JP2014222618A - Manufacturing method, evaluation method, and evaluation device for fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell.
固体高分子形燃料電池(以下、単に「燃料電池」とも呼ぶ)では、発電反応によって、その内部において多量の水分が生成される。しかし、燃料電池では、内部の水分量が過多になると、反応ガスの流路に水分が滞留して反応ガスの流れが阻害されて発電性能が低下してしまう、いわゆるフラッディングが発生する可能性が生じる。そのため、燃料電池の反応ガスの流路には、フラッディングの発生を抑制するために、適切な排水性が確保されていることが要求されている。 In a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter, also simply referred to as “fuel cell”), a large amount of water is generated in the interior by a power generation reaction. However, in a fuel cell, if the amount of water in the interior is excessive, water may accumulate in the reaction gas flow path, impeding the flow of the reaction gas and reducing the power generation performance, so-called flooding may occur. Arise. For this reason, it is required that a proper drainage is ensured in the reaction gas flow path of the fuel cell in order to suppress the occurrence of flooding.
従来から、燃料電池の排水性を含む性能を評価するための技術が提案されてきた(下記特許文献1,2等)。特許文献1に記載された燃料電池システムでは、フラッディングを発生しているセルを検出するために、燃料電池スタックを通常運転時の温度よりも低い温度に冷却した上でセル電圧を計測する。また、特許文献2に記載された燃料電池評価システムでは、燃料電池内に生成水を滞留させて発電に不利な状況を再現した上で、通常よりも低い濃度の水素で燃料電池に発電させて、燃料電池の性能を評価する。
Conventionally, techniques for evaluating performance including drainage of fuel cells have been proposed (
ところで、燃料電池の低排水性を原因とする燃料電池の発電性能の低下は、燃料電池を長時間(例えば数百時間程度)運転させた後に検出される場合もある。そのため、従来から、燃料電池の低排水性の検出精度を確保しつつ、燃料電池の排水性の検証のための燃料電池の運転時間を短縮することが要求されてきた。 Incidentally, a decrease in the power generation performance of the fuel cell due to the low drainage of the fuel cell may be detected after the fuel cell has been operated for a long time (for example, about several hundred hours). Therefore, conventionally, it has been required to shorten the operation time of the fuel cell for verifying the drainage property of the fuel cell while ensuring the detection accuracy of the low drainage property of the fuel cell.
特許文献1や特許文献2の技術によれば、フラッディングが発生しやすい運転条件下で燃料電池の排水性が検証されるため、燃料電池の低排水性の検出精度は向上する。しかし、特許文献1,2のいずれにおいても、燃料電池の低排水性が検出されるまでに要する燃料電池の運転時間を短縮することについては考慮されていない。
According to the techniques of
このように、燃料電池の排水性を検証し評価する技術については、依然として改良の余地があった。また、従来から、燃料電池の排水性を検証し評価する技術においては、その装置小型化や使い勝手の向上、製造の容易化が要求されきた。加えて、燃料電池の排水性の評価方法については、その簡易化や容易化、それら装置・方法の低コスト化や省資源化等が要求されており、依然として改良の余地があった。 As described above, there is still room for improvement in the technology for verifying and evaluating the drainage of the fuel cell. Conventionally, in the technology for verifying and evaluating the drainage performance of a fuel cell, it has been required to reduce the size of the device, improve the usability, and facilitate the manufacture. In addition, the method for evaluating the drainage of fuel cells has been required to be simplified and simplified, cost reduction and resource saving of the devices and methods, and there is still room for improvement.
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。 SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms.
[1]本発明の一形態によれば、燃料電池の製造方法が提供される。この製造方法は、(a)発電体に反応ガスを供給して発電させ、前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行する工程と;(b)前記電流変動処理の実行中に前記発電体の出力を計測する工程と;(c)前記電流変動処理の実行中における前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する工程と;(d)前記工程(c)において良判定であった発電体を用いて燃料電池を構成する工程と;を備える。この形態の製造方法によれば、排水性が低い発電体の検出時間を短縮することができる。従って、排水性が確保されている発電体や、それを用いた燃料電池を効率的に製造することができる。 [1] According to one aspect of the present invention, a method for manufacturing a fuel cell is provided. The manufacturing method includes: (a) supplying a reaction gas to a power generation body to generate power; and executing a current fluctuation process for repeatedly increasing and decreasing a current output to the power generation body; and (b) the current fluctuation. Measuring the output of the power generator during execution of the process; and (c) determining whether the power generator is acceptable based on a change in the output of the power generator during execution of the current variation process; And a step of constructing a fuel cell using the power generator that was judged good in the step (c). According to the manufacturing method of this embodiment, it is possible to shorten the detection time of the power generator with low drainage. Therefore, it is possible to efficiently produce a power generator that ensures drainage and a fuel cell using the power generator.
[2]上記形態の製造方法において、前記工程(a)は、前記発電体の温度を、燃料電池の通常の運転温度よりも低い所定の温度に制御しつつ、前記電流変動処理を実行する工程であっても良い。この形態の製造方法によれば、排水性が低い発電体を精度良く検出することができるため、高い排水性が確保された燃料電池を製造することができる。 [2] In the manufacturing method of the above aspect, the step (a) performs the current variation process while controlling the temperature of the power generation body to a predetermined temperature lower than a normal operating temperature of the fuel cell. It may be. According to the manufacturing method of this embodiment, since the power generator with low drainage can be detected with high accuracy, a fuel cell with high drainage can be manufactured.
[3]上記形態の製造方法において、前記工程(a)の前記電流変動処理には、前記発電体に出力させる電流を減少させるときに、前記発電体に供給する前記反応ガスの流量を減少させ、前記発電体に出力させる電流を増加させるときに前記発電体に供給する前記反応ガスの流量を増加させる処理が含まれていても良い。この形態の製造方法によれば、電流変動処理の間の反応ガスの流量が発電体の出力電流を増減させる周期に合わせて変動するため、電流変動処理の間の発電体における反応ガスの流れによる水分の流れが不連続的になる。従って、電流変動処理の間に発電体の排水性の低下が顕著に現れ、発電体の排水性の評価精度が向上する。 [3] In the manufacturing method of the above aspect, in the current variation process of the step (a), when the current output to the power generator is decreased, the flow rate of the reaction gas supplied to the power generator is decreased. A process of increasing the flow rate of the reaction gas supplied to the power generator when increasing the current output to the power generator may be included. According to the manufacturing method of this aspect, since the flow rate of the reaction gas during the current variation process varies in accordance with the cycle of increasing or decreasing the output current of the power generation body, it depends on the flow of the reaction gas in the power generation body during the current variation process. Moisture flow becomes discontinuous. Therefore, a drop in the drainage performance of the power generation body appears significantly during the current fluctuation process, and the evaluation accuracy of the drainage performance of the power generation body is improved.
[4]上記形態の製造方法において、前記電流変動処理は、前記発電体の電流値を周期的に、所定の第1の値と、前記第1の値より小さい所定の第2の値と、に交互に変化させる工程であっても良い。この形態の製造方法によれば、電流変動処理の実行中における燃料電池の出力の変化の傾向を精度良く検出でき、排水性が低い発電体の検出精度を向上させることができる。 [4] In the manufacturing method according to the above aspect, the current variation processing periodically sets a current value of the power generator, a predetermined first value, and a predetermined second value smaller than the first value; It may be a step of changing alternately. According to the manufacturing method of this embodiment, it is possible to accurately detect the tendency of the change in the output of the fuel cell during the current fluctuation process, and it is possible to improve the detection accuracy of the power generator with low drainage.
[5]上記形態の製造方法において、前記工程(c)は、前記電流変動処理において、前記発電体に出力させる電流を、n(nは任意の自然数)回目に上昇させたときの前記発電体の出力と、前記発電体に出力させる電流を、m(mはnより大きい自然数)回目に上昇させたときの前記発電体の出力との間の差に基づいて前記発電体の良否を判定する工程であっても良い。この形態の製造方法によれば、電流変動処理の間における発電体の出力の変化を簡易に検証できるため、排水性が低い発電体の検出性が向上する。 [5] In the manufacturing method of the above aspect, in the step (c), in the current variation process, the power generator when the current to be output to the power generator is increased n (n is an arbitrary natural number) times And the current output to the power generator is determined based on the difference between the output of the power generator when m is increased (m is a natural number greater than n) times. It may be a process. According to the manufacturing method of this aspect, since the change in the output of the power generation body during the current fluctuation process can be easily verified, the detectability of the power generation body with low drainage is improved.
[6]本発明の他の形態によれば、燃料電池を構成する発電体の評価方法が提供される。この評価方法は、(a)前記発電体に反応ガスを供給して発電させ、前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行する工程と;(b)前記電流変動処理の実行中に前記発電体の出力を計測する工程と;(c)前記電流変動処理の実行中における前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する工程と;を備える。この形態の評価方法によれば、排水性が低い発電体を比較的短時間で検出することができる。 [6] According to another aspect of the present invention, a method for evaluating a power generator constituting a fuel cell is provided. The evaluation method includes: (a) supplying a reactive gas to the power generation body to generate power, and executing a current fluctuation process for repeatedly increasing and decreasing the current output to the power generation body; (b) the current Measuring the output of the power generation body during execution of fluctuation processing; and (c) determining whether the power generation body is good or not based on a change in the output of the power generation body during execution of the current fluctuation processing. Prepare. According to this form of the evaluation method, a power generator with low drainage can be detected in a relatively short time.
[7]本発明の他の形態によれば、燃料電池を構成する発電体の評価装置が提供される。この評価装置は、前記発電体に反応ガスを供給する反応ガス供給部と;前記発電体に出力させる電流を制御する電流制御部と;前記発電体の出力を計測する計測部と;前記反応ガス供給部を制御して前記発電体に反応ガスを供給しつつ、前記電流制御部を制御して前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行し、前記電流変動処理の実行中に前記計測部が計測した前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する評価制御部と;を備える。 [7] According to another aspect of the present invention, an evaluation apparatus for a power generator constituting a fuel cell is provided. The evaluation apparatus includes: a reaction gas supply unit that supplies a reaction gas to the power generation body; a current control unit that controls a current to be output to the power generation body; a measurement unit that measures an output of the power generation body; and the reaction gas While controlling the supply unit to supply the reactive gas to the power generation body, the current control unit is controlled to execute current fluctuation processing for repeating the increase and decrease of the current output to the power generation body, and the current fluctuation An evaluation control unit that determines the quality of the power generator based on a change in the output of the power generator measured by the measurement unit during execution of the process.
上述した本発明の各形態の有する複数の構成要素はすべてが必須のものではなく、上述の課題の一部又は全部を解決するため、あるいは、本明細書に記載された効果の一部又は全部を達成するために、適宜、前記複数の構成要素の一部の構成要素について、その変更、削除、新たな他の構成要素との差し替え、限定内容の一部削除を行うことが可能である。また、上述の課題の一部又は全部を解決するため、あるいは、本明細書に記載された効果の一部又は全部を達成するために、上述した本発明の一形態に含まれる技術的特徴の一部又は全部を上述した本発明の他の形態に含まれる技術的特徴の一部又は全部と組み合わせて、本発明の独立した一形態とすることも可能である。 A plurality of constituent elements of each aspect of the present invention described above are not indispensable, and some or all of the effects described in the present specification are to be solved to solve part or all of the above-described problems. In order to achieve the above, it is possible to appropriately change, delete, replace with another new component, and partially delete the limited contents of some of the plurality of components. In order to solve part or all of the above-described problems or to achieve part or all of the effects described in this specification, technical features included in one embodiment of the present invention described above. A part or all of the technical features included in the other aspects of the present invention described above may be combined to form an independent form of the present invention.
本発明は、上記以外の種々の形態で実現することも可能である。例えば、燃料電池またはその発電体の製造方法、製造装置、評価方法、評価装置、それらの方法を実現するコンピュータプログラム、それらの装置を制御するためのコンピュータプログラム、それらのコンピュータプログラムを記録した一時的でない記録媒体等の形態で実現することができる。 The present invention can be implemented in various forms other than the above. For example, a manufacturing method, a manufacturing apparatus, an evaluation method, an evaluation apparatus, a computer program for realizing these methods, a computer program for controlling those apparatuses, and a temporary recording of these computer programs It can be realized in the form of a non-recording medium or the like.
A.実施形態:
図1は、本発明の第1実施形態としての燃料電池の製造工程の手順を示す工程図である。本実施形態では、反応ガスとして酸素と水素の供給を受けて発電する複数の単セルが積層して締結されたスタック構造を有する固体高分子形燃料電池(以下、「燃料電池スタック」とも呼ぶ)が製造される。ステップS10では、複数の単セルが準備される。単セルの構成については後述する。
A. Embodiment:
FIG. 1 is a process diagram showing a procedure of a manufacturing process of a fuel cell as a first embodiment of the present invention. In the present embodiment, a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter also referred to as “fuel cell stack”) having a stack structure in which a plurality of single cells that generate power upon receiving supply of oxygen and hydrogen as reaction gases are stacked and fastened. Is manufactured. In step S10, a plurality of single cells are prepared. The configuration of the single cell will be described later.
ステップS20では、ステップS10で準備された各単セルの性能についての評価試験を実行する。なお、本実施形態では、特に、各単セルの排水性能についての良否を判定する評価試験を実行する(詳細は後述)。ステップS30では、ステップS20の評価試験において、否判定がなされた単セルを除外し、良判定がなされた単セルのみを積層する。そして、その単セルの積層体をエンドプレートで挟みつつ、締結部材によって締結し、燃料電池スタックを構成する。 In step S20, an evaluation test is performed on the performance of each single cell prepared in step S10. In addition, in this embodiment, the evaluation test which determines the quality about especially the drainage performance of each single cell is performed (details are mentioned later). In step S30, in the evaluation test in step S20, single cells that have been determined to be negative are excluded, and only single cells that have been determined to be good are stacked. Then, the single cell stack is sandwiched between end plates and fastened by a fastening member to form a fuel cell stack.
図2は、燃料電池スタックを構成する単セルの構成を示す概略断面図である。単セル10は、発電体である膜電極接合体5と、2枚のセパレータ6と、シール部7と、を備える。膜電極接合体5は、電解質膜1と、その両側に配置された電極2と、を備える。電解質膜1は湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示すフッ素樹脂系のイオン交換膜であり、例えば、ナフィオン(登録商標)によって構成される。
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing the configuration of a single cell constituting the fuel cell stack. The
各電極2は、触媒層2cと、ガス拡散層2gと、を備える。触媒層2cは、電解質膜1の表面に配置されている。触媒層2cは、燃料電池反応を促進する触媒を担持した導電性粒子(例えば、白金担持カーボン)と、電解質膜1と同様な電解質樹脂と、を含む薄膜として構成され、ガス拡散性およびプロトン伝導性とを有する。
Each
ガス拡散層2gは、各触媒層2cの上に積層されており、反応ガスを触媒層2cの全体に拡散させる。ガス拡散層2gは、例えば、カーボン繊維や黒鉛繊維など、導電性およびガス拡散性を有する多孔質な基材によって構成される。なお、ガス拡散層2gの触媒層2cと接する側の面には、マイクロポーラス層(MPL)などの撥水層が設けられていても良い。
The
セパレータ6は、金属板などの導電性を有する緻密な板状基材によって構成され、各ガス拡散層2gの外側から膜電極接合体5を狭むように配置される。セパレータ6のガス拡散層2g側の面には、反応ガスの流路を構成する流路溝6pが形成されている。セパレータ6は膜電極接合体5において発電された電気を集電する集電板として機能するとともに、反応ガスの流路を構成するための流路部材としても機能する。なお、セパレータ6の外側の面には、冷媒のための流路が形成されても良い。
The
シール部7は、膜電極接合体5の外周に配置されており、膜電極接合体5とともにセパレータ6によって狭まれる。シール部7は、膜電極接合体5の各電極からの反応ガスの漏洩を防止するとともに、セパレータ6同士の短絡を防止する。シール部7は、例えば、膜電極接合体5の外周縁部に対する樹脂部材の射出成形によって形成される。
The seal portion 7 is disposed on the outer periphery of the membrane electrode assembly 5 and is narrowed by the
単セル10には、膜電極接合体5の外周の領域に、セパレータ6とシール部7とを厚み方向に貫通する複数の貫通孔8(破線で図示)が形成されている。各単セル10の貫通孔8は燃料電池スタックにおいて接続され、各単セル10の膜電極接合体5に対する反応ガスの供給、または、各単セル10の膜電極接合体5からの排ガスの排出を行うためのマニホールドとして機能する。以下では、貫通孔8を「マニホールド孔8」と呼ぶ。なお、単セル10には、マニホールド孔8とセパレータ6の流路溝6pとを連通し、反応ガスまたは排ガスの流路として機能する連通路が形成されている(図示および詳細な説明は省略)。
In the
図3は、ステップS20における単セルの評価試験を実行するための燃料電池評価装置100の構成を示す概略図である。なお、図3では、便宜上、単セル10を、燃料ガスが供給されるアノード側11と、酸化剤ガスが供給されるカソード側12とに区分けて図示してある。また、図3には、単セル10および中間プレート20の積層体の内部における水素と酸素の流れをそれぞれ、一点鎖線の矢印と二点鎖線の矢印とで模式的に図示してある。さらに、中間プレート20の内部における冷媒の流れを破線矢印によって模式的に図示してある。
FIG. 3 is a schematic diagram showing the configuration of the fuel
この燃料電池評価装置100は、複数の単セル10を積層することによって模擬的に構成された燃料電池スタックに発電させ、そのときの各単セル10の出力に基づいて各単セル10の排水性を評価する。燃料電池評価装置100は、複数の中間プレート20と、第1と第2のエンドプレート31,32と、主制御部110と、燃料ガス供給部120と、酸化剤ガス供給部122と、冷媒供給部124と、電圧計測部130と、電流制御部132と、出力部134と、を備える。
The fuel
中間プレート20は導電性部材によって構成された板状部材である。中間プレート20は、試験対象である複数の単セル10を積層してセッティングする際に、各単セル10の間と積層方向の両端に配置される。以下では、燃料電池評価装置100において、単セル10と中間プレート20とで構成される積層体を「試験積層体TS」と呼ぶ。
The
中間プレート20は、電圧計測部130が接続される端子21を、その端部に有している。また、中間プレート20は、各単セル10のマニホールド孔8と連結して反応ガスが流通するマニホールドを構成する貫通孔を有している(図示は省略)。さらに、中間プレート20は、各単セル10の温度を制御するための冷媒が流れる冷媒流路を内部に有している。
The
第1と第2のエンドプレート31,32はそれぞれ、導電性部材によって構成された板状部材であり、試験積層体TSの積層方向における両端部に配置される。第1と第2のエンドプレート31,32は、電流制御部132が接続される端子33を有している。第1のエンドプレート31は、反応ガスや排ガスが流通する配管が接続される接続部を有している(図示は省略)。なお、第1と第2のエンドプレート31,32には、単セル10と中間プレート20の試験積層体に、積層方向の締結力を付与するための締結部材が取り付けられるが、その図示および詳細な説明は省略する。
Each of the first and
主制御部110は、中央処理装置と主記憶装置とを備えるマイクロコンピュータによって構成される。主制御部110は、各構成部120,122,124,130,132,134を制御して、単セル10の排水性を評価する評価試験処理を実行する。評価試験処理の内容については後述する。なお、本明細書において、「単セル10の排水性」とは、発電中における単セル10の反応ガス流路からの排水のされやすさを意味する。また、「単セル10の反応ガス流路」とは、単セル10内の電解質膜1とセパレータ6との間において反応ガスが流れる経路全体を意味しており、セパレータ6の流路溝6pや、ガス拡散層2gおよび触媒層2cにおける細孔を含む。
The
燃料ガス供給部120は、水素タンクや、レギュレータ、インジェクタなどを備え(図示は省略)、主制御部110の指令に応じた圧力および流量の水素(燃料ガス)を試験積層体TSに供給する。酸化剤ガス供給部122は、エアフロメータや、エアコンプレッサ、開閉弁などを備え(図示は省略)、主制御部110の指令に応じた圧力および流量の高圧空気(酸化剤ガス)を試験積層体TSに供給する。冷媒供給部124は、ラジエータや循環ポンプを備え(図示は省略)、主制御部110の指令に応じて冷媒の温度を調整しつつ、試験積層体TSの各中間プレート20に冷媒を循環供給し、試験積層体TSの各単セル10の温度を制御する。
The fuel
電圧計測部130は、各中間プレート20の端子21に接続されており、中間プレート20の間に介挿されている各単セル10の電圧を計測し、主制御部110に出力する。電流制御部132は、端子33を介して試験積層体TSを狭持する第1と第2のエンドプレート31,32に接続されている。電流制御部132は、試験積層体TSの出力電圧を制御するDC/DCコンバータを備えており、試験積層体TSに、主制御部110の指令に応じた電流を出力させる。
The
ここで、燃料電池が出力する電流は、いわゆる電流−電圧曲線(I−V曲線)によって表される、そのときの燃料電池の発電特性に応じて、燃料電池が出力する電圧に対して一意に決まる。従って、電流制御部132は、DC/DCコンバータによって試験積層体TSの出力電圧を制御することによって、試験積層体TSに出力させる電流を調整することができる。出力部134は、ディスプレイやプリンタによって構成され、各単セル10の出力に関する計測結果や、単セル10の評価試験における判定結果を出力する。
Here, the current output by the fuel cell is represented by a so-called current-voltage curve (IV curve), and is uniquely determined for the voltage output by the fuel cell according to the power generation characteristics of the fuel cell at that time. Determined. Therefore, the
図4は、燃料電池評価装置100における単セル10の評価試験の手順を示すフローチャートである。ステップS110では、主制御部110は、燃料ガス供給部120と、酸化剤ガス供給部122と、冷媒供給部124のそれぞれに、試験積層体TSに対する反応ガスまたは冷媒の供給を開始させて、試験積層体TSの各単セル10に発電を開始させる。ステップS120では、主制御部110は、各単セル10の排水性を評価するための運転制御(以下、「評価用運転制御」と呼ぶ)を開始する。評価用運転制御の詳細については後述する。
FIG. 4 is a flowchart showing the procedure of the evaluation test of the
ステップS130では、主制御部110は、電圧計測部130によって評価用運転制御の実行中における各単セル10の出力電圧の計測値を取得し記録する。ステップS140では、主制御部110は、各単セル10の出力電力の変化に基づいて、単セル10の排水性についての良否を判定し、その結果を出力部134に出力させる。ステップS140における単セル10の良否判定の具体的な方法については後述する。
In step S <b> 130, the
図5(A)〜(C)は、ステップS120の評価用運転制御を説明するための説明図である。図5(A)、評価用運転制御中における各単セル10の制御温度の時間変化を示すグラフである。図5(B)は、ステップS120の評価用運転制御中に試験積層体TSに出力させる電流値の時間変化を示すグラフである。図5(C)は、評価用運転制御中における試験積層体TSに対する反応ガスの供給の開始(ON)と停止(OFF)のタイミングを示すグラフである。なお、図5(A)〜(C)の各グラフの時間軸は互いに対応している。
FIGS. 5A to 5C are explanatory diagrams for explaining the evaluation operation control in step S120. FIG. 5A is a graph showing the change over time in the control temperature of each
ステップS120の評価用運転制御では、主制御部110は、冷媒供給部124を制御して、各単セル10の運転温度を、燃料電池の通常の運転温度TSよりも低く、フラッディングが発生する可能性が高い低温TLに保持する(図5(A))。ここで、「燃料電池の通常の運転温度TS」とは、燃料電池に通常の負荷(例えば、燃料電池に著しい劣化を生じさせない程度の負荷)をかけて、所定の時間運転(例えば数時間程度)を継続させたときの平均運転温度である。より具体的には、燃料電池スタックの通常の運転温度TSは、例えば、60〜90℃程度の温度であるとしても良い。また、低温TLは、例えば、20〜40℃程度であるとしても良い。
In the evaluation operation control in step S120, the
主制御部110は、電流制御部132を制御して、試験積層体TSの出力電流の増減を所定の周期で繰り返させる(図5(B))。具体的には、主制御部110は、試験積層体TSに、第1と第2の電流値Ihigh,Ilow(Ihigh>Ilow)の電流を一定の周期(例えば数分程度)で交互に出力させる。同時に、主制御部110は、燃料ガス供給部120および酸化剤ガス供給部122を制御して、試験積層体TSの電流の変動周期に合わせて、試験積層体TSに対する反応ガスの流量を変動させる。本実施形態では、主制御部110は、試験積層体TSの電流を減少させるときに反応ガスの供給を停止させ、試験積層体TSの電流を増加させるときに反応ガスの供給を再開させる。ステップS120の評価用運転制御は、例えば、数時間〜数十時間程度継続される。
The
図6は、上述の評価用運転制御を行ったときの単セルの出力電圧の計測値の時間変化の一例を示すグラフである。図6では、第1と第2の実験用単セルについての計測結果をそれぞれ実線グラフG1と一点鎖線グラフG2とで示してある。本発明の発明者は、以下に説明する実験結果に基づいて、評価用運転制御によれば、単セルの排水性の低下に起因する発電性能の低下を容易に検出できることを見出した。 FIG. 6 is a graph showing an example of a change over time of a measured value of the output voltage of a single cell when the above-described evaluation operation control is performed. In FIG. 6, the measurement results for the first and second experimental single cells are shown by a solid line graph G1 and a one-dot chain line graph G2, respectively. Based on the experimental results described below, the inventors of the present invention have found that, according to the operation control for evaluation, it is possible to easily detect a decrease in power generation performance due to a decrease in drainage performance of a single cell.
この実験では、排水性が高い第1の実験用単セルと、排水性が低い第2の実験用単セルとを用いた。ここで、単セルにおけるフラッディングの発生原因(排水性の低下の原因)は、主に、生成水によるガス拡散層の細孔の目詰まりや、触媒層におけるアイオノマーの膨潤による反応ガス流路の閉塞である。第2の実験用単セルの排水性は、ガス拡散層の撥水性や通気性を低くするとともに、触媒層に含まれるアイオノマーの比率を大きくすることによって、第1の実験用単セルの排水性よりも低くなるように調整された。 In this experiment, a first experimental single cell with high drainage and a second experimental single cell with low drainage were used. Here, the cause of the flooding in the single cell (the cause of the decrease in drainage) is mainly due to clogging of the pores of the gas diffusion layer due to the generated water, or blocking of the reaction gas flow path due to the swelling of the ionomer in the catalyst layer. It is. The drainage property of the second experimental single cell is that the water repellency and air permeability of the gas diffusion layer are lowered, and the proportion of the ionomer contained in the catalyst layer is increased, so that the drainage property of the first experimental single cell is increased. Adjusted to be lower.
第1と第2の実験用単セルのそれぞれについて、所定の時間だけ、図5(A)〜(C)で説明したのと同様な評価用運転制御が行われ、評価用運転制御中の各実験用単セルの電圧の時間変化が計測された。この結果、第1の実験用単セルについては、電圧の変動幅がほぼ一定の範囲内に収まり、発電性能は一定の水準に保持された(グラフG1)。これに対して、第2の実験用単セルについては、電圧の変動範囲が次第に低下していき、発電性能が緩やかに低下する傾向を示した(グラフG2)。 For each of the first and second experimental single cells, evaluation operation control similar to that described with reference to FIGS. 5A to 5C is performed for a predetermined time, and each of the evaluation operation controls is performed. The time change of the voltage of the experimental single cell was measured. As a result, for the first experimental single cell, the voltage fluctuation range was within a substantially constant range, and the power generation performance was maintained at a constant level (graph G1). On the other hand, in the second experimental single cell, the voltage fluctuation range gradually decreased, and the power generation performance tended to decrease gradually (graph G2).
上記の評価用運転制御の後に、さらに、第2の実験用単セルの内部を一旦乾燥させた上で、第2の実験用単セルに通常の発電を開始させたところ、第2の実験用単セルの発電性能は回復されていた。このことは、評価用運転制御中における第2の実験用単セルの発電性能の低下の原因は、反応ガスの流路における低排水性に起因する一時的な水分の滞留であることを示している。 After the above operation control for evaluation, after the inside of the second experimental single cell was once dried, normal power generation was started in the second experimental single cell. The power generation performance of the single cell was restored. This indicates that the cause of the decrease in the power generation performance of the second experimental single cell during the operation control for evaluation is temporary moisture retention due to low drainage in the reaction gas flow path. Yes.
このように、評価用運転制御によれば、単セルの低排水性に起因する発電性能の低下を容易に検出することができる。この理由は以下のためである。評価用運転制御では、単セルに電流の低下と上昇とが繰り返させるが、電流の上昇の際には単セル内において生成水が著しく増加する。そのため、評価用運転制御の実行中には単セル内における生成水の増加が間欠的に繰り返され、単セルの反応ガス流路における水の流れが不連続的となる。すると、単セルにおける水の流れが断続的になり、単セル内において水分が連続的に生成されて水の流路が継続的に形成されている状態に比較して、排水性の変化が顕著に現れやすくなる。従って、評価用運転制御によれば、単セルにおける排水性の変化を容易に検出することができる。 Thus, according to the operation control for evaluation, it is possible to easily detect a decrease in power generation performance due to the low drainage of the single cell. The reason is as follows. In the operation control for evaluation, the single cell is caused to repeatedly decrease and increase in current. However, when the current increases, the generated water significantly increases in the single cell. For this reason, during the execution of the evaluation operation control, the increase in generated water in the single cell is intermittently repeated, and the flow of water in the reaction gas flow path of the single cell becomes discontinuous. Then, the flow of water in the single cell becomes intermittent, and the change in drainage is significant compared to the state where water is continuously generated in the single cell and the flow path of water is continuously formed. It becomes easy to appear in. Therefore, according to the operation control for evaluation, it is possible to easily detect the change in drainage in the single cell.
図7は、評価用運転制御による排水性の低下の検出時間の短縮を示す説明図である。図7(A),(B)はそれぞれ、単セルの出力電力の時間変化を示すグラフであり、本発明の発明者の実験結果に基づくものである。本発明の発明者は、さらに、以下の実験結果に基づいて、評価用運転制御であれば排水性の低下に起因する単セルの発電性の低下が検出されるまでの時間を短縮できるとの知見を得た。 FIG. 7 is an explanatory diagram showing shortening of the detection time of the decrease in drainage by the operation control for evaluation. FIGS. 7A and 7B are graphs each showing a time change of output power of a single cell, and are based on the experiment result of the inventor of the present invention. The inventor of the present invention can further reduce the time until a decrease in power generation performance of a single cell due to a decrease in drainage is detected based on the following experimental results, if the operation control for evaluation is performed. Obtained knowledge.
この実験では、同じ単セルについて、評価用運転制御を実行したときの出力電力の時間変化(図7(A))と、一定の電流を出力させる定電流制御を継続させたときの出力電力の時間変化(図7(B))とを計測した。そして、初期の出力電力W0を良好な排水性を示しているときの基準値とし、単セルの出力電力が当該出力電力W0から所定の電力α(α=0.7KW)だけ低下するまでの所要時間t1,t2をそれぞれ計測した。なお、定電流制御では、単セルに、評価用運転制御における第1の電流値Ihighとほぼ同じ電流値の電流を継続的に出力させた。 In this experiment, with respect to the same single cell, the change in output power over time when the evaluation operation control is executed (FIG. 7A) and the output power when the constant current control for outputting a constant current is continued. The time change (FIG. 7B) was measured. Then, using the initial output power W 0 as a reference value when good drainage is shown, until the output power of the single cell decreases by a predetermined power α (α = 0.7 kW) from the output power W 0 The required times t 1 and t 2 were measured. In the constant current control, a current having a current value substantially the same as the first current value I high in the evaluation operation control is continuously output to the single cell.
評価用運転制御を行ったときに計測された所要時間t1は5時間であった。一方、定電流運転制御を行ったときに計測された所要時間t2は300時間であった。このように、評価用運転制御によれば、定電流制御に比較して、著しく早い段階で単セルの発電性能の低下を検出することができる。 The required time t 1 measured when the operation control for evaluation was performed was 5 hours. On the other hand, the required time t 2 which is measured when subjected to constant current operation control was 300 hours. Thus, according to the operation control for evaluation, it is possible to detect a decrease in the power generation performance of the single cell at an extremely early stage as compared with the constant current control.
ところで、長時間(例えば数百時間程度)にわたる運転の後の単セルの発電性能の低下は、単セルの低排水性以外に、触媒がイオン化して溶出してしまう触媒層の劣化によっても生じる可能性がある。逆に、短時間(例えば数時間程度)の運転であれば、上記のような触媒層の劣化による単セルの発電性能の低下が生じる可能性は低い。従って、評価用運転制御であれば、低排水性による単セルの発電性能の低下と、触媒層の劣化による発電性能の低下とを、その検出までに要する時間によって区別して検出することが可能である。 By the way, the decrease in the power generation performance of the single cell after the operation for a long time (for example, about several hundred hours) is caused by the deterioration of the catalyst layer in which the catalyst is ionized and eluted in addition to the low drainage of the single cell. there is a possibility. On the contrary, if the operation is performed for a short time (for example, about several hours), it is unlikely that the power generation performance of the single cell is reduced due to the deterioration of the catalyst layer as described above. Therefore, if it is operation control for evaluation, it is possible to distinguish and detect the decrease in power generation performance of a single cell due to low drainage and the decrease in power generation performance due to deterioration of the catalyst layer according to the time required for detection. is there.
図8(A),(B)は、ステップS140における、出力電力の変化に基づく単セル10の排水性の良否判定の方法を説明するための説明図である。図8(A),(B)にはそれぞれ、単セル10の出力電力の時間変化を示すグラフの一例を図示してある。ステップS140(図4)では、燃料電池評価装置100の主制御部110は、ステップS130で取得した各単セル10の電圧の計測値に基づいて、評価用運転制御の実行中における各単セル10の出力電力の時間変化を取得する。
FIGS. 8A and 8B are explanatory diagrams for explaining a method for determining whether or not the drainage of the
そして、各単セル10について、1回目に試験積層体TSの電流を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力P1と、N回目(Nは1より大きい任意の自然数)に試験積層体TSの電流を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力PNとの差ΔPを算出する(ΔP=P1−PN)。
For each
主制御部110は、ΔPが所定の閾値以下である単セル10については、発電性能の著しい低下がなく、反応ガスの流路における排水性が基準を満たしているとして良判定を下す(図8(A))。一方、ΔPが所定の閾値より大きい単セル10については、発電性能が著しく低下しており、反応ガスの流路における排水性が基準を満たしていないとして否判定を下す(図8(B))。この方法であれば、評価用運転制御実行中における単セル10の発電性能の低下を簡易に検出することができ、単セル10の排水性の評価を容易に実行することができる。
The
以上のように、本実施形態の燃料電池評価装置100による単セル10の評価試験であれば、評価用運転制御によって、単セル10の排水性の低下を比較的短時間で検出することができ、排水性の低い単セル10を容易かつ効率的に検出できる。本実施形態の燃料電池の製造工程であれば、燃料電池評価装置100による評価試験の基準を満たすと判定された単セル10によって燃料電池スタックが構成されるため、高い排水性能を有する燃料電池スタックを効率的に製造することができる。
As described above, if the evaluation test of the
B.変形例:
B1.変形例1:
図9(A),(B)は、上記実施形態の変形例としての評価用運転制御を説明するための説明図である。上記実施形態の評価運転用制御では、試験積層体TSに出力させる電流値を、一定の周期で、第1と第2の電流値Ihig,Ilowに交互に変化させて、方形波状に変動させていた(図5(B))。しかし、評価運転用制御では、試験積層体TSに出力させる電流は、方形波状に変動させなくても良い。評価運転用制御では、試験積層体TSに出力させる電流は、図9(A)のグラフに示されているように、上昇又は下降する際に任意の変化率で台形波状に変化させても良い。また、評価運転用制御では、試験積層体TSに出力させる電流値を、一定の周期で、第1と第2の電流値Ihig,Ilowに交互に変化させなくても良い。評価運転用制御では、試験積層体TSに出力させる電流を、図9(B)のグラフに示されているように、所定の周期の変動パターンで増減を繰り返させても良い。
B. Variations:
B1. Modification 1:
FIGS. 9A and 9B are explanatory diagrams for explaining evaluation operation control as a modification of the embodiment. In the control for evaluation operation of the above embodiment, the current value to be output to the test laminate TS is alternately changed to the first and second current values I hig and I low at a constant period, and fluctuates in a square waveform. (FIG. 5B). However, in the control for evaluation operation, the current output to the test laminate TS does not have to be changed in a square wave shape. In the control for evaluation operation, the current output to the test laminate TS may be changed to a trapezoidal wave shape at an arbitrary change rate when rising or falling, as shown in the graph of FIG. 9A. . In the evaluation operation control, the current value output to the test laminate TS does not have to be alternately changed to the first and second current values I hig and I low at a constant period. In the evaluation operation control, the current output to the test laminate TS may be repeatedly increased and decreased with a fluctuation pattern having a predetermined cycle, as shown in the graph of FIG. 9B.
B2.変形例2:
上記実施形態では、1回目に試験積層体TSに出力させる電流値を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力P1と、N回目に試験積層体TSに出力させる電流値を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力PNとの差ΔPを用いて、単セル10の良否判定を行っていた(図8)。しかし、単セル10の良否判定は、他の方法によって実行されても良い。例えば、n回目(nは任意の自然数)に試験積層体TSに出力させる電流値を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力Pnと、m回目(mはnより大きい自然数)に試験積層体TSに出力させる電流値を第1の電流値Ihighまで上昇させたときの出力電力Pmとの差ΔPを用いて、単セル10の良否判定を行っても良い。あるいは、単セル10の良否判定では、単セル10の出力電力が所定の閾値より低くなったときに否判定を下しても良い。また、単セル10の良否判定では、単セル10の出力電力の時間平均が所定の閾値より低下したときに否判定がされても良い。単セル10の良否判定は、単セル10の出力電力の変化に基づいて実行されなくても良く、例えば、単セル10の出力電圧の変化に基づいて実行されても良い。
B2. Modification 2:
In the above embodiment, the output power P 1 when the current value to be output to the test laminate TS for the first time is increased to the first current value I high and the current value to be output to the test laminate TS for the Nth time are set. The pass / fail judgment of the
B3.変形例3:
上記実施形態の評価用運転制御では、各単セル10の運転温度を燃料電池スタックの通常の運転温度Tsよりも低く、フラッディングが発生する可能性が高い低温TLに保持されていた(図5(A))。しかし、評価用運転制御では、各単セル10の運転温度の制御は省略されても良い。ただし、評価用運転制御において、各単セル10の運転温度が低温TLに制御されていれば、フラッディングによる単セル10の発電性能の低下を検出しやすくなるため、単セル10における反応ガスの流路の排水性の評価の精度が向上する。
B3. Modification 3:
In the operation control for evaluation of the above embodiment, the operation temperature of each
B4.変形例4:
上記実施形態の評価用運転制御では、各単セル10に対する反応ガスの供給が間欠的に実行され、各単セル10に供給される反応ガスの流量を、試験積層体TSの電流の変動周期に合わせて変動させていた(図5(C))。しかし、評価用運転制御では、各単セル10に対する反応ガスの供給は間欠的に実行されなくても良く、各単セル10に供給される反応ガスの流量が試験積層体TSの電流の変動周期に合わせて変動されなくても良い。評価用運転制御では、試験積層体TSに出力させる電流の変動に関わらず各単セル10に対して反応ガスが継続的に供給されていても良い。ただし、評価用運転制御において、各単セル10に供給される反応ガスの流量を試験積層体TSの電流の変動周期に合わせて変動させることによって、単セル10の内部における反応ガスによる水の流れをより不連続的にすることができる。従って、各単セル10における反応ガス流路における排水性の影響が、単セル10の出力の変化により顕著に反映されることになり、単セル10の排水性の評価の精度を向上させることができる。
B4. Modification 4:
In the operation control for evaluation of the above embodiment, the supply of the reaction gas to each
B5.変形例5:
上記実施形態では、複数の単セル10を積層させた状態で単セル10の評価試験を実行していた。しかし、単セル10の評価試験は、複数の単セル10を積層させた状態で実行されなくても良く、1つの単セル10ごとに実行されても良い。
B5. Modification 5:
In the said embodiment, the evaluation test of the
B6.変形例6:
上記実施形態の燃料電池評価装置100は、積層される複数の単セル10の間に配置される中間プレート20を備えていた。しかし、中間プレート20は省略されても良い。
B6. Modification 6:
The fuel
B7.変形例7:
上記実施形態の燃料電池評価装置100は、図2で説明した構成の単セル10に対して評価試験を行っていた。しかし、燃料電池評価装置100の評価試験対象となる単セルは、上記実施形態で説明した単セル10の構成を有していなくても良く、他の構成を有していても良い。例えば、燃料電池評価装置100の評価試験対象となる単セルは、ガス拡散層2gやセパレータ6の流路溝6pが省略されていても良い。また、燃料電池評価装置100の評価試験対象となる単セルは、セパレータ6と膜電極接合体5との間に、エキスパンドメタルやパンチングメタルなど、反応ガスの流路として機能するガス流路部材が配置されていても良い。
B7. Modification 7:
The fuel
B8.変形例8:
上記実施形態における燃料電池スタックの製造工程では、燃料電池評価装置100による単セル10の排水性の評価試験のみが実行されていた(図1)。しかし、燃料電池スタックの製造工程では、各単セル10に対して、燃料電池評価装置100による単セル10の排水性の評価試験に加えて、他の評価試験が実行されても良い。例えば、図7で説明した従来の評価試験が実行された後に、燃料電池評価装置100による単セル10の排水性の評価試験が実行されても良い。
B8. Modification 8:
In the manufacturing process of the fuel cell stack in the above embodiment, only the drainage evaluation test of the
本発明は、上述の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。 The present invention is not limited to the above-described embodiments, examples, and modifications, and can be realized with various configurations without departing from the spirit thereof. For example, the technical features in the embodiments, examples, and modifications corresponding to the technical features in each embodiment described in the summary section of the invention are to solve some or all of the above-described problems, or In order to achieve part or all of the above effects, replacement or combination can be performed as appropriate. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be deleted as appropriate.
1…電解質膜
2…電極
2c…触媒層
2g…ガス拡散層
5…膜電極接合体
6…セパレータ
6p…流路溝
7…シール部
8…マニホールド孔(貫通孔)
10…単セル
11…アノード側
12…カソード側
20…中間プレート
21…端子
31…第1のエンドプレート
32…第2のエンドプレート
33…端子
100…燃料電池評価装置
110…主制御部
120…燃料ガス供給部
122…酸化剤ガス供給部
124…冷媒供給部
130…電圧計測部
132…電流制御部
134…出力部
DESCRIPTION OF
DESCRIPTION OF
Claims (7)
(a)発電体に反応ガスを供給して発電させ、前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行する工程と、
(b)前記電流変動処理の実行中に前記発電体の出力を計測する工程と、
(c)前記電流変動処理の実行中における前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する工程と、
(d)前記工程(c)において良判定であった発電体を用いて燃料電池を構成する工程と、
を備える、燃料電池の製造方法。 A fuel cell manufacturing method comprising:
(A) supplying a reactive gas to the power generation body to generate electric power, and performing a current fluctuation process for repeatedly increasing and decreasing the current output to the power generation body;
(B) measuring the output of the power generator during execution of the current fluctuation process;
(C) determining the quality of the power generation body based on a change in the output of the power generation body during execution of the current fluctuation process;
(D) a step of configuring a fuel cell using the power generator that has been judged good in step (c);
A method for manufacturing a fuel cell.
前記工程(a)は、前記発電体の温度を、燃料電池の通常の運転温度よりも低い所定の温度に制御しつつ、前記電流変動処理を実行する工程である、製造方法。 The manufacturing method according to claim 1,
The manufacturing method, wherein the step (a) is a step of executing the current variation process while controlling the temperature of the power generator to a predetermined temperature lower than a normal operating temperature of the fuel cell.
前記工程(a)の前記電流変動処理は、前記発電体に出力させる電流を減少させるときに、前記発電体に供給する前記反応ガスの流量を減少させ、前記発電体に出力させる電流を増加させるときに前記発電体に供給する前記反応ガスの流量を増加させる処理を含む、製造方法。 The manufacturing method according to claim 1 or 2,
The current variation process of the step (a) decreases the flow rate of the reaction gas supplied to the power generation body and increases the current output to the power generation body when the current output to the power generation body is decreased. The manufacturing method including the process which increases the flow volume of the said reactive gas supplied to the said electric power generation body sometimes.
前記電流変動処理は、前記発電体に出力させる電流値を、周期的に、所定の第1の値と、前記第1の値より小さい所定の第2の値と、に交互に変化させる工程である、製造方法。 It is a manufacturing method as described in any one of Claim 1 to 3,
The current fluctuation process is a step of periodically changing a current value to be output to the power generator to a predetermined first value and a predetermined second value smaller than the first value. There is a manufacturing method.
前記工程(c)は、前記電流変動処理において、前記発電体に出力させる電流を、n(nは任意の自然数)回目に増加させたときの前記発電体の出力と、前記発電体に出力させる電流を、m(mはnより大きい自然数)回目に増加させたときの前記発電体の出力との間の差に基づいて前記発電体の良否を判定する工程である、製造方法。 It is a manufacturing method as described in any one of Claim 1 to 4, Comprising:
In the step (c), in the current fluctuation process, the output of the power generator when the current to be output to the power generator is increased n (n is an arbitrary natural number) times and the power generator is output. A manufacturing method, which is a step of determining pass / fail of the power generator based on a difference from an output of the power generator when the current is increased m (m is a natural number greater than n) times.
(a)前記発電体に反応ガスを供給して発電させ、前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行する工程と、
(b)前記電流変動処理の実行中に前記発電体の出力を計測する工程と、
(c)前記電流変動処理の実行中における前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する工程と、
を備える、評価方法。 A method for evaluating a power generator constituting a fuel cell,
(A) supplying a reactive gas to the power generation body to generate electric power, and performing a current variation process for repeatedly increasing and decreasing the current output to the power generation body;
(B) measuring the output of the power generator during execution of the current fluctuation process;
(C) determining the quality of the power generation body based on a change in the output of the power generation body during execution of the current fluctuation process;
An evaluation method comprising:
前記発電体に反応ガスを供給する反応ガス供給部と、
前記発電体に出力させる電流を制御する電流制御部と、
前記発電体の出力を計測する計測部と、
前記反応ガス供給部を制御して前記発電体に反応ガスを供給しつつ、前記電流制御部を制御して前記発電体に出力させる電流の増加と減少とを繰り返させる電流変動処理を実行し、前記電流変動処理の実行中に前記計測部が計測した前記発電体の出力の変化に基づいて前記発電体の良否を判定する評価制御部と、
を備える、評価装置。 An evaluation apparatus for a power generator constituting a fuel cell,
A reaction gas supply unit for supplying a reaction gas to the power generator;
A current control unit for controlling a current to be output to the power generator;
A measuring unit for measuring the output of the power generator;
While controlling the reaction gas supply unit to supply a reaction gas to the power generation body, the current control unit is controlled to execute a current fluctuation process for repeatedly increasing and decreasing the current output to the power generation body, An evaluation control unit that determines pass / fail of the power generation body based on a change in output of the power generation body measured by the measurement unit during execution of the current variation process;
An evaluation device.
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