JP2016004621A - 伝導膜及び燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
第二級アミンとしては、例えば、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン等のジ低級アルキルアミン、N−メチルアニリン、N−メチルトルイジン等の芳香族二級アミン等が挙げられる。
プロトン伝導体に対する樹脂フィラーの重量比が0.1以上であることにより、伝導膜の強度が一層強くなり、脆さが低減するので、伝導膜を薄膜化することが一層容易になる。また、プロトン伝導体に対する樹脂フィラーの重量比が3以下であることにより、伝導膜中でプロトン伝導性粒子が伝導パスを形成し易くなり、伝導膜のプロトン伝導性が一層高くなる。
(i) プロトン伝導体の粉末と、樹脂フィラー溶液とを混合し、混合液を調製する。ここで、樹脂フィラー溶液における樹脂フィラーの濃度は特に限定されないが、例えば、0.5〜30wt%とすることができる。また、樹脂フィラー溶液における溶媒は特に限定されないが、例えば、1−メチル−2−ピロリドン、アセトン、エタノール、ジメチルアセトアミド、それらから選択される2種以上の混合溶媒等が挙げられる。
(ii)混合液を低圧環境に置き、脱泡する。また、溶媒の一部を蒸発させて、混合液における樹脂フィラーの濃度を適切な濃度にまで高める。なお、この(ii)の工程は省略してもよい。
(実施例)
1.プロトン伝導体X1の製造
酸化亜鉛210mg、85%リン酸530μL、及びイミダゾール350mgを乳鉢に量り取り、大気雰囲気下、常温で15分間攪拌混合した。その後、80℃で15時間乾燥させて、白色粉末(プロトン伝導体X1)を得た。
測定範囲:5°≦2θ≦40°
ステップ幅:0.04°
プロトン伝導体X1の製造方法と基本的には同様の製造方法であるが、金属イオンの種類、プロトン配位性分子の種類、及び配合比率を変え、表1に示す水準のプロトン伝導体X2を製造した。そして、プロトン伝導体X2について、X線結晶構造解析、及び格子パラメータの測定を行った。格子パラメータの測定結果を上記表2に示す。
以下のようにして、伝導膜Y1を製造した。
(i) プロトン伝導体X1の粉末と、樹脂フィラー溶液とを混合し、混合液を調製した。ここで用いた樹脂フィラー溶液における樹脂フィラーの種類、溶媒の種類、及び樹脂フィラーの濃度は、表3に示すとおりである。また、調製した混合液における、プロトン伝導体X1に対する樹脂フィラーの重量比は、表3に示すとおりである。
(iii)混合液を平坦な板の表面にキャストした。その後、溶媒が蒸発すると、伝導膜Y1が得られた。伝導膜Y1の膜厚は、表3における「膜厚」の列に示すように、50μmであった。この膜厚は、マイクロメーターで測定した値、もしくは光学顕微鏡や走査型電子顕微鏡での観察に基づき求めた値である。なお、キャストする混合液の量を少なくすれば、伝導膜Y1の膜厚を薄くすることができ、キャストする混合液の量を多くすれば、伝導膜Y1の膜厚を厚くすることができる。
伝導膜Y1の製造方法と基本的には同様の製造方法であるが、プロトン伝導体の種類、樹脂フィラーの種類、樹脂フィラー溶液における溶媒の種類、樹脂フィラー溶液における樹脂フィラーの濃度、及び混合液におけるプロトン伝導体に対する樹脂フィラーの重量比を種々に変えて、表3に示す伝導膜Y2〜Y12を製造した。
(1)膜抵抗の測定
伝導膜Y1〜Y12を、図3に示すような直径10mmの円形のシートに切り出し、電解質1とした。そして、電解質1の両側から、直径9mmの板状の白金担持カーボン電極3、5を120℃にて130kgの荷重をかけて圧着し、図4に示す燃料電池の単セル7を製造した。
(2)膜強度の測定
伝導膜Y1〜Y12について、膜強度を測定した。その測定方法は以下のとおりである。
(3)120℃での耐熱試験
伝導膜Y1〜Y12について、120℃での耐熱試験を行った。その試験方法と、耐熱性の良否の判断基準とはそれぞれ以下のとおりである。
6.伝導膜Y1〜Y7が奏する効果
(1)伝導膜Y1〜Y7は、上述したように、高温下においても膜抵抗が低い。そのため、伝導膜Y1〜Y7から成る電解質を備えた燃料電池は、高温(例えば100℃以上)の条件でも使用できる。そのことにより、燃料電池の温度を高温として、電極触媒の被毒抑制をすることができる。また、燃料電池の温度を高温とすることで、排熱効率を向上させることができる。
Claims (11)
- (A)金属イオン、オキソアニオン、及びプロトン配位性分子を含み、前記オキソアニオン及び/又は前記プロトン配位性分子が、前記金属イオンに配位して配位高分子を形成しているプロトン伝導体と、
(B)エンジニアリングプラスチックを含む樹脂の樹脂フィラーと、
を含むことを特徴とする伝導膜。 - 前記樹脂が、ポリフッ化ビニリデン、ポリエーテル、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、及びこれらの誘導体から成る群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1記載の伝導膜。
- 前記プロトン伝導体と前記樹脂フィラーとの重量比が、1:0.1〜3の範囲内であることを特徴とする請求項1又は2に記載の伝導膜。
- 前記オキソアニオンが単量体であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 前記オキソアニオンが、リン酸イオン、リン酸水素イオン、及びリン酸ニ水素イオンから成る群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 前記プロトン配位性分子が、イミダゾール、トリアゾール、ベンズイミダゾール、ベンゾトリアゾール、及びこれらの誘導体から成る群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 前記プロトン配位性分子が、一般式R-NH2で表される第一級アミン、一般式R1(R2)-NHで表される第二級アミン、一般式R1(R2)(R3)-Nで表される第三級アミン、炭素直鎖ジアミン、飽和環状アミン、及び飽和環状ジアミンから成る群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の伝導膜。
(R、R1、R2、R3は、それぞれ独立に、アルキル基、アリール基、脂環式炭化水素基、及び複素環基のうちのいずれかを示す。) - 前記金属イオンが、コバルトイオン、銅イオン、亜鉛イオン、及びガリウムイオンから成る群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜7のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 膜厚が500μm以下であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 前記プロトン伝導体が、金属酸化物、有機ポリマー、及びアルカリ金属イオンから成る群から選ばれる1種以上である添加材料を含むことを特徴とする請求項1〜9のいずれか1項に記載の伝導膜。
- 請求項1〜10のいずれか1項に記載の伝導膜から成る電解質を有する燃料電池。
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