JP2012047546A - Fluorination device, fluorination method and reprocessing method for nuclear fuel material - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To suppress adhesion of FP fluoride to an inner wall surface of a flame furnace when a nuclear fuel material is reacted with fluorine gas using a flame furnace type fluorination device.SOLUTION: A nuclear fuel material 1 and fluorine gas 4 are supplied into a flame furnace 8 and made to react with each other to form a flame 9; a flocculant 6 which flocculates semi-volatile FP fluoride is supplied downward in the flame furnace 8 and outside the flame 9 to flocculate the semi-volatile FP fluoride diffused from the flame 9 side to the inner wall surface side of the flame furnace 8 on a surface of the flocculant 6 by a temperature difference; and the flocculant 6 with the semi-volatile FP fluoride flocculated thereon is collected as a mixed residue 12 together with other FP fluorides collected by a residue collection part 11.

Description

本発明は使用済核燃料の再処理やウランの転換施設と使用済核燃料の再処理施設における核燃料物質のフッ化に係る技術分野に属するものである。   The present invention belongs to the technical field relating to the reprocessing of spent nuclear fuel and the fluorination of nuclear fuel material in a uranium conversion facility and a spent nuclear fuel reprocessing facility.

原子力産業分野において、ウラン転換もしくは使用済燃料の再処理を行うことを目的として、核燃料物質であるウラン(U)をフッ素ガス(F2)と反応させて六フッ化ウラン(UF6)とする技術がある。 In the nuclear industry, uranium (U), a nuclear fuel material, is reacted with fluorine gas (F 2 ) to form uranium hexafluoride (UF 6 ) for the purpose of uranium conversion or spent fuel reprocessing. There is technology.

ウランをフッ素ガスと反応させる装置として、非特許文献1と非特許文献2に示されるように、流動層を用いたものと、フレーム炉を用いたフッ化装置がある。   As devices for reacting uranium with fluorine gas, there are a device using a fluidized bed and a fluorination device using a flame furnace as shown in Non-Patent Document 1 and Non-Patent Document 2.

流動層を用いたフッ化装置の形状は例えば正方形の反応容器であり、ウランを装荷した反応容器内にフッ素ガスを吹き込み、比較的低温(300〜535℃)で反応させてUF6を得る。 The shape of the fluorination apparatus using a fluidized bed is, for example, a square reaction vessel. Fluorine gas is blown into a reaction vessel loaded with uranium and reacted at a relatively low temperature (300 to 535 ° C.) to obtain UF 6 .

フレーム炉を用いたフッ化装置の形状は一般的に直立した円筒状であり、円筒の頂上の中心部よりウランとフッ素ガスを供給し、ウランとフッ素ガスを高温(反応部が1200〜1600℃)で反応させてUF6を得る。ウランとフッ素ガスの反応部は炎のように見えるため、この反応部のことをフレームという。 The shape of a fluorination apparatus using a flame furnace is generally an upright cylindrical shape. Uranium and fluorine gas are supplied from the center of the top of the cylinder, and uranium and fluorine gas are heated at a high temperature (reaction section is 1200 to 1600 ° C. obtaining UF 6 is reacted with). Since the reaction part of uranium and fluorine gas looks like a flame, this reaction part is called a flame.

ウラン転換では、フッ素ガスと反応させるウランは、天然ウランを精製したウラン酸化物(UO2)もしくは再処理回収ウランの酸化物であり、共通して高純度のウランという特徴がある。例えば、ウラン転換では、化学式1のようにウラン酸化物とフッ化水素(HF)を反応させて4フッ化ウラン(UF4)を得て、化学式2のようにUF4とフッ素ガスを反応させることでUF6を得る。この化学式2の反応は流動層もしくはフレーム炉で行われる。 In uranium conversion, uranium to be reacted with fluorine gas is uranium oxide (UO 2 ) obtained by purifying natural uranium or oxide of reprocessed and recovered uranium, which is commonly characterized by high purity uranium. For example, in uranium conversion, uranium oxide and hydrogen fluoride (HF) are reacted as shown in Chemical Formula 1 to obtain uranium tetrafluoride (UF 4 ), and UF 4 and fluorine gas are reacted as shown in Chemical Formula 2. To get UF 6 . The reaction of Formula 2 is performed in a fluidized bed or a flame furnace.

UO2+4HF → UF4+2H2O ・・・(化1)
UF4+F2 → UF6 ・・・(化2)
使用済燃料の再処理技術として、特許文献1に示されるフッ化物揮発法がある。フッ化物揮発法は、使用済燃料をフッ素ガスと反応させて使用済燃料中に含まれるウランを揮発性のUF6として分離回収し、ウランを核燃料として再利用することを目的とする。使用済燃料にはウランの他に核分裂生成物(以下、FPという。)が含まれる。化学式3のように使用済燃料中のウラン酸化物がフッ素ガスと反応する際、FPもフッ素ガスと反応して例えば表1に示されるようなFPフッ化物が生成する。
UO 2 + 4HF → UF 4 + 2H 2 O (1)
UF 4 + F 2 → UF 6 (Chemical formula 2)
As a spent fuel reprocessing technique, there is a fluoride volatilization method disclosed in Patent Document 1. The purpose of the fluoride volatilization method is to react spent fuel with fluorine gas to separate and recover uranium contained in the spent fuel as volatile UF 6 and to reuse uranium as a nuclear fuel. In addition to uranium, spent fuel includes fission products (hereinafter referred to as FP). When the uranium oxide in the spent fuel reacts with the fluorine gas as shown in Chemical Formula 3, FP also reacts with the fluorine gas to generate, for example, FP fluoride as shown in Table 1.

UO2+3F2 → UF6+O2 ・・・(化3)
再処理を目的としたフッ化物揮発法の研究は1950年代より開始され、非特許文献2に示されるように研究初期にはフッ化反応装置は流動層方式であったが、近年フレーム炉方式の研究が開始されている。
UO 2 + 3F 2 → UF 6 + O 2 (Chemical formula 3)
Research on the fluoride volatilization method for the purpose of reprocessing began in the 1950s. As shown in Non-Patent Document 2, the fluorination reactor was a fluidized bed system at the beginning of the research, but recently, Research has begun.

特開2002−257980号公報JP 2002-257980 A

M. Benedict et al.著、清瀬量平 訳、「核燃料・材料の化学工学」、日刊工業新聞社、昭和59年3月30日、P152−156M. Benedict et al. Written and translated by Kiyose Kihei, “Chemical Engineering of Nuclear Fuels and Materials”, Nikkan Kogyo Shimbun, March 30, 1984, P152-156 「燃料サイクル技術 Nuclear Fuel Cycle Technology −21世紀の燃料サイクルの構築に向けて−」、社団法人日本原子力学会 発行。2002年5月31日、P96−98Published by the Japan Atomic Energy Society, “Fuel Cycle Technology-Toward the Construction of the 21st Century Fuel Cycle-”. May 31, 2002, P96-98

フッ化物揮発法による使用済燃料の再処理において、流動層におけるフッ化反応温度は反応装置全体にわたって300℃程度であり、揮発したUF6には、例えば沸点が300℃以下であるモリブデン(Mo)やルテニウム(Ru),ニオブ(Nb),アンチモン(Sb)のフッ化物ガスが共存し、表1に示されるその他のFPフッ化物は揮発せずに固体残渣としてUF6から分離される。表1にFPフッ化物の沸点(℃)を示した。 In the reprocessing of spent fuel by the fluoride volatilization method, the fluorination reaction temperature in the fluidized bed is about 300 ° C. throughout the reactor, and volatilized UF 6 contains, for example, molybdenum (Mo) having a boiling point of 300 ° C. or less. Fluoride gases such as ruthenium (Ru), niobium (Nb), and antimony (Sb) coexist, and the other FP fluorides shown in Table 1 do not volatilize and are separated from UF 6 as a solid residue. Table 1 shows the boiling point (° C.) of the FP fluoride.

Figure 2012047546
Figure 2012047546

一方、フレーム炉で使用済燃料とフッ素ガスを反応させる場合、フレームは1200℃〜1600℃であるが、フレーム外周では温度は下がり、フレーム炉内壁表面の温度は約300℃である。そこで、我々はFPフッ化物の揮発挙動に着目し、フレーム炉特有の課題として一部のFPフッ化物がフレーム部では一度揮発するが、その後フレーム炉内壁表面で凝縮する(以下、この性質を半揮発性という)ことを新たに見出した。   On the other hand, when the spent fuel and the fluorine gas are reacted in the flame furnace, the flame is 1200 ° C. to 1600 ° C., but the temperature decreases on the outer periphery of the flame, and the temperature of the flame furnace inner wall surface is about 300 ° C. Therefore, we pay attention to the volatilization behavior of FP fluoride. As a problem specific to the flame furnace, some FP fluoride volatilizes once in the frame part, but then condenses on the surface of the inner wall of the flame furnace. Newly found to be volatile).

表1によれば、流動層方式と同様にMoやRu,Nb,Sbのフッ化物はUF6と共に揮発し、イットリウム(Y)やバリウム(Ba),サマリウム(Sm),ストロンチウム(Sr)のフッ化物は揮発せずに固体残渣として残る。スズ(Sn)やジルコニウム(Zr),セシウム(Cs),ルビジウム(Rb)のフッ化物は、沸点がフレーム温度の1200℃〜1600℃以下であるため、全てもしくは一部が揮発するが、フレーム炉内壁表面近傍では凝縮し、フレーム炉内壁表面に固着することが予想される。 According to Table 1, Mo, Ru, Nb, and Sb fluorides volatilize with UF 6 as in the fluidized bed method, and yttrium (Y), barium (Ba), samarium (Sm), and strontium (Sr) fluorides. The compound remains as a solid residue without volatilization. Fluorine such as tin (Sn), zirconium (Zr), cesium (Cs), and rubidium (Rb) has a boiling point of 1200 ° C. to 1600 ° C. or less of the flame temperature. It is expected to condense near the inner wall surface and stick to the inner wall surface of the flame furnace.

流動層方式では反応部にフレーム炉方式のような温度勾配はないこと、フッ化温度が比較的低温であることから、反応層内面への半揮発性FPフッ化物の固着は起こらない。また、ウラン転換におけるフッ化では高純度のウランを取り扱うため、フッ化の装置によらず半揮発性FPフッ化物の固着は起こらない。すなわち、使用済燃料をフレーム炉方式でフッ素と反応させるフッ化物揮発法にのみ、フレーム炉内壁表面への半揮発性のFPフッ化物の固着が特有な課題といえる。   In the fluidized bed system, there is no temperature gradient in the reaction part as in the flame furnace system, and the fluorination temperature is relatively low, so that the semivolatile FP fluoride does not adhere to the inner surface of the reaction bed. In addition, since fluorination in uranium conversion handles high-purity uranium, semi-volatile FP fluoride does not stick regardless of the fluorination apparatus. In other words, only in the fluoride volatilization method in which spent fuel is reacted with fluorine in a flame furnace method, it can be said that the semi-volatile FP fluoride is fixed to the inner surface of the flame furnace.

フレーム炉内壁表面に半揮発性のFPフッ化物が付着した場合、フレーム炉表面の線量増加によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの増加が起こる。また、多量のFPフッ化物が付着してフレーム炉容積が変化した場合にはガスの流通速度が変化して運転条件が変わってしまうこと、付着したFPフッ化物とUF6や六フッ化プルトニウム(PuF6)といった核燃料物質が複塩をつくりフレーム炉内に蓄積することなどが起こる可能性がある。 When semi-volatile FP fluoride adheres to the surface of the inner wall of the flame furnace, the exposure risk increases during work such as flame furnace replacement due to an increase in the dose on the flame furnace surface. In addition, when a large amount of FP fluoride adheres and the flame furnace volume changes, the gas flow rate changes and the operating conditions change, and the attached FP fluoride and UF 6 or plutonium hexafluoride ( Nuclear fuel materials such as PuF 6 ) may form double salts and accumulate in the flame furnace.

従って、本発明の目的は、フレーム炉内壁表面への半揮発性のFPフッ化物の固着を抑制できる核燃料物質の再処理方法及びフッ化方法及びフッ化装置を提供することにある。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a nuclear fuel material reprocessing method, a fluorination method, and a fluorination apparatus that can prevent the semivolatile FP fluoride from adhering to the surface of the inner wall of the flame furnace.

本発明の目的を達成するための核燃料物質のフッ化装置は、核燃料物質とフッ素ガスを反応させるフレーム炉を用いるフッ化装置において、前記フレーム炉の上部に取り付けられた前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置に半揮発性のFPフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給する機構を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置である。   According to another aspect of the present invention, there is provided a fluorination apparatus for a nuclear fuel material that uses a flame furnace for reacting a nuclear fuel material and a fluorine gas. A nuclear fuel material comprising: a mechanism for supplying a semi-volatile FP fluoride to the lower portion of the fluorination apparatus into the flame furnace at a position on the outer peripheral side of the flame furnace from a supply port. It is a fluorination device.

本発明の目的を達成するための核燃料物質のフッ化方法は、フレーム炉を用いたフッ化装置で核燃料物質をフッ素ガスと反応させるフッ化方法において、前記核燃料物質とフッ素ガスを前記フレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のFPフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給して前記半揮発性のFPフッ化物を前記物質に同伴させて前記フレーム炉の下方へ流すようにしたことを特徴とする核燃料物質のフッ化方法である。   According to another aspect of the present invention, there is provided a method for fluorinating a nuclear fuel material, wherein the nuclear fuel material is reacted with fluorine gas in a fluorination apparatus using a flame furnace. The nuclear fuel material attached to the upper part and the fluorine gas supply port are supplied into the flame furnace for reaction, and semi-volatile FP fluoride is introduced from the outer peripheral side of the flame furnace with respect to the supply port. A nuclear fuel material characterized in that a substance to be entrained in a lower part of a fluorination apparatus is supplied into the flame furnace and the semi-volatile FP fluoride is caused to entrain with the substance and flow downward in the flame furnace. This is a fluorination method.

本発明の目的を達成するための核燃料物質の再処理方法は、核燃料物質とフッ素ガスをフレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のFPフッ化物を凝集する凝集材を供給し、前記核燃料物質と前記フッ素ガスとのフッ化反応で生じた不揮発性のフッ化残渣と、前記フレーム炉へ供給された前記凝集材とを混合残渣として回収し、前記混合残渣を水蒸気と反応させて酸化物に転換した後に溶解して溶媒抽出により前記混合残渣中の核燃料物質を分離回収することを特徴とした核燃料物質の再処理方法である。   The nuclear fuel material reprocessing method for achieving the object of the present invention is to supply nuclear fuel material and fluorine gas from the nuclear fuel material and fluorine gas supply ports attached to the upper part of the flame furnace and to react with the flame furnace. At the same time, an agglomerate that aggregates semi-volatile FP fluoride is supplied from a position on the outer peripheral side of the flame furnace from the supply port of the nuclear fuel material and the fluorine gas, and the fluorination of the nuclear fuel material and the fluorine gas is performed. The non-volatile fluoridation residue generated by the reaction and the agglomerated material supplied to the flame furnace are collected as a mixed residue, and the mixed residue is reacted with water vapor to be converted into an oxide, which is then dissolved and solvent extracted. The nuclear fuel material reprocessing method is characterized in that the nuclear fuel material in the mixed residue is separated and recovered.

本発明によれば、フレーム炉内のフレームにおいて一時的に揮発した半揮発性FPフッ化物がフレームからフレーム炉壁まで拡散してフレーム炉内壁表面へ付着することを抑制できるという直接的な効果が得られる。   According to the present invention, there is a direct effect that it is possible to suppress the semivolatile FP fluoride volatilized temporarily in the frame in the frame furnace from diffusing from the frame to the frame furnace wall and adhering to the surface of the frame furnace inner wall. can get.

この効果によって、フレーム炉の壁面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へFPフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を間接的得ることができる。   This effect reduces the exposure risk during work such as flame furnace replacement by reducing the radiation dose on the wall surface of the flame furnace, prevents FP fluoride from adhering to the flame furnace inner wall surface and affecting the operating conditions of the flame furnace, It is possible to indirectly obtain the effect of reducing the adhesion of the nuclear fuel material to the surface of the inner wall of the flame furnace.

本発明の実施例1によるフレーム炉を用いたフッ化装置の縦断面の模式図である。It is a schematic diagram of the longitudinal cross-section of the fluorination apparatus using the flame furnace by Example 1 of this invention. 本発明の実施例2によるフレーム炉を用いたフッ化装置の縦断面の模式図である。It is a schematic diagram of the longitudinal cross-section of the fluorination apparatus using the flame furnace by Example 2 of this invention. 本発明の実施例3による核燃料物質の再処理方法の工程を示したフローチャート図である。It is the flowchart figure which showed the process of the reprocessing method of the nuclear fuel material by Example 3 of this invention.

フレーム炉方式でフッ素と使用済燃料を反応させるフッ化物揮発法による再処理において、フレーム炉内壁表面への半揮発性のFPフッ化物の固着を抑制する手段として、発明者は2つの手法を発案するに至った。   In reprocessing by fluoride volatilization method in which fluorine and spent fuel are reacted in a flame furnace method, the inventor has invented two methods as a means to suppress the sticking of semi-volatile FP fluoride to the inner surface of the flame furnace It came to do.

その一つ目の発案内容は以下のとおりである。即ち、使用済燃料とフッ素ガスを反応させる際に、フレームとフレーム炉内壁表面の間に頂上部より微小な固体化合物を連続的に供給する手法である。供給する固体化合物はフレーム炉内壁表面近くで供給されることが望ましく、その場合、固体化合物の表面温度はフレーム炉内壁表面とほぼ同じ温度となる。   The first idea is as follows. That is, when the spent fuel and fluorine gas are reacted, a fine solid compound is continuously supplied from the top between the frame and the inner wall surface of the frame furnace. The supplied solid compound is desirably supplied near the surface of the inner wall of the flame furnace. In this case, the surface temperature of the solid compound is approximately the same as the surface of the inner wall of the flame furnace.

フレームにおいて一時的に揮発した半揮発性FPフッ化物は、フレームからフレーム炉壁まで拡散する間に固体化合物表面で冷却されて凝縮し、固体化合物とともに固体残渣として回収される。固体化合物の条件は、フッ素ガスと反応しない、もしくは反応するが表面に不働態をつくりフッ化が進行しにくいこと、フレーム炉内において不揮発性であることが挙げられる。   The semi-volatile FP fluoride volatilized temporarily in the frame is cooled and condensed on the surface of the solid compound while diffusing from the frame to the frame furnace wall, and recovered as a solid residue together with the solid compound. The conditions of the solid compound include that it does not react with fluorine gas or reacts but forms a passive state on the surface and hardly undergoes fluorination, and is non-volatile in a flame furnace.

表2に固体化合物の一例を示す。   Table 2 shows an example of the solid compound.

Figure 2012047546
Figure 2012047546

表2中の2族元素のフッ化物,ランタノイドのフッ化物はこれ以上フッ化されないため、フッ素ガスと反応しない不揮発性の固体化合物といえる。焼結アルミナはフッ素ガスと反応しAlF3を生成するが、表面で生成したAlF3が不働態となり内部までフッ化反応が進行せず、かつ不揮発性である。 Since the fluorides of group 2 elements and lanthanoid fluorides in Table 2 are not further fluorinated, they can be said to be non-volatile solid compounds that do not react with fluorine gas. Sintered alumina but it generates the AlF 3 reacts with fluorine gas, AlF 3 generated at the surface does not proceed fluorination reaction until the inside becomes passive, and non-volatile.

また、二つ目の発案内容は以下の通りである。即ち、使用済燃料とフッ素ガスを反応させる際に、フレームとフレーム炉内壁表面の間に頂上部よりキャリアガスを連続的に供給する手法である。   The contents of the second idea are as follows. That is, when the spent fuel and the fluorine gas are reacted, a carrier gas is continuously supplied from the top between the frame and the surface of the inner wall of the frame furnace.

フレームにおいて一時的に揮発した半揮発性FPフッ化物がフレームからフレーム炉壁まで気体中を拡散する間にフレーム炉内より半揮発性FPフッ化物をキャリアガスに同伴させて排気し、残渣回収部で固体残渣として回収する。キャリアガスとしてフッ素ガスと反応するガスを供給すると、フッ素ガスが反応により消費されてしまうため、キャリアガスとしては、例えばフッ素ガスと反応しない窒素ガス(N2ガス),酸素ガス(O2ガス),フッ素ガス(F2ガス),アルゴンガス(Arガス)を使用すればよい。 While semi-volatile FP fluoride volatilized temporarily in the frame diffuses in the gas from the frame to the frame furnace wall, the semi-volatile FP fluoride is exhausted from the frame furnace with the carrier gas, and the residue recovery unit To recover as a solid residue. When a gas that reacts with fluorine gas is supplied as a carrier gas, the fluorine gas is consumed by the reaction. For example, nitrogen gas (N 2 gas) or oxygen gas (O 2 gas) that does not react with fluorine gas is used as the carrier gas. Fluorine gas (F 2 gas) or argon gas (Ar gas) may be used.

以下に本発明の実施例1を図1に基づいて説明する。本発明の実施例は核燃料物質のフッ化方法およびフッ化装置に関する例である。そのフッ化装置は、図1に示されるように、円筒状のフレーム炉8と、そのフレーム炉8の核燃料物質入口2とフッ素ガス入口3と凝集材入口5と、フレーム炉8の下部が漏斗状に絞り込まれて接続された残渣回収部11と、その残渣回収部11に設けられて残渣回収部11からオフガス7を排気する通気口13とから構成される。   Embodiment 1 of the present invention will be described below with reference to FIG. The embodiment of the present invention is an example relating to a method and apparatus for fluorinating nuclear fuel material. As shown in FIG. 1, the fluorination apparatus includes a cylindrical flame furnace 8, a nuclear fuel material inlet 2, a fluorine gas inlet 3, an agglomerate inlet 5, and a funnel at the bottom of the flame furnace 8. The residue collection unit 11 is connected to the residue collection unit 11 and the vent 13 is provided in the residue collection unit 11 and exhausts the off-gas 7 from the residue collection unit 11.

以下、物質移動の概要を述べる。核燃料物質1は例えば使用済燃料として説明する。フレーム炉8の形状は直立した円筒型であり、円筒の頂上部の中心に核燃料物質入口2が、核燃料物質入口2の外周にフッ素ガス入口3が、フッ素ガス入口3の外周に凝集材入口5が備え付けられている。フレーム炉8の下部に残渣回収部11が、残渣回収部11にオフガス7が排気される通気口13が備え付けられている。   The outline of mass transfer is described below. The nuclear fuel material 1 will be described as a spent fuel, for example. The shape of the flame furnace 8 is an upright cylindrical shape. The nuclear fuel material inlet 2 is at the center of the top of the cylinder, the fluorine gas inlet 3 is at the outer periphery of the nuclear fuel material inlet 2, and the aggregate inlet 5 is at the outer periphery of the fluorine gas inlet 3. Is provided. A residue recovery unit 11 is provided at the lower part of the flame furnace 8, and a vent hole 13 through which the offgas 7 is exhausted is provided in the residue recovery unit 11.

核燃料物質入口2から供給された核燃料物質1は、フッ素ガス入口3より供給されたフッ素ガス4と反応し、フッ化反応の反応部であるフレーム9を形成し、フッ化物を生成する。核燃料物質1の供給と同時に凝集材入口5から凝集材6の供給を開始する。凝集材6は表2に示される2族元素のフッ化物もしくはランタノイドのフッ化物、焼結アルミナの微粒子であり、核燃料物質1の供給量の0.1%程度を供給する。   The nuclear fuel material 1 supplied from the nuclear fuel material inlet 2 reacts with the fluorine gas 4 supplied from the fluorine gas inlet 3 to form a frame 9 which is a reaction part of the fluorination reaction, and generates fluoride. Simultaneously with the supply of the nuclear fuel material 1, the supply of the aggregate 6 from the aggregate inlet 5 is started. The agglomerate 6 is a group 2 element fluoride or lanthanoid fluoride shown in Table 2 and fine particles of sintered alumina, and supplies about 0.1% of the supply amount of the nuclear fuel material 1.

焼結アルミナを凝集材6として用いた場合、焼結アルミナがフレーム炉内のフッ素ガス4と反応し、その表面がフッ化アルミニウム(AlF3)となる。核燃料物質1に含まれるウランの化学形態はUO2であり、フッ素と化学式3のように反応して揮発性のUF6を生成する。 When sintered alumina is used as the aggregate 6, the sintered alumina reacts with the fluorine gas 4 in the frame furnace, and the surface thereof becomes aluminum fluoride (AlF 3 ). The chemical form of uranium contained in the nuclear fuel material 1 is UO 2 , which reacts with fluorine as shown in Formula 3 to generate volatile UF 6 .

このとき、核燃料物質1に含まれるFPもフッ素ガス4と反応してフッ化物になる。フレーム9において生成した不揮発性のフッ化物はフッ化残渣10となり重力によりフレーム炉内を落下し、残渣回収部11で残渣として回収される。   At this time, FP contained in the nuclear fuel material 1 also reacts with the fluorine gas 4 to become fluoride. The non-volatile fluoride generated in the frame 9 becomes a fluoridation residue 10, falls inside the frame furnace due to gravity, and is recovered as a residue by the residue recovery unit 11.

一方、1200℃〜1600℃のフレーム9で生成した揮発性のフッ化物はフレーム炉内をフレーム炉内壁表面に向かって拡散しながら下方に向かって流通する。フレーム炉内壁表面に向かって拡散する揮発性フッ化物のうち比較的沸点が高い半揮発性フッ化物は、壁面に近づくにつれて温度勾配により徐々に温度が低下し、液体か固体に凝縮するか、もしくは凝集材6の表面に接触して冷却されることで凝縮する。   On the other hand, the volatile fluoride generated in the flame 9 at 1200 ° C. to 1600 ° C. flows downward while diffusing in the flame furnace toward the inner wall surface of the flame furnace. Among volatile fluorides diffusing toward the surface of the inner wall of the flame furnace, semi-volatile fluorides having a relatively high boiling point gradually decrease in temperature due to the temperature gradient as they approach the wall surface, and are condensed into liquid or solid, or It condenses by contacting the surface of the aggregate 6 and being cooled.

凝縮したフッ化物は重力によりフレーム炉内を落下し、残渣として回収される。したがって、回収された残渣はフッ化残渣10とフッ化物が表面に凝縮した凝集材6が混合された混合残渣12となる。   The condensed fluoride falls in the flame furnace by gravity and is collected as a residue. Therefore, the collected residue becomes a mixed residue 12 in which the fluorinated residue 10 and the aggregate 6 in which fluoride is condensed on the surface are mixed.

仮に凝集材6を供給せずに核燃料物質1のフッ化を行った場合、半揮発性FPフッ化物はフレーム炉内壁表面へ拡散し、そこで冷却されて凝縮し、固着することになる。   If the nuclear fuel material 1 is fluorinated without supplying the agglomerate 6, the semi-volatile FP fluoride diffuses to the surface of the inner wall of the flame furnace, where it is cooled, condensed, and fixed.

フレーム9で生成した揮発性のフッ化物のうち、フレーム炉内壁表面の温度でも凝集しない揮発性FPフッ化物は、UF6ガス,O2ガス、フッ化反応で余剰となったフッ素ガスとともに、オフガス7として通気口13を通過して残渣回収部11より排気される。その後、排気されたオフガス7より核燃料物質であるウランを回収し、回収されたウランは原子燃料として再利用される。 Among the volatile fluorides generated in the flame 9, volatile FP fluorides that do not aggregate even at the temperature of the flame furnace inner wall surface are off-gas along with UF 6 gas, O 2 gas, and fluorine gas surplus in the fluorination reaction. 7 passes through the vent 13 and is exhausted from the residue collection unit 11. Thereafter, uranium, which is a nuclear fuel material, is recovered from the exhausted off gas 7, and the recovered uranium is reused as nuclear fuel.

以上のように、本発明の実施例によれば、フレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質1をフッ素ガス4と反応する際、凝集材6を同時に供給することでフレーム炉内壁表面へのFPフッ化物付着を抑制でき、フレーム炉表面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へFPフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を得ることができる。   As described above, according to the embodiment of the present invention, when the nuclear fuel material 1 reacts with the fluorine gas 4 in the fluorination apparatus of the flame furnace type, the FP on the inner wall surface of the flame furnace is supplied by simultaneously supplying the aggregate 6. Fluoride adhesion can be suppressed, exposure risk at the time of work such as flame furnace replacement is reduced by reducing the radiation dose on the surface of the flame furnace, and FP fluoride adheres to the inner surface of the flame furnace and affects the operating conditions of the flame furnace It is possible to obtain the effect of preventing and reducing the adhesion of nuclear fuel material to the surface of the inner wall of the flame furnace.

以下に本発明の実施例2を図2に基づいて説明する。本発明の実施例は核燃料物質のフッ化方法およびフッ化装置に関する例である。本実施例によるフッ化装置は、図2に示され、既述の実施例1と同様に、核燃料物質入口2とフッ素ガス入口3とフレーム炉8と残渣回収部11と通気口13とを備え、それにガス入口14が実施例1の凝集材入口5の代わりにフレーム炉8に配置されている。   A second embodiment of the present invention will be described below with reference to FIG. The embodiment of the present invention is an example relating to a method and apparatus for fluorinating nuclear fuel material. The fluorination apparatus according to the present embodiment is shown in FIG. 2 and includes a nuclear fuel material inlet 2, a fluorine gas inlet 3, a flame furnace 8, a residue recovery unit 11, and a vent 13 as in the first embodiment. In addition, a gas inlet 14 is disposed in the frame furnace 8 instead of the aggregate inlet 5 of the first embodiment.

以下、実施例2における物質移動の概要を述べる。核燃料物質1は例えば使用済燃料として説明する。実施例1と同様に核燃料物質入口2より核燃料物質1が、フッ素ガス入口3よりフッ素ガス4が供給され、フレーム9を形成してフッ化反応が進む。   The outline of mass transfer in Example 2 will be described below. The nuclear fuel material 1 will be described as a spent fuel, for example. As in the first embodiment, the nuclear fuel material 1 is supplied from the nuclear fuel material inlet 2 and the fluorine gas 4 is supplied from the fluorine gas inlet 3 to form a frame 9 and the fluorination reaction proceeds.

実施例1と同様に、核燃料物質1に含まれるウランは既述の化学式3のように反応して揮発性のUF6となり、同時に核燃料物質1に含まれるFPもフッ素ガス4と反応して揮発性と半揮発性,不揮発性のフッ化物になる。 Similar to Example 1, uranium contained in the nuclear fuel material 1 reacts as shown in the chemical formula 3 to become volatile UF 6 , and at the same time, FP contained in the nuclear fuel material 1 reacts with the fluorine gas 4 to volatilize. And semi-volatile, non-volatile fluoride.

不揮発性のフッ化物はフッ化残渣10となり重力によりフレーム炉内を落下し、残渣回収部11で残渣として回収される。一方、揮発性と半揮発性のフッ化物はフレーム炉内をフレーム炉内壁表面に向かって拡散しながら下方に向かって流通する。   The non-volatile fluoride becomes a fluoridation residue 10 and falls inside the frame furnace due to gravity, and is collected as a residue by the residue collection unit 11. On the other hand, volatile and semi-volatile fluorides circulate downward in the flame furnace while diffusing toward the inner wall surface of the flame furnace.

揮発性フッ化物が拡散によりフレーム炉内壁表面に到達することを防止するため、核燃料物質1の供給と同時にガス入口14から、例えばN2ガス,O2ガス,F2ガス,Arガスといったガス15をキャリアガスとして供給を開始する。ガス15の供給量は、フレーム9において生成した揮発性と半揮発性のフッ化物がガス中を拡散することによってフレーム炉内壁表面に到達する前にフレーム炉8の内部から残渣回収部11にキャリアガスに同伴させて排気されるよう、フレーム炉8の形状や運転条件により調整する。 In order to prevent the volatile fluoride from reaching the inner wall surface of the flame furnace due to diffusion, a gas 15 such as N 2 gas, O 2 gas, F 2 gas, Ar gas is supplied from the gas inlet 14 simultaneously with the supply of the nuclear fuel material 1. To supply as a carrier gas. The gas 15 is supplied from the inside of the flame furnace 8 to the residue recovery unit 11 before the volatile and semi-volatile fluoride generated in the flame 9 diffuses in the gas and reaches the surface of the flame furnace inner wall. It adjusts with the shape and operating conditions of the flame furnace 8 so that it may exhaust with gas.

揮発性フッ化物のうち比較的沸点が高い半揮発性フッ化物は、フレーム炉内部を流通するにつれて温度勾配により徐々に温度が低下し、液体か固体に凝縮するか、もしくは残渣回収部11において冷却されることで凝縮し、残渣として回収される。   Among the volatile fluorides, the semi-volatile fluoride having a relatively high boiling point gradually decreases in temperature due to the temperature gradient as it flows through the flame furnace, and is condensed into liquid or solid, or cooled in the residue recovery unit 11. Is condensed and collected as a residue.

したがって、回収された残渣はフッ化残渣10のみで構成される。仮にガス15を供給せずに核燃料物質1のフッ化を行った場合、半揮発性FPフッ化物はフレーム炉内壁表面へ拡散し、そこで冷却されて凝縮し、固着することになる。   Therefore, the collected residue is composed of only the fluorination residue 10. If the nuclear fuel material 1 is fluorinated without supplying the gas 15, the semi-volatile FP fluoride diffuses to the surface of the inner wall of the flame furnace, where it is cooled, condensed and fixed.

フレーム9で生成した揮発性のフッ化物のうち、フレーム炉内壁表面の温度でも凝集しない揮発性FPフッ化物は、UF6ガス,O2ガス、フッ化反応で余剰となったフッ素ガス、ガス15とともに、オフガス7として通気口13を通過して残渣回収部11より排気される。 Among the volatile fluorides generated in the frame 9, volatile FP fluorides that do not aggregate even at the temperature of the inner surface of the flame furnace are UF 6 gas, O 2 gas, fluorine gas surplus in the fluorination reaction, gas 15 At the same time, it passes through the vent 13 as off-gas 7 and is exhausted from the residue recovery unit 11.

その後、ウラン精製工程においてFPフッ化物のみを吸着材に吸着させることでオフガス7より分離する。FPフッ化物が分離されたオフガス7より核燃料物質であるウランを回収し、回収されたウランは原子燃料として再利用される。   Thereafter, in the uranium refining process, only the FP fluoride is adsorbed on the adsorbent and separated from the off-gas 7. Uranium, which is a nuclear fuel material, is recovered from the offgas 7 from which the FP fluoride has been separated, and the recovered uranium is reused as nuclear fuel.

このウランの回収は、例えば100℃に保温されたフッ化ナトリウムを充填した吸着塔にオフガス7を流通してUF6のみを吸着し、ガス15,O2ガス,F2ガスを分離することによって実施される。 This uranium recovery can be achieved by, for example, circulating the off-gas 7 through an adsorption tower filled with sodium fluoride kept at 100 ° C., adsorbing only UF 6 , and separating the gas 15, O 2 gas, and F 2 gas. To be implemented.

以上のように、本実施例によれば、フレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質1をフッ素ガス4と反応する際、ガス15を同時に供給することでフレーム炉内壁表面へのFPフッ化物付着を抑制でき、フレーム炉表面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へFPフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を得ることができる。   As described above, according to the present embodiment, when the nuclear fuel material 1 reacts with the fluorine gas 4 in the flame furnace type fluorination apparatus, the gas 15 is simultaneously supplied to attach the FP fluoride to the surface of the inner wall of the flame furnace. Reduces exposure risk during work such as flame furnace replacement by reducing the amount of radiation on the surface of the flame furnace, prevents FP fluoride from adhering to the flame furnace inner wall surface and affecting the operating conditions of the flame furnace, nuclear fuel The effect of reducing the adhesion of the substance to the surface of the flame furnace inner wall can be obtained.

以下に本発明の実施例3を図3に基づいて説明する。本発明の実施例3は、既述の実施例1のフッ化装置を使用した場合における核燃料物質の再処理方法に関する例である。本実施例の核燃料物質の再処理方法は、図3に示されるように既述の実施例1によるフッ化装置とフッ化方法を用いたフッ化工程16,酸化物転換工程17,硝酸溶解工程19,溶媒抽出工程22から構成される。   A third embodiment of the present invention will be described below with reference to FIG. Example 3 of the present invention is an example relating to a nuclear fuel material reprocessing method when the fluorination apparatus of Example 1 described above is used. As shown in FIG. 3, the nuclear fuel material reprocessing method of the present embodiment is a fluorination step 16, an oxide conversion step 17, and a nitric acid dissolution step using the fluorination apparatus and fluorination method according to the above-described first embodiment. 19 and a solvent extraction step 22.

以下、実施例3における物質移動を説明する。核燃料物質1は例えば使用済核燃料として説明する。フッ化工程16は、実施例1で説明したフレーム炉方式のフッ化装置により核燃料物質1をフッ素ガス4と反応させる工程であり、フレーム炉内壁表面へのFPフッ化物の固着を抑制するために凝集材6を添加する。   Hereinafter, mass transfer in Example 3 will be described. The nuclear fuel material 1 will be described as a spent nuclear fuel, for example. The fluorination step 16 is a step of reacting the nuclear fuel material 1 with the fluorine gas 4 by the flame furnace type fluorination apparatus described in the first embodiment, in order to suppress the sticking of the FP fluoride to the surface of the inner wall of the flame furnace. Add agglomerate 6.

フッ化工程16からは、UF6,F2,O2、FPフッ化物で構成されるオフガス7と、不揮発性FPと凝集材6で構成される混合残渣12が排出される。オフガス7は、ウラン精製においてFPフッ化物が除去された後、残ったF2とO2からUF6が分離される。UF6は核燃料物質として再利用されるため、ウラン濃縮工程へ移送される。 From the fluorination step 16, the off-gas 7 composed of UF 6 , F 2 , O 2 , and FP fluoride, and the mixed residue 12 composed of the nonvolatile FP and the aggregate 6 are discharged. The off gas 7 is separated from UF 6 from the remaining F 2 and O 2 after the FP fluoride is removed in the uranium purification. Because UF 6 is reused as a nuclear fuel material is transferred to the uranium enrichment process.

混合残渣12には核燃料物質であるウランやプルトニウムが含まれるため、これら核燃料物質を回収するための処理がなされる。混合残渣12の大半は化学形態がフッ化物であるため、まず酸化物転換工程17において化学形態をフッ化物から酸化物に転換する(以下、得られた酸化物を「転換酸化物18」という)。酸化物転換は、例えばロータリーキルンのような気固反応装置に混合残渣12を供給し、そこに高温の水蒸気を吹き込んで反応させ、フッ素をフッ化水素ガス(HF)として分離することで行われる。   Since the mixed residue 12 contains uranium and plutonium which are nuclear fuel materials, a process for recovering these nuclear fuel materials is performed. Since the chemical form of most of the mixed residue 12 is fluoride, the chemical form is first converted from fluoride to oxide in the oxide conversion step 17 (hereinafter, the obtained oxide is referred to as “converted oxide 18”). . Oxide conversion is performed, for example, by supplying the mixed residue 12 to a gas-solid reaction apparatus such as a rotary kiln, blowing high-temperature steam into the gas-solid reaction apparatus, and reacting the mixture to separate fluorine as hydrogen fluoride gas (HF).

酸化物転換工程17において得られた転換酸化物18は硝酸溶解工程19において硝酸溶液に溶解される。ウランやプルトニウムといった核燃料物質は溶解し、溶解液21に移行する。凝集材6として表2に示される2族元素のフッ化物を使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に溶解し、溶解液21に移行する。凝集材6として表2に示されるランタノイドのフッ化物を使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に一部溶解し、一部は不溶解残渣20として沈殿する。凝集材6として表2に示される焼結アルミナを使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に溶解せず、不溶解残渣20として沈殿する。不溶解残渣は放射性廃棄物として処理される。   The converted oxide 18 obtained in the oxide conversion step 17 is dissolved in the nitric acid solution in the nitric acid dissolution step 19. Nuclear fuel materials such as uranium and plutonium are dissolved and transferred to the solution 21. When the group 2 element fluoride shown in Table 2 is used as the aggregating material 6, the converted oxide dissolves in the nitric acid solution and moves to the solution 21. When the lanthanoid fluoride shown in Table 2 is used as the agglomerating material 6, this converted oxide partially dissolves in the nitric acid solution and partially precipitates as an insoluble residue 20. When the sintered alumina shown in Table 2 is used as the aggregate 6, the converted oxide does not dissolve in the nitric acid solution and precipitates as an insoluble residue 20. Undissolved residue is treated as radioactive waste.

溶解液21は溶媒抽出工程22において核燃料物質の抽出材と接触し、核燃料物質であるU+Pu23のみが抽出材に移行し、溶解液21に溶解しているFPなどの不純物と分離される。U+Pu23は原子燃料として再利用される。溶媒抽出工程22においてU+Pu23が除かれた溶解液21は廃棄物24となり、放射性廃棄物として処理される。   In the solvent extraction step 22, the solution 21 comes into contact with the nuclear fuel material extraction material, and only the nuclear fuel material U + Pu 23 is transferred to the extraction material and separated from impurities such as FP dissolved in the solution 21. U + Pu23 is reused as nuclear fuel. The solution 21 from which U + Pu23 is removed in the solvent extraction step 22 becomes waste 24, which is treated as radioactive waste.

以上のように、本発明によれば、実施例1のようにフレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質1をフッ素ガス4と反応する際に凝集材6を同時に供給しつつ、核燃料物質の再処理を実施することができる。   As described above, according to the present invention, when the nuclear fuel material 1 is reacted with the fluorine gas 4 in the flame furnace type fluorination apparatus as in the first embodiment, the agglomerate 6 is simultaneously supplied, and the nuclear fuel material is recycled. Processing can be performed.

本発明は、核燃料物質のフッ化方法やその装置並びに使用済み核燃料の再処理方法に利用される可能性を有する。   The present invention has the potential to be used in a method for fluorinating nuclear fuel material, an apparatus therefor, and a method for reprocessing spent nuclear fuel.

1 核燃料物質
2 核燃料物質入口
3 フッ素ガス入口
4 フッ素ガス
5 凝集材入口
6 凝集材
7 オフガス
8 フレーム炉
9 フレーム
10 フッ化残渣
11 残渣回収部
12 混合残渣
13 通気口
14 ガス入口
15 ガス
16 フッ化工程
17 酸化物転換工程
18 転換酸化物
19 硝酸溶解工程
20 不溶解残渣
21 溶解液
22 溶媒抽出工程
23 U+Pu
24 廃棄物
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Nuclear fuel material 2 Nuclear fuel material inlet 3 Fluorine gas inlet 4 Fluorine gas 5 Aggregated material inlet 6 Aggregated material 7 Off-gas 8 Flame furnace 9 Frame 10 Fluoride residue 11 Residue collection part 12 Mixed residue 13 Vent 14 Gas inlet 15 Gas 16 Fluoride Process 17 Oxide conversion process 18 Converted oxide 19 Nitric acid dissolution process 20 Undissolved residue 21 Solution 22 Solvent extraction process 23 U + Pu
24 Waste

Claims (11)

核燃料物質とフッ素ガスを反応させるフレーム炉を用いるフッ化装置において、前記フレーム炉の上部に取り付けられた前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置に半揮発性のFPフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給する機構を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。   In a fluorination apparatus using a flame furnace for reacting nuclear fuel material and fluorine gas, a semi-volatile material is disposed at a position on the outer peripheral side of the flame furnace from the supply port of the nuclear fuel material and fluorine gas attached to the upper portion of the flame furnace. A nuclear fuel material fluorination apparatus comprising a mechanism for supplying a substance for entraining FP fluoride to a lower portion of the fluorination apparatus into the flame furnace. 請求項1において、前記物質は、半揮発性のFPフッ化物を凝集する凝集材であり、前記機構は、前記凝縮材を下方に向けて前記フレーム炉内に供給する凝縮材入口を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。   2. The material according to claim 1, wherein the substance is an aggregating material that aggregates semivolatile FP fluoride, and the mechanism includes a condensing material inlet that supplies the condensing material downward into the frame furnace. A nuclear fuel material fluorination device. 請求項1において、前記物質は、2族元素のフッ化物とランタノイドのフッ化物と酸化アルミニウムのいずれかであることを特徴とした核燃料物質のフッ化装置。   2. The nuclear fuel material fluorination apparatus according to claim 1, wherein the substance is any one of a fluoride of a group 2 element, a fluoride of a lanthanoid, and aluminum oxide. 請求項1において、前記物質は、前記フッ素ガスと反応しないキャリアガスであり、前記機構は、前記キャリアガスを下方に向けて前記フレーム炉内に供給するガス入口を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。   2. The nuclear fuel material according to claim 1, wherein the substance is a carrier gas that does not react with the fluorine gas, and the mechanism includes a gas inlet that supplies the carrier gas downward into the flame furnace. Fluorination equipment. 請求項4において、前記キャリアガスのガス種は、N2ガスとO2ガスとF2ガスとArガスのいずれかであることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。 5. The nuclear fuel material fluorination apparatus according to claim 4, wherein a gas type of the carrier gas is any one of N 2 gas, O 2 gas, F 2 gas, and Ar gas. フレーム炉を用いたフッ化装置で核燃料物質をフッ素ガスと反応させるフッ化方法において、前記核燃料物質とフッ素ガスを前記フレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のFPフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給して前記半揮発性のFPフッ化物を前記物質に同伴させて前記フレーム炉の下方へ流すようにしたことを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。   In a fluorination method in which a nuclear fuel material is reacted with fluorine gas in a fluorination apparatus using a flame furnace, the flame fuel material and fluorine gas are supplied from the nuclear fuel material and fluorine gas supply ports attached to the upper part of the flame furnace. A substance for entraining semi-volatile FP fluoride to the lower part of the fluorination apparatus is supplied into the flame furnace from a position on the outer peripheral side of the flame furnace from the supply port. The method of fluorinating nuclear fuel material, wherein the semi-volatile FP fluoride is caused to flow along with the material and flow downward in the flame furnace. 請求項6において、前記物質は、半揮発性のFPフッ化物を凝集する凝集材であり、前記凝集材を下方に向けて前記フレーム炉内に供給し、前記半揮発性のFPフッ化物を凝集材に凝集させて下方へ同伴させることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。   7. The substance according to claim 6, wherein the substance is an aggregating material that aggregates semivolatile FP fluoride, and the aggregated material is supplied downward into the frame furnace to aggregate the semivolatile FP fluoride. A method for fluorinating nuclear fuel material, comprising agglomerating a material and entraining the material downward. 請求項6において、前記物質は、2族元素のフッ化物とランタノイドのフッ化物と酸化アルミニウムのいずれかであることを特徴とした核燃料物質のフッ化方法。   7. The nuclear fuel material fluorination method according to claim 6, wherein the substance is any one of a fluoride of a group 2 element, a fluoride of a lanthanoid, and aluminum oxide. 請求項6において、前記物質は、前記フッ素ガスと反応しないキャリアガスであり、前記機構は、前記キャリアガスを下方に向けて前記フレーム炉内に供給し、前記半揮発性のFPフッ化物を前記キャリアガスの下方への流れに同伴させることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。   7. The carrier according to claim 6, wherein the substance is a carrier gas that does not react with the fluorine gas, and the mechanism supplies the carrier gas downward into the flame furnace, and the semivolatile FP fluoride is supplied to the frame furnace. A method for fluorinating nuclear fuel material, which is accompanied by a downward flow of a carrier gas. 請求項9において、前記キャリアガスのガス種は、N2ガスとO2ガスとF2ガスとArガスのいずれかであることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。 10. The nuclear fuel material fluorination method according to claim 9, wherein a gas type of the carrier gas is any one of N 2 gas, O 2 gas, F 2 gas, and Ar gas. 核燃料物質とフッ素ガスをフレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のFPフッ化物を凝集する凝集材を供給し、前記核燃料物質と前記フッ素ガスとのフッ化反応で生じた不揮発性のフッ化残渣と、前記フレーム炉へ供給された前記凝集材とを混合残渣として回収し、前記混合残渣を水蒸気と反応させて酸化物に転換した後に溶解して溶媒抽出により前記混合残渣中の核燃料物質を分離回収することを特徴とした核燃料物質の再処理方法。   The nuclear fuel material and the fluorine gas are supplied into the flame furnace through the supply port of the nuclear fuel material and the fluorine gas attached to the upper part of the flame furnace, and are reacted. An agglomerate that aggregates semi-volatile FP fluoride is supplied from a position on the outer peripheral side, and a non-volatile fluoridation residue generated by a fluorination reaction between the nuclear fuel material and the fluorine gas is supplied to the flame furnace. The agglomerated material is recovered as a mixed residue, and the mixed residue is reacted with water vapor to be converted into an oxide, and then dissolved, and the nuclear fuel material in the mixed residue is separated and recovered by solvent extraction. Reprocessing method for nuclear fuel material.
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