measured as light. It can be calculated. Moreover, since the conventional liquid scintillation counter processes with several mL scale liquid, it is difficult to measure an object with a large capacity, and it is also difficult to measure the concentration in real time for batch processing. On the other hand, in the present embodiment, the measurement is performed by immersing in the tank in which the processing target is stored, and thus measurement is possible regardless of the capacity of the processing target. Moreover, since it can measure by light detection based on the electron beam emitted from the adsorbed tritium irrespective of batch processing, continuous monitoring is possible, and real-time measurement is also possible by increasing the processing speed.

図7は、本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム濃度計測装置1Dの全体構成を示す模式図である。   FIG. 7 is a schematic diagram showing an overall configuration of a tritium concentration measuring apparatus 1D according to some embodiments of the present invention.

本実施例では、トリチウム含有水2に浸漬される本体6上には、該本体6とトリチウム吸着材4との間に導体膜22が設けられている。導体膜22は例えば金属などの導体が薄い膜状に構成された構造体であり、接地線8に接続されている。導体膜22には、図1を参照して説明した実施形態と同様に、トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放出される電子線によって電流Iが誘起され、当該電流Iは電流検知センサ10によって検知される。   In this embodiment, a conductor film 22 is provided between the main body 6 and the tritium adsorbent 4 on the main body 6 immersed in the tritium-containing water 2. The conductor film 22 is a structure in which a conductor such as a metal is formed in a thin film shape, and is connected to the ground line 8. As in the embodiment described with reference to FIG. 1, a current I is induced in the conductor film 22 by an electron beam emitted from tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4, and the current I is detected by the current detection sensor 10. Detected by.

一方、本体6は、電子線により発光可能な蛍光体を含む透過性材料からなる。トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムから放射される電子線のうち一部は、上述のように、導体膜22に電流を誘起させる一方で、残りは薄い導体膜22を透過し、本体6に含まれる蛍光体14を発光させる。   On the other hand, the main body 6 is made of a transmissive material containing a phosphor that can emit light by an electron beam. As described above, a part of the electron beam emitted from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4 induces a current in the conductor film 22, while the rest passes through the thin conductor film 22 and enters the main body 6. The included phosphor 14 is caused to emit light.

そして算出手段12は、トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムからの電子線に起因する物理量として電流検知センサ10による電流値I、及び、光検知センサ16による光強度に基づいて、トリチウム濃度を算出する。このようにして本実施例では、電流及び光の双方を計測することにより、精度のよいトリチウム濃度計測ができる。   Then, the calculation means 12 calculates the tritium concentration based on the current value I by the current detection sensor 10 and the light intensity by the light detection sensor 16 as a physical quantity caused by the electron beam from the tritium adsorbed on the tritium adsorbent 4. To do. In this way, in this embodiment, the tritium concentration can be accurately measured by measuring both current and light.

図8は本発明の幾つかの実施形態に係るトリチウム分離システム100の全体構成を示す模式図であり、図9は図8のトリチウム分離システム100によって実施されるトリチウム分離方法を工程毎に示すフローチャートであり、図10はトリチウム吸着材4による反応時間に対するトリチウム濃度の推移の一例を示すグラフである。   FIG. 8 is a schematic diagram showing an overall configuration of a tritium separation system 100 according to some embodiments of the present invention, and FIG. 9 is a flowchart showing a tritium separation method performed by the tritium separation system 100 of FIG. FIG. 10 is a graph showing an example of the transition of the tritium concentration with respect to the reaction time by the tritium adsorbent 4.

トリチウム分離システム100(以下、適宜「システム100」と称する)は、トリチウム含有水2にトリチウム吸着材105を接触させることにより、トリチウム分離を吸着反応に基づいて実施するシステムである。本実施例では特に、トリチウム吸着材105として、上述のトリチウム濃度計測装置1に使用されるトリチウム吸着材4と同じ材料、すなわちスピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含むものが使用されている。   The tritium separation system 100 (hereinafter referred to as “system 100” as appropriate) is a system that performs tritium separation based on an adsorption reaction by bringing the tritium-containing material 2 into contact with the tritium-containing water 2. In the present embodiment, in particular, the tritium adsorbing material 105 is the same material as the tritium adsorbing material 4 used in the above-described tritium concentration measuring device 1, that is, one containing hydrogen having a spinel crystal structure or lithium-containing manganese oxide. ing.

スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンによるトリチウム分離プロセス関しては、例えば特許文献1に少なからず開示がある。この特許文献にも記載があるように、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンは、トリチウム含有水2に接触させられた後、しばらくは吸着効果が得られるが、所定時間が経過すると、一度吸着されたトリチウムが再び放出されてしまうという性質を有する。例えば図10の例では、時刻t0からt1まではトリチウム吸着効果が良好に得られるが、時刻t1以降はトリチウム濃度が上昇している。これは、一度トリチウム吸着材4に吸着されたトリチウムが放出されていることを意味している。   For example, Patent Document 1 discloses at least a tritium separation process using hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure. As described in this patent document, hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure has an adsorption effect for a while after being brought into contact with tritium-containing water 2, but when a predetermined time has elapsed. The tritium once adsorbed has the property of being released again. For example, in the example of FIG. 10, the tritium adsorption effect is obtained well from time t0 to t1, but the tritium concentration increases after time t1. This means that the tritium once adsorbed on the tritium adsorbent 4 is released.

良好な吸着効果が得られる所定時間(t0〜t1の間)は、様々な実施条件に依存する。そのため、安定したトリチウム分離プロセスを実施するためには、トリチウム濃度を連続的に監視することで、トリチウム吸着材105にトリチウムがより多く吸着された短い期間(すなわち時刻t1近傍)を見極めてプロセスを完了させる必要がある。これは、下記に説明するシステム構成によって解消することができる。   The predetermined time (between t0 and t1) at which a good adsorption effect is obtained depends on various implementation conditions. Therefore, in order to carry out a stable tritium separation process, the tritium concentration is continuously monitored so that the tritium adsorbent 105 can detect a short period of time during which more tritium is adsorbed (that is, near time t1). It needs to be completed. This can be solved by the system configuration described below.

システム100は、処理対象であるトリチウム含有水2がトリチウム吸着材105と接触させられることにより吸着処理が実施される第1の処理部110と、トリチウム吸着材105から放出されるトリチウムの回収処理を実施する第2の処理部120と、トリチウム吸着材105の吸着性能を回復させる再生処理を実施する第3の処理部130と、トリチウム分離後の処理水135を貯留する処理水タンク140と、分離されたトリチウムが濃縮されたトリチウム回収水145を貯留する濃縮水タンク150と、再生処理に用いられる再生液155を貯留する再生液タンク160と、を備える。   The system 100 includes a first processing unit 110 that performs an adsorption process when the tritium-containing water 2 to be processed is brought into contact with the tritium adsorbent 105, and a process for recovering tritium released from the tritium adsorbent 105. A second processing unit 120 to be implemented, a third processing unit 130 to perform a regeneration process for recovering the adsorption performance of the tritium adsorbent 105, a treated water tank 140 for storing treated water 135 after tritium separation, and a separation A concentrated water tank 150 that stores the tritium recovered water 145 in which the tritium that has been concentrated is stored, and a regenerated liquid tank 160 that stores the regenerated liquid 155 used for the regeneration process.

尚、図8では、システム100の概念的構成をわかりやすく説明するために、第1の処理部110、第2の処理部120、及び、第3の処理部130を独立した構成として示しているが、これらは必ずしも物理的に独立した構造である必要はない。例えばこれらの処理部は、それぞれ物理的に異なる処理槽として構成されていてもよいし、同一の処理槽として構成されていてもよい。   In FIG. 8, the first processing unit 110, the second processing unit 120, and the third processing unit 130 are shown as independent configurations in order to easily understand the conceptual configuration of the system 100. However, these do not necessarily have to be physically independent structures. For example, these processing units may be configured as physically different processing tanks, or may be configured as the same processing tank.

第1の処理部110、第2の処理部120及び第3の処理部130には、上述のトリチウム濃度計測装置(上記各種態様を含む)1a、1b及び1cがそれぞれ設けられており、内部に貯留される各種液体のトリチウム濃度を計測可能に構成されている。   The first processing unit 110, the second processing unit 120, and the third processing unit 130 are provided with the above-described tritium concentration measuring devices (including the various aspects) 1a, 1b, and 1c, respectively. It is comprised so that the tritium density | concentration of the various liquids stored can be measured.

第1の処理部110と処理水タンク140との間にはバルブ170が設けられており、第2の処理部120と濃縮水タンク150との間にはバルブ172が設けられており、第3の処理部130と処理水タンク140との間にはバルブ174が設けられており、第3の処理部130と再生液タンク160との間にはバルブ176が設けられている。これらバルブ170,172,174,176は開度を調整することにより、各構成要素間で各種液体を注入出可能に構成されている。   A valve 170 is provided between the first processing unit 110 and the treated water tank 140, a valve 172 is provided between the second processing unit 120 and the concentrated water tank 150, and a third A valve 174 is provided between the first processing unit 130 and the treated water tank 140, and a valve 176 is provided between the third processing unit 130 and the regenerated liquid tank 160. These valves 170, 172, 174, and 176 are configured to be able to inject various liquids between the components by adjusting the opening degree.

制御装置200はシステム100のコントロールユニットであり、例えばコンピュータのような電子演算器によって構成されている。制御装置200は、トリチウム濃度計測装置1a、1b及び1cからそれぞれ第1の処理部110、第2の処理部120及び第3の処理部130におけるトリチウム濃度を取得し、その結果に応じて、バルブ170,172,174,176の開度を調整するための制御信号を送信することにより、システム100の全体の動作を制御する。   The control device 200 is a control unit of the system 100, and is configured by an electronic calculator such as a computer. The control device 200 acquires the tritium concentrations in the first processing unit 110, the second processing unit 120, and the third processing unit 130 from the tritium concentration measuring devices 1a, 1b, and 1c, respectively, By transmitting a control signal for adjusting the opening degree of 170, 172, 174, 176, the overall operation of the system 100 is controlled.

トリチウムの分離処理は、まずシステム100の第1の処理部110に、処理対象であるトリチウム含有水2を取り込むことから開始される(ステップS1)。第1の処理部110では、トリチウム含有水2にトリチウム吸着材105を接触させることで、トリチウムの吸着処理が実施される(ステップS2)。トリチウム吸着材105は、トリチウム含有水2からトリチウムを吸着することにより、トリチウム含有水2のトリチウム濃度を低下させる。このようなトリチウム含有水2の濃度変化は、トリチウム濃度計測装置1aによってモニタリングされる。   The tritium separation process is started by first taking the tritium-containing water 2 to be processed into the first processing unit 110 of the system 100 (step S1). In the 1st process part 110, the tritium adsorption process is implemented by making the tritium adsorption material 105 contact the tritium containing water 2 (step S2). The tritium adsorbing material 105 reduces the tritium concentration of the tritium-containing water 2 by adsorbing tritium from the tritium-containing water 2. Such a change in the concentration of the tritium-containing water 2 is monitored by the tritium concentration measuring device 1a.

そして制御装置200は、第1の処理部110に設けられたトリチウム濃度計測装置1aの計測濃度値が目標値まで低下するタイミングでバルブ170を開閉制御することにより、トリチウム分離後のトリチウム含有水を処理水6として処理水タンク140に送り、吸着処理を終了させる。例えばトリチウム濃度を連続的に監視すると、図10に示されるようなトリチウム濃度の時間変化が得られるため、当該振る舞いをモニタリングすることによって、吸着反応の終了タイミング(すなわちトリチウム含有水2中のトリチウム濃度が最も低下すると見込まれる時刻t1近傍)を決定するとよい。これにより、トリチウム吸着材12に吸着されたトリチウムが処理水7に再び放出されることを防ぐことができ、良好なトリチウム分離が可能となる。
尚、トリチウム含有水2からトリチウムを吸着したトリチウム吸着材12は、トリチウムを吸着した状態のまま、第2の処理部4に移送される(図8の破線矢印a)。
Then, the control device 200 controls the opening and closing of the valve 170 at a timing when the measured concentration value of the tritium concentration measuring device 1a provided in the first processing unit 110 is lowered to the target value, so that the tritium-containing water after tritium separation is reduced. The treated water 6 is sent to the treated water tank 140 and the adsorption process is terminated. For example, when the tritium concentration is continuously monitored, the time change of the tritium concentration as shown in FIG. 10 is obtained. Therefore, by monitoring the behavior, the end timing of the adsorption reaction (that is, the tritium concentration in the tritium-containing water 2). It is good to determine the time (near time t1) that is expected to decrease most. Thereby, it is possible to prevent the tritium adsorbed on the tritium adsorbing material 12 from being released again into the treated water 7, and good tritium separation becomes possible.
The tritium adsorbent 12 that adsorbs tritium from the tritium-containing water 2 is transferred to the second processing unit 4 while adsorbing tritium (dashed arrow a in FIG. 8).

続いて第2の処理部120では、第1の処理部110から移送されたトリチウム吸着材105が取り込まれるとともに、制御装置200によってバルブ172が開閉制御されることにより濃縮水タンク10からトリチウム回収水8が導入される。これにより、トリチウム吸着材105とトリチウム回収水8とが接触させられ、回収処理が実施される(ステップS3)。   Subsequently, in the second processing unit 120, the tritium adsorbent 105 transferred from the first processing unit 110 is taken in, and the valve 172 is controlled to be opened and closed by the control device 200, whereby tritium recovered water is extracted from the concentrated water tank 10. 8 is introduced. Thereby, the tritium adsorbent 105 and the tritium recovery water 8 are brought into contact with each other, and the recovery process is performed (step S3).

ここでトリチウム吸着材4からトリチウム回収水8へのトリチウム放出は、濃度差に基づいた典型的な平衡反応ではなく、反応開始から所定時間経過後に濃度差に依存することなく進行する非平衡的な反応である。そのため、トリチウム回収水8は第1の処理部3の処理対象であるトリチウム含有水2より高いトリチウム濃度を有しているが、トリチウム回収水8へのトリチウム放出が進行する。その結果、トリチウム回収水8の濃度は次第に上昇することとなる。   Here, the tritium release from the tritium adsorbent 4 to the tritium recovered water 8 is not a typical equilibrium reaction based on the concentration difference, but is a non-equilibrium that proceeds without depending on the concentration difference after a predetermined time has elapsed since the start of the reaction. It is a reaction. For this reason, the tritium recovered water 8 has a higher tritium concentration than the tritium-containing water 2 that is the processing target of the first processing unit 3, but the release of tritium into the tritium recovered water 8 proceeds. As a result, the concentration of the tritium recovered water 8 gradually increases.

このようなトリチウム回収水8の濃度変化もまた、第2の処理部120に設けられたトリチウム濃度計測装置1bによって連続的に監視される。そして、制御装置200は、当該トリチウム濃度計測装置1bの計測濃度値が目標値まで上昇するタイミングでバルブ170を開閉制御することにより、濃縮されたトリチウム回収水トリチウム回収水8を濃縮水タンク150に送る。一方、トリチウムが放出された後のトリチウム吸着材105は、次の第3の処理部130に移送される(図8の破線矢印b)。   Such a change in the concentration of the tritium recovered water 8 is also continuously monitored by the tritium concentration measuring device 1b provided in the second processing unit 120. Then, the control device 200 controls the opening and closing of the valve 170 at the timing when the measured concentration value of the tritium concentration measuring device 1b rises to the target value, whereby the concentrated tritium recovered water tritium recovered water 8 is transferred to the concentrated water tank 150. send. On the other hand, the tritium adsorbent 105 after the release of tritium is transferred to the next third processing unit 130 (broken line arrow b in FIG. 8).

第3の処理部130では、第2の処理部120から移送されたトリチウム吸着材105に対して再生処理が実施される(ステップS4)。この再生処理は、トリチウム吸着材12に含まれるスピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンの吸着性を回復させるための再生液155をトリチウム吸着材105に接触させることによって行われる。
尚、再生液155は酸性溶液であり、特許文献1にも記載されているように、例えば、pH1〜2程度の希酸を好適に用いることができる。
In the third processing unit 130, a regeneration process is performed on the tritium adsorbent 105 transferred from the second processing unit 120 (step S4). This regeneration process is performed by bringing the regeneration liquid 155 for recovering the adsorptivity of hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure contained in the tritium adsorbent 12 into contact with the tritium adsorbent 105.
Note that the regeneration solution 155 is an acidic solution, and as described in Patent Document 1, for example, a diluted acid having a pH of about 1 to 2 can be suitably used.

第3の処理部130への再生液155の導入は、制御装置200によってバルブ176を制御することにより実施される。再生処理が完了した後、再生液155はバルブ174が開閉制御されることにより、処理タンク140に排出される。第3の処理部130では、このような再生処理を実施することで、トリチウム吸着材105の吸着性能を回復させる。これにより、トリチウム吸着材105が本来有する吸着性能を維持しながら、トリチウム吸着材105を本システム100で繰り返し使用することが可能となる(図8の破線矢印c)。   Introduction of the regenerating liquid 155 into the third processing unit 130 is performed by controlling the valve 176 by the control device 200. After the regeneration process is completed, the regeneration liquid 155 is discharged to the processing tank 140 by the valve 174 being controlled to open and close. The third processing unit 130 recovers the adsorption performance of the tritium adsorbent 105 by performing such a regeneration process. Thereby, it is possible to repeatedly use the tritium adsorbent 105 in the system 100 while maintaining the inherent adsorption performance of the tritium adsorbent 105 (broken arrow c in FIG. 8).

ここで、再生液155はトリチウム吸着材105の再生処理に繰り返し使用されるに従って、トリチウム吸着材105に残存しているトリチウムが蓄積される場合がある。このような再生液155におけるトリチウム蓄積は、トリチウム濃度計測装置1cによって連続的に監視することができる。   Here, the tritium remaining in the tritium adsorbent 105 may accumulate as the regenerated liquid 155 is repeatedly used for the regeneration process of the tritium adsorbent 105. Such tritium accumulation in the regenerating solution 155 can be continuously monitored by the tritium concentration measuring device 1c.

上述のステップS1乃至S4は、処理対象であるトリチウム含有水2のトリチウム濃度が目標値以下となるまで繰り返し実施されてもよい。また、トリチウム含有水2の容量が多い場合には、システム1で処理可能な容量に分けて繰り返し実施されてもよい。   Steps S1 to S4 described above may be repeatedly performed until the tritium concentration of the tritium-containing water 2 to be processed is equal to or lower than the target value. Moreover, when there is much capacity | capacitance of the tritium containing water 2, you may divide and repeat and divide | segment into the capacity | capacitance which can be processed with the system 1. FIG.

以上説明したように、本システム100では、トリチウム含有水2からのトリチウム分離を、トリチウム濃度を連続的に監視することにより、良好に実施することができる。   As described above, in the present system 100, tritium separation from the tritium-containing water 2 can be favorably performed by continuously monitoring the tritium concentration.

本開示は、トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測するトリチウム濃度計測装置、及び、当該トリチウム濃度計測装置を備えるトリチウム分離システムに利用可能である。   The present disclosure can be used for a tritium concentration measurement device that measures the tritium concentration of tritium-containing water and a tritium separation system that includes the tritium concentration measurement device.

1 トリチウム濃度計測装置
2 トリチウム含有水
4 トリチウム吸着材
6 本体
8 接地線
10 電流検知センサ
12 算出手段
14 蛍光体
16 光検知センサ
18 光検知器
20 反射膜
22 導体膜
100 トリチウム分離システム
105 トリチウム吸着材
110 第1の処理部
120 第2の処理部
130 第3の処理部
135 処理水
140 処理水タンク
145 トリチウム回収水
150 濃縮水タンク
155 再生液
160 再生液タンク
200 制御装置
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Tritium concentration measuring device 2 Tritium containing water 4 Tritium adsorbent 6 Main body 8 Ground wire 10 Current detection sensor 12 Calculation means 14 Phosphor 16 Photodetector 18 Photodetector 20 Reflective film 22 Conductive film 100 Tritium separation system 105 Tritium adsorbent 110 First treatment unit 120 Second treatment unit 130 Third treatment unit 135 Treated water 140 Treated water tank 145 Tritium recovered water 150 Concentrated water tank 155 Regenerated liquid 160 Regenerated liquid tank 200 Controller

Claims (8)

トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測するトリチウム濃度計測装置であって、
本体と、
スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含み、前記本体に前記トリチウム含有水に接触可能に配置されたトリチウム吸着材と、
前記トリチウム吸着材に吸着されたトリチウムからの電子線の指標を示す物理量を計測する計測手段と、
前記物理量に基づいて、前記トリチウム濃度を算出する算出手段と
を備えることを特徴とするトリチウム濃度計測装置。
A tritium concentration measuring device for measuring the tritium concentration of tritium-containing water,
The body,
A tritium adsorbent comprising hydrogen or lithium-containing manganese oxide having a spinel crystal structure, the tritium adsorbent disposed on the main body so as to be in contact with the tritium-containing water
Measuring means for measuring a physical quantity indicating an index of an electron beam from tritium adsorbed on the tritium adsorbent;
A tritium concentration measuring apparatus comprising: a calculating unit that calculates the tritium concentration based on the physical quantity.
前記本体は、接地線を介して接地された導体であり、
前記計測手段は、前記物理量として前記接地線を流れる電流値を検知することを特徴とする請求項1に記載のトリチウム濃度計測装置。
The main body is a conductor grounded via a ground wire,
The tritium concentration measuring apparatus according to claim 1, wherein the measuring unit detects a current value flowing through the ground line as the physical quantity.
複数の前記導体が前記接地線に対して並列に接続されており、
前記計測手段は、前記物理量として、前記複数の導体から前記接地線に流れる電流値の合計を計測することを特徴とする請求項2に記載のトリチウム濃度計測装置。
A plurality of the conductors are connected in parallel to the ground wire;
The tritium concentration measuring apparatus according to claim 2, wherein the measuring unit measures a total of current values flowing from the plurality of conductors to the ground line as the physical quantity.
前記トリチウム吸着材に接触するように配置され、前記電子線により発行可能な蛍光体を更に備え、
前記計測手段は、前記物理量として、前記蛍光体から発せられた光を計測することを特徴とする請求項1に記載のトリチウム濃度計測装置。
The phosphor further arranged to contact the tritium adsorbent and capable of being issued by the electron beam,
The tritium concentration measuring apparatus according to claim 1, wherein the measuring unit measures light emitted from the phosphor as the physical quantity.
前記本体は透過性材料を含み、外表面が前記トリチウム吸着材で覆われ、且つ、内表面が反射膜で覆われた円筒形状を有しており、
前記計測手段は、前記円筒形状の内側を介して出力される光を前記物理量として計測することを特徴とする請求項4に記載のトリチウム濃度計測装置。
The main body includes a transmissive material, has an outer surface covered with the tritium adsorbent, and an inner surface covered with a reflective film, and has a cylindrical shape.
The tritium concentration measuring apparatus according to claim 4, wherein the measurement unit measures light output through the inside of the cylindrical shape as the physical quantity.
前記本体は、前記電子線により発光可能な蛍光体を含む透過性材料からなり、
前記本体と前記トリチウム吸着材との間に設けられ、接地線に接続された導体膜と、
を備え、
前記計測手段は、前記物理量として前記接地線に流れる電流、及び、前記蛍光体から発せられる光を計測することを特徴とする請求項1に記載のトリチウム濃度計測装置。
The main body is made of a transmissive material containing a phosphor capable of emitting light by the electron beam,
A conductor film provided between the main body and the tritium adsorbent and connected to a ground wire;
With
The tritium concentration measuring apparatus according to claim 1, wherein the measuring unit measures a current flowing through the ground line as the physical quantity and light emitted from the phosphor.
前記トリチウム含有水から前記トリチウムを分離するトリチウム分離システムであって、
前記トリチウム含有水を、スピネル結晶構造を有する水素又はリチウム含有の酸化マンガンを含むトリチウム吸着材に接触させることにより、前記トリチウムの吸着処理を実施し、
請求項1から6のいずれか1項に記載のトリチウム濃度計測装置によって、前記トリチウム含有水のトリチウム濃度を計測することによりモニタリングすることを特徴とするトリチウム分離システム。
A tritium separation system for separating the tritium from the tritium-containing water,
The tritium-containing water is brought into contact with a tritium adsorbent containing hydrogen having a spinel crystal structure or a lithium-containing manganese oxide, thereby carrying out the tritium adsorption treatment,
A tritium separation system, wherein the tritium concentration measuring device according to any one of claims 1 to 6 performs monitoring by measuring the tritium concentration of the tritium-containing water.
前記トリチウム濃度計測装置によって計測された前記トリチウム濃度が予め設定された目標値以下となるタイミングで、前記吸着処理を終了させることを特徴とする請求項7に記載のトリチウム分離システム。   The tritium separation system according to claim 7, wherein the adsorption process is terminated at a timing when the tritium concentration measured by the tritium concentration measuring device is equal to or lower than a preset target value.
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