JP2016505666A - 段階的ガス化における第２段ガス化装置 - Google Patents

Abstract

段階的ガス化統合プロセス（ＳＧＩＰ）フロースキームにおける第２段ガス化ユニットおよび操作方法が、広範囲の低反応性燃料をガス化するために開示される。層内の灰溶解温度により近い高温で動作する第２段ガス化ユニットの包含は、瀝青および無煙炭、石油残留物、およびコークスのような低反応性材料について、９５％以上の全体的炭素転換率を達成するように、ユニット構成、動作条件、および方法において十分な融通性を提供する。

Description

（関連出願への相互参照）
本出願は、２０１２年１２月１０日に出願された米国仮出願第６１／７３５，１３４号の利益を主張する。上記出願の全部内容および実体は、参照することによって本明細書において援用される。

（連邦政府による資金提供を受けた研究開発に関する声明）
本発明は、米国エネルギー省によって与えられる合意／契約番号ＤＥ−ＮＴ００００７４９の下に政府支援でなされた。米国政府は、本発明に特定の権利を有する。

（発明の背景）
１．発明の分野
本発明は、概して、流動層内の低反応性石炭を含む、種々の炭素質燃料のガス化を促進するプロセス、装置、および方法に関する。本発明は、鉄、ナトリウム、またはカリウム等のより高い割合の灰および汚染成分を含有する、燃料を取り扱うことができる。より具体的には、本発明は、段階的流動層ガス化プロセスにおける第２段ガス化ユニットに関し、そのプロセスは、ほぼ全ての炭素質材料をガス化し、高い炭素転換率を達成し、多段流動層合成ガス冷却器、低温サイクロン、および障壁フィルタを含む、従来のプロセスで可能であるものより低い濃度の汚染成分を伴う無タールおよび無塵合成用ガス（合成ガス）を処理することができる。

２．先行技術の説明
ガス化技術は、異なる等級の石炭、石油残留物、およびコークス等の炭素質資源を合成ガスに効果的に転換する効果的なプロセスである。合成ガスは、下流化学合成、ほぼゼロの汚染物質の放出を生じるとともに、二酸化炭素を効果的に捕捉する、ＩＧＣＣプロセスにおいて、その燃焼を介して発電すること、および／または石油精製および石炭液化プロセスで利用するためにそれを偏移させることによって水素を生成することを含む、多くの用途で使用することができる。

従来のガス化プロセスは、多種多様の炭素質資源を処理することにおいて大幅な制限を有する。例えば、混入流ガス化装置は、高い灰分または高い灰溶解温度等の特性を有する、低反応性燃料を経済的に処理するために好適ではない。流動層ガス化装置は、通常、それらの高い反応性により、褐炭および亜瀝青炭等の低級類のために設計されている。それらは、高い炭素転換率を伴う瀝青および無煙炭等の高級石炭をガス化することに困難を有する。さらに、流動層ガス化装置は、タールを生成し、合成ガス中に高いメタン含有量を有することができ、その両方が、下流プロセスによって化学生成物を合成するための合成ガス利用を有意に減少させる。低い炭素転換率、ならびに合成ガス中のタールおよびメタンの形成は、高級石炭および別の低反応性燃料をガス化するときに、流動層ガス化装置にとって極めて負の性能因子である。

流動層ガス化装置の制限の根本的な理由は、本プロセスがガス化装置の中でクリンカおよび凝集（本明細書では集合的に「クリンカ」と称されることもある）形成を回避しなければならないことである。いったん形成されると、クリンカは、非常に短時間でガス化装置を消耗させ、長い機能停止につながり得る。粒子表面温度が、チャー粒子表面上の部分酸化により、全体的なバルク温度より実質的に高いため、クリンカ形成を回避するために、ガス化装置の動作温度は、灰の初期変形温度より実質的に低くなければならない。事態をさらに悪化させることは、石炭の低反応性により、高級石炭をガス化するときに、層の炭素含有量がはるかに高いという事実である。ガス化装置に注入される酸化剤（空気、濃縮空気、または酸素）は、小容積空間で即時に消費され、クリンカ形成に有利である局所ホットスポットを生成するであろう。したがって、瀝青炭をガス化するために流動層ガス化装置が使用されるとき、動作温度は、灰の初期変形温度よりはるかに低い。石炭の低反応性と併せた、そのような低い動作温度は、より低い炭素転換率、タール形成、および合成ガス中のより高いメタン含有量につながる。

流動層ガス化装置の従来の制限を回避する１つの方法は、段階的アプローチを利用することによるものである。例えば、米国特許第６，０６３，３５５号で開示されるＥｂａｒａプロセスは、種々の種類の廃棄物から合成ガスを生成する２段階アプローチを教示する。Ｅｂａｒａプロセスは、バーナを伴う第２段の従来の混入流ガス化装置よりはるかに低い温度で動作する、第１段流動層ガス化装置を有し、かつ比較的低い容量を有する。Ｅｂａｒａプロセスは、１００トン／日〜３００トン／日の範囲内の比較的低い容量とともに、約５８０℃で動作する第１段流動層ガス化装置と、約１３００℃で動作する第２段混入流ガス化装置とを有する。このようにして、段階的Ｅｂａｒａプロセスは、低い第１段温度で廃燃料を本質的にガス化し、これは、燃料供給関連の問題を最小限化し、流動層ガス化装置の底部から有用な廃棄物を回収するための有利な条件を提供する。第２の段階では、Ｅｂａｒａプロセスはさらに、第１の段階からの合成ガス中の未転換チャー、タール、および有機物を調節する。

しかしながら、第２段ガス化装置が、従来の混入流ガス化装置で説明される同一の不利点を伴って動作し、はるかに高い温度および酸素消費量を必要とし、したがって、周知の家庭雑排水および汚水問題に追加される、より短い耐火寿命を提供するため、Ｅｂａｒａプロセスは、他の混入流ガス化装置と同様に、高灰分を伴う瀝青炭および他の低反応性燃料を効率的に処理することができない。

また、特に、気相が極めて低濃度の塵を担持するときに、混合効果は、Ｅｂａｒａプロセスで使用される第２段ガス化装置の中等の混入流ガス化装置の中で非常に不良であることが周知である。不良な混合および反応程度の一実施例は、流動層ガス化装置のフリーボード領域である。比較的長い滞留時間にもかかわらず、限定された程度の化学反応が、流動層リアクタのフリーボード領域中で起こる。大部分の反応は、リアクタの高密度流動層領域中で起こる。同じことが、混入流ガス化装置にも言える。より大きいスループットのためのガス化装置のサイズの増加により、炭素転換率の進行性劣化とともに、ガスと固体との間の不良な混合が結果的に生じる。

不良な混合の効果は、石炭および酸素の両方が最高温のバーナ先端領域中で濃縮される、従来の混入流ガス化装置よりも、Ｅｂａｒａプロセスの第２段ガス化装置でさらに顕著である。燃料粒子のごく一部のみが、火炎領域から退出し、したがって、転換のための別の機会を決して得ない。対照的に、チャー粒子およびタール蒸気は、Ｅｂａｒａプロセスの旋回型第２段混入流ガス化装置の不良な混合により、比較的低温の壁領域に蓄積する傾向がある。酸素注入領域における異常により高い温度は、増加した酸素消費量およびより短い耐火寿命を犠牲にして、Ｅｂａｒａプロセスの第２段ガス化装置における全体的な温度を上昇させ得る。

本質的に第２段ガス化装置の役割を果たす、流動層ガス化装置の従来の制限を回避する他の方法が提案されている。１つのそのような実施例は、動作温度が約４００℃〜５００℃である、第２段冷却器の下入口区分で酸素を注入する方法を教示する、米国特許第４，４１２，８４８号で開示されている。米国特許第４，４１２，８４８号は、熱伝達媒体粒子表面上のタール堆積を低減させることを主張する。入口区分を除いて、全体的な冷却器層温度は、有意な安全性懸念を提起する、合成ガス成分（一酸化炭素、水素、およびその他）の発火温度を下回る、わずか約２５０℃〜３００℃である。さらに、そのような低温部分酸化は、炭素転換率を感知できるほど向上させない。低反応性石炭については、第１段ガス化装置における炭素転換率は、クリンカ形成を制限／回避するように約１０００℃で操作された場合、８０％未満となり、したがって、第２の段階は、炭素転換率を増加させるように、はるかに高い温度で動作しなければならない。

合成ガス流中のチャー粒子およびタールの転換を向上させる別の試行は、１９３０年代から既知のＷｉｎｋｌｅｒガス化装置で実践されているように、流動層ガス化装置の直上のフリーボード領域に酸素を直接注入することであり、例えば、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｆｉｓｃｈｅｒ−ｔｒｏｐｓｃｈ．ｏｒｇ／ｐｒｉｍａｒｙ＿ｄｏｃｕｍｅｎｔｓ／ｇｖｔ＿ｒｅｐｏｒｔｓ／ＢＩＯＳ／３３３／ＢＩＯＳ＿３３３＿ｔｏｃ．ｈｔｍを参照されたい。酸素が、フリーボード温度を上昇させるようにガス化装置に直接注入されるため、実装の費用は低い。しかしながら、最大４０，０００パーツパーミリオン重量（ｐｐｍｗ）の塵を搬送するガス流を伴う容器内の全体的混合および温度一様性は、不良である。改良にもかかわらず、Ｗｉｎｋｌｅｒガス化装置のフリーボード領域への酸素注入の効果は、依然として低い炭素転換率をもたらす。

参照することにより本明細書に組み込まれる、米国特許出願第１３／９３６，４５７号は、９５％以上の炭素転換率およびさらなる処理のための無タール合成ガスの生成を伴って、高灰分瀝青および半無煙炭、ならびに他の低反応性燃料を効率的にガス化する２段階ガス化プロセスを開示する。低い反応性を伴う炭素源を転換するために、第２段流動層ガス化ユニットは、１１００℃〜１４００℃の範囲内の温度で動作する必要がある。これらの高いガス化装置の出口温度で、合成ガスを効果的かつ効率的に冷却することに関連付けられる費用が課題となる。参照することにより本明細書に組み込まれる、米国特許出願第１４／０１０，３８１号は、多段循環流動層合成ガス冷却器の中で高温合成ガスを冷却する装置および方法を提示する。

これら２つの革新的システムの組み合わせの潜在的で有益な利用は、従来の障壁フィルタとともに、多種多様の炭素源をガス化するガス化プロセスを構成および操作することにおいて、依然として課題を提起する。

上記の操作性、効率、および費用の問題を克服するために、種々の炭素質材料をガス化することができる、統合された段階的ガス化プロセスが、極めて望ましい。本発明の意図は、そのような工業的必要性を提供することである。

米国特許公報第６，０６３，３５５号明細書 米国特許公報第４，４１２，８４８号明細書

（発明の簡単な要約）
簡潔に説明すると、好ましい形態では、本発明は、石炭、石油コークス、精製残留物、および都市廃棄物等の種々の炭素質材料をガス化することができる、費用効果が高くエネルギー効率的な統合された段階的ガス化プロセスを促進する、高温第２段ガス化ユニットを備える。

例示的実施形態では、本発明は、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を形成する、第１段ガス化ユニットを有する、低反応性燃料のための統合ガス化プロセスとともに有用である、第２段ガス化ユニットであり、第２段ガス化ユニットは、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流への第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流の転換を助長する動作特性を有する、高温第２段乱流流動層ガス化装置であって、不要な種の第２段濃度は、不要な種の第１段濃度より低く、層材料領域中の層材料と、層材料領域の上方のフリーボード領域と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流のための出口とを備える、第２段乱流流動層ガス化装置と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流温度を加減する、合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）と、ＳＴＤを通って流動する第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を第２段乱流流動層ガス化装置に返還する、層材料返還とを備え、第２段ガス化装置の第１の動作特性は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から第２段合成ガス流を生成するように、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作することである。

第２段ガス化装置の第２の動作特性は、約３フィート／秒〜１２フィート／秒のガス表面速度範囲で動作することであり得、第２段ガス化装置の第３の動作特性は、約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの圧力範囲内で動作することであり得る。

動作特性で動作することができるような第２段ガス化装置の設計は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から無タールおよび無塵の両方の第２段合成ガス流を生成することに役立つ。

第２段乱流流動層ガス化装置は、第２段乱流流動層ガス化装置への第１段合成ガス流の導入のために、第２段乱流流動層ガス化装置の層材料領域中に合成ガス入口を有することができ、第１段合成ガス流は、第２段乱流流動層ガス化装置の層材料の間で、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を乱す、十分に混合した乱流流動層を形成するように、異なる高度で接線方向に第２段乱流流動層ガス化装置に進入する。第２段乱流流動層ガス化装置は、酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、第２段乱流流動層ガス化装置の層材料領域中に酸化剤および蒸気混合物流入口を有することができる。第２段乱流流動層ガス化装置は、酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、第２段乱流流動層ガス化装置のフリーボード領域中に酸化剤および蒸気混合物流入口を有することができる。

第２段ガス化ユニットはさらに、酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、第２段乱流流動層ガス化装置の層材料領域の耐火層に組み込まれた分配器アセンブリを備えることができる。

層材料領域の高さは、約１０フィート〜１５フィートの範囲内であり得、フリーボード領域の高さは、約１０フィート〜２０フィートの範囲内であり得る。

第２段乱流流動層ガス化装置は、ある灰鉱物と関連付けられる汚染問題を最小限化する１つ以上の吸着剤の導入のために、第２段乱流流動層ガス化装置のフリーボード領域中に少なくとも１つの吸着剤入口を有することができる。

層材料返還は、サイクロン、ディップレッグ、およびＬ字レッグ機構を備えることができる。

層材料は、約１００ミクロン〜２００ミクロンのサイズ範囲を有する不活性粒子を備えることができる。

別の例示的実施形態では、本発明は、低反応性燃料のための統合ガス化プロセスの第１段ガス化ユニットによって形成される、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を調節するプロセスであり、本プロセスは、動作特性を有する高温第２段乱流流動層ガス化装置において、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、第２段ガス化装置の第１の動作特性は、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で第２段乱流流動層ガス化装置を操作することであり、第２段乱流流動層ガス化装置は、層材料領域中の層材料と、層材料領域の上方のフリーボード領域と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流のための出口とを含み、不要な種の第２段濃度は、不要な種の第１段濃度より低い、ことと、合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）において、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流温度を加減することと、ＳＴＤを通って流動する第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を第２段乱流流動層ガス化装置に返還することとを含む。

本プロセスは、最大約４５重量％の灰分を含む炭素質材料をガス化する、合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成することができる。本プロセスは、低反応性炭素質材料をガス化する、合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成することができる。本プロセスは、低反応性瀝青炭をガス化する、合成ガスへの約９８％以上の炭素転換率を達成することができる。本プロセスは、低反応性燃料から無タール第２段合成ガス流を生成することができる。

本プロセスはさらに、第２段乱流流動層ガス化装置の層材料の間で、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を乱す、十分に混合した乱流流動層を形成するように、異なる高度で接線方向に第１段合成ガス流を第２段乱流流動層ガス化装置に導入することを含むことができる。

本プロセスはさらに、少なくとも１つの吸着剤を第２段乱流流動層ガス化装置のフリーボード領域に導入することを含むことができる。

別の例示的実施形態では、本発明は、低反応性燃料のための統合ガス化プロセスの第１段ガス化ユニットによって形成される、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を調節するプロセスであり、本プロセスは、高温第２段乱流流動層ガス化装置において、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、第２段乱流流動層ガス化装置は、層材料領域中の層材料と、層材料領域の上方のフリーボード領域と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流のための出口とを含み、不要な種の第２段濃度は、不要な種の第１段濃度より低い、ことと、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、約３フィート／秒〜１２フィート／秒の表面速度範囲で高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、約３０フィート／秒〜１０００フィート／秒の範囲内で高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）において、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流温度を加減することと、ＳＴＤを通って流動する第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を第２段乱流流動層ガス化装置に返還することとを含み、本プロセスは、低反応性燃料をガス化する、合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する。

別の例示的実施形態では、本発明は、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を生成するように、炭素質材料および酸化剤を組み合わせる、第１段ガス化ユニットと、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流への第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流の転換を助長する動作特性を有する、高温第２段乱流流動層ガス化装置であって、不要な種の第２段濃度は、不要な種の第１段濃度より低く、層材料領域中の層材料と、層材料領域の上方のフリーボード領域と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流のための出口とを備える、第２段乱流流動層ガス化装置と、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流温度を加減する、合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）と、ＳＴＤを通って流動する第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を第２段乱流流動層ガス化装置に返還する、層材料返還とを備える、灰分を伴う低反応性炭素質燃料のためのガス化システムであり、第２段ガス化装置の第１の動作特性は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から第２段合成ガス流を生成するように、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作することである。

不要な種は、とりわけ、チャー炭素、タール、および灰微粉を含むことができる。

別の例示的実施形態では、本発明は、第１のユニットにおいて、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を生成するように、低反応性燃料および酸化剤を組み合わせることと、層材料を有する第２段乱流流動層ガス化装置である、第２のユニットにおいて、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、不要な種の第２段濃度は、不要な種の第１段濃度より低い、ことと、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、第３のユニットにおいて、第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流を加減することと、第３のユニットを通って流動する層材料の少なくとも一部分を第２のユニットに返還することとを含む、低反応性燃料から合成ガスを生成するためのプロセスである。

本プロセスは、最大約４５重量％の灰分を含む炭素質材料をガス化する、合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成することができる。

本プロセスは、無煙炭、石油コークス、および精製残留物型燃料のうちの１つ以上を含む、炭素質材料をガス化する、合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成することができる。

本プロセスは、空気、濃縮空気、および酸素のうちの１つを含む、酸化剤を伴う低反応性瀝青炭型燃料を含む、炭素質材料をガス化する、合成ガスへの約９８％以上の炭素転換率を達成することができる。

本プロセスは、最大６００ＭＷｅを生成し、可搬性サイズの第２段ガス化装置の単一のユニットを備えることができる。

第１段合成ガス流は、約０ミクロン〜５０ミクロンの範囲内で微細混入粒子を含むことができ、第２のユニット内の層材料におけるチャー炭素転換、および層材料から第２のユニットのフリーボード領域の中への未転換チャー炭素およびより微細な灰粒子の混入時に、層材料は、約１重量％未満のチャー炭素および約５重量％未満の微細な灰を含有することができる。

本プロセスはさらに、最大約１４００℃の層材料温度を有する第２のユニットを、灰の灰溶解温度を約５０℃〜１００℃下回って操作して凝集およびクリンカ形成を防止することを含むことができる。

第２段合成ガス流は、好ましく、タールを含まず、約０．２５モル％〜０．５モル％の範囲内のメタン含有量を有する。

低反応性瀝青炭ガス化については、酸素消費量は、好ましくは、低く、１０００ｓｃｍの生成される一酸化炭素および水素につき３５０ｓｃｍ〜４００ｓｃｍの範囲内である。さらに、炭素消費量は、好ましくは、低く、１０００ｓｃｍの生成される一酸化炭素および水素につき５００ｋｇ〜５５０ｋｇの乾燥石炭の範囲内である。さらに、蒸気消費量は、好ましくは、低く、０．２５〜０．３５の蒸気対石炭質量比の範囲内であり、流出合成ガスの低い方の加熱値は、８．５ＭＪ／ｓｃｍ〜１０ＭＪ／ｓｃｍの範囲内である。

したがって、本発明は、第２段ガス化装置として流動層を使用し、低反応性燃料を用いて９５％以上の炭素転換率を達成するためにプロセスで流動層を使用し、高温で第２段流動層を操作する手段および方法を提供することが分かる。例えば、第２段流動層ガス化ユニットは、約９５％以上の炭素転換率を達成するように、最大約１４００℃の範囲内で操作することができる。

広範囲の炭素源をガス化するために、２段階ガス化システムの本第２の段階は、本質的に、約１１００℃〜１４００℃の範囲内の動作温度を伴う（循環とは対照的な）静止乱流流動層ガス化装置である必要がある。灰溶解温度によって制限されることなく、そのような高温でガス化装置を操作するために、ガス化装置は、比較的低い温度で動作する従来の流動層ガス化装置よりはるかに高い酸素消費量を必要とする。本第２段ガス化装置にとっての高酸素流速の１つの結果は、チャー炭素粒子の表面温度が、灰溶解温度を上回って、はるかに高い温度に達し、局所ホットスポットを生成し得ることである。したがって、クリンカ形成につながるホットスポットを回避することが重要となる。本発明の好ましい実施形態は、第２段ガス化ユニット、および統合プロセスでそのようなユニットを確実に操作する方法を提供する。

米国特許出願第１３／９３６，４５７号の２段階ガス化システムにおける第１の段階は、動作課題を軽減するために、供給炭素質材料に応じて、８００℃〜１１００℃の範囲内の比較的低い温度で動作する。そのような比較的低い温度で、第１段階における炭素転換率は低い。したがって、本発明が、約９５％以上の全体的炭素転換率を達成するために、そのような第１段ガス化装置を使用する場合、本発明の第２段ガス化装置は、第１の段階から有意量のチャー炭素粒子およびタールをガス化する必要がある。第２の段階におけるチャー炭素粒子が、より軽量で微細であるため、任意の未反応チャー炭素粒子が、第２の段階から退出する合成ガスとともに混入する傾向がある。そのような混入した微細チャー炭素粒子は、下流で効果的に収集し、有益なより高い炭素転換率を達成するように、第２の段階に再循環させることができる。

本第２段ガス化ユニットは、統合段階的ガス化プロセスにおいて動作し、より低温の無塵およびタール合成ガスを生成することによって、多くの課題を克服する。本発明は、流動層ガス化システムにおいて、約９５％以上の炭素転換率で流動層内のいくつかの異なる低反応性炭素質材料のガス化を促進する。好ましくは、第２段ガス化装置の動作温度は、灰溶解温度にかかわらず、ガス化装置の中への炭素供給の約９５％より多くを転換する必要性によってのみ判定される。

本発明はさらに、高温第２段ガス化ユニットを含む、流動層ガス化装置の２つの段階において低反応性燃料を処理する方法を含む。段階的ガス化ユニットを、流動層合成ガス冷却器、約２５０℃〜４００℃の範囲内の合成ガス冷却器出口温度で動作する、低温の第３段サイクロン、セラミック／焼結金属キャンドルフィルタを伴う粒子状物質制御デバイス（ＰＣＤ）、および炭素転換率を増加させて固体保有量を維持するように種々のユニット間で固体を再循環させる能力と統合することによって、化学物質へのさらなる下流処理または発電する燃焼のために、無塵およびタール合成ガスを生成することができる。

層内の高い炭素含有量を伴うクリンカ形成につながり得る、ホットスポットを回避するための低反応性燃料を用いた低温動作により、本発明の第１段循環流動層ガス化ユニットは、タールならびに微細灰およびチャー炭素粒子を必ず含有する、合成ガスを生成する。合成ガスは、さらなる処理のために、本高温第２段流動層ガス化ユニットまで流動する。

ガスおよび層材料は、流動層内で十分に混合させられ、第２の段階におけるそのような混合は、ほぼ一様な層温度を提供する。合成ガス中のタール分子は、層体積全体の中で一様に分散させられ、別の一様に分散した酸素および蒸気混合ガス流に接触し、層固体粒子は、タール分解を促進する高温表面を提供する。

微細チャー粒子は、サイズが０ミクロン〜５０ミクロンに及び、乱流流動層動作体制で維持される、第２段ガス化装置層材料の間で十分に分散させられる。第２段ガス化装置が約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作すると、チャーは、有用な合成ガス成分を形成するように、酸素、蒸気、および二酸化炭素と反応するであろう。

約９５％以上の全体的炭素転換率を達成するために、ＡＳＴＭ Ｄ５３４１−９３ａ処方に類似するＣＯ_２反応性試験を用いて、所望の動作温度を確立することができる。最低第２段動作温度を予測する能力は、灰からスラグを除去するか、または灰を融解させる必要なく、所望の炭素転換率を達成することを可能にし、ガス化システムにおける酸素消費量を最小限化する。好ましい実施形態では、本発明は、動作温度が灰を融解させるために十分に高くなければならず、結果として生じたスラグの粘度がある値（例えば、２５０ポアズ）より小さくなければならない、従来の混入流ガス化装置と比べて大幅な利点を有する。所望の炭素転換率のために、本発明による第２段ガス化装置は、混入流ガス化装置より低い温度で動作し、より少ない酸素を消費するであろう。

好ましい実施形態では、第２段ガス化装置の動作温度が、所望の炭素転換率を達成するために灰の変形温度を（ちょうど）上回る必要がある場合、ガス化装置に進入する微細灰のごく一部のみが層内で蓄積するため、層内でクリンカを形成することなく、そのような動作を実現することができる。本発明は、乱流流動層内の混合作用に、融解微細灰粒子を層の不活性粒子上に被覆させる。層材料のわずかのみが、周期的に引き出され、冷却され、粉砕後に、微粉固体の一部分が、所望の範囲内で粒径分布を維持するように層に再循環させられる。

第２段ガス化装置の比較的高い動作温度により、合成ガス中のメタンおよび分解タール留分もまた、一酸化炭素および水素を形成するようにガス化反応を受けるであろう。メタンおよびタール分解プロセス中の煤の形成を防止するため、ならびに形成する任意の煤を消費するために、酸素とともに蒸気を、異なる高度で層に、およびガス化装置のフリーボード領域に注入することができる。フリーボード領域中の蒸気および酸素注入の好ましい方法は、混入した不活性固体粒子が、主に壁に沿って下向きに流動するため、接線である。気相への接線注入は、逆流する不活性固体粒子に付着した煤と反応するためのはるかに良好な機会を提示し、それによって、炭素転換率をさらに増加させる。

第１の段階からの微粉（チャーおよび灰）が、主に５０ミクロンを下回る粒径を有するため、これらの粒子は、第２段ガス化装置内で蓄積することができない。乱流流動層の内側の比較的高い内部固体循環速度により、第２段ガス化装置に進入する、合成ガス中の混入微粉速度に対する固体循環速度の比は、約数百であり、未反応微粉、主に微細灰が、フリーボード領域に混入する。灰の蓄積がないと、第２段ガス化装置内の層材料は、本質的に、保持のためにはるかに高い灰溶解温度（したがってクリンカ形成を回避する）および大きい粒径を有する、砂等の所望の始動層材料であろう。また、溶解させられる微細灰粒子は、全て同一のバルク層温度にある、不活性粒子上に被覆するであろう。

低反応性燃料を用いてほぼ完全な炭素転換率を達成するために、許容動作温度は、石炭ガス化の「３つのＴ」（温度、乱流、および時間）の間で単一の最重要因子である。しかしながら、チャー粒子の燃焼が、固体の大部分よりはるかに高い温度を有するため、流動層における高温動作は、クリンカ形成を起こしやすい。これは、従来の流動層が灰溶解温度よりはるかに低い温度で動作する主な理由である。本発明では、第２段ガス化ユニット内の流動層は、層内の灰およびチャーの高い動作温度に関連する問題に対処することによって、最大約１４００℃の高温で動作する。

低反応性瀝青炭のための第１段循環流動層ガス化装置の層材料は、典型的には、約４０重量％のチャー炭素および約６０重量％の石炭灰を含む。第２段流動層ガス化装置では、層内のチャー含有量は、約１重量％未満であり、微細灰留分は、約５重量％未満である。チャー炭素および微細灰の両方は、層内でさらに蓄積しない。この層内の低いチャー炭素および微細灰留分により、第２段ガス化装置の層は、本質的に、約１７００℃の範囲内の溶解温度を有する、ケイ砂等の所望の粗い材料で構成される。したがって、本発明は、低反応性燃料を用いて高い炭素転換率を達成するように、流動層原理の適用を実行可能にし、これは、既知の工業実践においてまだ達成されていない業績である。

例示的実施形態では、本発明は、第１段循環流動層輸送ガス化装置と、多段流動層合成ガス冷却器と、低温サイクロンと、ＰＣＤと、低温サイクロンから第２段ガス化装置に収集されたチャー炭素の一部を変換するチャー炭素再循環システムとをさらに備える、段階的ガス化統合プロセス（ＳＧＩＰ）フロースキームで動作する、低反応性炭素質材料のための第２段乱流流動層ガス化ユニットを含む。

ＳＧＩＰフロースキームにおける第２段乱流流動層ガス化ユニットは、空気、濃縮空気、または酸素吹送動作モードのいずれか一方において、高い炭素転換率で、低反応性石炭、石油コークス、および精製残留物をガス化する。

好ましい実施形態では、酸化剤および蒸気ガス混合物をガス化装置の中へ分配するために、新規のガス分配システムが使用される。流動層動作では、確実なガス注入および分配が重要である。分配器のアセンブリは、好ましい実施形態では、第２段ガス化装置の層材料によって塞がれる可能性がはるかに低い。たとえ異常事象により塞がれたとしても、オンラインである間に本分配器アセンブリを清掃することができる。ガス分配器アセンブリの好ましい実施形態では、ガス分配器は、各パイプへの独立ガス供給を伴う同心パイプアセンブリと連通している。内側パイプを通るガス流は、固体粒子がノズルを通って流動し、詰まった材料をノズルから解放することを可能にするように、逆転させることができる。

分配器アセンブリが耐火物に組み込まれると、分配器アセンブリおよびそこからの注入ポートは、浸食および過熱から、耐火物によって層材料から保護される。同心パイプアセンブリは、単一のノズルとして容器シェルを貫通し、耐火物に組み込まれたガス分配器に接続し、そこで３つ以上のポートを通して流動層の中へ酸化剤および蒸気混合物を分配させることができる。そのような革新的配列は、容器シェルを貫通するいくつかのノズルを用いて、多くの注入ポートを通したガスの分配を促進する。

本発明は、実行可能である場合、無煙炭および石油コークス型燃料を用いて約９５％の最小全体炭素転換率、および低反応性瀝青炭型燃料を用いて約９８％転換率を達成することができる。約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの範囲内の圧力にて、流動層原理の下で、高温で第２の段階を操作することにより、最大約４５重量％の比較的多量の灰、または汚染灰鉱物を含有するか、あるいは低い酸化剤および蒸気消費量とともに高い灰溶解温度を有する、燃料の処理を可能にすることができる。

第１の段階は、供給材料に応じて約６０％〜８０％の炭素転換率を達成する、約８００℃〜１１００℃の範囲内で動作する循環流動層輸送ガス化装置であり得る。第１段ガス化装置内の循環層材料は、約８０ミクロン〜１２０ミクロンの範囲内の平均サイズを有することができる。

第１段ガス化装置から退出し、第２段ガス化装置に接線方向に進入する、合成ガスは、タールおよび混入チャー炭素の形態で大部分の炭素を有することができる。加えて、第２の段階への合成ガスはまた、チャー炭素および微細灰粒子が約０ミクロン〜５０ミクロンの範囲内である、混入微細灰粒子を含有することもできる。

第２段ガス化ユニットは、ガス化装置と、合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）と、サイクロンおよびそのディップレッグと、ディップレッグ固体をガス化装置に再循環させるＬ字レッグとを備える。

第２段ガス化装置は、層の下部分の中および層の上方のフリーボード領域の中への付加的な酸化剤および蒸気注入を伴う乱流流動層ガス化装置であり得る。流動層は、供給材料の灰溶解温度の約５０℃〜１００℃下回る範囲内で、かつ最高約１４００℃で動作することができる。フリーボード領域は、層温度を約５０℃〜１００℃上回る範囲内で動作することができる。フリーボード領域は、鉄、ナトリウム、およびカリウム等のある灰鉱物と関連付けられる汚染問題を最小限化するように注入される、石灰石、ドロマイト、またはカオリン等の吸着剤を有することができる。

第２段ガス化装置層材料は、約１００ミクロン〜２００ミクロンの範囲内のケイ砂等の不活性固体で構成することができる。第２段ガス化装置に進入する合成ガスに混入した微粉は、転換させることができるか、またはほとんど蓄積を伴わずに層材料を通過するかのいずれかであり、したがって、クリンカ形成の可能性を最小限化する。

第２段ガス化装置におけるガス表面速度は、乱流体制で層を維持するように、約３フィート／秒〜１２フィート／秒の範囲内であり得る。乱流流動層を高密度に保つために、内部固体循環容量は、高密度層から退出するガスの固体搬送容量よりはるかに高速で維持される。

第２段ガス化装置から退出する合成ガスに混入した任意の微細な溶解灰液滴は、好ましくは、ＳＴＤ冷却器内の内部循環層材料上で凝縮して凝固し、そこで合成ガス温度は、灰溶解温度を１００℃〜１５０℃下回る範囲内で加減される。新たな構成層材料が、ＳＴＤ冷却器に追加され、より大きい過剰な層材料粒子が、引き出されてガス化装置に再循環させられ、そこからより大きい層粒子が排出および放出される。

第２段ガス化ユニット内のサイクロンは、第２段ガス化装置およびＳＴＤ冷却器から合成ガスとともに混入する、層材料のごく一部を捕捉することができ、捕捉された固体は、ガス化装置に再循環させられる。微細灰および任意の未反応チャー炭素は、下流合成ガス冷却器までサイクロンを通過することができる。第２段ガス化ユニット内のサイクロンの追加は、より低い係脱高要件を伴って、第２段ガス化装置の全体的高さを縮小することができる。

第２段ガス化ユニット内の合成ガスは、ＳＧＩＰフロースキームにおいて多段合成ガス冷却器内で、約２５０℃〜４００℃の範囲内の温度まで冷却することができる。合成ガスは、微細灰とともに未反応炭素を捕捉するように、より低い動作温度により、より高い効率で第３段低温サイクロンまで流動し、石油コークス等の転換し難い燃料を用いて約９５％より多い全体的炭素転換率を達成するように、炭素を第２段ガス化装置に再循環させることができる。

ＰＣＤから退出する合成ガスは、低いメタン含有量を伴い、下流化学合成または発電に好適である、タールおよび塵の両方を含まないものであり得る。

図１は、高温第２段流動層ガス化ユニットを利用して、低反応性および他の燃料をガス化するための段階的ガス化統合プロセスのフロー図である。 図２は、合成ガス加減デバイスと、サイクロンと、サイクロンディップレッグと、固体をガス化装置に再循環させる変換レッグとを備える、第２段ガス化ユニットの概略的実施形態である。 図３は、高温第２段流動層ガス化装置の概略的実施形態である。 図４は、第２段流動層ガス化装置の下区分の実施形態である。 図５は、第２段ガス化装置の流体層区分内に位置する、酸化剤および蒸気分配ノズルの実施形態である。

（発明の詳細な説明）
本発明の種々の実施形態の原理および特徴の理解を促進するために、種々の例証的実施形態が以下で説明される。本発明の例示的実施形態が詳細に説明されるが、他の実施形態も考慮されることを理解されたい。したがって、本発明が、以下の説明で記載される、または図面で図示される構成要素の構築および配列の詳細にその範囲で限定されることは意図されない。本発明は、他の実施形態も可能であり、かつ種々の方法で実践または実行されることが可能である。また、例示的実施形態を説明する際に、明確にするために特定の用語に頼るであろう。

また、本明細書および添付の請求項で使用されるように、「１つの（ａ、ａｎ）」および「該（ｔｈｅ）」という単数形は、文脈が別様に明確に指示しない限り、複数形の参照を含むことに留意しなければならない。例えば、１つの成分の言及は、複数の成分の組成物も含むことを目的としている。「１つの」構成物質を含有する組成物の言及は、列挙されたものに加えて、他の成分を含むことを目的としている。

また、例示的実施形態を説明する際に、明確にするために用語に頼るであろう。各用語は、当業者によって理解されるようなその最も広義の意味を考慮し、類似目的を達成するように同様に動作する、全ての技術的均等物を含むことが意図される。

範囲は、本明細書では、「ほぼ」または「約」あるいは「実質的に」１つの特定の値から、および／または「ほぼ」または「約」あるいは「実質的に」別の特定の値までとして本明細書で表現され得る。そのような範囲が表現されるとき、他の例示的実施形態は、１つの特定の値から、および／または別の特定の値までを含む。

同様に、本明細書で使用されるように、あるものを「実質的に含まない」、または「実質的に純粋である」、および類似の特徴描写は、あるものを「少なくとも実質的に含まない」または「少なくとも実質的に純粋である」、およびあるものを「完全に含まない」または「完全に純粋である」の両方を含むことができる。

「備える」または「含有する」あるいは「含む」とは、少なくとも列挙された化合物、要素、粒子、または方法ステップが、組成物または物品あるいは方法の中に存在するが、たとえ他のそのような化合物、材料、粒子、方法ステップが、列挙されたものと同一の機能を有したとしても、他の化合物、材料、粒子、方法ステップの存在を除外しないことを意味する。

また、１つ以上の方法ステップの言及は、明示的に識別される、これらのステップの間の付加的な方法ステップまたは介在方法ステップの存在を不可能にしないことも理解されたい。同様に、また、組成物中の１つ以上の成分の言及は、明示的に識別されるもの以外の付加的な成分の存在を不可能にしないことも理解されたい。

本発明の種々の要素を構成するものとして説明される材料は、制限的ではなく例証的であることを目的としている。本明細書で説明される材料と同一または類似機能を果たすであろう、多くの好適な材料は、本発明の範囲内に包含されることを目的としている。本明細書で説明されない、そのような他の材料は、例えば、本発明の開発時の後に開発される材料を含むことができるが、それらに限定されない。

本発明の例示的実施形態では、種々の炭素質材料をガス化し、合成ガス中に固定量の硫化水素（Ｈ_２Ｓ）を伴う無塵およびタール合成ガスを生成する、第２段ガス化ユニットプロセス、装置、および動作方法が開示される。本明細書で使用されるように、炭素質材料または燃料は、大量の灰、高い灰溶解温度、または汚染灰鉱物とともに低反応性を有する、石炭等の処理し難い燃料を含む。例えば、石炭中の灰分は、約４５重量％ほども高くあり得、灰変形温度は、約１０５０℃の低温から約１５００℃以上に及ぶことができる。

そのような燃料をガス化するために、図１は、ＳＧＩＰフロースキームにおける第２段ガス化ユニット１００を図示する。図１で提示される実施形態では、灰鉱物中に有意量の汚染成分を含有し得る、低反応性瀝青炭をガス化するために、第２段ガス化ユニットをＳＧＩＰフロースキームに統合するためのプロセス、装置、および方法が以降で説明される。当業者であれば、本明細書の教示が、全て本開示の精神内である構成および処理条件の変動を伴って、他の炭素質燃料に同等に適用可能であることを認識するであろう。

ＳＧＩＰ実装は、例えば、参照することにより本明細書に組み込まれる、米国特許第７，７７１，５８５号の教示に由来する、１段階事前製塩サイクロンのみを伴う循環流動層（ＣＦＢ）ガス化装置を備える、第１段輸送ガス化装置を含む。第１段輸送ガス化装置は、好ましくは、石炭をガス化するように、灰初期変形温度を少なくとも約１２０℃〜１５０℃下回って動作する。石炭に応じて、第１段輸送ガス化装置の動作温度は、概して、約８００℃〜１１００℃の範囲内である。そのような低い動作温度は、循環層材料が層内でクリンカを形成することを回避するために第１段ガス化装置で必要とされる。

第１の段階における低い動作温度は、燃料に応じて、約６０％〜８０％の範囲内のより低い炭素転換率につながる。第１段輸送ガス化装置では、供給粒子の質量平均サイズは、好ましくは、約１５０ミクロン〜３００ミクロンの範囲内であり、供給粒子は、ガス化装置内での急速加熱時に、ならびに循環層内で約８０ミクロン〜１２０ミクロンの範囲内の質量平均サイズに達するための循環の粉砕効果により、分解する。通常動作中に、循環固体（層材料）は、本質的に、供給石炭に由来する灰材料である。精製残留物等の灰を少ししか含有しない供給燃料については、層材料は、約８０ミクロン〜１２０ミクロンの範囲内のケイ砂またはアルミナ等の不活性固体粒子で構成される。

第１の段階で固体保有量を維持するために、循環固体の一部分が連続的に引き出される必要がある。米国特許出願第１３／９３６，４５７号で開示されるように、第１の段階における１つだけのサイクロンの使用、および製塩サイクロン性能の融通性は、第１段ガス化装置から退出する合成ガスとともに、約０ミクロン〜５０ミクロンの範囲内のより微細な粒子の混入を可能にする。より微細な粒子の混入により、固体保有量の任意の減少を流動層合成ガス冷却器からの冷却器固体の追加によって埋め合わせることができる。

第１および第２段ガス化装置は両方とも、発電のための空気吹送ガス化モードまたは下流化学合成のための酸素吹送ガス化モードのいずれか一方で動作することができる。本プロセスはまた、発電の経済を向上させるように、またはアンモニア生成プロセスのための合成ガス中の適切な窒素対水素比を提供するように、濃縮空気モードで動作することもできる。

酸化剤（例えば、空気、酸素、および／濃縮空気）は、供給燃料特性に応じて、約１２フィート／秒〜５０フィート／秒の表面ガス速度の範囲内で維持される、第１段輸送ガス化装置ライザの下部分に導入される。そのようなガス速度は、異なる高度にあり、約８００℃〜１１００℃の範囲内のより低いガス化温度で動作する、酸化剤分配と組み合わせて、第１段輸送ガス化装置内のクリンカ形成および凝集につながるホットスポットを排除しないまでも、最小限化する。

低反応性燃料のための石炭転換が動力学的に制御されると、全体的なガス化装置の高さは、比較的小さく、１つだけの段階サイクロンを用いると、第１段輸送ガス化装置と関連付けられる資本費は、複数のサイクルを用いて１つだけの段階で高反応性燃料を処理するＣＦＢガス化装置より２段階ガス化システムにおいてはるかに少ない。

未反応チャー炭素粒子を含む、混入したより微細な粒子とともに、第１段輸送ガス化装置から退出する合成ガスは、約３フィート／秒〜１２フィート／秒の表面ガス速度の範囲内で動作する乱流流動層第２段ガス化装置１５０を備える、図２に示されるような第２段高温ガス化ユニット１００に進入する。ユニット１００はさらに、ＳＴＤ１１０と、サイクロン１２０およびそのディップレッグ１３０と、サイクロンによって収集された固体を第２段ガス化装置１５０に再循環させる非機械的Ｌ字弁１４０とを備える。

第２段ガス化装置の詳細が、図３−５に示されている。図３−４を具体的に参照すると、合成ガス流１６１は、ガス化装置の下区分１６０の中に異なる高度で位置する、複数の下向きに傾斜したノズルを通って接線方向に第２段ガス化装置に進入する。ガス化装置の下部分における温度は、流れ１６６および１６７を通して異なる高度で付加的な酸化剤および蒸気注入を伴って、灰溶解温度より約５０℃〜１００℃低い範囲内で維持される。第２段ガス化装置に進入する、より微細なチャーが、広い表面積を有し、（典型的には、低反応性瀝青炭については約１０００℃である）第１段ガス化装置の出口温度にあるため、チャー微粉は、約１１００℃〜１４００℃の範囲内である、第２段ガス化装置のより高い動作温度まで急速に加熱される。チャー微粉の大部分は、部分的にガス状生成物に酸化させられる。第２段ガス化装置に進入する相当量のタールが、ガス状生成物に転換される。

第２段ガス化装置層材料は、約１００ミクロン〜２００ミクロンのサイズ範囲内のケイ砂またはアルミナ等の不活性固体粒子を含む。第１段ガス化装置からの合成ガスとともに第２段ガス化装置に進入する、より微細な灰粒子は、典型的には、概して、約５０ミクロンの最大サイズを伴って、約１０ミクロンの質量平均直径を有する。そのようなより微細な灰粒子は、合成ガス流によって混入される、第２段ガス化装置層材料を通過し、最終的に、下流塵濾過ユニットによる最終的な捕捉によって、流れ１２１（図２）を通って第２段ガス化ユニットから出て行く。

高温での動作、および図３に示される第２段ガス化装置の上区分１８０内の流動層レベル１８１の上方のフリーボード領域１８２への未転換炭素の混入により、層内の全体的な炭素含有量は、約１重量％より少ない、より好ましくは、約０．５重量％より少ないであろう。層内で一様に分配される、そのような低い炭素含有量は、高い動作温度で起こり得るクリンカ形成を最小限化／回避する。さらに、フリーボード領域中のノズル１８４を通る流れ１６６を伴う酸化剤および蒸気注入は、少なくとも約９５％の全体的炭素転換率を達成するために必要であるように、層温度を約５０℃〜１００℃上回る範囲内で維持しながら、合成ガス中のほぼ全ての残りのタールおよび微細チャー粒子を有用な合成ガス成分を転換する。フリーボード領域中のそのような酸化剤および蒸気注入は、特に、はるかに低い反応性を伴う燃料に有用である。

図３−４に示される第２段ガス化装置１６０の下区分は、異なる配向で合成ガス入口ノズルの直上に位置する分配器アセンブリ１７０を通して注入される主要酸化剤および蒸気混合物流１６６を伴って、９０度配向で２つの異なる高度に接線合成ガス入口ノズル１６１を有する。炭素転換率を増加させ、酸化剤および蒸気混合物をより均一に分配するために、付加的な分配器アセンブリ１７０が、図３に示されるように、層内のより高い高度で位置する。図５を参照すると、各分配器アセンブリ１７０は、それを通して酸化剤および蒸気混合物流１６６をガス化装置に注入して分配することができる、複数のポート１７３、１７４、および１７５を備える。ポート１７３−１７５は、耐火物に組み込まれる。流れ１６６は、内側パイプ１７２を通って、ならびに周辺パイプ１７１を通って流動する。ポートまでの流れ１６６の大部分は、内側パイプ１７２を通るわずかなパージ流を伴って、外側パイプ１７１を通る。外側パイプ１７１が異常事象中に層固体を蓄積させ、ポートを塞ぐ傾向がある場合、外側パイプ１７１を通るガス流を維持しながら、内側パイプ１７２を通る流動を逆転させることができる。そのような方法は、蓄積した固体を除去する手段を提供し、ガス流がポートを通して維持されていることを確実にする。分配器アセンブリの内側および外側パイプの両方は、高いガス化装置温度からパイプ材料を保護する、断熱耐火物に組み込まれる。

図５で開示されるノズルならびに酸化剤および蒸気混合物注入配列は、容器シェルを貫通するノズルの数を削減する一方で、同時に多くのポートを通して酸化剤および蒸気混合物流を分配するという目標を達成する。そのような分配は、過剰な酸化剤濃度を伴う局所ホットスポットによる、クリンカ形成を最小限化／回避するために重要である。さらに、分配配列は、耐火物の完全性を有意に向上させ、加工費用を削減する。分配器アセンブリ１７０と連通している３つだけのポートが図５に示されているが、流動化の当業者であれば、所望の程度のガス分配を達成するように、各分配器アセンブリ内のポートの数を追加または削減することを把握するであろう。ガス化装置容量の増加とともに、ガス分配器アセンブリ１７０の数が増加し、ポート（各アセンブリ内の１７３−１７５等）の数も増加するであろう。

流動層の中へのガスの分配の当業者であれば、図５に示される例示的なガス分配器アセンブリの利点を理解するであろう。大規模な従来の流動層は、流動層の動作条件を受ける層の下部分内の種々の種類の分配グリッド配列に依拠する。米国特許第４，４２９，４７１号では、例えば、バブルキャップ型ガス分配器の変形例が開示されている。構築の材料を長期間にわたって約１１００℃〜１４００℃の範囲内の動作温度に暴露させることができないため、これらの種類の分配器を本発明の第２段ガス化装置で使用できないことが明確である。別の一般的に使用されている分配器は、米国特許第５，０１４，６３２号で開示されるように、プレナムから層を分離するように、プレートを伴うプレナムを含む。層固体がプレナムの中へ漏出することを防止する種々の努力にもかかわらず、プレナム圧力があらゆる場所で均一であり、分配器プレートの上方の所与の断面にわたる流動層圧力が大幅に変動するため、それでもなお漏出がよく見られる。層の中心が壁領域よりわずかに低い圧力にあるため、固体は、壁領域付近のノズルからプレナムの中へ漏出する。米国特許第４，５３２，１０８号は、耐火物の内側に注入ノズルを設置する方法を開示する。そのようなノズルは、全てのノズルが上向きに対面するため、固体を漏出させる傾向がある。流動の任意の混乱または転覆が、固体を漏出させてノズルを充填させるであろう。詰まったノズルは、高い固体温度とともに、老朽化する傾向がある。

対照的に、図５の分配器アセンブリ１７０は、分配器アセンブリからのポート１７３−１７５が全て下向きに傾斜し、固体が上方に流動することを重力が困難にするであろうため、閉塞の可能性を最小限化する。加えて、内側のより小さい直径のパイプ１７２内のガス圧は、外側パイプ１７１内よりはるかに高くあり得る。独立ガス供給は、同心パイプ内の圧力がガス化装置圧力より実質的に高いであろうことを確実にする。ガス化装置のサイズおよび容量に応じて、付加的なポートを必要に応じて追加することができる。付加的なポートを用いると、ガス化装置内の内圧が高度ともに変動するにつれて、全てのポートを通して一定のガス速度を提供するように、ポート直径を定寸することができる。

図３−４に示されるガス化装置１６０の下区分はまた、固体排出ノズルの付近で任意の残留チャー炭素の部分酸化を確保するように、合成ガス入口ノズルの下部高度の下方に中央および付加的な酸化剤および蒸気混合物流１６６の注入ノズル１６７も有する。１つだけのノズル１６７がガス化装置に水平に進入して示されているが、当業者であれば、複数のノズル１６７を異なる高度および配向でガス化装置の傾斜した下区分上に設置できることを理解するであろう。そのようなノズルおよび中央ノズルを通した層の中への酸化剤および蒸気ガス混合物注入は、ガス化装置の上部高度にある、いくつかのガス分配器アセンブリ１７０と組み合わせて、酸化剤および蒸気が層の全体を通して一様に分配されていることを確実にする。

好ましい実施形態では、ガス化装置の傾斜した下区分内の雰囲気は、流れ１６２を通して放出される底部灰中の低い炭素含有容量を確保するように、わずかに酸素が豊富である。微細溶解灰液滴の凝縮、および層材料との後続の反応による、過剰な層材料、凝集固体、またはより大きい粒子が、流れ１６２として引き出される。十分な通気の流動層により、そのようなより大きい粒子が沈み、底部排出口の付近に蓄積し、固体排出は、傾斜耐火区分によってさらに促進される。さらに、層材料が排出されることを防止するために、放出ノズルの喉部を、ほぼ１５フィート／秒〜３５フィート／秒の範囲内の喉部速度で通気することができる。ガス化装置は、耐火物の２つの層１６８および１６９を有して示されている。層１６８は、高いガス化装置温度から炭素鋼を断熱する。炭素鋼シェルは、酸結露および関連腐食を最小限化／防止するように、約１２０℃〜１５０℃の温度範囲内で維持される。断熱層１６８は、軟質であるため、耐浸食性耐火層１６９で保護される。

サイクロンディップレッグ１３０および非機械的Ｌ字弁１４０からの再循環固体は、流れ１４１として第２段ガス化装置に進入し、中央ジェット（図４）を通して層材料と混合する。再循環固体が、本質的に、任意のチャー炭素を伴わない層材料であるため、ガス化装置の中への固体流を補助するように、図２のＬ字レッグ１４０を酸化剤および蒸気混合物で通気することができる。

合成ガス供給流の接線入口による、領域１６４中の層の十分な内部乱流混合、１４０を通る再循環固体流、およびガス化装置の下傾斜区分内のノズル１６７を通した酸化剤および蒸気混合物注入に加えて、第２の段階に進入するチャーの大部分を部分的に酸化するため、また、チャーガス化反応を助長するために必要な滞留時間を提供するように、約１０フィート〜１５フィートの範囲内の流動層レベルが維持される。第２段ガス化装置内の固体レベルを上回るフリーボード高は、約１０フィート〜２０フィートの範囲内である。

フリーボード高が、流出合成ガスからの層材料の完全係脱のために十分ではないため、合成ガスとともに混入する層材料のごく一部を捕捉して再循環させるように、第２段ガス化ユニット内の図２に示されるようなサイクロン１２０が提供される。約３フィート／秒〜６フィート／秒の範囲内のより低い動作ガス速度で、捕捉され、第２段ガス化装置内の固体の保有量に再循環させられる層材料の比は、典型的には、約０．２〜０．７の範囲内である。この比は、比較的低い動作温度でのガス化のための大型固体循環速度に依拠する、第１段輸送ガス化装置における１００以上の類似比と比較して、比較的小さい。第２段サイクロン１２０の追加は、係脱高、したがって、第２段ガス化装置の全高を有意に減少させ、システム内の固体保有量を維持する手段を提供する。サイクロンへの入口流内の微細灰および未転換チャー炭素は、下流ユニットでの冷却および濾過のために、合成ガスとともにサイクロンから退出する。

図３の第２段ガス化装置１５０の領域１６４、１６５、および１８２中の高度に沿った所望の温度および温度プロファイルは、排出区分中のノズル１６７、下および上層区分中の分配器アセンブリ１７０、およびガス化装置のフリーボード領域中のノズル１８４を通って進入する、酸化剤および蒸気混合物１６６の量を制御することによって維持することができる。酸化剤要件が、他の区分と比較してガス化装置のいずれか１つの区分について低い場合、ノズル（またはポート）を通して一定のガス速度を維持するように、その区分に対するガス流中の蒸気対酸素比を増加させることができる。酸化剤および蒸気混合物流は、ガス化装置を通る合成ガス流と比較して約１０％未満である。結果として、層材料の流動化および乱流混合が、ガス化装置に進入する合成ガス流１６１を用いて達成される。層内の約１重量％未満の残留チャー炭素、層内の約５重量％未満の微細灰分である、ガス化装置の異なる領域中のノズルおよびポートを通した酸化剤および蒸気混合物の分配、およびガス化装置に進入する合成ガス流による層の乱流混合は、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作する流動層さえ伴って、クリンカ形成を防止する。

約８００℃〜１１００℃で図３の第２段ガス化装置１５０に進入する合成ガス流は、主要な構成物質として、一酸化炭素、水素、二酸化炭素、湿気、およびメタンを含む。有意量の炭素が、蒸気形態のタールおよび固体形態のチャー炭素として、合成ガス中に存在する。チャーおよびタール成分の留分は、有用な合成ガス成分に転換される必要がある。そのような転換は、約１１００℃〜１４００℃の範囲内の高動作温度でのみ実行可能である。種々の場所で酸化剤および蒸気混合物流１６６を第２段ガス化装置に注入することによって、合成ガス温度は、チャーおよびタール成分の部分酸化を通して、また、合成ガスのごく一部の酸化を通して、所望の高動作温度まで上昇させられる。約１１００℃〜１４００℃の範囲内の高動作温度は、タールおよびチャーガス化反応の熱分解、およびタール分解に起因する炭水化物の水蒸気改質を有意に助長する。高温によるより速い動力学により、部分酸化、分解、ガス化、および改質反応は、より高い動作温度を獲得するように、酸化を通して最初に消費されるものよりはるかに有用な合成ガス成分を生成する。高温動作はまた、水蒸気改質を通して合成ガス中のメタン留分も減少させる。ガス化装置における種々の反応にもかかわらず、材料およびエネルギー均衡、ならびにシフト反応平衡によって、第２段ガス化ユニットの出口における合成ガス組成を容易に判定することができる。したがって、第１の段階への供給燃料中の炭素の約９５％以上は、有用な合成ガス成分に転換される。

石灰石またはドロマイト等の吸着剤材料を、流れ１８３を通して第２段ガス化装置のフリーボード領域１８２に注入することができる。鉄等の有意量で存在する灰鉱物が汚染を引き起こし得る場合には、鉄対カルシウム比を約０．３以下まで減少させて汚染傾向を最小限化するように、十分な量の石灰石またはドロマイトを追加することができる。石灰石吸着剤はまた、合成ガス中の硫黄成分を部分的に捕捉し、そのような捕捉は、下流酸性ガス清掃ユニットの資本および動作エネルギー費の両方を削減する。

汚染灰鉱物、すなわち、ナトリウムおよびカリウムが石炭灰中に有意量で存在するときに、これらの鉱物と反応するように、カオリン等の他の吸着剤を、流れ１８３を通して追加することができる。

より高いチャー炭素およびタール転換率を達成するために、フリーボード領域１８２の温度は、灰溶解温度にかかわらず、層温度を少なくとも約５０℃上回る。そのような高温での動作は、局所温度変動により、微細溶解灰液滴のごく一部を形成する傾向がある。吸着剤注入流１８３は、凝縮、反応、および凝固を通して、微細溶解灰液滴の一部を捕捉することができる。

フリーボード領域が、約９５％以上の全体的炭素転換率を達成するように、低反応性燃料のための灰溶解温度付近で、またはそれを上回って動作する必要があり得るため、微細溶解灰液滴は、図３の流れ１８５として第２段ガス化装置から退出する合成ガスと混入し得る。図２の第２段ガス化ユニットプロセスでＳＴＤ１１０を用いると、微細溶解灰液滴は、ＳＴＤ冷却器中の比較的低温の内部循環粒子上で凝縮して凝固するであろう。ＳＴＤ冷却器は、石炭灰の初期軟化温度に応じて、約１００℃〜１５０℃の範囲内で合成ガスを冷却し、さらなる灰粒子の軟化およびサイクロン壁への付着を制限／防止する。ＳＴＤ冷却器は、汚染軟化灰粒子の排除とともに、下流多段合成ガス冷却器の性能を増加させる。所望であれば、ＳＴＤ冷却器内の付加的な熱伝達表面を用いて、下流多段合成ガス冷却器上の冷却負荷を低減させることができる。

第２段ガス化装置１５０の上部分から退出する混入微粉を伴う合成ガス流１８５は、噴流層を形成するように冷却器の中へ噴出する合成ガスとともに、Ｌ字レッグ配列１１１を通ってＳＴＤ冷却器１１０に進入する。冷却器の底部におけるそのような入口Ｌ字レッグ配列は、転覆または動作停止中に冷却器中の層レベル１９９および固体保有量を維持する。

図２に示されるように、ＳＴＤ冷却器は、噴流ジェット作用からの逆流固体と接触したままである、熱伝達表面１１３を有する。これは、熱伝達表面の浸食だけでなく、冷却器管が合成ガスと直接接触しないため、汚染も最小限化／排除する。ＳＴＤ冷却器が約１００℃〜１５０℃の範囲内で合成ガス温度を低減させると、そのような冷却は、冷却水流１１４を伴う最小熱伝達表面１１３を用いて達成される。ＳＴＤ冷却器はまた、慣性分離を通して層固体の混入を最小限化する、逆ハット配列１１５も有する。

層材料上の微細溶解灰液滴の凝集および凝固により、内部で循環するより大きい粒子または過剰な層材料を、別のＬ字配列によって、第２段ガス化への流れ１１７を通して冷却器から周期的または連続的に除去することができる。流れ１１７としての粒子の流動は、必要に応じて、不活性ガス１１８で固体流を通気することによって促進される。粒子流１１７は、サイクロンディップレッグ１３０からの固体と混合させられ、Ｌ字レッグ１４０を通してガス化装置に再循環させられる。層材料上の凝縮灰粒子のうちのいくつかが緩く結合されると、第２段ガス化装置またはＳＴＤ冷却器のうちのいずれか一方において、緩い凝集を磨滅させることができ、微細灰が流れ１１２を通って合成ガスとともに冷却器から退出する。残りのより大きい磨滅していない粒子は、流れ１６２を通して第２段ガス化装置から放出することができる。

ＳＴＤ冷却器中の層レベル１１９および固体保有量は、必要に応じて、図２に示される流れ１１６を通して、構成層材料を追加することによって維持される。第２段ガス化装置１５０中の固体保有量もまた、必要に応じて、流れ１１６を通して構成層材料をＳＴＤ冷却器に追加し、サイクロンディップレッグ１３０への流れ１１７を通してＳＴＤ冷却器中の過剰な固体を第２段ガス化装置に移動させることによって、およびＬ字レッグ１４０中の固体を通気することによって、維持することができる。流れ１１６を通した構成層材料の追加、排出１６２を通したより大きい粒子の除去、および１つの容器から別の容器への過剰な保有量の偏移により、１１１、１１７ならびにサイクロン１２０およびそのディップレッグ１３０を通して相互接続されるため、層材料保有量をガス化装置およびＳＴＤ冷却器の両方の中で容易に維持することができる。

ＳＴＤ冷却器１１０は、冷却器に進入する合成ガス流中の任意の微細溶解灰液滴を凝集して凝固させるために十分である、約１００℃〜１５０℃の範囲内で、流入合成ガスおよび混入材料流１８５の温度を加減する。ＳＴＤ冷却器から退出する合成ガス流１１２は、微細灰および任意の残りの未転換チャー炭素とともに、層材料のわずかな部分を混入する。合成ガス中の層材料留分が、微細灰および任意の未転換チャー炭素よりはるかに粗いため、図２の第２段サイクロン１２０は、より粗い留分を捕捉し、ディップレッグ１３０およびＬ字レッグ１４０を通して固体を第２段ガス化装置１５０に再循環させる。捕捉され、ガス化装置１５０中の固体の保有量に再循環させられる、より粗い固体の比が小さいため、約１００℃〜１５０℃低温の混入固体の再循環は、本質的に、ガス化装置における層温度に影響を及ぼさない。

図２に示される第２段流動層ガス化装置１５０は、本質的には、静止乱流流動層であり得るか、またはガス化装置における表面ガス速度に応じて、大幅な固体循環を伴い得る。第２段サイクロン１２０の包含は、第２段ガス化装置１５０の全高を、約１０フィート〜１５フィートの層材料および約１５フィート〜２０フィートのフリーボード領域を伴って約４０フィート未満まで減少させる。実施形態において第２段サイクロンがないと、フリーボード領域が、流出合成ガスからの層材料の完全係脱を達成し、したがって、ガス化装置中の層材料保有量を維持するために、はるかに高い必要があるため、ガス化装置の全高は、はるかに大きいであろう。

多段流動層合成ガス冷却器を図１のＳＧＩＰフロースキームの統合プロセスに組み込むことによって、冷却器は、約１０００℃より高い温度で合成ガスを取り扱い、合成ガスが熱伝達表面と直接接触しないため、煙管熱交換器の制限を克服することができる。図１で図示されるＳＧＩＰフロースキームでは、約２５０℃〜４００℃の範囲内の冷却器からの合成ガスが、「低温」第３段サイクロンまで流動する（ここで「低温」という用語は、多段合成ガス冷却器の下流の機器およびプロセスを指し、「高温」という用語は、冷却器の上流を指すであろう。第１および第２段サイクロンは、それぞれ、第１段循環流動層輸送ガス化装置ループおよび第２段ガス化ユニットを伴って構成される）。比較的低い温度で動作する第３のサイクロンの効率は、「高温」サイクロンよりはるかに高い。必要であるとき、第３段サイクロンからの微細固体流は、所望の全体的炭素転換率を達成するように、第２段ガス化装置の入口に再循環させることができる。本プロセスにおいて微粉の蓄積を回避するために、パージ流が、サイクロン微粉を放出し、最終処分前の冷却および減圧のために、放出流をＰＣＤ微粉と組み合わせる。

第２段ガス化ユニットおよびＳＧＩＰフロースキームは、空気、濃縮空気、および酸素吹送モードで動作することができる。空気吹送および濃縮空気吹送モードは、発電のために有利である。約５０００トン／日の瀝青炭を消費する最大約６００ＭＷｅの大型発電ユニットを工場で構築し、複数の並列第１および第２段ガス化装置を必要とすることなく、設置およびより高い圧力での動作のために現場に輸送することができる。

開示される第２段ガス化ユニットおよびＳＧＩＰフロースキームは、ポリマーを含む、いくつかの異なる化学物質への下流合成のために、合成ガスを生成するように酸素吹送モードで動作することができる。炭素転換率を向上させるための第２段ガス化ユニットの追加は、低反応性瀝青炭ガス化から生成される１０００ｓｃｍの一酸化炭素および水素につき約３５０〜４００標準立方メートル（ｓｃｍ）の範囲内で、酸素消費量が低いため、他のガス化プロセスと比較して特定の利点を有する。石炭消費量もまた、１０００ｓｃｍの生成される一酸化炭素および水素につき約５００ｋｇ〜５５０ｋｇの乾燥石炭の範囲内で、より低い。低い方の加熱値は、約０．２５〜０．３５の蒸気対石炭質量比の範囲内の低い蒸気消費量を伴って、約８．５ＭＪ／ｓｃｍ〜１０ＭＪ／ｓｃｍの合成ガスの範囲内である。より低い炭素転換率のほかに、典型的な流動層ガス化装置は、動作温度において制限されるため、有意量のメタンを生成する。メタンは、一酸化炭素および水素から化学物質を合成するために有用ではない。本第２段ガス化装置のより高い動作温度により、合成ガスのメタン含有量は、約０．２５モルパーセント〜０．５モルパーセントの範囲内で低い。

図２の第２段ガス化ユニットおよび図１のＳＧＩＰフロースキームは、炭素質原材料および下流プロセス要件に応じて、約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの範囲内で、広範囲の圧力にわたって動作することができる。第２段ガス化ユニットおよび統合プロセスは、主に、供給材料として低反応性瀝青炭を用いて説明される。他の原料をガス化するため、ならびに空気、濃縮空気、および酸素を用いて他の動作モードで動作するために、当業者であれば、開示される統合プロセススキームの精神内で適切なガス化装置構成および動作のための条件を選択することができる。

多数の特性および利点が、構造および機能の詳細とともに、前述の説明で記載されている。本発明は、いくつかの形態で開示されているが、以下の請求項で記載されるような本発明の精神および範囲、ならびにその均等物から逸脱することなく、特に、部品の形状、サイズ、および配列に関して、多くの修正、追加、および削除をそれに行うことができることが、当業者に明白となるであろう。したがって、本明細書の教示によって示唆され得るような他の修正または実施形態も、本明細書に添付される請求項の範疇および範囲内に入るため、特に留保される。

Claims (50)

1. 第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を形成する、第１段ガス化ユニットを有する、低反応性燃料のための統合ガス化プロセスとともに有用である、第２段ガス化ユニットであって、前記第２段ガス化ユニットは、
   第２段濃度で不要な種を含有する第２段合成ガス流への第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流の転換を助長する動作特性を有する、高温第２段乱流流動層ガス化装置であって、前記不要な種の前記第２段濃度は、前記不要な種の前記第１段濃度より低く、前記第２段乱流流動層ガス化装置は、
   層材料領域中の層材料と、
   前記層材料領域の上方のフリーボード領域と、
   前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流のための出口と
   を備える、高温第２段乱流流動層ガス化装置と、
   前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流温度を加減する合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）と、
   前記ＳＴＤを通って流動する前記第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を前記第２段乱流流動層ガス化装置に返還する層材料返還と
   を備え、
   前記第２段ガス化装置の第１の動作特性は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から前記第２段合成ガス流を生成するように、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作することである、第２段ガス化ユニット。
2. 前記第２段乱流流動層ガス化装置は、前記第２段乱流流動層ガス化装置への前記第１段合成ガス流の導入のために、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記層材料領域中に合成ガス入口を有し、前記第１段合成ガス流は、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記層材料の間で、前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流を乱す、十分に混合した乱流流動層を形成するように、異なる高度で接線方向に前記第２段乱流流動層ガス化装置に進入する、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
3. 前記第２段乱流流動層ガス化装置は、酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記層材料領域中に酸化剤および蒸気混合物流入口を有する、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
4. 前記第２段乱流流動層ガス化装置は、酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記フリーボード領域中に酸化剤および蒸気混合物流入口を有する、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
5. 酸化剤および蒸気混合物流の導入のために、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記層材料領域の耐火層に組み込まれた分配器アセンブリをさらに備える、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
6. 前記層材料領域の高さは、約１０フィート〜１５フィートの範囲内であり、前記フリーボード領域の高さは、約１０フィート〜２０フィートの範囲内である、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
7. 前記第２段乱流流動層ガス化装置は、灰鉱物と関連付けられる汚染問題を最小限化する１つ以上の吸着剤の導入のために、前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記フリーボード領域中に少なくとも１つの吸着剤入口を有し、
   前記層材料返還は、
   サイクロンと、
   ディップレッグと、
   Ｌ字レッグ機構と
   を備える、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
8. 前記層材料は、約１００ミクロン〜２００ミクロンのサイズ範囲を有する不活性粒子を備える、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
9. 前記第２段ガス化装置の第２の動作特性は、約３フィート／秒〜１２フィート／秒のガス表面速度範囲で動作することであり、前記第２段ガス化装置の第３の動作特性は、約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの圧力範囲内で動作することである、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
10. 前記第２段ガス化装置の前記動作特性は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から無タールおよび無塵の両方の第２段合成ガス流を生成することに役立つ、請求項１に記載の第２段ガス化ユニット。
11. 低反応性燃料のための統合ガス化プロセスの第１段ガス化ユニットによって形成される、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を調節するプロセスであって、前記プロセスは、
    動作特性を有する高温第２段乱流流動層ガス化装置において、前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流を、第２段濃度で前記不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、前記第２段ガス化装置の第１の動作特性は、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で前記第２段乱流流動層ガス化装置を操作することであり、前記第２段乱流流動層ガス化装置は、層材料領域中の層材料と、前記層材料領域の上方のフリーボード領域と、前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流のための出口とを含み、前記不要な種の前記第２段濃度は、前記不要な種の前記第１段濃度より低い、ことと、
    合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）において、前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流温度を加減することと、
    前記ＳＴＤを通って流動する、前記第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を前記第２段乱流流動層ガス化装置に返還することと
    を含む、プロセス。
12. 前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記層材料の間で、前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流を乱す、十分に混合した乱流流動層を形成するように、異なる高度で接線方向に前記第１段合成ガス流を前記第２段乱流流動層ガス化装置に導入することをさらに含む、請求項１１に記載のプロセス。
13. 前記プロセスは、最大約４５重量％の灰分を伴う炭素質材料を含む低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項１１に記載のプロセス。
14. 前記プロセスは、炭素質材料を含む低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項１１に記載のプロセス。
15. 少なくとも１つの吸着剤を前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記フリーボード領域に導入することをさらに含み、
    前記プロセスは、低反応性燃料から無タール第２段合成ガス流を生成する、請求項１１に記載のプロセス。
16. 前記プロセスは、低反応性瀝青炭を含む低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９８％以上の炭素転換率を達成する、請求項１１に記載のプロセス。
17. 約３フィート／秒〜１２フィート／秒の表面速度範囲を備える第２の動作特性において、前記第２段乱流流動層ガス化装置を操作することをさらに含む、請求項１１に記載のプロセス。
18. 約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの圧力範囲を備える第３の動作特性において、前記第２段乱流流動層ガス化装置を操作することをさらに含む、請求項１１に記載のプロセス。
19. 低反応性燃料のための統合ガス化プロセスの第１段ガス化ユニットによって形成される、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を調節するプロセスであって、前記プロセスは、
    高温第２段乱流流動層ガス化装置において、前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流を、第２段濃度で前記不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、前記第２段乱流流動層ガス化装置は、層材料領域中の層材料と、前記層材料領域の上方のフリーボード領域と、前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流のための出口とを含み、前記不要な種の前記第２段濃度は、前記不要な種の前記第１段濃度より低い、ことと、
    約１１００℃〜１４００℃の範囲内で前記高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、
    約３フィート／秒〜１２フィート／秒の表面速度範囲で前記高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、
    約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの範囲内で前記高温第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、
    合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）において、前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流温度を加減することと、
    前記ＳＴＤを通って流動する、前記第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を前記第２段乱流流動層ガス化装置に返還することと
    を含み、
    前記プロセスは、低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、プロセス。
20. 灰分を伴う低反応性炭素質燃料のためのガス化システムであって、前記ガス化システムは、
    第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を生成するように、低反応性炭素質燃料および酸化剤を組み合わせる第１段ガス化ユニットと、
    第２段濃度で前記不要な種を含有する第２段合成ガス流への前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流の転換を助長する動作特性を有する、高温第２段乱流流動層ガス化装置であって、前記不要な種の前記第２段濃度は、前記不要な種の前記第１段濃度より低く、前記第２段乱流流動層ガス化装置は、
    層材料領域中の層材料と、
    前記層材料領域の上方のフリーボード領域と、
    前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流のための出口と
    を備える、高温第２段乱流流動層ガス化装置と、
    前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流温度を加減する合成ガス加減デバイス（ＳＴＤ）と、
    前記ＳＴＤを通って流動する前記第２段乱流流動層ガス化装置からの層材料の少なくとも一部分を前記第２段乱流流動層ガス化装置に返還する層材料返還と
    を備え、
    前記第２段ガス化装置の第１の動作特性は、９５％以上の全体的炭素転換率を達成し、低反応性燃料から前記第２段合成ガス流を生成するように、約１１００℃〜１４００℃の範囲内で動作することである、ガス化システム。
21. 前記不要な種は、チャー炭素を含む、請求項２０に記載のガス化システム。
22. 前記不要な種は、タールを含む、請求項２０に記載のガス化システム。
23. 前記不要な種は、灰微粉を含む、請求項２０に記載のガス化システム。
24. 前記システムは、最大約４５重量％の灰分を伴う低反応性炭素質燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項２０に記載のガス化システム。
25. 前記システムは、低反応性炭素質燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項２０に記載のガス化システム。
26. 前記システムは、低反応性瀝青炭を含む低反応性炭素質燃料をガス化する合成ガスへの約９８％以上の炭素転換率を達成する、請求項２０に記載のガス化システム。
27. 前記第１段ガス化ユニットは、第１段ガス化ユニットの動作温度範囲と、第１段ガス化ユニットの動作ガス表面速度範囲と、前記第１段ガス化ユニットの出口における第１段ガス化ユニットの動作圧力範囲とを含む、動作特性を有し、
    第２段ガス化ユニットは、第２段ガス化ユニットの動作ガス表面速度範囲と、前記第２段ガス化ユニットの出口における第２段ガス化ユニットの動作圧力範囲とを含む、付加的な動作特性を有する、請求項２０に記載のガス化システム。
28. 前記第２段ガス化ユニットガスの動作表面速度範囲は、約３フィート／秒〜１２フィート／秒であり、前記第２段ガス化ユニットの動作圧力範囲は、約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａである、請求項２７に記載のガス化システム。
29. 前記第１段ガス化ユニットの動作温度範囲は、約８００℃〜１１００℃である、請求項２７に記載のガス化システム。
30. 前記層材料は、約１００ミクロン〜２００ミクロンのサイズ範囲を有し、かつ灰溶解温度より高い溶解温度を有する、不活性粒子を含む、請求項２０に記載のガス化システム。
31. 低反応性燃料から合成ガスを生成するためのプロセスであって、前記プロセスは、
    第１のユニットにおいて、第１段濃度で不要な種を含有する第１段合成ガス流を生成するように、低反応性燃料および酸化剤を組み合わせることと、
    層材料を有する第２段乱流流動層ガス化装置である第２のユニットにおいて、前記第１段濃度で前記不要な種を含有する前記第１段合成ガス流を、第２段濃度で前記不要な種を含有する第２段合成ガス流に転換することであって、前記不要な種の前記第２段濃度は、前記不要な種の前記第１段濃度より低い、ことと、
    約１１００℃〜１４００℃の範囲内で前記第２段乱流流動層ガス化装置を操作することと、
    第３のユニットにおいて、前記第２段濃度で前記不要な種を含有する前記第２段合成ガス流を加減することと、
    前記第３のユニットを通って流動する前記層材料の少なくとも一部分を前記第２のユニットに返還することと
    を含む、プロセス。
32. 前記プロセスは、最大約４５重量％の灰分を伴う炭素質材料を含む低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項３１に記載のプロセス。
33. 前記プロセスは、無煙炭、石油コークス、および精製残留物型燃料のうちの１つ以上を含む、炭素質材料を含む低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項３１に記載のプロセス。
34. 前記プロセスは、空気、濃縮空気、および酸素のうちの１つを含む、酸化剤を伴う低反応性瀝青炭型燃料を含む、低反応性燃料をガス化する合成ガスへの約９８％以上の炭素転換率を達成する、請求項３１に記載のプロセス。
35. 約３フィート／秒〜１２フィート／秒の表面速度範囲内で前記第２のユニットを操作することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
36. 約３０ｐｓｉａ〜１０００ｐｓｉａの圧力範囲内で前記第２のユニットを操作することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
37. 前記プロセスは、最大６００ＭＷｅを生成し、可搬性サイズの第２段ガス化装置の単一のユニットを備える、請求項３１に記載のプロセス。
38. 前記層材料の間で前記不要な種を一様に乱す、前記層材料の十分に混合した乱流流動層を形成するように、前記第２のユニットの異なる高度で接線方向に前記第１段合成ガス流を前記第２のユニットに導入することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
39. 前記第２のユニットの異なる高度で酸化剤および蒸気混合物流を前記第２のユニットに導入することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
40. 前記第２のユニットの耐火層に組み込まれた分配器アセンブリと流体連通している同心パイプノズルを通して、酸化剤および蒸気混合物流を前記第２のユニットに導入することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
41. 灰鉱物と関連付けられる汚染問題を最小限化するように、少なくとも１つの吸着剤を前記第２段乱流流動層ガス化装置の前記フリーボード領域に導入することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
42. 前記第２段合成ガス流を用いて前記第３のユニットに噴流層を形成することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
43. 前記プロセスは、無タールおよび無塵の両方である合成ガスへの約９５％以上の炭素転換率を達成する、請求項３１に記載のプロセス。
44. 前記層材料は、灰溶解温度より高い溶解温度とともに、約１００ミクロン〜２００ミクロンのサイズ範囲内で不活性粒子を含む、請求項３１に記載のプロセス。
45. 前記第１段合成ガス流は、約０ミクロン〜５０ミクロンの範囲内で微細混入粒子を含み、前記第２のユニット内の前記層材料におけるチャー炭素転換、および前記層材料から前記第２のユニットのフリーボード領域の中への未転換チャー炭素およびより微細な灰粒子の混入時に、前記層材料は、約１重量％未満のチャー炭素および約５重量％未満の微細な灰を含有する、請求項３１に記載のプロセス。
46. 最大約１４００℃の層材料温度を有する前記第２のユニットを、前記灰の灰溶解温度を約５０℃〜１００℃下回って操作して、凝集およびクリンカ形成を防止することをさらに含む、請求項３１に記載のプロセス。
47. 前記第２段合成ガス流は、タールを含まず、約０．２５モル％〜０．５モル％の範囲内のメタン含有量を有する、請求項３１に記載のプロセス。
48. 低反応性瀝青炭ガス化については、酸素消費量は、低く、１０００ｓｃｍの生成される一酸化炭素および水素につき３５０ｓｃｍ〜４００ｓｃｍの範囲内である、請求項３１に記載のプロセス。
49. 低反応性瀝青炭ガス化については、炭素消費量は、低く、１０００ｓｃｍの生成される一酸化炭素および水素につき５００ｋｇ〜５５０ｋｇの乾燥石炭の範囲内である、請求項４８に記載のプロセス。
50. 低反応性瀝青炭ガス化については、蒸気消費量は、低く、０．２５〜０．３５の蒸気対石炭質量比の範囲内であり、流出合成ガスの低い方の加熱値は、８．５ＭＪ／ｓｃｍ〜１０ＭＪ／ｓｃｍの範囲内である、請求項４９に記載のプロセス。