JP2011517778A - 核燃料の連続的な再処理およびそのシステムでの使用に適した洗浄液 - Google Patents
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Abstract
Description
分解された溶媒の成分との強固な錯体の形成に有利になり、かつ、エマルジョンまたはクラッドまたは沈殿物を形成することのない溶媒から水相へのストリッピングに有利になるように、高速炉の使用済み核燃料の再処理中に生成された使用済み溶媒に上記水性アンモニウムカーボネート洗浄液を加えるステップと、水相および有機物相の平衡化および分離とを含む。
少なくとも1つの混合沈降機において使用済み有機溶媒をアンモニウムカーボネート溶液と接触させるステップを含み、洗浄済み有機物と、上記カーボネート錯体を含有する水性生成物とは別個に回収され、当該システムはさらに、
高速炉の使用済み燃料からウランおよびプルトニウムを分離するために後に使用される所望の特徴を備えた洗浄済み溶媒を継続的に貯蔵およびリサイクルするための手段と、水相を継続的に貯蔵し、次いで、回収された金属の最終的な特徴に基づいて後に使用するために、回収された水相に、そこからプルトニウムおよびウランを再生するための処理を施すための手段とを含む。
i)高速炉の使用済み燃料からのプルトニウムおよびウランの上記分離および精製を行なうためにn−ドデカンにトリ−n−ブチルホスフェートを含む金属抽出溶媒を用いるステップと、
ii)上述に記載のプロセスの後にアンモニウムカーボネート溶液で、上述のステップi)において用いられる使用済み溶媒を洗浄するステップとを含む。
高速増殖炉における一般的な核燃料再処理を表わすフロープロセスを示す添付の図1をまず参照する。ここでは、PUREXプロセスのストリッパ段階から得られる使用済み燃料が、U/Pu用の共抽出サイクル後に溶媒洗浄を行なうためのいくつかのプロセスステップを経ているのが示される。次いで、UおよびPuは、分割段階において分離され、最終的に転換処理されて、それぞれ酸化ウランおよび酸化プルトニウムにされる。
硝酸、亜硝酸ナトリウム、シュウ酸、硝酸ウラニル、ヒドラジンおよびアンモニア溶液はすべて、GR/ARグレードである。使用されるヒドラジンカーボネートは、商用グレードであった。使用されるアンモニウムカーボネートは、イー・メルク(E−merk)の精製された生成物から得られた。調査研究において用いられる使用済み溶媒は、一連のプロセス、すなわちCORAL設備における高速増殖試験炉の再処理から得られた。
PVC実験用品、テフロン(登録商標)の攪拌棒、可視デジタル分光光度計:Systronic−166、シンチレーションカウンタ:ECIL−RCS 4027A、pHメータ:Elixir−PHM 100を用いて測定を行なった。
適切な洗浄剤の選択:
第1のステップで、U(IV)/N2H4、シュウ酸、炭酸ナトリウム、ヒドラジンカーボネートおよびアンモニウムカーボネートの中から適切な洗浄剤を見出すためのテストが行なわれた。異なる洗浄剤が、既知量で、既知量の実際のプラント溶液に加えられ、平衡化された。単回の接触での上述の試薬の洗浄効率が比較され、得られたデータが以下の表1に示される。
アンモニウムカーボネートの濃度の最適化:
アンモニウムカーボネートが、核燃料再処理時の使用済み溶媒洗浄に最も適した洗浄液として確認された次のステップにおいては、洗浄液中のアンモニウムカーボネートの所望の濃度レベルが調査された。プラント流から使用済み溶媒(100ml)を得て試用のために用いた。これらに対し、100mlの水性アンモニウムカーボネート溶液がさまざまな濃度で追加された。これらは5分間平衡に保たれ、2分間沈降させられた。水相および有機物相が分液漏斗を用いて分離された。両方の相におけるプルトニウムおよびウランが、それぞれ、放射測定法およびPAR法によって分析された(T.M.Florence,Y.Farrar,Anal.Chem.,31(1963)1613)。
A/O比の影響および接触回数の決定:
この調査研究においては、既知量の使用済み溶媒が得られた。このために、一定の濃度を有する既知量の水性アンモニウムカーボネート溶液が追加された。これは5分間平衡に保たれ、2分間沈降させられた。水相および有機物相が分液漏斗を用いて分離された。有機物相および水相がともにプルトニウムおよびウランについて分析された。同様の手順の後に、O/A比(1:1、1:1.5)が変更された。一定のO/A比(1:1.5)で、3回接触させることにより、ウランおよびプルトニウムの完全な回収が促進された。
溶媒品質テスト:
この調査研究の重要な成果は、処理後に溶媒の品質を評価する必要があることを認識したことだった。処理済み/洗浄済み溶媒を特定するために、以下の品質基準をチェックした。
アンモニウムカーボネートでの処理/洗浄後に結果として得られた有機物(洗浄済み有機物)がDBPに関して分析され、洗浄済み有機物中のDBP含有量が<10mg/L(10ppm)であることが示された。この値は、特定された溶媒において可能となるDBP濃度の限度内(<30ppm)に十分に収まるものであり、このため、プラントにおいてアンモニウムカーボネート洗浄溶媒を有効に再使用またはリサイクルできることが確実にされた。
既知量のプルトニウムが、洗浄済み溶媒を含有する抽出用バイアルに加えられ、10分間平衡に保たれた。有機物および水が分離された。有機物中のプルトニウムが、稀硝酸を用いて3回の接触で完全に水相にストリッピングされた。水層および有機物層が分離されて、プルトニウムについて分析された。
炭酸ナトリウムおよびアンモニウムカーボネートの洗浄液を要する混合沈降機システムを用いた連続モードでの粗性の有機物/使用済み有機物の処理:
ガラス製品で作られた混合機(IL容量)および沈降機(5L容量)を、アルファタイト(alpha tight)グローブボックスに設置して稼動させた。連続動作にとって不可欠なパラメータを最適化するよう試験が行われた。
Claims (25)
- 高速炉の使用済み核燃料の再処理中に生成される使用済み溶媒のための洗浄液であって、Uおよび/またはPuとの強固な錯体の形成に有利になるように、有効濃度のアンモニウムカーボネートを含む水性アンモニウムカーボネート溶液を含む、洗浄液。
- アンモニウムカーボネートの有効濃度は、少なくとも約5%、好ましくは5%〜10%の範囲である、請求項1に記載の洗浄液。
- 水性アンモニウムカーボネート溶液は、ウラン、プルトニウム、DBPおよび核分裂生成物のうちいずれか1つ以上のストリッピングに有利になるように選択的濃度のアンモニウムカーボネートが供給される、請求項1または2に記載の洗浄液。
- 水性アンモニウムカーボネート溶液は、使用済み溶媒中に存在する前記U、Pu、DBPおよび核分裂生成物との強固な錯体を形成するのに、かつ、エマルジョンまたはクラッドまたは沈殿物を形成することなく水相にストリッピングするのに有利になるように、選択的濃度のアンモニウムカーボネートが供給される、請求項1から3のいずれかに記載の洗浄液。
- 請求項1から4のいずれかに記載の洗浄液を用いて核燃料再処理において溶媒洗浄するためのプロセスであって、
分解された溶媒の成分との強固な錯体の形成に有利になり、かつ、エマルジョンまたはクラッドまたは沈殿物を形成することのない溶媒から水相へのストリッピングに有利になるように、高速炉の使用済み核燃料の再処理中に生成された使用済み溶媒に前記水性アンモニウムカーボネート洗浄液を加えるステップと、
水相および有機物相の平衡化および分離とを含む、プロセス。 - 前記使用済み溶媒はアクチニド金属抽出溶媒を含む、請求項5に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記アクチニド金属抽出溶媒は、トリ−n−ブチルホスフェート、ドデカンを含む炭化水素希釈剤、ジ−ブチルホスフェートによって形成される錯体、または、ウラン、プルトニウムもしくは核分裂生成物を有する他の分解生成物を含む、請求項6に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記水性アンモニウムカーボネート溶液は、少なくとも約5%、好ましくは5%〜10%の範囲のアンモニウムカーボネート濃度を含む、請求項6に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記アンモニウムカーボネート溶液は錯体を形成し、結果として得られる有機物/洗浄済み有機物が5mg/L未満のプルトニウムと、5mg/Lのウランと、10mg/L未満のDBP濃度とを含むように、核分裂生成物とともにウラン、プルトニウムおよびDBPをストリッピングするのに用いられる、請求項6に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 分解された/使用済み溶媒が、高速増殖試験炉(FBTR)からの、25GWd/tから>155GWd/tまで焼尽くされプルトニウムを大量に含む(70%)混合プルトニウム/ウランカーバイド燃料での再処理のためにPUREXプロセスのストリッパ段階から受取られる、請求項5に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 分解された/使用済み溶媒は、いずれの高速炉の、極度に焼尽くされプルトニウムを多量に含む使用済み燃料を再処理するストリッパ段階からも受取られる、請求項5に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- わずかに<5mg/Lのウラン、<5mg/Lのプルトニウム、および10mg/LのDBPという保持レベルを有する処理済み/洗浄済み有機物は、核燃料再処理のための溶媒としてリサイクルされるか、または、廃棄するのに適した廃物形態にされる、請求項5から11のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記有機供給物は、分解された溶媒の成分で形成された錯体の残りのトレースを実質的にストリッピングし、核燃料再処理のプロセスへとリサイクルすることにより溶媒を再利用可能にするように、水性アンモニウムカーボネート溶液と多段階接触させられる、請求項5から12のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 処理済み/洗浄済みの使用済み溶媒は、リサイクル前に、(a)沈降時間の評価、(b)DBP濃度の推定、および(c)プルトニウム保持テストを含む溶媒品質分析を受ける、請求項13に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記沈降時間、DBP濃度およびプルトニウム保持を含む処理済み/洗浄済みの使用済み溶媒の品質基準が、新鮮な溶媒と同等であることが判明した場合、処理済み(洗浄済み)溶媒がプロセスへと連続的にリサイクルされる、請求項13または14に記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記水性アンモニウムカーボネート溶液は、RuおよびCsのような核分裂生成物との強固な錯体を形成し、エマルジョンまたはクラッドまたは沈殿物を形成することなく水相へとストリッピングされる、請求項5から15のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 前記水と有機物との接触は、洗浄済み溶媒がリサイクルに適した所望の品質に達するまで、先行するタンクからの処理済み/洗浄済み有機物を含む複数の沈降機タンクが別の後続の沈降機タンクにおいてアンモニウムカーボネートにさらに接触させられる段階において行なわれる、請求項5から16のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 使用される水と有機物との比は、1〜2:1〜5、好ましくは1:4である、請求項5から17のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- カーボネート錯体からウラン/プルトニウムを回収するステップを含む、請求項5から18のいずれかに記載の、核燃料再処理における溶媒洗浄のためのプロセス。
- 高速炉の使用済み燃料からプルトニウムおよびウランを分離および精製するためのプロセスにより放出される前記使用済み有機溶媒の処理のための、請求項5から19のいずれかに記載の連続的プロセスを実行するためのシステムであって、
少なくとも1つの混合沈降機において使用済み有機溶媒をアンモニウムカーボネート溶液と接触させるステップを含み、洗浄済み有機物と、前記カーボネート錯体を含有する水性生成物とは別個に回収され、前記システムはさらに、
高速炉の使用済み燃料からウランおよびプルトニウムを分離するために後に使用される所望の特徴を備えた洗浄済み溶媒を継続的に貯蔵およびリサイクルするための手段と、水相を継続的に貯蔵し、次いで、回収された金属の最終的な特徴に基づいて後に使用するために、回収された水相に、そこからプルトニウムおよびウランを再生するための処理を施すための手段とを含む、システム。 - 洗浄済み溶媒が前記リサイクルのための所望の特徴を達成するまで、さらなる混合沈降機の下流において洗浄済み有機物をアンモニウムカーボネートと引続き接触させるステップを含む、請求項20に記載の、プロセスを連続的に実行するためのシステム。
- 高速炉の使用済み燃料からプルトニウムおよびウランを分離および精製するためのプロセスであって、
i)高速炉の使用済み燃料からのプルトニウムおよびウランの前記分離および精製を行なうためにn−ドデカンにトリ−n−ブチルホスフェートを含む金属抽出溶媒を用いるステップと、
ii)請求項5から19のいずれかに記載のプロセスの後にアンモニウムカーボネート溶液で、上記ステップi)において用いられる使用済み溶媒を洗浄するステップとを含む、プロセス。 - 洗浄済み溶媒は、連続的にプロセスへとリサイクルされる、請求項19に記載のプロセス。
- 使用済み溶媒および処理済み(洗浄済み)溶媒から定量的に回収されるプルトニウムおよびウランが、その品質に基づいて分析および再利用される、請求項20または21に記載のプロセス。
- 実質的に明細書に記載され、添付の実施例に関連付けて例示される、高速炉の使用済み核燃料の再処理中に生成される使用済み溶媒のための洗浄液と、核燃料再処理における使用済み溶媒生成の際の前記洗浄液の使用。
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