JP2010190749A - Nuclide separation processing method and system - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性廃液中の核種分離処理方法およびシステムに関する。 The present invention relates to a method and system for separating nuclides in radioactive liquid waste.
原子力施設の運転廃棄物の１つに、炉水浄化系に用いられたイオン交換樹脂（使用済みイオン交換樹脂）がある。これらは多量の放射性核種を吸着していることから被ばくへの関与が大きく、余裕深度処分対象廃棄物としての処理が検討されている。しかしながら、余裕深度処分対象廃棄体は、処分費用が多くかかるため、使用済みイオン交換樹脂すべてを余裕深度処分対象廃棄体として処分すると、処分費用の増大を招くという問題点がある。 One of the operating wastes of nuclear facilities is ion exchange resin (used ion exchange resin) used in the reactor water purification system. Since these adsorb a large amount of radionuclide, they are greatly involved in exposure, and treatment as waste subject to marginal disposal is being investigated. However, since wastes subject to marginal depth disposal are expensive to dispose of, disposal of all used ion exchange resins as wastes subject to marginal depth disposal causes an increase in disposal costs.
このため、使用済みイオン交換樹脂の処理・処分に当たっては、処分に先立ち、処分対象廃棄物の減容を目的とした技術の開発が行われている。これらの一例として、スチームリフォーマ処理、ＩＣ（Inductively Coupled：高周波誘導結合）プラズマによる焼却が挙げられるが、これらの処理技術には、減容後廃棄物のほぼ全量が余裕深度処分対象になるという問題点がある。 For this reason, prior to the disposal of used ion exchange resins, technologies have been developed for the purpose of reducing the volume of waste subject to disposal. Examples of these include steam reformer processing and incineration with IC (Inductively Coupled) plasma, but these processing technologies say that almost all of the waste after volume reduction is subject to marginal disposal. There is a problem.
一方、使用済みイオン交換樹脂を超臨界水（あるいは亜臨界水などの高温高圧水）で完全に分解処理し、放射性核種を溶液の中に閉じ込める技術も開発されている。分解処理液については（アルミナセメントによる）セメント固化の適用も想定できる。この場合、分解処理液中の放射性核種の化学分離操作が可能であるため、分離操作を行った後、余裕深度処分対象廃棄物とそれ以外といった、放射能のレベルごとに分けて処分することが可能であり、この技術は余裕深度処分廃棄物の減容に効果的であると考えられる。 On the other hand, a technology has been developed in which used ion exchange resins are completely decomposed with supercritical water (or high-temperature and high-pressure water such as subcritical water) to confine radionuclides in the solution. Application of cement solidification (by alumina cement) can also be assumed for the decomposition treatment liquid. In this case, chemical separation of the radionuclide in the decomposition treatment liquid is possible, so after performing the separation operation, it is possible to dispose of it separately for each level of radioactivity, such as waste subject to marginal disposal and others. It is possible, and this technology is considered to be effective in reducing the volume of waste disposal at deeper depths.
より合理的、経済的に放射性廃液を処理するために、これまでに分解液中の放射性核種を分離除去する方法が提案されてきた（例えば、特許文献１参照）。しかしながらこの方法では、核種分離プロセスが複雑であることから、機器が大型化・複雑化するなどの問題点があった。また、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）などの放射性核種の分離方法として、水酸化鉄を酸化鉄に転換する方法が提案されてきた（例えば、特許文献２参照）。しかしこの方法では、酸化還元電位、ｐＨ制御が必要であり、廃液組成が変化した場合の制御が困難であるという問題点があった。 In order to treat the radioactive liquid waste more rationally and economically, a method for separating and removing the radionuclide in the decomposition liquid has been proposed so far (see, for example, Patent Document 1). However, this method has a problem that the nuclide separation process is complicated and the equipment becomes large and complicated. As a method for separating radionuclides such as cobalt (Co) and nickel (Ni), a method of converting iron hydroxide into iron oxide has been proposed (see, for example, Patent Document 2). However, this method requires redox potential and pH control, and it is difficult to control when the waste liquid composition changes.
また、廃水処理に磁性粉体を用いた処理方法が提案されてきた（例えば、特許文献３参照）。しかし、この方法では放射性核種を分離する水酸化鉄の条件と磁性粉体の添加方法については提案されていなかった。 In addition, a treatment method using magnetic powder for wastewater treatment has been proposed (see, for example, Patent Document 3). However, this method has not proposed iron hydroxide conditions for separating radionuclides and a method for adding magnetic powder.
さらに、廃液にｐＨ調整剤、共沈剤、凝集剤を添加して溶離液中に含まれる核種を難溶解性の金属水酸化物に変えて固液分離する方法が提案されてきた（例えば、特許文献４参照）。しかしこの方法では、凝集剤について、具体的な凝集剤名や凝集剤を用いた実施例については提案されていなかった。 Furthermore, a method for solid-liquid separation by adding a pH adjuster, a coprecipitation agent, and a flocculant to the waste liquid and changing the nuclide contained in the eluent to a hardly soluble metal hydroxide has been proposed (for example, (See Patent Document 4). However, in this method, no specific aggregating agent name and examples using the aggregating agent have been proposed for the aggregating agent.
本発明は上記問題点を解決するためになされたものであり、本発明の課題は、操作が容易で、核種除去のさらなる向上を図ることが可能な核種分離処理方法およびシステムを提供することにある。 The present invention has been made to solve the above problems, and an object of the present invention is to provide a nuclide separation processing method and system that is easy to operate and can further improve nuclide removal. is there.
本発明の核種分離処理方法の一態様は、放射性廃液中の放射性核種を分離処理する方法において、前記放射性廃液中の鉄イオンまたは添加された鉄イオンを、前記放射性廃液のｐＨを９〜１２の範囲内に調整することにより前記放射性核種を伴って沈降物として生成させる沈降物生成工程と、前記沈降物の生成された前記放射性廃液に磁性粉からなる凝集剤を添加して前記沈降物に沈降性を付加する凝集剤添加工程と、前記凝集剤の添加された前記放射性廃液を前記沈降物と上澄みとに固液分離する固液分離工程とを具備することを特徴とする。 One aspect of the nuclide separation treatment method of the present invention is a method for separating a radionuclide in a radioactive liquid waste, wherein iron ions in the radioactive liquid waste or added iron ions are used, and the pH of the radioactive liquid waste is adjusted to 9 to 12. A sediment generation step for generating a sediment with the radionuclide by adjusting within a range, and a flocculant made of magnetic powder is added to the radioactive waste liquid in which the sediment is generated, and the sediment is settled on the sediment And a solid-liquid separation step for separating the radioactive waste liquid to which the flocculant has been added into the sediment and supernatant.
本発明の核種分離処理システムの一態様は、放射性廃液を貯留するための放射性廃液受けタンクと、前記放射性廃液受けタンクから前記放射性廃液を受ける反応容器と、前記反応容器に所定量の鉄イオンを含む鉄塩を供給するための鉄イオン用タンクと、前記反応容器にｐＨ調整剤を供給するためのｐＨ調整剤タンクと、前記反応容器に磁性粉からなる所定量の凝集剤を供給するための凝集剤タンクと、前記放射性廃液を受けた前記反応容器に供給される前記鉄塩、前記ｐＨ調整剤および前記磁性粉の供給量およびタイミングを制御する制御装置とを具備したことを特徴とする。 One aspect of the nuclide separation processing system of the present invention is a radioactive waste liquid receiving tank for storing radioactive waste liquid, a reaction container for receiving the radioactive waste liquid from the radioactive waste liquid receiving tank, and a predetermined amount of iron ions in the reaction container. An iron ion tank for supplying an iron salt containing, a pH adjusting agent tank for supplying a pH adjusting agent to the reaction vessel, and a predetermined amount of flocculant made of magnetic powder for supplying to the reaction vessel A flocculant tank and a control device for controlling the supply amount and timing of the iron salt, the pH adjuster and the magnetic powder supplied to the reaction vessel that has received the radioactive waste liquid are provided.
本発明によれば、操作が容易で、核種除去のさらなる向上を図ることが可能な核種分離処理方法およびシステムを提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a nuclide separation processing method and system that are easy to operate and can further improve nuclide removal.
以下、本発明に係る核種分離処理方法およびシステムの実施形態について図面および実施例を参照しながら説明する。 Hereinafter, embodiments of a nuclide separation processing method and system according to the present invention will be described with reference to the drawings and examples.
（実施例１）
図１は、本発明に係る核種（Ｃｏ−６０、Ｎｉ−６３など）分離処理方法の概念を示す図である。すなわち、この方法は、樹脂の高温高圧水による処理廃液（酸化還元電位（Oxidation-reduction Potential：ORP）約600mV）中のＣｏ、Ｎｉなどの分離プロセスを簡素化することにある。なお、この処理廃液は、炉水浄化系に用いられた使用済みイオン交換樹脂を超臨界水・亜臨界水などの高温高圧水を用いて分解または完全分解することにより得られる廃液である。
Example 1
FIG. 1 is a diagram showing the concept of a nuclide (Co-60, Ni-63, etc.) separation method according to the present invention. That is, this method is to simplify the separation process of Co, Ni, etc. in the waste liquid treated with high-temperature and high-pressure water (Oxidation-reduction Potential: ORP) of about 600 mV. In addition, this process waste liquid is a waste liquid obtained by decomposing | disassembling or completely decomposing | disassembling the used ion exchange resin used for the reactor water purification system using high temperature / high pressure water, such as supercritical water and subcritical water.
本実施例は、原子力発電所などから発生する放射能濃度の高い使用済みイオン交換樹脂廃棄物を湿式処理法で分解し、分解で得られた放射性廃液から核種を分離する方法に関するものである。放射性廃液に鉄化合物を添加し、鉄化合物の添加された放射性廃液のｐＨを調整することにより、Ｃｏ−６０、Ｎｉ−６３などの放射性核種は鉄共沈降物（水酸化鉄：Ｆｅ（ＯＨ）３）を生成し、溶液中から固相に移行する。その廃液に凝集剤（γ−Ｆｅ２Ｏ３粉、Ｆｅ３Ｏ４粉、マグネタイトなど）を添加することにより、沈降物が帯磁性化される。なお「帯磁性」とは、本明細書では、磁性を有する酸化鉄系物質を付加された沈降物が、磁石を近づけると吸引される性質を有することをいう。この状態であれば、沈降分離、磁気処理による固液分離などを容易に行うことができると考えられる。この考えに基づいて下記の実験を行った。
樹脂の分解液を模擬した溶液（硫酸（Ｈ２ＳＯ４）１質量％、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）２５ｐｐｍ）を用い鉄共沈と帯磁性化処理を実施した。その実験条件を表１に示す。
The present embodiment relates to a method of decomposing used ion exchange resin waste having a high radioactivity concentration generated from a nuclear power plant or the like by a wet treatment method and separating nuclides from the radioactive liquid waste obtained by the decomposition. By adding an iron compound to the radioactive liquid waste and adjusting the pH of the radioactive liquid waste to which the iron compound is added, the radionuclides such as Co-60 and Ni-63 are converted into iron coprecipitates (iron hydroxide: Fe (OH)). 3 ) is generated and transferred from the solution to the solid phase. By adding a flocculant (γ-Fe 2 O 3 powder, Fe 3 O 4 powder, magnetite, etc.) to the waste liquid, the sediment is magnetized. In the present specification, “magnetism” means that a sediment to which a magnetic iron oxide-based material is added has a property of being attracted when a magnet is brought close thereto. In this state, it is considered that sedimentation separation, solid-liquid separation by magnetic treatment, and the like can be easily performed. Based on this idea, the following experiment was conducted.
Iron coprecipitation and magnetic treatment were performed using a solution simulating a resin decomposition solution (sulfuric acid (H 2 SO 4 ) 1 mass%, hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) 25 ppm). The experimental conditions are shown in Table 1.
樹脂分解模擬液（１００ｍＬ）に、鉄塩として硫酸鉄（ＩＩ）・７水和物（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ）を５０ｍｇ添加し、さらにかかる模擬液のｐＨをアルカリ性に調整することによって、鉄共沈降物を生成させ、その後、凝集剤（電解鉄粉、Ｆｅ３Ｏ４粉）を添加して鉄共沈降物を帯磁性化させる。これらの反応は、温度６０℃で反応１時間、撹拌して行った。得られた実験結果を表２に示す。 By adding 50 mg of iron (II) sulfate heptahydrate (FeSO 4 .7H 2 O) as an iron salt to the resin decomposition simulation liquid (100 mL), and further adjusting the pH of the simulation liquid to alkaline, A coprecipitate is generated, and then a coagulant (electrolytic iron powder, Fe 3 O 4 powder) is added to magnetize the iron coprecipitate. These reactions were carried out with stirring at a temperature of 60 ° C. for 1 hour. The experimental results obtained are shown in Table 2.
表２において、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）粉末で処理された沈降物（Ｎｏ．３〜Ｎｏ．６）は、磁石を近づけると着くことから帯磁性化したことが確認された。また、沈降物体積割合については、凝集剤なしの場合（Ｎｏ．１）は１０％、電解鉄粉の場合（Ｎｏ．２）は８％であるが、Ｆｅ３Ｏ４粉を用いｐＨ１０以上の場合（Ｎｏ．４〜Ｎｏ．６）は、５％以下と低いことが認められた。なお、沈降物体積割合は次式（１）によって求める。
沈降物体積割合（％）＝（沈降物体積／樹脂分解模擬液体積）×１００ （１）
In Table 2, it was confirmed that the sediments (No. 3 to No. 6) treated with triiron tetroxide (Fe 3 O 4 ) powder became magnetized because they arrived when the magnet was brought closer. Moreover, about a sediment volume ratio, when there is no flocculant (No. 1), it is 10%, and in the case of electrolytic iron powder (No. 2), it is 8%, but Fe 3 O 4 powder is used and the pH is 10 or more. The cases (No. 4 to No. 6) were found to be as low as 5% or less. In addition, a sediment volume ratio is calculated | required by following Formula (1).
Sediment volume ratio (%) = (sediment volume / resin decomposition simulated liquid volume) × 100 (1)
模擬液ｐＨ値に対するＤＦ（除染係数；（Decontamination Factor））値をプロットしたグラフを図２に示す。図２は、模擬液ｐＨと鉄共沈によるＣｏ、ＮｉのＤＦとの関係を示したものである。図２において、ｐＨ調整後、黒丸はＣｏの１時間静置後のものを、黒四角はＮｉの１時間静置後のものを、白丸はＣｏの２日静置後のものを、白四角はＮｉの２日静置後のものを示しており、さらに、縦軸はＤＦを、横軸はｐＨを示している。 A graph plotting the DF (Decontamination Factor) value against the simulated solution pH value is shown in FIG. FIG. 2 shows the relationship between the simulated solution pH and the Co and Ni DF by iron coprecipitation. In FIG. 2, after pH adjustment, black circles are those after 1 hour of Co, black squares are those after 1 hour of Ni, white circles are those after 2 days of Co, white squares. Indicates the Ni after standing for 2 days, and the vertical axis indicates DF and the horizontal axis indicates pH.
図２から、ｐＨ９未満ではＤＦ値が１０以下になる可能性があるが、ｐＨ９以上では、ＤＦ値が１００以上のものが得られることが確認された。これらのことから、Ｃｏ、ＮｉのＤＦ値が１０以上で、かつ、固液分離の操作性のよい沈降物を得る方法としては、鉄共沈降物を生成させる条件として、放射性廃液のｐＨを９〜１２、好ましくは１０〜１１の範囲内に制御し、凝集剤として、磁性粉を用いることが有効であることがわかる。なお、磁性粉には、Ｆｅ３Ｏ４（ＦｅＯ・Ｆｅ２Ｏ３）が含まれ、磁性を示すMＯ・Ｆｅ２Ｏ３（ただし、式中、Ｍはゼロ、Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，ＣｕおよびＺｎからなる群より選ばれる少なくとも１つの金属の２価の金属イオンであり、ＭがＮｉ−Ｚｎのように２種の金属からなる場合には金属の価数は２価ではなく、Ｍがゼロの場合にはMＯ・Ｆｅ２Ｏ３はγ−三酸化二鉄（γ−Ｆｅ２Ｏ３）である。）で表されるフェライト粉などを用いることができる。本発明に使用される磁性粉のサイズは、１μｍ〜１００μｍの範囲のものが適している。なお、磁性粉のサイズは、図３に示すように、電子顕微鏡（SEM）によって測定する。 From FIG. 2, it was confirmed that when the pH is less than 9, the DF value may be 10 or less, but when the pH is 9 or more, the DF value is 100 or more. From these facts, as a method for obtaining a sediment having a Co and Ni DF value of 10 or more and having good operability for solid-liquid separation, the pH of the radioactive liquid waste is set to 9 as a condition for producing the iron coprecipitate. It can be seen that it is effective to use magnetic powder as the aggregating agent by controlling within a range of ˜12, preferably 10˜11. The magnetic powder contains Fe 3 O 4 (FeO · Fe 2 O 3 ), and exhibits magnetic properties of MO · Fe 2 O 3 (where M is zero, Mn, Fe, Co, Ni, It is a divalent metal ion of at least one metal selected from the group consisting of Cu and Zn, and when M is composed of two kinds of metals such as Ni—Zn, the valence of the metal is not divalent. In the case of zero, MO · Fe 2 O 3 is γ-diiron trioxide (γ-Fe 2 O 3 ). The size of the magnetic powder used in the present invention is suitably in the range of 1 μm to 100 μm. The size of the magnetic powder is measured with an electron microscope (SEM) as shown in FIG.
また、予めＦｅ３Ｏ４粉を模擬液に添加した状態で鉄共沈降物を生成させると、かかる沈降物が帯磁性化することが確認された。 Moreover, it was confirmed that when an iron coprecipitate was generated in a state where Fe 3 O 4 powder was added to the simulated liquid in advance, the precipitate became magnetized.
固形分離によって上澄みを除去した後、帯磁性化した沈降物に、再度、模擬液を添加すると、模擬液にＣｏ、Ｎｉが再溶解（回収率９０％以上）することが、さらにＣｏ、Ｎｉが再溶解された模擬液のｐＨをアルカリ性にすると、帯磁性の沈降物が生成することが確認された。これらのことから、固液分離後の沈降物に放射性廃液を添加し、上記と同じ操作を繰り返すことで、放射性廃液を処理することが可能であることがわかる。 After removing the supernatant by solid separation, if the simulated liquid is added again to the magnetized precipitate, Co and Ni are dissolved again in the simulated liquid (recovery rate of 90% or more). When the pH of the re-dissolved simulated liquid was made alkaline, it was confirmed that a magnetic precipitate was generated. From these things, it turns out that radioactive waste liquid can be processed by adding radioactive waste liquid to the sediment after solid-liquid separation, and repeating the same operation as the above.
（実施例２）
図４は、実施例１にて述べたプロセスの組み合わせを、システムとして展開した際の説明図である。かかるシステム１０の構成を以下に説明する。
(Example 2)
FIG. 4 is an explanatory diagram when the combination of processes described in the first embodiment is developed as a system. The configuration of the system 10 will be described below.
まず、鉄共沈槽１１の外底部に設置された磁石１３の磁力をなくした状態で、放射性廃液受けタンク１５に保管された樹脂分解液を、鉄共沈槽１１に移送する。放射性廃液に鉄クラッドなどのスラッジが少量含まれる可能性があることを考えると、この移送処理にはポンプなどの使用を避け、重力圧送などの方式を適用することが望ましい。鉄共沈槽１１に分解液を投入し、これをヒーター１７で所定温度まで加熱する。鉄イオン（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ）用タンク１９から必要量のＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏを鉄共沈槽１１へ投入し、攪拌機１８、２１を用い撹拌処理を行う。撹拌処理を継続しながら、ｐＨ調整剤（水酸化ナトリウム）貯槽２３より水酸化ナトリウムを滴下して鉄共沈槽１１内部液の液性をアルカリ性（ｐＨ９〜１２）とし、水酸化鉄を生成させる。 First, the resin decomposition solution stored in the radioactive waste liquid receiving tank 15 is transferred to the iron coprecipitation tank 11 in a state where the magnetic force of the magnet 13 installed on the outer bottom portion of the iron coprecipitation tank 11 is lost. Considering that radioactive waste liquid may contain a small amount of sludge such as iron clad, it is desirable to avoid the use of a pump or the like and apply a method such as gravity pumping to this transfer process. The decomposition solution is put into the iron coprecipitation tank 11 and heated to a predetermined temperature by the heater 17. A required amount of FeSO 4 .7H 2 O is charged into the iron coprecipitation tank 11 from the iron ion (FeSO 4 .7H 2 O) tank 19, and stirring is performed using the stirrers 18 and 21. While continuing the stirring treatment, sodium hydroxide is dropped from the pH adjusting agent (sodium hydroxide) storage tank 23 to make the liquid of the iron coprecipitation tank 11 internal solution alkaline (pH 9 to 12), and iron hydroxide is generated. .
その上で、凝集剤タンク２５から所定量のγ−Ｆｅ２Ｏ３（以下、本明細書において「酸化鉄」と称する。）粉を鉄共沈槽１１に投入し、約１時間、攪拌機１８、２１を用い撹拌処理を行う。ここで、攪拌機１８は空気を鉄共沈槽１１内にポンプを介して注入して内部液を注入空気によって攪拌させるものであり、攪拌機２１は攪拌翼によって直接鉄共沈槽１１内部液を攪拌させるものである。これにより、水酸化鉄スラッジが帯磁性化する。撹拌処理後、磁石１３に磁力を付与すると、帯磁性水酸化スラッジ（水酸化スラッジに酸化鉄粉が吸着したもの）は速やかに磁石１３に引き寄せられるので、この操作により、スラッジと上澄みとを分離させることができる。なお、鉄塩、ｐＨ調整剤および磁性粉を供給する際に、供給量およびタイミングを調節することのできる（電磁）開閉弁や流量調節器、開閉弁を制御する開閉弁コントロール装置などの制御装置を、必要に応じて、タンクから反応容器へ供給する配管にそれぞれ設けることができる。 Then, a predetermined amount of γ-Fe 2 O 3 (hereinafter referred to as “iron oxide”) powder is put into the iron coprecipitation tank 11 from the flocculant tank 25, and the stirrer 18 for about 1 hour. , 21 is used for stirring. Here, the stirrer 18 injects air into the iron coprecipitation tank 11 through a pump to stir the internal liquid with the injected air, and the stirrer 21 stirs the internal liquid of the iron coprecipitation tank 11 directly with the stirring blade. It is something to be made. Thereby, iron hydroxide sludge becomes magnetized. When a magnetic force is applied to the magnet 13 after the stirring treatment, the magnetic sludge and the supernatant are attracted to the magnet 13 promptly, so that the sludge and the supernatant are separated. Can be made. Control devices such as (electromagnetic) on / off valves, flow regulators, and on / off valve control devices for controlling on / off valves that can adjust the supply amount and timing when supplying iron salt, pH adjuster and magnetic powder Can be respectively provided in the piping supplied from the tank to the reaction vessel.
こののちの固液分離方法としては、フィルタを用いたろ過、磁石１３の磁力を利用したデカンテーション、あるいは、ポンプによる上澄み移送などの方法が挙げられるが、このうち、磁石１３の磁力を利用したデカンテーション法が、廃棄物量の削減に有効な手法である。 As a subsequent solid-liquid separation method, filtration using a filter, decantation using the magnetic force of the magnet 13, or a supernatant transfer using a pump can be mentioned. Among these, the magnetic force of the magnet 13 is used. Decantation is an effective method for reducing the amount of waste.
ここで、Ｃｏ−６０、Ｎｉ−５９などの放射性核種は、帯磁性水酸化鉄スラッジに取り込まれているので、本スラッジは余裕深度処分対象廃棄物に分類される（Ｌ１）。一方、デカンテーションなどによって固液分離されたあとの上澄みには、セシウム−１３７（Ｃｓ−１３７）が含まれている。これを、ＫＣＦＣ（フェリシアン化コバルトカリウム）などの無機系吸着剤などで取り除くことによって、比較的放射能レベルの低いＬ２処理対象とすることができる。なお、無機系吸着剤などで取り除かれたＣｓ−１３７は、余裕深度処分対象廃棄物に分類される（Ｌ１）。 Here, since radio nuclides such as Co-60 and Ni-59 are incorporated in the magnetic iron hydroxide sludge, this sludge is classified as a waste subject to disposal at a sufficient depth (L1). On the other hand, the supernatant after solid-liquid separation by decantation or the like contains cesium-137 (Cs-137). By removing this with an inorganic adsorbent such as KCFC (potassium ferricyanide), it is possible to make an L2 treatment target having a relatively low radioactivity level. Note that Cs-137 removed by the inorganic adsorbent and the like is classified as a waste subject to disposal at a marginal depth (L1).
これら廃棄物は、それぞれドラム缶２９，３３内で適切な固型化材２７，３１を用いて固型化でき（たとえば、セメント系材料による水和・硬化反応の適用など）、放射能レベルの異なる廃棄体とすることができる。使用可能なセメント系材料としては、アルミニウム−ケイ酸塩系、カルシウム−ケイ酸塩系などが使用可能である。 These wastes can be solidified using appropriate solidification materials 27 and 31 in the drums 29 and 33, respectively (for example, application of hydration / hardening reaction with cement-based materials), and have different radioactivity levels. It can be a waste body. As a usable cementitious material, an aluminum-silicate system, a calcium-silicate system, or the like can be used.
なお、鉄共沈槽１１に沈降したスラッジをセメント固化プロセスに移送せず（鉄共沈槽１１に残存させたまま）、これに新たな分解液を投入し、そのうえで本実施例に示した処理を続けて行うことも可能である。この場合、沈降したスラッジそのものが酸化鉄粉の機能を備えることが期待されるため、ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏの投入量を低減させることが可能となる。また、同一バッチで複数回の鉄共沈プロセスを実施することができるので、スラッジ移送のための操作回数が低減され、操作の合理化を図ることができる。 Note that the sludge settled in the iron coprecipitation tank 11 is not transferred to the cement solidification process (while remaining in the iron coprecipitation tank 11), and a new decomposition solution is added thereto, and then the treatment shown in the present embodiment is performed. It is also possible to continue. In this case, since the settled sludge itself is expected to have the function of iron oxide powder, it is possible to reduce the input amount of FeSO 4 .7H 2 O. Moreover, since the iron coprecipitation process can be performed a plurality of times in the same batch, the number of operations for sludge transfer can be reduced, and the operation can be rationalized.
（実施例３）
図５は、実施例２で述べたシステムをより合理化したシステムを示す図である。なお、図４に示した部分と対応するものには同一の符号を付して重複する説明を一部省略する。
本システム２０では、固液分離用に設置される磁石１４を、放射性廃液受けタンク１５から鉄共沈槽１１に分解液を移送するための配管３５の周囲に配置する。この配管３５は、図５に示すように、次工程（Ｃｓ−１３７除去工程；図示せず）以降への移送配管３５も兼ねている。上澄みの移送の際に、帯磁性水酸化スラッジが磁石１４の配置された配管３５の内部に引き寄せられて付着し、帯磁性水酸化スラッジは上澄みと分離される。このため、次工程以降への帯磁性スラッジの混入を防止することができる。
(Example 3)
FIG. 5 is a diagram illustrating a system in which the system described in the second embodiment is more rationalized. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the part corresponding to the part shown in FIG. 4, and the overlapping description is partially abbreviate | omitted.
In the present system 20, the magnet 14 installed for solid-liquid separation is arranged around a pipe 35 for transferring the decomposition liquid from the radioactive waste liquid receiving tank 15 to the iron coprecipitation tank 11. As shown in FIG. 5, the pipe 35 also serves as a transfer pipe 35 to the subsequent step (Cs-137 removing step; not shown). During the transfer of the supernatant, the banded magnetic hydroxide sludge is attracted and attached to the inside of the pipe 35 where the magnets 14 are arranged, and the banded magnetic hydroxide sludge is separated from the supernatant. For this reason, it is possible to prevent the magnetic sludge from being mixed into the subsequent steps.
なお、このシステム２０では、上澄みの移送中に固液分離が行われるので、移送方法としては、ポンプを用いた強制移送方法が望ましい。この場合、分解液の投入用と上澄みの排出用の配管３５は一部重なっているが、それ以外の分解液の投入用配管と上澄みの排出用配管には、それぞれ開閉弁（図示せず）が設けられている。分解液の投入の際には、投入用の弁を開、排出用の弁を閉にし、一方、上澄みの排出の際には、投入用の弁を閉、排出用の弁を開の状態にする。 In addition, in this system 20, since solid-liquid separation is performed during the transfer of the supernatant, the forced transfer method using a pump is desirable as the transfer method. In this case, the decomposition solution charging pipe and the supernatant discharging pipe 35 are partially overlapped, but the other decomposition liquid charging pipe and the supernatant discharging pipe are respectively provided with on-off valves (not shown). Is provided. When charging the cracked liquid, the valve for input is opened and the valve for discharge is closed. On the other hand, when the supernatant is discharged, the valve for input is closed and the valve for discharge is opened. To do.
また、磁石１４の設置部分の配管３５の内部にスラッジが多量に沈積するので、当該部分の配管３５の内径を太くすることが望ましい。配管３５の内径の変更により、配管３５の閉塞を防止することができる。 Further, since a large amount of sludge is deposited inside the pipe 35 at the installation part of the magnet 14, it is desirable to increase the inner diameter of the pipe 35 at the part. The blockage of the pipe 35 can be prevented by changing the inner diameter of the pipe 35.
さらに、配管３５の周囲に設置した磁石１４に、磁力がオン／オフ（ｏｎ／ｏｆｆ）可能となる機構（例えば、電磁石など）を付与することもできる。上澄みを次工程以降に移送した後、磁力をｏｆｆとし、この後に放射性廃液受けタンク１５から鉄共沈槽１１に分解液を供給すれば、供給される分解液によって配管３５の内部を洗浄（逆洗）することができる。これはまた同時に、（実施例２で示したような）ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏの投入量の低減化にも寄与するものである。 Furthermore, a mechanism (for example, an electromagnet or the like) that enables magnetic force to be turned on / off can be imparted to the magnet 14 installed around the pipe 35. After the supernatant is transferred to the next step and thereafter, the magnetic force is turned off, and if the decomposition liquid is supplied from the radioactive waste liquid receiving tank 15 to the iron coprecipitation tank 11, the inside of the pipe 35 is washed with the supplied decomposition liquid (reversely Can be washed). This also contributes to a reduction in the amount of FeSO 4 .7H 2 O (as shown in Example 2).
もちろん、分解液の投入用と上澄みの排出用の配管を別々に設け、上澄みの排出用配管の周囲に固液分離のための磁石を設置してもよい。 Of course, it is also possible to separately provide piping for charging the decomposition liquid and discharging the supernatant, and installing a magnet for solid-liquid separation around the piping for discharging the supernatant.
なお、本発明は、上記実施形態のみに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形してもよい。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素を適宜組み合わせることにより、種々の発明を構成できる。例えば実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。 In addition, this invention is not limited only to the said embodiment, You may change a component in the range which does not deviate from the summary in an implementation stage. Moreover, various inventions can be configured by appropriately combining a plurality of components disclosed in the embodiment. For example, some components may be deleted from all the components shown in the embodiment. Furthermore, constituent elements over different embodiments may be appropriately combined.
１１…鉄共沈槽、１３…磁石、１５…放射性廃液受けタンク、１９…鉄イオン用タンク、２３…ｐＨ調整剤タンク、２５…凝集剤タンク、３５…配管。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 ... Iron coprecipitation tank, 13 ... Magnet, 15 ... Radioactive waste liquid receiving tank, 19 ... Iron ion tank, 23 ... pH adjuster tank, 25 ... Coagulant tank, 35 ... Piping.
Claims (12)
前記放射性廃液中の鉄イオンまたは添加された鉄イオンを、前記放射性廃液のｐＨを９〜１２の範囲内に調整することにより前記放射性核種を伴って沈降物として生成させる沈降物生成工程と、
前記沈降物の生成された前記放射性廃液に、磁性粉からなる凝集剤を添加して前記沈降物に沈降性を付加する凝集剤添加工程と、
前記凝集剤の添加された前記放射性廃液を前記沈降物と上澄みとに固液分離する固液分離工程と
を具備することを特徴とする核種分離処理方法。 In a method for separating radionuclides in radioactive liquid waste,
A sediment generating step of generating iron ions in the radioactive liquid waste or added iron ions as a sediment with the radionuclide by adjusting the pH of the radioactive liquid waste to a range of 9-12;
A flocculant addition step of adding a flocculant made of magnetic powder to the radioactive waste liquid in which the sediment is generated to add sedimentation to the sediment;
And a solid-liquid separation step of solid-liquid separating the radioactive waste liquid to which the flocculant is added into the sediment and supernatant.
前記放射性廃液受けタンクから前記放射性廃液を受ける反応容器と、
前記反応容器に所定量の鉄イオンを含む鉄塩を供給するための鉄イオン用タンクと、
前記反応容器にｐＨ調整剤を供給するためのｐＨ調整剤タンクと、
前記反応容器に磁性粉からなる所定量の凝集剤を供給するための凝集剤タンクと、
前記放射性廃液を受けた前記反応容器に供給される前記鉄塩、前記ｐＨ調整剤および前記磁性粉の供給量およびタイミングを制御する制御装置と
を具備したことを特徴とする核種分離処理システム。 A radioactive liquid receiving tank for storing radioactive liquid waste;
A reaction vessel that receives the radioactive liquid waste from the radioactive liquid waste receiving tank;
An iron ion tank for supplying an iron salt containing a predetermined amount of iron ions to the reaction vessel;
A pH adjusting agent tank for supplying a pH adjusting agent to the reaction vessel;
A flocculant tank for supplying a predetermined amount of flocculant made of magnetic powder to the reaction vessel;
A nuclide separation processing system comprising: a control device that controls the supply amount and timing of the iron salt, the pH adjuster, and the magnetic powder supplied to the reaction vessel that has received the radioactive liquid waste.
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