JP2013531773A - ガス液化システム及び方法 - Google Patents

Abstract

ガスの液化のためのシステム及び方法であって、低温を必要とする用途において液状では冷媒として使用され、様々な圧力範囲全体で、大気圧よりわずかに高い圧力から臨界点付近の圧力までの範囲で使用される。本発明のシステム及び方法はクローズドサイクル・クライオクーラーに基づいたものでガスの熱力学的特性を用いて最適な液化率を実現する。

Description

本発明はガス液化のためのシステム及び方法に関連し、さらに詳しくは、液化と性能効率の向上に適したシステム及び方法に関する。

ヘリウムは地球上にある希少元素であり、その科学面および産業面での幾多の応用は需要増加を招来している。例えば、気相ヘリウムの一般的用途としては溶接、浮揚（バルーン）、半導体や光ファイバの製造などがあげられる。液相では、一般的な用途としてある種の医療用機器や科学装置の冷却、燃料タンクのパージ（ＮＡＳＡ）、固体物性や磁性、各種のその他研究トピックスにおける基礎研究での冷却が挙げられる。ヘリウムの使用が広がることで、その限定的な入手可能性のため、またヘリウムの有限の埋蔵量のため、高コストで更新不可能な資源であると考えられている。したがって、ヘリウムや同様の希ガスの再利用にますます注目が集まっている。

具体的には、液体ヘリウムは多くの用途で冷媒として使用されており、このような用途は２００℃以下の温度に到達することが必要とされるものである。こうした用途は超電導体の使用と多くの場合関連があり、特にデュワー又はクライオスタットと呼ばれる排気断熱容器又は真空フラスコで動作する低温物性研究機器で使用される。このようなクライオスタットは気相と液相の両方の混合物を含み、蒸発時に気相ガスは大気中に放出されることが多い。そのため外部供給源から追加のヘリウムを購入しクライオスタットでの機器の動作を継続させる必要が生じる。

液体ヘリウムの最も重要な用途の一つは核磁気共鳴画像法（ＭＲＩ）機器で使用される高磁場超伝導コイルの冷却で、ＭＲＩは人体の各種医学的条件の診断を目的とする体内の画像を非侵襲的に作成する重要な診断技術を提供している。

液体ヘリウムの最大のユーザは大型の国際的科学研究施設また研究所で、例えばＣＥＲＮ国際研究所にある大型ハドロン衝突型加速器である。ＣＥＲＮなどの研究施設では回収したガスの回収、純化、最液化をそれ自身の大規模（クラスＬ）工業的液化プラントで行なっており、ここでは１００リットル／毎時以上を製造しており１００ｋＷ以上の入力電力を必要とする。もう少し小さい消費量の研究施設では中規模（クラスＭ）液化プラントが利用可能で、ここでは約１５リットル／毎時程度を製造している。これらの大規模及び中規模液化施設ではガスを液体窒素で予備冷却した場合約１リットル／毎時／ｋＷ（２４リットル／毎日／ｋＷ）程度の能力Ｒ を実現しており、予備冷却なしでは０．５リットル／毎時／ｋＷ（１２リットル／毎日／ｋＷ）程度の能力である。

もっと小規模な用途では小規模冷却器が現在では市販されており、これは各種ガスを液化するのに十分な低温を実現することが可能で、特に４．２ケルビン以下の超低温でヘリウムを液化することが可能になっている。工業的には、これらの小規模冷却器は一般的にクローズドサイクル・クライオクーラーと呼ばれる。これらのクライオクーラーには３つのコンポーネントがある：（１）コールドヘッド（これの一部は「コールドフィンガー」と呼ばれ典型的には１段又は２段の冷却段を有する）、ここでコールドフィンガーの最も低温の端部はヘリウムガスの周回圧縮と膨張を用いて超低温を実現している；（２）ヘリウムコンプレッサ、これはコールドヘッドへ高圧ヘリウムガスを提供したりコールドヘッドから低圧ヘリウムガスを受け入れたりする；（３）高圧及び低圧の接続ホース、これはコールドヘッドをヘリウムコンプレッサへ接続する。コールドフィンガーの１段又はそれ以上の冷却段のそれぞれは直径が異なり様々な温度でヘリウム流体の属性における変化に対応するようになっている。コールドフィンガーの各段は内部再生器と内部拡張容積を含み、ここでは各段の最も低温の端部での冷却が行われる。

これらのクライオクーラーの開発の結果として、小規模（クラスＳ）液化プラントが市販されるようになったが、これらの液化装置の性能は現在のところ２リットル／日／ｋＷ未満に制限されている。これらの液化装置では、液化しようとするガスが複雑な熱力学的サイクルに組み込まれるのではなくクライオクーラーの冷却段またはクライオクーラーの冷却段に装着してある熱交換器のどちらかとの間で熱交換を行うことにより単純冷却される。このような小規模液化装置では、クライオクーラーのコールドヘッドがデュワーと呼ばれる二重壁容器の首で動作し、デュワーには液化しようとするガスだけを含み熱的に断熱されて外部から容器内部への熱のフローを最小限に抑えている。ガスを圧縮したあと、得られた液体はデュワーの内部タンクの中に貯蔵される。

理想的には、クライオクーラーに基づいたこのような小規模液化装置は大規模液化設備や中規模液化設備で得られる効率に匹敵する効率を達成するはずである。しかし実際には、１日あたり１ｋＷあたりリットル数でみた場合の実現可能な液化能力は、これら小規模液化設備では、もっと大型のクラスＭやクラスＬ液化プラントで実現される能力より能力が有意に低かった。したがって、小規模液化設備の能力を改善する大きな余地が残されている上、こうした改良は当業界において特に有益なものとなるはずである。

液化冷却材を毎日２０リットル未満製造することのできる現在入手可能な小規模液化プラント又は「クラスＳ」液化装置は大規模液化プラントによって得られる能力と比較した場合実質的に不十分である。さらに、中規模及び大規模設備プラントは実質的に複雑になり大規模メンテナンスが必要で、多くのユーザの要求を大幅に超過する量の液化速度を有している。これらの制限によれば、「クラスＳ」液化装置は２．０リットル／日／ｋＷより大きな動作効率を実現することが可能であるのにこれまで提供されて来なかった。

本発明の実施例の目的はガス液化システム及び内部のガスの液化方法を提供し、これはクライオクーラーに基づいたものでガス状元素の熱力学的特性を使用してクライオクーラーからの冷却力の増加を引き出し、これには圧力上昇状態で動作させることにより、ひいては液化温度の上昇状態で動作させるようにし、クライオクーラーからの増大した冷却力を用いてシステムの液化率と能力の向上を図るものである。

これらの改良を実現するため、ガス液化システムはシステムの液化領域内部の圧力を制御する手段を用いて上昇した圧力が前述のように上昇した液化温度での動作を提供するようにするのに適している。正確にシステムへ流入するガスを制御することにより、内部液化圧力を上昇した閾値に維持することができる。上昇した圧力は、臨界圧力のすぐ下であり、コールドヘッドの冷却力増大が使用される。

液化領域は本明細書ではクライオクーラーの第１段目に隣接した第１の冷却領域を含むデュワー内部の容積として定義され、ここでシステムへ流入するガスが最初に冷却され、クライオクーラーの第２の又は後続段に隣接した第２の凝結領域も含みここでは冷却されたガスが更に液相になるまで圧縮される。つまり、本発明の目的としては、液化領域はデュワーの首部分を含み液化した冷却材を貯蔵する貯蔵部分に延出する。

本発明の各種実施例において、圧力制御のための手段は単一の圧力制御モジュールを含み、このモジュールは液化領域に流入するための入力ガスフローを調節するのに好適なもので、液化領域内部の圧力は液化処理中に正確に保持されるようになっている。これ以外に、一連の処理制御コンポーネントをソレノイド弁や、マスフローメータ、圧力レギュレータ、及びその他の圧力制御装置から選択しておき、システムの幾つかの位置に個別に配置して個々のコンポーネントの集合的グループ化がシステムの液化領域に流入する入力ガスの制御を提供するのに適したものにするようにできる。

本発明の特定の実施形態においては、液化ガス元素はヘリウムである。ヘリウムガスは２．２７ｂａｒに近い圧力では約５．１９Ｋで液化されクローズドサイクル・クライオクーラーから利用できる出力を最大化する。これを示すデータとしては、本発明の好適実施例で、システムは標準状態下で１０５，０００リットルのヘリウムガスから１９ｋｇの質量のヘリウムを液化し容積１５０リットルの容器へ貯蔵できる。これは５．１９Ｋで６５リットル／日（又は２６０ｇ／時間）を超える液化率により達成されるもので、これは７．５ｋＷの電力消費する標準的クライオクーラーを使用し、４．２Ｋでの冷却能力１．５Ｗを発生する典型的なクライオクーラーを使用して４．２Ｋで５０リットル／日を製造するのと等価である。能力係数Ｒ はしたがって＞７リットル／日／ｋＷであり、これは現在入手可能な小規模液化装置に対して優位な改善である。当然のことながら、クライオクーラーそれ自体の効率は向上し続けるので、本明細書に説明しているガス液化システムの性能もまた向上するものである。

前述した液化の改良はガスを液化するためのガス液化システムによって達成され、本システムは、

ガス供給源からシステムへガスを提供するように構成されたガスインテークモジュール、

上部が少なくともひとつの首部分で構成され、ガスとすでに液化されている当該ガスから得られた液体を貯留するように構成された少なくとも１個の内部タンクとを更に含む断熱容器と、

前記断熱容器の頂部に配置され、冷間部分が少なくとも部分的に前記首部分の内部に延出し前記容器の内部タンクに向かって配管されている少なくとも１個のクライオクーラー・コールドヘッドと、

前記クライオクーラーの動作のための接続を用いて圧縮されたガスをクライオクーラー・コールドヘッドへ提供するように構成されたガスコンプレッサーと、

ガスインテークモジュールから流入するガスインテーク圧力を制御しまたこの圧力をシステム内部で要求されているガス圧力に調節するように構成された少なくとも１つのガス圧力制御メカニズムと、

前記ガス圧制御メカニズムを用いて前記システムと前記クライオクーラーの能力を制御するように構成された制御装置と、を含むことを特徴とする。

本発明の実施例にかかるシステムは容器内部の蒸気圧に対する正確な制御を維持するのに適したものであり、したがって正確な温度制御つまり凝結が行われるクライオクーラーの出力の正確な制御を維持するのに適している。その結果として、本システムは、クライオクーラーの一つ又はそれ以上の段の温度によって決定されるように、動作点の制御とクライオクーラーの出力の制御が可能で、またこれによって、ガスから抽出することができる熱量を、室温から動作点までの予備冷却と圧縮及び液化についての両方で、制御することができる。

本発明の別の態様は本出願に開示されているガス液化システムを利用するガス液化方法を提供し、本方法は以下のステップを含む：

ガスインテークモジュールを通ってガス液化システムへある量のガスを提供するステップと、

ガス制御メカニズムと制御装置を使用して内部タンクへ流入するガスの圧力を調節するステップと、

ガス圧力制御メカニズムと制御装置を使用してクライオクーラーのクーラーヘッドの出力を調節し液化率を決定するステップと、

ガス圧制御メカニズムを使用して内部タンクへの流入ガスの圧力変化率を制御し、圧力変化中と圧力変化後の両方で内部タンク内部での液化率を最適化するステップと、

断熱容器の内部タンク内に存在するガスの圧力を一定の決められた値に調節して所望の液化率を設定するステップと、を含む。

要約すると、以下の詳細な説明で説明しているガス液化システムは高圧でのガス液化を実行することにより既存のクライオクーラーに基づいた液化装置より大幅に高い効率を実現しており、そのため高温で実行でき、クライオクーラーは液化を実行する冷却力が大幅に大きくなり、液化される冷媒は、大幅に少ない圧縮熱を有する。システムの液化効率は室温のガスが液化領域に流入するフローレートを正確に制御することにより、つまりこれによりシステムの液化領域において凝縮するガスの圧力を正確に制御することにより、更に向上でき安定化できる。高い凝縮圧力でのクライオクーラーの高い出力と低い凝縮熱による２倍の効果は、正確な圧力制御によりさらに向上され、他のクライオクーラーによる液化設備で現在利用可能なものより、本発明の新規なガス液化処理が少ない入力電力で非常に大きな液化率を実現することができる。

本発明の特徴および利点は、添付図面と併せて読むことで以下の詳細な説明からより明らかになるであろう。図面において：
図１はヘリウム４の移相図である。 図２は２段を有する典型的なクライオクーラーでのロードマップで、クライオクーラーの第１段目と第２段目の両方の様々な温度での冷却力、並びにこの液化システムの代表的な液化サイクルの軌道特性の間のコールドヘッドの幾つかの動作点（ａ，ｂ，ｃ）を示す。 図３は本発明の少なくともひとつの実施例に係るシステムおよびその複合要素の略図である。 図４は図３の冷媒ガスの液化の改良についてシステムの一部の一般的略図でシステムの液化領域に関連する対流路を更に示す。 図５は図４に係るシステムの略図で本明細書において液化領域と呼称しているシステム内の破線領域をさらに図示する。

以下の説明では、制限する意味合いではなく説明を目的として、本発明の完全な理解を提供するために詳細及び説明を記載する。しかし、本発明は本発明の精神及び範囲から逸脱することなくこれらの詳細及び説明から逸脱したその他の実施例において実施されうることが当業者には明らかであろう。幾つかの実施例では以下において図面を参照して説明し例示した機能特徴は参照番号によって表される。

本発明の一般的実施例において、液化システムは、本明細書においてクライオスタットとも呼ぶが、断熱貯蔵容器又はデュワーを含み、この容器には貯蔵部分とそこから延出した首部分とを含み、首部分は外部にある室温状態の外部容器へ連結される。デュワーは外殻によって断熱されており貯蔵部分の外部で外殻内部にある容積は実質的に空気を排気してある。首部分はクライオクーラーのコールドヘッドを少なくとも部分的に受け入れるのに適するようになっている。コールドヘッドは１段又はそれ以上の段数を含み、各段は独立した断面積を有する。断熱容器の首部分は階段上にコールドヘッド・クライオクーラーの１段又はそれ以上の段数に形状的に適合するように任意で対応させることができる。断熱容器はさらに貯蔵部分からデュワーの上部表面へ延出する輸送ポートをさらに含む。制御メカニズムはさらにガスフローを制御するためにも提供されており、これによってデュワーを制御する。液化領域内部の圧力制御メカニズムは一般に以下を含む：クライオスタットの液化領域内部の圧力を検出するための圧力センサー；デュワーの液化領域に流入するガスの圧力を調節するための圧力レギュレータまたはその他の手段；マスフローメータ；液化領域に流入する導入ガスフローを調節するための一つ又はそれ以上の弁。この点において、制御メカニズムは導入ガスフローを動的に変調させるためのコンピュータにも接続され、したがってクライオスタットの液化領域内部の圧力を変化させて最適な効率を得るようにする。

図示していないが、クライオスタットはひとつ又はそれ以上の貯蔵部分とここから断熱容器内に延出する一つ又はそれ以上の首部分を含むことができることに留意すべきである。

本発明の一つの実施例において、ガス液化システムの冷却コールドヘッドは容器の内部タンクに向かって配管され冷却段を形成する少なくともひとつの段を含む。

本発明の別の実施例において、クライオクーラーのコールドヘッドはシリンダを含み、シリンダは容器の内部タンクに向かって配管され第１段目と第２段目で構成され、双方の段が容器の首に向かって平行になり、全体として２つの冷却段を形成する。

更に別の実施例において、クライオクーラーのコールドヘッドは容器の内部タンクに向かって配管され、３段又はそれ以上の段を含み、全体として３段又はそれ以上の冷却段を形成する。

本発明のこれらの実施例では、１段又はそれ以上の段数の冷却システムを含むコールドヘッドが断熱容器又はデュワーの首部分において動作する。第１段目は最も暖かく他の段より液化領域から遠い首部分で動作し他の段は液化領域にもっと近い首部分で動作する。首部分の温暖な端部にガスが導入されコールドヘッドの第１段目の壁部によって予備冷却され、第１段目の最も冷たい端部によって冷却され、更にもっと冷たい段の壁部によって予備冷却され、コールドヘッドの最も冷たい段の最も冷たい端部で凝結されることになる（１段実施例では、凝結は第１段目の最も冷たい端部で発生する）。一旦凝結又は液化されると、液体は断熱容器の内部に配置されているタンク又は貯蔵部分の底部に落下する。クローズドサイクルのクライオクーラーの各段が生成する冷却力は主としてこれの温度によって決定されるのだが、直前の段の温度の二乗にも依存する。この情報は一般に第１段目と第２段目の出力の依存性に対して第１段目と第２段目の温度をプロットする２次元ロードマップとしてクライオクーラーメーカーから供給される。本発明で重要なことは各段で利用可能な冷却力が一般に温度とともに上昇する点である。

第１段目とこれの後続段で冷却力を発生することに加えて、コールドヘッドはこれの全長にわたって冷却力を発生し、特に室温と最も冷たい第１段目端部との間の円筒状のコールドフィンガーの表面にそって発生し、また第１段目と後続段の間の円筒状コールドフィンガーの全長にわたって発生する。本発明の目的はガスと各種冷却段との間の熱交換、並びにガストクライオクーラーのコールドヘッドの各種冷却段間の円筒状コールドフィンガーの壁との間の熱交換を最適化することである。これは、コールドヘッドに装着する何らかの種類の機械式熱交換器又は凝集機の必要性なしで、又は従来の最新式システムにおいては一般に必須であると考えられてきた首部分の何らかの放射スクリーンの必要性なしに、ガスの高い熱伝導特性を用いることにより達成される。したがって、本発明の目的はまた、最大限可能な高温で可能な限りガスからできるだけ多くの熱を抽出することで、これにはガスと各種冷却段間の円筒状コールドフィンガーの壁との間の熱転移を最適化することによる。これはまたクライオクーラーのコールドヘッドの各種冷却段における熱負荷をも減少し、これにより予備冷却と液化処理における熱効率を最適化することになろう。

一般に、多段式コールドヘッドは上部又は第１段目のほうがコールドヘッドの下の段より直径が大きくなるように構成される。この点において、クライオクーラーのコールドヘッドの冷却段はステップ上パターンで製造され、この場合２つ又はそれ以上の段で異なった断面積を有するように製造される。断熱容器の首部分は各種実施例でクライオクーラーのコールドヘッドの一段又はそれ以上の段数の冷却段を受け入れるのに適するようにできる。

ひとつの実施例において、断熱容器の首部分はクライオクーラーのコールドヘッドの前記１段またはそれ以上の段数の表面と密着させるのに適した内側表面を含み、首部分が第１段目で第１の内径をまた第２段目では第２の内径を含むようにしてあり、ここで前記第１の内径は前記第２の内径とは異なるものであるとする。狭くなった容積は首部分を下がるほど熱負荷を減少し、その一方で階段上の首部分によりガスとクライオクーラーとの間の熱交換過程を改善し、少なくとも初期冷却中にはステップ上領域での自然対流に都合がよくなる。

これ以外として、首部分はクライオクーラーのコールドヘッドの１段又はそれ以上の段に接する首部分の全長にそって延在する均一な内径を備えるようにして最適化することができる。真っ直ぐな首構造を使用する場合、熱交換作用は初期の冷却と液化でなおかつ効率的である。つまり、本発明は直線状又は階段状の首を容器内部で利用することが可能である。

本発明の一つの実施例において、ガス圧制御メカニズムは以下の要素の一つ又はそれ以上を含む：

ソレノイド弁などガス吸気モジュールからシステムへガスフローを可能にするような電子制御入力弁；

ガス吸気モジュールから断熱容器の内部タンクへ流れるガスの圧力調節を行う絶対圧レギュレータ；

絶対圧レギュレータから流入し内部タンクへ流出するガス容積を測定するマスフローメータ；

断熱容器の内部タンクの内部にあるガスの圧力を測定する断熱容器内部の圧力センサー。

本発明のこの実施例によれば、パイプや配管、弁（手動式又は電子制御式）、制御メカニズムからなるシステムがデュワーへ流入する際にガスの圧力と質量フローレートの両方の操作を可能にする。 吸気ガス圧はデュワー内部に存在するガスの圧力とは異なる場合がある、又はデュワー内の圧力を調節して最適な性能を達成する必要が有る場合がある。均衡条件を大幅に擾乱する急激な圧力変化を回避するため、本システムは前述のガス圧制御メカニズムを一体化し、例えばソレノイド弁や圧力制御メカニズムなどを使用する。この処理でガス吸気メカニズムからデュワーへのガスフローを制御するのに必要と思われる吸入圧力を調節する。

更に、本発明のシステムは弁とガスのマスフローを調節することによりクライオクーラーのコールドヘッドの冷却力を調節する制御メカニズムの使用によって正確な圧力制御を実現する。

更に、制御メカニズムはシステムから必要なデータを受信して容器内部の液体レベルを計算し、これは必要な調節を実行するのに必要とされる。更に、液化処理は大気圧よりわずかに高い圧力からガス臨界圧力値付近に達する圧力まで多様な圧力範囲の下で実行することができる。すべての機能と手順は遠隔的に又はその場で（ｉｎ ｓｉｔｕ）制御可能であり、これにはプログラム可能な装置例えばパーソナルコンピュータ又はＦＰＧＡ（フィールドプログラマブルゲートアレイ）を使用し、特定の制御ソフトウェア（例えばＬａｂＶｉｅｗで作られたアプリケーションなど）、又はデジタルストレージハードウェアへ接続してここに当該ソフトウェアを格納し、遠隔的にアクセスする。

本発明の別の実施例において、液化システムは断熱容器の頂部に配置した移送ポートと弁を含み、これにより内部タンク内部の貯蔵部分に存在する液化ガスから得られた液体の抽出が可能になる。

本発明の一つの実施例において、本発明のガス液化方法は内部タンクに含まれるガスの積算質量から内部タンクの貯蔵部分の内部で液化されたガスのレベルの決定と、熱力学的平衡状態にある圧力又は温度の測定によって決定されるガスと液体の密度の決定を含む。ガスのレベルは質量フローレート、積算質量フローレート、容器の内部タンクの総容積、容器内部の圧力と温度とによって決定されるガスと液体の密度に関するアルゴリズムに基づいて計算することができる。

本発明の別の実施例において、ガス液化方法はクリーニングモードを含み、これは以下のステップを含む：

流入弁を閉じるようにトリガーして、ガス液化システムへのガスのフローを防止するステップ；

断熱容器の圧力を決定し維持するステップ；及び

冷却コールドヘッドのオンオフサイクルを実行し、クライオクーラー段の温度を断熱容器の内部に存在する不純物の融点及び昇華温度以上に引き上げ、これらの不純物を沈殿させ内部タンクの底部に落下させ、ガスが予備冷却及び液化されるゾーンの浄化を行うステップ。

更に別の実施例において、ガス液化方法はスタンバイモードを含み、液化したガスの容積は蒸気との平衡で無限に保存され、制御装置により開始され、ガス圧制御メカニズムを用いて吸入弁のトリガーを行なってシステムへのガス取り込みを閉じ、コールドヘッドの開始／停止サイクルを実行することによるかクライオクーラーのコールドヘッドの速度制御により必要な電力低減を得るようにする。

上記スタンバイモードにより開始／停止サイクル及びクリーニングモードを実行し、吸入制御メカニズムの自動操作により、ガス液化を停止し内部タンク内部での液体容積を一定に維持する。クライオクーラーのコールドヘッドの開始／停止サイクルでコールドヘッドの温度サイクルを発生させ、これによって前述のコールドヘッドのステップ状シリンダで取り込まれた不純物の溶解とそれに続く沈殿を行えるようにする。

更に別の実施例においては、ガス液化方法により大気圧にある又は大気圧よりわずかに高い圧力での回収ガスの直接液化を行うことができ、当該方法は以下を含む：

大気圧又は大気圧よりわずかに高い圧力でバッファ貯蔵タンクにガスを貯蔵するステップ、及び

ガス圧制御メカニズムを用いることで大気圧又は大気圧付近の圧力にシステムを維持して液化を最適化するステップ。

ヘリウムの場合では、デュワー内の蒸気圧が液体と平衡状態にある場合、ガス状および液体状ヘリウムの温度は平衡蒸気圧曲線から簡単に決定することができる。本発明での意義はヘリウムの温度は蒸気圧曲線にそって圧力とともに上昇する。ヘリウムの場合、圧力と温度の両方がヘリウムの三重点（絶対圧力で０．０５１ｂａｒまた温度で２．１７Ｋ）からヘリウムの臨界点まで上昇し、これは臨界圧力Ｐ（ｃ）である２．２７ｂａｒ、絶対臨界温度Ｔ（ｃ）である５．１９Ｋで発生する。通常の無負荷印加状態ではクローズドサイクル式クライオクーラーによって到達できる最低温度は約３Ｋであり、この点でのヘリウムの蒸気圧は約０．５ｂａｒである。したがって、クローズドサイクル方式クライオクーラー・システムの能力とヘリウム蒸気圧曲線がオーバーラップする実用範囲は３Ｋで約０．５ｂａｒから５．１９Ｋで２．２７ｂａｒまでである。したがって冷却システムは大気圧での中間点においてまた温度４．２３Ｋでもまた実行可能である。

本発明のガス液化方法の別の実施例では、ガス圧制御メカニズム、ガス吸気モジュール、制御デバイスが少なくともひとつのデジタルデータ・ストレージ手段にあるソフトウェア・プログラムを用いて管理される。

別の実施例において、デジタルデータ・ストレージ手段はソフトウェア・プログラムの実行を担当するプログラマブル装置に接続される。

別の一般的実施例において、ガスの液化のための方法は上記で説明したシステムとの関連で提供される。本方法は以下を含む：

（ｉ）少なくとも、相当量のガス相冷却材を含む供給源と、貯蔵部分とここから延出する首部分とによって画成される液化領域を有するデュワーと、前記首部分の内部に少なくとも部分的に配置されるクライオクーラーであって、前記クライオクーラーはガス相から液相へ前記液化領域内部に含まれる冷却材を凝縮させるのに適するクライオクーラーと、圧力制御メカニズムであって、少なくとも圧力センサーと、マスフローメータと、一つ又はそれ以上の弁を含む前記圧力制御メカニズムと、を提供するステップと、

（ｉｉ） 前記圧力センサーを用いて、前記デュワーの前記液化領域内部の蒸気圧を測定するステップと、

（ｉｉｉ） 液化領域付近の流入ガスフローを動的に制御することにより動作範囲内で前記液化領域内部の前記蒸気圧を維持するステップと、

（ｉｖ）前記圧力制御メカニズムを使用して前記液化領域付近の前記流入ガスフローを調節するステップ。

特定の実施形態において、本方法はさらに、クライオスタットの動的制御のためのコンピュータ上のデータを処理するステップを含み、前記データは、測定された蒸気圧と、流入ガスフローの流速の少なくとも一方を含む。

代表的な実施例においてヘリウムが広範囲に説明されているが、他の冷却材を同様の方法で使用することができ、これには限定することなく、窒素、酸素、水素、ネオン、その他のガスが含まれることは認識されるべきである。

更に、独立したユニットとして本明細書において説明した幾つかの実施例で図示してあるが、制御メカニズムのコンポーネントは他のシステムコンポーネントの近傍に個別に配置することができ同様の液化処理を実行するのに適応させることができることは理解されるべきである。例えば、圧力レギュレータはガス貯蔵供給源に装着可能であり又はこれ以外に貯蔵供給源とクライオスタット・システムの液化領域の間のどこかに配置してもよい。これ以外に、供給源は所望の圧力で流入ガスを供給するためのコンプレッサを装備することができる。このようなシステムは必ずしも圧力制御メカニズムの内部に圧力レギュレータを必要としないであろう。本明細書において説明したシステムの構成の各種の変更を実現し同様の結果を得られるようにすることができることは理解されるべきである。従って、圧力制御メカニズムは一連のコンポーネント類を直接取り付けて含むことを意図し、又はそれ以外に流入ガスフローしたがってクライオスタットの液化領域内部の圧力を動的に制御するシステム内に集合的に提供される。

ここで図面を参照すると、図１はヘリウム４の一般的相図を示す。一般的なクローズドサイクル方式クライオクーラーのコールドヘッドの動作範囲は約３．０Ｋから約５．２Ｋの間、また約０．２５ｂａｒから約２．２７ｂａｒの間である。図１の液化曲線を参照すると、Ｚ１はヘリウムガスが大気圧で液化する点を表し、現行の最新式小規模液化装置の場合で液化温度は約４．２Ｋである。Ｚ２はヘリウムガスが臨界点直下で液化する液化曲線上の点を表し、この点においては液体とガスが平衡状態にある。Ｚ２での圧力は臨界圧力Ｐｃ（ここでは約２．２ｂａｒ）付近にあり、Ｚ２での液化温度は約５．２Ｋである。本発明の液化システムはこの点（Ｚ２）での動作を想定しており典型的なヘリウムガス液化プロセスで動作するのが望ましい。

最適な液化圧力は臨界圧力より僅かに下、即ちヘリウムの場合で２．１ｂａｒで、２．１ｂａｒだと速度は６５リットル／日に達しまたこれを超える（２６０ｇ／ｈ）圧力で、１ｂａｒで５０リットル／日と等価であり、効率は７リットル／日／ｋＷに等しいかこれを超える。

図２はロードマップで、５０Ｈｚで動作し７．５ｋＷの電力を使用する典型的なクライオクーラー・コールドヘッド１８（図３参照）の特性を定義している。このロードマップは対になった点（Ｔ１，Ｔ２）と（Ｐ１，Ｐ２）のセットの間のユニークな関連性を定義しており、ここでＴ１ は第１段目の最も冷たい端部の温度、Ｔ２は第２段目の最も冷たい端部の温度、Ｐ１は第１段目１０の電力、Ｐ２は第２段目１１の電力である。測定点（０Ｗ，０Ｗ）は点（３Ｋ，２４Ｋ）にマップされているが、これは、このクライオクーラーの２つの段のいずれにも負荷を印加しない状態で到達できる最低温度が第２段目では約３Ｋであり第１段目では２４Ｋであることを表している。測定点（５Ｗ，４０Ｗ）は点（６．２Ｋ，４５Ｋ）にマップされていて、これは５Ｗの電力を第２段目に印加し４０Ｗの電力を第１段目に印加した場合第２段目は約６．２Ｋで動作し第１段目は約４５Ｋで動作することを示している。測定されたロードマップの点は線でつながれ中間の点を補間する。

効率的なヘリウムガスの液化サイクルもロードマップ上に図示してあり、これは点（ａ）、（ｂ）、（ｃ）を連結している連続線サイクルとして図示されている。各点はヘリウムの温度（又は圧力）によって決定され第２段目の温度Ｔ２に対してプロットしてある。点（ａ）は約４．３Ｋの温度（Ｔ２）でのものであり、これは約１．０８ｂａｒの圧力に相当し、この圧力は１．０ｂａｒの大気圧よりわずかに高い。点（ａ）で液化レートは約２０リットル／日である。点（ｂ）は臨界点に近く温度Ｔ２の５．１Ｋであり、これは圧力２．１ｂａｒに相当する。点（ｂ）は液化効率が最大になる点で、内部タンクの容積が全て液体ヘリウムで充満するまで通常はシステムが点（ｂ）で保持される。点（ｂ）では液化レートは約６５リットル／日（２６０ｇ／ｈｒ．）であり、これは１．０ｂａｒでの５０リットル／日に等しい。点（ａ）から点（ｂ）を繋ぐように図示した軌跡は半平衡状態を維持しつつこれらの２点間にしたがう最も効率的なパスの一つである。

点（ｃ）は大気圧での約４．２Ｋ（Ｔ２）でシステムがデュワーから科学機器又は医療用機器へ液体を移送する前に通常復帰する圧力である。点（ｂ）と点（ｃ）を繋ぐように図示した軌跡はこれら２点間でとった最も効率的な軌跡の一つである。内部タンクで圧力が減少するだけではなく、液体の密度がこれら２点間では増加することから、点（ｃ）に達した時に内部タンクを液体で満たしておくには液体の容積が収縮し即ち液化がこの軌跡にそって継続する必要がある。

ガス液化システムは点（ａ），（ｂ），（ｃ）で定義した軌跡よりもっと広い範囲にわたって動作することも可能である。液化装置の動作領域全体の一例が図２においては線で囲った範囲として図示してある。この動作範囲の下側で左側の領域は１大気圧未満の圧力でヘリウムガスの液化を含み、ここでＴ２つまり第２段目の最も冷たい端部の温度は４．２Ｋ以下で液化レートは結果的に約１７リットル／日程度である。この領域はＭＲＩ装置やその他これらの条件下で動作する必要がある機器に適している。動作範囲の上側の右側領域では、液化装置が臨界点より上で動作可能であることを示しており、この場合内部タンクを高密度ヘリウムガスだけで充填する。これ以外の効率的な軌跡としては例えば点（ｃ）が点（ａ）と一致するような場合が含まれ、軌跡上の点（ａ），（ｂ），（ａ）からなるクローズドサイクルが形成される。

図３は本発明の各種実施例に従う一般的なガス液化システム１の略図を示す。システムにはガス導入モジュール２を介してガスが主として供給され、望ましくは回収ガスで、ヘリウムの場合だと純度９９％またはそれ以上が望ましいが、もっと低い純度品位であっても必要なら動作可能である。図３のシステムでは２つのヘリウムガス供給源２５が図示してあり、第１の供給源はガス導入モジュールへ直接接続され、第２の供給源は敏感なＭＲＩやその他の装置での運転のためバッファ貯蔵タンク２４をさらに含んでいる。ガスは断熱真空フラスコ又は容器８例えばデュワー又はサーモス容器などの内部タンク９に液化される。液化プロセスは内部タンクのガス圧力を制御しつつ１段又はそれ以上の段数のクローズドサイクル方式クライオクーラーから成り、断熱容器の内部タンクの一つ又はそれ以上の首２０に配置された一つ又はそれ以上のクライオクーラー・コールドヘッドによりガスを冷却し凝結させる。

原理的に本発明では何らかの多段式クライオクーラーを使用出来るが、以下の説明は冷却段が２段のコールドヘッドを含む実施例を考慮している。しかし、他の種類のコールドヘッドへの応用（１段、２段、又はそれ以上の冷却段を装備したもの）も液化レートの同等の増加とあわせて説明と同様に実現可能であることは当業者には明らかであろう。

図３において、クライオクーラー・コールドヘッド１８はステップ状パターンで画成された２個の冷却段を備え、第１段目１０の円筒状直径が第２段目１１の直径より大きくなっている。ヘリウムの場合、ガスの熱伝導率が高く温度勾配によって生成される重力方向への対流がコールドヘッドの２つの段とガスとの間で極めて効果的な熱交換を提供し機械的な熱交換器やコンデンサ、放射スクリーンの必要性を除外している。対流は第１の冷却時にのみ重要性があるが、これは内部タンク９の底部が冷却されたあとではヘリウムは温度成層し、勾配は常に重力に対向している。温度センサーを用いて第１段目１０の下側端部での蒸気温度Ｔｓ１を測定し、第２段目１１の下側端部で蒸気温度Ｔｓ２を測定し、内部タンク９の底部で蒸気又は液体温度Ｔｓ３ を測定する。凝集後に、液体は内部タンクの貯蔵部分に向かって下降し貯蔵部分に滞留する。液体は内部タンクから、用手的に又は自動的に、移送弁又はポート６経由で、必要に応じて移送される。コールドヘッド上の接続手段１７は冷却コンプレッサ２２への接続に使用し、ここを介してコールドヘッド１８からコンプレッサホース２１経由で圧縮されたガスが供給され、電力はコンプレッサ電力ケーブル２２Ａを経由して供給される。

ガス圧制御メカニズム１９はガスの導入フローに対する制御を維持して内部タンク９の内圧を制御する。ガス圧制御メカニズムは圧力センサー７を使用して内部タンクの圧力を測定し流入弁３（ソレノイド弁が望ましい）、圧力レギュレータ４、電磁弁又は手動弁が望ましい各種フロー制御流入弁１２、１３、１４、１５、１６を使用して容器へ流入するガスのフローレートを制御する。ガスマスフローメータ５は瞬間的フローレートを測定し、圧力を制御することでガス圧レギュレータ４によりフローレートが変調される。積算ガスフロー、圧力、温度を用いてガスの送料並びに断熱容器９の内部タンク内に堆積した液体のレベルを計算する。ガス圧制御メカニズム１９はヘリウム供給の圧力が不十分な場合にはガスの流入を停止させ、システムをスタンバイモードに切り替えて液化したガスの量を維持することができる。クライオクーラーのコールドヘッド１８の最終段１１での凝縮に利用可能な電力が増加すれば、断熱容器へ流入するガスのマスフローと、結果的に液化レートが、増加する。ヘリウムはコールドヘッドと同じ温度プロファイルを持つように成層化するので、ガスとコールドヘッドの間の熱交換が最適である。

コンピュータ制御装置２３は少なくともプログラムされたソフトウェア／ハードウェアとモニタを装備したコンピュータを含み、ガス圧制御メカニズム１９、冷却コールドヘッド１８、クライオクーラーのコンプレッサ２２、温度センサー類、及びオプションで内部タンク内部のレベルインジケータを用いてシステムの性能を制御する。

液化プロセスは、内部タンク９へこれの容積の１００％に等しいガスの質量を導入するステップと、可能な限り大気圧に近く又は可能な限り短い時間で液体において選択した用途の圧力に近く維持するステップを含む。これを実現するためには、プロセス全体を通して、クライオクーラー１８のコールドヘッドによりガスから最大の力を引き出す必要がある。これは言うなればクライオクーラーのコールドヘッドのロードマップについてプロセスが記述する軌跡が理想的には最も効率的な軌跡である。

本発明の別の実施例において、ガス液化システム１はＭＲＩ装置のヘリウム回収用に構成されている。安全性強化のためガス回収システムはＭＲＩ装置と金属製が望ましい小型バッファ貯蔵タンク２４の間に追加の手動式安全弁を設けることができ、貯蔵タンクはガスエントリーの直前に配置される。このようなバッファ貯蔵タンク又は外部容器の機能は少量のガス備蓄を設定することで、ここで圧力を調節して大気圧又はその近くで動作させることにより、常にＭＲＩ装置の特定範囲内で動作するようにしている。更に、縦方向のアクセスポート６はデュワーの上部側面の一つに配置し液化装置からの液体ヘリウムを科学又は医療用ＭＲＩ装置へ移送することができる。これは簡単な移送チューブを挿入するか、又は超低温バルブかのいずれかの方法で構成する。

内部タンク９内の液体として堆積した冷却蒸気の凝縮プロセスは、圧力の何らかの擾乱で液化レート減少が生じる等圧プロセスに対応する。ガス液化システム１が最適効率で稼働するためには、各種ガス圧制御メカニズム１９の電子制御を使用して内部タンク９の正確な圧力制御を実行しプロセス全体を通して制御を維持することが必要になる。

最大の液化レートはガス純度９９．９９％又はそれ以上でのみ得られるが、もっと純度の低いガスでは液化能力が有意に低下することが観察された。更に、不純物ガスによる汚染のあとで、システムは導入ガスを純度９９．９９％又はそれ以上に戻した場合液化レートの改善は見られなかった。しかし、スタンバイモードでコールドヘッドの表面を清浄化して効率を復元させることも可能である。第１段目と第２段目の温度が十分高く設定されて不純物の溶融と昇華を発生させた場合、システムは再生処理またはクリーニングを受け、ガスの損失はない。幾つかのこうしたスタンバイモード・サイクルのセットのあとで液化レートは、高純度ガスを液化する特性値にまでもう一度上昇する。液体移送動作中に、同様のパージ又は再生効果が再現され、これは冷却コールドヘッドのこれは第１段目と第２段目の両方の温度上昇（１００Ｋ以上）による。

図４と図５は本発明の各種実施例に係る冷却材の液化のためのシステムをさらに図示している。システム１０１は真空断熱容器１０２を含み、容器は貯蔵部分又はタンク１０３と貯蔵部分から演出した首部分１０４を備え、前記首部分内部に少なくとも部分的に受け入れられたコールドヘッド・クライオクーラー１０５と図５の破線でさらに詳しく図示してあるようにコールドヘッドに隣接した貯蔵部分と首部分の間に一般に配位されている容積又は空間によって画成される液化領域１０６を含む。図５においては、コールドヘッドは第１段目１０７、第２段目１０８、第３段目１０９、また第Ｎ段目１１０として表現されるＮ段構成のコールドヘッド段を含む。首部分はストレートネックである。しかし図４の破線で示してあるように、オプションとして首はコールドヘッド冷却段の表面に形状的に適合するのに適するようにすることができる。冷却ガスの対流パス１１１は図４にさらに図示してある。本システムは冷却材の液化の改良に適したもので、クライオスタットの液化領域内の圧力を制御することによる。圧力制御メカニズム１１４は電子圧力コントローラー１１２とクライオスタットへ流入する導入ガス流を制御するためのマスフローメータ１１３を含み液化領域内部の圧力が液化効率の向上に最適になるようにする。抽出ポート１１５は液化された冷却材へのアクセスを提供する。

本発明の特定の実施例では、例えばヘリウムなどの冷却材の液化を改善する方法は以下を含む：

貯蔵部分とここから延出する少なくとも１個の首部分とを有する真空断熱容器を含むクライオスタットと、前記首部分の内部に少なくとも部分的に受け入れられるコールドヘッド・クライオクーラーと、前記貯蔵部分と前記コールドヘッドに隣接した首部分の間に配設された空間の容積によって画成される液化領域とを提供するステップと、

前記クライオスタットの前記液化領域周辺で所望の圧力を維持するための圧力制御メカニズムを提供し、前記所望の圧力は前記液化領域付近で実質的に均一であるとするステップと、

液化プロセスの間に前記液化領域内の圧力を制御して、冷却材の液化がわずかに高い温度帯で実現されるようにし、クライオクーラーは増加した冷却力で運転できるように構成されているステップ。

Claims (14)

1. ガスを液化するためのガス液化システム（１）であって、
   ガス供給源に接続されるのに適しており前記システムへガスを提供するように構成されたガス吸気モジュール（２）と、
   熱的に断熱されている容器（８）と、
   前記容器（８）内にあってここから延出する少なくともひとつの首（２０）を備えた少なくともひとつの内部タンク（９）と、
   前記首の内部に配置され前記内部タンクに向かって配管されたコールドフィンガー部分を有する少なくともひとつの冷却コールドヘッド（１８）と、
   前記クライオクーラーの運転のため前記冷却コールドヘッドへ圧縮ガスを提供するように構成されたガスコンプレッサー（２２）とを含み、
   以下を特徴とする：
   前記ガス導入モジュールから流下するガス導入圧力を制御し、当該圧力を調節することによって前記内部タンク内部に要求されたガス圧とする、少なくともひとつのガス圧制御メカニズム（１９）、
   ガス圧制御メカニズムを用いて前記システム及び前記冷却コールドヘッドの性能を制御するための少なくともひとつの制御装置（２３）
   を含むことを特徴とするガス液化システム。
2. 前記内部タンクに向かって配管された少なくともひとつの冷却コールドヘッドは、１段、２段、又はそれ以上の段数（１０７， １０８， １０９， １１０）を含みそれぞれの段は異なる断面を有する
   ことを特徴とする請求項１に記載のガス液化システム。
3. 前記内部タンクの首部分は前記冷却コールドヘッドの各段（１０７， １０８， １０９， １１０）の形状に合わせたステップ状パターンを有する
   ことを特徴とする請求項２に記載のガス液化システム。
4. 前記ガス圧制御メカニズム（１９）は以下の要素のうちの一つ又はそれ以上を含む：前記内部タンクへのガスフローを制御する電子制御入力弁（３）、
   前記ガス導入モジュールから前記内部タンクへ流れるガスの圧力を調節する圧力レギュレータ（４）、
   前記圧力レギュレータから到来し前記内部タンクに流入するガス容積を測定するマスフローメータ（５）、
   前記内部タンクの内部のガスの圧力を測定する圧力センサー（７）、
   を含むことを特徴とする前記請求項１から請求項３までのいずれか一つに記載のガス液化システム。
5. 前記圧力制御メカニズムを経由するガスの通過を制御するように構成された弁（１２， １３， １４， １５， １６）を更に含む
   ことを特徴とする前記請求項１から請求項４までのいずれか一つに記載のガス液化システム。
6. 前記ガスがヘリウムである
   ことを含むことを特徴とする前記請求項１から請求項５までのいずれか一つに記載のガス液化システム。
7. 前記請求項１から請求項６までに記載のガス液化システム（１）を利用するガス液化方法ガス液化方法であって、以下のステップを含む：
   前記ガス導入モジュール（２）から前記ガス液化システム（１）へガスを供給するステップ、
   前記ガス制御メカニズム（１９）と前記制御装置（２３）とを用いて前記内部タンク（９）へ流入するガスの圧力を調節するステップ、
   前記制御装置を用いて前記冷却コールドヘッド（１８）の出力を調節して液化速度を決定するステップ、
   前記ガス圧制御メカニズム（１９）及び前記制御装置（２３）を使用して前記内部タンク（９）へ流入するガスの圧力変化の速度を制御し圧力変化中及び変化後の両方で前記内部タンク（９）内部での液化レートを最適化するステップ、
   前記内部タンク（９）に存在するガスの圧力を大気圧以上の一定の所定の値に調節して所望の液化レートを設定するステップ、
   を含むことを特徴とするガス液化方法
8. 前記内部タンク（９）に入っているガスの総質量から前記内部タンク（９）の内部で液化したガスのレベルの決定、及び／又は熱力学的平衡での圧力又は温度を測定することによるガスと液体の密度の決定
   を更に含むことを特徴とする請求項７に記載のガス液化方法。
9. 入力弁（３）を作動させて閉じ、システムへのガスのフローを防止するステップ、
   前記内部タンク（９）の圧力を決定し維持するステップ、
   冷却コールドヘッドのオンオフサイクルを実行し、冷却コールドヘッド段（１０，１１）の温度が前記内部タンク（９）の内部に存在する不純物の溶融及び昇華の温度を超えるようにし、当該不純物が前記内部タンク（９）の底部へ沈殿し落下するようにし、前記ガスが予備冷却され液化されるゾーンの正常化を行うステップ、
   を更に含むことを特徴とする請求項７又は請求項８に記載のガス液化方法。
10. スタンバイモードをさらに含み、液化したガスの容積が蒸気との平衡状態で無限に保存されるようにし、前記スタンバイモードは制御装置（２３）が前記圧力制御メカニズム（１９）を用いて入力弁（３）を作動させてガス液化システムへのガス導入を閉じることで開始されるようにしてある
    ことを特徴とする請求項７から請求項９までのいずれか一つに記載のガス液化方法。
11. 大気圧以上の回収ガスの直接液化を含み、
    大気圧以上でガス導入モジュール（２）を通過する前にバッファ貯蔵タンク（２４）にガスを貯蔵するステップ、
    前記ガス圧制御メカニズム（１９）を用いて大気圧以上の圧力に前記ガス液化システムを維持し、直接液化するステップ
    を含むことを特徴とする請求項７から請求項１０までのいずれか一つに記載のガス液化方法。
12. 前記ガス圧制御メカニズム（１９）、前記ガス導入モジュール（２）、制御装置（２３）が少なくともひとつのデータストレージ手段にあるソフトウェア／プログラムを用いて管理される
    ことを特徴とする請求項７から請求項１１までのいずれか一つに記載のガス液化方法。
13. 前記データストレージ手段は前記ソフトウェア／プログラムの実行を担当するプログラマブル装置へ接続されている
    ことを特徴とする請求項１２に記載のガス液化システム。
14. 前記ガスは、ヘリウム、窒素、酸素、水素、ネオン、カラなるグループから選択されたガスである
    ことを特徴とする請求項７から請求項１３までのいずれか一つに記載のガス液化方法。

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