JP2013506122A - 核分裂チャンバに含有される核分裂性物質の同位体比を決定するための方法 - Google Patents

核分裂チャンバに含有される核分裂性物質の同位体比を決定するための方法 Download PDF

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Abstract

本発明は、主同位体および少なくとも1つの不純物同位体を有する核分裂性物質の同位体比を決定するための方法に関し、それが、次のステップ、(1)核分裂性物質(B)のガンマ線ピークの、それぞれのエネルギーEおよびEでの正味表面積S(E)およびS(E)を測定するステップ、(2)エネルギーEおよびEでの全基準吸収効率R (E)およびR (E)を測定するステップ、(3)核分裂性物質の全効率移動T(E)およびT(E)を計算するステップ、ならびに(4)方程式(A)を使用して核分裂性物質の同位体比Rを計算するステップを含み、ただしK1は、主同位体および不純物同位体に依存する周知の量であり、K2は、エネルギーEおよびEに依存する周知の量であることを特徴とする。

Description

本発明は、核分裂性物質の同位体比を決定するための方法に関する。
核分裂チャンバによる測定は、原子炉のパワーを識別するまたは炉心のある場所での中性子流の特徴的な核分裂率を所与のエネルギー範囲にわたって得ることを可能にする(例えば、実験用原子炉で反射体での中性子束減衰値を測定するために使用される小型核分裂チャンバの場合)。
核分裂チャンバは、大きな電離能力を持つ不活性ガスで満たされた密封筐体から成る。核分裂性物質は、核分裂チャンバの内部にアノードを形成する要素上に置かれ、密封筐体は、カソードを形成する。測定されることになる中性子束の中性子が、核分裂性物質と接触すると、核分裂が、生じ、2つの核分裂片が、放出されて、互いに対して180°の方向に去る。その2つの破片のうちの1つは、アノードで止められ、もう一方のものは、カソードによって止められる前にガスを電離する。ガスの電離は、核分裂チャンバでの電子の生成をもたらす。電離によって生成された電子は次いで、カソードによって収集され、同軸ケーブルを介して電子処理ラインに送られる。生成された電子数は、核分裂を引き起こした中性子束に正比例する。
核分裂チャンバに存在する不純物の知識は、測定結果の正しい解釈に不可欠である。もし核分裂性物質が、例えばウラン238Uであるならば、検出信号の数十パーセントは、ウラン235U不純物に由来する可能性がある。それ故に、検出信号から有用な信号を抽出することができるためには、235U/238U同位体比を最高精度で知ることが、必要である。従って、この同位体比の知識と関連する不確実性は、できるだけ低く、理想的にはおよそ数パーセントでなければならない。
この同位体比を決定するためのいくつかの方法が、現在周知である。第1の方法は、関係している物質またはこの物質のサンプルを溶解すること、および溶解物質の化学分析を行うことにある。この方法によって、物質の同位元素性の知識を1パーセント未満の精度で得ることが、可能である。この方法の主な不都合は、それの破壊的性質であり、何故ならそれが、物質を破壊するからである。それの破壊的性質に加えて、この方法の別の不都合は、最終的に処理しなければならない流出物の発生にある。
別の方法は、中性子問いかけ法である。中性子問いかけ法は、それが破壊的でないという利点を有する。しかしながら、中性子問いかけ法の1つの不都合は、それが少量の物質(小型核分裂チャンバの場合には数百マイクログラム)では行えないことである。
例えば基準チャンバに対する較正、または特定の中性子特性を有する異なるスペクトルおよび物質の使用などの、他の方法もまた、周知である。これらの他の方法は、それらを実施するのが困難であるという不都合およびそれらが比較的不正確な結果を提供するという不都合を有する。
本発明は、上で述べた不都合を有さない。実際、本発明は、核分裂性物質を破壊せず、それの不確実性がおよそ数パーセント(典型的には10%未満)である方法を実施することによって同位体比を測定することを提案する。
http://www.ipnas.ulg.ac.be/garnir/pdf/genie2000.pdf
本発明は、核分裂チャンバに含有される核分裂性物質の同位体比を決定するための方法に関し、その核分裂性物質は、主同位体Xおよび少なくとも1つの不純物同位体Yを有し、同位体XおよびYは、次の2つの方程式、
X → X’ λ、Fによって特徴付けられる、および
Y → Y’ λ、Fによって特徴付けられる、
に従う放射性崩壊を有し、ただしX’およびY’は、同位体XおよびYのそれぞれの「娘」同位体であり、同位体X(それぞれY)の崩壊は、放出確率Iγ(E)(それぞれIγ(E))を持つエネルギーE(それぞれE)での娘同位体X’(それぞれY’)によるガンマ粒子の放出によって特徴付けられ、大きさλおよびλはそれぞれ、主同位体Xの放射性崩壊定数および不純物同位体Yの放射性崩壊定数であり、FおよびFはそれぞれ、主同位体放射能の測定に使用される同位体崩壊分岐因子および不純物同位体放射能の測定に使用される同位体崩壊分岐因子である。
本方法は、それが次のステップ、
− 所与の測定構成に設置された分光分析ベンチを使用して、第1のエネルギーEでの核分裂性物質の第1のガンマ線ピークの正味面積S(E)および第2のエネルギーEでの核分裂性物質の第2のガンマ線ピークの正味面積S(E)の測定、
− 所与の測定構成で基準点源を使用して、第1のエネルギーEでの全基準吸収効率R (E)および第2のエネルギーEでの全基準吸収効率R (E)の決定、
− 所与の測定構成でコンピュータを使用する、第1のエネルギーEでの核分裂性物質の全効率移動T(E)および第2のエネルギーEでの核分裂性物質の全効率移動T(E)の計算、ならびに
− コンピュータを使用して、次の方程式
を使用する核分裂性物質の同位体比Rの計算を含むことを特徴とする。
表現「所与の測定構成に設置された分光分析ベンチ」は、分光分析ベンチを構成する異なる要素が、1つの測定から次へと変更されない配列に従って互いに対して置かれることを意味する。
正味面積測定は、核分裂性物質が核分裂チャンバに導入される前か、または核分裂性物質が核分裂チャンバに導入された後に行われる。第1の場合には、測定は、核分裂性物質のブロックのサンプルについてか、または核分裂性物質のブロックについて全体として行われる。第2の場合には、測定は、核分裂チャンバについて全体として行われる。
本発明の方法は有利には、ガンマ放射線の測定結果およびライブラリデータに基づく核分裂性物質の同位体比の容易で効率の良い決定を可能にする。
また有利には、正味面積の測定は、十分長期間にわたって行われ、小さな測定不確実性を得ることも可能にする(正味面積の測定の継続時間は、実際、1時間から数週間の間、例えば1時間から10週間の間である)。
本発明の他の特徴および利点は、添付の図を参照して行われる好ましい実施形態を読むことで明らかとなる。
本発明の方法を実施するために使用されるデバイスの機能図を表す図である。 本発明の方法の機能図を表す図である。 本発明の方法の第1のステップの詳細図を表す図である。 本発明の方法の第2のステップの詳細図を表す図である。 本発明の方法の第3のステップの詳細図を表す図である。
以下で述べる本発明の好ましい実施形態によると、核分裂性物質は、ウラン238Uであり、不純物は、ウラン235Uから成る。しかしながら、本発明は、あらゆる他の核分裂性物質に関係し、またこの他の核分裂性物質と関連するあらゆる不純物にも関係する。核分裂性物質は、例えば240Pu、242Pu、243Am、232Thであってもよく、関連する不純物は、例えば239Pu、241Am、233Thであってもよい。
もし核分裂性物質がウラン238Uであり、もし不純物がウラン235Uから成るならば、同位体比Rは、次の方程式(1)、
によって与えられ、ただしAU238およびAU235はそれぞれ、ウラン238Uの放射能およびウラン235Uの放射能であり、λU238およびλU235はそれぞれ、ウラン238Uの放射性崩壊定数およびウラン235Uの放射性崩壊定数である。
ウラン238Uおよびウラン235Uの崩壊図式は、次の通りに、
と書かれ、ただし記号「α」は、α粒子の放出による崩壊を表し、記号「β」は、β粒子の放出による崩壊を表し、T1/2は、関係している同位体の半減期を表し、Fは、同位体234mPaの234Uへの崩壊分岐因子、すなわちプロトアクチニウム234mPaがウラン234Uに崩壊することになるプロトアクチニウム234mPaについての確率を表し、FPaは、同位体234mPaの234Paへの崩壊分岐因子、すなわちプロトアクチニウム234mPaがプロトアクチニウム234Paに崩壊することになるプロトアクチニウム234mPaについての確率を表す(F+FPa=1)。
従って、永続平衡(また原子核平衡とも呼ばれる)では、ウラン238Uの崩壊図式は、プロトアクチニウム234mPaの放射能APa234mに関してウラン238Uの放射能AU238を次の通りに、
と表すことにつながる。
それ故に、
ウラン235Uおよびプロトアクチニウム234mPaの放射能を定量化するために伝統的に測定される2つのガンマ線は、185.7keV(57.0%の強度)および1001keV(0.839%の強度)でのガンマ線である。本発明の好ましい実施形態に関連して測定されるのは、これらの2つのガンマ線である。
エネルギーEのそれの放出ガンマ線のうちの1つの測定結果から計算される任意の同位体の放射能Aは、次の公式、
によって与えられ、ただし、
− S(E)は、所与の測定構成での、エネルギーEでのガンマ線ピークの正味面積であり、
− Ccoinc(E)は、所与の測定構成での、真の同時計数の補正(所与の放射性崩壊中に放出される放射線の同時検出)であり、
− Iγ(E)は、問題になっている同位体の娘同位体についてのエネルギーEのガンマ線の放出確率または強度であり、
− R (E)は、エネルギーEでの全基準吸収効率であり、それは、所与の測定構成で、基準点源を使用するガンマ線検出器の較正によって得られ、
− T(E)は、所与の測定構成での立体角およびマトリクス効果を補正することを可能にする全効率移動(点源の不均質性および較正中に使用されるそれとは異なる構成での物体の測定に起因するガンマ線自己吸収)であり、
− Δtactは、放射能測定継続時間、すなわち電子不感時間の補正測定継続時間である。
上記のAの表式から、ウラン238Uについての同位体比は、
と書かれることになり、ただし、
− λU235は、国際データベースでの周知のデータ(λU235=ln(2)/(2.22102×1016)s−1)であり、
− λU238は、国際データベースでの周知のデータ(λU238=ln(2)/(1.40996×1017)s−1)であり、
− S(185.7keV)は、測定される大きさであり、
− S(1001keV)は、測定される大きさであり、
− Iγ(1001keV)は、国際データベースでの周知のデータ(Iγ(1001keV)=0.00839)であり、
− Iγ(185.7keV)は、国際データベースでの周知のデータ(Iγ(185.7keV)=0.570)であり、
− R (1001keV)は、較正によって測定される大きさであり、
− R (185.7keV)は、較正によって測定される大きさであり、
− T(1001keV)は、モデル化によって計算される大きさであり、
− T(185.7keV)は、モデル化によって計算される大きさであり、
− Fは、国際データベースでの周知のデータである。
上記の方程式(5)は、核分裂性物質がウラン238U(主同位体)であり、不純物がウラン235U(関連する不純物同位体)である場合に関係し、主同位体および不純物同位体の放射能を定量化するために使用されるガンマ線はそれぞれ、1001keVおよび185.7keVでのガンマ線である。
主同位体および不純物同位体の放射能を定量化するために使用されるガンマ線がそれぞれ、エネルギーEのガンマ線およびエネルギーEのガンマ線であるところの、核分裂性物質X(主同位体)および関連する不純物Y(不純物同位体)の一般的な場合には、同位体比Rは、
と書かれ、ただし、
− λは、核分裂性チャンバに導入することになる核分裂性物質の主同位体の放射性崩壊定数であり、
− λは、主同位体と関連する不純物同位体の放射性崩壊定数であり、
− S(E)は、エネルギーEでの核分裂性物質の第1のガンマ線ピークの正味面積であり、S(E)は、エネルギーEでの核分裂性物質の第2のガンマ線ピークの正味面積であり、
− R (E)は、エネルギーEでの全基準吸収効率であり、R (E)は、エネルギーEでの全基準吸収効率であり、
− T(E)は、エネルギーEでの核分裂性物質の全効率であり、T(E)は、エネルギーEでの核分裂性物質の全効率であり、
− Iγ(E)およびIγ(E)はそれぞれ、エネルギーEでの主同位体の「娘」のガンマ線の放出確率およびエネルギーEでの不純物同位体の「娘」のガンマ線の放出確率であり、
− Fは、主同位体の放射能を測定するために使用される同位体の分岐崩壊因子であり、
− Fは、不純物同位体の放射能を測定するために使用される同位体の分岐崩壊因子である。
上で述べたように、ウラン238Uおよびウラン235Uの例に関して、崩壊分岐因子は、同位体の崩壊モードに関係する周知の確率である。もし放射能を測定するために使用される同位体が、明確に崩壊するならば、崩壊分岐因子は、1に等しく、もし崩壊が、明確でないならば、分岐因子は、選択される崩壊と関連する確率に等しい。
図1は、本発明の方法を実施するために使用されるデバイスの機能図を表す。
デバイスは、ガンマ線分光分析ベンチSpおよびコンピュータKを含む。
ガンマ線分光分析ベンチSpは、コンピュータKに送られる測定信号Smを送達する。分光分析ベンチSpは、筐体Eから成り、その中に検出器Dが、置かれる。好ましくは高純度のゲルマニウムダイオードである検出器Dは、広いエネルギー範囲、例えば50keVから2MeVに及ぶエネルギーにわたって十分に効率の良いガンマ線検出器である。検出器Dはまた、好ましくはコンプトン効果を制限することもできる。核分裂性物質は、筐体Eの中に置かれる。図1での参照記号Bは、この核分裂性物質を表し、これは、核分裂チャンバに導入する予定の核分裂性物質のブロックのサンプルか、または核分裂性物質のブロックそれ自体、または全体として核分裂性物質のブロックがその中に導入された状態の核分裂チャンバである。核分裂性物質Bから放出されるガンマ線の検出器Dとの相互作用は、検出器媒質の原子の電離をもたらす。このようにして生成された電荷は、高電圧DC電力供給部、例えば数千ボルトの電力供給部(図1では表示されず)によって収集される。筐体Eは好ましくは、非常に低い背景雑音を得ることを可能にする物質、例えば低放射能鉛の積層体、超低放射能鉛、スズおよび銅の積層体から成る円形筐体である。検出器は、電気的/液体窒素ハイブリッド冷却を可能にする冷凍サイクルシステムによって冷却される。このシステムは、液体窒素の追加に関係するどんな外乱もなく数週間の取得期間を可能にする。
ガンマ放射線から決定された測定信号Smは、処理のためにコンピュータKに送られる。コンピュータKは、所望の大きさを送達できる処理方法を使用する。
本発明の方法は、今から図2〜5を参照して述べられることになる。
本発明の方法は、(図2を参照して)核分裂性物質の正味面積S(185.7keV)およびS(1001keV)の決定のステップ1と、185.7keVおよび1001keVのエネルギーでの全基準吸収効率、R (185.7keV)およびR (1001keV)の決定のステップ2と、エネルギー185.7keVおよび1001keVでの全効率移動、T(185.7keV)およびT(1001keV)の決定のステップ3と、ステップ1、2および3の結果からのならびにデータライブラリから選び取られる周知のデータDからの同位体比Rの計算のステップ4とを含む。データDは、先に定義されたデータλU238、λU235、Iγ(185.7keV)、Iγ(1001keV)およびFである。
正味面積S(185.7keV)およびS(1001keV)の決定のステップ1は、核分裂性物質Bのガンマ線スペクトルの測定のステップ1aを含む。ガンマ線スペクトルの測定は、測定ベンチSpを使用して、185.7keVおよび1001keVでの有用なガンマ線を含むエネルギー帯にわたって行われる。ステップ1a(図3)はその後に、コンピュータKを使用する、185.7keVおよび1001keVでのガンマ線の正味面積の抽出のステップ1bが続く。ガンマ線背景雑音の測定もまた、測定ベンチSpを使用して、ステップ1aの測定で決定されるピークに重ね合わされるエネルギーEおよびEでの背景雑音の任意のガンマ線ピークを測定するために、ステップ1Nで同じエネルギー帯にわてって行われる。ステップ1bおよび1Nの結論に基づいて得られる結果を使用して、コンピュータKは、ステップ1cで、正味面積S(185.7keV)およびS(1001keV)を計算する。正味面積を計算するために使用される計算アプリケーションは、例えばアプリケーションGENIE2000であり、それのユーザーマニュアルは、インターネット網上で次のウェブアドレス、
http://www.ipnas.ulg.ac.be/garnir/pdf/genie2000.pdf
で利用可能である。
所望の結果を生み出すことができる当業者に周知のあらゆる他の種類のアプリケーションもまた、使用できる。
図4は、エネルギー185.7keVおよび1001keVでの全基準吸収効率、R (185.7keV)およびR (1001keV)の決定のステップ2を含む異なる基本ステップを例示する。
全基準吸収効率R (185.7keV)およびR (1001keV)の決定のステップ2は、当技術分野で周知のステップである。ステップ2は、点源の選択のステップ2aから始まり、その点源の放射能は、十分周知である。各点源jは、周知のエネルギー範囲、例えば範囲50keV〜2MeVから選択されるエネルギーEjでのガンマ粒子の放出の特徴を示している。
各点源jは、それの放射能を測定するために筐体中に置かれる(ステップ2b)。エネルギーEjでの各点源jの放射能A (E)は次いで、測定ベンチSpおよびコンピュータKを使用して測定される。エネルギーEjでの各点源の全基準吸収効率R’ (E)は次いで、ステップ2cで、測定された放射能A (E)からおよび所与である点源知識の放射能A (E)から計算される。これは、次式、
R’ (E)=A (E)/A (E
を与える。
異なるエネルギーEについての全基準吸収効率R’ (E)の曲線が、次いで得られる。その効率R’ (E)の曲線は次いで、解析関数Faを使用して、コンピュータKによって調整される(ステップ2d)。解析関数Faは、例えば自然対数R’ をエネルギーの自然対数の多項式の関数として表現することにある。ステップ2dで送達される調整された曲線から、185.7keVおよび1001keVの所望のエネルギーでの全基準吸収効率R (185.7keV)およびR (1001keV)の値が、推定される。
図5は、全効率移動の決定のステップ3を含む異なる基本ステップを例示する。
全効率移動の決定のステップ3は、初めに、検出器Dを備える測定ベンチのモデル化のステップ3a、正味面積の決定のステップ1で測定される要素(核分裂チャンバCHまたは核分裂性物質のブロックのサンプル)のモデル化のステップ3bおよびステップ3bでと同じガンマ線ベンチの測定構成での吸収効率の測定で使用される点源の使用条件のモデル化のステップ3cを含む。ステップ3aおよび3bの結論に基づいて送達されるモデル化データから、計算のステップ3dは、例えば光子透過方程式を解くためのモンテカルロ法を使用して、185.7keVおよび1001keVのそれぞれのエネルギーでの計算でモデル化される検出器Dによって決定されるモデル化要素の相対放射能、すなわち大きさA CH(185.7keV)およびA CH(1001keV)を計算する。同様に、ステップ3aおよび3cの結論に基づいて送達されるモデル化データから、計算のステップ3dは、例えばモンテカルロ法を使用して、185.7keVおよび1001keVのそれぞれのエネルギーでの計算でモデル化される検出器Dによって決定される点源の相対放射能、すなわち大きさA (185.7keV)およびA (1001keV)を計算する。
ステップ3dの結論に基づいて、計算のステップ3eは、計算された放射能から大きさT(185.7keV)およびT(1001keV)、すなわち
T(185.7keV)=A CH(185.7keV)/A (185.7keV)
T(1001keV)=A CH(1001keV)/A (1001keV)
を計算する。
上で述べたように決定されるすべての大きさからおよび先に述べたライブラリデータから、次いで同位体比Rを
のように、または一般的な場合には、
のように決定することが可能である。
1 核分裂性物質の正味面積の決定のステップ
1a 核分裂性物質のガンマ線スペクトルの測定のステップ
1b ガンマ線の正味面積の抽出のステップ
1c 正味面積を計算するステップ
1N ガンマ線背景雑音の測定のステップ
2 全基準吸収効率の決定のステップ
2a 点源の選択のステップ
2b 各点源を筐体中に置いてそれの放射能を測定するステップ
2c 各点源の全基準吸収効率を計算するステップ
2d 解析関数を使用して効率の曲線を調整するステップ
3 全効率移動の決定のステップ
3a 検出器を備える測定ベンチのモデル化のステップ
3b 測定される要素のモデル化のステップ
3c 点源の使用条件のモデル化のステップ
3d モデル化された要素および点源の相対放射能を計算するステップ
3e 全効率移動の大きさを計算するステップ
4 同位体比の計算のステップ
B 核分裂性物質
CH 核分裂チャンバ
D 検出器
E 筐体
Fa 解析関数
K コンピュータ
R 同位体比
Sm 測定信号
Sp ガンマ線分光分析ベンチ

Claims (6)

  1. 核分裂チャンバに含有される核分裂性物質の同位体比を決定するための方法であって、前記核分裂性物質は、主同位体Xおよび少なくとも1つの不純物同位体Yを有し、同位体XおよびYは、次の2つの方程式、
    X → X’ λ、Fによって特徴付けられる、および
    Y → Y’ λ、Fによって特徴付けられる、
    に従う放射性崩壊を有し、ただしX’およびY’は、同位体XおよびYのそれぞれの「娘」同位体であり、同位体X(それぞれY)の前記崩壊は、放出率Iγ(E)(それぞれIγ(E))を持つエネルギーE(それぞれE)での娘同位体X’(それぞれY’)によるガンマ粒子の放出によって特徴付けられ、大きさλおよびλはそれぞれ、主同位体Xの放射性崩壊定数および不純物同位体Yの放射性崩壊定数であり、FおよびFはそれぞれ、主同位体放射能の測定に使用される同位体崩壊分岐因子および不純物同位体放射能の測定に使用される同位体崩壊分岐因子であり、それが、次のステップ、
    − 所与の測定構成に設置された分光分析ベンチを使用して、第1のエネルギーEでの前記核分裂性物質の第1のガンマ線ピークの正味面積S(E)および第2のエネルギーEでの前記核分裂性物質の第2のガンマ線ピークの正味面積S(E)の測定、
    − 前記所与の測定構成で基準点源を使用して、第1のエネルギーEでの全基準吸収効率R (E)および第2のエネルギーEでの全基準吸収効率R (E)の決定、
    − 前記所与の測定構成でコンピュータを使用して、第1のエネルギーEでの前記核分裂性物質の全効率移動T(E)および第2のエネルギーEでの前記核分裂性物質の全効率移動T(E)の計算、ならびに
    − コンピュータを使用して、次の方程式、
    を使用する核分裂性物質の前記同位体比Rの計算、を含むことを特徴とする方法。
  2. 前記核分裂性物質の正味面積の前記測定は、前記核分裂性物質が前記核分裂チャンバに導入される前に、前記核分裂チャンバに導入する予定の核分裂性物質のブロックのサンプルについて行われる、請求項1に記載の方法。
  3. 前記核分裂性物質の正味面積の前記測定は、前記核分裂性物質が前記核分裂チャンバに導入される前に、前記核分裂チャンバに導入する予定の核分裂性物質のブロックについて行われる、請求項1に記載の方法。
  4. 前記核分裂性物質の正味面積の前記測定は、前記核分裂性物質が前記核分裂チャンバに導入された後に、前記核分裂性チャンバについて全体として行われる、請求項1に記載の方法。
  5. 前記主同位体は、ウラン238Uであり、前記不純物同位体は、ウラン235Uである、請求項1から4のいずれかに記載の方法。
  6. 正味面積の測定の前記ステップの継続時間は、1時間から10週間の間である、請求項1から5のいずれかに記載の方法。
JP2012530284A 2009-09-28 2010-09-27 核分裂チャンバに含有される核分裂性物質の同位体比を決定するための方法 Pending JP2013506122A (ja)

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