JP2011027528A - Slow positron pulse beam lifetime measuring method and measuring apparatus - Google Patents

Slow positron pulse beam lifetime measuring method and measuring apparatus Download PDF

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Toshiyuki Ohira
俊行 大平
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a slow positron pulse beam lifetime measuring method and apparatus, which is excellent in time resolution in comparison with conventional ones, in order to improve accuracy of measuring a hole size of a thin film material by a slow positron pulse beam lifetime measuring method. <P>SOLUTION: The slow positron pulse beam lifetime measuring method is provided, characterized in that a porous material body having an applied electric field is irradiated with positron annihilation gamma rays in vacuo, and an electron emitted from a hole wall in vacuum, which is caused by the gamma-ray irradiation, is detected directly, thereby carrying out a timing measurement of a positron annihilation. The slow positron pulse beam lifetime measuring apparatus is also provided, including: a positron source; a pulsing device; a sample; the porous material body for converting the positron annihilation gamma rays into the electron; and a high-voltage source for applying the electric field across the porous material body and an anode. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、半導体集積回路材料、ガスバリア膜、分離膜など、厚さ１μｍ以下の薄膜材料の原子サイズ〜ナノサイズの空孔欠陥分析に用いられる高時間分解能・低速陽電子パルスビーム寿命測定方法及び測定装置に関するものである。   The present invention relates to a high time resolution / low speed positron pulse beam lifetime measurement method and measurement used for analyzing atomic size to nano size vacancy defects of a thin film material having a thickness of 1 μm or less such as a semiconductor integrated circuit material, a gas barrier film, and a separation film It relates to the device.

低速陽電子パルスビームを用いる陽電子寿命測定法が開発され、薄膜材料内の空孔欠陥計測に利用されている。
陽電子寿命測定法とは、電子の反粒子である陽電子を物質中に打ち込み、物質中の電子と消滅するまでの時間（陽電子消滅寿命）から原子サイズの空孔欠陥の有無やそのサイズを計測する分析法である。この分析法では、電子顕微鏡や気体吸着法など従来の分析法では検出の困難な原子サイズの空孔検出が可能である。 A positron lifetime measurement method using a slow positron pulse beam has been developed and used to measure vacancy defects in thin film materials.
The positron lifetime measurement method measures the presence or absence of atomic-sized vacancy defects from the time (positron annihilation lifetime) until a positron, which is an antiparticle of an electron, is injected into the material and disappears. It is an analytical method. In this analysis method, it is possible to detect vacancies of atomic size that are difficult to detect by conventional analysis methods such as an electron microscope and a gas adsorption method.

また、低速陽電子ビームとは、エネルギー数10keV以下でエネルギーのそろった（エネルギー幅数eV以内）陽電子ビームをいう。ゼロから30keV程度の範囲でエネルギー可変の低速陽電子ビームを用いると、陽電子の固体材料中への打ち込み深さを表面から数μmの範囲で変えることができ、これによって半導体集積回路材料、ガスバリア膜、分離膜など厚さ１μm以下の薄膜材料の任意の深さにおける陽電子寿命測定が可能となる。   The slow positron beam is a positron beam having an energy level of 10 keV or less (within an energy width of several eV). Using a low-energy positron beam with variable energy in the range of zero to 30 keV, the depth of positron implantation into the solid material can be changed within a range of several μm from the surface, which enables semiconductor integrated circuit materials, gas barrier films, Positron lifetime measurement at an arbitrary depth of a thin film material having a thickness of 1 μm or less such as a separation membrane is possible.

低速陽電子ビームを用いる陽電子寿命測定装置として従来用いられてきた装置の例を図５に示す。陽電子発生源１から得られる陽電子ビームをエネルギーフィルター２でエネルギー選別した後、パルス化装置３を用いて時間的に連続したビームから周期的に短い時間幅に切り出したパルスビームを形成し、これを試料４に入射する。ビームライン１０は真空ポンプ９によって10-4Pa以下の真空に排気され、これによってビームが残留ガスとの衝突によって減少することを防いでいる。 An example of an apparatus conventionally used as a positron lifetime measuring apparatus using a slow positron beam is shown in FIG. After the positron beam obtained from the positron generation source 1 is subjected to energy selection by the energy filter 2, a pulse beam which is periodically cut out from a temporally continuous beam to a short time width is formed by using a pulsing device 3. Incident on the sample 4. The beam line 10 is evacuated to a vacuum of 10 −4 Pa or less by the vacuum pump 9, thereby preventing the beam from being reduced by collision with the residual gas.

陽電子寿命測定では、陽電子の試料内への入射時刻と、試料内で陽電子が電子と消滅した時刻との時間差の計測を行う。陽電子の入射時刻は、陽電子ビームのパルス化のタイミング信号から知ることができる。一方、陽電子の消滅時刻は、消滅と同時に放出されるガンマ線(主に511keV)の検出時刻から得られる。ガンマ線検出としては、BaF2シンチレーター５と光電子増倍管６の組合せが用いられている。入射タイミング信号と消滅タイミング信号の時間差は、時間−波高変換器（Time-to-Amplitude Converter: TAC）７、あるいは、デジタルストレージオシロスコープ等によって測定される。これらに接続されたコンピューターに陽電子消滅時間のイベントが蓄積され、これが陽電子寿命スペクトルとなる。 In the positron lifetime measurement, the time difference between the time when the positron is incident on the sample and the time when the positron is annihilated from the electron in the sample is measured. The incident time of the positron can be known from the timing signal of the positron beam pulse. On the other hand, the annihilation time of the positron is obtained from the detection time of gamma rays (mainly 511 keV) emitted simultaneously with the annihilation. For gamma ray detection, a combination of BaF 2 scintillator 5 and photomultiplier tube 6 is used. The time difference between the incident timing signal and the extinction timing signal is measured by a time-to-amplitude converter (TAC) 7 or a digital storage oscilloscope. An event of positron annihilation time is accumulated in a computer connected to these, and this becomes a positron lifetime spectrum.

陽電子寿命測定における空孔サイズ計測及び解析の精度は、装置の時間分解能によって決まる。ここで、装置の時間分解能とは、測定で得られる陽電子寿命スペクトルの分解能関数の半値幅をいう。時間分解能が良いほど、空孔サイズの計測精度が向上するだけでなく、多成分の空孔信号が存在する場合においては、成分分解の精度が向上する。   The accuracy of hole size measurement and analysis in positron lifetime measurement is determined by the time resolution of the apparatus. Here, the time resolution of the apparatus refers to the half-value width of the resolution function of the positron lifetime spectrum obtained by measurement. The better the time resolution, not only improves the accuracy of hole size measurement, but also improves the accuracy of component decomposition when a multi-component hole signal is present.

低速陽電子ビーム寿命測定装置の場合、時間分解能は、試料に入射する電子パルスビームのパルス時間幅とガンマ線検出器及び回路の時間分解能で決まる。入射ビームのパルス時間半値幅を△t1、検出系の時間分解能関数の半値幅を△t2とすると、装置全体の時間分解能△tは、△t = (△t1 2+△t2 2)1/2 となる。 In the case of a slow positron beam lifetime measurement apparatus, the time resolution is determined by the pulse time width of the electron pulse beam incident on the sample and the time resolution of the gamma ray detector and circuit. If the half-width of the incident beam pulse time is Δt 1 and the half-value width of the time resolution function of the detection system is Δt 2 , then the time resolution Δt of the entire device is Δt = (Δt 1 2 + Δt 2 2 ) 1/2 .

従来の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置で得られている最良の時間分解能は250ピコ秒程度であった。しかしながら、この時間分解能では、陽電子寿命200ピコ秒以下を示す金属や半導体の原子サイズの空孔などを高精度に解析するには不十分であり、より時間分解能の優れた装置の開発が望まれている。
装置全体の時間分解能△tを向上させるためにはパルスビーム時間幅△t1及びガンマ線検出系の時間分解能△t2の両方を短くすることが必要である。パルスビーム時間幅はチョッパー等でビームを切り出す時間を短くすることにより、ビーム強度は落ちるが、より短い幅を得ることは十分に可能である。一方、ガンマ線検出の時間分解能は、BaF2のシンチレーション発光の減衰時間や光電子増倍管内での光電子変換効率及び電子の飛行時間のばらつき等に依存しており、同じ方式を用いる限り、その特性を大きく変えることはできない。現時点では低速陽電子ビーム寿命装置の時間分解能を制限しているのは検出系の時間特性であり、より時間分解能に優れたガンマ線検出法の開発が必要とされてきた。 The best time resolution obtained with a conventional slow positron pulse beam lifetime measuring device is about 250 picoseconds. However, this time resolution is insufficient for high-accuracy analysis of vacancies of atomic sizes of metals and semiconductors that have a positron lifetime of 200 picoseconds or less, and the development of a device with better time resolution is desired. ing.
In order to improve the time resolution Δt of the entire apparatus, it is necessary to shorten both the pulse beam time width Δt 1 and the time resolution Δt 2 of the gamma ray detection system. By shortening the time for cutting out the beam with a chopper or the like, the pulse beam time width is reduced, but it is sufficiently possible to obtain a shorter width. On the other hand, the time resolution of gamma ray detection depends on the decay time of BaF 2 scintillation emission, the photoelectron conversion efficiency in the photomultiplier tube, and the variation in the flight time of the electrons. It cannot be changed greatly. At present, the time resolution of the slow positron beam lifetime apparatus is limited by the time characteristics of the detection system, and it has been necessary to develop a gamma ray detection method with better time resolution.

JapaneseJournal of Applied Physics Vol. 30, No. 3B, pp. L532-L534, (1991).Japanese Journal of Applied Physics Vol. 30, No. 3B, pp. L532-L534, (1991).

本発明は、低速陽電子パルスビーム寿命測定法による薄膜材料の空孔サイズ計測の精度を向上させるために、従来よりも時間分解能に優れた低速陽電子パルスビーム測定方法及び測定装置を提供することを課題とする。   It is an object of the present invention to provide a low-speed positron pulse beam measurement method and a measurement apparatus that are superior in time resolution compared to the prior art in order to improve the accuracy of the hole size measurement of a thin film material by a low-speed positron pulse beam lifetime measurement method And

上記課題は次のような手段により解決される。
（１）陽電子消滅ガンマ線を真空中で電場を印加した多孔材料体に照射し、ガンマ線照射により空孔壁から真空中に放出される電子を直接検出することによって陽電子消滅のタイミング計測を行うことを特徴とする低速陽電子パルスビーム寿命測定方法。
（２）陽電子発生源と、パルス化装置と、試料と、陽電子消滅ガンマ線を電子に変換する多孔材料体と、該多孔材料体とアノード間に電場を印加する高電圧源を備えた低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。
（３）上記試料と上記多孔材料体の間には、その入射面に荷電粒子の侵入を防ぎ、かつ陽電子消滅ガンマ線のみが透過可能な厚さに調整された遮蔽板が設置されていることを特徴とする（２）に記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。
（４）上記多孔材料体は、マイクロチャンネルプレートであることを特徴とする（２）又は（３）に記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。
（５）上記多孔材料体が試料と同じ真空チェンバー内に置かれていることを特徴とする（２）ないし（４）のいずれかに記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。 The above problem is solved by the following means.
(1) Positron annihilation gamma rays are irradiated to a porous material body to which an electric field is applied in a vacuum, and the timing of positron annihilation is measured by directly detecting electrons emitted from the pore walls into the vacuum by gamma ray irradiation. A low-speed positron pulse beam lifetime measuring method characterized.
(2) Slow positron pulse comprising a positron generation source, a pulse generator, a sample, a porous material body that converts positron annihilation gamma rays into electrons, and a high voltage source that applies an electric field between the porous material body and the anode Beam life measuring device.
(3) Between the sample and the porous material body, there is installed a shielding plate that is adjusted to a thickness that prevents the entrance of charged particles and allows only positron annihilation gamma rays to pass through the entrance surface. The slow positron pulse beam lifetime measuring device according to (2), characterized in that
(4) The low-speed positron pulse beam lifetime measuring apparatus according to (2) or (3), wherein the porous material body is a microchannel plate.
(5) The low-speed positron pulse beam lifetime measuring apparatus according to any one of (2) to (4), wherein the porous material body is placed in the same vacuum chamber as the sample.

本発明によれば、これまで最良の状態で250ピコ秒程度であった低速陽電子ビーム寿命測定装置の時間分解能を120ピコ秒台まで向上させることが可能となる。これにより、半導体薄膜材料等の原子サイズの空孔欠陥分析の精度が飛躍的に向上する。   According to the present invention, it is possible to improve the time resolution of the low-speed positron beam lifetime measuring apparatus, which has been about 250 picoseconds in the best state so far, to the 120 picosecond range. As a result, the accuracy of atomic size vacancy defect analysis of semiconductor thin film materials and the like is dramatically improved.

多孔材料体をガンマ線検出に用いる低速陽電子パルスビーム寿命測定装置を示す模式図Schematic diagram showing a low-speed positron pulse beam lifetime measuring device using a porous material for gamma ray detection 多孔材料体を用いたガンマ線検出器の構造及び検出原理を説明する模式図Schematic diagram explaining the structure and detection principle of a gamma ray detector using a porous material body マイクロチャンネルプレート検出器及びBaF2シンチレーション検出器を用いて得られた陽電子寿命スペクトル（試料：カプトン）Positron lifetime spectrum obtained using microchannel plate detector and BaF 2 scintillation detector (sample: Kapton) マイクロチャンネルプレート検出器を用いて得られた陽電子寿命スペクトル（試料：酸化ジルコニウム）Positron lifetime spectrum obtained using a microchannel plate detector (sample: zirconium oxide) 従来の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置を示す模式図Schematic diagram showing a conventional slow positron pulse beam lifetime measuring device

図１は、本発明の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置の形態を模式的に示す図である。
従来装置と同様に、陽電子発生源１１から得られる陽電子ビームからエネルギーフィルター１２を通すことによりエネルギーのそろったビームのみ選別し、これをパルス化装置１３を用いて周期的に切り出した短いパルス状のビームとした後、試料１４に入射する。ビームライン２２は陽電子ビームが残留ガスとの散乱等によって失われないようにするため、真空ポンプ２１によって10-4Pa以下の真空に保たれる。
本発明では、陽電子消滅ガンマ線の検出に従来のBaF2シンチレーターと光電子増倍管の組合せではなく、真空中で電場を印加した多孔材料体１６とアノード１７を用いる。 FIG. 1 is a diagram schematically showing the configuration of the low-speed positron pulse beam lifetime measuring apparatus of the present invention.
As in the conventional apparatus, only a beam with uniform energy is selected from the positron beam obtained from the positron generation source 11 by passing it through the energy filter 12, and this is a short pulse-like shape periodically extracted by using the pulsing device 13. After forming a beam, it enters the sample 14. The beam line 22 is maintained at a vacuum of 10 −4 Pa or less by the vacuum pump 21 so that the positron beam is not lost by scattering with the residual gas.
In the present invention, a porous material body 16 and an anode 17 to which an electric field is applied in vacuum are used for detection of positron annihilation gamma rays, instead of a combination of a conventional BaF 2 scintillator and a photomultiplier tube.

図２は多孔材料体とアノードによるガンマ線検出の原理を模式的に説明したものである。ガンマ線は多孔材料体３１の内部を通過すると、ある確率で光電効果やコンプトン散乱の反応を起こす。これらの反応が起こるとその脱励起過程（特性Ｘ線、オージェ電子等）、散乱過程（コンプトン電子、二次電子等）などが引き続き起こり、その結果として高い確率で空孔内（真空）に電子が放出される。多孔材料体３１にはアノード３２に向かって電子が加速される電場が印加されており、これによって電子はアノードに集められ、電気信号として取り出される。   FIG. 2 schematically illustrates the principle of gamma ray detection using a porous material body and an anode. When the gamma rays pass through the inside of the porous material body 31, a photoelectric effect and Compton scattering reaction occur with a certain probability. When these reactions occur, the de-excitation process (characteristic X-rays, Auger electrons, etc.), the scattering process (Compton electrons, secondary electrons, etc.) continue to occur, and as a result, there is a high probability of electrons in the vacancy (vacuum). Is released. An electric field in which electrons are accelerated toward the anode 32 is applied to the porous material body 31, whereby the electrons are collected on the anode and taken out as an electric signal.

この検出法では、ガンマ線励起によって放出された電子を直接、短時間のうちに電気信号として取り出すことにより、従来よりも高い時間分解能を実現する。シンチレーターでは発光の減衰時間も時間分解能に強く影響するが、この検出法では多孔材料体にシンチレーション発光を起こさない材料を使えばそのような問題は起こらない。
この検出法の時間分解能は、電子の空孔壁からアノードまでの飛行時間のばらつきにのみによって決まる。多孔材料体３１の厚さを数mm以内と薄くすること、さらに電子を加速する電場をなるべく強くして電子の速度を上げることによって、従来の長さ10cm以上ある光電子増倍管を用いるよりも、電子の飛行時間のばらつきを抑制することが可能であり、これにより高い時間分解能が期待できる。 In this detection method, electrons emitted by gamma ray excitation are directly taken out as electric signals in a short time, thereby realizing a higher time resolution than in the past. In the scintillator, the decay time of light emission also strongly affects the time resolution, but in this detection method, such a problem does not occur if a material that does not cause scintillation light emission is used for the porous material body.
The time resolution of this detection method is determined solely by the variation in flight time from the electron hole wall to the anode. Rather than using a conventional photomultiplier tube having a length of 10 cm or more by reducing the thickness of the porous material body 31 to within a few millimeters and further increasing the speed of electrons by increasing the electric field for accelerating electrons as much as possible. In addition, it is possible to suppress variations in the flight time of electrons, so that high time resolution can be expected.

ここで、多孔材料体の構造は図２(a)のような材料内に貫通する穴を開けた構造のもの、フォイル、板をブラインド型に配置したもの、あるいは図２(b)のようにメッシュを重ねたもの等が考えられる。空孔構造は電子がアノードに達しやすいものであることが望ましい。
多孔材料体３１の原材料としては、ガンマ線との相互作用の確率がなるべく大きな材料、すなわち原子番号及び密度の大きな材料であることが好ましい。そのような材料としてハフニウム、タングステン、レニウム、タンタル、イリジウム、タリウム、白金、金、鉛、ビスマス等の重金属及びこれらを含む合金があげられる。また、上記重金属類を含む酸化物（例えば酸化タングステン、タングステン酸鉛、酸化鉛等）、フッ化物（例えばフッ化鉛）、炭化物（例えば炭化タングステン、炭化タンタル）、塩化物（例えば塩化タリウム）、窒化物（例えば窒化タングステン、窒化タンタル）あるいは上記金属を含有するガラス材料（例えば鉛ガラス）等の絶縁体、半導体も有効である。 Here, the structure of the porous material body is as shown in FIG. 2 (a), in which a through-hole is formed in the material, as shown in FIG. 2 (b). The thing etc. which piled up the mesh can be considered. It is desirable that the hole structure is such that electrons easily reach the anode.
The raw material of the porous material body 31 is preferably a material having as high a probability of interaction with gamma rays as possible, that is, a material having a large atomic number and density. Examples of such materials include heavy metals such as hafnium, tungsten, rhenium, tantalum, iridium, thallium, platinum, gold, lead, and bismuth, and alloys containing these. Also, oxides containing the above heavy metals (eg, tungsten oxide, lead tungstate, lead oxide, etc.), fluorides (eg, lead fluoride), carbides (eg, tungsten carbide, tantalum carbide), chlorides (eg, thallium chloride), An insulator such as a nitride (for example, tungsten nitride or tantalum nitride) or a glass material (for example, lead glass) containing the above metal, or a semiconductor is also effective.

例えば、マイクロチャンネルプレートは原子番号の大きな鉛を含むガラスを原材料として、これに直径数μmの貫通空孔を周期的に導入した材料であり、上記多孔材料体として有望である。ただし、通常市販されているマイクロチャンネルプレートは、0.5mm厚程度のマイクロチャンネルプレート板を２枚しか使っていないために、ガンマ線との相互作用を起こすには体積（ガンマ線が通過する厚さ）が少なすぎる。ガンマ線の検出効率を上げるためには、より厚い構造のマイクロチャンネルプレートを使用する、あるいは枚数を増やす方が有利である。
この多孔材料体は真空中で使用するので、試料を設置するビームラインのなかに設置することができる。そのため、従来装置よりも多孔材料体を試料に近づけることができる。よって、小さな多孔材料体でも比較的大きな検出立体角を確保できるという利点もある。 For example, a microchannel plate is a material in which glass containing lead having a large atomic number is used as a raw material, and through-holes having a diameter of several μm are periodically introduced therein, and is promising as the porous material body. However, since the micro-channel plates that are usually on the market use only two micro-channel plate plates with a thickness of about 0.5 mm, the volume (thickness through which gamma rays pass) is necessary for interaction with gamma rays. too little. In order to increase the detection efficiency of gamma rays, it is advantageous to use a thicker microchannel plate or increase the number of sheets.
Since this porous material body is used in a vacuum, it can be installed in a beam line for installing a sample. Therefore, the porous material body can be brought closer to the sample than the conventional apparatus. Therefore, there is an advantage that a relatively large detection solid angle can be secured even with a small porous material body.

上記多孔材料体をビームライン内部に入れて使用する場合、多孔材料体の入射面には陽電子消滅ガンマ線のみが透過可能な遮蔽板を設置することが望ましい。陽電子ビームライン内には、陽電子ビームを試料に照射した際に発生する散乱陽電子や二次電子など、荷電粒子が多く存在している。これらの荷電粒子が多孔材料体に入ると、ガンマ線と同じく電子を発生し、これが検出信号としてデータに蓄積されることとなる。これを防ぐためには、例えば厚さ10μm程度以上の金属板等で多孔材料体入射面を覆えばよい。陽電子ビームライン内に存在する荷電粒子のエネルギーは、１次陽電子ビームと同じかそれ以下であるので、最大でも20keV程度である。このエネルギー領域の荷電粒子は、固体であれば数μm程度で止まってしまう。よって、それ以上の厚さの遮蔽板を多孔材料体入射面に設置すれば、検出されるのは、確実に陽電子消滅ガンマ線(511kev)のみとなる。   When the porous material body is used inside the beam line, it is desirable to install a shielding plate capable of transmitting only positron annihilation gamma rays on the incident surface of the porous material body. In the positron beam line, there are many charged particles such as scattered positrons and secondary electrons generated when a sample is irradiated with a positron beam. When these charged particles enter the porous material body, electrons are generated in the same manner as gamma rays, and this is accumulated in the data as detection signals. In order to prevent this, for example, the entrance surface of the porous material body may be covered with a metal plate having a thickness of about 10 μm or more. Since the energy of charged particles existing in the positron beam line is the same as or lower than that of the primary positron beam, it is about 20 keV at the maximum. If the charged particles in this energy region are solid, they stop at about several μm. Therefore, if a shielding plate having a thickness larger than that is installed on the entrance surface of the porous material body, only positron annihilation gamma rays (511 kev) are reliably detected.

以下、多孔材料体としてマイクロチャンネルプレートを採用した本発明の実施例について詳細に説明する。
（実施例１）
陽電子消滅ガンマ線を電子に変換する多孔材料体として、浜松ホトニクス社製のマイクロチャンネルプレート板F1551-01（有効エリアφ14.5mm, 厚さ0.5mm）を４枚重ねたものを使用した。本発明においては、マイクロチャンネルプレート板を内部で光電効果やコンプトン散乱を引き起こすための散乱体としての機能をもたせているため、なるべく体積（厚さ）の大きい方が検出効率の点で有利である。そのため、通常２枚重ねで市販されている製品は使用せず、４枚重ね構造のマイクロチャンネルプレート多孔材料体を製作し、使用した。 Hereinafter, embodiments of the present invention in which a microchannel plate is employed as the porous material body will be described in detail.
Example 1
As a porous material body for converting positron annihilation gamma rays into electrons, a microchannel plate F1551-01 (effective area φ14.5 mm, thickness 0.5 mm) manufactured by Hamamatsu Photonics was used. In the present invention, since the microchannel plate plate has a function as a scatterer for causing photoelectric effect and Compton scattering inside, the larger volume (thickness) is advantageous in terms of detection efficiency. . For this reason, a product that is usually marketed in two layers is not used, and a microchannel plate porous material having a four-layer structure is manufactured and used.

実施例１では、従来の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置に設置されていた試料背面の大気側のBaF2シンチレーターと光電子増倍管を取り外し、真空容器内の試料背面にマイクロチャンネンルプレート多孔材料体を設置した。多孔材料体の入射面は厚さ1mmの銅板で完全に覆い、散乱陽電子や二次電子等の侵入を防ぐ遮蔽板とした。ビームラインを10-5Pa台に排気した後、マイクロチャンネルプレート多孔材料体の入射面側に、アノード面に対して-4kVの電圧を印加した。
電子加速器を用いて発生した高強度低速陽電子ビームをチョッパー、バンチャーからなるパルス化装置によってパルス化した後、試料に入射した。試料には、すでに陽電子寿命値がわかっているカプトンを用いた。入射陽電子パルスビームの強度は〜106個/秒、このときガンマ線計数率は〜300カウント/秒であった。 In Example 1, the BaF 2 scintillator and photomultiplier tube on the air side on the back side of the sample installed in the conventional low-speed positron pulse beam lifetime measuring device were removed, and the microchannel plate porous material body was placed on the back side of the sample in the vacuum vessel. installed. The incident surface of the porous material was completely covered with a copper plate having a thickness of 1 mm to provide a shielding plate for preventing intrusion of scattered positrons and secondary electrons. After evacuating the beam line to the 10 −5 Pa level, a voltage of −4 kV was applied to the anode surface on the incident surface side of the microchannel plate porous material body.
A high-intensity low-speed positron beam generated using an electron accelerator was pulsed by a pulser consisting of a chopper and a buncher, and then incident on a sample. The sample used was Kapton whose positron lifetime value was already known. The intensity of the incident positron pulse beam was ˜10 6 / sec, and the gamma ray count rate was ˜300 count / sec.

図３に得られた陽電子寿命スペクトルを示す。解析プログラムResolutionによって得られた陽電子寿命値は385ピコ秒であり、既知の陽電子寿命値と一致した。また、図３からわかるように、マイクロチャンネルプレート多孔材料体を用いて得られた陽電子寿命スペクトルは、既存のBaF2シンチレーターと光電子増倍管(浜松ホトニクスH3378)を用いて得られたスペクトルと比較して、立ち上がり時間が短くなっている。これは時間分解能が向上したことを意味する。このスペクトルから解析によって時間分解能を求めると159ピコ秒が得られ、従来装置(250ピコ秒)よりも大幅に時間分解能が向上していることが確認された。 FIG. 3 shows the obtained positron lifetime spectrum. The positron lifetime value obtained by the analysis program Resolution is 385 picoseconds, which is consistent with the known positron lifetime value. In addition, as can be seen from Fig. 3, the positron lifetime spectrum obtained using the microchannel plate porous material is compared with the spectrum obtained using the existing BaF 2 scintillator and photomultiplier tube (Hamamatsu Photonics H3378). The rise time is shortened. This means that the time resolution is improved. When the time resolution is obtained by analysis from this spectrum, 159 picoseconds is obtained, confirming that the time resolution is significantly improved over the conventional device (250 picoseconds).

（実施例２）
多孔材料体として、浜松ホトニクス社製のマイクロチャンネルプレート板F1217-01（有効エリアφ42mm, 厚さ0.5mm）を４枚重ねたものを使用した。
低速陽電子ビーム寿命測定装置には、Na-22線源を陽電子発生源として用いる汎用型装置(フジ・インバック社PALS-1)を使用した。従来、この装置では試料背面の大気側にBaF2シンチレーターと光電子増倍管が設置されていたが、この部分を取り外し、真空容器内の試料背面側にマイクロチャンネンルプレート多孔材料体を設置した。多孔材料体の入射面は厚さ1mmの銅板で完全に覆い、散乱陽電子や二次電子等の侵入を防ぐ遮蔽板とした。 (Example 2)
As the porous material body, a stack of four microchannel plate plates F1217-01 (effective area φ42 mm, thickness 0.5 mm) manufactured by Hamamatsu Photonics was used.
The low-speed positron beam lifetime measurement device used was a general-purpose device (Fuji Imback PALS-1) using a Na-22 source as a positron generation source. Conventionally, in this apparatus, a BaF 2 scintillator and a photomultiplier tube were installed on the atmosphere side of the sample back surface, but this part was removed and a microchannel plate porous material body was installed on the sample back side in the vacuum vessel. The incident surface of the porous material was completely covered with a copper plate having a thickness of 1 mm to provide a shielding plate for preventing intrusion of scattered positrons and secondary electrons.

試料には酸化ジルコニウム板を用いた。ビームラインを10-6Pa台に排気した後、マイクロチャンネルプレートの入射面にアノード面に対して-3.5kVの電圧を印加した。チョッパー、バンチャーからなるパルス化装置によってパルス化された陽電子ビームを試料に入射し、陽電子寿命スペクトルの測定を行った。パルス化された入射陽電子ビーム強度は〜104個/秒、このときマイクロチャンネルプレートによって検出されたガンマ線の計数率は〜40カウント/秒であった。
図４に得られた陽電子寿命スペクトルを示す。図４内には解析によって得られた装置の分解能関数も示した。この分解能関数から時間分解能は123ピコ秒と求まり、従来装置よりも２倍以上時間分解能が良いことが確認できた。 A zirconium oxide plate was used as a sample. After evacuating the beam line to the 10 −6 Pa level, a voltage of −3.5 kV was applied to the incident surface of the microchannel plate with respect to the anode surface. A positron beam pulsed by a pulser consisting of a chopper and a buncher was incident on the sample, and the positron lifetime spectrum was measured. Pulsed incident positron beam intensity to 10 4 / sec, the count rate of gamma rays detected by the time microchannel plate was 40 counts / sec.
FIG. 4 shows the obtained positron lifetime spectrum. In FIG. 4, the resolution function of the apparatus obtained by analysis is also shown. From this resolution function, the time resolution was found to be 123 picoseconds, and it was confirmed that the time resolution was more than twice that of the conventional device.

本発明により低速陽電子パルスビーム寿命測定の時間分解能が向上することで、厚さ１μｍ以下の薄膜材料の空孔計測の解析精度が飛躍的に向上し、半導体集積回路材料、分離膜など、近年重要となっている高機能薄膜材料に開発に重要な役割を果たすと期待できる。
以下、低速陽電子パルスビーム寿命測定法が有用な産業分野を示す。
半導体集積回路材料：低誘電率層間絶縁膜、高誘電率ゲート絶縁膜、銅配線、バリア膜、レジスト膜など
化合物半導体薄膜：窒化ガリウム、酸化亜鉛、ガリウムヒ素、炭化珪素など
ガスバリア膜：太陽電池バックシート、有機ＥＬ保護膜など
分離膜：海水淡水化用逆浸透膜、水素分離膜など By improving the time resolution of low-speed positron pulse beam lifetime measurement according to the present invention, the analysis accuracy of vacancy measurement of a thin film material with a thickness of 1 μm or less has been greatly improved. It can be expected to play an important role in the development of high performance thin film materials.
The following are industrial fields in which the slow positron pulse beam lifetime measurement method is useful.
Semiconductor integrated circuit materials: low dielectric constant interlayer insulating film, high dielectric constant gate insulating film, copper wiring, barrier film, resist film, etc. Compound semiconductor thin film: gallium nitride, zinc oxide, gallium arsenide, silicon carbide, etc. Gas barrier film: solar battery back Separation membranes such as sheets and organic EL protective membranes: reverse osmosis membranes for seawater desalination, hydrogen separation membranes, etc.

１ 陽電子発生源
２ エネルギーフィルター
３ パルス化装置
４ 試料
５ BaF2シンチレーター
６ 光電子増倍管
７ 時間-波高変換器
８ パルス化信号発生装置
９ 真空ポンプ
１０ ビームライン（真空容器）
１１ 陽電子発生源
１２ エネルギーフィルター
１３ パルス化装置
１４ 試料
１５ 遮蔽板
１６ 多孔材料体
１７ アノード
１８ 高電圧電源
１９ 時間-波高変換器
２０ パルス化信号発生装置
２１ 真空ポンプ
２２ ビームライン（真空容器）
３１ 多孔材料体
３２ アノード
３３ 高電圧電源


DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Positron generation source 2 Energy filter 3 Pulse generator 4 Sample 5 BaF2 scintillator 6 Photomultiplier tube 7 Time-wave height converter 8 Pulse signal generator 9 Vacuum pump 10 Beam line (vacuum vessel)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 Positron generation source 12 Energy filter 13 Pulse generator 14 Sample 15 Shield plate 16 Porous material body 17 Anode 18 High voltage power supply 19 Time-wave height converter 20 Pulsed signal generator 21 Vacuum pump 22 Beam line (vacuum vessel)
31 Porous material body 32 Anode 33 High voltage power supply


Claims (5)

陽電子消滅ガンマ線を真空中で電場を印加した多孔材料体に照射し、ガンマ線照射により空孔壁から真空中に放出される電子を直接検出することによって陽電子消滅のタイミング計測を行うことを特徴とする低速陽電子パルスビーム寿命測定方法。   Positron annihilation gamma rays are irradiated to a porous material body to which an electric field is applied in a vacuum, and the timing of positron annihilation is measured by directly detecting electrons emitted from the pore walls into the vacuum by gamma ray irradiation. Slow positron pulse beam lifetime measurement method. 陽電子発生源と、パルス化装置と、試料と、陽電子消滅ガンマ線を電子に変換する多孔材料体と、該多孔材料体とアノード間に電場を印加する高電圧源を備えた低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。   Slow positron pulse beam lifetime measurement comprising a positron generation source, a pulse generator, a sample, a porous material body that converts positron annihilation gamma rays into electrons, and a high voltage source that applies an electric field between the porous material body and the anode apparatus. 上記試料と上記多孔材料体の間には、その入射面に荷電粒子の侵入を防ぎ、かつ陽電子消滅ガンマ線のみが透過可能な厚さに調整された遮蔽板が設置されていることを特徴とする請求項２に記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。   Between the sample and the porous material body, there is provided a shielding plate that is adjusted to a thickness capable of preventing only charged particles from entering the incident surface and transmitting only positron annihilation gamma rays. The slow positron pulse beam lifetime measuring apparatus according to claim 2. 上記多孔材料体は、マイクロチャンネルプレートであることを特徴とする請求項２又は請求項３に記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。   4. The slow positron pulse beam lifetime measuring apparatus according to claim 2, wherein the porous material body is a microchannel plate. 上記多孔材料体が試料と同じ真空チェンバー内に置かれていることを特徴とする請求項２ないし４のいずれか１項に記載の低速陽電子パルスビーム寿命測定装置。


5. The slow positron pulse beam lifetime measuring apparatus according to claim 2, wherein the porous material body is placed in the same vacuum chamber as the sample.


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