JP2015089945A - バイオマスを用いた循環型バイオ水素生産施設 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】木質バイオマスを高温高圧水処理して得られるヘミセルロース分解産物及びセルロース分解産物を微生物電解セルの基質として用いて水素を生産する。固体成分として残るセルロースはセルロース分解能を有する水素生成細菌により水素を生産し、酢酸などの有機酸を主成分とする醗酵液と微生物電解セルを用い水素を生産する。微生物電解セルの陽極にはアミノ化カーボン電極を用い、水素を生成する陰極には電解改質カーボン電極を用いる。これにより水素生成収率と水素生成速度の飛躍的な向上が実現され、水素生産に関わるコストを低減でき、且つ、再生可能な木質バイオマスを原料とする資源循環型の水素生産プラントを実現可能とした。
【選択図】図3
Description
mol H2/mol acetate、水素生成速度46 mL/L/hを報告し、大きな反響を呼んだ(文献3)。
sulfurreducensなどの微生物を固定化した電極を陽極とし水素触媒電極を陰極とする構成の微生物電解セルを用いて、有機酸を含む溶液を陽極に対する電子供与体として用いることで達成されるが、従来の微生物電解セルでは、微生物を固定化する陽極としてカーボンなどを用いているため、Geobacter
sulfurreducenなどの固定化微生物の電子伝達系及びG.
sulfurreducensなどの固定化微生物が代謝生成する還元体と陽極との間の電子移動カップリングが効率的に形成されておらず電極との間で大きな電位障壁が形成され効率の低いものであった。
bacteriaとしては、様々な微生物が知られているが、ここでは、代表的なElectrogenic
bacteriaであるGeobacter sulfurreducensを用いた。
化できる有機物であれば広範な種類の有機物を基質とすることができるが、図1では、以下に示す処理プロセスの木質バイオマス高温高圧水処理抽出液(A,B)の混合液を用い、陽極室の木質バイオマス由来の電解液有機成分濃度を0.96mg/lとした。
(1)木粉スラリー(20wt%)50mgを5.5MPa;190℃10min処理
↓
(2)抽出液(A)(14.5 ml;pH 4.1)+ 濾過残存分(C)(28.3g)
(別途実験:濾過残存分(C)の乾燥重量:6.54g(乾燥処理:80℃13hr+真空乾燥8hr)
◎第二ステップ
(3)木粉スラリー(濾過残存分(C)(28.3g)+イオン交換水(21.7g))
↓
(4)高温高圧水処理(260℃ 7.5MPa 60min)
実験に用いたオートクレーブとヒーターの組み合わせでは、設定温度は制御できたが、実験系(オートクレーブとアルミ加熱ヒータ)の熱容量の問題で、昇温時間と降温時間の制御が難しく、処理条件は平均すると7.5MPa;260℃60min処理であった。
↓
(5)抽出液(B)(37 ml;pH 2.7)+ 濾過残存分(D)
濾過残存分(D)の乾燥重量:3.74g(乾燥処理:80℃13hr+真空乾燥8hr)
図2に微生物電解セルに0.7Vを電源電圧として与えた場合のスタート時点から40時間後までの微生物電解セルの電気特性(セル電流及びカソードポテンシャル)の経時変化を示す。比較のために高温高圧処理で生成する有機酸の代表例として純粋酢酸溶液(1g/l)を陽極の電解液とした場合の電気特性を示す。
カソードとして用いた電解改質カーボンフェルト電極のサイクリックボルタモグラムより−650mV(vs.Ag/Agcl)のカソード電位で水素生成が始まり、-900mVでは、水素生成の活性化エネルギーを十分に超えて陰極には水素が発生していることがわかった。
水素生成の評価は、まず、基準水素ガス(室温25℃1気圧)を用いたMolecular Sieveをカラム担体とするTCD測定の保持時間から、カソード室に生成するガス成分は水素であることを同定した。陽極室に供給する電解液中の木質バイオマス抽出有機成分濃度は0.96g/lである。これから、電圧印加開始時点から40時間後までの平均水素生成速度として52ml/l/hという値を得た。一方、酢酸濃度は1 g/lであり、平均水素生成速度として25ml/l/hという値を得た。
水素生成速度に関しては電極の表面積を基準とするべきであるが、実験系はカーボンフェルト電極を用いているために、現段階では厳密な生成速度としての単位で計測されていない。上記値は40時間の平均速度であるため、最大速度は上記値の2〜3倍程度と見積もることができる。酢酸を電解液に用いた場合には平均水素生成速度は、因みに、光合成細菌を用いた酢酸からの水素生産では水素生成速度は、6.5ml/l/hという報告例があり、最大水素生成速度と比較すると、本開発の微生物電解セルを用いた水素生成速度は光合成細菌を用いた場合よりも約一桁速いことになる。
木質バイオマス抽出液(電解液8ml)から水素への重量当たりの変換効率は、0.7Vの電圧印加後40時間で1350ml/gとなり、グルコースの水素醗酵の場合の報告値(約300 ml/g)より4倍以上高い値が得られた。木質バイオマス抽出液は、C5糖由来成分やC6糖由来成分、有機酸など多種類の有機成分からなり各成分のモル濃度が評価できていないためモル変換効率は評価できていない。酢酸から水素への重量当たりの変換効率は、0.7Vの電圧印加後40時間で650ml/gであった。微生物電解セルの陰極気相部の空間体積約12mlで、実験スタート時には、CO2/N2(20:80)ガスでガス置換している。従って、酢酸が100%水素に変換されたとすると微生物電解セルによる水素生成量は純粋水素1気圧のガスクロ信号強度の0.39倍となる。実験結果は、純粋水素1気圧のガスクロ信号強度の0.26倍であり、電解印加後40時間におけるエネルギー変換効率は67%と求められた。ペンシルバニア大学のLogan等は0.6V印加で90%を超えるエネルギー変換効率を報告している。我々のエネルギー変換効率は電圧印加後40時間後の値である為、水素生成の途中の段階であり、実際のエネルギー変換効率はさらに高い値を示すが、我々は実プラント運転条件を意識して40時間後で評価した。Loganらの実験条件が正確に解らないために、エネルギー変換効率の定量比較は困難である。木質バイオマス抽出液をアノードに対する電子供与体とした方が、酢酸を電子供与体とする場合よりも水素生成速度、重量変換効率が約2倍となる理由は、木質バイオマス抽出液には酢酸も含まれるが、その他の成分として酢酸よりも高エネルギー化合物であるグルコースやキシロース及びそのオリゴ糖などの糖分が含まれるため、水素生成速度が速くなることが原因である。
thermocellumやThermoanaerobacterium
thermosaccharolyticumなど)を用いて不溶物であるセルロースの糖化を行わしめ、引き続いて起こる水素醗酵によりバイオ水素を生産する。水素醗酵後の醗酵液中に含まれる酢酸や乳酸などの有機酸は、微生物電解セルの陽極の電子供与体として供給され、陰極からバイオ水素が生産される。
高温・高圧水処理のステップ1の処理条件は、140〜230℃、0.1〜10MPaの温度・圧力条件であり、高温・高圧水処理ステップ2の処理条件は、230〜270℃、0.1〜10MPaの温度・圧力条件である。高温・高圧水処理の処理時間は2〜60分の範囲である。
このようにして生産されるバイオ水素は貯蔵され、或いは、オンラインで燃料電池発電システムに供給され、全体システムとして、バイオマスを用いた循環型自然エネルギー発電が実現される。
Claims (5)
- 水素を生成する電解槽の陽極に、微生物を固定化した固定化微生物電極を陽極として用い、微生物が代謝可能なグルコースや酢酸などの有機物を電子供与体とする機能構成の電解槽において、陽極にカーボンをカルバミン酸アンモニウム溶液中で電解酸化することで表面にアミノ基等の含窒素官能基を導入した触媒電極(アミノ化カーボン電極)を用い、アミノ化カーボン電極を硫酸溶液中で長時間電解還元することにより作製した電解改質カーボン電極を水素生成触媒電極として用いることを特徴とする微生物電解槽。
- 請求項1記載の微生物電解槽の陽極に供給する有機物をバイオマスから供給する手段を備え、バイオマスから水素を生産することを特徴とする循環型水素生産施設。
- 請求項2記載のバイオマスの有機物への転換手段として、高温高圧水処理など物理化学的手段、微生物機能を用いた水素醗酵、或いは、セルロース分解酵素を複合的に組み合わせて利用することを特徴とする循環型水素生産施設。
- 請求項3記載の循環型水素生産施設において、前記微生物電解槽の陽極の有機物として、前記分離抽出手段から分離抽出される有機酸を用いることを特徴とする循環型水素生産施設。
- 循環型水素生産施設と燃料電池発電施設を連結することにより、水素を燃料電池の燃料として電気エネルギーを得ることを特徴とする循環型自然エネルギー発電施設
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