JP2013127441A - Remover for radioactive material and removing method for radioactive material - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性物質を含む土壌、粘土鉱物、ケイ酸塩化合物などの除染対象物から放射性物質を取り除く放射性物質の除去剤および放射性物質の除去方法に関する。 The present invention relates to a radioactive substance removing agent and a radioactive substance removing method for removing radioactive substances from decontamination objects such as soil, radioactive minerals, and silicate compounds containing radioactive substances.
放射性物質を除去する方法としては、放射性物質が存在している水をキチン質の物質に通過させて、放射性物質をキチン質の物質に吸着させる方法がある（特許文献１）。しかしながら、化学吸着やイオン交換等によって土壌に含まれる粘土鉱物に取り込まれたＣｓやＳｒ等の放射性物質は、水に溶けにくいため、水中に土壌を分散させた後にキチン質の物質に通過させても、土壌に放射性物質が相当量残ってしまう。 As a method for removing the radioactive substance, there is a method in which water containing the radioactive substance is passed through the chitinous substance and the radioactive substance is adsorbed on the chitinous substance (Patent Document 1). However, radioactive substances such as Cs and Sr incorporated in clay minerals contained in the soil by chemical adsorption or ion exchange are difficult to dissolve in water, and therefore, after dispersing the soil in water, let it pass through a chitinous substance. However, a considerable amount of radioactive material remains in the soil.
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、放射性物質を含む土壌、粘土鉱物、ケイ酸塩化合物などの除染対象物から放射性物質を効率的に除去する放射性物質の除去剤と放射性物質の除去方法を提供することを目的とする。
なお、本発明において、「土壌」は、岩石が風化して生成した粗粒の無機物（一次鉱物）やコロイド状の無機物（粘土鉱物あるいは二次鉱物）、生物の死骸などの粗大有機物、粗大有機物が微生物などの分解者の作用などによって変質して生じる有機物（腐植）などを含む。
The present invention has been made in view of such circumstances, and a radioactive substance remover that efficiently removes radioactive substances from decontamination objects such as soil, clay minerals, and silicate compounds containing radioactive substances. And to provide a method for removing radioactive substances.
In the present invention, “soil” refers to coarse inorganic substances (primary minerals) and colloidal inorganic substances (clay minerals or secondary minerals) generated by weathering of rocks, coarse organic substances such as dead bodies of organisms, coarse organic substances. This includes organic matter (humus) that is generated by the action of decomposers such as microorganisms.
本発明の放射性物質の除去剤は、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去する放射性物質の除去剤であって、Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする。金属の塩は、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、またはＫＮＯ３であることが好ましい。 The radioactive substance remover of the present invention is a radioactive substance remover that removes radioactive Cs from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs, and is a metal selected from Li, Na, and K. At least one salt is used as an active ingredient. The metal salt is preferably LiNO 3 , Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , K 2 SO 4 , K 2 CO 3 , or KNO 3 .
本発明の他の放射性物質の除去剤は、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去する放射性物質の除去剤であって、Ｍｇ、Ｃａ、およびＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする。金属の塩は、Ｍｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、またはＬｉ２ＣＯ３であることが好ましい。 The other radioactive substance removing agent of the present invention is a radioactive substance removing agent that removes radioactive Sr from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Sr, and is selected from Mg, Ca, and Li. At least one metal salt is used as an active ingredient. The metal salt is preferably Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO 4 , LiNO 3 , or Li 2 CO 3 .
本発明の放射性物質の除去方法は、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去する放射性物質の除去方法であって、前記粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、前記分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程と、を有する。金属の塩は、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、またはＫＮＯ３であることが好ましい。 The method for removing a radioactive substance of the present invention is a method for removing radioactive Cs from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Cs, wherein the clay mineral or silicate compound, water, Li , A mixing and stirring step of stirring a mixed solution containing at least one metal salt selected from Na and K to obtain a dispersion, and a separation and removal step of separating and removing a liquid component from the dispersion; Have The metal salt is preferably LiNO 3 , Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , K 2 SO 4 , K 2 CO 3 , or KNO 3 .
本発明の他の放射性物質の除去方法は、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去する放射性物質の除去方法であって、前記粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、Ｍｇ、Ｃａ、およびＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、前記分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程と、を有する。金属の塩は、Ｍｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、またはＬｉ２ＣＯ３であることが好ましい。 Another method for removing a radioactive substance of the present invention is a method for removing a radioactive substance that removes radioactive Sr from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Sr, wherein the clay mineral or silicate compound, water, , A mixing and stirring step of stirring a mixed solution containing at least one metal salt selected from Mg, Ca, and Li to obtain a dispersion, and a separation and removal step of separating and removing liquid components from the dispersion And having. The metal salt is preferably Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO 4 , LiNO 3 , or Li 2 CO 3 .
本発明の各放射性物質の除去方法において、前記分離除去工程では、濾過によって分散液から液体成分を分離除去することが好ましい。なお、本明細書等で使用する「除去」とは、ゼロになるまで取り除く場合だけではなく、少なくなるように取り除く場合も含む。また、上記本発明の態様を適宜組み合わせることにより、放射性Ｃｓと放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓと放射性Ｓｒを除去することができる。 In the method for removing radioactive substances of the present invention, in the separation and removal step, it is preferable to separate and remove the liquid component from the dispersion by filtration. Note that “removal” used in this specification and the like includes not only removing to zero, but also removing to reduce. Further, by appropriately combining the above aspects of the present invention, radioactive Cs and radioactive Sr can be removed from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs and radioactive Sr.
本発明によれば、放射性物質を含む土壌、粘土鉱物、ケイ酸塩化合物などの除染対象物から放射性物質を効率的に除去することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, a radioactive substance can be efficiently removed from decontamination objects, such as soil containing a radioactive substance, clay mineral, and a silicate compound.
以下、本発明の放射性物質の除去剤および放射性物質の除去方法について、各実施形態に基づいて説明する。なお、重複説明は適宜省略する。 Hereinafter, the radioactive substance removing agent and the radioactive substance removing method of the present invention will be described based on each embodiment. Note that repeated explanation is omitted as appropriate.
（第１実施形態）
本発明の第１実施形態に係る放射性物質の除去剤（以下、「放射性物質の除去剤」を単に「除去剤」という場合がある。）は、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去するために用いる。放射性Ｃｓを含む粘土鉱物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｃｓが降りかかった土壌中に存在する。粘土鉱物としては、例えば、石英以外の長石、雲母、ゼオライト、ベントナイト、モンモリロナイト、クリストバライト等が挙げられる。放射性Ｃｓを含むケイ酸塩化合物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｃｓで汚染された、人工又は天然のケイ酸塩化合物等が挙げられる。天然のケイ酸塩化合物は、草や木（枝、幹、葉など）が腐ったもの、腐葉土、などの中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。人工のケイ酸塩化合物は、森林や樹木等から出る枝、幹、葉などの焼却灰、木材などの各種廃材などの焼却灰、一般廃棄物などの焼却灰、下水道等の汚泥の焼却灰、等の中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。前記焼却の温度は、例えば、９００℃〜１０００℃以上で、１３００℃より低い温度である。人工のケイ酸塩化合物には、溶融スラグの中に含まれるケイ酸塩化合物が含まれる。溶融スラグは、前記焼却灰等を、さらに高温（１３００℃以上）で溶融したものを冷却して、固化させたものである。溶融スラグは、その冷却方法により、水冷スラグ、空冷スラグ、徐冷却スラグの３つに大別される。前記ケイ酸塩化合物には、溶融スラグが含まれる。前記ケイ酸塩化合物は、腐敗や焼却等によって、放射性Ｃｓと化合（結合）したものである。
(First embodiment)
The radioactive substance removing agent according to the first embodiment of the present invention (hereinafter, “radioactive substance removing agent” may be simply referred to as “removing agent”) is made of a clay mineral or a silicate compound containing radioactive Cs. Used to remove radioactive Cs. Clay minerals containing radioactive Cs are present in soil where radioactive Cs has fallen due to a nuclear accident or the like, for example. Examples of the clay mineral include feldspars other than quartz, mica, zeolite, bentonite, montmorillonite, cristobalite, and the like. Examples of the silicate compound containing radioactive Cs include artificial or natural silicate compounds contaminated with radioactive Cs due to a nuclear accident or the like. Examples of natural silicate compounds include silicate compounds contained in grass and trees (branches, trunks, leaves, etc.), humus soil, and the like. Artificial silicate compounds include incineration ash from branches, trunks, leaves, etc. from forests and trees, incineration ash from various waste materials such as wood, incineration ash from general waste, incineration ash from sludge, etc. Silicate compounds contained in the above. The incineration temperature is, for example, 900 ° C. to 1000 ° C. or higher and lower than 1300 ° C. Artificial silicate compounds include silicate compounds contained in molten slag. The molten slag is obtained by cooling and solidifying the incinerated ash and the like melted at a higher temperature (1300 ° C. or higher). The molten slag is roughly classified into three types, that is, a water-cooled slag, an air-cooled slag, and a slow-cooled slag depending on the cooling method. The silicate compound includes molten slag. The silicate compound is combined (bonded) with radioactive Cs by decay or incineration.
本実施形態の除去剤は、Ｃｓとイオン交換され、同じアルカリ金属であるＬｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする。すなわち、本実施形態の除去剤は、Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種の粉体であってもよいし、これらの金属の塩の水溶液であってもよい。また、本実施形態の除去剤は、これら金属の塩が複数含まれていてもよい。さらに、本実施形態の除去剤は、必要に応じて各種添加剤が含まれていてもよい。 The removal agent of the present embodiment includes at least one metal salt selected from Li, Na, and K, which are ion-exchanged with Cs and are the same alkali metal, as an active ingredient. That is, the removal agent of this embodiment may be at least one powder of a metal salt selected from Li, Na, and K, or may be an aqueous solution of these metal salts. . Moreover, the removal agent of this embodiment may contain multiple of these metal salts. Furthermore, the removal agent of this embodiment may contain various additives as necessary.
金属の塩としては、例えば、金属硝酸塩、金属硫酸塩、金属硫酸水素塩、金属炭酸塩、金属炭酸水素塩、金属リン酸塩等が挙げられる。これらの中でも、安全性、価格、および入手しやすさ等の面で優れているＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、ＫＮＯ３またはこれらの含水塩が好ましい。添加剤としては、フッ酸や酸性フッ化アンモニウム等が挙げられる。なお、本実施形態の除去剤にフッ化物を少量添加するとＣｓの除去速度は上がるが、フッ化物は環境を汚染する可能性があるので、損益を考慮してフッ化物の添加を決めるのがよい。加えて言うと、フッ化物はイオン交換をするのではなく、鉱物を溶かし、その結果Ｃｓ、Ｓｒが脱離され溶解するため、本発明の除染剤とは機構が異なる。 Examples of the metal salt include metal nitrate, metal sulfate, metal hydrogen sulfate, metal carbonate, metal hydrogen carbonate, metal phosphate, and the like. Among these, LiNO 3 , Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , and K 2 SO are excellent in terms of safety, price, and availability. 4 , K 2 CO 3 , KNO 3 or their hydrated salts are preferred. Examples of the additive include hydrofluoric acid and acidic ammonium fluoride. If a small amount of fluoride is added to the removal agent of the present embodiment, the removal rate of Cs increases. However, fluoride may contaminate the environment, so it is better to determine the addition of fluoride in consideration of profit and loss. . In addition, fluoride does not perform ion exchange, but dissolves minerals. As a result, Cs and Sr are desorbed and dissolved, so the mechanism is different from the decontamination reagent of the present invention.
本実施形態の除去剤が、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去できるメカニズムは以下のとおりである。放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物は、化学吸着およびイオン交換によって放射性Ｃｓが粘土鉱物又はケイ酸塩化合物に取り込まれていること、より具体的には、粘土鉱物又はケイ酸塩化合物中でＯ−Ｃｓ結合が形成されていることが、粘土鉱物又はケイ酸塩化合物のＸＲＤによって分かった。したがって、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去ためには、Ｏ−Ｃｓ結合を切断する必要がある。 The mechanism by which the removing agent of this embodiment can remove radioactive Cs from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs is as follows. In the clay mineral or silicate compound containing radioactive Cs, the radioactive Cs is incorporated into the clay mineral or silicate compound by chemisorption and ion exchange, more specifically, in the clay mineral or silicate compound. It was found by XRD of clay minerals or silicate compounds that an O—Cs bond was formed. Therefore, in order to remove radioactive Cs from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs, it is necessary to break the O—Cs bond.
ＬｉＮＯ３を例に挙げると、水中でＯ−Ｃｓ結合を含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物にＬｉＮＯ３（Ｌｉ＋とＮＯ３ −）を作用させたら、Ｏ−Ｃｓ結合が切断されＯ−Ｌｉ結合が形成されて、つまり、ＣｓとＬｉがイオン交換されて、水中にＣｓ＋とＮＯ３ −が存在すれば、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去できることになる。このようなイオン交換が進むか否かは、Ｃｓ２Ｏ＋２ＬｉＮＯ３→Ｌｉ２Ｏ＋２ＣｓＮＯ３の反応が進むか否かと同視できる。 Taking LiNO 3 as an example, when LiNO 3 (Li + and NO 3 − ) is allowed to act on a clay mineral or silicate compound containing an O—Cs bond in water, the O—Cs bond is cleaved and the O—Li bond is obtained. When Cs and Li are ion-exchanged and Cs + and NO 3 − are present in water, radioactive Cs can be removed from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs. Whether or not such ion exchange proceeds can be equated with whether or not the reaction of Cs 2 O + 2LiNO 3 → Li 2 O + 2CsNO 3 proceeds.
Ｃｓ２Ｏ＋２ＬｉＮＯ３→Ｌｉ２Ｏ＋２ＣｓＮＯ３の反応が進行するか否かは、熱力学的にギブスの自由エネルギー（Ｇｉｂｂｓ ｆｒｅｅ ｅｎｅｒｇｙ：ΔＧ）を用いた計算によって予測することがきる。反応速度に影響するのは温度及び活性化エネルギーである。すなわち、Ｃｓ２Ｏ、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２Ｏ、ＣｓＮＯ３のΔＧは、それぞれ−１８０ｋＪ／ｍｏｌ、−５１０ｋＪ／ｍｏｌ、−６０９ｋＪ／ｍｏｌ、−５３５ｋＪ／ｍｏｌであるから、上記化学反応式の左辺全体のΔＧは、−１８０＋（−５１０）×２＝−１２００ｋＪ／ｍｏｌであり、右辺全体のΔＧは、−６０９＋（−５３５）×２＝−１６７９ｋＪ／ｍｏｌである。右辺全体のΔＧの方が左辺全体のΔＧより小さいため、上記化学反応式で表される化学反応は左辺から右辺に進行すると予想できる。したがって、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去するためにＬｉＮＯ３が有効であることが分かる。 Whether or not the reaction of Cs 2 O + 2LiNO 3 → Li 2 O + 2CsNO 3 proceeds can be predicted thermodynamically by calculation using Gibbs free energy (ΔG). It is the temperature and activation energy that affect the reaction rate. That is, since ΔG of Cs 2 O, LiNO 3 , Li 2 O, and CsNO 3 is −180 kJ / mol, −510 kJ / mol, −609 kJ / mol, and −535 kJ / mol, respectively, the entire left side of the above chemical reaction formula ΔG of −180 + (− 510) × 2 = −1200 kJ / mol, and ΔG of the entire right side is −609 + (− 535) × 2 = −1679 kJ / mol. Since ΔG on the entire right side is smaller than ΔG on the entire left side, it can be expected that the chemical reaction represented by the above chemical reaction formula proceeds from the left side to the right side. Therefore, it can be seen that LiNO 3 is effective for removing radioactive Cs from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs.
同様にして計算すると、下記の各化学反応式も右辺全体のΔＧの方が左辺全体のΔＧより小さいため、左辺から右辺に進行すると予想でき、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物から放射性Ｃｓを除去するためにＬｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、およびＫＮＯ３が有効であることが分かる。
Ｃｓ２Ｏ＋Ｌｉ２ＳＯ４→Ｌｉ２Ｏ＋Ｃｓ２ＳＯ４
Ｃｓ２Ｏ＋Ｌｉ２ＣＯ３→Ｃｓ２ＣＯ３＋Ｌｉ２Ｏ
Ｃｓ２Ｏ＋Ｎａ２ＳＯ４→Ｎａ２Ｏ＋Ｃｓ２ＳＯ４
Ｃｓ２Ｏ＋２ＮａＮＯ３→Ｎａ２Ｏ＋２ＣｓＮＯ３
Ｃｓ２Ｏ＋Ｎａ２ＣＯ３→Ｃｓ２ＣＯ３＋Ｎａ２Ｏ
Ｃｓ２Ｏ＋Ｋ２ＳＯ４→Ｋ２Ｏ＋ＣｓＳＯ４
Ｃｓ２Ｏ＋Ｋ２ＣＯ３→Ｃｓ２ＣＯ３＋Ｋ２Ｏ
Ｃｓ２Ｏ＋２ＫＮＯ３→Ｋ２Ｏ＋２ＣｓＮＯ３
When calculated in the same manner, in the chemical reaction formulas below, since ΔG of the entire right side is smaller than ΔG of the entire left side, it can be expected to progress from the left side to the right side, and in order to remove radioactive Cs from clay minerals containing radioactive Cs. It can be seen that Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , K 2 SO 4 , K 2 CO 3 , and KNO 3 are effective.
Cs 2 O + Li 2 SO 4 → Li 2 O + Cs 2 SO 4
Cs 2 O + Li 2 CO 3 → Cs 2 CO 3 + Li 2 O
Cs 2 O + Na 2 SO 4 → Na 2 O + Cs 2 SO 4
Cs 2 O + 2NaNO 3 → Na 2 O + 2CsNO 3
Cs 2 O + Na 2 CO 3 → Cs 2 CO 3 + Na 2 O
Cs 2 O + K 2 SO 4 → K 2 O + CsSO 4
Cs 2 O + K 2 CO 3 → Cs 2 CO 3 + K 2 O
Cs 2 O + 2KNO 3 → K 2 O + 2CsNO 3
なお、各物質の室温（２５℃）でのΔＧ（ｋＪ／ｍｏｌ）は以下の通りである。
Ｌｉ２ＳＯ４：−１４７１、Ｃｓ２ＳＯ４：−１５０６、Ｌｉ２ＣＯ３：−１２４３
Ｃｓ２ＣＯ３：−１２０１、
Ｎａ２ＳＯ４：−１４３２、Ｎａ２Ｏ：−４３７ ＮａＮＯ３：−５０２、
Ｎａ２ＣＯ３：−１１７０、
Ｋ２ＳＯ４：−１４９０、 Ｋ２Ｏ：−３８８、 Ｋ２ＣＯ３：−１１９７、
ＫＮＯ３：−５３４、
In addition, (DELTA) G (kJ / mol) at room temperature (25 degreeC) of each substance is as follows.
Li 2 SO 4 : -1471, Cs 2 SO 4 : −1506, Li 2 CO 3 : −1243
Cs 2 CO 3: -1201,
Na 2 SO 4 : −1432, Na 2 O: −437 NaNO 3 : −502,
Na 2 CO 3 : -1170,
K 2 SO 4: -1490, K 2 O: -388, K 2 CO 3: -1197,
KNO 3 : -534,
（第２実施形態）
本発明の第２実施形態に係る放射性物質の除去方法は、放射性Ｃｓを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓを除去するために用いる。放射性Ｃｓを含む粘土鉱物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｃｓが降りかかった土壌中に存在する。粘土鉱物としては、例えば、石英以外の長石、雲母、ゼオライト、ベントナイト、モンモリロナイト、クリストバライト等が挙げられる。放射性Ｃｓを含むケイ酸塩化合物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｃｓで汚染された、人工又は天然のケイ酸塩化合物等が挙げられる。天然のケイ酸塩化合物は、草や木（枝、幹、葉など）が腐ったもの、腐葉土、などの中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。人工のケイ酸塩化合物は、森林や樹木等から出る枝、幹、葉などの焼却灰、木材などの各種廃材などの焼却灰、一般廃棄物などの焼却灰、下水道等の汚泥の焼却灰、等の中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。前記焼却の温度は、例えば、９００℃〜１０００℃以上で、１３００℃より低い温度である。人工のケイ酸塩化合物には、溶融スラグの中に含まれるケイ酸塩化合物が含まれる。溶融スラグは、前記焼却灰等を、さらに高温（１３００℃以上）で溶融したものを冷却して、固化させたものである。溶融スラグは、その冷却方法により、水冷スラグ、空冷スラグ、徐冷却スラグの3つに大別される。前記ケイ酸塩化合物には、溶融スラグが含まれる。前記ケイ酸塩化合物は、腐敗や焼却等によって、放射性Ｃｓと化合（結合）したものである。
(Second Embodiment)
The method for removing a radioactive substance according to the second embodiment of the present invention is used to remove radioactive Cs from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Cs. Clay minerals containing radioactive Cs are present in soil where radioactive Cs has fallen due to a nuclear accident or the like, for example. Examples of the clay mineral include feldspars other than quartz, mica, zeolite, bentonite, montmorillonite, cristobalite, and the like. Examples of the silicate compound containing radioactive Cs include artificial or natural silicate compounds contaminated with radioactive Cs due to a nuclear accident or the like. Examples of natural silicate compounds include silicate compounds contained in grass and trees (branches, trunks, leaves, etc.), humus soil, and the like. Artificial silicate compounds include incineration ash from branches, trunks, leaves, etc. from forests and trees, incineration ash from various waste materials such as wood, incineration ash from general waste, incineration ash from sludge, etc. Silicate compounds contained in the above. The incineration temperature is, for example, 900 ° C. to 1000 ° C. or higher and lower than 1300 ° C. Artificial silicate compounds include silicate compounds contained in molten slag. The molten slag is obtained by cooling and solidifying the incinerated ash and the like melted at a higher temperature (1300 ° C. or higher). Molten slag is roughly classified into three types: water-cooled slag, air-cooled slag, and slow-cooled slag. The silicate compound includes molten slag. The silicate compound is combined (bonded) with radioactive Cs by decay or incineration.
本実施形態の除去方法は、粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、第１実施形態の除去剤とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程とを有する。混合液中の粘土鉱物又はケイ酸塩化合物の質量に対する有効成分である金属の塩の質量の比率は、土壌又はケイ酸塩化合物中の放射性物質の濃度にもよるが、１ｐｐｍ以上１０％以下が好ましい。汚染された塩（放射性Ｃｓのイオンの塩と、前記金属の塩の混合物）の量を最小限に抑えるためである。混合撹拌工程は高温であるほど早く進むが、混合撹拌工程における混合液の温度は、実用上２０℃以上１００℃以下が好ましい。また、混合撹拌工程にかける時間を長くすれば、放射性Ｃｓの除去量を増大することができる。 The removal method of the present embodiment includes a mixing and stirring step of stirring a mixed liquid containing clay mineral or silicate compound, water, and the removing agent of the first embodiment to obtain a dispersion, and a liquid component from the dispersion. And a separation and removal step of separating and removing. The ratio of the mass of the metal salt that is the active ingredient to the mass of the clay mineral or silicate compound in the mixed solution is 1 ppm or more and 10% or less, although it depends on the concentration of the radioactive substance in the soil or the silicate compound. preferable. This is to minimize the amount of contaminated salt (a mixture of radioactive Cs ion salt and the metal salt). Although the mixing and stirring step proceeds faster as the temperature is higher, the temperature of the mixed solution in the mixing and stirring step is preferably 20 ° C. or higher and 100 ° C. or lower in practice. Further, if the time taken for the mixing and stirring step is lengthened, the amount of radioactive Cs removed can be increased.
遠心分離等の機械的な分離方法では、液体成分に土壌が混入するおそれがあるため、分離除去工程では、濾膜を用いた濾過によって分散液から液体成分、すなわち濾液を分離除去することが好ましい。なお、混合撹拌工程と分離除去工程を繰り返すことによって、粘土鉱物からの放射性Ｃｓの除去量を増大させることができる。濾膜としては、例えば、濾紙、ガラス繊維濾紙、ポリエチレンまたはポリプロピレン等の樹脂、親水性処理を施した樹脂、等を用いたフィルタ、ニトロセルロース製フィルタ、セルロースアセテート製フィルタ、等や下記に挙げるものが挙げられる。
濾膜の構造は高い圧力に耐えるよう改良が進められ、現在では以下の何れかとなっている。
・中空糸膜（ちゅうくうしまく）
直径３〜７ミリメートル程度の太さで中が空胴の糸状に成型し、通常は糸の外側から内側へろ過する（逆のタイプもある）。
・スパイラル膜
１枚のろ過膜を、強度を保つための網など（サポートと呼ぶ）と重ね合わせ、２つ折りにして袋状に接着した後、縦一直線に切れ目を入れた集水管で袋の口を挟み、これを芯にしてロールケーキ状に巻く。ロールケーキの断面方向から加圧し、反対側の断面から濃縮水を、集水管から透過水を得る。
・チューブラー膜
中空円筒状で中空糸膜より太いもの。直径は最大数センチメートルのものまである。濃縮水の流速を高くでき不純物の膜表面への付着を防ぎやすい反面、これが仇ともなってエネルギーコストが高くなる上、設置面積が大きくなる。
また、濾膜の材質は主に以下の４種類が使われる。
・酢酸セルロース
最初に逆浸透膜用に開発された素材で、主に海水淡水化に使われている。不純物、特に微生物や有機物の膜への付着を防ぐために、ごく少量の次亜塩素酸などの薬品を流しながら使うのが一般的であるが、次亜塩素酸は膜をほとんど通過しないため、透過水には出てこない。
・芳香族ポリアミド
１９７０年代に実用化された。膜の操作圧（膜の透過側と給水側との圧力差から、浸透圧を差し引いたもの）が低い、塩類の阻止率が高い、膜からの不純物の溶け出しが少ない、などの特長を持つ反面、次亜塩素酸（日本の水道水には必ず含まれる）などの薬品や不純物の付着に弱いため、これらを予め除去しておくための念入りな前処理が欠かせない。浄水処理や工業用の純水・超純水の製造には不可欠な素材であるが、最近では操作圧の低さによるエネルギーコストの低減を狙って、海水淡水化や家庭用浄水器にも使われるケースが増えてきている。
・ポリビニルアルコール
最近では単独の素材として使われることは少なく、専ら芳香族ポリアミドを不純物の付着に強くするための複合材として用いられる。
・ポリスルホン
比較的堅牢だが塩類の阻止率が低いため、果汁や乳製品・化学薬品などの濃縮処理、および家庭用浄水器に使われたり、最近では孔を大きくして芳香族ポリアミドの膜サポート（重ね合わせて強度を増すための素材）や複合材としても多用されている。
In a mechanical separation method such as centrifugation, soil may be mixed into the liquid component. Therefore, in the separation and removal step, it is preferable to separate and remove the liquid component, that is, the filtrate from the dispersion by filtration using a filter membrane. . The amount of radioactive Cs removed from the clay mineral can be increased by repeating the mixing and stirring step and the separation and removal step. Examples of the filter membrane include filters using filter paper, glass fiber filter paper, resins such as polyethylene or polypropylene, resins subjected to hydrophilic treatment, filters made of nitrocellulose, filters made of cellulose acetate, etc. Is mentioned.
The structure of the filter membrane has been improved to withstand high pressures and is now one of the following:
・ Hollow fiber membrane
It is shaped into a thread with a diameter of 3 to 7 millimeters and a hollow inside, and is usually filtered from the outside to the inside of the thread (there is a reverse type).
・ Spiral Membrane A filter membrane is superposed on a net for maintaining strength (called a support), folded in two, glued in a bag shape, and then the mouth of the bag is formed with a water collecting pipe that is cut in a straight line. And roll it into a roll cake. Pressurization is performed from the cross-sectional direction of the roll cake, and concentrated water is obtained from the opposite cross-section and permeated water is obtained from the water collecting pipe.
-Tubular membrane A hollow cylinder that is thicker than a hollow fiber membrane. The diameter can be up to several centimeters. Although the flow rate of concentrated water can be increased and it is easy to prevent the impurities from adhering to the film surface, this increases the energy cost and the installation area.
The following four types of filter membrane materials are mainly used.
・ Cellulose acetate A material originally developed for reverse osmosis membranes, mainly used for seawater desalination. In order to prevent impurities, especially microorganisms and organic substances from adhering to the film, it is common to use a very small amount of chemicals such as hypochlorous acid while flowing, but hypochlorous acid hardly permeates the film, so it is permeated. It does not come out in the water.
・ Aromatic polyamide It was put into practical use in the 1970s. Features such as low membrane operating pressure (pressure difference between membrane permeate side and water supply side minus osmotic pressure), high salt rejection, and low leaching of impurities from membrane On the other hand, since it is vulnerable to chemicals and impurities such as hypochlorous acid (which is always included in tap water in Japan), careful pretreatment to remove these in advance is indispensable. Although it is an indispensable material for water purification and industrial pure water and ultrapure water, it has recently been used in seawater desalination and household water purifiers to reduce energy costs due to low operating pressure. Increasing cases are being reported.
・ Polyvinyl alcohol It is rarely used as a single material recently, and it is used exclusively as a composite material for strengthening aromatic polyamides against adhesion of impurities.
・ Polysulfone is relatively robust but has a low salt rejection, so it can be used in fruit juice, dairy products, chemicals, and other household water purifiers. It is also widely used as a composite material for increasing the strength by overlapping.
分離除去工程を経て、固体成分は除染された粘土鉱物又はケイ酸塩化合物となり、液体成分は放射性Ｃｓのイオンが溶解した液体となる。逆浸透膜等を用いてこの液体成分を濃縮すれば、放射性Ｃｓのコンパクト化が図れ、放射性Ｃｓの保管や管理がしやすくなる。なお、本実施形態では、混合撹拌工程で粘土鉱物又はケイ酸塩化合物を含む分散液を作製しているが、実際の除染作業では、粘土鉱物を含む土壌又はケイ酸塩化合物と、水と、第１実施形態の除去剤を含む混合液を作製する。 Through the separation and removal step, the solid component becomes a decontaminated clay mineral or silicate compound, and the liquid component becomes a liquid in which radioactive Cs ions are dissolved. If this liquid component is concentrated using a reverse osmosis membrane or the like, the radioactive Cs can be made compact, and the radioactive Cs can be easily stored and managed. In this embodiment, a dispersion liquid containing clay mineral or silicate compound is prepared in the mixing and stirring step. However, in actual decontamination work, soil or silicate compound containing clay mineral, water and Then, a mixed liquid containing the removing agent of the first embodiment is prepared.
（第３実施形態）
本発明の第３実施形態に係る放射性物質の除去剤は、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去するために用いる。放射性Ｓｒを含む粘土鉱物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｓｒが降りかかった土壌中に存在する。粘土鉱物としては、例えば、石英以外の長石、雲母、ゼオライト、ベントナイト、モンモリロナイト、クリストバライト等が挙げられる。放射性Ｓｒを含むケイ酸塩化合物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｓｒで汚染された、人工又は天然のケイ酸塩化合物等が挙げられる。天然のケイ酸塩化合物は、草や木（枝、幹、葉など）が腐ったもの、腐葉土、などの中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。人工のケイ酸塩化合物は、森林や樹木等から出る枝、幹、葉などの焼却灰、木材などの各種廃材などの焼却灰、一般廃棄物などの焼却灰、下水道等の汚泥の焼却灰、等の中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。前記焼却の温度は、例えば、９００℃〜１０００℃以上で、１３００℃より低い温度である。人工のケイ酸塩化合物には、溶融スラグの中に含まれるケイ酸塩化合物が含まれる。溶融スラグは、前記焼却灰等を、さらに高温（１３００℃以上）で溶融したものを冷却して、固化させたものである。溶融スラグは、その冷却方法により、水冷スラグ、空冷スラグ、徐冷却スラグの3つに大別される。前記ケイ酸塩化合物には、溶融スラグが含まれる。前記ケイ酸塩化合物は、腐敗や焼却等によって、放射性Ｓｒと化合（結合）したものである。
(Third embodiment)
The radioactive substance remover according to the third embodiment of the present invention is used to remove radioactive Sr from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Sr. Clay minerals containing radioactive Sr are present in soil where radioactive Sr has fallen due to a nuclear accident or the like, for example. Examples of the clay mineral include feldspars other than quartz, mica, zeolite, bentonite, montmorillonite, cristobalite, and the like. Examples of the silicate compound containing radioactive Sr include artificial or natural silicate compounds contaminated with radioactive Sr due to a nuclear accident or the like. Examples of natural silicate compounds include silicate compounds contained in grass and trees (branches, trunks, leaves, etc.), humus soil, and the like. Artificial silicate compounds include incineration ash from branches, trunks, leaves, etc. from forests and trees, incineration ash from various waste materials such as wood, incineration ash from general waste, incineration ash from sludge, etc. Silicate compounds contained in the above. The incineration temperature is, for example, 900 ° C. to 1000 ° C. or higher and lower than 1300 ° C. Artificial silicate compounds include silicate compounds contained in molten slag. The molten slag is obtained by cooling and solidifying the incinerated ash and the like melted at a higher temperature (1300 ° C. or higher). Molten slag is roughly classified into three types: water-cooled slag, air-cooled slag, and slow-cooled slag. The silicate compound includes molten slag. The silicate compound is combined (bonded) with radioactive Sr by decay or incineration.
本実施形態の除去剤は、Ｓｒとイオン交換されるアルカリ土類金属であるＭｇおよびＣａ、ならびにアルカリ金属ではあるが、アルカリ土類金属に近い特性を持つＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする。すなわち、本実施形態の除去剤は、Ｍｇ、Ｃａ、およびＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種の粉体であってもよいし、これらの金属の塩の水溶液であってもよい。また、本実施形態の除去剤は、これら金属の塩が複数含まれていてもよい。さらに、本実施形態の除去剤は、必要に応じて各種添加剤が含まれていてもよい。 The removal agent of the present embodiment is a salt of a metal selected from Mg and Ca, which are alkaline earth metals ion-exchanged with Sr, and Li, which is an alkali metal but has characteristics close to that of an alkaline earth metal At least one of these is an active ingredient. That is, the removing agent of the present embodiment may be at least one powder of a metal salt selected from Mg, Ca, and Li, or an aqueous solution of these metal salts. . Moreover, the removal agent of this embodiment may contain multiple of these metal salts. Furthermore, the removal agent of this embodiment may contain various additives as necessary.
金属の塩としては、例えば、金属硝酸塩、金属硫酸塩、金属硫酸水素塩、金属炭酸塩、金属炭酸水素塩、金属リン酸塩等が挙げられる。これらの中でも、安全性、価格、および入手しやすさ等の面で優れているＭｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＣＯ３、またはこれらの含水塩が好ましい。添加剤としては、フッ酸や酸性フッ化アンモニウム等が挙げられる。 Examples of the metal salt include metal nitrate, metal sulfate, metal hydrogen sulfate, metal carbonate, metal hydrogen carbonate, metal phosphate, and the like. Among these, Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO are excellent in terms of safety, price, and availability. 4 , LiNO 3 , Li 2 CO 3 or their hydrated salts are preferred. Examples of the additive include hydrofluoric acid and acidic ammonium fluoride.
本実施形態の除去剤が、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去できるメカニズムは、第１実施形態と同様である。すなわち、下記の各化学反応式は、右辺全体のΔＧの方が左辺全体のΔＧより小さいため、左辺から右辺に進行すると予想でき、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去するためにＭｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＣＯ３、およびＬｉ３ＰＯ４が有効であることが分かる。 The mechanism by which the removing agent of this embodiment can remove radioactive Sr from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Sr is the same as in the first embodiment. That is, in the following chemical reaction formulas, ΔG of the entire right side is smaller than ΔG of the entire left side, so that it can be expected to proceed from the left side to the right side, and radioactive Sr is removed from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Sr. Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO 4 , LiNO 3 , Li 2 CO 3 , and Li 3 PO 4 are effective to I know that there is.
ＳｒＯ＋ＭｇＣＯ３→ＳｒＣＯ３＋ＭｇＯ
ＳｒＯ＋ＣａＣＯ３→ＳｒＣＯ３＋ＣａＯ
ＳｒＯ＋ＣａＳＯ４・２Ｈ２Ｏ→ＳｒＳＯ４＋ＣａＯ
ＳｒＯ＋Ｍｇ（ＮＯ３）２→Ｓｒ（ＮＯ３）２＋ＭｇＯ
ＳｒＯ＋Ｃａ（ＮＯ３）２→Ｓｒ（ＮＯ３）２＋ＣａＯ
ＳｒＯ＋ＭｇＳＯ４→ＳｒＳＯ４＋ＭｇＯ
ＳｒＯ＋２ＬｉＮＯ３→Ｓｒ（ＮＯ３）２＋Ｌｉ２Ｏ
ＳｒＯ＋Ｌｉ２ＳＯ４→ＳｒＳＯ４＋Ｌｉ２Ｏ
ＳｒＯ＋Ｌｉ２ＣＯ３→ＳｒＣＯ３＋Ｌｉ２Ｏ
SrO + MgCO 3 → SrCO 3 + MgO
SrO + CaCO 3 → SrCO 3 + CaO
SrO + CaSO 4 · 2H 2 O → SrSO 4 + CaO
SrO + Mg (NO 3 ) 2 → Sr (NO 3 ) 2 + MgO
SrO + Ca (NO 3 ) 2 → Sr (NO 3 ) 2 + CaO
SrO + MgSO 4 → SrSO 4 + MgO
SrO + 2LiNO 3 → Sr (NO 3 ) 2 + Li 2 O
SrO + Li 2 SO 4 → SrSO 4 + Li 2 O
SrO + Li 2 CO 3 → SrCO 3 + Li 2 O
なお、各物質のΔＧ（ｋＪ／ｍｏｌ）は以下の通りである。
ＳｒＯ：−８０１、 ＭｇＣＯ３：−１１３１、 ＳｒＣＯ３：−１２４９
ＭｇＯ：−６１０、 ＣａＣＯ３：−１２３５、 ＣａＯ：−６１２
ＣａＳＯ４：−１４６６、 ＳｒＳＯ４：−１４８８
Ｍｇ（ＮＯ３）２：−８４０、 Ｓｒ（ＮＯ３）２：−１０３６
Ｃａ（ＮＯ３）２：−９９６、 ＭｇＳＯ４：−１３１２
In addition, ΔG (kJ / mol) of each substance is as follows.
SrO: −801, MgCO 3 : −1131, SrCO 3 : −1249
MgO: -610, CaCO 3: -1235 , CaO: -612
CaSO 4: -1466, SrSO 4: -1488
Mg (NO 3 ) 2 : -840, Sr (NO 3 ) 2 : -1036
Ca (NO 3 ) 2 : -996, MgSO 4 : -1312
なお、原発事故等によって汚染された土壌中には、放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒが含まれる可能性が高い。しかがって、原発事故等によって汚染された土壌中から放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒを同時に除去する場合には、第１実施形態の除去剤と本実施形態の除去剤を混合するのが好ましい。この場合、有効成分として、陰イオンが共通である金属の塩を選べばよい。塩同士が反応して除去効率を低下するのを防げるからである。 The soil contaminated by the nuclear accident or the like is likely to contain radioactive Cs and radioactive Sr. Therefore, when simultaneously removing radioactive Cs and radioactive Sr from soil contaminated by a nuclear accident or the like, it is preferable to mix the removing agent of the first embodiment and the removing agent of the present embodiment. In this case, a metal salt having a common anion may be selected as the active ingredient. This is because it is possible to prevent the salt from reacting and reducing the removal efficiency.
（第４実施形態）
本発明の第４実施形態に係る放射性物質の除去方法は、放射性Ｓｒを含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｓｒを除去するために用いる。放射性Ｓｒを含む粘土鉱物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｓｒが降りかかった土壌中に存在する。粘土鉱物としては、例えば、石英以外の長石、雲母、ゼオライト、ベントナイト、モンモリロナイト、クリストバライト等が挙げられる。放射性Ｓｒを含むケイ酸塩化合物は、例えば、原発事故等によって放射性Ｓｒで汚染された、人工又は天然のケイ酸塩化合物等が挙げられる。天然のケイ酸塩化合物は、草や木（枝、幹、葉など）が腐ったもの、腐葉土、などの中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。人工のケイ酸塩化合物は、森林や樹木等から出る枝、幹、葉などの焼却灰、木材などの各種廃材などの焼却灰、一般廃棄物などの焼却灰、下水道等の汚泥の焼却灰、等の中に含まれるケイ酸塩化合物が挙げられる。前記焼却の温度は、例えば、９００℃〜１０００℃以上で、１３００℃より低い温度である。人工のケイ酸塩化合物には、溶融スラグの中に含まれるケイ酸塩化合物が含まれる。溶融スラグは、前記焼却灰等を、さらに高温（１３００℃以上）で溶融したものを冷却して、固化させたものである。溶融スラグは、その冷却方法により、水冷スラグ、空冷スラグ、徐冷却スラグの3つに大別される。前記ケイ酸塩化合物には、溶融スラグが含まれる。前記ケイ酸塩化合物は、腐敗や焼却等によって、放射性Ｓｒと化合（結合）したものである。
(Fourth embodiment)
The method for removing a radioactive substance according to the fourth embodiment of the present invention is used to remove radioactive Sr from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Sr. Clay minerals containing radioactive Sr are present in soil where radioactive Sr has fallen due to a nuclear accident or the like, for example. Examples of the clay mineral include feldspars other than quartz, mica, zeolite, bentonite, montmorillonite, cristobalite, and the like. Examples of the silicate compound containing radioactive Sr include artificial or natural silicate compounds contaminated with radioactive Sr due to a nuclear accident or the like. Examples of natural silicate compounds include silicate compounds contained in grass and trees (branches, trunks, leaves, etc.), humus soil, and the like. Artificial silicate compounds include incineration ash from branches, trunks, leaves, etc. from forests and trees, incineration ash from various waste materials such as wood, incineration ash from general waste, incineration ash from sludge, etc. Silicate compounds contained in the above. The incineration temperature is, for example, 900 ° C. to 1000 ° C. or higher and lower than 1300 ° C. Artificial silicate compounds include silicate compounds contained in molten slag. The molten slag is obtained by cooling and solidifying the incinerated ash and the like melted at a higher temperature (1300 ° C. or higher). Molten slag is roughly classified into three types: water-cooled slag, air-cooled slag, and slow-cooled slag. The silicate compound includes molten slag. The silicate compound is combined (bonded) with radioactive Sr by decay or incineration.
本実施形態の除去方法は、粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、第３実施形態の除去剤とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程とを有する。混合液中の粘土鉱物又はケイ酸塩化合物の質量に対する有効成分である金属の塩の質量の比率は、土壌又はケイ酸塩化合物中の放射性物質の濃度にもよるが、０．００００１以上０．５以下が好ましい。汚染された塩（放射性Ｓｒのイオンの塩と、前記金属の塩の混合物）の量を最小限に抑えるためである。混合撹拌工程は高温であるほど早く進むが、混合撹拌工程における混合液の温度は、オートクレーブ等を用いて、高温にすれば反応速度は飛躍的に増大し、（アレニウスプロットに載る）スループットは大幅に改善するが、同時に高圧になるため爆発の危険、高温の蒸気が漏えいして作業員が負傷したり、他の装置類に損害を与える傾向があるため、実用上２０℃以上１００℃以下が好ましい。もちろん安全なオートクレーブができればそれを使うに越したことはない。また、混合撹拌工程にかける時間を長くすれば、放射性Ｃｓの除去量を増大することができる。 The removal method of the present embodiment includes a mixing and stirring step of stirring a mixed solution containing a clay mineral or silicate compound, water, and the removing agent of the third embodiment to obtain a dispersion, and a liquid component from the dispersion And a separation and removal step of separating and removing. The ratio of the mass of the metal salt as the active ingredient to the mass of the clay mineral or silicate compound in the mixed solution depends on the concentration of the radioactive substance in the soil or the silicate compound, but is 0.00001 or more and 0.00. 5 or less is preferable. This is to minimize the amount of contaminated salt (a mixture of radioactive Sr ion salt and the metal salt). The higher the temperature, the faster the mixing and agitation process. However, the temperature of the mixture in the mixing and agitation process increases dramatically when the temperature is increased using an autoclave or the like, and the throughput (shown in the Arrhenius plot) increases significantly. However, because of the high pressure at the same time, there is a risk of explosion, high temperature steam leaks, and there is a tendency to injure workers and damage other devices. preferable. Of course, if you can make a safe autoclave, you can't afford to use it. Further, if the time taken for the mixing and stirring step is lengthened, the amount of radioactive Cs removed can be increased.
第２実施形態と同様の理由で、分離除去工程では、濾膜を用いた濾過によって分散液から液体成分を分離除去することが好ましい。濾膜としては、第２実施形態で用いられるものが挙げられる。なお、混合撹拌工程と分離除去工程を繰り返すことによって、粘土鉱物又はケイ酸塩化合物からの放射性Ｓｒの除去量を増大させることができる。 For the same reason as in the second embodiment, in the separation / removal step, it is preferable to separate and remove the liquid component from the dispersion by filtration using a filter membrane. Examples of the filter membrane include those used in the second embodiment. In addition, the removal amount of radioactive Sr from a clay mineral or a silicate compound can be increased by repeating a mixing stirring process and a separation removal process.
分離除去工程を経て、固体成分は除染された粘土鉱物又はケイ酸塩化合物となり、液体成分は放射性Ｓｒのイオンが溶解した液体となる。逆浸透膜等を用いてこの液体成分を濃縮すれば、放射性Ｃｓのコンパクト化が図れ、放射性Ｓｒの保管や管理がしやすくなる。なお、本実施形態では、混合撹拌工程で粘土鉱物又はケイ酸塩化合物を含む分散液を作製しているが、実際の除染作業では、粘土鉱物を含む土壌又はケイ酸塩化合物と、水と、第１実施形態の除去剤を含む混合液を作製する。 Through the separation and removal step, the solid component becomes a decontaminated clay mineral or silicate compound, and the liquid component becomes a liquid in which radioactive Sr ions are dissolved. If this liquid component is concentrated using a reverse osmosis membrane or the like, the radioactive Cs can be made compact and the radioactive Sr can be easily stored and managed. In this embodiment, a dispersion liquid containing clay mineral or silicate compound is prepared in the mixing and stirring step. However, in actual decontamination work, soil or silicate compound containing clay mineral, water and Then, a mixed liquid containing the removing agent of the first embodiment is prepared.
なお、放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒの両方を含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒを除去するには、第１実施形態の除去剤と第３実施形態の除去剤とを組み合わせた除去剤を用いることも可能である。また、放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒの両方を含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒを除去するには、第２実施形態の除去方法と第４実施形態の除去方法を順不同で両方実施してもよい。なお、放射性Ｃｓおよび放射性Ｓｒの両方を含む粘土鉱物又はケイ酸塩化合物から放射性物質を除去する場合、放射性Ｃｓのみ、あるいは、放射性Ｓｒのみ、を除去することができる。この場合、例えば、放射性Ｃｓを第一優先で除去できる。 In addition, in order to remove radioactive Cs and radioactive Sr from a clay mineral or silicate compound containing both radioactive Cs and radioactive Sr, removal combining the removing agent of the first embodiment and the removing agent of the third embodiment. It is also possible to use an agent. In order to remove radioactive Cs and radioactive Sr from clay minerals or silicate compounds containing both radioactive Cs and radioactive Sr, the removal method of the second embodiment and the removal method of the fourth embodiment are both performed in any order. May be. In addition, when removing a radioactive substance from the clay mineral or silicate compound containing both radioactive Cs and radioactive Sr, only radioactive Cs or only radioactive Sr can be removed. In this case, for example, radioactive Cs can be removed with first priority.
１．放射性Ｃｓを含む粘土鉱物の除染
５００ｍｌの蓋付きＰＰ製密閉容器内に測定試料を入れ、この容器をＧＭカウンター（Ｃｏｌｉｙ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製 ＧｍｂＨ：Ｖｅｒｓｉｏｎ Ｎｏ．：Ｊ２８０−１Ｒａｄｉａｔｉｏｎ ｓｃａｎｎｅｒ Ｍｏｄｅｌ ９００）上に置いて、３０分以上放置した。その後、ＧＭカウンターを用いて、容器から発生する放射線量を測定間隔１分で１０回測定した。これら１０回の測定値の平均をその試料の放射線量とした。なお、このＧＭカウンターでは、放射性Ｃｓの放射線量は測定できるが、放射性Ｓｒの放射線量は精度よく測定できない。
1. Decontamination of Clay Minerals Containing Radioactive Cs Place a measurement sample in a 500 ml sealed PP container with a lid, and place this container on a GM counter (Coly Technology GmbH, Version No .: J280-1 Radiation scanner Model 900). Left for more than 30 minutes. Thereafter, using a GM counter, the radiation dose generated from the container was measured 10 times at a measurement interval of 1 minute. The average of these 10 measurements was taken as the radiation dose of the sample. The GM counter can measure the radiation dose of radioactive Cs, but cannot measure the radiation dose of radioactive Sr with high accuracy.
本実施例で用いた各試薬の製造元、製品名、および純度等は、以下のとおりである。
ＬｉＮＯ３：関東化学社製 硝酸リチウム 鹿一級 純度＞９８％
Ｌｉ２ＳＯ４：関東化学社製 硫酸リチウム一水和物 鹿一級 純度＞９８．５％
Ｌｉ２ＣＯ３：関東化学社製 炭酸リチウム 鹿一級 純度＞９８．５％
Ｎａ２ＳＯ４：関東化学社製 硫酸ナトリウム 鹿一級 純度＞９８．５％
ＮａＮＯ３：関東化学社製 硝酸ナトリウム 鹿一級 純度＞９８％
ＮａＨＣＯ３：関東化学社製 炭酸水素ナトリウム 鹿一級 純度＞９９％
Ｎａ２ＣＯ３：関東化学社製 炭酸ナトリウム 鹿一級 純度＞９９％
Ｋ２ＳＯ４：関東化学社製 硫酸カリウム 鹿一級 純度＞９８．５％
Ｋ２ＣＯ３：関東化学社製 炭酸ナトリウム 鹿一級 純度＞９９．５％
ＫＮＯ３：関東化学社製 硝酸カリウム 鹿一級 純度＞９８％
ＮＨ４・ＨＦ：関東化学社製 酸性フッ化アンモニウム 鹿一級 純度＞９７％
Ｍｇ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸マグネシウム六水和物 鹿一級 純度＞９８％
The manufacturer, product name, purity, etc. of each reagent used in this example are as follows.
LiNO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Lithium
Li 2 SO 4 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Lithium sulfate monohydrate Deer first grade purity> 98.5%
Li 2 CO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Lithium carbonate Deer first grade> 98.5%
Na 2 SO 4 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Sodium sulfate deer first grade purity> 98.5%
NaNO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Sodium nitrate Deer first grade purity> 98%
NaHCO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Inc. Sodium
Na 2 CO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Inc. Sodium carbonate Deer first grade Purity> 99%
K 2 SO 4 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Potassium sulfate deer first grade purity> 98.5%
K 2 CO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Inc. Sodium carbonate Deer first grade Purity> 99.5%
KNO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Potassium nitrate deer first grade purity> 98%
NH 4 · HF: Kanto Chemical Co. ammonium acid fluoride deer primary purity> 97%
Mg (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Magnesium nitrate hexahydrate, deer first grade, purity> 98%
実施例１：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌４４ｇを容器に入れて放射線量を測定したところ０．１４μＳｖ／ｈだった。
Example 1: Decontamination of soil at point A (A) Blank When air was put into a container and the radiation dose was measured, it was 0.04 μSv / h.
(B) Initial When 44 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point A, was put in a container and the radiation dose was measured, it was 0.14 μSv / h.
（Ｃ）水洗浄
まず、地点Ａの土壌４３．６ｇ（その土壌重量にて放射線量０．１４μＳｖ／ｈ）を容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。つぎに、この試料を５分間撹拌した後、濾紙を用いて濾過し、残渣の放射線量を測定したところ０．１４μＳｖ／ｈだった。水洗浄では放射性Ｃｓが除去されないことが分かった。
(C) Water washing First, 43.6 g of the soil at point A (radiation dose of 0.14 μSv / h at the weight of the soil) was put in a container, and water was added so that the total volume became 150 ml. Next, after stirring this sample for 5 minutes, it filtered using the filter paper, and when the radiation dose of the residue was measured, it was 0.14 micro Sv / h. It was found that radioactive Cs was not removed by water washing.
（Ｄ）Ｋ２ＣＯ３洗浄
まず、地点Ａの土壌を４２．６ｇ（その土壌重量にて放射線量０．１４μＳｖ／ｈ）、Ｋ２ＣＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。つぎに、容器の内壁に沿って、かきまぜ棒でこの試料を１００回撹拌して、土壌の粒子を均一に分散させた後、１０時間放置した。その後、合計２Ｌ以上の水を用いて１０回以上濾紙を用いて濾過し、残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(D) K 2 CO 3 washing First, 42.6 g of the soil at point A (radiation dose 0.14 μSv / h at the soil weight) and K 2 CO 3 in a 1 g container so that the total volume is 150 ml. Added water. Next, the sample was stirred 100 times with a stirrer along the inner wall of the container to uniformly disperse the soil particles, and left for 10 hours. Then, it filtered using the filter paper 10 times or more using 2 L or more of water in total, and it was 0.09 microSv / h when the radiation dose of the residue was measured.
なお、実施例１（Ｅ）から実施例１（Ｇ）、実施例２（Ｃ）から実施例２（Ｅ）、実施例３（Ｃ）、実施例４（Ｃ）から実施例２（Ｅ）、実施例５（Ｂ）から実施例５（Ｆ）、実施例６（Ｃ）から実施例６（Ｈ）、実施例７（Ｃ）から実施例７（Ｅ）、および実施例８（Ｃ）から実施例８（Ｆ）も同様に、１００回撹拌、１０時間放置、および合計２Ｌ以上の水での１０回以上濾過を行った。 In addition, Example 1 (E) to Example 1 (G), Example 2 (C) to Example 2 (E), Example 3 (C), Example 4 (C) to Example 2 (E) Example 5 (B) to Example 5 (F), Example 6 (C) to Example 6 (H), Example 7 (C) to Example 7 (E), and Example 8 (C) To Example 8 (F) were similarly stirred 100 times, allowed to stand for 10 hours, and filtered 10 times or more with a total of 2 L or more of water.
（Ｅ）Ｋ２ＳＯ４洗浄
まず、地点Ａの土壌を４１．９ｇ（その土壌重量にて放射線量０．０９μＳｖ／ｈ）、Ｋ２ＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(E) K 2 SO 4 cleaning First, 41.9 g of the soil at point A (radiation dose 0.09 μSv / h at the soil weight) and K 2 SO 4 in a 1 g container so that the total volume is 150 ml. Added water. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as (D) above, it was 0.09 μSv / h.
（Ｆ）ＮａＨＣＯ３洗浄
まず、地点Ａの土壌を４１．３ｇ（その重量にて放射線量０．０９μＳｖ／ｈ）、ＮａＨＣＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０７μＳｖ／ｈだった。
(F) NaHCO 3 washing First, 41.3 g of soil at point A (radiation dose 0.09 μSv / h by weight), NaHCO 3 was put in a 1 g container, and water was added so that the total volume was 150 ml. . And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as (D) above, it was 0.07 μSv / h.
（Ｇ）Ｌｉ２ＳＯ４洗浄
まず、地点Ａの土壌を３９．４ｇ（その重量にて放射線量０．０７μＳｖ／ｈ）、ＬｉＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０５μＳｖ／ｈだった。
(G) Li 2 SO 4 cleaning First, 39.4 g of soil at point A (radiation dose 0.07 μSv / h by weight), LiSO 4 in a 1 g container, and water so that the total volume is 150 ml. Added. Then, after the same treatment as in (D) above, the radiation dose of the residue was measured and found to be 0.05 μSv / h.
実施例２：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
まず、ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌４０ｇを容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、濾過した後の残渣の放射線量を測定したところ０．１７μＳｖ／ｈだった。
Example 2: Decontamination of soil at point A (A) Blank When the amount of radiation was measured by putting air into a container, it was 0.04 μSv / h.
(B) Initials First, 40 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point A, was put in a container, and water was added so that the total volume became 150 ml. And when the radiation dose of the residue after filtration was measured, it was 0.17 μSv / h.
（Ｃ）Ｎａ２ＳＯ４洗浄
まず、地点Ａの土壌を３８．７ｇ（その重量にて放射線量０．１７μＳｖ／ｈ）、Ｎａ２ＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１２μＳｖ／ｈだった。
(C) Na 2 SO 4 cleaning First, 38.7 g of the soil at point A (radiation dose 0.17 μSv / h by weight) and Na 2 SO 4 in a 1 g container so that the total volume is 150 ml. Added water. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.12 μSv / h.
（Ｄ）ＮａＮＯ３洗浄
まず、地点Ａの土壌を３８ｇ（その重量にて放射線量０．１２μＳｖ／ｈ）、ＮａＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１１μＳｖ／ｈだった。
(D) NaNO 3 washing First, 38 g of soil at the point A (radiation dose of 0.12 μSv / h by weight) and NaNO 3 were put in a 1 g container, and water was added so that the total volume became 150 ml. Then, after the same treatment as in Example 1 (D) was performed, the radiation dose of the residue was measured and found to be 0.11 μSv / h.
（Ｅ）Ｌｉ２ＣＯ３洗浄
まず、地点Ａの土壌を３８ｇ（その重量にて放射線量０．１１μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＣＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が１５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(E) Li 2 CO 3 washing First, 38 g of soil at point A (radiation dose 0.11 μSv / h by weight) and Li 2 CO 3 in a 1 g container, water is added so that the total volume is 150 ml. Added. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.09 μSv / h.
実施例３：地点Ｂの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
まず、ある地点Ｂから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌１２０ｇを容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、濾過した後の残渣の放射線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈだった。
Example 3: Decontamination of soil at point B (A) Blank When the amount of radiation was measured by putting air into a container, it was 0.04 μSv / h.
(B) Initials First, 120 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point B, was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And when the radiation dose of the residue after filtration was measured, it was 0.10 μSv / h.
（Ｃ）Ｌｉ２ＳＯ４洗浄
まず、地点Ｂの土壌を１２０ｇ（その重量にて放射線量０．１０μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
(C) Li 2 SO 4 cleaning First, 120 g of soil at point B (radiation dose of 0.10 μSv / h by weight) and Li 2 SO 4 in a 1 g container, water is added so that the total volume becomes 350 ml. Added. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.04 μSv / h.
実施例４：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
まず、ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌４７ｇを容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、濾過した後の残渣の放射線量を測定したところ０．２０μＳｖ／ｈだった。
Example 4: Decontamination of soil at point A (A) Blank When the amount of radiation was measured by putting air into a container, it was 0.04 μSv / h.
(B) Initials First, 47 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken, obtained from a certain point A, was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And when the radiation dose of the residue after filtration was measured, it was 0.20 μSv / h.
（Ｃ）ＬｉＮＯ３洗浄（１回目）
まず、地点Ａの土壌を４５ｇ（その重量にて放射線量０．２０μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１５μＳｖ／ｈだった。
(C) LiNO 3 cleaning (first time)
First, 45 g of soil at point A (radiation dose 0.20 μSv / h by weight), LiNO 3 was put in a 1 g container, and water was added so that the total capacity was 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.15 μSv / h.
（Ｄ）ＬｉＮＯ３洗浄（２回目）
上記実施例４（Ｃ）で得られた土壌を４１ｇ（その重量にて放射線量０．１５μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０６μＳｖ／ｈだった。
(D) LiNO 3 cleaning (second time)
41 g of the soil obtained in the above Example 4 (C) (radiation dose of 0.15 μSv / h by weight) and LiNO 3 in a 1 g container were added with water so that the total volume was 350 ml. And when the radiation amount of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.06 μSv / h.
（Ｅ）ＬｉＮＯ３洗浄（３回目）
上記実施例４（Ｄ）で得られた土壌を３９．９ｇ（その重量にて放射線量０．０６μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
(E) LiNO 3 cleaning (third time)
39.9 g of the soil obtained in Example 4 (D) above (radiation dose 0.06 μSv / h by weight), LiNO 3 was put in a 1 g container, and water was added so that the total volume was 350 ml. . And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.04 μSv / h.
実施例５：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）ＫＮＯ３洗浄（１回目）
まず、ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌を４５．１ｇ、ＫＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１５μＳｖ／ｈだった。
Example 5: Decontamination of soil at point A (A) Blank When the amount of radiation was measured by putting air into a container, it was 0.04 μSv / h.
(B) KNO 3 cleaning (first time)
First, 45.1 g of soil containing clay minerals in which radioactive Cs was taken in from a certain point A and 1 g of KNO 3 were placed in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.15 μSv / h.
（Ｃ）ＬｉＮＯ３洗浄（２回目）
上記実施例５（Ｂ）で得られた土壌を４４．４ｇ（その重量にて放射線量放射線量０．１５μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０７μＳｖ／ｈ）だった。
(C) LiNO 3 cleaning (second time)
44.4 g of the soil obtained in Example 5 (B) above (with a radiation dose of 0.15 μSv / h by weight) and LiNO 3 in a 1 g container, water was added so that the total volume was 350 ml. Added. And it was 0.07 micro Sv / h when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as the above-mentioned example 1 (D).
（Ｄ）Ｋ２ＳＯ４洗浄
上記実施例５（Ｃ）で得られた土壌を４４ｇ（その重量にて放射線量放射線量０．１５μＳｖ／ｈ）、Ｋ２ＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１１μＳｖ／ｈだった。
(D) K 2 SO 4 washing 44 g of the soil obtained in the above Example 5 (C) (radiation dose radiation dose 0.15 μSv / h by its weight), K 2 SO 4 in a 1 g container, total volume Water was added to give 350 ml. Then, after the same treatment as in Example 1 (D) was performed, the radiation dose of the residue was measured and found to be 0.11 μSv / h.
（Ｅ）Ｌｉ２ＳＯ４＋ＬｉＮＯ３洗浄
上記実施例５（Ｄ）で得られた土壌を４３．９ｇ（その重量にて放射線量０．１１μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＳＯ４とＬｉＮＯ３を各１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈだった。
(E) Li 2 SO 4 + LiNO 3 washing 43.9 g of the soil obtained in Example 5 (D) above (radiation dose of 0.11 μSv / h by weight), 1 g each of Li 2 SO 4 and LiNO 3 Water was added to the container so that the total volume was 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.10 μSv / h.
（Ｆ）Ｋ２ＳＯ４＋Ｎａ２ＣＯ３＋Ｌｉ２ＳＯ４＋Ｋ２ＣＯ３洗浄
上記実施例５（Ｅ）で得られた土壌を４３．５ｇ（その重量にて放射線量放射線量０．１０μＳｖ／ｈ）、Ｋ２ＳＯ４を０．２３ｇ、Ｎａ２ＣＯ３を０．２８５ｇ、Ｌｉ２ＳＯ４を０．２４２ｇ、Ｋ２ＣＯ３を０．４２３ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０８μＳｖ／ｈだった。
(F) Washing of K 2 SO 4 + Na 2 CO 3 + Li 2 SO 4 + K 2 CO 3 43.5 g of the soil obtained in the above Example 5 (E) (radiation dose radiation dose 0.10 μSv / h by its weight) ), placed K 2 sO 4 0.23 g, and Na 2 CO 3 0.285 g, a Li 2 sO 4 0.242 g, the K 2 CO 3 to 0.423g container, water so that the total capacity is 350ml Added. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.08 μSv / h.
実施例６：地点Ａと地点Ｂの混合土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
まず、ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌と、ある地点Ｂから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌とを混合した混合土壌１７４ｇを容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、濾過した後の残渣の放射線量を測定したところ０．２４μＳｖ／ｈだった。
Example 6: Decontamination of mixed soil at point A and point B (A) Blank When air was put into a container and the radiation dose was measured, it was 0.04 μSv / h.
(B) Initials First, a mixed soil obtained by mixing a soil containing a clay mineral into which radioactive Cs was taken in from a certain point A and a soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in from a certain point B 174 g was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And it was 0.24 microSv / h when the radiation dose of the residue after filtering was measured.
（Ｃ）Ｌｉ２ＳＯ４洗浄（１回目）
上記実施例６（Ｂ）で得られた混合土壌を１７３ｇ（その重量にて放射線量０．２４μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＳＯ４を１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１８μＳｖ／ｈだった。
(C) Li 2 SO 4 cleaning (first time)
173 g of the mixed soil obtained in Example 6 (B) above (radiation dose 0.24 μSv / h by weight), Li 2 SO 4 in a 1 g container, and water added to a total volume of 350 ml did. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same process as in Example 1 (D), it was 0.18 μSv / h.
（Ｄ）ＬｉＮＯ３洗浄（１回目）
上記実施例６（Ｃ）で得られた混合土壌を１６７ｇ（その重量にて放射線量０．１８μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を４ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１６μＳｖ／ｈだった。
(D) LiNO 3 cleaning (first time)
167 g of the mixed soil obtained in Example 6 (C) (radiation dose of 0.18 μSv / h by weight), LiNO 3 was put in a 4 g container, and water was added so that the total volume was 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.16 μSv / h.
（Ｅ）Ｌｉ２ＳＯ４洗浄（２回目）
上記実施例６（Ｄ）で得られた混合土壌を１６４ｇ（その重量にて放射線量０．１６μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＳＯ４を４ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１２μＳｖ／ｈだった。
(E) Li 2 SO 4 cleaning (second time)
164 g of mixed soil obtained in Example 6 (D) above (radiation dose 0.16 μSv / h by weight), Li 2 SO 4 in a 4 g container, and water added to a total volume of 350 ml did. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.12 μSv / h.
（Ｆ）Ｌｉ２ＳＯ４洗浄（３回目）
上記実施例６（Ｅ）で得られた混合土壌を１５８ｇ（その重量にて放射線量０．１２μＳｖ／ｈ）、Ｌｉ２ＳＯ４を４．０１２ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈだった。
(F) Li 2 SO 4 cleaning (third time)
158 g of the mixed soil obtained in Example 6 (E) above (with a radiation dose of 0.12 μSv / h by weight) and Li 2 SO 4 in a 4.012 g container are mixed with water so that the total volume is 350 ml. Added. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.10 μSv / h.
（Ｇ）ＬｉＮＯ３洗浄（２回目）
上記実施例６（Ｆ）で得られた混合土壌を１５５ｇ（その重量にて放射線量０．１０μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を０．０８１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(G) LiNO 3 cleaning (second time)
155 g of the mixed soil obtained in Example 6 (F) above (with a radiation dose of 0.10 μSv / h by weight) and LiNO 3 in a 0.081 g container, water is added so that the total volume is 350 ml did. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.09 μSv / h.
（Ｈ）ＮＨ４・ＨＦ洗浄
上記実施例６（Ｇ）で得られた混合土壌を１５３ｇ（その重量にて放射線量０．０９μＳｖ／ｈ）、ＮＨ４・ＨＦを０．０５５ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０６μＳｖ／ｈだった。
(H) NH 4 · HF washing 153 g of mixed soil obtained in Example 6 (G) above (radiation dose 0.09 μSv / h by weight), NH 4 · HF in a 0.055 g container, Water was added so that the volume was 350 ml. And when the radiation amount of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.06 μSv / h.
実施例７：地点Ｃの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
ある地点Ｃから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌７３ｇを容器に入れて放射線量を測定したところ０．２１μＳｖ／ｈだった。
（Ｃ）水洗浄
上記実施例７（Ｂ）で得られた土壌７２ｇ（その重量にて放射線量０．２１μＳｖ／ｈ）を容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．２０μＳｖ／ｈだった。
Example 7: Decontamination of soil at point C (A) Blank The amount of radiation was measured by putting air in a container, which was 0.04 μSv / h.
(B) Initials When 73 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point C, was put in a container and the radiation dose was measured, it was 0.21 μSv / h.
(C) Washing with water 72 g of the soil obtained in Example 7 (B) above (with a radiation dose of 0.21 μSv / h) was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.20 μSv / h.
（Ｄ）ＫＮＯ３洗浄
上記実施例７（Ｃ）で得られた土壌を１６７ｇ（その重量にて放射線量０．２０μＳｖ／ｈ）、ＫＮＯ３を１．９９３ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１３μＳｖ／ｈだった。
(D) KNO 3 washing 167 g of the soil obtained in Example 7 (C) above (with a radiation dose of 0.20 μSv / h) and KNO 3 in a 1.993 g container, the total volume is 350 ml. So water was added. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.13 μSv / h.
（Ｅ）Ｋ２ＳＯ４洗浄
上記実施例７（Ｄ）で得られた混合土壌を６９ｇ（その重量にて放射線量０．１３μＳｖ／ｈ）、Ｋ２ＳＯ４を２．００４ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(E) K 2 SO 4 washing 69 g of mixed soil obtained in Example 7 (D) above (radiation dose 0.13 μSv / h by weight), K 2 SO 4 in a 2.004 g container, Water was added so that the volume was 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.09 μSv / h.
実施例８：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０４μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌５３ｇを容器に入れて放射線量を測定したところ０．１９μＳｖ／ｈだった。
Example 8: Decontamination of soil at point A (A) Blank The amount of radiation was measured by putting air in a container, which was 0.04 μSv / h.
(B) Initial When 53 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point A, was put in a container and the radiation dose was measured, it was 0.19 μSv / h.
（Ｃ）水洗浄
上記実施例８（Ｂ）で得られた土壌５２ｇ（その重量にて放射線量０．１９μＳｖ／ｈ）を容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１９μＳｖ／ｈだった。
(C) Water washing 52 g of soil obtained in Example 8 (B) above (with a radiation dose of 0.19 μSv / h) was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.19 μSv / h.
（Ｄ）ＫＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２洗浄
上記実施例８（Ｃ）で得られた土壌を５１ｇ（その重量にて放射線量０．１９μＳｖ／ｈ）、にＫＮＯ３を２．０１５ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２を３．０３９ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈだった。
(D) KNO 3 + Mg (NO 3 ) 2 Wash 51 g of the soil obtained in Example 8 (C) above (radiation dose 0.19 μSv / h by weight), 2.015 g of KNO 3 and Mg ( NO 3 ) 2 was placed in a 3.039 g container and water was added to a total volume of 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.10 μSv / h.
（Ｅ）Ｋ２ＳＯ４洗浄
上記実施例８（Ｄ）で得られた土壌を４８ｇ（その重量にて放射線量０．１０μＳｖ／ｈ）、にＫ２ＳＯ４を５．００ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(E) Washing of K 2 SO 4 48 g of the soil obtained in Example 8 (D) above (with a radiation dose of 0.10 μSv / h by weight), and K 2 SO 4 in a 5.00 g container Water was added so that the volume was 350 ml. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.09 μSv / h.
（Ｆ）ＫＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２＋ＮＨ４・ＨＦ加熱洗浄
上記実施例８（Ｅ）で得られた土壌を４８ｇ（その重量にて放射線量０．０９μＳｖ／ｈ）、ＫＮＯ３を１ｇ、ＭｇＮＯ３を１ｇ、ＮＨ４・ＨＦを０．５ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、７６℃で３０分間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０７μＳｖ／ｈだった。
(F) KNO 3 + Mg (NO 3 ) 2 + NH 4 .HF heat washing 48 g of soil obtained in Example 8 (E) (radiation dose 0.09 μSv / h by weight), 1 g of KNO 3 1 g of MgNO 3 and 0.5 g of NH 4 · HF were put in a container, water was added so that the total volume became 350 ml, and the mixture was heated at 76 ° C. for 30 minutes. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.07 μSv / h.
実施例８−２：地点Ａの土壌の除染
（Ａ）ブランク
容器内に空気を入れて放射線量を測定したところ０．０５μＳｖ／ｈだった。
（Ｂ）イニシャル
ある地点Ａから入手した、放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌１５２ｇを容器に入れて放射線量を測定したところ０．１６μＳｖ／ｈだった。
Example 8-2: Decontamination of soil at point A (A) Blank When air was put in a container and the radiation dose was measured, it was 0.05 μSv / h.
(B) Initial When 152 g of soil containing clay mineral into which radioactive Cs was taken in, obtained from a certain point A, was put in a container and the radiation dose was measured, it was 0.16 μSv / h.
（Ｃ）水洗浄
上記実施例８−２（Ｂ）で得られた土壌１５２ｇ（その重量にて放射線量０．１６μＳｖ／ｈ）を容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１６μＳｖ／ｈだった。
(C) Water washing 152 g of soil obtained in the above Example 8-2 (B) (with a radiation dose of 0.16 μSv / h) was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. . And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.16 μSv / h.
（Ｄ）ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏ加熱洗浄（１回目）
上記実施例８−２（Ｃ）で得られた土壌を１５２ｇ（その重量にて放射線量０．１６μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏを１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、１００℃で３０分間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１２μＳｖ／ｈだった。
(D) LiNO 3 + Mg (NO 3 ) 2 · 6H 2 O heat cleaning (first time)
152 g of the soil obtained in Example 8-2 (C) (with a radiation dose of 0.16 μSv / h by weight), 1 g of LiNO 3 and 1 g of Mg (NO 3 ) 2 · 6H 2 O are put in a container. Water was added so that the total volume became 350 ml, and the mixture was heated at 100 ° C. for 30 minutes. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.12 μSv / h.
（Ｅ）ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏ加熱洗浄（２回目）
上記実施例８−２（Ｄ）で得られた土壌を１５２ｇ（その重量にて放射線量０．１２μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏを１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、１００℃で３０分間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈだった。
(E) LiNO 3 + Mg (NO 3 ) 2 · 6H 2 O heat cleaning (second time)
Above Examples 8-2 the soil obtained in (D) 152 g (dose 0.12μSv / h at its weight), placed LiNO 3 1g, Mg and (NO 3) 2 · 6H 2 O to 1g container Water was added so that the total volume became 350 ml, and the mixture was heated at 100 ° C. for 30 minutes. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.10 μSv / h.
（Ｆ）ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏ加熱洗浄（３回目）
上記実施例８−２（Ｅ）で得られた土壌を１５２ｇ（その重量にて放射線量０．１０μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏを１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、１００℃で３０分間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０９μＳｖ／ｈだった。
(F) LiNO 3 + Mg ( NO 3) 2 · 6H 2 O temperature cleaning (third)
152 g of the soil obtained in Example 8-2 (E) (with a radiation dose of 0.10 μSv / h by weight), 1 g of LiNO 3 and 1 g of Mg (NO 3 ) 2 · 6H 2 O are put in a container. Water was added so that the total volume became 350 ml, and the mixture was heated at 100 ° C. for 30 minutes. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.09 μSv / h.
（Ｇ）ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏ加熱洗浄（４回目）
上記実施例８−２（Ｆ）で得られた土壌を１５２ｇ（その重量にて放射線量０．０９μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏを１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、１００℃で２時間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０８μＳｖ／ｈだった。
(G) LiNO 3 + Mg ( NO 3) 2 · 6H 2 O heated wash Run 4
Above Examples 8-2 the soil obtained in (F) 152 g (dose 0.09μSv / h at its weight), placed LiNO 3 1g, Mg and (NO 3) 2 · 6H 2 O to 1g container Water was added so that the total volume was 350 ml, and the mixture was heated at 100 ° C. for 2 hours. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same treatment as in Example 1 (D), it was 0.08 μSv / h.
（Ｈ）ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏ加熱洗浄（５回目）
上記実施例８−２（Ｇ）で得られた土壌を１５２ｇ（その重量にて放射線量０．０８μＳｖ／ｈ）、ＬｉＮＯ３を１ｇ、Ｍｇ（ＮＯ３）２・６Ｈ２Ｏを１ｇ容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加し、１００℃で３時間加熱した。そして、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定したところ０．０７μＳｖ／ｈだった。
さらに、上記（Ｈ）の土壌を（Ｈ）と同じ操作を繰り返し、さらに４時間処理したところ残渣の放射線量を測定したところブランク（自然放射線量）と同じ、０．０４だった。
(H) LiNO 3 + Mg ( NO 3) 2 · 6H 2 O heated wash (5 th)
152 g of the soil obtained in Example 8-2 (G) (with a radiation dose of 0.08 μSv / h by weight), 1 g of LiNO 3 and 1 g of Mg (NO 3 ) 2 · 6H 2 O are put in a container. Water was added so that the total volume became 350 ml, and the mixture was heated at 100 ° C. for 3 hours. And when the radiation dose of the residue was measured after carrying out the same processing as in Example 1 (D), it was 0.07 μSv / h.
Furthermore, when the same operation as (H) was repeated for the soil of (H) above and further treated for 4 hours, the radiation dose of the residue was measured and found to be 0.04, the same as the blank (natural radiation dose).
実施例９：地点Ａとは異なる地域の土壌の除染
新規に得られた放射性物質で汚染された土壌Iを乾燥し、十分に混合して、各６０gに４つ（（１）、（２）、（３）、（４））に分けた。この各６０gの土壌６０gの放射線量は０．３０μＳｖ／ｈｒであった。その時の空容器を含めたブランク放射線量は０．０４であった。）（その重量にて放射線量０．３０μＳｖ／ｈ）を容器に入れ、全容量が３５０ｍｌとなるように水を追加した。そして、各容器には、Ｋ２ＳＯ４ ０．５ｇ＋ＭｇＳＯ４ ０．３gを正確に計り、十分に混合したのち、上記実施例１（Ｄ）と同様の処理をしてから残渣の放射線量を測定した、ただし、（１）の土壌の処理条件は４０℃、１６時間、（２）の土壌の処理条件は、６０℃、１５時間、（３）の条件は、８０℃、４時間、（４）の条件は１００℃、４時間で行った。
平均値−ブランク値（０．０４μＳｖ／ｈ）を求めた結果、（１）は０．０７μＳｖ／ｈ、（２）は０．０４μＳｖ／ｈ、（３）は０．０６μＳｖ／ｈ、同様に（４）は０．０２μＳｖ／ｈであった。
これをアレニウスプロットに載せると完全にアレニウスプロットに乗ることが分かった（図１参照）。
図１に示す式から、活性化エネルギーは３４．２ＫＪ／モル、速度定数Ａは２．６５であることが分かった。
Example 9: Decontamination of soil in a region different from point A The newly obtained soil I contaminated with radioactive material was dried, mixed well, and each of 60 g (4) ((1), (2 ), (3), (4)). The radiation dose of 60 g of each 60 g of soil was 0.30 μSv / hr. The blank radiation dose including the empty container at that time was 0.04. ) (Radiation dose 0.30 μSv / h by its weight) was put in a container, and water was added so that the total volume became 350 ml. In each container, 0.5 g of K 2 SO 4 +0.3 g of MgSO 4 was accurately measured, mixed thoroughly, and then subjected to the same treatment as in Example 1 (D) before measuring the radiation dose of the residue. However, the soil treatment condition of (1) is 40 ° C., 16 hours, the soil treatment condition of (2) is 60 ° C., 15 hours, and the condition of (3) is 80 ° C., 4 hours, (4 ) Was performed at 100 ° C. for 4 hours.
As a result of obtaining an average value-blank value (0.04 μSv / h), (1) is 0.07 μSv / h, (2) is 0.04 μSv / h, (3) is 0.06 μSv / h, and similarly ( 4) was 0.02 μSv / h.
It was found that when this was put on the Arrhenius plot, it completely got on the Arrhenius plot (see FIG. 1).
From the formula shown in FIG. 1, it was found that the activation energy was 34.2 KJ / mol and the rate constant A was 2.65.
２．Ｓｒを含む粘土鉱物からのＳｒ除去
放射性Ｓｒを含む粘土鉱物のモデルとして、各種粘土鉱物にＳｒ（ＮＯ３）２を添加したものを用いた。すなわち、各種粘土鉱物を乳鉢で粉砕した後、Ｓｒ（ＮＯ３）２を添加し、水洗浄したものがモデル粘土鉱物である。このモデル粘土鉱物が本発明の除去剤で洗浄する前の試料である。まず、除去剤で洗浄する前の試料のＳｒ含有量（ａｔｍ％（以下同じ））を測定した。つぎに、除去剤でこのモデル粘土鉱物を洗浄した後に、Ｓｒ含有量を測定した。洗浄前と洗浄後の各Ｓｒ含有量の変化から、除染効果を評価した。
2. Removal of Sr from clay minerals containing Sr As a model of clay minerals containing radioactive Sr, those obtained by adding Sr (NO 3 ) 2 to various clay minerals were used. That is, a model clay mineral is obtained by pulverizing various clay minerals in a mortar, adding Sr (NO 3 ) 2 and washing with water. This model clay mineral is a sample before washing with the remover of the present invention. First, the Sr content (atm% (hereinafter the same)) of the sample before washing with the remover was measured. Next, after this model clay mineral was washed with a remover, the Sr content was measured. The decontamination effect was evaluated from the change in each Sr content before and after washing.
除去剤での洗浄は、例えば、以下のようにして行った。まず、本発明の除去剤で洗浄する前のモデル粘土鉱物と、除去剤を容器に入れ、水を追加した。つぎに、この試料を撹拌した後、１０時間室温（２５℃）で放置した。そして、合計２Ｌ以上の水を用いて１０回以上濾過した。このときの残差が、本発明の除去剤で洗浄した後の試料となる。なお、除去剤で洗浄した後の試料を、除去剤で洗浄する前の試料として再利用する場合がある。 The cleaning with the remover was performed as follows, for example. First, the model clay mineral before washing with the removing agent of the present invention and the removing agent were put in a container, and water was added. The sample was then stirred and allowed to stand at room temperature (25 ° C.) for 10 hours. And it filtered 10 times or more using 2 L or more of water in total. The residual at this time becomes a sample after washing with the removing agent of the present invention. Note that the sample after washing with the removing agent may be reused as the sample before washing with the removing agent.
Ｓｒ含有量の測定は、蛍光Ｘ線分析装置（日本電子株式会社 ＪＳＸ−３１００Ｒ ＩＩ エネルギー分散形蛍光Ｘ線分析装置）を用いた。測定条件は以下のとおりである。
管電圧：５０．０００ｋＶ 管電流：０．５８５ｍＡ
リアルタイム：１６０．４３秒 デッドタイム：３８％
ライブタイム：１００．００秒 計数率：２４７２８Ｃｏｕｎｔｓ／秒
プリセット：ライブタイム１００．００秒 エネルギー範囲：０−４１ｋｅＶ
ＰＨＡモード：Ｔ２ 雰囲気：ＶＡＣ
光学系条件は以下のとおりである。
コリメータ：３．０００ｍｍ フィルタ：Ｏｐｅｎ
The Sr content was measured using a fluorescent X-ray analyzer (JEOL Ltd. JSX-3100R II energy dispersive X-ray fluorescence analyzer). The measurement conditions are as follows.
Tube voltage: 50.000 kV Tube current: 0.585 mA
Real time: 160.43 seconds Dead time: 38%
Live time: 100.00 seconds Count rate: 24728 Counts / second Preset: Live time 100.00 seconds Energy range: 0-41 keV
PHA mode: T2 Atmosphere: VAC
The optical system conditions are as follows.
Collimator: 3.000mm Filter: Open
本実施例で用いた各試薬および各粘土鉱物の製造元、製品名、および純度等は、以下のとおりである。
Ｓｒ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸ストロンチウム 鹿1級 純度＞９８％
Ｍｇ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸マグネシウム 鹿1級 純度＞９８％
Ｃａ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸カルシウム四水和物 鹿1級 純度＞９８％
バーミキュライト（黒雲母）：べルミテック株式会社製 スーパーファイン１号品
ベントナイト：ク二ミネ工業株式会社製 クニピアＦ
ゼオライト：ネオナイト社製 島根県産ゼオライト ネオナイト
The manufacturer, product name, purity, etc. of each reagent and each clay mineral used in this example are as follows.
Sr (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Strontium
Mg (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Magnesium
Ca (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Calcium nitrate
Vermiculite (biotite): Bermitec Co., Ltd. Super Fine No. 1 Bentonite: Kunimine Industries Co., Ltd. Kunipia F
Zeolite: Neonite manufactured by Shimane Zeolite Neonite
実施例１０：Ｓｒ（ＮＯ３）２添加バーミキュライト(黒雲母）の洗浄
（１）Ｍｇ（ＮＯ３）２洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：０．９％ 洗浄後のＳｒ含有量：０．１％
（２）Ｃａ（ＮＯ３）２洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：０．０６％ 洗浄後のＳｒ含有量：０．０４％
Example 10: Cleaning of Sr (NO 3 ) 2 added vermiculite (biotite) (1) Cleaning of Mg (NO 3 ) 2 Sr content before cleaning: 0.9% Sr content after cleaning: 0.1%
(2) Ca (NO 3 ) 2 cleaning Sr content before cleaning: 0.06% Sr content after cleaning: 0.04%
実施例１１：Ｓｒ（ＮＯ３）２添加ベントナイトの洗浄
（１）Ｍｇ（ＮＯ３）２洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：２７％ 洗浄後のＳｒ含有量：９％
（２）Ｃａ（ＮＯ３）２洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：９％ 洗浄後のＳｒ含有量：４％
（３）ＣａＣＯ３洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：２７％ 洗浄後のＳｒ含有量：３％
Example 11: Sr (NO 3 ) 2 added bentonite cleaning (1) Mg (NO 3 ) 2 cleaning Sr content before cleaning: 27% Sr content after cleaning: 9%
(2) Ca (NO 3 ) 2 cleaning Sr content before cleaning: 9% Sr content after cleaning: 4%
(3) CaCO 3 cleaning Sr content before cleaning: 27% Sr content after cleaning: 3%
実施例１２：Ｓｒ（ＮＯ３）２添加ゼオライトの洗浄
（１）Ｃａ（ＮＯ３）２加熱洗浄
１００℃で３０分洗浄した。
洗浄前のＳｒ含有量：１０．７％ 洗浄後のＳｒ含有量：６．５％
（２）Ｃａ（ＮＯ３）２＋ＮＨ４・ＨＦ洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：１０．７％ 洗浄後のＳｒ含有量：４．６％
Example 12: Washing of Sr (NO 3 ) 2 added zeolite (1) Ca (NO 3 ) 2 heating washing Washed at 100 ° C for 30 minutes.
Sr content before cleaning: 10.7% Sr content after cleaning: 6.5%
(2) Ca (NO 3 ) 2 + NH 4 .HF cleaning Sr content before cleaning: 10.7% Sr content after cleaning: 4.6%
３．Ｃｓを含む粘土鉱物からのＣｓ除去
上記Ｓｒを含む粘土鉱物からのＳｒ除去と同様にして、Ｃｓを含む粘土鉱物からのＣｓ除去を評価した。なお、本実施例で用いた各試薬および各粘土鉱物の製造元、製品名、および純度等は、以下のとおりである。
ＣｓＮＯ３：関東化学社製 硝酸セシウム 鹿一級 純度＞９９．９９％
Ｌｉ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸リチウム 鹿一級 純度＞９８％
Ｋ２ＳＯ４：関東化学社製 硫酸カリウム 鹿一級 純度 ＞９８．５％
ゼオライト：ネオナイト社製 島根県産ゼオライト ネオナイト
3. Cs removal from clay minerals containing Cs Cs removal from clay minerals containing Cs was evaluated in the same manner as Sr removal from clay minerals containing Ss. In addition, the manufacturer, product name, purity, etc. of each reagent and each clay mineral used in the present Example are as follows.
CsNO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Cesium nitrate Deer first grade> 99.99%
Li (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Lithium nitrate Deer first grade purity> 98%
K 2 SO 4 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Potassium sulfate deer first grade purity> 98.5%
Zeolite: Neonite manufactured by Shimane Zeolite Neonite
実施例１３：ＣｓＮＯ３添加ゼオライトの洗浄
（１）Ｌｉ（ＮＯ３）２加熱洗浄
７６℃で３０分洗浄した。
洗浄前のＣｓ含有量：１６．９％ 洗浄後のＣｓ含有量：１６．０％
（２）Ｋ２ＳＯ４洗浄
洗浄前のＣｓ含有量：１７．２％ 洗浄後のＣｓ含有量：１３．０％
Example 13: CsNO 3 cleaning additives zeolite (1) was washed Li (NO 3) 30 minutes 2 heated wash 76 ° C..
Cs content before washing: 16.9% Cs content after washing: 16.0%
(2) K 2 SO 4 cleaning Cs content before cleaning: 17.2% Cs content after cleaning: 13.0%
（３）Ｋ２ＳＯ４加熱洗浄
７６℃で３０分洗浄した。
洗浄前のＣｓ含有量：１７．２％ 洗浄後のＣｓ含有量：１３．５％
（４）Ｋ２ＳＯ４＋ＮＦ４・ＨＦ洗浄
洗浄前のＣｓ含有量：１７．２％ 洗浄後のＣｓ含有量：１１．７％
(3) K 2 SO 4 heat washing Washed at 76 ° C. for 30 minutes.
Cs content before washing: 17.2% Cs content after washing: 13.5%
(4) K 2 SO 4 + NF 4 · HF cleaning Cs content before cleaning: 17.2% Cs content after cleaning: 11.7%
４．放射性Ｓｒを含む粘土鉱物の除染
ある地点Ｂから入手した、放射性Ｓｒが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌について、除去剤で洗浄する前と除去剤で洗浄した後の各Ｓｒ含有量を、蛍光Ｘ線分析装置を用いて測定した。本実施例は、Ｓｒを含む粘土鉱物からのＳｒ除去の実施例とほぼ同様にして行った。なお、本実施例で用いた各試薬および各粘土鉱物の製造元、製品名、および純度等は、以下のとおりである。
ＬｉＮＯ３：関東化学社製 硝酸リチウム 鹿一級 純度＞９８％
Ｍｇ（ＮＯ３）２：関東化学社製 硝酸マグネシウム六水和物 鹿一級 純度＞９８％
4). Decontamination of Clay Minerals Containing Radioactive Sr Soil content obtained from a certain point B, including clay minerals incorporating radioactive Sr, before and after washing with a remover is measured for fluorescence. Measurement was performed using an X-ray analyzer. This example was carried out in substantially the same manner as the example of removing Sr from clay minerals containing Sr. In addition, the manufacturer, product name, purity, etc. of each reagent and each clay mineral used in the present Example are as follows.
LiNO 3 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Lithium
Mg (NO 3 ) 2 : manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd. Magnesium nitrate hexahydrate, deer first grade, purity> 98%
実施例１４：ＬｉＮＯ３＋Ｍｇ（ＮＯ３）２洗浄
洗浄前のＳｒ含有量：０．１０％ 洗浄後のＳｒ含有量：０．０８％
Example 14: LiNO 3 + Mg (NO 3 ) 2 cleaning Sr content before cleaning: 0.10% Sr content after cleaning: 0.08%
実施例１５〜２３
上記実施例１〜９において、「放射性Ｃｓが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌」および「土壌」、あるいは、「放射性Ｓｒが取り込まれた粘土鉱物を含む土壌」および「土壌」、に替えて、「放射性Ｃｓが取り込まれたケイ酸塩化合物を含む焼却灰」および「焼却灰」、あるいは、「放射性Ｓｒが取り込まれたケイ酸塩化合物を含む焼却灰」および「焼却灰」、を除染対象物としたこと以外は、上記実施例１〜８−２と同様にして除染を行った。
その結果、「放射性Ｃｓが取り込まれたケイ酸塩化合物を含む焼却灰」および「放射性Ｓｒが取り込まれたケイ酸塩化合物を含む焼却灰」についても、上記実施例１〜８−２と同様に、同程度に除染が可能であることを確認した。
Examples 15-23
In Examples 1 to 9 above, “soil containing clay mineral into which radioactive Cs was incorporated” and “soil”, or “soil containing clay mineral into which radioactive Sr was incorporated” and “soil”, "Incineration ash containing silicate compound containing radioactive Cs" and "Incineration ash", or "Incineration ash containing silicate compound containing radioactive Sr" and "Incineration ash" Decontamination was carried out in the same manner as in Examples 1 to 8-2 except that the product was used.
As a result, “incinerated ash containing a silicate compound into which radioactive Cs was incorporated” and “incinerated ash containing a silicate compound into which radioactive Sr was incorporated” were also the same as in Examples 1 to 8-2. It was confirmed that decontamination was possible to the same extent.
なお、解離したＣｓ、Ｓｒイオンを含む塩の水溶液から再度放射性セシウム、放射性ストロンチウムを回収するには、粉末状（粒径６０ミクロン径以下）で再回収、ナノレベルオーダーのフェロシアン化鉄で、Ｃｓイオンのみであるが、回収することができる。
さらには、逆浸透膜にてＣｓ、Ｓｒイオンを含む溶液を濃縮（約６０−８０％まで）させて、回収しても良く、さらにその濃縮液の水分を蒸発乾固して、Ｃｓ、Ｓｒの塩及び過剰に添加した添加剤を回収することができる。
回収した放射性Ｃｓ、Ｓｒの塩もしくは水溶液の量（カサ）はできるだけ少ないことが望ましいので、除染剤の量はできるだけ少ないほうが望ましい。
In addition, in order to recover radioactive cesium and radioactive strontium again from an aqueous solution of a salt containing dissociated Cs and Sr ions, it is recovered again in a powder form (particle diameter of 60 microns or less), with nano-order iron ferrocyanide Although it is only Cs ion, it can be recovered.
Further, a solution containing Cs and Sr ions may be concentrated (up to about 60-80%) by a reverse osmosis membrane and recovered, and the water in the concentrated solution is evaporated to dryness to obtain Cs, Sr. Salt and excess added additives can be recovered.
Since it is desirable that the amount of collected radioactive Cs, Sr salt or aqueous solution (mass) be as small as possible, it is desirable that the amount of decontaminating agent be as small as possible.
以上より、本発明の除去剤および除去方法は、優れた効果を有することが分かった。 As mentioned above, it turned out that the removal agent and removal method of this invention have the outstanding effect.
Claims (9)
Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする放射性物質の除去剤。 A radioactive substance remover that removes radioactive Cs from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Cs,
A radioactive substance remover comprising, as an active ingredient, at least one metal salt selected from Li, Na, and K.
前記金属の塩は、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、ＮａＨＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、またはＫＮＯ３である放射性物質の除去剤。 In claim 1,
The metal salt is LiNO 3 , Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , NaHCO 3 , K 2 SO 4 , K 2 CO 3 , or KNO 3 . Remover of radioactive material.
Ｍｇ、Ｃａ、およびＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種を有効成分とする放射性物質の除去剤。 A radioactive substance remover that removes radioactive Sr from clay minerals or silicate compounds containing radioactive Sr,
A radioactive substance remover comprising, as an active ingredient, at least one metal salt selected from Mg, Ca, and Li.
前記金属の塩は、Ｍｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、またはＬｉ２ＣＯ３である放射性物質の除去剤。 In claim 3,
The metal salt is a radioactive substance that is Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO 4 , LiNO 3 , or Li 2 CO 3 . Remover.
前記粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの中から選択される金属の塩の少なくとも一種とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、
前記分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程と、
を有する放射性物質の除去方法。 A method for removing a radioactive substance that removes radioactive Cs from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Cs,
A mixing and stirring step of stirring a mixed solution containing the clay mineral or silicate compound, water, and at least one kind of metal salt selected from Li, Na, and K to obtain a dispersion;
A separation and removal step of separating and removing a liquid component from the dispersion;
Method for removing radioactive material having
前記金属の塩は、ＬｉＮＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｎａ２ＳＯ４、ＮａＮＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、ＮａＨＣＯ３、Ｋ２ＳＯ４、Ｋ２ＣＯ３、またはＫＮＯ３である放射性物質の除去方法。 In claim 5,
The metal salt is LiNO 3 , Li 2 SO 4 , Li 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , NaNO 3 , Na 2 CO 3 , NaHCO 3 , K 2 SO 4 , K 2 CO 3 , or KNO 3 . How to remove radioactive material.
前記粘土鉱物又はケイ酸塩化合物と、水と、Ｍｇ、Ｃａ、およびＬｉの中から選択される金属の塩の少なくとも一種とを含む混合液を撹拌して分散液を得る混合撹拌工程と、
前記分散液から液体成分を分離除去する分離除去工程と、
を有する放射性物質の除去方法。 A method for removing a radioactive substance that removes radioactive Sr from a clay mineral or silicate compound containing radioactive Sr, comprising:
A mixing and stirring step of stirring a mixed solution containing the clay mineral or silicate compound, water, and at least one metal salt selected from Mg, Ca, and Li to obtain a dispersion;
A separation and removal step of separating and removing a liquid component from the dispersion;
Method for removing radioactive material having
前記金属の塩は、Ｍｇ（ＮＯ３）２、ＭｇＳＯ４、ＭｇＣＯ３、Ｃａ（ＮＯ３）２、ＣａＳＯ４、ＣａＣＯ３、Ｌｉ２ＳＯ４、ＬｉＮＯ３、またはＬｉ２ＣＯ３である放射性物質の除去方法。 In claim 7,
The metal salt is a radioactive substance that is Mg (NO 3 ) 2 , MgSO 4 , MgCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaSO 4 , CaCO 3 , Li 2 SO 4 , LiNO 3 , or Li 2 CO 3 . Removal method.
前記分離除去工程では、濾過によって分散液から液体成分を分離除去する放射性物質の除去方法。 In any of claims 5 to 9,
In the separation / removal step, the radioactive material is removed by separating and removing the liquid component from the dispersion by filtration.
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