JP2010048609A - Method and device for solidifying radioactive waste - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、原子力発電所から発生する放射性廃棄物、特に使用済みイオン交換樹脂、および、使用済みイオン交換樹脂を分解処理して発生する放射性廃棄物と硫酸イオンを含有する放射性廃液を固化する方法および装置に関する。 The present invention relates to a radioactive waste generated from a nuclear power plant, particularly a used ion exchange resin, and a method for solidifying a radioactive waste generated by decomposing a used ion exchange resin and a radioactive waste liquid containing sulfate ions. And apparatus.
原子力発電所等から発生する炉水浄化系の使用済みイオン交換樹脂は、60Co等の放射能濃度が高く、余裕深度処分対象の廃棄物とされている。
処分する廃棄体を減容する観点から、使用済みイオン交換樹脂の分解処理等が各々の原子力発電所で検討されている。
Spent ion exchange resins for reactor water purification systems generated from nuclear power plants and the like have high radioactivity concentrations such as 60 Co, and are considered as wastes to be disposed of at a marginal depth.
From the viewpoint of reducing the volume of waste to be disposed of, each nuclear power plant is studying decomposition treatment of used ion exchange resins.
この分解処理等の一例として、使用済みイオン交換樹脂に硫酸を通水し、60Co等の放射性核種を樹脂から溶離することで余裕深度処分対象となる廃棄物を減容する処理方法が実施されている。しかし、この処理からは、硫酸を主成分とする放射性廃液が発生する。 As an example of this decomposition treatment, etc., a treatment method has been implemented in which sulfuric acid is passed through a used ion exchange resin, and radioactive nuclides such as 60 Co are eluted from the resin to reduce the volume of waste to be disposed of at a sufficient depth. ing. However, this treatment generates a radioactive liquid waste mainly composed of sulfuric acid.
また、銅触媒を使用した高温高圧下での酸化反応による使用済みイオン交換樹脂の分解処理が検討されている。しかし、この処理でも、硫酸塩を主成分とする放射性の廃液が発生する。さらに、鉄等の共沈反応による核種分離によって、更なる減容が検討されているが、この処理では、放射能濃度の高い鉄クラッド等の沈殿物が発生する。 In addition, decomposition treatment of used ion exchange resin by oxidation reaction under high temperature and high pressure using a copper catalyst has been studied. However, even in this treatment, radioactive waste liquid containing sulfate as a main component is generated. Furthermore, further volume reduction has been examined by nuclide separation by coprecipitation reaction of iron or the like, but in this treatment, precipitates such as iron clad having a high radioactive concentration are generated.
この他に、使用済みイオン交換樹脂をスチームリフォーマ、ICプラズマ等により、完全に無機化する分解処理方法が検討されている。しかし、この処理でも、放射能濃度の高い残渣が発生する。また、この処理では、ガス系に硫黄分が移行し、その回収により放射性の硫酸塩廃液が発生する。 In addition, a decomposition treatment method for completely mineralizing a used ion exchange resin with a steam reformer, IC plasma, or the like has been studied. However, even in this treatment, a residue having a high radioactive concentration is generated. Further, in this treatment, the sulfur content is transferred to the gas system, and radioactive sulfate waste liquid is generated by the recovery.
一方、特許文献1に記載されているように、従来から、放射性廃棄物をセメント等で固化して廃棄体とすることが行われており、上記の使用済みイオン交換樹脂、使用済みイオン交換樹脂を分解処理して発生する廃棄物、硫酸イオンを含有する放射性廃液等の放射性廃棄物を、セメント等で固化し廃棄体とすることが検討されている。 On the other hand, as described in Patent Document 1, conventionally, radioactive waste is solidified with cement or the like to form a waste, and the above-mentioned used ion exchange resin, used ion exchange resin are used. It has been studied to solidify wastes generated by decomposing the wastes and radioactive wastes such as radioactive waste liquids containing sulfate ions with cement or the like.
セメント固化による固化処理方法は安価で処理が容易なため、多くの放射性廃棄物の固化に適用されているが、放射性核種濃度の高い廃棄物をセメント固化により処理する場合、放射性核種からの放射線により、セメント固化体中に含まれる水などが分解し水素ガスが発生することが問題となる。 Since the solidification method by cement solidification is cheap and easy to treat, it is applied to solidification of many radioactive wastes, but when treating wastes with high radionuclide concentrations by cement solidification, radiation from the radionuclides is used. The problem is that water contained in the cement solidified body is decomposed to generate hydrogen gas.
また、浅地中処分では、硫酸塩を含有したセメント等の固化体の処分は実施されている。しかし、余裕深度処分は長期的に構造体としての健全性が望まれているため、硫酸塩を含有する固化体については、溶出する硫酸イオンの影響が懸念されている。 Moreover, in the shallow disposal, solidified bodies such as cement containing sulfate are disposed of. However, since the soundness as a structure is desired for a long-term disposal at the marginal depth disposal, there is a concern about the influence of the eluted sulfate ions on the solidified body containing sulfate.
特許文献1では、オートクレーブなどを用いて高温で養生することにより、セメント固化体内部の水を放射線に対し安定な結晶水の形に移行させることが提案されている。
上述したように、60Co等の放射能濃度が高く、余裕深度処分対象の廃棄物とされている使用済みイオン交換樹脂をセメント固化により処理するに当たり、水素ガスの発生が懸念されている。この水素ガスの発生は、セメント固化体中に結晶水として取り込まれなかった水が遊離水として残留することに起因するものである。 As described above, generation of hydrogen gas is a concern when used ion-exchange resin, which has a high radioactivity concentration such as 60 Co, and is treated as a waste subject to disposal at a marginal depth, is treated by solidification of cement. This generation of hydrogen gas is due to the fact that water that has not been taken up as crystal water in the cement solid body remains as free water.
上述の従来例では、セメント固化体内部の水を結晶水の形に移行させることにより、水素ガスの発生を防止することが提案されているが、この方法は、高温養生する装置が必要であり、揮発性核種が含まれる場合には被ばく等の対策が必要であった。 In the above-described conventional example, it has been proposed to prevent the generation of hydrogen gas by transferring the water inside the cement solidified body into the form of crystal water, but this method requires a high-temperature curing device. When volatile nuclides are included, measures such as exposure were necessary.
また、使用済みイオン交換樹脂を廃棄体の減容を目的として分解および無機化した場合でも、上述のように放射能濃度の高い廃棄物が発生し、セメント固化体中に残留する遊離水の放射線分解による水素ガス発生量の観点から、セメント固化体に混入できる放射能量を上限としてセメント固化できる放射性廃棄物の量が決まるため、廃棄体の減容性を上げることが難しかった。 In addition, even when used ion exchange resin is decomposed and mineralized for the purpose of reducing the volume of waste, radiation with high radioactive concentration is generated as described above, and radiation of free water remaining in the cement solidified body is generated. From the viewpoint of the amount of hydrogen gas generated by decomposition, the amount of radioactive waste that can be solidified with cement is determined up to the amount of radioactivity that can be mixed into the solidified cement. Therefore, it has been difficult to increase the volume reduction of the waste.
さらに、発電所毎に使用済みイオン交換樹脂の処理方法が異なるために、使用済みイオン交換樹脂およびその処理により生じる放射性廃棄物に対し、共通したセメント固化方法が選定できていないという問題もあった。 In addition, because the treatment method of used ion exchange resin is different for each power plant, there was a problem that a common cement solidification method could not be selected for used ion exchange resin and radioactive waste generated by the treatment. .
本発明は、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂、その使用済みイオン交換樹脂を種々の方法で分解処理して発生する廃棄物および硫酸イオンを含有する放射性廃液等、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂に関係する様々な放射性廃棄物に対し、共通の方法で固型化することができ、しかも水素ガス発生量を抑制できる固化方法を提案することを目的とする。 The present invention relates to used ion exchange resins generated from nuclear facilities, wastes generated by decomposing the used ion exchange resins by various methods, and radioactive waste liquids containing sulfate ions. It is an object of the present invention to propose a solidification method that can solidify various radioactive wastes related to the spent ion exchange resin by a common method and can suppress the generation amount of hydrogen gas.
本発明に係る放射性廃棄物の固化方法は、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂からなる放射性廃棄物の固化方法であって、前記放射性廃棄物とカルシウムアルミネート系材料と硫酸塩溶液とを混練し、固型化することを特徴とする。 A solidification method for radioactive waste according to the present invention is a solidification method for radioactive waste comprising a used ion exchange resin generated from a nuclear facility, wherein the radioactive waste, a calcium aluminate material, and a sulfate solution are combined. It is characterized by kneading and solidifying.
また、本発明に係る放射性廃棄物の固化方法は、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂を分解処理して発生する放射性廃棄物と硫酸イオンを含有する放射性廃液の固化方法であって、カルシウムアルミネート系材料と前記硫酸イオンを含有する放射性廃液とを混練し、混練物の一部を固型化すると共に、残部を前記放射性廃棄物と混合し、固型化することを特徴とする。 The method for solidifying radioactive waste according to the present invention is a method for solidifying radioactive waste generated by decomposing used ion exchange resin generated from nuclear facilities and radioactive waste liquid containing sulfate ions, The aluminate material and the radioactive waste liquid containing sulfate ions are kneaded to solidify a part of the kneaded material, and the remainder is mixed with the radioactive waste to be solidified.
さらに、本発明に係る放射性廃棄物の固化装置は、これらの放射性廃棄物の固化方法を実施するための放射性廃棄物の固化装置である。 Furthermore, the radioactive waste solidification apparatus according to the present invention is a radioactive waste solidification apparatus for carrying out these radioactive waste solidification methods.
本発明の放射性廃棄物の固化方法および装置によれば、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂または前記使用済みイオン交換樹脂を種々の方法で分解処理して発生する60Co等の放射能濃度が高い放射性廃棄物をセメント固化するにあたり、セメントとして放射線分解による水素ガス発生量の少ないカルシウムアルミネート系材料を使用し、さらに、このカルシウムアルミネート系材料と硫酸塩溶液との反応により、セメント固化体中に結晶水を多く含むエトリンガイト、モノサルフェート、カルシウムアルミネート水和物を積極的に生成させることにより、セメント固化体中に残留する遊離水の放射線分解による水素ガスの発生を十分に抑制することができる。 According to the solidification method and apparatus for radioactive waste according to the present invention, the radioactive concentration such as 60 Co generated by decomposing the used ion exchange resin generated from nuclear facilities or the used ion exchange resin by various methods. When cementing highly radioactive waste, cement uses a calcium aluminate-based material that generates a small amount of hydrogen gas due to radiolysis, and the cement solidifies by reacting this calcium aluminate-based material with a sulfate solution. Active generation of ettringite, monosulfate, and calcium aluminate hydrate containing a lot of crystal water in the body sufficiently suppresses generation of hydrogen gas due to radiolysis of free water remaining in the cement solidified body. be able to.
また、水素ガスの発生を十分に抑制することができるため、セメント固化できる放射性廃棄物の量を増やすことができ、廃棄体の発生量を低減することができる。
さらに、硫酸塩溶液としてイオン交換樹脂の分解処理により発生する硫酸イオンを含有する放射性廃液を用いることにより、廃棄体の発生量を全体として低減することができる。
Moreover, since generation | occurrence | production of hydrogen gas can fully be suppressed, the quantity of the radioactive waste which can be solidified with cement can be increased, and the generation amount of a waste body can be reduced.
Furthermore, the waste generation amount can be reduced as a whole by using radioactive waste liquid containing sulfate ions generated by the decomposition treatment of the ion exchange resin as the sulfate solution.
上述のように、放射能濃度が高い放射線廃棄物のセメント固化体における水素ガスの発生は、セメント固化体中に結晶水として取り込まれていない水が遊離水として残留することに起因するものである。 As described above, the generation of hydrogen gas in the cement solidified body of radioactive waste having a high radioactivity concentration results from the fact that water that has not been taken up as crystal water in the cement solidified body remains as free water. .
一方、結晶水を多く含むセメント水和物としては、エトリンガイト(3CaO・Al2O3・3CaSO4・32H2O)、モノサルフェート(3CaO・Al2O3・CaSO4・12H2O)、カルシウムアルミネート水和物(3CaO・Al2O3・13H2O)、フリーデル氏塩(3CaO・Al2O3・CaCl2・10H2O)などが知られている。 On the other hand, as the cement hydrates containing many crystal water, ettringite (3CaO · Al 2 O 3 · 3CaSO 4 · 32H 2 O), monosulfate (3CaO · Al 2 O 3 · CaSO 4 · 12H 2 O), calcium Aluminate hydrate (3CaO · Al 2 O 3 · 13H 2 O), Friedel's salt (3CaO · Al 2 O 3 · CaCl 2 · 10H 2 O), etc. are known.
本発明者らは、セメントとして放射線分解による水素ガス発生量の少ないものを選択し、さらに、セメント固化体形成時に結晶水を多く含むセメント水和物を積極的に生成させることにより、放射能濃度が高い放射性廃棄物のセメント固化体中の遊離水の放射線分解による水素ガス発生を抑制することができることを知見し、本発明を成したものである。 The present inventors select a cement that generates a small amount of hydrogen gas due to radiolysis, and further actively generate a cement hydrate containing a large amount of crystal water when forming a cement solidified body. It has been found that hydrogen gas generation due to radiolysis of free water in a solidified cement of radioactive waste can be suppressed, and the present invention has been achieved.
まず、放射線分解による水素ガス発生が少ないセメントの選定を行った。
セメント試料として、普通ポルトランドセメント:OPC、フライアッシュセメント:FAC、アルミナセメント:ALCを用意した。これらに60Co線源照射を行い水素ガス発生量を測定した結果を図1に示す。図1から、ALCはFACと比べ1/3程度、OPCと比べても1/2程度水素ガス発生量が少ないことがわかる。
First, cement was selected that generates less hydrogen gas due to radiolysis.
As a cement sample, ordinary Portland cement: OPC, fly ash cement: FAC, and alumina cement: ALC were prepared. FIG. 1 shows the results of measuring the amount of hydrogen gas generated by irradiating these with 60 Co radiation source. As can be seen from FIG. 1, the amount of hydrogen gas generated by ALC is about 1/3 that of FAC and about 1/2 that of OPC.
アルミナセメントはカルシウムアルミネート系材料の一種であるが、アルミン酸カルシウムなどの他のカルシウムアルミネート系材料においても同様の結果が得られた。
しかも、アルミナセメントなどのカルシウムアルミネート系材料は、硫酸塩溶液と反応することによりエトリンガイト、モノサルフェート等の結晶水を多く含む鉱物を生成することが広く知られている。
Alumina cement is a kind of calcium aluminate material, but similar results were obtained with other calcium aluminate materials such as calcium aluminate.
Moreover, it is widely known that calcium aluminate materials such as alumina cement generate minerals containing a large amount of crystal water such as ettringite and monosulfate by reacting with a sulfate solution.
そこで、アルミナセメントと硫酸塩溶液の反応により生成した湿潤した粉末状のエトリンガイトとそれを乾燥した粉末状のエトリンガイトを試料として、60Co線源照射による水素ガス発生量を測定した結果を図2に示す。図2から、水が結晶水として存在する乾燥粉末状のエトリンガイトは、水が遊離水として存在する湿潤粉末状のエトリンガイトに比べ2/3程度水素ガス発生量が低いことがわかる。モノサルフェート、カルシウムアルミネート水和物においても同様の結果が得られた。 Therefore, the wet gas ettringite produced by the reaction between the alumina cement and the sulfate solution and the powdered ettringite dried from the sample were measured, and the results of measuring the amount of hydrogen gas generated by 60 Co radiation source irradiation are shown in FIG. Show. FIG. 2 shows that dry powdered ettringite in which water is present as crystal water has a lower hydrogen gas generation rate by about 2/3 than wet powdered ettringite in which water is present as free water. Similar results were obtained with monosulfate and calcium aluminate hydrate.
この結果は、セメント固化体中に結晶水を多く含むセメント水和物を積極的に生成させることにより、放射能濃度が高い放射性廃棄物のセメント固化体中の遊離水の放射線分解による水素ガス発生を抑制できることを示している。 This result shows that hydrogen gas is generated by radiolysis of free water in the solidified cement of radioactive waste with a high radioactive concentration by actively generating cement hydrate containing a lot of crystal water in the solidified cement. It can be suppressed.
これらの結果から、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂や前記使用済みイオン交換樹脂を種々の方法で分解処理して発生する60Co等の放射能濃度が高い放射性廃棄物の固化処理において、セメントとしてアルミナセメント等のカルシウムアルミネート系材料を用い、それを硫酸塩溶液と反応させてセメント固化体中に結晶水の多いエトリンガイトやモノサルフェート、カルシウムアルミネート水和物を積極的に生成することにより、放射線分解による水素ガス発生量を抑制することとした。 From these results, in solidification treatment of radioactive waste with high radioactivity concentration such as 60 Co generated by decomposing the used ion exchange resin generated from nuclear facilities and the used ion exchange resin by various methods, Use calcium aluminate-based material such as alumina cement as cement, and react it with sulfate solution to actively produce ettringite, monosulfate, calcium aluminate hydrate with a lot of crystal water in cement solidified body. Therefore, the amount of hydrogen gas generated by radiolysis was suppressed.
カルシウムアルミネート系材料としては、特に限定するものではないが、アルミナセメント、アルミン酸カルシウム、これらとシャモットとの混合物を使用することができる。 The calcium aluminate-based material is not particularly limited, and alumina cement, calcium aluminate, and a mixture of these and chamotte can be used.
硫酸塩溶液としては、特に限定するものではないが、硫酸ナトリウム溶液、硫酸カルシウム溶液、硫酸バリウム溶液が使用できる。また、硫酸塩溶液として、イオン交換樹脂の分解処理により発生する硫酸イオンを含有する放射性廃液を使用してもよい。この放射性廃液を使用することにより、原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂に関する放射線廃棄物の廃棄体の減容が図れる。 Although it does not specifically limit as a sulfate solution, A sodium sulfate solution, a calcium sulfate solution, and a barium sulfate solution can be used. Moreover, you may use the radioactive waste liquid containing the sulfate ion generate | occur | produced by the decomposition process of an ion exchange resin as a sulfate solution. By using this radioactive liquid waste, it is possible to reduce the volume of waste of radioactive waste related to the used ion exchange resin generated from nuclear facilities.
硫酸塩溶液の代わりに、硫酸塩を用い、含水している使用済みイオン交換樹脂や使用済みイオン交換樹脂を分解処理して発生する廃棄物と混合してもよい。
以下、本発明を実施するための最良の形態について説明する。
Instead of the sulfate solution, a sulfate may be used and mixed with the used ion exchange resin containing water or waste generated by decomposing the used ion exchange resin.
Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described.
(第1の実施形態)
本発明の使用済みイオン交換樹脂の固化処理フロー図を図3に示す。
原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂1と、カルシウムアルミネート系材料としてアルミナセメント2と、硫酸塩溶液3とを、処分容器である円柱容器に入れ、インドラムミキサにより混練し、固型化して、余裕深度処分対象のセメント固化体5とした。
(First embodiment)
FIG. 3 shows a flowchart of solidification treatment of the used ion exchange resin of the present invention.
Used ion exchange resin 1 generated from nuclear facilities,
処分容器としては円柱容器の代わりに角型容器を用いてもよい。また、ミキサにより混練した後、混練物を処分容器に充填し固化してもよい。 As the disposal container, a square container may be used instead of the cylindrical container. Further, after kneading with a mixer, the kneaded product may be filled in a disposal container and solidified.
セメント固化体5について放射線分解により発生する水素ガス発生量を測定したところ、これまでの1/2程度まで減少できたことが確認された。これは、放射線分解による水素ガス発生が少ないアルミナセメント2を用い、さらにこのアルミナセメント2と硫酸塩溶液3とにより、セメント固化体5中に結晶水を多く含むセメント水和物が生成したことによるものであると推測される。この方法によれば、放射線分解により発生する水素ガス発生量の低減が図れるため、使用済みイオン交換樹脂の固化処理量を増加することができる。
When the amount of hydrogen gas generated by radiolysis was measured for the cement solidified
また、この混練、固型化処理を処分容器内で実施することによって、洗浄等の二次廃棄物発生量を減少できる。 Further, by carrying out this kneading and solidifying process in the disposal container, the amount of secondary waste generated such as washing can be reduced.
(第2の実施形態)
本発明の使用済みイオン交換樹脂を分解処理して発生する放射性廃棄物と硫酸イオンを含有する放射性廃液の固化処理フロー図を図4に示す。
(Second Embodiment)
FIG. 4 shows a solidification process flow diagram of the radioactive waste generated by decomposing the used ion exchange resin of the present invention and the radioactive waste liquid containing sulfate ions.
原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂1を、銅触媒を用いた高温高圧下での酸化反応で分解処理し、さらに鉄等を用いた共沈反応で放射性核種の核種分離を行う。この処理により、放射能濃度の高い廃棄物である沈殿物4と放射能濃度の低い硫酸イオンを含有する放射性廃液である硫酸塩溶液3とが発生する。
The spent ion exchange resin 1 generated from the nuclear facility is decomposed by an oxidation reaction under a high temperature and high pressure using a copper catalyst, and further, radionuclides are separated by a coprecipitation reaction using iron or the like. By this treatment, a precipitate 4 which is a waste having a high radioactivity concentration and a
まず、放射能濃度の低い硫酸塩溶液3をアルミナセメント2と混練して混練物とする。混練物は、その一部を処分容器に充填して固型化し、浅地中処分対象のセメント固化体6とする。また、混練物の残部を放射能濃度の高い廃棄物である沈殿物4と混合、混練して処分容器に充填し、固型化して余裕深度処分対象のセメント固化体5とする。
First, a
いずれのセメント固化体5、6においても結晶水を多く含む水和物が生成する。放射能濃度の高い廃棄物である沈殿物と混合、混練したセメント固化体5においては、放射線分解により発生する水素ガス発生量をこれまでの1/2程度まで減少できたことが確認された。
In any of the cement
また、この方法では、放射能濃度の低い硫酸塩廃液を硫酸塩溶液3としてアルミナセメント2の混練水に利用するため、廃棄体の発生量を低減することができた。
Further, in this method, since the sulfate waste liquid having a low radioactivity concentration is used as the
1…原子力施設から発生する使用済みイオン交換樹脂、2…アルミナセメント、3…硫酸塩溶液、4…沈殿物、5…余裕深度処分対象のセメント固化体、6…浅地中処分対象のセメント固化体。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Used ion exchange resin generated from a nuclear facility, 2 ... Alumina cement, 3 ... Sulfate solution, 4 ... Precipitate, 5 ... Cement solidified object for marginal depth disposal, 6 ... Cement solidified object for shallow underground disposal .
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