JP2010103481A - Ceramic laminate and method of manufacturing ceramic sintered compact - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a ceramic laminate and a method of manufacturing a ceramic sintered compact. <P>SOLUTION: The ceramic laminate includes at least one ceramic sheet having first ceramic particles and glass particles and at least one constraining sheet having second ceramic particles having a property to be sintered at a higher temperature than the sintering temperature of the ceramic sheet and being laminated alternately with the ceramic sheet in contact with the ceramic sheet, wherein both the glass particles and the first ceramic particles are larger than the second ceramic particles. The ceramic laminate having constraining sheets that can evenly exert a constraining force onto the ceramic laminate during sintering can be obtained. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明はセラミック積層体及びセラミック焼結体の製造方法に関する。   The present invention relates to a ceramic laminate and a method for producing a ceramic sintered body.

一般的に、多層セラミック基板は半導体ＩＣチップのような能動素子とキャパシタ、インダクタ及び抵抗のような受動素子を複合化した部品として使用されたり、または単純な半導体ＩＣパッケージとして使用されている。より具体的に、上記多層セラミック基板はＰＡモジュール基板、ＲＦダイオードスイッチ、フィルター、チップアンテナ、各種パッケージ部品、複合デバイス等多様な電子部品を構成するために広く使用されている。   In general, the multilayer ceramic substrate is used as a component in which an active element such as a semiconductor IC chip and passive elements such as a capacitor, an inductor and a resistor are combined, or is used as a simple semiconductor IC package. More specifically, the multilayer ceramic substrate is widely used to constitute various electronic components such as PA module substrates, RF diode switches, filters, chip antennas, various package components, and composite devices.

このような多層セラミック基板を得るためには、配線導体が形成された誘電体シートを積層し、優れた特性を得るために必ず焼結工程を経なければならないが、このような焼結工程を経るとセラミックの焼結による収縮が発生する。このような収縮は多層セラミック基板全体において均一に発生し難くセラミック層の面方向に関してサイズの変形をもたらす。また、面方向への収縮は配線導体において望まない変形や歪みを発生させ、より具体的には、多層セラミック基板上に搭載されるチップ部品等の接続のための外部電極の位置精密度が低下したり、配線導体において断線が発生する場合がある。   In order to obtain such a multilayer ceramic substrate, a dielectric sheet on which wiring conductors are formed must be laminated, and a sintering process must be performed in order to obtain excellent characteristics. After that, shrinkage occurs due to ceramic sintering. Such shrinkage hardly occurs uniformly in the entire multilayer ceramic substrate, and causes size deformation with respect to the surface direction of the ceramic layer. In addition, shrinkage in the surface direction causes unwanted deformation and distortion in the wiring conductor, and more specifically, the positional accuracy of the external electrodes for connecting chip components mounted on the multilayer ceramic substrate is reduced. Or disconnection may occur in the wiring conductor.

このように面方向への収縮が生じると部品の実装時に導体パターンとの間にずれが発生し、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｉｚｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＭ（Ｍｕｌｔｉ−Ｃｈｉｐ Ｍｏｄｕｌｅｓ）等の半導体チップを高い精密度で実装することが不可能になる。よって、近来では多層セラミック基板の製造時に焼結工程における面方向への収縮をなくすための、いわゆる無収縮工法を適用することが提案されている。   When shrinkage occurs in the surface direction as described above, a deviation occurs from the conductor pattern when the component is mounted, and semiconductor chips such as CSP (Chip Size Package) and MCM (Multi-Chip Modules) are mounted with high accuracy. It becomes impossible to do. Therefore, recently, it has been proposed to apply a so-called non-shrinkage method for eliminating shrinkage in the surface direction in the sintering process when manufacturing a multilayer ceramic substrate.

一般的に適用されている無収縮工法は、９００℃以下で焼結されないセラミックであるアルミナパウダーを利用して拘束用シートを製作して、これを低温焼結が可能なセラミック（ＬＴＣＣ）誘電体シートの上部及び下部に積層し、積層されたセラミック基板の上下部に重さを加えて可塑、焼結した後、上記拘束用シートを除去してセラミック基板を得る方法である。図１は一般的な無収縮セラミック基板の製造方法のうち一工程を表す断面図である。複数のセラミックシートが積層されたセラミック積層体１０の最上面及び最下面には、上記セラミック積層体１０の焼結温度で焼結されない拘束用シート１１が配置され、上記拘束用シート１１は焼成過程において上記セラミック積層体１０の面方向の収縮を抑制することができる。   A generally applied non-shrinking method is a ceramic (LTCC) dielectric that can produce a constraining sheet using alumina powder, which is a ceramic that is not sintered at 900 ° C. or lower, and can be sintered at a low temperature. This is a method of laminating the upper and lower parts of the sheet, adding weight to the upper and lower parts of the laminated ceramic substrate, plasticizing and sintering, and then removing the restraining sheet to obtain the ceramic substrate. FIG. 1 is a cross-sectional view showing one step in a general method for manufacturing a non-shrinkable ceramic substrate. A restraining sheet 11 that is not sintered at the sintering temperature of the ceramic laminate 10 is disposed on the uppermost and lowermost surfaces of the ceramic laminate 10 in which a plurality of ceramic sheets are laminated. The shrinkage in the surface direction of the ceramic laminate 10 can be suppressed.

しかし、図１で説明した無収縮工程の場合、拘束用シート１１に隣接したセラミックシートには拘束力が大きく作用するが、セラミック積層体１０の内部では相対的に拘束力の作用が弱い。このようにセラミック積層体１０に作用する拘束力が不均一になることによって内部での応力の不均衡が発生し、焼結後のセラミック素子の信頼性が悪くなることができ、このような問題はセラミック積層体１０の厚さが厚い場合さらに酷くなる。   However, in the case of the non-shrink process described with reference to FIG. 1, a large restraint force acts on the ceramic sheet adjacent to the restraint sheet 11, but the restraint force is relatively weak inside the ceramic laminate 10. As described above, since the restraining force acting on the ceramic laminate 10 becomes non-uniform, an internal stress imbalance occurs, and the reliability of the sintered ceramic element can be deteriorated. Becomes more severe when the ceramic laminate 10 is thick.

本発明は上記の従来技術の問題点を解決するためのもので、その目的は焼成時にセラミック積層体に拘束力を均一に与えることができる拘束用シートを具備するセラミック積層体を提供するものである。また、本発明の他の目的はこのようなセラミック積層体を焼結して得ることができるセラミック焼結体の製造方法を提供するものである。   The present invention is intended to solve the above-mentioned problems of the prior art, and its purpose is to provide a ceramic laminate including a restraining sheet that can uniformly apply a restraining force to the ceramic laminate during firing. is there. Another object of the present invention is to provide a method for producing a ceramic sintered body that can be obtained by sintering such a ceramic laminate.

上記の技術的課題を実現するために、本発明の一側面は、第１セラミック粒子と、ガラス粒子を具備する一つ以上のセラミックシート、及び上記セラミックシートと接触された状態で交互に積層され、第２セラミック粒子を具備する一つ以上の拘束用シートを含み、上記ガラス粒子の粒径及び上記第１セラミック粒子の粒径は、上記第２セラミック粒子の粒径より大きいが、上記第１セラミック粒子の粒径は１μｍ以上であり、上記ガラス粒子の粒径は１μｍ以上１０μｍ以下であり、上記第２セラミック粒子の粒径は１μｍ未満であることを特徴とするセラミック積層体を提供する。   In order to achieve the above technical problem, one aspect of the present invention is to alternately stack first ceramic particles, one or more ceramic sheets having glass particles, and in contact with the ceramic sheets. Including one or more restraining sheets comprising second ceramic particles, wherein the particle size of the glass particles and the particle size of the first ceramic particles are larger than the particle size of the second ceramic particles, A ceramic laminate is provided, wherein the ceramic particles have a particle size of 1 μm or more, the glass particles have a particle size of 1 μm or more and 10 μm or less, and the second ceramic particles have a particle size of less than 1 μm.

本発明の一実施例において、上記セラミックシート及び上記拘束用シートは導電パターン及び導電性ビアを具備することができる。   In an embodiment of the present invention, the ceramic sheet and the restraining sheet may include a conductive pattern and a conductive via.

本発明の一実施例において、上記セラミックシートの厚さは２０〜２００μｍであることが好ましい。   In an embodiment of the present invention, the thickness of the ceramic sheet is preferably 20 to 200 μm.

本発明の一実施例において、上記拘束用シートの厚さは２０μｍ以下であることが好ましい。   In one embodiment of the present invention, the thickness of the restraining sheet is preferably 20 μm or less.

本発明の一実施例において、上記セラミックシートは上記拘束用シートより厚いことが好ましい。   In an embodiment of the present invention, the ceramic sheet is preferably thicker than the restraining sheet.

本発明の一実施例において、上記第１及び第２セラミック粒子は相互同一の物質から成ることができる。   In one embodiment of the present invention, the first and second ceramic particles may be made of the same material.

本発明の一実施例において、上記拘束用シートは上記第２セラミック粒子と有機バインダーから成ることができる。   In one embodiment of the present invention, the restraining sheet may include the second ceramic particles and an organic binder.

本発明の一実施例において、上記ガラス粒子は（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質から成ることができる。 In one embodiment of the present invention, the glass particles may be made of a (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 —ZnO—B 2 O 3 based material.

この場合、上記セラミック粒子は、Ａｌ２Ｏ３から成ることが好ましい。 In this case, the ceramic particles are preferably made of Al 2 O 3 .

また、上記ガラス粒子は、上記セラミックシートにおいて４０〜８０ｗｔ％を占め、上記第１セラミック粒子は、上記セラミックシートにおいて２０〜６０ｗｔ％を占めることができる。   The glass particles may occupy 40 to 80 wt% in the ceramic sheet, and the first ceramic particles may occupy 20 to 60 wt% in the ceramic sheet.

また、上記ガラス粒子においてＺｎＯは２〜１０ｗｔ％を占めることができる。   Moreover, ZnO can occupy 2-10 wt% in the said glass particle.

本発明の他の側面は、第１セラミック粒子及びガラス粒子を具備する一つ以上のセラミックシートを備える段階と、上記ガラス粒子の粒径及び上記第１セラミック粒子の粒径より小さい粒径を有する第２セラミック粒子を具備する一つ以上の拘束用シートを備える段階と、上記セラミックシート及び上記拘束用シートを互いに接触した状態で交互に積層し、セラミック積層体を形成する段階と、上記セラミックシートの焼結過程において、上記ガラス粒子のうち、上記第１セラミック粒子と反応しない成分が上記拘束用シートに移動して、上記拘束用シートが焼結されるように上記セラミック積層体を焼結する段階と、を含むセラミック焼結体の製造方法を提供する。   Another aspect of the present invention includes providing one or more ceramic sheets comprising first ceramic particles and glass particles, and having a particle size smaller than the particle size of the glass particles and the first ceramic particles. Providing one or more restraining sheets comprising second ceramic particles; alternately laminating the ceramic sheets and the restraining sheets in contact with each other to form a ceramic laminate; and the ceramic sheet In the sintering process, the ceramic laminate is sintered so that components of the glass particles that do not react with the first ceramic particles move to the restraining sheet and the restraining sheet is sintered. And a method for producing a ceramic sintered body.

本発明の一実施例において、上記拘束用シートは、上記セラミックシートが焼結された後に焼結されるものであることができる。   In one embodiment of the present invention, the restraining sheet may be sintered after the ceramic sheet is sintered.

本発明の一実施例において、上記拘束用シートは、上記セラミックシートの焼結温度で焼結されるものであることができる。   In one embodiment of the present invention, the restraining sheet may be sintered at the sintering temperature of the ceramic sheet.

本発明の一実施例において、上記ガラス粒子は（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質から成ることができる。 In one embodiment of the present invention, the glass particles may be made of a (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 —ZnO—B 2 O 3 based material.

この場合、上記第１セラミック粒子は、 Ａｌ２Ｏ３から成ることができる。 In this case, the first ceramic particles may be made of Al 2 O 3 .

また、上記ガラス粒子は、上記セラミックシートにおいて４０〜８０ｗｔ％を占め、上記第１セラミック粒子は、上記セラミックシートにおいて２０〜６０ｗｔ％を占めることができる。   The glass particles may occupy 40 to 80 wt% in the ceramic sheet, and the first ceramic particles may occupy 20 to 60 wt% in the ceramic sheet.

また、上記ガラス粒子においてＺｎＯは２〜１０ｗｔ％を占めることができる。   Moreover, ZnO can occupy 2-10 wt% in the said glass particle.

また、上記第１セラミック粒子と反応しない成分は、ＺｎＯを含むことができる。   The component that does not react with the first ceramic particles may include ZnO.

本発明の一実施例において、上記第１セラミック粒子の粒径は１μｍ以上であり、上記ガラス粒子の粒径は１μｍ以上１０μｍ以下であり、上記第２セラミック粒子の粒径は１μｍ未満であることが好ましい。    In one embodiment of the present invention, the particle size of the first ceramic particles is 1 μm or more, the particle size of the glass particles is 1 μm or more and 10 μm or less, and the particle size of the second ceramic particles is less than 1 μm. Is preferred.

本発明によると、焼成時セラミック積層体に拘束力を均一に与えることができる拘束用シートを具備するセラミック積層体を得ることができる。また、本発明において提案する無収縮工程は、ガラスの移動により拘束用シートがセラミックシートの焼結温度付近で自然と焼結されるようにすることにより焼結特性の向上をもたらすことができる。さらに、拘束用シートを焼結後に別途に除去する必要がないため、工程の便宜性が増大することができる。   According to this invention, the ceramic laminated body which comprises the sheet | seat for restraint which can give a restraining force uniformly to a ceramic laminated body at the time of baking can be obtained. Further, the non-shrinking process proposed in the present invention can improve the sintering characteristics by allowing the restraining sheet to be naturally sintered near the sintering temperature of the ceramic sheet by moving the glass. Furthermore, since it is not necessary to remove the restraining sheet separately after sintering, the convenience of the process can be increased.

一般的な無収縮セラミック基板の製造方法のうち一工程を表す断面図である。It is sectional drawing showing 1 process among the manufacturing methods of a general non-shrinkable ceramic substrate. 本発明の一実施形態によるセラミック積層体を表す断面図である。It is sectional drawing showing the ceramic laminated body by one Embodiment of this invention. 図２におけるセラミックシートと拘束用シートをより詳細に表した ものである。FIG. 3 shows the ceramic sheet and the restraining sheet in FIG. 2 in more detail. セラミックシートと拘束用シートを構成する粒子を拡大して表した ものである。This is an enlarged representation of the particles that make up the ceramic sheet and the restraining sheet. セラミックシートと拘束用シートを構成する粒子を拡大して表した ものである。This is an enlarged representation of the particles that make up the ceramic sheet and the restraining sheet.

以下、添付の図面を参照して本発明の好ましい実施形態を説明する。   Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

しかし、本発明の実施形態は様々な異なる形態に変形されることができ、本発明の範囲が以下で説明する実施形態に限定されるものではない。また、本発明の実施形態は、当該技術分野において平均的な知識を有する者に、本発明をさらに完全に説明するために提供されるものである。従って、図面における要素の形状及び大きさ等は明確な説明のために誇張されることがあり、図面上の同一の符号で表示される要素は同一の要素である。   However, the embodiments of the present invention can be modified in various different forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments described below. In addition, the embodiments of the present invention are provided to more fully explain the present invention to those having average knowledge in the art. Accordingly, the shape and size of the elements in the drawings may be exaggerated for clear explanation, and the elements denoted by the same reference numerals in the drawings are the same elements.

図２は、本発明の一実施形態によるセラミック積層体を表す断面図で、図３は、図２におけるセラミックシートと拘束用シートをより詳細に表したものである。先ず、図２を参照すると、本実施形態によるセラミック積層体１００はセラミックシート１０１及び拘束用シート１０２を具備するが、上記セラミックシート１０１と拘束用シート１０２が互いに接触した状態で交互に積層された構造である。上記セラミックシート１０１はガラス、セラミックフィラー、有機バインダー等を具備し、当技術分野において公知されたドクターブレード工法等で得られることができる。上記拘束用シート１０２は、上記セラミックシート１０１の焼結温度で焼結されないようにガラスの含量が非常に低く、セラミックフィラー及び有機バインダーを具備する。このような拘束用シート１０２は、焼結過程において上記セラミックシート１０１に拘束力を提供することができる。   FIG. 2 is a sectional view showing a ceramic laminate according to an embodiment of the present invention, and FIG. 3 shows the ceramic sheet and the restraining sheet in FIG. 2 in more detail. First, referring to FIG. 2, the ceramic laminate 100 according to the present embodiment includes a ceramic sheet 101 and a restraining sheet 102, and the ceramic sheet 101 and the restraining sheet 102 are alternately laminated while being in contact with each other. Structure. The ceramic sheet 101 includes glass, a ceramic filler, an organic binder, and the like, and can be obtained by a doctor blade method or the like known in the art. The restraining sheet 102 has a very low glass content so as not to be sintered at the sintering temperature of the ceramic sheet 101, and includes a ceramic filler and an organic binder. Such a restraining sheet 102 can provide restraining force to the ceramic sheet 101 during the sintering process.

このように、上記セラミック積層体１００は従来と異なり、拘束用シート１０２がセラミックシート１０１の間に配置された構造で、上記拘束用シート１０２は最終素子、即ち、セラミック焼結体に残るようになる。このために、上記セラミックシート１０１と拘束用シート１０２には図３に図示されたように、導電パターン１０３及び導電性ビア１０４を具備することができる。   As described above, the ceramic laminate 100 has a structure in which the restraining sheet 102 is disposed between the ceramic sheets 101 unlike the conventional one, and the restraining sheet 102 remains in the final element, that is, the ceramic sintered body. Become. For this purpose, the ceramic sheet 101 and the restraining sheet 102 may be provided with a conductive pattern 103 and a conductive via 104 as shown in FIG.

拘束用シート１０２がセラミックシート１０１の上下面にすべて接するように配置されることによって、セラミックシート１０１に均一な拘束力を提供することができて応力の不均衡を解消することができ、焼結後に拘束用シート１０２を除去する必要がないため、工程の便宜性が増大することができる。一方、後述するように、焼結過程においてガラスが移動されては来るが、セラミックフィラーの比率が高い拘束用シート１０２の体積が大き過ぎる場合、焼結後のセラミック焼結体、即ち、セラミック基板の物性が低下することがあるため、上記拘束用シートの厚さｔ２は２０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下となるようにすることができ、これと比較して、上記セラミックシート１０１の厚さｔ１は２０〜２００μｍと多様に採用することができる。   By disposing the restraining sheet 102 so as to be in contact with all of the upper and lower surfaces of the ceramic sheet 101, it is possible to provide the ceramic sheet 101 with a uniform restraining force and to eliminate the stress imbalance. Since it is not necessary to remove the restraining sheet 102 later, the convenience of the process can be increased. On the other hand, as will be described later, when the volume of the restraining sheet 102 in which the glass is moved in the sintering process but the ratio of the ceramic filler is high is too large, the sintered ceramic body after sintering, that is, the ceramic substrate Therefore, the thickness t2 of the restraining sheet can be 20 μm or less, more preferably 10 μm or less. Compared with this, the thickness t1 of the ceramic sheet 101 can be reduced. Can be employed in a wide range of 20 to 200 μm.

上述したように、上記拘束用シート１０２は上記セラミックシート１０１の焼結温度で焼結しないセラミックフィラーを具備するが、上記セラミックシート１０１の焼結が進行されるに従って相対的に低い温度で共に焼成されることができる。これを図４及び図５を参照して説明する。図４及び図５はセラミックシートと拘束用シートを構成する粒子を拡大して表したものである。この場合、図４は図２のセラミック積層体１０１を焼結温度以下に維持した状態で、図５は焼結過程においてガラス粒子が移動する様子を表す。上記セラミックシート１０１が焼結される過程において上記拘束用シート１０２が焼結されない状態に維持されながら上記セラミックシート１０１の焼結温度よりはるかに高い温度で焼結される場合にはすでに焼結されたセラミックシート１０１の焼結状態が悪くなることがある。これを考慮して、本実施形態ではセラミックシート１０１の焼結過程においてガラスが拘束用シート１０２へ移動されることができるようにした。   As described above, the restraining sheet 102 includes a ceramic filler that does not sinter at the sintering temperature of the ceramic sheet 101, but is fired together at a relatively low temperature as the sintering of the ceramic sheet 101 proceeds. Can be done. This will be described with reference to FIGS. 4 and 5 are enlarged views of the particles constituting the ceramic sheet and the restraining sheet. In this case, FIG. 4 shows a state in which the ceramic laminate 101 of FIG. 2 is maintained below the sintering temperature, and FIG. When the ceramic sheet 101 is sintered at a temperature much higher than the sintering temperature of the ceramic sheet 101 while the constraining sheet 102 is maintained in an unsintered state during the sintering process, the ceramic sheet 101 is already sintered. In addition, the sintered state of the ceramic sheet 101 may deteriorate. In consideration of this, in the present embodiment, the glass can be moved to the restraining sheet 102 during the sintering process of the ceramic sheet 101.

若し、セラミックシート１０１を構成するガラス粒子Ｇが焼結過程において拘束用シート１０２に移動されると、上記拘束用シート１０２の焼結温度は次第に低下して上記セラミックシート１０１の焼結温度と近接した温度において焼結されることができるため、セラミック焼結体の焼結の均一性を確保することができる。このために、上記セラミックシート１０１に含まれたガラス粒子Ｇの直径Ｄ１とセラミックフィラーを成すセラミック粒子（第１セラミック粒子、Ｃ１）の直径Ｄ３は拘束用シート１０２に含まれたセラミック粒子（第２セラミック粒子、Ｃ２）の直径Ｄ２より大きくなければならず、これは焼結過程において図５に図示されたように、毛細管現象を利用してガラス粒子Ｇの移動を促進するためのものである。具体的に、上記ガラス粒子Ｇの粒径Ｄ１は１〜１０μｍ程度を採用することが好ましく、さらに好ましくは２．５μｍ内外となるようにする。上記第１セラミック粒子Ｃ１は焼結の特性上、上記ガラス粒子Ｇと類似した大きさとなるようにすることができ、その粒径Ｄ３を１μｍ以上で採用することが好ましい。これを考慮した際、上記第２セラミック粒子Ｃ２の粒径Ｄ２は１μｍ未満となるようにすることが好ましい。この場合、上記ガラス粒子Ｇ、第１及び第２セラミックＣ１、Ｃ２は複数存在するという点で、粒径は平均粒径を意味することと定義されることができる。   If the glass particles G constituting the ceramic sheet 101 are moved to the constraining sheet 102 during the sintering process, the sintering temperature of the constraining sheet 102 gradually decreases, and the sintering temperature of the ceramic sheet 101 Since sintering can be performed at close temperatures, uniformity of sintering of the ceramic sintered body can be ensured. For this reason, the diameter D1 of the glass particles G contained in the ceramic sheet 101 and the diameter D3 of the ceramic particles (first ceramic particles, C1) constituting the ceramic filler are the same as those of the ceramic particles (second The diameter D2 of the ceramic particles C2) must be larger than that of the ceramic particles C2) in order to promote the movement of the glass particles G using capillary action as illustrated in FIG. Specifically, the particle diameter D1 of the glass particles G is preferably about 1 to 10 μm, more preferably 2.5 μm inside or outside. The first ceramic particles C1 can have a size similar to that of the glass particles G in terms of sintering characteristics, and the particle diameter D3 is preferably 1 μm or more. In consideration of this, it is preferable that the particle diameter D2 of the second ceramic particles C2 is less than 1 μm. In this case, the particle size may be defined as an average particle size in that there are a plurality of the glass particles G, the first and second ceramics C1, C2.

一方、焼結過程において拘束用シート１０２にガラスが浸透する点を考慮した際、上記拘束用シート１０２に含まれた第２セラミック粒子Ｃ２は、上記セラミックシート１０１のガラスにウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）が相対的によく行われる物質から成ることが好ましく、これは第１セラミック粒子Ｃ１も同様である。また、焼結過程においてガラス粒子Ｇを成す物質のうち、反応しないガラス物質が残っていると、このような反応しないガラス物質は、拘束用シート１０２に容易に移動されることができる。このような点を考慮し、上記ガラス粒子Ｇは（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質で形成され、第１セラミック粒子Ｃ１は、Ａｌ２Ｏ３で形成することができる。この場合、ガラス粒子Ｇと第１セラミック粒子Ｃ１は、セラミックシート１０１全体において、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質は４０〜８０ｗｔ％を占め、Ａｌ２Ｏ３は２０〜６０ｗｔ％を占める比率で混合されることが好ましい。 On the other hand, when considering that the glass penetrates into the restraining sheet 102 during the sintering process, the second ceramic particles C2 included in the restraining sheet 102 are wetted to the glass of the ceramic sheet 101. Preferably, it is made of a relatively common material, as is the first ceramic particle C1. Moreover, if the glass material which does not react among the substances which comprise the glass particle G in a sintering process remains, such a glass material which does not react can be easily moved to the restraining sheet 102. Considering such points, the glass particles G are formed of (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 —ZnO—B 2 O 3 based material, and the first ceramic particles C1 are made of Al it can be formed by 2 O 3. In this case, the glass particles G and the first ceramic particles C1 are 40 to 80 wt% of the (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 —ZnO—B 2 O 3 based material in the entire ceramic sheet 101. The Al 2 O 3 is preferably mixed at a ratio of 20 to 60 wt%.

焼結過程において、拘束用シート１０２には、セラミックシート１０１からＺｎ、Ｂが多量に含有されたガラスが流入され、ここで流入されるガラスは、上述したように、第１セラミック粒子Ｃ１と反応せずに残るものである。拘束用シート１０２に流入されるガラスによって、セラミックシート１０１と拘束用シート１０２の界面にポア（ｐｏｒｅ）がない焼結状態を具現することができる。これをさらに具体的に説明すると、焼結過程において、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２系ガラスとＡｌ２Ｏ３が反応する場合、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ａｌ２Ｓｉ２Ｏ８及び反応しないガラス成分が得られ、上記反応においてＺｎＯは、大部分が反応しないガラス成分となる。この場合、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ａｌ２Ｓｉ２Ｏ８結晶は、ＺｎＯを殆ど含有しておらず、結晶学的にもＣａ、Ｓｒ、Ｂａ元素のイオン半径がＺｎに比べて非常に大きく、Ｚｎに置換されることが難しい。これによって、セラミックシート１０１の焼結過程においてＺｎを多量に含んだガラス成分が拘束用シート１０２に移動される。即ち、図５において拘束用シート１０２に移動されたガラス粒子Ｇ'は、セラミックシート１０１に存在していたガラス粒子Ｇとは異なるものに該当する。 In the sintering process, glass containing a large amount of Zn and B is flowed into the restraining sheet 102 from the ceramic sheet 101, and the glass that flows therein reacts with the first ceramic particles C1 as described above. It remains without. The glass that flows into the restraining sheet 102 can realize a sintered state in which there is no pore at the interface between the ceramic sheet 101 and the restraining sheet 102. More specifically, in the sintering process, when (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 glass reacts with Al 2 O 3 , (Ca, Sr, Ba) Al 2 Si 2 O 8 and an unreacted glass component are obtained, and in the above reaction, ZnO is a glass component that is largely unreacted. In this case, the (Ca, Sr, Ba) Al 2 Si 2 O 8 crystal contains almost no ZnO, and crystallographically, the ionic radius of the Ca, Sr, and Ba elements is much larger than that of Zn. , Zn is difficult to be substituted. As a result, the glass component containing a large amount of Zn is moved to the restraining sheet 102 during the sintering process of the ceramic sheet 101. That is, the glass particles G ′ moved to the restraining sheet 102 in FIG. 5 correspond to those different from the glass particles G existing in the ceramic sheet 101.

拘束用シート１２０に移動されたＺｎを大量に含むガラス成分は、第２セラミック粒子Ｃ２、例えば、Ａｌ２Ｏ３と反応してＺｎＡｌ２Ｏ４のような結晶相が析出される。このような反応が起きることによってセラミックシート１０１にある未反応ガラスが拘束用シート１０２に流入する速度はさらに速くなり、この過程で拘束用シート１０２の焼結が起きる。（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２系ガラスにＺｎＯを添加すると共にＺｎＯの含量も適切に調節される必要がある。一例として、ガラス粒子Ｇの重量を基準としてＳｉＯ２は４０〜７０ｗｔ％、Ａｌ２Ｏ３は５〜２０ｗｔ％、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏは１０〜３５ｗｔ％、Ｂａ２Ｏ３は５〜１５ｗｔ％、ＺｎＯは２〜１０ｗｔ％の含量を有することが好ましい。ＺｎＯの量が２ｗｔ％以上にならないと拘束用シート１０２にガラスが流入されず、残ったセラミックシート１０１の空間を流動性良く埋めることができない。但し、ＺｎＯの量が過度に多い場合、ＬＴＣＣ材料としての基本特性である強度、耐化学性、絶縁性等においてよくない結果を見せることがあるため、１０ｗｔ％を超えないようにする。 The glass component containing a large amount of Zn transferred to the restraining sheet 120 reacts with the second ceramic particles C2, for example, Al 2 O 3 to precipitate a crystal phase such as ZnAl 2 O 4 . When such a reaction occurs, the rate at which the unreacted glass in the ceramic sheet 101 flows into the restraining sheet 102 is further increased, and the restraining sheet 102 is sintered in this process. In addition to adding ZnO to (Ca, Sr, Ba) O—Al 2 O 3 —SiO 2 glass, the ZnO content needs to be adjusted appropriately. For example, based on the weight of the glass particles G, SiO 2 is 40 to 70 wt%, Al 2 O 3 is 5 to 20 wt%, (Ca, Sr, Ba) O is 10 to 35 wt%, and Ba 2 O 3 is 5 to 5 wt%. It is preferable that 15 wt% and ZnO have a content of 2 to 10 wt%. If the amount of ZnO does not become 2 wt% or more, glass does not flow into the restraining sheet 102 and the remaining space of the ceramic sheet 101 cannot be filled with good fluidity. However, when the amount of ZnO is excessively large, the basic characteristics of the LTCC material, such as strength, chemical resistance, insulation, etc., may not be shown, so that it does not exceed 10 wt%.

本発明の発明者は本発明の効果を調べるために多様な条件で実験を行ってセラミック積層体を焼結した後収縮率を測定し、その結果は次の表のとおりである。   In order to investigate the effect of the present invention, the inventors of the present invention conducted experiments under various conditions to measure the shrinkage after sintering the ceramic laminate, and the results are shown in the following table.

Figure 2010103481
Figure 2010103481

＃１〜＃３サンプルは、セラミックシート用ガラスにＣａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ系ガラスを使用し、＃４〜＃６及び＃１１〜＃１６サンプルはＣａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｚｎ−Ｏ系ガラス、＃７〜＃９サンプルはＭｇ−Ｃａ−Ｓｉ−Ｏ系ガラス、＃１０サンプルはＣａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｂ系ガラスを使用した。   The # 1 to # 3 samples use Ca-Al-Si-O glass for the ceramic sheet glass, and the # 4 to # 6 and # 11 to # 16 samples use Ca-Al-Si-Zn-O glass. The # 7 to # 9 samples used Mg-Ca-Si-O-based glass, and the # 10 sample used Ca-Al-Si-B-based glass.

このように、本発明において提案した無収縮工法を使用する場合、セラミック積層体の全体的に均一な拘束力を提供するだけでなく、ガラスの移動により拘束用シートがセラミックシートの焼結温度付近において自然と焼結されるようにすることによって焼結特性もより優れることができる。   Thus, when using the non-shrinkage method proposed in the present invention, not only provides an overall uniform restraining force of the ceramic laminate, but the restraining sheet is moved to the sintering temperature of the ceramic sheet by moving the glass. Sintering characteristics can be further improved by allowing natural sintering.

本発明は上述した実施形態及び添付の図面により限定されるものではなく、添付の特許請求の範囲により限定される。従って、特許請求の範囲に記載された本発明の技術的思想を外れない範囲内において多様な形態の置換、変形及び変更が可能であることは当技術分野の通常の知識を有する者には自明であり、これも添付の特許請求の範囲に記載された技術的思想に属するものである。   The present invention is not limited by the above-described embodiments and the accompanying drawings, but is limited by the appended claims. Accordingly, it is obvious to those skilled in the art that various forms of substitution, modification, and change are possible without departing from the technical idea of the present invention described in the claims. This also belongs to the technical idea described in the appended claims.

１０１ セラミックシート
１０２ 拘束用シート
１０３ 導電パターン
１０４ 導電性ビア
Ｃ１、Ｃ２ 第１及び第２セラミック粒子
Ｇ ガラス粒子 101 ceramic sheet 102 restraining sheet 103 conductive pattern 104 conductive vias C1, C2 first and second ceramic particles G glass particles

Claims (20)

第１セラミック粒子とガラス粒子を具備する一つ以上のセラミックシートと、
前記セラミックシートと接触された状態で交互に積層され、第２セラミック粒子を具備する一つ以上の拘束用シートと、を含み、
前記ガラス粒子の粒径及び前記第１セラミック粒子の粒径は、前記第２セラミック粒子の粒径より大きく、かつ、
前記第１セラミック粒子の粒径は１μｍ以上であり、前記ガラス粒子の粒径は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第２セラミック粒子の粒径は１μｍ未満であることを特徴とするセラミック積層体。 One or more ceramic sheets comprising first ceramic particles and glass particles;
One or more constraining sheets that are alternately stacked in contact with the ceramic sheet and comprise second ceramic particles;
The particle size of the glass particles and the particle size of the first ceramic particles are larger than the particle size of the second ceramic particles, and
The ceramic laminate, wherein the first ceramic particles have a particle size of 1 μm or more, the glass particles have a particle size of 1 μm or more and 10 μm or less, and the second ceramic particles have a particle size of less than 1 μm. 前記セラミックシート及び前記拘束用シートは、導電パターン及び導電性ビアを具備することを特徴とする請求項１に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminate according to claim 1, wherein the ceramic sheet and the restraining sheet include a conductive pattern and a conductive via. 前記セラミックシートの厚さは２０μｍ以上２００μｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のセラミック積層体。   The thickness of the said ceramic sheet is 20 micrometers or more and 200 micrometers or less, The ceramic laminated body of Claim 1 or 2 characterized by the above-mentioned. 前記拘束用シートの厚さは２０μｍ以下であることを特徴とする請求項１から３の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The thickness of the said sheet | seat for restraint is 20 micrometers or less, The ceramic laminated body in any one of Claim 1 to 3 characterized by the above-mentioned. 前記セラミックシートは、前記拘束用シートより厚いことを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminate according to any one of claims 1 to 4, wherein the ceramic sheet is thicker than the restraining sheet. 前記第１及び第２セラミック粒子は、相互同一の物質から成ることを特徴とする請求項１から５の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminate according to any one of claims 1 to 5, wherein the first and second ceramic particles are made of the same material. 前記拘束用シートは、前記第２セラミック粒子と有機バインダーから成ることを特徴とする請求項１から６の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminate according to any one of claims 1 to 6, wherein the restraining sheet includes the second ceramic particles and an organic binder. 前記ガラス粒子は、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質から成ることを特徴とする請求項１から７の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminated body according to any one of claims 1 to 7, wherein the glass particles are made of a (Ca, Sr, Ba) O-Al2O3-SiO2-ZnO-B2O3-based material. 前記第１セラミック粒子は、Ａｌ２Ｏ３から成ることを特徴とする請求項８に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminate according to claim 8, wherein the first ceramic particles are made of Al2O3. 前記ガラス粒子は、前記セラミックシートにおいて４０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下を占め、前記第１セラミック粒子は、前記セラミックシートにおいて２０ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下を占めることを特徴とする請求項８または９に記載のセラミック積層体。   The said glass particle occupies 40 wt% or more and 80 wt% or less in the said ceramic sheet, The said 1st ceramic particle occupies 20 wt% or more and 60 wt% or less in the said ceramic sheet, The Claim 8 or 9 characterized by the above-mentioned. Ceramic laminate. 前記ガラス粒子においてＺｎＯは２ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下を占めることを特徴とする請求項８から１０の何れか１項に記載のセラミック積層体。   The ceramic laminated body according to any one of claims 8 to 10, wherein ZnO accounts for 2 wt% or more and 10 wt% or less in the glass particles. 第１セラミック粒子及びガラス粒子を具備する一つ以上のセラミックシートを備える段階と、
前記ガラス粒子の粒径及び前記第１セラミック粒子の粒径より小さい粒径を有する第２セラミック粒子を具備する一つ以上の拘束用シートを備える段階と、
前記セラミックシート及び前記拘束用シートを互いに接触した状態で交互に積層し、セラミック積層体を形成する段階と、
前記セラミックシートの焼結過程において、前記ガラス粒子のうち、前記第１セラミック粒子と反応しない成分が前記拘束用シートに移動して、前記拘束用シートが焼結されるように前記セラミック積層体を焼結する段階と、
を含むセラミック焼結体の製造方法。 Providing one or more ceramic sheets comprising first ceramic particles and glass particles;
Providing one or more restraining sheets comprising second ceramic particles having a particle size smaller than that of the glass particles and the first ceramic particles;
Alternately laminating the ceramic sheets and the restraining sheets in contact with each other to form a ceramic laminate;
In the sintering process of the ceramic sheet, among the glass particles, the component that does not react with the first ceramic particles moves to the restraining sheet, and the ceramic laminate is sintered so that the restraining sheet is sintered. Sintering, and
The manufacturing method of the ceramic sintered compact containing this. 前記拘束用シートは、前記セラミックシートが焼結された後に焼結されることを特徴とする請求項１２に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method for producing a ceramic sintered body according to claim 12, wherein the restraining sheet is sintered after the ceramic sheet is sintered. 前記拘束用シートは、前記セラミックシートの焼結温度で焼結されることを特徴とする請求項１２に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method for producing a ceramic sintered body according to claim 12, wherein the restraining sheet is sintered at a sintering temperature of the ceramic sheet. 前記ガラス粒子は、（Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系物質から成ることを特徴とする請求項１２に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method for producing a ceramic sintered body according to claim 12, wherein the glass particles are made of a (Ca, Sr, Ba) O-Al2O3-SiO2-ZnO-B2O3-based material. 前記第１セラミック粒子は、Ａｌ２Ｏ３から成ることを特徴とする請求項１５に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method of manufacturing a ceramic sintered body according to claim 15, wherein the first ceramic particles are made of Al2O3. 前記ガラス粒子は、前記セラミックシートにおいて４０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下を占め、前記第１セラミック粒子は、前記セラミックシートにおいて２０ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下を占めることを特徴とする請求項１５または１６に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The glass particles occupy 40 wt% or more and 80 wt% or less in the ceramic sheet, and the first ceramic particles occupy 20 wt% or more and 60 wt% or less in the ceramic sheet. Manufacturing method of ceramic sintered body. 前記ガラス粒子においてＺｎＯは２ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下を占めることを特徴とする請求項１５から１７の何れか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method for producing a ceramic sintered body according to any one of claims 15 to 17, wherein ZnO accounts for 2 wt% or more and 10 wt% or less in the glass particles. 前記第１セラミック粒子と反応しない成分は、ＺｎＯを含むことを特徴とする請求項１５から１８の何れか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The method for producing a ceramic sintered body according to any one of claims 15 to 18, wherein the component that does not react with the first ceramic particles contains ZnO. 前記第１セラミック粒子の粒径は１μｍ以上であり、前記ガラス粒子の粒径は１μｍ以上１０μｍ以下であり、前記第２セラミック粒子の粒径は１μｍ未満であることを特徴とする請求項１２から１９の何れか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。   The particle diameter of the first ceramic particles is 1 μm or more, the particle diameter of the glass particles is 1 μm or more and 10 μm or less, and the particle diameter of the second ceramic particles is less than 1 μm. The method for producing a ceramic sintered body according to any one of 19.
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