JP2015113293A - Nanofiber lamination layer sheet - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ナノファイバの層が積層されてなるナノファイバ積層シートに関する。 The present invention relates to a nanofiber laminate sheet in which nanofiber layers are laminated.
高分子化合物からなるナノファイバに化粧料成分や薬効成分を含有させたナノファイバシートを皮膚に貼付して、該化粧料成分や薬効成分を皮膚に付着させる技術が種々知られている。例えば特許文献１においては、高分子化合物のナノファイバシートからなる網目状構造体に化粧料や化粧料成分を保持させた化粧用シートが提案されている。同文献によれば、化粧料や化粧料成分をナノファイバに保持させることで、それらが失活しにくくなるとされている。同文献に記載のナノファイバシートは単層構造のものである。 Various techniques are known in which a nanofiber sheet containing a cosmetic component or a medicinal component is attached to the skin of a nanofiber made of a polymer compound, and the cosmetic component or medicinal component is attached to the skin. For example, Patent Document 1 proposes a cosmetic sheet in which cosmetics and cosmetic ingredients are held in a network structure made of a polymer compound nanofiber sheet. According to the literature, it is said that it becomes difficult to deactivate cosmetics and cosmetic ingredients by holding them in nanofibers. The nanofiber sheet described in the document has a single layer structure.
特許文献２には多層構造のナノファイバシートが記載されている。この多層ナノファイバシートは、水不溶性高分子化合物のナノファイバの層と、水溶性高分子化合物のナノファイバの層とが積層されたものである。水溶性高分子化合物のナノファイバの層には、化粧料成分や薬効成分が含有されている。 Patent Document 2 describes a nanofiber sheet having a multilayer structure. The multilayer nanofiber sheet is a laminate of a nanofiber layer of a water-insoluble polymer compound and a nanofiber layer of a water-soluble polymer compound. The nanofiber layer of the water-soluble polymer compound contains cosmetic ingredients and medicinal ingredients.
ところで、ポリビニルアルコールなどの水溶性高分子のナノファイバシートは、特許文献３に記載されているとおり、吸湿によって収縮することが知られている。したがって、上述した特許文献２に記載の水不溶性高分子化合物のナノファイバの層と、水溶性高分子化合物のナノファイバの層との積層構造からなるナノファイバシートにおいては、水溶性高分子化合物のナノファイバの層が吸湿して収縮することに起因して、カールが発生する場合がある。 By the way, it is known that a nanofiber sheet of a water-soluble polymer such as polyvinyl alcohol contracts due to moisture absorption as described in Patent Document 3. Therefore, in the nanofiber sheet having a laminated structure of the nanofiber layer of the water-insoluble polymer compound described in Patent Document 2 and the nanofiber layer of the water-soluble polymer compound, the water-soluble polymer compound is Curling may occur due to the nanofiber layer absorbing moisture and shrinking.
しかし特許文献２には、積層構造のナノファイバシートにカールが発生すること及びそれを防止するための手段についての言及はない。一方、特許文献３には、水溶性高分子化合物であるポリビニルアルコールのナノファイバシートの吸湿による収縮を防止するために、架橋されたアセトアセチル基含有のポリビニルアルコールを用いている。しかし、同文献に記載の技術では、ナノファイバシートを、該ナノファイバシートよりも剛性の高い不織布と積層しているので、該不織布の剛性に起因して積層体がその全体としてカールすることはない。 However, Patent Document 2 does not mention the occurrence of curling in the laminated nanofiber sheet and means for preventing it. On the other hand, in Patent Document 3, in order to prevent shrinkage due to moisture absorption of a nanofiber sheet of polyvinyl alcohol which is a water-soluble polymer compound, crosslinked polyvinyl alcohol containing an acetoacetyl group is used. However, in the technique described in the document, since the nanofiber sheet is laminated with a non-woven fabric having higher rigidity than the nanofiber sheet, the laminate does not curl as a whole due to the rigidity of the non-woven fabric. Absent.
したがって本発明の課題は、前述した従来技術が有する欠点を解消し得るナノファイバ積層シートを提供することにある。 Therefore, the subject of this invention is providing the nanofiber laminated sheet which can eliminate the fault which the prior art mentioned above has.
本発明は、水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層と、吸湿性を有する化粧料成分又は薬効成分を含有する水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層とを有し、
前記水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に、水又は水溶性溶媒中に分散可能であり、かつ該水溶性高分子化合物のナノファイバが水分と接したときの収縮の抑制が可能な収縮抑制剤が添加されているナノファイバ積層シートを提供するものである。
The present invention has a layer having nanofibers of a water-insoluble polymer compound and a layer having nanofibers of a water-soluble polymer compound containing a hygroscopic cosmetic component or a medicinal component,
Shrinkage that is dispersible in water or a water-soluble solvent in the layer having nanofibers of the water-soluble polymer compound, and that can suppress shrinkage when the nanofibers of the water-soluble polymer compound are in contact with moisture The present invention provides a nanofiber laminated sheet to which an inhibitor is added.
本発明によれば、湿潤環境下での保存中又は使用時にシートにカール等の変形が生じることが効果的に防止されたナノファイバ積層シートが提供される。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the nanofiber laminated sheet which prevented effectively deformation | transformation of a curl etc. to a sheet | seat during the preservation | save in a humid environment or at the time of use is provided.
以下本発明を、その好ましい実施形態に基づき説明する。本発明のナノファイバ積層シート（以下、単に「積層シート」ともいう。）は、水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層（以下、「水不溶性ナノファイバ層」ともいう）と、水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層（（以下、「水溶性ナノファイバ層」ともいう）とを、その基本構成として有している。水溶性ナノファイバ層は、水不溶性ナノファイバ層の一方の面側に配置されている。水溶性ナノファイバ層は、水不溶性ナノファイバ層に隣接して配置されていることが好適である。尤も、積層シートの具体的な用途によっては、水不溶性ナノファイバ層と水溶性ナノファイバ層との間に、これらの層と異なる層を配置してもよい。 Hereinafter, the present invention will be described based on preferred embodiments thereof. The nanofiber laminated sheet of the present invention (hereinafter also simply referred to as “laminated sheet”) includes a layer having nanofibers of a water-insoluble polymer compound (hereinafter also referred to as “water-insoluble nanofiber layer”), A layer having a nanofiber of a molecular compound (hereinafter also referred to as a “water-soluble nanofiber layer”) is provided as a basic structure of the water-soluble nanofiber layer. The water-soluble nanofiber layer is preferably disposed adjacent to the water-insoluble nanofiber layer, although depending on the specific application of the laminated sheet, the water-insoluble nanofiber layer is preferably disposed. Between these layers and the water-soluble nanofiber layer, a layer different from these layers may be disposed.
水不溶性ナノファイバ層は、水不溶性高分子化合物を含有するナノファイバ（以下、このナノファイバのことを「水不溶性ナノファイバ」という。）のみから構成されていることが好ましい。尤も、水不溶性ナノファイバ層がその全体として水不溶性を示す限り、水不溶性ナノファイバ層が、水不溶性ナノファイバに加えて他のナノファイバを含むことは妨げられない。水不溶性ナノファイバは、その太さを円相当直径で表した場合、一般に１０ｎｍ以上３０００ｎｍ以下、特に１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下のものである。ナノファイバの太さは、例えば走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察によって、１００００倍に拡大して観察し、その二次元画像から欠陥（ナノ繊維の塊、ナノ繊維の交差部分、ポリマー液滴）を除いた繊維を任意に１０本選び出し、繊維の長手方向に直交する線を引き繊維径を直接読み取ることで測定することができる。 The water-insoluble nanofiber layer is preferably composed only of nanofibers containing a water-insoluble polymer compound (hereinafter, this nanofiber is referred to as “water-insoluble nanofiber”). However, as long as the water-insoluble nanofiber layer exhibits water-insolubility as a whole, it is not prevented that the water-insoluble nanofiber layer includes other nanofibers in addition to the water-insoluble nanofiber. When the thickness of the water-insoluble nanofiber is represented by a circle-equivalent diameter, it is generally 10 nm to 3000 nm, particularly 10 nm to 1000 nm. The thickness of the nanofiber is observed by, for example, scanning electron microscope (SEM) observation at a magnification of 10,000 times, and defects (nanofiber lump, nanofiber intersection, polymer droplet) are observed from the two-dimensional image. Measurement can be made by selecting 10 removed fibers arbitrarily and drawing a line perpendicular to the longitudinal direction of the fiber to directly read the fiber diameter.
水不溶性ナノファイバの長さは本発明において臨界的でなく、水不溶性ナノファイバの製造方法に応じた長さのものを用いることができる。水不溶性ナノファイバは、その長さが、その太さの１００倍以上あれば、繊維と呼ぶことができる。また、水不溶性ナノファイバは、水不溶性ナノファイバ層において、一方向に配向した状態で存在していてもよく、あるいはランダムな方向を向いていてもよい。更に、水不溶性ナノファイバは、一般に中実の繊維であるが、これに限られず例えば中空の水不溶性ナノファイバや、中空の水不溶性ナノファイバがその断面方向に潰れた形状のリボン状水不溶性ナノファイバを用いることもできる。 The length of the water-insoluble nanofiber is not critical in the present invention, and a length corresponding to the method for producing the water-insoluble nanofiber can be used. A water-insoluble nanofiber can be called a fiber if its length is at least 100 times its thickness. In addition, the water-insoluble nanofibers may exist in a state of being oriented in one direction in the water-insoluble nanofiber layer, or may be oriented in a random direction. Furthermore, the water-insoluble nanofiber is generally a solid fiber, but is not limited to this, for example, a hollow water-insoluble nanofiber or a ribbon-like water-insoluble nanofiber in which a hollow water-insoluble nanofiber is crushed in the cross-sectional direction. A fiber can also be used.
水不溶性ナノファイバ層の厚みは、積層シートの具体的な用途に応じて適切な範囲が設定される。積層シートを、例えばヒトの肌、歯、歯茎等に付着させるために用いる場合には、水不溶性ナノファイバ層の厚みを５０ｎｍ以上１ｍｍ以下、特に５００ｎｍ以上５００μｍ以下に設定することが好ましい。水不溶性ナノファイバ層の厚みは、接触式の膜厚計ミツトヨ社製ライトマチックＶＬ−５０Ａ（Ｒ５ｍｍ超硬球面測定子）を使用して測定できる。測定時にシートに加える荷重は０．０１Ｎとする。 The thickness of the water-insoluble nanofiber layer is set to an appropriate range depending on the specific use of the laminated sheet. When the laminated sheet is used, for example, to adhere to human skin, teeth, gums, etc., the thickness of the water-insoluble nanofiber layer is preferably set to 50 nm to 1 mm, particularly 500 nm to 500 μm. The thickness of the water-insoluble nanofiber layer can be measured using a contact-type film thickness meter, Lightmatic VL-50A (R5 mm carbide spherical surface probe) manufactured by Mitutoyo Corporation. The load applied to the sheet during measurement is 0.01N.
水不溶性ナノファイバ層の坪量も、積層シートの具体的な用途に応じて適切な範囲が設定される。積層シートを、例えばヒトの肌、歯、歯茎に付着させるために用いる場合には、水不溶性ナノファイバ層の坪量を０．０１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下、特に０．１ｇ／ｍ２以上５０ｇ／ｍ２以下に設定することが好ましい。 The basis weight of the water-insoluble nanofiber layer is also set in an appropriate range depending on the specific use of the laminated sheet. When the laminated sheet is used for attaching to human skin, teeth, gums, for example, the basis weight of the water-insoluble nanofiber layer is 0.01 g / m 2 or more and 100 g / m 2 or less, particularly 0.1 g / m. it is preferably set to 2 or more 50 g / m 2 or less.
水不溶性ナノファイバ層において、水不溶性ナノファイバは、それらの交点において結合しているか、又は水不溶性ナノファイバどうしが絡み合っている。それによって、水不溶性ナノファイバ層は、それ単独でシート状の形態を保持することが可能となる。水不溶性ナノファイバどうしが結合しているか、あるいは絡み合っているかは、水不溶性ナノファイバ層の製造方法によって相違する。 In the water-insoluble nanofiber layer, the water-insoluble nanofibers are bonded at their intersection or the water-insoluble nanofibers are intertwined. As a result, the water-insoluble nanofiber layer can maintain a sheet-like form by itself. Whether the water-insoluble nanofibers are bonded or entangled depends on the method for producing the water-insoluble nanofiber layer.
水不溶性ナノファイバは、水不溶性高分子化合物を原料とするものである。積層シートの具体的な用途によっては、水不溶性ナノファイバは、少量の水溶性成分を含んでいてもよい。水不溶性高分子化合物としては、天然高分子及び合成高分子のいずれをも用いることができる。 Water-insoluble nanofibers are made from water-insoluble polymer compounds. Depending on the specific application of the laminated sheet, the water-insoluble nanofiber may contain a small amount of a water-soluble component. As the water-insoluble polymer compound, any of natural polymers and synthetic polymers can be used.
本明細書において「水不溶性高分子化合物」とは、１気圧・２３℃の環境下において、高分子化合物を１ｇ秤量したのちに、１０ｇのイオン交換水に浸漬し、２４時間経過後、浸漬した高分子化合物の０．８ｇ以上が溶解しない性質を有する高分子化合物をいう。 In the present specification, “water-insoluble polymer compound” means that 1 g of a polymer compound is weighed in an environment of 1 atm and 23 ° C., then immersed in 10 g of ion-exchanged water, and immersed after 24 hours. A high molecular compound having a property that 0.8 g or more of the high molecular compound does not dissolve.
水不溶性ナノファイバを構成する水不溶性高分子化合物としては、例えばポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアルコール（ナノファイバ形成後に不溶化処理できる完全鹸化ポリビニルアルコール、架橋剤と併用することでナノファイバ形成後に架橋処理できる部分鹸化ポリビニルアルコール）、ポリ（Ｎ−プロパノイルエチレンイミン）グラフト−ジメチルシロキサン／γ−アミノプロピルメチルシロキサン共重合体等のオキサゾリン変性シリコーン、ツエイン（とうもろこし蛋白質の主要成分）、ポリエステル、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリメタクリル酸樹脂等のアクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ナイロン等が挙げられる。これらの水不溶性高分子化合物は単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらのうち、比較的安全な有機溶媒に可溶であり、かつナノファイバの成形性が良好な化合物であるポリビニルブチラール樹脂を用いることが好ましい。 Examples of water-insoluble polymer compounds constituting water-insoluble nanofibers include polyvinyl butyral resin, polyvinyl alcohol (fully saponified polyvinyl alcohol that can be insolubilized after nanofiber formation, and a portion that can be crosslinked after nanofiber formation by using in combination with a crosslinking agent. Saponified polyvinyl alcohol), poly (N-propanoylethyleneimine) graft-dimethylsiloxane / γ-aminopropylmethylsiloxane copolymer and other oxazoline-modified silicones, twein (a major component of corn protein), polyester, polylactic acid (PLA) , Acrylic resin such as polyacrylonitrile resin and polymethacrylic acid resin, polystyrene resin, polyethylene terephthalate resin, polybutylene terephthalate resin, polyurethane resin, polyamide resin, Polyimide resin, polyamideimide resin, nylon and the like. These water-insoluble polymer compounds can be used alone or in combination of two or more. Among these, it is preferable to use a polyvinyl butyral resin which is a compound that is soluble in a relatively safe organic solvent and has good moldability of nanofibers.
水不溶性ナノファイバは、水不溶性高分子化合物に加えて他の成分を含んでいてもよい。そのような成分としては、例えば、架橋剤、顔料、填料、界面活性剤、帯電防止剤、発泡剤等が挙げられる。顔料は、水不溶性ナノファイバを着色する目的で用いられる。特に、本発明の積層シートを、ヒトの肌に付着させる場合、肌と積層シートとの一体感を増す観点から、水不溶性ナノファイバを着色して、積層シートの色を肌の色に近づけることが好ましい。また水不溶性ナノファイバは、後述するとおり、保湿成分やエモリエント剤などを含んでいてもよい。 The water-insoluble nanofiber may contain other components in addition to the water-insoluble polymer compound. Examples of such components include a crosslinking agent, a pigment, a filler, a surfactant, an antistatic agent, and a foaming agent. The pigment is used for the purpose of coloring water-insoluble nanofibers. In particular, when the laminated sheet of the present invention is attached to human skin, from the viewpoint of increasing the sense of unity between the skin and the laminated sheet, the water-insoluble nanofibers are colored to bring the color of the laminated sheet closer to the skin color. Is preferred. Moreover, the water-insoluble nanofiber may contain a moisturizing component, an emollient, and the like, as will be described later.
水不溶性ナノファイバ層の一方の面側に配置される水溶性ナノファイバ層は、水溶性高分子化合物を含有するナノファイバ（以下、このナノファイバのことを「水溶性ナノファイバ」という。）含む層から構成されている。本明細書において「水溶性高分子化合物」とは、１気圧・２３℃の環境下において、高分子化合物を１ｇ秤量したのちに、１０ｇのイオン交換水に浸漬し、２４時間経過後、浸漬した高分子化合物の０．５ｇ以上が溶解する性質を有する高分子化合物をいう。 The water-soluble nanofiber layer disposed on one surface side of the water-insoluble nanofiber layer includes a nanofiber containing a water-soluble polymer compound (hereinafter, this nanofiber is referred to as “water-soluble nanofiber”). It is composed of layers. In the present specification, “water-soluble polymer compound” means that 1 g of a polymer compound is weighed in an environment of 1 atm and 23 ° C., then immersed in 10 g of ion-exchanged water, and immersed after 24 hours. A high molecular compound having a property of dissolving 0.5 g or more of the high molecular compound.
水溶性ナノファイバ層は、水溶性ナノファイバのみから構成されていることが好ましい。尤も、水溶性ナノファイバ層がその全体として水溶性を示す限り、水溶性ナノファイバ層が、水溶性ナノファイバに加えて他のナノファイバを含むことは妨げられない。 The water-soluble nanofiber layer is preferably composed only of water-soluble nanofibers. However, as long as the water-soluble nanofiber layer is water-soluble as a whole, it is not prevented that the water-soluble nanofiber layer includes other nanofibers in addition to the water-soluble nanofiber.
水溶性ナノファイバの太さや長さは、上述した水不溶性ナノファイバのそれと同様とすることができる。また、水溶性ナノファイバの断面形状も、水不溶性ナノファイバのそれと同様とすることができる。その他、水溶性ナノファイバ及び水溶性ナノファイバ層に関して特に説明しない点については、先に述べた水不溶性ナノファイバ及び水不溶性ナノファイバ層に関する説明が適宜適用される。 The thickness and length of the water-soluble nanofiber can be the same as that of the water-insoluble nanofiber described above. The cross-sectional shape of the water-soluble nanofiber can be the same as that of the water-insoluble nanofiber. In addition, with respect to points that are not particularly described regarding the water-soluble nanofiber and the water-soluble nanofiber layer, the description regarding the water-insoluble nanofiber and the water-insoluble nanofiber layer described above is appropriately applied.
水溶性ナノファイバ層の厚みは、積層シートの具体的な用途に応じて適切な範囲が設定される。水溶性ナノファイバ層の溶解性を考慮すると、その厚みは１００ｎｍ以上１０００μｍ以下、特に５００ｎｍ以上５００μｍ以下に設定することが好ましい。水溶性ナノファイバ層の厚みは、上述した水不溶性ナノファイバ層の厚みと同様の方法によって測定できる。 The thickness of the water-soluble nanofiber layer is set to an appropriate range depending on the specific use of the laminated sheet. Considering the solubility of the water-soluble nanofiber layer, the thickness is preferably set to 100 nm to 1000 μm, particularly 500 nm to 500 μm. The thickness of the water-soluble nanofiber layer can be measured by the same method as the thickness of the water-insoluble nanofiber layer described above.
水溶性ナノファイバ層の坪量も、該水溶性ナノファイバ層の溶解性を考慮して適切な範囲が設定される。積層シートを、例えばヒトの肌、歯、歯茎に付着させるために用いる場合には、水溶性ナノファイバ層の坪量を０．０１〜１００ｇ／ｍ２、特に０．１〜５０ｇ／ｍ２に設定することが好ましい。 The basis weight of the water-soluble nanofiber layer is also set in an appropriate range in consideration of the solubility of the water-soluble nanofiber layer. When the laminated sheet is used for attaching to human skin, teeth, gums, for example, the basis weight of the water-soluble nanofiber layer is 0.01 to 100 g / m 2 , particularly 0.1 to 50 g / m 2 . It is preferable to set.
水溶性ナノファイバは、水溶性高分子化合物を原料とするものである。積層シートの具体的な用途によっては、水溶性ナノファイバは、少量の水不溶性成分を含んでいてもよい。水溶性高分子化合物としては、天然高分子及び合成高分子のいずれをも用いることができる。 Water-soluble nanofibers are made from water-soluble polymer compounds. Depending on the specific application of the laminated sheet, the water-soluble nanofiber may contain a small amount of a water-insoluble component. As the water-soluble polymer compound, any of natural polymers and synthetic polymers can be used.
水溶性ナノファイバに含まれる水溶性高分子化合物としては、例えばプルラン、ヒアルロン酸、コンドロイチン硫酸、ポリ−γ−グルタミン酸、変性コーンスターチ、β−グルカン、グルコオリゴ糖、ヘパリン、ケラト硫酸等のムコ多糖、セルロース、ペクチン、キシラン、リグニン、グルコマンナン、ガラクツロン、サイリウムシードガム、タマリンド種子ガム、アラビアガム、トラガントガム、大豆水溶性多糖、アルギン酸、カラギーナン、ラミナラン、寒天（アガロース）、フコイダン、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等の天然高分子、部分鹸化ポリビニルアルコール（後述する架橋剤と併用しない場合）、低鹸化ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリエチレンオキサイド、ポリアクリル酸ナトリウム等の合成高分子等が挙げられる。これらの水溶性高分子化合物は単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上述の各種の水溶性高分子化合物のうち、ナノファイバの調製が容易である観点から、プルラン、並びに部分鹸化ポリビニルアルコール、低鹸化ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン及びポリエチレンオキサイド等の合成高分子を用いることが好ましい。 Examples of the water-soluble polymer compound contained in the water-soluble nanofiber include pullulan, hyaluronic acid, chondroitin sulfate, poly-γ-glutamic acid, modified corn starch, β-glucan, gluco-oligosaccharide, heparin, keratosulfuric acid, etc. mucopolysaccharide, cellulose , Pectin, xylan, lignin, glucomannan, galacturon, psyllium seed gum, tamarind seed gum, gum arabic, tragacanth gum, soy water soluble polysaccharide, alginic acid, carrageenan, laminaran, agar (agarose), fucoidan, methylcellulose, hydroxypropylcellulose, hydroxy Natural polymers such as propylmethylcellulose, partially saponified polyvinyl alcohol (when not used in combination with a crosslinking agent described later), low saponified polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone (PVP), Examples thereof include synthetic polymers such as reethylene oxide and sodium polyacrylate. These water-soluble polymer compounds can be used alone or in combination of two or more. Of the various water-soluble polymer compounds described above, from the viewpoint of easy preparation of nanofibers, pullulan and synthetic polymers such as partially saponified polyvinyl alcohol, low saponified polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone and polyethylene oxide may be used. preferable.
水溶性ナノファイバを構成する水溶性高分子化合物は、これを一部架橋した状態で用いてもよい。しかし水溶性の低下を防止する観点から、非架橋状態の水溶性高分子化合物を用いることが好ましい。 The water-soluble polymer compound constituting the water-soluble nanofiber may be used in a partially crosslinked state. However, it is preferable to use a non-crosslinked water-soluble polymer compound from the viewpoint of preventing a decrease in water solubility.
水溶性ナノファイバには、吸湿性を有する化粧料成分又は薬効成分が含有されている。このような有効成分を含む本発明の積層シートを、例えばヒトの肌、歯、歯茎に付着させることによって、該有効成分に起因する有利な効果が発現する。本明細書においては、水溶性高分子化合物に該有効成分を含有することで水溶性ナノファイバ層の収縮が増大する場合に、「該有効成分は吸湿性を有する」とする。 Water-soluble nanofibers contain hygroscopic cosmetic ingredients or medicinal ingredients. By adhering the laminated sheet of the present invention containing such an active ingredient to, for example, human skin, teeth, and gums, advantageous effects due to the active ingredient are manifested. In the present specification, when the shrinkage of the water-soluble nanofiber layer is increased by containing the active ingredient in the water-soluble polymer compound, “the active ingredient has hygroscopicity”.
吸湿性を有する化粧料成分又は薬効成分の例としては、酸性ムコポリサッカライド、カミツレ、セイヨウトチノキ、イチョウ、ハマメリエキス、ビタミンＥ、ニコチン酸誘導体及びアルカロイド化合物から選択される血行促進剤； セイヨウトチノキ、フラボン誘導体、ナフタリンスルホン酸誘導体、アントシアニン、ビタミンＰ、キンセンカ、コンコリット酸、シラノール、テルミナリア、ビスナガ及びマユスから選択されるむくみ改善剤； アミノフィリン、茶エキス、カフェイン、キサンチン誘導体、イノシット、デキストラン硫酸誘導体、セイヨウトチノキ、エスシン、アントシアニジン、有機ヨウ素化合物、オトギリ草、シモツケ草、スギナ、マンネンロウ、朝鮮人参、セイヨウキヅタ、チオムカーゼ及びヒアルウロニダーゼから選択されるスリム化剤；インドメタシン、ジクロフェナック、ｄｌ−カンフル、フルルビプロフェン、ケトプロフェン、トウガラシエキス、ピロキシカム、フェルビナック、サリチル酸メチル及びサリチル酸グリコールから選択される鎮痛剤；ポリオール類、セラミド類及びコラーゲン類から選択される保湿剤；プロテアーゼからなるピーリング剤；チオグリコール酸カルシウムからなる除毛剤； 及びγ−オリザノールからなる自律神経調節剤、その他にアスナロ、キキョウ根、ユーカリ、シラカバ、ショウキョウ、ユズ等のエキス類、トラネキサム酸、アラントイン、グリチルレチン酸ステアリル、ナイアシンアミド、Ｌメントール、ビタミンＣ、ビタミンＢ群等のビタミン類等が挙げられる。水溶性ナノファイバ層中におけるこれらの成分の含有量は、その種類にもよるが、一般に０．０１質量％以上７０質量％以下、特に０．１質量％以上５０質量％以下であることが好ましい。 Examples of hygroscopic cosmetic ingredients or medicinal ingredients include acid mucopolysaccharides, chamomiles, horse chestnuts, ginkgo, lobster extract, vitamin E, nicotinic acid derivatives and alkaloid compounds; blood circulation promoters; Derivatives, naphthalene sulfonic acid derivatives, anthocyanins, vitamin P, calendula, concortic acid, silanol, terminaria, bisnaga and mayus edema improver; aminophylline, tea extract, caffeine, xanthine derivative, inosit, dextran sulfate derivative, citrus Select from Tochinoki, Essin, Anthocyanidin, Organic iodine compound, Hypericum grass, Shimotake grass, Horsetail, Mannenrou, Ginseng, Atlantic ivy, Thiomcase and Hyaluronidase Selected from indomethacin, diclofenac, dl-camphor, flurbiprofen, ketoprofen, capsicum extract, piroxicam, felbinac, methyl salicylate and glycol salicylate; selected from polyols, ceramides and collagens Moisturizing agent; peeling agent composed of protease; hair remover composed of calcium thioglycolate; and autonomic nerve modulator composed of γ-oryzanol, and other extracts such as asnalo, kyoto root, eucalyptus, birch, ginger, yuzu , Vitamins such as tranexamic acid, allantoin, stearyl glycyrrhetinate, niacinamide, L menthol, vitamin C, vitamin B group, and the like. The content of these components in the water-soluble nanofiber layer is generally 0.01% by mass or more and 70% by mass or less, and particularly preferably 0.1% by mass or more and 50% by mass or less, although it depends on the type. .
なお、先に説明した水不溶性ナノファイバに、水溶性ナノファイバに含有されている化粧料成分又は薬効成分を含有させることは妨げられないが、そのようにしても水溶性ナノファイバと同様の効果は得られないので、水不溶性ナノファイバには、前記の成分を非含有とすることが通常である。 In addition, it is not impeded that the water-insoluble nanofiber described above contains the cosmetic component or the medicinal component contained in the water-soluble nanofiber, but even if so, the same effect as the water-soluble nanofiber Therefore, the water-insoluble nanofiber is usually free of the above components.
水溶性ナノファイバ層には、上述した化粧料成分や薬効成分に加えて、収縮抑制剤が添加されている。収縮抑制剤は主として水溶性ナノファイバ中に含有されている。本発明で用いられる収縮抑制剤は、水溶性ナノファイバが水分と接して収縮することを抑制し得る剤一般を広く包含する。水溶性ナノファイバは、これを構成する水溶性高分子化合物の高分子鎖が概ね一方向に配向した状態になりやすい。特に、後述する水溶性ナノファイバの好適な製造方法であるエレクトロスピニング法（電界紡糸法）を用いると、その製造方法に起因して、水溶性高分子化合物の高分子鎖が一層一方向に配向しやすくなる。そのような構造を有する水溶性ナノファイバが気相又は液相の状態の水分と接すると、水分が可塑剤的に機能して高分子鎖の配向状態が緩和され、水溶性ナノファイバの太さが増加するとともに、その増加に起因して水溶性ナノファイバの長さが減少する。つまり水溶性ナノファイバが収縮する。その結果、水溶性ナノファイバ層も収縮する。水溶性ナノファイバはその太さが小さいことから、その太さの僅かな増加が、収縮の程度に大きく反映される。これとは対照的に従来、医療用、衛生材料用、衣料用、建材用、農業・土木資材用、フィルター用などの各種の用途に用いられてきた不織布は、その構成繊維の太さが十数μｍないし数百μｍであることから、該構成繊維の太さが僅かに増加しても、該構成繊維全体で見たときには収縮が観察されない。つまり、ナノファイバは水分子が作用する繊維表面積に対して、断面積が小さく繊維の芯までの距離が短いため、水分子が繊維全体に浸透しやすい。そのため構造全体への影響を及ぼしやすい。一方、繊維の太さが十数μｍないし数百μｍの場合は、繊維表面積に対する断面積が大きく、水分子の浸透は繊維の表面付近にとどまることから、構造全体への影響を及ぼしにくい。このように、水溶性ナノファイバが水分と接することで収縮する現象は、ナノファイバに特有の問題である。 In addition to the cosmetic ingredients and medicinal ingredients described above, a shrinkage inhibitor is added to the water-soluble nanofiber layer. Shrinkage inhibitors are mainly contained in water-soluble nanofibers. The shrinkage inhibitor used in the present invention broadly includes general agents that can inhibit water-soluble nanofibers from shrinking in contact with moisture. The water-soluble nanofiber is likely to be in a state in which the polymer chains of the water-soluble polymer compound constituting the water-soluble nanofiber are oriented in one direction. In particular, when the electrospinning method (electrospinning method), which is a preferred method for producing a water-soluble nanofiber described later, is used, the polymer chain of the water-soluble polymer compound is oriented in one direction due to the production method. It becomes easy to do. When the water-soluble nanofibers having such a structure come into contact with moisture in the gas phase or liquid phase, the moisture functions as a plasticizer, and the orientation state of the polymer chain is relaxed. And the length of the water-soluble nanofiber decreases due to the increase. That is, the water-soluble nanofiber contracts. As a result, the water-soluble nanofiber layer also contracts. Since the thickness of the water-soluble nanofiber is small, a slight increase in the thickness is greatly reflected in the degree of shrinkage. In contrast, non-woven fabrics that have been used for various purposes such as medical, sanitary materials, clothing, building materials, agricultural / civil engineering materials, and filters have a thickness of 10% of the constituent fibers. Since it is several μm to several hundred μm, even if the thickness of the constituent fiber is slightly increased, no shrinkage is observed when viewed with the entire constituent fiber. That is, since the nanofiber has a small cross-sectional area and a short distance to the fiber core with respect to the fiber surface area on which the water molecules act, the water molecules easily penetrate into the entire fiber. Therefore, it tends to affect the entire structure. On the other hand, when the thickness of the fiber is more than a dozen μm to several hundred μm, the cross-sectional area with respect to the fiber surface area is large, and the penetration of water molecules stays in the vicinity of the surface of the fiber, so that the entire structure is hardly affected. As described above, the phenomenon that the water-soluble nanofiber contracts due to contact with moisture is a problem peculiar to the nanofiber.
水溶性ナノファイバが水分と接することで収縮することとは対照的に、水不溶性ナノファイバが水分と接しても水分は可塑剤的に機能しないので、該水不溶性ナノファイバの収縮及び水不溶性ナノファイバ層の収縮は生じない。このように、本発明の積層シートは、これを構成する水溶性ナノファイバ層及び水不溶性ナノファイバ層のうちの水溶性ナノファイバ層のみが水分と接して収縮することになる。そのことに起因して、本発明の積層シートには、水溶性ナノファイバ層を内側としてカールが発生する。上述した収縮抑制剤は、このカールの発生を効果的に防止する目的で用いられる。この目的のために、収縮抑制剤として疎水性の剤を用いることが有利である。疎水性の剤が水溶性ナノファイバに含有されると、該水溶性ナノファイバが水分と接触しても、水溶性ナノファイバ内への水分の滲入を疎水性の剤が阻害するので、水溶性ナノファイバの収縮が効果的に防止される。 In contrast to water-soluble nanofibers shrinking when in contact with water, water-insoluble nanofibers do not function as a plasticizer when they come into contact with water. There is no shrinkage of the fiber layer. As described above, in the laminated sheet of the present invention, only the water-soluble nanofiber layer out of the water-soluble nanofiber layer and the water-insoluble nanofiber layer constituting the laminate sheet contacts with moisture and contracts. As a result, the laminated sheet of the present invention is curled with the water-soluble nanofiber layer inside. The shrinkage inhibitor described above is used for the purpose of effectively preventing the occurrence of this curl. For this purpose, it is advantageous to use hydrophobic agents as shrinkage inhibitors. When a hydrophobic agent is contained in a water-soluble nanofiber, even if the water-soluble nanofiber comes into contact with moisture, the hydrophobic agent inhibits the penetration of water into the water-soluble nanofiber. Nanofiber shrinkage is effectively prevented.
収縮抑制剤は、その疎水性が高いほど水溶性ナノファイバの収縮の防止に効果的である。しかし、収縮抑制剤の疎水性を過度に高くすると、これを水溶性ナノファイバ中に添加させることが容易でなくなる。この観点から、収縮抑制剤の疎水性の程度は、水又は水溶性溶媒中に分散可能な程度に抑えることが好ましい。「分散可能」とは、０．１ｇの収縮抑制剤と、１０ｇの水又は水溶性溶媒とを混合し、スターラーによって１分間撹拌した後に、該収縮抑制剤が水又は水溶性溶媒と相分離することなく分散状態を維持していることをいう。また、水溶性溶媒としては、例えば水とエタノールとを任意の割合で混合した溶液が用いられる。 The higher the hydrophobicity of the shrinkage inhibitor, the more effective the prevention of shrinkage of the water-soluble nanofiber. However, when the hydrophobicity of the shrinkage inhibitor is excessively high, it becomes difficult to add it to the water-soluble nanofiber. From this viewpoint, it is preferable to suppress the degree of hydrophobicity of the shrinkage inhibitor to such an extent that it can be dispersed in water or a water-soluble solvent. “Dispersible” means that 0.1 g of the shrinkage inhibitor is mixed with 10 g of water or a water-soluble solvent, and after stirring for 1 minute by a stirrer, the shrinkage inhibitor is phase-separated from water or the water-soluble solvent. This means that the dispersed state is maintained without any problems. Moreover, as a water-soluble solvent, the solution which mixed water and ethanol in arbitrary ratios is used, for example.
収縮抑制剤は、本発明の積層シートをヒトの身体、例えば肌、歯、歯茎等に付着させるために用いる場合には、生理学的に許容し得る安全性を有するものであることが好ましい。例えば医薬品若しくは医薬部外品用途、又は化粧品用途で使用可能な剤を用いることが好ましい。 The shrinkage inhibitor preferably has physiologically acceptable safety when used to adhere the laminated sheet of the present invention to a human body such as skin, teeth, gums and the like. For example, it is preferable to use an agent that can be used for pharmaceuticals or quasi-drugs, or cosmetics.
以上の諸事項を勘案すると、収縮抑制剤として好適に用いられる剤としては、例えば極性油を挙げることができる。極性油は一般に化粧品用途で用いられており、生理学的に許容し得る安全性を有するものであり、また極性基、すなわち親水基を有することから、水又は水溶性溶媒中に分散可能な性質を有している。したがって、極性油は、本発明における収縮抑制剤として好適なものである。 Taking the above items into consideration, examples of the agent suitably used as the shrinkage inhibitor include polar oil. Polar oils are generally used in cosmetic applications, have physiologically acceptable safety, and have polar groups, i.e. hydrophilic groups, so that they can be dispersed in water or water-soluble solvents. Have. Therefore, polar oil is suitable as a shrinkage inhibitor in the present invention.
極性油は、少なくとも１種の極性基を含む化合物から構成される油である。極性基は、当技術分野の技術者に既知であって、例えば−ＣＯＯＨ、−ＯＨ、エチレンオキサイド基、プロピレンオキサイド基、−ＰＯ４、−ＮＨＲ（Ｒは、直鎖又は分枝状のＣ１〜Ｃ２０のアルキル基又はアルコキシ基を示す。）、−ＮＲ１Ｒ２（Ｒ１及びＲ２は任意選択で環を形成してもよい、直鎖又は分枝状のＣ１〜Ｃ２０のアルキル基又はアルコキシ基を示す。）から選択されるイオン性極性基又は非イオン性基であってよい。具体的には、極性油として、乳酸オクチルドデシル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル等の分岐の脂肪酸エステル；イソステアリン酸とミリスチン酸のジ脂肪酸グリセリル、ジイソステアリン酸ジグリセリル、トリエチルヘキサン酸エリスリチル、モノイソステアリン酸ジグリセリル、トリオクタノイン等のヒドロキシル基を有する分岐の脂肪酸エステル；Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸ジ（コレステリル・オクチルドデシル）等のアミノ基を有する分岐の脂肪酸エステルなどが挙げられる。これらの極性油は１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 A polar oil is an oil composed of a compound containing at least one polar group. Polar groups are known to those skilled in the art and include, for example, —COOH, —OH, ethylene oxide groups, propylene oxide groups, —PO 4 , —NHR (where R is linear or branched C 1 an alkyl or alkoxy group ~C 20), -. NR 1 R 2 (R 1 and R 2 may form a ring optionally linear or branched C 1 -C 20 An ionic polar group selected from the group consisting of an alkyl group and an alkoxy group) or a nonionic group. Specifically, branched fatty acid esters such as octyldodecyl lactate and di-2-ethylhexyl adipate as polar oils; difatty acid glyceryl of isostearic acid and myristic acid, diglyceryl diisostearate, erythrityl triethylhexanoate, diisostearic acid Examples include branched fatty acid esters having a hydroxyl group such as glyceryl and trioctanoin; branched fatty acid esters having an amino group such as N-lauroyl-L-glutamic acid di (cholesteryl / octyldodecyl). These polar oils can be used singly or in combination of two or more.
収縮抑制剤として好適に用いられる別の剤として、水不溶性でかつ親水基を有するポリマーを挙げることができる。このポリマーは、水不溶性であることから疎水性を示し、また親水基を有することから水又は水溶性溶媒中に分散可能な性質を有している。このポリマーは、その重量平均分子量が例えば１万以上５００万以下のものである。このポリマーの具体例としては、エチルセルロースやヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロース類、ポリビニルアセタール、ツエイン（とうもろこし蛋白質の主要成分）、マンナン、カゼイン、ナイロン、ポリメタクリル酸樹脂等のアクリル樹脂、オキサゾリン変性シリコーンなどが挙げられる。これらのポリマーは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 As another agent suitably used as a shrinkage inhibitor, a water-insoluble polymer having a hydrophilic group can be mentioned. This polymer is hydrophobic because it is insoluble in water, and has a property of being dispersible in water or a water-soluble solvent because it has a hydrophilic group. This polymer has a weight average molecular weight of, for example, 10,000 to 5,000,000. Specific examples of this polymer include celluloses such as ethyl cellulose and hydroxypropyl cellulose, polyvinyl acetal, zein (main component of corn protein), acrylic resin such as mannan, casein, nylon and polymethacrylic resin, oxazoline-modified silicone, and the like. Can be mentioned. These polymers can be used alone or in combination of two or more.
収縮抑制剤として好適に用いられる更に別の剤として、ＨＬＢが１以上５以下である界面活性剤も挙げられる。ＨＬＢとはHydrophilic-Lypophilic Balanceの略であり、親水性−親油性のバランスの尺度となるものである。この値が小さいほど、その物質の疎水性は高いものとなる。ＨＬＢは、イオン性の界面活性剤の場合には、全分子量に占める親水基部分の分子量を示すものである。非イオン界面活性剤については、次のグリフィン（Griffin）の式により求められるものである。
ＨＬＢ＝Ｅ／５
式中、Ｅは、界面活性剤分子中に含まれるポリオキシエチレン部分の質量％を表す。
Still another agent suitably used as a shrinkage inhibitor includes a surfactant having an HLB of 1 or more and 5 or less. HLB is an abbreviation for Hydrophilic-Lypophilic Balance, which is a measure of the hydrophilic-lipophilic balance. The smaller this value, the higher the hydrophobicity of the substance. In the case of an ionic surfactant, HLB indicates the molecular weight of the hydrophilic group in the total molecular weight. The nonionic surfactant is determined by the following Griffin equation.
HLB = E / 5
In formula, E represents the mass% of the polyoxyethylene part contained in surfactant molecule | numerator.
ＨＬＢが１以上５以下である界面活性剤は、そのＨＬＢの値に起因して疎水性を示し、また界面活性剤であることから分子中に親水性の部位を有するので、水又は水溶性溶媒中に分散可能な性質を有している。この界面活性剤としては、シリコーン系界面活性剤や非イオン界面活性剤等を用いることができる。具体的には、シリコーン系界面活性剤として、オキサゾリン変性シリコーンやポリエーテル変性シリコーン等が挙げられる。非イオン界面活性剤としては、（ビニルピロリドン／ヘキサデセン）コポリマー、（エイコセン／ビニルピロリドン）コポリマー、イソステアリルグリセリル、ポリオキシエチレンセチルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンベヘニルエーテル、ポリオキシエチレンイソセチルエーテル、ポリオキシエチレンイソステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルドデシルエーテル、ソルビタン脂肪酸エステル、モノステアリン酸ポリエチレングリコール、モノイソステアリン酸ポリエチレングリコール、モノステアリン酸ポリエチレングリセリル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、イソステアリン酸ポリオキシエチレングリセリル、トリイソステアリン酸ポリオキシエチレングリセリル、ラウリン酸ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、イソステアリン酸ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、トリイソステアリン酸ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリグリセリン脂肪酸エステル等が挙げられる。これらの界面活性剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 A surfactant having an HLB of 1 or more and 5 or less exhibits hydrophobicity due to the value of the HLB, and since it is a surfactant, it has a hydrophilic portion in the molecule, so water or a water-soluble solvent It has a dispersible nature. As this surfactant, a silicone-based surfactant, a nonionic surfactant, or the like can be used. Specifically, examples of the silicone surfactant include oxazoline-modified silicone and polyether-modified silicone. Nonionic surfactants include (vinyl pyrrolidone / hexadecene) copolymer, (eicosene / vinyl pyrrolidone) copolymer, isostearyl glyceryl, polyoxyethylene cetyl ether, polyoxyethylene oleyl ether, polyoxyethylene stearyl ether, polyoxyethylene lauryl. Ether, polyoxyethylene behenyl ether, polyoxyethylene isocetyl ether, polyoxyethylene isostearyl ether, polyoxyethylene octyldodecyl ether, sorbitan fatty acid ester, polyethylene glycol monostearate, polyethylene glycol monoisostearate, polyethylene glyceryl monostearate , Polyoxyethylene hydrogenated castor oil, polysoxyethylene isostearate Seryl, triisostearate, polyoxyethylene glyceryl laurate, polyoxyethylene hydrogenated castor oil, isostearic acid polyoxyethylene hydrogenated castor oil triisostearate, polyoxyethylene hydrogenated castor oil, polyglycerol fatty acid esters, and the like. These surfactants can be used alone or in combination of two or more.
上述した各種の収縮抑制剤は、その合計量が、水溶性ナノファイバ層に対して０．０１質量％以上、特に０．１質量％以上の割合を占めることが好ましく、３０質量％以下、特に１０質量％以下の割合を占めることが好ましい。例えば水溶性ナノファイバ層に対して収縮抑制剤の合計量が占める割合は０．０１質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、０．１質量％以上１０質量％以下であることが更に好ましい。 The various shrinkage inhibitors described above preferably occupy a proportion of 0.01% by mass or more, particularly 0.1% by mass or more, particularly 30% by mass or less, in particular, with respect to the water-soluble nanofiber layer. It is preferable to occupy a ratio of 10 mass% or less. For example, the ratio of the total amount of the shrinkage inhibitor to the water-soluble nanofiber layer is preferably 0.01% by mass to 30% by mass, and more preferably 0.1% by mass to 10% by mass. preferable.
以上のとおり、水溶性ナノファイバに収縮抑制剤を含有させることで、水溶性ナノファイバ層の収縮を抑制でき、延いては本発明の積層シートの湿潤環境下での保存中又は使用時におけるカールの発生を効果的に防止できる。カールの発生を一層効果的に防止する観点からは、水不溶性ナノファイバ層を構成する水不溶性ナノファイバに、保湿成分又はエモリエント剤を含有させることが有利である。保湿成分やエモリエント剤は親水性の性質を有していることから、これらを水不溶性ナノファイバに含有させることで、該水不溶性ナノファイバが水分と接したときに収縮を示すようになる。このことに起因して、水不溶性ナノファイバ層と水溶性ナノファイバ層との収縮率が同程度となり、その結果、カールが一層発生しづらくなる。また保湿成分及びエモリエント剤は、ヒトの肌の状態を良好にするものである点からも好ましい剤である。保湿成分及びエモリエント剤は、これらのうちのいずれか一方を用いることができ、また両者を組み合わせて用いることもできる。 As described above, the shrinkage inhibitor is contained in the water-soluble nanofiber, so that the shrinkage of the water-soluble nanofiber layer can be suppressed. As a result, the curling during storage or use of the laminated sheet of the present invention in a humid environment is possible. Can be effectively prevented. From the viewpoint of more effectively preventing the occurrence of curling, it is advantageous that the water-insoluble nanofibers constituting the water-insoluble nanofiber layer contain a moisturizing component or an emollient. Since the moisturizing component and the emollient have hydrophilic properties, when they are contained in the water-insoluble nanofiber, the water-insoluble nanofiber is contracted when it comes into contact with moisture. As a result, the shrinkage rate between the water-insoluble nanofiber layer and the water-soluble nanofiber layer is approximately the same, and as a result, the curling is more difficult to occur. Moisturizing ingredients and emollients are also preferred from the viewpoint of improving the condition of human skin. Any one of these moisturizing ingredients and emollients can be used, or a combination of both can be used.
保湿成分としては、例えばグリセリン、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、ソルビトール、乳酸ナトリウム、ヒアルロン酸ナトリウム、２−ピロリドン−５−カルボン酸ナトリウム等を挙げることができる。 Examples of the moisturizing component include glycerin, propylene glycol, dipropylene glycol, 1,3-propylene glycol, sorbitol, sodium lactate, sodium hyaluronate, sodium 2-pyrrolidone-5-carboxylate and the like.
エモリエント剤は、例えば肌を軟化あるいは柔軟にしたり、肌を潤滑させたり、肌に湿気を付与したり、肌を保湿したり、肌を清浄にしたりするなどの肌の健康状態を向上させる働きを有する物質全般を包含する。エモリエント剤の具体例としては、ジアミド誘導体（ＢＲＳ）、流動パラフィン、シリコーンオイル、動植物油（オリーブ油、ホホバ油、ベニバナ油、スクワラン及びスクワレン等）、モノ、ジ、トリグリセライド、脂肪族エーテル（ミリスチル−１，３−ジメチルブチルエーテル、パルミチル−１，３−ジメチルブチルエーテル、ステアリル−１，３−ジメチルブチルエーテル、パルミチル−１，３−メチルプロピルエーテル及びステアリル−１，３−メチルプロピルエーテル等）、イソステアリル−コレステロールエステルなどの油剤成分が挙げられる。またパラフィンワックス、Ｃ１２〜Ｃ２２脂肪酸、Ｃ１２〜Ｃ４４脂肪酸エーテル、Ｃ１２〜Ｃ２２脂肪アルコール、ワセリン、脂肪酸ソルビタンエステル（モノ、ジ、トリ）、ポリオキシエチレン脂肪酸ソルビタンエステル（モノ、ジ、トリ）等、ステアリン酸マグネシウム等の金属石鹸、ショ糖脂肪酸エステル、シクロデキストリン脂肪酸エステル、シリコーン系レジン、アルキルシリコーン、Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸ジ（コレステリル・オクチルドデシル）等のアミノ基を有する分岐の脂肪酸エステルなどを用いることもできる。 Emollients work to improve skin health, such as softening or softening the skin, lubricating the skin, applying moisture to the skin, moisturizing the skin, and purifying the skin. Includes all substances that you have. Specific examples of emollients include diamide derivatives (BRS), liquid paraffin, silicone oil, animal and vegetable oils (olive oil, jojoba oil, safflower oil, squalane and squalene, etc.), mono, di, triglyceride, aliphatic ether (myristyl-1). , 3-dimethylbutyl ether, palmityl-1,3-dimethylbutyl ether, stearyl-1,3-dimethylbutyl ether, palmityl-1,3-methylpropyl ether and stearyl-1,3-methylpropyl ether), isostearyl-cholesterol Examples of the oil component include esters. The paraffin wax, C 12 -C 22 fatty acids, C 12 -C 44 fatty ethers, C 12 -C 22 fatty alcohols, vaseline, fatty acid sorbitan esters (mono-, di-, tri-), polyoxyethylene fatty acid sorbitan ester (mono-, di- , Tri), etc., metal soap such as magnesium stearate, sucrose fatty acid ester, cyclodextrin fatty acid ester, silicone resin, alkyl silicone, N-lauroyl-L-glutamate di (cholesteryl octyldodecyl) Branched fatty acid esters and the like can also be used.
保湿成分及びエモリエント剤は、その合計量が、水不溶性ナノファイバ層に対して０．１質量％以上、特に１質量％以上の割合を占めることが好ましく、５０質量％以下、特に４０質量％以下の割合を占めることが好ましい。例えば水不溶性ナノファイバ層に対して保湿成分及びエモリエント剤の合計量が占める割合は０．１質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、１質量％以上４０質量％以下であることが更に好ましい。 The total amount of the moisturizing component and emollient is preferably 0.1% by mass or more, particularly preferably 1% by mass or more, and 50% by mass or less, particularly 40% by mass or less, based on the water-insoluble nanofiber layer. It is preferable to occupy the ratio. For example, the ratio of the total amount of the moisturizing component and the emollient to the water-insoluble nanofiber layer is preferably 0.1% by mass or more and 50% by mass or less, and more preferably 1% by mass or more and 40% by mass or less. preferable.
本発明の積層シートは、例えばヒトの皮膚、歯、歯茎、非ヒト哺乳類の皮膚、歯、歯茎、枝や葉等の植物表面等に付着させて用いることができる。この場合、積層シートは、該積層シートにおける水溶性ナノファイバ層を、付着対象物の表面に臨ませて付着を行う。水溶性ナノファイバ層は、付着対象物の表面に存在している水分によって溶解して消失する。これとともに、水溶性ナノファイバ層中に含まれている前記の化粧料成分や薬効成分が、付着対象物中に浸透して所望の効能が発現する。水溶性ナノファイバ層の消失後は、水不溶性ナノファイバ層のみが付着対象物の表面に残存する。したがって、積層シートを例えば化粧料シートとして用いると、水溶性ナノファイバ層中に含まれている化粧料成分が肌に浸透して肌のケア効果（美白効果、保湿効果等）を発現するとともに、水不溶性ナノファイバ層によって肌の皺隠しの効果が発現する。しかも、水不溶性ナノファイバ層の凹凸構造は、肌のキメの凹凸構造に近いものなので、該水不溶性ナノファイバ層の上にファンデーション等の化粧（メイク）を施しても、化粧の仕上がりが良好になり、地肌との境目が目立ちづらくなる。 The laminated sheet of the present invention can be used by adhering to, for example, human skin, teeth, gums, non-human mammal skin, teeth, gums, plant surfaces such as branches and leaves. In this case, the laminated sheet adheres with the water-soluble nanofiber layer in the laminated sheet facing the surface of the object to be adhered. The water-soluble nanofiber layer dissolves and disappears due to moisture present on the surface of the object to be adhered. At the same time, the cosmetic component and the medicinal component contained in the water-soluble nanofiber layer penetrate into the object to be adhered, and a desired effect is exhibited. After the water-soluble nanofiber layer disappears, only the water-insoluble nanofiber layer remains on the surface of the object to be deposited. Therefore, when the laminated sheet is used as, for example, a cosmetic sheet, the cosmetic ingredients contained in the water-soluble nanofiber layer penetrate into the skin and express skin care effects (whitening effect, moisturizing effect, etc.) The water-insoluble nanofiber layer exhibits the effect of hiding skin. Moreover, since the uneven structure of the water-insoluble nanofiber layer is close to the textured structure of the skin texture, even if makeup such as foundation is applied on the water-insoluble nanofiber layer, the finish of the makeup is good. It becomes difficult to notice the boundary with the background.
積層シートの具体的な用途によっては、該積層シートを対象物の表面に付着させるのに先立ち、該表面を液状物で湿潤状態にしておいてもよい。そうすることによって、表面張力の作用を利用して、積層シートを対象物の表面に首尾よく付着させることができる。対象物の表面を湿潤状態にすることに代えて、積層シートにおける水溶性ナノファイバ層の表面（付着対象物の表面に臨む面）を液状物で湿潤状態にしてもよい。 Depending on the specific use of the laminated sheet, the surface may be wetted with a liquid before the laminated sheet is attached to the surface of the object. By doing so, the laminated sheet can be successfully adhered to the surface of the object using the action of surface tension. Instead of making the surface of the object wet, the surface of the water-soluble nanofiber layer in the laminated sheet (the surface facing the surface of the object to be attached) may be wetted with a liquid material.
対象物の表面を湿潤状態にするためには、例えば各種の液状物を該表面に塗布又は噴霧すればよい。塗布又は噴霧される液状物としては、積層シートを付着させる温度において液体成分を含み、かつその温度における粘度（Ｅ型粘度計を用いて測定される粘度）が５０００ｍＰａ・ｓ程度以下の粘性を有する物質が好適に用いられる。そのような液状物としては、例えば水、水溶液及び水分散液等の水系液体、並びに非水系溶剤、その水溶液及びその分散液等が挙げられる。また、Ｏ／ＷエマルションやＷ／Ｏエマルション等の乳化液、増粘性多糖類等を始めとする各種の増粘剤で増粘された液等も挙げられる。具体的には、本発明の積層シートを例えば化粧料として用い、ヒトの肌に付着させる場合には、対象物である肌の表面を湿潤させるための液体として、化粧水や化粧クリームを用いることができる。 In order to make the surface of the object wet, for example, various liquid materials may be applied or sprayed on the surface. The liquid material to be applied or sprayed includes a liquid component at a temperature at which the laminated sheet is adhered, and has a viscosity at that temperature (viscosity measured using an E-type viscometer) of about 5000 mPa · s or less. Substances are preferably used. Examples of such a liquid material include water-based liquids such as water, aqueous solutions and aqueous dispersions, and non-aqueous solvents, aqueous solutions thereof and dispersions thereof. Moreover, the liquid etc. which were thickened with various thickeners including emulsion liquids, such as O / W emulsion and W / O emulsion, thickening polysaccharide, etc. are mentioned. Specifically, when the laminated sheet of the present invention is used as, for example, a cosmetic and is adhered to human skin, a lotion or a cosmetic cream is used as a liquid for moistening the surface of the target skin. Can do.
本発明の積層シートの取り扱い性を高めるために、該積層シートの使用前まで、該積層シートの一方の面に、例えば水不溶性ナノファイバ層側の面に、基材シートを取り付けておいてもよい。積層シートを、基材シートと組み合わせて用いることで、一般に剛性が低い積層シートを、例えばヒトの肌等の対象物に付着させるときの操作性が良好になる。 In order to enhance the handleability of the laminated sheet of the present invention, a base sheet may be attached to one surface of the laminated sheet, for example, the surface on the water-insoluble nanofiber layer side, until the laminated sheet is used. Good. By using the laminated sheet in combination with the base material sheet, the operability when the laminated sheet having generally low rigidity is attached to an object such as human skin is improved.
前記の基材シートは、そのテーバーこわさが０．０１ｍＮｍ以上０．４ｍＮｍ以下、特に０．０１ｍＮｍ以上０．２ｍＮｍ以下であることが、積層シートの取り扱い性を向上させる観点から好ましい。テーバーこわさは、ＪＩＳ Ｐ８１２５に規定される「こわさ試験方法」により測定される。テーバーこわさとともに、基材シートの厚みも、積層シートの取り扱い性に影響を及ぼす。この観点から、基材シートの厚みは、該基材シートの材質にもよるが、５μｍ以上５００μｍ以下、特に１０μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。基材シートの厚みは、上述の接触式の膜厚計を用いて測定することができる。また基材シートは、積層シートを対象物に転写させる観点から通気性を有することが好ましい。基材シートのガーレ通気度は、３０秒／１００ｍｌ以下、特に２０秒／１００ｍｌ以下であることが好ましい。基材シートのガーレ通気度は、ＪＩＳ Ｐ８１１７に従い測定される。 The base sheet preferably has a Taber stiffness of 0.01 mNm to 0.4 mNm, particularly 0.01 mNm to 0.2 mNm from the viewpoint of improving the handleability of the laminated sheet. Taber stiffness is measured by the “stiffness test method” defined in JIS P8125. Along with Taber stiffness, the thickness of the base sheet also affects the handleability of the laminated sheet. From this viewpoint, the thickness of the base sheet depends on the material of the base sheet, but is preferably 5 μm to 500 μm, particularly preferably 10 μm to 300 μm. The thickness of a base material sheet can be measured using the above-mentioned contact-type film thickness meter. Moreover, it is preferable that a base material sheet has air permeability from a viewpoint of transferring a lamination sheet to a target object. The Gurley air permeability of the base sheet is preferably 30 seconds / 100 ml or less, particularly preferably 20 seconds / 100 ml or less. The Gurley permeability of the base sheet is measured according to JIS P8117.
次に、本発明の積層シートの好適な製造方法について説明する。積層シートは、例えばエレクトロスピニング法を用い、平滑な基板の表面に、水不溶性ナノファイバ層及び水溶性ナノファイバ層をこの順序で又はこの逆の順序で堆積させることで好適に製造することができる。この基板としては、例えば上述した基材シートを用いることができる。図１には、エレクトロスピニング法を実施するための装置３０が示されている。エレクトロスピニング法を実施するためには、シリンジ３１、高電圧源３２、導電性コレクタ３３を備えた装置３０が用いられる。シリンジ３１は、シリンダ３１ａ、ピストン３１ｂ及びキャピラリ３１ｃを備えている。キャピラリ３１ｃの内径は１０〜１０００μｍ程度である。シリンダ３１ａ内には、水不溶性ナノファイバ又は水溶性ナノファイバ層の原料となる高分子化合物を含む溶液が充填されている。この溶液の溶媒は、水不溶性の高分子化合物及び水溶性高分子化合物の種類に応じ、例えばアルコール等の有機溶媒や水とする。高電圧源３２は、例えば１０〜４０ｋＶの直流電圧源である。高電圧源３２の正極はシリンジ３１における高分子溶液と導通している。高電圧源３２の負極は接地されている。導電性コレクタ３３は、例えば金属製の板であり、接地されている。シリンジ３１におけるキャピラリ３１ｃの先端と導電性コレクタ３３との間の距離は、例えば３０〜３００ｍｍ程度に設定されている。図１に示す装置３０は、大気中で運転することができる。運転環境に特に制限はなく、温度２０〜４０℃、湿度１０〜５０％ＲＨとすることができる。
Next, the suitable manufacturing method of the lamination sheet of this invention is demonstrated. The laminated sheet can be preferably manufactured by depositing a water-insoluble nanofiber layer and a water-soluble nanofiber layer in this order or vice versa on the surface of a smooth substrate using, for example, an electrospinning method. . As this board | substrate, the base material sheet mentioned above can be used, for example. FIG. 1 shows an
シリンジ３１と導電性コレクタ３３との間に電圧を印加した状態下に、シリンジ３１のピストン３１ｂを徐々に押し込み、キャピラリ３１ｃの先端から高分子化合物の溶液を押し出す。押し出された溶液においては、溶媒が揮発し、溶質である高分子化合物が固化しつつ、電位差によって伸長変形しながらナノファイバを形成し、導電性コレクタ３３に引き寄せられる。このようにして形成されたナノファイバは、その製造の原理上は、無限長の連続繊維となる。なお、中空のナノファイバを得るためには、例えばキャピラリ３１ｃを二重管にして芯と鞘に相溶し合わない溶液を流せばよい。
Under a state where a voltage is applied between the
水不溶性ナノファイバ層及び水溶性ナノファイバ層の形成のために、異なる２つのシリンジを用いることができる。一方のシリンジからは水不溶性ナノファイバ層を形成するための溶液を押し出し、その完了後に他方のシリンジから水溶性ナノファイバ層を形成するための溶液を押し出す。あるいはこれと逆の手順を採用してもよい。このようにして得られた積層シートにおいては、該積層シートの厚み方向で見たときに、水不溶性ナノファイバ層との組成と、水溶性ナノファイバの層の組成との間に明瞭な境界が存在し、積層構造のナノファイバシートが得られることになる。 Two different syringes can be used to form a water-insoluble nanofiber layer and a water-soluble nanofiber layer. A solution for forming a water-insoluble nanofiber layer is extruded from one syringe, and after completion of the solution, a solution for forming a water-soluble nanofiber layer is extruded from the other syringe. Alternatively, the reverse procedure may be adopted. In the laminated sheet thus obtained, when viewed in the thickness direction of the laminated sheet, there is a clear boundary between the composition of the water-insoluble nanofiber layer and the composition of the water-soluble nanofiber layer. Therefore, a nanofiber sheet having a laminated structure is obtained.
水不溶性ナノファイバ層を形成するための溶液には、必要に応じ、保湿成分又はエモリエント剤を含有させておくことができる。一方、水溶性ナノファイバ層を形成するための溶液には、吸湿性を有する化粧料成分又は薬効成分を含有させておき、かつ上述した収縮抑制剤を分散させておく。該収縮抑制剤の分散状態を良好にする目的で、ホモジナイザー等の乳化機を用いた分散を行ってもよい。 The solution for forming the water-insoluble nanofiber layer can contain a moisturizing component or an emollient as necessary. On the other hand, the solution for forming the water-soluble nanofiber layer contains a hygroscopic cosmetic component or a medicinal component, and the above-described shrinkage inhibitor is dispersed therein. For the purpose of improving the dispersion state of the shrinkage inhibitor, dispersion using an emulsifier such as a homogenizer may be performed.
以上、本発明をその好ましい実施形態に基づき説明したが、本発明は前記実施形態に制限されない。例えば前記の各実施形態においては、ナノファイバの製造方法として、エレクトロスピニング法を採用した場合を例にとり説明したが、ナノファイバの製造方法はこれに限られない。 As mentioned above, although this invention was demonstrated based on the preferable embodiment, this invention is not restrict | limited to the said embodiment. For example, in each of the above-described embodiments, the case where the electrospinning method is employed as the nanofiber manufacturing method has been described as an example. However, the nanofiber manufacturing method is not limited thereto.
また、図１に示すエレクトロスピニング法においては、形成されたナノファイバが板状の導電性コレクタ３３上に堆積されるが、これに代えて導電性の回転ドラムを用い、回転する該ドラムの周面にナノファイバを堆積させるようにしてもよい。
In the electrospinning method shown in FIG. 1, the formed nanofibers are deposited on a plate-like
上述した実施形態に関し、更に以下のナノファイバ積層シートを開示する。
＜１＞
水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層と、吸湿性を有する化粧料成分又は薬効成分を含有する水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層とを有し、
前記水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に、水又は水溶性溶媒中に分散可能であり、かつ該水溶性高分子化合物のナノファイバが水分と接したときの収縮の抑制が可能な収縮抑制剤が添加されているナノファイバ積層シート。
The following nanofiber laminated sheet is further disclosed regarding the embodiment described above.
<1>
A layer having a nanofiber of a water-insoluble polymer compound, and a layer having a nanofiber of a water-soluble polymer compound containing a hygroscopic cosmetic component or a medicinal component,
Shrinkage that is dispersible in water or a water-soluble solvent in the layer having nanofibers of the water-soluble polymer compound, and that can suppress shrinkage when the nanofibers of the water-soluble polymer compound are in contact with moisture A nanofiber laminated sheet to which an inhibitor is added.
＜２＞
前記収縮抑制剤が、極性油である前記＜１＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜３＞
前記極性油は、少なくとも１種の極性基を含む化合物から構成される油であり、極性基は、例えば−ＣＯＯＨ、−ＯＨ、エチレンオキサイド基、プロピレンオキサイド基、−ＰＯ４、−ＮＨＲ（Ｒは、直鎖又は分枝状のＣ１〜Ｃ２０のアルキル基又はアルコキシ基を示す。）、−ＮＲ１Ｒ２（Ｒ１及びＲ２は任意選択で環を形成してもよい、直鎖又は分枝状のＣ１〜Ｃ２０のアルキル基又はアルコキシ基を示す。）から選択されるイオン性極性基又は非イオン性基である前記＜２＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜４＞
前記極性油は、乳酸オクチルドデシル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル等の分岐の脂肪酸エステル；イソステアリン酸とミリスチン酸のジ脂肪酸グリセリル、ジイソステアリン酸ジグリセリル、トリエチルヘキサン酸エリスリチル、モノイソステアリン酸ジグリセリル、トリオクタノイン等のヒドロキシル基を有する分岐の脂肪酸エステル；Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸ジ（コレステリル・オクチルドデシル）等のアミノ基を有する分岐の脂肪酸エステルから１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いたものである前記＜２＞又は＜３＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜５＞
前記収縮抑制剤が、水不溶性でかつ親水基を有するポリマーである前記＜１＞に記載のナノファイバ積層シート
＜６＞
前記収縮抑制剤として用いる前記ポリマーの重量平均分子量が、１万以上５００万以下である前記＜５＞に記載のナノファイバ積層シート。
<2>
The nanofiber laminate sheet according to <1>, wherein the shrinkage inhibitor is a polar oil.
<3>
The polar oil is an oil composed of a compound containing at least one polar group, and the polar group is, for example, —COOH, —OH, ethylene oxide group, propylene oxide group, —PO 4 , —NHR (R is represents a linear or branched C 1 -C 20 alkyl group or an alkoxy group), -. NR 1 R 2 (R 1 and R 2 may form a ring optionally linear or nanofiber laminated sheet according to an alkyl group or an alkoxy group of branched C 1 -C 20.) the ionic polar groups or non-ionic group selected from <2>.
<4>
The polar oil is a branched fatty acid ester such as octyldodecyl lactate or di-2-ethylhexyl adipate; difatty acid glyceryl of isostearic acid and myristic acid, diglyceryl diisostearate, erythryl triethylhexanoate, diglyceryl monoisostearate, triocta Branched fatty acid ester having a hydroxyl group such as noin; N-lauroyl-L-glutamic acid di (cholesteryl / octyldodecyl) or other branched fatty acid ester having one amino acid alone or in combination of two or more The nanofiber laminated sheet according to the above <2> or <3>.
<5>
The nanofiber laminated sheet <6> according to <1>, wherein the shrinkage inhibitor is a water-insoluble polymer having a hydrophilic group.
The nanofiber laminate sheet according to <5>, wherein the polymer used as the shrinkage inhibitor has a weight average molecular weight of 10,000 to 5,000,000.
＜７＞
前記収縮抑制剤として用いる前記ポリマーが、エチルセルロースやヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロース類、ポリビニルアセタール、ツエイン（とうもろこし蛋白質の主要成分）、マンナン、カゼイン、ナイロン、ポリメタクリル酸樹脂等のアクリル樹脂、オキサゾリン変性シリコーンから１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いたものである前記＜５＞又は＜６＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜８＞
前記収縮抑制剤が、ＨＬＢが１以上５以下である界面活性剤である前記＜１＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜９＞
前記界面活性剤が、シリコーン系界面活性剤又は非イオン界面活性剤である前記＜８＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜１０＞
前記収縮抑制剤の合計量が、前記水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に対して０．０１質量％以上、特に０．１質量％以上であり、３０質量％以下、特に１０質量％以下の割合であり、例えば０．０１質量％以上３０質量％以下であり、０．１質量％以上１０質量％以下である前記＜１＞ないし＜９＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
＜１１＞
前記水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に、保湿成分又はエモリエント剤が含有されている前記＜１＞ないし＜１０＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
<7>
The polymer used as the shrinkage inhibitor is cellulose such as ethyl cellulose or hydroxypropyl cellulose, polyvinyl acetal, zein (main component of corn protein), mannan, casein, nylon, acrylic resin such as polymethacrylic resin, oxazoline-modified silicone The nanofiber laminated sheet according to <5> or <6>, wherein one kind is used alone or two or more kinds are used in combination.
<8>
The nanofiber laminated sheet according to <1>, wherein the shrinkage inhibitor is a surfactant having an HLB of 1 to 5.
<9>
The nanofiber laminated sheet according to <8>, wherein the surfactant is a silicone-based surfactant or a nonionic surfactant.
<10>
The total amount of the shrinkage inhibitor is 0.01% by mass or more, particularly 0.1% by mass or more, and 30% by mass or less, particularly 10% by mass with respect to the layer having nanofibers of the water-soluble polymer compound. The nanofiber laminate according to any one of the above <1> to <9>, wherein the ratio is, for example, 0.01% by mass or more and 30% by mass or less, and 0.1% by mass or more and 10% by mass or less. Sheet.
<11>
The nanofiber laminate sheet according to any one of <1> to <10>, wherein the layer having nanofibers of the water-insoluble polymer compound contains a moisturizing component or an emollient.
＜１２＞
前記保湿成分及びエモリエント剤は、その合計量が、水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に対して０．１質量％以上、特に１質量％以上の割合であり、５０質量％以下、特に４０質量％以下の割合であり、例えば０．１質量％以上５０質量％以下であり、１質量％以上４０質量％以下である前記＜１１＞に記載のナノファイバ積層シート。
＜１３＞
水不溶性ナノファイバを構成する水不溶性高分子化合物が、ポリビニルブチラール樹脂である前記＜１＞ないし＜１２＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
＜１４＞
水溶性ナノファイバに含まれる水溶性高分子化合物が、プルラン、部分鹸化ポリビニルアルコール、低鹸化ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン及びポリエチレンオキサイドのうちから単独で又は２種以上を組み合わせて用いたものである前記＜１＞ないし＜１３＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
＜１５＞
水溶性ナノファイバを構成する水溶性高分子化合物が、非架橋状態の水溶性高分子化合物を用いたものである前記＜１＞ないし＜１４＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
＜１６＞
前記水溶性溶媒が、水とエタノールとを混合した溶液である前記＜１＞ないし＜１５＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
＜１７＞
前記水不溶性高分子化合物のナノファイバを有する層側の面に、基材シートを有する前記＜１＞ないし＜１６＞のいずれか１に記載のナノファイバ積層シート。
<12>
The total amount of the moisturizing component and the emollient is 0.1% by mass or more, particularly 1 % by mass or more, and 50% by mass or less, particularly with respect to the layer having the nanofiber of the water-insoluble polymer compound. The nanofiber laminate sheet according to <11>, wherein the ratio is 40% by mass or less, for example, 0.1% by mass or more and 50% by mass or less, and 1% by mass or more and 40% by mass or less.
<13>
The nanofiber laminated sheet according to any one of <1> to <12>, wherein the water-insoluble polymer compound constituting the water-insoluble nanofiber is a polyvinyl butyral resin.
<14>
The water-soluble polymer compound contained in the water-soluble nanofiber is a pullulan, partially saponified polyvinyl alcohol, low saponified polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone and polyethylene oxide used alone or in combination of two or more thereof. The nanofiber laminated sheet according to any one of 1> to <13>.
<15>
The nanofiber laminate sheet according to any one of <1> to <14>, wherein the water-soluble polymer compound constituting the water-soluble nanofiber is a non-crosslinked water-soluble polymer compound.
<16>
The nanofiber laminated sheet according to any one of <1> to <15>, wherein the water-soluble solvent is a solution obtained by mixing water and ethanol.
<17>
The nanofiber laminated sheet according to any one of <1> to <16>, wherein a base sheet is provided on a surface of the layer having nanofibers of the water-insoluble polymer compound.
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明する。しかしながら本発明の範囲は、かかる実施例に制限されない。特に断らない限り、「％」は「質量％」を意味する。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. However, the scope of the present invention is not limited to such examples. Unless otherwise specified, “%” means “mass%”.
〔実施例１〕
水不溶性高分子化合物として積水化学（株）製のポリビニルブチラール（商品名エスレックＢＭ−１）を使用した。これをエタノールに溶解し、濃度１０．６％に調整した。またエモリエント剤としてグリセリンを用い、これをエタノールに溶解し、濃度４．６％に調整した。このようにして電界紡糸原料液とした。この原料液を用い、図１に示した装置で電界紡糸を行い、コレクタ３３の表面に配置されたポリエチレンテレフタレートメッシュ（ボルティングクロス テトロンＴ−Ｎｏ．１００Ｔ、東京スクリーン（株））の表面に厚み４０μｍの水不溶性ナノファイバ層を形成した。電界紡糸法の条件は以下のとおりとした。
・印加電圧：３３ｋＶ
・キャピラリ−コレクタ間距離：１８０ｍｍ
・原料液吐出量：１．０ｍｌ／ｈ
・環境：２６℃、４０％ＲＨ
[Example 1]
Polyvinyl butyral (trade name S-REC BM-1) manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd. was used as the water-insoluble polymer compound. This was dissolved in ethanol and adjusted to a concentration of 10.6%. Further, glycerin was used as an emollient, which was dissolved in ethanol and adjusted to a concentration of 4.6%. Thus, an electrospinning raw material liquid was obtained. Using this raw material liquid, electrospinning is performed with the apparatus shown in FIG. A 40 μm water-insoluble nanofiber layer was formed. The conditions of the electrospinning method were as follows.
-Applied voltage: 33 kV
・ Capillary-collector distance: 180mm
・ Raw material discharge rate: 1.0ml / h
・ Environment: 26 ℃, 40% RH
次に、水溶性高分子化合物として林原商事製のプルランを使用した。化粧料成分としてショウキョウエキスを用いた。収縮抑制剤として、極性油であるラウロイルグルタミン酸ジ（コレステリル／オクチルドデシル）（味の素（株）の「エルデュウ」（登録商標））を用いた。これらを水とエタノールとの混合溶媒に添加し分散を行い、電界紡糸原料液を得た。この分散液におけるプルランの割合は１５．２％、ショウキョウエキスの割合は５．２％、極性油の割合は０．３％、エタノールの割合は１６．３％、水の割合は６３％であった。この原料液を用い、先に製造した水不溶性ナノファイバ層の表面に電界紡糸を行い、厚み３０μｍの水溶性ナノファイバ層を形成し、基材シートとしてのポリエチレンテレフタレートメッシュ上に支持された２層構造のナノファイバ積層シートを製造した。水溶性ナノファイバ層の電界紡糸の条件は以下のとおりとした。
・印可電圧：２５ｋＶ
・キャピラリーコレクタ間距離：１８５ｍｍ
・原料液吐出量：１．０ｍｌ／ｈ
・環境：２６℃、４０％ＲＨ
Next, pullulan manufactured by Hayashibara Shoji was used as the water-soluble polymer compound. As a cosmetic ingredient, a ginger extract was used. As a shrinkage inhibitor, dipolar lauroyl glutamate (cholesteryl / octyldodecyl) ("Eldu" (registered trademark) of Ajinomoto Co., Inc.), which is a polar oil, was used. These were added to a mixed solvent of water and ethanol for dispersion to obtain an electrospinning raw material liquid. The proportion of pullulan in this dispersion is 15.2%, the proportion of ginger extract is 5.2%, the proportion of polar oil is 0.3%, the proportion of ethanol is 16.3%, the proportion of water is 63%. there were. Using this raw material liquid, electrospinning is performed on the surface of the previously produced water-insoluble nanofiber layer to form a water-soluble nanofiber layer having a thickness of 30 μm, and two layers supported on a polyethylene terephthalate mesh as a base sheet A nanofiber laminated sheet having a structure was manufactured. The conditions for electrospinning the water-soluble nanofiber layer were as follows.
・ Applied voltage: 25 kV
・ Capillary collector distance: 185mm
・ Raw material discharge rate: 1.0ml / h
・ Environment: 26 ℃, 40% RH
〔実施例２及び３並びに比較例１ないし３〕
水溶性ナノファイバ層の形成に用いる原料液中に添加する収縮抑制剤として以下の表１に示すものを用いた。これ以外は実施例１と同様にして積層シートを製造した。
[Examples 2 and 3 and Comparative Examples 1 to 3]
The shrinkage inhibitors added to the raw material liquid used for forming the water-soluble nanofiber layer were those shown in Table 1 below. A laminated sheet was produced in the same manner as in Example 1 except for this.
〔評価〕
実施例及び比較例で得られた積層シートについて、カールの発生状態を以下の方法で評価した。その結果を以下の表１に示す。
得られた積層シート（長さ３．５ｃｍ、幅７ｃｍの空豆形状）を、２０℃、３０％ＲＨの環境下において基材シートから剥離した。その後直ちに積層シートを２０℃、５０％ＲＨの環境下に置き、５分経過後における投影面積を測定した、投影面積を元の面積で除し、１００を乗じることで形状維持率を算出した。この形状維持率の値に基づき、以下の基準で評価を行った。２０℃、５０％ＲＨの環境は、春及び秋の典型的な気温及び湿度を想定したものである。
◎・・・形状維持率が９０％以上である。
○・・・形状維持率が５５％以上９０％未満である。
△・・・形状維持率が３０％以上５５％未満である。
×・・・形状維持率が３０％未満である。
[Evaluation]
About the lamination sheet obtained by the Example and the comparative example, the generation | occurrence | production state of curl was evaluated with the following method. The results are shown in Table 1 below.
The obtained laminated sheet (an empty bean shape having a length of 3.5 cm and a width of 7 cm) was peeled from the base sheet in an environment of 20 ° C. and 30% RH. Immediately after that, the laminated sheet was placed in an environment of 20 ° C. and 50% RH, and the projected area after 5 minutes was measured. The projected area was divided by the original area and multiplied by 100 to calculate the shape maintenance ratio. Based on the value of the shape maintenance rate, evaluation was performed according to the following criteria. The environment of 20 ° C. and 50% RH assumes the typical temperature and humidity in spring and autumn.
A shape retention rate is 90% or more.
○: The shape maintenance ratio is 55% or more and less than 90%.
Δ: The shape maintenance ratio is 30% or more and less than 55%.
X: The shape maintenance ratio is less than 30%.
表１に示す結果から明らかなとおり、各実施例の積層シートは、形状維持率が高く、カールの発生が抑制されていることが分かる。これに対して、比較例１及び３ではカールが発生したことに起因して、形状維持率が低くなってしまった。比較例２では、収縮抑制剤が水及びエタノールの混合溶媒に分散せず相分離してしまい、原料液を調製できなかった。 As is clear from the results shown in Table 1, it can be seen that the laminated sheets of each Example have a high shape retention rate and curling is suppressed. On the other hand, in Comparative Examples 1 and 3, the shape maintenance rate was lowered due to the occurrence of curling. In Comparative Example 2, the shrinkage inhibitor did not disperse in the mixed solvent of water and ethanol but phase-separated, and the raw material liquid could not be prepared.
３０ 装置
３１ シリンジ
３２ 高電圧源
３３ 導電性コレクタ
30
Claims (5)
前記水溶性高分子化合物のナノファイバを有する層に、水又は水溶性溶媒中に分散可能であり、かつ該水溶性高分子化合物のナノファイバが水分と接したときの収縮の抑制が可能な収縮抑制剤が添加されているナノファイバ積層シート。 A layer having a nanofiber of a water-insoluble polymer compound, and a layer having a nanofiber of a water-soluble polymer compound containing a hygroscopic cosmetic component or a medicinal component,
Shrinkage that is dispersible in water or a water-soluble solvent in the layer having nanofibers of the water-soluble polymer compound, and that can suppress shrinkage when the nanofibers of the water-soluble polymer compound are in contact with moisture A nanofiber laminated sheet to which an inhibitor is added.
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