JP2013033632A - Bipolar battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、双極型電池に関する。 The present invention relates to a bipolar battery.
樹脂集電体を用いた双極型電池では、集電体の厚み方向に高い導電性を有しているが、面方向の導電性は低い。特許文献1には、集電体の面方向の導電性を補うために、低抵抗の導電性部材を設けて、この低抵抗の導電性部材に電圧検出用のリード線を接続することにより、樹脂集電体を用いた双極型電池の電圧を精度良く測定する技術が開示されている。 A bipolar battery using a resin current collector has high conductivity in the thickness direction of the current collector, but has low conductivity in the surface direction. In Patent Document 1, in order to supplement the conductivity in the surface direction of the current collector, a low resistance conductive member is provided, and a voltage detection lead wire is connected to the low resistance conductive member. A technique for accurately measuring the voltage of a bipolar battery using a resin current collector is disclosed.
しかしながら、従来の技術では、低抵抗の導電性部材を集電体の集電箔と負極活物質層との間に設けるので、その分の抵抗が増大するという問題が生じる。 However, in the conventional technique, since a low-resistance conductive member is provided between the current collector foil of the current collector and the negative electrode active material layer, there is a problem that the resistance increases accordingly.
本発明は、新たな部材を設けることなく、双極型電池の電圧を精度良く測定する技術を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a technique for accurately measuring the voltage of a bipolar battery without providing a new member.
本発明による双極型電池は、集電体の一方の面に正極活物質層が形成され、かつ、他方の面に負極活物質層が形成されてなる双極型電極を、電解質層を介して積層することによって構成される。負極活物質層および正極活物質層のうちのいずれか一方の層であって、一方の層が他方の層と対向しない位置に、電圧を測定するための電圧検出線を接続した。 The bipolar battery according to the present invention includes a bipolar electrode in which a positive electrode active material layer is formed on one surface of a current collector and a negative electrode active material layer is formed on the other surface through an electrolyte layer. It is composed by doing. A voltage detection line for measuring a voltage was connected to one of the negative electrode active material layer and the positive electrode active material layer at a position where one layer did not face the other layer.
本発明によれば、負極活物質層および正極活物質層のうちのいずれか一方の層であって、電池反応に影響がない位置に電圧検出線を接続するので、新たな部材を設けることなく、電池の電圧を精度良く検出することができる。 According to the present invention, since the voltage detection line is connected to a position which is one of the negative electrode active material layer and the positive electrode active material layer and does not affect the battery reaction, a new member is not provided. The battery voltage can be detected with high accuracy.
<第1の実施形態>
図1は、本発明の第1の実施形態における双極型電池の概略構成を示す断面図である。本実施形態における双極型電池は、扁平型(積層型)であり、例えば、リチウムイオン二次電池である。なお、本実施形態における双極型電池では、電池の電圧をモニターするために、負極活物質層13にリード線が接続されているが、図1では省略している。
<First Embodiment>
FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a bipolar battery according to the first embodiment of the present invention. The bipolar battery in this embodiment is a flat type (stacked type), for example, a lithium ion secondary battery. In the bipolar battery according to this embodiment, a lead wire is connected to the negative electrode
図1に示す第1の実施形態における双極型電池10は、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素(電池要素;積層体)17が、電池外装材であるラミネートフィルム22の内部に封止された構造を有する。
In the
図1に示すように、本実施形態における双極型電池10の発電要素17は、集電体11の一方面に電気的に結合した正極活物質層12が形成され、集電体11の反対側の面に電気的に結合した負極活物質層13が形成された複数の双極型電極を有する。各双極型電極は、電解質層15を介して積層されて発電要素17を形成する。
As shown in FIG. 1, the power generation element 17 of the
なお、電解質層15は、基材としてのセパレータの面方向中央部に電解質が保持されてなる構成を有する。この際、一の双極型電極の正極活物質層12と、一の双極型電極に隣接する他の双極型電極の負極活物質層13とが電解質層15を介して向き合うように、各双極型電極および電解質層15が交互に積層されている。すなわち、一の双極型電極の正極活物質層12と、一の双極型電極に隣接する他の双極型電極の負極活物質層13との間に電解質層15が挟まれて配置されている。
The
隣接する正極活物質層12、電解質層15、および負極活物質層13は、一つの単電池層(=電池単位ないし単セル)16を構成する。したがって、双極型電池10は、単電池層16が複数積層されてなる構成を有するともいえる。
The adjacent positive electrode
電解質層15からの電解液の漏れによる液絡を防止する目的で、各単電池層16の外周部には、シール部(絶縁層)23が配置されている。シール部23を設けることで、隣接する集電体11間を絶縁し、隣接する電極間の接触による短絡を防止することもできる。このようなシール部23の設置により、長期間の信頼性および安全性が確保され、高品質の双極型電池10が提供されうる。
For the purpose of preventing liquid junction due to leakage of the electrolyte from the
発電要素17の最上層には、最外層集電体11aが配置され、最下層には最外層集電体11bが配置される。最外層集電体11aには、片面のみに正極活物質層12が形成され、最外層集電体11bには、片面のみに負極活物質層13が形成されている。ただし、正極側の最外層集電体11aの両面に、正極活物質層12が形成されてもよい。同様に、負極側の最外層集電体11bの両面に、負極活物質層13が形成されてもよい。
The outermost layer
最外層集電体11aおよび11bは、電池外装材22の外部に導出されて、それぞれ正極タブ18および負極タブ19を構成している。ただし、最外層集電体11aを延長せず、正極側の最外層集電体11aに隣接するように正極集電板を配置し、これが延長されて電池外装材22から導出している構成としてもよい。また、最外層集電体11bを延長せず、負極側の最外層集電体11bに隣接するように負極集電板が配置され、同様にこれが延長されて電池外装材22から導出している構成としてもよい。
The outermost layer
なお、単電池層16の積層回数は、所望する電圧に応じて調節する。また、双極型電池10では、電池の厚みを極力薄くしても十分な出力が確保できれば、単電池層16の積層回数を少なくしてもよい。双極型電池10では、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、発電要素17を電池外装材22に減圧封入する。正極集電板及び負極集電板を設けた場合には、これらを電池外装材22の外部に取り出した構造とするのがよい。最外層集電体は金属で構成されていても、樹脂で構成されていてもよい。
Note that the number of stacks of the
[集電体]
集電体11は、必ずしも導電性を有している必要はないが、集電箔としての機能を果たすために、集電箔全体として導電性を有している。集電体11は、高分子材料を含む、いわゆる樹脂集電体である。
[Current collector]
Although the
集電箔が導電性を具えていない高分子材料を含む場合、導電性フィラー(導電性粒子)を当然に含む。導電性フィラーは、導電性を有し、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料から選択される。また、導電性フィラーは、印加される正極電位および負極電位に耐えうる材料から選択される。具体的には、アルミニウム粒子、SUS粒子、カーボン粒子、銀粒子、金粒子、銅粒子、チタン粒子などが挙げられるが、これらに限定されるわけではない。合金粒子が用いられてもよい。導電性フィラーは、金属に限られず、カーボン粒子、カーボンナノチューブなどを用いる。また、いわゆるフィラー系導電性樹脂組成物として実用化されているものを用いることができる。このうち、特に電池において通常導電助剤として用いられる材料が好ましく、カーボン粒子が好ましい。カーボンブラックやグラファイトなどのカーボン粒子は電位窓が非常に広い。それゆえ、正極電位および負極電位の双方に対して幅広い範囲で安定であり、さらに導電性に優れているためである。また、カーボン粒子は非常に軽量なため、質量の増加が最小限になる。 When the current collecting foil includes a polymer material that does not have conductivity, it naturally includes a conductive filler (conductive particles). The conductive filler is selected from materials that are conductive and have no conductivity with respect to the ions used as the charge transfer medium. The conductive filler is selected from materials that can withstand the applied positive electrode potential and negative electrode potential. Specific examples include aluminum particles, SUS particles, carbon particles, silver particles, gold particles, copper particles, and titanium particles, but are not limited thereto. Alloy particles may be used. The conductive filler is not limited to metal, and carbon particles, carbon nanotubes, and the like are used. Moreover, what is put into practical use as a so-called filler-based conductive resin composition can be used. Among these, a material usually used as a conductive aid in a battery is preferable, and carbon particles are preferable. Carbon particles such as carbon black and graphite have a very wide potential window. Therefore, it is stable in a wide range with respect to both the positive electrode potential and the negative electrode potential, and further has excellent conductivity. Also, since the carbon particles are very light, the increase in mass is minimized.
集電箔における導電性フィラーの分布は、均一ではなくてもよく、集電箔内部で粒子の分布が変化していてもよい。複数の導電性粒子が用いられ、集電体内部で導電性粒子の分布が変化してもよく、例えば、正極に接する部分と負極に接する部分とで、好ましい導電性フィラーを使い分けてもよい。正極側に用いる導電性フィラーとしては、アルミニウム粒子、SUS粒子、およびカーボン粒子が好ましく、カーボン粒子が特に好ましい。負極に用いる導電性フィラーとしては、銀粒子、金粒子、銅粒子、チタン粒子、SUS粒子、およびカーボン粒子が好ましく、カーボン粒子が特に好ましい。さらに、カーボン粒子は、電極の導電助剤として用いられることが多いため、これらの導電助剤と接触しても、同材料であるがゆえに接触抵抗が非常に低くなる。 The distribution of the conductive filler in the current collector foil may not be uniform, and the particle distribution may vary within the current collector foil. A plurality of conductive particles may be used, and the distribution of the conductive particles may be changed inside the current collector. For example, a preferable conductive filler may be properly used in a portion in contact with the positive electrode and a portion in contact with the negative electrode. As the conductive filler used on the positive electrode side, aluminum particles, SUS particles, and carbon particles are preferable, and carbon particles are particularly preferable. As the conductive filler used for the negative electrode, silver particles, gold particles, copper particles, titanium particles, SUS particles, and carbon particles are preferable, and carbon particles are particularly preferable. Furthermore, since carbon particles are often used as a conductive aid for electrodes, even if they come into contact with these conductive aids, the contact resistance is very low because of the same material.
導電性フィラーの好ましい大きさは、特に制限はされないが、概ね数百nm〜数十μmのものを使用できる。粒径は、好ましくは0.1〜50μm、より好ましくは1〜20μm、さらに好ましくは1〜3μmである。さらに、該導電性フィラーの形状も特に制限されず、繊維状、板状、塊状であってもよい。 Although the preferable magnitude | size of an electroconductive filler is not restrict | limited in particular, The thing of about several hundred nm-several dozen micrometer can be used in general. The particle size is preferably 0.1 to 50 μm, more preferably 1 to 20 μm, and still more preferably 1 to 3 μm. Furthermore, the shape of the conductive filler is not particularly limited, and may be fibrous, plate-like, or massive.
導電性フィラーを使用する場合、集電箔は、導電性フィラーに加えて、当該導電性フィラーを結着させる高分子材料を含む。集電箔の構成材料として高分子材料を用いることで、導電性フィラーの結着性を高め、電池の信頼性を高めることができる。高分子材料は、印加される正極電位および負極電位に耐えうる材料から選択される。 When the conductive filler is used, the current collector foil includes a polymer material that binds the conductive filler in addition to the conductive filler. By using a polymer material as a constituent material of the current collector foil, the binding property of the conductive filler can be increased and the reliability of the battery can be increased. The polymer material is selected from materials that can withstand the applied positive electrode potential and negative electrode potential.
導電性を備えていない高分子材料は、好ましくは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリロニトリル、ポリエーテルニトリル、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、カルボキシメチルセルロース、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、スチレン・ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物などの熱可塑性高分子、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、1,3−ブチレングリコール、ポリビニルアルコ
ール、ポリビニルプロピナール、ポリビニルブチラール、ポリアクリルアミド、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール等のヒドロキシル基含有化合物、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体(ECTFE)、ポリフッ化ビニル(PVF)等のフッ素樹脂、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF−HFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−HFP−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ペンタフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF−PFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ペンタフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−PFP−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−パーフルオロメチルビニルエーテル−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−PFMVE−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−クロロトリフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−CTFE系フッ素ゴム)等のビニリデンフルオライド系フッ素ゴム等が挙げられる。これらの高分子材料は単独で用いてもよいし、2種以上組み合わせて用いてもよい。
The polymer material not having conductivity is preferably polyethylene, polypropylene, polyethylene terephthalate, polyacrylonitrile, polyether nitrile, polymethyl acrylate, polymethyl methacrylate, polyamide, polyimide, cellulose, carboxymethyl cellulose, ethylene-vinyl acetate. Polymer, polyvinyl chloride, styrene / butadiene rubber, isoprene rubber, butadiene rubber, ethylene / propylene rubber, ethylene / propylene / diene copolymer, styrene / butadiene / styrene block copolymer and its hydrogenated product, styrene / isoprene -Thermoplastic polymers such as styrene block copolymers and their hydrogenated products, ethylene glycol, propylene glycol, diethylene glycol, dipropylene glycol 1, 3-butylene glycol, polyvinyl alcohol, polyvinyl propynal, polyvinyl butyral, polyacrylamide, polyethylene glycol, polypropylene glycol, polybutylene glycol and other hydroxyl group-containing compounds, polyvinylidene fluoride (PVdF), polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene / hexafluoropropylene copolymer (FEP), tetrafluoroethylene / perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA), ethylene / tetrafluoroethylene copolymer (ETFE), polychlorotrifluoroethylene (PCTFE), fluoropolymers such as ethylene / chlorotrifluoroethylene copolymer (ECTFE), polyvinyl fluoride (PVF), vinylidene fluoride Do-hexafluoropropylene fluorine rubber (VDF-HFP fluorine rubber), vinylidene fluoride-hexafluoropropylene-tetrafluoroethylene fluorine rubber (VDF-HFP-TFE fluorine rubber), vinylidene fluoride-pentafluoropropylene Fluoro rubber (VDF-PFP fluorine rubber), vinylidene fluoride-pentafluoropropylene-tetrafluoroethylene fluorine rubber (VDF-PFP-TFE fluorine rubber), vinylidene fluoride-perfluoromethyl vinyl ether-tetrafluoroethylene fluorine Vinylidene fluoride such as rubber (VDF-PFMVE-TFE fluoro rubber), vinylidene fluoride-chlorotrifluoroethylene fluoro rubber (VDF-CTFE fluoro rubber), etc. And fluorocarbon rubber. These polymer materials may be used alone or in combination of two or more.
これらの高分子材料は電位窓が非常に広く、正極電位および負極電位の双方に対して幅広い範囲で安定であり、活物質層との接着性を高めることが可能である。より好ましくは、高分子材料としてポリプロピレンおよびポリエチレンが用いられる。これらは汎用性があり取り扱いやすく、入手しやすいためである。 These polymer materials have a very wide potential window, are stable in a wide range with respect to both the positive electrode potential and the negative electrode potential, and can improve the adhesion to the active material layer. More preferably, polypropylene and polyethylene are used as the polymer material. These are versatile, easy to handle and easy to obtain.
集電箔における高分子材料の分布は、均一ではなくてもよく、集電箔内部で高分子材料の分布が変化していてもよい。複数の高分子材料が用いられ、集電箔内部で高分子材料の分布が変化してもよく、例えば、正極に接する部分と負極に接する部分とで、好ましい高分子材料を使い分けてもよい。なお、集電箔は、必要に応じて、その他の材料を含んでいてもよい。 The distribution of the polymer material in the current collector foil may not be uniform, and the distribution of the polymer material may be changed inside the current collector foil. A plurality of polymer materials may be used, and the distribution of the polymer material may be changed inside the current collector foil. For example, a preferable polymer material may be properly used for a portion in contact with the positive electrode and a portion in contact with the negative electrode. The current collector foil may contain other materials as necessary.
集電箔における、高分子材料と導電性粒子との比率は特に限定されない。適切な体積抵抗率となるよう、適宜調整する。 The ratio between the polymer material and the conductive particles in the current collector foil is not particularly limited. It adjusts suitably so that it may become an appropriate volume resistivity.
導電性フィラーとしてカーボン粒子を用いる場合には、高分子材料および導電性フィラーの合計に対してカーボン粒子を3〜40質量%用いることが好ましい。ただし、適切な体積抵抗率となるよう、適宜調整する。 When carbon particles are used as the conductive filler, it is preferable to use 3 to 40% by mass of carbon particles with respect to the total of the polymer material and the conductive filler. However, it adjusts suitably so that it may become an appropriate volume resistivity.
集電箔における導電性フィラーの存在は必ずしも必要ではなく、高分子自体が導電性を具えていてもよい。すなわち、導電性高分子からなる膜(本明細書中、「導電性高分子」ともいう)を集電体として用いることもできる。 The presence of the conductive filler in the current collector foil is not always necessary, and the polymer itself may have conductivity. That is, a film made of a conductive polymer (also referred to as “conductive polymer” in this specification) can be used as a current collector.
導電性高分子は、導電性を有し、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料から選択される。これらの導電性高分子は、共役したポリエン系がエネルギー帯を形成し伝導性を示すと考えられている。代表的な例としては電解コンデンサなどで実用化が進んでいるポリエン系導電性高分子を用いることができる。具体的には、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアクリロニトリル、ポリオキサジアゾール、またはこれらの混合物が挙げられる。 The conductive polymer is selected from materials that are conductive and have no conductivity with respect to ions used as charge transfer media. These conductive polymers are considered to be conductive because the conjugated polyene system forms an energy band. As a typical example, a polyene-based conductive polymer that has been put into practical use in an electrolytic capacitor or the like can be used. Specific examples include polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, polyparaphenylene, polyphenylene vinylene, polyacrylonitrile, polyoxadiazole, or a mixture thereof.
集電体の厚さについては、特に限定されず、通常電池に使用される厚さの集電体をいずれも使用できる。通常の高分子材料を含む集電体の厚みは、50〜200μmが好ましく、より好ましくは30〜150μm、さらに好ましくは10〜100μmである。ここで、集電体は、一般的に電池の出力密度を高める観点から薄いことが好ましい。 The thickness of the current collector is not particularly limited, and any current collector having a thickness normally used for batteries can be used. As for the thickness of the electrical power collector containing a normal polymeric material, 50-200 micrometers is preferable, More preferably, it is 30-150 micrometers, More preferably, it is 10-100 micrometers. Here, it is preferable that the current collector is generally thin from the viewpoint of increasing the output density of the battery.
集電箔の導電性については、体積抵抗率が10-2〜102Ω・cmであることが好ましい。双極型電池として、実使用上必要とされる性能を担保するには、体積抵抗率が102Ω・cm以下であることが好ましい。一方で、集電箔の特に面方向の導電性が低いことには、厚み方向に効率よく電流を通し面方向の電流の集中を避けられるという利点もあるため、この特性を生かすには10-2Ω・cmを下回らないことが好ましい。 As for the conductivity of the current collector foil, the volume resistivity is preferably 10 −2 to 10 2 Ω · cm. In order to ensure the performance required for practical use as a bipolar battery, the volume resistivity is preferably 10 2 Ω · cm or less. On the other hand, it is particularly low conductivity in the surface direction of the current collector foil, because there is also an advantage that avoids the concentration of the surface through the efficient current in the thickness direction direction current, the capitalize on this characteristic 10 - It is preferably not less than 2 Ω · cm.
[活物質層]
集電体上には、電極となる活物質層が形成される。活物質層は、充放電反応の中心を担う活物質を含む層である。電極が正極として用いられる場合、活物質層は正極活物質を含む。一方、電極が負極として用いられる場合、活物質層は負極活物質を含む。
[Active material layer]
An active material layer serving as an electrode is formed on the current collector. The active material layer is a layer containing an active material that plays a central role in the charge / discharge reaction. When the electrode is used as a positive electrode, the active material layer includes a positive electrode active material. On the other hand, when the electrode is used as a negative electrode, the active material layer includes a negative electrode active material.
例えば、電池がリチウムイオン二次電池である場合には、リチウム−遷移金属複合酸化物が好ましく、正極活物質としては、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物などが挙げられる。この他、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなどが挙げられる。場合によっては、2種以上の正極活物質が併用されてもよい。 For example, if the battery is the lithium ion secondary battery, lithium - transition metal composite oxides are preferable as the cathode active material, Li · Co-based composite oxide such as LiCoO 2, Li · Ni such as LiNiO 2 And Li / Mn composite oxides such as spinel LiMn 2 O 4 and Li / Fe composite oxides such as LiFeO 2 . In addition, transition metal and lithium phosphate compounds and sulfuric acid compounds such as LiFePO 4 ; transition metal oxides and sulfides such as V 2 O 5 , MnO 2 , TiS 2 , MoS 2 , and MoO 3 ; PbO 2 , AgO, NiOOH etc. are mentioned. In some cases, two or more positive electrode active materials may be used in combination.
負極活物質としては、炭素材料が好ましい。炭素材料としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛等の黒鉛系炭素材料(黒鉛)、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、ソフトカーボン、ハードカーボン等が挙げられる。より好ましくは、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛などの黒鉛である。天然黒鉛は、例えば鱗片状黒鉛、塊状黒鉛などが使用できる。人造黒鉛としては塊状黒鉛、気相成長黒鉛、鱗片状黒鉛、繊維状黒鉛が使用できる。これらのなかで、特に好ましい材料は、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛である。鱗片状黒鉛、塊状黒鉛を用いた場合、充填密度が高い等の理由で、特に有利である。場合によっては、2種以上の負極活物質が併用されてもよい。 A carbon material is preferable as the negative electrode active material. Examples of the carbon material include graphite-based carbon materials (graphite) such as natural graphite, artificial graphite, and expanded graphite, carbon black, activated carbon, carbon fiber, coke, soft carbon, and hard carbon. More preferably, graphite such as natural graphite, artificial graphite, and expanded graphite. As natural graphite, for example, scaly graphite, massive graphite and the like can be used. As the artificial graphite, massive graphite, vapor-grown graphite, flaky graphite, and fibrous graphite can be used. Among these, particularly preferable materials are flake graphite and massive graphite. The use of flaky graphite or massive graphite is particularly advantageous for reasons such as high packing density. In some cases, two or more negative electrode active materials may be used in combination.
活物質の平均粒子径は特に制限されないが、好ましくは1〜100μmであり、より好ましくは1〜50μmであり、さらに好ましくは1〜20μmである。ただし、これらの範囲を外れる形態もまた、採用されうる。なお、本願において活物質の平均粒子径は、レーザ回折式粒度分布測定(レーザ回折散乱法)により測定された値を採用するものとする。 The average particle diameter of the active material is not particularly limited, but is preferably 1 to 100 μm, more preferably 1 to 50 μm, and further preferably 1 to 20 μm. However, forms outside these ranges can also be employed. In this application, the average particle diameter of the active material is a value measured by laser diffraction particle size distribution measurement (laser diffraction scattering method).
また、活物質層における活物質の含有量は、好ましくは活物質層の合計質量に対して70〜98質量%であり、より好ましくは80〜98質量%である。活物質の含有量が上記範囲であれば、エネルギー密度を高くすることができるため好適である。 Moreover, the content of the active material in the active material layer is preferably 70 to 98% by mass, more preferably 80 to 98% by mass with respect to the total mass of the active material layer. If the content of the active material is in the above range, it is preferable because the energy density can be increased.
本実施の形態の電極において、活物質層の厚さ(塗布層の片面の厚さ)は、好ましくは、20〜500μmであり、より好ましくは20〜300μmであり、さらに好ましくは20〜150μmである。 In the electrode of the present embodiment, the thickness of the active material layer (the thickness of one surface of the coating layer) is preferably 20 to 500 μm, more preferably 20 to 300 μm, and further preferably 20 to 150 μm. is there.
負極活物質層13の体積抵抗率は、10-4〜10-2Ω・cmであることが好ましい。これは、後述するように、電池の電圧をモニターするために、負極活物質層13にリード線を接続するが、電圧を精度良くモニタリングするためである。
The volume resistivity of the negative electrode
活物質層にはその他の物質が含まれてもよく、例えば、バインダ、導電助剤、支持塩(リチウム塩)等が含まれうる。これらの成分の配合比は、特に限定されず、双極型電池についての公知の知見を適宜参照することにより、調整されうる。 The active material layer may contain other materials, for example, a binder, a conductive additive, a supporting salt (lithium salt), and the like. The compounding ratio of these components is not particularly limited, and can be adjusted by appropriately referring to known knowledge about the bipolar battery.
活物質層に含まれるバインダとしては、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルニトリル(PEN)、ポリイミド(PI)、ポリアミド(PA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルアクリレート(PMA)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリ塩化ビニル(PVC)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、またはこれらの混合物が挙げられる。 The binder contained in the active material layer includes polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyethylene terephthalate (PET), polyether nitrile (PEN), polyimide (PI), polyamide (PA), polytetrafluoroethylene (PTFE). Styrene butadiene rubber (SBR), polyacrylonitrile (PAN), polymethyl acrylate (PMA), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinyl chloride (PVC), polyvinylidene fluoride (PVdF), or mixtures thereof.
導電助剤とは、導電性を向上させるために配合される添加物をいう。導電助剤としては、黒鉛などのカーボン粉末や、気相成長炭素繊維(VGCF)などの種々の炭素繊維などが挙げられる。支持塩は、後述する電解質層に用いられるものと同様である。 A conductive assistant means the additive mix | blended in order to improve electroconductivity. Examples of the conductive assistant include carbon powder such as graphite, and various carbon fibers such as vapor grown carbon fiber (VGCF). The supporting salt is the same as that used for the electrolyte layer described later.
[電解質層]
電解質層を構成する電解質としては、電解液を含む多孔性フィルムセパレータまたはゲル電解質が用いられうる。電解液は、有機溶媒に支持塩であるリチウム塩等が溶解した形態である。
[Electrolyte layer]
As the electrolyte constituting the electrolyte layer, a porous film separator containing an electrolytic solution or a gel electrolyte can be used. The electrolytic solution is in a form in which a lithium salt or the like as a supporting salt is dissolved in an organic solvent.
有機溶媒は、支持塩を十分に溶解させ得るものであれば、いずれも使用できる。例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類;ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類;テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキサン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジブトキシエタン等のエーテル類;γ−ブチロラクトン等のラクトン類;アセトニトリル等のニトリル類;プロピオン酸メチル等のエステル類;ジメチルホルムアミド等のアミド類;酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくとも1種類または2種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の可塑剤(有機溶媒)を用いたものなどが使用できる。これら有機溶媒は、単独で用いても2種類以上を組み合わせて用いてもよい。 Any organic solvent can be used as long as it can sufficiently dissolve the supporting salt. For example, cyclic carbonates such as propylene carbonate and ethylene carbonate; chain carbonates such as dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, and diethyl carbonate; tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,4-dioxane, 1,2-dimethoxyethane, 1 Selected from among ethers such as 1,2-dibutoxyethane; lactones such as γ-butyrolactone; nitriles such as acetonitrile; esters such as methyl propionate; amides such as dimethylformamide; methyl acetate and methyl formate The thing using the plasticizer (organic solvent), such as an aprotic solvent, which mixed at least 1 type or 2 types or more can be used. These organic solvents may be used alone or in combination of two or more.
支持塩としては、従来公知のものが使用できる。具体例としては、Li(C2F5SO2)2N(LiBETI)、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N等が挙げられる。 Conventionally known salts can be used as the supporting salt. Specific examples include Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N (LiBETI), LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiCF 3 SO 3 , Li (CF 3 SO 2 ) 2 N, Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N and the like.
また、セパレータの具体的な形態としては、例えば、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィンからなる微多孔膜が挙げられる。 Moreover, as a specific form of a separator, the microporous film which consists of polyolefin, such as polyethylene and a polypropylene, is mentioned, for example.
ゲル電解質は、イオン伝導性ポリマーからなるマトリックスポリマーに、電解液が注入されてなる構成を有する。マトリックスポリマーとして用いられるイオン伝導性ポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、ポリエチレングリコール(PEG)、ポリアクリロニトリル(PAN)、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン(VDF−HEP)の共重合体、ポリ(メチルメタクリレート(PMMA)およびこれらの共重合体等が挙げられる。かようなポリアルキレンオキシド系高分子には、リチウム塩などの電解質塩がよく溶解しうる。 The gel electrolyte has a configuration in which an electrolytic solution is injected into a matrix polymer made of an ion conductive polymer. Examples of the ion conductive polymer used as the matrix polymer include polyethylene oxide (PEO), polypropylene oxide (PPO), polyethylene glycol (PEG), polyacrylonitrile (PAN), and vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VDF-HEP). And poly (methyl methacrylate (PMMA), copolymers thereof, etc. In such polyalkylene oxide polymers, electrolyte salts such as lithium salts can be well dissolved.
[電池外装材]
電池外装材としては、従来公知の金属缶ケースを用いることができるほか、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた発電要素を覆うことができる袋状のケースを用いることができる。該ラミネートフィルムには、例えば、ポリプロピレン、アルミニウム、ナイロン(登録商標)をこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。
[Battery exterior materials]
As a battery exterior material, a conventionally known metal can case can be used, and a bag-like case that can cover a power generation element using a laminate film containing aluminum can be used. For example, a laminate film having a three-layer structure in which polypropylene, aluminum, and nylon (registered trademark) are laminated in this order can be used as the laminate film, but the laminate film is not limited thereto.
[リード線]
図1では省略しているが、本実施形態における双極型電池では、電池の電圧をモニターするために、負極活物質層13にリード線(電圧検出線)が接続されている。このリード線は、例えば、双極型電池10の外部に設けられているコントローラ(不図示)に接続されている。
[Lead]
Although omitted in FIG. 1, in the bipolar battery in this embodiment, a lead wire (voltage detection line) is connected to the negative electrode
図2は、第1の実施形態における双極型電池10において、リード線20の接続箇所を説明するための図である。第1の実施形態における双極型電池10では、負極活物質層13の端部において、正極活物質層12と対向しない位置が存在するように、負極活物質層13を正極活物質層12より大きくしておき、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない位置に、リード線20を接続する。負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない位置にリード線20を接続することにより、電池反応に影響を及ぼさず、各セルの電圧を精度良く検出することができる。
FIG. 2 is a diagram for explaining a connection portion of the
リード線20は、電圧検出対象のセルの負極活物質層13に接続する。従って、各セルの電圧を検出する場合には、各セルの負極活物質層13にリード線20を接続する。
The
ここで、リード線20と負極活物質層13との接続箇所は、シール部23でシールされた発電要素17の内部である。このため、リード線20が電解液と反応しないように、リード線20は、負極電極が機能する電位範囲において、電気化学的に不活性である材質を用いる。このような材質としては、例えば、Cu(銅)、Ni(ニッケル)、SUS(ステンレス鋼)がある。
Here, the connection point between the
なお、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない部分をシール部23または他の絶縁体で覆ってしまう構成も考えられる。このような場合には、負極活物質層13のうち、シール部23または他の絶縁体で覆われている位置に、リード線20を接続するようにしてもよい。この場合には、リード線20が電解液と反応することはないので、リード線20の材質が上述した「負極電極が機能する電位範囲において、電気化学的に不活性である材質」に限定されることはなく、幅広い材質の中から選択することができる。
In addition, the structure which covers the part which does not oppose the positive electrode
また、電解質層15を構成する電解質として、電解液を含む多孔性フィルムセパレータまたはゲル電解質を用いる例を挙げたが、固体電解質を用いることもできる。この場合、電解質の流動性がなくなるので、リード線20と電解質との接触を考慮する必要がなくなる。すなわち、リード線20の材質が上述した「負極電極が機能する電位範囲において、電気化学的に不活性である材質」に限定されることはなく、幅広い材質の中から選択することができる。
Moreover, although the example which uses the porous film separator or gel electrolyte containing electrolyte solution was given as an electrolyte which comprises the
固体電解質としては、例えば、PEO、PPO、これらの共重合体などの公知の高分子固体電解質、セラミックなどのイオン伝導性を持つ無機固体型電解質が挙げられる。高分子固体電解質中には、イオン伝導性を確保するためにリチウム塩が含まれる。リチウム塩としては、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiTaF6、LiSbF6、LiAlCl4、Li2B10Cl10、LiI、LiBr、LiCl、LiAlCl、LiHF2、LiSCN等の無機酸陰イオン塩、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、LiBOB(リチウムビスオキサイドボレート)、LiBETI(リチウムビス(パーフルオロエチレンスルホニルイミド);Li(C2F5SO2)2Nとも記載)等の有機酸陰イオン塩などが挙げられる。好ましくは、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2が使用できる。なお、上記リチウム塩は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
Examples of the solid electrolyte include known polymer solid electrolytes such as PEO, PPO, and copolymers thereof, and inorganic solid electrolytes having ion conductivity such as ceramic. The solid polymer electrolyte contains a lithium salt to ensure ionic conductivity. The lithium salt, LiPF 6, LiBF 4, LiClO 4, LiAsF 6, LiTaF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, Li 2
図3は、リード線20と負極活物質層13との接続箇所を1箇所とした場合の接続箇所の一例を示す図である。ただし、リード線20と負極活物質層13との接続箇所は、1箇所に限定されることはない。図4は、リード線20と負極活物質層13との接続箇所を4箇所とした場合の接続箇所の一例を示す図である。すなわち、1つの負極活物質層13の4箇所に、合計4本のリード線20が接続されている。この場合も、各リード線20は、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない位置に接続する。
FIG. 3 is a diagram illustrating an example of a connection location where the connection location between the
図5は、リード線20と負極活物質層13との接続箇所を多数とした場合の接続箇所の一例を示す図である。図5に示す例では、正極活物質層12と対向しない、負極活物質層13の外周の全てに、リード線20を接続している。図4や図5に示すように、リード線20と負極活物質層13との接続箇所を2箇所以上とすれば、接続箇所を1箇所とする場合に比べて、より精度良く、電池の電圧を検出することができる。すなわち、接続箇所を複数とすることにより、接続箇所によって電位が異なるような場合でも、平均的な電圧を測定することができる。
FIG. 5 is a diagram illustrating an example of connection points when the number of connection points between the
[組電池]
本実施の形態における双極型電池を複数個、直列または並列に接続することにより、組電池を構成することができる。双極型電池を直列または並列に接続することにより、容量および電圧を自由に調節することが可能になる。このような組電池は、例えば、電気自動車やハイブリッド車などの駆動用電源として用いることができる。
[Battery]
An assembled battery can be configured by connecting a plurality of bipolar batteries in this embodiment in series or in parallel. By connecting bipolar batteries in series or in parallel, the capacity and voltage can be freely adjusted. Such an assembled battery can be used, for example, as a driving power source for an electric vehicle or a hybrid vehicle.
以上、第1の実施形態における双極型電池では、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない位置に、電圧を測定するためのリード線20を接続するので、電池反応に影響を及ぼさずに、電池の電圧を精度良く測定することができる。また、負極に直接リード線20を接続するので、集電体11にリード線20を接続する場合に比べて、集電体11の抵抗の影響を受けることなく、電池の電圧を精度良く測定することができる。
As described above, in the bipolar battery according to the first embodiment, the
ここで、後述する第2の実施形態のように、正極活物質層12にリード線20を接続する構成も考えられる。しかし、正極活物質層12に比べて負極活物質層13の方が導電性が高いので、負極活物質層13にリード線20を接続する構成の方が、より精度良く電圧を測定することができる。
Here, the structure which connects the
また、リード線20は、電極が機能する電位範囲において、電気化学的に不活性である材質を用いるので、リード線20が電解液と反応するのを防ぐことができる。
In addition, since the
また、電解質層15として、固体電解質層を用いた場合には、リード線20が電解質との接触を防ぐことができるので、リード線20の材質として、幅広い材質の中から選択することができる。
Further, when a solid electrolyte layer is used as the
さらに、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない複数の位置に複数のリード線20を接続した場合には、1箇所にリード線20を接続した場合に比べて、より精度良く、電池の電圧を検出することができる。
Furthermore, when a plurality of
<第2の実施形態>
第1の実施形態における双極型電池では、正極活物質層12と対向しない位置が存在するように、負極活物質層13を正極活物質層12より大きくし、負極活物質層13のうち、正極活物質層12と対向しない位置に、リード線20を接続した。第2の実施形態における双極型電池では、負極活物質層13と対向しない位置が存在するように、正極活物質層12を負極活物質層13より大きくし、正極活物質層12のうち、負極活物質層13と対向しない位置に、リード線20を接続する。
<Second Embodiment>
In the bipolar battery according to the first embodiment, the negative electrode
なお、第2の実施形態における双極型電池の断面図は、図1に示す第1の実施形態における双極型電池の断面図と同じである。また、負極活物質層13と対向しない位置が存在するように、正極活物質層12を負極活物質層13より大きくし、正極活物質層12のうち、負極活物質層13と対向しない位置にリード線20を接続した構成以外の構成についても、第1の実施形態における双極型電池と同じである。
The cross-sectional view of the bipolar battery in the second embodiment is the same as the cross-sectional view of the bipolar battery in the first embodiment shown in FIG. Further, the positive electrode
図6は、第2の実施形態における双極型電池において、リード線20の接続箇所を示す図である。図6に示すように、正極活物質層12は、負極活物質層13より大きく、負極活物質層13と対向しない位置が存在する。正極活物質層12のうち、負極活物質層13と対向しない位置にリード線20を接続することにより、電池反応に影響を及ぼさず、各セルの電圧を精度良く検出することができる。
FIG. 6 is a diagram showing the connection location of the
以上、第2の実施形態における双極型電池では、正極活物質層12のうち、負極活物質層13と対向しない位置に、電圧を測定するためのリード線20を接続するので、電池反応に影響を及ぼさずに、電池の電圧を精度良く測定することができる。また、正極に直接リード線20を接続するので、集電体11にリード線20を接続する場合に比べて、集電体11の抵抗の影響を受けることなく、電池の電圧を精度良く測定することができる。
As described above, in the bipolar battery according to the second embodiment, the
本発明は、上述した第1および第2の実施形態に限定されることはない。例えば、上述した実施形態では、集電体は、高分子材料を含む樹脂集電体として説明したが、樹脂集電体に限定されることはない。 The present invention is not limited to the first and second embodiments described above. For example, in the above-described embodiment, the current collector has been described as a resin current collector containing a polymer material, but is not limited to the resin current collector.
10…双極型電池
11…集電体
12…正極活物質層
13…負極活物質層
15…電解質層
20…リード線
DESCRIPTION OF
Claims (6)
前記負極活物質層および前記正極活物質層のうちのいずれか一方の層であって、前記一方の層が他方の層と対向しない位置に、電圧を測定するための電圧検出線を接続したことを特徴とする双極型電池。 Bipolar type formed by laminating a bipolar electrode having a positive electrode active material layer formed on one surface of a current collector and a negative electrode active material layer formed on the other surface via an electrolyte layer A battery,
A voltage detection line for measuring a voltage is connected to one of the negative electrode active material layer and the positive electrode active material layer, and the one layer does not face the other layer. A bipolar battery characterized by
ことを特徴とする請求項1に記載の双極型電池。 The one layer is the negative electrode active material layer.
The bipolar battery according to claim 1.
ことを特徴とする請求項1または請求項2に記載の双極型電池。 The voltage detection line is electrochemically inactive in a potential range where the electrode functions.
The bipolar battery according to claim 1 or 2, wherein the battery is a bipolar battery.
ことを特徴とする請求項1または請求項2に記載の双極型電池。 The electrolyte layer is a solid electrolyte layer;
The bipolar battery according to claim 1 or 2, wherein the battery is a bipolar battery.
ことを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の双極型電池。 The volume resistivity of the current collector foil is 10 −2 to 10 2 Ω · cm.
The bipolar battery according to any one of claims 1 to 5, wherein the battery is a bipolar battery.
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