JP2013161829A - Rare earth magnet compact and manufacturing method of the same, and magnet motor with rare earth magnet - Google Patents

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Nobuo Kawashita
宜郎 川下
和彦 ▲高▼嶋
Kazuhiko Takashima
Yoshitaka Uehara
義貴 上原
Kiyohiro Uramoto
清弘 浦本
Toshikazu Nanbu
俊和 南部
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide, by a cold spray method, a rare earth magnet compact improved in peeling of deposits due to a residual strain and having excellent magnetic characteristics.SOLUTION: In a rare earth magnet compact, by a cold spray method, non-magnetic metal particles having an elastoplastic ratio of 50% or less, as well as rare earth magnet particles, are added, to reduce a residual strain and/or a repulsive force. In a solidification formation process, deposits are not peeled off to provide a compact having a thick film, and a theoretical density of 80% or more is achieved.

Description

本発明は、希土類磁石成形体およびその製造方法、並びに希土類磁石を含む磁石モータに関する。   The present invention relates to a rare earth magnet molded body, a method for producing the same, and a magnet motor including a rare earth magnet.

現在用いられている希土類磁石は、焼結磁石およびボンド磁石に分類される。   Currently used rare earth magnets are classified into sintered magnets and bonded magnets.

焼結磁石は、磁石粉末を焼結して得られる磁石である。生成する焼結磁石中の大部分を磁石成分が占めるため、焼結磁石は磁性特性に優れている。しかしながら、焼結磁石は、通常、1200℃程度まで加熱して製造され、この際、体積収縮による緻密化が生じることから寸法精度が悪くなる問題が報告されていた。   A sintered magnet is a magnet obtained by sintering magnet powder. Since the magnet component occupies most of the produced sintered magnet, the sintered magnet has excellent magnetic properties. However, sintered magnets are usually manufactured by heating to about 1200 ° C., and at this time, densification due to volume shrinkage occurs, and thus there has been a problem that dimensional accuracy is deteriorated.

一方、ボンド磁石は、磁石を樹脂等のバインダと混合し、成形固化して得られる磁石である。ボンド磁石はバインダを使用するため、得られる磁石の形状の自由度が高く、寸法精度も高い。しかしながら、バインダとして樹脂を用いるため耐熱性が低く、また、非磁性部分(バインダ)を含むことによってボンド磁石中の磁石成分の含量が相対的に少なくなり、結果として磁気特性が十分ではないことが報告されていた。   On the other hand, a bonded magnet is a magnet obtained by mixing a magnet with a binder such as resin and molding and solidifying it. Since the bond magnet uses a binder, the resulting magnet has a high degree of freedom in shape and high dimensional accuracy. However, since the resin is used as the binder, the heat resistance is low, and the content of the magnet component in the bonded magnet is relatively reduced by including a non-magnetic part (binder), resulting in insufficient magnetic properties. It was reported.

一般的に、焼結磁石とボンド磁石とは、その製造工程の差異に基づき、用いられる磁石原料粉末が異なる。焼結磁石では、高温に加熱することによって優れた磁気特性を発現する磁石原料が用いられる。具体例としては、フェライト磁石や異方性ネオジム(Nd)磁石等が挙げられる。一方、ボンド磁石では、磁石原料自体が高い磁気特性を有する磁石原料が用いられる。具体例としては、等方性ネオジム(Nd)磁石やサマリウム鉄窒素(SmFeN)磁石等が挙げられる。   In general, sintered magnets and bonded magnets differ in the magnet raw material powder used based on differences in their manufacturing processes. In the sintered magnet, a magnet raw material that exhibits excellent magnetic properties when heated to a high temperature is used. Specific examples include ferrite magnets and anisotropic neodymium (Nd) magnets. On the other hand, in the bonded magnet, a magnet material having high magnetic properties is used. Specific examples include isotropic neodymium (Nd) magnets and samarium iron nitrogen (SmFeN) magnets.

ネオジム磁石やサマリウム鉄窒素磁石は、フェライト磁石よりも優れた磁気特性を有しているが、高温に加熱した場合に磁気特性が劣化することがある。特にサマリウム鉄窒素磁石は、高温で加熱すると化学成分や結晶構造が変化して磁気特性を消失しうることから、焼結磁石に適用することができず、通常、ボンド磁石に用いられてきた。しかしながら、上述のように、ボンド磁石では樹脂等のバインダを含むため、磁気特性が十分とはいえなかった。   Neodymium magnets and samarium iron nitrogen magnets have magnetic properties superior to ferrite magnets, but the magnetic properties may deteriorate when heated to high temperatures. In particular, samarium-iron-nitrogen magnets cannot be applied to sintered magnets because they can lose their magnetic properties due to changes in chemical composition and crystal structure when heated at high temperatures, and have generally been used for bonded magnets. However, as described above, since the bonded magnet includes a binder such as a resin, it cannot be said that the magnetic characteristics are sufficient.

近年、モータ等の回転機器の高性能化に伴い、磁気特性の高いボンド磁石用粉末で、特性を維持しつつ高密度に成形した磁石成形体の開発が望まれている。   In recent years, with the improvement in performance of rotating devices such as motors, it has been desired to develop a magnet molded body that is formed with high magnetic properties while maintaining the properties using powders for bonded magnets having high magnetic properties.

磁気特性をより向上させる磁石成形体として、非特許文献1には、高密度で希土類磁石原料粉末をバルク化させた希土類磁石成形体が開示されている。前記希土類磁石成形体は、真空中でエアロゾル化した希土類磁石原料を噴射して希土類磁石原料粉末を堆積させるエアロゾルデポジッション(AD)法により製造される。   Non-Patent Document 1 discloses a rare earth magnet molded body in which a rare earth magnet raw material powder is bulked at a high density as a magnet molded body that further improves magnetic properties. The rare earth magnet compact is manufactured by an aerosol deposition (AD) method in which a rare earth magnet raw material that has been aerosolized in a vacuum is sprayed to deposit a rare earth magnet raw material powder.

電気学会論文誌A Vol.124(2004),No.10 pp.887−891IEEJ Transactions A Vol. 124 (2004), no. 10 pp. 887-891

しかしながら、非特許文献1に記載の方法により得られるバルク化した磁石成形体は、粒子間の密着性が劣り、必ずしも希土類磁石原料粉末を高い密度で含むものではなかった。このため、磁気特性は未だ不十分であり、回転機器に望まれる高い性能を有するものとはいえないことが判明した。   However, the bulk magnet molded body obtained by the method described in Non-Patent Document 1 has poor adhesion between particles and does not necessarily contain a rare earth magnet raw material powder at a high density. For this reason, it has been found that the magnetic properties are still insufficient, and it cannot be said that the high performance desired for a rotating device is obtained.

そこで本発明は、磁石成分をさらに高い密度で含有することにより、磁気特性がより向上した希土類磁石成形体を提供することを目的とする。   Then, an object of this invention is to provide the rare earth magnet molded object which the magnetic characteristic improved more by containing a magnet component by a still higher density.

本発明者らは、上記の問題を解決すべく鋭意研究を行った。その結果、前記磁石成分の密度の高さに比例して磁気特性が向上することを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、希土類磁石粒子と、非磁性金属粒子とを含む希土類磁石成形体に関する。この際、非磁性金属粒子は弾塑性比が50%以下であり、かつ、希土類磁石成形体の理論密度が80%以上であることを特徴とする。   The present inventors have intensively studied to solve the above problems. As a result, it has been found that the magnetic characteristics are improved in proportion to the density of the magnet component, and the present invention has been completed. That is, this invention relates to the rare earth magnet molded object containing a rare earth magnet particle and a nonmagnetic metal particle. At this time, the nonmagnetic metal particles are characterized in that the elastic-plastic ratio is 50% or less and the theoretical density of the rare earth magnet compact is 80% or more.

本発明によると、磁気特性の優れた希土類磁石成形体を提供することができる。   According to the present invention, it is possible to provide a rare earth magnet molded article having excellent magnetic properties.

本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の概略図である。It is the schematic of the rare earth magnet molded object which concerns on one Embodiment of this invention. ナノインデンテーション法に用いる実験装置を模式的に表した概略図である。It is the schematic which represented typically the experimental apparatus used for the nanoindentation method. 図2aの実験装置によって得られる圧入深さ(h)と荷重(P)との関係を表すグラフである。It is a graph showing the relationship between the press-fit depth (h) and load (P) obtained by the experimental apparatus of FIG. 2a. 本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の製造方法であるコールドスプレー法に用いられる装置の構成を模式的に表す概略図である。It is the schematic which represents typically the structure of the apparatus used for the cold spray method which is a manufacturing method of the rare earth magnet molded object which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の製造方法において用いられる、キャリアガス加速部を有するチャンバの概略図である。It is the schematic of the chamber which has a carrier gas acceleration part used in the manufacturing method of the rare earth magnet molded object which concerns on one Embodiment of this invention. 埋込磁石型同期モータ(IMP)のロータ構造を模式的に表す断面概略面である。It is a cross-sectional schematic surface which represents typically the rotor structure of an embedded magnet type synchronous motor (IMP). 表面磁石型同期モータ(SMP)のロータ構造を模式的に表す断面概略面である。It is a cross-sectional schematic surface which represents typically the rotor structure of a surface magnet type synchronous motor (SMP).

(第1の実施形態:希土類磁石成形体)
本発明の第1の形態は、希土類磁石粒子と、弾塑性比が50%以下である非磁性金属粒子と、を含む希土類磁石成形体に関する。この際、当該希土類磁石成形体の理論密度が80%以上であることを特徴とする。
First Embodiment: Rare Earth Magnet Molded Body
The 1st form of this invention is related with the rare earth magnet molded object containing a rare earth magnet particle and the nonmagnetic metal particle whose elastic-plastic ratio is 50% or less. Under the present circumstances, the theoretical density of the said rare earth magnet molded object is 80% or more, It is characterized by the above-mentioned.

以下、図面を参照しながら、本実施形態を説明するが、本発明の技術的範囲は特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきであり、以下の形態のみに制限されない。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。   Hereinafter, the present embodiment will be described with reference to the drawings. However, the technical scope of the present invention should be determined based on the description of the scope of claims, and is not limited to the following embodiments. In addition, the dimension ratio of drawing is exaggerated on account of description, and may differ from an actual ratio.

[希土類磁石成形体]
図1は、本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の概略図である。図1によると、本形態の希土類磁石成形体1は、主としてSmFe14(n=2〜3)である希土類磁石粒子3を含む。当該希土類磁石成形体1には、銅(Cu)粒子である非磁性金属粒子5およびサマリウム(Sm)の酸化物等の不純物7が、希土類磁石粒子3の間に生じる空隙9に存在する。
[Rare earth magnet compact]
FIG. 1 is a schematic view of a rare earth magnet molded body according to an embodiment of the present invention. According to FIG. 1, the rare earth magnet molded body 1 of the present embodiment includes rare earth magnet particles 3 that are mainly Sm 2 Fe 14 N n (n = 2 to 3). In the rare earth magnet compact 1, impurities 7 such as nonmagnetic metal particles 5 that are copper (Cu) particles and samarium (Sm) oxide are present in voids 9 that are formed between the rare earth magnet particles 3.

図1の希土類磁石成形体1の理論密度は95.3%である。この際、理論密度とは、希土類磁石粒子3のみから磁石成形体1が構成されるものと仮定した場合の密度に対する、磁石成形体1中の希土類磁石粒子3の密度を意味する。当該仮定した密度の値は、希土類磁石粒子3の格子定数から求めることができ、前記格子定数はX線結晶構造解析から求めることができる。   The theoretical density of the rare earth magnet compact 1 of FIG. 1 is 95.3%. At this time, the theoretical density means the density of the rare earth magnet particles 3 in the magnet molded body 1 with respect to the density when the magnet molded body 1 is assumed to be composed only of the rare earth magnet particles 3. The assumed density value can be obtained from the lattice constant of the rare earth magnet particles 3, and the lattice constant can be obtained from an X-ray crystal structure analysis.

図1の希土類磁石成形体1の、希土類磁石粒子の残留磁束密度に対する相対値として表した残留磁束密度(Br)は95%である。よって、希土類磁石成形体1は、優れた磁気特性を有する希土類磁石である。   The residual magnetic flux density (Br) of the rare earth magnet compact 1 of FIG. 1 expressed as a relative value to the residual magnetic flux density of the rare earth magnet particles is 95%. Therefore, the rare earth magnet compact 1 is a rare earth magnet having excellent magnetic properties.

以下、図1に示す形態の希土類磁石成形体1の各構成要素について詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が下記の具体的な形態のみに制限されることはない。   Hereafter, each component of the rare earth magnet molded object 1 of the form shown in FIG. 1 is demonstrated in detail. However, the technical scope of the present invention is not limited to the following specific forms.

[希土類磁石粒子]
希土類磁石粒子は、本形態の希土類磁石成形体の主要な構成要素であり、希土類磁石成形体の磁気特性に寄与する。本形態の希土類磁石粒子は、優れた磁気特性を有するものであり、下記式(1):
[Rare earth magnet particles]
The rare earth magnet particle is a main component of the rare earth magnet molded body of the present embodiment and contributes to the magnetic properties of the rare earth magnet molded body. The rare earth magnet particles of the present embodiment have excellent magnetic properties, and the following formula (1):

Figure 2013161829
Figure 2013161829

(式中、Rは、NdまたはSmであり、Mは、FeまたはCoであり、Xは、NまたはBである)
で表される。具体的には、上記R、M、およびXをそれぞれ組み合わせたNd−Fe−N、Nd−Fe−B、Nd−Co−N、Nd−Co−B、Sm−Fe−N、Sm−Fe−B、Sm−Co−N、およびSm−Co−Bが挙げられる。これらのうち、磁気特性の観点から、希土類磁石粒子はNd−Fe−BまたはSm−Fe−Nであることが好ましく、Sm−Fe−Nであることがより好ましい。また、前記希土類磁石粒子のR、M、およびXの各組成比は、特に制限されず、公知の組成比の希土類磁石粒子が用いられる。具体的には、特に制限されないが、NdFe17(ここで、xは、好ましくは1〜6、より好ましくは1.1〜5、さらに好ましくは1.2〜3.8、特に好ましくは1.7〜3.3、最も好ましくは2.2〜3.1である)、NdFe93(ここで、xは、好ましくは1〜20である)、Nd1.1Fe、NdFe14B、Nd3.5Fe7818.5、NdFe76.518.5、NdFe77.518.5、NdFe8020、Nd4.5Fe7718.5、NdFe10、Nd11.77Fe82.355.88、Nd15Fe77、Nd1.1Co、NdCo14B、NdCo10、Nd11.77Co82.355.88、Nd15Co77、NdCo17(ここで、xは好ましくは1〜6である)、SmFe17(ここで、xは、好ましくは1〜6、より好ましくは1.1〜5、さらに好ましくは1.2〜3.8、特に好ましくは1.7〜3.3、最も好ましくは2.2〜3.1である)、SmFe93(ここで、xは、好ましくは1〜20である)、Sm1.1Co、SmCo14B、SmCo10、Sm11.77Co82.355.88、Sm15Co77、SmCo17(ここで、xは好ましくは1〜6である)、Sm1.1Fe、SmFe14B、Sm3.5Fe7818.5、SmFe76.518.5、SmFe77.518.5、SmFe8020、Sm4.5Fe7718.5、SmFe10、Sm11.77Fe82.355.88、Sm15Fe77が挙げられる。
(Wherein R is Nd or Sm, M is Fe or Co, and X is N or B)
It is represented by Specifically, Nd—Fe—N, Nd—Fe—B, Nd—Co—N, Nd—Co—B, Sm—Fe—N, and Sm—Fe— in which R, M, and X are respectively combined. B, Sm-Co-N, and Sm-Co-B. Among these, from the viewpoint of magnetic properties, the rare earth magnet particles are preferably Nd—Fe—B or Sm—Fe—N, and more preferably Sm—Fe—N. Further, the composition ratio of R, M, and X of the rare earth magnet particles is not particularly limited, and rare earth magnet particles having a known composition ratio are used. Specifically, although not particularly limited, Nd 2 Fe 17 N x (where x is preferably 1 to 6, more preferably 1.1 to 5, further preferably 1.2 to 3.8, particularly Preferably 1.7 to 3.3, most preferably 2.2 to 3.1), Nd 7 Fe 93 N x (where x is preferably 1 to 20), Nd 1.1 Fe 4 B 4 , Nd 2 Fe 14 B, Nd 3.5 Fe 78 B 18.5 , Nd 4 Fe 76.5 B 18.5 , Nd 4 Fe 77.5 B 18.5 , Nd 4 Fe 80 B 20 Nd 4.5 Fe 77 B 18.5 , Nd 7 Fe 3 B 10 , Nd 11.77 Fe 82.35 B 5.88 , Nd 15 Fe 77 B 5 , Nd 1.1 Co 4 B 4 , Nd 2 Co 14 B, Nd 7 Co 3 B 10, Nd 11.7 Co 82.35 B 5.88, Nd 15 Co 77 B 5, Nd 2 Co 17 N x ( wherein, x is preferably 1~6), Sm 2 Fe 17 N x ( wherein, x is (Preferably 1 to 6, more preferably 1.1 to 5, still more preferably 1.2 to 3.8, particularly preferably 1.7 to 3.3, most preferably 2.2 to 3.1) , Sm 7 Fe 93 N x (where x is preferably 1 to 20), Sm 1.1 Co 4 B 4 , Sm 2 Co 14 B, Sm 7 Co 3 B 10 , Sm 11.77 Co 82.35 B 5.88 , Sm 15 Co 77 B 5 , Sm 2 Co 17 N x (where x is preferably 1 to 6), Sm 1.1 Fe 4 B 4 , Sm 2 Fe 14 B , Sm 3.5 Fe 78 B 18.5, Sm 4 Fe 76 5 B 18.5, Sm 4 Fe 77.5 B 18.5, Sm 4 Fe 80 B 20, Sm 4.5 Fe 77 B 18.5, Sm 7 Fe 3 B 10, Sm 11.77 Fe 82.35 B 5.88 , Sm 15 Fe 77 B 5 may be mentioned.

前記希土類磁石粒子は、その他の元素、例えば、Ga、Al、Zr、Ti、Cr、V、Mo、W、Si、Re、Cu、Zn、Ca、Mn、Ni、C、La、Ce、Pr、Pm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y、Th等をさらに含んでいてもよい。具体的には、特に限定されないが、Nd10Fe74Co10SiB、Nd4.5Fe72CrCo18.5、Nd4.5Fe71CrCo18.5、Nd5.5Fe66CrCo18.5、Nd4.5Fe73SiB18.5、Nd3.5DyFe73CoGaB18.5、Nd4.5Fe73CoGaB18.5、Nd5.5Fe66CrCo18.5、(Nd0.95Dy0.0515Fe77.5Al0.5、(Nd0.95Dy0.0515(Fe0.95Co0.0577.56.5Al0.5Cu0.2、(NdZrFe848515、(Sm0.95Dy0.0515Fe77.5Al0.5、(Sm0.95Dy0.0515(Fe0.95Co0.0577.56.5Al0.5Cu0.2、(SmZrFe848515、Sm4.5Fe71CrCo18.5、Sm4.5Fe72CrCo18.5、Sm5.5Fe66CrCo18.5、Sm4.5Fe73SiB18.5、Sm4.5Fe73CoGaB18.5、Sm10Fe74Co10SiB、Sm3.5DyFe73CoGaB18.5等が挙げられる。 The rare earth magnet particles include other elements such as Ga, Al, Zr, Ti, Cr, V, Mo, W, Si, Re, Cu, Zn, Ca, Mn, Ni, C, La, Ce, Pr, Pm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Y, Th, and the like may be further included. Specifically, although not particularly limited, Nd 10 Fe 74 Co 10 SiB 5, Nd 4.5 Fe 72 Cr 2 Co 3 B 18.5, Nd 4.5 Fe 71 Cr 3 Co 3 B 18.5, Nd 5.5 Fe 66 Cr 5 Co 5 B 18.5 , Nd 4.5 Fe 73 V 3 SiB 18.5 , Nd 3.5 DyFe 73 Co 3 GaB 18.5 , Nd 4.5 Fe 73 Co 3 GaB 18 .5 , Nd 5.5 Fe 66 Cr 5 Co 5 B 18.5 , (Nd 0.95 Dy 0.05 ) 15 Fe 77.5 B 7 Al 0.5 , (Nd 0.95 Dy 0.05 ) 15 (Fe 0.95 Co 0.05 ) 77.5 B 6.5 Al 0.5 Cu 0.2 , (Nd 8 Zr 3 Fe 84 ) 85 N 15 , (Sm 0.95 Dy 0.05 ) 15 Fe 7.5 B 7 Al 0.5, (Sm 0.95 Dy 0.05) 15 (Fe 0.95 Co 0.05) 77.5 B 6.5 Al 0.5 Cu 0.2, (Sm 8 Zr 3 Fe 84 ) 85 N 15 , Sm 4.5 Fe 71 Cr 3 Co 3 B 18.5 , Sm 4.5 Fe 72 Cr 2 Co 3 B 18.5 , Sm 5.5 Fe 66 Cr 5 Co 5 B 18.5, Sm 4.5 Fe 73 V 3 SiB 18.5, Sm 4.5 Fe 73 Co 3 GaB 18.5, Sm 10 Fe 74 Co 10 SiB 5, Sm 3.5 DyFe 73 Co 3 GaB 18. 5 etc. are mentioned.

これらの希土類磁石粒子は単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。   These rare earth magnet particles may be used alone or in combination of two or more.

さらに、必要に応じてその他の希土類磁石粒子を含んでいてもよい。その他の希土類磁石粒子としては、例えば、フェライト磁石、アルニコ磁石、Fe−Cr−Co系磁石、Fe−Pt系磁石、Co−Pt系磁石、Mn−Al系磁石、Pr−Fe−B系磁石、およびPr−Co系磁石などが挙げられる。当該その他の希土類磁石粒子は、磁気特性を著しく阻害しない範囲内で含んでいてもよいが、磁気特性の観点からは含まないことが好ましい。   Furthermore, other rare earth magnet particles may be included as necessary. Other rare earth magnet particles include, for example, ferrite magnets, alnico magnets, Fe—Cr—Co magnets, Fe—Pt magnets, Co—Pt magnets, Mn—Al magnets, Pr—Fe—B magnets, And Pr—Co magnets. The other rare earth magnet particles may be included within a range that does not significantly impair the magnetic properties, but are preferably not included from the viewpoint of magnetic properties.

希土類磁石粒子の形状は、特に制限されず、本発明の作用効果を損なわない範囲内であればいかなる形状であってもよい。例えば、球状、楕円状、円柱状、多角柱状、針状、棒状、板状、円板状、薄片状、鱗片状、不定形などでありうる。   The shape of the rare earth magnet particles is not particularly limited, and may be any shape as long as the effects of the present invention are not impaired. For example, the shape may be spherical, elliptical, cylindrical, polygonal, needle, rod, plate, disk, flake, scale, indefinite, or the like.

希土類磁石粒子の平均粒径は、好ましくは1〜10μmであり、より好ましくは2〜8μmであり、さらに好ましくは3〜6μmである。平均粒径が上記範囲内にあると、高い理論密度を有する希土類磁石成形体を製造する際に有利となる。従来用いられている希土類磁石粒子の平均粒径25〜500μmと対比すると、本形態の希土類磁石粒子は平均粒径が小さく、高度に緻密化した磁石成形体が得られることから、磁気特性が高いものとなりうる。なお、本明細書において、「平均粒径」とは、特に言及のない限り、透過型電子顕微鏡(TEM)または走査型電子顕微鏡(SEM)により得られたイメージから測定、算出された値を意味する。この際、「粒径」とは、希土類磁石粒子の輪郭線上の2点間の距離のうち、最大の長さを意味する。   The average particle diameter of the rare earth magnet particles is preferably 1 to 10 μm, more preferably 2 to 8 μm, and further preferably 3 to 6 μm. When the average particle size is within the above range, it is advantageous when producing a rare earth magnet molded article having a high theoretical density. Compared with the conventionally used rare earth magnet particles having an average particle diameter of 25 to 500 μm, the rare earth magnet particles of the present embodiment have a small average particle diameter, and a highly compacted magnet compact can be obtained. Can be a thing. In this specification, “average particle diameter” means a value measured and calculated from an image obtained by a transmission electron microscope (TEM) or a scanning electron microscope (SEM) unless otherwise specified. To do. In this case, the “particle diameter” means the maximum length of the distance between two points on the contour line of the rare earth magnet particle.

[非磁性金属粒子]
非磁性金属粒子は、本形態の希土類磁石成形体の構成要素の1つであり、希土類磁石粒子間の空隙に存在する。
[Nonmagnetic metal particles]
The nonmagnetic metal particles are one of the constituent elements of the rare earth magnet molded body of the present embodiment, and exist in the gaps between the rare earth magnet particles.

非磁性金属粒子としては、弾塑性比が50%以下のものであれば、特に制限はなく、公知のものが用いられうる。例えば、銅(Cu)粒子、アルミニウム(Al)粒子、および亜鉛(Zn)粒子が挙げられる。非磁性金属の弾塑性比は、50%以下であり、好ましくは2.5〜50%であり、より好ましくは2.5〜45%であり、特に好ましくは2.5〜40%である。例えば、Cu粒子の弾塑性比は22%であり、Al粒子の弾塑性比は38%であり、Zn粒子の弾塑性比は30%である。本明細書において、弾塑性比とは金属の変形しやすさを表すものであり、ナノインデンテーション法により測定される。ナノインデンテーション法とは、試料の塑性の度合いを測定するものである。図2aは、ナノインデンテーション法に用いる実験装置を模式的に表した概略図であり、図2bは、図2aの実験装置によって得られる圧入深さ(h)と荷重(P)との関係を表すグラフである。ナノインデンテーション法とは、より詳細には、図2aに示すように、実験装置20の基板(図示せず)上に載置した試料23の表面にダイヤモンド製の三角錐の圧子21をある荷重まで押し込んだ(圧入)後、その圧子21を取り除く(除荷)までの荷重(P)と、変位(圧入深さh)との関係(圧入(負荷)−除荷曲線)を測定する方法である。図2bにおいて、圧入(負荷)曲線は材料の弾塑性的な変形挙動を反映し、除荷曲線は弾塑性的な回復挙動により得られる。そして、図2bの負荷曲線、除荷曲線、および横軸で囲まれた面積(実線のハッチ部分)が、塑性変形に消費したエネルギーEpである。また負荷曲線の最大荷重点から横軸に下ろした垂線と除荷曲線とで囲まれた面積(破線のハッチ部分)が、弾性変形で吸収されたエネルギーEeである。このとき、弾塑性比は下記式から求められる。   The nonmagnetic metal particles are not particularly limited as long as the elastic-plastic ratio is 50% or less, and known particles can be used. Examples include copper (Cu) particles, aluminum (Al) particles, and zinc (Zn) particles. The elasto-plastic ratio of the nonmagnetic metal is 50% or less, preferably 2.5 to 50%, more preferably 2.5 to 45%, and particularly preferably 2.5 to 40%. For example, the elastic-plastic ratio of Cu particles is 22%, the elastic-plastic ratio of Al particles is 38%, and the elastic-plastic ratio of Zn particles is 30%. In this specification, the elasto-plastic ratio represents the ease of deformation of a metal and is measured by the nanoindentation method. The nanoindentation method measures the degree of plasticity of a sample. FIG. 2a is a schematic diagram schematically showing an experimental apparatus used for the nanoindentation method, and FIG. 2b shows the relationship between the press-fit depth (h) and the load (P) obtained by the experimental apparatus of FIG. 2a. It is a graph to represent. More specifically, the nanoindentation method is a load in which a diamond pyramid indenter 21 made of diamond is placed on the surface of a sample 23 placed on a substrate (not shown) of the experimental apparatus 20 as shown in FIG. 2a. (Push-in) until the indenter 21 is removed (unloading) and the relationship (press-fit (load) -unloading curve) between the load (P) and the displacement (press-in depth h) is measured. is there. In FIG. 2b, the press-fit (load) curve reflects the elastic-plastic deformation behavior of the material, and the unloading curve is obtained by the elastic-plastic recovery behavior. The area surrounded by the load curve, unload curve, and horizontal axis (solid hatched portion) in FIG. 2b is the energy Ep consumed for plastic deformation. Further, an area surrounded by a perpendicular line extending from the maximum load point of the load curve to the horizontal axis and the unloading curve (broken hatched portion) is energy Ee absorbed by elastic deformation. At this time, the elastic-plastic ratio can be obtained from the following equation.

Figure 2013161829
Figure 2013161829

弾塑性比の値が小さいほど、変形した物体が元に戻りやすいことになり、高い弾性を有する金属粒子であるといえる。   It can be said that the smaller the value of the elasto-plastic ratio, the easier it is for the deformed object to return to its original shape, and it can be said that the metal particles have high elasticity.

非磁性金属粒子は、上述のように、希土類磁石成形体において、希土類磁石粒子の間に生じる空隙に存在している。よって、非磁性金属粒子は様々な形状で存在している。   As described above, the nonmagnetic metal particles are present in the voids formed between the rare earth magnet particles in the rare earth magnet molded body. Therefore, the nonmagnetic metal particles exist in various shapes.

非磁性金属粒子の含有量は、特に制限されないが、希土類磁石粒子の質量に対して1質量%を超えて20質量%未満で含有されることが好ましく、1質量%を超えて10質量%以下で含有されることがより好ましい。希土類磁石粒子の質量に対して、非磁性金属粒子の含有量が1%を超えると製造工程で有利となることから好ましく、非磁性金属粒子の含有量が20%未満であると磁気特性が優れた希土類磁石成形体が得られることから好ましい。   The content of the nonmagnetic metal particles is not particularly limited, but is preferably contained in an amount of more than 1% by mass and less than 20% by mass with respect to the mass of the rare earth magnet particles. More preferably, it is contained. If the content of the nonmagnetic metal particles exceeds 1% with respect to the mass of the rare earth magnet particles, it is advantageous in the production process, and if the content of the nonmagnetic metal particles is less than 20%, the magnetic properties are excellent. It is preferable because a rare earth magnet compact is obtained.

[不純物]
不純物は、本形態の希土類磁石成形体を製造する際に含まれうるものであり、希土類磁石成形体の任意の構成要素である。前記不純物は、製造工程で不可避的に、または故意に希土類磁石成形体中に含有されうる。このような不純物は磁気特性に好ましい影響を及ぼすことがある。したがって、不純物は特に除去されなくてもよく、希土類磁石成形体中に不純物を含んでいてもよい。なお、不純物は、完全に除去されていてもよいが、一般的には完全に除去することは困難である。
[impurities]
Impurities can be included in the production of the rare earth magnet compact of this embodiment, and are an optional component of the rare earth magnet compact. The impurities may be unavoidably included in the manufacturing process or intentionally contained in the rare earth magnet compact. Such impurities can have a favorable effect on the magnetic properties. Therefore, the impurities need not be particularly removed, and the rare earth magnet molded body may contain impurities. The impurities may be completely removed, but generally it is difficult to remove them completely.

不純物としては、特に制限されず、公知のものでありうる。例えば、サマリウム(Sm)、ネオジム(Nd)等の希土類金属;前記希土類金属と鉄(Fe)との化合物;酸化サマリウム(SmO)等の希土類金属酸化物;並びに鉄(Fe)等が挙げられる。 The impurities are not particularly limited and may be known ones. Examples thereof include rare earth metals such as samarium (Sm) and neodymium (Nd); compounds of the rare earth metals and iron (Fe); rare earth metal oxides such as samarium oxide (SmO 2 ); and iron (Fe). .

不純物は、主に、希土類磁石成形体において、前記非磁性金属粒子と同様に希土類磁石粒子の間に生じる空隙に存在している。よって、当該不純物は様々な形状で存在している。   Impurities are mainly present in voids formed between rare-earth magnet particles in the rare-earth magnet compact as in the case of the nonmagnetic metal particles. Therefore, the impurity exists in various shapes.

本形態において、希土類磁石成形体の理論密度は80%以上であり、好ましくは85%以上であり、より好ましくは90%以上であり、さらに好ましくは95%以上である。本形態において、希土類磁石成形体は非磁性金属粒子を含むことから、理論密度が100%となることはない。理論密度が大きいことは、希土類磁石成形体に含まれる希土類磁石粒子の量(希土類磁石粒子の正味成分の量)が多いことを意味し、理論密度が高いほど優れた磁気特性を示しうる。   In this embodiment, the theoretical density of the rare earth magnet compact is 80% or more, preferably 85% or more, more preferably 90% or more, and further preferably 95% or more. In this embodiment, since the rare earth magnet compact includes nonmagnetic metal particles, the theoretical density does not become 100%. A large theoretical density means that the amount of rare earth magnet particles contained in the rare earth magnet compact (the amount of net components of the rare earth magnet particles) is large, and the higher the theoretical density, the better the magnetic properties.

(第2の実施形態:希土類磁石成形体の製造方法)
上述したように、非特許文献1にはエアロゾルデポジッション(AD)法によってバルク化した希土類磁石成形体を得る方法が開示されている。AD法とは、希土類磁石粒子を真空条件下、低温(室温)で高速のガス(約500m/s)をキャリアとして基板に噴射して堆積させ、希土類磁石成形体を形成する方法である。当該AD法によれば、低温で製造することから、ネオジム磁石やサマリウム鉄窒素磁石等の希土類磁石が熱によって劣化しにくく、磁石が有する磁気特性を保持しうる。また、高速のガス速度で希土類磁石粒子を噴射することから、基板に形成された堆積物(希土類磁石成形体)は、希土類磁石粒子を高い密度で含有しうる。しかしながら、当該方法によっても得られる希土類磁石成形体の理論密度は約75%であり、磁気特性は満足できるものではなかった。また、堆積物の堆積可能な厚さには一定の制限があり、実用化するには十分な大きさではなかった。さらに、AD法では真空条件を必要とするため、高価な装置が必要となる問題もあった。
(Second Embodiment: Manufacturing Method of Rare Earth Magnet Molded Body)
As described above, Non-Patent Document 1 discloses a method of obtaining a rare earth magnet molded body bulked by an aerosol deposition (AD) method. The AD method is a method in which rare earth magnet particles are deposited by spraying a rare earth magnet particle on a substrate under a vacuum condition at a low temperature (room temperature) as a carrier at a high speed (about 500 m / s). According to the AD method, since it is manufactured at a low temperature, rare earth magnets such as neodymium magnets and samarium iron nitrogen magnets are not easily deteriorated by heat, and the magnetic characteristics of the magnets can be maintained. Moreover, since the rare earth magnet particles are injected at a high gas velocity, the deposit (rare earth magnet compact) formed on the substrate can contain the rare earth magnet particles at a high density. However, the theoretical density of the rare earth magnet compact obtained by this method is about 75%, and the magnetic properties are not satisfactory. In addition, the depositable thickness has a certain limit and is not large enough for practical use. Furthermore, since the AD method requires vacuum conditions, there is a problem that an expensive apparatus is required.

そこで、本発明の第2の実施形態において、上記問題点が解決されうる希土類磁石成形体の製造方法(コールドスプレー法)を提供する。具体的には、(1)希土類磁石粒子および非磁性金属粒子をキャリアガス中へ投入する投入段階、(2)前記希土類磁石粒子および前記非磁性金属粒子を基材に噴射する噴射段階、並びに(3)前記基材上に前記希土類磁石粒子および前記非磁性金属粒子を堆積して堆積物を得る固化成形段階を含む、希土類磁石の製造方法である。この際、噴射段階のガス温度が前記希土類磁石の窒化物の分解温度以下であり、前記固化成形段階が大気圧下で行われることを特徴とする。   Therefore, in a second embodiment of the present invention, a method for manufacturing a rare earth magnet molded body (cold spray method) that can solve the above-described problems is provided. Specifically, (1) an introduction step of introducing rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles into a carrier gas, (2) an injection step of injecting the rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles onto a substrate, and ( 3) A method for producing a rare earth magnet, comprising a solidification forming step of depositing the rare earth magnet particles and the nonmagnetic metal particles on the substrate to obtain a deposit. At this time, the gas temperature in the injection stage is equal to or lower than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet, and the solidification molding stage is performed under atmospheric pressure.

当該方法では、噴射段階のガス温度を希土類磁石粒子の磁気特性を損なわない温度(希土類磁石の窒化物の分解温度以下)まで加熱されうる。このため、当該噴射段階のガス速度は、AD法のガス速度(約500m/s)と比較してより高速なガス速度(600m/s以上)が実現できる。これによって、希土類磁石粒子を高い密度で含み、厚膜化した堆積物を得ることができ、磁気特性の優れた希土類磁石成形体が得られうる。また、当該製造方法によると、固化形成段階を大気圧下で行うことができるため、高価な装置も不要となり、経済的にも価値が高い。   In this method, the gas temperature in the injection stage can be heated to a temperature that does not impair the magnetic properties of the rare earth magnet particles (below the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet). Therefore, a higher gas velocity (600 m / s or more) can be realized as the gas velocity in the injection stage as compared with the gas velocity of the AD method (approximately 500 m / s). As a result, a thick deposit containing rare earth magnet particles at a high density can be obtained, and a rare earth magnet compact with excellent magnetic properties can be obtained. Moreover, according to the said manufacturing method, since a solidification formation stage can be performed under atmospheric pressure, an expensive apparatus becomes unnecessary and it is economically high.

[コールドスプレー法]
図3は、本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の製造方法であるコールドスプレー法に用いられる装置の構成を模式的に表す概略図である。図3によると、本形態の製造方法の第1の段階は、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を、供給装置から原料投入ガスとともにキャリアガス加速部に投入する段階である。第2の段階は、チャンバ内のキャリアガス加速部において、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を含む二次キャリアガスを、ノズルガンから基材に噴射する段階である。前記二次キャリアガスは、第1の段階である投入段階において供給される希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を含む原料投入ガスと、高圧キャリアガス発生部からキャリアガス加熱ヒータを経て供給される一次キャリアガスと、が混合されたものである。なお、第2の段階において、噴射する二次キャリアガスのガス温度は希土類磁石粒子の窒化物の分解温度以下であり、二次キャリアガスのガス温度は、一次キャリアガスおよび原料粉末ガスの温度および供給圧力を適宜調節することにより制御されている。第3の段階は、チャンバ内の基材保持部における基材上に、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を堆積して堆積物を得る固化成形段階である。当該固化成形段階は、大気圧条件下で行われ、ノズルを基板上に複数回走査させることにより堆積物としての希土類磁石成形体が得られる。
[Cold spray method]
FIG. 3 is a schematic view schematically showing a configuration of an apparatus used in a cold spray method which is a method for manufacturing a rare earth magnet molded body according to an embodiment of the present invention. According to FIG. 3, the first stage of the manufacturing method of this embodiment is a stage in which rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles are introduced into the carrier gas acceleration part together with the raw material input gas from the supply device. The second stage is a stage in which a secondary carrier gas containing rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles is injected from the nozzle gun onto the substrate in the carrier gas acceleration section in the chamber. The secondary carrier gas is a raw material input gas containing rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles supplied in the input stage, which is the first stage, and a primary gas supplied from a high-pressure carrier gas generator through a carrier gas heater. And a carrier gas. In the second stage, the gas temperature of the secondary carrier gas to be injected is not higher than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet particles, and the gas temperature of the secondary carrier gas is the temperature of the primary carrier gas and the raw material powder gas, and It is controlled by appropriately adjusting the supply pressure. The third stage is a solidification molding stage in which rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles are deposited on the base material in the base material holding part in the chamber to obtain a deposit. The solidification molding step is performed under atmospheric pressure conditions, and a rare earth magnet molded body as a deposit is obtained by scanning the nozzle a plurality of times on the substrate.

以下、図3に示す形態の希土類磁石成形体の製造方法であるコールドスプレー法の各段階について詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が下記の具体的な形態のみに制限されることはない。   Hereinafter, each stage of the cold spray method, which is a method for producing the rare earth magnet molded body having the form shown in FIG. 3, will be described in detail. However, the technical scope of the present invention is not limited to the following specific forms.

[投入段階]
投入段階は、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子をキャリアガス中へ投入する段階である。
[Input stage]
The charging stage is a stage in which rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles are charged into a carrier gas.

図3に示す形態では、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を粉末原料ガスとともにキャリアガス加速部に投入する。   In the form shown in FIG. 3, the rare earth magnet particles and the nonmagnetic metal particles are introduced into the carrier gas acceleration section together with the powder raw material gas.

(希土類磁石粒子)
希土類磁石粒子は、本形態で製造される希土類磁石成形体における主要な構成要素であり、希土類磁石成形体の磁気特性に寄与するものである。
(Rare earth magnet particles)
The rare earth magnet particle is a main component in the rare earth magnet molded body produced in this embodiment, and contributes to the magnetic properties of the rare earth magnet molded body.

用いられうる希土類磁石粒子としては、特に限定されず、上記の第1の実施形態における希土類磁石粒子と同様のものが用いられうる。特に、式(1)で表される希土類磁石粒子であることが好ましい。この際、希土類磁石粒子の組成比は、特に制限されず、公知の組成比のものが用いられうる。   The rare earth magnet particles that can be used are not particularly limited, and those similar to the rare earth magnet particles in the first embodiment can be used. In particular, the rare earth magnet particles represented by the formula (1) are preferable. At this time, the composition ratio of the rare earth magnet particles is not particularly limited, and those having a known composition ratio can be used.

希土類磁石粒子の形状は、特に制限されず、本発明の作用効果を損なわない範囲内であればいかなる形状であってもよい。例えば、球状、楕円状、円柱状、多角柱状、針状、棒状、板状、円板状、薄片状、鱗片状、不定形などでありうる。当該希土類磁石粒子の形状は、付着性が極端に悪いような粒子速度や弾性挙動を示さなければ、特に限定されないが、あまり扁平した形状は加速が困難になるため、球状に近い形状であることが好ましい。   The shape of the rare earth magnet particles is not particularly limited, and may be any shape as long as the effects of the present invention are not impaired. For example, the shape may be spherical, elliptical, cylindrical, polygonal, needle, rod, plate, disk, flake, scale, indefinite, or the like. The shape of the rare earth magnet particle is not particularly limited as long as it does not exhibit particle velocity and elastic behavior that are extremely poor in adhesion, but a flat shape is difficult to accelerate, so it must be nearly spherical. Is preferred.

希土類磁石粒子の平均粒径は、好ましくは1〜10μmであり、より好ましくは2〜8μmであり、さらに好ましくは3〜6μmである。希土類磁石粒子の平均粒径が1μm以上であると、粒子速度が早くなりすぎて基板を削ることもなく、基材に最適な速度で衝突・付着し、堆積化しうることから好ましい。一方、希土類磁石粒子の平均粒径が10μm以下であると、粒子速度が遅くなりすぎて、基材と衝突して跳ね返されることもないため、基材に最適な速度で衝突・付着し、堆積化しうることから好ましい。   The average particle diameter of the rare earth magnet particles is preferably 1 to 10 μm, more preferably 2 to 8 μm, and further preferably 3 to 6 μm. When the average particle diameter of the rare earth magnet particles is 1 μm or more, it is preferable because the particle speed becomes too fast and the substrate is not scraped, and can collide and adhere to the base material at an optimum speed and be deposited. On the other hand, if the average particle size of the rare earth magnet particles is 10 μm or less, the particle speed will be too slow, and it will not collide with the base material and will not be bounced back. It is preferable because it can be converted.

(非磁性金属粒子)
非磁性金属粒子は、希土類磁石粒子を堆積する際に、従来のAD法では見られなかったコールドスプレー法に基づく特有の問題点を改善するために添加されるものである。当該問題点とは、希土類磁石粒子に生じる残留応力による堆積物の剥離である。第2の噴射段階は、二次キャリアガスのガス温度が希土類磁石の窒化物の分解温度以下であり、これよって希土類磁石粒子の二次キャリアガスのガス速度が600m/s以上となりうる。これに伴い、続く固化成形段階において、希土類磁石粒子が基板に衝突する際に温度が上昇して希土類磁石粒子が変形する。その後、変形した希土類磁石粒子は熱収縮を生じるが、この際生じる応力(残留応力)によって堆積している希土類磁石成形体の剥離が生じうる。また、このような速い速度で希土類磁石粒子が基板と衝突すると、衝突の際に希土類磁石粒子が基板から受ける反発力によって形成された希土類磁石成形体の剥離が生じうる。このような場合において、希土類磁石粒子とともに弾塑性比が50%以下の非磁性金属粒子を添加すると、前記残留応力および/または反発力が緩和され、固化形成段階において堆積物が剥離せず、厚膜の成形体が得られうる。
(Non-magnetic metal particles)
Non-magnetic metal particles are added in order to improve a specific problem based on the cold spray method that was not found in the conventional AD method when depositing rare earth magnet particles. The said problem is peeling of the deposit by the residual stress which arises in rare earth magnet particles. In the second injection stage, the gas temperature of the secondary carrier gas is lower than or equal to the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet, so that the gas velocity of the secondary carrier gas of the rare earth magnet particles can be 600 m / s or more. Along with this, in the subsequent solidification molding stage, when the rare earth magnet particles collide with the substrate, the temperature rises and the rare earth magnet particles are deformed. Thereafter, the deformed rare earth magnet particles undergo thermal shrinkage, and the deposited rare earth magnet compact may be peeled off due to the stress (residual stress) generated at this time. Further, when the rare earth magnet particles collide with the substrate at such a high speed, the rare earth magnet molded body formed by the repulsive force that the rare earth magnet particles receive from the substrate at the time of the collision may occur. In such a case, when the nonmagnetic metal particles having an elastoplastic ratio of 50% or less are added together with the rare earth magnet particles, the residual stress and / or the repulsive force is relaxed, and the deposit does not peel off in the solidification formation stage, and the A molded body of the film can be obtained.

用いられうる非磁性金属粒子としては、特に限定されず、上記の第1の実施形態における非磁性金属粒子と同様のものが用いられうる。   The nonmagnetic metal particles that can be used are not particularly limited, and the same nonmagnetic metal particles as those in the first embodiment can be used.

非磁性金属粒子の形状は、特に制限されず、本発明の作用効果を損なわない範囲内であればいかなる形状であってもよい。例えば、球状、楕円状、円柱状、多角柱状、針状、棒状、板状、円板状、薄片状、鱗片状、不定形などでありうる。当該希土類磁石粒子の形状は、付着性が極端に悪いような粒子速度や弾性挙動を示さなければ、特に限定されないが、あまり扁平した形状は加速が困難になるため、球状に近い形状であることが好ましい。なお、非磁性金属粒子は、固化成形された希土類磁石成形体中では、希土類磁石粒子の間に生じる空隙に存在し、様々な形状で存在している。   The shape of the nonmagnetic metal particles is not particularly limited, and may be any shape as long as it does not impair the effects of the present invention. For example, the shape may be spherical, elliptical, cylindrical, polygonal, needle, rod, plate, disk, flake, scale, indefinite, or the like. The shape of the rare earth magnet particle is not particularly limited as long as it does not exhibit particle velocity and elastic behavior that are extremely poor in adhesion, but a flat shape is difficult to accelerate, so it must be nearly spherical. Is preferred. Note that the nonmagnetic metal particles are present in the voids formed between the rare earth magnet particles in various solid shapes in the solidified rare earth magnet compact.

非磁性金属粒子の平均粒径は、好ましくは1〜10μmであり、より好ましくは2〜8μmであり、さらに好ましくは3〜6μmである。希土類磁石粒子の平均粒径が1μm以上であると、粒子速度が早くなりすぎて基板を削ることもなく、基材に最適な速度で衝突・付着し、堆積化しうることから好ましい。一方、希土類磁石粒子の平均粒径が10μm以下であると、粒子速度が遅くなりすぎて、基材と衝突して跳ね返されることもないため、基材に最適な速度で衝突・付着し、堆積化しうることから好ましい。   The average particle size of the nonmagnetic metal particles is preferably 1 to 10 μm, more preferably 2 to 8 μm, and further preferably 3 to 6 μm. When the average particle diameter of the rare earth magnet particles is 1 μm or more, it is preferable because the particle speed becomes too fast and the substrate is not scraped, and can collide and adhere to the base material at an optimum speed and be deposited. On the other hand, if the average particle size of the rare earth magnet particles is 10 μm or less, the particle speed will be too slow, and it will not collide with the base material and will not be bounced back. It is preferable because it can be converted.

投入される非磁性金属粒子の量は、特に制限されないが、希土類磁石粒子の質量に対して1質量%を超えて20質量%未満で含有されることが好ましく、1質量%を超えて10質量%以下で含有されることが好ましい。希土類磁石粒子の質量に対して、非磁性金属粒子の含有量が1%を超えると内部応力を十分に緩和できることから好ましく、非磁性金属粒子の含有量が20%未満であると磁気特性が優れた希土類磁石成形体が得られることから好ましい。   The amount of the nonmagnetic metal particles to be added is not particularly limited, but is preferably contained in an amount of more than 1% by mass and less than 20% by mass with respect to the mass of the rare earth magnet particles, and more than 1% by mass and 10% by mass. % Or less is preferable. If the content of the nonmagnetic metal particles exceeds 1% with respect to the mass of the rare earth magnet particles, the internal stress can be sufficiently relaxed, and if the content of the nonmagnetic metal particles is less than 20%, the magnetic characteristics are excellent. It is preferable because a rare earth magnet compact is obtained.

(原料投入ガス)
原料投入ガスは、上記希土類磁石粒子および非磁性金属粒子をキャリアガス加速部に輸送する媒体となるものである。
(Raw material input gas)
The raw material input gas serves as a medium for transporting the rare earth magnet particles and the nonmagnetic metal particles to the carrier gas acceleration unit.

用いられうる原料投入ガスとしては、特に限定されず、公知のものが用いられる。なかでも、希土類磁石粒子の磁気特性の劣化を防止する観点から、不活性ガスを用いることが好ましい。具体的には、希ガス(He、Ne、Ar、Kr、Xe、Rn)、窒素(N)ガス、ヘリウム(He)ガス等が挙げられる。これらのうち、入手が容易で安価であるHeガスまたはNガスを用いることがより好ましい。Nガスは窒化物の分解を生じにくく、耐熱性特性を高めうる。また、Heガスは分子量が小さいため、より高速のガス速度が実現されうる。これらの原料投入ガスは単独で用いても、2種以上を混合して用いてもよい。さらに酸化防止の観点から、当該原料投入ガスに水素(H)ガスを含有させてもよい。例えば、N−H混合ガスは、アンモニア分解ガスとして安価に入手することができ、経済性の観点から好ましい。 The raw material input gas that can be used is not particularly limited, and known materials can be used. Among these, it is preferable to use an inert gas from the viewpoint of preventing deterioration of the magnetic properties of the rare earth magnet particles. Specifically, noble gases (He, Ne, Ar, Kr, Xe, Rn), nitrogen (N 2 ) gas, helium (He) gas, and the like can be given. Of these, it is more preferable to use He gas or N 2 gas which is easily available and inexpensive. N 2 gas is less likely to decompose nitrides and can improve heat resistance. Also, since the He gas has a low molecular weight, a higher gas velocity can be realized. These raw material input gases may be used alone or in combination of two or more. Furthermore, from the viewpoint of preventing oxidation, the raw material input gas may contain hydrogen (H 2 ) gas. For example, N 2 —H 2 mixed gas can be obtained as an ammonia decomposition gas at low cost, and is preferable from the viewpoint of economy.

原料投入ガスの温度は、希土類磁石粒子の磁気特性を損なうものでなければ特に制限されないが、希土類磁石の窒化物の分解温度以下である必要がある。原料投入ガスの温度を設定するに際しては、後述の原料投入ガスの供給圧力、並びに後述の一次キャリアガスの温度および圧力を適宜考慮し、二次キャリアガスが所望の温度となるように設定されることが好ましい。なお、希土類磁石粒子の窒化物の分解温度は、一般的には520〜530℃である。   The temperature of the raw material input gas is not particularly limited as long as it does not impair the magnetic properties of the rare earth magnet particles, but it needs to be lower than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet. When setting the temperature of the raw material input gas, the supply pressure of the raw material input gas, which will be described later, and the temperature and pressure of the primary carrier gas, which will be described later, are appropriately taken into consideration so that the secondary carrier gas has a desired temperature. It is preferable. The decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet particles is generally 520 to 530 ° C.

原料投入ガスの供給圧力は、希土類磁石粒子の磁気特性を損なうものでなければ特に制限されない。原料投入ガスの供給圧力を設定するに際しては、前記原料投入ガスの温度、並びに後述の一次キャリアガスの温度および圧力を適宜考慮し、二次キャリアガスが所望の温度となるように設定されることが好ましい。   The supply pressure of the raw material input gas is not particularly limited as long as it does not impair the magnetic characteristics of the rare earth magnet particles. When setting the supply pressure of the raw material input gas, the temperature of the raw material input gas and the temperature and pressure of the primary carrier gas described later are appropriately taken into consideration so that the secondary carrier gas has a desired temperature. Is preferred.

原料投入ガスの流速については、希土類磁石粒子の磁気特性を損なうものでなければ特に制限されない。   The flow rate of the raw material input gas is not particularly limited as long as it does not impair the magnetic properties of the rare earth magnet particles.

[噴射段階]
噴射段階は、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を基材上に噴射する段階である。この際、ガス温度が前記希土類磁石粒子の窒化物の分解温度以下であることを特徴とする。
[Injection stage]
The spraying step is a step of spraying rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles onto the substrate. At this time, the gas temperature is not higher than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet particles.

図3に示す形態では、粉末原料ガスおよび一次キャリアガスを混合して得られる、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を含む二次キャリアガスを、窒化物の分解温度以下でノズルガンから基材に噴射する。   In the form shown in FIG. 3, a secondary carrier gas containing rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles obtained by mixing powder raw material gas and primary carrier gas is injected from the nozzle gun to the substrate at a temperature lower than the decomposition temperature of nitride. To do.

(一次キャリアガス)
一次キャリアガスは、キャリアガス加速部において上記原料投入ガスと混合され、原料投入ガスとともに後述の二次キャリアガスの構成成分となるものである。
(Primary carrier gas)
The primary carrier gas is mixed with the raw material input gas in the carrier gas acceleration section, and becomes a constituent component of the secondary carrier gas described later together with the raw material input gas.

用いられうる一次キャリアガスとしては、特に限定されず、上記原料投入ガスと同様に公知のものが用いられうる。一次キャリアガスは、上述の原料投入ガスと同じ種類のものを用いてもよいし、異なる種類のものを用いてもよいが、後述する噴射段階におけるガス速度のバラツキを抑制する観点から、同じ種類のものを用いることが好ましい。   The primary carrier gas that can be used is not particularly limited, and a known one can be used in the same manner as the raw material input gas. As the primary carrier gas, the same type as the above-mentioned raw material input gas may be used, or a different type may be used, but the same type is used from the viewpoint of suppressing variation in gas velocity in an injection stage to be described later. It is preferable to use those.

一次キャリアガスの温度は、特に制限されず、希土類磁石の窒化物の分解温度以上の温度であってもよい。この理由は、当該一次キャリアガスの温度が高温であったとしても、希土類磁石粒子を含む原料供給ガスが一次キャリアガスと混合されて二次キャリアガスとしてノズルによって噴射されるまでの時間はごくわずかであるからである。すなわち、高温の一次キャリアガスによって、希土類磁石粒子の磁気特性を損なう可能性が少ないためである。一次キャリアガスの温度は、具体的には、200〜1000℃、好ましくは200〜600℃である。一次キャリアガスの温度が200℃以上であると、原料投入ガスと混合した際に、必要以上に温度が低下することがなく、二次キャリアガスとして温度を調節することが容易となることから好ましい。一方、一次キャリアガスの温度が1000℃以下であると、原料供給ガスと混合された際に、原料供給ガス中に含まれる希土類磁石粒子の磁気特性を劣化させることがないことから好ましい。一次キャリアガスの温度を設定するに際しては、前記原料投入ガスの温度および供給圧力、並びに後述の一次キャリアガスの供給圧力を適宜考慮し、二次キャリアガスが所望の温度となるように設定されることが好ましい。   The temperature of the primary carrier gas is not particularly limited, and may be a temperature equal to or higher than the decomposition temperature of the rare earth magnet nitride. The reason for this is that even if the temperature of the primary carrier gas is high, the time until the raw material supply gas containing rare earth magnet particles is mixed with the primary carrier gas and injected as a secondary carrier gas by the nozzle is negligible. Because. That is, the high temperature primary carrier gas is less likely to impair the magnetic properties of the rare earth magnet particles. The temperature of the primary carrier gas is specifically 200 to 1000 ° C., preferably 200 to 600 ° C. When the temperature of the primary carrier gas is 200 ° C. or higher, it is preferable that when mixed with the raw material input gas, the temperature does not decrease more than necessary and the temperature can be easily adjusted as the secondary carrier gas. . On the other hand, when the temperature of the primary carrier gas is 1000 ° C. or less, it is preferable that when mixed with the raw material supply gas, the magnetic properties of the rare earth magnet particles contained in the raw material supply gas are not deteriorated. When setting the temperature of the primary carrier gas, the temperature and supply pressure of the raw material input gas and the supply pressure of the primary carrier gas described later are appropriately taken into consideration so that the secondary carrier gas has a desired temperature. It is preferable.

一次キャリアガスの供給圧力は、特に制限されない。一次キャリアガスの供給圧力を設定するに際しては、前記原料投入ガスの温度および供給圧力、並びに前記一次キャリアガスの温度を適宜考慮し、二次キャリアガスが所望の温度となるように設定されることが好ましい。ノズルガンを用いて噴射段階を行う場合には、一次キャリアガスの供給圧力は、前記原料投入ガスの供給圧力と等しいか低くなるように調整し、原料粉末の逆流を防止することが好ましい。   The supply pressure of the primary carrier gas is not particularly limited. When setting the supply pressure of the primary carrier gas, the temperature and supply pressure of the raw material input gas and the temperature of the primary carrier gas are appropriately taken into consideration so that the secondary carrier gas has a desired temperature. Is preferred. When the injection stage is performed using a nozzle gun, the supply pressure of the primary carrier gas is preferably adjusted to be equal to or lower than the supply pressure of the raw material input gas to prevent the back flow of the raw material powder.

一次キャリアガスの流速についても、特に制限されないが、ノズルガンを用いて噴射段階を行う場合には、一次キャリアガスの流速は原料投入ガスの流速よりも速いことが好ましい。   The flow rate of the primary carrier gas is not particularly limited, but when the injection stage is performed using a nozzle gun, the flow rate of the primary carrier gas is preferably higher than the flow rate of the raw material input gas.

本形態によると、上述のように、一次キャリアガスは高圧キャリアガス発生部からキャリアガス加熱ヒータを経てキャリアガス加速部に供給されうる。高圧キャリアガス発生部としては、特に制限はなく、一次キャリアガスを供給することができるものであれば公知のものが用いられうる。例えば、キャリアガスを封入した高圧ガスボンベ、高圧ガスタンク、キャリアガスを高圧下で液化して封入した高圧液化ボンベ、および高圧液化タンク等が挙げられる。当該高圧キャリアガス発生部から圧送される一次キャリアガスは、低温ガスとしてキャリアガス加熱ヒータへ輸送され、上述の一次キャリアガスの温度、例えば、200〜1000℃まで加熱される。当該キャリアガス加熱ヒータとしては、特に制限はなく、公知のものが用いられる。例えば、一次キャリアガスを通す内部配管をコイル状にして当該コイル部位に電流を流して内部配管を加熱ヒータとして利用して配管内のキャリアガスを加熱する構成(構造)、一次キャリアガスを通す内部配管をコイル状にして当該コイル部位に電流を流して内部配管を加熱ヒータとして利用して配管内の一次キャリアガスを加熱する構成(構造)、および遠赤外線ヒータや電磁誘導コイルなどを用いて配管内の一次キャリアガスを加熱する構成(構造)等が挙げられる。   According to this embodiment, as described above, the primary carrier gas can be supplied from the high-pressure carrier gas generation unit to the carrier gas acceleration unit via the carrier gas heater. There is no restriction | limiting in particular as a high voltage | pressure carrier gas generation | occurrence | production part, If a primary carrier gas can be supplied, a well-known thing can be used. For example, a high-pressure gas cylinder filled with carrier gas, a high-pressure gas tank, a high-pressure liquefaction cylinder filled with liquefied carrier gas under high pressure, a high-pressure liquefaction tank, and the like can be given. The primary carrier gas pumped from the high-pressure carrier gas generator is transported to the carrier gas heater as a low-temperature gas and heated to the temperature of the above-mentioned primary carrier gas, for example, 200 to 1000 ° C. There is no restriction | limiting in particular as the said carrier gas heater, A well-known thing is used. For example, a configuration (structure) in which the internal piping through which the primary carrier gas passes is coiled and a current is passed through the coil portion and the internal piping is used as a heater to heat the carrier gas in the piping, the interior through which the primary carrier gas passes A structure (structure) that heats the primary carrier gas in the pipe by using a coil as a coil and passing an electric current through the coil part to use the internal pipe as a heater, and a pipe using a far-infrared heater or an electromagnetic induction coil The structure (structure) etc. which heat the primary carrier gas inside are mentioned.

(二次キャリアガス)
二次キャリアガスは、原料供給ガスおよび一次キャリアガスから構成されるものであり、噴射段階において希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を噴射する媒体となるものである。
(Secondary carrier gas)
The secondary carrier gas is composed of a raw material supply gas and a primary carrier gas, and serves as a medium for injecting rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles in the injection stage.

本形態によると、原料供給ガスおよび一次キャリアガスがキャリアガス加速部において混合されて二次キャリアガスとなる。キャリアガス加速部としては、特に制限されず、公知のものが用いられうる。図4には、本発明の一実施形態に係る希土類磁石成形体の製造方法において用いられる、キャリアガス加速部を有するチャンバの概略図を示す。チャンバ40は、キャリアガス加速部41および基材保持部43を有し、前記キャリアガス加速部41はノズルガン45を含む。キャリアガス加速部41の上流部で、原料供給ガス供給管47から原料供給ガスが、一次キャリアガス供給管49から一次キャリアガスが、それぞれ供給されており、キャリアガス加速部41の下流部で混合されて二次キャリアガスとなる。当該二次キャリアガスは、ノズルガン45中の細くなった部分で流速が増し、ガス速度が高速化されて基板43へ噴射される。キャリアガス加速部41内の圧力は、ベンチュリ効果により二次キャリアガスのガス速度の高速化に伴って低下する。本形態では、一次キャリアガスの供給圧力は、原料供給ガスの供給圧力より大きいことから、減圧状態のキャリアガス加速部41内に原料投入ガスが流れ込む構成となっている。なお、当該キャリアガス加速部は上述のものに限定されず、二次キャリアガスのガス温度が希土類磁石の窒化物の分解温度以下の条件で高速噴射できるものであれば、その他公知のものを用いてもよい。   According to this embodiment, the raw material supply gas and the primary carrier gas are mixed in the carrier gas acceleration unit to become the secondary carrier gas. The carrier gas accelerating portion is not particularly limited, and a known one can be used. FIG. 4 shows a schematic view of a chamber having a carrier gas acceleration unit used in the method for producing a rare earth magnet molded body according to one embodiment of the present invention. The chamber 40 includes a carrier gas acceleration unit 41 and a base material holding unit 43, and the carrier gas acceleration unit 41 includes a nozzle gun 45. The raw material supply gas is supplied from the raw material supply gas supply pipe 47 and the primary carrier gas is supplied from the primary carrier gas supply pipe 49 in the upstream part of the carrier gas acceleration part 41, and mixed in the downstream part of the carrier gas acceleration part 41. It becomes a secondary carrier gas. The flow rate of the secondary carrier gas is increased at the narrowed portion in the nozzle gun 45, and the gas velocity is increased and the secondary carrier gas is injected onto the substrate 43. The pressure in the carrier gas accelerating unit 41 decreases as the gas velocity of the secondary carrier gas increases due to the venturi effect. In this embodiment, since the supply pressure of the primary carrier gas is larger than the supply pressure of the raw material supply gas, the raw material input gas flows into the carrier gas acceleration unit 41 in a reduced pressure state. The carrier gas accelerating unit is not limited to the above-described one, and other known ones may be used as long as the gas temperature of the secondary carrier gas can be injected at high speed under the condition of the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet. May be.

二次キャリアガスのガス温度は、原料投入ガスの温度および供給圧力、並びに一次キャリアガスの温度によって希土類磁石の窒化物の分解温度(520〜530℃)以下となるように調節されうる。二次キャリアガスのガス温度が高いほど、噴射される希土類磁石粉末および非磁性金属粒子に高いエネルギーを付与することができ、これによって、高速のガス速度(600m/s以上)が実現されうる。よって、二次キャリアガスのガス温度が希土類磁石の窒化物の分解温度以下で加熱されていることが好ましい。二次キャリアガスのガス温度としては、好ましくは500℃以下、より好ましくは100〜500℃、さらに好ましくは100〜400℃、特に好ましくは200〜300℃である。なお、二次キャリアガスのガス温度が希土類磁石の窒化物の分解温度を超えると、希土類磁石粒子の磁気特性が劣化しうる。   The gas temperature of the secondary carrier gas can be adjusted to be equal to or lower than the decomposition temperature (520 to 530 ° C.) of the nitride of the rare earth magnet according to the temperature and supply pressure of the raw material input gas and the temperature of the primary carrier gas. The higher the gas temperature of the secondary carrier gas, the higher the energy that can be imparted to the rare earth magnet powder and the nonmagnetic metal particles that are ejected, whereby a high gas velocity (600 m / s or more) can be realized. Therefore, it is preferable that the gas temperature of the secondary carrier gas is heated below the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet. The gas temperature of the secondary carrier gas is preferably 500 ° C. or lower, more preferably 100 to 500 ° C., further preferably 100 to 400 ° C., and particularly preferably 200 to 300 ° C. If the gas temperature of the secondary carrier gas exceeds the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet, the magnetic properties of the rare earth magnet particles can be deteriorated.

二次キャリアガスのガス圧力は、特に制限されず、所望の二次キャリアガスの噴射速度を得るために、上述の二次キャリアガスのガス温度を適宜考慮して設定されうる。具体的には、ガス圧力は、好ましくは0.6MPa以上であり、より好ましくは0.6〜5MPaであり、さらに好ましくは0.8〜3MPaである。ガス圧力が0.6MPa以上であると、後述の固化成形段階において希土類磁石粒子を高い密度で含み、厚膜化した堆積物が得られることから好ましい。   The gas pressure of the secondary carrier gas is not particularly limited, and can be set in consideration of the gas temperature of the secondary carrier gas as described above in order to obtain a desired secondary carrier gas injection speed. Specifically, the gas pressure is preferably 0.6 MPa or more, more preferably 0.6 to 5 MPa, and still more preferably 0.8 to 3 MPa. A gas pressure of 0.6 MPa or more is preferable because a thick deposit can be obtained that contains rare earth magnet particles at a high density in the solidification molding step described later.

二次キャリアガスのガス温度が希土類磁石の窒化物の分解温度以下で加熱されているため、高速のガス速度が実現されうる。二次キャリアガスのガス速度としては、600m/s以上、好ましくは700m/s以上、より好ましくは音速域である1000m/s以上、さらに好ましくは1000〜1300m/sである。従来のAD法によるガス速度が約500m/sであることを考慮すると、ガス速度は非常に早く、後述の固化成形段階において、希土類磁石粒子をより高い密度で含み、厚膜化した堆積物が得られうることが理解されうる。   Since the gas temperature of the secondary carrier gas is heated below the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet, a high gas velocity can be realized. The gas velocity of the secondary carrier gas is 600 m / s or more, preferably 700 m / s or more, more preferably 1000 m / s or more, more preferably 1000 to 1300 m / s, which is the sound velocity region. Considering that the gas velocity according to the conventional AD method is about 500 m / s, the gas velocity is very fast, and in the solidification molding stage described later, a thick deposit containing rare earth magnet particles at a higher density is formed. It can be understood that it can be obtained.

[固化成形段階]
固化成形段階は、基材上に希土類磁石粉末および非磁性金属粒子を堆積して堆積物を得る段階である。この際、当該固化成形段階が大気圧下で行われることを特徴とする。上述のように、二次キャリアガスのガス速度が高速であることから、固化形成段階を大気圧下でも十分に行うことができる。よって、AD法のような真空条件を発生させる高価な装置が不要となることから、本形態に係る製造方法は経済的にも価値が高い。
[Solidification molding stage]
The solidification step is a step of depositing rare earth magnet powder and nonmagnetic metal particles on a substrate to obtain a deposit. At this time, the solidification molding step is performed under atmospheric pressure. As described above, since the gas velocity of the secondary carrier gas is high, the solidification formation stage can be sufficiently performed even under atmospheric pressure. Therefore, an expensive apparatus for generating a vacuum condition such as the AD method is not necessary, so that the manufacturing method according to this embodiment is highly economical.

図3に示す形態では、チャンバ内の基材保持部における基材上に、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を大気圧下で堆積して堆積物を得る。   In the form shown in FIG. 3, rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles are deposited under atmospheric pressure on the base material in the base material holding part in the chamber to obtain a deposit.

(基材)
基材は、固化形成段階において、希土類磁石粒子および非磁性金属粒子を噴射して堆積された希土類磁石成形体の保持部となるものである。したがって、当該基材は、本形態に係る希土類磁石成形体の構成要素ではない。
(Base material)
The base material serves as a holding portion for the rare earth magnet molded body deposited by injecting the rare earth magnet particles and the nonmagnetic metal particles in the solidification forming stage. Therefore, the said base material is not a component of the rare earth magnet molded object which concerns on this form.

用いられうる基材としては、特に限定されないが、銅(Cu)、アルミニウム(Al)、シリカ、マグネシア、ジルコニア、およびステンレス鋼(SUS)等の基材が挙げられる。これらのうち、Cu基材またはAl基材が好ましい。Cu基材またはAl基材を用いた場合には、希土類磁石粒子が基材に衝突した際に生じる熱が逃げやすく、希土類磁石の皮膜温度が均質化できる。その結果、残留応力が低下し、剥離がより効果的に抑制されうる。また、Cu基材およびAl基材は安価であり、経済性の観点からも好適に用いられうる。   Although it does not specifically limit as a base material which can be used, Base materials, such as copper (Cu), aluminum (Al), a silica, magnesia, a zirconia, and stainless steel (SUS), are mentioned. Of these, a Cu base or an Al base is preferable. When a Cu base material or an Al base material is used, the heat generated when the rare earth magnet particles collide with the base material can easily escape and the film temperature of the rare earth magnet can be homogenized. As a result, the residual stress is reduced, and peeling can be more effectively suppressed. Moreover, Cu base material and Al base material are cheap, and can be used suitably also from an economical viewpoint.

基材の形状としては、得られる希土類磁石成形体の用途に応じて適宜選択されうる。具体的な用途としては、後述の第3の実施形態で詳細に説明するが、埋込磁石型同期モータ(IMP)または表面磁石型同期モータ(SMP)が挙げられる。   The shape of the substrate can be appropriately selected according to the use of the obtained rare earth magnet molded body. Specific applications include an embedded magnet type synchronous motor (IMP) or a surface magnet type synchronous motor (SMP), which will be described in detail in a third embodiment described later.

希土類磁石成形体をIMPに適用する場合には、一度、基材上に希土類磁石成形体を成形した後、基材と分離してモータに適用される。よって、基材の形状には特に制限はなく、任意の形状のものが用いられうる。例えば、球状、楕円状、円柱状、多角柱状、板状、円板状等の形状が挙げられる。これらのうち、作業効率の観点から、板状および円板状のような平面構造を有する形状であることが好ましい。   When the rare earth magnet compact is applied to the IMP, the rare earth magnet compact is once formed on the base material, and then separated from the base material and applied to the motor. Therefore, there is no restriction | limiting in particular in the shape of a base material, The thing of arbitrary shapes can be used. For example, shapes such as a spherical shape, an elliptical shape, a columnar shape, a polygonal column shape, a plate shape, and a disc shape are exemplified. Among these, from the viewpoint of work efficiency, a shape having a planar structure such as a plate shape and a disk shape is preferable.

また、希土類磁石成形体をSMPに適用する場合には、直接モータコアに成膜する手法が用いられうる。   In addition, when the rare earth magnet molded body is applied to SMP, a method of directly forming a film on the motor core can be used.

基材保持部は、キャリアガス加速部の先端部と一定の距離で設置される。前記距離としては、好ましくは5〜30mm、より好ましくは5〜20mm、さらに好ましくは5〜15mmである。前記距離が5mm以上であると、噴射された二次キャリアガスが外部に逃げやすくなることにより、噴射されるガス速度が減速されにくくなることから好ましい。一方、前記距離が30mm以下であると、噴射された二次キャリアガスが基板に衝突するまでに減速しすぎることがなく、高速状態を保って基材上に堆積物が形成されうることから好ましい。   The base material holding part is installed at a certain distance from the tip of the carrier gas acceleration part. The distance is preferably 5 to 30 mm, more preferably 5 to 20 mm, and still more preferably 5 to 15 mm. When the distance is 5 mm or more, the injected secondary carrier gas is likely to escape to the outside, so that the injected gas speed is hardly reduced. On the other hand, when the distance is 30 mm or less, it is preferable that the injected secondary carrier gas does not decelerate excessively until it collides with the substrate, and deposits can be formed on the substrate while maintaining a high speed state. .

(堆積物)
固化成形段階によって得られる希土類磁石成形体である堆積物は、希土類磁石粒子を高い密度で含み、厚膜化したものでありうる。すなわち、当該方法によって得られる希土類磁石成形体は、希土類磁石粒子と、弾塑性比が50%以下の非磁性金属粒子とを含む。この際、前記希土類磁石成形体の理論密度は80%以上である。
(Sediment)
The deposit, which is a rare earth magnet molded body obtained by the solidification molding step, may contain a rare earth magnet particle at a high density and a thick film. That is, the rare earth magnet molded body obtained by the method includes rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles having an elastoplastic ratio of 50% or less. At this time, the theoretical density of the rare earth magnet compact is 80% or more.

当該堆積物に含まれる希土類磁石粒子および非磁性金属粒子は、各層が同一の希土類磁石粒子および非磁性金属粒子に限定されない。例えば、上述の投入段階において、希土類磁石粒子および/または非磁性金属粒子の種類を適宜変更することによって、各層ごとに異なる種類の希土類磁石粒子を用いて層を形成してもよい。   The rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles contained in the deposit are not limited to rare earth magnet particles and nonmagnetic metal particles having the same layer. For example, the layers may be formed by using different types of rare earth magnet particles for each layer by appropriately changing the types of rare earth magnet particles and / or nonmagnetic metal particles in the above-described charging stage.

堆積物の形状は、固化成形段階における堆積方法によって異なる。ノズルを基板上に複数回走査させて順次堆積させた場合、基板に対して水平方向から観測すると堆積物は三角形の形状となっている。また、別の形態において、ノズル先端部を少しずつスライドさせて走査させて順次堆積させた場合、基板に対して水平方向から観測すると堆積物は台形となっている。堆積方法は走査方法および固定化方法に限定されず、その他の方法であってもよく、堆積方法に応じて堆積物の形状は異なる。得られた堆積物の表面は、個々の堆積物により、および/または堆積した希土類磁石粒子および非磁性金属粒子により、凹凸が存在しうる。よって、得られた堆積物は、表面を研磨して滑らかな表面に加工されうる。   The shape of the deposit varies depending on the deposition method in the solidification molding stage. When the nozzles are scanned on the substrate a plurality of times and sequentially deposited, the deposits have a triangular shape when observed from the horizontal direction with respect to the substrate. In another embodiment, when the nozzle tip is slid little by little and scanned and sequentially deposited, the deposit is trapezoidal when observed from the horizontal direction with respect to the substrate. The deposition method is not limited to the scanning method and the immobilization method, and may be other methods, and the shape of the deposit varies depending on the deposition method. The surface of the resulting deposit may be uneven due to individual deposits and / or due to deposited rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles. Therefore, the obtained deposit can be processed into a smooth surface by polishing the surface.

得られた堆積物の膜厚は、特に制限されないが、好ましくは200μm以上、より好ましくは200〜3000μmであり、さらに好ましくは500〜3000μmであり、特に好ましくは1000〜3000μmである。堆積物の膜厚が200μm以上であると、希土類磁石粒子を高い密度で含む、磁気特性に優れる希土類磁石成形体を得ることができる。堆積物の膜厚が3000μm以下であると、希土類磁石成形体中の理論密度のバラツキが少なくなることから好ましい。非特許文献1によるAD法では、膜厚が175μmのものしか得られていないことからも、本形態に係る製造方法の優位性が理解されうる。なお、本明細書において、「堆積物の膜厚」とは、固化成形段階後にマイクロメータを用いて堆積物の頂点から基板を含めた厚さを計測し、当該計測値から基板の厚さを除いたものを意味する。また、「厚膜化」とは、固化成形段階で得られた堆積物の膜厚が200μm以上のものを意味する。   The thickness of the obtained deposit is not particularly limited, but is preferably 200 μm or more, more preferably 200 to 3000 μm, still more preferably 500 to 3000 μm, and particularly preferably 1000 to 3000 μm. When the thickness of the deposit is 200 μm or more, it is possible to obtain a rare earth magnet molded article having rare earth magnet particles at a high density and excellent in magnetic properties. When the thickness of the deposit is 3000 μm or less, it is preferable because the variation in the theoretical density in the rare earth magnet compact is reduced. The advantage of the manufacturing method according to this embodiment can be understood from the AD method according to Non-Patent Document 1 that only a film thickness of 175 μm is obtained. In the present specification, the “film thickness of the deposit” means that the thickness including the substrate is measured from the top of the deposit using a micrometer after the solidification molding stage, and the thickness of the substrate is calculated from the measured value. It means what was excluded. Further, “thickening” means that the film thickness of the deposit obtained in the solidification stage is 200 μm or more.

なお、上述した製造方法は、本形態に制限されない。よって、投入段階、噴射段階、および固化形成段階を含み、かつ、噴射段階のガス温度が前記希土類磁石粒子の窒化物の分解温度以下であり、固化成形段階が大気圧下で行われるものであればその他の方法および装置を用いて希土類磁石成形体を製造してもよい。   Note that the manufacturing method described above is not limited to this embodiment. Therefore, the injection stage, the injection stage, and the solidification formation stage are included, the gas temperature in the injection stage is equal to or lower than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet particles, and the solidification molding stage is performed at atmospheric pressure. For example, you may manufacture a rare earth magnet molded object using another method and apparatus.

(第3の実施形態:希土類磁石を含む磁石モータ)
本形態の磁石モータは、上述した第1の実施形態に係る希土類磁石成形体および/または第2の実施形態で製造された希土類磁石成形体を含む。第1の実施形態に係る希土類磁石成形体および第2の実施形態で製造された希土類磁石成形体は、希土類磁石粒子を高い密度で含むことから、優れた磁気特性を有する。よって、当該希土類磁石によって、回転機器の高性能化、軽量化、および小型化に寄与しうる。当該磁石モータは、回転機器に限らず、種々の用途に用いられうる。
(Third embodiment: a magnet motor including a rare earth magnet)
The magnet motor of the present embodiment includes the rare earth magnet molded body according to the first embodiment and / or the rare earth magnet molded body manufactured in the second embodiment. The rare earth magnet molded body according to the first embodiment and the rare earth magnet molded body manufactured in the second embodiment have excellent magnetic properties because they contain rare earth magnet particles at a high density. Therefore, the rare earth magnet can contribute to high performance, light weight, and downsizing of the rotating device. The magnet motor is not limited to a rotating device and can be used for various applications.

一実施形態において、希土類磁石を含む磁石モータは、埋込磁石型同期モータ(IMP)および表面磁石型同期モータ(SMP)に分類され、それぞれについて以下に説明する。   In one embodiment, the magnet motor including the rare earth magnet is classified into an embedded magnet type synchronous motor (IMP) and a surface magnet type synchronous motor (SMP), which will be described below.

[埋込磁石型同期モータ(IMP)]
図5aには、埋込磁石型同期モータ(IMP)のロータ構造を模式的に表す断面概略面を示す。図5aによると、埋込磁石型同期モータ50aは、第1および第2の実施形態の少なくとも1つの希土類磁石成形体51を、埋込磁石型同期モータ用のロータ53に成型した埋込溝(図示せず)に圧入(挿入)して固定化したものである。なお、第2の実施形態で得られる研磨された希土類磁石成形体は、基板から剥がして加工(切断・研磨)、表面処理(ニッケルコーティング、アルミコーティング、樹脂コーティング等による耐腐食性の付与)、着磁の各工程を経て本形態のモータに適用されうる。
[Embedded magnet type synchronous motor (IMP)]
FIG. 5 a shows a schematic cross-sectional surface schematically illustrating the rotor structure of an embedded magnet type synchronous motor (IMP). According to FIG. 5a, an embedded magnet type synchronous motor 50a includes an embedded groove (at least one rare earth magnet molded body 51 of the first and second embodiments formed into a rotor 53 for an embedded magnet type synchronous motor. It is fixed by being press-fitted (inserted) into (not shown). The polished rare earth magnet molded body obtained in the second embodiment is peeled off from the substrate for processing (cutting / polishing), surface treatment (corrosion resistance by nickel coating, aluminum coating, resin coating, etc.), It can be applied to the motor of this embodiment through each step of magnetization.

[表面磁石型同期モータ(SMP)]
図5bには、表面磁石型同期モータ(SMP)のロータ構造を模式的に表す断面概略面を示す。図5bによると、表面磁石型同期モータ50bは、第1および第2の実施形態の少なくとも1つの希土類磁石成形体55を表面磁石型同期モータ用のロータ57表面に直接固化成形(または接着)したものである。なお、第2の実施形態で得られる研磨された希土類磁石成形体は、基板−希土類磁石成形体を直接加工(切断・研磨)、表面処理(ニッケルコーティング、アルミコーティング等による耐腐食性の付与)、着磁の各工程を経て本形態のモータに適用されうる。上述の第2の実施形態によれば、希土類磁石成形体はモータコアに直接固化形成されたものであるから、基材と強力に接着されている。よって、従来、希土類磁石成形体を表面磁石型同期モータ(SMP)に適用する際に問題となりうるロータが回転した際の遠心力による剥離が生じにくい。
[Surface magnet type synchronous motor (SMP)]
FIG. 5 b shows a schematic cross-sectional surface schematically illustrating the rotor structure of the surface magnet type synchronous motor (SMP). According to FIG. 5b, in the surface magnet type synchronous motor 50b, at least one rare earth magnet molded body 55 of the first and second embodiments is directly solidified (or bonded) to the surface of the rotor 57 for the surface magnet type synchronous motor. Is. The polished rare earth magnet molded body obtained in the second embodiment is obtained by directly processing (cutting / polishing) the substrate-rare earth magnet molded body, surface treatment (providing corrosion resistance by nickel coating, aluminum coating, etc.). Then, it can be applied to the motor of this embodiment through each step of magnetization. According to the second embodiment described above, since the rare earth magnet molded body is directly solidified and formed on the motor core, it is strongly bonded to the base material. Therefore, conventionally, peeling due to the centrifugal force when the rotor rotates, which may be a problem when the rare earth magnet molded body is applied to the surface magnet type synchronous motor (SMP), hardly occurs.

なお、上記の特定のモータのみに制限されず、その他のモータに適用されうる。さらに、第1および第2の実施形態によって得られる希土類磁石成形体のみを用いて、各種用途に適用してもよい。   In addition, it is not restricted only to said specific motor, It can apply to another motor. Furthermore, you may apply to various uses only using the rare earth magnet molded object obtained by 1st and 2nd embodiment.

[原料]
以下の実施例で用いられる原料は下記の通りである。
[material]
The raw materials used in the following examples are as follows.

希土類磁石粒子には、SmFe14(n=2〜3)(日亜化学工業株式会社製)を用いた。SmFe14の平均粒径は、走査型電子顕微鏡(SEM)電子線表面イメージング顕微鏡装置(カールツァイス株式会社製)で解析したところ3μmであり、形状は球状であった。なお、分解温度を示差走査熱量測定(DSC)装置(ティー・エイ・インスツルメント社製)で解析したところ、450℃以上であった。 Sm 2 Fe 14 B n (n = 2 to 3) (manufactured by Nichia Corporation) was used for the rare earth magnet particles. The average particle diameter of Sm 2 Fe 14 B n was 3 μm as analyzed by a scanning electron microscope (SEM) electron beam surface imaging microscope apparatus (manufactured by Carl Zeiss Co., Ltd.), and the shape was spherical. The decomposition temperature was analyzed by a differential scanning calorimetry (DSC) apparatus (manufactured by TA Instruments Inc.) and found to be 450 ° C. or higher.

非磁性金属粒子には、銅(Cu)粒子(日本アトマイズ加工株式会社製)を用いた。弾塑性比は、ナノインデンター装置(株式会社日産アーク製)を用いてナノインデンテーション法により測定したところ22%であった。Cu粒子の平均粒径は、走査型電子顕微鏡(SEM)電子線表面イメージング顕微鏡装置(カールツァイス株式会社製)で解析したところ2μmであり、形状は球状であった。   Copper (Cu) particles (manufactured by Nippon Atomization Co., Ltd.) were used as the nonmagnetic metal particles. The elastoplastic ratio was 22% as measured by the nanoindentation method using a nanoindenter (manufactured by Nissan Arc Co., Ltd.). When the average particle diameter of Cu particle | grains was analyzed with the scanning electron microscope (SEM) electron beam surface imaging microscope apparatus (made by Carl Zeiss Co., Ltd.), it was 2 micrometers and the shape was spherical.

基材には、Cu基材を用いた。当該Cu基材は、幅50mm、長さ80mm、厚さ1mmの平板状のものである。   A Cu substrate was used as the substrate. The Cu base material is a flat plate having a width of 50 mm, a length of 80 mm, and a thickness of 1 mm.

[希土類磁石成形体の製造]
(実施例1)
コールドスプレー法により希土類磁石成形体を製造した。製造装置としてはKM装置INOVATI社製)を用いた。SmFe14(n=2〜3)およびCu粒子(SmFe14の質量に対して3質量%)を混合した。次いで、原料供給ガスとしてHeガスを用いて、25℃、0.8MPaで原料供給ガスとともに原料をキャリアガス加速部に投入した。キャリアガス加速部には、一次キャリアガスであるHeガスが1000℃、0.8MPaで供給されており、投入した原料供給ガスと混合された。当該混合されたガスは、SmFe14(n=2〜3)およびCu粒子を含む、Heガスからなる二次キャリアガスである。当該二次キャリアガスは、前記原料供給ガスおよび一次キャリアガスの温度および供給圧力によって温度が調節され、キャリアガス加速部で加速して噴射された。当該二次キャリアガスのガス温度は270℃であり、ガス圧力は0.8MPaであった。キャリアガス加速部のノズルから10mmの距離で設置したCu基材に二次キャリアガスを噴射し、50mm/sの走査速度で0.5mmずらしながら、走査を繰り返すことによって、SmFe14(n=2〜3)およびCu粒子を堆積させた。得られた堆積物の表面を研磨して希土類磁石成形体を得た。膜厚をマイクロメーター(株式会社ミツトヨ製)で測定したところ250μmであった。
[Production of rare earth magnet compacts]
Example 1
Rare earth magnet compacts were produced by the cold spray method. As a manufacturing apparatus, a KM apparatus manufactured by INOVATI was used. Sm 2 Fe 14 B n (n = 2 to 3) and Cu particles (3% by mass with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n ) were mixed. Next, using the He gas as the raw material supply gas, the raw material was introduced into the carrier gas acceleration unit together with the raw material supply gas at 25 ° C. and 0.8 MPa. The carrier gas acceleration unit was supplied with He gas, which is a primary carrier gas, at 1000 ° C. and 0.8 MPa, and was mixed with the raw material supply gas. The mixed gas is a secondary carrier gas made of He gas containing Sm 2 Fe 14 B n (n = 2 to 3) and Cu particles. The temperature of the secondary carrier gas was adjusted by the temperature and supply pressure of the raw material supply gas and the primary carrier gas, and the secondary carrier gas was accelerated and injected by the carrier gas acceleration unit. The gas temperature of the secondary carrier gas was 270 ° C., and the gas pressure was 0.8 MPa. By injecting a secondary carrier gas onto a Cu base placed at a distance of 10 mm from the nozzle of the carrier gas accelerating portion and repeating the scanning while shifting by 0.5 mm at a scanning speed of 50 mm / s, Sm 2 Fe 14 B n (N = 2 to 3) and Cu particles were deposited. The surface of the obtained deposit was polished to obtain a rare earth magnet molded body. When the film thickness was measured with a micrometer (manufactured by Mitutoyo Corporation), it was 250 μm.

(実施例2)
SmFe14の質量に対して5質量%のCu粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 2)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that 5% by mass of Cu particles was used with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n .

(実施例3)
SmFe14の質量に対して10質量%のCu粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 3)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that 10% by mass of Cu particles was used with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n .

(実施例4)
SmFe14の質量に対して12.5質量%のCu粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
Example 4
A rare earth magnet molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that 12.5% by mass of Cu particles was used with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n .

(実施例5)
SmFe14の質量に対して3質量%のAl粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 5)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that 3% by mass of Al particles with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n was used.

(実施例6)
SmFe14の質量に対して5質量%のAl粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 6)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that 5% by mass of Al particles with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n was used.

(実施例7)
原料供給速度を10.0g/mとし、二次キャリアガスの噴射温度を200℃、噴射圧力を0.6MPaとしたことを除いては、実施例3と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 7)
A rare earth magnet molded body is produced in the same manner as in Example 3 except that the raw material supply rate is 10.0 g / m, the injection temperature of the secondary carrier gas is 200 ° C., and the injection pressure is 0.6 MPa. did.

(実施例8)
原料供給ガスおよび一次キャリアガスとしてNガスを用いて、二次キャリアガスのガス温度を300℃、ガス圧力を2.8MPaとしたことを除いては、実施例7と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 8)
Rare earth magnet in the same manner as in Example 7 except that N 2 gas is used as the raw material supply gas and the primary carrier gas, the gas temperature of the secondary carrier gas is 300 ° C., and the gas pressure is 2.8 MPa. A molded body was produced.

(実施例9)
SmFe14の質量に対して5質量%のCu粒子を用い、二次キャリアガスのガス温度を320℃、ガス圧力を0.8MPaとし、並びに走査速度を100mm/sとしたことを除いては、実施例8と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
Example 9
Using 5 mass% Cu particles with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n , the gas temperature of the secondary carrier gas was 320 ° C., the gas pressure was 0.8 MPa, and the scanning speed was 100 mm / s. Except for this, a rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 8.

(実施例10)
SmFe14の質量に対して5質量%のCu粒子を用い、二次キャリアガスのガス温度を350℃、ガス圧力を1.2MPaとしたことを除いては、実施例8と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Example 10)
Same as Example 8 except that 5 mass% Cu particles with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n were used, the gas temperature of the secondary carrier gas was 350 ° C., and the gas pressure was 1.2 MPa. A rare earth magnet molded body was produced by the method described above.

(比較例1)
非磁性金属粒子を添加しなかったことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Comparative Example 1)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that the nonmagnetic metal particles were not added.

(比較例2)
SmFe14の質量に対して20質量%のCu粒子を用いたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Comparative Example 2)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Example 1 except that 20% by mass of Cu particles was used with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n .

(比較例3)
原料供給ガスおよび一次キャリアガスとして空気(Air)を用いたことを除いては、比較例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Comparative Example 3)
A rare earth magnet compact was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that air (Air) was used as the raw material supply gas and the primary carrier gas.

(比較例4)
SmFe14の質量に対して1質量%のCu粒子を用い、原料供給速度を9.0g/mとし、原料供給ガスおよび一次キャリアガスとしてNガスを用い、並びに二次キャリアガスのガス温度を720℃、ガス圧力を1.2MPaとしたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Comparative Example 4)
Using 1% by mass of Cu particles with respect to the mass of Sm 2 Fe 14 B n , the raw material supply rate is 9.0 g / m, N 2 gas is used as the raw material supply gas and the primary carrier gas, and the secondary carrier gas A rare earth magnet molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the gas temperature was 720 ° C. and the gas pressure was 1.2 MPa.

(比較例5)
原料供給速度を10.0g/mとし、二次キャリアガスのガス温度を540℃、ガス圧力を0.4MPaとしたことを除いては、実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造した。
(Comparative Example 5)
A rare earth magnet molded body is produced in the same manner as in Example 1 except that the raw material supply rate is 10.0 g / m, the gas temperature of the secondary carrier gas is 540 ° C., and the gas pressure is 0.4 MPa. did.

[希土類磁石成形体の評価]
<理論密度>
理論密度とは、希土類磁石粒子のみから磁石成形体が構成されるものと仮定した場合の密度(以下、「仮定密度」とも称する)に対する、磁石成形体中の希土類磁石粒子の密度を意味する。SmFe14(n=2〜3)の仮定密度の値は、X’Pert PRO MRD(PANaltyical製)を用いて、X線結晶構造解析によって測定される格子定数から求めた。この際、X線結晶構造解析の測定条件は、管電圧45kV、管電流40mAであり、X線としてはCuKα線を使用した。また、得られた希土類磁石粒子成形体の理論密度は、前記仮定密度から、空隙率および希土類磁石粒子成形体中の非磁性金属粒子の密度を差し引くことによって求めた。空隙率は、当該基材を用いてアルキメデス法によって測定した。また、希土類磁石粒子成形体中の非磁性金属粒子の密度は、湿式分析により測定した。具体的には、希土類磁石成形体を酸に溶解し、誘導結合プラズマ発光分光分析装置であるSPS−3520型(エスアイアイ・ナノテクノロジー株式会社製)を用いて測定した。なお、空隙率および希土類磁石粒子成形体中の非磁性金属粒子の密度を測定する際には、Cu基材と強力に接着されている希土類磁石成形体をフライス加工し、希土類磁石成形体をCu基材から剥がしてから測定した。
[Evaluation of rare earth magnet compacts]
<Theoretical density>
The theoretical density means the density of the rare earth magnet particles in the magnet molded body with respect to the density (hereinafter also referred to as “assumed density”) when the magnet molded body is assumed to be composed of only rare earth magnet particles. The assumed density value of Sm 2 Fe 14 B n (n = 2 to 3) was determined from the lattice constant measured by X-ray crystal structure analysis using X′Pert PRO MRD (manufactured by PANaltical). At this time, the measurement conditions for the X-ray crystal structure analysis were a tube voltage of 45 kV and a tube current of 40 mA, and CuKα rays were used as the X-rays. The theoretical density of the obtained rare earth magnet particle compact was determined by subtracting the porosity and the density of nonmagnetic metal particles in the rare earth magnet particle compact from the assumed density. The porosity was measured by the Archimedes method using the substrate. The density of the nonmagnetic metal particles in the rare earth magnet particle compact was measured by wet analysis. Specifically, the rare earth magnet molded body was dissolved in an acid and measured using an SPS-3520 type (manufactured by SII Nanotechnology Co., Ltd.) which is an inductively coupled plasma emission spectroscopic analyzer. When measuring the porosity and the density of the non-magnetic metal particles in the rare earth magnet particle compact, the rare earth magnet compact that is strongly bonded to the Cu substrate is milled, and the rare earth magnet compact is converted to Cu. It measured after peeling from a base material.

<残留磁束密度(Br)>
残留磁束密度(Br)は、磁気特性の指標となるものである。当該残留磁束密度は、希土類磁石成形体と接着しているCu基材とともに、4.8MA/mのパルス着磁を行った後に、東英工業社製振動試料型磁力計(VSM)を用いて常温で測定した。なお、反磁界補正は、膜厚から基材の厚さを差し引くことにより行った。希土類磁石粒子の残留磁束密度に対する相対値として、希土類磁石成形体の残留磁束密度を評価した。
<Residual magnetic flux density (Br)>
The residual magnetic flux density (Br) is an index of magnetic characteristics. The residual magnetic flux density was measured using a vibrating sample magnetometer (VSM) manufactured by Toei Kogyo Co., Ltd. after performing pulse magnetization of 4.8 MA / m together with a Cu base material bonded to a rare earth magnet compact. Measured at room temperature. The demagnetizing field correction was performed by subtracting the thickness of the base material from the film thickness. The residual magnetic flux density of the rare earth magnet compact was evaluated as a relative value to the residual magnetic flux density of the rare earth magnet particles.

<剥離箇所>
得られた希土類磁石成形体について目視で剥離の有無を観測した。
<Peeling location>
The obtained rare earth magnet compact was visually observed for peeling.

実施例および比較例の評価結果を表1に示す。   The evaluation results of Examples and Comparative Examples are shown in Table 1.

Figure 2013161829
Figure 2013161829

上記表1に示すように、実施例1〜10の結果によると、理論密度がいずれも80%以上であり、希土類磁石粒子を高い密度で含む希土類磁石成形体が得られた。当該理論密度と残留磁束密度(Br)の値との比較から、当該製造方法によって得られた希土類磁石成形体は、いずれも製造段階で磁気特性が損なわれていないことが理解される(Brは、希土類磁石粒子の残留磁束密度に対する相対値として評価している)。また、非磁性金属粒子を混合することにより、いずれも堆積物の剥離は生じなかった。   As shown in Table 1 above, according to the results of Examples 1 to 10, a rare earth magnet molded body having a theoretical density of 80% or more and containing rare earth magnet particles at a high density was obtained. From the comparison between the theoretical density and the value of the residual magnetic flux density (Br), it is understood that none of the rare-earth magnet molded bodies obtained by the manufacturing method has impaired magnetic properties in the manufacturing stage (Br is And evaluated as a relative value to the residual magnetic flux density of the rare earth magnet particles). In addition, none of the deposits was separated by mixing the nonmagnetic metal particles.

比較例1、3および4の結果によると、Cu粒子(非磁性金属粒子)を十分な量で含有していないと、希土類磁石粒子が基材に衝突した際に生じる残留応力および/または反発力が十分に緩和されず、堆積物が剥離した。   According to the results of Comparative Examples 1, 3 and 4, if the Cu particles (nonmagnetic metal particles) are not contained in a sufficient amount, the residual stress and / or repulsive force generated when the rare earth magnet particles collide with the base material. Was not sufficiently relaxed, and the deposits were peeled off.

比較例2の結果によると、非磁性金属粒子を過剰に添加すると、堆積物の剥離は生じないが、その分希土類磁石成形体中の希土類磁石粒子の割合が低下し、理論密度が78.5%と低かった。   According to the result of Comparative Example 2, when the nonmagnetic metal particles are added excessively, the deposits do not peel off, but the proportion of the rare earth magnet particles in the rare earth magnet compact is reduced correspondingly, and the theoretical density is 78.5. % Was low.

比較例3の結果において、理論密度とBrの値とを比較すると、理論密度が94.8%であったのに対し、Brは35%と低い値を示した。これは、希土類磁石粒子の磁気特性がキャリアガスである空気(Air)によって損なわれたことが推察される。   In the results of Comparative Example 3, when the theoretical density and the value of Br were compared, the theoretical density was 94.8%, whereas Br showed a low value of 35%. This is presumed that the magnetic properties of the rare earth magnet particles were impaired by air (Air) as a carrier gas.

比較例4の結果において、理論密度とBrの値とを比較すると、理論密度が93.8%であったのに対し、Brは21%と低い値を示した。これは、希土類磁石粒子の磁気特性が高温(780℃)の条件下で損なわれたことが推察される。   In the result of Comparative Example 4, when the theoretical density and the value of Br were compared, the theoretical density was 93.8%, whereas Br showed a low value of 21%. This is presumed that the magnetic properties of the rare earth magnet particles were impaired under the condition of high temperature (780 ° C.).

比較例5の結果によると、ガス圧力が0.4MPaと低かったため、これに応じてガス速度が500m/s以下へと低下し、堆積物が得られなかった。   According to the result of Comparative Example 5, since the gas pressure was as low as 0.4 MPa, the gas velocity was lowered to 500 m / s or less accordingly, and no deposit was obtained.

なお、実施例において、噴射段階のガス速度は、いずれもAD法のガス速度(約500m/s)よりも高速であった。例えば、実施例1では1130m/s、実施例3では1138m/s、実施例5では1070m/s、実施例7では1047m/s実施例8では950m/sであった。   In the examples, the gas velocity at the injection stage was higher than the gas velocity of the AD method (about 500 m / s). For example, 1130 m / s in Example 1, 1138 m / s in Example 3, 1070 m / s in Example 5, 1047 m / s in Example 7, and 950 m / s in Example 8.

[Cu粒子添加による剥離の有無]
非磁性金属粒子の添加による剥離の評価をさらに詳細に比較検討した。
[Presence or absence of peeling due to addition of Cu particles]
The evaluation of peeling by addition of nonmagnetic metal particles was compared in more detail.

実施例1と同様の方法で希土類磁石成形体を製造し、この際、Cu粒子の添加量および膜厚を適宜調節して、50mm当たりの剥離箇所の数を目視で観測した。   A rare earth magnet molded body was produced in the same manner as in Example 1. At this time, the amount of Cu particles added and the film thickness were appropriately adjusted, and the number of peeled portions per 50 mm was visually observed.

Figure 2013161829
Figure 2013161829

上記表2において、Cu粒子(非磁性金属粒子)の添加量が0質量%および1質量%の結果を比較すると、Cu粒子を添加するのみで堆積物の剥離が大幅に改善された。当該結果により、非磁性金属粒子が、希土類磁石粒子が基材に衝突した際に生じる残留応力および/または反発力を緩和する効果があることが示唆される。また、Cu粒子の添加量を多くすると膜厚が1.5mmであっても堆積物の剥離を防止することができた。   In Table 2 above, when the results of addition of Cu particles (non-magnetic metal particles) at 0% by mass and 1% by mass were compared, the separation of the deposits was greatly improved only by adding the Cu particles. The result suggests that the nonmagnetic metal particles have an effect of relieving residual stress and / or repulsive force generated when the rare earth magnet particles collide with the base material. Further, when the amount of Cu particles added was increased, it was possible to prevent the exfoliation of the deposit even when the film thickness was 1.5 mm.

1 希土類磁石成形体、
3 希土類磁石粒子、
5 非磁性金属粒子、
7 不純物、
9 空隙、
20 ナノインデンテーション法の実験装置、
21 ダイヤモンド製の三角錐の圧子、
23 試料、
40 チャンバ、
41 キャリアガス加速部、
43 基板、
45 ノズルガン、
47 原料供給ガス供給管、
49 一次キャリアガス供給管、
50a 埋込磁石型同期モータ、
50b 表面磁石型同期モータ、
51 埋込磁石型同期モータ用の希土類磁石成形体、
53 埋込磁石型同期モータ用のロータ、
55 表面磁石型同期モータ用の希土類磁石成形体、
57 表面磁石型同期モータ用のロータ。
1 rare earth magnet molded body,
3 rare earth magnet particles,
5 non-magnetic metal particles,
7 impurities,
9 voids,
20 Nanoindentation experiment equipment,
21 Diamond pyramid indenter,
23 samples,
40 chambers,
41 Carrier gas acceleration section,
43 substrates,
45 nozzle gun,
47 Raw material supply gas supply pipe,
49 Primary carrier gas supply pipe,
50a interior magnet type synchronous motor,
50b Surface magnet type synchronous motor,
51 Rare earth magnet molded body for an embedded magnet type synchronous motor,
53 A rotor for an embedded magnet type synchronous motor,
55 Rare earth magnet moldings for surface magnet type synchronous motors,
57 A rotor for a surface magnet type synchronous motor.

Claims (9)

下記式(1):
Figure 2013161829
(式中、Rは、NdまたはSmであり、Mは、FeまたはCoであり、Xは、NまたはBである)
で表される希土類磁石粒子と、
弾塑性比が50%以下である非磁性金属粒子と、を含み、
理論密度が80%以上であることを特徴とする、希土類磁石成形体。
Following formula (1):
Figure 2013161829
(Wherein R is Nd or Sm, M is Fe or Co, and X is N or B)
Rare earth magnet particles represented by
Non-magnetic metal particles having an elasto-plastic ratio of 50% or less,
A rare earth magnet molded article having a theoretical density of 80% or more.
前記非磁性金属粒子が、Cu、Al、およびZnからなる群から選択される少なくとも1つを含む、請求項1に記載の希土類磁石成形体。   The rare earth magnet molded article according to claim 1, wherein the nonmagnetic metal particles include at least one selected from the group consisting of Cu, Al, and Zn. 前記非磁性金属粒子が、前記希土類磁石成形体の質量に対して1質量%を超えて20質量%未満の量で含有される、請求項1または2に記載の希土類磁石成形体。   The rare earth magnet compact | molding | casting of Claim 1 or 2 with which the said nonmagnetic metal particle is contained in the quantity of more than 1 mass% and less than 20 mass% with respect to the mass of the said rare earth magnet molded object. 前記希土類磁石粒子が、Sm−Fe―Nである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の希土類磁石成形体。   The rare earth magnet molded article according to any one of claims 1 to 3, wherein the rare earth magnet particles are Sm-Fe-N. 希土類磁石粒子および非磁性金属粒子をキャリアガス中へ投入する投入段階と、
前記希土類磁石粒子および前記非磁性金属粒子を基材に噴射する噴射段階と、
前記基材上に前記希土類磁石粉末および前記非磁性金属粒子を堆積して堆積物を得る固化成形段階と、を含み、
前記噴射段階のガス温度が前記希土類磁石粒子の窒化物の分解温度以下であり、
前記固化成形段階が大気圧下で行われる、希土類磁石成形体の製造方法。
A charging step of charging rare earth magnet particles and non-magnetic metal particles into a carrier gas;
An injection step of injecting the rare earth magnet particles and the nonmagnetic metal particles onto a substrate;
Solidifying and forming the rare earth magnet powder and the nonmagnetic metal particles on the substrate to obtain a deposit, and
The gas temperature in the injection stage is equal to or lower than the decomposition temperature of the nitride of the rare earth magnet particles;
A method for producing a rare earth magnet molded body, wherein the solidification molding step is performed under atmospheric pressure.
前記噴射段階のガス圧力が、0.6MPa以上である、請求項5に記載の製造方法。   The manufacturing method according to claim 5, wherein the gas pressure in the injection stage is 0.6 MPa or more. 前記キャリアガスが、不活性ガスである、請求項5または6に記載の製造方法。   The manufacturing method according to claim 5 or 6, wherein the carrier gas is an inert gas. 前記堆積物の厚さが、200μm以上である、請求項5〜7のいずれか1項に記載の製造方法。   The manufacturing method of any one of Claims 5-7 whose thickness of the said deposit is 200 micrometers or more. 請求項1〜4のいずれか1項に記載の希土類磁石成形体を含む、磁石モータ。   The magnet motor containing the rare earth magnet molded object of any one of Claims 1-4.
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