JP2014127260A - Method of manufacturing solid electrolyte battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は集電箔間に少なくとも固体電解質及び電極を有する電池構造部材が積層された固体電解質電池の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing a solid electrolyte battery in which a battery structural member having at least a solid electrolyte and an electrode is laminated between current collecting foils.
近年、積層型電池に対する需要が高まっており、大量の積層型電池を効率よく短時間で製造する方法が求められている。積層型電池を効率よく製造する方法として、集電体間に、正電極、電解質及び負電極と、これらの電極及び電解質を覆う絶縁体からなる電池構造体が連続形成された薄肉で帯状の被切断体を製造し、この被切断体に切断刃を下降させることにより、積層型電池に積層される電池構造体を得る方法が考えられている。 In recent years, the demand for stacked batteries has increased, and a method for efficiently manufacturing a large number of stacked batteries in a short time is required. As a method for efficiently manufacturing a laminated battery, a thin, strip-shaped covering in which a battery structure composed of a positive electrode, an electrolyte, a negative electrode, and an insulator covering these electrodes and the electrolyte is continuously formed between current collectors. A method of obtaining a battery structure laminated on a laminated battery by manufacturing a cut body and lowering a cutting blade on the cut body has been considered.
しかしながら、被切断体の切断の際に、最初に切断される一方の集電箔が切断刃から押下力を受けて曲げ変形するおそれがある。そして、一方の集電箔が曲げ変形した状態で切断刃をさらに下降させると、一方の集電箔の曲げ部及び他方の集電箔が接触して、短絡を起こすおそれがある。 However, when cutting the object to be cut, one of the current collector foils that is cut first may be bent and deformed by receiving a pressing force from the cutting blade. When the cutting blade is further lowered in a state where one of the current collector foils is bent and deformed, the bent portion of the one current collector foil and the other current collector foil may come into contact with each other, thereby causing a short circuit.
ここで、切断刃による切断の際に積層型電池における短絡を防止する方法として、本切断に先立って集電箔を仮切断し、仮切断した切断面に絶縁処理を施す方法が開示されている(例えば、特許文献1参照)。 Here, as a method for preventing a short circuit in the laminated battery at the time of cutting with a cutting blade, a method is disclosed in which the current collector foil is temporarily cut prior to the main cutting and an insulating treatment is performed on the temporarily cut surface. (For example, refer to Patent Document 1).
しかしながら、特許文献1の方法では、端部変形による正極/負極間に短絡が生ずるというリスクがある。
However, in the method of
そこで、本願発明は、製造時に集電体間の短絡を防止して、効率良く積層型電池に積層される電池構造体を得る積層型固体電解質電池の製造方法を提供することを目的とする。 SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a stacked solid electrolyte battery that prevents a short circuit between current collectors during manufacturing and obtains a battery structure that is efficiently stacked on a stacked battery.
上記課題を解決するために、本願発明によれば、第1及び第2の集電箔間に少なくとも正電極、固体電解質及び負電極を有する積層体を、正電極側及び負電極側に配置された2つの切断刃のかみ合わせにより切断して電池構造体を得る、固体電解質電池の製造方法であって、前記2つの切断刃の刃面同士が電解質層内で接触することを特徴とする方法が提供される。 In order to solve the above problems, according to the present invention, a laminate having at least a positive electrode, a solid electrolyte, and a negative electrode is disposed between the first and second current collector foils on the positive electrode side and the negative electrode side. A method for manufacturing a solid electrolyte battery, wherein the battery structure is obtained by cutting by engaging two cutting blades, wherein the blade surfaces of the two cutting blades are in contact with each other in the electrolyte layer. Provided.
また、前記切断刃による切断に先立って、レーザを用いて集電箔を切断することが好ましい。 Prior to cutting with the cutting blade, it is preferable to cut the current collector foil using a laser.
本願発明によれば、被切断体を切断する際に2つの切断刃の刃面同士を電解質層内で接触させているため、集電箔同士が接触して短絡するリスクを低減することができる。 According to the present invention, since the blade surfaces of the two cutting blades are in contact with each other in the electrolyte layer when the object to be cut is cut, it is possible to reduce the risk that the current collector foils are in contact with each other and short-circuited. .
以下、本発明を図面を参照して説明する。ここでは、積層型電池としてのバイポーラ型電池の製造方法について説明する。ここで、図1は、本実施例のバイポーラ型電池の製造方法を有効に実施するための製造工程の概略図である。なお、図1では、説明を容易にするために連続電池構造体1における負極層13、固体電解質層14及び正極層15を露出させた状態で図示しているが(断面図)、実際には絶縁材料によって覆われている。
The present invention will be described below with reference to the drawings. Here, a method for manufacturing a bipolar battery as a stacked battery will be described. Here, FIG. 1 is a schematic view of a manufacturing process for effectively carrying out the bipolar battery manufacturing method of the present embodiment. In FIG. 1, for ease of explanation, the
本実施例のバイポーラ型電池の製造方法の概略構成は、集電箔(集電体)11、12間に、負極層13、固体電解質層14及び正極層15を積層して、これらの積層体の周囲を絶縁層6で覆った電池構造体2を集電箔11、12の平面方向に連続形成した連続電池構造体(被切断体)1を、所定位置(絶縁層6が形成された領域)で切断して、バイポーラ型電池に積層される電池構造体2を得るバイポーラ型電池の製造方法であり、連続電池構造体1を2つの切断刃37及び38で切断することを特徴としている。
The schematic structure of the bipolar battery manufacturing method of this example is that a
図1において、集電箔供給ローラ23には集電箔11が巻き回されており、集電箔供給ローラ23から送り出された集電箔11は、ガイドローラ24にガイドされながら、搬送コンベア25(搬送手段)の搬送面に進入し、矢印X方向に搬送される。搬送コンベア25は、無端回動式のベルトコンベアであり、不図示の搬送動作制御回路によって、駆動・停止が制御される。
In FIG. 1, the
図1のT1〜T8は、集電箔11上に形成される絶縁層6の停止位置を示しており、該搬送動作制御回路は、絶縁層6が停止位置T1〜T8にて所定時間停止されるように、搬送コンベア25を間欠駆動する。なお、隣接する各停止位置の間隔は、全て同じに設定されている。また、集電箔11の材料としては、アルミニウム箔、ステンレス箔、銅箔を例示できる。
T1 to T8 in FIG. 1 indicate the stop position of the
(ステップS101)
停止位置T1には、インクジェットヘッドで構成される第1の絶縁材供給部31が設けられており、この第1の絶縁材供給部31から噴射された絶縁材料によって集電箔11上に平面視矩形の下絶縁層6aが形成される。ここで、下絶縁層6aに用いられる材料としては、ポリエチレン、ポリセロ、ポリプロピレン、コーテッドポリエステル、ナイロン、コーテッドポリプロピレン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニリデン、ポリイミドを例示できる。なお、後述する中絶縁層6b及び上絶縁層6cについても、下絶縁層6aと同じ材料を使用することができる。また、第1の絶縁材供給部31によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて下絶縁層6aを形成してもよい。
(Step S101)
At the stop position T1, a first insulating
(ステップS102)
停止位置T2には、インクジェットヘッドで構成される第2の絶縁材供給部32が設けられており、第2の絶縁材供給部32から噴射された絶縁材料によって下絶縁層6a上に平面視矩形の中絶縁層6bが形成される。ここで、中絶縁層6bは、矢印X方向の寸法が下絶縁層6aよりも小さく設定されており、下絶縁層6aの上面における左右(矢印X方向)両側の領域は、中絶縁層6bが形成されていない中絶縁層非形成領域61aとなっている。なお、第2の絶縁材供給部32によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて中絶縁層6aを形成してもよい。
(Step S102)
The stop position T2 is provided with a second insulating
(ステップS103)
停止位置T2とT3との間には、インクジェットヘッドで構成される正極層供給部33が矢印X1方向に往復移動可能に設けられており、この正極層供給部33から噴射された正極層材料によって、停止位置T2及びT3にてそれぞれ停止している下絶縁層6a間の集電箔11上に平面視矩形の正極層15を形成する。ここで、正極層15に用いられる正極活物質としては、スピネルLiMn2O4、溶液系のリチウムイオン電池で使用される遷移金属とリチイウムの複合酸化物を例示できる。具体的には、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物を例示できる。この他、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなどを使用することもできる。また、正極活物質にポリマー、重合開始剤、導電助剤、溶媒を混合してもよい。なお、正極層供給部33によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて正極層15を形成してもよい。
(Step S103)
Between the stop positions T2 and T3, a positive electrode
(ステップS104)
停止位置T3とT4との間には、インクジェットヘッドで構成される電解質層供給部34が矢印X2方向に往復移動可能に設けられており、この電解質層供給部34から噴射された電解質材料によって、停止位置T3及びT4にそれぞれ停止している下絶縁層6aの中絶縁層非形成領域61aと正極層15上に平面視矩形の固体電解質層14が形成される。ここで、固体電解質層14のイオン導電性物質としては、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシドを例示できる。粉末状のイオン導電性物質に粘性バインダーを混合することもできる。この粘性バインダーとしては、ポリビニールアルコール(PVA)、メチルセルロース、ニトロセルロース、エチルセルロースを例示できる。このように粘性バインダーを混合することにより、固体電解質層14の強度を増すことができる。なお、電解質層供給部34によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて固体電解質層14を形成してもよい。
(Step S104)
Between the stop positions T3 and T4, an electrolyte
(ステップS105)
停止位置T5には、インクジェットヘッドで構成される第3の絶縁材供給部35が設けられており、第3の絶縁材供給部35から噴射された絶縁材料によって中絶縁層6b上に平面視矩形状の上絶縁層6cが形成される。ここで、上絶縁層6cの矢印X方向の寸法は、中絶縁層6bよりも大きく、下絶縁層6aと同じに設定されている。したがって、上絶縁層6cは、停止位置T4、T5間及び停止位置T5、T6間で停止している固定電解質層14上にも部分的に形成されている。なお、第3の絶縁材供給部35によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて上絶縁層6cを形成してもよい。
(Step S105)
At the stop position T5, a third insulating
(ステップS106)
停止位置T5とT6との間には、インクジェットヘッドで構成される負極層供給部36が矢印X3方向に往復移動可能に設けられており、この負極層供給部36から噴射された負極層材料によって、停止位置T2及びT3にてそれぞれ停止している上絶縁層6c間の固体電解質層14上に負極層13が形成される。ここで、負極層13を構成する負極活物質としては、遷移金属酸化物、遷移金属とリチウムの複合酸化物、チタンの酸化物、チタンとリチウムとの複合酸化物を例示できる。また、負極活物質にポリマー、重合開始剤、導電助剤、溶媒を混合して負極層13の材料としてもよい。なお、負極層供給部36によるインクジェット方式に代えて、スプレー印刷、静電噴霧、スパッタリングを用いて負極層13を形成してもよい。
(Step S106)
Between the stop positions T5 and T6, a negative electrode
(ステップS107)
停止位置T6とT7との間には、集電箔12を巻き回した集電箔供給ローラ26が設けられており、集電箔供給ローラ26から送り出された集電箔12は、ガイドローラ27を介して、負極層13及び上絶縁層6c上に供給される。負極層13及び上絶縁層6c上に集電箔12が供給されることにより、連続電池構造体1が製造され、この連続電池構造体1は停止位置T6からT7に移動しながら、押圧ローラ28、29に押圧される。集電箔12の材料は、集電箔11と同じである。
(Step S107)
Between the stop positions T6 and T7, a current collector
(ステップS108)
停止位置T8には、連続電池構造体1から電池構造体2を切り離すための切断を行う切断部21が設けられている。この切断部21は、不図示の昇降装置によって2つの切断刃37及び38が昇降駆動され、連続電池構造体1が停止(搬送コンベア25が停止)しているときに昇降して、噛み合い、連続電池構造体1を切断する。
(Step S108)
At the stop position T8, a cutting
ここで、2つの切断刃による連続電池構造体1の切断を図2において詳細に説明する。停止位置T8において、連続電池構造体1が停止すると、2つの切断刃37及び38が昇降駆動され昇降して、噛み合い、連続電池構造体1を切断する。この際、2つの切断刃37及び38は、刃面同士が電解質層14内で接触するよう制御されている。なお、図1では、連続電池構造体1の1箇所のみで切断を行っているが、図2に示すように、連続電池構造体1の上下面を押さえ冶具39で支え、両側から切断してもよい。
Here, the cutting | disconnection of the
この切断刃による切断を行う前に、図3に示すように、レーザ光40により集電箔11及び12のみを裁断し、次いで切断刃37及び38により、上記のように切断を行うことが好ましい。ここで、高エネルギーのレーザ光で金属性の集電箔を溶断する場合、溶断金属部分が塊状になり、電池構造によっては短絡を起こす要因となるため、最小限のエネルギーで金属集電箔を裁断することが好ましい。レーザ光としては、金属箔、セラミック(活物質、電解質)に対して吸収係数が高く、高出力化が可能な炭酸ガスレーザやYAGレーザを用いることが好ましい。このように、電極端部の変形がしにくいレーザ光で集電箔をあらかじめ裁断しておくことにより、短絡を確実に防止することができる。
Before performing cutting with this cutting blade, it is preferable to cut only the current collector foils 11 and 12 with a
最後に、連続電池構造体1の端部を、絶縁材料、例えば下絶縁層6aに用いられる樹脂により絶縁処理される。そして切断された各電池構造体2は順次積層され、不図示のプレス装置でプレスされることにより、バイポーラ型電池が製造される。
Finally, the end portion of the
上述の実施例では、集電箔11、12を同じ金属で構成したが、本願発明は、集電箔11、12を異なる金属で構成したバイポーラ型ではない積層型電池にも適用することができる。また、絶縁層6が無く、集電箔11、12間に負極層13、固体電解質層14及び正極層15が連続形成された連続電池構造体(被切断体)を所定の位置で切断する方法にも本願発明は適用することができる。この場合、切断後に、負極層13、固体電解質層14及び正極層15を絶縁層で覆うことが好ましい。さらに、実施例では連続電池構造体1を切断しているが、本発明の方法は、中型、大型サイズの電池構造体から、電池設計の任意の所望電池サイズに裁断する場合にも用いることができる。
In the above embodiment, the current collector foils 11 and 12 are made of the same metal. However, the present invention can also be applied to a non-bipolar stacked battery in which the current collector foils 11 and 12 are made of different metals. . Also, a method of cutting a continuous battery structure (a body to be cut) in which the insulating
1 連続電池構造体
2 電池構造体
6 絶縁層
T1〜T9 停止位置
11、12 集電箔
13 負極層
14 固体電解質層
15 正極層
21 切断部
23、26 集電箔供給ローラ
24、27 ガイドローラ
25 搬送コンベア
28、29 押圧ローラ
31 第1の絶縁材供給部
32 第2の絶縁材供給部
33 正極層供給部
34 電解質層供給部
35 第3の絶縁材供給部
36 負極層供給部
37、38 切断刃
39 押さえ冶具
40 レーザ光
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