JP2010112822A - Method of manufacturing fuel compact for high-temperature gas-cooled reactor - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法に関し、特に被覆燃料粒子の黒鉛マトリックス中への均一分布を容易に行いつつ製造することができるようにした燃料コンパクトの製造方法に関するものである。 The present invention relates to a method for producing a fuel compact for a HTGR, and more particularly, to a method for producing a fuel compact that can be produced while easily performing uniform distribution of coated fuel particles in a graphite matrix.
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約900℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。 The HTGR consists of graphite that has a large heat capacity and maintains soundness at high temperatures, and uses helium gas that does not cause chemical reactions at high temperatures as a cooling gas. Therefore, inherent safety is high, and helium gas having a high outlet temperature of about 900 ° C. can be recovered, and this high-temperature heat can be used in a wide range of fields such as power generation, hydrogen production, and chemical plants.
この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約350〜650ミクロンの燃料核の周囲に4層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約1g/cm3の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物(FP)のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約1.8g/cm3の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状FPの保持機能を有する。第三層は、密度が約3.2g/cm3の炭化珪素(SiC)の被覆であり、これは、固体FPの保持機能を有すると共に、被覆燃料粒子の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約1.8g/cm3の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状FPの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。 The fuel of this HTGR is formed by coating four layers around a fuel core having a diameter of about 350 to 650 microns obtained by sintering uranium dioxide into a ceramic form. The first layer is a low density pyrolytic carbon coating with a density of about 1 g / cm 3 , which absorbs the function of the gaseous fission product (FP) as a reservoir and fuel nuclei swelling. It also has a function as a buffer. The second layer is a coating of high density pyrolytic carbon having a density of about 1.8 g / cm 3 , which has a retention function for gaseous FP. The third layer is a coating of silicon carbide (SiC) having a density of about 3.2 g / cm 3 , which has a function of holding solid FP and a function as a main reinforcing member of the coated fuel particles. . Finally, the fourth layer, like the second layer, is a high-density pyrolytic carbon coating with a density of about 1.8 g / cm 3 , which is a gaseous FP retention function and third layer protection. It functions as a layer.
一般的な被覆燃料粒子は、約500〜1000ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。 Typical coated fuel particles have a diameter of about 500 to 1000 microns. The coated fuel particles are dispersed in a graphite matrix, and then molded into a fixed fuel compact shape. A fixed amount of the fuel compact is placed in a graphite tube, and the top and bottom are closed with plugs to form fuel rods. . This fuel rod is inserted into a plurality of insertion ports of the hexagonal column type graphite block and becomes fuel for the high temperature gas furnace. A large number of hexagonal columnar graphite blocks are stacked in multiple stages on a honeycomb array to constitute a core.
高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。 Generally, the fuel for the HTGR is manufactured as follows. First, uranium oxide powder is dissolved in nitric acid to form a uranyl nitrate stock solution, and pure water and a thickener are added to the uranyl nitrate stock solution and stirred to prepare a dropping stock solution. The thickener acts so that the dropped uranyl nitrate stock solution drops into a spherical shape with its own surface tension during dropping. As such a thickener, a resin having a property of solidifying under an alkaline condition, for example, a polyvinyl alcohol resin, polyethylene glycol, or metroise can be used. The dripping stock solution prepared in this manner is cooled to a predetermined temperature and the viscosity is adjusted, and then dripped into ammonia water using a method of vibrating a small-diameter dripping nozzle.
滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。 The droplet liquid is prevented from being deformed at the time of landing by spraying ammonia gas in a space until it reaches the surface of the aqueous ammonia solution to gel the surface. Uranyl nitrate is sufficiently reacted with ammonia in ammonia water to form particles of ammonium biuranate. These particles are roasted in the atmosphere to become uranium trioxide particles, and further reduced and sintered to become fuel nuclei of high-density ceramic uranium dioxide.
この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス(被覆ガス)が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約1400℃でアセチレン(C2H2)を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約1400℃でプロピレン(C3H6)を熱分解して被覆される。第三層のSiCは、約1600℃でメチルトリクロロシラン(CH3SiCl3)を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆燃料粒子が得られる。 The fuel nuclei are loaded on the fluidized bed, and the reaction gas (coating gas) supplied into the fluidized bed is thermally decomposed to coat the fuel nuclei. The first layer of low density pyrolytic carbon is coated by pyrolyzing acetylene (C 2 H 2 ) at about 1400 ° C. The high density pyrolytic carbon of the second and fourth layers is coated by pyrolyzing propylene (C 3 H 6 ) at about 1400 ° C. The third layer of SiC is coated by pyrolyzing methyltrichlorosilane (CH 3 SiCl 3 ) at about 1600 ° C. In this way, four layers of coating are applied to obtain coated fuel particles.
被覆燃料粒子の粒径や真球度は、オーバーコート粒子の製造条件に大きく影響することから、被覆燃料粒子は、篩による粒径選別及び真球度選別を行った上でオーバーコート工程にリリースされる。 Since the particle size and sphericity of the coated fuel particles greatly affect the production conditions of the overcoat particles, the coated fuel particles are released to the overcoat process after selecting the particle size and sphericity using a sieve. Is done.
この被覆燃料粒子は、その表面に黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックスを表面にコーティングしてオーバーコート粒子とされ、このオーバーコート粒子は、中空円筒形又は円筒形に温間でプレス成型されて燃料コンパクトとなる。この燃料コンパクトは、黒鉛マトリックス中に含まれる粘結剤等を除去するために予備焼成され、更に黒鉛マトリックスから脱ガスするために焼成される。 These coated fuel particles are coated with graphite matrix consisting of graphite powder, binder, etc. on the surface to form overcoat particles, and these overcoat particles are hot-pressed into a hollow cylindrical shape or a cylindrical shape. It becomes a fuel compact. This fuel compact is pre-fired to remove the binder contained in the graphite matrix, and further fired to degas from the graphite matrix.
良好な品質を有する高温ガス炉用燃料コンパクトを製造するために、その製造工程において、被覆燃料粒子と共に、燃料コンパクトを形成する黒鉛マトリックス(黒鉛粉末)を所定の割合にて混合させた後、成型する必要があり、また燃料コンパクトの高温ガス炉内における燃焼特性を考慮した場合、局部的な燃焼を防ぐために、燃料コンパクト中に含まれる被覆燃料粒子は均一に分散されていることも必要である。 In order to produce a high-temperature gas reactor fuel compact with good quality, in the production process, graphite matrix (graphite powder) that forms the fuel compact is mixed with the coated fuel particles at a predetermined ratio, and then molded. In addition, when considering the combustion characteristics in the high-temperature gas reactor of the fuel compact, it is also necessary that the coated fuel particles contained in the fuel compact be uniformly dispersed in order to prevent local combustion .
従来技術では、このように、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックス中に均一に分布して混合させるために、高温ガス炉用燃料コンパクト製造ではオーバーコート工程が採用されている。この工程は、被覆燃料粒子の外側にフェノール樹脂等を内部に均一に含む黒鉛マトリックス粉末をコーティングする工程である。 In the prior art, in order to uniformly coat and mix the coated fuel particles in the graphite matrix, an overcoat process is employed in the high-temperature gas reactor fuel compact manufacturing. This step is a step of coating the outer surface of the coated fuel particles with a graphite matrix powder containing a phenol resin or the like uniformly inside.
しかし、現在行なわれているオーバーコート工程では、均一な厚さのオーバーコート層を有するオーバーコート粒子を得るため、高度に熟練した作業者を必要とする上に、所定レベルのオーバーコート厚さが得られたことを確認する作業が面倒で作業に多大なコストがかかる欠点があった。 However, in the overcoat process currently performed, in order to obtain overcoat particles having an overcoat layer having a uniform thickness, a highly skilled worker is required and a predetermined level of overcoat thickness is required. There is a drawback that the work for confirming that it is obtained is troublesome and requires a great deal of cost.
本発明が解決しようとする課題は、熟練作業を必要とすることなく、また面倒な確認作業を必要とすることなく、被覆燃料粒子を均一に分布させつつ良質の燃料コンパクトを得ることができる燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。 The problem to be solved by the present invention is a fuel capable of obtaining a high-quality fuel compact while uniformly distributing the coated fuel particles without requiring skilled work and without requiring troublesome confirmation work. The object is to provide a compact manufacturing method.
本発明の課題解決手段は、黒鉛マトリックス中に被覆燃料粒子を分散させて得られたた混合物をプレス成型して燃料コンパクトを製造する方法において、黒鉛マトリックスを予め所定形状に低圧で仮成型し、この黒鉛マトリックス仮成型体内に被覆燃料粒子を均一に分布されるように黒鉛マトリックス仮成型体内に被覆燃料粒子を打ち込んで混合物を形成し、その後この混合物をプレス成型することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。 The problem-solving means of the present invention is a method for producing a fuel compact by press molding a mixture obtained by dispersing coated fuel particles in a graphite matrix, and preliminarily molding the graphite matrix into a predetermined shape at a low pressure, A high temperature gas furnace characterized in that a coated fuel particle is injected into a graphite matrix preform so that the coated fuel particles are uniformly distributed in the graphite matrix preform and a mixture is formed, and then the mixture is press-molded. Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a fuel compact for a vehicle.
本発明の課題解決手段において、被覆燃料粒子は、粒子供給管の先端に設けられた少なくとも1つの噴出ノズルから黒鉛マトリックス仮成型体に打ち込まれ、この場合、粒子供給管は、噴出ノズルが黒鉛マトリックス仮成型体の表面に沿って順次移動するように変位するのが好ましい。 In the problem-solving means of the present invention, the coated fuel particles are driven into the graphite matrix preform from at least one ejection nozzle provided at the tip of the particle supply pipe. It is preferable to displace so as to move sequentially along the surface of the temporary molded body.
また、本発明の課題解決手段において、被覆燃料粒子を打ち込む際にその供給圧力を付加するのが好ましい。 In the problem-solving means of the present invention, it is preferable to apply the supply pressure when the coated fuel particles are injected.
本発明による燃料コンパクトは、仮成型された黒鉛マトリックス成型体内に被覆燃料粒子を均一分布するように打ち込んで被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスの混合物を得るので、被覆燃料粒子の黒鉛マトリックスをオーバーコートする工程を必要とすることがなく、従ってオーバーコート作業に要求された高度の熟練度や面倒な確認作業を必要とすることなく、被覆燃料粒子を均一に分布させつつ良質の燃料コンパクトを容易に経済的に得ることができる。 In the fuel compact according to the present invention, the mixture of the coated fuel particles and the graphite matrix is obtained by implanting the coated fuel particles into the preformed graphite matrix molding so as to be uniformly distributed. Therefore, high-quality fuel compacts can be easily and economically distributed evenly, without requiring the high level of skill required for overcoat operations and the need for complicated confirmation work. Can get to.
本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図1は、本発明に係わる燃料コンパクトの製造方法を工程順に示し、本発明の方法は、工程1と工程2とによって被覆燃料粒子が均一に分散された黒鉛マトリックスの仮成型体を形成し、その後、この被覆燃料粒子が分散された黒鉛マトリックス仮成型体を工程3で本成型して燃料コンパクト成型体を形成し、次いで、この燃料コンパクト成型体を工程4及び5でそれぞれ予備焼成し、本焼成して燃料コンパクトを完成する。 An embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. FIG. 1 shows a method for producing a fuel compact according to the present invention in the order of steps. A graphite matrix temporary molded body in which the particles are uniformly dispersed is formed, and then the graphite matrix temporary molded body in which the coated fuel particles are dispersed is formed in step 3 to form a fuel compact molded body, This compact fuel compact is pre-fired in steps 4 and 5, respectively, and fired to complete the fuel compact.
工程1は、黒鉛マトリックスから所定形状の黒鉛マトリックス仮成型体10を形成するが、この仮成型工程では、次の工程2で被覆燃料粒子が打ち込まれ易いようにスラリー状の黒鉛マトリックスを低圧で仮成型する。図2の形態では、所望の燃料コンパクトの形状に合わせて2つ割りの中空円筒形となっている。もちろん、仮成型体10の形状は、最終燃料コンパクトの形状に合わせる必要はなく、中空円筒形以外の形状、例えば、板状等のように、後の打ち込み作業がし易いような適宜の形状とすることができる。
In step 1, a graphite matrix temporary molded
被覆燃料粒子12は、所定形状の黒鉛マトリックス仮整形体10の全表面に亘って均一に打ち込まれる。この打ち込み作業は、圧縮気体又は圧縮液体の如きキャリアによって行なうことができる。キャリアである気体、液体は、燃料コンパクトの品質に影響を与えることがなければ、任意のものを使用することができる。
The coated
図2の形態では、被覆燃料粒子12は、中空円筒形の黒鉛マトリックス仮成型体10の中心を延びる粒子供給管20内を圧送して供給されこの粒子供給管20の先端に設けられ水平に放射状に広がる4つの噴出ノズル22から仮整形体10の表面に向けて噴出して仮整形体10内に打ち込まれる。なお、噴出ノズル22は、1つでもよいが、打ち込み効率を高くするためには、複数の方が好ましい。
In the form of FIG. 2, the coated
粒子供給管20及びその先端の複数の噴出ノズル22は、中空円筒形の黒鉛マトリックス仮成型体10の中心軸線、即ち、供給管20の中心軸線の周りを所定の速度で回転しつつ所定の速度で最下端から最上端まで垂直移動することによって被覆燃料粒子12が仮成型体10内に均一に打ち込まれるようにしている。従って、被覆燃料粒子12は、仮整形体10内に均一の分布で入り込むことができ、これによって被覆燃料粒子12が黒鉛マトリックス内に均一に分散された混合物を得ることができる。
The
噴射ノズル22から噴射される被覆燃料粒子12の圧力が一定であると、打ち込み深さが一定となるので、仮成型体10の深い位置に被覆燃料粒子12を打ち込む際には、圧力を大きくし、浅い位置に打ち込む際には、圧力を小さくする必要があり、従って、噴射ノズル22の動きに合わせて打ち込み圧力を時間に対して正弦波的に変化させて仮成型体10の深さ方向に均一に打ち込まれるようにする。
When the pressure of the coated
燃料コンパクトは、その1個当たりのウラン量や被覆燃料粒子充填率等の仕様が定められており、被覆燃料粒子は、この仕様を満たすような量で黒鉛マトリックス内に打ち込まれる。 In the fuel compact, specifications such as the amount of uranium per one and the covering fuel particle filling rate are determined, and the covering fuel particles are injected into the graphite matrix in an amount that satisfies this specification.
このようにして、被覆燃料粒子12が打ち込まれて均一に分散された黒鉛マトリックス成型体(混合物)10は、所定量ずつ秤量し、それぞれ所定の形状の金型内に装填しプレスして燃料コンパクト成型体を形成する(工程3参照)。
In this way, the graphite matrix molded body (mixture) 10 in which the coated
工程4の予備焼成は、黒鉛マトリックス内に含まれる粘結剤等を除去するために行なわれ、また工程5の本焼成は、黒鉛マトリックスを脱ガス化するために行なわれる。 The preliminary firing in step 4 is performed to remove the binder and the like contained in the graphite matrix, and the final firing in step 5 is performed to degas the graphite matrix.
本発明によれば、黒鉛マトリックス仮成型体内に被覆燃料粒子を均一分布するように打ち込んで被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスの混合物を得るので、被覆燃料粒子に黒鉛マトリックスをオーバーコートする工程を必要とすることがなく、従ってオーバーコート作業に要求された高度の熟練度や面倒な確認作業を必要とすることなく、被覆燃料粒子を均一に分布させつつ良質の燃料コンパクトを容易に経済的に得ることができ、産業上の利用性が向上する。 According to the present invention, since the mixture of the coated fuel particles and the graphite matrix is obtained by implanting the coated fuel particles so as to be uniformly distributed in the graphite matrix preform, a process of overcoating the coated fuel particles with the graphite matrix is required. Therefore, it is possible to easily and economically obtain a high-quality fuel compact while uniformly distributing the coated fuel particles, without requiring a high degree of skill required for overcoat operations and troublesome confirmation work. And industrial use is improved.
10 黒鉛マトリックス仮成型体
12 被覆燃料粒子
20 供給管
22 噴射ノズル
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JP2008285300A JP2010112822A (en) | 2008-11-06 | 2008-11-06 | Method of manufacturing fuel compact for high-temperature gas-cooled reactor |
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2016540997A (en) * | 2013-11-26 | 2016-12-28 | ジョイント ストック カンパニー“アクメ−エンジニアリング” | Nuclear fuel pellets with enhanced thermal conductivity and method for preparing the same |
-
2008
- 2008-11-06 JP JP2008285300A patent/JP2010112822A/en not_active Withdrawn
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