JP2010170795A - 充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケースおよび非水系二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 リチウムを吸蔵可能な正極活物質・負極活物質がそれぞれ塗布された正極板・負電極板が、セパレータおよび非水電解液を介して形成される電極群を有する非水系二次電池のための金属外装ケースにおいて、該金属外装ケースが負極板と電気的に接続されていて、かつNiもしくはNi合金(Ni−Fe合金を含まない)により少なくとも片面を被覆された鋼板の被覆面側を内面として成形されており、さらにケース内面の缶壁における電位V(V vs NHE)と缶壁のケース底面からの高さH(mm)との間に、H≦50(mm)において、式(I)の関係が満足されていることを特徴とする充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
V≧−0.26−0.0005×H (I)
【選択図】図1
Description
(1)リチウムを吸蔵可能な正極活物質が塗布された正極板と、リチウムを吸蔵可能な負極活物質が塗布された負極板とが、セパレータおよび非水電解液を介して形成される電極群と、前記電極群を収容する金属外装ケースとを有する非水系二次電池のための金属外装ケースにおいて、該金属外装ケースが負極板と電気的に接続されていて、かつNiもしくはNi合金(Ni−Fe合金を含まない)により少なくとも片面を被覆された鋼板の被覆面側を内面として成形されており、さらにケース内面の缶壁における電位V(V vs NHE)と缶壁のケース底面からの高さH(mm)との間に、H≦50(mm)において、式(I)の関係が満足されていることを特徴とする充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
V ≧ −0.26−0.0005×H (I)
(2)金属外装ケースの内面缶壁部に存在するNiもしくはNi合金の厚みが0.5〜3μmであって、かつNiもしくはNi合金と地鉄との間に、Fe−Ni拡散層を有することを特徴とする前項(1)記載の充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
(3)金属外装ケースの内面缶壁部に存在するNiもしくはNi合金の表面に0.1g/m2以上2g/m2以下の有機系潤滑皮膜を有することを特徴とする前項(1)または(2)記載の充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
(4)リチウムを吸蔵可能な正極活物質が塗布された正極板と、リチウムを吸蔵可能な負極活物質が塗布された負極板とが、セパレータおよび非水電解液を介して形成される電極群と、前記電極群を収容する金属外装ケースとを有する非水系二次電池において、前項(1)〜(3)のいずれかに記載の金属外装ケースを用いた非水系二次電池。
(1)供試鋼板
表1に成分を示す低炭アルミキルド鋼とNb−Ti−sulc鋼の冷延板を用いた。Fe−Ni拡散層を有しない水準については、これらを下記(3)の条件であらかじめ焼鈍したものを用いた。
(2)めっき条件
電気めっき法により、表2に示す水準のNiもしくはNi合金めっきを行った。
(3)焼鈍条件
2%H2−N2雰囲気中で、最高到達板温が、低炭アルミキルド鋼は740℃、Nb−Ti−sulc鋼は800℃となるように焼鈍した。炉内滞在時間80secとした。
(4)上層めっき条件
一部の水準については、焼鈍後、さらに表3に示す条件で半光沢Niめっきを行った。
(5)潤滑皮膜処理条件
一部の水準について、めっき、焼鈍、もしくは上層めっきの終了後に、潤滑皮膜処理を行った。潤滑皮膜の組成を表4に示す。
(1)前工程の条件
低炭アルミキルド鋼は全7工程、Nb−Ti−sulc鋼は全5工程で成形した。最終3工程を除く前工程の絞り比は、低炭アルミキルド鋼では2.45、Nb−Ti−sulc鋼では1.98とした。
(2)最終3工程の条件
缶壁の高さ50mm以内での電位分布は、最終3工程の成形条件に依存する。表5に最終3工程の絞り比とダイR(mm)を示した。
(3)缶壁の電位分布測定
缶壁の底から高さ10mm,20mm,30mm,40mm,50mmの点を中心とするφ10mmのサンプルを打ち抜き、端面と裏面をテープシールしたのち、5%NaCl水溶液中で浸漬電位を測定し、標準水素電極(NHE)を基準としてV単位で、小数第3位まで表わした。表5の「式(I)」において、缶壁の底から高さ10mm,20mm,30mm,40mm,50mmのいずれにおいても式(I)を満足する場合は「○」とし、いずれか1箇所でも式(I)を満足しない場合は「×」とした。また、表5の「電位H=50mm」には、底からの高さ50mmのサンプルにおける電位評価結果を示す。
(4)缶壁Ni付着量、潤滑皮膜量測定
缶壁の底から高さ10mm、30mm,50mmの点を中心とするφ10mmのサンプルを打ち抜き、蛍光X線測定によりNi付着量(g/m2)を求め、比重から膜厚(μm)に換算した。また、潤滑皮膜があるものは溶剤で溶解することにより質量法で付着量(g/m2)を求めた。いずれも缶壁の底から高さ10mm、30mm,50mmの3点の平均値を採用した。評価結果を表5に示す。
(1)正極板
正極活物質としてコバルト酸リチウムを用いた。これにアセチレンブラックとポリフッ化ビニリデン(PVDF)を質量比で10:10:1となるよう混合したのち水性ディスパージョンとしてAl箔に塗布し、乾燥した。これを所定の厚みとなるよう圧延し、所定の大きさに切り出したものを正極板とした。
(2)負極板
負極活物質には非晶質カーボンを用いた。これを導電材であるアセチレンブラックと乾式混合し、さらにポリフッ化ビニリデンを溶解させたN−メチルー2−ピロリドン(NMP)を混合物に均一に分散させて、カーボン:アセチレンブラック:PVDF=88:5:8となるペーストを作成した。これをCu箔に塗布し、乾燥したのち、所定厚みとなるよう圧延してから、所定の大きさに切り出したものを負極板とした。
(3)セパレータおよび電解質
セパレータにはポリエチレン微多孔膜を用いた。電解質には、エチレンカーボネート:ジメチルカーボネート:エチルメチルカーボネートを体積比で25:35:40の割合で混合したものに、LiPF6を1mol/L添加した溶液を用いた。
(4)電池
正極板と負極板がセパレータを挟んで捲回された電極群と、非水電解質と、電極群に接合された集電板を、前記の金属外装ケースに収納し、負極リード板によりケースを負極接続して、直径32mm、高さ122mmの長円筒型電池を作成した。初期放電容量は7Ahであった。
充電:1C、4.2V、CV−CC (25℃)
放電:5C、2.5V (25℃)
サイクル終了後の放電容量を測定し、初期放電容量との比から容量保持率を求めた。電池を分解して、缶壁に付着した生成物の面積率を測定した。生成物がLi化合物であることをEDXにより確認した。性能評価結果を表5に示す。
2:負極板
3:セパレータ
4:金属外装ケースの缶壁
Claims (4)
- リチウムを吸蔵可能な正極活物質が塗布された正極板と、リチウムを吸蔵可能な負極活物質が塗布された負極板とが、セパレータおよび非水電解液を介して形成される電極群と、前記電極群を収容する金属外装ケースとを有する非水系二次電池のための金属外装ケースにおいて、該金属外装ケースが負極板と電気的に接続されていて、かつNiもしくはNi合金(Ni−Fe合金を含まない)により少なくとも片面を被覆された鋼板の被覆面側を内面として成形されており、さらにケース内面の缶壁における電位V(V vs NHE)と缶壁のケース底面からの高さH(mm)との間に、H≦50(mm)において、式(I)の関係が満足されていることを特徴とする充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
V ≧ −0.26−0.0005×H (I) - 金属外装ケースの内面缶壁部に存在するNiもしくはNi合金の厚みが0.5〜3μmであって、かつNiもしくはNi合金と鋼板との間に、Fe−Ni拡散層を有することを特徴とする請求項1記載の充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
- 金属外装ケースの内面缶壁部に存在するNiもしくはNi合金の表面に0.1g/m2以上2g/m2以下の有機系潤滑皮膜を有することを特徴とする請求項1または2記載の充放電サイクルによる容量低下の少ない非水系二次電池のための金属外装ケース。
- リチウムを吸蔵可能な正極活物質が塗布された正極板と、リチウムを吸蔵可能な負極活物質が塗布された負極板とが、セパレータおよび非水電解液を介して形成される電極群と、前記電極群を収容する金属外装ケースとを有する非水系二次電池において、請求項1〜3のいずれかに記載の金属外装ケースを用いた非水系二次電池。
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