JP2014096241A - Transparent conductive sheet and touch panel - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、パターンの映り込み（骨見え）を有効に防止できる透明導電性シート及びそれを備えたタッチパネル（例えば、静電容量方式タッチパネル）に関する。 The present invention relates to a transparent conductive sheet that can effectively prevent pattern reflection (bone appearance) and a touch panel (for example, a capacitive touch panel) including the same.
タッチパネル（座標入力装置）をディスプレイと一体化した表示装置が、ＡＴＭ（現金自動受払機）、商品管理、案内表示、娯楽機器、モバイル機器などで広く使用されている。タッチパネルは、位置検出の方法により、光学方式、超音波方式、静電容量方式、抵抗膜方式などに分類できる。これらの方式のうち、機能性に優れる点から、ＩＴＯグリッド方式を採用する静電容量方式タッチパネルが、タブレット端末、スマートフォンなどで採用されて脚光を浴びている。 A display device in which a touch panel (coordinate input device) is integrated with a display is widely used in ATM (automatic cash dispenser), merchandise management, guidance display, entertainment device, mobile device and the like. The touch panel can be classified into an optical method, an ultrasonic method, a capacitance method, a resistance film method, and the like according to a position detection method. Among these methods, a capacitive touch panel adopting an ITO grid method has been spotlighted by being adopted in tablet terminals, smartphones and the like because of its excellent functionality.
ＩＴＯグリッド方式では、透明基板の上にパターン化されたＩＴＯ（酸化インジウム−酸化錫系複合酸化物）膜が形成されている。ＩＴＯ膜は透明基板に比べて屈折率が高いため、パターン部及び非パターン部で光透過性に差が発生し、近年の精細な表示装置では、ＩＴＯ膜によるパターンの映り込みが生じ、視認性を低下させる。このようなパターンの映り込みを防止するため、種々の透明導電性フィルムが提案されている。 In the ITO grid method, a patterned ITO (indium oxide-tin oxide composite oxide) film is formed on a transparent substrate. Since the ITO film has a higher refractive index than the transparent substrate, there is a difference in light transmission between the pattern part and the non-pattern part. In recent fine display devices, the reflection of the pattern by the ITO film occurs and the visibility is high. Reduce. In order to prevent the reflection of such a pattern, various transparent conductive films have been proposed.
例えば、特許第４６６１９９５号公報（特許文献１）には、透明プラスチックフィルムからなる基材上に、高屈折率層、低屈折率層及び透明導電性薄膜層をこの順に積層した積層フィルムであって、高屈折率層の屈折率が１．７０〜２．５０、膜厚が４〜２０ｎｍであり、低屈折率層の屈折率が１．３０〜１．６０、膜厚が２０〜５０ｎｍであり、透明導電性薄膜層は、所定のインジウム−スズ複合酸化物薄膜からなる透明導電性積層フィルムが開示されている。この文献には、高屈折率層との密着性、耐薬品性、オリゴマーなどの低分子量物の析出防止の点から、基材には硬化物層を設けてもよいことが記載されており、硬化物層の厚みが０．１〜１５μｍ程度であることも記載されている。しかし、この文献には、硬化物層の屈折率について何ら記載されていない。 For example, Japanese Patent No. 4661995 (Patent Document 1) discloses a laminated film in which a high refractive index layer, a low refractive index layer, and a transparent conductive thin film layer are laminated in this order on a substrate made of a transparent plastic film. The refractive index of the high refractive index layer is 1.70 to 2.50, the film thickness is 4 to 20 nm, the refractive index of the low refractive index layer is 1.30 to 1.60, and the film thickness is 20 to 50 nm. As the transparent conductive thin film layer, a transparent conductive laminated film made of a predetermined indium-tin composite oxide thin film is disclosed. This document describes that a hardened material layer may be provided on the base material in terms of adhesion to a high refractive index layer, chemical resistance, and prevention of precipitation of low molecular weight substances such as oligomers, It is also described that the thickness of the cured product layer is about 0.1 to 15 μm. However, this document does not describe any refractive index of the cured product layer.
特開２０１１−１３４４８２号公報（特許文献２）には、表面のパターン部が、透明基材フィルムの表面から順に、ハードコート層、高屈折率層、低屈折率層、ＩＴＯ層が積層されており、表面の非パターン部が、透明基材フィルムの表面から順に、ハードコート層、高屈折率層が積層されており、裏面に機能層が形成されてなるエッチング加工された透明導電性フィルムが開示されている。この文献の実施例では、ハードコート層用塗液を、乾燥膜厚が４μｍになるように塗布した例が記載されている。しかし、この文献には、ハードコート層の屈折率について何ら記載されていない。 In JP 2011-134482 A (Patent Document 2), a hard coat layer, a high refractive index layer, a low refractive index layer, and an ITO layer are laminated in order from the surface of the transparent base film. A transparent non-patterned portion of the surface is formed by laminating a hard coat layer and a high refractive index layer in order from the surface of the transparent substrate film, and an etched transparent conductive film in which a functional layer is formed on the back surface. It is disclosed. In the example of this document, an example in which a hard coat layer coating solution is applied so as to have a dry film thickness of 4 μm is described. However, this document does not describe any refractive index of the hard coat layer.
特開２０１１−１９４６７９号公報（特許文献３）には、透明基材の一方の面又は両方の面に、金属酸化物層、酸化ケイ素層及び酸化インジウム・スズ層、粘着剤層を透明基材側から順に設けてなる透明導電性積層体であって、酸化インジウム・スズ層が導電性パターン領域及び非導電性パターン領域からなり、金属酸化物層の屈折率が１．７〜２．６であり、光学膜厚が１２〜３５ｎｍであり、酸化ケイ素層の屈折率が１．３〜１．５であり、光学膜厚が７０〜１１０ｎｍであり、酸化インジウム・スズ層の光学膜厚が３０〜６５ｎｍであり、粘着剤層が所定の厚みである透明導電性積層体が開示されている。この文献には、透明基材と金属酸化物層との間にハードコート層を挿入できることが記載されている。 In JP 2011-194679 A (Patent Document 3), a transparent base material is provided with a metal oxide layer, a silicon oxide layer, an indium tin oxide layer, and an adhesive layer on one or both sides of the transparent base material. A transparent conductive laminate formed in order from the side, wherein the indium tin oxide layer is composed of a conductive pattern region and a non-conductive pattern region, and the refractive index of the metal oxide layer is 1.7 to 2.6. Yes, the optical film thickness is 12 to 35 nm, the refractive index of the silicon oxide layer is 1.3 to 1.5, the optical film thickness is 70 to 110 nm, and the optical film thickness of the indium tin layer is 30. A transparent conductive laminate having a thickness of ˜65 nm and a pressure-sensitive adhesive layer having a predetermined thickness is disclosed. This document describes that a hard coat layer can be inserted between the transparent substrate and the metal oxide layer.
しかし、特許文献１〜３の透明導電性フィルムは、パターンの映り込みを有効に防止できず、視認性が十分ではない。 However, the transparent conductive films of Patent Documents 1 to 3 cannot effectively prevent pattern reflection, and the visibility is not sufficient.
なお、波長５５０ｎｍの入射光の反射率が低減された透明導電性フィルムとして、特開２０１０−２７５６７号公報（特許文献４）には、透明フィルム基材の一方の面に、透明フィルム基材の側から第１透明誘電体層、第２透明誘電体層、第３透明誘電体層及び透明導電層がこの順に形成されている透明導電性フィルムであって、透明フィルム基材の屈折率をｎｆ、第１透明誘電体層の屈折率をｎ１、第２透明誘電体層の屈折率をｎ２、第３透明誘電体層の屈折率をｎ３、透明導電層の屈折率をｎ４としたとき、ｎ３≦ｎ１＜ｎｆ＜ｎ４＜ｎ２の関係を満たし、第１透明誘電体層の厚みが１１０〜４００ｎｍであり、第２透明誘電体層の厚みが１５〜６５ｎｍであり、第３透明誘電体層の厚みが４０〜１００ｎｍであり、透明導電層の厚みが１５〜３０ｎｍである透明導電性フィルムが開示されている。しかし、この文献には、パターンの映り込み性について何ら記載されていない。 In addition, as a transparent conductive film in which the reflectance of incident light having a wavelength of 550 nm is reduced, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-27567 (Patent Document 4) describes a transparent film substrate on one surface. A transparent conductive film in which a first transparent dielectric layer, a second transparent dielectric layer, a third transparent dielectric layer, and a transparent conductive layer are formed in this order from the side, and the refractive index of the transparent film substrate is nf When the refractive index of the first transparent dielectric layer is n1, the refractive index of the second transparent dielectric layer is n2, the refractive index of the third transparent dielectric layer is n3, and the refractive index of the transparent conductive layer is n4, n3 ≦ n1 <nf <n4 <n2 is satisfied, the thickness of the first transparent dielectric layer is 110 to 400 nm, the thickness of the second transparent dielectric layer is 15 to 65 nm, The thickness is 40 to 100 nm, and the thickness of the transparent conductive layer is The transparent conductive film is 5~30nm is disclosed. However, this document does not describe any pattern reflection.
従って、本発明の目的は、パターンの映り込みを有効に防止できる透明導電性シート及びそれを備えたタッチパネルを提供することにある。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a transparent conductive sheet capable of effectively preventing pattern reflection and a touch panel including the same.
本発明の他の目的は、表面抵抗が小さい透明導電性シート及びそれを備えたタッチパネルを提供することにある。 Another object of the present invention is to provide a transparent conductive sheet having a low surface resistance and a touch panel including the same.
本発明者らは、前記課題を達成するため鋭意検討した結果、透明基板（又は透明基材）の少なくとも一方の面に、接着層（第１の光学調整層、光学接着層）、高屈折率層（第２の光学調整層）、低屈折率層（第３の光学調整層）、パターン化された透明導電層をこの順に有する透明導電性シートにおいて、透明基板の屈折率ｎ０よりも接着層の屈折率ｎ１を大きくすると、パターンの映り込みを抑制でき、視認性を向上できることを見いだし、本発明を完成した。 As a result of intensive studies to achieve the above-mentioned problems, the present inventors have found that at least one surface of the transparent substrate (or transparent base material) has an adhesive layer (first optical adjustment layer, optical adhesive layer), high refractive index. In a transparent conductive sheet having a layer (second optical adjustment layer), a low refractive index layer (third optical adjustment layer), and a patterned transparent conductive layer in this order, the adhesive layer is higher than the refractive index n0 of the transparent substrate. The inventors have found that increasing the refractive index n1 of the film can suppress the reflection of the pattern and improve the visibility, thereby completing the present invention.
より詳細には、特許文献４に記載のように、通常、透明基板としてポリエチレンテレフタレートフィルムが利用されるが、透明基板に第１に接するのは易接着層であり、易接着層としては屈折率がポリエチレンテレフタレートフィルムより小さい１．６０近辺のものが用いられている。このように、ｎ１＜ｎ０から出発して好適な層構成を見出すのではなく、本発明では、敢えてｎ１＞ｎ０から出発して層構成を検討した結果、性能的にもコスト的にもパターンの映り込みに対して好適な層構成を見いだした。 More specifically, as described in Patent Document 4, a polyethylene terephthalate film is usually used as a transparent substrate, but it is the easy adhesion layer that first contacts the transparent substrate, and the refractive index as the easy adhesion layer. In the vicinity of 1.60, which is smaller than the polyethylene terephthalate film. Thus, instead of finding a suitable layer structure starting from n1 <n0, the present invention dared to start with n1> n0 and as a result of studying the layer structure, the pattern of both performance and cost We found a suitable layer structure for reflection.
すなわち、本発明の透明導電性シートは、透明基板（又は透明基材）と、この透明基板の少なくとも一方の面に、前記透明基板側から順に、接着層（第１の光学調整層、光学接着層）と、高屈折率層（第２の光学調整層）と、低屈折率層（第３の光学調整層）と、パターン化された透明導電層とを有する。透明基板の屈折率をｎ０、接着層の屈折率をｎ１としたとき、ｎ０＜ｎ１の関係を満たす。 That is, the transparent conductive sheet of the present invention comprises a transparent substrate (or a transparent base material) and an adhesive layer (first optical adjustment layer, optical adhesion) in order from the transparent substrate side on at least one surface of the transparent substrate. Layer), a high refractive index layer (second optical adjustment layer), a low refractive index layer (third optical adjustment layer), and a patterned transparent conductive layer. When the refractive index of the transparent substrate is n0 and the refractive index of the adhesive layer is n1, the relationship of n0 <n1 is satisfied.
高屈折率層の屈折率をｎ２、低屈折率層の屈折率をｎ３、透明導電層の屈折率をｎ４としたとき、ｎ３＜ｎ０＜ｎ１＜ｎ２＜ｎ４の関係を満たしていてもよい。本発明では特許文献４（ｎ３≦ｎ１＜ｎ０＜ｎ４＜ｎ２）のように透明導電層の屈折率ｎ４よりも高屈折率層の屈折率ｎ２を大きくする必要がないため、高価な無機酸化物層をスパッタリングのような高コストの方法で形成する必要がなく、安価な有機薄膜や有機薄膜にごく微量の屈折率向上剤を添加した層を用いることができ、コスト的にも性能的にも優れている。 When the refractive index of the high refractive index layer is n2, the refractive index of the low refractive index layer is n3, and the refractive index of the transparent conductive layer is n4, the relationship of n3 <n0 <n1 <n2 <n4 may be satisfied. In the present invention, it is not necessary to make the refractive index n2 of the high refractive index layer larger than the refractive index n4 of the transparent conductive layer as in Patent Document 4 (n3 ≦ n1 <n0 <n4 <n2). It is not necessary to form the layer by a high-cost method such as sputtering, and an inexpensive organic thin film or a layer obtained by adding a very small amount of a refractive index improver to an organic thin film can be used. Are better.
透明基板の屈折率ｎ０は１．４〜１．７１程度、接着層の屈折率ｎ１は１．４５〜１．７２程度、高屈折率層の屈折率ｎ２は１．６〜２程度、低屈折率層の屈折率ｎ３は１．３〜１．７程度、透明導電層の屈折率ｎ４は１．７５〜２．１程度であってもよい。 The refractive index n0 of the transparent substrate is about 1.4 to 1.71, the refractive index n1 of the adhesive layer is about 1.45 to 1.72, the refractive index n2 of the high refractive index layer is about 1.6 to 2, and low refraction. The refractive index n3 of the refractive index layer may be about 1.3 to 1.7, and the refractive index n4 of the transparent conductive layer may be about 1.75 to 2.1.
接着層の厚みｄ１は５０〜１５０ｎｍ程度、高屈折率層の厚みｄ２は２０〜１２０ｎｍ程度、低屈折率層の厚みｄ３は１０〜３０ｎｍ程度、透明導電層の厚みｄ４は１０〜３０ｎｍ程度であってもよい。 The thickness d1 of the adhesive layer is about 50 to 150 nm, the thickness d2 of the high refractive index layer is about 20 to 120 nm, the thickness d3 of the low refractive index layer is about 10 to 30 nm, and the thickness d4 of the transparent conductive layer is about 10 to 30 nm. May be.
透明基板は、ポリエステル、アクリル樹脂及び環状ポリオレフィンから選択された少なくとも一種を含むプラスチックフィルムであってもよい。 The transparent substrate may be a plastic film containing at least one selected from polyester, acrylic resin and cyclic polyolefin.
透明基板の種類と、接着層、高屈折率層、低屈折率層の屈折率及び厚みとの組み合わせとしては、代表的には下記（１）〜（３）の組み合わせが挙げられる。
（１）透明基板が２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムであり、接着層の屈折率ｎ１が１．６６〜１．７２、厚みｄ１が７０〜１２０ｎｍであり、高屈折率層の屈折率ｎ２が１．７５〜１．９、厚みｄ２が３０〜７０ｎｍであり、低屈折率層の屈折率ｎ３が１．３８〜１．５、厚みｄ３が１０〜３０ｎｍである組み合わせ
（２）透明基板が環状ポリオレフィンフィルムであり、接着層の屈折率ｎ１が１．５４〜１．６、厚みｄ１が７０〜１１０ｎｍであり、高屈折率層の屈折率ｎ２が１．７〜１．８５、厚みｄ２が５０〜１００ｎｍであり、低屈折率層の屈折率ｎ３が１．４２〜１．７、厚みｄ３が１０〜３０ｎｍである組み合わせ
（３）透明基板がアクリル樹脂フィルムであり、接着層の屈折率ｎ１が１．５〜１．５６、厚みｄ１が７０〜１１０ｎｍであり、高屈折率層の屈折率ｎ２が１．６８〜１．８３、厚みｄ２が５０〜１００ｎｍであり、低屈折率層の屈折率ｎ３が１．４２〜１．７、厚みｄ３が１０〜３０ｎｍである組み合わせ。
Typical combinations of the type of transparent substrate and the refractive index and thickness of the adhesive layer, high refractive index layer, and low refractive index layer include the following combinations (1) to (3).
(1) The transparent substrate is a biaxially stretched polyethylene terephthalate film, the refractive index n1 of the adhesive layer is 1.66 to 1.72, the thickness d1 is 70 to 120 nm, and the refractive index n2 of the high refractive index layer is 1. Combination of 75 to 1.9, thickness d2 of 30 to 70 nm, low refractive index layer refractive index n3 of 1.38 to 1.5, and thickness d3 of 10 to 30 nm (2) transparent substrate is a cyclic polyolefin film The refractive index n1 of the adhesive layer is 1.54 to 1.6, the thickness d1 is 70 to 110 nm, the refractive index n2 of the high refractive index layer is 1.7 to 1.85, and the thickness d2 is 50 to 100 nm. A combination in which the refractive index n3 of the low refractive index layer is 1.42 to 1.7 and the thickness d3 is 10 to 30 nm (3) The transparent substrate is an acrylic resin film, and the refractive index n1 of the adhesive layer is 1. 5 to 1.56, thickness d1 The refractive index n2 of the high refractive index layer is 1.68 to 1.83, the thickness d2 is 50 to 100 nm, the refractive index n3 of the low refractive index layer is 1.42 to 1.7, and the thickness is 70 to 110 nm. A combination in which d3 is 10 to 30 nm.
本発明は、上記透明導電性シートを電極板として備えたタッチパネルを包含する。 The present invention includes a touch panel provided with the transparent conductive sheet as an electrode plate.
本発明では、透明基板の少なくとも一方の面が、接着層、高屈折率層、低屈折率層、パターン化された透明導電層をこの順に備えており、接着層が特定の屈折率及び厚みを有するため、パターンの映り込みを有効に防止できる。また、本発明では、他の層の屈折率や厚みを調整することにより、更に視認性を向上できる。本発明では、表面抵抗を低減でき、大画面の表示装置（タッチパネル付き表示装置など）の用途にも適している。 In the present invention, at least one surface of the transparent substrate includes an adhesive layer, a high refractive index layer, a low refractive index layer, and a patterned transparent conductive layer in this order, and the adhesive layer has a specific refractive index and thickness. Therefore, reflection of the pattern can be effectively prevented. Moreover, in this invention, visibility can further be improved by adjusting the refractive index and thickness of another layer. In the present invention, the surface resistance can be reduced, and the present invention is suitable for use in a large-screen display device (such as a display device with a touch panel).
本発明の透明導電性シートは、透明基板（又は透明基材）と、この透明基板の少なくとも一方の面に、透明基板側から順に、接着層（第１の光学調整層、光学接着層）と高屈折率層（第２の光学調整層）と低屈折率層（第３の光学調整層）とパターン化された透明導電層とを備えている。換言すれば、透明導電性シートは、透明基板の少なくとも一方の面にパターン部と非パターン部とを有しており、パターン部は、透明基板側から順に、接着層と高屈折率層と低屈折率層と透明導電層とを有しており、非パターン部は、透明基板側から順に、接着層と高屈折率層と低屈折率層とを有している。 The transparent conductive sheet of the present invention includes a transparent substrate (or a transparent base material), and an adhesive layer (first optical adjustment layer, optical adhesive layer) on at least one surface of the transparent substrate in order from the transparent substrate side. A high refractive index layer (second optical adjustment layer), a low refractive index layer (third optical adjustment layer), and a patterned transparent conductive layer are provided. In other words, the transparent conductive sheet has a pattern part and a non-pattern part on at least one surface of the transparent substrate, and the pattern part has an adhesive layer, a high refractive index layer, and a low refractive index layer sequentially from the transparent substrate side. It has a refractive index layer and a transparent conductive layer, and the non-pattern part has an adhesive layer, a high refractive index layer, and a low refractive index layer in order from the transparent substrate side.
（透明基板）
透明基板（又は透明基材）は、例えば、強度の点から、ガラス板であってもよいが、可撓性及び軽量性の点から、プラスチックフィルムであるのが好ましい。前記フィルムを構成するプラスチックとしては、例えば、アクリル樹脂（ポリメタクリル酸メチルなど）、ビニルアルコール樹脂（ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体など）、環状ポリオレフィン（ノルボルネン類の共重合体など）、脂肪族又は芳香族ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリＣ２−４アルキレンＣ６−１０アリレートなど）、ポリカーボネート、脂肪族ポリアミド、セルロースアシレート（セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネートなど）、これらの組み合わせなどが例示できる。前記プラスチックのうち、ポリエステル、アクリル樹脂及び環状ポリオレフィンから選択された少なくとも一種が汎用される。前記フィルムは、必要に応じて、添加剤、例えば、安定化剤（酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐光安定剤、耐熱安定剤など）、結晶核剤、可塑剤、帯電防止剤などを含んでいてもよい。前記フィルムは、一軸又は二軸延伸フィルムであってもよい。
(Transparent substrate)
The transparent substrate (or transparent substrate) may be, for example, a glass plate from the viewpoint of strength, but is preferably a plastic film from the viewpoint of flexibility and lightness. Examples of the plastic constituting the film include acrylic resins (such as polymethyl methacrylate), vinyl alcohol resins (such as polyvinyl alcohol and ethylene-vinyl alcohol copolymers), cyclic polyolefins (such as norbornene copolymers), Aliphatic or aromatic polyester (poly C 2-4 alkylene C 6-10 arylate such as polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN)), polycarbonate, aliphatic polyamide, cellulose acylate (cellulose acetate, cellulose acetate) Propionate etc.), these combinations, etc. can be illustrated. Of the plastics, at least one selected from polyester, acrylic resin and cyclic polyolefin is generally used. The film contains additives such as stabilizers (antioxidants, ultraviolet absorbers, light-resistant stabilizers, heat-resistant stabilizers, etc.), crystal nucleating agents, plasticizers, antistatic agents and the like as necessary. May be. The film may be a uniaxial or biaxially stretched film.
透明基板の屈折率ｎ０は、１．４〜１．７１程度の範囲から選択でき、例えば、１．４〜１．７、好ましくは１．４５〜１．６８（例えば、１．５〜１．６６）程度である。 The refractive index n0 of the transparent substrate can be selected from a range of about 1.4 to 1.71, for example, 1.4 to 1.7, preferably 1.45 to 1.68 (for example, 1.5 to 1.68). 66) or so.
透明基板の厚みは、例えば、５０〜１０００μｍ、好ましくは７０〜５００μｍ、さらに好ましくは１００〜２００μｍ程度である。 The thickness of the transparent substrate is, for example, about 50 to 1000 μm, preferably about 70 to 500 μm, and more preferably about 100 to 200 μm.
（接着層）
接着層（第１の光学調整層、光学接着層）は、透明基板と高屈折率層とを接着するための機能を有している。市販の透明基板（ＰＥＴフィルムなど）には易接着層を備えている場合があるが、このような易接着層はパターンの可視性を低減することが困難である。本発明では、下記のように屈折率及び厚みを最適化しているため、パターンの可視性を顕著に低減できる。
(Adhesive layer)
The adhesive layer (first optical adjustment layer, optical adhesive layer) has a function for adhering the transparent substrate and the high refractive index layer. A commercially available transparent substrate (PET film or the like) may have an easy-adhesion layer, but such an easy-adhesion layer is difficult to reduce pattern visibility. In the present invention, since the refractive index and thickness are optimized as described below, the visibility of the pattern can be significantly reduced.
接着層の屈折率ｎ１は、透明基板の屈折率ｎ０よりも大きいことを特色としている。屈折率ｎ１は、透明基板の種類にもよるが、１．４５〜１．７２程度の範囲から選択でき、例えば、１．４８〜１．７２、好ましくは１．５〜１．７１程度である。屈折率ｎ１と屈折率ｎ０との差（ｎ１−ｎ０）は、例えば、０．１以下、好ましくは０．００５〜０．０８、さらに好ましくは０．００７〜０．０７（例えば、０．０１〜０．０５）程度である。 The refractive index n1 of the adhesive layer is characterized by being larger than the refractive index n0 of the transparent substrate. Although the refractive index n1 depends on the type of the transparent substrate, it can be selected from a range of about 1.45 to 1.72, for example, about 1.48 to 1.72, preferably about 1.5 to 1.71. . The difference (n1−n0) between the refractive index n1 and the refractive index n0 is, for example, 0.1 or less, preferably 0.005 to 0.08, more preferably 0.007 to 0.07 (for example, 0.01 ~ 0.05).
接着層の厚みｄ１は、５０〜１５０ｎｍの範囲から選択でき、例えば、５５〜１４５ｎｍ、好ましくは６０〜１４０ｎｍ程度である。厚みが小さすぎても、逆に大きすぎてもパターンの映り込みを防止するのが困難になる。 The thickness d1 of the adhesive layer can be selected from the range of 50 to 150 nm, for example, about 55 to 145 nm, preferably about 60 to 140 nm. If the thickness is too small or too large, it is difficult to prevent the reflection of the pattern.
接着層は、上記屈折率及び厚みを有する限り特に制限されず、例えば、硬化性樹脂及び熱可塑性ポリマーを含む硬化性組成物の硬化物で構成してもよい。 The adhesive layer is not particularly limited as long as it has the above refractive index and thickness, and may be composed of a cured product of a curable composition containing a curable resin and a thermoplastic polymer, for example.
硬化性樹脂（モノマー、オリゴマー又はプレポリマー）としては、熱線や活性エネルギー線（紫外線や電子線など）などにより硬化又は架橋可能である限り特に制限されない。硬化性樹脂（光硬化性樹脂など）は、通常、重合性基（ビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基など）を有している。 The curable resin (monomer, oligomer or prepolymer) is not particularly limited as long as it can be cured or cross-linked by heat rays or active energy rays (ultraviolet rays, electron beams, etc.). The curable resin (such as a photocurable resin) usually has a polymerizable group (such as a vinyl group, an allyl group, or a (meth) acryloyl group).
モノマーとしては、単官能モノマー［例えば、アルキル（メタ）アクリレート、シクロアルキル（メタ）アクリレート、橋架環式（メタ）アクリレート（イソボルニル（メタ）アクリレートなど）、グリシジル（メタ）アクリレート、ビニルエステル（酢酸ビニルなど）、ビニルピロリドンなど］、２官能モノマー［例えば、アリル（メタ）アクリレート、アルキレングリコールジ（メタ）アクリレート（エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレートなどのＣ２−６アルキレングリコールジ（メタ）アクリレートなど）、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート（ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリオキシテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレートなどのポリＣ２−６アルキレングリコールジ（メタ）アクリレートなど）、橋架環式ジ（メタ）アクリレート（トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレートなど）など］、３個以上の重合性基を有する多官能モノマー［３価以上の多価アルコール又はそのＣ２−４アルキレンオキシド付加体と（メタ）アクリル酸とのエステル化物、例えば、グリセリントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ乃至テトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ乃至ヘキサ（メタ）アクリレートなど］が例示できる。 Monomers include monofunctional monomers [for example, alkyl (meth) acrylate, cycloalkyl (meth) acrylate, bridged ring (meth) acrylate (such as isobornyl (meth) acrylate), glycidyl (meth) acrylate, vinyl ester (vinyl acetate] Etc.), vinyl pyrrolidone, etc.], bifunctional monomers [eg, C 2-6 alkylene such as allyl (meth) acrylate, alkylene glycol di (meth) acrylate (ethylene glycol di (meth) acrylate, propylene glycol di (meth) acrylate, etc.) Glycol di (meth) acrylate), polyalkylene glycol di (meth) acrylate (polyethylene glycol di (meth) acrylate, polypropylene glycol di (meth) acrylate, polyoxyte) Poly C2-6 alkylene glycol di (meth) acrylate such as tramethylene glycol di (meth) acrylate), bridged di (meth) acrylate (such as tricyclodecane dimethanol di (meth) acrylate)], 3 A polyfunctional monomer having at least one polymerizable group [an esterified product of a trihydric or higher polyhydric alcohol or a C 2-4 alkylene oxide adduct thereof and (meth) acrylic acid, such as glycerin tri (meth) acrylate, tri Methylolethane tri (meth) acrylate, trimethylolpropane tri (meth) acrylate, ditrimethylolpropane tetra (meth) acrylate, pentaerythritol tri to tetra (meth) acrylate, dipentaerythritol penta to hexa (meth) acrylate, etc.] It can be shown.
重合性基を有するオリゴマーとしては、エポキシ（メタ）アクリレート（ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート、ノボラック型エポキシ（メタ）アクリレートなど）、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート（脂肪族ポリエステル型（メタ）アクリレート、芳香族ポリエステル型（メタ）アクリレートなど）、ウレタン（メタ）アクリレート（ポリエステル型ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエーテル型ウレタン（メタ）アクリレートなど）、シリコーン（メタ）アクリレートなどが例示できる。 Examples of the oligomer having a polymerizable group include epoxy (meth) acrylate (bisphenol A type epoxy (meth) acrylate, novolac type epoxy (meth) acrylate, etc.), polyether (meth) acrylate, polyester (meth) acrylate (aliphatic polyester). Type (meth) acrylate, aromatic polyester type (meth) acrylate, etc.), urethane (meth) acrylate (polyester type urethane (meth) acrylate, polyether type urethane (meth) acrylate, etc.), silicone (meth) acrylate, etc. it can.
硬化性樹脂は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。硬化性樹脂は、少なくとも３官能以上の（メタ）アクリレート（例えば、ジペンタエリスリトールペンタ乃至ヘキサ（メタ）アクリレートなどの４〜８官能（メタ）アクリレート）を含んでいるのが好ましい。また、硬化性樹脂は、５〜７官能（メタ）アクリレートと、２〜４官能（メタ）アクリレート（ペンタエリスリトールトリ乃至テトラ（メタ）アクリレートなど）との組み合わせも好ましい。２〜４官能（メタ）アクリレートと５〜７官能（メタ）アクリレートとの重量割合は、例えば、前者／後者＝１００／０〜１０／９０、好ましくは９９／１〜３０／７０、さらに好ましくは９０／１０〜５０／５０程度である。 A curable resin can be used individually or in combination of 2 or more types. The curable resin preferably contains at least trifunctional or higher functional (meth) acrylate (for example, 4 to 8 functional (meth) acrylate such as dipentaerythritol penta to hexa (meth) acrylate). Moreover, the combination of 5-7 functional (meth) acrylate and 2-4 functional (meth) acrylate (pentaerythritol tri thru | or tetra (meth) acrylate etc.) is also preferable for curable resin. The weight ratio of 2 to 4 functional (meth) acrylate and 5 to 7 functional (meth) acrylate is, for example, the former / the latter = 100/0 to 10/90, preferably 99/1 to 30/70, and more preferably. It is about 90/10 to 50/50.
硬化性樹脂の分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）において、ポリスチレン換算で、例えば、５０００以下（例えば、１００〜５０００）、好ましくは２０００以下（例えば、１５０〜２０００）、さらに好ましくは１０００以下（例えば、２００〜１０００）程度である。 The molecular weight of the curable resin is, for example, 5000 or less (for example, 100 to 5000), preferably 2000 or less (for example, 150 to 2000), more preferably 1000 or less (in terms of polystyrene) in gel permeation chromatography (GPC). For example, about 200 to 1000).
熱可塑性ポリマーとしては、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、ビニルエーテル樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン（脂環式ポリオレフィンを含む）、ポリスチレン、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリウレタン、ポリスルホン、ポリフェニレンエーテル、セルロース誘導体、シリコーン樹脂、エラストマーなどが例示できる。これらの熱可塑性ポリマーは、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。好ましい熱可塑性ポリマーは、セルロース誘導体である。 Thermoplastic polymers include acrylic resin, vinyl ester resin, vinyl ether resin, fluororesin, polyolefin (including cycloaliphatic polyolefin), polystyrene, polyester, polycarbonate, polyamide, polyurethane, polysulfone, polyphenylene ether, cellulose derivative, silicone resin, An elastomer etc. can be illustrated. These thermoplastic polymers can be used alone or in combination of two or more. A preferred thermoplastic polymer is a cellulose derivative.
セルロース誘導体としては、セルロースエステル（例えば、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレートなどの有機酸エステル；リン酸セルロース、硫酸セルロースなどの無機酸エステル；セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、酢酸・硝酸セルロースエステルなどの混酸エステルなど）、セルロースカーバメート、セルロースエーテル（例えば、ヒドロキシＣ２−４アルキルセルロース、Ｃ１−６アルキルセルロース、カルボキシメチルセルロース又はその塩など）、これらの組み合わせなどが例示できる。好ましいセルロース誘導体は、セルロースエステル、特に、少なくともアセチル基を有するセルロースエステル、例えば、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネートなどのセルロースアセテートＣ３−４アシレートである。 Examples of cellulose derivatives include cellulose esters (for example, organic acid esters such as cellulose acetate, cellulose propionate, and cellulose butyrate; inorganic acid esters such as cellulose phosphate and cellulose sulfate; cellulose acetate propionate, cellulose acetate butyrate, Examples thereof include mixed acid esters such as acetic acid and cellulose nitrate ester), cellulose carbamate, cellulose ether (eg, hydroxy C 2-4 alkyl cellulose, C 1-6 alkyl cellulose, carboxymethyl cellulose or a salt thereof), and combinations thereof. . Preferred cellulose derivatives are cellulose esters, in particular cellulose esters having at least an acetyl group, for example cellulose acetate C 3-4 acylates such as cellulose acetate, cellulose acetate propionate.
熱可塑性ポリマーの数平均分子量は、ＧＰＣにおいて、ポリスチレン換算で、例えば、１０，０００〜１００，０００、好ましくは３０，０００〜９０，０００、さらに好ましくは５０，０００〜８０，０００程度である。 The number average molecular weight of the thermoplastic polymer in GPC is, for example, 10,000 to 100,000, preferably 30,000 to 90,000, and more preferably about 50,000 to 80,000 in terms of polystyrene.
熱可塑性ポリマーの割合は、硬化性樹脂１００重量部に対して、例えば、０．０１〜１０重量部、好ましくは０．０５〜５重量部、さらに好ましくは０．１〜１重量部（例えば、０．１〜０．５重量部）程度である。 The ratio of the thermoplastic polymer is, for example, 0.01 to 10 parts by weight, preferably 0.05 to 5 parts by weight, more preferably 0.1 to 1 part by weight (for example, 100 parts by weight of the curable resin). 0.1 to 0.5 parts by weight).
硬化性組成物は、必要に応じて、慣用の添加剤、例えば、開始剤、硬化促進剤、屈折率向上剤、安定剤、帯電防止剤、難燃剤、溶剤（溶媒）などを含んでいてもよい。これらの添加剤は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。これらの添加剤のうち、開始剤、屈折率向上剤、溶剤（溶媒）などが汎用される。 The curable composition may contain a conventional additive, for example, an initiator, a curing accelerator, a refractive index improver, a stabilizer, an antistatic agent, a flame retardant, a solvent (solvent) and the like, if necessary. Good. These additives can be used alone or in combination of two or more. Of these additives, initiators, refractive index improvers, solvents (solvents) and the like are widely used.
開始剤（光重合開始剤など）としては、アルキルフェノン類、ベンゾフェノン類、ベンゾイン類、チオキサントン類、アシルホスフィンオキシド類、これらの組み合わせなどが例示できる。開始剤の割合は、硬化性樹脂１００重量部に対して、例えば、０．１〜２０重量部、好ましくは０．５〜１５重量部、さらに好ましくは１〜１０重量部程度である。 Examples of the initiator (such as a photopolymerization initiator) include alkylphenones, benzophenones, benzoins, thioxanthones, acylphosphine oxides, and combinations thereof. The ratio of the initiator is, for example, about 0.1 to 20 parts by weight, preferably about 0.5 to 15 parts by weight, and more preferably about 1 to 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the curable resin.
屈折率向上剤は、特に制限されず、有機粒子であってもよいが、通常、無機粒子である。無機粒子は、金属酸化物、例えば、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化亜鉛（特に、酸化チタン）などで構成してもよい。有機又は無機粒子の平均一次粒子径は、例えば、１〜１００ｎｍ、好ましくは５〜８０ｎｍ（例えば、１０〜６０ｎｍ）程度である。なお、屈折率向上剤は、分散媒（水など）に懸濁させてスラリーとして利用する場合が多い。屈折率向上剤の割合は、固形分換算で、硬化性樹脂１００重量部に対して、例えば、１０〜１５０重量部、好ましくは２０〜１２０重量部（例えば、５０〜１１０重量部）程度である。 The refractive index improver is not particularly limited and may be organic particles, but is usually inorganic particles. The inorganic particles may be composed of a metal oxide such as titanium oxide, zirconium oxide, niobium oxide, tantalum oxide, zinc oxide (particularly titanium oxide), and the like. The average primary particle diameter of the organic or inorganic particles is, for example, about 1 to 100 nm, preferably about 5 to 80 nm (for example, 10 to 60 nm). In many cases, the refractive index improver is suspended in a dispersion medium (such as water) and used as a slurry. The ratio of the refractive index improver is, for example, about 10 to 150 parts by weight, preferably about 20 to 120 parts by weight (for example, 50 to 110 parts by weight) with respect to 100 parts by weight of the curable resin in terms of solid content. .
溶媒は、硬化性樹脂及び熱可塑性ポリマーの種類に応じて選択でき、例えば、水、炭化水素類、ハロゲン化炭化水素類、アルコール類（エタノール、イソプロパノール、メトキシプロパノール、ブタノールなど）、エーテル類、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなど）、エステル類（酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチルなど）、セロソルブ類、セロソルブアセテート類、スルホキシド類、アミド類などが例示できる。これらの溶媒は、単独で又は混合溶媒として使用できる。 The solvent can be selected according to the type of the curable resin and the thermoplastic polymer. For example, water, hydrocarbons, halogenated hydrocarbons, alcohols (ethanol, isopropanol, methoxypropanol, butanol, etc.), ethers, ketones Examples (acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, etc.), esters (methyl acetate, ethyl acetate, butyl acetate, etc.), cellosolves, cellosolve acetates, sulfoxides, amides and the like can be exemplified. These solvents can be used alone or as a mixed solvent.
接着層は、慣用の方法、例えば、支持体（透明基板など）に硬化性組成物を適用（塗布又は流延）する工程と、前記硬化性組成物を硬化する工程とを経て、形成してもよい。なお、硬化性組成物を適用した後、必要により乾燥してもよい。乾燥温度は、例えば、４０〜１５０℃、好ましくは４５〜１２０℃、さらに好ましくは５０〜１００℃程度である。乾燥時間は、例えば、１０秒〜１０分、好ましくは２０秒〜５分、さらに好ましくは３０秒〜２分程度である。 The adhesive layer is formed through a conventional method, for example, a step of applying (coating or casting) the curable composition to a support (transparent substrate or the like) and a step of curing the curable composition. Also good. In addition, after applying a curable composition, you may dry as needed. A drying temperature is 40-150 degreeC, for example, Preferably it is 45-120 degreeC, More preferably, it is about 50-100 degreeC. The drying time is, for example, about 10 seconds to 10 minutes, preferably about 20 seconds to 5 minutes, and more preferably about 30 seconds to 2 minutes.
硬化性組成物の硬化方法は、硬化性樹脂の種類に応じて選択でき、例えば、熱線や活性エネルギー線（紫外線や電子線など）により硬化する方法であってもよい。通常、紫外線や電子線などの光照射、操作の簡便性の点から、紫外線照射により硬化する方法が汎用される。紫外線の照射量は、例えば、１００〜１００００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは２００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２、さらに好ましくは５００〜１０００ｍＪ／ｃｍ２程度である。なお、光照射は、空気中で行ってもよく、必要であれば、不活性ガス（例えば、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスなど）雰囲気中で行ってもよい。 The hardening method of a curable composition can be selected according to the kind of curable resin, for example, the method of hardening with a heat ray or an active energy ray (an ultraviolet ray, an electron beam, etc.) may be sufficient. Usually, a method of curing by ultraviolet irradiation is widely used from the viewpoint of irradiation of light such as ultraviolet rays and electron beams and ease of operation. The dose of ultraviolet rays, for example, 100~10000mJ / cm 2, preferably 200~5000mJ / cm 2, more preferably 500~1000mJ / cm 2 approximately. In addition, light irradiation may be performed in air, and may be performed in an inert gas (for example, nitrogen gas, argon gas, helium gas, etc.) atmosphere if necessary.
（高屈折率層）
高屈折率層（第２の光学調整層）は、パターンの可視性を低減するための層であれば特に制限されない。高屈折率層の屈折率ｎ２は、１．６〜２程度の範囲から選択でき、例えば、１．６５〜１．９５、好ましくは１．７〜１．９程度である。屈折率ｎ２は、屈折率ｎ１よりも大きいのが好ましい。屈折率ｎ２と屈折率ｎ１との差（ｎ２−ｎ１）は、例えば、０．２以下、好ましくは０．００５〜０．１９、さらに好ましくは０．０１〜０．１８程度である。
(High refractive index layer)
The high refractive index layer (second optical adjustment layer) is not particularly limited as long as it is a layer for reducing the visibility of the pattern. The refractive index n2 of the high refractive index layer can be selected from the range of about 1.6 to 2, and is, for example, about 1.65 to 1.95, preferably about 1.7 to 1.9. The refractive index n2 is preferably larger than the refractive index n1. The difference (n2−n1) between the refractive index n2 and the refractive index n1 is, for example, 0.2 or less, preferably 0.005 to 0.19, and more preferably about 0.01 to 0.18.
高屈折率層は、無機材料（屈折率向上剤の項で例示した金属酸化物など）で構成してもよいが、有機材料（接着層の項で例示した硬化性組成物の硬化物など）で構成するのが好ましい。なお、硬化性組成物において、屈折率向上剤を含むのが好ましい。屈折率向上剤の割合は、接着層での割合よりも多いのが好ましく、固形分換算で、硬化性樹脂１００重量部に対して、例えば、８０〜１２００重量部、好ましくは１００〜１０００重量部、さらに好ましくは１２０〜９００重量部（例えば、１５０〜８００重量部）程度である。 The high refractive index layer may be composed of an inorganic material (such as a metal oxide exemplified in the section of refractive index improver), but an organic material (such as a cured product of the curable composition exemplified in the section of the adhesive layer). It is preferable to comprise. The curable composition preferably contains a refractive index improver. The ratio of the refractive index improver is preferably larger than the ratio in the adhesive layer, and is, for example, 80 to 1200 parts by weight, preferably 100 to 1000 parts by weight, based on 100 parts by weight of the curable resin in terms of solid content. More preferably, it is about 120 to 900 parts by weight (for example, 150 to 800 parts by weight).
高屈折率層の厚みｄ２は、例えば、２０〜１２０ｎｍ、好ましくは２５〜１１０ｎｍ、さらに好ましくは３０〜１００ｎｍ（例えば、３０〜９０ｎｍ）程度である。 The thickness d2 of the high refractive index layer is, for example, about 20 to 120 nm, preferably 25 to 110 nm, and more preferably about 30 to 100 nm (for example, 30 to 90 nm).
高屈折率層は、慣用の成膜方法により形成できる。成膜方法としては、例えば、支持体（接着層など）に、高屈折率層を形成するための硬化性組成物を適用（塗布又は流延）して硬化する方法、高屈折率層の構成材料を蒸着する方法などが挙げられる。前者の方法は、接着層の項で例示した方法と同様の方法であってもよい。後者の方法は、慣用の蒸着方法、例えば、物理的気相（ＰＶＤ）法（真空蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法など）、化学的気相（ＣＶＤ）法であってもよい。 The high refractive index layer can be formed by a conventional film forming method. As a film forming method, for example, a method of applying (coating or casting) a curable composition for forming a high refractive index layer to a support (adhesive layer, etc.) and curing, a configuration of the high refractive index layer The method of vapor-depositing a material is mentioned. The former method may be a method similar to the method exemplified in the section of the adhesive layer. The latter method may be a conventional vapor deposition method, for example, a physical vapor phase (PVD) method (such as a vacuum vapor deposition method, an ion plating method, a sputtering method) or a chemical vapor phase (CVD) method.
（低屈折率層）
低屈折率層（第３の光学調整層）は、パターンの可視性を低減するための層であれば特に制限されない。低屈折率層の屈折率ｎ３は、１．３〜１．７程度の範囲から選択でき、例えば、１．３２〜１．６５、好ましくは１．３５〜１．６（例えば、１．３７〜１．５５）程度である。屈折率ｎ３は、屈折率ｎ０〜ｎ２（特に、屈折率ｎ０）よりも小さいのが好ましい。屈折率ｎ０と屈折率ｎ３との差（ｎ０−ｎ３）は、例えば、０．３以下、好ましくは０．００５〜０．２９、さらに好ましくは０．０１〜０．２８（例えば、０．０２〜０．２５）程度である。
(Low refractive index layer)
The low refractive index layer (third optical adjustment layer) is not particularly limited as long as it is a layer for reducing the visibility of the pattern. The refractive index n3 of the low refractive index layer can be selected from the range of about 1.3 to 1.7, for example, 1.32 to 1.65, preferably 1.35 to 1.6 (for example, 1.37 to 1.55). The refractive index n3 is preferably smaller than the refractive indexes n0 to n2 (particularly, the refractive index n0). The difference (n0−n3) between the refractive index n0 and the refractive index n3 is, for example, 0.3 or less, preferably 0.005 to 0.29, more preferably 0.01 to 0.28 (for example, 0.02). About 0.25).
低屈折率層は、無機材料（酸化ケイ素（シリカなど）、酸化アルミニウム（アルミナなど）などの金属酸化物；フッ化マグネシウム、フッ化銅、フッ化セリウムなどの金属フッ化物など）で構成してもよく、有機材料（接着層の項で例示した硬化性組成物の硬化物など）で構成してもよい。なお、硬化性組成物は、屈折率向上剤を含有しなくてもよく、含有したとしても屈折率向上剤の含有量はごく微量である。屈折率向上剤の割合は、接着層での割合よりも少ないのが好ましく、固形分換算で、硬化性樹脂１００重量部に対して、例えば、５０重量部以下（例えば、０．１〜４０重量部）、好ましくは０．５〜３０重量部、さらに好ましくは１〜２５重量部程度である。 The low refractive index layer is composed of inorganic materials (metal oxides such as silicon oxide (such as silica) and aluminum oxide (such as alumina); metal fluorides such as magnesium fluoride, copper fluoride, and cerium fluoride). Alternatively, it may be composed of an organic material (such as a cured product of the curable composition exemplified in the section of the adhesive layer). In addition, the curable composition does not need to contain a refractive index improver, and even if it is contained, the content of the refractive index improver is very small. The ratio of the refractive index improver is preferably less than the ratio in the adhesive layer, and is, for example, 50 parts by weight or less (for example, 0.1 to 40 parts by weight) with respect to 100 parts by weight of the curable resin in terms of solid content Part), preferably 0.5 to 30 parts by weight, more preferably about 1 to 25 parts by weight.
低屈折率層の厚みｄ３は、例えば、１０〜５０ｎｍ、好ましくは１２〜４５ｎｍ、さらに好ましくは１５〜４０ｎｍ程度であり、通常１０〜３０ｎｍ程度である。また、低屈折率層の厚みｄ３を「１」としたとき、接着層の厚みｄ１は、例えば、１〜１０、好ましくは１．５〜８、さらに好ましくは２〜６程度であり、高屈折率層の厚みｄ２は、例えば、１〜５、好ましくは１．１〜４、さらに好ましくは１．２〜３．５程度である。 The thickness d3 of the low refractive index layer is, for example, 10 to 50 nm, preferably 12 to 45 nm, more preferably about 15 to 40 nm, and usually about 10 to 30 nm. Further, when the thickness d3 of the low refractive index layer is “1”, the thickness d1 of the adhesive layer is, for example, about 1 to 10, preferably about 1.5 to 8, and more preferably about 2 to 6. The thickness d2 of the rate layer is, for example, about 1 to 5, preferably about 1.1 to 4, and more preferably about 1.2 to 3.5.
低屈折率層は、慣用の方法、例えば、高屈折率層と同様の方法により形成できる。 The low refractive index layer can be formed by a conventional method, for example, the same method as the high refractive index layer.
透明基板の種類と、接着層、高屈折率層、低屈折率層の屈折率及び厚みとの組み合わせとしては、表１に示す組み合わせが好ましい。 As a combination of the kind of transparent substrate and the refractive index and thickness of the adhesive layer, the high refractive index layer, and the low refractive index layer, the combinations shown in Table 1 are preferable.
（透明導電層）
透明導電層は、慣用の透明導電材、例えば、無機材料（金属酸化物、例えば、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛、インジウム−錫複合酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛複合酸化物（ＩＺＯ）など）、有機材料（導電性高分子、例えば、ポリアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリチオフェン、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）、ポリピロール、ポリアニリンなど）などで構成されている。なお、透明導電層は、ドーパントでドープされていてもよい。
(Transparent conductive layer)
The transparent conductive layer may be a conventional transparent conductive material such as an inorganic material (metal oxide such as indium oxide, tin oxide, zinc oxide, indium-tin composite oxide (ITO), indium-zinc composite oxide (IZO)). Etc.), organic materials (conductive polymers such as polyacetylene, polyparaphenylene, polythiophene, poly (3,4-ethylenedioxythiophene), polypyrrole, polyaniline, etc.). The transparent conductive layer may be doped with a dopant.
透明導電層の屈折率ｎ４は、１．７５〜２．１程度の範囲から選択でき、例えば、１．８〜２．１、好ましくは１．８５〜２．１（例えば、１．９〜２．１）程度である。屈折率ｎ４は、屈折率ｎ０〜ｎ３（特に、屈折率ｎ２）よりも大きいのが好ましい。屈折率ｎ４と屈折率ｎ２との差（ｎ４−ｎ２）は、例えば、０．４以下、好ましくは０．０１〜０．３９、さらに好ましくは０．０５〜０．３８（例えば、０．１〜０．３７）程度である。 The refractive index n4 of the transparent conductive layer can be selected from the range of about 1.75 to 2.1, for example, 1.8 to 2.1, preferably 1.85 to 2.1 (for example, 1.9 to 2). .1) About. The refractive index n4 is preferably larger than the refractive indexes n0 to n3 (particularly, the refractive index n2). The difference (n4−n2) between the refractive index n4 and the refractive index n2 is, for example, 0.4 or less, preferably 0.01 to 0.39, more preferably 0.05 to 0.38 (for example, 0.1 About 0.37).
透明導電層はパターン化されている。パターン形状としては、例えば、格子状、メッシュ状、ストライプ状などが挙げられる。線幅は、例えば、１〜５０μｍ、好ましくは２〜４０μｍ、さらに好ましくは５〜３０μｍ程度である。 The transparent conductive layer is patterned. Examples of the pattern shape include a lattice shape, a mesh shape, and a stripe shape. The line width is, for example, about 1 to 50 μm, preferably 2 to 40 μm, and more preferably about 5 to 30 μm.
透明導電層の厚みｄ４は、例えば、１０〜５０ｎｍ、好ましくは１５〜４０ｎｍ、さらに好ましくは２０〜３５ｎｍ程度であってもよく、１０〜３０ｎｍ程度であってもよい。 The thickness d4 of the transparent conductive layer may be, for example, 10 to 50 nm, preferably 15 to 40 nm, more preferably about 20 to 35 nm, or about 10 to 30 nm.
各層の屈折率の関係は、ｎ０＜ｎ１であればよく、好ましくはｎ０＜ｎ１かつｎ２＜ｎ４であり、さらに好ましくはｎ３＜ｎ０＜ｎ１＜ｎ２＜ｎ４である。 The relationship of the refractive index of each layer should just be n0 <n1, Preferably it is n0 <n1 and n2 <n4, More preferably, it is n3 <n0 <n1 <n2 <n4.
パターン化された透明導電層は、慣用の方法、例えば、支持体（低屈折率層など）に、透明導電材を含む組成物を部分的に適用して成膜する方法、透明導電材で成膜した後にエッチングする方法などが挙げられる。前者の方法は、例えば、パートコート法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法などであってもよい。後者の方法は、例えば、慣用の蒸着法（高屈折率層の項で例示した蒸着法など）により成膜した後、パターン形成手段（マスキング、リソグラフィなど）を用いて、膜の所定部を酸やアルカリでエッチングする方法であってもよい。 The patterned transparent conductive layer is formed by a conventional method, for example, a method of forming a film by partially applying a composition containing a transparent conductive material to a support (such as a low refractive index layer). An example is a method of etching after film formation. The former method may be, for example, a part coat method, a screen printing method, a gravure printing method, or the like. In the latter method, for example, after a film is formed by a conventional vapor deposition method (such as the vapor deposition method exemplified in the section of the high refractive index layer), a predetermined part of the film is oxidized using a pattern forming means (masking, lithography, etc.). Alternatively, a method of etching with alkali may be used.
なお、透明導電性シートは、本発明の効果を阻害しない限り、さらに他の機能層（例えば、保護層、アンチニュートンリング層、防眩層、光散乱層、反射防止層、偏光層、位相差層など）を含んでいてもよい。 In addition, the transparent conductive sheet is not limited to other functional layers (for example, a protective layer, an anti-Newton ring layer, an antiglare layer, a light scattering layer, an antireflection layer, a polarizing layer, a retardation layer) as long as the effects of the present invention are not impaired. Layer, etc.).
本発明の透明導電性シートは、パターンの映り込みを有効に防止できる。すなわち、パターンの可視性の指標となる色差ΔEを、例えば、１．７以下、好ましくは１．５以下（例えば、０．０１〜１．３）、さらに好ましくは１．２以下（例えば、０．０５〜１．１）、特に１以下（例えば、０．１〜１）程度にできる。なお、色差ΔEは、下記式（１）に基づいて算出できる。 The transparent conductive sheet of the present invention can effectively prevent pattern reflection. That is, the color difference ΔE serving as an index of pattern visibility is, for example, 1.7 or less, preferably 1.5 or less (for example, 0.01 to 1.3), more preferably 1.2 or less (for example, 0 0.05 to 1.1), particularly about 1 or less (for example, 0.1 to 1). The color difference ΔE can be calculated based on the following formula (1).
（式中、それぞれの記号は以下の通りである。
L*1：CIE1976（L*a*b*）表示系における非パターン部のL*
L*2：CIE1976（L*a*b*）表示系におけるパターン部のL*
a*1：CIE1976（L*a*b*）表示系における非パターン部のa*
a*2：CIE1976（L*a*b*）表示系におけるパターン部のa*
b*1：CIE1976（L*a*b*）表示系における非パターン部のb*
b*2：CIE1976（L*a*b*）表示系におけるパターン部のb*）
(In the formula, each symbol is as follows.
L * 1: L * of non-pattern part in CIE1976 (L * a * b *) display system
L * 2: L * of the pattern part in the CIE1976 (L * a * b *) display system
a * 1: a * of non-pattern part in CIE1976 (L * a * b *) display system
a * 2: a * of the pattern part in the CIE1976 (L * a * b *) display system
b * 1: Non-pattern part b * in CIE1976 (L * a * b *) display system
b * 2: Pattern part b * in CIE1976 (L * a * b *) display system
透明導電性シートは、さらに表面抵抗を低減できる。表面抵抗値は、ＪＩＳ Ｋ７１９４に準拠して、例えば、５０〜２５０Ω／□、好ましくは１００〜２００Ω／□、さらに好ましくは１２０〜１８０Ω／□程度である。なお、単位「Ω／□」は、ＪＩＳ Ｋ６９１１で定義されており、シートの単位面積あたりの抵抗を示し、シート抵抗とも呼ばれる。 The transparent conductive sheet can further reduce the surface resistance. The surface resistance value is, for example, about 50 to 250 Ω / □, preferably 100 to 200 Ω / □, and more preferably about 120 to 180 Ω / □ in accordance with JIS K7194. The unit “Ω / □” is defined in JIS K6911 and indicates a resistance per unit area of the sheet, and is also referred to as a sheet resistance.
透明導電性シートは、透明性にも優れている。全光線透過率は、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、パターン部（透明導電層が形成された領域）では、例えば、７５％以上（例えば、７５〜１００％）、好ましくは８０〜９９％、さらに好ましくは８５〜９５％程度であり、非パターン部（透明導電層が形成されていない領域）では、例えば、８０％以上（例えば、８０〜１００％）、好ましくは８５〜９９％、さらに好ましくは９０〜９５％程度である。 The transparent conductive sheet is also excellent in transparency. In accordance with JIS K7105, the total light transmittance is, for example, 75% or more (for example, 75 to 100%), preferably 80 to 99%, more preferably in the pattern portion (region where the transparent conductive layer is formed). Is about 85 to 95%, and in the non-pattern portion (region where the transparent conductive layer is not formed), for example, 80% or more (for example, 80 to 100%), preferably 85 to 99%, and more preferably 90%. About 95%.
ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、パターン部では、例えば、５％以下、好ましくは０．１〜３％、さらに好ましくは０．３〜１．５％程度であり、非パターン部では、例えば、５％以下、好ましくは０．１〜３％、さらに好ましくは０．３〜１．５％程度である。 In accordance with JIS K7105, the haze is, for example, 5% or less, preferably 0.1 to 3%, more preferably about 0.3 to 1.5% in the pattern portion, and in the non-pattern portion, for example, It is 5% or less, preferably 0.1 to 3%, more preferably about 0.3 to 1.5%.
［タッチパネル］
タッチパネル（例えば、抵抗膜式又は静電容量式タッチパネル）は、上記の透明導電性シートを電極板（視認側の上部電極板など）として備えている。代表的なタッチパネルは、第１の電極板（下部電極板又はＸ軸方向電極板）、及びこの電極板の上面に、空間層（又はドットスペーサ）、絶縁層などの中間層を介して、第２の電極板（上部電極板又はＹ軸方向電極板）を備えている。第１の電極板及び第２の電極板のうち、少なくとも一方の電極板（少なくとも第２の電極板）を上記の透明導電性シートで構成すればよく、他方の電極板は、同種又は異種の透明導電性シートで構成できる。これらのタッチパネルのうち、静電容量式タッチパネルが好ましい。
[Touch panel]
A touch panel (for example, a resistance film type or a capacitance type touch panel) includes the above transparent conductive sheet as an electrode plate (such as an upper electrode plate on the viewing side). A typical touch panel includes a first electrode plate (a lower electrode plate or an X-axis direction electrode plate), and an upper surface of this electrode plate via an intermediate layer such as a space layer (or dot spacer) or an insulating layer. 2 electrode plates (upper electrode plate or Y-axis direction electrode plate) are provided. Of the first electrode plate and the second electrode plate, at least one electrode plate (at least the second electrode plate) may be composed of the above transparent conductive sheet, and the other electrode plate may be the same or different. It can be composed of a transparent conductive sheet. Among these touch panels, a capacitive touch panel is preferable.
［表示装置］
表示装置は、上記透明導電性シートを構成部材として含んでいればよく、通常、表示層（液晶をガラスで封止したセルなど）、及びこの表示層の一方の面（視認側の面）に上記透明導電性シートを備えている。表示層と透明導電性シートとの間、及び透明導電性シートの視認側の面には、任意の層（ガラス板、透明樹脂層、ハードコート層、偏光層などの透明導電性シートの項で例示した機能層など）を有していてもよい。なお、各層の貼り合わせには、通常、透明両面粘着テープ［ＯＣＡ（Optical Clear Adhesive）テープ］が使用される。
[Display device]
The display device only needs to contain the transparent conductive sheet as a constituent member, and is usually provided on the display layer (such as a cell in which liquid crystal is sealed with glass) and one surface of the display layer (surface on the viewing side). The transparent conductive sheet is provided. Between the display layer and the transparent conductive sheet and on the surface on the viewing side of the transparent conductive sheet, any layer (in the section of a transparent conductive sheet such as a glass plate, a transparent resin layer, a hard coat layer, a polarizing layer, etc.) The illustrated functional layer may be included. In addition, a transparent double-sided adhesive tape [OCA (Optical Clear Adhesive) tape] is usually used for bonding the layers.
以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。なお、実施例及び比較例で得られた透明導電性シートを以下の項目で評価した。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail based on examples, but the present invention is not limited to these examples. In addition, the transparent conductive sheet obtained by the Example and the comparative example was evaluated by the following items.
［視認性］
黒紙の上で、透明導電層が形成された領域と形成されていない領域とを目視で観察して以下の基準で判定した。
[Visibility]
On the black paper, the region where the transparent conductive layer was formed and the region where the transparent conductive layer was not formed were visually observed and judged according to the following criteria.
◎：差がわからない
○：差がわかりにくい
△：わずかに差がある
×：明らかに差がある。
◎: The difference is not known ○: The difference is difficult to understand △: There is a slight difference ×: There is a clear difference.
［色差］
光学計算ソフト（シグマ光機（株）製、Essential Macleod）を用いて、ＩＴＯスパッタ前後のL*a*b*を計算し、これらの値を前記式（１）に代入して色差ΔEを算出した。
[Color difference]
Calculate L * a * b * before and after ITO sputtering using optical calculation software (Essential Macleod, manufactured by Sigma Koki Co., Ltd.), and substitute these values into the formula (1) to calculate the color difference ΔE. did.
［表面抵抗］
表面抵抗値測定装置（ダイアインスツルメンツ社製：商品名Loresta-GP T610）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１９４に準拠して測定した。具体的には、電極の透明導電塗膜層側を測定面として、１００ｍｍ×７０ｍｍのカットフィルムの測定面内で任意の９箇所を測定し、それらの平均値を表面抵抗値（単位：Ω／□）とした。
[Surface resistance]
It measured based on JISK7194 using the surface resistance value measuring apparatus (Dia Instruments company_made: brand name Loresta-GP T610). Specifically, with the transparent conductive coating layer side of the electrode as the measurement surface, any nine locations within the measurement surface of a 100 mm × 70 mm cut film were measured, and the average value thereof was determined as the surface resistance value (unit: Ω / □).
［基材フィルム］
易接着層付きＰＥＴ：東洋紡（株）製「Ａ４３００」
ＰＥＴ：東洋紡（株）製「Ｔ−６０」
アクリル樹脂：三菱レイヨン（株）製「アクリプレンＨＢＳ００６」
ＣＯＣ：恵和（株）製「ＣＯＥフィルム」
[Base film]
PET with easy adhesion layer: “A4300” manufactured by Toyobo Co., Ltd.
PET: “T-60” manufactured by Toyobo Co., Ltd.
Acrylic resin: “Acryprene HBS006” manufactured by Mitsubishi Rayon Co., Ltd.
COC: “COE film” manufactured by Eiwa Co., Ltd.
［硬化性組成物の配合成分］
６官能アクリレート（ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート）：ダイセル・サイテック（株）製「ＤＰＨＡ」
３官能アクリレート（ペンタエリスリトールトリアクリレート）：ダイセル・サイテック（株）製「ＰＥＴＩＡ」
フッ素樹脂：ダイキン工業（株）製「ＡＲ１１０」
ＣＡＰ（セルロースアセテートプロピオネート）：イーストマン社製「ＣＡＰ−４８２−２０」、ポリスチレン換算数平均分子量７５，０００
酸化チタン分散液：シーアイ化成（株）製「ＲＴＴＭＩＢＫ１５ＷＴ％−Ｈ２１」
ＢｕＯＨ：１−ブタノール
ＭＭＰＧ：１−メトキシ−２−プロパノール
ＭＥＫ：メチルエチルケトン
ＩＰＡ：２−プロパノール
開始剤１：光重合開始剤、ＢＡＳＦ社製「Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４」
開始剤２：光重合開始剤、ＢＡＳＦ社製「Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７」。
[Composition components of curable composition]
Hexafunctional acrylate (dipentaerythritol hexaacrylate): “DPHA” manufactured by Daicel Cytec Co., Ltd.
Trifunctional acrylate (pentaerythritol triacrylate): “PETIA” manufactured by Daicel-Cytec Co., Ltd.
Fluorine resin: “AR110” manufactured by Daikin Industries, Ltd.
CAP (cellulose acetate propionate): “CAP-482-20” manufactured by Eastman, polystyrene equivalent number average molecular weight 75,000
Titanium oxide dispersion: “RTTMIBK15WT% -H21” manufactured by CI Kasei Co., Ltd.
BuOH: 1-butanol MMPG: 1-methoxy-2-propanol MEK: methyl ethyl ketone IPA: 2-propanol Initiator 1: Photopolymerization initiator, “Irgacure 184” manufactured by BASF
Initiator 2: Photopolymerization initiator, “Irgacure 907” manufactured by BASF.
比較例及び実施例
表２〜５に示す処方の硬化性組成物を、基材フィルムの片面にワイヤーバー＃５を用いて流延した後、６０℃のオーブン内で１分間放置後、コートフィルムを紫外線照射装置（ウシオ電機（株）製、高圧水銀ランプ、紫外線照射量：８００ｍＪ／ｃｍ２）に通して、紫外線硬化処理を行い、塗膜を硬化させて硬化層を形成した。この硬化層の上に更に硬化性組成物の硬化層を形成する場合、上記と同様に操作した。また、硬化層の上にＳｉＯ２の蒸着膜を形成する場合、ＳｉＯ２をスパッタリング処理した。さらに、硬化層の上に市販のフィルムを積層する場合、市販のフィルムを常法によりラミネートした。得られた積層体の上に、インジウム−錫複合酸化物（ＩＴＯ）をスパッタリング処理して透明導電層を形成した後、１Ｎの塩酸に１時間浸漬して一部の透明導電層を除去し、純水で塩酸を洗い流し、１００℃で乾燥させることにより所定のパターンを形成した。得られた透明導電性シートの評価結果を表２〜５に示す。
Comparative Examples and Examples After casting the curable compositions having the formulations shown in Tables 2 to 5 using wire bar # 5 on one side of the base film, the coated film was left in an oven at 60 ° C. for 1 minute. Was passed through an ultraviolet irradiation device (USHIO INC., High pressure mercury lamp, ultraviolet irradiation amount: 800 mJ / cm 2 ) to perform ultraviolet curing treatment, and the coating film was cured to form a cured layer. When a cured layer of the curable composition was further formed on this cured layer, the same operation as described above was performed. In the case of forming a deposited film of SiO 2 on top of the cured layer, and the SiO 2 sputtering process. Furthermore, when a commercially available film was laminated on the cured layer, the commercially available film was laminated by a conventional method. On the obtained laminate, an indium-tin composite oxide (ITO) was sputtered to form a transparent conductive layer, and then immersed in 1N hydrochloric acid for 1 hour to remove a part of the transparent conductive layer. By washing away hydrochloric acid with pure water and drying at 100 ° C., a predetermined pattern was formed. The evaluation result of the obtained transparent conductive sheet is shown in Tables 2-5.
表２〜５から明らかなように、比較例に比べ、実施例ではΔEが小さく視認性に優れているとともに、表面抵抗も小さい。 As is clear from Tables 2 to 5, in the example, ΔE is small and excellent in visibility, and the surface resistance is small as compared with the comparative example.
本発明の透明導電性シートは、透明導電層をパターン化して利用する各種の表示装置、例えば、パーソナルコンピューター、テレビ、スマートフォン、タブレット端末、遊技機器、モバイル機器、時計、電卓などの電気・電子又は精密機器に利用できる。また、本発明の透明導電性シートは、タッチパネル付き表示装置（液晶表示装置、プラズマディスプレイ装置、有機又は無機ＥＬ表示装置など）に利用でき、優れた視認性から、静電容量方式のタッチパネルの電極板（視認側の上部電極板など）として有用である。さらに、本発明の透明導電性シートは、表面抵抗を低減できる点から、大画面の表示装置にも利用できる。 The transparent conductive sheet of the present invention is a variety of display devices that use the transparent conductive layer in a pattern, such as personal computers, televisions, smartphones, tablet terminals, gaming machines, mobile devices, watches, calculators, etc. Available for precision equipment. In addition, the transparent conductive sheet of the present invention can be used for a display device with a touch panel (liquid crystal display device, plasma display device, organic or inorganic EL display device, etc.), and because of excellent visibility, an electrode of a capacitive touch panel It is useful as a plate (such as the upper electrode plate on the viewing side). Furthermore, the transparent conductive sheet of the present invention can be used for a large-screen display device because it can reduce the surface resistance.
Claims (9)
前記透明基板の屈折率をｎ０、前記接着層の屈折率をｎ１としたとき、ｎ０＜ｎ１の関係を満たし、前記接着層の厚みｄ１が５０〜１５０ｎｍである透明導電性シート。 A transparent conductive sheet having a transparent substrate and an adhesive layer, a high refractive index layer, a low refractive index layer, and a patterned transparent conductive layer in order from the transparent substrate side on at least one surface of the transparent substrate. And
A transparent conductive sheet satisfying a relationship of n0 <n1 and having a thickness d1 of the adhesive layer of 50 to 150 nm, where n0 is a refractive index of the transparent substrate and n1 is a refractive index of the adhesive layer.
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