JP2014210995A - グラスウール成形体の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】ハンドリング性に優れた、バインダーを用いていないグラスウール成形体を、安定した品質でかつ生産性が高く、製造する方法を提供する。【解決手段】含水率が5.0質量%以上50%以下のグラスウールを熱プレス成形する工程を含む、密度150kg/m3以上かつ厚み10mm以上を有するグラスウール成形体の製造方法。【選択図】なし

Description

本発明は、グラスウール成形体の製造方法に関する。
グラスウール成形体は、軽量性、断熱性、遮音性、吸音性等の機能を有するため、建築用断熱材、自動車用断熱材、冷蔵庫、冷凍庫等の多分野で広く用いられている。グラスウール成形体は、バインダーを用いてグラスウールを成形して製造するのが一般的である。バインダーとしてはフェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、スターチなどの有機バインダーや、水ガラス、ホウ酸、コロイダルシリカなどの無機バインダーが知られている。
また近年では、グラスウール成形体を気密性のパック内に入れて、当該パック内を減圧状態として断熱性を高めた真空断熱材が広く用いられている。この場合には、長期に亘って真空を維持できるように、複数の層をラミネートした外皮に、グラスウール成形体からなる芯材を入れ、内部を真空状態にしており、ここでもハンドリング性を向上させるために、通常のバインダーを用いたグラスウール成形体が用いられている。
しかし、有機バインダーを使用するとバインダーからの揮発成分により真空断熱材の真空度が低下するという問題があり、また有機バインダーの耐熱性の問題からグラスウールを成形する際に高温を掛けられないという問題がある。無機バインダーを使用すると、特に、ホウ酸を使用した場合には結合水の揮発により真空度が低下して断熱性能を維持できないという問題がある。このため、バインダーを使用する場合には、真空断熱材の性能を長期安定化させるため、ガス成分吸着剤の増量や高性能(すなわち高価格)吸着剤の充填を必要としていた。
以上の理由から、バインダーを用いず、かつハンドリング性も良好な真空断熱材用の芯材を製造する方法が種々開発されてきた。
たとえば、特許文献1には、グラスウールの熱変形温度以上の温度で加圧成形し、ガラス繊維の集合体を加圧時の状態に塑性変形させることでその形状を保持する方法が記載されている。特許文献2には、積層されたガラスホワイトウール(バインダーを含まないグラスウール)を、その変形点よりも20℃高い温度範囲内で成形する方法が記載されている。しかし、特許文献1及び2の方法では、グラスウールの熱変形温度以上の温度で加圧成型するため、繊維強度が低下しグラスウールが粉末化し易くなるという問題がある。
特許文献3には、無機繊維同士がSi−OH基に起因する分子間相互作用により密着された芯材が記載されているが、この発明においては、無機繊維同士の接着が不十分なため、圧縮後の一定時間後にグラスウール成形体の厚みが大きくなって(戻って)しまう、いわゆる膨れによるハンドリング性の低下が問題となる。
特許文献4においては、バインダーを用いずに、グラスウールに水を含ませて加熱プレス成形を行う、真空断熱材用のグラスウール成形体の製造方法が開示されている。ここでは、グラスウールの重量の1.5倍〜2.0倍の大量のイオン交換水をグラスウールの表面に噴霧して、又はグラスウールをイオン交換水に浸して、10分以上加熱プレス成形している。この方法においては、大量の水を用いることから、加熱プレス成形時にこれを蒸発させるために大量のエネルギーが必要となる。また、このように大量の水を用いる場合には、プレス機の上下のプレート間で大きな温度差が発生する。すなわち、大量の水が下側のプレートに遍在してしまい、上側プレートは高温となるものの、下側プレートは100℃程度となる。これにより、上側プレートの高温にさらされた部分の繊維強度が劣化し、成形体の品質が安定しなくなる。
また、本件出願人は、バインダーとして特定の少量の水を用いた、真空断熱材用のグラスウール成形体の製造方法を、特許文献5及び特許文献6において提案した。ここでは、例えばスピンナー法によってグラスウールを製造する際に、スピンナーの小孔から噴出して堆積する前の空中を舞っている状態のグラスウールに霧状の水をかけることで、グラスウール表面に水分を付着させる。これにより、この水分がグラスウールを形成するガラス中に含まれる酸化ナトリウムを溶出させ、溶出した酸化ナトリウムは周囲の付着水に溶けて水酸化ナトリウムを生成し、この水酸化ナトリウムがグラスウールの主成分である二酸化珪素と容易に反応して珪酸ナトリウムを生成する。この珪酸ナトリウムは無機バインダーとしてよく知られる水ガラスであるので、バインダーを添加することなく繊維同士が結合させることができる。
特許文献5及び6では、成形前のグラスウールに少量の水を用いて、含水率が0.05〜10.0質量%となるようにし、これを250〜450℃の温度でプレス成形することを特定している。実施例においては、目付が1300g/mのグラスウールマットを含水率1.5質量%として2枚重ねにして、350℃で10分間加熱プレス成形し、厚さ20mmで密度125kg/mのグラスウール成形体を得ている。
これらの方法では、真空断熱材用のグラスウール成形体として好適なグラスウール成形体を得ることができるものの、グラスウールが本質的に断熱材であるために内部まで熱が伝わりにくく、少なくとも10分間の加熱プレス成形が必要であり、そのため生産性に問題があった。グラスウールの密度が高い場合や、成形後の厚さが大きい場合等のグラスウールに熱を掛けるのがさらに難しい場合には、成形時間が10分では足りず、さらに長い成形時間が要求される。その結果、これらの方法ではかなりのコストアップを招いていた。なお、成形時間が短い場合には、圧縮後の一定時間後にグラスウール成形体の厚みが大きくなって(戻って)しまう、いわゆる膨れによるハンドリング性の低下が問題となる。
特許第3580315号公報 特表2003−532845号公報 特許第3578172号公報 特開2004−011709号公報 特許第3712129号公報 特開2007−84971号公報
そこで、本発明は、ハンドリング性に優れた、バインダーを用いていないグラスウール成形体を、安定した品質でかつ生産性が高く、製造する方法を提供することを目的とする。
上記の通り、バインダーの代わりに水を用いる真空断熱材用のグラスウール成形体の製造方法においては、従来、グラスウールマットに、大量の水を含ませてプレス成形を行うか、又は少量の水のみを用いてプレス成形を行っていた。
しかし、本発明者らは、高密度で厚みのあるグラスウール成形体を得る場合には、適量の水のみを用いて成形することで、短時間のプレス成形でも戻り(膨れ)が少ない成形体が得られることを見出した。すなわち、本願発明では、適量の水が高密度のグラスウールに保持されて熱プレス時の水の遍在による問題を発生させず、かつ大量のエネルギー消費の問題を発生させない。また、熱プレス時に一定量の水蒸気が発生して、これが強力な伝熱媒体となることで、グラスウール成形体が厚み全体にわたって均一に加熱され、短時間のプレス成形でも戻り(膨れ)が少ない成形体を得ることができる。
すなわち、本発明は以下のとおりである。
[1] 含水率が5.0質量%超50%質量以下のグラスウールマットを熱プレス成形する工程を含む、密度150kg/m以上かつ厚み10mm以上を有するグラスウール成形体の製造方法。
[2] 前記含水率が、10.0質量%超である、[1]に記載のグラスウール成形体の製造方法。
[3] 前記熱プレス成形工程を、8分間以内で行う、[1]又は[2]に記載のグラスウール成形体の製造方法。
[4] 前記熱プレス成形工程を、250〜450℃の温度で行う、[1]〜[3]のいずれか一項に記載のグラスウール成形体の製造方法。
本発明の方法によれば、バインダーを用いていないグラスウール成形体を、安定した品質でかつ生産性が高く、製造することができる。本発明の方法により製造されたグラスウール成形体は、成形後の戻りが少ないため、真空断熱材の芯材として使用する際にカット性(寸法精度)およびハンドリング性が向上し袋への挿入が容易である。
グラスウール成形体を製造する本発明の方法では、含水率が5.0質量%超50%質量以下のグラスウールマットを熱プレス成形して、密度150kg/m以上かつ厚み10mm以上を有するグラスウール成形体を得る。ここで、本明細書においては、「グラスウール」とは、ガラス繊維を意味し、「グラスウールマット」とは、熱プレス成形をしていない集綿したグラスウールを意味し、そして「グラスウール成形体」とは、熱プレス成形をしたグラスウールマットをいう。グラスウール成形体は、ガラス繊維の交点部分が水ガラスなどの無機バインダーで接合された、3次元の骨組み構造体となっている場合がある。
グラスウールの繊維径は、1〜15μmであることが好ましく、2〜8μmであることがより好ましく、さらに好ましくは3〜5μmである。繊維径が1μm以上であれば繊維化に要するエネルギー原単位が好適であり、かつ繊維径が15μm以下では繊維化したときの熱伝導率が好適な範囲となる。グラスウールマットの目付は、500g/m以上、1000g/m以上、1500g/m以上、2000g/m以上、又は2500g/m以上である。目付が高いほど同じ厚さでは高密度となり、高密度であると、グラスウール成形体中で空気が細分化されるので、熱伝導率は小さくなり、すなわち熱プレス成形時に熱が内部まで伝わりにくくなる。
熱プレス成形時のグラスウールマットの含水率は、水を含まないグラスウールマットの質量に対する水の質量であり、5.0質量%以上、7.0質量%以上10.0質量%以上、10.0質量%超、又は15.0質量%以上であり、また50質量%以下、40質量%以下、30質量%以下、又は20質量%以下である。
水は、繊維化直後にグラスウールに付与してもよく、熱プレス成形直前にグラスウールマットに付与してもよい。また、両者を併用してもよい。水の付与は、例えばグラスウールマットの表面への水の噴霧、グラスウールマットの浸水及び圧搾等により行うことができる。
熱プレス成形時の加熱温度については、グラスウールマットをプレス成形する間は維持することが好ましく、さらには、グラスウールへの水が供給された後、熱プレス成形が終了するまでは維持されることが好ましい。この加熱温度は200℃以上、250℃以上、又は300℃以上であり、また550℃以下、500℃以下、450℃以下、又は400℃以下である。この範囲であれば、水とグラスウールとの表面反応が好適に起きて生産性が良好であり、かつ過熱による繊維強度の低下も起こりにくい。
熱プレス成形を行う時間は、10分未満、8分以内、7分以内、又は5分以内であり、また1分以上、2分以上、3分以上、又は4分以上である。この範囲であれば、生産性が高く、かつ成形後の戻りが発生しないため好ましい。
熱プレス成形後のグラスウール成形体の厚みは、プレス機のプレート幅を調整することによって、変えることができる。グラスウール成形体の厚みは、用途によって異なるが、例えば真空断熱材にグラスウール成形体を用いる場合には、その厚みは、5〜30mmであることが好ましく、さらに好ましくは10〜20mmである。グラスウール成形体の厚みが大きい場合には、真空断熱材に気体が流入しても体積が増加した分だけ内部の圧力が上がりにくいため好ましく、厚みが小さい場合には、取扱い性が容易となるため好ましい。
しかし、比較的厚みのあるグラスウール成形体を得ようとする場合には、熱プレス機のプレート間隔が広がってしまい、かつグラスウールが本質的に断熱材であるために、熱プレス成形時に熱が内部まで伝わりにくく、生産性が低くなる傾向にある。本発明の方法による効果が得られるグラスウール成形体の厚みは、10mm以上、10mm超、12mm以上、又15mm以上である。
熱プレス成形後のグラスウール成形体の密度は、用いるグラスウールマットの目付とグラスウール成形体の厚みによって変えることができるが、グラスウール成形体の密度が高い場合には、グラスウール成形体中で空気が細分化されるので、熱伝導率は小さくなり、すなわち熱プレス成形時に熱が内部まで伝わりにくくなる。本発明の方法によって生産性が向上するグラスウール成形体の密度は、150kg/m以上、170kg/m以上、200kg/m以上、220kg/m以上、250kg/m以上であり、通常用いられるグラスウール成形体の密度は、350kg/m以下又は300kg/m以下である。
様々な目付のグラスウールマットの両表面に水を噴霧し、表1に記載の条件で、各例について次の条件で加熱プレスを行い、グラスウール成形体を得た。これらを72時間放置した後に成形後の厚さを測定した。ただし、比較例1は成形後、24時間経過後の厚さである。試料(グラスウール成形体)のサイズは300×300mmとし、厚さはその中心位置で測定した。ここで、プレス機は、油圧プレス機(小林機械工業株式会社製、No.315905)を用いた。
Figure 2014210995
比較例1は、上記の特許文献5の実施例に記載のデータであり、24時間後の厚みは、成形後24時間後の密度(125kg/m)から計算した値である。
実施例1及び2と、比較例1及び2とを比較すると、密度が高く、含水率が高い場合には、5分のプレス時間であっても、72時間後に厚みの変化(膨れ率)を一定の範囲に抑えられることがわかる。実施例3をみると、密度が150kg/mで含水率が10質量%の場合には、8分のプレス時間で、戻り(膨れ)がなく品質の高いグラスウール成形体が得られることがわかる。また、実施例4及び5をみると含水率をさらに高くすれば、5分のプレス時間であっても、戻り(膨れ)のない品質の高いグラスウール成形体が得られることが分かる。
本発明の方法によって製造されたグラスウール成形体は、軽量性、断熱性、遮音性、吸音性等の機能を有し、かつ低コストであるため、建築用断熱材、自動車用断熱材、冷蔵庫、冷凍庫等の多分野で好適に用いられ、特に真空断熱材の用途において好適に用いられる。

Claims (4)

  1. 含水率が5.0質量%以上50%以下のグラスウールを熱プレス成形する工程を含む、密度150kg/m以上かつ厚み10mm以上を有するグラスウール成形体の製造方法。
  2. 前記含水率が10.0質量%超である、請求項1に記載のグラスウール成形体の製造方法。
  3. 前記熱プレス成形工程を、8分間以内で行う、請求項1又は2に記載のグラスウール成形体の製造方法。
  4. 前記熱プレス成形工程を、250〜450℃の温度で行う、請求項1〜3のいずれか一項に記載のグラスウール成形体の製造方法。
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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006342839A (ja) * 2005-06-07 2006-12-21 Mag:Kk グラスウール成形体の製造方法、グラスウール成形体及び真空断熱材
JP2007084971A (ja) * 2005-09-26 2007-04-05 Mag:Kk グラスウール成形体の製造方法
WO2007041821A1 (en) * 2005-10-07 2007-04-19 Graham Clifford Garner Vacuum heat insulator, and refrigerator, car, and building using vacuum heat insulator

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006342839A (ja) * 2005-06-07 2006-12-21 Mag:Kk グラスウール成形体の製造方法、グラスウール成形体及び真空断熱材
JP2007084971A (ja) * 2005-09-26 2007-04-05 Mag:Kk グラスウール成形体の製造方法
WO2007041821A1 (en) * 2005-10-07 2007-04-19 Graham Clifford Garner Vacuum heat insulator, and refrigerator, car, and building using vacuum heat insulator

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