JP2013540052A - 触媒反応器及び触媒構造体 - Google Patents

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Abstract

反応器（１０）がこの反応器内に第１及び第２のフローチャネル（１６，１７）を備えており、第１のフローチャネルと第２のフローチャネルは、これらの長さの少なくとも多くの部分に沿って互いに平行な方向に延びている。反応が起こるこれらフローチャネル（１６，１７）内に着脱可能な非構造的触媒インサート（２２，２４）が設けられ、触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、これら箔は、フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けている。触媒インサート（２２，２４）の少なくとも一方の端部分（Ｑ）には活性触媒材料がない。活性触媒材料のない端部分（Ｑ）は、フローチャネルの一部中の反応を抑制し、従って、フローチャネルのその一部のところでの熱伝達に関する要件を緩和する。

Description

本発明は、熱伝達を含む化学反応を行う反応器であって、触媒構造体が収納されているチャネルを備えた反応器及びかかる反応器に用いられる触媒構造体に関する。
第１及び第２のフローチャネル（これらフローチャネル内の着脱可能なインサート、例えば波形箔に触媒が施されている）を構成する金属シートのスタックから成る触媒反応器の使用は、例えば国際公開第０３／０３３１３１号パンフレットに記載されており、この国際公開パンフレットは、種々の化学反応、例えばフィッシャー‐トロプシュ合成、水蒸気メタン改質又は燃焼を行うかかる反応器の使用を記載している。国際公開第２０１０／０６７０９７号パンフレットも又、触媒インサートが１枚又は２枚以上の波形箔を有するのが良い触媒反応器を記載している。２つの組をなすチャネルは、熱伝達をかかるチャネルの内容物相互間で行わせることができる。例えば、水蒸気メタン改質は、高い温度、典型的には７５０℃を超える温度を必要とする吸熱反応であり、必要な熱は、触媒反応器内の他の組をなすチャネル内で行われる燃焼反応により提供できる。フィッシャー‐トロプシュ合成は、発熱反応であり、従って、この場合、合成反応のためのチャネルに隣接して位置するチャネルは、冷却剤を運ぶのが良い。
国際公開第０３／０３３１３１号パンフレット 国際公開第２０１０／０６７０９７号パンフレット
反応器内の温度勾配は、反応器を形成する材料内に応力を生じさせる傾向があるだけでなく、熱暴走の恐れも又存在する。或る程度の発熱触媒反応では、反応速度は、温度が上昇するにつれて増大する場合があり、かかる場合、反応速度と反応器内の間の温度との間には正のフィードバックが存在する。これにより、熱暴走と呼ばれる温度の急激な上昇が生じる場合があり、この結果、触媒若しくは反応器又はこれら両方に損傷が生じる場合があり、反応器の有効寿命が短くなる。局所ホットスポットも又、反応器の一貫した動作にとって有害である。
上述の形式の反応器内に着脱可能な触媒担持インサートを設けることは、これにより反応器の寿命が触媒の寿命よりも潜在的に数倍延びることができるので、有利である。しかしながら、真新しい触媒を反応器内に配備するためには、インサートを取り外して真新しいインサートを挿入しなければならない。容易な触媒交換を容易にするためには、反応器中に挿入しなければならない別々の部品の数を最小限に抑えることが望ましい。
本発明の一観点によれば、反応器であって、反応器は、反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、第１のフローチャネルと第２のフローチャネルは、これらフローチャネルの長さの少なくとも多くの部分に沿って互いに平行な方向に延び、反応が起こるフローチャネ内に着脱可能な触媒インサートが設けられ、触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、箔は、フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けており、触媒インサートの少なくとも一方の端部分には活性触媒材料がない（設けられていない）ことを特徴とする反応器が提供される。
第１及び第２の流体について第１及び第２のフローチャネルが設けられていることに言及したが、反応器は、３種類以上の互いに異なる流体についてフローチャネルを備えても良いことは理解されよう。
活性触媒材料のない端部分は、フローチャネルの一部中の反応を抑制し、従って、フローチャネルのその一部のところでの熱伝達に関する要件を緩和する。これは、第１又は第２のフローチャネルが入口若しくは出口ポート又はヘッダに連結されると共にフローチャネルの長さの大部分の方向に平行ではない方向に延びる入口又は出口部分を有する場合、特に有利である。好ましくは、活性触媒材料は、第１及び第２のフローチャネルが互いに平行な方向に延びる反応器の領域内に位置した触媒インサートの部分にのみ施される。
少なくとも１つの組をなすフローチャネル内の触媒インサートは、フローチャネルの端から突き出るようかかるフローチャネルの長さよりも僅かに長いのが良い。好ましくは、突き出し長さは、２０ｍｍ以下、より好ましくは１０ｍｍ以下、例えば５ｍｍである。この突き出し長さは、次の触媒インサートの取り外しを容易にすることができる。
箔に好ましい材料は、耐高温腐食性合金鋼、例えば特にFecralloy（商標）と呼ばれている種類のアルミニウム含有フェライト鋼であり、これは、最高２０％のクロム、０．５〜１２％のアルミニウム及び０．１〜３％のイットリウムを含む鉄である。例えば、かかるフェライト鋼は、１５％クロム、４％アルミニウム及び０．３％イットリウムを含む鉄から成っていても良い。この金属を空気中で加熱すると、この金属は、合金をそれ以上の酸化から保護するアルミナの付着性酸化物表面を形成する。この酸化物表面層も又、合金を例えばメタン酸化反応器又は水蒸気／メタン改質反応器内で生じる条件下において腐食しないよう保護する。この金属が触媒基体として用いられ、触媒材料が混ぜ込まれたセラミック被膜で覆われる場合、金属上のアルミナ表面は、セラミック被膜と結合すると考えられ、従って、触媒材料が金属基体にくっつくようになる。
かかる合金材料は、適当な長さでは容易には入手できない場合がある。例えば、フローチャネル内の触媒インサートの全長は、５００ｍｍよりも長く、例えば６００ｍｍ又は８００ｍｍの場合がある。これは、端と端を突き合わせて配置された複数の別々のインサートから成っていても良く又は変形例として、各フローチャネルは、単一のインサートを収容する場合がある。インサートは、箔のスタックから成る場合があり、箔のうちの少なくとも何割かは、波形であり、スタックの各層は、端と端を突き合わせて配置された幾つかの箔長さ分から成り、連続した層中において、箔の端が合体する位置は、互い違いになっている。これにより、端と端を突き合わせて配置された箔を互いに直接結合する必要性が回避される。というのは、これら箔は、スタック中の連続して位置する１つ又は複数の箔に結合されることによって連結されるからである。箔は、鑞付けによって互いに結合されるのが良く、かかる箔は、波形部の各山部の全長に沿って互いに結合されるのが良い。変形例として、箔は、例えばスポット溶接によって溶接されても良い。
インサート長さが８００ｍｍの場合、好ましくは、少なくとも６００ｍｍ分が触媒を備え、従って、触媒のない部分は、２００ｍｍ以下であり、即ち、触媒のない部分は、全長の２５％以下である。例えば、触媒のない各端部のところに１００ｍｍ部分が設けられ又は一端部に２００ｍｍ部分が設けられる場合がある。
箔が波形の場合、波形部は、断面が正方形若しくは長方形であっても良く、弧状若しくは正弦波状、或いは波形部は、平坦な山部により互いに連結された傾斜部分を備える三角形の形をしたジグザグ形状のものであって良く、のこ歯形状ものであっても良い。波形部は、代表的には、箔の長さに平行に延びる。幾つかの変形構成例では、波形部は、箔の長さに対して平行ではなくても良く、それどころか垂直であっても良い。波形部が箔の長さに対して鋭角をなして設けられている場合、連続して位置する波形箔が鏡像関係をなす向きに波形部を有する場合、ガスは、チャネルを横方向に横切って流れ、それにより反応体が交互に差し向けられた流路に沿ってチャネルを通過しているときに箔のスタック内の高さ位置相互間における混合を可能にすることによって左右及び上下の温度のばらつきが減少する。箔のうちの少なくとも何割かには孔が設けられているのが良い。
波形箔が、隣り合う箔を互いに噛み合わせることができる波形部を有する場合、波形箔は、これらが互いに噛み合うことがないようにするために扁平であり又は実質的に扁平である箔によって互いに離隔されるのが良い。かかる扁平な箔は、隣り合う箔が互いに平行ではない波形部を有する場合には不要である。扁平な箔は、例えば約０．２ｍｍ以下、例えば０．１ｍｍの全高を提供するよう極めて小さな振幅で波形であっても良い。というのは、これにより、箔は、僅かに可撓性が低くなり、従って、組み立ての際に加工するのは容易だからである。実質的に扁平な箔の波形部の方向は、箔に沿って長さ方向であるのが良く又は、変形例として、横方向であっても良い。扁平な箔の波形部の形状は、のこ歯状であっても良く又は波紋状であっても良い。箔は、好ましくは、２０〜１５０ミクロン、例えば５０ミクロンの厚さのものである。これよりも厚い箔、例えば厚さ１００ミクロンの箔は、熱伝達を向上させるという利益をもたらすことができる。例えば扁平な箔を設けることにより又は互いに平行ではない波形部を備えた隣り合う箔を設けることによって波形箔の噛み合いを阻止することによって、インサートの高さは、同一の波形箔が配備されたスタックよりも一層再現可能であり且つ制御可能である。
したがって、触媒インサートは、互いに結合された波形箔（ｃ）と実質的に扁平な箔（ｆ）のスタックから成る。スタックは、最も外側の層として波形箔を有しても良く、或いは、最も外側の層として実質的に扁平な箔を有しても良い。最も外側の層として波形箔を備えたスタックは、扁平な箔を備えたスタックよりも僅かに可撓性が高い傾向があり、チャネルの壁への熱伝達を向上させる。ただし、最も外側の層として扁平な箔を備えたスタックは、触媒のために広い表面積を提供する。さらに、最も外側の箔が小さい振幅のものであれ大きい振幅ものであれいずれにせよ、波形部を有する場合、触媒インサートの挿入中に反応器チャネルの壁とインターフェースする表面積が減少し、これは、インサートの挿入の際の摩擦及びインサートの摩擦に対する抵抗を減少させることができる。
一例を挙げると、インサートは、波形部ｆｃｆｃｆｃｆｃｆ（即ち、５枚の扁平な箔が４枚の波形箔によって離隔されている）、ｃｆｃｆｃｆｃ（即ち、４枚の波形箔が３枚の扁平な箔によって離隔されている）又はｃｆｃ（即ち、２枚の波形箔が１枚の扁平な箔によって離隔されている）を有することができる。
触媒インサートを形成するため、箔構造体の表面の少なくとも一部分に触媒材料を設けられる。例えば、箔構造体は、例えばアルミナを主成分とするセラミック支持材料で被覆されるのが良く、これには対応のチャネル中で起こるべき反応に適した活性触媒材料を含浸させる。セラミック被膜を例えば浸漬被覆又は吹き付けのような技術により被着させて反応に応じて１０ミクロン〜１００ミクロンのセラミック厚さを達成するのが良く、被膜を箔が触媒インサートに組み込まれる前又は箔が互いに結合された後に別々の箔に被着させるのが良い。箔のうちの幾つか又は箔の表面のうちの幾つかは、セラミック被膜の成膜中、マスキングされるのが良い。箔の形態が外側に扁平な箔を備えた形態である場合、外側の扁平な箔の外面は、セラミックで覆われると共に活性触媒材料を備えるのが良く、というのは、もしそのように構成しなければ反応体ガスのバイパスを提供するチャネルの外面と壁との間に狭い隙間が存在する場合があるからであり、しかしながら、箔インサートがチャネル内に締り嵌め状態になる場合、外面は、非被覆状態のままであっても良く、というのは、これにより、チャネルの壁との金属間接触が得られ、従って壁への熱伝達が促進されるからである。
箔のうちの何割かには触媒がないのが良い。特に、幾分かのガスが下流側での使用のために触媒インサートをバイパスすることができるようにするために幾つかのサブチャネルには触媒がないままにしておくことが望ましい場合がある。インサートを形成する箔のスタックの中心の近くに非被覆状態の箔を設けることによって、インサートの中心の近くの反応速度が減少し、従って、温度が発熱反応との関係でその最も高い状態にある発熱速度が減少し又は温度が吸熱反応との関係でその最も低い除熱速度が減少するという利点が得られる。いずれの場合においても、触媒被膜は、互いに異なる箔相互間で又は互いに異なるサブチャネル相互間で異なっているのが良く又は触媒インサートの長さに沿って異なっているのが良い。
反応器内において、第１及び第２のフローチャネルは、スタックとして配置されたプレートに設けられた溝によって又はスタック中の間隔保持ストリップ及びプレートによって構成されるのが良く、この場合、スタックは、互いに結合される。変形例として、フローチャネルは、溝付きであって扁平なシートと交互に積み重ねられた薄い金属シートにより構成されても良く、フローチャネルの縁部は、密封ストリップによって構成されるのが良い。反応器を形成するプレートのスタックは、例えば拡散接合、鑞付け又は熱間静水圧プレス成形によって互いに接合される。プレートのスタックは、反応が動作中に加えられる差圧及び熱応力に耐えることができるようにするのに必要な構造体を提供し、触媒インサートは、構造的支持体となるわけではない。
チャネルは、断面が正方形であるのが良く又は幅より大きいか又はこれよりも小さいかのいずれかの高さのものであるのが良く、高さは、スタックの方向、即ち、熱伝達の方向における寸法を意味している。良好な熱接触を保証するため、第１のフローチャネルと第２のフローチャネルの両方は、高さが２０ｍｍ〜１ｍｍであるのが良く、各チャネルは、約１．５ｍｍ〜１５０ｍｍの幅のものであるのが良い。一例を挙げると、プレート（平面図で見て）は、０．０５ｍから最高１ｍまでの範囲の幅のものであると共に０．２ｍから最高２ｍまでの長さのものであるのが良く、フローチャネルは、好ましくは、２ｍｍ〜１０ｍｍの高さのものである（化学反応の性状に応じて）。例えば、プレートは、幅０．５ｍ、長さ１．０ｍ又は幅０．６ｍ、長さ０．８ｍであって良く、これらプレートは、高さ７ｍｍ及び幅６ｍｍ若しくは高さ３ｍｍ及び幅１０ｍｍ又は高さ１０ｍｍ及び幅５ｍｍのチャネルを構成することができる。第１及び第２のフローチャネルがスタック中で交互に位置するよう配置することにより、これらチャネル中の流体相互間の良好な熱伝達を保証することができる。例えば、第１のフローチャネルは、燃焼のための（熱を発生させるための）チャネルであるのが良く、第２のフローチャネルは、水蒸気／メタン改質（これは、熱を必要とする）のためのチャネルであるのが良い。触媒インサートは、チャネル中に挿入され、交換のために取り出し可能である。
かかる反応器は、フィッシャー‐トロプシュ及び例えば水蒸気メタン改質による合成ガス発生を含む種々の反応に使用できる。所望の反応が発熱反応である場合、隣り合うチャネルは、反応の熱を反応器から引き出すための冷却剤を備えるのが良い。これとは逆に、所望の反応が吸熱反応である場合、熱がフローチャネルに提供されなければならない。これは、高温の流体、好ましくはガスをチャネル中に流すことによるか隣り合うチャネル内に発熱反応を生じさせるかのいずれかによって達成できる。触媒による燃焼を利用すると熱を生じさせることができ、この場合、火炎が燃焼チャネルに送られている可燃性ガス混合物中に伝搬して戻ることができないようにするためにフレームアレスタ（逆火防止装置）が好ましくは燃焼のための各フローチャネルの入口のところに設けられる。これは、例えば入口に隣接して位置する燃焼チャネルの一部分を火炎伝搬を阻止するために最大隙間サイズよりも幅の広くない多数の細い流路に細分する非触媒インサートの形態で各燃焼チャネルの入口部分内に位置するのが良い。例えば、かかる非触媒インサートは、スタック中の長手方向に波形になった箔又は複数枚の長手方向に波形になった箔であるのが良い。しかしながら、可燃性ガスがヘッダから供給される場合、かかるフレームアレスタは、好ましくは、ヘッダ内に設けられる。
別の観点では、本発明は、反応器であって、反応器は、反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、第１のフローチャネルと第２のフローチャネルは、これらフローチャネルの長さの少なくとも多くの部分に沿って互いに平行な方向に延び、反応が起こるフローチャネ内に着脱可能な触媒インサートが設けられ、触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、箔は、フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けており、少なくとも１つの組をなすフローチャネル中の触媒インサートは、フローチャネルの端から突き出るようこれらフローチャネルの長さよりも僅かに長いことを特徴とする反応器を提供する。突き出し長さは、好ましくは、２０ｍｍ以下、より好ましくは１０ｍｍ以下である。
さらに別の観点では、本発明は、反応器であって、反応器は、反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、第１のフローチャネルと第２のフローチャネルは、これらフローチャネルの長さの少なくとも多くの部分に沿って互いに平行な方向に延び、反応が起こるフローチャネ内に着脱可能な触媒インサートが設けられ、触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、箔は、フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けており、各触媒インサートは、箔のスタックから成り、前記箔のうちの少なくとも何割かは、波形であり、前記スタックの各層は、端と端を突き合わせた状態で配置された箔の長さ部分を有し、連続した層中において、前記箔の端が出会う位置は、互い違いになっていることを特徴とする反応器を提供する。
本発明は又、反応器であって、反応器は、反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、反応が起こるフローチャネ内に着脱可能な触媒インサートが設けられ、各触媒インサートは、全てが波形である箔の結合スタックを有し、スタックの交互に位置する層の箔の波形部は、互いに異なる向きに延びている、反応器を提供する。
別の観点では、本発明は、反応器に用いられる触媒インサートであって、触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、箔は、多数のフローサブチャネルを構成していることを特徴とする触媒インサートを提供する。特に、触媒インサートの少なくとも１つの端部分には活性触媒材料がないのが良い。本発明の各観点において、反応器それ自体は、動作中に受ける応力に耐える構造及び強度を提供する。それ故、各場合において、触媒インサートは、これが動作中、チャネルの壁を離して保持する必要はないので、非構造的であって良い。したがって、触媒インサートは、薄い金属箔で作られるのが良い。
次に、添付の図面を参照して本発明を更に具体的に説明するが、これは例示に過ぎない。
触媒インサートを含む水蒸気／メタン改質に適した反応器ブロックの一部の部分断面概略斜視図（この断面は、図２の１‐１線で取られている）である。 図１の組み立て状態の反応器ブロックの側面図であり、流路を示す図である。 組み立て中における図１の反応器ブロックの部分平面図である。 組み立て中における図１の反応器ブロックの部分平面図である。 別の触媒インサートの断面図である。 組み立て中における別の反応器ブロックの部分平面図である。 組み立て中における別の反応器ブロックの部分平面図である。
本発明は、多種多様な化学プロセスに利用でき、例えば、合成ガス、即ち一酸化炭素と水素の混合物を水蒸気改質によって天然ガスから作る方法に利用できる。合成ガスは、例えば、次に、フィッシャー‐トロプシュ合成により長鎖炭化水素を作るために使用できる。水蒸気改質反応は、水蒸気とメタンを混合し、この混合物を高い温度で適当な触媒に接触させ、その結果、水蒸気とメタンが反応して一酸化炭素と水素を生じさせることによって行われる。水蒸気改質反応は、吸熱反応であり、熱は、例えば空気と混合した炭化水素及び／又は水素の触媒燃焼によって提供されるのが良く、その結果、燃焼は、改質反応器内の隣り合うフローチャネル内の燃焼触媒上で行われる。
次に図１を参照すると、水蒸気改質反応器として用いられ又は水蒸気改質反応器に用いられるのに適した反応器ブロック１０が示されている。反応器ブロック１０は、触媒による燃焼プロセスのためのチャネル及び水蒸気メタン改質のためのチャネルを備えている。反応器１０は、平面図で見て長方形のプレートのスタックから成り、各プレートは、耐腐食性耐熱合金、例えばインコネル（Inconel）６２５、インコロイ（Incoloy）８００ＨＴ又はヘインズ（Heynes）ＨＲ‐１２０のものである。扁平なプレート１２は、代表的には０．５〜４ｍｍの厚さのものであり、この場合２．０ｍｍ厚さのものであり、これら扁平なプレートは、溝付きプレート１４又は１５と交互に配置されており、従って、溝がチャネル１６又は１７を構成している。溝付きプレート１４，１５は、スタック中で交互に配置されている。溝付きプレート１４，１５の厚さは、代表的には、０．２〜３．５ｍｍであり、各場合において０．９ｍｍである。溝の高さは、代表的には２〜１０ｍｍであり、各場合において６．０ｍｍであり、中実バー１８が側部に沿って設けられている。溝付きプレート１４，１５の溝の波長は、互いに異なっていても良いが、図示のように、好ましい実施形態では、波長は同一であり、従って、各場合において、連続して位置するフィン又はリガメントは、７．０ｍｍ間隔を置いて位置している。溝付きプレート１４，１５をフィン構造体を呼ぶ場合がある。スタックの各端部のところには、扁平な端プレート１９が設けられ、この端プレートも又、厚さ２．０ｍｍのものであるのが良い。
図１において各溝付きシート１４又は１５によって構成されるものとして５本のチャネルしか示されていないが、実際の反応器では、約５００ｍｍの全体的幅の反応器ブロック１０内にこれよりも多く、例えば７０本を超えるチャネルが設けられる場合がある。
プレートのスタックは、組み立てられ、そして代表的には拡散接合、鑞付け又は熱間静水圧プレス成形によって互いに結合される。次に、チャネル１６，１７の各々中にはそれぞれの反応のための触媒を担持した触媒インサート２２又は２４（図１には各々について１つしか示されていない）が挿入される。これらインサート２２，２４は、金属基体及び活性触媒材料の支持体として働くセラミック被膜から成る。各インサート２２，２４の金属基体は、それぞれのフローチャネル１６又は１７を占める波形箔及び扁平箔のスタックから成り、各箔は、０．２ｍｍ未満、例えば５０ミクロン又は１００ミクロンの厚さのものであり、図１に示されているスタックは、２枚の扁平な箔で離隔された３枚の波形箔を互いに結合したものである。触媒インサート２２，２４は、チャネル１６，１７を占め、インサートは、高さ５．４ｍｍ、幅６．６ｍｍのものであり、これら寸法により、十分な隙間がチャネルサイズの許容誤差に対応することができる。
次に図２を参照すると、組み立て状態の反応器ブロック１０の側面図が示されている。燃焼作用を受けたガス混合物は、ヘッダ３０に反応器ブロック１０の一端部のところで（図示のように、上）入り、バッフルプレート型フレームアレスタ３１を通過した後、フローチャネル１７を辿り、フローチャネル１７は、反応器１０の長さの大部分に沿って真っ直ぐに延びている。反応器ブロック１０の他端部に向かって、フローチャネル１７は、９０°向きを変えてヘッダ３２に反応器ブロック１０の他端部の側部（図示のように、右下）のところで繋がり、この流路は、破線Ｃとして示されている。水蒸気メタン改質反応を受けるべきガス混合物は、ヘッダ３４に反応器ブロック１０の一端部の側部のところ（図示のように、左下）で入り、バッフルプレート３５を通過し、次に９０°向きを変えて、反応器ブロック１０の長さの大部分に沿って真っ直ぐに延びているフローチャネル１６を通って流れ、そしてヘッダ３６を通って他端部のところ（図示のように、下）で現れ、この流路は、一点鎖線Ｓとして示されている。したがって、この構成は、流れが並流であるようなものであるとともにフローチャネル１６，１７の各々がその長さの大部分に沿って真っ直ぐであり、反応器ブロック１０の端部のところでヘッダ３０又は３６と連通するようなものであり、その結果、触媒インサート２２、２４をヘッダ３０又は３６の取り付け前に容易に挿入することができるようになっている。
図１に示されている扁平プレート１２の各々は、幅５００ｍｍ及び長さ１．０ｍの寸法のもの、即ち、その結果、反応器ブロック１０の断面積のものである。次に図３ａを参照すると、組み立て中の反応器ブロック１０の一部分の平面図が示されており、この図は、溝付きプレート１５を示している（この図は、図２の平面に平行な平面で取られている）。溝付きプレート１５は、長さ８００ｍｍ及び幅４６０ｍｍのものであり、側部バー１８は、幅２０ｍｍのものである。溝付きプレート１５の頂端は、扁平プレート１２の頂縁と整列しており、その結果、この頂端は、開いている（ヘッダ３０と連通するために）。側部バー１８のうちの１つとして（図示のように左側の側部バー）は長さ１．０ｍであり、端部を横切って延びる同等の端部バー１８ａに接合されている。その結果、左下のコーナー部のところには１８０ｍｍ幅の隙間が存在する（ヘッダ３２と連通するために）。溝付きプレート１５の底端と端部バー１８ａとの間の長方形領域は、溝付きプレートの２つの三角形部分２６，２７によって占められており、第１の部分２６は、端部バー１８ａに平行な溝部を有し、スタックの縁まで延びており（ヘッダ３２と連通するために）、これに対し、第２の部分２７は、溝付きプレート１５の溝部に平行な溝部を有している。
図３ｂを参照すると、図３ａの図と同様な図が示されているが、この図は、溝付きプレート１４を示している。この場合、溝付きプレート１４は、この場合も又、長さ８００ｍｍ、幅４６０ｍｍのものであり、側部バー１８は、幅２０ｍｍのものである。溝付きプレート１４の底端は、扁平プレート１２の底縁と整列しており、その結果、この底端は、開いている（ヘッダ３６と連通するために）。側部バー１８のうちの１本（図示のように右側の側部バー）は、長さ１．０ｍであり、端部を横切って延びる同等な端部バー１８ａに接合されている。その結果、左上のコーナー部のところには１８０ｍｍ幅の隙間が生じている（ヘッダ３４と連通するために）。溝付きプレート１４の頂端と端部バー１８ａとの間の長方形領域には、溝付きプレートの三角形部分２６，２７が存在し、第１の部分２６は、端部バー１８ａに平行な溝部を有し、スタックの縁まで延びており（ヘッダ３４と連通するために）、これに対し、他方の部分２７は、溝付きプレート１４の溝部に平行な溝部を有している。
理解されるように、溝付きプレートの部分の他の多くの構成を用いてもガス流方向のこの変化を達成することができる。例えば、溝付きプレート１５及び溝付きプレート１７の一部分は、互いに一体であっても良く、というのは、これらは、同一且つ平行な溝部を備えているからであり、同様に、溝付きプレート１４及び溝付きプレート２７の隣接の部分は、互いに一体であっても良い。好ましくは、三角形部分２６，２７の溝部は、チャネル構成部分１４又は１５の溝部と同一形状を有する。幾つかの場合において、三角形部分２６，２７は、ガスを溝付きプレート１４又は１５の端部とブロック１０の側部のところのヘッダ３２，３４との間で流通させる扁平なプレート１２相互間のガス分配空間を後に残すよう省かれても良い。
上述したように、プレート１２，１４，１５のスタックを組み立てた後、触媒インサート２２，２４が反応チャネル１６，１７中に挿入される。触媒インサート２４は、長さ８００ｍｍのものであり、これら触媒インサートは、図３ａの平面図に示されているように真っ直ぐなチャネルの下側３／４に対応したこれらの長さの６００ｍｍに沿って活性触媒材料を収容し、この部分は、矢印Ｐで示されており、矢印Ｑで示された残りの２００ｍｍにわたり、インサート２４には触媒が設けられていない。同様に、水蒸気改質ガス混合物Ｓのためのチャネル１６内において触媒インサート２２は、長さ８００ｍｍのものであり、矢印Ｒで示されているように、活性触媒材料が図３ｂの平面図に示されているように真っ直ぐなチャネルの上側３／４を占める部分に沿って設けられており、矢印Ｑで示されたインサート２２の長さの残りの２００ｍｍには触媒が設けられていない。触媒インサート２２，２４を挿入した後、ワイヤメッシュ（図示せず）が反応器ブロック１０の底端を横切って取り付けられるのが良く、その結果、触媒インサート２２は、反応器ブロック１０がその直立位置にあるとき（図２に示されている）フローチャネル１６から抜け落ちることがないようになっている。それ故、インサート２２，２４に施された活性触媒材料は、互いにすぐ隣接して位置するフローチャネル１６，１７の部分Ｐ，Ｒにのみ存在することが理解されよう。
ヘッダ３０，３２，３４，３６は、この場合、反応器ブロック１０に取り付けられても良いことは理解されよう。変形例として、大きな容量の反応器を提供することが都合の良い場合があり、これは、ヘッダの取り付け前にかかる反応器ブロック１０を数個互いに組み合わせることによって達成できる。
上述したように、インサート２２，２４は、金属基体及び触媒支持体として働くセラミック被膜から成る。化学インサート２２，２４の金属基体は、それぞれのフローチャネル１６又は１７を占める波形箔と扁平な箔の積み重ね組立体から成り、各箔は、０．２ｍｍ未満、例えば５０ミクロン又は１００ミクロンの厚さのものであり、図１のスタックは、２枚の扁平な箔で離隔された３枚の波形箔を互いに結合したものである。各インサート２２，２４の全長は、８００ｍｍである。箔は全て、所望長さ、この実施例では、８００ｍｍのものであるのが良い。変形例として、扁平箔は、所望長さのものであって良く、これに対し、波形箔は、端と端を突き合わせて配置されたこれよりも短い長さ分で構成される。組立体は、一体構造体を形成するよう互いに積み重ねられて結合され、かかる一体構造体では、箔の各長さ分は、スタック中の箔の連続して位置する長さ分に結合される。別の変形実施例として、スタック中の各扁平箔は、端と端を突き合わせて配置された扁平な箔の４つの長さ分、即ち、１００ｍｍの長さ分、３００ｍｍの長さ分、３００ｍｍの長さ分及び１００ｍｍの長さ分で構成され、これに対し、各波形箔は、端と端を突き合わせて配置された波形箔の３つの長さ分、即ち、３００ｍｍの長さ分、３００ｍｍの長さ分及び２００ｍｍの長さ分で構成され、波形部は、これら長さ分に沿って延びている。これにより、箔の長さ分が出会うスタックの連続した層中の位置は、互い違いになっている。この方式は、所望の金属合金の最高３００ｍｍまでの長さの箔を利用できることに基づいている。４００ｍｍ長さの箔が利用できる場合、例えば、８００ｍｍ長さのインサートは、端と端を突き合わせて配置され、長さ例えば２００ｍｍ、４００ｍｍ及び２００ｍｍの扁平な箔と積み重ねられた長さ４００ｍｍの波形箔から成る場合がある。好ましい製造技術では、かかる組立体は、必要程度よりもかなり幅の広い箔、例えば、５００ｍｍ又は１０００ｍｍ幅の箔を用いて積み重ねられると共に互いに結合され、次に、組立体は、チャネル１６，１７に適した幅、この場合、６．６ｍｍの幅のストリップに切断される。これは、レーザ切断を用いるのが良い。
箔を互いに結合した後、そしてチャネルサイズのストリップに接合する前か後かのいずれかにおいて、触媒を設ける。これは、活性金属をアルミナ又はセラミック支持体中に含浸させることによって提供でき、かかる支持体は、次に、箔が浸される薄め塗膜の状態に形成される。変形例として、セラミック被膜を例えばアルミナを含むスラリ中への浸漬被覆によって成膜しても良く、そして被膜を乾燥させて着火させ、次に被膜に必要な反応に対応した触媒活性材料を含浸させる。代表的には、触媒活性材料は、塩の形態で混ぜ込まれ、次に、かかる塩を仮焼し、必要ならば還元してこの材料の活性形態を提供する。各積み重ね組立体の一部分は、セラミック被膜又は触媒活性材料を備えておらず、これは、一端が長さ２００ｍｍの一部分である。その結果、インサート２２，２４の各々は、図３ａ及び図３ｂに示された部分Ｑに対応した長さ２００ｍｍの非触媒部分を一端に有する。
上述した触媒インサート２２，２４は、一例に過ぎないことは理解されよう。インサート２２，２４の波形箔が三角形又はジグザグ形状の波形部を有するものとして示されているが、波形部は、他の形状を有しても良いことは理解されよう。連続して位置する波形箔の波形部を互いに山部の上に山部が位置した状態で又は山部の上に谷部が位置した状態で互いに整列させても良く、即ち、波形部は、同相の状態にあり又は逆相の状態にあり、或いは、連続して位置する波形箔の波形部相互間の位相関係は、ランダムであっても良い。インサート２２，２４は、２枚の扁平な箔で離隔された３枚の波形箔から成るものとして示されているが、他の組み合わせが可能であり、例えば、４枚の実質的に平坦な箔が３枚の波形箔で離隔されても良く、それにより最も外側のコンポーネントとして扁平な箔を備えた触媒インサートが形成される。別の改造例として、少なくとも水蒸気メタン改質反応のためのフローチャネル１６中の触媒インサートは、チャネルよりも僅かに長くても良く、例えば、長さ８０５ｍｍであり、この場合、非触媒部分の長さは、２０５ｍｍであろう。したがって、触媒インサートの短い部分は、反応器の底端を超えて突き出ており、それにより、触媒が使用済みになると取り出しが単純化される。
次に図４を参照すると、フローチャネル４２（破線で示されている）に用いられる触媒インサート４０の断面図が示されている。この触媒インサートは、高さ２．５ｍｍ及び幅１．１ｍｍのサブチャネルを構成するよう長方形溝部の状態に形成された２枚の波形箔４３から成り、これら箔４３は、厚さ０．１ｍｍの扁平な箔４４の互いに反対側の面に結合されている。この場合、２枚の箔４３の溝部は、逆相をなして互いに整列しており、１枚の箔４３の山部は、他方の箔４３の谷部と整列している。インサート２２，２４に関して上述したように、このインサート４０は、必要なレベルよりもかなり幅の広い、例えば幅５００ｍｍ又は１０００ｍｍの箔を積み重ねて互いに結合した組立体を調製することによって作られるのが良く、次に、組立体をチャネル４２に適当な幅のストリップに切断する。これは、レーザ切断、機械的切断又は他の同様な技術を用いることができる。
箔を互いに結合した後、チャネルサイズのストリップに切断する前又は後に、セラミック被膜及び活性触媒材料を上述したように被着させる。各積み重ね箔組立体の一部分は、セラミック被膜又は触媒活性材料を備えておらず、これは、一端部のところの長さ２００ｍｍの一部分である。その結果、インサート４０は、一端に長さ２００ｍｍｍの非触媒部分を有する。触媒インサート４０を上述した反応器ブロックと類似した反応器ブロック内のチャネル４２中に挿入する。長方形溝部の山部と谷部は、頂部と底部のところのチャネル壁に近接して広い領域を提供し、従って、熱伝達が促進され、溝部の介在部分は、熱伝達方向に平行に延び、これによっても熱伝達が促進される。理解されるように、触媒インサート４０は、一例として示されているに過ぎず、例えば長方形溝部の状態に波形にされ、２枚の扁平な箔により離隔された３枚の箔から成る改造例を想到できる。
非触媒長さ分を含む触媒インサート２２，２４又は４０を設けることにより、反応器の組み立てが単純化される。というのは、各チャネル１６又は１７は、かかるインサートを１つ受け入れれば済むからである。触媒材料をインサートに被着させることにより、触媒材料は、流れが図３ａ及び図３ｂに示されている区分Ｐ，Ｒに対応した隣り合うフローチャネル内で平行であり且つ並流であるフローチャネルの部分に沿ってのみ設けられ、それにより、反応器内における温度分布が向上する。上述した反応器ブロック１０では、各流路Ｃ，Ｓは、Ｌ字形であり、真っ直ぐな区分は、ブロックの一端部のところでヘッダ３０又は３６に直接連通し、ディストリビューター区分は、ブロックの一方の側部のところでヘッダ３２又は３４に結合している。化学反応は、両方のチャネル組内で起こり、従って、触媒インサート２２，２４は、真っ直ぐな区分中に挿入される。
本発明の技術的思想は、他の化学反応のための反応器にも同様に利用できる。一例を挙げると、例えばフィッシャー‐トロプシュ合成のような反応のために類似の反応器を用いることができ、この場合、化学反応は、一方のチャネル組内で起こり、熱伝達媒体は、隣接のチャネル組内を流れる。この場合、熱伝達媒体を運ぶチャネル内では化学反応が生じず、従って、かかるチャネル内には触媒インサートは不要である。その結果、化学反応のためのチャネルは、反応器ブロックを通って一端から他端まで真っ直ぐに延び、これに対し、熱伝達媒体のためのチャネルは、化学反応のためのチャネルに平行な中央区分及び各端部がブロックの１つの側部又は複数の側部のところでヘッダに結合するディストリビューター区分を有するのが良い。
かかる反応器は、図５ａ及び図５ｂに示されており、以下において、図５ａ及び図５ｂを参照する。図５ａには、組み立て中のフィッシャー‐トロプシュ反応のための反応器ブロックの一部分の平面図が示されている。上述の反応器ブロック１０の場合と同様、フィッシャー‐トロプシュ反応のための反応器ブロックは、扁平なプレートと溝付きプレートのスタックから成る。これらプレートは、上述したように耐熱合金のものであるのが良いが、反応温度が低いので、これらプレートは、これに変えて、他の材料、例えばステンレス鋼又はアルミニウム合金のものであっても良い。扁平なプレートは、この実施例では、幅５００ｍｍ及び長さ１．０ｍの寸法のもの、即ち、結果的に、反応器ブロックの断面積のものである。図５ａは、フィッシャー‐トロプシュ反応体Ｆのためのフローチャネルを構成する溝付きプレート５５を示している。溝付きプレート５５は、長さ１０００ｍｍ及び幅４６０ｍｍのものであり、各側部に沿って、幅２０ｍｍの側部バー１８が設けられている。溝付きプレート５５の頂端及び底端は、隣接の扁平なプレートの頂縁及び底縁と整列しており、従って、プレート５５により構成されるチャネルは、各端が開口している。
図５ｂを参照すると、図５ａの図と同等な図が示されているが、図５ｂは、冷却剤のためのフローチャネルを構成する溝付きプレート５６を示している。かかる溝付きプレート５６は、スタック中において、扁平なプレートにより離隔された溝付きプレート５５と交互に配置されている。この場合、溝付きプレート５６は、長さ８００ｍｍ及び幅４６０ｍｍのものであり、側部バー１８は、幅２０ｍｍのものである。各側部バー１８は、長さ９００ｍｍのものであり、各側部バーは、端部を横切って延びる同等な端部バー１８ａに接合されている。その結果、左上及び右下のコーナー部のところには８０ｍｍ幅の隙間が生じ、冷却剤は、矢印Ｈで示されているようにこの隙間を通ってそれぞれ流入したり流出したりする。溝付きプレート５６の端部と端部バー１８ａとの間の長方形領域には、溝付きプレートの三角形部分５７，５８が存在し、第１の部分５７は、端部バー１８ａに平行な溝部を有し、第１の部分は、ヘッダ（図示せず）と連通するようスタックの縁まで延びており、これに対し、他方の部分５８は、溝付きプレート５６の溝部に平行な溝部を有している。
触媒インサートが溝付きプレート５５内に構成されたチャネル内に設けられ、かかる触媒インサートは、フィッシャー‐トロプシュ反応のための触媒を担持している。これら触媒インサートは、各チャネルの全長にわたり、即ち、１０００ｍｍにわたって延びているが、触媒材料は、Ｓで示された中央の８００ｍｍ区分にしか設けられておらず、従って、各端部のところには長さ１００ｍｍの非触媒部分Ｔが存在する。それ故、触媒部分Ｓは、冷却剤の流れが反応チャネル内の流れに平行である冷却剤チャネルの部分に隣接して位置する。
理解されるように、図５ａ及び図５ｂを参照して説明した反応器ブロックは、一例に過ぎない。例えば、反応器ブロックは、上述の長さ又は幅とは異なる長さ又は幅を有しても良い。

Claims (15)

  1. 反応器であって、前記反応器は、前記反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、前記第１のフローチャネルと前記第２のフローチャネルは、これらフローチャネルの長さの少なくとも多くの部分に沿って互いに平行な方向に延び、反応が起こる前記フローチャネ内に着脱可能な触媒インサートが設けられ、前記触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、前記箔は、前記フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けており、前記触媒インサートの少なくとも一方の端部分には活性触媒材料がない、反応器。
  2. 前記第１又は前記第２のフローチャネルは、入口若しくは出口ポート又はヘッダに連結されていて、前記フローチャネルの長さの多くの部分の方向に対して平行ではない方向に延びる入口又は出口部分を有する、請求項１記載の反応器。
  3. 前記第１及び前記第２のフローチャネルが互いに平行な方向に延びる前記反応器の領域内に位置する前記触媒インサートの部分にのみ活性触媒材料が設けられている、請求項１又は２記載の反応器。
  4. 少なくとも１つの組をなすフローチャネル内の触媒インサートは、前記フローチャネルの端から突き出るよう前記フローチャネルの長さよりも僅かに長い、請求項１〜３のうちいずれか一に記載の反応器。
  5. 前記突き出し長さは、２０ｍｍ以下、好ましくは１０ｍｍ以下である、請求項４記載の反応器。
  6. 各触媒インサートは、箔のスタックから成り、前記箔のうちの少なくとも何割かは、波形であり、前記スタックの各層は、端と端を突き合わせた状態で配置された箔の長さ部分を有し、連続した層中において、前記箔の端が出会う位置は、互い違いになっている、請求項１〜５のうちいずれか一に記載の反応器。
  7. 各触媒インサートは、箔のスタックから成り、前記箔のうちの少なくとも１つは、実質的に扁平であり、少なくとも１つは、波形であり、前記扁平な箔は、前記インサートと同一の長さのものであり、前記スタック中の前記波形箔は、端と端を突き合わせて配置された箔の複数の波形長さ分を有する、請求項１〜６のうちいずれか一に記載の反応器。
  8. 前記箔のうちの少なくとも何割かは、波形であり、前記箔は、前記波形部の各山部の長さ全体に沿って互いに結合されている、請求項１〜７のうちいずれか一に記載の反応器。
  9. 活性触媒材料のない前記触媒インサートの長さは、前記触媒インサートの全長の３０％以下、好ましくは２５％以下である、請求項１〜８のうちいずれか一に記載の反応器。
  10. 前記触媒インサートは、スタック中で交互に配置された状態で互いに結合された波形箔と実質的に扁平な箔の組立体から成る、請求項１〜９のうちいずれか一に記載の反応器。
  11. 前記触媒インサートを構成する前記箔のうちの何割かにはこれら箔の長さに沿って触媒がない、請求項１〜１０のうちいずれか一に記載の反応器。
  12. 何割かのサブチャネルにはこれらサブチャネルの長さに沿って触媒がない、請求項１〜１１のうちいずれか一に記載の反応器。
  13. 反応器であって、前記反応器は、前記反応器内に第１及び第２のフローチャネルを備え、反応が起こる前記フローチャネ内に着脱可能な非構造的触媒インサートが設けられ、前記触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、前記箔は、前記フローチャネルを多数のフローサブチャネルに分けており、各触媒インサートは、箔のスタックを有し、前記箔のうちの少なくとも何割かは、波形であり、前記スタックの前記層のうちの少なくとも何割かは、端と端を突き合わせて配置された箔の長さ分を有する、反応器。
  14. 前記スタック中に、各々が端と端を突き合わせて配置された箔の長さ分を有する隣り合う層が設けられ、前記箔の端が前記隣り合う層中で出会う位置は、互い違いになっている、請求項１３記載の反応器。
  15. 請求項１〜１４のうちいずれか一に記載の反応器に用いられる触媒インサートであって、前記触媒インサートは、互いに結合された複数の箔を有し、前記箔は、多数のフローサブチャネルを構成している、触媒インサート。
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