JP2015026563A - All solid secondary battery, manufacturing method thereof, and electronic equipment - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、全固体二次電池とその製造方法、及び電子機器に関する。 The present invention relates to an all-solid secondary battery, a method for manufacturing the same, and an electronic device.
二次電池には様々な種類のものがあるが、なかでも電極や電解質の全てを固体材料から形成する全固体二次電池は、電池内部に液体材料がないため安全性が高いと共に、半導体プロセスで製造できることから小型化が容易であるという利点がある。 There are various types of secondary batteries. Among them, all-solid-state secondary batteries, in which all electrodes and electrolytes are formed from solid materials, are highly safe because there are no liquid materials inside the batteries. Therefore, there is an advantage that downsizing is easy.
全固体電池の負極材料としては、金属の中で酸化還元電位が最も低いリチウムやリチウム合金を採用することが多い。 As a negative electrode material for an all solid state battery, lithium or lithium alloy having the lowest redox potential among metals is often adopted.
このような二次電池には、その信頼性を更に向上させるという点で改善の余地がある。 Such secondary batteries have room for improvement in terms of further improving their reliability.
全固体二次電池とその製造方法、及び電子機器において、全固体二次電池の信頼性を向上させることを目的とする。 An object of the present invention is to improve the reliability of an all-solid-state secondary battery in an all-solid-state secondary battery, its manufacturing method, and electronic equipment.
以下の開示の一観点によれば、基板と、前記基板の上に形成された第1の電極膜と、前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、前記第2の電極膜を覆う封止膜とを有し、前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有する全固体二次電池が提供される。 According to one aspect of the following disclosure, a substrate, a first electrode film formed on the substrate, a solid electrolyte film formed on the first electrode film, and a solid electrolyte film A second electrode film formed thereon; and a sealing film that covers the second electrode film, wherein at least one of the first electrode film and the second electrode film is a first film. An all-solid-state secondary battery having a central portion with a thickness and a peripheral portion with a second film thickness that is thinner than the first film thickness is provided.
また、その開示の他の観点によれば、基板の上に第1の電極膜を形成する工程と、前記第1の電極膜の上に固体電解質膜を形成する工程と、前記固体電解質膜の上に第2の電極膜を形成する工程と、前記第2の電極膜を覆う封止膜を形成する工程とを有し、前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有する全固体二次電池の製造方法が提供される。 According to another aspect of the disclosure, a step of forming a first electrode film on a substrate, a step of forming a solid electrolyte film on the first electrode film, A step of forming a second electrode film thereon, and a step of forming a sealing film covering the second electrode film, wherein at least one of the first electrode film and the second electrode film is There is provided a method for manufacturing an all-solid-state secondary battery having a central portion of a first film thickness and a peripheral portion of a second film thickness that is thinner than the first film thickness.
更に、その開示の別の観点によれば、全固体二次電池と、全固体二次電池の電力により駆動する回路とを有し、前記全固体二次電池が、基板と、前記基板の上に形成された第1の電極膜と、前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、前記第2の電極膜を覆う封止膜とを備え、前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを備えた電子機器が提供される。 Further, according to another aspect of the disclosure, an all-solid-state secondary battery and a circuit that is driven by the power of the all-solid-state secondary battery are provided, and the all-solid-state secondary battery includes a substrate and an upper surface of the substrate. A first electrode film formed on the first electrode film, a solid electrolyte film formed on the first electrode film, a second electrode film formed on the solid electrolyte film, and the second electrode A sealing film covering the film, wherein at least one of the first electrode film and the second electrode film has a central portion of the first film thickness and a second thickness smaller than the first film thickness. An electronic device including a peripheral portion having a film thickness is provided.
以下の開示によれば、第1の電極膜と第2の電極膜の少なくとも一方において周縁部を中央部よりも薄くするので、充電時や放電時に周縁部の体積の変化が少なくなる。その結果、第1の電極膜や第2の電極膜において体積の変化量が急激に変わる部分が少なくなるため、これらの電極膜の体積変化に封止膜が追従できるようになり、封止膜に亀裂が生じるのを抑制できる。 According to the following disclosure, in at least one of the first electrode film and the second electrode film, the peripheral portion is made thinner than the central portion, so that the change in the volume of the peripheral portion during charging and discharging is reduced. As a result, in the first electrode film and the second electrode film, there are few portions where the amount of change in volume suddenly changes, so that the sealing film can follow the volume change of these electrode films. It is possible to suppress cracks from occurring.
本実施形態の説明に先立ち、本願発明者が検討した事項について説明する。 Prior to the description of the present embodiment, items studied by the inventor will be described.
図1は、その検討に使用した全固体二次電池の断面図である。 FIG. 1 is a cross-sectional view of the all solid state secondary battery used for the study.
この全固体二次電池10は、負極材料としてリチウムを使用したものであって、基板1の上に集電体2、正極膜3、固体電解質膜4、及び負極膜5をこの順に形成してなる。
This all-solid-state
これらのうち、集電体2は厚さが20nm程度のプラチナ膜であり、正極膜3は厚さが10μm程度のコバルト酸リチウム(LiCoO2)膜である。そして、固体電解質膜4としては例えばLiPON膜を2μm程度の厚さに形成し、負極膜5としては例えばリチウム膜やリチウム合金膜を5μm程度の厚さに形成する。
Among these, the
固体電解質膜4は正極膜3の上面と側面とを覆うように形成されており、固体電解質4の上に形成された負極膜5の幅は正極膜3の幅よりも広い。そのため、負極膜5は、正極膜3に対向する中央部5xと、正極膜3に対向しない周縁部5yとを有することになる。
The
ここで、負極膜5の材料であるリチウムが大気中の水分と触れると水酸化リチウムが生成され、その水酸化リチウムが原因で全固体二次電池10を充放電するのが困難となる。
Here, when lithium which is the material of the
そのため、この例では封止膜6で負極膜5を覆うことにより、負極膜5が大気中の水分に曝されるのを防止する。その封止膜6としては、水分の透過防止能力に優れたアルミナ(Al2O3)膜や酸化シリコン(SiO2)膜等の無機酸化膜を形成するのが好ましい。
Therefore, in this example, the
このような全固体二次電池10においては、充電の際に正極膜3から負極膜5に向かってリチウムイオン7が移動し、負極膜5においてそのリチウムイオン7が金属リチウム8となって析出する。
In such an all-solid
図2は、充電を続けたときの全固体二次電池10の模式断面図である。
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the all-solid-state
図2に示すように、充電を続けると負極膜5に析出する金属リチウム8の量が多くなり、点線のように負極膜5の体積が増加する。
As shown in FIG. 2, when charging is continued, the amount of
リチウムイオン7は正極膜3の表面に対して略垂直に移動するため、正極膜3に対向する負極膜5の中央部5xでは上記のような体積の増大が顕著となる。一方、正極膜3に対向していない負極膜5の周縁部5yでは、正極膜3から移動してくるリチウムイオン7の数が少ないため体積は殆ど増加しない。
Since the
中央部5xと周縁部5yとでこのように体積の増加量が異なると、充放電を繰り返すうちに各部5x、5yの境界に接する部分の封止膜6が負極膜5の体積の増加に追従できなくなり、封止膜6に亀裂6xが生じることが明らかとなった。
If the amount of increase in volume is different between the
このように亀裂6xが生じると、大気中の水分が亀裂6xを通じて負極膜5に至り、その水分が原因で負極膜5に水酸化リチウムが生成され、全固体二次電池1を充放電するのが難しくなってしまう。
When the
本願発明者の調査によれば、この全固体二次電池1に対して充放電を60回行ったところ、封止膜6に亀裂6xが発生し、それ以降の充放電容量が急激に低下した。
According to the inventor's investigation, when charging / discharging was performed on the all-solid-state
以下に、封止膜に上記のような亀裂が入り難くすることができる各実施形態について説明する。 In the following, each embodiment capable of making it difficult for cracks to enter the sealing film will be described.
(第1実施形態)
図3は、第1実施形態に係る全固体二次電池の断面図である。
(First embodiment)
FIG. 3 is a cross-sectional view of the all solid state secondary battery according to the first embodiment.
なお、図3において、図1や図2で説明したのと同じ要素にはこれらの図におけるのと同じ符号を付し、以下ではその説明を省略する。 In FIG. 3, the same elements as those described in FIGS. 1 and 2 are denoted by the same reference numerals as those in FIGS.
この全固体二次電池20における正極膜3は、第1の膜厚T1の中央部3xと第2の膜厚T2の周縁部3yとを有しており、第2の膜厚T2が第1の膜厚T1よりも薄い。
The
周縁部3yの断面形状は特に限定されないが、この例では周縁部3yの端3zに向かって第2の膜厚T2が連続的に減少するように周縁部3yを形成する。このような周縁部3yの形状に倣い、固体電解質膜4や負極膜5の上面も傾斜するようになる。なお、正極膜3と負極膜5は、それぞれ第1の電極膜と第2の電極膜の一例である。
The cross-sectional shape of the
また、正極膜3の材料は例えばコバルト酸リチウムであり、負極膜5の材料は例えばリチウムやリチウム合金である。
The material of the
なお、全固体二次電池20の幅は特に限定されないが、この例ではその幅を数mm〜数十mm程度とする。
The width of the all-solid-state
更に、負極膜5の幅は正極膜3の幅よりも広く、負極膜5は正極膜3の端3zから0.1mm〜10mm程度のはみ出し量Sだけはみ出る。これについては後述の第2〜第5実施形態でも同様である。
Further, the width of the
図4は、充電時の全固体二次電池20の模式断面図である。
FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of the all solid state
前述のように、正極膜3と負極膜5の材料の組み合わせがコバルト酸リチウムとリチウム等の場合には、充電時に正極膜3から負極膜5にリチウムイオン7が移動し、これにより析出した金属リチウム8により負極膜5の体積が増大する。その体積の増大量は正極膜3から出るリチウムイオン7の量に依存する。本実施形態では上記のように正極膜3の周縁部3yを中央部3xよりも薄くしたので、周縁部3yに含まれるリチウムの量が減り、中央部3xから周縁部3yに向かうにつれてリチウムイオン7の量も減る。
As described above, when the material combination of the
よって、リチウムイオン7が原因の負極膜5の体積の増加量が中央部3xから周縁部3yに向かうにつれて徐々に減り、負極膜5において体積の増加量が急激に変わる部分がなくなる。その結果、負極膜5の体積増加に封止膜6が追従できるようになり、封止膜6に生じる亀裂を抑制できる。
Therefore, the amount of increase in the volume of the
特に、この例のように周縁部3yの端3zに向かって第2の膜厚T2を連続的に減少させることで、負極膜5の体積増加も連続的に減少し、負極膜5の体積増加に封止膜6がより一層容易に追従できるようになる。
In particular, by continuously decreasing the second film thickness T2 toward the
このように、本実施形態によれば、充放電を繰り返しても封止膜6に亀裂が入り難くなり、長期間にわたって全固体二次電池20の信頼性を維持することが可能となる。
As described above, according to the present embodiment, the sealing
次に、本実施形態に係る全固体二次電池の製造方法について説明する。 Next, a manufacturing method of the all solid state secondary battery according to the present embodiment will be described.
図5〜図6は、本実施形態に係る全固体二次電池の製造途中の断面図である。 5-6 is sectional drawing in the middle of manufacture of the all-solid-state secondary battery which concerns on this embodiment.
まず、図5(a)に示すように、基板1としてシリコン基板を用意し、その基板1の上に集電体2としてプラチナ膜を20nmの厚さにスパッタ法で形成する。なお、そのスパッタ法では不図示のメタルマスクが使用され、成膜の時点で集電体2は平面視で矩形状に整形される。
First, as shown in FIG. 5A, a silicon substrate is prepared as the
また、基板1はシリコン基板に限定されず、マイカ基板を基板1として用いてもよい。更に、集電体2の形成前に、基板1の上に密着膜としてチタン膜等の金属膜を形成してもよい。
The
次に、図5(b)に示すように、開口22aを備えたメタルマスク22を基板1の上方に配する。そして、基板1の横方向Dにメタルマスク22を揺動させつつ、開口22aを通じて集電体2の上に正極膜3の電極材料3wとしてコバルト酸リチウムをスパッタ法で供給する。
Next, as shown in FIG. 5B, a
このとき、開口22aから常に露出している部分の集電体2には電極材料3wが多く供給されるため正極膜3の中央部3xが厚く形成される。この例では正極膜3の成膜時間を調節することにより中央部3xの膜厚T1を10μm程度とする。
At this time, since a large amount of the
一方、集電体2の周縁領域においては、揺動しているメタルマスク22によって電極材料3wの供給が断続的に遮断されるため、端3zに向かって膜厚T2が連続的に薄くなる周縁部3yを形成することができる。
On the other hand, in the peripheral region of the
なお、周縁部3yの幅Wは、メタルマスク22の振幅と略同一であり、この例では幅Wを100μm〜10mm程度とする。
Note that the width W of the
続いて、図6(a)に示すように、正極膜3の上にスパッタ法でLiPON膜を2μm程度の膜厚に形成し、そのLiPON膜を固体電解質膜4とする。
Subsequently, as shown in FIG. 6A, a LiPON film is formed on the
更に、この固体電解質膜4の上に負極膜5としてリチウム膜を5μm程度の厚さに蒸着法で形成する。リチウム膜に代えてリチウム合金膜を負極膜5として形成してもよい。
Further, a lithium film is formed as a
なお、固体電解質膜4や負極膜5を形成するスパッタ法や蒸着法ではメタルマスクが用いられ、固体電解質膜4と負極膜5は成膜の時点で平面視で矩形状に整形される。
Note that a metal mask is used in the sputtering method or vapor deposition method for forming the
次に、図6(b)に示すように、アルミナ膜や酸化シリコン膜等の無機酸化膜6aとポリウレア膜等の樹脂膜6bとを負極膜5の上に交互に積層し、これらの膜6a、6bを封止膜6とする。なお、その封止膜6の無機酸化膜6aはスパッタ法で形成され、樹脂膜6bは蒸着重合法により形成される。
Next, as shown in FIG. 6B, an
無機酸化膜6aは、水分透過能力に優れており外部雰囲気中の水分が負極膜5に至るのを阻止する役割を担う。そして、その無機酸化膜6aの層間に柔らかな樹脂膜6bを形成することにより、前述の負極膜5の体積変化に封止膜6が良好に追従し易くなり、封止膜6に亀裂が生じるのを抑制できる。
The
本実施形態では、この封止膜6の全体の厚さを例えば1μm 〜100μm程度とする。
In the present embodiment, the total thickness of the sealing
以上により、本実施形態に係る全固体二次電池20の基本構造が完成する。
As described above, the basic structure of the all solid state
上記した本実施形態によれば、図5(b)に示したようにメタルマスク22を揺動させることにより、膜厚T2が連続的に減少する正極膜3の周縁部3yを形成することができる。
According to the present embodiment described above, the
中央部3xの膜厚T1よりも薄い膜厚T2を有する周縁部3yは、前述のように封止膜6に生じる亀裂の抑制に寄与する。本願発明者の調査によれば、上記のようにして作製した全固体二次電池20は、充放電を500回繰り返した後でも封止膜6に亀裂が入らないことが確認された。
The
(第2実施形態)
第1実施形態では、図3に示したように、正極膜3の周縁部3yの膜厚T2を端3zに向けて連続的に薄くした。これに対し、本実施形態では正極膜3の膜厚を段階的に薄くする。
(Second Embodiment)
In the first embodiment, as shown in FIG. 3, the film thickness T2 of the
図7は、本実施形態に係る全固体二次電池の断面図である。なお、図7において第1実施形態で説明したのと同じ要素には第1実施形態におけるのと同じ符号を付し、以下ではその説明を省略する。 FIG. 7 is a cross-sectional view of the all solid state secondary battery according to the present embodiment. In FIG. 7, the same elements as those described in the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those in the first embodiment, and the description thereof is omitted below.
図7に示すように、この全固体二次電池30においては正極膜3が下側層3aと上側層3bとを有する。その上側層3bの側面を下側層3aの側面から後退させることで、正極膜3の中央部3xから周縁部3yにかけて階段形状を付与し、正極膜3の膜厚を端3zに向けて段階的に減少させる。
As shown in FIG. 7, in this all solid state
なお、正極膜3の膜厚は特に限定されないが、この例では中央部3xの膜厚T1を10μm程度とし、周縁部3yの膜厚T2を5μm程度とする。
The film thickness of the
また、下側層3aの側面からの上側層3bの側面の後退量Lは、例えば100μm〜10mm程度とする。
Further, the retraction amount L of the side surface of the
これによれば、第1実施形態と同様に充電時に正極膜3から負極膜5に移動するリチウムイオンの量を周縁部3yにおいて低減でき、リチウムイオンが原因の負極膜5の体積の増加量を中央部3xから周縁部3yに向けて減らすことができる。その結果、負極膜5の体積増加に封止膜6が容易に追従し、封止膜6に亀裂が生じるのを抑制できる。
According to this, similarly to the first embodiment, the amount of lithium ions moving from the
次に、本実施形態に係る全固体二次電池の製造方法について説明する。 Next, a manufacturing method of the all solid state secondary battery according to the present embodiment will be described.
図8〜図9は、本実施形態に係る全固体二次電池の製造途中の断面図である。 8-9 is sectional drawing in the middle of manufacture of the all-solid-state secondary battery which concerns on this embodiment.
まず、第1実施形態の図5(a)の工程を行うことで、図8(a)のように基板1の上に集電体2が形成された構造を作製する。
First, by performing the process of FIG. 5A of the first embodiment, a structure in which the
次いで、図8(b)に示すように、集電体2と略同じ大きさの第1の開口24aを備えた第1のメタルマスク24を基板1の上方に配する。そして、その第1の開口24aを通じて集電体2の上に正極膜3の電極材料3wとしてコバルト酸リチウムをスパッタ法で供給することにより、正極膜3の下側層3aを5μm程度の厚さに形成する。
Next, as shown in FIG. 8B, a
次に、図9(a)に示すように、下側層3aよりも小さい第2の開口25aを備えた第2のメタルマスク25を基板1の上方に配する。その後、第2の開口25aを通じて下側層3aの上に電極材料3wとしてコバルト酸リチウムをスパッタ法で供給し、下側層3aの側面よりも後退した上側層3bを5μm程度の厚さに形成する。
Next, as shown in FIG. 9A, a
ここまでの工程により、下側層3aと上側層3bとを順に形成してなる正極膜3が得られる。
Through the steps so far, the
この後は、第1実施形態で説明した図6(a)〜(b)の工程を行うことで、図9(b)に示す全固体二次電池30の基本構造を完成させる。
Thereafter, the basic structure of the all-solid-state
その全固体二次電池30においては、上記のように上側層3bの側面を下側層3aの側面から後退させることで正極膜3の断面形状が階段状となり、これにより前述のように封止膜6に亀裂が生じるのを抑制することができる。
In the all-solid-state
(第3実施形態)
第1、第2実施形態では、充電時における負極膜5の体積増加が原因で生じる封止膜6の亀裂を防止した。
(Third embodiment)
In the first and second embodiments, cracking of the sealing
これに対し、本実施形態では、以下のようにして放電時に封止膜6に生じる亀裂を防止する。
On the other hand, in this embodiment, the crack which arises in the
図10は、本実施形態に係る全固体二次電池の断面図である。なお、図10において、第1実施形態や第2実施形態で説明したのと同じ要素にはこれらの実施形態におけるのと同じ符号を付し、以下ではその説明を省略する。 FIG. 10 is a cross-sectional view of the all solid state secondary battery according to the present embodiment. In FIG. 10, the same elements as those described in the first embodiment and the second embodiment are denoted by the same reference numerals as those in these embodiments, and the description thereof is omitted below.
この全固体二次電池40の負極5は、第1の膜厚T1の中央部5xと第2の膜厚T2の周縁部5yとを有しており、第2の膜厚T2が第1の膜厚T1よりも薄い。そして、第2の膜厚T2は、周縁部5yの端5zに向かって連続的に減少する。
The
ここで、負極膜5の材料は、第1、第2実施形態と同様にリチウムやリチウム合金である。一方、正極膜3の材料は、第1、第2実施形態と異なり、マンガン酸リチウム(LixMnO2(0≦x<1))である。
Here, the material of the
このような材料の組み合わせの場合、以下のように放電時に負極膜5の体積が減少する。
In the case of such a combination of materials, the volume of the
図11は、放電時の全固体二次電池40の模式断面図である。
FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of the all solid state
上記のように正極膜3の材料としてリチウムマンガンオキサイドを使用し、かつ負極膜5としてリチウムやその合金を使用する場合、放電時にリチウムイオン7が負極膜5から正極膜3に移動し、正極膜3内に金属リチウム8が吸蔵される。そのリチウムイオン7は負極膜5に由来しているため、放電を続けると点線のように負極膜5の体積が減少する。
When lithium manganese oxide is used as the material of the
このような負極膜5の体積の減少量は、負極膜5から出るリチウムイオン7の量に依存する。本実施形態では上記のように負極膜5の周縁部5yを中央部5xよりも薄くしたので周縁部5yに含まれるリチウムの量が減り、中央部5xから周縁部5yに向かうにつれてリチウムイオン7の量も減る。
The amount of decrease in the volume of the
したがって、負極膜5の体積の減少量が中央部5xから周縁部5yに向かうにつれて徐々に減り、負極膜5において体積の減少量が急激に変わる部分がなくなる。これにより、負極膜5の体積減少に封止膜6が追従できるようになり、負極膜5の体積減少が原因で封止膜6に亀裂が生じるのを抑制できる。
Therefore, the amount of decrease in the volume of the
特に、この例のように周縁部5yの端5zに向かって第2の膜厚T2を連続的に減少させることで、負極膜5の体積減少も連続的に減少し、負極膜5の体積減少に封止膜6がより一層容易に追従できるようになる。
In particular, by continuously reducing the second film thickness T2 toward the
このように、本実施形態によれば、充放電を繰り返しても封止膜6に亀裂が入り難くなり、長期間にわたって全固体二次電池40の信頼性を維持することが可能となる。
As described above, according to the present embodiment, the sealing
次に、本実施形態に係る全固体二次電池の製造方法について説明する。 Next, a manufacturing method of the all solid state secondary battery according to the present embodiment will be described.
図12〜図13は、本実施形態に係る全固体二次電池の製造途中の断面図である。なお、図12〜図13において、第1実施形態や第2実施形態で説明したのと同じ要素にはこれらの実施形態におけるのと同じ符号を付し、以下ではその説明を省略する。 12-13 is sectional drawing in the middle of manufacture of the all-solid-state secondary battery which concerns on this embodiment. 12 to 13, the same elements as those described in the first embodiment and the second embodiment are denoted by the same reference numerals as those in these embodiments, and the description thereof is omitted below.
まず、図12(a)に示すように、シリコン基板等の基板1の上にスパッタ法で集電体2としてプラチナ膜を20nmの膜厚にスパッタ法で形成し、更にその上に正極膜3をスパッタ法で形成する。前述のように、正極膜3の材料はマンガン酸リチウムであって、例えば5μm程度の膜厚に形成し得る。
First, as shown in FIG. 12 (a), a platinum film as a
次に、正極膜3の上に固体電解質膜4としてLiPON膜をスパッタ法で2μm程度の膜厚に形成する。
Next, a LiPON film as a
なお、上記した集電体2、正極膜3、及び固体電解質膜4は、不図示のメタルマスクを用いて成膜され、成膜の時点で平面視で矩形状に整形される。
The
続いて、図12(b)に示すように、開口27aを備えたメタルマスク27を基板1の上方に配する。そして、基板1の横方向Dにメタルマスク27を揺動させながら、開口27aを通じて固体電解質膜4の上に負極膜5の電極材料5wとしてリチウム又ははリチウム合金を蒸着法で供給する。
Subsequently, as shown in FIG. 12B, a
これにより、第1実施形態の図5(b)の工程と同様に、端5zに向かって膜厚T2が連続的に薄くなる周縁部5yを負極膜5に形成できると共に、周縁部5yよりも膜厚T1が厚い中央部5xを形成することができる。その中央部T1の膜厚は、例えば10μm程度である。
As a result, as in the step of FIG. 5B of the first embodiment, the
また、周縁部5yの幅Wは、メタルマスク27の振幅と略同一であり、この例では100μm〜10mm程度である。
Further, the width W of the
その後、図13に示すように、第1実施形態の図6(b)と同じ工程を行うことにより、封止膜6で負極膜5を覆う。
Thereafter, as shown in FIG. 13, the
以上により、本実施形態に係る全固体二次電池40の基本構造が完成する。
As described above, the basic structure of the all-solid-state
上記した本実施形態によれば、図12(b)のようにメタルマスク27を揺動させることで膜厚T2が連続的に減少する負極膜5の周縁部5yを形成でき、これにより封止膜6に亀裂が生じるのを抑制することができる。
According to the present embodiment described above, the
(第4実施形態)
第3実施形態では、図10に示したように、負極膜5の周縁部5yの膜厚T2を端5zに向けて連続的に薄くした。これに対し、本実施形態では負極膜5の膜厚を段階的に薄くする。
(Fourth embodiment)
In the third embodiment, as shown in FIG. 10, the film thickness T2 of the
図14は、本実施形態に係る全固体二次電池の断面図である。なお、図14において第1〜3実施形態で説明したのと同じ要素にはこれらと同じ符号を付し、以下ではその説明を省略する。 FIG. 14 is a cross-sectional view of the all solid state secondary battery according to the present embodiment. In FIG. 14, the same elements as those described in the first to third embodiments are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted below.
図14に示すように、この全固体二次電池50においては負極膜5が下側層5aと上側層5bとを有する。その上側層5bの側面を下側層5aの側面よりも後退させることで、この例では負極膜5の中央部5xから周縁部5yにかけて階段形状を付与し、負極膜5の膜厚をその端5zに向けて段階的に減少させる。
As shown in FIG. 14, in this all solid state
なお、負極膜5の膜厚は特に限定されないが、この例では中央部5xの膜厚T1を2μm程度とし、周縁部5yの膜厚T2を1μm程度とする。
The film thickness of the
また、そして、下側層5aの側面からの上側層5bの側面の後退量Lは、例えば100μm〜10mm程度とする。
Further, the retraction amount L of the side surface of the
これによれば、第3実施形態と同様に放電時に負極膜5から正極膜3に移動するリチウムイオンの量を周縁部5yにおいて低減でき、リチウムイオンが原因の負極膜5の体積の減少量を中央部5xから周縁部5yに向けて減らすことができる。これにより、負極膜5の体積減少に封止膜6が容易に追従できるようになり、封止膜6に生じる亀裂を抑制できる。
According to this, similarly to the third embodiment, the amount of lithium ions moving from the
次に、本実施形態に係る全固体二次電池の製造方法について説明する。 Next, a manufacturing method of the all solid state secondary battery according to the present embodiment will be described.
図15〜図16は、本実施形態に係る全固体二次電池の製造途中の断面図である。 15-16 is sectional drawing in the middle of manufacture of the all-solid-state secondary battery which concerns on this embodiment.
まず、第3実施形態の図12(a)の工程を行うことで、図15(a)のように基板1の上に集電体2、正極膜3、及び固体電解質膜4が順に形成された構造を作製する。
First, the
次いで、図15(b)に示すように、固体電解質膜4の上面と略同じ大きさの第1の開口28aを備えた第1のメタルマスク28を基板1の上方に配する。そして、その第1の開口28aを通じて固体電解質膜4の上に負極膜5の電極材料5wとしてリチウムを蒸着法で供給することにより、負極膜5の下側層5aを1μm程度の厚さに形成する。
Next, as shown in FIG. 15B, a
次に、図16(a)に示すように、下側層5aよりも小さい第2の開口29aを備えた第2のメタルマスク29を基板1の上方に配する。その後、第2の開口29aを通じて下側層5aの上に電極材料5wとしてリチウムマンガンオキサイドをスパッタ法で供給し、下側層5aの側面から後退した上側層5bを1μm程度の厚さに形成する。
Next, as shown in FIG. 16A, a
ここまでの工程により、下側層5aと上側層5bとを順に形成してなる負極膜5が得られる。
Through the steps so far, the
その後、図16(b)に示すように、第1実施形態の図6(b)と同じ工程を行うことにより、封止膜6で負極膜5を覆う。
Thereafter, as shown in FIG. 16B, the
以上により、本実施形態に係る全固体二次電池50の基本構造が完成する。
As described above, the basic structure of the all-solid-state
その全固体二次電池50においては、上記のように上側層5bの側面を下側層5aから後退させることで負極膜5の断面形状が階段状となり、前述のように封止膜6に亀裂が生じるのを抑制することができる。
In the all-solid-state
(第5実施形態)
本実施形態では、第1〜第4実施形態で説明した全固体二次電池を利用した電子機器について説明する。
(Fifth embodiment)
In this embodiment, an electronic apparatus using the all solid state secondary battery described in the first to fourth embodiments will be described.
図17は、本実施形態に係る電子機器の断面図である。 FIG. 17 is a cross-sectional view of the electronic apparatus according to the present embodiment.
この電子機器60は、例えばエネルギハーベスト技術において使用されるものであり、第1実施形態で説明した全固体二次電池20と、この全固体二次電池20の電力により駆動する回路61とを有する。
The
なお、全固体二次電池20に代えて、第2〜第4実施形態で説明した全固体二次電池30、40、50を用いてもよい。
Instead of the all solid state
回路61は、基板1の上に設けられており、基板1の表面の不図示の配線により全固体二次電池20の正極膜3と電気的に接続される。
The
また、全固体二次電池20の負極膜5は、銅等を材料とする配線62により回路61と電気的に接続される。なお、この配線62は、全固体二次電池20の製造時に負極膜5の上に直接形成され、配線62の一部が封止膜6により覆われる。
Further, the
回路61の機能は特に限定されないが、エネルギハーベスト技術において環境中の温度をモニタするための温度センサや、その温度センサの計測値を無線送信する機能を回路61に設けるのが好ましい。また、人体の脈拍を計測するための脈拍センサとして回路61を設けてもよい。
The function of the
このような電子機器60においては、第1実施形態で説明したように封止膜6に亀裂が入りにくい全固体二次電池20を使用しているため、長期間にわたって環境中の温度等を安定して測定することができる。
In such an
以上説明した各実施形態に関し、更に以下の付記を開示する。 The following additional notes are disclosed for each embodiment described above.
(付記1) 基板と、
前記基板の上に形成された第1の電極膜と、
前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、
前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜とを有し、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有することを特徴とする全固体二次電池。
(Appendix 1) a substrate,
A first electrode film formed on the substrate;
A solid electrolyte membrane formed on the first electrode membrane;
A second electrode film formed on the solid electrolyte film;
A sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film has a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. All-solid-state secondary battery characterized.
(付記2) 前記第2の膜厚は、前記周縁部の端に向かって連続的に減少することを特徴とする付記1に記載の全固体二次電池。
(Supplementary note 2) The all-solid-state secondary battery according to
(付記3) 前記第2の膜厚は、前記周縁部の端に向かって段階的に減少することを特徴とする付記1に記載の全固体二次電池。
(Additional remark 3) The said 2nd film thickness decreases in steps toward the edge of the said peripheral part, The all-solid-state secondary battery of
(付記4) 前記第1の電極膜は正極膜であり、
前記第2の電極膜は、リチウム又はリチウム合金を材料とする負極膜であり、
前記中央部と前記周縁部とが前記正極膜に設けられたことを特徴とする付記1乃至付記3のいずれかに記載の全固体二次電池。
(Supplementary Note 4) The first electrode film is a positive electrode film,
The second electrode film is a negative electrode film made of lithium or a lithium alloy,
The all-solid-state secondary battery according to any one of
(付記5) 前記第1の電極膜は、マンガン酸リチウムを材料とする正極膜であり、
前記第2の電極膜は、リチウム又はリチウム合金を材料とする負極膜であり、
前記中央部と前記周縁部とが前記負極膜に設けられたことを特徴とする付記1乃至付記3のいずれかに記載の全固体二次電池。
(Appendix 5) The first electrode film is a positive electrode film made of lithium manganate,
The second electrode film is a negative electrode film made of lithium or a lithium alloy,
The all-solid-state secondary battery according to any one of
(付記6) 基板の上に第1の電極膜を形成する工程と、
前記第1の電極膜の上に固体電解質膜を形成する工程と、
前記固体電解質膜の上に第2の電極膜を形成する工程と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜を形成する工程とを有し、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有することを特徴とする全固体二次電池の製造方法。
(Appendix 6) A step of forming a first electrode film on a substrate;
Forming a solid electrolyte membrane on the first electrode membrane;
Forming a second electrode film on the solid electrolyte film;
Forming a sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film has a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. A method for producing an all-solid secondary battery.
(付記7) 前記第1の電極膜を形成する工程において、
開口を備えたマスクを前記基板の上方に配し、前記基板に対して横方向に前記マスクを揺動させながら、前記開口を通じて前記基板の上に電極材料を供給することにより、前記第1の電極膜の端に向かって前記第2の膜厚が連続的に薄くなる前記周縁部を形成することを特徴とする付記6に記載の全固体二次電池の製造方法。
(Supplementary Note 7) In the step of forming the first electrode film,
A mask having an opening is disposed above the substrate, and an electrode material is supplied onto the substrate through the opening while swinging the mask laterally with respect to the substrate. The manufacturing method of an all-solid-state secondary battery according to
(付記8) 前記第2の電極膜を形成する工程において、
開口を備えたマスクを前記基板の上方に配し、前記基板に対して横方向に前記マスクを揺動させながら、前記開口を通じて前記固体電解質膜の上に電極材料を供給することにより、前記第2の電極膜の端に向かって前記第2の膜厚が連続的に薄くなる前記周縁部を形成することを特徴とする付記6に記載の全固体二次電池の製造方法。
(Supplementary Note 8) In the step of forming the second electrode film,
A mask having an opening is disposed above the substrate, and an electrode material is supplied onto the solid electrolyte membrane through the opening while swinging the mask laterally with respect to the substrate. The manufacturing method of an all-solid-state secondary battery according to
(付記9) 全固体二次電池と、
全固体二次電池の電力により駆動する回路とを有し、
前記全固体二次電池が、
基板と、
前記基板の上に形成された第1の電極膜と、
前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、
前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜とを備え、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを備えたことを特徴とする電子機器。
(Supplementary note 9) an all-solid-state secondary battery;
A circuit driven by the power of the all-solid-state secondary battery,
The all solid state secondary battery is
A substrate,
A first electrode film formed on the substrate;
A solid electrolyte membrane formed on the first electrode membrane;
A second electrode film formed on the solid electrolyte film;
A sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film includes a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. Electronic equipment characterized by
1…基板、2…集電体、3…正極膜、3a…下側層、3b…上側層、3x…中央部、3y…周縁部、3w…電極材料、4…固体電解質膜、5…負極膜、5a…下側層、5b…上側層、5w…電極材料、6…封止膜、6a…無機酸化膜、6b…樹脂膜、6x…亀裂、7…リチウムイオン、8…金属リチウム、10、20、30、40、50…全固体二次電池、22、27…メタルマスク、22a、27a…開口、24、28…第1のメタルマスク、24a、28a…第1の開口、25、29…第2のメタルマスク、25a、29a…第2の開口、60…電子機器、61…回路、62…配線。
DESCRIPTION OF
Claims (5)
前記基板の上に形成された第1の電極膜と、
前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、
前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜とを有し、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有することを特徴とする全固体二次電池。 A substrate,
A first electrode film formed on the substrate;
A solid electrolyte membrane formed on the first electrode membrane;
A second electrode film formed on the solid electrolyte film;
A sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film has a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. All-solid-state secondary battery characterized.
前記第1の電極膜の上に固体電解質膜を形成する工程と、
前記固体電解質膜の上に第2の電極膜を形成する工程と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜を形成する工程とを有し、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを有することを特徴とする全固体二次電池の製造方法。 Forming a first electrode film on the substrate;
Forming a solid electrolyte membrane on the first electrode membrane;
Forming a second electrode film on the solid electrolyte film;
Forming a sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film has a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. A method for producing an all-solid secondary battery.
全固体二次電池の電力により駆動する回路とを有し、
前記全固体二次電池が、
基板と、
前記基板の上に形成された第1の電極膜と、
前記第1の電極膜の上に形成された固体電解質膜と、
前記固体電解質膜の上に形成された第2の電極膜と、
前記第2の電極膜を覆う封止膜とを備え、
前記第1の電極膜と前記第2の電極膜の少なくとも一方が、第1の膜厚の中央部と、前記第1の膜厚よりも薄い第2の膜厚の周縁部とを備えたことを特徴とする電子機器。 An all-solid-state secondary battery;
A circuit driven by the power of the all-solid-state secondary battery,
The all solid state secondary battery is
A substrate,
A first electrode film formed on the substrate;
A solid electrolyte membrane formed on the first electrode membrane;
A second electrode film formed on the solid electrolyte film;
A sealing film covering the second electrode film,
At least one of the first electrode film and the second electrode film includes a central part having a first film thickness and a peripheral part having a second film thickness smaller than the first film thickness. Electronic equipment characterized by
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