JP2012246776A - Exhaust emission control device and use method thereof - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、排気浄化装置、より詳しくは放電プラズマを利用して排気中に含まれる有害物質を浄化するための装置及びその使用方法に関する。 The present invention relates to an exhaust gas purification apparatus, and more particularly to an apparatus for purifying harmful substances contained in exhaust gas using discharge plasma and a method of using the apparatus.
直流又は交流の高電圧を印加することで発生する放電プラズマは、空気浄化をはじめとして様々な技術分野において応用されている。自動車の分野においても、ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等の内燃機関から排出される排ガス中の有害物質、例えば、窒素酸化物（ＮＯｘ）や粒子状物質（ＰＭ：Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ Ｍａｔｔｅｒ）等を浄化する技術として、放電プラズマ及び／又はそれによって起こる化学反応等を利用した装置や方法が従来から提案されている（例えば、特許文献１〜５等を参照）。 Discharge plasma generated by applying a DC or AC high voltage is applied in various technical fields including air purification. Also in the field of automobiles, as a technology for purifying harmful substances in exhaust gas discharged from internal combustion engines such as gasoline engines and diesel engines, such as nitrogen oxides (NOx) and particulate matter (PM), An apparatus and method using discharge plasma and / or a chemical reaction caused by the discharge plasma have been conventionally proposed (for example, see Patent Documents 1 to 5).
一方で、自動車の排ガス浄化用触媒として広く知られる三元触媒は、コージェライト等の耐熱性セラミックスから形成され多数のセル通路を有するハニカム構造体と、当該セル通路の表面に形成されアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）等の多孔質酸化物からなるコート層と、当該コート層に担持された白金（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）等の貴金属とから一般に構成されている。また、ディーゼルエンジン等の内燃機関から排出されるＰＭについても、それを捕集及び燃焼除去するために、多数のセル通路を有するハニカム構造体から構成されたディーゼルパティキュレートフィルター（ＤＰＦ）が一般に用いられている。 On the other hand, a three-way catalyst widely known as an exhaust gas purification catalyst for automobiles is a honeycomb structure formed of heat-resistant ceramics such as cordierite and having a large number of cell passages, and alumina (Al It is generally composed of a coat layer made of a porous oxide such as 2 O 3 ) and a noble metal such as platinum (Pt), rhodium (Rh), palladium (Pd) carried on the coat layer. Also, in order to collect and burn off PM discharged from an internal combustion engine such as a diesel engine, a diesel particulate filter (DPF) composed of a honeycomb structure having a large number of cell passages is generally used. It has been.
ここで、上記のようなハニカム構造体を用いた三元触媒やＤＰＦにおいて放電プラズマを利用する場合には、ハニカム構造体における多数のセル通路から構成される各微小空間内に放電プラズマを均一に形成することが極めて重要である。このような均一な放電プラズマを形成することで、排ガスや、あるいはハニカム構造体に担持された触媒金属に放電プラズマを効率よく作用させることができるので、排ガス中に含まれるＮＯｘやＰＭ等の有害物質の浄化をより促進させることが可能である。 Here, when the discharge plasma is used in the three-way catalyst or DPF using the honeycomb structure as described above, the discharge plasma is uniformly distributed in each minute space composed of a large number of cell passages in the honeycomb structure. It is very important to form. By forming such a uniform discharge plasma, it is possible to cause the discharge plasma to efficiently act on the exhaust gas or the catalyst metal supported on the honeycomb structure, so that noxious substances such as NOx and PM contained in the exhaust gas are harmful. It is possible to further promote the purification of the substance.
しかしながら、従来のコロナ放電やバリア放電などの放電方法では、１つの空間を放電させるためには一対の放電電極と接地電極が必要とされる。したがって、非常に多くの微小空間を有するハニカム構造体について、そのすべての微小空間に均一な放電プラズマを形成することは極めて困難である。 However, a conventional discharge method such as corona discharge or barrier discharge requires a pair of discharge electrodes and a ground electrode to discharge one space. Therefore, it is extremely difficult to form a uniform discharge plasma in all the minute spaces of the honeycomb structure having a very large number of minute spaces.
特許文献６では、プラズマ発生部と、該プラズマ発生部内で発生したプラズマを電界によってプラズマ発生部外に引き出す電極および、プラズマ発生部と電極との間にハニカムを有し、ハニカム内の中空管を通る排ガス流れ方向とプラズマ発生部および電極を結ぶ方向とが同一方向となるように配置してなる排ガス浄化装置が記載されている。また、特許文献６では、このような排ガス浄化装置によれば、簡便な電極構造でハニカムの多くの微小空間の内部に均一にプラズマ放電を発生させることが可能であり、ハニカムによる浄化機能と放電プラズマとを併用することにより浄化効果を高めることが可能であると記載されている。 In Patent Document 6, a plasma generating unit, an electrode for drawing plasma generated in the plasma generating unit out of the plasma generating unit by an electric field, a honeycomb between the plasma generating unit and the electrode, and a hollow tube in the honeycomb An exhaust gas purifying device is described in which the exhaust gas flow direction passing through and the direction connecting the plasma generation unit and the electrode are in the same direction. Further, in Patent Document 6, according to such an exhaust gas purification device, it is possible to generate a plasma discharge uniformly in many minute spaces of a honeycomb with a simple electrode structure. It is described that the purification effect can be enhanced by using plasma together.
特許文献６に記載の排ガス浄化装置では、プラズマ発生部と当該プラズマ発生部外にプラズマを引き出すための電極とが電圧の印加に関してそれぞれ独立に制御されており、それゆえ２つの高電圧電源を必要とする（特許文献６の図１等を参照）。また、特許文献６では、プラズマ発生部として、中心電極と外部電極の間に球状の誘電体ペレットが充填された、いわゆるパックドベッド放電の構成が具体的に開示されている。しかしながら、このような放電によって発生したプラズマは、必ずしもそのすべてがハニカム構造体の内部に導入されない場合がある。したがって、特許文献６に記載の排ガス浄化装置では、ハニカム構造体の微小空間内における均一で効率的な放電プラズマの形成に関して依然として改善の余地があった。 In the exhaust gas purifying apparatus described in Patent Document 6, the plasma generating unit and the electrode for extracting the plasma outside the plasma generating unit are controlled independently with respect to voltage application, and therefore two high voltage power supplies are required. (Refer to FIG. 1 of Patent Document 6). Further, Patent Document 6 specifically discloses a so-called packed bed discharge configuration in which a spherical dielectric pellet is filled between the center electrode and the external electrode as the plasma generating portion. However, not all of the plasma generated by such discharge is necessarily introduced into the honeycomb structure. Therefore, in the exhaust gas purification apparatus described in Patent Document 6, there is still room for improvement with respect to the formation of uniform and efficient discharge plasma in the minute space of the honeycomb structure.
そこで、本発明は、新規でより簡単な構成により、ハニカム構造体の微小空間内に均一な放電プラズマを形成することができる排気浄化装置及びその使用方法を提供することを目的とする。 Accordingly, an object of the present invention is to provide an exhaust emission control device capable of forming uniform discharge plasma in a minute space of a honeycomb structure with a new and simpler configuration, and a method of using the exhaust purification device.
上記課題を解決する本発明は下記にある。
（１）隔壁で区画された複数のセル通路を有する１つ又は複数のハニカム構造体と、
高電圧電極と接地電極を含む複数のプラズマ発生手段と、
前記プラズマ発生手段に高電圧を印加するための１つ又は複数の高電圧電源と
を備えた排気浄化装置であって、
前記ハニカム構造体が前記プラズマ発生手段によって挟まれて配置されるように、前記プラズマ発生手段と前記ハニカム構造体が、排ガスの流れ方向に沿って前記プラズマ発生手段から順に交互に配置され、かつ
前記複数のプラズマ発生手段に含まれる前記高電圧電極と前記接地電極が、排ガスの流れ方向に沿って交互に配置されていることを特徴とする、排気浄化装置。
（２）１つの高電圧電源を備え、該１つの高電圧電源に各高電圧電極が電気的に接続されていることを特徴とする、上記（１）に記載の排気浄化装置。
（３）前記ハニカム構造体におけるセルの隔壁に、触媒金属を担持してなるコート層が形成されたことを特徴とする、上記（１）又は（２）に記載の排気浄化装置。
（４）前記プラズマ発生手段が、絶縁体と、前記高電圧電極及び前記接地電極をそれぞれ構成する２枚の導電層とを含み、前記絶縁体中に前記２枚の導電層が間隔を置いて配置され、さらに前記ハニカム構造体における前記セル通路の個々の開口に対応する位置に開口が設けられた構造を有することを特徴とする、上記（１）〜（３）のいずれか１つに記載の排気浄化装置。
（５）複数のハニカム構造体を備えたことを特徴とする、上記（１）〜（４）のいずれか１つに記載の排気浄化装置。
（６）上記（１）〜（５）のいずれか１つに記載の排気浄化装置を用いたハニカム構造体内部へのプラズマ導入方法であって、
前記１つ又は複数の高電圧電源から前記複数のプラズマ発生手段に高電圧を印加することでプラズマを発生させ、発生したプラズマを前記ハニカム構造体の排ガス上流側のプラズマ発生手段と排ガス下流側のプラズマ発生手段との間に生じた電位差を利用して前記ハニカム構造体の内部に引き込むことを特徴とする、ハニカム構造体内部へのプラズマ導入方法。
The present invention for solving the above problems is as follows.
(1) one or a plurality of honeycomb structures having a plurality of cell passages partitioned by partition walls;
A plurality of plasma generating means including a high voltage electrode and a ground electrode;
An exhaust purification device comprising one or more high voltage power supplies for applying a high voltage to the plasma generating means,
The plasma generation means and the honeycomb structure are alternately arranged in order from the plasma generation means along the flow direction of the exhaust gas so that the honeycomb structure is sandwiched between the plasma generation means, and The exhaust gas purification apparatus, wherein the high voltage electrode and the ground electrode included in a plurality of plasma generating means are alternately arranged along the flow direction of the exhaust gas.
(2) The exhaust emission control device according to (1) above, comprising one high voltage power source, and each high voltage electrode being electrically connected to the one high voltage power source.
(3) The exhaust emission control device according to (1) or (2), wherein a coating layer supporting a catalyst metal is formed on the partition walls of the cells in the honeycomb structure.
(4) The plasma generating means includes an insulator and two conductive layers respectively constituting the high-voltage electrode and the ground electrode, and the two conductive layers are spaced from each other in the insulator. The structure according to any one of the above (1) to (3), characterized in that it has a structure in which openings are provided at positions corresponding to the individual openings of the cell passages in the honeycomb structure. Exhaust purification equipment.
(5) The exhaust emission control device according to any one of (1) to (4) above, comprising a plurality of honeycomb structures.
(6) A method for introducing plasma into a honeycomb structure using the exhaust emission control device according to any one of (1) to (5) above,
Plasma is generated by applying a high voltage from the one or more high-voltage power supplies to the plurality of plasma generating means, and the generated plasma is separated from the plasma generating means on the exhaust gas upstream side and the exhaust gas downstream side of the honeycomb structure. A method for introducing plasma into the honeycomb structure, wherein a potential difference generated between the plasma generation means and the plasma generation means is drawn into the honeycomb structure.
本発明の排気浄化装置によれば、１つの高電圧電源のみを用いて放電プラズマを発生させかつそれをハニカム構造体の内部に引き込むことが可能である。したがって、本発明の排気浄化装置によれば、２つ以上の高電圧電源を別々に独立して制御する等の必要なしに、より安価でかつより簡単な方法においてハニカム構造体の微小空間内に均一な放電プラズマを形成することが可能である。さらに、本発明によれば、２つ以上の複数のハニカム構造体を排ガスの流れ方向に沿って直列に配置した多段構成の排気浄化装置を使用することも可能である。 According to the exhaust emission control device of the present invention, it is possible to generate discharge plasma using only one high-voltage power source and draw it into the honeycomb structure. Therefore, according to the exhaust emission control device of the present invention, the two or more high-voltage power supplies need not be separately and independently controlled, and the like in a micro space of the honeycomb structure in a cheaper and simpler method. It is possible to form a uniform discharge plasma. Furthermore, according to the present invention, it is also possible to use an exhaust purification device having a multi-stage configuration in which two or more honeycomb structures are arranged in series along the exhaust gas flow direction.
以下、本発明は、ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等の内燃機関から排出される排ガス中の有害物質を浄化するための排気浄化装置について詳しく説明されるが、本発明の排気浄化装置は、このような特定の用途に何ら限定されるものではなく、室内空気の浄化や工場排ガスの浄化等、幅広い用途において適用できることは言うまでもない。 Hereinafter, the present invention will be described in detail with respect to an exhaust purification device for purifying harmful substances in exhaust gas discharged from an internal combustion engine such as a gasoline engine or a diesel engine. The exhaust purification device of the present invention is not limited to such an exhaust purification device. Needless to say, the present invention is not limited to a specific application and can be applied to a wide range of applications such as purification of indoor air and purification of factory exhaust gas.
本発明の排気浄化装置は、隔壁で区画された複数のセル通路を有する１つ又は複数のハニカム構造体と、高電圧電極と接地電極を含む複数のプラズマ発生手段と、前記プラズマ発生手段に高電圧を印加するための１つ又は複数の高電圧電源とを備え、前記ハニカム構造体が前記プラズマ発生手段によって挟まれて配置されるように、前記プラズマ発生手段と前記ハニカム構造体が、排ガスの流れ方向に沿って前記プラズマ発生手段から順に交互に配置され、かつ前記複数のプラズマ発生手段に含まれる前記高電圧電極と前記接地電極が、排ガスの流れ方向に沿って交互に配置されていることを特徴としている。 An exhaust emission control device according to the present invention includes one or more honeycomb structures having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, a plurality of plasma generating means including a high voltage electrode and a ground electrode, and a high voltage to the plasma generating means. One or a plurality of high voltage power supplies for applying a voltage, and the plasma generating means and the honeycomb structure are disposed of exhaust gas so that the honeycomb structure is sandwiched between the plasma generating means. The high voltage electrodes and the ground electrodes included in the plurality of plasma generation means are alternately arranged along the flow direction of the exhaust gas. It is characterized by.
先に述べたとおり、ハニカム構造体を用いた三元触媒やＤＰＦにおいて放電プラズマを利用する場合には、排ガスやハニカム構造体に担持された触媒金属に放電プラズマを効率よく作用させるために、ハニカム構造体における多数のセル通路から構成される各微小空間内に放電プラズマを均一に形成することが極めて重要である。 As described above, when using discharge plasma in a three-way catalyst or DPF using a honeycomb structure, in order to cause the discharge plasma to act efficiently on exhaust gas or catalyst metal supported on the honeycomb structure, It is very important to form discharge plasma uniformly in each minute space composed of a large number of cell passages in the structure.
特開２００８−２４８８５２号公報では、排ガスの流れ方向におけるハニカム構造体の両端にプラズマ発生手段と電界発生用電極とをそれぞれ配置した排気浄化装置が開示されている。そして、特開２００８−２４８８５２号公報では、プラズマ発生手段において発生したプラズマを電界発生用電極で発生させた電界（又は電位差）によってハニカム構造体全体にスライドさせ、それによってハニカム構造体の多数の微小空間内に均一な放電プラズマを形成することが記載されている。 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-248852 discloses an exhaust emission control device in which plasma generating means and electric field generating electrodes are respectively arranged at both ends of a honeycomb structure in the flow direction of exhaust gas. In Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-248852, the plasma generated in the plasma generating means is slid over the entire honeycomb structure by the electric field (or potential difference) generated by the electric field generating electrode, thereby causing a large number of minute structures of the honeycomb structure. It is described that uniform discharge plasma is formed in the space.
図１は、特開２００８−２４８８５２号公報において開示されているような放電プラズマを利用した従来技術の排気浄化装置を模式的に示した図である。図１を参照すると、排気浄化装置１０は、隔壁で区画された複数のセル通路を有するハニカム構造体１１と、高電圧電極と接地電極を含むプラズマ発生手段１２と、当該プラズマ発生手段１２に高電圧を印加するための高電圧電源１３と、電界を発生させるための別個の高電圧電源１４とを備えている。このように、従来技術の排気浄化装置では、プラズマ発生手段と電界発生用電極とが電圧の印加に関してそれぞれ独立して制御される必要があり、したがって２つ別個の高電圧電源が必要とされる。 FIG. 1 is a diagram schematically showing a conventional exhaust purification device using discharge plasma as disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-248852. Referring to FIG. 1, an exhaust purification device 10 includes a honeycomb structure 11 having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, a plasma generation means 12 including a high voltage electrode and a ground electrode, and a high voltage to the plasma generation means 12. A high voltage power supply 13 for applying a voltage and a separate high voltage power supply 14 for generating an electric field are provided. As described above, in the exhaust emission control device of the prior art, the plasma generating means and the electric field generating electrode need to be controlled independently with respect to the application of voltage, and thus two separate high voltage power supplies are required. .
本発明者らは、高電圧電極と接地電極を含むプラズマ発生手段をハニカム構造体の排ガス上流側と排ガス下流側のそれぞれに配置し、そしてこれらの高電圧電極と接地電極を排ガスの流れ方向に沿って交互に配置した排気浄化装置を使用することで、１つの高電圧電源のみを用いた場合においても、一方のプラズマ発生手段で発生したプラズマを２つのプラズマ発生手段の間に生じる電位差によってハニカム構造体の内部に引き込むことができることを見出した。 The inventors of the present invention have arranged plasma generating means including a high voltage electrode and a ground electrode on each of the exhaust gas upstream side and the exhaust gas downstream side of the honeycomb structure, and these high voltage electrode and ground electrode are arranged in the exhaust gas flow direction. By using the exhaust gas purification apparatus arranged alternately along the honeycomb, even when only one high voltage power source is used, the plasma generated by one of the plasma generating means is generated by the potential difference generated between the two plasma generating means. It has been found that it can be pulled into the structure.
図２は、本発明の排気浄化装置の１つの実施態様を模式的に示した図である。図２を参照すると、排気浄化装置２０は、隔壁で区画された複数のセル通路を有するハニカム構造体２１と、高電圧電極と接地電極を含む前段プラズマ発生手段２２と、同様に高電圧電極と接地電極を含む後段プラズマ発生手段２３と、これらのプラズマ発生手段に高電圧を印加するための高電圧電源２４とを備えており、さらに前段プラズマ発生手段２２と後段プラズマ発生手段２３に含まれる高電圧電極と接地電極が排ガスの流れ方向に沿って交互に配置され、そして各高電圧電極が高電圧電源２４に電気的に接続されている。 FIG. 2 is a diagram schematically showing one embodiment of the exhaust emission control device of the present invention. Referring to FIG. 2, the exhaust emission control device 20 includes a honeycomb structure 21 having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, a pre-stage plasma generation means 22 including a high voltage electrode and a ground electrode, and a high voltage electrode. A post-stage plasma generation means 23 including a ground electrode and a high-voltage power supply 24 for applying a high voltage to these plasma generation means are provided, and a high voltage included in the pre-stage plasma generation means 22 and the post-stage plasma generation means 23 is provided. The voltage electrodes and the ground electrodes are alternately arranged along the flow direction of the exhaust gas, and each high voltage electrode is electrically connected to the high voltage power source 24.
上記のような構成を有する排気浄化装置によれば、ハニカム構造体２１の一方の端部には高電圧電極が配置されそしてもう一方の端部には接地電極が配置されているため、高電圧電源２４から前段プラズマ発生手段２２と後段プラズマ発生手段２３のそれぞれに電圧を印加した場合にはハニカム構造体２１の両端に電位差を生じさせることができる。したがって、この電位差を利用することで、前段プラズマ発生手段２２又は後段プラズマ発生手段２３において発生したプラズマをハニカム構造体２１の内部に引き込むことが可能となる。 According to the exhaust emission control device having the above configuration, the high voltage electrode is disposed at one end of the honeycomb structure 21 and the ground electrode is disposed at the other end. When a voltage is applied from the power source 24 to each of the front-stage plasma generation means 22 and the rear-stage plasma generation means 23, a potential difference can be generated at both ends of the honeycomb structure 21. Therefore, by using this potential difference, it is possible to draw the plasma generated in the front stage plasma generation means 22 or the rear stage plasma generation means 23 into the honeycomb structure 21.
本発明によれば、隔壁で区画された複数のセル通路を有するハニカム構造体としては、排ガス浄化用触媒やＤＰＦ等において一般的に用いられる任意の絶縁性材料を使用することができる。例えば、このようなハニカム構造体としては、コージェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2Ｏ3・５ＳｉＯ2）、アルミナ、ジルコニア、炭化ケイ素等の耐熱性を有するセラミックス材料を使用することができる。なお、本発明において「ハニカム構造体」とは、隔壁で区画された複数のセル通路を有する任意の構造体を言うものであり、排ガス浄化用触媒が担持される基材やＤＰＦ等の構造体を包含するものである。また、当該ハニカム構造体の各セル通路の断面形状は、特には限定されず、四角形、六角形、その他の多角形、あるいは円形等、任意の形状のものを適宜選択すればよい。 According to the present invention, as the honeycomb structure having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, any insulating material generally used in an exhaust gas purification catalyst, a DPF, or the like can be used. For example, as such a honeycomb structure, a ceramic material having heat resistance such as cordierite (2MgO · 2Al 2 O 3 · 5SiO 2 ), alumina, zirconia, silicon carbide, or the like can be used. In the present invention, the “honeycomb structure” refers to an arbitrary structure having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, and is a structure such as a substrate or DPF on which an exhaust gas purifying catalyst is supported. Is included. In addition, the cross-sectional shape of each cell passage of the honeycomb structure is not particularly limited, and an arbitrary shape such as a quadrangle, a hexagon, another polygon, or a circle may be appropriately selected.
本発明によれば、プラズマ発生手段としては、高電圧電極と接地電極とを含み、安定にプラズマを発生させることができ、かつハニカム構造体の排ガス上流側と排ガス下流側にそれぞれ配置した場合に当該ハニカム構造体の両端に電位差を生じさせることができる任意のプラズマ発生手段を使用することができる。 According to the present invention, the plasma generating means includes a high-voltage electrode and a ground electrode, can stably generate plasma, and is disposed on the exhaust gas upstream side and the exhaust gas downstream side of the honeycomb structure, respectively. Any plasma generating means capable of generating a potential difference between both ends of the honeycomb structure can be used.
また、上記のプラズマ発生手段において用いられる高電圧電極及び接地電極としては、特に限定されないが、例えば、ステンレス、銅、タングステン、鉄、アルミニウムなどの導電性材料を使用することができる。 Further, the high voltage electrode and the ground electrode used in the plasma generating means are not particularly limited, and for example, conductive materials such as stainless steel, copper, tungsten, iron, and aluminum can be used.
本発明の好ましい実施態様によれば、プラズマ発生手段は、絶縁体と、高電圧電極及び接地電極をそれぞれ構成する２枚の導電層とを含み、当該絶縁体中に当該２枚の導電層が間隔を置いて配置され、さらにハニカム構造体におけるセル通路の個々の開口に対応する位置に開口が設けられた構造を有する。 According to a preferred embodiment of the present invention, the plasma generating means includes an insulator and two conductive layers respectively constituting a high-voltage electrode and a ground electrode, and the two conductive layers are included in the insulator. It has a structure in which openings are provided at positions corresponding to the individual openings of the cell passages in the honeycomb structure.
先に記載したとおり、特開２００８−２４８８５２号公報では、ハニカム構造体の一方の端部に配置されるプラズマ発生手段として、中心電極と外部電極の間に球状絶縁体が充填された、いわゆるパックドベッド放電の構成が具体的に開示されている。このような放電方法の場合、中心電極と外部電極の間に高電圧を印加すると、それらの間に充填された球状絶縁体同士がぶつかり合っているところで主として放電プラズマが発生する。しかしながら、このような放電プラズマの発生箇所は必ずしもハニカム構造体の開口位置とは一致していない。したがって、ハニカム構造体の他方の端部に電界発生用電極を配置してハニカム構造体の両端に電位差を生じさせたとしても、発生したプラズマのすべてを確実にハニカム構造体の内部に導入することができない場合があった。 As described above, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-248852 discloses a so-called packed structure in which a spherical insulator is filled between a center electrode and an external electrode as plasma generating means disposed at one end of a honeycomb structure. The configuration of bed discharge is specifically disclosed. In the case of such a discharge method, when a high voltage is applied between the center electrode and the external electrode, discharge plasma is mainly generated where the spherical insulators filled therebetween collide with each other. However, the location where such discharge plasma is generated does not necessarily coincide with the opening position of the honeycomb structure. Therefore, even if an electric field generating electrode is arranged at the other end of the honeycomb structure to generate a potential difference at both ends of the honeycomb structure, it is ensured that all of the generated plasma is introduced into the honeycomb structure. There was a case that could not be.
図３は、本発明の好ましい実施態様において用いられるプラズマ発生手段を模式的に示した図である。なお、図３（ａ）はプラズマ発生手段の正面図を示し、図３（ｂ）はプラズマ発生手段の断面図を示している。より詳しく説明すると、プラズマ発生手段３０は、図３（ｂ）に示すように、二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）等の材料からなる絶縁体３１中に高電圧電極及び接地電極をそれぞれ構成する２枚の導電層３２及び３３が間隔を置いて配置され、そして図３（ａ）に示すように、ハニカム構造体におけるセル通路の個々の開口に対応する位置にハニカム構造体の開口と同じか又はそれよりも小さい寸法の開口３４が設けられた構造を有する。 FIG. 3 is a diagram schematically showing plasma generating means used in a preferred embodiment of the present invention. 3A shows a front view of the plasma generating means, and FIG. 3B shows a cross-sectional view of the plasma generating means. More specifically, as shown in FIG. 3 (b), the plasma generating means 30 includes two sheets of a high voltage electrode and a ground electrode, respectively, in an insulator 31 made of a material such as silicon dioxide (SiO 2 ). The conductive layers 32 and 33 are spaced apart from each other and, as shown in FIG. 3 (a), at the positions corresponding to the individual openings of the cell passages in the honeycomb structure, or equal to or more than the openings of the honeycomb structure. Also, the opening 34 having a small size is provided.
このような構造を有するプラズマ発生手段を使用することで、高電圧電極３２と接地電極３３の間に高電圧を印加した場合に開口３４において放電プラズマを発生させることができる。この開口３４は上記のとおりハニカム構造体の開口に対応する位置に設けられているため、ハニカム構造体の両端に電位差を生じさせた場合には、発生したプラズマのすべてを確実にハニカム構造体の内部に導入することが可能となる。したがって、本発明の好ましい実施態様によれば、発生したプラズマを何ら損失させることなく、ハニカム構造体の微小空間内に均一でかつ効率よく放電プラズマを形成することが可能である。 By using the plasma generating means having such a structure, discharge plasma can be generated in the opening 34 when a high voltage is applied between the high voltage electrode 32 and the ground electrode 33. Since the opening 34 is provided at a position corresponding to the opening of the honeycomb structure as described above, when a potential difference is generated at both ends of the honeycomb structure, all of the generated plasma is surely removed from the honeycomb structure. It can be introduced inside. Therefore, according to a preferred embodiment of the present invention, it is possible to form discharge plasma uniformly and efficiently in the minute space of the honeycomb structure without any loss of generated plasma.
本発明によれば、上記のプラズマ発生手段に高電圧を印加するための高電圧電源としては、当該プラズマ発生手段においてプラズマ、特には電子がイオンに対して高いエネルギーを有する非平衡プラズマを発生させることができる任意の高電圧電源を使用することができる。例えば、高電圧電源としては、一般的に５〜２０ｋＶ（周波数５０Ｈｚ〜１０ｋＨｚ）程度のパルス電圧又は交流電圧をプラズマ発生手段に印加することができる電源を使用することが好ましい。 According to the present invention, as the high voltage power source for applying a high voltage to the plasma generating means, the plasma generating means generates plasma, particularly non-equilibrium plasma in which electrons have high energy with respect to ions. Any high voltage power supply that can be used. For example, as the high voltage power supply, it is preferable to use a power supply that can apply a pulse voltage or an alternating voltage of about 5 to 20 kV (frequency 50 Hz to 10 kHz) to the plasma generating means.
本発明の他の好ましい実施態様では、触媒金属を担持したコート層がハニカム構造体におけるセルの隔壁に形成される。このような触媒金属としては、特に限定されないが、三元触媒やＤＰＦにおいて一般的に用いられる貴金属、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ又はそれらの組み合わせ等が挙げられる。あるいはまた、触媒金属としては、このような貴金属とともに又はそれに代えて排ガス中の有害物質の浄化に活性を示す他の金属を使用することもできる。 In another preferred embodiment of the present invention, a coating layer supporting a catalyst metal is formed on the partition walls of the cells in the honeycomb structure. Such a catalyst metal is not particularly limited, and examples thereof include noble metals generally used in three-way catalysts and DPFs, such as Pt, Pd, Rh, Ir, Ru, or combinations thereof. Alternatively, as the catalytic metal, other metals that are active in the purification of harmful substances in exhaust gas can be used together with or in place of such noble metals.
また、上記の触媒金属が担持されるコート層を構成する触媒担体としては、特に限定されないが、一般に触媒担体として用いられる任意の金属酸化物を使用することができる。このような触媒担体としては、例えば、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、ジルコニア（ＺｒＯ2）、セリア（ＣｅＯ2）、シリカ（ＳｉＯ2）、チタニア（ＴｉＯ2）又はそれらの組み合わせ等が挙げられる。 The catalyst carrier constituting the coat layer on which the catalyst metal is supported is not particularly limited, but any metal oxide generally used as a catalyst carrier can be used. Examples of such a catalyst carrier include alumina (Al 2 O 3 ), zirconia (ZrO 2 ), ceria (CeO 2 ), silica (SiO 2 ), titania (TiO 2 ), and combinations thereof.
放電プラズマを利用した排気浄化装置では、放電によって放出された電子が排ガス中の成分に衝突して、例えば、オゾンや酸素ラジカル等の活性種が生成することが一般的に知られている。このような活性種は非常に反応性が高く、それゆえ排ガス中の有害物質、例えば、ＮＯｘやＰＭに作用してそれらをより無害な形態又はより反応しやすい形態に転化することができる。本発明の排気浄化装置によれば、ハニカム構造体の各微小空間全体に均一なプラズマを効率よく形成することができるので、上記のようなプラズマの作用をより促進させることができると考えられる。また、さらに触媒金属が存在する場合には、放電によって放出された電子で触媒金属自体の電子状態も改質することができると考えられる。したがって、ハニカム構造体におけるセルの隔壁に触媒金属を担持したコート層を形成した場合には、プラズマ単独の場合に比べてＮＯｘの浄化やＰＭの酸化等の反応をより顕著に改善することが可能である。 In an exhaust gas purification apparatus using discharge plasma, it is generally known that electrons emitted by discharge collide with components in exhaust gas to generate active species such as ozone and oxygen radicals. Such active species are very reactive and can therefore act on harmful substances in the exhaust gas, such as NOx and PM, to convert them into a more innocuous or more reactive form. According to the exhaust emission control device of the present invention, uniform plasma can be efficiently formed in the entire minute spaces of the honeycomb structure, so that it is considered that the plasma action as described above can be further promoted. Further, when a catalytic metal is further present, it is considered that the electronic state of the catalytic metal itself can be modified by the electrons emitted by the discharge. Therefore, when a coating layer carrying a catalyst metal is formed on the partition walls of the cells in the honeycomb structure, it is possible to significantly improve reactions such as NOx purification and PM oxidation compared to the case of plasma alone. It is.
また、触媒金属として、例えば、貴金属以外の幾らか触媒性能が劣る金属を使用した場合においても、本発明の排気浄化装置によって得られる均一なプラズマを排ガスや触媒金属に作用させることで、上記のとおり、排ガス中の有害物質をより反応性の高い形態に改質し及び／又は触媒金属自体の電子状態を改質することができるので、高い排ガス浄化性能を達成することができると考えられる。三元触媒等の触媒成分として一般的に用いられる貴金属、特にＰｔ、Ｒｈ、Ｐｄ等の白金族元素は、自動車の排ガス規制の強化とともに使用量が増加しており、それゆえ資源の枯渇が懸念されている。したがって、これらの白金族元素以外の触媒金属を本発明の排気浄化装置によって得られる均一なプラズマと組み合わせて使用することで、白金族元素の使用量を減らすことができるか又はそれを使用する必要なしに高い排ガス浄化性能を達成することが可能である。 In addition, even when a catalyst metal other than the noble metal, such as a metal that is somewhat inferior in catalyst performance, is used by causing the uniform plasma obtained by the exhaust emission control device of the present invention to act on the exhaust gas or the catalyst metal, As described above, since the harmful substances in the exhaust gas can be reformed into a more reactive form and / or the electronic state of the catalyst metal itself can be reformed, it is considered that high exhaust gas purification performance can be achieved. Precious metals commonly used as catalyst components such as three-way catalysts, especially platinum group elements such as Pt, Rh, and Pd, are increasing in use with the tightening of exhaust gas regulations for automobiles, so there is concern about resource depletion Has been. Therefore, by using a catalyst metal other than these platinum group elements in combination with the uniform plasma obtained by the exhaust gas purification apparatus of the present invention, the amount of platinum group elements used can be reduced or must be used. It is possible to achieve high exhaust gas purification performance without the need.
本発明の他の実施態様によれば、２つ以上の複数のハニカム構造体を排ガスの流れ方向に沿って直列に配置した多段構成の排気浄化装置を使用することができる。より詳しくは、本発明による多段構成の排気浄化装置は、２つ以上の複数のハニカム構造体を備え、各ハニカム構造体がプラズマ発生手段によって挟まれて配置されるように、プラズマ発生手段とハニカム構造体が、排ガスの流れ方向に沿ってプラズマ発生手段から順に交互に配置されている。 According to another embodiment of the present invention, it is possible to use an exhaust purification device having a multi-stage configuration in which two or more honeycomb structures are arranged in series along the flow direction of exhaust gas. More specifically, the exhaust purification device having a multistage structure according to the present invention includes two or more honeycomb structures, and each honeycomb structure is sandwiched and disposed between the plasma generation means. The structures are alternately arranged in order from the plasma generating means along the flow direction of the exhaust gas.
図４は、本発明による多段構成の排気浄化装置の一例を模式的に示した図である。図４を参照すると、排気浄化装置４０は、隔壁で区画された複数のセル通路を有する３つのハニカム構造体４１と、それぞれが高電圧電極と接地電極を含む４つのプラズマ発生手段４２と、これらのプラズマ発生手段に高電圧を印加するための１つの高電圧電源４３とを備えており、さらにこれらのプラズマ発生手段に含まれる高電圧電極と接地電極が排ガスの流れ方向に沿って交互に配置され、そして各高電圧電極が１つの高電圧電源４３に電気的に接続されている。 FIG. 4 is a diagram schematically showing an example of a multistage exhaust purification apparatus according to the present invention. Referring to FIG. 4, the exhaust purification device 40 includes three honeycomb structures 41 having a plurality of cell passages partitioned by partition walls, four plasma generation means 42 each including a high voltage electrode and a ground electrode, And a high voltage power source 43 for applying a high voltage to the plasma generating means, and high voltage electrodes and ground electrodes included in the plasma generating means are alternately arranged along the flow direction of the exhaust gas. Each high voltage electrode is electrically connected to one high voltage power source 43.
上記の多段構成の排気浄化装置においては、３つのハニカム構造体４１のそれぞれについて一方の端部には高電圧電極が配置されそしてもう一方の端部には接地電極が配置されている。それゆえ、高電圧電源４３から４つのプラズマ発生手段４２のそれぞれに電圧を印加した場合には３つのハニカム構造体４１のそれぞれの両端に電位差を生じさせることができる。したがって、これらの電位差を利用することで、各プラズマ発生手段４２において発生したプラズマを３つのすべてのハニカム構造体４１の内部に引き込むことが可能である。 In the exhaust purification device having the multistage configuration, a high voltage electrode is disposed at one end of each of the three honeycomb structures 41 and a ground electrode is disposed at the other end. Therefore, when a voltage is applied from the high voltage power supply 43 to each of the four plasma generating means 42, a potential difference can be generated at each end of each of the three honeycomb structures 41. Therefore, by using these potential differences, it is possible to draw the plasma generated in each plasma generating means 42 into all three honeycomb structures 41.
また、このような多段構成の排気浄化装置によれば、放電プラズマを十分に排ガス及び／又は触媒金属に作用させることができるので、１段構成の排気浄化装置に比べてより高い排ガス浄化性能を達成することが可能である。しかも、本発明による多段構成の排気浄化装置では、このような排ガスの浄化を１つの高電圧電源のみを用いて達成することができるので、放電プラズマを利用した従来技術の排気浄化装置に比べてプロセスが簡単なだけでなくコスト的にも非常に有利である。 Further, according to such an exhaust purification device having a multi-stage configuration, the discharge plasma can sufficiently act on the exhaust gas and / or the catalytic metal, so that a higher exhaust gas purification performance can be achieved as compared with the exhaust purification device having a single-stage configuration. It is possible to achieve. Moreover, in the exhaust purification apparatus having a multistage configuration according to the present invention, such exhaust gas purification can be achieved using only one high-voltage power supply, and therefore, compared with the prior art exhaust purification apparatus using discharge plasma. Not only is the process simple, it is also very advantageous in terms of cost.
以下、実施例によって本発明をより詳細に説明するが、本発明はこの実施例に何ら限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention in detail, this invention is not limited to this Example at all.
図５は、本実施例において使用した装置を模式的に示した図である。なお、この装置では、放電プラズマの様子を観察するために、コージェライト等の不透明なセラミックス材料に代えて、長さが２０ｍｍそして直径が２ｍｍの透明なガラス管を多数束ねたものを擬似ハニカム構造体として使用した。 FIG. 5 is a diagram schematically showing the apparatus used in this example. In this apparatus, in order to observe the state of the discharge plasma, a pseudo honeycomb structure in which a large number of transparent glass tubes having a length of 20 mm and a diameter of 2 mm are bundled instead of an opaque ceramic material such as cordierite. Used as a body.
また、プラズマ発生手段としては、図３に示すように、二酸化ケイ素からなる絶縁体中に高電圧電極及び接地電極をそれぞれ構成する２枚の導電層が間隔を置いて配置され、さらに擬似ハニカム構造体の開口に対応するよう多数の開口が設けられた構造を有する厚さが約１ｍｍの材料を使用した。このプラズマ発生手段を２つ用意し、それらを擬似ハニカム構造体の上部と下部において高電圧電極と接地電極が交互に配置されるように取り付けた。なお、高電圧電源としては、ＡＣ電源（１０ｋＶ、周波数１ｋＨｚ）を使用した。この高電圧電源からプラズマ発生手段の各高電圧電極に電圧を印加した場合の結果を図６に示す。 As the plasma generating means, as shown in FIG. 3, two conductive layers respectively constituting a high voltage electrode and a ground electrode are disposed at an interval in an insulator made of silicon dioxide, and a pseudo honeycomb structure is further provided. A material having a thickness of about 1 mm having a structure in which a large number of openings were provided to correspond to the openings of the body was used. Two plasma generating means were prepared, and they were attached so that the high voltage electrodes and the ground electrodes were alternately arranged at the upper part and the lower part of the pseudo honeycomb structure. Note that an AC power supply (10 kV, frequency 1 kHz) was used as the high voltage power supply. FIG. 6 shows the result when voltage is applied from the high voltage power source to each high voltage electrode of the plasma generating means.
図６は、図５に示す装置においてプラズマを発生させた場合の放電プラズマの様子を示す写真である。図６の結果から明らかなように、ハニカム構造体の前後に２つのプラズマ発生手段を高電圧電極と接地電極が交互になるよう配置することで、プラズマ発生手段において発生したプラズマをハニカム構造体の内部まで引き込むことができ、ハニカム構造体全体に均一なプラズマを形成することができた。 FIG. 6 is a photograph showing the state of discharge plasma when plasma is generated in the apparatus shown in FIG. As is apparent from the results of FIG. 6, the plasma generated in the plasma generating means is circulated in the honeycomb structure by arranging two plasma generating means before and after the honeycomb structure so that the high voltage electrode and the ground electrode are alternately arranged. The inside of the honeycomb structure was able to be drawn into the inside, and a uniform plasma could be formed.
２０ 排気浄化装置
２１ ハニカム構造体
２２ 前段プラズマ発生手段
２３ 後段プラズマ発生手段
２４ 高電圧電源
20 Exhaust purification device 21 Honeycomb structure 22 Pre-stage plasma generating means 23 Post-stage plasma generating means 24 High voltage power supply
Claims (6)
高電圧電極と接地電極を含む複数のプラズマ発生手段と、
前記プラズマ発生手段に高電圧を印加するための１つ又は複数の高電圧電源と
を備えた排気浄化装置であって、
前記ハニカム構造体が前記プラズマ発生手段によって挟まれて配置されるように、前記プラズマ発生手段と前記ハニカム構造体が、排ガスの流れ方向に沿って前記プラズマ発生手段から順に交互に配置され、かつ
前記複数のプラズマ発生手段に含まれる前記高電圧電極と前記接地電極が、排ガスの流れ方向に沿って交互に配置されていることを特徴とする、排気浄化装置。 One or more honeycomb structures having a plurality of cell passages partitioned by partition walls;
A plurality of plasma generating means including a high voltage electrode and a ground electrode;
An exhaust purification device comprising one or more high voltage power supplies for applying a high voltage to the plasma generating means,
The plasma generation means and the honeycomb structure are alternately arranged in order from the plasma generation means along the flow direction of the exhaust gas so that the honeycomb structure is sandwiched between the plasma generation means, and The exhaust gas purification apparatus, wherein the high voltage electrode and the ground electrode included in a plurality of plasma generating means are alternately arranged along the flow direction of the exhaust gas.
前記１つ又は複数の高電圧電源から前記複数のプラズマ発生手段に高電圧を印加することでプラズマを発生させ、発生したプラズマを前記ハニカム構造体の排ガス上流側のプラズマ発生手段と排ガス下流側のプラズマ発生手段との間に生じた電位差を利用して前記ハニカム構造体の内部に引き込むことを特徴とする、ハニカム構造体内部へのプラズマ導入方法。 A method for introducing plasma into a honeycomb structure using the exhaust emission control device according to any one of claims 1 to 5,
Plasma is generated by applying a high voltage from the one or more high-voltage power supplies to the plurality of plasma generating means, and the generated plasma is separated from the plasma generating means on the exhaust gas upstream side and the exhaust gas downstream side of the honeycomb structure. A method for introducing plasma into the honeycomb structure, wherein a potential difference generated between the plasma generation means and the plasma generation means is drawn into the honeycomb structure.
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