JP6029099B2 - Method and apparatus for substantially continuously measuring the concentration of radioactive cesium in waste water - Google Patents
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Description
本発明は、各種の排水中に存在する放射性セシウムの濃度を、簡易な設備を用いて実質上連続的に測定する方法に関する。ここで、「簡易な設備を用いて」とは、定量限界値があまり低くない測定器を使用しても、ということを意味し、「実質上連続的に測定」とは、断続的ではあるが、短い時間間隔をもって測定値が得られることを意味する。本発明によれば、排水中に比較的低濃度で存在する放射性セシウムの量を、排水が発生した現場で直ちに知ることができるので、モニタリングや除染作業を進めることが容易になる。 The present invention relates to a method for measuring the concentration of radioactive cesium present in various wastewaters substantially continuously using simple equipment. Here, “using simple equipment” means that a measuring instrument whose quantification limit value is not so low is used, and “measuring substantially continuously” is intermittent. Means that the measured value can be obtained with a short time interval. According to the present invention, it is possible to immediately know the amount of radioactive cesium present in the wastewater at a relatively low concentration at the site where the wastewater is generated, so that it is easy to proceed with monitoring and decontamination work.
放射性セシウムを含む可能性がある排水は、放射性物質を含む焼却灰の埋立て処分場からでる排水や、除染現場で発生した排水など、さまざまなものがあり、かつそれらが含有する放射性セシウムの量も、高濃度から低濃度まで、広い範囲に及ぶ。排水を放流するためには規制値をクリヤしなければならないことはもちろんであるから、定期的に採水して、その中の放射性セシウムの濃度を測定している。この測定には、現在のところ主として、ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリーが使用されている。この技術によるときは、検出下限が１Ｂｑ／ｋｇまで測定できる。より精密に定量する場合は、測定時間を長くしたり、あるいはリンモリブデン酸アンモニウムを含浸させた吸着濾紙などでセシウムを濃縮・捕集し、測定容器に詰めて測定したりする方法が選ばれる。 There are various types of wastewater that may contain radioactive cesium, such as wastewater from landfills of incinerated ash containing radioactive materials, wastewater generated at decontamination sites, and the radioactive cesium contained in them. The amount also ranges from a high concentration to a low concentration. Of course, in order to discharge the wastewater, it is necessary to clear the regulation value, so water is collected regularly and the concentration of radioactive cesium in it is measured. At present, gamma-ray spectrometry using a germanium semiconductor detector is mainly used for this measurement. When using this technique, the lower limit of detection can be measured up to 1 Bq / kg. In the case of more precise quantification, a method is adopted in which the measurement time is lengthened, or cesium is concentrated and collected with an adsorption filter paper impregnated with ammonium phosphomolybdate, and packed in a measurement container for measurement.
放射性セシウムを含む排水も、原子力発電所の排水のように発生箇所が特定していれば、測定設備をその場に設置することができるが、発生箇所がさまざまに変化する一般の排水は、測定設備のあるところまで採取したサンプルを運ばねばならず、かつ、測定には少なくとも１日を要しているのが現状である。このような、排水の放射性セシウム含有量の測定に時間がかかるということは、測定値を知って排水の処理を機動的に行なおうとする場合に、まことに不都合である。排水の放射性セシウム含有量が規制値を超える場合は、放流を停止して対応策を講じなければならないが、測定値を得るまでに時間がかかるのであれば、その間に蓄積される排水を貯留するための大容量の排水タンクを建設しなければならない。しかしこれは、しばしば実現困難なことである。 As for the wastewater containing radioactive cesium, if the location of occurrence is specified like the drainage of a nuclear power plant, a measurement facility can be installed on the spot. At present, it is necessary to carry a sample collected to a place where equipment is available, and at least one day is required for measurement. The fact that it takes a long time to measure the radioactive cesium content of the waste water is very inconvenient when it is necessary to know the measured value and perform the waste water treatment flexibly. If the radioactive cesium content of the wastewater exceeds the regulation value, the discharge must be stopped and countermeasures must be taken, but if it takes time to obtain the measurement value, the accumulated wastewater is stored. In order to build a large-capacity drainage tank. But this is often difficult to achieve.
排水の発生する箇所において、排水から放射性セシウムを除去する設備を設けた場合も、その効果を確認するため、処理水の放射性セシウム含有量を連続的にモニタリングする必要がある。そのような目的で使用されるモニタリング技術には、つぎの２種がある（非特許文献１）。
Ａ）採水方式
測定対象の水の一部または全部をサンプリング用容器に導き、容器内に設置した検出器によって、導いた水中のガンマ線放出核種の放射能濃度を測定する方式
Ｂ）浸漬方式
排水槽、排水溝などの水中に配置した検出器によって、周囲の水中のガンマ線放出核種の放射能濃度を測定する方式
Even if a facility for removing radioactive cesium from the wastewater is installed at the location where the wastewater is generated, it is necessary to continuously monitor the radioactive cesium content of the treated water in order to confirm the effect. There are the following two types of monitoring techniques used for such purposes (Non-Patent Document 1).
A) Water sampling method A method in which part or all of the water to be measured is introduced into a sampling container, and the radioactivity concentration of gamma-emitting nuclides in the introduced water is measured by a detector installed in the container. A method of measuring the radioactivity concentration of gamma-ray emitting nuclides in the surrounding water using detectors placed in the water such as aquariums and drains
現在実用化されているモニタリング装置の能力では、数十Ｂｑ／Ｌ程度の濃度の放射性セシウムでなければ検出できない。ところが、たとえば埋立て処分場の浸出水処理施設からの排水に対する上乗せ規制値は２０Ｂｑ／Ｌ以下とされることが多いので、実際には、上記の技術で排水をモニタリングして放流することができない。この問題を解決する手段として近年開発された技術に、固相ディスクによる放射性セシウムの回収を行なう定量法がある。この方法は、固相抽出ディスクとよばれるディスクを用いて、放射性セシウムを含有する水や海水を濾過するもので、水や海水に含まれる放射性セシウムが効率よく回収・濃縮されるので、ディスクを乾燥させて、やはりゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリーを行なう。しかし、この固相ディスクによる放射性セシウムの定量も、測定対象となる排水などの発生場所と、測定を行なう設備の設置場所とが異なることと、測定そのものに時間がかかることから、連続的な測定を実現したいという希望に添う対策とはなり得ていない。
最近、検出濃度はあまり低くまでは使えない（検出限界が、最も低い場合でも１０Ｂｑ／ｋｇ、排水を対象とする場合でいえば１０Ｂｑ／Ｌ）が、設備が簡易であってポータブルなガンマ線測定装置が、市販されるに至った。この測定装置は、ＮａＩシンチレータ検出を測定原理とする。発明者らは、この測定装置の利用を、吸着剤による放射性セシウムの濃縮と組み合わせることにより、排水の発生現場においてその放射能濃度を実質上連続的にモニタリングする方法を着想し、実験の結果、ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリーにより測定したとき（この測定法は、平成２３年環境省告示第１１４号により公定の方法とされた）の値とよく一致するデータが得られ、十分実用に耐えることを確認した。 Recently, the detection concentration cannot be used until it is too low (10 Bq / kg even if the detection limit is the lowest, 10 Bq / L if wastewater is targeted), but the equipment is simple and portable. Has become commercially available. This measuring apparatus uses NaI scintillator detection as a measurement principle. The inventors conceived a method of monitoring the radioactivity concentration substantially continuously at the site of wastewater generation by combining the use of this measuring device with the concentration of radioactive cesium by an adsorbent, and as a result of the experiment, Data measured well by gamma-ray spectrometry using a germanium semiconductor detector (this measurement method was officially approved by the Ministry of the Environment Notification No. 114 in 2011) was obtained, and was sufficiently practical. It was confirmed.
本発明の目的は、上記した発明者らの得た知見を実用化し、放射性セシウムを含有する排水であってその放射能濃度が放流の規制値のレベルと同程度であり、ポータブルな放射能濃度測定装置では測定できないものを対象にしても、排水の発生現場において短時間でその測定が可能であり、したがって実質上連続的といえる測定が行えるような測定方法を提供することにある。上記のような放射性セシウムを含有する排水の発生現場に運んで、そこで排水の放射能濃度を実質上連続的に測定することができる簡易な装置を提供することもまた、本発明の目的に包含される。 The purpose of the present invention is to make practical use of the knowledge obtained by the above-described inventors, and is a wastewater containing radioactive cesium, whose radioactivity concentration is comparable to the level of the regulation value of discharge, and portable radioactivity concentration An object of the present invention is to provide a measurement method that enables measurement that can be measured in a short period of time even at a wastewater generation site even if it cannot be measured by a measurement device, and therefore can be measured substantially continuously. It is also included in the object of the present invention to provide a simple device that can be transported to a site where wastewater containing radioactive cesium as described above is generated and the radioactivity concentration of the wastewater can be measured substantially continuously there. Is done.
上記の目的を達成する本発明の方法は、排水に含まれる放射性セシウムの放射能濃度を実質上連続的に測定する方法であって、下記の工程からなる。
（Ａ）容器に充填した一定量の吸着剤の層に、測定対象とする排水を、一定の時間にわたり、一定の流速で継続的に通過させて、排水中に含まれる放射性セシウムを吸着させること、および
（Ｂ）測定対象とする排水の通過を停止し、吸着剤に吸着された放射性セシウムのもつ放射能濃度を測定対象とする排水の放射能濃度に関し、定量限界値が低くとも１０Ｂｑ／Ｌである測定装置を用いて測定し、その測定値を、あらかじめ求めておいた、ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリーによる放射能濃度測定の結果と照合することにより、通過した排水中に含まれていた放射性セシウムの全体の量を算出し、上記の一定の時間内における放射能濃度の平均の値を見出すこと。
The method of the present invention that achieves the above object is a method for continuously measuring the radioactive concentration of radioactive cesium contained in wastewater, and comprises the following steps.
(A) Adsorbing radioactive cesium contained in wastewater by continuously passing the wastewater to be measured through the layer of the adsorbent filled in the container at a constant flow rate for a certain period of time. And (B) stop the passage of the wastewater to be measured, and the radioactive concentration of the radioactive cesium adsorbed by the adsorbent is 10 Bq / L at least even if the quantification limit value is low. The measured value is included in the wastewater that has passed through by collating it with the result of gamma-ray spectrometry by gamma-ray spectrometry using a germanium semiconductor detector. Calculate the total amount of radioactive cesium and find the average value of the radioactivity concentration within the above-mentioned fixed time.
上記の目的を達成する本発明の装置は、排水に含まれる放射性セシウムの放射能濃度を実質上連続的に測定する装置であって、図１に示すように、測定対象である排水を受ける受入タンク（１）、測定される排水が通過する、本体（２Ａ）および蓋体（２Ｂ）からなる通過容器（２）、および測定された排水を一時貯える貯留タンク（３）、排水導入のためのチューブ（４）、排水を運ぶポンプ手段（５）、放射性セシウムを吸着する吸着剤（６）、ならびに、ＮａＩシンチレータ検出部（７Ａ）および検出結果を計測して表示する手段（７Ｂ）から構成され、通過容器（２）は、底部近くに被測定水を導入する開口（２２）を備えるとともに上部にオーバーフローのための開口（２３）を備え、さらに、底面に検出部を収容する凹み（２１）を有する容器であり、通過容器（２）を放射線遮蔽容器（８Ａ，８Ｂ）で包んでなる測定装置である。 The device of the present invention that achieves the above object is a device that continuously measures the radioactive concentration of radioactive cesium contained in wastewater, and receives the wastewater that is the object of measurement, as shown in FIG. Tank (1), passage container (2) consisting of a main body (2A) and a lid (2B) through which measured wastewater passes, and a storage tank (3) for temporarily storing measured wastewater, for introducing wastewater It comprises a tube (4), a pump means (5) for transporting waste water, an adsorbent (6) for adsorbing radioactive cesium, a NaI scintillator detector (7A), and a means for measuring and displaying the detection result (7B). The passage container (2) is provided with an opening (22) for introducing the water to be measured near the bottom, an opening (23) for overflow at the top, and a recess (21 for accommodating the detection part at the bottom) A container having a, a measuring device composed wrapped passing vessel (2) in the radiation shielding container (8A, 8B).
本発明の測定方法によるときは、簡易な設備、すなわち定量限界値が低くとも１０Ｂｑ／Ｌという、あまり高精度とはいえないが、安価で入手が容易な測定装置を用い、実質上連続的といえるほどの短い時間間隔をもって、たとえば１時間程度で、排水に含まれる放射性セシウムの放射能濃度を測定することが可能になる。したがって、測定装置のあるところへサンプルを運ぶ時間と、測定をするために要していた時間とが節約できるという、画期的な利益がある。また、規制値を超える場合に備えて大容量のタンクを用意する必要がない。 When the measurement method of the present invention is used, simple equipment, that is, a quantitative limit value of 10 Bq / L is low, which is not very high accuracy, but is inexpensive and easily available, and is substantially continuous. The radioactivity concentration of radioactive cesium contained in the wastewater can be measured with a short time interval, for example, in about one hour. Therefore, there is an epoch-making advantage that the time required for carrying the sample to the place where the measuring device is located and the time required for the measurement can be saved. Moreover, it is not necessary to prepare a large-capacity tank in preparation for exceeding the regulation value.
本発明の測定装置は、構成部分が簡単である上に、容積が嵩張らず軽量であるから、ポータブルに構成することができ、必要な場所に運んでその場で、排水中の放射性セシウムの放射能濃度を実質上連続的に測定することが容易である。この測定装置を、排水から放射性セシウムを除去する装置に組み合わせて使用する場合、除去装置の入口（原水）と出口（処理水）における濃度を測定することにより、常に除去効果を監視することができる。処理効果が低下し、処理水の放射性セシウムの濃度が基準値を超える場合は、警報を発して装置を停止し、機能を復帰させるといったことが可能になる。 The measuring device according to the present invention has a simple configuration and is light and not bulky. Therefore, the measuring device can be configured to be portable, and can be transported to a required place where radiation of radioactive cesium in waste water is emitted. It is easy to measure the active concentration substantially continuously. When this measuring device is used in combination with a device that removes radioactive cesium from wastewater, the removal effect can always be monitored by measuring the concentration at the inlet (raw water) and outlet (treated water) of the removing device. . If the treatment effect is reduced and the concentration of radioactive cesium in the treated water exceeds the reference value, an alarm is issued to stop the device and restore the function.
通過容器（２）としては、円筒形であって底面に検出部を収容する凹み（２１）を有する形状の本体（２Ａ）に蓋体（２Ｂ）を組み合せてなる「マリネリ（Marinelli）容器」と呼ばれるものが、好適に使用できる。マリネリ容器は、プラスチック製であって、蓋体（２Ｂ）には、底部近くに被測定水を導入する開口を与えるチューブ（４）を挿入する孔（２２）を有するとともに、本体（２Ａ）の側壁にオーバーフローのための開口（２３）を備えている。常用のマリネリ容器は、本来の使用法が、毎回１Ｌの水を入れ（オーバーフロー位置まで）、バッチで放射能濃度を測定するものであるが、本発明においては通過容器として排水を流通させて使用する。測定対象の排水は、マリネリ容器の底部に導入し、充填したゼオライトの層を均等に上向流で通過させる使用法を採用する。それにより、放射性セシウムの吸着剤への均等な吸着が可能になる。 As the passage container (2), a “Marinelli container” formed by combining a lid (2B) with a main body (2A) having a cylindrical shape and having a recess (21) that accommodates a detection portion on the bottom surface. What is called can be used suitably. The marinelli container is made of plastic, and the lid (2B) has a hole (22) for inserting a tube (4) that provides an opening for introducing water to be measured near the bottom, and the body (2A). The side wall is provided with an opening (23) for overflow. The usual marinelli container is used to measure the radioactivity concentration in batches by putting 1 liter of water each time (up to the overflow position). In the present invention, the waste water is used as a passing container. To do. The wastewater to be measured is introduced into the bottom of the marinelli container, and the usage method is used in which the packed zeolite layer is evenly passed upward. Thereby, it is possible to evenly adsorb the radioactive cesium to the adsorbent.
放射線遮蔽手段としては、図２に示すような形状の、下部（８Ａ）と上部（８Ｂ）とに分割可能な放射線遮蔽容器を、鉛その他の放射線を遮蔽する能力が高い材料で製造して用いる。図２において、遮蔽容器の上部（８Ｂ）の上部に設けた開口（８２）は、図１に示した、被測定水を導入する開口をもったチューブ（４）を挿入するための孔であり、側部に設けた開口（８３）は、被測定水のオーバーフローのためのチューブを通すための孔である。下部（８Ａ）の大きな開口（８１）は、図１の検出部（７Ａ）が下方から入るためのものである。 As a radiation shielding means, a radiation shielding container having a shape as shown in FIG. 2 and capable of being divided into a lower part (8A) and an upper part (8B) is manufactured and used with a material capable of shielding lead and other radiation. . In FIG. 2, an opening (82) provided in the upper part of the upper part (8B) of the shielding container is a hole for inserting the tube (4) having the opening for introducing the water to be measured shown in FIG. The opening (83) provided in the side portion is a hole through which a tube for overflow of water to be measured is passed. The large opening (81) in the lower part (8A) is for the detection part (7A) in FIG. 1 to enter from below.
吸着剤としては、安価でかなり大きな吸着容量をもつ、ゼオライトとくにモルデナイト型ゼオライトが好適であるが、それに限定されるものではない。セシウムイオンを吸着する能力があればよいから、たとえばフェロシアン化化合物などが使用できる。吸着剤の形状は、粒状、棒状、繊維状、シート状など、前記のマリネリ容器を代表とする通過容器に充填して使用できる形状であれば、制限はない。マリネリ容器を使用する場合は、後記する実施例に示したよう、径２〜４ｍｍの粒状のものが使いやすい。吸着が飽和に達すると、吸着剤を交換しなければならないが、それまでの間は連続して使用可能であって、１回の吸着剤の充填で、複数回の測定ができる。すなわち、放射性セシウムの吸着増加分を算出することにより、第２回以降の測定ができる。吸着剤を交換しなければならなくなるまでに使用できる時間は、排水中の放射性セシウムの濃度によって左右されることはもちろんである。交換は、通過容器の本体に一定量の吸着剤を充填したものをあらかじめ用意しておき、容器ごと交換するようにすると好都合である。 As the adsorbent, zeolite that is inexpensive and has a considerably large adsorption capacity, particularly mordenite-type zeolite is preferable, but is not limited thereto. For example, a ferrocyanide compound can be used because it only needs to have the ability to adsorb cesium ions. The shape of the adsorbent is not limited as long as it is a shape that can be filled and used in a passage container represented by the above-mentioned marinelli container, such as a granular shape, a rod shape, a fiber shape, or a sheet shape. When using a marinade container, as shown in the Example mentioned later, the granular thing of diameter 2-4mm is easy to use. When the adsorption reaches saturation, the adsorbent must be replaced, but it can be used continuously until then, and multiple measurements can be made with a single charge of the adsorbent. That is, the second and subsequent measurements can be performed by calculating the increased amount of radioactive cesium adsorption. Of course, the time available before the adsorbent must be changed depends on the concentration of radioactive cesium in the waste water. For the exchange, it is convenient to prepare a passing container main body filled with a certain amount of adsorbent in advance and replace the whole container.
吸着剤による放射性セシウムの吸着・濃縮を継続すべき時間は、これまた排水中の放射性セシウムの濃度によって異なる。標準のマリネリ容器を使用した場合、通水の間に容器内に滞在してゼオライトと接触する測定対象の水量は常に１Ｌであるから、２０Ｂｑ／Ｌの放射能濃度を有する水を通過速度５Ｌ／ｈｒで通過させたとき、１時間で、５Ｌ×２０Ｂｑ／Ｌ＝１００Ｂｑの放射性セシウムが吸着剤に吸着される。検出限界が１０Ｂｑ／Ｌの検出器にとって、検出限界の１０倍の測定値は、十分に精度のよい測定を可能にする。放射能濃度がもっと低い測定対象、たとえば１０Ｂｑ／Ｌの水の場合、これと同じ放射能濃度に達するには、倍の２時間の通水が必要であり、放射能濃度がきわめて低い、たとえば１Ｂｑ／Ｌの水であれば、１００Ｌを通過させるために２０時間を要する。 The time for which the adsorption / concentration of radioactive cesium by the adsorbent should continue depends on the concentration of radioactive cesium in the waste water. When a standard marinelli container is used, the amount of water to be measured that stays in the container while passing water and contacts the zeolite is always 1 L. Therefore, water having a radioactivity concentration of 20 Bq / L is passed through at a flow rate of 5 L / L. When passing through hr, 5 L × 20 Bq / L = 100 Bq of radioactive cesium is adsorbed by the adsorbent in one hour. For a detector with a detection limit of 10 Bq / L, a measurement value 10 times the detection limit allows a sufficiently accurate measurement. In the case of a measurement object having a lower radioactivity concentration, for example, 10 Bq / L of water, to reach the same radioactivity concentration, it is necessary to pass water for 2 hours twice, and the radioactivity concentration is extremely low, for example, 1 Bq. In the case of / L water, 20 hours are required to pass 100 L.
一方、測定に費やす時間は、長くするほど測定精度が高まって好ましいが、その効果には限界があって、多くの場合、適切な測定時間である１０分間程度を超える長い時間をかける意義は乏しい。測定に長時間を費やすことは、短時間に結果を出すという要請には反することになるから、バランスを考えなければならない。通常、測定は１日１回必要であろうから、通水−停止−測定のサイクルにおける通水時間は、５分間〜２４時間の範囲内で選択することになり、多くの場合、３０分間〜１０時間の範囲となる。いうまでもなく、この時間が短いほど、測定は、断続的な測定から連続的な測定に近づく。ただし、サイクル数を増加させれば、それに応じて吸着剤を交換する頻度が増え、測定作業全体としてはより多くの労力と資材とを必要とするから、実用的でなくなることがある。測定頻度に対する要求に応じて、上記のサイクルを決定すべきである。 On the other hand, the longer the time spent for measurement, the better the measurement accuracy, but the effect is limited. In many cases, it is not meaningful to spend a long time exceeding about 10 minutes which is an appropriate measurement time. . Since spending a long time in measurement goes against the requirement to produce results in a short time, balance must be considered. Usually, since the measurement will be required once a day, the water flow time in the water flow-stop-measurement cycle will be selected within the range of 5 minutes to 24 hours, and in most cases 30 minutes to The range is 10 hours. Needless to say, the shorter this time, the closer the measurement is from intermittent measurement to continuous measurement. However, if the number of cycles is increased, the frequency of exchanging the adsorbent increases accordingly, and the entire measurement operation requires more labor and materials, which may not be practical. The above cycle should be determined according to the measurement frequency requirements.
本発明の測定方法において、前記の工程（Ａ）すなわち放射性セシウムの吸着・濃縮に要する時間にくらべ、工程（Ｂ）すなわち濃度の測定に要する時間の方が一般に短いということは、工程（Ａ）を連続的に行ないながら工程（Ｂ）を断続的に行なうことを可能にする。つまり、工程（Ａ）および（Ｂ）を平行して実施することにより、放流する排水に含まれる放射性セシウムの放射能濃度について、断続的というよりは実質上連続的なモニタリングを行なうことが可能である。このような、実質上連続的なモニタリングを行なうためには、本発明の測定装置において、通過容器（２）を２個有し、かつ、受入タンク（１）と通過容器（２）の間、および通過容器（２）と貯留タンク（３）との間は、バルブ手段によって排水が通過する通過容器（２）が切り替えられる構造にしたものが有用である。 In the measurement method of the present invention, the step (B), that is, the time required for measuring the concentration is generally shorter than the time required for the adsorption and concentration of the step (A), that is, radioactive cesium. It is possible to perform step (B) intermittently while continuously performing. In other words, by carrying out the steps (A) and (B) in parallel, it is possible to perform substantially continuous rather than intermittent monitoring of the radioactive concentration of radioactive cesium contained in the discharged wastewater. is there. In order to perform such substantially continuous monitoring, the measuring device of the present invention has two passage containers (2), and between the receiving tank (1) and the passage container (2), And between the passage container (2) and the storage tank (3), it is useful to have a structure in which the passage container (2) through which drainage passes is switched by a valve means.
放射能濃度の測定を、吸着剤を使用しないでどの程度可能であるかを知るため、図１および図２に示した構造の測定装置であって、ゼオライトを充填してないものを組み立てた。放射能濃度の測定器として、ポニー工業（株）製のＮａＩシンチレーション検出器を備える「ＳＸ−ＳＰＡ」を使用した。この装置の検出下限は、約１０Ｂｑ／Ｌである。まず、放射性セシウムを１０，２０，４０または８０Ｂｑ／Ｌの４種類含有する模擬排水を各１Ｌ、マリネリ容器に注水して、放射能濃度を４回ずつ測定した。つぎに、放射性セシウムの含有量が１０Ｂｑ／Ｌの水を通水することを２回行ない、放射能濃度を各回３回ずつ測定した。それぞれの得られた値を、ゲルマニウム半導体検出器による測定値（それが真の値であると仮定する）と比較した。使用したゲルマニウム半導体検出器は、Camberra MODEL GC2520であって、その検出限界は１Ｂｑ／ｋｇである。両者のデータの相関関係を、表１および図３のグラフに示す。 In order to know how much radioactivity concentration can be measured without using an adsorbent, a measuring apparatus having the structure shown in FIGS. 1 and 2 and not filled with zeolite was assembled. “SX-SPA” equipped with a NaI scintillation detector manufactured by Pony Industry Co., Ltd. was used as a measuring device for the radioactivity concentration. The detection lower limit of this device is about 10 Bq / L. First, simulated effluent containing four types of radioactive cesium (10, 20, 40, or 80 Bq / L) was poured into each 1 L marinelli container, and the radioactivity concentration was measured four times. Next, water having a radioactive cesium content of 10 Bq / L was passed twice, and the radioactivity concentration was measured three times each time. Each obtained value was compared with a measured value by a germanium semiconductor detector (assuming it is a true value). The germanium semiconductor detector used is Camberra MODEL GC2520, and its detection limit is 1 Bq / kg. The correlation between the two data is shown in Table 1 and the graph of FIG.
表１（Ｇｅ欄はゲルマニウム検出器の測定値）にみるとおり、この測定装置に用いた検出器の検出限界である１０Ｂｑ／Ｌにおいては、測定値の最大値と最小値の間に６〜８Ｂｑ／Ｌの変動範囲が生じてしまい、精度のよい測定は困難であるという結論に達した。一方、図３にみるように、本発明のＳＸ−ＳＰＡを用いた測定装置とゲルマニウム半導体検出器との測定値との間には、相関値Ｒ２＝０．９９８３という高い相関が得られた。ただし、放射能濃度が低い領域（１０Ｂｑ／ｋｇ）では、ＳＸ−ＳＰＡによる測定値が、最大と最小で２〜６と幅があり、誤差が大きくなった。このように、１０Ｂｑ／Ｌないし２０Ｂｑ／Ｌの範囲の放射能濃度では、ＳＸ−ＳＰＡで直接測定することは困難であることが確認され、他方で、４０Ｂｑ／Ｌないし８０Ｂｑ／Ｌの範囲の放射能濃度であれば、バラツキの少ない測定ができることがわかった。これらの結果から、低い放射能濃度の領域では、吸着による濃縮を経て測定をすべきことの必要が確認された。 As seen in Table 1 (Ge column is the measured value of the germanium detector), the detection limit of 10 Bq / L of the detector used in this measuring apparatus is 6 to 8 Bq between the maximum value and the minimum value of the measured value. As a result, a fluctuation range of / L occurred, and it was concluded that accurate measurement was difficult. On the other hand, as shown in FIG. 3, a high correlation of R 2 = 0.9998 was obtained between the measurement device using the SX-SPA of the present invention and the measurement value of the germanium semiconductor detector. . However, in the region where the radioactivity concentration was low (10 Bq / kg), the measured values by SX-SPA ranged from 2 to 6 at the maximum and minimum, and the error was large. Thus, it has been confirmed that it is difficult to measure directly with SX-SPA at radioactivity concentrations in the range of 10 Bq / L to 20 Bq / L, while radiation in the range of 40 Bq / L to 80 Bq / L. It was found that measurement with less variation can be performed at the effective concentration. From these results, it was confirmed that in the region of low radioactivity concentration, it was necessary to perform measurement after concentration by adsorption.
表１ 本発明の測定装置（ＳＸ−ＳＰＡ）とゲルマニウム検出器との測定値の関係
図１および図２に示す構造の装置において、プラスチック製のマリネリ容器の本体（２Ａ）に、粒度が２〜４ｍｍのゼオライトの粒子を充填し、蓋体（２Ｂ）を載せた。装置の性能を確認するため、この通過容器に、放射性セシウムの濃度が２２Ｂｑ／Ｌである排水を５Ｌ／ｈｒの流速で通過させることを１時間継続し、続く１０分間に放射能濃度を測定し、測定が終われば再び通水を行なうという操作を繰り返した。合計で１０時間、５０Ｌの通水を行ない、通過容器（２）つまり放射性セシウムを吸着したゼオライト吸着体、受入タンク（１）および貯留タンク（３）における排水について、ＳＸ−ＳＰＡおよびゲルマニウム半導体検出器により、放射能濃度を測定した。なお、周辺の線量は０．０４〜０．０５μＳｖ／ｈｒであった。結果を、表２および図４のグラフに示す。 In the apparatus having the structure shown in FIGS. 1 and 2, a plastic marinelli container main body (2A) was filled with zeolite particles having a particle size of 2 to 4 mm, and a lid (2B) was placed thereon. In order to check the performance of the device, let the waste water with the concentration of radioactive cesium 22Bq / L pass through this passage container at a flow rate of 5L / hr for 1 hour, and measure the radioactive concentration in the following 10 minutes. When the measurement was completed, the operation of passing water again was repeated. SX-SPA and germanium semiconductor detector for passing through 50L of water for a total of 10 hours and draining water in the passage vessel (2), ie, the zeolite adsorbent adsorbing radioactive cesium, the receiving tank (1) and the storage tank (3) Then, the radioactivity concentration was measured. The peripheral dose was 0.04 to 0.05 μSv / hr. The results are shown in Table 2 and the graph of FIG.
図４にみるように、ＳＸ−ＳＰＡによる測定値とゲルマニウム半導体検出器による測定値との間に、比例関係が確認された。相関係数はＲ２＝０．９９９７という高い値である。累積通水量３０Ｌまで、通過容器出口において放射能が検出されず、ゼオライトによる放射性セシウムの吸着が継続していたことがわかった。このときまでのゼオライトの累積吸着量は、１０００Ｂｑ／ｋｇである。 As shown in FIG. 4, a proportional relationship was confirmed between the measured value by SX-SPA and the measured value by the germanium semiconductor detector. The correlation coefficient is a high value of R 2 = 0.9997. Radioactivity was not detected at the outlet of the passage container until the accumulated water flow amount was 30 L, and it was found that the adsorption of radioactive cesium by zeolite continued. The cumulative amount of zeolite adsorbed up to this time is 1000 Bq / kg.
図４のグラフを利用して、排水の放射性セシウム含有量を算出することができる。ＳＸ−ＳＰＡによる測定値の増加の度合から、ゲルマニウム半導体検出器による測定値に換算するという手法である。たとえば、通水量２０Ｌ〜２５Ｌの領域で、１ＬあたりのＳＸ−ＳＰＡの増加値は１４５／５＝２９Ｂｑ／ｋｇとなり、これをゲルマニウム半導体検出器における濃度に換算すると、グラフの勾配１．３を用いて、２９／１．３＝２２Ｂｑ／ｋｇとなる。 Using the graph of FIG. 4, the radioactive cesium content of the wastewater can be calculated. This is a method of converting the measured value by the SX-SPA to the measured value by the germanium semiconductor detector. For example, in the region of 20L to 25L of water flow rate, the increase value of SX-SPA per 1L is 145/5 = 29Bq / kg, and when this is converted into the concentration in the germanium semiconductor detector, the gradient 1.3 of the graph is used. Thus, 29 / 1.3 = 22 Bq / kg.
表２ ゼオライト吸着体の放射能濃度とゲルマニウム検出器との測定値の関係
１ 受入タンク
２ 通過容器
２Ａ 通過容器本体（マリネリ容器）
２Ｂ 通過容器蓋体
２１ 検出部を収容する凹み
２２ 排水導入のための開口
２３ 排水オーバーフローのための開口
３ 貯留タンク
４ 排水導入のためのチューブ
５ ポンプ手段
６ 吸着剤
７Ａ ＮａＩシンチレータ検出部
７Ｂ 検出結果を計測して表示する手段
８Ａ 遮蔽容器下部
８Ｂ 遮蔽容器上部
８１ 検出部用の開口
８２ 排水導入のための開口
８３ 排水オーバーフローのための開口
1
2B Passing
Claims (7)
（Ａ）容器に充填した一定量の吸着剤の層に、測定対象とする排水を、一定の時間にわたり、一定の流速で継続的に通過させて、排水中に含まれる放射性セシウムを吸着させること、および
（Ｂ）測定対象とする排水の通過を停止し、吸着剤に吸着された放射性セシウムのもつ放射能濃度を、測定対象とする排水の放射能濃度に関し定量限界値が低くとも１０Ｂｑ／Ｌである測定装置を用いて測定し、その測定値から、ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリーによる放射能濃度測定の結果と前記測定装置による測定値との比例関係に基づいて、通過した排水中に含まれていた放射性セシウムの全体の量を算出し、上記の一定の時間内における放射能濃度の平均の値を見出すこと。 A method for measuring the radioactivity concentration of radioactive cesium contained in waste water substantially continuously, comprising the following steps:
(A) Adsorbing radioactive cesium contained in wastewater by continuously passing the wastewater to be measured through the layer of the adsorbent filled in the container at a constant flow rate for a certain period of time. And (B) stop the passage of the wastewater to be measured, and the radioactive concentration of the radioactive cesium adsorbed by the adsorbent is 10 Bq / L even if the quantitative limit value of the radioactive concentration of the wastewater to be measured is low Based on the proportional relationship between the result of the measurement of radioactivity concentration by gamma-ray spectrometry with a germanium semiconductor detector and the measurement value by the measurement device , Calculate the total amount of radioactive cesium contained, and find the average value of the radioactivity concentration within the specified time period.
容器に充填した一定量の吸着剤の層に、放射性セシウムを含む水を、一定の時間にわたり一定の流速で継続的に通過させて、放射性セシウムを吸着させる工程と、 A step of adsorbing radioactive cesium by continuously passing water containing radioactive cesium at a constant flow rate over a certain period of time through a layer of an adsorbent filled in a container;
前記水の通過を停止し、前記吸着剤に吸着された放射性セシウムの放射能濃度を、前記ガンマ線スペクトロメトリーおよび前記測定装置のそれぞれによって測定する工程と、を繰り返して、 Repeating the steps of stopping the passage of water and measuring the radioactive concentration of radioactive cesium adsorbed on the adsorbent by each of the gamma ray spectrometry and the measuring device,
前記ガンマ線スペクトロメトリーによる放射能濃度測定の結果と前記測定装置による測定値とをプロットすることにより求められる請求項１に記載の測定方法。 The measurement method according to claim 1, wherein the measurement method is obtained by plotting a result of the radioactivity concentration measurement by the gamma-ray spectrometry and a measurement value by the measurement device.
一定量の吸着剤が充填される容器を２個準備して、一方の容器において前記工程（Ａ）を実施しているときに、他方の容器において前記工程（Ｂ）を実施し、一方の容器において前記工程（Ｂ）を実施しているときに、他方の容器において前記工程（Ａ）を実施することにより、
前記工程（Ａ）および（Ｂ）を平行して実施して、放流する排水に含まれる放射性セシウムの放射能濃度の実質上連続的な測定を行なう測定方法。 In the measuring method as described in any one of Claims 1-4 ,
Two containers filled with a certain amount of adsorbent are prepared, and when the step (A) is performed in one container, the step (B) is performed in the other container, and one container In carrying out the step (B) in the above, by carrying out the step (A) in the other container,
A measurement method in which the steps (A) and (B) are carried out in parallel to perform substantially continuous measurement of the radioactive concentration of radioactive cesium contained in the discharged wastewater.
測定対象である排水を受ける受入タンク（１）、測定される排水が通過する、本体（２Ａ）および蓋体（２Ｂ）からなる通過容器（２）、および測定された排水を一時貯える貯留タンク（３）、排水導入のためのチューブ（４）、排水を運ぶポンプ手段（５）、放射性セシウムを吸着する吸着剤（６）、ならびに、ＮａＩシンチレータ検出部（７Ａ）および検出結果を計測して表示する手段（７Ｂ）から構成され、
通過容器（２）は、底部近くに被測定水を導入するチューブ（４）を挿入するための開口（２２）を備えるとともに上部にオーバーフローのための開口（２３）を備え、さらに、底面に検出部を収容する凹み（２１）を有する容器であり、通過容器（２）を放射線遮蔽容器（８Ａ，８Ｂ）で包んでなり、
請求項１〜４のいずれか一項に記載した測定方法の実施に使用する測定装置。 An apparatus for substantially continuously measuring the radioactive concentration of radioactive cesium contained in wastewater,
A receiving tank (1) that receives the wastewater to be measured, a passage container (2) consisting of a main body (2A) and a lid (2B) through which the measured wastewater passes, and a storage tank that temporarily stores the measured wastewater ( 3) Tube for drainage introduction (4), pump means for transporting drainage (5), adsorbent for adsorbing radioactive cesium (6), NaI scintillator detector (7A) and measurement results are displayed. Comprising means (7B) for
The passage container (2) has an opening ( 22 ) for inserting a tube (4) for introducing water to be measured near the bottom, an opening ( 23 ) for overflow at the top, and a detection at the bottom a container having a recess (21) for accommodating the parts, Ri Na wrapped passing vessel (2) in the radiation shielding container (8A, 8B),
The measuring apparatus used for implementation of the measuring method as described in any one of Claims 1-4 .
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