JP2013001823A - Apparatus for producing methane - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an apparatus for producing methane capable of producing methane at lower cost by reducing a used amount of potassium carbonate added to water when producing methane, and producing pure methane dispensing with a decarbonating device.SOLUTION: The apparatus 10 for producing methane includes: a water oil mixture-producing part 1 which produces a water oil mixture from an aqueous solution of potassium carbonate and a vegetable oil; a gasification reaction part 2 which generates methane and carbon dioxide from the water oil mixture as a raw material produced in the water oil mixture-producing part 1; a methane-producing part 3 which generates potassium bicarbonate by reacting the carbon dioxide generated in the gasification reaction part 2 with an aqueous solution of potassium carbonate and absorbing, and taking out methane to the outside to produce; and a potassium carbonate-regenerating part 4 which regenerates an aqueous solution of potassium carbonate by decomposing the potassium bicarbonate generated in the methane-producing part 3 and recycles to the water oil mixture-producing part 1.

Description

本発明は、メタンを製造するメタン製造装置に関するものである。   The present invention relates to a methane production apparatus for producing methane.

近年、メタンは燃料用ガスとして都市ガスなどに使用され、その消費量や用途が高まっている。ところで、本発明者は、先に下記の特許文献１に開示するガス製造装置を考案した。このガス製造装置は、水と植物油とから水混合体を製造し、その水混合体を原料としてメタンガスを製造するものである。   In recent years, methane has been used for city gas as a fuel gas, and its consumption and use are increasing. By the way, the present inventor has devised a gas production apparatus disclosed in Patent Document 1 below. This gas production apparatus produces a water mixture from water and vegetable oil, and produces methane gas using the water mixture as a raw material.

特開２０１０−１００７８７号公報Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-100807

この特許文献１のガス製造装置において、水には炭酸カリウム（Ｋ2ＣＯ3）が界面活性剤（乳化剤）および反応触媒として添加される。この炭酸カリウムは、食品にも使われているため、排出されても環境にやさしく、また水蒸気改質プロセスで使用される触媒に比べて廉価なものであり、添加する量も水重量の０．１〜５ｗｔ％と少量である。 In the gas production apparatus of Patent Document 1, potassium carbonate (K 2 CO 3 ) is added to water as a surfactant (emulsifier) and a reaction catalyst. Since this potassium carbonate is also used in foods, it is environmentally friendly even if it is discharged, and it is cheaper than the catalyst used in the steam reforming process. 1-5 wt% and a small amount.

しかし、メタンを大量に生産する際には、炭酸カリウムの添加量もそれに応じて増加し、メタン製造コストが高くなる一要因となっていた。   However, when a large amount of methane is produced, the amount of potassium carbonate added increases accordingly, which is one factor that increases the cost of producing methane.

また、この特許文献１のガス製造装置において、製造され取り出されたメタンには、２０〜３０％の二酸化炭素が含まれており、純メタンを取り出すには、脱炭酸装置を通過させる必要がある。このため装置が大型化し設置スペースも拡大化してしまうという課題も有していた。   Further, in the gas production apparatus of Patent Document 1, 20 to 30% of carbon dioxide is contained in the produced and extracted methane, and it is necessary to pass through a decarboxylation apparatus in order to extract pure methane. . For this reason, there has been a problem that the apparatus is enlarged and the installation space is increased.

この発明は上記に鑑み提案されたもので、メタン製造時に水に添加して使用する炭酸カリウムの使用量を大幅に低減してメタンをより低コストで製造することができ、また脱炭酸装置を設けなくても純メタンを製造することができるメタン製造装置を提供することを目的とする。   The present invention has been proposed in view of the above, and can significantly reduce the amount of potassium carbonate used by adding to water during methane production to produce methane at a lower cost. It aims at providing the methane production apparatus which can manufacture pure methane, without providing.

上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、メタンを製造するメタン製造装置において、炭酸カリウムを水に溶かして得られた炭酸カリウム水溶液と、植物油とから水油混合体を製造する水油混合体製造部と、上記水油混合体製造部で製造された水油混合体を原料としてメタンと二酸化炭素を発生させるガス化反応部と、上記ガス化反応部で発生した二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウムを生成するとともに、メタンを外部に取り出し製造するメタン製造部と、上記メタン製造部で生成した炭酸水素カリウムを分解して炭酸カリウム水溶液を再生し、上記水油混合体製造部に循環供給する炭酸カリウム水溶液再生部と、を備えることを特徴としている。   In order to achieve the above object, the invention described in claim 1 is a methane production apparatus for producing methane, which produces a water-oil mixture from a potassium carbonate aqueous solution obtained by dissolving potassium carbonate in water and vegetable oil. The water-oil mixture production part, the gasification reaction part that generates methane and carbon dioxide from the water-oil mixture produced in the water-oil mixture production part, and the carbon dioxide generated in the gasification reaction part Is reacted with a potassium carbonate aqueous solution and absorbed to produce potassium hydrogen carbonate, and the methane production part that produces methane by taking it out to the outside and the potassium hydrogen carbonate produced in the methane production part are decomposed to regenerate the potassium carbonate aqueous solution. And a potassium carbonate aqueous solution regeneration unit that circulates and supplies the water-oil mixture production unit.

本発明によると、炭酸カリウム水溶液と植物油とを原料としてメタンと二酸化炭素を発生させ、その二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウムを生成するとともに、純メタンを外部に取り出し製造し、さらにその炭酸水素カリウムを分解し再生させて得られた炭酸カリウム水溶液を原料とし循環供給するようにしたので、メタン製造に使用する炭酸カリウムの量を大幅に低減することができ、したがって、純メタンをより低コストで製造することができる。   According to the present invention, methane and carbon dioxide are generated from a potassium carbonate aqueous solution and vegetable oil as raw materials, and the carbon dioxide is reacted with the potassium carbonate aqueous solution to absorb and produce potassium hydrogen carbonate, and pure methane is taken out to the outside. Since the potassium carbonate aqueous solution obtained by decomposing and regenerating the potassium hydrogen carbonate was recycled as a raw material, the amount of potassium carbonate used for methane production can be greatly reduced. Pure methane can be produced at a lower cost.

また、発生した二酸化炭素を炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させるようにしたので、脱炭酸装置を設けなくても純メタンを製造することができ、装置をより小型化することができ、設置スペースも容易に確保することができる。   In addition, since the generated carbon dioxide reacts with and absorbs the potassium carbonate aqueous solution, pure methane can be produced without providing a decarboxylation device, the device can be further downsized, and the installation space is also increased. It can be secured easily.

本発明のメタン製造装置の構成を示すブロック図である。It is a block diagram which shows the structure of the methane manufacturing apparatus of this invention. 本発明のメタン製造装置の具体的な構成例を示す図である。It is a figure which shows the specific structural example of the methane manufacturing apparatus of this invention.

図１は本発明のメタン製造装置の構成を示すブロック図である。図１において、本発明のメタン製造装置１０は、メタンガスを製造する装置であり、水油混合体製造部１と、ガス化反応部２と、メタン製造部３と、炭酸カリウム水溶液再生部４とを備えている。   FIG. 1 is a block diagram showing the configuration of the methane production apparatus of the present invention. In FIG. 1, a methane production apparatus 10 of the present invention is an apparatus for producing methane gas, and includes a water / oil mixture production unit 1, a gasification reaction unit 2, a methane production unit 3, and a potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4. It has.

水油混合体製造部１は、炭酸カリウムを水に溶かして得られた炭酸カリウム水溶液と、植物油とから水油混合体を製造する。   The water-oil mixture manufacturing unit 1 manufactures a water-oil mixture from a potassium carbonate aqueous solution obtained by dissolving potassium carbonate in water and vegetable oil.

ガス化反応部２は、その水油混合体製造部１で製造された水油混合体を原料としてメタンと二酸化炭素を発生させる。   The gasification reaction unit 2 generates methane and carbon dioxide from the water / oil mixture produced by the water / oil mixture production unit 1 as a raw material.

メタン製造部３は、そのガス化反応部２で発生した二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ3）を生成するとともに、メタンを外部に取り出し製造する。 The methane production unit 3 reacts with and absorbs the carbon dioxide generated in the gasification reaction unit 2 with an aqueous potassium carbonate solution to produce potassium hydrogen carbonate (KHCO 3 ), and produces methane out of the production.

炭酸カリウム水溶液再生部４は、そのメタン製造部３で生成した炭酸水素カリウムを分解して炭酸カリウム水溶液を再生し、上記の水油混合体製造部１に循環供給する。   The potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4 decomposes the potassium hydrogen carbonate generated in the methane production unit 3 to regenerate the potassium carbonate aqueous solution, and circulates and supplies it to the water oil mixture production unit 1 described above.

このように、本発明によると、炭酸カリウム水溶液と植物油とを原料としてメタンと二酸化炭素を発生させ、その二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウムを生成するとともに、純メタンを外部に取り出し製造し、さらにその炭酸水素カリウムを分解し再生させて得られた炭酸カリウム水溶液を原料とし循環供給するようにした。すなわち、メタン製造に使用する炭酸カリウムをメタン製造プロセスの中で再生させ循環使用するようにしたので、その炭酸カリウムの量を大幅に低減することができ、したがって、メタンをより低コストで製造することができる。   As described above, according to the present invention, methane and carbon dioxide are generated from a potassium carbonate aqueous solution and vegetable oil as raw materials, and the carbon dioxide is reacted with the potassium carbonate aqueous solution and absorbed to produce potassium hydrogen carbonate. Was taken out and manufactured, and further, potassium carbonate aqueous solution obtained by decomposing and regenerating the potassium hydrogen carbonate was recycled as a raw material. That is, since the potassium carbonate used for methane production is regenerated and recycled in the methane production process, the amount of potassium carbonate can be greatly reduced, and therefore methane is produced at a lower cost. be able to.

また、発生した二酸化炭素を炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させるようにしたので、脱炭酸装置を設けなくても純メタンを製造することができ、装置をより小型化することができ、設置スペースも容易に確保することができる。   In addition, since the generated carbon dioxide reacts with and absorbs the potassium carbonate aqueous solution, pure methane can be produced without providing a decarboxylation device, the device can be further downsized, and the installation space is also increased. It can be secured easily.

次に、図２を用いてより具体的に説明する。
図２は本発明のメタン製造装置の具体的な構成例を示す図である。図２において、本発明のメタン製造装置１０Ａは、水油混合体製造部１Ａと、ガス化反応部２Ａと、メタン製造部３Ａと、炭酸カリウム水溶液再生部４Ａとから構成されている。 Next, it demonstrates more concretely using FIG.
FIG. 2 is a diagram showing a specific configuration example of the methane production apparatus of the present invention. In FIG. 2, the methane production apparatus 10A of the present invention includes a water / oil mixture production unit 1A, a gasification reaction unit 2A, a methane production unit 3A, and a potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4A.

なお、図２の構成例において、植物油をひまわり油の主成分であるリノール酸（Ｃ17Ｈ31ＣＯＯＨ）としてメタンを製造する場合の各部位ａ〜ｒにおける温度、圧力、各組成の数値例を下記の表１に参考として示している。ここでは、１ｋｍｏｌ／ｈ（２８０ｋｇ／ｈ）のリノール酸を用いてメタンを製造する場合についての温度、圧力、流量などのプロセス数値例を挙げている。

Figure 2013001823
In the configuration example of FIG. 2, the temperature at each site a~r in the case of producing methane vegetable oil as linoleic acid (C 17 H 31 COOH) is a major component of sunflower oil, the pressure, a numerical example of each composition It is shown in Table 1 below for reference. Here, numerical examples of processes such as temperature, pressure, and flow rate in the case of producing methane using 1 kmol / h (280 kg / h) linoleic acid are given.
Figure 2013001823

水油混合体製造部１Ａは、混合器１０４，１０９および制御部１５０を中心に構成されている。水油混合体製造部１Ａにおいて、植物油タンク１０１に貯蔵された植物油は、ポンプ１０２で送出され（図２の部位ａ）、流量計１０３を経由して、混合器１０４に供給される。   The water / oil mixture manufacturing unit 1 </ b> A is mainly configured of the mixers 104 and 109 and the control unit 150. In the water / oil mixture manufacturing unit 1 </ b> A, the vegetable oil stored in the vegetable oil tank 101 is sent out by the pump 102 (portion a in FIG. 2) and supplied to the mixer 104 via the flow meter 103.

一方、水タンク１０５に貯蔵された水は、ポンプ１０６で送出され、流量計１０７および流量制御弁１０８を経由して（部位ｑ）、混合器１０９に供給される。   On the other hand, the water stored in the water tank 105 is sent out by the pump 106 and supplied to the mixer 109 via the flow meter 107 and the flow control valve 108 (part q).

また、炭酸カリウム（Ｋ2ＣＯ3）を水に溶かして得られた炭酸カリウム水溶液は、炭酸カリウム水溶液タンク１１０に貯蔵され、その後ポンプ１１１で送出され、流量計１１２を経由して（部位ｐ）、上記の混合器１０９に供給される。 Further, an aqueous potassium carbonate solution obtained by dissolving potassium carbonate (K 2 CO 3 ) in water is stored in an aqueous potassium carbonate tank 110, and then sent out by a pump 111, via a flow meter 112 (part p). , And supplied to the mixer 109.

この混合器１０９で水タンク１０５からの水と均一に混合された炭酸カリウム水溶液は、質量流量計１１３を通過した後（部位ｂ）、上記の混合器１０４に供給される。   The potassium carbonate aqueous solution uniformly mixed with the water from the water tank 105 by the mixer 109 passes through the mass flow meter 113 (part b) and is then supplied to the mixer 104.

炭酸カリウム水溶液タンク１１０に貯蔵される炭酸カリウム水溶液の濃度は、２０〜４０ｗｔ％（表１では３０ｗｔ％）であり、その後、混合器１０９で水タンク１０５からの水と混合され、３ｗｔ％に希釈された後、混合器１０４に送出される。装置運転とともにタンク１１０内の炭酸カリウム水溶液濃度は小さくなるので、定期的に炭酸カリウムを補充する（系外に出た分だけ補充する）。   The concentration of the potassium carbonate aqueous solution stored in the potassium carbonate aqueous solution tank 110 is 20 to 40 wt% (30 wt% in Table 1), and then mixed with water from the water tank 105 in the mixer 109 and diluted to 3 wt%. Then, it is sent to the mixer 104. Since the concentration of the potassium carbonate aqueous solution in the tank 110 decreases with the operation of the apparatus, the potassium carbonate is periodically replenished (replenished as much as it is out of the system).

制御部１５０には、上記の流量計１０３，１０７、１１２および質量流量計１１３の各計測結果が入力され、制御部１５０では、これらの計測結果を用いて、流量制御弁１０８の弁開度を求め、その指令信号を流量制御弁１０８に出力する。すなわち、制御部１５０は、植物油タンク１０１からの植物油の流量を流量計１０３により計測し、その質量流量に見合った最適流量の低濃度の炭酸カリウム水溶液（ここでは３ｗｔ％）を、混合器１０４に供給するために、流量制御弁１０８の弁開度を制御している。この水量制御により、混合器１０９での炭酸カリウム水溶液は希釈され、低濃度となった炭酸カリウム水溶液が混合器１０４に供給される。   The measurement results of the flow meters 103, 107, 112 and the mass flow meter 113 are input to the control unit 150, and the control unit 150 uses these measurement results to determine the valve opening degree of the flow control valve 108. And the command signal is output to the flow control valve 108. That is, the control unit 150 measures the flow rate of the vegetable oil from the vegetable oil tank 101 with the flow meter 103, and supplies a low-concentration potassium carbonate aqueous solution (here 3 wt%) with an optimal flow rate corresponding to the mass flow rate to the mixer 104. In order to supply, the valve opening degree of the flow control valve 108 is controlled. By controlling the amount of water, the potassium carbonate aqueous solution in the mixer 109 is diluted, and the potassium carbonate aqueous solution having a low concentration is supplied to the mixer 104.

混合器１０４では、最大量のメタンガスが得られる最適のモル比に制御された、炭酸カリウム水溶液と植物油とを混合することにより、エマルジョンを生成し、その水油混合体を、次のガス化反応部２Ａに送り込む。   In the mixer 104, an aqueous solution of potassium carbonate and vegetable oil, which is controlled to an optimal molar ratio for obtaining the maximum amount of methane gas, is mixed to produce an emulsion, and the water-oil mixture is converted into the next gasification reaction. Send to part 2A.

ガス化反応部２Ａは、熱交換器２０１，２０４、加熱蒸発器２０２および反応器２０３を備えている。   The gasification reaction section 2A includes heat exchangers 201 and 204, a heating evaporator 202, and a reactor 203.

上記の混合器１０４で製造された水油混合体は、熱交換器２０１で昇温され、次の加熱蒸発器２０２に送られ、加熱蒸発器２０２によって蒸気となった植物油と水蒸気は、反応器２０３に送られる（部位ｃ）。   The water / oil mixture produced in the mixer 104 is heated in the heat exchanger 201, sent to the next heating evaporator 202, and the vegetable oil and water vapor converted into steam by the heating evaporator 202 are converted into the reactor. (Section c).

反応器２０３において、加熱蒸発器２０２によって蒸気となった植物油と水蒸気は、触媒の機能を持つ炭酸カリウムにより反応し、二酸化炭素（ＣＯ2）とメタン（ＣＨ4）を製造（生成）する。これは、炭酸カリウムが界面活性剤と反応触媒の機能をあわせもつことを利用したガス製造である。反応器２０３の流体出口温度は反応器２０３への入熱により制御されている。例えば、植物油がリノール酸の場合は、入口温度は３００℃、出口温度は３００℃となり、反応器２０３内では下記の反応式（１）が発生し、二酸化炭素とメタンが生成される。

Figure 2013001823
In the reactor 203, the vegetable oil and water vapor converted to steam by the heating evaporator 202 react with potassium carbonate having a catalytic function to produce (generate) carbon dioxide (CO 2 ) and methane (CH 4 ). This is a gas production utilizing the fact that potassium carbonate has the functions of a surfactant and a reaction catalyst. The fluid outlet temperature of the reactor 203 is controlled by heat input to the reactor 203. For example, when the vegetable oil is linoleic acid, the inlet temperature is 300 ° C. and the outlet temperature is 300 ° C., and the following reaction formula (1) is generated in the reactor 203 to generate carbon dioxide and methane.
Figure 2013001823

この反応式（１）では、炭酸カリウム水溶液を残すために、またコーキング（炭素析出）を確実に防止するために水過剰率（実際使用水量／反応必要水量）を２としている。なお、水過剰率は１．１〜２．０に設定すればよい。乾きガス組成は、ＣＯ2＝３１％、ＣＨ4＝６９％となる。 In this reaction formula (1), in order to leave the potassium carbonate aqueous solution and to prevent coking (carbon deposition) with certainty, the excess water ratio (actual water use amount / reaction required water amount) is set to 2. In addition, what is necessary is just to set a water excess rate to 1.1-2.0. The dry gas composition is CO 2 = 31% and CH 4 = 69%.

その後、反応器２０３内の二酸化炭素、メタン、水蒸気および炭酸カリウムは、熱交換器２０４で３００℃から２１２℃に冷却された後（部位ｄ）、後述する炭酸カリウム水溶液再生部４Ａのリボイラ４０５を通過して１１７℃にさらに冷却され（部位ｅ）、その後気液分離器４０６に送られる。この気液分離器４０６では、二酸化炭素、メタンおよび水蒸気が取り出され（部位ｆ）、メタン製造部３ＡのＣＯ2吸収塔３０１に送られる。 Thereafter, the carbon dioxide, methane, water vapor, and potassium carbonate in the reactor 203 are cooled from 300 ° C. to 212 ° C. in the heat exchanger 204 (site d), and then the reboiler 405 of the potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4A described later is used. Then, it is further cooled to 117 ° C. (site e) and then sent to the gas-liquid separator 406. In the gas-liquid separator 406, carbon dioxide, methane, and water vapor are taken out (part f) and sent to the CO 2 absorption tower 301 of the methane production unit 3A.

なお、上記の説明では、加熱蒸発器２０２と反応器２０３とを別個に設けるようにしたが、一体化し一つの容器として構成することもできる。また、熱交換器２０１と熱交換器２０４とは同一のものでも可能である。むしろ、熱回収を考慮すれば、同一のものとした方が好ましい。   In the above description, the heating evaporator 202 and the reactor 203 are provided separately. However, they can be integrated and configured as one container. Further, the heat exchanger 201 and the heat exchanger 204 may be the same. Rather, in view of heat recovery, it is preferable to use the same one.

メタン製造部３Ａは、ＣＯ2吸収塔３０１とクーラー３０２とを備えている。ＣＯ2吸収塔３０１には、上記の気液分離器４０６からの二酸化炭素、メタンおよび水蒸気が吸収塔３０１の下部から供給され（部位ｆ）、また吸収塔３０１の上部から炭酸カリウム水溶液が供給される（部位ｎ）。このＣＯ2吸収塔３０１では、下記の反応式（２）に示すように、ベンフィールド法により、ガス化反応部２Ａで発生した二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させ、炭酸水素カリウムを生成する。

Figure 2013001823
The methane production unit 3 </ b > A includes a CO 2 absorption tower 301 and a cooler 302. Carbon dioxide, methane, and water vapor from the gas-liquid separator 406 are supplied to the CO 2 absorption tower 301 from the lower part of the absorption tower 301 (site f), and an aqueous potassium carbonate solution is supplied from the upper part of the absorption tower 301. (Site n). In this CO 2 absorption tower 301, as shown in the following reaction formula (2), carbon dioxide generated in the gasification reaction section 2 A is reacted with a potassium carbonate aqueous solution and absorbed by the Benfield method. Generate.
Figure 2013001823

また、ＣＯ2吸収塔３０１内では、上記のように二酸化炭素が反応・吸収されることにより、高純度（９９〜９９．９％（水分を除く））のメタンが生成し、この純メタンは頂部から取り出され製造されてユーザーに供給される（部位ｇ）。またその全部あるいは一部はさらにクーラー３０２を経由して４０℃程度に冷却されて取り出される。この冷却された純メタンはＬＰＧの付加等の所定の処理が施され、また付臭剤が添加されることで都市ガスの１３Ａとして供給可能となる。 In the CO 2 absorption tower 301, carbon dioxide is reacted and absorbed as described above, so that high-purity methane (99 to 99.9% (excluding moisture)) is generated. It is taken out from the top, manufactured and supplied to the user (site g). Further, all or a part thereof is further cooled to about 40 ° C. via the cooler 302 and taken out. The cooled pure methane is subjected to predetermined processing such as addition of LPG, and can be supplied as city gas 13A by adding an odorant.

一方、ＣＯ2吸収塔３０１内で生成した炭酸水素カリウム水溶液はＣＯ2吸収塔３０１の底部から取り出される（部位ｈ）。このＣＯ2吸収塔３０１の底部から取り出された炭酸水素カリウム水溶液は、後述するように、水と炭酸カリウム水溶液が加えられ（部位ｉ、ｊ）、最適な濃度の炭酸水素カリウム水溶液とされた後、炭酸カリウム水溶液再生部４Ａの溶液再生塔４０１に供給される（部位ｋ）。
また、部位ｈと部位ｋとの圧力差を利用してその間に動力回収タービンを設置することも可能である。 On the other hand, potassium hydrogen carbonate solution generated in the CO 2 absorption column 301 is withdrawn from the bottom of the CO 2 absorber 301 (site h). As will be described later, the aqueous potassium hydrogen carbonate solution taken out from the bottom of the CO 2 absorption tower 301 is added with water and an aqueous potassium carbonate solution (sites i and j) to obtain an aqueous potassium hydrogen carbonate solution having an optimal concentration. The solution is supplied to the solution regeneration tower 401 of the potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4A (part k).
Moreover, it is also possible to install a power recovery turbine between the parts h and k using the pressure difference.

炭酸カリウム水溶液再生部４Ａは、溶液再生塔４０１を中心に構成されている。溶液再生塔４０１には、上記のように、炭酸水素カリウム水溶液が供給され、メタン製造部３Ａで生成した炭酸水素カリウムを、下記の反応式（３）に示すように分解し、炭酸カリウム水溶液を再生する。

Figure 2013001823
The potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4A is configured around a solution regeneration tower 401. The solution regeneration tower 401 is supplied with the potassium hydrogen carbonate aqueous solution as described above, and decomposes the potassium hydrogen carbonate generated in the methane production unit 3A as shown in the following reaction formula (3). Reproduce.
Figure 2013001823

この溶液再生塔４０１では、反応式（３）に示すように、二酸化炭素が発生する。この二酸化炭素は、水蒸気とともに溶液再生塔４０１の頂部から取り出され、凝縮器４０２および気液分離器４０３により水分が取られ、二酸化炭素のみが分離して排出される（部位ｌ）。なお、この気液分離器４０３から排出される二酸化炭素中の炭素（Ｃ）は植物が由来となるので、反応式（３）のＣＯ2はゼロエミッションとなる。
気液分離器４０３内の分離された水はポンプ４０４によって溶液再生塔４０１に戻される。また、気液分離器４０３に設けられた液面計４１９が気液分離器４０３内の余剰の凝縮水を検出したときは、その検出信号がポンプ４１７に出力され、ポンプ４１７はオフからオンとなってその余剰の凝縮水を抜き出し、凝縮水タンク４１０に送り出す（部位ｒ）。 In the solution regeneration tower 401, carbon dioxide is generated as shown in the reaction formula (3). The carbon dioxide is taken out from the top of the solution regeneration tower 401 together with water vapor, moisture is taken out by the condenser 402 and the gas-liquid separator 403, and only the carbon dioxide is separated and discharged (site 1). Since carbon (C) in the carbon dioxide discharged from the gas-liquid separator 403 is derived from plants, CO 2 in the reaction formula (3) becomes zero emission.
The separated water in the gas-liquid separator 403 is returned to the solution regeneration tower 401 by the pump 404. In addition, when the level gauge 419 provided in the gas-liquid separator 403 detects excess condensed water in the gas-liquid separator 403, the detection signal is output to the pump 417, and the pump 417 is switched from OFF to ON. The surplus condensed water is extracted and sent to the condensed water tank 410 (part r).

溶液再生塔４０１の底部に溜まった炭酸カリウム水溶液はＣＯ2が溶解しているのでリボイラ４０５によって液を蒸気にすることによってＣＯ2を追い出す。このとき、リボイラの加熱流体には反応器２０３の出口流体が使われる。そしてＣＯ2が無くなった炭酸カリウム水溶液は、底部からポンプ４１３によって吸引され、質量流量計４１４を経由した後、ＣＯ2吸収塔３０１の上部からＣＯ2吸収塔３０１内に供給される（部位ｎ）。 Since the aqueous solution of potassium carbonate stored at the bottom of the solution regeneration tower 401 is dissolved in CO 2, the reboiler 405 turns the liquid into steam and expels CO 2 . At this time, the outlet fluid of the reactor 203 is used as the reboiler heating fluid. The aqueous potassium carbonate solution which CO 2 has run out is sucked by the pump 413 from the bottom, after passing through the mass flow meter 414, it is supplied from the upper part of the CO 2 absorber 301 in the CO 2 absorber 301 (site n) .

また、質量流量計４１４を経由した炭酸カリウム水溶液の一部は分岐し（部位ｏ）、流量制御弁４１５により調整された流量で炭酸カリウム水溶液タンク１１０に循環供給される。   Further, a part of the potassium carbonate aqueous solution that passes through the mass flow meter 414 branches (part o) and is circulated and supplied to the potassium carbonate aqueous solution tank 110 at a flow rate adjusted by the flow control valve 415.

上記の水タンク４０９に貯蔵された水は、ポンプ４１１によって吸引され、流量制御弁４１２を経由した後、上記のＣＯ2吸収塔３０１の底部からの炭酸水素カリウム水溶液に加えられ、その炭酸水素カリウムの濃度調整に用いられる（部位ｊ）。 The water stored in the water tank 409 is sucked by the pump 411, passes through the flow rate control valve 412, and then added to the potassium hydrogen carbonate aqueous solution from the bottom of the CO 2 absorption tower 301. (Part j).

一方、気液分離器４０６には、上記したように、反応器２０３内の二酸化炭素、メタン、水蒸気および炭酸カリウムがリボイラ４０５を通過することで冷却されて導入され、ガス体の二酸化炭素、メタンおよび水蒸気が分離されて、気液分離器４０６上部から取り出され、一方、液体の炭酸カリウム水溶液は気液分離器４０６の下部からポンプ４０７によって吸引された後、流量計４１６、流量制御弁４０８を経由して、上記の水タンク４０９からの水と同様に、ＣＯ2吸収塔３０１の底部からの炭酸水素カリウム水溶液に加えられ、その炭酸水素カリウムの濃度調整に用いられる（部位ｉ（炭酸カリウム濃度１１ｗｔ％））。 On the other hand, as described above, the carbon dioxide, methane, water vapor, and potassium carbonate in the reactor 203 are cooled and introduced into the gas-liquid separator 406 by passing through the reboiler 405, and the gaseous carbon dioxide, methane And the water vapor are separated and taken out from the upper part of the gas-liquid separator 406, while the liquid potassium carbonate aqueous solution is sucked by the pump 407 from the lower part of the gas-liquid separator 406, and then the flow meter 416 and the flow control valve 408 are connected. And is added to the potassium hydrogen carbonate aqueous solution from the bottom of the CO 2 absorption tower 301 in the same manner as the water from the water tank 409 and used to adjust the concentration of the potassium hydrogen carbonate (site i (potassium carbonate concentration 11 wt%)).

炭酸カリウム水溶液再生部４Ａは、２つの制御部４５０，４６０を備えている。制御部４５０には、上記の質量流量計４１４、流量計４２０および濃度計４１８の計測結果が入力され、制御部４５０は、これらの計測結果を用いて、流量制御弁４１５，４１２の弁開度を求め、その指令信号を流量制御弁４１５，４１２に出力する。すなわち、制御部４５０は、流量制御弁４１５の弁開度を制御することにより、溶液再生塔４０１からＣＯ2吸収塔３０１への部位ｎでの炭酸カリウム水溶液が最適流量になるように、一部の炭酸カリウム水溶液を抜き出して制御している（部位ｏ）。なお、抜き出された炭酸カリウム水溶液は、上記のように、炭酸カリウム水溶液タンク１１０に回収される。また、制御部４５０は、流量制御弁４１２の弁開度を制御することにより、水タンク４０９からの水の供給量を制御し、溶液再生塔４０１に供給される炭酸水素カリウム水溶液の濃度（部位ｋでの濃度）が最適な値（炭酸水素カリウム３８ｗｔ％）になるように調整している。 The potassium carbonate aqueous solution regeneration unit 4A includes two control units 450 and 460. The control unit 450 receives the measurement results of the mass flow meter 414, the flow meter 420, and the concentration meter 418, and the control unit 450 uses the measurement results to open the valve openings of the flow control valves 415 and 412. And the command signal is output to the flow control valves 415 and 412. That is, the control unit 450 controls the valve opening degree of the flow rate control valve 415 so that the potassium carbonate aqueous solution at the site n from the solution regeneration tower 401 to the CO 2 absorption tower 301 has an optimal flow rate. The potassium carbonate aqueous solution was extracted and controlled (site o). The extracted potassium carbonate aqueous solution is collected in the potassium carbonate aqueous solution tank 110 as described above. In addition, the control unit 450 controls the amount of water supplied from the water tank 409 by controlling the valve opening degree of the flow control valve 412, and the concentration (part) of the potassium hydrogen carbonate aqueous solution supplied to the solution regeneration tower 401. The concentration at k) is adjusted to an optimum value (potassium bicarbonate 38 wt%).

制御部４６０には、流量計４１６の計測結果が入力され、制御部４６０は、この計測結果を用いて、流量制御弁４０８の弁開度を求め、その指令信号を流量制御弁４０８に出力する。すなわち、制御部４６０は、上記の流量制御弁４１２の制御の場合と同様に、ＣＯ2吸収塔３０１の底部からの炭酸水素カリウム水溶液に加える炭酸カリウム水溶液が一定流量になるように制御している。 The measurement result of the flow meter 416 is input to the control unit 460, and the control unit 460 obtains the valve opening degree of the flow control valve 408 using this measurement result and outputs the command signal to the flow control valve 408. . That is, the control unit 460 controls the potassium carbonate aqueous solution added to the potassium hydrogen carbonate aqueous solution from the bottom of the CO 2 absorption tower 301 to have a constant flow rate, as in the case of the control of the flow rate control valve 412 described above. .

本発明によると、原料の植物油にリノール酸を用いた場合、表１の部位ｃと部位ｄと部位ｇの数値から分かるように、２８０ｋｇ／ｈのリノール酸と、１６２ｋｇ／ｈの水から、２８０Ｎｍ3／ｈのメタンを製造することができる。これは、リノール酸１ｋｇと水０．６ｋｇでメタン１Ｎｍ3が製造できるプロセスであるといえる。 According to the present invention, when linoleic acid is used as a raw material vegetable oil, 280 Nm from 280 kg / h linoleic acid and 162 kg / h water, as can be seen from the numerical values of parts c, d and g in Table 1. 3 / h methane can be produced. This can be said to be a process capable of producing methane 1Nm 3 with 1 kg of linoleic acid and 0.6 kg of water.

原料の植物油に廃天ぷら油（Ｃ57Ｈ101Ｏ6）を用いた場合、上記の構成例におけるリノール酸の場合と同様にして、８８１ｋｇ／ｈの廃天ぷら油と、５１７．５ｋｇ／ｈの水とから、８８７．６Ｎｍ3／ｈのメタンを製造することができる。これは、廃天ぷら油１ｋｇと水０．６ｋｇでメタン１Ｎｍ3が製造できるプロセスであり、処分費のかかる廃天ぷら油と、ただ同然の水を原料に高価なメタンを製造できることを示している。 When waste tempura oil (C 57 H 101 O 6 ) is used as the raw material vegetable oil, 881 kg / h of waste tempura oil and 517.5 kg / h of water are used in the same manner as in the case of linoleic acid in the above configuration example. From this, 887.6 Nm 3 / h of methane can be produced. This is a process that can produce 1 Nm 3 of methane with 1 kg of waste tempura oil and 0.6 kg of water, and shows that expensive methane can be produced from waste tempura oil, which requires disposal costs, and just water.

以上説明したメタン製造のプロセスの特長を箇条書きにすると、以下のようである。
１）炭酸カリウム（Ｋ2ＣＯ3）が界面活性剤、反応触媒及びＣＯ2吸収剤の三役を担う。
２）炭酸カリウムが系外に出る量は極わずかであるため消費量が極端に少ない。
３）系内の炭酸カリウムは半永久的に繰り返し使用できるため運転費が安い。仮に系外へ排出されたとしても食品添加物として使用されているぐらいなので安全である。
４）植物油は種類を選ばず、廃天ぷら油等の廃食用油も使用可能。放射性物質を含む汚染土壌の浄化に使われた菜の花及びひまわりの種子油も使用可能。
５）水は硬度が１，０００以下ならば水道水でも、工業用水でもいかなる水でも使用可能。放射性物質を含む汚染水も海水でなければ可能。
６）原料費及びエネルギー費が安いため、運転費が安い。反応式（１）のＣＯ2の生成熱が大きくその熱を利用できるために定常運転での熱エネルギー費は極端に小さくなる。
７）プロセスがシンプルなため建設費が安い。
８）メタン製造単価が極端に安い。
９）製造メタンの純度が高い（９９％以上（乾きガス））
１０）炭酸カリウム水溶液再生部で放出されるＣＯ2及び製造されたメタンの燃焼によるＣＯ2はともにゼロエミッションである。
１１）硫黄分が無いので、製造メタンの燃焼排ガス中の硫黄酸化物（ＳＯｘ）はゼロ。
１２）生成したＣＯ2は取引で収入になる（２２ユーロ／ＣＯ2１ｔｏｎ）
１３）ＬＮＧ（液化天然ガス）の代替となり得る。
１４）製造したメタンにＬＰＧを付加し、付臭剤を添加すれば都市ガスの１３Ａを製造できる。
１５）廃天ぷら油１ｋｇから得られる燃料の総発熱量はＢＤＦ（バイオディーゼル燃料）よりも大きい。
１６）原料の植物油はいかなる植物油の混合にも対応できる（プロセス設計ができる）。
１７）学校給食の廃食用油（廃天ぷら油等）と水道水を原料にメタンを製造し、学校冷暖房のＧＨＰ（ガスヒートポンプ）の燃料の１３Ａの補助燃料あるいは全量を賄える。学校の他にもオフィスビル等のビル冷暖房ＧＨＰの燃料となり得る。
１８）原料の植物油は精油でなくても精製前の素油でも可能である（原料安）。
１９）原料の植物油としては、パーム油、ダイズ油、コーン油、ナタネ油、ヒマワリ油、藻油、ジャトロハ油、カメリナ油、その他の植物油が使用可能である。
２０）新自然エネルギー及び新再生可能エネルギーである。 The features of the methane production process described above are listed as follows.
1) Potassium carbonate (K 2 CO 3 ) plays three roles as a surfactant, a reaction catalyst, and a CO 2 absorbent.
2) Since the amount of potassium carbonate that goes out of the system is very small, the consumption is extremely small.
3) Since potassium carbonate in the system can be used repeatedly semipermanently, the operating cost is low. Even if it is discharged outside the system, it is safe because it is used as a food additive.
4) Regardless of the type of vegetable oil, waste cooking oil such as waste tempura oil can be used. Can also be used rape blossoms and sunflower seed oil used to purify contaminated soil containing radioactive materials.
5) If the hardness is 1,000 or less, tap water, industrial water or any water can be used. Polluted water containing radioactive materials is also possible unless it is seawater.
6) Since raw material costs and energy costs are low, operating costs are low. Since the heat of formation of CO 2 in the reaction formula (1) is large and can be used, the heat energy cost in the steady operation becomes extremely small.
7) Construction cost is low due to simple process.
8) Unit price of methane production is extremely low.
9) High purity of methane produced (over 99% (dry gas))
10) CO 2 from the combustion of CO 2 and produced methane is released with aqueous potassium carbonate solution reproduction unit are both zero emissions.
11) Since there is no sulfur content, there is no sulfur oxide (SOx) in the combustion exhaust gas of production methane.
12) Generated CO 2 will be income from transactions (22 euros / ton of CO 2 )
13) It can replace LNG (liquefied natural gas).
14) If LPG is added to the produced methane and an odorant is added, 13A of city gas can be produced.
15) The total calorific value of the fuel obtained from 1 kg of waste tempura oil is larger than that of BDF (biodiesel fuel).
16) The raw vegetable oil can be mixed with any vegetable oil (process design is possible).
17) Manufactures methane using waste cooking oil (waste tempura oil, etc.) and tap water for school lunches, and can cover 13A auxiliary fuel or the total amount of GHP (gas heat pump) fuel for school heating and cooling. In addition to schools, it can be used as fuel for building air conditioning GHP such as office buildings.
18) The raw vegetable oil is not an essential oil but can be a raw oil before refining (low raw material).
19) As the raw material vegetable oil, palm oil, soybean oil, corn oil, rapeseed oil, sunflower oil, algae oil, jatroha oil, camelina oil, and other vegetable oils can be used.
20) New natural energy and new renewable energy.

以上述べたように、本発明によると、炭酸カリウム水溶液と植物油とを原料としてメタンと二酸化炭素を発生させ、その二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウムを生成するとともに、純メタンを外部に取り出し製造し、さらにその炭酸水素カリウムを分解し再生させて得られた炭酸カリウム水溶液を原料として再使用し、循環供給するようにしたので、メタン製造に使用する炭酸カリウムの量を大幅に低減することができ、したがって、メタンをより低コストで製造することができる。   As described above, according to the present invention, methane and carbon dioxide are generated using a potassium carbonate aqueous solution and vegetable oil as raw materials, and the carbon dioxide is reacted with the potassium carbonate aqueous solution to be absorbed to produce potassium hydrogen carbonate. Since pure methane was taken out and manufactured, and the potassium hydrogen carbonate aqueous solution obtained by decomposing and regenerating the potassium hydrogen carbonate was reused as a raw material and recycled, the amount of potassium carbonate used for methane production Can be significantly reduced, and thus methane can be produced at a lower cost.

また、発生した二酸化炭素を炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させるようにしたので、脱炭酸装置を設けなくても純メタンを製造することができ、装置をより小型化することができ、設置スペースも容易に確保することができる。   In addition, since the generated carbon dioxide reacts with and absorbs the potassium carbonate aqueous solution, pure methane can be produced without providing a decarboxylation device, the device can be further downsized, and the installation space is also increased. It can be secured easily.

上記の説明では、リノール酸や廃天ぷら油からメタンを生成するようにしたが、リノール酸や廃天ぷら油に限らず、他の植物油からも同様にメタンを生成することができる。その場合、上記と同様に、炭酸カリウムを溶かした水と、植物油とでエマルジョンを形成する。   In the above description, methane is generated from linoleic acid and waste tempura oil, but not only linoleic acid and waste tempura oil, but methane can be generated from other vegetable oils as well. In that case, an emulsion is formed with water in which potassium carbonate is dissolved and vegetable oil in the same manner as described above.

植物油の蒸気と水蒸気との反応は、下記の反応式（４）で表わすことができる。

Figure 2013001823
複数の植物油を混合して使用した場合、その混合した植物油のｎおよびｍの各平均値がわかると、その混合植物油の１ｋｍｏｌと反応する水蒸気のｋｍｏｌ数が、上記の反応式（４）の（（４ｎ−ｍ−４）／４）から求められる。また、その反応した時の総発熱量（ＭＪ）も、上記の反応式（４）の（２３３．９６ｎ−３９．８９ｍ＋１５９．５６）から求められる（反応後の断熱ガス温度が求められる）。すなわち、本発明では、いかなる植物油、また、そのいかなる植物油の混合割合に関係なく水の混ぜる量を推算することができる。したがって、出発原料である植物油、水、炭酸カリウムは容易に低コストで入手することができ、そのうちの植物油の組成ｎ、ｍが分かれば、植物油と水と炭酸カリウムとの混合割合も簡単に決定することができ、したがって、従来化石燃料から得られていた純メタンを、植物由来で確実に低コストで製造することができる。 The reaction between the steam of vegetable oil and water vapor can be expressed by the following reaction formula (4).
Figure 2013001823
 When a mixture of a plurality of vegetable oils is used and the respective average values of n and m of the mixed vegetable oils are known, the kmol number of water vapor that reacts with 1 kmol of the mixed vegetable oils is represented by ( (4n−m−4) / 4). Further, the total calorific value (MJ) at the time of the reaction is also obtained from (233.96n-39.89m + 159.56) of the above reaction formula (4) (the adiabatic gas temperature after the reaction is obtained). That is, in the present invention, the amount of water to be mixed can be estimated regardless of any vegetable oil and the mixing ratio of any vegetable oil. Therefore, vegetable oil, water and potassium carbonate as starting materials can be easily obtained at low cost, and if the composition n and m of the vegetable oil is known, the mixing ratio of vegetable oil, water and potassium carbonate can be easily determined. Therefore, pure methane conventionally obtained from fossil fuels can be reliably produced at low cost from plants.

１ 水油混合体製造部
１Ａ 水油混合体製造部
２ ガス化反応部
２Ａ ガス化反応部
３ メタン製造部
３Ａ メタン製造部
４ 炭酸カリウム水溶液再生部
４Ａ 炭酸カリウム水溶液再生部
１０ メタン製造装置
１０Ａ メタン製造装置
１０１ 植物油タンク
１０２ ポンプ
１０３ 流量計
１０４ 混合器
１０５ 水タンク
１０６ ポンプ
１０７ 流量計
１０８ 流量制御弁
１０９ 混合器
１１０ 炭酸カリウム水溶液タンク
１１１ ポンプ
１１２ 流量計
１１３ 質量流量計
１５０ 制御部
２０１ 熱交換器
２０２ 加熱蒸発器
２０３ 反応器
２０４ 熱交換器
３０１ ＣＯ2吸収塔
３０１ 溶液再生塔
３０２ クーラー
４０１ 溶液再生塔
４０２ 凝縮器
４０３ 気液分離器
４０４ ポンプ
４０５ リボイラ
４０６ 気液分離器
４０７ ポンプ
４０８ 流量制御弁
４０９ 水タンク
４１０ 凝縮水タンク
４１１ ポンプ
４１２ 流量制御弁
４１３ ポンプ
４１４ 質量流量計
４１５ 流量制御弁
４１６ 流量計
４１７ ポンプ
４１８ 濃度計（電気伝導率式）
４１９ 液面計
４２０ 流量計
４５０ 制御部
４６０ 制御部 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Water-oil mixture production part 1A Water-oil mixture production part 2 Gasification reaction part 2A Gasification reaction part 3 Methane production part 3A Methane production part 4 Potassium carbonate aqueous solution reproduction | regeneration part 4A Potassium carbonate aqueous solution reproduction | regeneration part 10 Methane production apparatus 10A Methane Manufacturing apparatus 101 Vegetable oil tank 102 Pump 103 Flow meter 104 Mixer 105 Water tank 106 Pump 107 Flow meter 108 Flow control valve 109 Mixer 110 Potassium carbonate aqueous solution tank 111 Pump 112 Flow meter 113 Mass flow meter 150 Control unit 201 Heat exchanger 202 Heating evaporator 203 Reactor 204 Heat exchanger 301 CO 2 absorption tower 301 Solution regeneration tower 302 Cooler 401 Solution regeneration tower 402 Condenser 403 Gas-liquid separator 404 Pump 405 Reboiler 406 Gas-liquid separator 407 Pump 408 Flow control valve 409 Water Tank 410 condensation Water tank 411 Pump 412 Flow control valve 413 Pump 414 Mass flow meter 415 Flow control valve 416 Flow meter 417 Pump 418 Concentration meter (electric conductivity type)
419 Liquid level meter 420 Flow meter 450 Control unit 460 Control unit

Claims (4)

メタンを製造するメタン製造装置において、
炭酸カリウムを水に溶かして得られた炭酸カリウム水溶液と、植物油とから水油混合体を製造する水油混合体製造部と、
上記水油混合体製造部で製造された水油混合体を原料としてメタンと二酸化炭素を発生させるガス化反応部と、
上記ガス化反応部で発生した二酸化炭素を、炭酸カリウム水溶液と反応させ吸収させて炭酸水素カリウムを生成するとともに、メタンを外部に取り出し製造するメタン製造部と、
上記メタン製造部で生成した炭酸水素カリウムを分解して炭酸カリウム水溶液を再生し、上記水油混合体製造部に循環供給する炭酸カリウム水溶液再生部と、
を備えることを特徴とするメタン製造装置。 In methane production equipment that produces methane,
A water-oil mixture production part for producing a water-oil mixture from a potassium carbonate aqueous solution obtained by dissolving potassium carbonate in water, and vegetable oil;
A gasification reaction section that generates methane and carbon dioxide from the water-oil mixture produced in the water-oil mixture production section;
Carbon dioxide generated in the gasification reaction section reacts with and absorbs a potassium carbonate aqueous solution to generate potassium hydrogen carbonate, and methane production section for taking out methane and producing it outside,
A potassium carbonate aqueous solution regeneration unit that decomposes the potassium hydrogen carbonate produced in the methane production unit to regenerate the potassium carbonate aqueous solution and circulates and supplies the water oil mixture production unit;
A methane production apparatus comprising: 上記炭酸カリウム水溶液再生部で再生された炭酸カリウム水溶液の一部は、メタン製造部に供給される、請求項１に記載のメタン製造装置。   The methane production apparatus according to claim 1, wherein a part of the potassium carbonate aqueous solution regenerated by the potassium carbonate aqueous solution regeneration unit is supplied to the methane production unit. 上記炭酸カリウム水溶液再生部は、炭酸水素カリウムの分解で生成された二酸化炭素を外部に排出する、請求項１または２に記載のメタン製造装置。   The said potassium carbonate aqueous solution reproduction | regeneration part is a methane manufacturing apparatus of Claim 1 or 2 which discharge | releases the carbon dioxide produced | generated by decomposition | disassembly of potassium hydrogen carbonate outside. 上記植物油は廃天ぷら油である、請求項１から３の何れか１項に記載のメタン製造装置。   The methane production apparatus according to any one of claims 1 to 3, wherein the vegetable oil is waste tempura oil.
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