JP2015222184A - Radioactive material separation method and radioactive material separation device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性物質が吸着された吸着剤を水溶液から分離する放射性物質分離方法、および、放射性物質分離装置に関する。 The present invention relates to a radioactive substance separation method and a radioactive substance separation apparatus for separating an adsorbent adsorbed with a radioactive substance from an aqueous solution.
近年、放射性セシウム等の放射性物質に汚染された土壌や焼却灰等の固形物の除染と減容化が問題となっている。従来の固形物の除染と減容化は、次の方法で行われている。まず、放射性物質に汚染された固形物を水で洗浄し放射性物質を水へ溶解させる。続いて、洗浄された固形物と、放射性物質が含まれる水溶液とを固液分離により分離し、当該水溶液に吸着剤を添加することで水溶液中の放射性物質を吸着剤に吸着させる。そして、放射性物質を吸着した吸着剤を分離する。 In recent years, there has been a problem of decontamination and volume reduction of soils contaminated with radioactive substances such as radioactive cesium and solids such as incineration ash. Conventional decontamination and volume reduction of solid materials are performed by the following method. First, a solid substance contaminated with a radioactive substance is washed with water to dissolve the radioactive substance in water. Subsequently, the washed solid and the aqueous solution containing the radioactive substance are separated by solid-liquid separation, and the adsorbent is added to the aqueous solution to adsorb the radioactive substance in the aqueous solution to the adsorbent. And the adsorbent which adsorb | sucked the radioactive substance is isolate | separated.
水溶液中の放射性物質を吸着する吸着剤として、ゼオライト（例えば、特許文献１)や、プルシアンブルー（例えば、特許文献２）が開示されている。ゼオライトと比べ、プルシアンブルーは、セシウムに対する選択性が高いため、放射性セシウムの吸着率が高く、効率的に水溶液中の放射性セシウムを濃縮することができる。 As an adsorbent that adsorbs a radioactive substance in an aqueous solution, zeolite (for example, Patent Document 1) and Prussian blue (for example, Patent Document 2) are disclosed. Compared to zeolite, Prussian blue has high selectivity for cesium, and thus has a high adsorption rate of radioactive cesium, and can efficiently concentrate radioactive cesium in an aqueous solution.
上述したように、プルシアンブルーにより放射性セシウムを濃縮させ、濃縮された放射性セシウムを水溶液から分離（固液分離）することで、放射性セシウムに汚染された汚染物の減容化が可能となる。しかし、プルシアンブルーは水中でコロイドとなるため固液分離が困難であり、プルシアンブルーを水中から分離するためには、凝集剤を添加する必要がある。しかし、凝集剤によって凝集し、分離されたプルシアンブルーは、凝集剤を含むため、プルシアンブルーのみと比較して体積が大きくなってしまい十分な減容化ができない。また、プルシアンブルーを凝集させるために時間を要するという問題があった。 As described above, by concentrating radioactive cesium with Prussian blue and separating the concentrated radioactive cesium from the aqueous solution (solid-liquid separation), it is possible to reduce the volume of contaminants contaminated with radioactive cesium. However, since Prussian blue becomes a colloid in water, solid-liquid separation is difficult, and in order to separate Prussian blue from water, it is necessary to add a flocculant. However, the Prussian blue that has been aggregated and separated by the flocculant contains the flocculant, so that the volume becomes larger than that of Prussian blue alone, and the volume cannot be reduced sufficiently. There is also a problem that it takes time to aggregate Prussian blue.
そこで、本発明は、このような課題に鑑み、凝集剤を添加することなく吸着剤の分離が可能な放射性物質分離方法、および、放射性物質分離装置を提供することを目的としている。 Then, in view of such a subject, this invention aims at providing the radioactive substance separation method and radioactive substance separation apparatus which can isolate | separate adsorption agent, without adding a flocculant.
上記課題を解決するために、本発明の放射性物質分離方法は、放射性物質の陽イオンをフェロシアン化金属に吸着させるため、陽イオンとフェロシアン化金属とを１の水溶液中に含める工程と、陽イオンとフェロシアン化金属とを含む水溶液に気泡を導入して、陽イオンが吸着したフェロシアン化金属を浮上分離させる工程と、を含むことを特徴とする。 In order to solve the above problems, the method for separating a radioactive substance of the present invention includes a step of including a cation and a metal ferrocyanide in one aqueous solution in order to adsorb a cation of the radioactive substance to the metal ferrocyanide; And introducing a bubble into an aqueous solution containing a cation and a metal ferrocyanide to float and separate the metal ferrocyanide on which the cation is adsorbed.
また、陽イオンとフェロシアン化金属とを１の水溶液中に含める工程のいずれかのタイミングにおいて、陽イオンとフェロシアン化金属とを含む水溶液をｐＨ３〜９に調整するとしてもよい。 Moreover, you may adjust the aqueous solution containing a cation and a metal ferrocyanide to pH 3-9 in any timing of the process of including a cation and a metal ferrocyanide in one aqueous solution.
また、陽イオンは１価の陽イオンであるとしてもよい。 The cation may be a monovalent cation.
また、気泡の平均粒径は、５００μｍ未満であるとしてもよい。 The average particle diameter of the bubbles may be less than 500 μm.
上記課題を解決するために、本発明の放射性物質分離装置は、放射性物質の陽イオンと、フェロシアン化金属とを含む水溶液を貯留する貯留槽と、貯留槽に気泡を導入して、陽イオンが吸着したフェロシアン化金属を浮上分離させる気泡導入部と、を備えることを特徴とする。 In order to solve the above-described problems, the radioactive substance separation device of the present invention includes a storage tank for storing an aqueous solution containing a cation of a radioactive substance and a metal ferrocyanide, and introducing bubbles into the storage tank. And a bubble introduction part that floats and separates the ferrocyanide metal adsorbed on the surface.
本発明によれば、凝集剤を添加することなく吸着剤の分離が可能となる。 According to the present invention, it is possible to separate the adsorbent without adding a flocculant.
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。かかる実施形態に示す寸法、材料、その他具体的な数値等は、発明の理解を容易とするための例示にすぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。なお、本明細書および図面において、実質的に同一の機能、構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、また本発明に直接関係のない要素は図示を省略する。 Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. The dimensions, materials, and other specific numerical values shown in the embodiments are merely examples for facilitating the understanding of the invention, and do not limit the present invention unless otherwise specified. In the present specification and drawings, elements having substantially the same function and configuration are denoted by the same reference numerals, and redundant description is omitted, and elements not directly related to the present invention are not illustrated. To do.
本実施形態では、放射性物質を含む水溶液中で吸着剤に放射性物質を吸着させ、放射性物質を吸着した吸着剤を分離することで、水溶液中から放射性物質の分離を行う。ここでは、吸着剤として、フェロシアン化金属（ヘキサシアノ鉄（ＩＩ）酸金属）を用いる。 In the present embodiment, the radioactive substance is separated from the aqueous solution by adsorbing the radioactive substance to the adsorbent in the aqueous solution containing the radioactive substance and separating the adsorbent that has adsorbed the radioactive substance. Here, a ferrocyanide metal (metal hexacyanoferrate (II)) is used as the adsorbent.
フェロシアン化金属は、２価の鉄イオン（Ｆｅ２＋）と金属イオンとの間をシアノ基（ＣＮ−）が架橋してなる金属錯体である。金属イオンは、鉄イオン（Ｆｅ３＋、Ｆｅ２＋）、コバルトイオン（Ｃｏ２＋）、マンガンイオン（Ｍn２＋）、銀イオン（Ａg＋）、カドミウムイオン（Ｃd２＋）、銅イオン（Ｃｕ２＋）、ニッケルイオン（Ｎｉ２＋）、鉛イオン（Ｐb２＋）、および亜鉛イオン（Ｚn２＋）の群から選択される、１または複数の金属イオンであり、好ましくは、鉄イオン（Ｆｅ３＋、Ｆｅ２＋）、コバルトイオン（Ｃｏ２＋）、マンガンイオン（Ｍｎ２＋）の群から選択される１または複数の金属イオンであり、より好ましくは、鉄イオン（Ｆｅ３＋、Ｆｅ２＋）である。 A ferrocyanide metal is a metal complex formed by crosslinking a cyano group (CN − ) between a divalent iron ion (Fe 2+ ) and a metal ion. Metal ions include iron ions (Fe 3+ , Fe 2+ ), cobalt ions (Co 2+ ), manganese ions (Mn 2+ ), silver ions (Ag + ), cadmium ions (Cd 2+ ), copper ions (Cu 2+ ), nickel One or more metal ions selected from the group of ions (Ni 2+ ), lead ions (Pb 2+ ), and zinc ions (Zn 2+ ), preferably iron ions (Fe 3+ , Fe 2+ ), cobalt One or more metal ions selected from the group of ions (Co 2+ ) and manganese ions (Mn 2+ ), more preferably iron ions (Fe 3+ , Fe 2+ ).
鉄イオン（Ｆｅ３＋、Ｆｅ２＋）、コバルトイオン（Ｃｏ２＋）、マンガンイオン（Ｍｎ２＋）の群から選択される１または複数を金属イオンとして含んで構成されるフェロシアン化金属は、セシウムに対する選択性が高いため、放射性セシウムを効率よく吸着することができる。また、鉄イオン（Ｆｅ３＋、Ｆｅ２＋）を金属イオンとして含んで構成されるフェロシアン化金属、すなわち、プルシアンブルー（Ｆｅ（ＩＩＩ）４［Ｆｅ（ＩＩ）（ＣＮ）６］３）は、広く流通しているため、入手が容易である。 A metal ferrocyanide comprising one or more selected from the group of iron ions (Fe 3+ , Fe 2+ ), cobalt ions (Co 2+ ) and manganese ions (Mn 2+ ) as a metal ion is selected for cesium Therefore, radioactive cesium can be adsorbed efficiently. Further, ferrocyanide metal containing iron ions (Fe 3+ , Fe 2+ ) as metal ions, that is, Prussian blue (Fe (III) 4 [Fe (II) (CN) 6 ] 3 ) is widely used. Since it is distributed, it is easy to obtain.
フェロシアン化金属は、安定同位体であるか放射性同位体であるかに拘わらず、陽イオン、中でも１価の陽イオンを選択的に吸着する（取り込む）。また、フェロシアン化金属は、１価の陽イオンの中でも、特に、セシウムイオン（Ｃs＋）を選択的に取り込む。また、フェロシアン化金属は、安定同位体であるセシウム１３３（１３３Ｃs）イオンに加え、放射性同位体であるセシウム１３７（１３７Ｃs）イオンも取り込むことができる。 Whether it is a stable isotope or a radioisotope, the metal ferrocyanide selectively adsorbs (captures) a cation, particularly a monovalent cation. In addition, the ferrocyanide metal selectively takes in cesium ions (Cs + ) among monovalent cations. In addition to the stable isotope cesium 133 ( 133 Cs) ion, the metal ferrocyanide can also incorporate the radioactive isotope cesium 137 ( 137 Cs) ion.
そこで、本実施形態では、放射性物質の陽イオンとしてセシウム１３７イオン（以下、「放射性セシウム」と称する）を、フェロシアン化金属としてプルシアンブルーを例に挙げて説明する。以下、水に溶解した放射性セシウムをプルシアンブルーに吸着させることで、放射性セシウムを濃縮する放射性物質分離装置について詳述する。 Therefore, in the present embodiment, cesium 137 ions (hereinafter referred to as “radioactive cesium”) are used as cations of radioactive substances, and Prussian blue is used as an example of metal ferrocyanide. Hereinafter, a radioactive substance separation device that concentrates radioactive cesium by adsorbing radioactive cesium dissolved in water to Prussian blue will be described in detail.
（放射性物質分離装置１００）
図１は、本実施形態にかかる放射性物質分離装置１００を説明するための図である。図１に示すように、放射性物質分離装置１００は、セシウム水溶液導入部１１０、吸着剤収容槽１２０、吸着剤導入部１２２、貯留槽１３０、気泡発生装置１４０、ポンプ１４２、気泡導入部１４４、分離部１５０、バルブ１５２を含んで構成される。
(Radioactive material separator 100)
FIG. 1 is a view for explaining a radioactive substance separation device 100 according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, the radioactive substance separation device 100 includes a cesium aqueous solution introduction unit 110, an adsorbent storage tank 120, an adsorbent introduction unit 122, a storage tank 130, a bubble generation device 140, a pump 142, a bubble introduction unit 144, a separation. The unit 150 and the valve 152 are included.
セシウム水溶液導入部１１０は、例えばポンプにより構成され、放射性セシウムを含む水溶液を貯留槽１３０へ導入する。放射性セシウムを含む水溶液は、例えば、放射性セシウムに汚染された土壌や焼却灰等の固形物を水で洗浄した結果得られる水溶液である。 The cesium aqueous solution introduction unit 110 is configured by a pump, for example, and introduces an aqueous solution containing radioactive cesium into the storage tank 130. The aqueous solution containing radioactive cesium is, for example, an aqueous solution obtained as a result of washing solids such as soil and incinerated ash contaminated with radioactive cesium with water.
吸着剤収容槽１２０は、放射性セシウムの吸着剤であるプルシアンブルーを収容する収容槽である。吸着剤収容槽１２０には、プルシアンブルーが直接導入されてもよいし、吸着剤収容槽１２０において、プルシアンブルーを生成してもよい。吸着剤収容槽１２０において、プルシアンブルーを生成する場合、例えば、硫酸第二鉄とフェロシアン化カリウムとを水に溶解させてプルシアンブルーを生成する。吸着剤収容槽１２０に収容されたプルシアンブルーは、吸着剤導入部１２２によって貯留槽１３０へ導入される。 The adsorbent storage tank 120 is a storage tank for storing Prussian blue, which is an adsorbent for radioactive cesium. Prussian blue may be directly introduced into the adsorbent storage tank 120, or Prussian blue may be generated in the adsorbent storage tank 120. When Prussian blue is produced in the adsorbent storage tank 120, for example, Prussian blue is produced by dissolving ferric sulfate and potassium ferrocyanide in water. The Prussian blue stored in the adsorbent storage tank 120 is introduced into the storage tank 130 by the adsorbent introduction unit 122.
吸着剤導入部１２２は、例えばポンプにより構成され、吸着剤収容槽１２０に収容されたプルシアンブルーを貯留槽１３０に導入する。 The adsorbent introduction unit 122 is configured by, for example, a pump, and introduces Prussian blue stored in the adsorbent storage tank 120 into the storage tank 130.
貯留槽１３０は、セシウム水溶液導入部１１０から導入される放射性セシウムを含む水溶液と、吸着剤導入部１２２から導入されるプルシアンブルーとを混合して生成される放射性セシウムとプルシアンブルーの混合液（放射性セシウム−プルシアンブルー混合液）を貯留する。なお、貯留槽１３０には、プルシアンブルーによる放射性セシウムの吸着効率を向上させるため、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液を撹拌する、プロペラ等で構成される撹拌部を備えてもよい。 The storage tank 130 is a mixture of radioactive cesium and Prussian blue produced by mixing an aqueous solution containing radioactive cesium introduced from the cesium aqueous solution introduction part 110 and Prussian blue introduced from the adsorbent introduction part 122 (radioactive substance). Cesium-Prussian blue mixture) is stored. In addition, in order to improve the adsorption efficiency of radioactive cesium by Prussian blue, the storage tank 130 may be provided with an agitation unit composed of a propeller or the like that agitates the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution.
気泡発生装置１４０は、気体を用いて水溶液中で気泡を発生させる。本実施形態において、水溶液は、貯留槽１３０に貯留された放射性セシウム−プルシアンブルー混合液を用いる。放射性セシウム−プルシアンブルー混合液は、ポンプ１４２により気泡発生装置１４０へ導入される。気泡発生装置１４０では、加圧により気体を水溶液中に大量に溶解させた後、大気圧に減圧することで気泡を発生させる加圧溶解方式を用いてもよいし、水溶液で形成された渦流内に気体を巻き込み、渦流を崩壊させたときに相対的に粒径が大きい気泡が細分化されることで、相対的に粒径が小さい気泡を発生させる気液二相流旋回方式を用いてもよい。 The bubble generator 140 generates bubbles in an aqueous solution using a gas. In this embodiment, the radioactive cesium-Prussian blue liquid mixture stored in the storage tank 130 is used as the aqueous solution. The radioactive cesium-Prussian blue mixed solution is introduced into the bubble generating device 140 by the pump 142. The bubble generating device 140 may use a pressure dissolving method in which bubbles are generated by dissolving a large amount of gas in an aqueous solution by pressurization and then reducing the pressure to atmospheric pressure, or in a vortex formed with an aqueous solution. Even if a gas-liquid two-phase flow swirling method that generates bubbles with a relatively small particle size by subdividing bubbles with a relatively large particle size when the gas is entrained and the vortex is disrupted, Good.
また、気泡発生装置１４０が、気泡を発生させるために用いる気体としては、空気、酸素、二酸化炭素、および、窒素、アルゴンなどの不活性ガスが利用可能である。これらの気体の中でも、入手が容易であり、かつ低コストであることから、空気を利用して気泡を生成するとよい。 Further, as the gas used by the bubble generating device 140 to generate bubbles, air, oxygen, carbon dioxide, and inert gas such as nitrogen and argon can be used. Among these gases, since they are easily available and low in cost, it is preferable to generate air bubbles using air.
気泡導入部１４４は、気泡発生装置１４０で発生させた気泡を貯留槽１３０へ導入する。気泡導入部１４４を備える構成により、気泡を、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーに付着させることができ、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを水溶液中から浮上分離させることが可能となる。 The bubble introduction unit 144 introduces bubbles generated by the bubble generation device 140 into the storage tank 130. With the configuration including the bubble introducing portion 144, bubbles can be attached to Prussian blue that has adsorbed radioactive cesium, and Prussian blue that has adsorbed radioactive cesium can be floated and separated from the aqueous solution.
本実施形態において、気泡導入部１４４は、平均粒径が５００μｍ未満の気泡を貯留槽１３０へ導入する。以下、平均粒径が５００μｍ未満の気泡を微細気泡と称し、平均粒径が５００μｍ以上の気泡を通常気泡と称する。 In the present embodiment, the bubble introduction unit 144 introduces bubbles having an average particle size of less than 500 μm into the storage tank 130. Hereinafter, bubbles having an average particle diameter of less than 500 μm are referred to as fine bubbles, and bubbles having an average particle diameter of 500 μm or more are referred to as normal bubbles.
貯留槽１３０内の放射性セシウム−プルシアンブルー混合液に微細気泡が導入されると、微細気泡は放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーに付着し、プルシアンブルーを浮上させる。通常気泡と比較して、微細気泡は、粒径が小さく、１の微細気泡がプルシアンブルーと接触する面積が小さい。このため、微細気泡は、通常気泡よりも大量にプルシアンブルーに付着することができる。したがって、微細気泡は、通常気泡と比較して、プルシアンブルーの浮上分離効率を向上することができる。このような理由から、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液に導入する気泡の平均粒径は、５００μｍ未満であることが好ましい。 When the fine bubbles are introduced into the radioactive cesium-Prussian blue mixed liquid in the storage tank 130, the fine bubbles adhere to Prussian blue that has adsorbed the radioactive cesium and float Prussian blue. Compared with normal bubbles, fine bubbles have a small particle size and a small area where one fine bubble contacts Prussian blue. For this reason, fine bubbles can adhere to Prussian blue in a larger amount than normal bubbles. Therefore, the fine bubbles can improve the floating separation efficiency of Prussian blue compared to the normal bubbles. For these reasons, it is preferable that the average particle size of the bubbles introduced into the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution is less than 500 μm.
分離部１５０は、バルブ１５２を介して貯留槽１３０から放射性セシウム−プルシアンブルー混合液を取り込み、例えばフィルター濾過により、浮上した固体である、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーと、プルシアンブルーにより放射性セシウムが取り除かれた水とを分離する。 The separation unit 150 takes in the radioactive cesium-Prussian blue mixed liquid from the storage tank 130 through the valve 152, and the radioactive cesium is absorbed by Prussian blue that has adsorbed radioactive cesium, which is a solid that has floated, for example, by filter filtration. Separate the removed water.
以上説明したように、本実施形態にかかる放射性物質分離装置１００によれば、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーが分散された水溶液に気泡を導入するといった簡易な構成で、凝集剤を添加せずとも、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを浮上分離することができる。したがって浮上分離した固体（放射性セシウムを吸着したプルシアンブルー）の体積が増加してしまう事態を回避することができ、放射性セシウムに汚染された汚染物の減容化が可能となる。 As described above, according to the radioactive substance separation device 100 according to the present embodiment, it is possible to introduce bubbles into an aqueous solution in which Prussian blue adsorbing radioactive cesium is dispersed without adding a flocculant. Prussian blue adsorbed with radioactive cesium can be floated and separated. Therefore, it is possible to avoid a situation in which the volume of the separated solid (Prussian blue adsorbing radioactive cesium) increases, and the volume of contaminants contaminated by radioactive cesium can be reduced.
また、凝集剤の添加が不要となることから、凝集剤による凝集の時間を削減することができ、凝集剤を添加する場合と比較して、短時間で、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを水中から固液分離することが可能となる。さらに、凝集剤の添加が不要となるため、凝集剤に要するコストを削減することができる。 In addition, since the addition of a flocculant is not necessary, the time for agglomeration by the flocculant can be reduced, and Prussian blue adsorbing radioactive cesium can be reduced in water in a shorter time than when a flocculant is added. It is possible to separate the liquid from the solid. Furthermore, since the addition of the flocculant becomes unnecessary, the cost required for the flocculant can be reduced.
（放射性物質分離方法）
続いて、上述した放射性物質分離装置１００を用いた放射性物質分離方法について説明する。図２は、本実施形態にかかる放射性物質分離方法の処理の流れを説明するためのフローチャートである。図２に示すように、本実施形態にかかる放射性物質分離方法は、セシウム−プルシアンブルー接触工程Ｓ１１０、浮上分離工程Ｓ１２０、分離工程Ｓ１３０を含む。以下、各工程について詳述する。
(Radioactive material separation method)
Then, the radioactive substance separation method using the radioactive substance separation apparatus 100 mentioned above is demonstrated. FIG. 2 is a flowchart for explaining a processing flow of the radioactive substance separation method according to the present embodiment. As shown in FIG. 2, the radioactive substance separation method according to the present embodiment includes a cesium-Prussian blue contact step S110, a floating separation step S120, and a separation step S130. Hereinafter, each process is explained in full detail.
（セシウム−プルシアンブルー接触工程Ｓ１１０）
セシウム−プルシアンブルー接触工程Ｓ１１０は、放射性セシウムをプルシアンブルーに吸着させるため、放射性セシウムとプルシアンブルーとを１の水溶液中に含める工程である。このとき、放射性セシウムが含まれている水溶液に、例えば硫酸第二鉄とフェロシアン化カリウムとを個別に溶解させることで、放射性セシウムが含まれている水溶液中でプルシアンブルーを生成してもよいし、既に生成されたプルシアンブルーを放射性セシウムが含まれる水溶液に分散させてもよい。この工程を遂行することにより、放射性セシウムとプルシアンブルーの混合液（放射性セシウム−プルシアンブルー混合液）が生成される。
(Cesium-Prussian blue contact process S110)
The cesium-Prussian blue contact step S110 is a step of including radioactive cesium and Prussian blue in one aqueous solution in order to adsorb radioactive cesium on Prussian blue. At this time, Prussian blue may be generated in an aqueous solution containing radioactive cesium by dissolving, for example, ferric sulfate and potassium ferrocyanide separately in the aqueous solution containing radioactive cesium, Already produced Prussian blue may be dispersed in an aqueous solution containing radioactive cesium. By performing this process, a mixed liquid of radioactive cesium and Prussian blue (a radioactive cesium-Prussian blue mixed liquid) is generated.
プルシアンブルーはフェロシアン酸イオンと鉄（III）イオンにより生成されるが、水溶液中では、フェロシアン酸イオンはフェリシアン酸イオンに、フェリシアン酸イオンはフェロシアン酸イオンに可逆的に酸化還元し、平衡状態となっている。このため、フェロシアン酸イオンとフェリシアン酸イオンのいずれかが含まれていれば、フェロシアン酸イオンは鉄イオンと、フェリシアン酸イオンは電離してフェロシアン酸イオンとなり鉄イオンと結合するため、プルシアンブルーが生成される。したがって、例えば、硫酸第二鉄とフェリシアン化カリウムを溶解させることでもプルシアンブルーを生成することができる。 Prussian blue is produced by ferrocyanate ions and iron (III) ions. In aqueous solution, ferrocyanate ions are reversibly oxidized and reduced to ferricyanate ions, and ferricyanate ions are reversibly oxidized to ferrocyanate ions. , In equilibrium. For this reason, if either ferrocyanate ion or ferricyanate ion is included, ferrocyanate ion is ionized and ferricyanate ion is ionized to form ferrocyanate ion and bind to iron ion. , Prussian blue is generated. Therefore, for example, Prussian blue can be produced by dissolving ferric sulfate and potassium ferricyanide.
また、セシウム−プルシアンブルー接触工程Ｓ１１０のいずれかのタイミングにおいて、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液のｐＨの調整を行うとよく、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液のｐＨを、ｐＨ３〜ｐＨ９に調製するとよい。ｐＨ３未満の酸性条件下では、硫酸第二鉄とフェロシアン化カリウムを溶解させたときにプルシアンブルーが生成されにくいため、放射性セシウムの吸着が不十分となる。また、ｐＨ９より高い塩基性条件下では、フェロシアン酸イオンの分解によりシアンガスが発生するおそれがある。したがって、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液のｐＨを３〜９に調整することで、効率的にプルシアンブルーを生成することができ、放射性セシウムの吸着効率を向上させることが可能となる。 Further, at any timing of the cesium-Prussian blue contact step S110, the pH of the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution may be adjusted, and the pH of the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution may be adjusted to pH 3 to pH 9. . Under acidic conditions of pH less than 3, Prussian blue is difficult to be generated when ferric sulfate and potassium ferrocyanide are dissolved, so that adsorption of radioactive cesium becomes insufficient. Further, under basic conditions higher than pH 9, cyan gas may be generated due to decomposition of ferrocyanate ions. Therefore, by adjusting the pH of the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution to 3 to 9, Prussian blue can be efficiently generated, and the adsorption efficiency of radioactive cesium can be improved.
（浮上分離工程Ｓ１２０）
浮上分離工程Ｓ１２０は、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液に気泡（例えば、微細気泡）を導入して、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを浮上分離させる工程である。プルシアンブルーは水中でコロイドとなるため、沈殿や濾過による固液分離が困難である。そこで、放射性セシウム−プルシアンブルー混合液に微細気泡を導入し、プルシアンブルーに微細気泡を付着させ、微細気泡が付着したプルシアンブルーを浮上させる。
(Floating separation step S120)
The flotation separation step S120 is a step in which bubbles (for example, fine bubbles) are introduced into the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution to float and separate Prussian blue that has adsorbed the radioactive cesium. Since Prussian blue becomes a colloid in water, solid-liquid separation by precipitation or filtration is difficult. Therefore, fine bubbles are introduced into the radioactive cesium-Prussian blue mixed solution, the fine bubbles are attached to Prussian blue, and Prussian blue to which the fine bubbles are attached is floated.
（分離工程Ｓ１３０）
浮上分離工程Ｓ１２０において浮上分離した、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを、例えばフィルター濾過により、放射性セシウムが取り除かれた水から分離する。
(Separation step S130)
The Prussian blue adsorbing radioactive cesium that has been floated and separated in the floating separation step S120 is separated from the water from which the radioactive cesium has been removed, for example, by filter filtration.
以上説明したように、本実施形態にかかる放射性物質分離方法によれば、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーが分散された水溶液に気泡を導入するといった簡易な構成で、凝集剤を添加せずとも、放射性セシウムを吸着したプルシアンブルーを浮上分離することができる。したがって浮上分離した固体（放射性セシウムを吸着したプルシアンブルー）の体積を増加してしまう事態を回避することができ、放射性セシウムに汚染された汚染物の減容化が可能となる。 As described above, according to the radioactive substance separation method according to the present embodiment, with a simple configuration in which bubbles are introduced into an aqueous solution in which Prussian blue adsorbed with radioactive cesium is dispersed without adding a flocculant, Prussian blue adsorbing radioactive cesium can be floated and separated. Therefore, it is possible to avoid a situation in which the volume of the solid separated (Prussian blue adsorbed with radioactive cesium) is increased, and the volume of contaminants contaminated with radioactive cesium can be reduced.
（実施例）
硫酸第二鉄をフェロシアン化カリウム水溶液に加え、プルシアンブルーが分散された水溶液（以下、プルシアンブルー液と称する）を作製し、プルシアンブルー液のｐＨをｐＨ７に調整した後、微細気泡を含むイオン交換水を加えた。微細気泡を生成する気体として空気を用い、加圧溶解方式で微細気泡を生成した。図３は、プルシアンブルーが浮上する様子を示した図である。
(Example)
Ferric sulfate is added to an aqueous potassium ferrocyanide solution to prepare an aqueous solution in which Prussian blue is dispersed (hereinafter referred to as Prussian blue solution), and the pH of the Prussian blue solution is adjusted to pH 7, and then ion-exchanged water containing fine bubbles. Was added. Air was used as a gas for generating fine bubbles, and fine bubbles were generated by a pressure dissolution method. FIG. 3 is a diagram showing how Prussian blue emerges.
微細気泡の導入直後（図３（ａ））のプルシアンブルー液は、プルシアンブルーにより青く混濁している。導入後１分経過後（図３（ｂ））では、プルシアンブルー液上部にプルシアンブルーが浮上し黒い固体層を形成しはじめ、プルシアンブルー液下部の透明度が上がりはじめることが確認できた。導入後３分経過後（図３（ｃ））では、プルシアンブルー液上部の黒い固体層が厚くなり、プルシアンブルー液下部は、図３（ｂ）に示す導入後１分経過後より透明度が上がっていた。以上の結果から、プルシアンブルーは気泡により水中から浮上分離できることが確認された。 The Prussian blue liquid immediately after the introduction of the fine bubbles (FIG. 3 (a)) is turbid blue due to Prussian blue. After 1 minute from the introduction (FIG. 3B), it was confirmed that Prussian blue began to float on the upper part of the Prussian blue liquid to form a black solid layer, and the transparency of the lower part of the Prussian blue liquid started to increase. After 3 minutes from the introduction (FIG. 3 (c)), the black solid layer on the upper part of the Prussian blue liquid becomes thicker, and the lower part of the Prussian blue liquid becomes more transparent than after 1 minute from the introduction shown in FIG. 3 (b). It was. From the above results, it was confirmed that Prussian blue can be levitated and separated from water by bubbles.
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明はかかる実施形態に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。 As mentioned above, although preferred embodiment of this invention was described referring an accompanying drawing, it cannot be overemphasized that this invention is not limited to this embodiment. It will be apparent to those skilled in the art that various changes and modifications can be made within the scope of the claims, and these are naturally within the technical scope of the present invention. Is done.
例えば、上述した実施形態では、吸着剤収容槽１２０においてプルシアンブルーを収容し、吸着剤収容槽１２０から貯留槽１３０にプルシアンブルーを導入する構成について説明した。しかし、放射性セシウムを含む水溶液中でプルシアンブルーを生成してもよい。具体的に説明すると、セシウム水溶液導入部１１０より貯留槽１３０に導入された放射性セシウムを含む水溶液に、金属イオンを含む化合物（例えば、硫酸第二鉄）と、フェロシアン酸イオンを含む化合物（例えば、フェロシアン化カリウム）とをそれぞれ供給することで、放射性セシウムを含む水溶液中でフェロシアン化金属を生成してもよい。 For example, in the above-described embodiment, the configuration in which Prussian blue is stored in the adsorbent storage tank 120 and Prussian blue is introduced from the adsorbent storage tank 120 to the storage tank 130 has been described. However, Prussian blue may be generated in an aqueous solution containing radioactive cesium. More specifically, a compound containing metal ions (for example, ferric sulfate) and a compound containing ferrocyanate ions (for example, ferric sulfate ions) in an aqueous solution containing radioactive cesium introduced into the storage tank 130 from the cesium aqueous solution introduction unit 110 , Potassium ferrocyanide) may be respectively supplied to produce a ferrocyanide metal in an aqueous solution containing radioactive cesium.
また、上述した実施形態では、貯留槽１３０の外部に設けられた気泡発生装置１４０で気泡を生成し、当該外部で生成された気泡を、貯留槽１３０に導入する構成について説明した。しかし、貯留槽１３０内で気泡を生成するとしてもよい。例えば、多孔質で構成された散気管を貯留槽１３０に設けておき、散気管に気体を供給することで、貯留槽１３０に貯留された放射性セシウム−プルシアンブルー混合液中で気泡を生成してもよい。 Further, in the above-described embodiment, the configuration has been described in which bubbles are generated by the bubble generating device 140 provided outside the storage tank 130 and the bubbles generated outside are introduced into the storage tank 130. However, bubbles may be generated in the storage tank 130. For example, by providing a diffuser tube made of a porous material in the storage tank 130 and supplying gas to the diffuser pipe, bubbles are generated in the radioactive cesium-Prussian blue mixed liquid stored in the storage tank 130. Also good.
本発明は、放射性物質が吸着された吸着剤を水溶液から分離する放射性物質分離方法、および、放射性物質分離装置に利用することができる。 INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be used for a radioactive substance separation method and a radioactive substance separation apparatus for separating an adsorbent on which a radioactive substance is adsorbed from an aqueous solution.
１３０ 貯留槽
１４４ 気泡導入部
130 Storage tank 144 Bubble introduction part
Claims (5)
前記陽イオンと前記フェロシアン化金属とを含む水溶液に気泡を導入して、前記陽イオンが吸着した前記フェロシアン化金属を浮上分離させる工程と、
を含むことを特徴とする放射性物質分離方法。 Including the cation and the metal ferrocyanide in one aqueous solution to adsorb the radioactive cation to the metal ferrocyanide;
Introducing air bubbles into an aqueous solution containing the cation and the metal ferrocyanide to float and separate the metal ferrocyanide adsorbed by the cation;
A method for separating radioactive materials, comprising:
前記貯留槽に気泡を導入して、前記陽イオンが吸着した前記フェロシアン化金属を浮上分離させる気泡導入部と、
を備えることを特徴とする放射性物質分離装置。 A storage tank for storing an aqueous solution containing a radioactive cation and a metal ferrocyanide;
A bubble introduction part for introducing bubbles into the storage tank and floating and separating the metal ferrocyanide adsorbed by the cations; and
A radioactive substance separation device comprising:
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| CN115121575A (en) * | 2022-06-27 | 2022-09-30 | 中国矿业大学 | Method for preparing coal gangue-based active powder and curing nuclide Se |
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