JP2011162365A - Gas generator - Google Patents
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Abstract
Description
本発明はガス発生装置に係り、特にマイクロ波エネルギを用いたガス発生装置に関する。 The present invention relates to a gas generator, and more particularly to a gas generator using microwave energy.
現在、自動車の動力源であるエンジンの燃料として主に使用されているのはガソリンであり、それは石油製品のひとつであるが、その石油が約４０年から５０年といった近い将来に枯渇するであろうと言われている。そこで、石油に代わる新たなエネルギ源として現在注目されているのが水素である。水素は、自動車の動力源に燃料電池を搭載した場合に燃料電池の燃料として用いることができる。 At present, gasoline is mainly used as the fuel of the engine that is the power source of automobiles, and it is one of petroleum products, but the oil will be depleted in the near future such as about 40 to 50 years. It is said to be. Therefore, hydrogen is currently attracting attention as a new energy source to replace oil. Hydrogen can be used as fuel for a fuel cell when the fuel cell is mounted on the power source of an automobile.
水素発生法には、メタンの水蒸気改質やコークス炉反応があるが、温暖化の原因となると言われている二酸化炭素や一酸化炭素が発生するという難点がある。そこで、直鎖型の飽和炭化水素ガスの直接分解によって、水素と炭素単体が生成すれば、環境に影響せず好都合である。 The hydrogen generation method includes steam reforming of methane and coke oven reaction, but has a drawback in that carbon dioxide and carbon monoxide, which are said to cause global warming, are generated. Therefore, if hydrogen and simple carbon are produced by direct decomposition of a straight-chain saturated hydrocarbon gas, it is advantageous without affecting the environment.
例えば、特許文献１には、反応容器内の固体炭素質材料をマイクロ波で加熱することにより水素を発生させる水蒸気改質法について開示されている。また、特許文献２には、含水素化合物の気体状物質を、黒鉛繊維片を装填した反応容器に流し、マイクロ波で加熱することによって水素を遊離させる熱分解法について開示されている。 For example, Patent Document 1 discloses a steam reforming method in which hydrogen is generated by heating a solid carbonaceous material in a reaction vessel with microwaves. Further, Patent Document 2 discloses a thermal decomposition method in which hydrogen is released by flowing a gaseous substance of a hydrogen-containing compound into a reaction vessel charged with graphite fiber pieces and heating with a microwave.
特許文献１では、水蒸気を流入した環境下で、固体炭素材にマイクロ波を照射し水素を得るというものであるが、水素と一緒に一酸化炭素も精製されるため、先述したように一酸化炭素を副生成する。特許文献２では、含水素化合物の気体状物質を簡易かつ低廉な方法で分解して燃料電池用の水素燃料を得るとあるが、高効率化という課題を有する。 In Patent Document 1, hydrogen is obtained by irradiating a solid carbon material with microwaves in an environment where water vapor is introduced. Since carbon monoxide is purified together with hydrogen, as described above, monoxide is oxidized. Carbon is by-produced. In Patent Document 2, there is a method of obtaining a hydrogen fuel for a fuel cell by decomposing a gaseous substance of a hydrogen-containing compound by a simple and inexpensive method, but it has a problem of high efficiency.
本発明の目的は、反応済みガス中に一酸化炭素や二酸化炭素を含まず、水素ガスを発生させるガス発生装置を提供することである。 An object of the present invention is to provide a gas generator that does not contain carbon monoxide or carbon dioxide in a reacted gas and generates hydrogen gas.
本発明に係るガス発生装置は、マイクロ波エネルギを供給するマイクロ波供給部と、直鎖型の飽和炭化水素ガスである原料ガスを流入させる流入口と、反応済みガスを流出させる流出口とを有する反応管部と、反応管部内に配置され、マイクロ波エネルギを受けて放電を起こさせるための反応材部とを備え、反応材部は、マイクロ波供給部との関係で予め定められた所定の位置で反応管部内に配置されるグラファイトチューブと、グラファイトチューブに取り付けられ、原料ガスの流れ方向に平行な先端形状を有する金属線部とを含むことを特徴とする。 A gas generator according to the present invention includes a microwave supply unit that supplies microwave energy, an inflow port that feeds a raw material gas that is a linear saturated hydrocarbon gas, and an outflow port that flows out a reacted gas. A reaction tube portion disposed in the reaction tube portion and receiving a microwave energy to cause discharge, and the reaction material portion has a predetermined predetermined relationship with the microwave supply portion. A graphite tube disposed in the reaction tube portion at a position, and a metal wire portion attached to the graphite tube and having a tip shape parallel to the flow direction of the source gas.
また、本発明に係るガス発生装置は、グラファイトチューブは、反応管部内においてマイクロ波供給部から供給されるマイクロ波エネルギの照射領域内に配置され、金属線部は、反応管部内においてグラファイトチューブよりも原料ガスの流れ方向の下流側に向けて突き出して配置されることが好ましい。 In the gas generator according to the present invention, the graphite tube is disposed in the irradiation region of the microwave energy supplied from the microwave supply unit in the reaction tube portion, and the metal wire portion is disposed in the reaction tube portion from the graphite tube. Also, it is preferable to be disposed so as to protrude toward the downstream side in the flow direction of the source gas.
また、本発明に係るガス発生装置は、金属線部の先端形状は予め定められた分岐本数を有することが好ましい In the gas generator according to the present invention, the tip shape of the metal wire part preferably has a predetermined number of branches.
また、本発明に係るガス発生装置は、金属線部は、銅、又はニッケル、又は銀、又はタングステンから選択される少なくとも１種類の金属を含むことが好ましい。 In the gas generator according to the present invention, the metal wire part preferably contains at least one metal selected from copper, nickel, silver, or tungsten.
上記構成のガス発生装置によれば、マイクロ波エネルギを照射するだけでは原料ガスとしての直鎖型の飽和炭化水素ガスは分解されないが、反応材部を介在させることで、直鎖型の飽和炭化水素ガスを瞬間的に分解させることが可能になり、反応済みガスの中に一酸化炭素や二酸化炭素を含まず、水素ガスを発生させることができる。 According to the gas generator configured as described above, the linear saturated hydrocarbon gas as the raw material gas is not decomposed only by irradiating the microwave energy, but the linear saturated carbonization is achieved by interposing the reaction material part. Hydrogen gas can be instantaneously decomposed, and hydrogen gas can be generated without containing carbon monoxide and carbon dioxide in the reacted gas.
以下に図面を用いて、本発明の実施の形態につき、詳細に説明する。以下において述べる材料、形状、寸法等は、説明のための一例であり、ガス発生装置の仕様に合わせ、適当な他の材料、形状、寸法等を採用することができる。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. The materials, shapes, dimensions, and the like described below are examples for explanation, and other appropriate materials, shapes, dimensions, and the like can be adopted in accordance with the specifications of the gas generator.
以下では、原料ガスとしての直鎖型の飽和炭化水素ガスとして、メタンを説明するが、これは説明のための例示であって、メタン以外の直鎖型の飽和炭化水素ガスを用いることができる。例えば、エタン、プロパン、ブタン等を用いることができる。直鎖型の飽和炭化水素ガスは単独でもよいし、２種類以上組み合わせて用いてもよい。 In the following, methane will be described as a linear saturated hydrocarbon gas as a raw material gas. However, this is an illustrative example, and a linear saturated hydrocarbon gas other than methane can be used. . For example, ethane, propane, butane, or the like can be used. The straight-chain saturated hydrocarbon gas may be used alone or in combination of two or more.
以下では、全ての図面において同様の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、本文中の説明においては、必要に応じて以前に述べた符号を用いるものとする。以下では、寸法を記載するが、寸法を決定した理由については、後述する。 Below, the same code | symbol is attached | subjected to the same element in all the drawings, and the overlapping description is abbreviate | omitted. Further, in the description in the text, the symbols described above are used as necessary. Below, although a dimension is described, the reason which determined the dimension is mentioned later.
図１は、ガス発生装置１０の構成を示す図である。ガス発生装置１０は、ガスボンベ１２から直鎖型の飽和炭化水素ガスを反応管部２０に導入し、マイクロ波供給部１４より供給されるマイクロ波エネルギを照射することによって、水素を発生させる装置である。ガス発生装置１０は、ガスボンベ１２とマイクロ波供給部１４と反応管部２０と反応材部３０とを備える。 FIG. 1 is a diagram showing a configuration of the gas generator 10. The gas generator 10 is a device that generates hydrogen by introducing a linear saturated hydrocarbon gas from a gas cylinder 12 into the reaction tube unit 20 and irradiating the microwave energy supplied from the microwave supply unit 14. is there. The gas generator 10 includes a gas cylinder 12, a microwave supply unit 14, a reaction tube unit 20, and a reaction material unit 30.
図２は、反応管部２０内に備えられている台座２６を示す上面図と正面図である。図３は、反応材部３０を支持体２８に取り付ける様子を説明する図である。図４は、反応材部３０を説明する図である。これらの図で−Ｚ方向が重力方向である。高さ位置とは、＋Ｚ方向に沿っての位置である。 FIG. 2 is a top view and a front view showing a pedestal 26 provided in the reaction tube portion 20. FIG. 3 is a diagram for explaining how the reaction material portion 30 is attached to the support 28. FIG. 4 is a diagram illustrating the reaction material part 30. In these figures, the -Z direction is the direction of gravity. The height position is a position along the + Z direction.
ガスボンベ１２は、直鎖型の飽和炭化水素ガス、具体的にはメタンガスが充填されたボンベであり、流量調節部１３によって、適宜流量を調節して反応管部２０に供給することができる。例えば、流量を０．０００２ｍ3／分（０．２Ｌ／分）とすることができる。 The gas cylinder 12 is a cylinder filled with a straight-chain saturated hydrocarbon gas, specifically, methane gas, and can be supplied to the reaction tube section 20 by appropriately adjusting the flow rate by the flow rate adjusting unit 13. For example, the flow rate can be 0.0002 m 3 / min (0.2 L / min).
マイクロ波供給部１４は、マイクロ波エネルギを供給する機能を有するもので、例えば、磁界と電界の作用によって発振を起こさせ、マイクロ波を発生させる真空管であるマグネトロンを用いることができる。マイクロ波エネルギの供給は、印加電圧や照射時間等で調整することができる。例えば、周波数２．４５ＧＨｚ、印加電圧７２Ｖの条件の下で出力７５０Ｗのマイクロ波エネルギを１０分間照射するものとする。 The microwave supply unit 14 has a function of supplying microwave energy. For example, a magnetron that is a vacuum tube that generates a microwave by causing an oscillation by the action of a magnetic field and an electric field can be used. The supply of microwave energy can be adjusted by the applied voltage, irradiation time, and the like. For example, it is assumed that microwave energy with an output of 750 W is irradiated for 10 minutes under conditions of a frequency of 2.45 GHz and an applied voltage of 72V.
なお、印加電圧は、７２Ｖが好ましい。このことは、印加電圧の検討実験において、７０Ｖ以下では放電が起こらず、８０Ｖ以上では、放電が強すぎて、後述する金属線部３４が溶融し、７０Ｖないし８０Ｖの間の電圧で、金属線部３４は溶融することなく放電が持続するのは７２Ｖであるという実験結果に基づく。 The applied voltage is preferably 72V. This is because, in the experiment for examining the applied voltage, discharge does not occur at 70 V or less, and discharge is too strong at 80 V or more, so that the metal wire portion 34 described later melts, and the metal wire has a voltage between 70 V and 80 V. The part 34 is based on the experimental result that it is 72V that the discharge continues without melting.
マイクロ波照射領域１６は、マイクロ波供給部１４より供給されるマイクロ波エネルギが照射される領域である。マイクロ波エネルギは、＋Ｚ方向に垂直に交わる水平方向に一定の領域幅で照射される。これが、マイクロ波照射領域１６である。マイクロ波照射領域１６の＋Ｚ方向に沿った中心高さが、反応管部２０の底部よりＺ方向に沿って８０ｍｍとなるように、マイクロ波供給部１４および反応管部２０は配置される。 The microwave irradiation area | region 16 is an area | region where the microwave energy supplied from the microwave supply part 14 is irradiated. The microwave energy is irradiated with a certain region width in the horizontal direction perpendicular to the + Z direction. This is the microwave irradiation region 16. The microwave supply unit 14 and the reaction tube unit 20 are arranged such that the center height along the + Z direction of the microwave irradiation region 16 is 80 mm along the Z direction from the bottom of the reaction tube unit 20.
反応管部２０は、メタンガスをマイクロ波エネルギで分解する処理を行う処理空間を有する管である。反応管部２０には化学実験に用いられる円筒型のガラス管が用いることができる。反応管部２０は、メタンガスを流入させる流入口２２と、反応済みガスとしての水素ガスを流出させる流出口２４とを有し、反応管部２０内には台座２６と支持体２８と反応材部３０を配置することができる。反応管部２０の寸法としては、例えば、内径２８ｍｍ、高さ３００ｍｍとすることができる。 The reaction tube unit 20 is a tube having a processing space for performing a process of decomposing methane gas with microwave energy. The reaction tube portion 20 can be a cylindrical glass tube used for chemical experiments. The reaction tube section 20 has an inlet 22 through which methane gas flows in and an outlet 24 through which hydrogen gas as a reacted gas flows out. Within the reaction tube section 20, a pedestal 26, a support 28, and a reaction material section. 30 can be arranged. The dimensions of the reaction tube portion 20 can be, for example, an inner diameter of 28 mm and a height of 300 mm.
台座２６は、反応管部２０内に配置され、反応材部３０の高さ位置を調節する機能を有し、例えば、化学実験用の石英キャップを用いることができる。また、台座２６は流入するガスが通気しやすいように通気孔を有しているものが好ましい。台座２６の寸法としては、例えば、直径２６ｍｍ、高さ４０ｍｍとすることができる。 The pedestal 26 is disposed in the reaction tube portion 20 and has a function of adjusting the height position of the reaction material portion 30. For example, a quartz cap for chemical experiments can be used. The pedestal 26 preferably has a vent so that the inflowing gas can easily vent. As a dimension of the base 26, it can be set as diameter 26mm and height 40mm, for example.
支持体２８は、反応管部２０内に配置され、反応材部３０を支持する機能を有し、例えば、化学実験用のガラス栓を用いることができる。 The support 28 is disposed in the reaction tube portion 20 and has a function of supporting the reaction material portion 30. For example, a glass stopper for chemical experiments can be used.
反応材部３０は、炭素質材料３２と金属線部３４を含んで構成される。反応管部２０内に反応材部３０である炭素質材料３２と金属線部３４をともに介在させることによって、メタンガスにマイクロ波エネルギを照射すると放電が起き、メタンガスが分解され、水素ガスが発生する。なお、予め行った実験によれば、メタンガスにマイクロ波エネルギを照射するだけでは、メタンガスは分解されない。また、反応材部３０が、炭素質材料３２のみ、または金属線部３４のみでは、メタンガスは分解されない。 The reaction material part 30 includes a carbonaceous material 32 and a metal wire part 34. By interposing the carbonaceous material 32 and the metal wire part 34 which are the reaction material part 30 in the reaction tube part 20, when microwave energy is irradiated to methane gas, discharge will occur, methane gas will be decomposed | disassembled and hydrogen gas will be generated. . In addition, according to experiments conducted in advance, methane gas is not decomposed only by irradiating methane gas with microwave energy. Further, when the reaction material part 30 is only the carbonaceous material 32 or only the metal wire part 34, the methane gas is not decomposed.
炭素質材料３２は、マイクロ波エネルギを吸収する機能を有するものとして反応管部２０内のマイクロ波照射領域１６に配置される。そして、金属線部３４とともにメタンガスの流れの中に介在させることで放電を起させ、メタンガスを分解し、水素ガスを発生させる機能を有する。 The carbonaceous material 32 is disposed in the microwave irradiation region 16 in the reaction tube portion 20 as having a function of absorbing microwave energy. And it has the function to generate | occur | produce discharge by interposing in the flow of methane gas with the metal wire part 34, to decompose methane gas, and to generate hydrogen gas.
炭素質材料３２には、グラファイトチューブを用いることができる。グラファイトチューブとは、結晶構造を有する黒鉛を管状に成形したものであり、導体である。例えば、グラファイトチューブの単体または集合体を用いることができ、長さの異なるもの、またはグラファイトチューブの本数Ｎを複数本にしたものを用いることができる。図４の例では、内径５ｍｍ、厚み１ｍｍ、長さ２０ｍｍの寸法を有するグラファイトチューブを１本と数え、本数Ｎ２本で炭素質材料３２が構成される。この場合、２本のグラファイトチューブの側壁が互いに平行になるように配置される。 As the carbonaceous material 32, a graphite tube can be used. The graphite tube is a conductor obtained by forming graphite having a crystal structure into a tubular shape. For example, a single piece or aggregate of graphite tubes can be used, and those having different lengths or those having a plurality of graphite tubes N can be used. In the example of FIG. 4, a graphite tube having an inner diameter of 5 mm, a thickness of 1 mm, and a length of 20 mm is counted as one, and the carbonaceous material 32 is configured by the number N2. In this case, it arrange | positions so that the side wall of two graphite tubes may become mutually parallel.
この他に、グラファイトチューブに類したものとして、例えば、カーボンフェルト等を用いることも考えられるが、グラファイトチューブ３２は焼結体であり、熱安定性があり、発生する炭素との分離が容易である。そのためここでは、炭素質材料３２としてグラファイトチューブを用いる。 In addition to this, it is conceivable to use a carbon felt or the like as a graphite tube. However, the graphite tube 32 is a sintered body, has thermal stability, and can be easily separated from generated carbon. is there. Therefore, here, a graphite tube is used as the carbonaceous material 32.
金属線部３４は、その先端部で、メタンガスの流れの中で放電を起こさせる機能を有するものとして金属線を１本または複数本を撚ったものを用いることができる。金属線部３４は、反応管部２０内に配置される。 The metal wire part 34 can use what twisted one or more metal wires as what has a function which raise | generates discharge in the flow of methane gas in the front-end | tip part. The metal wire portion 34 is disposed in the reaction tube portion 20.
金属線部３４の＋Ｚ方向に沿った上部すなわち＋Ｚ方向の頂部にある先端部は、流入するガスの流れ方向の下流側に向かって分岐して突き出すような先端形状を有する。ここで、分岐される本数を分岐本数ｎで表す。図４の例では、先端部の寸法は、長さ５ｍｍ、分岐本数ｎ３本である。 The top end portion of the metal wire portion 34 along the + Z direction, that is, the top end portion in the + Z direction has a tip shape that branches and protrudes toward the downstream side in the flow direction of the inflowing gas. Here, the number of branches is represented by the number of branches n. In the example of FIG. 4, the dimensions of the tip are 5 mm in length and n3 branches.
金属線部３４の中央部は、金属線を巻き付けることによって炭素質材料３２を固定し、マイクロ波照射領域１６に炭素質材料３２を配置させる機能を有する。図３の例では、支持体２８の底部から＋Ｚ方向に沿って４０ｍｍ上方の位置に炭素質材料３２が配置され、炭素質材料３２の上方の金属線部３４の長さは、２３ｍｍである。 The central portion of the metal wire portion 34 has a function of fixing the carbonaceous material 32 by winding the metal wire and arranging the carbonaceous material 32 in the microwave irradiation region 16. In the example of FIG. 3, the carbonaceous material 32 is disposed at a position 40 mm above the + Z direction from the bottom of the support 28, and the length of the metal wire 34 above the carbonaceous material 32 is 23 mm.
金属線部３４の下部は、支持体２８の図示されていない差込穴に差し込まれる。これによって、反応材部３０は支持体２８に固定される。 The lower part of the metal wire part 34 is inserted into an insertion hole (not shown) of the support 28. Thereby, the reaction material part 30 is fixed to the support 28.
図５は、金属線部３４に用いられる金属線種の比較を行った結果を説明する図である。比較する金属線種は、ニッケル、銀、タングステン、銅、ニッケルと銀と銅の混合物の５種類とし、金属線部の先端分岐本数ｎを３本とした場合に、マイクロ波照射時間と発生した水素ガスを用いた燃料電池の電圧との関係を調べた結果を示す。横軸は、マイクロ波照射時間であり、単位は分である。縦軸は、燃料電池の電圧であり、単位はＶである。金属線種によって燃料電池の電圧は異なり、銅では約２０Ｖの電圧最大値を得ることができた。その他の金属線種においても、１５Ｖないし２０Ｖの電圧最大値を得ることができた。金属線種を比較した結果、ニッケル、銀、タングステン、銅、ニッケルと銀と銅の混合物は、短時間で電圧が下がるが、銅は、他に比べて燃料電池の電圧の１０Ｖ以上の持続時間が長く、また燃料電池の電圧の発生が繰り返されることがわかった。このことから、以下では、金属線部３４には、銅を用いた場合を説明する。 FIG. 5 is a diagram for explaining a result of comparison of metal wire types used for the metal wire portion 34. When the metal wire types to be compared were five types of nickel, silver, tungsten, copper, a mixture of nickel, silver and copper, and the number of tip branches n of the metal wire part was 3, the microwave irradiation time was generated. The result of having investigated the relationship with the voltage of the fuel cell using hydrogen gas is shown. The horizontal axis is the microwave irradiation time, and the unit is minutes. The vertical axis represents the voltage of the fuel cell, and the unit is V. The voltage of the fuel cell differs depending on the metal wire type, and a maximum voltage of about 20 V could be obtained with copper. With other metal wire types, voltage maximum values of 15V to 20V could be obtained. As a result of comparing the metal wire types, the voltage of nickel, silver, tungsten, copper, and a mixture of nickel and silver and copper drops in a short time, but copper has a duration of 10V or more of the voltage of the fuel cell compared to the others. It was found that the fuel cell voltage was repeatedly generated. Therefore, hereinafter, the case where copper is used for the metal wire portion 34 will be described.
なお、図６は、金属線部３４に用いる金属線種によって煤が異なることを説明する図である。煤とは、メタンガスが分解されることにより発生する炭素である。図６（ａ）は銀、図６（ｂ）は銅、図６（ｃ）はニッケルを金属線として用いたときに発生した煤を走査型電子顕微鏡で観察した結果を示す図である。ここで示されるように、金属種によって、煤の形状に違いが見られた。ニッケルを金属線に用いた場合に発生した煤は、カーボンナノチューブの可能性がある。発生した煤が反応管部２０および金属線部３４に付着すると、マイクロ波エネルギを吸収し、放電を阻害するため、燃料電池の電圧は徐々に低下する。煤を除去することで放電は再開される。 FIG. 6 is a diagram for explaining that wrinkles differ depending on the metal wire type used for the metal wire portion 34. Soot is carbon generated by the decomposition of methane gas. FIG. 6A is a diagram showing the result of observing, with a scanning electron microscope, wrinkles generated when silver is used as a metal wire, FIG. 6C is copper as FIG. 6C. As shown here, there was a difference in the shape of the ridge depending on the metal species. The soot generated when nickel is used for the metal wire may be a carbon nanotube. When the generated soot adheres to the reaction tube part 20 and the metal wire part 34, the microwave energy is absorbed and the discharge is inhibited, so that the voltage of the fuel cell gradually decreases. The discharge is resumed by removing the soot.
次に、上記構成において、水素ガスを発生させるための最適な条件について以下に詳細に述べる。図７は、図１の反応管部２０の部分を抜き出して示す詳細図である。 Next, the optimum conditions for generating hydrogen gas in the above configuration will be described in detail below. FIG. 7 is a detailed view showing a part of the reaction tube portion 20 of FIG.
最適条件を求めるための実験は、以下のようにして行なわれる。検討項目は、反応管部２０の底部からの炭素質材料３２の高さ位置Ｈｇと、反応管部２０の底部からの金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔと、炭素質材料３２であるグラファイトチューブの本数Ｎと、金属線部３４の先端分岐本数ｎである。 An experiment for obtaining the optimum condition is performed as follows. The examination items are the height position Hg of the carbonaceous material 32 from the bottom of the reaction tube portion 20, the height position Ht of the tip of the metal wire portion 34 from the bottom of the reaction tube portion 20, and the carbonaceous material 32. The number N of certain graphite tubes and the number n of branching ends of the metal wire portions 34 are shown.
実験の手順として、まず、反応管部２０内に台座２６である石英キャップと、支持体２８であるガラス栓と、炭素質材料３２であるグラファイトチューブと金属線部３４である銅線部とを配置する。反応管部２０内にメタンガスを０．０００２ｍ3／分の流量で流入させ、周波数２．４５ＧＨｚ、印加電圧７２Ｖの条件の下で出力７５０Ｗのマイクロ波エネルギを１０分間照射する。既に述べたように、メタンガスにマイクロ波エネルギを照射するだけでは、メタンガスが分解されることはなく、反応管部２０内に反応材部３０である炭素質材料３２と金属線部３４とを介在させることによって放電が起き、メタンガスが分解され、水素ガスが発生する。メタンガスの分解の反応式を以下に示す。
ＣＨ4→２Ｈ2＋Ｃ
As an experimental procedure, first, a quartz cap that is a base 26, a glass stopper that is a support 28, a graphite tube that is a carbonaceous material 32, and a copper wire portion that is a metal wire portion 34 are provided in the reaction tube portion 20. Deploy. Methane gas is allowed to flow into the reaction tube section 20 at a flow rate of 0.0002 m 3 / min, and microwave energy with an output of 750 W is irradiated for 10 minutes under conditions of a frequency of 2.45 GHz and an applied voltage of 72V. As already described, the methane gas is not decomposed only by irradiating the methane gas with microwave energy, and the carbonaceous material 32 that is the reaction material portion 30 and the metal wire portion 34 are interposed in the reaction tube portion 20. As a result, discharge occurs, methane gas is decomposed, and hydrogen gas is generated. The reaction formula of methane gas decomposition is shown below.
CH 4 → 2H 2 + C
反応済みガスは、ガスクロマトグラフィ（ＧＣ−ＴＣＤ）により物質の定性を行い、水素ガスであるか否かを確認する。また、反応済みガスを定格３０Ｖの燃料電池（ＰＥＦＣ）に供給し、その両電極間の電圧を計測して評価を行う。 The reacted gas is qualitatively determined by gas chromatography (GC-TCD) to check whether it is hydrogen gas or not. In addition, the reacted gas is supplied to a fuel cell (PEFC) rated at 30 V, and the voltage between both electrodes is measured for evaluation.
以下、実施例および各比較例を用いて具体的に説明する。なお、実施例は本発明を限定するものではない。図８は、実施例および各比較例の結果をまとめたものを示すものである。なお、図８において、１０Ｖ以上の開始時間とは、マイクロ波エネルギを照射し始めてから１０Ｖ以上の燃料電池の電圧が得られるまでの時間を表すものである。 Hereinafter, specific description will be given using Examples and Comparative Examples. In addition, an Example does not limit this invention. FIG. 8 shows a summary of the results of Examples and Comparative Examples. In FIG. 8, the start time of 10 V or higher represents the time from the start of irradiation with microwave energy until the fuel cell voltage of 10 V or higher is obtained.
炭素質材料３２の位置Ｈｇを８０ｍｍ、金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔを１１０ｍｍ、グラファイトチューブの本数Ｎを２本、金属線部３４の先端分岐本数ｎを３本とし、上記の手順に従って実験を行った。なお、上記のように、マイクロ波供給部１４より供給されるマイクロ波照射領域１６の中心高さは、８０ｍｍである。反応済みガスは、ガスクロマトグラフィ（ＧＣ−ＴＣＤ）による物質の定性の結果、水素ガスであることがわかり、また、定格３０Ｖの燃料電池（ＰＥＦＣ）による電圧の計測の結果、燃料電池の電圧最大値が２０Ｖとなった。 The position Hg of the carbonaceous material 32 is 80 mm, the height position Ht of the tip portion of the metal wire portion 34 is 110 mm, the number N of graphite tubes is two, the number of tip branches n of the metal wire portion 34 is three, The experiment was performed according to the procedure. As described above, the center height of the microwave irradiation region 16 supplied from the microwave supply unit 14 is 80 mm. As a result of qualitative analysis of the substance by gas chromatography (GC-TCD), the reacted gas is found to be hydrogen gas, and as a result of measuring the voltage by a fuel cell (PEFC) rated at 30 V, the maximum voltage of the fuel cell Became 20V.
（比較例１ａから１ｃ）
ここでは、炭素質材料３２の高さ位置Ｈｇの検討実験を行った。炭素質材料３２の高さ位置Ｈｇを比較例１ａでは４０ｍｍ、比較例１ｂでは８０ｍｍ、比較例１ｃでは１２０ｍｍと変えて、燃料電池の電圧を評価した。炭素質材料３２の高さ位置Ｈｇを変更したこと以外は、実施例と同様にして、実験を行った。ただし、金属線部３４の炭素質材料３２から先端までの長さを３０ｍｍと固定しているため、金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔは、比較例１ａでは７０ｍｍ、比較例１ｂでは１１０ｍｍ、比較例１ｃでは１５０ｍｍとした。
(Comparative Examples 1a to 1c)
Here, an examination experiment of the height position Hg of the carbonaceous material 32 was performed. The voltage of the fuel cell was evaluated by changing the height position Hg of the carbonaceous material 32 to 40 mm in Comparative Example 1a, 80 mm in Comparative Example 1b, and 120 mm in Comparative Example 1c. The experiment was performed in the same manner as in the example except that the height position Hg of the carbonaceous material 32 was changed. However, since the length from the carbonaceous material 32 to the tip of the metal wire portion 34 is fixed to 30 mm, the height position Ht of the tip portion of the metal wire portion 34 is 70 mm in the comparative example 1a and in the comparative example 1b. 110 mm and 150 mm in Comparative Example 1c.
実験の結果、比較例１ａと１ｃにおいては、反応はまったく起きず、燃料電池の電圧は０Ｖであった。比較例１ｂにおいては、燃料電池の電圧最大値が２０Ｖを超えた。 As a result of the experiment, in Comparative Examples 1a and 1c, no reaction occurred and the voltage of the fuel cell was 0V. In Comparative Example 1b, the maximum voltage of the fuel cell exceeded 20V.
（比較例２ａから２ｃ）
ここでは、金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔの検討実験を行った。金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔを比較例２ａでは４０ｍｍ、比較例２ｂでは６０ｍｍ、比較例２ｃでは８０ｍｍと変えて、燃料電池の電圧を評価した。金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔを変更したこと以外は、実施例と同様にして、実験を行った。
(Comparative Examples 2a to 2c)
Here, the examination experiment of the height position Ht of the front-end | tip part of the metal wire part 34 was conducted. The fuel cell voltage was evaluated by changing the height position Ht of the tip of the metal wire portion 34 to 40 mm in Comparative Example 2a, 60 mm in Comparative Example 2b, and 80 mm in Comparative Example 2c. An experiment was performed in the same manner as in the example except that the height position Ht of the tip of the metal wire portion 34 was changed.
実験の結果、比較例２ａにおいては、１分ないし２分の間で燃料電池の電圧最大値が１．９Ｖとなった。その他の時間における電圧は０Ｖであった。比較例２ｂにおいては、反応はまったく起きず、燃料電池の電圧は０Ｖであった。比較例２ｃにおいては、比較例１ｂの結果と同じであった。 As a result of the experiment, in Comparative Example 2a, the maximum voltage of the fuel cell was 1.9 V in 1 to 2 minutes. The voltage at other times was 0V. In Comparative Example 2b, no reaction occurred and the fuel cell voltage was 0V. In Comparative Example 2c, the result was the same as Comparative Example 1b.
（比較例３ａから３ｅ）
グラファイトチューブの本数Ｎの検討実験を行った。グラファイトチューブの本数Ｎを比較例３ａでは０本、比較例３ｂでは０．５本、比較例３ｃでは１本、比較例３ｄでは２本、比較例３ｅでは４本と変えて、燃料電池の電圧を評価した。グラファイトチューブの本数Ｎを変更したこと以外は、実施例と同様にして、実験を行った。
(Comparative Examples 3a to 3e)
The examination experiment of the number N of graphite tubes was conducted. The number N of graphite tubes was changed to 0 in Comparative Example 3a, 0.5 in Comparative Example 3b, 1 in Comparative Example 3c, 2 in Comparative Example 3d, and 4 in Comparative Example 3e, and the voltage of the fuel cell was changed. Evaluated. The experiment was performed in the same manner as in the example except that the number N of graphite tubes was changed.
図９は、グラファイトチューブ３２の本数Ｎの比較を行った結果を説明する図である。グラファイトチューブの本数Ｎを０本、０．５本、１本、２本、４本とした場合に、マイクロ波照射時間と発生した水素ガスを用いた燃料電池の電圧との関係を調べた結果を示す。横軸は、マイクロ波照射時間であり、単位は分である。縦軸は、燃料電池の電圧であり、単位はＶである。 FIG. 9 is a diagram for explaining the result of comparison of the number N of graphite tubes 32. The result of investigating the relationship between the microwave irradiation time and the voltage of the fuel cell using the generated hydrogen gas when the number N of graphite tubes is 0, 0.5, 1, 2, 4 Indicates. The horizontal axis is the microwave irradiation time, and the unit is minutes. The vertical axis represents the voltage of the fuel cell, and the unit is V.
図１０は、図９において各条件での燃料電池の電圧が１０Ｖ以上に維持し続けた時間を棒グラフにまとめた１０Ｖ以上の維持時間を示す図である。横軸は、グラファイトチューブの本数Ｎであり、単位は本である。縦軸は、１０Ｖ以上の維持時間であり、単位は分である。比較例３ｄの長さ２本を例にみると、図９において、マイクロ波照射時間２分で燃料電池の電圧が１０Ｖ以上になり、マイクロ波照射時間７．５分で燃料電池の電圧が１０Ｖ以下になる。よって、７．５分から２分を差分した５．５分が燃料電池の電圧の１０Ｖ以上の持続時間となる。そして、図１０において、本数２本の１０Ｖ以上の持続時間が５．５分と棒グラフで示される。 FIG. 10 is a diagram showing a maintenance time of 10 V or more, which is a bar graph that summarizes the time during which the voltage of the fuel cell was maintained at 10 V or more in each condition in FIG. 9. The horizontal axis is the number N of graphite tubes, and the unit is a book. The vertical axis is a maintenance time of 10 V or more, and the unit is minutes. Taking the two lengths of Comparative Example 3d as an example, in FIG. 9, the voltage of the fuel cell becomes 10 V or more after 2 minutes of microwave irradiation, and the voltage of the fuel cell becomes 10 V after 7.5 minutes of microwave irradiation. It becomes the following. Therefore, 5.5 minutes obtained by subtracting 2 minutes from 7.5 minutes is the duration of 10 V or more of the voltage of the fuel cell. And in FIG. 10, the duration of 10V or more of two lines is shown as a bar graph of 5.5 minutes.
実験の結果、比較例３ａにおいては、マイクロ波エネルギ照射時間約４分から放電が始まるがその持続時間は短く、また燃料電池の電圧最大値が１０Ｖ程度であった。比較例３ｂの長さ１０ｍｍ、比較例３ｃの長さ２０ｍｍ、比較例３ｄの長さ２０ｍｍ本数Ｎ２本においては、いずれにおいても燃料電池の電圧最大値は２０Ｖを越え、しかも本数の順に１０Ｖ以上の持続時間が長くなった。なお、比較例３ｄの結果は、比較例１ｂの結果と同じであった。
比較例３ｅの長さ２０ｍｍ本数Ｎ４本においては、マイクロ波照射時間内において燃料電池の電圧が５Ｖ以下と低い結果が得られた。
As a result of the experiment, in Comparative Example 3a, discharge started from about 4 minutes of microwave energy irradiation, but the duration was short, and the maximum voltage of the fuel cell was about 10V. In the comparative example 3b, the length of 10 mm, the comparative example 3c, the length of 20 mm, and the comparative example 3d, the length of 20 mm. Longer duration. The result of Comparative Example 3d was the same as the result of Comparative Example 1b.
In Comparative Example 3e, the number N4 of 20 mm in length was such that the voltage of the fuel cell was as low as 5 V or less within the microwave irradiation time.
（比較例４ａから４ｃ）
金属線部３４の先端分岐本数ｎの検討実験を行った。金属線部３４の先端分岐本数ｎを比較例４ａでは１本、比較例４ｂでは２本、比較例４ｃでは３本と変えて、燃料電池の電圧を評価した。金属線部３４の先端分岐本数ｎを変更したこと以外は、実施例と同様にして、実験を行った。
(Comparative Examples 4a to 4c)
An examination experiment of the number n of branching ends of the metal wire portion 34 was performed. The number n of leading ends of the metal wire portion 34 was changed to 1 in Comparative Example 4a, 2 in Comparative Example 4b, and 3 in Comparative Example 4c, and the voltage of the fuel cell was evaluated. An experiment was performed in the same manner as in the example except that the number n of branching ends of the metal wire portion 34 was changed.
図１１は、金属線部３４の先端分岐本数ｎの比較を行った結果を説明する図である。金属線部３４の先端分岐本数ｎを１本、２本、３本とした場合に、マイクロ波照射時間と発生した水素ガスを用いた燃料電池の電圧との関係を調べた結果を示す。横軸は、マイクロ波照射時間であり、単位は分である。縦軸は、燃料電池の電圧であり、単位はＶである。 FIG. 11 is a diagram for explaining the result of comparison of the number n of leading end branches of the metal wire portion 34. The result of investigating the relationship between the microwave irradiation time and the voltage of the fuel cell using the generated hydrogen gas when the number of leading ends n of the metal wire portion 34 is 1, 2, 3 is shown. The horizontal axis is the microwave irradiation time, and the unit is minutes. The vertical axis represents the voltage of the fuel cell, and the unit is V.
実験の結果、比較例４ａから比較例４ｃにおいて、分岐本数ｎを増やすほど、反応が始まるまでの時間が短くなった。比較例４ｃにおいては、１０Ｖ以上の開始時間は１分未満で、燃料電池の電圧最大値は２０Ｖとなった。なお、比較例４ｃの結果は、実施例の結果と同じであった。 As a result of the experiment, in Comparative Example 4a to Comparative Example 4c, the time until the reaction started was shortened as the number of branches n was increased. In Comparative Example 4c, the start time of 10 V or more was less than 1 minute, and the maximum voltage of the fuel cell was 20 V. The result of Comparative Example 4c was the same as the result of Example.
これらを整理すると、まず比較例１ａから１ｃの結果、マイクロ波の吸収と放電は、ガス発生装置１０内の任意の場所で起こるわけではなく、ある特定の高さ位置で起こることがわかり、反応管部２０の底部から＋Ｚ方向に沿って高さ位置８０ｍｍに炭素質材料３２を固定するとよいことがわかった。 When these are arranged, first, as a result of Comparative Examples 1a to 1c, it is understood that microwave absorption and discharge do not occur at an arbitrary place in the gas generator 10, but occur at a specific height position. It has been found that the carbonaceous material 32 may be fixed at a height position of 80 mm along the + Z direction from the bottom of the tube portion 20.
次に、比較例２ａから２ｃの結果、炭素質材料３２が任意の位置にあるときは、水素ガスの発生はほとんど起こらず、反応管部２０の底部から＋Ｚ方向に沿って高さ位置８０ｍｍに炭素質材料３２を固定するとよいことがわかった。 Next, as a result of Comparative Examples 2a to 2c, when the carbonaceous material 32 is in an arbitrary position, the generation of hydrogen gas hardly occurs, and the height of the gas from the bottom of the reaction tube section 20 to the height position 80 mm along the + Z direction. It has been found that the carbonaceous material 32 may be fixed.
また、比較例３ａから３ｅの結果、グラファイトチューブの本数Ｎは、最適な本数があることがわかった。ここでは、３本であった。 Further, as a result of Comparative Examples 3a to 3e, it was found that the number N of graphite tubes is an optimum number. Here, there were three.
そして、比較例４ａから４ｃの結果、金属線部３４の先端分岐本数ｎを増やすほど反応が始まるまでの時間が短くなり、分岐本数３本では、１０Ｖ以上の開始時間が１分未満で、燃料電池の電圧最大値が２０Ｖになった。 As a result of Comparative Examples 4a to 4c, the time until the reaction starts becomes shorter as the number n of branches at the front end of the metal wire portion 34 is increased. With three branches, the start time of 10 V or more is less than 1 minute, and the fuel The maximum voltage of the battery became 20V.
これらの結果をまとめると、反応管部２０の底部からの炭素質材料３２の高さ位置Ｈｇ＝８０ｍｍ、反応管部２０の底部からの金属線部３４の先端部の高さ位置Ｈｔ＝１１０ｍｍ、グラファイトチューブの本数Ｎ＝２本、金属線部３４の先端分岐本数ｎ＝３本とするとよいことがわかった。 Summarizing these results, the height position Hg of the carbonaceous material 32 from the bottom of the reaction tube portion 20 is 80 mm, the height position Ht of the tip of the metal wire portion 34 from the bottom of the reaction tube portion 20 is 110 mm, It has been found that the number of graphite tubes N = 2 and the number of branch ends n of the metal wire portion 34 are preferably n = 3.
本発明に係るガス発生装置は、マイクロ波エネルギを用いた水素ガス製造に利用できる。 The gas generator according to the present invention can be used for hydrogen gas production using microwave energy.
１０ ガス発生装置、１２ ガスボンベ、１３ 流量調節部、１４ マイクロ波供給部、１６ マイクロ波照射領域 ２０ 反応管部、２２ 流入口、２４ 流出口、２６ 台座、２８ 支持体、３０ 反応材部、３２ 炭素質材料、３４ 金属線部。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Gas generator, 12 Gas cylinder, 13 Flow control part, 14 Microwave supply part, 16 Microwave irradiation area | region 20 Reaction pipe part, 22 Inlet, 24 Outlet, 26 Base, 28 Support body, 30 Reaction material part, 32 Carbonaceous material, 34 metal wire part.
Claims (4)
直鎖型の飽和炭化水素ガスである原料ガスを流入させる流入口と、反応済みガスを流出させる流出口とを有する反応管部と、
反応管部内に配置され、マイクロ波エネルギを受けて放電を起こさせるための反応材部と、
を備え、
反応材部は、
マイクロ波供給部との関係で予め定められた所定の位置で反応管部内に配置されるグラファイトチューブと、
グラファイトチューブに取り付けられ、原料ガスの流れ方向に平行な先端形状を有する金属線部と、
を含むことを特徴とするガス発生装置。 A microwave supply for supplying microwave energy;
A reaction tube portion having an inlet for introducing a raw material gas which is a linear saturated hydrocarbon gas, and an outlet for discharging a reacted gas;
A reaction material part arranged in the reaction tube part for receiving a microwave energy to cause discharge;
With
The reaction material part
A graphite tube disposed in the reaction tube section at a predetermined position in relation to the microwave supply section;
A metal wire portion attached to the graphite tube and having a tip shape parallel to the flow direction of the source gas;
A gas generating device comprising:
グラファイトチューブは、反応管部内においてマイクロ波供給部から供給されるマイクロ波エネルギの照射領域内に配置され、
金属線部は、反応管部内においてグラファイトチューブよりも原料ガスの流れ方向の下流側に向けて突き出して配置されることを特徴とするガス発生装置。 The gas generator according to claim 1, wherein
The graphite tube is disposed in the irradiation region of the microwave energy supplied from the microwave supply unit in the reaction tube unit,
The gas generator is characterized in that the metal wire portion is arranged to protrude toward the downstream side in the flow direction of the raw material gas from the graphite tube in the reaction tube portion.
金属線部の先端形状は予め定められた分岐本数を有することを特徴とするガス発生装置。 The gas generator according to any one of claims 1 and 2,
The gas generator according to claim 1, wherein the tip shape of the metal wire portion has a predetermined number of branches.
金属線部は、銅、又はニッケル、又は銀、又はタングステンから選択される少なくとも１種類の金属を含むことを特徴とするガス発生装置。 The gas generator according to any one of claims 1 to 3,
The gas generator includes at least one metal selected from copper, nickel, silver, or tungsten.
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