JP2012099453A - Conductive paste - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、回路基板の配線導体や、電子部品の電極導体（以下、単に「導体」という）の形成に使用される導電性ペーストに関し、特には、低温で焼成する場合においても良好に導体を形成できる導電性ペーストに関する。 The present invention relates to a conductive paste used for forming a wiring conductor of a circuit board and an electrode conductor (hereinafter simply referred to as a “conductor”) of an electronic component. The present invention relates to a conductive paste that can be formed.
例えば、プラズマディスプレイパネルやエレクトロルミネッセンスパネル等の電子材料基板に形成される配線導体や、チップ抵抗や積層電子部品等の電子部品に形成される電極導体は、通常、以下のようにして形成される。 For example, a wiring conductor formed on an electronic material substrate such as a plasma display panel or an electroluminescence panel, and an electrode conductor formed on an electronic component such as a chip resistor or a laminated electronic component are usually formed as follows. .
導電性粉末及びガラス等の無機結合剤粉末を必要に応じてその他の添加剤と共にビヒクルに分散させて導電性ペーストを作製し、これを、導体を形成する対象物（以下「基体」という）に対してディッピング、刷毛塗り、スクリーン印刷等種々の方法により所望のパターンで塗布し、乾燥させる。その後、例えば６００〜１２００℃といった高温で焼成し、ビヒクルを飛散させることによって基体上に所望パターンの導体が形成される。この導体上には、必要に応じてニッケルめっきや、スズ若しくはその合金からなるめっき層が形成されることもある。 Conductive powder and inorganic binder powder such as glass are dispersed in a vehicle together with other additives as necessary to produce a conductive paste, and this is used as an object for forming a conductor (hereinafter referred to as “substrate”). On the other hand, it is applied in a desired pattern by various methods such as dipping, brushing and screen printing, and dried. Thereafter, baking is performed at a high temperature such as 600 to 1200 ° C., and the vehicle is scattered to form a conductor having a desired pattern on the substrate. On this conductor, a plating layer made of nickel plating or tin or an alloy thereof may be formed as necessary.
従来、導電性ペーストの導電性粉末としては、パラジウムや銀−パラジウム、白金等の貴金属の他、ニッケル、銅、コバルトといった卑金属も用いられており、特に後者の場合、焼成時に酸化し易いため、窒素や水素−窒素等の不活性雰囲気中もしくは還元性雰囲気中で焼成が行われる。そのため、特に卑金属粉末を使用する導電性ペーストには、不活性雰囲気や還元性雰囲気で焼成しても安定な非還元性ガラスを用いる必要がある。 Conventionally, as the conductive powder of the conductive paste, in addition to noble metals such as palladium, silver-palladium, and platinum, base metals such as nickel, copper, and cobalt are used. Firing is performed in an inert atmosphere such as nitrogen or hydrogen-nitrogen, or in a reducing atmosphere. Therefore, it is necessary to use a non-reducing glass that is stable even when fired in an inert atmosphere or a reducing atmosphere, particularly for a conductive paste that uses a base metal powder.
近年、環境問題に対する意識の高まりもあって、鉛を使用しない導電性ペーストの開発が求められている。 In recent years, there has been a growing awareness of environmental issues, and there has been a demand for the development of conductive paste that does not use lead.
また、その一方で、プラズマディスプレイパネル等の製造工程において、汎用のガラス基板に対して導体を形成するために、２５０〜６００℃といった低温でも焼成することのできる導電性ペーストの開発も望まれている。 On the other hand, in the manufacturing process of plasma display panels and the like, in order to form a conductor on a general-purpose glass substrate, development of a conductive paste that can be fired even at a low temperature of 250 to 600 ° C. is also desired. Yes.
低温で焼成できるガラスの一つとしてテルル系ガラスが知られている。しかしながら、テルル系ガラスは、過去、蛍光表示管の封着用途（特許文献１）や光ファイバ材料用途（特許文献２）としての検討は頻繁になされていたが、過去、導体形成用途としては殆ど検討されてきておらず、ダイボンディング用においてガラス組成としてテルル以外にも多量の鉛を必須とする例が幾つか散見される程度であった（特許文献３，４）。 Tellurium-based glass is known as one of glasses that can be fired at a low temperature. However, tellurium-based glass has been frequently studied in the past for use in sealing fluorescent display tubes (Patent Document 1) and for optical fiber materials (Patent Document 2). It has not been studied, and there are some cases in which a large amount of lead is essential in addition to tellurium as a glass composition for die bonding (Patent Documents 3 and 4).
先に本出願人は、このテルル系ガラスについて詳細な検討を行い、太陽電池素子の電極を形成する導電性ペーストにテルル系ガラスを使用した場合に、良好な結果が得られることを確認している（特願２００９−２４７２２０参照）。 The present applicant previously conducted a detailed study on the tellurium-based glass, and confirmed that good results can be obtained when the tellurium-based glass is used as the conductive paste forming the electrode of the solar cell element. (See Japanese Patent Application No. 2009-247220).
本発明者等はこのテルル系ガラスを含む導電性ペーストについて更に検討を行った結果、太陽電池素子の電極形成以外の用途においても良好な結果が得られることを見出し、本発明を完成するに到ったものである。 As a result of further studies on the conductive paste containing the tellurium-based glass, the present inventors have found that good results can be obtained in applications other than the electrode formation of solar cell elements, and the present invention has been completed. It is a thing.
すなわち、本発明は太陽電池素子の電極形成以外の用途に用いられる導電性ペーストであって、鉛を実質的に含有せず、低温焼成が可能であり、不活性雰囲気や還元性雰囲気で焼成した場合でも安定して優れた特性の得られる導体を形成することのできる導電性ペーストを提供することを目的とする。 That is, the present invention is a conductive paste used for applications other than the formation of electrodes of solar cell elements, does not substantially contain lead, can be fired at low temperature, and fired in an inert atmosphere or a reducing atmosphere. It is an object of the present invention to provide a conductive paste that can form a conductor that can stably provide excellent characteristics.
本発明は以下の構成よりなる。
（１）導電性粉末とガラスフリットと有機ビヒクルとを含む導電性ペースト（太陽電池素子の電極形成に用いられるものを除く）であって、前記ガラスフリットが、実質的に鉛成分を含まず、且つ、テルルを網目形成成分とするテルル系ガラスフリットであることを特徴とする導電性ペースト。
（２）前記テルル系ガラスフリットが、テルルを酸化物換算で２５〜９０モル％含むことを特徴とする前記（１）記載の導電性ペースト。
（３）前記テルル系ガラスフリットが、テルルを酸化物換算で３０〜９０モル％含むことを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の導電性ペースト。
（４）前記テルル系ガラスフリットが、タングステン、モリブデンの何れか一種以上を含むことを特徴とする前記（１）乃至（３）の何れかに記載の導電性ペースト。
（５）前記テルル系ガラスフリットが、タングステン、モリブデンの何れか一種以上を酸化物換算で５〜６０モル％含むことを特徴とする前記（１）乃至（４）の何れかに記載の導電性ペースト。
（６）前記テルル系ガラスフリットが酸化物換算で以下の成分を含むことを特徴とする前記（１）に記載の導電性ペースト。
The present invention has the following configuration.
(1) A conductive paste containing conductive powder, glass frit and an organic vehicle (excluding those used for forming electrodes of solar cell elements), wherein the glass frit substantially does not contain a lead component, A conductive paste comprising tellurium glass frit containing tellurium as a network forming component.
(2) The conductive paste according to (1), wherein the tellurium-based glass frit contains 25 to 90 mol% tellurium in terms of oxide.
(3) The conductive paste according to (1) or (2), wherein the tellurium-based glass frit contains 30 to 90 mol% tellurium in terms of oxide.
(4) The conductive paste according to any one of (1) to (3), wherein the tellurium-based glass frit contains at least one of tungsten and molybdenum.
(5) The conductivity according to any one of (1) to (4), wherein the tellurium-based glass frit contains 5 to 60 mol% of any one of tungsten and molybdenum in terms of oxide. paste.
(6) The conductive paste according to (1), wherein the tellurium-based glass frit includes the following components in terms of oxides.
テルル：２５〜９０モル％
タングステン、モリブデンの何れか一種以上：５〜６０モル％
亜鉛：０〜５０モル％
ビスマス：０〜２５モル％
アルミニウム：０〜２５モル％
Tellurium: 25 to 90 mol%
One or more of tungsten and molybdenum: 5 to 60 mol%
Zinc: 0 to 50 mol%
Bismuth: 0 to 25 mol%
Aluminum: 0 to 25 mol%
本発明によれば、鉛を含有せず、低温で焼成可能な導電性ペーストを得ることができる。 According to the present invention, it is possible to obtain a conductive paste that does not contain lead and can be fired at a low temperature.
以下に、本発明の導電性ペーストの一実施形態について説明する。但し、本発明の範囲は以下に限定されるものではない。 Below, one Embodiment of the electrically conductive paste of this invention is described. However, the scope of the present invention is not limited to the following.
本発明の導電性ペーストは、導電性粉末及びガラスフリットを有機ビヒクルに分散させたものである。以下、各成分について説明する。 The conductive paste of the present invention is obtained by dispersing conductive powder and glass frit in an organic vehicle. Hereinafter, each component will be described.
導電性粉末としては銀、金、白金、パラジウムといった貴金属粉末の他、銅、ニッケル、コバルトといった卑金属粉末から選ばれる一種以上を用いることができ、その形状は、球状、フレーク状、樹枝状等、従来用いられるものが使用可能である。特に限定はないが平均粒径は０．１〜１０μｍのものが好ましく、また二種以上の金属からなる合金粉末や複合粉末、金属の種類、平均粒径、粒度分布、形状等の異なる二種以上の混合粉末を用いても良い。 As the conductive powder, in addition to noble metal powders such as silver, gold, platinum and palladium, one or more selected from base metal powders such as copper, nickel and cobalt can be used, and the shape thereof is spherical, flaky, dendritic, etc. Conventionally used ones can be used. Although there is no particular limitation, the average particle diameter is preferably 0.1 to 10 μm, and two kinds of alloy powders and composite powders composed of two or more metals, different kinds of metals, average particle diameter, particle size distribution, shape, etc. The above mixed powder may be used.
本発明の導電性ペーストにおいては、ガラスフリットとして、テルルを網目形成成分とするテルル系ガラスを使用する。 In the conductive paste of the present invention, tellurium glass containing tellurium as a network forming component is used as the glass frit.
本発明で使用されるテルル系ガラスにおいて、テルルは単独ではガラス化しないがガラスの主要構造を形成する網目形成成分であり、その好ましい含有量はガラスフリット全体に対して酸化物換算で２５〜９０モル％である。２５モル％未満或いは９０モル％を越えるとガラス形成が困難となる。更に好ましくは３０〜９０モル％であり、最も好ましくは４０〜８０モル％である。 In the tellurium-based glass used in the present invention, tellurium is a network-forming component that does not vitrify alone but forms the main structure of the glass, and its preferred content is 25 to 90 in terms of oxide with respect to the entire glass frit. Mol%. If it is less than 25 mol% or exceeds 90 mol%, glass formation becomes difficult. More preferably, it is 30-90 mol%, Most preferably, it is 40-80 mol%.
本発明で使用されるテルル系ガラスにおいては、テルルが網目形成成分としてガラスのネットワークを形成しているが、テルル以外にガラスネットワークの形成を補う成分として、タングステン、モリブデンの何れか一種以上を含むことが望ましい。 In the tellurium-based glass used in the present invention, tellurium forms a glass network as a network-forming component, but includes at least one of tungsten and molybdenum as a component that supplements the formation of the glass network in addition to tellurium. It is desirable.
タングステンとモリブデンは共にテルル系ガラスのガラス化範囲の拡大と安定化に寄与する。酸化物換算で５モル％未満或いは６０モル％より多いとガラス形成が困難となる。それ故、好ましいタングステン、モリブデンの含有量は５〜６０モル％であり、更に好ましくは１０〜５０モル％である。 Both tungsten and molybdenum contribute to the expansion and stabilization of tellurium glass vitrification range. If it is less than 5 mol% or more than 60 mol% in terms of oxide, glass formation becomes difficult. Therefore, the preferable content of tungsten and molybdenum is 5 to 60 mol%, and more preferably 10 to 50 mol%.
本発明で使用されるテルル系ガラスにおいて好ましくは、更に亜鉛、ビスマス、アルミニウムの何れか一種以上を含み、特にこれらはタングステン及び／又はモリブデンと組み合わせて含まれることが望ましい。 The tellurium-based glass used in the present invention preferably further contains at least one of zinc, bismuth, and aluminum, and it is particularly desirable that these be included in combination with tungsten and / or molybdenum.
亜鉛はガラス化範囲の拡大と安定化に寄与するが、酸化物換算で５０モル％より多く含まれるとガラス形成が困難となる。それ故、好ましい含有量は５〜３０モル％である。 Zinc contributes to the expansion and stabilization of the vitrification range, but when it is contained in an amount of more than 50 mol% in terms of oxide, glass formation becomes difficult. Therefore, the preferred content is 5 to 30 mol%.
ビスマスはガラス化範囲の拡大と化学的耐久性の向上に寄与するが、酸化物換算で２５モル％より多く含まれると結晶相を晶出しやすくなりガラスの安定性を損なう。好ましい含有量は０．５〜２２モル％である。 Bismuth contributes to expansion of the vitrification range and improvement of chemical durability. However, when it is contained in an amount of more than 25 mol% in terms of oxide, the crystal phase is easily crystallized and the stability of the glass is impaired. A preferable content is 0.5 to 22 mol%.
アルミニウムはガラスの化学的耐久性の向上に寄与するが、酸化物換算で２５モル％を越えると添加の効果が顕著でなくなってくる。好ましい含有量は２〜２０モル％である。 Aluminum contributes to the improvement of the chemical durability of the glass, but if the amount exceeds 25 mol% in terms of oxide, the effect of addition becomes inconspicuous. A preferable content is 2 to 20 mol%.
本発明で使用されるテルル系ガラスは、ガラスとしての特性を調整するため、更にカリウム、リチウム、ナトリウムといったアルカリ金属元素、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムといったアルカリ土類金属元素、ジスプロシウム、イットリウム、ニオブ、ランタン、銀、ジルコニウム、チタン、硼素、ゲルマニウム、リン、タンタル、バナジウムといった元素を含んでいても良く、それらの酸化物換算での含有量は好ましくは合計で５０モル％以下である。 The tellurium-based glass used in the present invention is further adjusted with alkali metal elements such as potassium, lithium and sodium, alkaline earth metal elements such as magnesium, calcium, strontium and barium, dysprosium, yttrium and niobium in order to adjust the characteristics as glass. , Lanthanum, silver, zirconium, titanium, boron, germanium, phosphorus, tantalum, and vanadium may be contained, and the content in terms of oxides is preferably 50 mol% or less in total.
本発明に係るテルル系ガラスの軟化点に特に限定はないが、低温での焼成を良好に行えるようにするためには、５５０℃以下であることが望ましい。 There is no particular limitation on the softening point of the tellurium-based glass according to the present invention, but it is preferably 550 ° C. or lower in order to perform good firing at a low temperature.
なお後述の実施例では、代表的乃至好適なテルル系ガラスの一例として、テルル−タングステン−ビスマス系ガラス並びにテルル−モリブデン−ビスマス系ガラスを挙げて説明したが、本発明で使用できるテルル系ガラスはこれらに限定されるものではなく、例えば前出の特願２００９−２４７２２０に記載されている各種のテルル系ガラスを使用することができる。 In the examples described later, tellurium-tungsten-bismuth glass and tellurium-molybdenum-bismuth glass have been described as examples of typical or preferred tellurium-based glasses. For example, various tellurium glasses described in the above-mentioned Japanese Patent Application No. 2009-247220 can be used.
本発明において導電性ペーストには、テルル系ガラスフリットの他に、導電性ペーストとしての特性を調整するため、テルル系以外のガラスフリットを併用しても良い。テルル系以外のガラスフリットとしては、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系、ＳｉＯ２−Ｂｉ２Ｏ３系、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系等、公知のガラスの中から、適宜、テルル系ガラスと組み合わせることができるが、好ましくはＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系ガラスと併用することが望ましい。 In the present invention, in addition to the tellurium-based glass frit, the conductive paste may be used in combination with a glass frit other than the tellurium-based frit in order to adjust the characteristics as the conductive paste. As glass frit other than tellurium, known glass such as SiO 2 —B 2 O 3 , SiO 2 —B 2 O 3 —ZnO, SiO 2 —Bi 2 O 3 , B 2 O 3 —ZnO, etc. Among them, it can be appropriately combined with tellurium-based glass, but it is preferably combined with SiO 2 -B 2 O 3 -based or SiO 2 -B 2 O 3 -ZnO-based glass.
本発明の導電性ペーストに含まれるガラスフリットの含有量は、導電性ペーストにおいて通常含まれ得る量で構わないが、一例として、導電性粒子１００重量部に対し、０．１〜１０重量部であることが好ましい。ガラスフリットの含有量が導電性粉末１００重量部に対して、０．１重量部より少ないと基体との密着性、電極強度が極めて弱くなる。また１０重量部を超えると、電極表面にガラス浮きを生じたり、導電性が低下するといった問題が生じる。 The content of the glass frit contained in the conductive paste of the present invention may be an amount usually contained in the conductive paste, but as an example, it is 0.1 to 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the conductive particles. Preferably there is. If the glass frit content is less than 0.1 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the conductive powder, the adhesion to the substrate and the electrode strength will be extremely weak. On the other hand, when the amount exceeds 10 parts by weight, problems such as glass floating on the electrode surface and a decrease in conductivity occur.
また特に限定はないが、本発明の導電性ペーストに配合されるガラスフリットとしては、平均粒径は０．５〜５．０μｍであることが望ましい。 Moreover, although there is no limitation in particular, as a glass frit mix | blended with the electrically conductive paste of this invention, it is desirable that an average particle diameter is 0.5-5.0 micrometers.
なお、本発明で使用されるテルル系ガラスフリットは実質的に鉛成分を含まないものであり、具体的には、鉛含有量は１０００ｐｐｍ以下である。 The tellurium-based glass frit used in the present invention does not substantially contain a lead component. Specifically, the lead content is 1000 ppm or less.
本発明の導電性ペーストには、その他必要により、本発明の効果を損なわない範囲で、添加剤として通常添加され得る可塑剤、粘度調整剤、界面活性剤、酸化剤、金属酸化物、金属有機化合物等を適宜配合することができる。 In the conductive paste of the present invention, other plasticizers, viscosity modifiers, surfactants, oxidizing agents, metal oxides, metal organics that can be usually added as additives, as long as the effects of the present invention are not impaired, as necessary. A compound etc. can be mix | blended suitably.
本発明の導電性ペーストは、前述した導電性粉末、ガラスフリット、適宜添加剤と共に有機ビヒクルと混合され、スクリーン印刷その他の印刷方法に適したレオロジーのペースト、塗料、またはインク状とされる。 The conductive paste of the present invention is mixed with the above-described conductive powder, glass frit, and appropriate additives together with an organic vehicle to form a rheological paste, paint, or ink suitable for screen printing and other printing methods.
有機ビヒクルとしては特に限定はなく、導電性ペーストのビヒクルとして通常使用されている有機バインダーや溶剤等が適宜選択して配合される。例えば有機バインダーとしては、セルロース類、アクリル樹脂、フェノール樹脂、アルキッド樹脂、ロジンエステル等が、また溶剤としてはアルコール系、エーテル系、エステル系、炭化水素系等の有機溶剤や水、これらの混合溶剤が挙げられる。ここで有機ビヒクルの配合量は特に限定されるものではなく、導電性粉末、ガラスフリットなどの無機成分をペースト中に保持し得る適切な量で、塗布方法等に応じて適宜調整されるが、通常、導電性粉末１００重量部に対して５〜４０重量部程度である。 The organic vehicle is not particularly limited, and an organic binder, a solvent and the like that are usually used as a vehicle for conductive paste are appropriately selected and blended. For example, as organic binders, celluloses, acrylic resins, phenol resins, alkyd resins, rosin esters, etc., and as solvents, alcohol-based, ether-based, ester-based, hydrocarbon-based organic solvents, water, and mixed solvents thereof Is mentioned. Here, the blending amount of the organic vehicle is not particularly limited, and is appropriately adjusted according to the coating method and the like in an appropriate amount capable of retaining the inorganic components such as conductive powder and glass frit in the paste. Usually, it is about 5-40 weight part with respect to 100 weight part of electroconductive powder.
本発明の導電性ペーストは、プラズマディスプレイパネルやエレクトロルミネッセンスパネル等の電子材料基板に形成される配線導体の他、チップ抵抗や積層電子部品等の電子部品に形成される電極導体等、汎用的に導体形成に用いることができ、特には２５０〜６００℃といった低温で焼成する導体形成に好適に用いることができる。 The conductive paste of the present invention is widely used for wiring conductors formed on electronic material substrates such as plasma display panels and electroluminescence panels, as well as electrode conductors formed on electronic components such as chip resistors and laminated electronic components. It can be used for conductor formation, and can be suitably used for conductor formation that is fired at a low temperature of 250 to 600 ° C. in particular.
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
〔試料１〜７の作製〕
銀粉末１００重量部とガラスフリット２重量部とを、エチルセルロース及び溶剤からなる有機ビヒクル８重量部中に分散させて、試料１〜７の導電性ペーストを調製した。表中、ガラス組成の各成分はいずれも酸化物換算でのモル％で示されている。
EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be specifically described with reference to examples, but the present invention is not limited thereto.
[Preparation of Samples 1 to 7]
100 parts by weight of silver powder and 2 parts by weight of glass frit were dispersed in 8 parts by weight of an organic vehicle composed of ethyl cellulose and a solvent to prepare conductive pastes of Samples 1 to 7. In the table, each component of the glass composition is shown in mol% in terms of oxide.
続いて各試料１〜７を、それぞれ５枚づつ、５ｍｍ×５ｍｍの正方形パターンで焼成膜厚が２０μｍになるようにアルミナ基板上に印刷し、乾燥後、大気中でピーク温度４００℃、５００℃、６００℃で焼成した。 Subsequently, each sample 1 to 7 was printed on an alumina substrate in a 5 mm × 5 mm square pattern in a 5 mm × 5 mm square pattern and dried, and after drying, peak temperatures of 400 ° C. and 500 ° C. in the atmosphere. And calcined at 600 ° C.
こうして得られた導体パターンの比抵抗を四端子法で測定し、平均した結果を表１に併記する。
〔試料８〜１４の作製〕
導電性粉末として銅粉末を用いた以外は同様にして試料８〜１４を調整した。その後、焼成を１％の水素を含むアルゴンガス中で行った以外は同様にして導体パターンを形成し、比抵抗を測定した。結果を表１に併記する。
The specific resistance of the conductor pattern thus obtained was measured by the four probe method, and the averaged results are also shown in Table 1.
[Production of Samples 8 to 14]
Samples 8 to 14 were prepared in the same manner except that copper powder was used as the conductive powder. Thereafter, a conductor pattern was formed in the same manner except that firing was performed in an argon gas containing 1% hydrogen, and the specific resistance was measured. The results are also shown in Table 1.
表１に示される通り、テルル系ガラスフリットを用いた導電性ペーストは、実質的に鉛成分を含まないにも拘わらず、低温で焼成することができ、良好な導電性を得ることができる。 As shown in Table 1, the conductive paste using the tellurium-based glass frit can be fired at a low temperature even though it does not substantially contain a lead component, and good conductivity can be obtained.
Claims (6)
前記ガラスフリットが、実質的に鉛成分を含まず、且つ、テルルを網目形成成分とするテルル系ガラスフリットであることを特徴とする導電性ペースト。 A conductive paste (excluding those used for solar cell electrode formation) containing conductive powder, glass frit and organic vehicle,
The conductive paste characterized in that the glass frit is a tellurium-based glass frit containing substantially no lead component and having tellurium as a network forming component.
テルル：２５〜９０モル％
タングステン、モリブデンの何れか一種以上：５〜６０モル％
亜鉛：０〜５０モル％
ビスマス：０〜２５モル％
アルミニウム：０〜２５モル％ The conductive paste according to claim 1, wherein the tellurium-based glass frit contains the following components in terms of oxides.
Tellurium: 25 to 90 mol%
One or more of tungsten and molybdenum: 5 to 60 mol%
Zinc: 0 to 50 mol%
Bismuth: 0 to 25 mol%
Aluminum: 0 to 25 mol%
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